DE69925052T2 - Verfahren zur Herstellung von wasserstoffreichem Gas - Google Patents
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Description
- Hintergrund der Erfindung
- Gebiet der Erfindung
- Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf die Herstellung eines Ammoniaksynthesegases aus einem Dimethylether (DME) aufweisenden Ausgangsprodukt durch adiabatische katalytische Dampfreformierung in Gegenwart einer Sauerstoff und Stickstoff enthaltenden Atmosphäre.
- Beschreibung des Standes der Technik
- Es ist aus der EP-A 0 761 942 und der EP-A 0 754 649 bekannt, DME zu einem an Wasserstoff und Kohlenmonoxid reichen Gas in Gegenwart von festen Säurekatalysatoren zu reformen. Die während des Dampfreformings von DME ablaufenden Reaktionen sind:
- Die obigen Reaktionen sind endotherm und erfordern Wärme für vernünftige Umsetzungsraten. Durch den in der vorstehend genannten EP-A 0 761 942 beschriebenen Prozeß wird Wärme aus heißem Abgas aus einer Gasturbine zugeführt. Es ist ferner aus der WO 96/18573 bekannt, DME katalytisch mit Dampf in wärmeleitender Beziehung zu einer exothermen Wasser-Gas Shiftreaktion zu hydrolisieren.
- Aus der EP-A 0 798 798 ist bekannt, ein wasserstoffreiches Gas, ausgehend von Methanol unter Verwendung von Dampf und einer Sauerstoffzufuhr herzustellen, sowie einem (kombinierten selektiven Oxidations- und Reforming) oder zwei Kata lysatoren (einem separaten selektiven Oxidationskatalysator und einem anschließenden Reformingkatalysator). Als Mittel zur Vergleichmäßigung der Wärmezufuhr ist die Zufuhr der bestimmten Sauerstoffmenge durch eine Mehrzahl von Sauerstoffzufuhrmitteln erwähnt, welche längs der Fließrichtung der Reformereinheit angeordnet sind.
- Zusammenfassung der Erfindung
- Es wurde nun gefunden, daß DME adiabatisch einem Dampfreforming unterzogen werden kann, wenn die Reaktion in wärmeleitender Beziehung mit partieller Oxidationsreaktion eines Teils des während des Dampfreformings von DME/MeOH gebildeten Wasserstoffs durchgeführt wird.
- Aufgrund der obigen Feststellung sieht die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung von Ammoniaksynthesegas aus einem Rohprodukt vor, welches Dimethylether enthält, das weiterhin Methanol aufweisen kann, durch Reforming von Dimethylether- und Methanolanteilen in Gegenwart eines Reformingkatalysators zu einem Produktgas, welches reich an Wasserstoff ist, wobei die erforderliche Wärme für die endothermen Dampfreformingreaktionen durch Oxidation eines Teil des Wasserstoffs im durch Dampfreforming umgesetzten Ausgangsprodukt in wärmeleitender Beziehung mit den Dampfreformingreaktionen zugeführt wird.
- Die obigen Dampfreformingreaktionen werden in einer Katalysatorzone durchgeführt, die adiabatisch betrieben wird. Es wird ein Katalysator mit kontinuierlicher Aktivität für die vorerwähnte DME und McOH Dampfreformingreaktionen und die Oxidation von Wasserstoff angewendet. Nützliche Katalysatoren des obigen Typs sind feste Säuren einschließlich zeolithischer Materialien, Aluminiumoxidsilikaten, Siliciumoxid/Aluminiumoxid, Aluminiumoxid und deren Mischungen, kombiniert mit einem Methanol zersetzenden Katalysator, z.B. Cu oder Cu-Zn-Aluminiumoxid in einem Gewichtsverhältnis von vorzugsweise zwischen 1:5 und 5:1, beschichtet mit Silica und hüllimprägniert mit einem oder mehreren Edelmetallen, wie z.B. Platin und/oder Palladium entsprechend des herkömmlichen Katalysatorherstellungsverfahrens. Solche Katalysatortypen mit kombinierter Dampfreforming und Oxidationsaktivität werden insbesondere in einem Wirbelschichtreaktor benutzt, in welchem ein Prozeßstrom von DME (und Methanol) Dampf, Stickstoff und eine Sauerstoff enthaltende Atmosphäre am Boden des Reaktors eingeführt werden.
- Die Sauerstoff enthaltende Atmosphäre kann in das Prozeßgas in mehreren Stufen eingetragen werden, wobei jede Stufe, wie oben beschrieben, durchgeführt wird.
- Die Sauerstoff und Stickstoff enthaltende Atmosphäre für die Verwendung im erfindungsgemäßen Verfahren kann jede Atmosphäre sein, die Sauerstoff in einer Menge enthält, die für die Oxidation der erforderlichen Menge von Wasserstoff ausreicht, um die notwendige Wärme für die endothermen Reformigreaktionen bei vernünftiger Umsetzungsrate zur Verfügung zu stellen und die ebenso Stickstoff für die resultierende Herstellung von Ammoniaksynthesegas enthält.
- Die Sauerstoff enthaltende Atmosphäre kann Luft sein, mit Sauerstoff angereicherte Luft oder an Sauerstoff abgereicherte Luft.
- Als ein weiterer Vorteil des obigen Verfahrens kann Kohlendioxid, welches aus dem den Prozeß verlassenden Abstrom wiedergewonen wurde, bei der Herstellung von Harnstoff nach bekannten Harnstoffherstellungsmethoden eingesetzt werden.
- Kurzbeschreibung der Figur
- Die obigen Merkmale und Vorzüge der Erfindung werden anhand der folgenden Beschreibung erläutert, welche im Detail die spezielle Ausführungsform der Erfindung unter Bezugnahme auf die Zeichnung erläutert, in welcher gemäß
1 ein Verfahren in einem adiabatischen Wärmetausch-DME-Reformer durchgeführt wird. - Detaillierte Beschreibung der Erfindung
- In dem in
1 gezeigten Wärmetausch-DME-Reformer wird ein DME und Dampf enthaltender Speisestrom1 zu einem Wasserstoff enthaltenden Prozeßgas mit Wärme einem Reforming unterzogen, die durch Oxidation eines Teils des Wasserstoffgehalts des Prozeßgases zur Verfügung gestellt wurde. Das Speisegas wird im Wärmetauschreformer nach1 in einem Schritt durch Passage durch das Katalysatorbett4 reformiert, welches in indirektem Wärmetausch mit Oxidationsreaktionen eines Teils des Wasserstoffs steht, das im reagierten Prozeßgas im Oxidationskatalysatorbett5 enthalten ist. Das Speisegas kann mit Wärme vorgeheizt werden, die im Produktgas3 enthalten ist über Wärmeaustausch im Wärmetauscher6 . - Die jeweilige Gaszusammensetzung und die Prozeßparameter, die im obigen Verfahren angewendet werden, sind in der folgenden Tabelle zusammengefaßt, in welcher die Bezugszeichen mit denen der Figur übereinstimmen.
- Fig. 1
Claims (3)
- Verfahren zur Herstellung eines Ammoniaksynthesegases aus einem Dimethylether aufweisenden Ausgangsprodukt durch Einspeisung des Ausgangsproduktes in eine Reaktionszone unter endothermem Dampfreforming von Dimethylether in Gegenwart eines Reformingkatalysators zur Herstellung eines an Wasserstoff-reichen Gases, Einspeisung von mindestens einem Strom von Sauerstoff und Stickstoff aufweisender Atmosphäre in die Reaktionszone in einem Verhältnis, welches für den Erhalt eines resultierenden Ammoniak-Synthesegases wirksam ist und Durchführung einer selektiven exothermen Oxidation eines Teils des durch das Dampfreforming hergestellten Wasserstoffs, um Wärme für die endotherme Dampfreformingreaktion zu schaffen und aus der Reaktionszone das resultierende Ammoniaksynthesegas zu erhalten, wobei der Reformingkatalysator aus einer Mischung von einer festen Säure und einem Methanolreformingkatalysator besteht, der mit Kieselsäure beschichtet ist, und mit einem oder mehreren Edelmetallen in der Hülle imprägniert ist.
- Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die den Sauerstoff und den Stickstoff enthaltende Atmosphäre aus mit Sauerstoff angereicherter oder abgereicherter Luft besteht.
- Verfahren nach Anspruch 2, gekennzeichnet durch die Verwendung eines Kohlendioxidstromes, der aus einem Abstrom des Prozesses wiedergewonnen wurde in einem Verfahren zur Herstellung von Harnstoff.
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