JP2000068420A - 電子部品封止材料及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 耐熱性を低下させることなく、流動性と硬化
性とを著しく改善する。 【解決手段】 オルソクレゾールノボラック型エポキシ
樹脂（１５０℃のＩＣＩ粘度１５ｐｓ以上の固型エポキ
シ樹脂）と、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂を溶
融混練し（第一段）、次いで、この溶融混練物を粉砕し
て、硬化剤及び無機充填材と共に、ドライブレンドし
（第二段）、次いで該ドライブレンド物を溶融混練（第
三段）して得られる電子部品封止材料を得る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は流動性と硬化性と耐
熱性に優れた、半導体封止材料及び絶縁粉体塗料等の電
子部品封止材料に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】エポキシ樹脂を用いたＩＣやＬＳＩ等の
半導体封止材は、通常、粉砕した固形エポキシ樹脂や固
形硬化剤や無機充填材などをあらかじめドライブレンド
して、そのブレンド物を熱ロールやエクストルーダーな
どの混練装置を用いて、加熱溶融混練することによって
調整されている。

【０００３】ところで近年の半導体の生産においては、
半導体パッケ−ジの成形サイクルが短縮化する傾向にあ
り、一層の生産性向上が求められいること、半導体パッ
ケージが薄型化していること、またデバイスの消費電力
が上がり作動中のパッケ−ジ温度が高まっていることか
ら、これに対応した半導体封止材料、即ち硬化性と流動
性と耐熱性とを兼備した材料が求められている。

【０００４】半導体封止材用途には、オルソクレゾール
ノボラック型エポキシ樹脂（以下「ＥＣＮ」という）が
広く使用されているが、当該エポキシ樹脂は耐熱性には
優れるものの、硬化性と流動性と耐熱性のバランスにお
いて満足できるものではなかった。即ち、硬化性と耐熱
性の向上を図るためには、分子量を上げる必要があり、
流動性の犠牲を余儀なくされるものであった。

【０００５】そこで、ＥＣＮに固形ビスフェノールＡ型
エポキシ樹脂を配合して、流動性を高める方法が知られ
ている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかし、ＥＣＮに固形
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を配合して、流動性を
高める方法では、多少の流動性は改善されるものの、耐
熱性及び硬化性の著しい低下を来し、前記した耐熱性と
流動性とに優れる性能を満足させることはできなかっ
た。本発明が解決しようとする課題は、半導体パッケー
ジの耐熱性を低下させることなく、流動性及び硬化性を
著しく改善できることを見出し、本発明を完成するに至
った。

【課題を解決するための手段】本発明者等は、上記課題
を解決すべく鋭意検討重ねた結果、エポキシ樹脂成分と
して、特定の固形エポキシ樹脂と液状エポキシ樹脂とを
併用することにより上記課題を解決できることを見出
し、本発明を完成するに至った。

【０００７】即ち、本発明は、１５０℃でのＩＣＩ粘度
が１５ｐｓ以上の固形エポキシ樹脂（Ａ）、液状エポキ
シ樹脂（Ｂ）、硬化剤（Ｃ）及び無機充填材（Ｄ）を必
須成分とすることを特徴とする電子部品封止材料、及
び、第一段として、１５０℃でのＩＣＩ粘度が１５ｐｓ
以上の固形エポキシ樹脂（Ａ）と液状エポキシ樹脂
（Ｂ）とを、得られる溶融混練物のＤＳＣで測定される
ガラス転移温度が１０℃以上となる様に溶融混練し、次
いで、第二段として、第一段で得られた溶融混練物
（Ｉ）を更に、硬化剤（Ｃ）、無機充填材（Ｄ）とドラ
イブレンドし、次いで、第三段として、得られたドライ
ブレンド物（II）を溶融混練することを特徴とする電子
部品封止材料の製造方法に関する。

【０００８】

【発明の実施の形態】本発明において用いられる固形エ
ポキシ樹脂（Ａ）としては、１５０℃のＩＣＩ粘度が１
５ｐｓ以上である物理性状を有するものであれば特に限
定されるものではないが、フェノールノボラック型エポ
キシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ナフ
トールノボラック型エポキシ樹脂、ジヒドロキシナフタ
レンノボラック型エポキシ樹脂、ヒドロキシベンゾフェ
ノンとフェノールの重縮合物型エポキシ樹脂、ヒドロキ
シベンゾフェノンとアルキル置換フェノールの重縮合物
型エポキシ樹脂、ヒドロキシベンゾフェノンとフェノー
ルとアルキル置換フェノールの共重縮合物型エポキシ樹
脂、ジシクロペンタジエンとフェノールの重付加型エポ
キシ樹脂、ジシクロペンタジエンと置換フェノール類と
の重付加型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポ
キシ樹脂、ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂などが
例示される。この中でも、硬化性や耐熱性の両面に優れ
ることからクレゾールノボラック型エポキシ樹脂が特に
好ましく、その１５０℃のＩＣＩ粘度が２０ｐｓ以上で
あるものが、硬化性と耐熱性が優れることから特に好ま
しい。また２種類以上の固形エポキシ樹脂を併用しても
構わない。

【０００９】液状エポキシ樹脂（Ｂ）としては、特に限
定されるものではないが、２５℃の粘度が５０、０００
ｃｐｓ以下のものが、流動性の改善効果及び半導体パッ
ケージにした際の耐熱性の点から好ましい。具体的に
は、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノール
Ｆ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹
脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、レゾルシン型エポ
キシ樹脂、ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂、ビ
スフェノールＡのアルキレンオキサイド付加物型エポキ
シ樹脂、炭素数が４以上の１官能アルコールエーテル型
エポキシ樹脂、炭素数が４以上の多官能アルコールエー
テル型エポキシ樹脂、炭素数が４以上のグリシジルエス
テル型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂などが挙げら
れるが、なかでも２５℃の粘度が２５、０００ｃｐｓ以
下のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が、流動性と耐熱
性の改善効果が顕著である点から特に好ましい。また２
種類以上の液状エポキシ樹脂を併用しても構わない。

【００１０】固形エポキシ樹脂（Ａ）と液状エポキシ樹
脂（Ｂ）の混合比率は、特に限定されないが、（Ａ）／
（Ｂ）＝９７／３〜５０／５０（重量比率）の範囲であ
ることが本発明の効果が顕著となり好ましい。

【００１１】本発明に用いられる硬化剤（Ｃ）として
は、通常エポキシ樹脂の硬化剤として常用されている化
合物はすべて使用することができ、特に限定されるもの
ではないが、例えばフェノールノボラック樹脂、オルソ
クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラッ
ク樹脂、ビスフェノールＦノボラック樹脂、フェノール
類−ジシクロペンタジエン重付加型樹脂、ナフトールノ
ボラック樹脂、ジヒドロキシナフタレンノボラック樹
脂、キシリデン基を結接基とした多価フェノール類、フ
ェノール類−アラルキル樹脂、ナフトール類−アラルキ
ル樹脂、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミ
ンなどの脂肪族アミン類、メタフェニレンジアミン、ジ
アミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルホン
などの芳香族アミン類、ポリアミド樹脂およびこれらの
変性物、無水マレイン酸、無水フタル酸、無水ヘキサヒ
ドロフタル酸、無水ピロメリット酸などの酸無水物系硬
化剤、ジシアンジアミド、イミダゾール類、ＢＦ3−ア
ミン錯体類、グアニジン誘導体等の潜在性硬化剤等が挙
げられる。中でも半導体パッケージ製造時の硬化性と、
硬化物の耐熱性に優れる点から、上記フェノールノボラ
ック樹脂等のフェノール類−ホルムアルデヒド樹脂が好
ましく、また、成形時の硬化性、硬化物の低吸湿率に優
れる点からフェノール−アラルキル樹脂が好ましい。

【００１２】これらの硬化剤の使用量は、エポキシ樹脂
を硬化せしめる量であれば何れでもよく、特に限定され
ないが、具体的にはエポキシ樹脂の１分子中に含まれる
エポキシ基の数と、硬化剤中の活性水素の数が当量比で
［エポキシ基／活性水素＝（１．０／０．７）〜（１．
０／１．３）］となる量が好ましい。

【００１３】本発明で使用する無機充填材（Ｄ）の種類
としては、特に限定されないが破砕シリカ、溶融シリ
カ、アルミナ、タルク、クレー、ガラス繊維等が挙げら
れる。これらの中でも、特にシリカ類が一般的に用いら
れている。また流動性の向上を目的に球状シリカを併用
しても構わない。

【００１４】無機充填材（Ｄ）の配合率としても、特に
限定するものではないが、７０〜９５重量％の範囲内が
硬化物の機械物性や吸湿特性や線膨張係数などの特性を
向上させるためには好ましい。

【００１５】また硬化促進剤を適宜使用しても構わな
い。硬化促進剤としては公知慣用のものがいずれも使用
できるが、例えば、リン系化合物、第３級アミン、イミ
ダゾール、有機酸金属塩、ルイス酸、アミン錯塩、等が
挙げられ、これらは単独のみならず２種以上の併用も可
能である。半導体封止材料用途としてリン系ではトリフ
ェニルフォスフィン、アミン系ではＤＢＵなどが、硬化
性、耐熱性、電気特性、耐湿信頼性などが優れるために
好ましいものである。

【００１６】また本発明の電子部品封止材料には、必須
成分である上述したエポキシ樹脂（Ａ）および（Ｂ）に
加え、さらにその他のエポキシ樹脂を併用しても構わな
い。この際に用いられるエポキシ樹脂としては、公知慣
用のものが何れも使用でき、例えば臭素化フェノールノ
ボラック型エポキシ樹脂、テトラブロモビスフェノール
Ａ型エポキシ樹脂などの難燃型エポキシ樹脂や、ビフェ
ニル型エポキシ樹脂、トリヒドロキシフェニルメタン型
エポキシ樹脂、テトラヒドロキシフェニルエタン型エポ
キシ樹脂等が挙げられるが、これらに限定されるもので
はない。

【００１７】また必要に応じて、着色剤、難燃剤、離型
剤、またはカップリング剤などの公知慣用の各種の添加
剤成分も適宜配合せしめることができる。

【００１８】以上の各成分を構成成分とする本発明の電
子部品封止材料は、特にその製造方法が特定されるもの
ではないが、特に以下に詳述する本発明の製造方法が好
ましい。

【００１９】即ち、第一段として、１５０℃でのＩＣＩ
粘度が１５ｐｓ以上の固形エポキシ樹脂（Ａ）と液状エ
ポキシ樹脂（Ｂ）とを、得られる溶融混練物のＤＳＣで
測定されるガラス転移温度が１０℃以上となる様に溶融
混練し、次いで、第二段として、第一段で得られた溶融
混練物（Ｉ）を更に、硬化剤（Ｃ）、無機充填材（Ｄ）
とドライブレンドし、次いで、第三段として、得られた
ドライブレンド物（II）を溶融混練するものである。

【００２０】本発明においては、固形材料のドライブレ
ンド工程前に、第一段として、１５０℃でのＩＣＩ粘度
が１５ｐｓ以上の固形エポキシ樹脂（Ａ）と液状エポキ
シ樹脂（Ｂ）とを、得られる溶融混練物のＤＳＣで測定
されるガラス転移温度が１０℃以上となる様に溶融混練
することにより、引き続き行われるドライブレンド工程
（第二段）中でブロッキングなどを起こさないで、硬化
剤（Ｃ）及び無機充填材（Ｄ）、更にその他の成分と効
率良く混合できるものである。

【００２１】また、第二段であるドライブレンド工程中
でブロッキングを起すことなく、かつ半導体パッケージ
の耐熱性および成形時における流動性の改善効果が顕著
である点から液状エポキシ樹脂（Ｂ）は、前述した通
り、２５℃の粘度が５０、０００ｃｐｓ以下のものが好
ましい。

【００２２】固形エポキシ樹脂（Ａ）と液状エポキシ樹
脂（Ｂ）の混合比率としても、溶融混練物（Ｉ）とし
て、ＤＳＣで測定されるガラス転移温度が１０℃以上で
あるような条件を満足する範囲であれば特に限定される
ものではないが、前述した通り（Ａ）／（Ｂ）＝９７／
３〜５０／５０（重量比率）の範囲であれば、得られる
半導体封止材の流動性と硬化性と耐熱性のいずれもが優
れる。

【００２３】この第一段の溶融混練方法としては、具体
的には、固形エポキシ樹脂（Ａ）と液状エポキシ樹脂
（Ｂ）とを加熱装置と撹拌装置が付いた容器に入れて、
溶融混練する方法が挙げられる。攪拌装置としては、特
に限定されないが、タービン翼、マックスブレンド翼、
アンカー翼等を有する攪拌装置が挙げられる。

【００２４】また、第一段の温度条件は、特に制限され
るものではないが、１００〜２００℃の範囲であること
が好ましい。また、混練時間は、特に制限されないが、
１０〜１００分間撹拌することが好ましい。

【００２５】溶融混練後は、均一化した溶融混練物
（Ｉ）を容器から取り出した後に、室温まで冷却され
る。この様にして得られる溶融混練物（Ｉ）は、前述し
た通り、ＤＳＣで測定されるガラス転移温度が１０℃以
上である。

【００２６】次いで、この溶融混練物（Ｉ）を粉砕装置
によって粉砕する。次いで、第二段として、該溶融混練
物（Ｉ）を、更に硬化剤（Ｃ）、無機充填材（Ｄ）、更
に必要に応じ前記したその他の混合成分と共にドライブ
レンドされる。ドライブレンド工程はヘンシェルミキサ
ーの類の粒体混合機を使用すればよく、混合機の種類は
特に限定されるものではない。

【００２７】次いで、第三段として、得られたドライブ
レンド物（II）を溶融混練するものである。第三段にお
ける溶融混練も公知公用の方法に従って行えばよく、特
に方法が限定されるものではないが、例えばロールやエ
クストルーターなどを使用して、７０〜１３０℃の温度
で５〜３０分間混練する方法が挙げられる。この様にし
て目的とする電子部品封止材料を得ることができる。

【００２８】この様にして得られる電子部品封止材料
は、具体的にはディスクリート、ＩＣ等の半導体封止材
料、抵抗コンデンサー等の絶縁粉体塗料の具体的用途が
挙げられるが、特に半導体封止材料として有用である。

【実施例】次に本発明を製造例により具体的に説明す
る。尚、例中において部は特に断りのない限りすべて重
量部である。

【００２９】またＤＳＣはセイコー電子工業社製ＤＳＣ
２２０Ｃを使用して３℃／min.の昇温速度で測定した。
ＩＣＩ粘度は５０ＨｚのもとにおいてＲｅｓｅａｃｈ
ｅｑｕｉｐｍｅｎｔ ＬＴＤ製「ＩＣＩ ＣＯＮＥ ＆ Ｐ
ＬＡＴＥ ＶＩＳＣＯＭＥＴＥＲ」で測定した。

【００３０】実施例１ 撹拌機、加熱装置が装着された２リットルの４つ口フラ
スコにオルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（大
日本インキ化学工業株式会社製 EPICLON N-695、エポキ
シ当量２１４g/eq、軟化点９４℃、１５０℃のＩＣＩ粘
度２４.３ｐｓ）３００ｇとビスフェノールＡ型液状エ
ポキシ樹脂（大日本インキ化学工業株式会社製 EPICLON
840S、エポキシ当量１８３g/eq、２５℃の粘度１１、
０００ｃｐｓ）１００ｇを入れて、１５０℃で３０分間
撹拌した。その後容器内から得られたエポキシ樹脂を取
り出して目的の溶融混練物（ａ−１）３７４ｇを得た。
このエポキシ樹脂のＤＳＣで測定されるＴｇは１６℃、
エポキシ当量は２０７g/eq、１５０℃のＩＣＩ粘度は
３．２ｐｓであった。

【００３１】次いでこの溶融混練物（ａ−１）を粉砕し
て、表１に示される配合条件のもと、その他の成分（粉
砕した）と合わせてヘンシェルミキサーに加えて、２５
℃の室温環境下で１０分間ドライブレンドした。その得
られたドライブレンド混合物は、全くブロッキングを起
こさず所望の粒径で均一な混合状態が得られていた。得
られたドライブレンド物を１００℃に加熱した２本ロー
ルで８分間溶融混練して均一混合された目的の半導体封
止材料（ｂ−１）を得た。

【００３２】実施例２ オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂とビスフェ
ノールＡ型エポキシ樹脂の混合比率を７０／３０（重量
％）に代えた以外は、実施例１と同様にして、溶融混練
物（ａ−２）を得た。この混合エポキシ樹脂（ａ−２）
のＤＳＣで測定されるＴｇは１１℃、エポキシ当量は２
０６g/eq、１５０℃のＩＣＩ粘度は２．１ｐｓであっ
た。

【００３３】次いで、この溶融混練物（ａ−２）を粉砕
して、表１に示される配合条件のもと、実施例１と同様
にしてドライブレンドした。その得られたドライブレン
ド混合物は、全くブロッキングを起こさず所望の粒径で
均一な混合状態が得られていた。得られたドライブレン
ド物を実施例１と同様にして溶融混練して目的の半導体
封止材料（ｂ-２）を得た。

【００３４】実施例３ オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂をエポキシ
当量２１５g/eq、軟化点９９℃、１５０℃のＩＣＩ粘度
が４６ｐｓのもの（大日本インキ化学工業株式会社製 E
PICLON N-690-H）に、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
をビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（大日本インキ化学
工業株式会社製 EPICLON 830S、２５℃の粘度３５００
ｃｐｓ、エポキシ当量１７０g/eq）のものに代えた以外
は、実施例１と同様にして、溶融混練物（ａ−３）を得
た。この溶融混練物（ａ−３）のＤＳＣで測定されるＴ
ｇは１８℃、エポキシ当量は２０４g/eq、１５０℃のＩ
ＣＩ粘度は４。２ｐｓであった。次いでこの溶融混練物
（ａ−３）を粉砕して、表１に示される配合条件のも
と、実施例１と同様にしてドライブレンドした。その得
られたドライブレンド混合物は、全くブロッキングを起
こさず所望の粒径で均一な混合状態が得られていた。得
られたドライブレンド物を実施例１と同様にして溶融混
練して目的の半導体封止材料（ｂ−３）を得た。

【００３５】比較例１ 表１の配合条件に示された各成分をヘンシェルミキサー
に入れてドライブレンドし、次いで得られたドライブレ
ンド物を実施例１と同様にして溶融混練して目的の半導
体封止材料（ｂ−４）を得た。

【００３６】比較例２ 表１の配合条件に示された各成分をヘンシェルミキサー
に入れてドライブレンドし、次いで得られたドライブレ
ンド物を実施例１と同様にして溶融混練して目的の半導
体封止材料（ｂ−５）を得た。

【００３７】

【表１】

【００３８】尚、1051は、固型ビスフェノールＡ型エポ
キシ樹脂（大日本インキ化学工業（株）製、商品名：EP
ICLON 1051、エポキシ当量４８０g/eq、１５０℃のＩＣ
Ｉ粘度２．４ｐｓ）、N-665-EXPはクレゾールノボラッ
ク型エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業（株）製、商
品名：EPICLON N-665-EXP、エポキシ当量２０４g/eq、
軟化点６８℃、１５０℃のＩＣＩ粘度３．２ｐｓ）、TD
-2131はフェノールノボラック樹脂（大日本インキ化学
工業（株）製商品名：Phenolite TD-2131、水酸基濃度
１０４g/eq、軟化点８０℃）を示す。シリカは平均粒径
が１５μｍの球状シリカと、１５μｍＺの破砕シリカを
用いた。カーボンブラックは平均粒径が１８μｍのもの
を使用した。

【００３９】実施例４〜６及び比較例３、４ 第２表の配合に従って調製した溶融混練物を粉砕して、
１２００〜１４００kg/cm2の圧力にてタブレットを作製
し、それを用いてトランスファー成形機にてプランジャ
ー圧力８０kg/cm2、金型温度１７５℃、成形時間１００
秒の条件下にて成形し評価用試験片として作成した。そ
の後１７５℃で８時間の後硬化を施した。その際の硬化
性の指標として１７５℃でのゲルタイムを、また流動性
の指標としてスパイラルフロー値を測定した。またこれ
で得られた評価用試験片を用い、動的粘弾性測定装置
（ＤＭＡ）によるガラス転移温度を測定した。

【００４０】

【表２】

【００４１】

【発明の効果】本発明によれば、流動性と硬化性と耐熱
性のバランスに極めて優れ、硬化性と成形性と耐熱性に
優れる電子部品封止材料を提供できる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4J002 CC03Y CC04Y CC05Y CC06Y CD01X CD04W CD04X CD05X CD06W CD17W CL00Y DE147 DJ017 DJ037 DJ047 DL007 EL136 EL146 EN046 EN076 ER026 EU116 FA040 FD017 FD14Y FD146 GQ05 4M109 EA03 EB03 EB04 EB06 EB07 EB08 EB13 EC05 EC20

Claims (11)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 １５０℃でのＩＣＩ粘度が１５ｐｓ以上
   の固形エポキシ樹脂（Ａ）、液状エポキシ樹脂（Ｂ）、
   硬化剤（Ｃ）及び無機充填材（Ｄ）を必須成分とするこ
   とを特徴とする電子部品封止材料。
2. 【請求項２】 液状エポキシ樹脂（Ｂ）が、２５℃の粘
   度が５０，０００ｃｐｓ以下の２官能性エポキシ樹脂で
   ある請求項１記載の電子部品封止材料。
3. 【請求項３】 固形エポキシ樹脂（Ａ）が、ノボラック
   型エポキシ樹脂であり、かつ、液状エポキシ樹脂（Ｂ）
   がビスフェノール型エポキシ樹脂である請求項１又は２
   記載の電子部品封止材料。
4. 【請求項４】 固形エポキシ樹脂（Ａ）と液状エポキシ
   樹脂（Ｂ）の配合重量比率が（Ａ）／（Ｂ）＝９７／３
   〜５０／５０の範囲である請求項１、２又は３記載の電
   子部品封止材料。
5. 【請求項５】 無機充填材（Ｄ）の含有量が、組成物中
   ７０〜９５重量％の範囲である請求項１〜４の何れか１
   つに記載の電子部品封止材料。
6. 【請求項６】 第一段として、１５０℃でのＩＣＩ粘度
   が１５ｐｓ以上の固形エポキシ樹脂（Ａ）と液状エポキ
   シ樹脂（Ｂ）とを、得られる溶融混練物のＤＳＣで測定
   されるガラス転移温度が１０℃以上となる様に溶融混練
   し、次いで、第二段として、第一段で得られた溶融混練
   物（Ｉ）を更に、硬化剤（Ｃ）、無機充填材（Ｄ）とド
   ライブレンドし、 次いで、第三段として、得られたドライブレンド物（I
   I）を溶融混練することを特徴とする電子部品封止材料
   の製造方法。
7. 【請求項７】 液状エポキシ樹脂（Ｂ）が、２５℃の粘
   度が５０，０００ｃｐｓ以下の２官能性エポキシ樹脂で
   ある請求項６記載の製造方法。
8. 【請求項８】 固形エポキシ樹脂（Ａ）が、ノボラック
   型エポキシ樹脂であり、かつ、液状エポキシ樹脂（Ｂ）
   がビスフェノール型エポキシ樹脂である請求項６又は７
   記載の製造方法。
9. 【請求項９】 第一段における、固形エポキシ樹脂
   （Ａ）と液状エポキシ樹脂（Ｂ）の配合重量比率が
   （Ａ）／（Ｂ）＝９７／３〜５０／５０の範囲である請
   求項６、７又は８記載の製造方法。
10. 【請求項１０】 溶融混練物（Ｉ）のエポキシ当量が１
    ９０〜２２０g/eq、１５０℃のＩＣＩ粘度が０．５〜
    ５．０ｐｓの範囲のものである請求項６〜９の何れか１
    つに記載の製造方法。
11. 【請求項１１】 第二段における無機充填材（Ｄ）の配
    合割合が、組成物中７０〜９５重量％の範囲である請求
    項６〜１０の何れか１つに記載の製造方法。