DE906512C - Verfahren zum Polymerisieren von Lactamen mit sieben oder mehr Ringgliedern - Google Patents

Verfahren zum Polymerisieren von Lactamen mit sieben oder mehr Ringgliedern

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DE906512C
DE906512C DEK7087D DEK0007087D DE906512C DE 906512 C DE906512 C DE 906512C DE K7087 D DEK7087 D DE K7087D DE K0007087 D DEK0007087 D DE K0007087D DE 906512 C DE906512 C DE 906512C
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Germany
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polymerization
ring members
lactam
temperature
lactams
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DEK7087D
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Dr Emil Hubert
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Bobingen AG fur Textil-Faser
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Bobingen AG fur Textil-Faser
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G69/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain of the macromolecule
    • C08G69/02Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids
    • C08G69/08Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids derived from amino-carboxylic acids
    • C08G69/14Lactams
    • C08G69/16Preparatory processes
    • C08G69/18Anionic polymerisation

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyamides (AREA)

Description

(WiGBl. S. 175)
AUSGEGEBEN AM 15. MÄRZ 1954
K yo8y IV c j 3g c
Dr. Emil Hubert f, Dessau
Ringgliedern
(Ges. v. 15. 7. 51)
Es ist bekannt, hochmolekulare Polyamide dadurch herzustellen, daß man monomere Lactame primärer Aminocarbonsäuren mit mehr als sechs Ringgliedern so lange auf polyamidbildende Temperaturen, vorzugsweise in Gegenwart reaktionsfördernder Stoffe, erhitzt, bis Polymerisation erfolgt ist (vgl. Patent 748253). Man hat bisher zur vollständigen Umsetzung von monomeren Lactamen zu spinnbaren Polyamiden ziemlich lange Reaktionszeiten benötigt, die im günstigsten Fall einige Stunden betrugen. Man hat auch, da bei diesem langen Erhitzen das Gleichgewicht zwischen Lactam und Polyamid bei höheren Temperaturen in ungünstiger Weise zu ungunsten des Polyamids und zugunsten des monomeren Lactams verschoben wird, die Umsetzungstemperaturen so niedrig wie möglich gehalten und ging möglichst nicht über 2500 bei der Polymerisation. Bei Reaktionszeiten, die kurzer waren als x/2 Stunde, wurde bei 2200 eine Polymerisation des Lactams auch beim Zusatz von Katalysatoren bisher nicht beobachtet. Zu diesem Zweck mußte wesentlich langer erhitzt werden. Es wurden nach dem bekannten Verfahren auch alkalische Katalysatoren verwendet, ohne daß sich dadurch grundsätzlich die Reaktionsdauer geändert hätte.
Es ist weiterhin schon vorgeschlagen worden, as cyclische Amide in lineare Amide dadurch umzuwan-
dein, daß man die Polymerisation in Gegenwart eines Alkali- oder Erdalkalimetalls, insbesondere in Gegenwart von Natrium, vornimmt. Durch die Verwendung von Natrium wurde in gewissen Fällen eine Beschleunigung der Polymerisation bewirkt, grundsätzlich blieben aber der Umsetzungs ν erlauf und der endotherme Charakter der Reaktion unverändert.
Es wurde nun gefunden, daß sich Lactame mit sieben oder mehr Ringgliedern unter Verwendung von ίο alkalisch reagierenden Umsetzungsauslösern in verhältnismäßig sehr kurzer Zeit zu spinnbaren hochpolymeren Erzeugnissen polymerisieren lassen, wenn man die Polymerisation beim Siedepunkt des Lactams oder nur wenig entfernt davon einleitet. Eine bevorzugte Ausführungsform der Erfindung besteht darin, daß man geringe Mengen festen Ätznatrons in die siedende oder beinahe zum Sieden erhitzte Flüssigkeit einträgt. Kurz nach dem Eintragen beginnt die Flüssigkeit viskoser zu werden und geht rasch unter Temperatursteigerung und Verschwinden der Siedeerscheinung in eine hochviskose, blasenfreie Schmelze von höchster Fadenziehbarkeit über. Es handelt sich also um eine ausgesprochene, unter Wärmeabgabe verlaufende Polymerisationsreaktion. Arbeitet man unterhalb des Siedepunktes, so werden der Beginn der Polymerisation und auch ihr Ablauf etwas verzögert. Bei größeren Ansätzen ist es zweckmäßig, bei geringem Unterdruck und unter Rückfluß zu arbeiten, um so die Anfangstemperatur noch weiter herabzusetzen, wodurch auch die Endtemperatur tiefer gehalten wird. Ferner ist es zweckmäßig, den Initiator in kleineren Anteilen zuzugeben, um mehrere aufeinanderfolgende Initialstöße zu erteilen.
An Stelle des Ätznatrons lassen sich in gleicher Weise auch andere fixe Alkalien, wie Ätzkali, Natriumzinkat, Natriumchromit u. dgl., oder alkalisch reagierende Salze, wie Natrium- und Kaliumcarbonat bzw. -bicarbonat, verwenden. Selbst Salze schwacher organischer Säuren, wie Kaliumcyanid, Kaliumeitrat, Natriumadipinat, haben sich als brauchbar erwiesen, sofern sie in heißem Lactam löslich sind oder Alkali daran abzugeben vermögen. Kurz gesagt, wirksam sind Stoffe von ausgesprochen alkalischer Reaktion, wogegen Stoffe sauren Charakters, wie Phosphorpentoxyd, Aluminiumchlorid oder das Chlorhydrat der ε-Aminocapronsäure, versagen und nur für die bekannte langsam verlaufende Polymerisation geeignet sind. Auch starke organische Basen sind als Polymerisationsanreger verwendbar, insbesondere solche von hohem Siedepunkt. Vorteilhaft verwendet man aber die organischen Basen in Verbindung mit geringeren Mengen Ätznatron u. dgl., z. B. 1 Teil NaOH auf 30 Teile Chinolin.
Die als Polymerisationsanreger zugesetzten Stoffe alkalischen Charakters wirken gleichzeitig als Kettenabbrecher und damit als Regler des Polymerisationsgrades. Dementsprechend ist die Menge der Zusatzstoffe zu bemessen. Verwendet man z. B. auf 200 Mol ε-Caprolactam 1 MoI NaOH, so besitzt das entstandene Polyamid als einprozentige Lösung in konzentrierter Schwefelsäure eine relative Viskosität von 2,6, was annähernd dem Polymerisationsgrad 200 entspricht. Darüber hinaus können erfindungsgemäß auch Stoffe neutralen Charakters als Regler und Kettenabbrecher, aber nur in Verbindung mit alkalischen Anregern, verwendet werden, z. B. Alkohole durch Veresterung.
Zu den Lactamen gehören außer dem ε-Caprolactam auch die analogen alkylsubstituierten Lactame, wie sie aus Kresolen, Xylenolen usw. über die entsprechenden Cyclohexanonoxime durch Beckmannsche Umlagerung entstehen. Unter den Lactamen mit mehr als sieben Ringgliedern sei das aus Suberon auf gleichem Wege technisch leicht zugängliche Önantholactam erwähnt, ferner f-Heptansäurelactam und ij-Oktansäurelactam.
Die Vorteile des neuen Verfahrens bestehen vor allen Dingen in der großen Schnelligkeit der Reaktion. Es ist durch das beschriebene Verfahren möglich geworden, die Polymerisation, die bisher mindestens einige Stunden dauerte, in einigen Minuten zu Ende zu führen. Die damit verbundenen wesentlichen Vorteile für den Großbetrieb, insbesondere in bezug auf Heizmittelersparnis und die Ersparnis von besonders widerstandsfähigen Apparaturen, liegen auf der Hand. Das neue Verfahren ist auch äußerst vorteilhaft, um im Großbetrieb die Polymerisation kontinuierlich zu gestalten, wobei man unter Umständen mit einem geringen Überdruck arbeiten kann.
Beispiel
300 g ε-Caprolactam werden in einem mit Rückflußkühler versehenen Glaskolben unter reinstem Stickstoff mit Hilfe eines auf 2800 erhitzten Salzbades zum Sieden gebracht, so daß die Flüssigkeitstemperatur 268 bis 2700 beträgt. Dann trägt man im Lauf e von 3 bis 4 Minuten 0,6 g NaOH in mehreren Anteilen ein, wobei jeder Eintrag ein lebhafteres Sieden verursacht. Unter allmählicher Temperatursteigerung auf 2740, die man am besten durch eine entsprechende Temperatursteigerung des Heizbades unterstützt, wird die Flüssigkeit zunächst deutlich viskoser. Plötzlich hört die Siedeerscheinung fast vollständig auf, und die ganze Masse geht unter rascher Temperatursteigerung auf 2950 in eine hochviskose Schmelze über, die man vorteilhafterweise, sobald die Temperatur zu sinken beginnt, weiter verarbeitet. Ingesamt benötigt die Polymerisation vom Eintrag des ersten Ätznatrons bis zum Absinken der Temperatur 8 Minuten.
Um bei tieferer Temperatur eine Polymerisation zu ermöglichen, ändert man die Apparatur so um, daß der ganze Vorgang bei Unterdruck durchgeführt werden kann, z. B. bei 710 mm Hg. Arbeitsweise und Umsetzungsablauf sind dann ganz analog wie bei normalem Druck. Das Salzbad wird auf 2500 gebracht und das Vakuum so eingestellt, daß das Lactam bei 2300 gerade siedet. Dann erfolgt der Eintrag des Ätznatrons im Vakuum und die Temperatursteigerung des Heizbades. Die Innentemperatur steigt langsam unter Viskoserwerden der Flüssigkeit auf 2390 und von da an rasch auf 257°, wobei die Polymerisation zu Ende geht. Insgesamt benötigt die Polymerisation vom Eintrag des ersten Ätznatrons bis zum Absinken der Temperatur 14 Minuten.
Um sich rasch einen Überblick über die wirksamen Katalysatoren zu verschaffen, arbeitet man zweckmäßig so, daß man noch kleinere Lactam- und Kata-
lysatormengen in einem Reagenzglas unter Vollvakuum einschmilzt und den Ansatz durch Eintauchen des Reagenzglases bis zur Hälfte seiner Länge in ein auf 280 bis 285 ° erhitztes Salzbad zur Reaktion bringt. Angesetzt werden auf 25 g Lactam 50 mg NaOH oder 66 mg wasserfreie Soda oder 81 mg Kaliumcyanid oder 270 mg Kaliumeitrat oder 5 mg NaOH+ 160 mg Chinolin oder 5 mg NaOH + 360 mg Tribenzylamin u. dgl. Die Reaktion geht dabei in gleicher Weise wie oben beschrieben vor sich, d. h. nach Schmelzen des Lactams setzt zunächst ein lebhaftes Sieden ein, wobei der herausragende Teil des Reagenzglases als Kühler wirkt. Nach einiger Zeit wird die Masse dickflüssig und die Polymerisation geht zu Ende.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zum Polymerisieren von Lactamen mit sieben oder mehr Ringgliedern unter Verwendung von alkalisch reagierenden Umsetzungsauslösern, dadurch gekennzeichnet, daß die Polymerisation beim Siedepunkt des Lactams oder nur wenig entfernt davon eingeleitet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man mit geringem Unter- oder Überdruck arbeitet.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, gekennzeichnet durch Mitverwendung zusätzlicher Kettenabbrecher.
1 5812 3.54
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