DE835596C - Verfahren zur Aufarbeitung der bei der Umwandlung von p-Oxyalkylphenonen in Pinakonverbindungen anfallenden Mutterlaugen - Google Patents

Verfahren zur Aufarbeitung der bei der Umwandlung von p-Oxyalkylphenonen in Pinakonverbindungen anfallenden Mutterlaugen

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DE835596C
DE835596C DEW1646A DEW0001646A DE835596C DE 835596 C DE835596 C DE 835596C DE W1646 A DEW1646 A DE W1646A DE W0001646 A DEW0001646 A DE W0001646A DE 835596 C DE835596 C DE 835596C
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DE
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pinacone
conversion
oxyalkylphenones
compounds
mother liquors
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Expired
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DEW1646A
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Dr Herbert Grasshof
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WOELM FABRIK CHEMISCH PHARMAZE
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WOELM FABRIK CHEMISCH PHARMAZE
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/27Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by oxidation
    • C07C45/29Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by oxidation of hydroxy groups
    • C07C45/292Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by oxidation of hydroxy groups with chromium derivatives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/78Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives
    • C07C45/85Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives by treatment giving rise to a chemical modification

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Description

  • Verfahren zur Aufarbeitung der bei der Umwandlung von p-Oxyalkylphenonen in Pinakonverbindungen anfallenden Mutterlaugen Die 4, 4'-a, ß-Tetraoxydialkyldiphenyläthane dienen als Zwischenprodukte bei der Herstellung oestrogener Stufte, insbesondere das 4, 4'-a, ß-Tetraoxydiäthyldiphenyläthan, das Pinakon des p-Oxypropiophenons, bei der Herstellung von Dienoestrol (3, 4-Bis-(p-Oxyphenyl)-2, 4-hexadien).
  • Die Überführung des p-Oxypropiophenons in das genannte Pinakon geschieht mit Hilfe von milde wirkenden Reduktionsmitteln, wie Natriumamalgam, Aluminiumamalgam, in feuchten Lösungsmitteln, wie Äther, Essigester u. a. Die Ausbeuten sind im allgemeinen schlecht; sie betragen keinesfalls mehr als 351)i, der Theorie. Neben dem Pinakon entstehen nämlich noch weitere Reduktionsprodukte neben unverändertem Ausgangsmaterial.
  • Es wurde gefunden, daß man das Gemisch dieser Nebenprodukte mit Hilfe von Oxydationsmitteln wieder zu einem großen Teil in p-Oxypropiophenon zurückverwandeln kann, wodurch sich die Ausbeute an Pinakon erhöht. Nimmt man die Abtrennung des Pinakons aus dem Reaktionsgemisch mit Hilfe von Eisessig als Lösungsmittel vor, kann man zweckmäßig die Eisessigmutterlauge der Oxydation unterwerfen.
  • Oxydiert wird am besten bei gewöhnlicher Temperatur, zumal wenn man ein stark wirkendes Oxydationsmittel verwendet.
  • Daß es sich bei- dem durch Oxydation erhaltenen Oxypropiophenon tatsächlich um neugebildetes, also nicht um solches handelt, das bei der Reduktion zum Pinakon unangegriffen blieb und beim Auskristallisieren des Pinakons in' der Eisessigmutterlauge verblieb, geht aus folgendem Vergleich hervor: Nach Reduktion von 5o g p-Oxypropiophenon kristallisierten aus 85 ccm Eisessig io,5 g Pinakon aus. Wurde die Mutterlauge nach Abtrennung des Pinakons mit io g Chromsäureanhydrid in 30 ccm Wasser versetzt, schieden sich nach itägigem Stehen i i g p-Oxypropiophenon ab. Wurde die Mutterlauge jedoch ohne Chromsäurezusatz nur mit 30 ccm Wasser versetzt, wurde nach itägigem Stehen noch keine Abscheidung beobachtet.
  • Das Verfahren läßt sich ohne weiteres auf solche Verbindungen übertragen, bei denen die beiden Äthylgruppen des Pinakons durch andere Alkylreste ersetzt sind und/oder bei denen die beiden Phenylreste außer der Hydroxylgruppe in beliebiger Stellung noch andere Substituenten tragen. J-fan kann auch die phenolischen Hydroxylgruppen vor der Oxydation durch Methylierung, Acetylierung od. dgl. schützen bzw. von vornherein von solchen Stoffen ausgehen, die in diesem Sinne abgewandelt sind.
  • Bei der Herstellung des Pinakons kann man sich auch der elektrolytischen Reduktion bedienen, wobei die Ausbeuten etwas besser sind als bei der oben geschilderten Arbeitsweise. Auch hierauf kann man das beanspruchte Verfahren zur Rückgewinnung von 1)-Oxypropiophenon anwenden. Beispiel Wurde das durch Reduktion von iooo g p-Oxypropiophenon mit Aluminiumamalgam erhaltene Rohprodukt in 1,2 1 heißem Eisessig gelöst, kristallisierten nach dem Abkühlen allmählich 355 g Pinakon aus. Zu der auf goo ccm eingeengten @rtitterlauge wurde unter Fühlung eine Lösung von ioo g Chromsäureanhydrid in 50 ccm Wasser portionsweise zugegeben, und zwar vorsichtig, da die Umsetzung sehr stürmisch verlaufen kann. Nach 2tägigem Stehen wurde abgesaugt, mit Eisessig gewaschen und bei lio` getrocknet. Es wurden iio g p-Oxypropiophenon vom Schmelzpunkt i45° erhalten, so daß sich die ursprüngliche Ausbeute an Pinakon um 12°1o erhöhte. Durch Einengen der Oxydationsflüssigkeit nach Beseitigung der überschüssigen Chromsäure oder auch nach vollständiger Entfernung der Essigsäure und anschließender Destillation im Vakuum ließen sich noch weitere Mengen an p-Oxypropiophenon erhalten.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Aufarbeitung der bei der Umwandlung von p-Oxyalkylphenonen in Pinakonverbindungen vom Typus 4, 4'-u, f-Tetraoxydialkyldiphenyläthan anfallenden Mutterlaugen, dadurch gekennzeichnet, daß man die Mutterlaugen einer Oxydation, vorzugsweise mit Chromsäure, unterwirft und anschließend die hierbei gebildeten p-Oxyalkylphenone abscheidet.
DEW1646A 1950-04-15 1950-04-15 Verfahren zur Aufarbeitung der bei der Umwandlung von p-Oxyalkylphenonen in Pinakonverbindungen anfallenden Mutterlaugen Expired DE835596C (de)

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