TW474895B - Process for preparation of hydrogen-rich gas - Google Patents

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Description

474895 經濟部智慧財產局員工消費合作杜印製 A7 B7 五、發明説明（/ ) 本發明之背景 發明領域 本發明係關於一種自一含有二甲醚(DME)和/或甲醇的 供給原料中，在含有大氣的氧氣存在下經由絕熱觸媒蒸氣 重整，以製備富含氫氣體。 相關技術的描述 由歐洲專利ΕΡ-Α-0 761 942和歐洲專利EP-A-O 754 649得知，在固體酸觸媒的存在下，重整二甲爾爲富含氫 氣和一氧化碳的氣體。在重整二甲醚蒸氣期間，該反應以 下列表示所進行： CH3OCH3 + H20 = 2CH3OH (1) 2CH3OH + 2H20 = 2C〇2 + 6H2 (2) C02 + H2 = CO + H20 (3) 上述反應是吸熱的，需要熱量以得到合理的反應速率 。利用上述歐洲專利ΕΡ-Α-0 761 942所描述的方法’熱量 是經由一氣體渦輪所排出的熱廢氣體所提供。由w〇 98/18572更進一步地了解，利用與蒸氣在熱傳導中相關放 熱水氣變換反應催化水解二甲醚。 發明摘述 現在已經發現，二甲醚可被絕熱蒸氣重整，當反應用 的熱傳係相關於二甲醚/甲醇蒸氣重整期間所形成之部分氫 氣的部分氧化來進行。 以上述發現爲基準，本發明提供一種用於製造富含氫 氣體的方法，其自一含有二甲醚和/或甲醇中的供給原料中 一 3 _ 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） m· K_l —ml^i ml ^—^1· ftm fm d n^i— - > u?-'t (讀先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 474895 A7 B7 五、發明説明（之） ，經由在重整觸媒的存在下，重整二甲醚和/或甲醇成爲一 種富含氫氣體產物，其中用於重整反應之吸熱蒸氣所需的 熱量是在與相關於蒸氣重整反應的熱傳導中，在蒸氣重整 的供給原料方法中經由部分氫的氧化所提供。 上述的蒸氣重整反應和部分氫的氧化是在被安排絕熱 调!你to —插Ή&么插總描:庶ώ谁片。费/击田钼一艦yr甘TB：，甘 (請先閱讀背面之注意 474895 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明説明（3 ) 之間的氧化觸媒床氧化。因此，自氧化觸媒床進行之放熱 氧化反應所放出的熱量，其以一數量足夠維持其後之重整 觸媒床中的吸熱重整反應，被轉移至反應方。 含大氣的氧氣可以在數個步驟加入方法氣Ιΐφ， 個步驟如上所描述的進行。 在本發明方法中所使用之含有大氣的氧氣，可以是任 何大氣，其含有足夠的氧讓所需量之氫氣氧化，以提供足 夠的熱量用於一合理反應速率的吸熱重整反應。 該含大氣的氧氣可以是純氧，富含氧的空氣，或者是 去氧的空氣。 在上述方法中，使用空氣或去氧空氣的好處，將是在 該方法中產生有價値的氨合成氣體。 再者，上述方法的好處是，自本方法的排出氣流中回 收的二氧化碳可以被所知的尿素方法体系用於尿素的製備 0 附圖之簡略描述 上述之本發明的特色和好處將由下面的敘述而變得明 顯，利用參考附圖詳盡地揭示本發明特定的具體實施例’ 其中 圖一顯示根據本發明之特定具體實施例自DME原料 蒸氣由在絕熱DME重整爐中重整以製備氨合成氣體的簡 化方法流程圖。 圖二係進一步根據本發明之特定實施例在一絕熱熱交 換DME重整爐中進行的相似方法。 ___^_5_ 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） I I I I 訂 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 474895 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 ________B7_ 五、發明説明（分） 較佳之具體實施例的詳細敘述 在圖一中所顯示之重整爐中，二甲醚和蒸氣的供給氣 體被加入二甲醚重整觸媒的第一床5。該供給氣體被預熱 至約27〇t，選擇性地利用熱量來自熱量交換器6中被重 整的供給氣體5來提供熱量。 利用經過床5，該供給氣體部分被重整成含有方法氣 體的氫氣。該方法氣體與在混合器中之空氣2的第一氣流 ’以及在氧化觸媒床9中被氧化的方法氣體中的部分氫成 分混合。在氧化反應期間所放出的熱量於是被轉移至反應 方法氣體，其進一步在二甲醚重整觸媒床10中重整。 更進一步的熱量接著經由氧化觸媒床11和13的部分 氫氣和分別由管線3和管線4所提供的空氣的氧化，供給 正在反應的方法氣體。該方法氣體接著在觸媒床12和14 中’被更進一步重整成最終產物氣體5。 在圖2中顯示之熱交換二甲醚重整爐中，二甲醚和含 有供給氣流1的蒸氣與上述方法相似，熱量的提供是利用 在方法氣體中之部分氫成分的氧化，重整成含有方法氣體 的氫氣。與上述在圖1中顯示之方法相反的是，該供給氣 體是在圖2的熱交換重整爐中，利用通過觸媒床4，與包 含在氧化觸媒床5中之已反應的方法氣體中之部分氫的氧 化反應間接熱交換，在一個步驟中被重整。 與上述在圖1中顯示之方法相似的是，可以利用在熱 量交換器6中交換熱量，以使用含在產物氣體的熱量預熱 供給氣體。 一.____6__ 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 474895 A7 B7 五、發明説明（夕） 在上述方法中使用的真實氣體組成和方法參數，被摘 述在下表格中，其中位置號碼相關於圖中的參照號碼。 表格1 圖1 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 位置 1 2 3 4 5 壓力 34 33 33 33 31.5 [大氣壓] 溫度 350 166 166 166 458 rc] 流速 7707 894 669 808 13979 [仟莫耳/小 時] 組成 氧氣 20.85 20.85 20.85 氫氣 39.58 水 85.71 0.56 0.56 0.56 31.34 氮氣 77.63 77.63 77.63 13.16 一氧化碳 0.52 二氧化碳 0.03 0.03 0.03 15.21 氬 0.94 0.94 0.94 0.16 甲醇 二甲醚 14.29 0.03 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 7_ 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X29"7公釐） 474895 A7 .¾ 五、發明說明（） 圖2 位置 1 2 3 壓力 39 39 37.5 [大氣壓] 溫度 269 173 350 rc] 流連 11047 2488 17615 [仟莫耳/小 時] 組成 氧氣 20.86 氫氣 32.78 水 89.58 0.49 43.05 氮氣 77.69 10.97 一氧化碳 0.49 二氧化碳 0.03 12.56 氬 0.94 0.13 甲醇 0.01 二甲醚 10.42 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 衣--------訂---------- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 雖然本發明已被描述在相關於它的特別的具體實施例 中，許多其他的變化和修改以及其他的用途對熟於此項技 藝的人士而言，將更爲明顯。因此，較佳地是，本發明不 受限於此處之特定的揭示，而是被限制在所附之申請專利 範圍。 圖式主要元件符號說明 8 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 474895
五、發明說明（） 圖1 1 進料混合物組成 2 部份氣體之組成 3,4 部份反應氣體之組成 5 產物流出物之組成 6 觸媒床 7 熱交換器 8 混合器 9,10,11,12,13,14 觸媒床 1 進料混合物 2 氧來源 3 產物流出物之組成 4,5,6 觸媒床 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐）

Claims (1)

  1. 474895 ABCD
    、申 專利·φέί 圍 ^ ^—•丨_· 1. 一種用於製造富含氫氣體的方法，其自—含有一甲 醚及/或甲醇的供給原料中’在重整觸媒的存在下3蒸氣重 整一甲醚成爲一種虽含氫氣的產物氣體，其中用於吸熱蒸 氣重整反應所需的熱量是在與蒸氣重整反應有關的熱傳導 中’由含在蒸氣重整的供給原料方法中，氫氣的部份催化 氧化所提供。 2. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該重整觸媒包 含一固體酸。 3. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該重整觸媒由 一種固體酸和甲醇重整觸媒之混合物所組成，該甲醇重整 觸媒塗佈有二氧化矽以及以一或多種貴重金屬浸漬的外殼 〇 4. 如申請專利範圍第1項之方法，其中含大氣的氧氣 ，由空氣、去氧的空氣或者是富含氧的空氣組成。 5. 如申請專利範圍第4項之方法，其中該產物氣體被 移至氨氣合成方法。 6. 如申請專利範圍第4項之方法，其中自本方法的流 出物流中所回收的二氧化碳被使用於製備尿素的方法。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -0. .谷〇 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
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