DE69924440T2 - Prepreg, mehrschichtige gedruckte Schaltungsplatte und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents

Prepreg, mehrschichtige gedruckte Schaltungsplatte und Verfahren zu seiner Herstellung Download PDF

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Description

  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • (1) Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Prepreg, eine mehrschichtige gedruckte Schaltungsplatte und ein Verfahren zur Herstellung einer mehrschichtigen gedruckten Schaltungsplatte. Spezieller bezieht sich die vorliegende Erfindung auf ein Prepreg, welches eine hohe Flexibilität bei Raumtemperatur aufweist, weder Splittern noch Ablösen des Harzes verursacht und hinsichtlich der Wärmebeständigkeit und elektrischen Isolierung nach dem Formpressen besser ist; auf eine mehrschichtige gedruckte Schaltungsplatte unter Verwendung des Prepreg; und auf ein Verfahren zur Herstellung der mehrschichtigen gedruckten Schaltungsplatte.
  • (2) Beschreibung des Standes der Technik
  • Prepregs, die durch Imprägnieren einer Matte oder eines Vorgarns aus einer Glasfaser oder dergleichen mit einem hitzehärtbaren Kunststoff (beispielsweise ein Epoxyharz), der zu einem leicht höheren Ausmaß als der B-Zustand gehärtet worden ist, erhalten werden, werden zum Formen oder Laminieren in der Kunststoffindustrie verwendet. Andere Prepregs sind ebenso bekannt, bei denen die Matte oder Vorgarn aus einer Glasfaser oder dergleichen, das zum Formen oder Laminieren verwendet wird, durch eine Aramidfaser ersetzt wird, oder das Epoxyharz durch ein Polyimidharz, ein Polyphenylenetherharz, ein Polytetrafluorethylenharz oder ein Polyaminobismaleimidharz ersetzt wird.
  • Die Prepregs, die durch Imprägnieren eines Glasfasergewebes mit einer Zusammensetzung, bestehend aus einem Epoxyharz und einem Härtungsmittel, und dann Vorvulkanisieren des resultierenden Materials erhalten werden, weisen dahingehend Probleme auf, daß sie Splittern und Ablösen von Harz, wenn dieses gebogen wird, verursachen.
  • Die Prepregs, bei denen eine Aramidfaser anstelle des Glasfasergewebes verwendet wird, werden in der Biegefestigkeit verbessert, sind aber mit höheren Kosten verbunden, da die Aramidfaser teuer ist.
  • Die Prepregs, bei denen ein Polyimidharz, ein Polyphenylenetherharz oder ein Polytetrafluorethylenharz anstelle des Epoxyharzes verwendet wird, sind relativ schwierig zu formen oder zu verarbeiten und sind außerdem teuer. Die Prepregs, bei denen ein Polyaminobismaleimidharz anstelle des Epoxyharzes verwendet wird, weisen hohe Wärmebeständigkeit auf; jedoch sind sie sehr hygroskopisch und besitzen geringe Haftfähigkeit und enthalten außerdem aufgrund der Notwendigkeit der Verwendung eines hochsiedenden Lösungsmittels, wenn ein Lack hergestellt wird, eine große Menge an restlichem Lösungsmittel und erzeugen gewöhnlich während der Laminierung Hohlräume.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung ist auf das Abschwächen der obengenannten Probleme des Standes der Technik und Bereitstellung (1) eines Prepregs, das hohe Flexibilität bei Raumtemperatur aufweist, weder Splittern noch Ablösen von Harz verursacht und hinsichtlich der Wärmebeständigkeit und elektrischen Isolierung nach dem Formpressen besser ist, (2) einer mehrschichtigen gedruckten Schaltungsplatte unter Verwendung eines solchen Prepregs mit ausgezeichneten Eigenschaften und (3) ein Verfahren zur Herstellung einer solchen mehrschichtigen gedruckten Schaltungsplatte gerichtet.
  • Die vorliegende Erfindung liefert:
    ein Prepreg, das aus einem Gemisch aus einem Polcarbodiimidharz und einem Epoxyharz besteht, und das eine Folienform aufweist;
    ein Prepreg, bestehend aus (1) einem Gemisch aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz und (2) einem Grundmaterial;
    eine mehrschichtige gedruckte Schaltungsplatte, erhalten durch abwechselndes Laminieren eines inneren Substrats und einer isolierenden Haftschicht und deren aneinander Haften, wobei das obige Prepreg als die isolierende Haftschicht verwendet wird; und
    ein Verfahen zur Herstellung einer mehrschichtigen gedruckten Schaltungsplatte, welches abwechselndes Laminieren eines inneren Substrats und des obigen Prepregs, deren aneinander Haften und Ermöglichen des miteinander Verbindens aller inneren Substrate in den erforderlichen Anteilen umfaßt.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNG
  • 1 zeigt die eingesetzten Schritte, die bei der Herstellung einer mehrschichtigen gedruckten Schaltungsplatte der vorliegenden Erfindung angewendet werden.
  • In 1 bezieht sich die Ziffer 1 auf ein inneres Substrat mit einem auf der Oberfläche gebildeten Schaltkreismuster; bezieht sich Ziffer 2 auf ein Prepreg; beziehen sich die Ziffern 3 und 4 jeweils auf eine Kupferfolie; und bezieht sich Ziffer 5 auf eine mehrschichtige gedruckte Schaltungsplatte.
  • AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung wird hierin nachstehend ausführlich beschrieben.
  • Das Prepreg gemäß der vorliegenden Erfindung weist zwei Typen auf. Das Prepreg des ersten Typs besteht aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz, wie oben erwähnt. Als dieses Polycarbodiimidharz können die verwendet werden, die durch verschiedene Verfahren hergestellt werden. Es können Isocyanat-terminierte Poiycarbodiimide verwendet werden, die im wesentlichen durch das konventionelle Verfahren zur Herstellung eines Polycarbodiimids [U.S.P. 2,941,956; JP-B-47-33,279; J. Org. Chem., 28, 2069 – 2075 (1963); Chemical Review 1981; Bd. 81, Nr. 4, Seiten 619 – 621], speziell durch die Kohlendioxidentfernung und Kondensationsreaktion eines organischen Polyisocyanats hergestellt werden.
  • Bei dem obengenannten Verfahren können als das organische Polyisocyanat, das das Ausgangsmaterial für die Synthese der Polycarbodiimidverbindung ist, beispielsweise aromatische Polyisocyanate, aliphatische Polyisocyanate, alicyclische Polyisocyanate und Gemische davon verwendet werden, und speziell können 1,5-Naphthalindiisocyanat, 4,4'-Diphenylmethandiisocyanat, 4,4'-Diphenyldimethylmethandüsocyanat, 1,3-Phenylendiisocyanat, 1,4-Phenylendiisocyanat, 2,4-Tolylendiisocyanat, 2,6-Tolylendiisocyanat, ein Gemisch aus 2,4-Tolylendiisocyanat und 2,6-Tolylendiisocyanat, Hexamethylendiisocyanat, Cyclohexan-1,4-diisocyanat, Xylylendiisocyanat, Isophorondiisocyanat, Dicyclohexylmethan-4,4'-diisocyanat, Methylcyclohexandiisocyanat, Tetramethylxylylendiisocyanat, 2,6-Diisopropyl-phenyl-diisocyanat und 1,3,5-Triisopropylbenzol-2,4-diisocyanat genannt werden.
  • Unter diesen sind die, die aus mindestens einem aromatischen Polyisocyanat erhalten werden, als das Polycarbodiimidharz, das in der vorliegenden Erfindung verwendet werden soll, bevorzugt. Nebenbei bezieht sich das aromatische Polyisocyanat auf ein Isocyanat mit mindestens zwei Isocyanatgruppen in dem Molekül, die direkt an den aromatischen Ring gebunden sind.
  • Als das obengenannte Polycarbodiimid können ebnso die Polycarbodiimide verwendeten werden, deren Enden mit einer Verbindung (beispielsweise einem Monoisocyanat), die mit den terminalen Isocyanaten von Polycarbodiimid reaktiv ist, blockiert werden, und deren Polymerisationsgrade bei einem geeigenten Niveau kontrolliert werden.
  • Als das Monoisocyanat zum Blockieren der Enden von Polycarbodiimid, um den Polymerisationsgrad davon zu kontrollieren, können beispielsweise Phenylisocyanat, Tolylenisocyanat, Dimethylphenylisocyanat, Cyclohexylisocyanat, Butylisocyanat und Naphthylisocyanat genannt werden.
  • Als die anderen Verbindungen, die mit den terminalen Isocyanaten von Polycarbodiimid reaktiv sind, können beispielsweise aliphatische Verbindungen, aromatische Verbindungen oder alicyclische Verbindungen mit einer -OH-Gruppe (wie Methanol, Ethanol, Phenol, Cyclohexanol, N-Methylethanolamin, Polyethylenglykolmonomethylether, Polypropylenglykolmonomethylether und dergleichen), einer =NH-Gruppe (wie Diethylamin, Dicyclohexylamin und dergleichen), einer -NH2-Gruppe (wie Butylamin, Cyclohexylamin und dergleichen), einer -COOH-Gruppe (wie Propionsäure, Benzoesäure, Cyclohexancarbonsäure und dergleichen), einer -SH-Gruppe (wie Ethylmercaptan, Allylmercaptan, Thiophenol und dergleichen), einer Epoxygruppe oder dergleichen genannt werden.
  • Die Kohlendioxidentfernung und Kondensationsreaktion des obigen organischen Polyisocyanats verlaufen in Gegenwart eines Carbodiimidisierungskatalysators. Als Carbodiimidisierungskatalysator können beispielsweise Phosphorenoxide, wie 1-Phenyl-2-phosphoren-1-oxid, 3-Methyl-1-phenyl-2-phosphoren-1-oxid, 1-Ethyl-2-phosphoren-1-oxid, 3-Methyl-2-phosphoren-1-oxid, 3-Phosphorenisomere davon und dergleichen verwendet werden. Unter diesen ist 3-Methyl-1-phenyl-2-phosphoren-1-oxid aus Sicht der Reaktivität geeignet.
  • Das in der vorliegenden Erfindung verwendete Polycarbodiimidharz weist ein Polystyrol-reduziertes zahlenmittleres Molekulargewicht von 3.000 bis 50.000, vorzugsweise 10.000 bis 30.000, und bevorzugter 15.000 bis 25.000 auf, wie durch Gelpermeationschromatographie (GPC) gemessen, ungeachtet ob der obengenannte Terminalblocker verwendet wird oder nicht. Wenn das zahlenmittlere Molekulargewicht kleiner als 3.000 ist, kann keine ausreichende Folienformbarkeit oder Wärmebeständigkeit erhalten werden. Wenn das zahlenmittlere Molekulargewicht 50.000 überschreitet, ist für die Synthese des Polycarbodiimidharzes viel Zeit erforderlich, und außerdem weist der erhaltene Polycarbodiimidharzlack eine sehr kurze Verarbeitungszeit (Nutzungsdauer) auf. Deshalb sind solche zahlenmittleren Molekulargewichte nicht praktisch.
  • Als das Epoxyharz, das in der vorliegenden Erfindung verwendet wird, können Epoxyharze mit mindestens zwei Epoxygruppen in dem Molekül, beispielsweise Epoxy harze vom Glycidylethertyp, wobei Vertreter davon Epoxyharze vom Bisphenol-A-Typ, Epoxyharze vom Bisphenol-F-Typ, Epoxyharze vom Phenolnovolaktyp und Epoxyharze vom Cresolnovolaktyp sind; alicyclische Epoxyharze; Epoxyharze vom Glycidylestertyp; heterocyclische Epoxyharze und Flüssigkautschuk-modifizierte Epoxyharze genannt werden. Sie werden allein oder in Beimischung von zwei oder mehreren verwendet. Bevorzugt sind Epoxyharze vom Bisphenol-A-Typ, Epoxyharze vom Bisphenol-F-Typ, Epoxyharze vom Phenolnovolaktyp und Epoxyharze vom Cresolnovolaktyp. Jedoch sind die Epoxyharze, die in der vorliegenden Erfindung verwendet werden, nicht auf diese beschränkt und alle allgemein bekannten Epoxyharze können verwendet werden.
  • In dem Prepreg des ersten Typs der vorliegenden Erfindung betragen die Anteile des verwendeten Polycarbodiimidharzes und Epoxyharzes beispielsweise 100 Gewichtsteile (das erstere Harz) und 20 bis 200 Gewichtsteile, vorzugsweise 40 bis 150 Gewichtsteile, bevorzugter 50 bis 100 Gewichtsteile (das letztere Harz). Wenn der Anteil des Epoxyharzes weniger als 20 Gewichtsteile beträgt, treten die Eigenschaften des Epoxyharzes kaum auf. Wenn der Anteil des Epoxyharzes mehr als 200 Gewichtsteile beträgt, weist das resultierende Harzgemisch geringe Folienformbarkeit auf. Deshalb sind solche Mengen nicht bevorzugt.
  • Das Mischen des Polycarbodiimidharzes mit dem Epoxyharz kann beispielsweise durch deren Mischen bei Raumtemperatur oder deren Mischen unter Erhitzen oder durch Lösen des Epoxyharzes in einem geeigneten Lösungsmittel und Mischen der resultierenden Lösung mit dem Polycarbodiimidharz durchgeführt werden. Jedoch gibt es keine spezielle Einschränkung auf das Verfahren zu deren Mischen.
  • Das Prepreg des ersten Typs der vorliegenden Erfindung wird durch die Folienform charakterisiert. Das Gemisch aus dem Polycarbodiimidharz und dem Epoxyharz kann eine Folienform beispielsweise durch Gießen des Gemisches auf eine Polyethylenterephthalatfolie (PET), die einer Behandlung für leichtes Ablösen unterzogen wird, gemäß einem bekannten Verfahren unter Verwendung einer Auftragmaschine oder dergleichen und Erhitzen des resultierenden Materials, um das in dem Gemisch enthaltende Lösungsmittel zu entfernen, aufweisen. Es gibt keine spezielle Ein schränkung im Hinblick auf das Verfahren, damit das Gemisch eine Folienform aufweist.
  • Nebenbei bezieht sich das hierin erwähnte „Prepreg mit einer Folienform" auf ein Prepreg mit einer Dicke von etwa 10 bis 500 μm. Dieses Prepreg unterscheidet sich von normalen Prepregs dahingehend, daß es kein Grundmaterial verwendet; in der vorliegenden Beschreibung wird es jedoch wegen der Bequemlichkeit Prepreg genannt.
  • Das Prepreg des zweiten Typs der vorliegenden Erfindung besteht aus (1) einem Gemisch aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz und (2) einem Grundmaterial. Speziell ist es ein Prepreg, das durch Imprägnieren eines Gemisches aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz in ein Grundmaterial und Vorvulkanisieren des Gemisches erhalten wird. Das Polycarbodiimidharz, das Epoxyharz und das Gemisch davon, die in dem Prepreg des zweiten Typs verwendet werden, sind dieselben, wie sie in dem Prepreg des ersten Typs verwendet werden. Deshalb wird dafür keine Erklärung abgegeben.
  • Als das Grundmaterial, das in dem erfindungsgemäßen Prepreg des zweiten Typs verwendet wird, können bekannte Grundmaterialien, wie Glasfasergewebe, Kohlenstofffasergewebe oder organisches Fasergewebe (beispielsweise Aramidfasergewebe), Papier und dergleichen genannt werden.
  • Bei der Herstellung des erfindungsgemäßen Prepregs des zweiten Typs wird zunächst ein Grundmaterial mit einem Gemisch aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz imprägniert. Die Imprägnierung kann beispielsweise durch Eintauchen eines Grundmaterials in ein Harzbad, das ein Gemisch aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz enthält, und dann durch Trocknen des resultierenden Materials durchgeführt werden. Jedoch gibt es keine spezielle Einschränkung auf das Verfahren zur Imprägnierung.
  • Es gibt auch keine spezielle Einschränkung auf die Menge des Polycarbodiimidharz/Epoxyharz-Gemisches, das in das Grundmaterial imprägniert werden soll. Die Menge an Harz in dem Prepreg nach dem Trocknen kann beispielsweise 10 bis 90 Gew.-% betragen.
  • Die Anteile des gemischten Polycarbodiimidharzes und Epoxyharzes können beispielsweise 100 Gewichtsteile (das erstere Harz) und 20 bis 200 Gewichtsteile, vorzugsweise 40 bis 150 Gewichtsteile, bevorzugter 50 bis 100 Gewichtsteile (das letztere Harz) betragen, ähnlich denen in dem Pregreg des ersten Typs.
  • Als nächstes wird das Gemisch aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz vorgeheizt und im allgemeinen auf einen Zustand gehärtet, der als B-Zustand betrachtet wird. Das Vorvulkanisieren wird beispielsweise als ein Zustand genommen, bei dem das Lösungsmittel, das in dem Gemisch verbleibt, 1 Gew.-% oder weniger beträgt.
  • Die zwei Typen der Prepregs der vorliegenden Erfindung, die oben erhalten werden, zeigen alle wegen des Gemisches aus Polycarbodiimidharz und Epoxyharz jeweils eine niedrige Dielektrizitätskonstante, hohe elektrische Isolierung und hohe Wärmebeständigkeit; und können anstelle von konventionellen folienförmigen Haftmitteln, speziell in mehrschichtigen gedruckten Schaltungsplatten und Verfahren zu deren Herstellung, verwendet werden.
  • Wie in 1 gezeigt, kann eine mehrschichtige gedruckte Schaltungsplatte 5 gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung hergestellt werden, welches das abwechselnde Laminieren eines inneres Substrates 1 mit einem darauf gebildeten Schaltkreismuster und eines erfindungsgemäßen Prepregs 2 des ersten oder zweiten Typs zwischen Kupferfolien 3 und 4, das Haften dieser Teile 1 und 2 aneinander und Ermöglichen des miteinander Verbindens aller inneren Substrate 1 in den erforderlichen Anteilen umfaßt.
  • Die Haftung zwischen dem inneren Substrat 1 und dem erfindungsgemäßen Prepreg 2 des ersten oder zweiten Typs kann beispielsweise durch Erhitzen durchgeführt werden.
  • Bei der mehrschichtigen gedruckten Schaltungsplatte 4, die oben erhalten wird, werden das innere Substrat 1 und das erfindungsgemäße Prepreg 2 des ersten oder zweiten Typs, das als eine isolierende Haftschicht fungiert, abwechselnd laminiert und aneinander geklebt, wie in 1 gezeigt.
  • Das charakteristische Merkmal der vorliegenden Erfindung liegt in der Anwendung eines Gemisches aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz bei der Herstellung einer mehrschichtigen gedruckten Schaltungsplatte. Das heißt, die vorliegende Erfindung nutzt, daß das erfindungsgemäße Prepreg des ersten oder zweiten Typs unter Verwendung eines gemischten Harzes bei Raumtemperatur stabil und flexibel ist und, wenn erhitzt, durch Dimerisierung oder Trimerisierung der Carbodiimidgruppe, wie nachstehend gezeigt:
    Figure 00090001
    oder durch Umsetzung der Carbodiimidgruppe mit Epoxyharz, um einen heterocyclischen 5-gliedrigen Ring, Imidazolidion genannt, zu bilden, wie nachstehend gezeigt,
    Figure 00090002
    gehärtet wird.
  • AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Die vorliegende Erfindung wird nachstehend mittels der Beispiele ausführlicher beschrieben.
  • Beispiel 1
  • In einen Reaktor, der mit einem Rührer und einem Kühler ausgestattet war, wurden 1.720 g 4,4'-Diphenylmethandiisocyanat (hierin nachstehend als MDI bezeichnet), 16,4 g Phenylisocyanat (hierin nachstehend als PI bezeichnet), 12.900 g Tetrahydrofuran (hierin nachstehend als THF bezeichnet), das als ein Lösungsmittel verwendet wird, und 3,44 g 3-Methyl-1-phenyl-2-phosphoren-1-oxid, das als ein Katalysator verwendet wird, eingespeist. Die Reaktorinhalte wurden einer Reaktion unter Rückfluß für 16 Stunden unterzogen. Infolgedessen wurde ein Lack eines Polycarbodiimids mit einem Polystyrol-reduzierten zahlenmittleren Molekulargewicht (Mn) von 2,0 × 104 erhalten, wie durch GPC gemessen. Der Polycarbodiimidlack wurde gleichmäßig mit einem Epoxyharz (Epikote 828, ein Produkt von Yuka Shell Epoxy K. K.) in Anteilen von 100 Gewichtsteilen (Polycarbodiimiharz) und 70 Gewichtsteilen (Epoxyharz) gemischt. Das einheitliche Gemisch wurde auf ein Trennpapier unter Verwendung einer Auftragmaschine gegossen und dann bei 65 °C für 30 Minuten getrocknet, um ein folienförmiges Prepreg mit einer Dicke von 30 μm herzustellen.
  • Drei solche Prepregs wurden als eine isolierende Haftschicht auf eine Seite eines inneren Substrats laminiert. Auf jede Seite des resultierenden Laminats wurde eine Kupferfolie mit einer Dicke von 18 μm aufgebracht. Das resultierende Material wurde dem Formpressen bei einem Druck von 40 kg/cm2 bei 130 °C für 10 Minuten und dann bei 200 °C für 60 Minuten unterzogen, wobei eine kupferkaschierte laminierte Platte hergestellt wurde.
  • Beispiel 2
  • Der Vorgang von Beispiel 1 wurde wiederholt, außer, daß die verwendete Menge an Epikote 828 von 70 Gewichtsteilen auf 50 Gewichtsteile verändert wurde.
  • Beispiel 3
  • Der Vorgang von Beispiel 1 wurde wiederholt, außer, daß 70 Gewichtsteile Epikote 828 auf 70 Gewichtsteile Epoxyharz vom Cresolnovolaktyp (ESCN-195XL, ein Produkt von Sumitomo Chemical Co., Ltd.) verändert wurden.
  • Beispiel 4
  • In einen Reaktor, der mit einem Rührer und einem Kühler ausgestattet war, wurden 2.100 g Tolylendiisocyanat, 28,7 g Pl, 14.300 g Tetrachlorethylen, das als ein Lösungsmittel verwendet wird, und 4,2 g 3-Methyl-1-phenyl-2-phosphoren-1-oxid eingespeist. Die Reaktorinhalte wurden einer Reaktion unter Rückfluß für 4 Stunden unterzogen. Infolgedessen wurde ein Lack eines Polycarbodiimids mit einem Polystyrol-reduzierten zahlenmittleren Molekulargewicht (Mn) von 1,0 × 104 erhalten, wie durch GPC gemessen. Der Polycarbodiimidlack wurde gleichmäßig mit einem Epoxyharz (Epikote 828, ein Produkt von Yuka Shell Epoxy K. K.) in Anteilen von 100 Gewichtsteilen (Polycarbodiimiharz) und 70 Gewichtsteilen (Epoxyharz) gemischt. Das einheitliche Gemisch wurde auf ein Trennpapier unter Verwendung einer Auftragmaschine gegossen und dann bei 120 °C für 30 Minuten getrocknet, um ein folienförmiges Prepreg mit einer Dicke von 35 μm herzustellen. Aus diesen Prepregs wurde eine kupferkaschierte laminierte Platte in derselben Weise wie in Beispiel 1 hergestellt.
  • Beispiel 5
  • Der Vorgang von Beispiel 4 wurde wiederholt, außer, daß 70 Gewichtsteile Epikote 828 auf 60 Gewichtsteile eines Epoxyharzes (YDF-170, ein Produkt von Toto Kasei) verändert wurden.
  • Beispiel 6
  • In einen Reaktor, der mit einem Rührer und einem Kühler ausgestattet war, wurden 1.720 g MDI, 12,3 g Pl, 12.900 g THF und 3,44 g 3-Methyl-1-phenyl-2-phosphoren- 1-oxid eingespeist. Die Reaktorinhalte wurden einer Reaktion unter Rückfluß für 16 Stunden unterzogen. Infolgedessen wurde ein Lack eines Polycarbodiimids mit einem Polystyrol-reduzierten zahlenmittleren Molekulargewicht (Mn) von 2,5 × 104 erhalten, wie durch GPC gemessen. Der Polycarbodiimidlack wurde gleichmäßig mit einem Epoxyharz (Epikote 828, ein Produkt von Yuka Shell Epoxy K. K.) in Anteilen von 100 Gewichtsteilen (Polycarbodiimiharz) und 70 Gewichtsteilen (Epoxyharz) gemischt. Das einheitliche Gemisch wurde zu einem Glasfasergewebe (Produkt Nr. 7628AS905, ein Produkt von Asahi Schwebe) Co., Ltd.) imprägniert und zu einem vorvulkanisierten Zustand getrocknet, um ein Prepreg mit einer Dicke von 110 μm mit einem Harzgehalt von 40 % und unter Verwendung eines Glasfasergewebes als das Grundmaterial herzustellen. Aus diesen Prepregs wurde eine kupferkaschierte laminierte Platte in derselben Weise wie in Beispiel 1 hergestellt.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Der Vorgang von Beispiel 1 wurde wiederholt, außer, daß die verwendete Menge an Epikote 828 von 70 Gewichtsteilen auf 300 Gewichtsteile erhöht wurde.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • In einen Reaktor, der mit einem Rühren und einem Kühler ausgestattet war, wurden 1.000 g MDI, 119 g PI, 8.600 g THF und 2,2 g 3-Methyl-1-phenyl-2-phosphoren-1-oxid, das als ein Katalysator verwendet wird, eingespeist. Die Reaktorinhalte wurden einer Reaktion unter Rückfluß für 10 Stunden unterzogen. Infolgedessen wurde ein Lack eines Polycarbodiimids mit einem Polystyrol-reduzierten zahlenmittleren Molekulargewicht (Mn) von 2,1 × 103 erhalten, wie durch GPC gemessen. Der Polycarbodiimidlack wurde gleichmäßig mit einem Epoxyharz (Epikote 828, ein Produkt von Yuka Shell Epoxy K. K.) in Anteilen von 100 Gewichtsteilen (Polycarbodiimiharz) und 70 Gewichtsteilen (Epoxyharz) gemischt. Das einheitliche Gemisch wurde auf ein Trennpapier unter Verwendung einer Auftragmaschine gegossen und dann bei 65 °C für 30 Minuten getrocknet, um ein folienförmiges Prepreg mit einer Dicke von 35 μm herzustellen. Aus diesen Prepregs wurde eine kupferkaschierte laminierte Platte in derselben Weise wie in Beispiel 1 hergestellt.
  • Vergleichsbeispiel 3
  • Ein Epoxyharzlack mit der folgenden Zusammensetzung wurde zu einem Glasfasergewebe (Produkt Nr. 7628AS905, ein Produkt von Asahi Schwebel Co., Ltd.) imprägniert und zu einem vorvulkanisierten Zustand getrocknet, um eine Prepregfolie mit einer Dicke von 100 μm mit einem Harzgehalt von 40 % und unter Verwendung eines Glasfasergewebes als das Grundmaterial herzustellen. Epoxyharzlack
    Epoxyharz (DER-511, ein Produkt von Dow Chemical) 100 Gewichtsteile
    Härtungsmittel (Dicyandiamid) 5 Gewichtsteile
    Härtungsbeschleuniger (2-Ethyl-4-methylimidazol) 0,15 Gewichtsteile
    Lösungsmittel (Methylethylketon) 40 Gewichtsteile
    Lösungsmittel (DMF) 10 Gewichtsteile
  • Aus diesen Prepregs wurde eine kupferkaschierte laminierte Platte in derselben Weise wie in Beispiel 1 hergestellt.
  • Die oben hergestellten kupferkaschierten laminierten Platten oder Prepregs wurden hinsichtlich der folgenden Eigenschaften gemäß den folgenden Verfahren gemessen. Die Ergebnisse werden in Tabelle 1 gezeigt.
  • Dielektrizitätskonstante und dielektrischer Verlustfaktor
  • Werte bei 1 Mhz wurden für die kupferkaschierte laminierte Platten der Beispiele und Vergleichsbeispiele unter Verwendung eines HP-4284A-LCR-Messers (ein Produkt von Hewlett Packard) gemäß JIS K 6911 gemessen.
  • Widerstand
  • Oberflächenwiderstand und Durchgangswiderstand wurden für die kupferkaschierten laminierten Platten der Beispiele und Vergleichsbeispiele unter Verwendung eines 4239A Hochwiderstandsmessers (ein Produkt von Yokogawa Hewlett Packard) gemäß JIS C 6481 gemessen.
  • Beständigkeit gegen Löterhitzungstest
  • Fünf Prüfkörper wurden für jede Probe verwendet. Ein Fall, bei dem kein Prüfkörper Quellung zeigte, wenn er bei 260 °C für 60 Sekunden getestet wurde, wurde als O angegeben; und ein Fall, bei dem alle Prüfkörper Quellung zeigten, wurde als X angegeben.
  • Glasübergangstemperatur
  • Jedes der Prepregs, die in den Beispielen und Vergleichsbeispielen hergestellt wurden, wurden bei 250 °C für 20 Minuten wärmebehandelt und dann hinsichtlich der Glasübergangstemperatur unter Verwendung von Rheolograph Solid (ein Produkt von Toyo Seiki) gemessen. Die Temperatursteigerungsrate betrug 5 °C/min, die Frequenz betrug 10 Hz und die Peakspitze von tan δ wurde als die Glasübergangstemperatur (Tg) genommen. Tabelle 1
    Figure 00140001
    (1) Optische Beobachtung wurde durchgeführt und die Bewertung wurde gemäß dem folgenden Standard durchgeführt.
    O: Die Oberfläche des Prepregs war glatt und wies keine Restblasen auf.
    X: Die Oberfläche wies viele Unebenheiten auf, war sehr klebrig und wies viele Restblasen auf.
  • Das erfindungsgemäße Prepreg des ersten Typs besteht aus einem Gemisch aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz und weist eine Folienform auf. Es weist eine niedrige Dielektrizitätskonstante, hohe elektrische Isolierung und hohe Wärmebeständigkeit auf; enthält außerdem kein Grundmaterial, wobei die Herstellung eines dünnen Prepregs und einer dünnen mehrschichtigen gedruckten Schaltungsplatte ermöglicht wird.
  • Das erfindungsgemäße Prepreg des zweiten Typs besteht aus (1) einem Gemisch aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz und (2) einem Grundmaterial. Es weist eine niedrige Dielektrizitätskonstante, hohe elektrische Isolierung und hohe Wärmebeständigkeit auf, weist hohe Flexibilität bei Raumtemperatur auf, verursacht weder Splittern noch Ablösen des Harzes, und ist hinsichtlich der Wärmebeständigkeit und elektrischen Isolierung nach dem Formpressen besser.
  • Die mehrschichtige gedruckte Schaltungsplatte der vorliegenden Erfindung wird durch abwechselndes Laminieren eines inneren Substrats und einer isolierenden Haftschicht und deren aneinander Haften erhalten. Bei der vorliegenden mehrschichtigen gedruckten Schaltungsplatte wird das Prepreg der vorliegenden Erfindung als die isolierende Haftschicht verwendet. Deshalb erfüllen die niedrige Dielektrizitätskonstante, die hohe elektrische Isolierung und die hohe Wärmebeständigkeit, die durch das Polycarbodiimidharz/Epoxyharz-Gemisch, das in dem obigen Prepreg vorliegt, verliehen werden, verschiedene Erfordernisse für gedruckte Schaltungsplatten. Die vorliegende mehrschichtige gedruckte Schaltungsplatte kann leicht hergestellt werden. Deshalb weist die vorliegende mehrschichtige gedruckte Schaltungsplatte einen hohen industriellen Wert auf.

Claims (9)

  1. Prepreg, welches sich aus einem Gemisch aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz zusammensetzt und welches die Form eines Films aufweist.
  2. Prepreg, zusammengesetzt aus (1) einem Gemisch aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz und (2) einem Basismaterial.
  3. Prepreg nach Anspruch 2, welches durch Imprägnieren des Gemischs (1) aus einem Polycarbodiimidharz und einem Epoxyharz in das Basismaterial (2) und Vorvulkanisieren des Gemischs (1) erhalten wird.
  4. Prepreg nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das Polycarbodiimidharz aus mindestens einer Art von aromatischem Polyisocyanat erhalten wird.
  5. Prepreg nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das Polycarbodiimidharz ein Polystyrol-reduziertes zahlengemitteltes Molekulargewicht von 3.000 bis 50.000 aufweist, wie mittels Gelpermeationschromatographie gemessen.
  6. Prepreg nach einem der Ansprüche 1 bis 3, worin der Anteil des Epoxyharzes 20 bis 200 Gewichtsanteile pro 100 Gewichtsanteilen des Polycarbodiimidharzes beträgt.
  7. Mehrschichtige gedruckte Schaltungsplatte, wie erhalten durch abwechselndes Laminieren eines Innensubstrats und einer isolierenden Haftschicht und deren Verkleben miteinander, wobei das Prepreg nach einem der Ansprüche 1 bis 6 als der isolierenden Haftschicht verwendet wird.
  8. Verfahren zur Herstellung einer mehrschichtigen gedruckten Schaltungsplatte, welches das abwechselnde Laminieren eines Innensubstrats und eines Prepregs nach einem der Ansprüche 1 bis 6 umfasst, deren Verkleben miteinander und das Ermöglichen, dass alle Innensubstrate an den erforderlichen Abschnitten miteinander in Verbindung stehen.
  9. Verfahren nach Anspruch 8, worin die Haftung zwischen jeder Innenschicht und jedem Prepreg durch Erhitzung bewirkt wird.
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