DE812334C - Aus Metallen oder anderen flaechig ausbildbaren Stoffen hergestellte Gegenstaende, deren Oberflaechen verminderte Adhaesion fuer Eis auf-weisen, und Verfahren zu ihrer Herstellung - Google Patents

Aus Metallen oder anderen flaechig ausbildbaren Stoffen hergestellte Gegenstaende, deren Oberflaechen verminderte Adhaesion fuer Eis auf-weisen, und Verfahren zu ihrer Herstellung

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DE812334C
DE812334C DEP41510A DEP0041510A DE812334C DE 812334 C DE812334 C DE 812334C DE P41510 A DEP41510 A DE P41510A DE P0041510 A DEP0041510 A DE P0041510A DE 812334 C DE812334 C DE 812334C
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silicon
bonded
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ice
coating
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DEP41510A
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Robert Smith-Johannsen
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General Electric Co
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    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09KMATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K3/00Materials not provided for elsewhere
    • C09K3/18Materials not provided for elsewhere for application to surfaces to minimize adherence of ice, mist or water thereto; Thawing or antifreeze materials for application to surfaces

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Description

  • Aus Metallen oder anderen flächig ausbildbaren Stoffen hergestellte Gegenstände, deren Oberflächen verminderte Adhäsion für Eis aufweisen, und Verfahren zu ihrer Herstellung Die Erfindung betrifft aus Metallen oder anderen flächig ausbildbaren Stoffen hergestellte Gegenstände, deren Oberflächen verminderte Adhäsion für Eis aufweisen und Verfahren zu ihrer Herstellung. Die Gegenstände können dabei aus Metall, gegebenenfalls mit vorbehandelten Flächen, Glas, keramischen .Stoffen, Kunststoffen usw. bestehen. Das Verfahren umfaßt als ersten Verfahrensschritt die Behandlung der Flächen mit einer siliciumhaltigen Zusammensetzung zur Schaffung eines Überzuges mit siliciumgebundenen OH-Gruppen und einen zweiten Verfahrensschritt, durch den die so überzogene Fläche einen Überzug mit einem Polyorganohalogenopolysiloxan erhält.
  • Es sind bereits eine Reihe von Methoden vorgeschlagen worden, um das Haften von Eis an den Oberflächen verschiedener Art herabzusetzen. Diese Herabsetzung der Eisadhäsion ist von besonderer Bedeutung für die Kälteindustrie, insbesondere für Eiswürfeltröge und deren Zwischenschiede, die bei Herstellung der Eiswürfel verwendet werden. Diese Eiswürfeltröge und Schiede wurden bereits aus den verschiedensten Stoffen einschließlich Metallen und Kunststoffen hergestellt. Dabei hat sich herausgestellt, daß oberflächlich oxydiertes Aluminium den Vorzug verdient, Da jedoch an dem oberflächlich oxydierten Aluminium Eis besonders gut haftet, hat es sich als notwendig erwiesen, die Oberflächen der Tröge und Schiede (Roste) mit einem im großen und ganzen beständigen Überzug zu versehen, um die Adhäsion gegen Eis herabzusetzen.
  • Zahlreiche Stoffe sind zu diesem Zweck bereits vorgeschlagen worden, und bis jetzt galt als bester ein Wachs, das sog. Z-Wachs. Es ist dies ein bei hoher Temperatur schmelzender Kohlenwasserstoffrückstand, der beim Kracken von Petroleum erhalten wird. Das sog. Z-Wachs wurde nach einem Geheimverfahren in Deutschland hergestellt und mit Beginn des zweiten Weltkrieges hörte die tinfuhr 'auf, so daß eine wachsende Nachfrage für einen mindestensgleichwertigen Überzugsstoff für oberflächlich oxydiertes Aluminium entstand, der: die Elgenschaften von sog. Z-Wachs aufwies.
  • Es wurde nun festgestellt, daß es möglich ist, die Adhäsion von Eis an festen Oberflächen einschließlich jener oberflächlich oxydierten Aluminiums dadurch herabzusetzen, daß den Oberflächen eine Grundierung gegeben wird, die. in ihrem Endzustand eine siliciumhaltige Zusammensetzung mit siliciumgebundenen O H- Gruppen umfaßt und daß dann ein Überzug eines Polyorganohalogenopolysiloxans aufgebracht wird. Durch dieses Verfahren ist es möglich, Oberflächen zu grhalten, die eine sehr niedrige Adhäsion für Eis aufweisen, und die dauerhafter und wirksamer sind als die bisher erzielbaren, selbst wenn sog. Z-Wachs verwendet wird.
  • Die Erfindung erfordert zwei Behandlungsschritte der Oberfläche, um die gewünschten Resultate zu erhalten: erstens Niederschlag einer siliciumhaltigen Zusammensetzung, die siliciumgebundene OH-Gruppen enthält, und zweitens Behandlung der Oberfläche mit einem Polyorganohalogenopolysiloxan. Wenn die Oberfläche nur, mit letzterem überzogen wird, dann zeigt sich, daß der Überzug nicht beständig ist und die Minderung der Adhäsion mehr und mehr verschwindet. Der erste Überzug, ganz gleichgültig ob er auf Metall, Glas, keramische oder Kunststoffe aufgebracht wird, muß aus einer siliciumhaltigen Grundierung bestehen, die entweder an und für sich siliciumgebundene O H-Gruppen enthält oder die nach zweckentsprechender Behandlung eine Oberfläche mit siliciumgebundenen O H- Gruppen ergibt.
  • Warum die Minderung der Eisadhäsion bei erfindungsgemäß hergestellten Gegenständen erzielt wird, ist noch nicht endgültig erforscht. Man glaubt jedoch, daß die siliciumgebundenen O H-Gruppen der Grundierung mit den Halogenen des Polyorganohalogenopolysiloxans reagieren, so daß sich ein dünner Film der Produkte der stattgehabten Kondensationsreaktion ergibt, wobei diese Produkte an d& Oberfläche so gelagert sind, daß die Haftung des Eises gemindert wird. Die Grundierung ist auch wesentlich, um eine zweckentsprechende Bindung des Polyorganohalogenopolysiloxans an der Oberfläche zu erzielen.
  • Bei der Durchführung des neuen Verfahrens ist es möglich, irgendeine aus der großen Anzahl der kieselsäurehaltigen Grundierungen zu verwenden. So kann zum Beispiel Gebrauch gemacht werden von verschiedenen Silikaten, wie Organosilikaten (Orthosilikaten, bei welchen die Wasserstoffatome der Orthokieselsäure durch ein Kohlenwasserstoffradikal ersetzt sind), tetrasubstituierten, niederen Alkylsilikaten, wie Methylsilikat, Äthylsilikat, Propylsilikat, Isobutyl-. silikat usw. ; Arylsilikaten, wie Phenylsilikat usw. ; Aralkylsilikaten, wie Benzylsilikat usw. ; Alkarylsilikaten, wie Tolylsilikat usw.; teilweise hydrolysierten Organosilikaten usw. ; Alkalimetallsilikaten, wie Natriumsilikat, beispielsweise Natriumorthosilikat insbesondere als Wassergläslösung, Kaliumsilikat, Lithiumsilikat usw.'; teilweise hydrolysierten Alkalimetallsilikaten, kondensierter Kieselsäure usw. Eine weitere Klasse von Verbindungen, sie sich als besonders brauchbar für die Grundierung gemäß der Erfindung erwiesen haben, ist jene, die der allgemeinen Formel Sie # Cln # (R),-n entsprechen, wobei R ein einwertiges Kohlenwasserstoffradikal, z. B. ein Alkyl-, Aryl-, Alkaryl- und Aralkylradikal und n eine ganze Zahl von i bis 6 bedeutet. Vorzugsweise wird für R eine, Methylgruppe und für n mindestens 4 gewählt. Besonders brauchbar ist ein Stoffgemenge, das im wesentlichen eine Mischung der Verbindungen enthält, die der vorstehenden Formel entsprechen. Es wird bei der Herstellung der Methylchlorosilane als hochsiedender Rückstand, Siedepunkt von ungefähr i4o bis 163', im besonderen von etwa 15o bis 16o' dadurch erhalten, daß Methylchlorid über erhitztes Silicium in Gegenwart eines geeigneten Katalysators geleitet wird, gemäß dem Verfahren, das den Gegenstand der USA.-Patentschrift 2 380 995 vom 7. August 1945 (Rochow) bildet. Als Beispiele der Verbindungen, die der vorgenannten Formel entsprechen, in der R eine Methylgruppe bezeichnet, und die sich in den Mischungen in dem hochsiedenden Rückstand finden, seien genannt: Hexachlorodisilan, Methylpentachlorodisilan, Tetramethyldichlorodisilan, Dimethyltetrachlorodisilan usw. An Stelle des Gemisches von Chlorodisilanen können natürlich erfindungsgemäß der einschlägigen Technik naheliegend andere Halogenodisilane oder deren Mischungen verwendet werden. Die einzelnen Halogenodisilane sind jeweils bestimmt durch die organische Halogenverbindung, die über das erhitzte Silicium geleitet wird.
  • Neben den Methylhalogenodisilanen können andere Organohalogenodisilane verwendet werden, z. B. Diphenyltetrachlorodisilan, Triphenyltrichlorodisilan, Tetraphenyldichlorodisilan, Ditolyltetrabromodisilan, Diäthyltetrabromodisilan, Tetraäthyldichlorodisilan, Diamyltetrachlorodisilan usw.
  • Wie bereits erwähnt, läßt sich mit den Organohalogenosilanen allein nicht der angestrebte Erfolg erzielen. Es wurde jedoch festgestellt, daß Organohalogenosilane benutzt werden können als Grundierung, um die Oberflächen weniger adhärierend für Eis zu machen, insbesondere Arylhalogenosilane und Alkylhalogenosilane mit mindestens vier Kohlenstoffatomen in der Alkylgruppe, wenn nach dem Aufbringen auf die Oberfläche die Organohalogenosilane mit Wasser hydrolisiert werden, um sie in einen Film überzuführen, der siliciumgebundene O H- Gruppen enthält. Diese Grundierung wird dann in der vorgeschriebenen Weise mit Polyorganohalogenopolysiloxan überzogen. Für diesen Zweck haben sich von den Organohalogenosilanen als besonders brauchbar erwiesen zum Beispiel: Phenyltrichlorosilan, Diphenyldichlorosilan, Pentyltrichlorosilan usw.
  • Eine weitere Gruppe von Verbindungen, die als Grundierung für das Polyorganohalogenopolysiloxan verwendet werden können, stellen die Organopolysiloxane dar, die siliciumgeburidene Halogene enthalten und die nach dem Aufbringen und dem Hydrolysieren Überzüge ergeben; und die besonders gute Überzüge nach dem Aufbringen des Polyorganohalogenopolysiloxans liefern. Als Beispiel seien genannt teilweise hydrolysiertes Methyltrichlorosilan. Es wird durch Hydrolysieren von Methyltrichlorosilan in einer Menge Wasser erhalten, die nicht genügt, die hydrolysierbaren Halogenatome vollständig zu hydrolysieren, sc daß sich eine Polysiloxankette ergibt mit siliciumgebundenen Methylgruppen und einer kleinen Menge siliciumgebundener Chloratome; im Durchschnitt sind ungefähr o,9 bis 1,2 bis Methylgruppen je Siliciumatom vorhanden. Die Verwendung derartig teilweise hydrolysierten Materials als Grundierung allein ergab gute Resultate und förderte die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens.
  • Besonders brauchbar für die Grundierung hat sich eine Mischung eines Organosilikates, z. B. Äthylsilikates und eines Disilans erwiesen, das der allgemeinen Formel Sie . Cln # (C Hrt) ,,-n entspricht, wobei n eine ganze Zahl von i bis 6 darstellt. Das Verhältnis der Anteile kann zwar innerhalb weiter Grenzen geändert werden, besonders empfehlenswert ist es jedoch, wenn der Gewichtsanteil des Organosilikates, z. B. Äthylsilikat, 5 bis 5o°/0 oder mehr des Gesamtgewichtes des Organosilikates und des Disilans ausmacht.
  • Als Zusätze zu der Grundierung können z. B. verwendet werden Hexachlorodisiloxan, Hexabromodisiloxan, Dimethyltetrachlorodisiloxan usw. Durch Hydrolyse ergeben diese natürlich eine Oberfläche, die siliciumgebundene OH-Gruppen aufweist.
  • Die Polyorganohalogenopolysiloxane,entweder allein oder in Mischung, die erfindungsgemäß verwendet werden, sowie die Verfahren zu ihrer Herstellung sind ausführlich in den USA.-Patentschriften 2 421 653 und 2 381 366 beschrieben. Wie besonders aus der erstgenannten Patentschrift hervorgeht, ist es möglich, eine große Anzahl von Polyorganohalogenopolysiloxanen herzustellen, inAbhängigkeitvondem besonderen Kohlenwasserstoffsubstituierten Polysiloxan und Organohalogenosilan, die miteinander zur Reaktion gebracht werden. Weitere Beispiele von Polyorganohalogenopolysiloxanen, die in vorstehenden Patentschriften nicht genannt sind und die ebenfalls erfindungsgemäß verwendet werden können, sind: Tetramethyl-i, 2-dibromodisiloxan,Tetraäthyl-i, 2-dibromodisiloxan, Hexabutyl-i, 3-difluorotrisil oxan, Tetraphenyl-i, 2-dichlordisiloxan usw. Im allgemeinen sind diese Polyorganohalogenopolysiloxane meistens linear und enthalten endgebunden siliciumgebundene Halogene. DasmittlereVerhältnisbeträgtdabeii,9bis2,o organische Gruppen, z.B. Methylgruppen je Siliciumatom.
  • Bei der Durchführung des neuen Verfahrens, z. B. durch Tauchen in eine Grundierung oder in eine Lösung des Grundiermaterials, werden beispielsweise von etwa o,i bis 25°/oige Lösungen dieses Materials verwendet. Hinterher in Abhängigkeit von der verwendeten Grundierung kann die überzogene Oberfläche verschieden lange Zeitdauer dem Einfluß der Luft ausgesetzt werden, so daß die Hydrolyse der siliciumgebundenen, hydrolysierbaren Gruppen, z. B. siliciumgebundene Halogene, Aminogruppen, Alkoxyradikale usw., die in der Grundierung vorhanden sind, eintritt, wodurch sich eine Oberfläche ergibt, die aus der bereits erwähnten siliciumhaltigen Verbindung mit siliciumgebundenen OH-Gruppen besteht. In manchen Fällen kann es wünschenswert sein, die grundierte Oberfläche mit Wasser zusammenzubringen, entweder als Flüssigkeit oder als Dampf, um die Hydrolyse zu beschleunigen und unerwünschte Nebenprodukte der Hydrolyse, wie Wasserstoffhalogenverbindungen zu beseitigen. In anderen Fällen, insbesondere bei der Verwendung von Alkalimetallsilikaten und wässerigen Lösungen dieser Silikate, ergibt das Eintauchen der behandelten Oberflächen in Lösungen bereits einen Überzug der siliciumgebundenen 0 H-Gruppen. Dies ist bedingt durch den Umstand, daß die Alkalimetallsilikate in wässeriger Lösung wenigstens teilweise hydrolysiert werden und Hydroxylgruppen ergeben, die unmittelbar den Siliciumatomen angelagert sind.
  • Nach der Herstellung der Oberflächengrundierung und der Durchführung irgendeines der Verfahrensschritte, die notwendig sind, um eine Oberfläche mit siliciumgebundenen 0 H- Gruppen zu erhalten, wird die behandelte Fläche, z. B. durch Eintauchen mit dem Organohalogenopolysiloxan,zusammengebracht. Wenn auch das Organohalogenopolysiloxan für sich allein dabei verwendet werden kann, so hat es sich doch herausgestellt, daß es sich empfiehlt, verdünnte Lösungen zu verwenden, und zwar mit einer Menge von ungefähr i bis 15 Gewichtsprozent des Organohalogenopolysiloxans in einem wasserfreien Lösungsmittel, z. B. trockenem Toluol, Benzol, Xylol usw. Natürlich können auch andere organische Lösungsmittel, die von Feuchtigkeit frei sind, erfindungsgemäß verwendet werden, z. B. Diäthyläther des Äthylenglykols usw.
  • Nach der Behandlung mit dem Organohalogenopolysiloxan werden die Flächen vollständig abtropfen lassen und an der Luft getrocknet, dabei dient vorteilhafter Weise die Luftfeuchtigkeit dazu, etwa zurückgebliebene hydrolysierbare Gruppen in den hydrolysierten Zustand überzuführen. Das Trocknen an der Luft wird genügend lange durchgeführt, um das Aufeinanderwirken der siliciumgebundenen 0 H- Gruppen und der siliciumgebundenen Halogene des Polyorganohalogenopolysiloxans zu ermöglichen. Hinterher wird die Fläche mit Wasser behandelt, z. B. durch Eintauchen, um die vollständige Hydrolyse zu erzielen und jede Spur von Wasserstoffhalogen zu beseitigen. Das Waschen kann eine Zeitdauer in Anspruch nehmen, die zwischen einigen Minuten und mehreren Stunden liegt.
  • Beim Behandeln der Flächen mit einem der vorbeschriebenen Silikate kann auch ein geringfügig abweichendes Verfahren gegenüber dem, das bei den vielen anderen Grundierungen benutzt wird, zur Anwendung gelangen. So kann bei den Alkalimetallsilikaten, z.B. eine wässerige Lösung verwendet werden mit 2o bis 30 Gewichtsprozent der festen Lösungssubstanz. Es kann jedoch auch erfindungsgemäß mit größeren oder kleineren Konzentrationen gearbeitet werden. Für die Organosilikate ist festgestellt worden, daß sie vorteilhafterweise rein verwendet werden. Die Erfindung läßt sich aber auch mit Lösungen in einem inerten Lösungsmittel, z. B. in geeigneten organischen, wie Alkohol, Äthyläther usw., durchführen.
  • Nach der Behandlung der Oberflächen mit dem Silikat wird der zu überziehende Gegenständ an der Luf t beispielsweise 30 Sekunden bis zu einer oder zwei Stunden oder mehr trocknen lassen, damit der Silikatüberzug seinen Endzustand erreicht. Dadurch wird dieser verhälnismäßig unlöslich für die Lösung des Polyorganohalogenopolysiloxans gemacht, das hinterher aufgebracht wird. Diesen Zustand herbeizuführen ist wünschenswert, um eine Beeinträchtung des Polyorganohalogenopolysiloxans zu vermeiden.
  • Hinterher wird die mit Silikat behandelte Oberfläche in das Polyorganohalogenopolysiloxan getaucht. Dies wird vorzugsweise als verdünnte Lösung verwendet, z. B. mit o,i bis 25 Gewichtsprozent, oder selbst in einer höheren Konzentration in einem inerten Lösungsmittel, wie aromatische oder aliphatische Kohlenwasserstofflösungsmittel. Die Zeitdauer für das Eintauchen in das Polyorganohalogenopolysiloxan kann etwa io bis 45 Sekunden betragen.
  • Es empfiehlt sich, die überzogenen Gegenstände dann genügend lang der Luft auszusetzen, etwa 2 bis 36 Stunden oder mehr. Durch den geringen Gehalt an Luftfeuchtigkeit wird dabei das Polyorganohalogenopolysiloxan so umgewandelt, daß praktisch keine dem Silicium angelagerte Halogene, d. h. hydrolysierbare Halogene, und verhältnismäßig wenige, wenn überhaupt Hydroxylgruppen vorhanden sind als Resultat einer Hydrolyse, die etwa stattfinden könnte.
  • Das gleiche, im vorstehenden allgemein beschriebene Verfahren findet auch Verwendung bei der Grundierung mit Organosiliciumverbindungen, die hydrolysierbare Gruppen, z. B. Dimethyltetrachlorodisilan, Tetramethyldichlorodisilan oder Mischungen halogenierter Disilane enthalten, wobei letztere beispielsweise aus den hochsiedenden Rückständen durch Überleiten von Methylchloriden über erhitztes Silicium gewonnen werden. Auch teilweise hydrolysiertes Methyltrichlorosilan.usw. kann benutzt werden. In vielen Fällen hat es sich als förderlich erwiesen, vor dem Grundieren die Flächen anzuwärmen, um jeden Feuchtigkeitsüberschuß zu entfernen und damit eine größere Homogenität der Grundierung zu erhalten und die Adhäsion der siliciumhaltigen Verbindung an der Fläche zu steigern.
  • Im nachstehenden werden Beispiele für die Durchführung des neuen Verfahrens gegeben, dabei werden alle Anteile in Gewichtsprozent aufgeführt.
  • Beispiel i Ein oberflächlich oxydierter Aluminiumeiswürfeltrog und die Zwischenschiede wurden zunächst in eine wässerige Lösung von Natriumsilikat (Wasserglas) eingetaucht, die io°/o des festen Anteils ausmacht, nach dem Herausnehmen aus der Lösung abtropfen und an der Luft für die Dauer von ungefähr 30 Minuten trocknen lassen. Anschließend erfolgte für die Dauer von 30 Sekunden ein Eintauchen in eine 5°/oige Toluollösung eines Gemisches von Polymethyichloropolysiloxan. Letzteres wurde als ,Reaktionsprodukt einer Mischung erhalten, die ungefähr gleiche Gewichtsteile von Dimethyldichlorosilan und das Produkt der Hydrolyse von Dimethyldichlorosilan aufweist. Die Reaktion wurde durch Erhitzen unter Druck bei einer Temperatur von ungefähr 4oo° durchgeführt (siehe USA.-Patentschrift 2 421653),. Die Reaktionsfraktion, die hauptsächlich eine Mischung von Polymethylchloropolysiloxanen umfaßt, wurde isoliert und dann zum Tauchen verwendet. Der so behandelte Trog und die Schiede wurden hierauf dem Zutritt von Luft für ungefähr 24 Stunden ausgesetzt. Es ergab sich ein glatter durchscheinender Überzug. Wurde in dem Trog"und den Schieden Wasser zum Gefrieren gebracht, dann konnten die Eiswürfel durch einen verhältnismäßig geringen Druck herausgenommen werden. Nach i3omaligem Wiederholen des Herstellungsprozesses der Eiswürfel war die mit dem Überzug erzielte Wirkung unverändert geblieben, und es zeigte sich auch, daß der Druck, um die Eiswürfel zu entfernen, keinerlei Änderung erfahren hatte.
  • Beispiel 2 Bei diesem Beispiel wurden der oberflächlich oxydierte Aluminiumeiswürfeltrogund die Zwischenschiede in genau derselben Weise behandelt wie im Beispiel i, jedoch mit dem Unterschied, daß die Wasserglaslösung 2o Gewichtsprozent der festen Substanz ausmachte. Zum Vergleich wurden ein zweiter Trog nebst Zwischenschieden mit sog. Z-Wachs behandelt und in beiden Trögen Wasser zum Gefrieren gebracht, worauf der Druck, um die Eiswürfel zu entfernen, gemessen wurde. Es zeigte sich, daß nach ungefähr 25 Wiederholungen der Eiswürfelherstellung der Druck um sie aus dem Trog und den Schieden herauszubringen, ,bei den nach der Erfindung behandelten gleichgeblieben war und im Durchschnitt übereinstimmte mit den niedrigsten Werten, die bei Verwendung mit sog. Z-Wachs erzielt wurden. Bei den Trögen der zweiten Art zeigte sich, daß der Druck zur Entfernung der Eiswürfel mit der Wiederholung der Würfelherstellung anstieg, im Gegensatz zu den Trögen, die nach der Erfindung behandelt waren. Weiter wurde festgestellt, daß bei diesen die Würfel ohne jedes Haften an den Oberflächen des Troges oder der Schiede herausgenommen werden konnten, während bei den mit sog. Z-Wachs behandelten Trögen Eispartikelchen haftenblieben. Gleichzeitig ergab sich der Mißstand, daß viele der Eiswürfel Sprünge aufwiesen oder zerbrochen wurden, wenn sie herausgenommen wurden. Beispiel 3 Ein oberflächlich oxydierter Aluminiumtrog und Zwischenschiede wurden in Tetraäthylsilikat eingetaucht und an der Luft eine Stunde lang trocknen lassen. Sie wurden dann in ein Bad einer io°/oigen Toluollösung -,-on Polymethylchloropolysiloxan, wie es im Beispiel i beschrieben ist, gebracht und dann nach 3o bis 45 Sekunden herausgenommen. Anschließend wurden Trog und Schiede für ungefähr 12 Stunden der Luft ausgesetzt, wodurch sich ein durchsichtiger, glatter Überzug ergab. Nach ungefähr 45 Wiederholungen der Würfelherstellung wurde festgestellt, daß der Druck, um die Würfel herauszunehmen, viel geringer war als bei den mit sog. Z- Wachs behandelten Trögen und Schieden. Überdies zeigte sich, daß weder Würfel zerbrachen noch irgendwelche Eisteilchen haftenblieben. Beispiel 4 Eine Glasscheibe wurde, um irgendwelche überschüssige Feuchtigkeit zu entfernen, erwärmt und dann in eine wasserfreie, i °/oige Toluollösung eines hochprozentigen Rückstandes (Siedepunkt ungefähr. i4o bis i63°), getaucht. Der Rückstand wurde durch Reaktion von Methylchlorid auf ungefähr auf 25o bis 300° erhitztes Silicium erhalten, wobei Kupfer als Katalysator diente (vergleiche USA.-Patentschrift 2 380 995). Der hochsiedende Rückstand stellt eine Mischung von Chlorodisilanen dar, die zu 85 bis 95°/o aus Dimethyltetrachlorodisilan (einschließlich seiner verschiedenen Isomeren, z. B. i, 2-Dimethyl-i, i, 2, 2-tetrachlorodisilan, i, i-Dimethyl-i, 2, 2, 2-tetrachlorodisilan, usw.) besteht und außerdem kleine Anteile von Hexachlorodisilan, Methylpentachlorodisilan, Trimethyltrichlorodisiloan und Tetramethyldichlorodisilan enthält. Nach dem Abtrocknen der Glasscheibe, was ungefähr 5 Minuten in Anspruch nahm, wurde sie in eine wasserfreie io°/oige Toluollösung einer Verbindung getaucht, die eine Mischung von Polymethylchloropolysiloxanen wie im Beispiel i enthält. Der Tauchvorgang nahm ungefähr 3 bis io Sekunden in Anspruch. Die Glasscheibe wurde dann wieder so lange der Luft ausgesetzt bis sie sich trocken anfühlte, hierauf in Wasser gebracht und ungefähr 5 Minuten lang gewässert. Wurde ein Tropfen Wasser auf der so behandelten Glasfläche zum Gefrieren gebracht, dann konnte das entstandene Eispartikelchen durch geringen Druck entfernt werden. Beim Versuch mit einer unbehandelten Glasscheibe haftete das Eispartikelchen sehr kräftig, und in einigen Fällen war es notwendig, es zu zerstören, um es entfernen zu können.
  • Die Behandlung der Glasscheibe mit Polymethylchloropolysiloxan allein ergab unbrauchbare Resultate, obwohl die Oberfläche an sich wasserabstoßend war. Das gebildete Eis konnte nur sehr schwer entfernt werden. Beispiel 5 Ein oberflächlich oxydierter Aluminiumeiswürfeltrog wurde zusammen mit den Schieden in eine i°/oige Toluollösung einer Mischung von Chlorodisilanen, wie im Beispiel 4 verwendet, eingetaucht. Die Mischung war als hochsiedender Rückstand in der Herstellung von Methylchlorosilanen erhalten. Nach dem Trocknen an der Luft, für die Dauer von ungefähr 15 Minuten, wurden Trog und Schiede in eine io°/oige Toluollösung eines Gemisches von Polymethylchloropolysiloxanen getaucht (vgl. Beispiel 3). Nachdem der Trog und die Schiede an der Luft getrocknet waren, was ungefähr eine Stunde dauerte, wurden sie für ungefähr 4 Stunden in einem Wasserbad behandelt. Bei der Benutzung für die Herstellung von Eiswürfel zeigte sich, daß diese mit einem geringen Druck aus dem Trog und den Schieden entfernt werden konnten, auch ergab sich, daß die Würfel nicht zersprangen und keinerlei Eispartikelchen an den behandelten Flächen haftenblieben. Um die gemäß diesem Beispiel erzielten Resultate mit jenen vergleichen zu können, bei welchen Wachsüberzüge verwendet wurden, wurden ein Trog und Schiede mit tierischem Wachs (Barco-Wachs) behandelt und in dem nach der Erfindung behandelten und in dem letztgenannten Trog wiederholt hergestellt. Für den erfindungsgemäß behandelten Trog wurde festgestellt, daß nach ungefähr 40 Wiederholungen der Würfelherstellung 6,5 Krafteinheiten zur Entfernung der Würfel notwendig waren, wärend bei den mit tierischem Wachs (Barco-Wachs) überzogenen Trog und Schieden ungefähr i i Krafteinheiten notwendig waren. Gleichzeitig ergab sich, daß in erstem Fall die Würfel ohne Druck und, ohne daß das Eis haftenblieb, entfernt werden konnten. Im Gegensatz hierzu zeigte sich im zweiten Fall, daß die Eiswürfel so fest haften, daß sie beim Herausnehmen zersprangen. Auch blieben Eissplitter an den Schieden hängen. Beispiel 6 Ein oberflächlich oxydierter Aluminiumeiswürfeltrog und Schiede wurden in praktisch gleicher Weise wie im Beispiel 5 dargetan, behandelt mit der Abweichung, daß statt des hochschmelzenden Rückstandes für die Grundierung Hexachlorodisilan benutzt wurde. Der so hergestellte Trog und Schiede zeigten dieselben Eigenschaften wie jene, die nach Beispiel 5 hergestellt waren. Auch bei ihm konnten durch einen geringen Druck die Würfel entfernt werden, ohne daß diese beschädigt wurden oder daß Eisreste im Trog und an den Schieden haftenblieben. Beispiel Ein oberflächlich oxydierter Aluminiumeiswürfeltrog wurde mit den Schieden in praktisch gleicher Weise behandelt wie im Beispiel s, jedoch mit dem Unterschied, daß anstatt des hochsiedenden Rückstandes Hexachlorodisiloxan verwendet wurde. Die sich ergebenden Resultate waren jenen gleich, die beiden Eiströgen und Schieden gemäß Beispiel s erzielt wurden. Beispiel 8 Hierbei wurde in gleicher Weise wie im Beispiel 5 verfahren, jedoch der hochsiedende Rückstand durch Dimethyltetrachlorodisilan (Siedepunkt i57,2')ersetzt. Die erzielten Resultate entsprachen jenen, die gemäß Beispiel 5 erhalten wurden. Beispiel 9 An Stelle des hochsiedenden Rückstandes, wie im Beispiel 5, wurden als Grundierung Siliciumtetrachlorid, Phenyltrichlorosilan, Pentyltrichlorosilan, Decachlorotetrasilan und Diphenyldichlorosilan benutzt. Im übrigen erfolgte die Behandlung genau wie im Beispiel 5. Die fertig überzogenen Tröge und Schiede zeigten dieselben guten Eigenschaften wie jene nach Beispiel 5 hergestellten. Beispiel io Der oberflächlich oxydierte Eiswürfeltrog und die Schiede wurden wieder so behandelt wie im Beispie15, jedoch mit der Ausnahme, daß als Grundierung anstatt des hochsiedenden Rückstandes ein teilweise hydrolysiertes Methyltrichlorosilanharz (Methyl-Siliciumverhältnis i), das in Diäthyläther von Äthylenglykol aufgelöst war, verwendet .wurde. Die aufeinanderfolgenden Behandlungsschritte waren die gleichen wie im Beispiel 5. Der schließlich sich ergebende Überzug war besonders glatt und zeigte besonders geringe Adhäsion. Beispiel ii Es wurde zunächst eine Mischung aus io Teilen Äthylsilikat und 9o Teilen des hochsiedenden Rück- Standes, wie im Beispiel 5 angegeben, hergestellt. Die Mischung wurde in wasserfreiem Toluol gelöst und eine 5°/oige Lösung hergestellt. Ein oberflächlich oxydierter Aluminiumeiswürfeltrog und seine Schiede wurden zunächst, um überschüssige Feuchtigkeit zu entfernen, angewärmt und dann für einige Sekunden in die Toluollösung eingetaucht. Nach einigen Minuten andauerndem Trocknen an der Luft erfolgte ein Eintauchen in eine io°/oige Toluollösung einer Mischung von Polymethylchloropolysiloxanen, wie im Beispiel 5 beschrieben.. Hierauf wurden die behandelten Gegenstände so lange wieder der Luft ausgesetzt, bis sie sich trocken anfühlten. Sie wurden dann ungefähr 5 bis 7 Stunden in einem Wasserbad behandelt und dann getrocknet. Auch hier zeigte sich, daß die in dem so behandelten Trog hergestellten Eiswürfel mit geringem Druck und ohne Beschädigung entfernt werden konnten. Auch blieben keinerlei Eispartikelchen am Trog oder an den Schieden haften.
  • Für die einschlägige Technik liegt es ohne weiteres nahe, daß nicht nur, wie vorbeschrieben, Aluminium und Glas erfindungsgemäß behandelt werden können, daß vielmehr auch andere Flächen, flächig ausbildbarer Stoffe nach dem neuen Verfahren behandelt werden können, um geringe Adhäsion für Eis zu erzielen. Erwähnt seien Oberflächen von Stahl, oberflächlich gehärtete, z. B. phosphatierte Flächen von Eisen, keramische Flächen, Flächen von Messing, Silber, Kadmium, Magnesium, reinem Aluminium, Kupfer, verschiedenen Kunststoffen usw.
  • Die Erfindung kann auch mit großem Erfolg für die Auskleidungen von Kühltrögen, für die Verdampfer der Eismaschinen, für die Propeller, Windschutzschilde, elektrisches Leitungsmaterial usw. zur Anwendung gelangen, wie überall da, wo es wünschenswert ist, die Adhäsion von Eis an Flächen zu verkleinern.

Claims (7)

  1. PATEN TA NS PROCHE: i. Aus Metallen oder anderen flächig ausbildbaren Stoffen hergestellte Gegenstände,wie Eiswürfeltröge und deren . Zwischenschiede, Eiserzeugerteile, Propeller, Windschutzscheiben usw., deren Oberflächen eine verminderte Adhäsion für Eis aufweisen, dadurch gekennzeichnet, daß die Oberflächen mit mehreren Überzügen versehen sind, von denen der erste (Grundierung) eine siliciumhaltige Zusammensetzung mit siliciumgebundenen O H-Gruppen, und der zweite, diesem aufliegende, ein Polyorganohalogenopolysiloxan umfaßt.
  2. 2. Gegenstände nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß die siliciumhaltige Zusammensetzung mit den siliciumgebundenen O H- Gruppen aus teilweise hydrolysierten Organosilikaten, wie Äthylsilikaten, oder teilweise hydrolysierten Alkalimetallsilikaten, wie Wasserglas, besteht.
  3. 3. Gegenstände nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß die siliciumhaltige Zusammensetzung mit den siliciumgebundenen O H-Gruppen aus den Hydrolysationsprodukten von Verbindungen besteht, die der allgemeinere Formel Sie # Halogen n # - (R) V - n entsprechen, wobei R ein einwertiges Kohlenwasserstoffradikal, vorzugsweise C H, und n eine ganze Zahl von i bis 6, vorzugsweise mindestens 4 bedeuten und als Halogen insbesondere Chlor verwendet ist.
  4. 4. Gegenstände nach Anspruch i, dadurch ge= kennzeichnet, daß die siliciumhaltige Zusammensetzung mit den siliciumgebundenen O H-Gruppen aus Hydrolysationsprodukten von Organopolysiloxanen, die siliciumgebundene Halogene enthalten, besteht, wobei die Hydrolyse nur teilweise durchgeführt ist.
  5. 5. Gegenstände nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß die siliciumhaltige Zusammensetzung mit den siliciumgebundenen O H-Gruppen aus Hydrolysationsprodukten eines Gemisches besteht, das ein Organosilikat,wieÄthylsilikat und ein Disilan enthält, daß der allgemeinen Formel Si_ . Cl n # (C H3) 6-n entspricht, wobei n eine ganze Zahl von i bis 6 bezeichnet.
  6. 6. Gegenstände nach Anspruch i bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Polyorganohalogenopolysiloxane des nachfolgenden Überzuges aus Polymethylchloropolysiloxanen bestehen.
  7. 7. Verfahren zur Herstellung der Gegenstände nach Anspruch i bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Oberflächen zunächst mit einem Überzug versehen werden aus einer siliciumhaltigen Zusammensetzung mit siliciumgebundenen O H-Gruppen, oder einer so beschaffenen, daß sich durch Hydrolyse solche Gruppen ergeben, und daß dann unmittelbar, gegebenenfalls nach Hydrolyse des ersten Überzuges ein zweiter Überzug aufgebracht wird, der aus Polyorganohalogenopolysiloxan besteht. B. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Hydrolyse des ersten Überzuges durch die Einwirkung der Luftfeuchtigkeit erfolgt. 9. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Hydrolyse des ersten Überzuges durch Zusammenbringen mit Wasser oller einer wässerigen Flüssigkeit erfolgt. io. Verfahren nach Anspruch 7 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Erstüberzug an der Luft getrocknet wird, bevor Polyorganohalogenopölysiloxan aufgebracht wird. ii. Verfahren nach Anspruch 7 bis io, dadurch gekennzeichnet, daß die Gegenstände nach Aufbringen der beiden Überzüge an der Luft getrocknet werden und dann gegebenenfalls mit Wasser gewaschen werden. 12. Verfahren nach Anspruch 7 bis ii, dadurch gekennzeichnet, daß die zu überziehenden Flächen vor dem Grundieren zur Entfernung.überschüssiger Feuchtigkeit erwärmt werden. 13. Verfahren nach Anspruch 7 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Überzugsmaterial in einer wasserfreien Lösung eines flüchtigen Lösungsmittels zur Anwendung gelangt.
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