CN103193202A - 一种生物质链式循环制氢装置及其工艺 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种生物质链式循环制氢装置及其工艺，步骤如下：将固态生物质颗粒添加至流化床反应器中，并通过第二返料机构输送双功能颗粒，通入水蒸气和空气的混合气，进行水蒸气重整制氢反应；排出的气固混合物进行分离：固体收集到第一返料机构，气体进入除尘器净化得到纯净的氢气；第一返料机构收集的双功能颗粒送入鼓泡床再生反应器进行脱附再生后经溢流口收集到第二返料机构；第二返料机构将收集到的双功能颗粒输送至流化床反应器中循环利用。本发明还公开了实施上述工艺的装置。本发明工艺能够实现生物质链式循环制氢，具有绿色环保、操作稳定、可连续高效生产的优点。

Description

一种生物质链式循环制氢装置及其工艺
技术领域
本发明涉及生物质能源利用技术领域，特别是一种生物质链式循环制氢工艺及装置。
背景技术
随着氢能的开发和利用，氢能的来源越发重要，制氢技术在整个氢能系统中占有极其重要的地位。天然气水蒸气重整（Steam Methane Reforming：SMR）是目前最成熟的制氢技术之一，提供了全世界所使用的大部分氢气，其中的主要反应如下：
重整反应：CH4（g）+H2O（g）=CO（g）+3H2（g）
水汽变换：CO（g）+H2O（g）=CO2（g）+H2（g）
参照以上反应方程，根据化学反应平衡移动原理，如果能够将反应中产生的CO2实时的吸收除去，则传统的水蒸气重整反应的热力学限制被打破，重整反应和水汽变换将向有利于H2产生的方向移动，促进了重整反应，提高了原料的利用率，增加了氢气的产量和纯度，与此同时也可以实现CO2的捕集。与传统的水蒸气重整反应相比，吸附增强式重整反应具有以下多个优点：
1）水汽变换和CO2的吸收都是放热反应，放出的热量可以供给重整反应，实现整个反应的热中性。
2）产物中的CO转化率明显提高，降低了CO的浓度，生产得到高纯氢气（95%以上），简化了制氢流程，省去了提纯设备，降低了生产成本。
3）由于CO2的吸附增强作用，可以降低整个反应的温度和压力，由此降低了对设备的要求，减少了生产成本。
同时为了实现能量来源的清洁可再生，人们将目光投向了生物质能，生物质乙醇作为可再生的原料被用来生产氢能，于是提出了生物质乙醇水蒸气重整制氢。同甲烷水蒸气重整制氢一样，在反应前预先将乙醇加热气化，使气态的乙醇和水蒸气混合，然后进行反应，其主要反应如下：
脱水反应：C2H5OH（g）→C2H4（g）+H2O（g）
脱氢反应：C2H5OH（g）→C2H4O（g）+H2（g）
乙醛重整反应：C2H4O（g）+3H2O（g）→2CO2（g）+5H2（g）
乙醛裂解反应：C2H4O（g）→CH4（g）+CO（g）
甲烷重整反应：CH4（g）+H2O（g）=CO（g）+3H2（g）
乙醇不完全重整反应：C2H6O（g）+H2O（g）→2CO（g）+4H2（g）
水汽变换：CO（g）+H2O（g）=CO2（g）+H2（g）
甲烷裂解反应：CH4（g）→C+2H2（g）
专利1：一种吸附增强甲烷水蒸气重整制氢反应装置及方法（CN 102070125 A，申请日2011.03.03）公开了一种在格栅式流化床反应器内进行吸附强化甲烷水蒸气重整反应制氢的方法，该方法的反应原料为甲烷，任然属于传统的化石能源。
专利2：一种生物质气化制氢系统及方法（CN 101774542 A，申请日2010.03.04）公开了一种直接使用固态生物质作为原料，通入高温水蒸气气化制氢，但是该工艺以金属氧化物在三床中循环利用来传递氧和热量，装置结构复杂，设备要求高，且生产效率较低。
专利3：近零排放的固体燃料无氧气化制氢方法（CN 1235792 C，申请日2003.11.12）直接以煤或生物质为原料进行热解，通过CaO吸附CO2，没有催化作用，生产效率较低；且在无氧环境下气化产物十分复杂，杂质气体过多，氢气产率偏低。
综上所述，现有的制氢工艺存在生产效率低、资源浪费、装置结构复杂、制备氢气杂质气体多等问题，亟待解决。
发明内容
本发明的目的在于提供一种绿色环保、操作稳定、可连续高效生产的生物质链式循环制氢工艺及装置。
实现本发明目的的技术解决方案如下：一种生物质链式循环制氢装置，包括快速流化床反应器、第一布风板、分布板、第一旋风分离器、第一返料机构、除尘器、灰斗、鼓泡床再生反应器、第二布风板、鼓泡床再生反应器溢流口、第二旋风分离器和第二返料机构；
所述快速流化床反应器的底部设有第一布风板，分布板将流化床反应器内部腔体分为上下两部分，下部为快速提升段，上部为主要流化反应段；快速流化床反应器的出口与第一旋风分离器连接，第一旋风分离器的气体出口与除尘器连接，固体出口通过第一返料机构与鼓泡床再生反应器连接；除尘器的气体出口得到所制的氢气，固体出口与灰斗连接；鼓泡床再生反应器的底部设有第二布风板，并通过鼓泡床再生反应器溢流口与第二返料机构连接，鼓泡床再生反应器的气体出口与第二旋风分离器连接，第二旋风分离器的固体出口接入第二返料机构；第二返料机构与快速流化床反应器相连。所述流化床反应器进料口的外侧还设有生物质料仓和螺旋给料机，且生物质料仓通过螺旋给料机与流化床反应器的进料口连接。
一种生物质链式循环制氢工艺，包括以下步骤：
步骤1、将固态生物质颗粒添加至流化床反应器中，并通过第二返料机构向流化床反应器输送具有催化作用和吸附作用的双功能颗粒，同时通过第一布风板向流化床反应器均匀通入水蒸气和空气的混合气，使固态生物质颗粒进行水蒸气重整制氢反应；
步骤2、从流化床反应器的出口排出的气固混合物进入第一旋风分离器进行分离：双功能颗粒和未完全反应的固态热解产物收集到第一返料机构，气体和飞灰杂质由第一旋风分离器的气体出口排出并进入除尘器；
步骤3、除尘器中的飞灰杂质通过除尘器的固体出口分离收集到灰斗，除尘器的气体出口收集得到所要制取的氢气；
步骤4、第一返料机构将收集到的双功能颗粒和未完全反应的固态热解产物送入鼓泡床再生反应器，未完全反应的固态热解产物在有氧气氛条件下燃烧提供热量，双功能颗粒在鼓泡床再生反应器中发生脱附反应进行再生，再生后的双功能颗粒经鼓泡床再生反应器溢流口收集到第二返料机构；
步骤5、从鼓泡床再生反应器的气体出口排出的气体进入第二旋风分离器进行分离，分离得到的固态颗粒收集到第二返料机构，分离得到的废气通过第二旋风分离器的气体出口排出；
步骤6、第二返料机构中收集到的双功能颗粒输送至流化床反应器中循环利用，并为流化床反应器提供热量Q2。
本发明生物质链式循环制氢工艺，步骤1中所述的固态生物质颗粒进行水蒸气重整制氢反应包括四个耦合反应：a)固态生物质颗粒通过贫氧燃烧生成短链烃类物质或CO，放出热量Q1；b)利用热量Q1和由第二返料机构送至的双功能颗粒所携带的热量Q2使剩余的固态生物质颗粒热解，得到热解气和焦炭；c)焦炭和高温水蒸气发生水煤气变换；d)生成的水煤气、热解气和水蒸气混合作为重整反应原料气，与双功能颗粒充分接触和反应。
本发明生物质链式循环制氢工艺，步骤1中所述的所述混合气温度为350～400℃，过量空气系数为0.4～0.6，流化床反应器的出口温度为500～600℃，流化床反应器的操作压力为0.1～0.2Mpa。
本发明生物质链式循环制氢工艺，步骤1中所述的双功能颗粒由CaO、Al2O3、Co和Ce组成，颗粒的粒径为0.1～0.3mm，同时具有催化作用和吸附作用。
本发明生物质链式循环制氢工艺，步骤4中所述的双功能颗粒发生脱附反应进行再生的温度为800～920℃。
本发明与现有制氢工艺相比，其显著特点为：（1）直接利用固态的生物质为制氢原料，同生物质乙醇制氢相比，省去了乙醇制取工艺，降低了设备投资；（2）同甲烷制氢相比，从生物质全生命周期的角度，以生物质为原料可以明显减少温室气体的排放；（3）通过使用双功能颗粒，使催化作用和吸附作用关联更加密切，提高生产效率，装置运行稳定，可连续生产；（4）由于流化床内处于紊流状态，因此设备内部传热、传质效率高。
下面结合附图对本发明作进一步详细描述。
附图说明
图1是本发明生物质链式循环制氢工艺及装置的结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例进一步说明本发明。
结合图1，本发明生物质链式循环制氢装置，包括快速流化床反应器1、第一布风板2、分布板3、第一旋风分离器4、第一返料机构5、除尘器6、灰斗7、鼓泡床再生反应器8、第二布风板9、鼓泡床再生反应器溢流口10、第二旋风分离器11和第二返料机构12；
所述快速流化床反应器1的底部设有第一布风板2，分布板3将流化床反应器1内部腔体分为上下两部分，下部为快速提升段，上部为主要流化反应段；快速流化床反应器1的出口与第一旋风分离器4连接，第一旋风分离器4的气体出口与除尘器6连接，固体出口通过第一返料机构5与鼓泡床再生反应器8连接；除尘器6的气体出口得到所制的氢气，固体出口与灰斗7连接；鼓泡床再生反应器8的底部设有第二布风板9，并通过鼓泡床再生反应器溢流口10与第二返料机构12连接，鼓泡床再生反应器8的气体出口与第二旋风分离器11连接，第二旋风分离器11的固体出口接入第二返料机构12；第二返料机构12与快速流化床反应器1相连。在流化床反应器1进料口的外侧还设有生物质料仓13和螺旋给料机14，且生物质料仓13通过螺旋给料机14与流化床反应器1的进料口连接。
一种基于上述生物质链式循环制氢装置的制氢工艺，包括以下步骤：
步骤1、将粒径为0.1～1mm的固态生物质颗粒添加至流化床反应器1中，并通过第二返料机构12向流化床反应器1输送同时具有催化作用和吸附作用的粒径为0.1～0.3mm的双功能颗粒，同时通过第一布风板2向流化床反应器均匀通入水蒸气和空气的混合气，混合气温度为350～400℃，使固态生物质颗粒进行水蒸气重整制氢反应；过量空气系数为0.4～0.6，流化床反应器的出口温度为500～600℃，流化床反应器的操作压力为0.1～0.2Mpa。所述的双功能颗粒由CaO、Al2O3、Co和Ce组成。
所述的固态生物质颗粒进行水蒸气重整制氢反应包括四个耦合反应：a)固态生物质颗粒通过贫氧燃烧生成短链烃类物质或CO，放出热量Q1；b)利用热量Q1和由第二返料机构送至的双功能颗粒所携带的热量Q2使剩余的固态生物质颗粒热解，得到热解气和焦炭；c)焦炭和高温水蒸气发生水煤气变换；d)生成的水煤气、热解气和水蒸气混合作为重整反应原料气，与双功能颗粒充分接触和反应。
步骤2、从流化床反应器1的出口排出的气固混合物进入第一旋风分离器4进行分离：双功能颗粒和未完全反应的固态热解产物收集到第一返料机构5，气体和飞灰杂质由第一旋风分离器4的气体出口排出并进入除尘器6；
步骤3、除尘器6中的飞灰杂质通过除尘器的固体出口分离收集到灰斗，除尘器的气体出口收集得到所要制取的氢气；
步骤4、第一返料机构5将收集到的双功能颗粒和未完全反应的固态热解产物送入鼓泡床再生反应器8，鼓泡床再生反应器8内通入750～900℃的高温回流烟气和氧气的混合气，未完全反应的固态热解产物在有氧气氛条件下燃烧提供热量，双功能颗粒在鼓泡床再生反应器8中800～920℃温度下发生脱附反应进行再生，再生后的双功能颗粒经鼓泡床再生反应器溢流口10收集到第二返料机构12；
步骤5、从鼓泡床再生反应器8的气体出口排出的气体进入第二旋风分离器11进行分离，分离得到的固态颗粒收集到第二返料机构12，分离得到的废气通过第二旋风分离器11的气体出口排出；
步骤6、第二返料机构12中收集到的双功能颗粒输送至流化床反应器1中循环利用，并为流化床反应器1提供热量Q2。
参与反应后的双功能颗粒和未完全反应的固态热解产物经过A管路由第一返料机构5送入鼓泡床再生反应器8中，再生的双功能颗粒经过B管路由第二返料机构12送入流化床反应器中。第二返料机构12中的部分双功能颗粒作为废料由D管路被移除，同时经C管路添加进相应质量的新鲜双功能颗粒。所述流化床反应器1的双功能颗粒进料口低于固态生物质颗粒的进料口，通过高温双功能颗粒携带的热量以促进生物质颗粒的热解。
应用上述生物质链式循环制氢装置的制氢方法如下：
实施例1
以稻壳颗粒做为固体生物质颗粒制氢：
使用的双功能颗粒由CaO、Al2O3、Co和Ce组成，颗粒的粒径为0.1mm。以80～100℃干燥过的稻壳颗粒为原料，由螺旋给料机通过进料口加入流化床反应器中，稻壳的进料量为6Kg/h，通入的水蒸气量为7.5Kg/h，过量空气系数为0.4。流化床反应器的入口温度为350℃，出口温度为500℃，操作压力为0.1MPa。鼓泡床再生反应器内通入750℃的高温回流烟气和氧气的混合气，鼓泡床再生反应器中双功能颗粒脱附反应温度为800℃，操作压力为0.1MPa。流化床反应器出口处气体经过冷凝，H2含量为85%，CO含量为2%，CO2含量为1%，其他气体（甲烷，乙烯等）含量为12%。
实施例2
以稻壳颗粒做为固体生物质颗粒制氢：
使用的双功能颗粒由CaO、Al2O3、Co和Ce组成，颗粒的粒径为0.2mm。以80～100℃干燥过的稻壳颗粒为原料，由螺旋给料机通过进料口加入流化床反应器中，稻壳的进料量为6Kg/h，通入的水蒸气量为7.5Kg/h，过量空气系数为0.5。流化床反应器的入口温度为375℃，出口温度为550℃，操作压力为0.15MPa。鼓泡床再生反应器内通入820℃的高温回流烟气和氧气的混合气，鼓泡床再生反应器中双功能颗粒脱附反应温度为860℃，操作压力为0.1MPa。流化床反应器出口处气体经过冷凝，H2含量为85%，CO含量为2%，CO2含量为1%，其他气体（甲烷，乙烯等）含量为12%。
实施例3
以稻壳颗粒做为固体生物质颗粒制氢：
使用的双功能颗粒由CaO、Al2O3、Co和Ce组成，颗粒的粒径为0.3mm。以80～100℃干燥过的稻壳颗粒为原料，由螺旋给料机通过进料口加入流化床反应器中，稻壳的进料量为6Kg/h，通入的水蒸气量为7.5Kg/h，过量空气系数为0.6。流化床反应器的入口温度为400℃，出口温度为600℃，操作压力为0.2MPa。鼓泡床再生反应器内通入900℃的高温回流烟气和氧气的混合气，鼓泡床再生反应器中双功能颗粒脱附反应温度为920℃，操作压力为0.1MPa。流化床反应器出口处气体经过冷凝，H2含量为85%，CO含量为2%，CO2含量为1%，其他气体（甲烷，乙烯等）含量为12%。
实施例4
以蔗渣颗粒做为固体生物质颗粒制氢：
使用的双功能颗粒由CaO、Al2O3、Co和Ce组成，颗粒的粒径为0.1～0.3mm。以80～100℃干燥过的蔗渣颗粒为原料，由螺旋给料机通过进料口加入流化床反应器中。蔗渣的进料量为6Kg/h，通入的水蒸气量为8.5Kg/h。流化床反应器的入口温度为400℃，出口温度为600℃，操作压力为0.2MPa。鼓泡床再生反应器内通入900℃的高温回流烟气和氧气的混合气，鼓泡床再生反应器中双功能颗粒脱附反应温度为920℃，操作压力为0.2MPa。流化床反应器出口处气体经过冷凝，H2含量为88%，CO含量为3%，CO2含量为1%，其他气体（甲烷，乙烯等）含量为8%。
本发明与现有制氢工艺相比，直接利用固态的生物质为制氢原料，同生物质乙醇制氢相比，省去了乙醇制取工艺，降低了设备投资；同甲烷制氢相比，从生物质全生命周期的角度，以生物质为原料可以明显减少温室气体的排放；通过使用双功能颗粒，使催化作用和吸附作用关联更加密切，提高生产效率，装置运行稳定，可连续生产；由于流化床内处于紊流状态，因此设备内部传热、传质效率高。

Claims (7)

1.一种生物质链式循环制氢装置，其特征在于，包括快速流化床反应器（1）、第一布风板（2）、分布板（3）、第一旋风分离器（4）、第一返料机构（5）、除尘器（6）、灰斗（7）、鼓泡床再生反应器（8）、第二布风板（9）、鼓泡床再生反应器溢流口（10）、第二旋风分离器（11）和第二返料机构（12）；
所述快速流化床反应器（1）的底部设有第一布风板（2），分布板（3）将流化床反应器（1）内部腔体分为上下两部分，下部为快速提升段，上部为主要流化反应段；快速流化床反应器（1）的出口与第一旋风分离器（4）连接，第一旋风分离器（4）的气体出口与除尘器（6）连接，固体出口通过第一返料机构（5）与鼓泡床再生反应器（8）连接；除尘器（6）的气体出口得到所制的氢气，固体出口与灰斗（7）连接；鼓泡床再生反应器（8）的底部设有第二布风板（9），并通过鼓泡床再生反应器溢流口（10）与第二返料机构（12）连接，鼓泡床再生反应器（8）的气体出口与第二旋风分离器（11）连接，第二旋风分离器（11）的固体出口接入第二返料机构（12）；第二返料机构（12）与快速流化床反应器（1）相连。
2.根据权利要求1所述的生物质链式循环制氢装置，其特征在于：所述流化床反应器（1）进料口的外侧还设有生物质料仓（13）和螺旋给料机（14），且生物质料仓（13）通过螺旋给料机（14）与流化床反应器（1）的进料口连接。
3.一种基于权利要求1所述生物质链式循环制氢装置的制氢工艺，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1、将固态生物质颗粒添加至流化床反应器（1）中，并通过第二返料机构（12）向流化床反应器（1）输送具有催化作用和吸附作用的双功能颗粒，同时通过第一布风板（2）向流化床反应器（1）均匀通入水蒸气和空气的混合气，使固态生物质颗粒进行水蒸气重整制氢反应；
步骤2、从流化床反应器（1）的出口排出的气固混合物进入第一旋风分离器（4）进行分离：双功能颗粒和未完全反应的固态热解产物收集到第一返料机构（5），气体和飞灰杂质由第一旋风分离器（4）的气体出口排出并进入除尘器（6）；
步骤3、除尘器（6）中的飞灰杂质通过除尘器的固体出口分离收集到灰斗，除尘器的气体出口收集得到所要制取的氢气；
步骤4、第一返料机构（5）将收集到的双功能颗粒和未完全反应的固态热解产物送入鼓泡床再生反应器（8），未完全反应的固态热解产物在有氧气氛条件下燃烧提供热量，双功能颗粒在鼓泡床再生反应器（8）中发生脱附反应进行再生，再生后的双功能颗粒经鼓泡床再生反应器溢流口（10）收集到第二返料机构（12）；
步骤5、从鼓泡床再生反应器（8）的气体出口排出的气体进入第二旋风分离器（11）进行分离，分离得到的固态颗粒收集到第二返料机构（12），分离得到的废气通过第二旋风分离器（11）的气体出口排出；
步骤6、第二返料机构（12）中收集到的双功能颗粒输送至流化床反应器（1）中循环利用，并为流化床反应器（1）提供热量Q2。
4.根据权利要求3所述的生物质链式循环制氢工艺，其特征在于：步骤1中所述的固态生物质颗粒进行水蒸气重整制氢反应包括四个耦合反应：a)固态生物质颗粒通过贫氧燃烧生成短链烃类物质或CO，放出热量Q1；b)利用热量Q1和由第二返料机构送至的双功能颗粒所携带的热量Q2使剩余的固态生物质颗粒热解，得到热解气和焦炭；c)焦炭和高温水蒸气发生水煤气变换；d)生成的水煤气、热解气和水蒸气混合作为重整反应原料气，与双功能颗粒充分接触和反应。
5.根据权利要求3所述的生物质链式循环制氢工艺，其特征在于：步骤1中所述的混合气温度为350～400℃，过量空气系数为0.4～0.6，流化床反应器（1）的出口温度为500～600℃，流化床反应器（1）的操作压力为0.1～0.2Mpa。
6.根据权利要求3所述的生物质链式循环制氢工艺，其特征在于：步骤1中所述的双功能颗粒由CaO、Al2O3、Co和Ce组成，颗粒的粒径为0.1～0.3mm，同时具有催化作用和吸附作用。
7.根据权利要求3所述的生物质链式循环制氢工艺，其特征在于：步骤4中所述的双功能颗粒发生脱附反应进行再生的温度为800～920℃。
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