DE69735898T2

DE69735898T2 - Methode zur Element-Transmutation mittels Neutronen

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Publication number: DE69735898T2
Application number: DE69735898T
Authority: DE
Inventors: Carlo Rubbia
Original assignee: European Organization for Nuclear Research CERN
Current assignee: European Organization for Nuclear Research CERN
Priority date: 1997-06-19
Filing date: 1997-06-19
Publication date: 2007-04-19
Anticipated expiration: 2017-06-20
Also published as: PT990238E; US20050082469A1; WO1998059347A1; HUP0003714A2; AU3435297A; PL185508B1; HUP0003714A3; US7796720B1; DE69735898D1; NO326221B1; ATE326757T1; NO996312D0; CA2294063C; US8090072B2; BG103954A; HU226446B1; JP4317269B2; ES2264804T3; BG63789B1; EP0990238A1

Description

1. ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
1.1. Transmutationsverfahren
Die vorliegende Erfindung schlägt ein Verfahren zur Element-Transmutation durch effizienten Neutroneneinfang Ei(A, Z) + n → E*S (A + 1, Z) eines anfänglichen „Vater"-Isotops vor, das in einem Diffusionsmedium eingebettet ist, welches hochgradig transparent für Neutronen ist und welches die geeigneten physikalischen Eigenschaften besitzt, um das Auftreten des Einfangprozesses zu verstärken. Der erzeugte „Tochter"-Kern kann anwendungsabhängig entweder direkt verwendet werden oder seinerseits beispielsweise einen β-Zerfall
durchführen oder allgemeiner einer geeigneten spontanen nuklearen Umwandlung in ein anderes radioaktives Isotop unterfallen.
In dem US-Patent 5,160,696 beschreiben C.D. Bowman et al. einen Protonenbeschleuniger und ein Spallations-Target zum Erzeugen eines thermischen Neutronenflusses zum Verbrennen von Actinoidabfällen.
Die Grundlage des vorliegenden Transmutationsschemas ist ein Verfahren zum Beaufschlagen eines Materials mit einem Neutronenfluss, wobei das Material in einem eine Neutronenquelle umgebenden Neutronen-Diffusionsmedium verteilt angeordnet ist, wobei das Diffusionsmedium im Wesentlichen für Neutronen transparent und derart ausgebildet ist, dass Neutronenstreuung innerhalb des Diffusionsmediums den von der Quelle ausgehenden Neutronenfluss, dem das Material ausgesetzt ist, wesentlich verstärkt.
Die zum Erreichen des effizienten Neutroneneinfangs erfindungsgemäß verwendete Vorrichtung wird nachfolgend als „Transmuter" bezeichnet. Der Begriff „Transmutation" wird vorliegend so verstanden, dass er allgemein die Umwandlung einer nuklearen Spezies in eine andere nukleare Spezies beschreibt, welche dieselbe oder eine unterschiedliche Ordnungszahl Z besitzt.
Der Transmuter wird durch eine interne Neutronenquelle getrieben, die anwendungsbedingt einen weiten Bereich von Intensitäten und ein geeignetes Energiespektrum besitzen kann. Es kann sich beispielsweise um einen Strahl aus einem Teilchenbeschleuniger handeln, der auf ein geeignetes Neutronen erzeugendes und/oder vervielfachendes Target trifft oder, wenn ein geringeres Maß an Aktivierung erforderlich ist, sogar um eine Neutronen emittierende radioaktive Quelle. Die Quelle ist von einem Diffusionsmedium umgeben, in dem sich Neutronen fortbewegen und das eine Geometrie und Zusammensetzung aufweist, die speziell zum Verstärken des Einfangprozesses ausgebildet ist. Das dem Neutronenfluss auszusetzende Material ist in verteilter Form innerhalb des Diffusionsmediums angeordnet.
Der vorliegend beschriebene Transmuter erfordert eine stark erhöhte Neutronen-Einfangeffizienz. Neutronen-Einfangeffizienz ist definiert als die Einfangswahrscheinlichkeit in der Probe für ein einzelnes anfängliches Neutron und eine Einheitsmasse des Vaterelements. Sie wird mit dem Symbol η bezeichnet und typischerweise in Einheiten von g^–1 angegeben. Im Falle eines Gases wird die Masse durch das Einheitsvolumen bei normalen Druck- und Temperaturbedingungen ersetzt (n.p.t. – normal pressure and temperature; d.h. atmosphärischer Druck und 21°C), und die Einfangeffizienz wird mit η bezeichnet, wofür typischerweise die Einheit Liter^–1 verwendet wird.
Erfindungsgemäß wird die erhöhte Neutronen-Einfangeffizienz mit Hilfe der Art und der Geometrie des die Quelle umgebenden Mediums erreicht, in das eine kleine Menge des umzuwandelnden Elements in verteilter Form eingebracht wird:

(1) Das Medium ist hochgradig transparent, jedoch hochgradig diffusiv. Unter transparent wird die Eigenschaft eines Mediums verstanden, in dem Neutronen größtenteils elastischer Streuung unterliegen. Die Abfolge einer Vielzahl, mit engem zeitlichen Abstand erfolgenden elastischen Streuvorgängen (im Allgemeinen ungefähr isotrop) ergibt ein Random-Walk-Muster für die Neutronenausbreitung. Der Fluss ist aufgrund resultierender langer, verwinkelter Zufallspfade erhöht, auf denen sich die Neutronen bewegen, bevor sie entweder eingefangen werden oder den großen Bereich des transparenten Mediums verlassen. Gemäß einer optischen Analogie wird die Target-Moderator-Kugel so gewählt, dass sie diffusiv, jedoch hochgradig transparent für Neutronen ist. Dotierung mit einer geringen Menge zusätzlichen Materials macht sie „wolkig". Folglich werden die meisten Neutronen durch die absorbierenden Verunreinigungen eingefangen.
(2) Zusätzlich können die hohen Spitzenwerte des Einfangquerschnitts der Probe, die nuklearen Resonanzen entsprechen, durch Verwendung eines Diffusionsmediums mit dem oben genannten Merkmal (1), jedoch mit großer atomarer Masse A ausgenutzt werden. In einem solchen Medium wird die Neutronenenergie bei jeder (elastischen) Streuung leicht verringert, sodass das Resonanzspektrum der Probe während des stetigen und ansonsten ungestörten Energieabfalls der anfänglich hochenergetischen (MeV)-Neutronen der Quelle in sehr feinen Energieschritten „abgetastet" („gescannt") wird.

Die Wahl des Diffusionsmediums hängt von der am besten geeigneten Energie ab, bei welcher Neutroneneinfänge erfolgen müssen. Wenn Neutronen thermalisiert werden sollen, d.h. wenn Einfänge bei thermischen Energien (≈ 0,025 eV) erfolgen müssen, wird nur das vorstehend genannte Merkmal (1) verwendet, und es sollte ein Medium mit kleinem A (atomare Massenzahl), jedoch hoher Neutronentransparenz eingesetzt werden, wie beispielsweise Graphit mit reaktorfähigem Reinheitsgrad oder D₂O (deuteriertes Wasser).
Wenn jedoch der Neutroneneinfang mit Vaterelementen durchzuführen ist, die große Werte des Einfangquerschnitts in Übereinstimmung mit Resonanzen aufweisen, werden beide Merkmale (1) und (2) verwendet, und die besten Elemente für das Diffusionsmedium sind Blei und Wismut (oder ein Gemisch daraus), welche gleichzeitig einen anormal geringen Neutronen-Einfangquerschnitt und eine sehr geringe „Lethargie", ξ = 9,54 × 10^–3, aufweisen. Gemäß dem Kern-Schalen-Modell, das in Analogie zu atomaren Elektronen aufgebaut ist, treten „magische" Zahlen in Übereinstimmung mit „abgeschlossenen" Neutronen- oder Protonenschalen auf. Die Ordnungszahl Z = 82 ist magisch, ebenso die Neutronenanzahl in Übereinstimmung mit ²⁸⁰Pb. Im kerntechnischen Sinne zeigen Elemente mit magischer Zahl ein Verhalten, welches mit dem der edlen Elemente auf atomarer Skala vergleichbar ist. Daher ist die Neutronentransparenz die Folge einer speziellen nuklearen Eigenschaft, ähnlich derjenigen für Elektronen in Edelgasen. Lethargie (ξ) ist definiert als der bruchteilhafte durchschnittliche Energieverlust bei jeder elastischen Neutronenkollision. Während ²⁰⁹Bi ein einzelnes Isotop ist, besteht natürliches Blei aus ²⁰⁴Pb (1,4%), ²⁰⁶Pb (24,1%), ²⁰⁷Pb (22,1%) und ²⁰⁸Pb (52,4%), welche deutlich unterschiedliche Wirkungsquerschnitte aufweisen. Isotopanreicherung des Isotops ²⁰⁸Pb könnte vorteilhaft sein. Jedoch wird vorliegend insbesondere die Verwendung von natürlichem Pb beschrieben, welches sich durch seine hervorragenden Neutroneneigenschaften, geringe Aktivierung und niedrigen Kosten auszeichnet.
1.2. – Hauptsächliche Anwendungsfelder
Der Anwendungsbereich des vorliegenden Verfahrens zur Erhöhung von Neutroneneinfängen ist sehr weitreichend.
Ein erster Anwendungsaspekt der Erfindung betrifft ein Verfahren zum Erzeugen eines nutzbaren Isotops, wobei ein Schritt das Umwandeln eines ersten Isotops durch Beaufschlagen eines Materials, welches das erste Isotop enthält, mit einem Neutronenfluss beinhaltet, wie vorstehend beschrieben, und wobei ein weiterer Schritt das Wiedergewinnen des nutzbaren Isotops aus dem beaufschlagten Material beinhaltet.
Ein zweiter Anwendungsaspekt der Erfindung betrifft ein Verfahren zum Umwandeln wenigstens eines langlebigen Isotops eines radioaktiven Abfallmaterials, indem ein Material, welches das langlebige Isotop enthält, mit einem Neutronenfluss beaufschlagt wird, wie vorstehend beschrieben, und wobei wenigstens der Bereich des Diffusionsmediums, in dem das beaufschlagte Material verteilt ist, aus schweren Elementen gebildet ist, sodass vielfältige elastische Neutronenkollisionen eine langsam abnehmende Energie der von der Quelle stammenden Neutronen bewirken.
(1) Aktivierung (kurzlebiger) Isotope für industrielle und medizinische Anwendungen.
In diesem Fall wird der Transmuter als Aktivator bezeichnet.
Radionuklide werden ausgiebig für medizinische Diagnoseanwendungen und allgemein in der Industrie und in der Forschung verwendet. Wie hinreichend bekannt ist, werden derartige Nuklide als „Tracing"-Elemente verwendet, d.h. sie sind innerhalb des zu untersuchenden Patienten oder Materials aufgrund ihrer spontanen radioaktiven Zerfälle direkt nachweisbar. Um die sich addierende Radiotoxizität zu minimieren, sollte die Halbwertszeit der ausgewählten Tracing-Isotope kurz sein, idealerweise nicht viel länger als die Untersuchungsdauer. Folglich ist eine Verwendung auf eine zeitliche Dauer von wenigen Halbwertszeiten beginnend mit der Aktivierung beschränkt, da die Radioaktivität des Isotops beginnend mit dem Augenblick der Erzeugung expotentiell abnimmt.
Eine weitere Anwendung mit wachsendem Interesse an Radionukliden ist die (Krebs-)Therapie, für welche signifikant höhere Dosen als im Falle der Diagnose erforderlich sind. Die meisten der genannten Isotope müssen eine relativ kurze Halbwertszeit haben, da sie im Allgemeinen in den Körper des Patienten injiziert oder implantiert werden. Die hauptsächlichen Vorräte derartiger Isotope stammen heutzutage aus Atomreaktoren und aus Teilchenbeschleunigern, in welchen ein geeignetes Target mit einem Strahl aus geladenen Teilchen bestrahlt wird.
Die Einfachheit der vorgeschlagenen Vorrichtung und ihre relativ moderaten Kosten und Abmessungen sollen dazu dienen, die „lokale" Erzeugung von kurzlebigen Radioisotopen zu fördern, wodurch eine kostenaufwändige, schnelle Beförderung und folglich die Notwendigkeit größerer anfänglicher Vorratsmengen vermieden werden sollen, sodass eine ausgeweitete praktische Verwendung möglich ist. Dies wird durch die hohe Neutronen-Einfangeffizienz als Ergebnis des vorliegenden Verfahrens ermöglicht, welches es erlaubt, die erforderliche Menge des Radioisotops mit einem relativ einfachen Neutronenerzeuger herzustellen.
Das vorliegende Verfahren zur Neutronenaktivierung soll dazu dienen, eine konkurrenzfähige Alternative zur reaktorgetriebenen Neutroneneinfangs-Aktivierung bereitzustellen. Darüber hinaus können mehrere Isotope, welche durch Aktivierung mit den (normalerweise thermischen) Neutronen eines gewöhnlichen Reaktors schwer herzustellen sind, unter Verwendung des breiten Energiespektrums der Neutronen innerhalb des Aktivators erzeugt werden, welches sich bis zu hohen Energien erstreckt und speziell dafür vorgesehen ist, die großen Werte des Wirkungsquerschnitts in Verbindung mit Resonanzen auszunutzen. Dies ist beispielsweise der Fall bei der Erzeugung von ^99mTc (⁹⁹Mo), welches in der Medizin vielfältig eingesetzt wird und welches heutzutage normalerweise chemisch aus den Spaltfragmenten von verbrauchtem nuklearen Brennmaterial extrahiert wird. Gemäß dem vorliegenden Verfahren kann dieses beliebte Radioisotop demgegenüber durch direkte resonante Neutronenaktivierung eines Molybdän-Targets mit der Hilfe eines wesentlich einfacheren und kostengünstigeren Aktivators erhalten werden, der durch einen kleinen Teilchenbeschleuniger getrieben wird. Nebenbei wird die Gesamtmenge zusätzlicher, nutzloser radioaktiver Substanzen, welche in Verbindung mit einer gegebenen Menge des gewünschten Radionuklids erzeugt und gehandhabt werden müssen, ebenfalls stark reduziert.
(2) Transmutation in stabile Arten schädlicher, langlebiger Radioisotope als eine Alternative zur geologischen Lagerung.
In diesem Fall wird der Transmuter als Abfall-Transmuter bezeichnet.
Da idealerweise die gesamte Probe umgewandelt werden sollte, ist eine viel stärkere Neutronenquelle erforderlich. Selbst für die stärksten Quellen ist die höchste Neutronen-Einfangeffizienz entscheidend für die vollständige Beseitigung.
Das vorliegende Verfahren mit verbesserten Einfängen macht diese Technik der Beseitigung praktisch einsetzbar.
Gewöhnliche Atomreaktoren (Leichtwasserreaktoren, LWR) produzieren eine beträchtliche Menge an radioaktivem Abfall.
Die Radiotoxizität derartiger Abfälle bleibt über sehr lange Zeitperioden bestehen und stellt einen entscheidenden Nachteil der Nukleartechnologie dar. Glücklicherweise ist nur ein geringer Bruchteil des von einem Reaktor stammenden Abfalls für den Hauptteil der lang andauernden Radiotoxizität verantwortlich und lässt sich leicht chemisch abtrennen.
In der Reihenfolge ihrer Wichtigkeit stammt der bei weitem größte Beitrag von den Actinoiden mit Ausnahme von Uran (transurane Elemente, TRU), welche etwa 1 Gew.-% des Abfalls darstellen. Diese Elemente sind mittels schneller Neutronen spaltbar. Daher können sie bei einer beträchtlichen Menge an zusätzlich gewonnener Energie beseitigt werden, beispielsweise mit Hilfe eines Energieverstärkers (Energy Amplifier – EA), wie in der internationalen Veröffentlichungsschrift WO 95/12203 beschrieben (vgl. C. Rubbia, „A High Gain Energy Amplifier Operated with Fast Neutrons", AIP Conference Proceedings 346, International Conference on Accelerator-Driven Transmutation Technologies and Applications, Las Vegas, July 1994). An nächster Stelle betreffend die Wichtigkeit der Beseitigung sind die Spaltfragmente (Fission Fragments – FF), die etwa 4 Gew.-% ausmachen und die sich in (1) stabile Elemente, (2) kurzlebige Radionuklide und (3) langlebige Radionuklide unterteilen. Die Trennung zwischen kurz- und langlebigen Elementen wird in natürlicher Weise durch die 30jährige Halbwertszeit von ⁹⁰Sr und ¹³⁷Cs nahe gelegt, welche die FF-Aktivitäten bei mittleren Zeiten (< 500 Jahre) nach einer anfänglichen Abkühlung des Brennmaterials für einige Jahre dominieren.
Schließlich existieren einige aktivierte Materialien, wie die Ummantelung des Brennmaterials, die ein wesentliches kleineres Problem darstellen und die problemlos entsorgt werden können. Während die Beseitigung der TRU am besten derart durchgeführt wird, dass sie in einem durch schnelle Neutronen getriebenen EA verbrannt werden, kann das vorliegende Verfahren zur Element-Transmutation eingesetzt werden, um die langlebigen FF in harmlose, stabile nukleare Spezies umzuwandeln (es sei angenommen, dass Elemente mit Halbwertszeiten von weniger als 30 Jahren einem natürlichen Zerfall überlassen werden können). Die gleichzeitige Beseitigung der TRU und der langlebigen FF legt die Verwendung des Kerns des EA (in welchem TRU verbrannt werden) als Neutronenquelle für den Transmuter nahe, der für die langlebigen FF vorgesehen ist. In diesem Fall umgibt der Transmuter den EA und verwendet aus diesem entweichende Neutronen. Die Verbindung des EA, der mit TRU betrieben wird, und des Transmuters als Abfall-Transmuter für langlebige FF ist sowohl aus Sicht des Umweltschutzes gewinnbringend als auch wirtschaftlich vorteilhaft, da (1) ein beträchtliches Maß an zusätzlicher Energie durch den EA erzeugt wird (> 40% des LWR) und (2) die gleichzeitige Beseitigung der FF in „parasitärer" Weise mit Hilfe der verfügbaren zusätzlichen Neutronen durchgeführt werden kann. Wie jedoch bereits betont wurde, ist zur vollständigen Beseitigung der unerwünschten FF mit derartigen zusätzlichen Neutronen eine sehr hohe Neutronen-Einfangeffizienz erforderlich, wie sie mit dem vorliegenden Verfahren ermöglicht wird.
1.3. – Beispielhafte Abläufe für einen Aktivator.
Das Verfahren wird zunächst anhand einiger Anwendungen als Aktivator für medizinische und industrielle Einsatzzwecke erläutert. Die durchzuführenden Abläufe für die Herrichtung der radioaktiven Probe lassen sich besser anhand der nachfolgenden praktischen Beispiele darstellen:

(1) Eine erste Prozedur, die für medizinische Untersuchungen (beispielsweise der Schilddrüse) geeignet ist, beinhaltet ein Aktivieren einer zuvor präparierten, pharmakologischen Jod-Verbindung direkt innerhalb des Transmuters. Das Element ist anfänglich in Form der am besten geeigneten chemischen Verbindung verfügbar, wie Natriumjodid (NaI), das mit natürlichem Jod (stabiles Isotop ¹²⁷I) hergestellt wurde. Kurz vor der Gabe wird die Verbindung in den Aktivator eingebracht, der durch einen kleinen Protonenbeschleuniger (23 MeV und 1 mA) getrieben wird, und wird darin mit Hilfe der Reaktion ¹²⁷I + n → ¹²⁸I + γ aktiviert – beispielsweise während einer Zeit von der Größenordnung der Halbwertszeit von ¹²⁸I (25 Minuten = 25 m) oder entsprechend kürzer für geringere Aktivierungsstärken –, wodurch das natürliche Jod in das Tracing-Element ¹²⁸I umgewandelt wird, welches einen β^–-Zerfall mit einer prominenten γ-Linie bei 443 keV durchführt. Es erfolgt keinerlei chemische „Präparierung" zwischen Aktivierung und Untersuchung. Dieser sehr einfache Ablauf wird durch das vorliegende Verfahren aufgrund der höheren Neutronen-Einfangeffizienz praktikabel, welche die erforderliche Quellenstärke (≤1 GBq, mit 1 GBq = 10⁹ Zerfälle/s = 27,0 mCie (Milli-Curie). 1 Cie = 1 Curie = 3,7 × 10¹⁰ Zerfälle/s) ausgehend von einer geringen anfänglichen Menge natürlichen Jods (≤ 1 Gramm) und unter Verwendung eines herkömmlichen Beschleunigers einer Größe erzeugt, wie sie in Krankenhäusern bereits für andere Anwendungen, wie die Positron-Emissions-Tomographie (PET), verwendet wird. Das vorliegende Verfahren macht die Verwendung von ¹²⁸I als Tracing-Element für Schilddrüsen-Untersuchungen praktikabel, welches eine viel kürzere Halbwertszeit (25 m) als die gegenwärtig verwendeten Jod-Isotope (¹³¹I und ¹²³I) aufweist, was den entsprechend wichtigen Vorteil einer viel kleineren Dosis für die Patienten mit sich bringt. Die gegenwärtigen Untersuchungsverfahren unter Verwendung von Jod basieren auf ¹³¹I, welches eine relative lange Halbwertszeit von acht Tagen besitzt und welches hohe Aufnahmedosen für die Patienten bedingt (etwa in dem Verhältnis der Halbwertszeiten (461/1), und auf ¹²³I, welches die kürzere Halbwertszeit von 13,2 Stunden (31,8 mal die Halbwertszeit von ¹²⁸I) aufweist, welches aber nur schwer und kostenaufwändig herstellbar ist, da es normalerweise durch 30 MeV-Protonen und eine (p,2n)-Reaktion an isotopisch separiertem ¹²⁴Te (natürliches Vorkommen 4,79%) erzeugt wird. Um natürliches Xe verwenden zu können, ist die Reaktion (p,5n) erforderlich, und die Energie muss wenigstens 60 MeV betragen. Das vorliegend vorgeschlagene Verfahren weist somit eine sehr einfache Einsetzbarkeit auf und führt für eine gegebene Zerfallsrate zu deutlich geringeren Dosen für den Patienten während der Untersuchung. Es sei angemerkt, dass die höheren Dosen der gegenwärtigen Verfahren im Allgemeinen die breite Anwendbarkeit in den Fällen junger Patienten und schwangerer Frauen beeinträchtigen.
(2) Ein zweites Beispiel stellt der Fall dar, bei dem einige (einfache) chemische Umwandlungen zwischen (i) der Aktivierung und (ii) Verwendung der radioaktiven Verbindung erforderlich sind. Wir visualisieren diesen Vorgang für den Fall einer ^99mTc-Untersuchung auf dem Gebiet der Medizin, wovon jedes Jahr mehrere Millionen weltweit durchgeführt werden (siehe beispielsweise Tabelle 9). In diesem Fall besteht die kleine zu bestrahlende Probe aus Molybdän, beispielsweise in der Form MoO₃. Der isotopische Gehalt von ⁹⁸Mo in natürlichem Molybdän beträgt 24%. Isotopische Anreicherung wäre vorteilhaft, ist jedoch nicht zwingend erforderlich. Die geeignete Probe aus ⁹⁹Mo (τ_1/2 = 65 Stunden = 65 h) wird mit Hilfe eines beschleunigergetriebenen Aktivators und der Einfangreaktion ⁹⁹Mo + n → ⁹⁹Mo + γ erzeugt. Die aktivierte Molybdän-Probe wird dann gemäß einer herkömmlich eingesetzten Prozedur gehandhabt: In umgewandelter Form, beispielsweise in Form eines geeigneten Salzes, wird sie in einem Aluminiumoxid-Absorptionsmittel eingefangen. Das Erzeugen von ^99mTc vollzieht sich innerhalb des Absorptionsmittels über die anschließende Zerfallsreaktion
Das ^99mTc (welches eine relativ kurze Halbwertszeit τ_1/2 = 6,01 h besitzt) wird in Form des Ions Tc⁴⁺ extrahiert, beispielsweise indem durch die Mo-Probe in dem Aluminiumoxid (welches unlöslich bleibt) eine Lösung aus Wasser mit einer geringen Menge NaCl geleitet wird. Da bei jeder Beaufschlagung nur ein sehr geringer Bruchteil der Verbindung aktiviert wird, kann der Molybdän-„Vater" wiederverwertet werden, was von wirtschaftlicher Bedeutung ist, wenn das Molybdän isotopisch angereicht wurde, indem es aus dem Aluminiumoxid-Absorptionsmittel gespült und wiederholt in den Aktivator eingebracht wird.
(3) Viele Radioisotope, die in der Medizin und in der Industrie eingesetzt werden, werden aus Fragmenten der Uranspaltung extrahiert. Die Gruppe derartiger Elemente wird vorliegend mit dem generischen Namen „Fissium" bezeichnet. Die vergrößerte Einfangeffizienz, die durch das Verfahren gegeben ist, hat sich ebenso im Falle von Neutroneneinfängen bewährt, die zur Spaltung führen. Fissium kann in dem Aktivator erzeugt werden, indem ein kleines Uran-Target, möglicherweise in angereicherter Form, eingebracht wird, welches wie in den vorstehenden Beispielen durch primär resonanzgetriebene Einfänge stark aktiviert wird. Das System ist nicht kritisch, und eine geringe Menge spaltbaren Targetmaterials reicht aus, um relativ große Mengen an Fissium zu erhalten. In dem Fall einer Aktivierung kurzlebiger Elemente muss das Target oft entnommen und wiederaufbereitet werden. Dies wird durch die Geometrie und die sonstigen allgemeinen Betriebsbedingungen eines Aktivators im Vergleich zu einem Atomreaktor stark vereinfacht. Die Menge an Plutonium, die durch die Einfänge in ²³⁸U erzeugt wird, ist vernachlässigbar gering und stellt kein Verbreitungsrisiko dar.
(4) Das vorliegende Verfahren kann weiterhin dazu eingesetzt werden, reine Siliziumkristalle mit Phosphor zu dotieren, um sie in der Halbleiterindustrie einzusetzen. Neutronengetriebene Dotierung ist eine sehr gleichmäßige Dotierung, die direkt innerhalb eines großen Kristalls durchgeführt werden kann. Natürliches Silizium besteht aus drei Isotopen ²⁸Si (92,23%), ²⁹Si (4,67%) und ³⁰Si (3,1%). Neutroneneinfänge wandeln die Isotope in die A + 1-Siliziumelemente um. ³¹Si ist instabil (τ_1/2 = 157 m) und zerfällt in das stabile ³¹P, welches das einzige stabile Phosphorisotop ist. Dieses Verfahren bietet einen einfachen Weg der Dotierung des Inneren von relativ großen Kristallen. Eine vertretbare Beaufschlagung kann zu einer Implantation von einigen parts per billion (p.p.b. = 10^–9) an Phosphoratomen innerhalb eines sehr reinen Kristalls führen. Die genaue Implantationsmenge kann über die Beaufschlagungsparameter genau gesteuert werden.

Diese Fälle sind Beispiele für die Möglichkeiten des im Aktivatormodus betriebenen Transmuters. Selbstverständlich ist eine Vielzahl von Szenarien möglich, die von der Art des Radioisotops und der spezifischen Anwendung abhängen.
Allgemein und wie später detailliert beschrieben, lassen sich Einfangeffizienzen η erreichen, welche von der Größenordnung η = 1,74 × 10^–6 g^–1 aller erzeugten Neutronen für die Mo-Aktivierung (^99mTc-Herstellung) und von der Größenordnung η = 2,61 × 10^–5 g^–1 zur Aktivierung von ¹²⁸I in einer pharmazeutischen Jod-Probe sind. Wenn Neutronen durch die Quelle mit einer konstanten Rate S₀ = dn/dt über die Zeit T hergestellt werden, entwickelt sich die Anzahl aktivierter Tochterkerne N_d(T) mit der Zerfallskonstante r (die Zerfallskonstante r ist definiert als die Zeit einer 1/e-Abnahme der Probe. Sie hängt mit der Halbwertszeit τ_1/2 des Elements über die Beziehung τ = τ_1/2/In(2) = 1,4436 × τ₂ zusammen) und in Abhängigkeit von einer Masse m₀ des Vaterelements gemäß:
Mit dβ/dt wurde die zugehörige Zerfallsrate bezeichnet. Zwischen der Erzeugung und dem Zerfall des Tochterelements stellt sich für T >> τ ein Gleichgewichtszustand ein, für den der Zerfall dβ/dt und die Neutronen-Einfangsraten m₀ η dn/dt gleich werden. Um beispielsweise 0,1 GBq (dβ/dt = 10⁸ s^–1) nach Aktivierung in jedem Gramm des Probematerials (m₀ = 1 Gramm) im Gleichgewicht zu erzeugen, sind im Zuge der obigen Beispiele für ^99mTc bzw. ¹²⁸I die Neutronenproduktionsraten 10⁸/(1,738 × 10^–6) = 5,75 × 10¹³ n/sec und 10⁸/(2,61 × 10^–5) = 3,8 × 10¹² n/sec erforderlich.
Im Falle der Elementaktivierung durch Fissium sei mit η_f die Effizienz der Fissium-Erzeugung (Spaltung) und mit λ der atomare Bruchteil des Elements in dem Fissium bezeichnet. Bei einer Beaufschlagungszeit t_exp und einer Wiederaufbereitungszeit t_rep einer spaltbaren Masse m₀ lässt sich die Aktivität der extrahierten Verbindung angeben mit:
1.4. Beispielhafte Prozeduren für einen Abfall-Transmuter.
Das Verfahren wird für den Fall der Umwandlung langlebiger FF in dem Abfall (verbrauchtes Brennmaterial) eines typischen Leichtwasserreaktors (LWR) erläutert. Chemische Wiederaufbereitung des verbrauchten Brennmaterials kann trennen:

(1) Das unverbrannte Uran (874,49 Tonnen), welches wieder verwertbar ist, wenn es ausreichende Reinheit besitzt;
(2) die TRU (10,178 Tonnen), welche dazu bestimmt sind, in einem schnellen Brüter oder in einem Energieverstärker (Energy Amplifier – EA) verbrannt zu werden. Die tatsächliche Aufteilung der TRU nach einer 15jährigen Abkühlungsphase ist wie folgt: Np, 545,6 kg; Pu, 8761,8 kg; Am, 852,37 kg; und Cm, 18,92 kg.
(3) Die FF (38,051 Tonnen), die hinsichtlich selektiver Transmutation weiter betrachtet werden.

Zahlenangaben in Klammern beziehen sich auf Standard-LWR (≈ 1 GWatt_elektrisch) und 40jährigen Betrieb nach dem Kalender. Abbrandbedingungen und anfängliche Brennmaterialzusammensetzung beziehen sich auf den speziellen Fall von Spanien nach 15 Jahren anfänglicher Abkühlung (Dank gebührt der Firma ENRESA für das freundliche Verfügbarmachen aller relevanten diesbezüglichen Informationen).
FF sind neutronenreiche Isotope, da sie das Produkt einer Spaltung darstellen. Es ist ein glücklicher Umstand, dass alle wirklich langlebigen Elemente in dem Abfall derart ausgebildet sind, dass das Zufügen eines weiteren Neutrons in der Regel ausreichend ist, um sie in instabile Elemente mit wesentlich kürzerer Lebensdauer zu überführen, welche schnell zu stabilen Elementen führen. Wenn die Beseitigung gleichzeitig sowohl für die TRU als auch für die ausgewählten FF durchgeführt wird, kann der durch die Spaltung erzeugte Neutronenüberschuss ausgenutzt werden, um letztere ebenfalls umzuwandeln, wobei vorausgesetzt wird, dass das Umwandlungsverfahren den überschüssigen Neutronenfluss effizient verwendet.
Die zeitgleiche Kombination der TRU-Verbrennung und der selektiven FF-Transmutation ist aus Umweltgesichtspunkten sehr nützlich, da somit nur diejenigen Produkte übrig bleiben, welche entweder stabil sind oder eine akzeptable Halbwertszeit (< 30 Jahre) besitzen. Im Gegensatz zu chemischen Abfällen, welche regelmäßig dauerhaft sind, macht der natürliche Zerfall derartige Elemente „abbaubar". Es sei betont, dass beispielsweise die Beseitigungszeit von fluorierten Kohlenwasserstoffen und von CO₂ in der Atmosphäre mehrere Jahrhunderte beträgt.
Im Falle eines EA ist das vorgeschlagene Verfahren direkt am Ort des Reaktors anwendbar, vorausgesetzt, dass eine geeignete (pyroelektrische) Wiederaufbereitungstechnik verwendet wird. Auf diese Weise schließt die Kombination den nuklearen Zyklus, wobei am Ende einer vertretbaren Zeitspanne nur schwach radioaktiver Abfall (Low Level Waste – LLW) erzeugt wird, der auf einer Oberfläche, voraussichtlich am Ort des Reaktors gelagert werden kann.
Die Liste der wichtigsten langlebigen FF bei der Entnahme von Kernbrennstoff ist in der ersten Spalte von Tabelle 1 für einen Standard-LWR (≈ 1 Gwatt_elektrisch) und 40 Jahre Kalenderbetrieb angegeben. Die Anfangsmasse m_i jedes Isotops und der anderen Isotope desselben Elements sind zusammen mit ihren Halbwertszeiten τ_1/2, ausgedrückt in Jahren, dargestellt. Weitere Trennung einzelner Elemente erfordert offensichtlich isotopische Separierungstechniken, die gegenwärtig nicht betrachtet werden sollen. Unter Bestrahlung ist die Umwandlungsrate, wie später gezeigt wird, in erster Näherung proportional zu dem Resonanzintegral, welches definiert ist als I_res = ∫σ_n,γ(E)dE/E und das in Barn (1 Barn = 1b = 10^–24 cm²) gemessen wird, wobei σ_n,γ(E) der Wirkungsquerschnitt für den (n,γ)-Einfangprozess für ein Neutron mit Energie E ist. Wie in Tabelle 1 gezeigt, ist das Tochterelement (Spalte „next") normalerweise entweder stabil und somit harmlos oder kurzlebig und zerfällt schnell in eine stabile Spezies (Spalte „last"). Die Gesamtaktivität ξ, angegeben in Cie, die sich nach den 40 Betriebsjahren angesammelt hat, ist ebenfalls angegeben. Da die Lebensdauer dieser Elemente sehr lang ist, wenn sie nicht umgewandelt werden, müssen sie sicher und ohne Überwachung durch den Menschen gelagert werden.
Tabelle 1. Auflistung der gefährlichsten langlebigen FF, die durch einen „Standard"-LWR nach 40 Betriebsjahren erzeugt wurden.
Tabelle (Fortsetzung)
Als ein Maß für das Ausmaß des Lagerungsproblems wurde das minimale Verdünnungsvolumen V_min in m³ angegeben, das durch die US-Regelungen (U.S. Nuclear Regulatory Commission, „Licensing Requirements for Land Disposal of Radioactive Wastes", Code of Federal Regulations, 10 CFR Part 61.55, May 19, 1989) für schwach radioaktive Abfälle und dauerhafte Lagerung an der Oberfläche oder in geringer Tiefe für Klasse A (ohne aktive Überwachung und Eindringschutz) vorgeschrieben ist. Nachfolgend wird auf jedes Element in Tabelle 1 in der Reihenfolge abnehmenden Lagervolumens eingegangen:

(1) Technetium (⁹⁹Tc, 843 kg, 535 × 10³ GBq/Reaktor) ist das gefährlichste FF-Element, wie aus dem großen Wert für das Lagervolumen, 48181 m³/Reaktor, ersichtlich ist. Technetium ist außerdem als Tc⁴⁺ in Wasser löslich und wird wahrscheinlich während seiner Halbwertszeit (2,11 × 10⁵ Jahre) aus dem Lager in die Umgebung und somit in den biologischen Zyklus gelangen (vgl. „Nuclear Wastes, Technologies for Separation and Transmutation", National Academy Press 1996). Es ist bekannt, dass Pflanzen (Algen; Daten betreffend Fucus Vescicolosus zeigen ein Anreicherungsverhältnis bezüglich des umgebenden Wassers zwischen 21000 und 89000 – vgl. F. Patti et al., „Activités du Technétium 99 mesurées dans les eaux résiduaires, l'eau de mer (Littoral de la Manche, 1983), in "Technetium and the Environment", herausgegeben von G. Desmet et al., Elsevier Publishers, 1984, Seite 37 – und in der Größenordnung von 14000 und 50000 an weiter entfernten Punkten; (in grönländischen Gewässern beträgt das Verhältnis zwischen 250 und 2500), Süßwasser- und Marineorganismen (in den grönländischen Gewässern beträgt das Verhältnis im Vergleich zu umgebenden Gewässern zwischen 1000 und 1400 für Hummer und zwischen 100 und 200 für rote Ohrschnecken) das Element aus den umgebenden Gewässern anreichern, sodass es über die Nahrungskette in den Menschen gelangt. Organisches Material wird zu einer geochemischen Senke für ⁹⁹Tc in Böden und Sedimenten. Die physiologischen Effekte von Technetium sind bislang nur wenig untersucht worden (vgl. K. E. Sheer et al., Nucl. Medicine, Vol. 3 (214), 1962, und dortige Referenzen). Wenn Technetium injiziert wird, erreicht es fast alle Gewebe des Organismus und wird durch den Magen, das Blut, den Speichel und insbesondere durch die Schilddrüse (12 bis 24%) (vgl. K. V. Kotegov, Doktorarbeit, Leningrad LTI, 1965) zurückgehalten. Eine Ansammlung von Technetium mit langer Lebensdauer in Organismen ist sehr gefährlich, da es zu Schädigungen des Gewebes durch β-Strahlung führen kann. Sein Freisetzen in den Ozeanen ist ein auf menschlicher Zeitskala irreversibler Prozess, und seine Langzeitauswirkungen sind weitestgehend unbekannt. Die Diffusion von ⁹⁹Tc in Seewasser ergibt sich aus Einleitungen von Wiederaufbereitungsanlagen für Kernbrennstoffe, welche bis heute etwa 10⁶ GBq betragen (die Menge aufgrund von Atomwaffentests beträgt etwa 10 bis 15% dieses Wertes). Ein spürbares Maß an Kontaminierung von Tieren und Pflanzen, die insbesondere in der unmittelbaren Nähe der Wiederaufbereitungsanlagen von Sellafield und La Hague ausgeprägt ist (vgl. E. Holm et al., „Technetium-99 in Algae from Temperate and Arctic Waters in the North Atlantic", in „Technetium and the Environment", herausgegeben von G. Desmet et al., Elsevier Publishers, 1984, S. 52), wurden bis hinauf nach Grönland entdeckt (vgl. A. AArkrog et al. „Time trend of ⁹⁹Tc in Seeweed from Greenland Waters", in „Technetium and the Environment", herausgegeben von G. Desmet et al., Elsevier Publishers, 1984, S. 52) (die Transfer-Zeit von Sellafield nach Grönland beträgt nach Messungen sieben Jahre). Glücklicherweise ist Technetium ein reines Isotop mit einem großen resonanten Querschnitt, welches zu dem stabilen Element ¹⁰⁰Ru führt. Daher ist seine Beseitigung aus den oben genannten Gründen am leichtesten, und es sollte mit höchster Priorität umgewandelt werden.
(2) Die Aktivierung von Jods ist gering (¹²⁹I, 196,2 kg, 1,28 × 10³ GBq/Reaktor) und beträgt nur 2,40 × 10^–3 derjenigen von Technetium, wobei jedoch Jod ebenfalls in Wasser löslich ist und wahrscheinlich aus dem Lager in den biologischen Kreislauf gelangen wird (vgl. „Nuclear Wastes, Technologies for Separation and Transmutation", National Academy Press 1996). Aus diesem Grund erfordert Jod trotz der geringen Aktivität nach den US-Regelungen ein großes Verdünnungsvolumen, d.h. 4327 m³/Reaktor. Studien betreffend ¹³¹I, welche selbstverständlich auch auf ¹²⁹I anwendbar sind, zeigen beispielsweise, dass der Übergang in Ziegenmilch aus dem Blut für Jod 100 mal größer ist als für Technetium. Der Übergang von verseuchtem Weidegras in die Milch ist 5600 Mal größer als für Technetium. Daher ist es wichtig, dass auch Jod umgewandelt wird. Jod wird durch den LWR als Zwei-Isotop-Gemisch mit 76,7% ¹²⁹I und einem Restgehalt an stabilem ¹²⁷I erzeugt. Das stabile Jod-Isotop wandelt sich unter Neutroneneinfang in ¹²⁸I um, welches mit einer Halbwertszeit von 24,99 m in ¹²⁸Xe zerfällt (das Xenon-Gas kann in einfacher Weise periodisch aus der Anlage abgeführt werden), welches stabil ist (93,1%), und in ¹²⁹Te (6,9%), welches in ¹²⁹I zerfällt, was die anfängliche Probe leicht vergrößert. Daher kann eine Transmutation mit Jod durchgeführt werden, welches chemisch von den FF separiert wurde, obwohl hierfür eine Anzahl von Neutroneneinfängen erforderlich ist, die gegenüber dem Fall einer isotopisch reinen ¹²⁹I-Probe leicht erhöht ist (+23%).
(3) Zirkonium besitzt eine große erzeugte (chemische) Masse (4,2 Tonnen) mit etwa 75,48 × 10³ GBq/Reaktor an ⁹³Zr (19,3 Gew.-%). Das Klasse-A-Lagervolumen ist gering: es beträgt 583 m³, etwa 1,2% desjenigen für ⁹⁹Tc. Da es sich darüber hinaus um ein Metall handelt, kann es beispielsweise in Blei oder Kupfer verdünnt und quasi unendlich lange aus dem biologischen Kreislauf herausgehalten werden. Nichtsdestotrotz ist eine Umwandlung möglich, wobei jedoch in der Praxis zuvor eine Isotopentrennung erfolgen sollte. Da die anderen Zr-Isotope stabil sind und die spezifische Aktivität von ⁹³Zr gering ist (0,00251 Cie/g), ist die Isotopentrennung kostspielig, jedoch nicht schwierig. Angesichts der geringen Umweltauswirkungen von Zr ist die Notwendigkeit einer Umwandlung des Elements fragwürdig.
(4) Cäsium (¹³⁵Cs, 442 kg, 18,87 × 10³ GBq/Reaktor), ist ein ziemlich schwieriger Fall, da es mit ¹³⁷Cs mit hoher spezifischer Aktivität (87 Cie/g) gemischt ist, bei dem es sich um die intensivste FF-Komponente der FF-Aktivität auf kurzer Zeitskala handelt. Direkte Umwandlung des chemischen Isotopgemisches ist möglich, wird jedoch das ¹³⁷Cs nicht merklich beeinflussen, welches ein sehr kleines Einfangintegral (I_res = 0,616 b) aufweist. Jedoch müssen sowohl das stabile ¹³³Cs (49 Gew.-%) als auch das ungewollte ¹³⁵Cs (17,7%) mit einem entsprechend größeren Neutronenaufwand umgewandelt werden, welcher 2,78 mal größer ist als in dem Fall, dass eine vorherige Isotopentrennung zum Extrahieren reinen ¹³⁵Cs eingeführt wird. Die zeitgleiche Umwandlung beider Isotope mit großem I_res ist technisch machbar, da sie zu kurzlebigen Elementen führen, die auf einer kurzen Zeitskala zu stabilen Barium-Isotopen führen. Jedoch ist die Handhabung großer Mengen stark radioaktiven Materials (29 Cie/g für das chemische Element) im Zuge des Verbrennungsvorgangs nicht problemlos zu bewerkstelligen, sodass davon abgeraten werden sollte. Andererseits ist das Klasse-A-Verdünnungsvolumen gering, 510 m³, jedoch wurden Befürchtungen dahingehend geäußert, dass während der langen Lebensdauer des Isotops Übertritte aus dem Lager in die Umwelt erfolgen könnten. Wenn derartige Befürchtungen bestätigt werden sollten, würde die Umwandlung von Cäsium notwendig werden. Sie könnte in einigen hundert Jahren von heute gesehen durchgeführt werden, wenn das ¹³⁷Cs ausreichend zerfallen ist und wenn dies zu dem entsprechenden Zeitpunkt notwendig erscheinen sollte.
(5) Zinn (¹²⁶Sn, 29,5 kg, 31,01 × 10³ GBq/Reaktor), ist ein schwach radioaktives Metall, für welches ein geringes Volumen, 239 m³ für Klasse-A-Lagerung, vorgeschrieben ist. Das Resonanzintegral, I_res = 0,139 b, ist für eine realistische Umwandlungsrate ebenfalls gering. Daher ist unser Verfahren nicht unmittelbar auf dieses Element anwendbar. Glücklicherweise ist die Natur dieses Elements von der Art, dass ein guter Einschluss in einer geeigneten metallischen Matrix gewährleistet ist, sodass dieses Element unbegrenzt im Zuge einer Klasse-A-Lagerung sicher aufbewahrt werden kann.
(6) Selen (⁷⁹Se, 6,57 kg, 16,97 × 10³ GBq/Reaktor) ist ebenfalls ein schwach radioaktives Material, für das ein geringes Volumen, 131 m³ für Klasse-A-Lagerung, erforderlich ist. Das dominierende Integral I_res = 56 b bezieht sich auf das umzuwandelnde Element, wobei die anderen Isotope entweder in geringer Konzentration vorliegen oder ein geringes I_res besitzen. Die Verbrennung könnte mit dem chemischen Gemisch erfolgen, wobei auch die geringe Größe der Ansammlung von 63,3 kg nach 40 Jahren Betrieb berücksichtigt werden sollte. Isotopentrennung ist ebenfalls möglich, da die spezifische Aktivität von ⁷⁹Se ≈ 0,07 Cie/gr beträgt. Über die Diffusion von Selen in die Umwelt ist wenig bekannt, obwohl diese aufgrund der Ähnlichkeit mit Schwefel bedeutsam sein kann. Im Zweifelsfalle ist die Umwandlung vollständig durchführbar.

Aus diesen Gründen scheint es ratsam, der Umwandlung von ⁹⁹Tc und ¹²⁹I eine hohe Priorität einzuräumen. Das verbleibende, endgültige Klasse-A-Lagervolumen wird somit von 53971 m³ auf 1463 m³ reduziert, was einen Faktor 37 darstellt. Eine Umwandlung von ⁷⁹Se kann ebenfalls ratsam sein, insbesondere angesichts der geringen Mengen. Mit ¹²⁶Sn ist eine Umwandlung nicht möglich; für ¹³⁵Cs muss sie, falls überhaupt erforderlich, um mehrere Jahrhunderte verschoben werden, um einen Zerfall des ¹³⁷Cs abzuwarten, sofern keine aufwändige Isotopentrennung durchgeführt wird.
1.5. – Die Neutronenquelle.
Die Eigenschaften der Quelle sind offensichtlich abhängig von der Anwendung. Wir konzentrieren uns zunächst auf die Erfordernisse des Aktivator-Modus zum Betreiben des Transmuters. Die Erfordernisse bei Betrieb des Transmuters zum Entseuchen von Abfall werden anschließend betrachtet.
Der Aktivator für medizinische und industrielle Zwecke erfordert relativ geringe Neutronenintensitäten, obwohl die erforderliche Aktivität des neu erzeugten Radionuklids und die entsprechende Größe der zu aktivierenden anfänglichen Probe stark von der speziellen Anwendung und dem nachfolgenden Verfahren der Extraktion und Verwendung abhängen. Mehrere unterschiedliche Typen kompakter Neutronenquellen geeigneter Stärke sind kommerziell verfügbar und können in unterschiedlichen Aktivierungsanwendungen im Zuge des vorliegenden Verfahrens relevant sein. Nachfolgend sind aufgeführt, als zunehmende Funktion der Neutronenintensität:

(1) Radioaktive Quellen, wie beispielsweise Am-Be oder dergleichen, welche gegenwärtig etwa 2,1 × 10⁸ Neutronen für eine α-Quelle mit 100 Cie erzeugen, oder Actinoid-Quellen, wie ²⁵²Cf, welche eine spontane Zerfallswahrscheinlichkeit aufweisen und etwa 3,0 × 10⁹ n/Cie erzeugen. Obwohl die mit Quellen erzeugte Neutronenintensität geringer ist als diejenige, die mit Beschleunigern erreicht werden kann, ist die Vorrichtung vollständig passiv und bietet wesentlich größere Einfachheit und entsprechend geringere Kosten.
(2) Hochspannungsanordnungen basierend auf D-T- oder D-D-Reaktionen, die bis zu 10¹⁰ n/sec für 100 μA an beschleunigtem Strom bis etwa 300 keV erzeugen.
(3) Kleine Beschleuniger (Zyklotrons, RF-Q, LINAC) mit maximaler Strom-Leistungsfähigkeit von einigen mA, die typischerweise ≥ 10¹³ n/sec mit Hilfe beschleunigter Ströme der Größenordnung 100 μA bei mehreren MeV erzeugen und die bereits weitläufig in Krankenhäusern für die Isotoperzeugung eingesetzt werden, beispielsweise für PET-Anwendungen.
(4) Spallationsquellen basierend auf hochenergetischen Protonenstrahlen, die auf einem Blei- oder Wismut-Targetblock auftreffen. Wie später gezeigt wird, muss das Aktivator-Target für eine große Strahlleistung flüssig sein, um eine geeignete Kühlung der Strahl-Dissipationsleistung zu gewährleisten, die beispielsweise von der Größenordnung mehrerer 100 kWatt sein kann. Hochenergetische Protonen stellen überaus produktive Neutronenquellen dar. Als mögliche Anwendung des Aktivators auf großindustrieller Skala und als Spezialmaschine kommt ein 100–200 MeV LINAC oder ein kompaktes Zyklotron und ein durchschnittlicher Strom von einigen wenigen mA in Betracht. Neutron-Erzeugungsraten deutlich oberhalb von S₀ = 10¹⁶ n/sec können mit einer derartigen Anordnung leicht erreicht werden. Der entsprechende Neutronenfluss, innerhalb dessen die Aktivierungsprobe für gewöhnlich angeordnet ist, beträgt größenordnungsmäßig 10¹⁴ n/cm²/sec, was mit dem Fluss der größten Stromerzeugungsreaktoren vergleichbar ist. Unter Berücksichtigung der Tatsache, dass der Einfangvorgang aufgrund des Resonanzdurchgangs weiter erhöht ist, liegt auf der Hand, dass das vorliegende Verfahren mit Blick auf die Leistungsfähigkeit durchaus mit reaktorgetriebener Aktivierung vergleichbar ist. Dies gilt besonders für ⁹⁹Mo (^99mTc), welches durch einen sehr kleinen Einfangquerschnitt von 140 mb für thermische (Reaktor-) Neutronen benachteiligt ist, welches jedoch einen Resonanzquerschnitt besitzt und für welches gegenwärtig eine deutlich kompliziertere Extraktion aus den ²³⁵U-Spaltfragmenten eingesetzt wird, die aus abgebranntem Reaktorbrennmaterial erhalten werden.
(5) Entweichende Neutronen aus dem Kern einer kritischen (Reaktor-) oder einer subkritischen (Energieverstärker-)Einrichtung. Da derartige Einrichtungen große Mengen an Leistung (Gigawatt) erzeugen, ist der Restneutronenfluss sehr groß. Da diese Neutronen sowieso aus dem Kern verloren gehen, kann der Transmuter „parasitär" betrieben werden. Das Neutronen-Energiespektrum muss jedoch an die Anwendung angepasst sein. Wenn, was am wahrscheinlichsten ist, resonanzgetriebene Einfänge in einer Blei-Diffusionsumgebung ausgenutzt werden, muss der Kern schnelle Neutronen erzeugen, deren Energien deutlich oberhalb der auszunutzenden Resonanzen liegen.

Die Neutronenquelle für einen Abfall-Transmuter muss deutlich stärker sein, da die Probe eine komplette Umwandlung durchlaufen muss, wie bereits erwähnt wurde. Neutronen können direkt mittels einer Spallationsquelle des oben genannten Typs (4) oder vorzugsweise durch eine „Entweich-"Quelle vom Typ (5) erzeugt werden. Darüber hinaus müssen Neutronen durch die umzuwandelnden Elemente effizient eingefangen werden. Die minimale Menge eingefangener Neutronen, die unter idealen Bedingungen benötigt wird, ist in Tabelle 2 aufgeführt, wobei die Neutroneneinheiten in Kilogramm (1 kg Neutronen entspricht 5,97 × 10²⁶ Neutronen) angegeben sind und wobei die Elemente denjenigen in Tabelle 1 entsprechen. In der Realität sind noch größere Anzahlen erforderlich, da der Einfang und die nachfolgende Umwandlungswahrscheinlichkeit α_t weniger als 1 beträgt. Das vorgeschlagene Szenario, bei dem nur ⁹⁹Tc, ¹²⁹I und ⁷⁹Se umgewandelt werden, erfordert gemäß Tabelle 2 maximal 11,29/α_t kg an Neutronen für die Transmutation.
Tabelle 2. Minimale Neutronen-Anforderungen zur vollständigen Umwandlung der am meisten schädlichen, langlebigen FF der vollen Abfallmenge (40 Jahre) eines Standard-LWR.
Für den Fall einer Quelle vom Typ (4), wie oben angegeben, ist allgemein eine höhere Energie und ein Protonenstrahl mit höherem Strom erforderlich. Für kinetische Protonenenergien in der Größenordnung von oder größer als 1 GeV und ein Blei-Spallationstarget entspricht die Neutronenausbeute 40 MeV/Neutron, d. h. 6,4 × 10^–12 Joule/n. Ein Kilogramm (kg) Neutronen erfordert dann 1,061 × 10⁹ kWh oder 3,029 MWatt an durchschnittlicher Strahlleistung während der beispielhaften 40 Betriebsjahre. Unter der Annahme einer Beschleunigungseffizienz von 0,5 entspricht dies einer tatsächlichen elektrischen Leistung von 6,05 MWatt. Die maximal 11,29 kg Neutronen erfordern daher 68,40 MWatt an elektrischer Leistung während der gesamten Dauer des LWR-Betriebs, was 6,8% der in der Anlage erzeugten Elektrizität entspricht. Einschließlich der Einfangeffizienz usw. beträgt der Bruchteil der durch den LWR erzeugten elektrischen Leistung, die zum Erzeugen einer äquivalenten Umwandlung der ausgewählten langlebigen FF erforderlich ist, größenordnungsmäßig 10% der erzeugten Leistung. Selbstverständlich kann eine Energieerzeugung außerhalb von Spitzenzeiten verwendet werden.
Diese installierte Leistung und der zugehörige großskalige Beschleuniger stellen eine beträchtliche Investition und entsprechende laufende Kosten dar. Es wäre profitabler, spaltungsgetriebene Neutronenvervielfachung in direkter Weise auszunutzen, die sich aus der erforderlichen parallelen Beseitigung der TRU ergibt (was den zusätzlichen Vorteil hat, iso-energetisch zu sein), indem eine Quelle des oben genannten Typs (5) verwendet wird. Die zeitgleiche vollständige Verbrennung der TRU (10,178 Tonnen) erzeugt eine Anzahl von Neutronen in der Größenordnung 106,02 × α_f kg, wobei α_f der Bruchteil von Neutronen ist, die pro Spaltvorgang erzeugt werden (für die vorliegende beispielhafte Betrachtung sei angenommen, dass die durchschnittliche Neutronenvervielfachung pro Spaltvorgang 2,5 beträgt), die für die Umwandlung von FF verfügbar gemacht wird. Daraus lässt sich ableiten, dass zur zeitgleichen Bearbeitung der TRU (die vollständige Spaltung der TRU erzeugt eine zusätzliche Menge von FF (10,178 Tonnen), die ebenfalls zusätzlich zu den 38,051 Tonnen FF aus dem Abfall des LWR umgewandelt werden muss; dies wird später detailliert erörtert) und dem FF-Abbau gelten muss, dass α_t × α_f = 0,106, was eine sehr effiziente Verwertung überschüssiger Neutronen aus dem TRU-Verbrennungsprozess impliziert. Wie jedoch gezeigt werden wird, kann dies dank des vorliegenden Verfahrens erreicht werden.
1.6. – Schlussfolgerungen.
Mit Hilfe des hier beschriebenen Verfahrens können hohe Raten von Neutroneneinfängen mit relativ geringen Neutronenflüssen erreicht werden. Folglich kann ein praktisch verwendbarer, neutronengetriebener Aktivator mit einfachen und relativ kostengünstigen kleinen Beschleunigern verwirklicht werden, die keine großen Installationen erforderlich machen, wie dies beispielsweise im Falle von Atomreaktoren der Fall ist. Auswirkungen und Sicherheit aus Umweltgesichtspunkten sind deutlich einfacher zu handhaben, da der Aktivator nicht kritisch ist und nur wenig zusätzliche Aktivität zusätzlich zu derjenigen in der Probe erzeugt wird. Die Aktivierung des Bleiblocks ist im Wesentlichen auf das ²⁰⁹Pb-Isotop beschränkt, welches mit einer Halbwertszeit von 3,2 Stunden in das stabile ²⁰⁹Bi zerfällt. Die Aktivierung der Graphit- und der Stahlstrukturen ist ebenso nur gering. Der große Bleiblock bildet eine natürliche Abschirmung gegenüber dieser Aktivität, die im Wesentlichen auf das Zentrum des Aktivators konzentriert ist. Jegliches aktiviertes Material am Ende der Standzeit der Installation fällt unmittelbar in die LLW-Klasse A für Oberflächenlagerung, was für abgebranntes Kernreaktorbrennmaterial nicht der Fall ist. Das Erlangen einer Betriebserlaubnis und der Betrieb eines Niedrigenergie-Beschleunigers sind ungleich einfacher als für einen Reaktor.
Angesichts dieser Überlegungen, des wachsenden Bedarfs an Radioisotopen für medizinische und industrielle Anwendungen und angesichts der vergleichbaren Aktivierungseffizienz stellt der beschleunigergetriebene Neutronenaktivator auf der Grundlage des vorgeschlagenen Verfahrens zur Flussverbesserung eine echte Alternative zu gegenwärtigen Prozessen für die Herstellung von Radioisotopen dar. In Anbetracht der Vielzahl benötigter kurzlebiger Isotope, beispielsweise für medizinische Anwendungen (vgl. Tabellen 7, 8 und 9), kann ein Mehrzweck-Beschleuniger gleichzeitig diejenigen Radioisotope erzeugen, für die eine Aktivierung mit geladenen Teilchen am besten geeignet ist, sowie diejenigen Isotope, für die ein Neutroneneinfang in einfacher Weise mittels eines vorliegend beschriebenen Aktivators erfolgt, sodass die Notwendigkeit einer Verwendung von Kernreaktoren in einer (lokalen oder regionalen) Mehrzweck-Einrichtung umgangen wird. Dies kann mit relativ einfachen Mitteln und geringerer Umwelteinwirkung realisiert werden.
In dem Fall eines Abfall-Transmuters werden stärkere Neutronenquellen für die vollständige Umwandlung unerwünschten, langlebig radioaktiven Abfalls in stabile Elemente benötigt. Dies kann prinzipiell mit größeren Beschleunigern und Spallationsquellen erreicht werden. In dem Fall abgebrannter Brennstoffe aus LWR können, da diese Elemente in der Regel zusammen mit dem spaltbaren TRU-Abfall beseitigt werden müssen, die durch ihren Zerfall erzeugten zusätzlichen Neutronen als eine Quelle für den Abfall-Transmuter verwendet werden, wenn der Abfall-Transmuter zu einem schnellen Energieverstärker oder einem schnellen Reaktor hinzugefügt wird, der für die Verbrennung der TRU vorgesehen ist. Die hohe Effizienz des vorliegenden Verfahrens stellt sicher, dass die beiden ungewollten Ansammlungen effizient und gemeinsam durch das Verfahren beseitigt werden.
1.7. – Kurze Beschreibung der Zeichnungen.
1 ist ein Graph zur Darstellung des Resonanzintegrals I_res (E_min, 1 MeV) für Elemente aus Tabelle 1.
2 ist ein Graph zur Darstellung des Energiespektrums von Einfängen in ⁹⁸Mo in der Aktivator-Geometrie der Tabelle 6, die zur Erzeugung von ⁹⁹Mo führen.
3a–c zeigen die Einfänge in metallischem Tellur. 3a zeigt das Energiespektrum in dem Aktivator; 3b zeigt das differentielle Spektrum und die integrierte Wahrscheinlichkeit für das Hauptelement ¹²³Te; 3c ist ähnlich der 3b, jedoch für ¹³⁰Te.
4 ist ein Graph, der das Neutronenspektrum als Funktion unterschiedlicher Entfernungen oberhalb des Kerns eines Abfall-Transmuters für ein kleines zylindrisches Volumen koaxial zu dem Zentrum des Kerns und in etwa 1 m Entfernung von dessen Achse zeigt.
5 zeigt das Spektrum in Segment 8 der 4 in Form einer linearen Darstellung.
6 ist ein Graph zur Darstellung der Konzentration relevanter Elemente als Funktion des Abbrands in Segment 8 der 4.
7a ist ein allgemeines Diagramm des Aktivators für ein kleines Target und einen niederenergetischen Strahl oder ein radioaktives Target.
7b ist ein allgemeines Diagramm des Aktivators für einen hochenergetischen Strahl und Spallationsneutronen.
8 ist ein Graph zur Darstellung der Neutronenausbeute, S₀, einer strahlgetriebenen Quelle für einen1 mA-Protonenstrom als Funktion der kinetischen Energie des Protonenstrahls.
9 ist ein Graph zur Darstellung des Spektrums in der Aktivatorregion für unterschiedliche Dicken eines Kohlenstoffmoderators, der das Ausbilden des thermischen Peaks und die Flussverbesserung im Resonanzgebiet aufgrund der Anwesenheit eines Kohlenstoff-Moderators darstellt.
10 ist ein Graph zur Darstellung der Neutronenspektren in den unterschiedlichen Elementen des Aktivators.
11 ist ein Graph zur Darstellung der asymptotischen aktivierten Ausbeute unterschiedlicher Elemente als Funktion der Stärke S₀ der Neutronenquelle.
12 ist ein der 2 vergleichbarer Graph für den Übergang von ¹²⁷I nach ¹²⁸I.
13a–b zeigen Einfänge in 100 Litern eines ¹²⁴Xe-Gases bei n.p.t.. 13a zeigt das Energiespektrum in dem Aktivator; 13b zeigt das differentielle Spektrum und die integrierte Wahrscheinlichkeit für das ¹²⁴Xe-Isotop.
14a–b sind diagrammartige Ansichten einer Abfall-Transmuterkonfiguration, die mit dem EA gekoppelt ist: 14a ist ein Querschnitt durch die Mittelebene des Kerns, und 14b ist ein vertikaler Schnitt längs der Mittelebene.
15 ist ein Graph zur Darstellung der umgewandelten ⁹⁹Tc-Masse, angegeben in kg, nach 100 GWatt Tag/Tonne als Funktion der Konzentration in kg (untere Skala) und gewichtsbezogen auf Blei (obere Skala) in dem Volumen 27 der 14a–b.
16 ist ein Graph zur Darstellung der Neutronenspektren, die über Volumen 27 in den 14a–b für eine Mehrzahl von ⁹⁵Tc-Beladungen in dem Transmuter gemittelt wurden. Von der obersten Kurve zur untersten Kurve hin betragen die ⁹⁹Tc-Konzentrationen 0, 10, 16,84, 23,7, 33,67, 47,41, 67,33, 95,12, 120, 134,7, 170, 190,5, 225, 250,1, 300,2, 325, 350 und 379,9 kg.
17 ist ein Graph zur Darstellung der parasitären Veränderung des Multiplikationskoeffizienten k des EA als Funktion der ⁹⁹Tc-Konzentration in kg (untere Skala) und relativ zu dem Gewicht von Blei (obere Skala) in dem Volumen 27 der 14a–b.
18 ist ein Graph zur Darstellung der anteiligen Transmutationsrate als Funktion der ⁹⁹Tc-Konzentration in kg (untere Skala) und bezogen auf das Gewicht von Blei (obere Skala) in dem Volumen 27 der 14a–b.
19 ist ein Graph zur Darstellung des Anteils von Neutronen, die aus dem Behältnis 20 der 14a–b entweichen, als Funktion der ⁹⁹Tc-Konzentration in kg (untere Skala) und bezogen auf das Gewicht von Blei (obere Skala) in dem Volumen 27 der 14a–b.
2. NEUTRONENDYNAMIK
2.1. – Diffusionsgleichungen
Um das Verfahren zu illustrieren, werden zunächst einige einfache, analytische Betrachtungen dargestellt. Diese qualitativen Ergebnisse sind Näherungen. Sie können jedoch eine gewisse Einsicht in die Dynamik des Verfahrens gewähren. Detailliertere Computersimulationen werden später beschrieben.
Zugrunde gelegt wird die Annahme eines großen Volumens eines transparenten, diffusiven Mediums, das groß genug ist, um die Neutronenentwicklung zu beinhalten. Die Quelle, die als punktförmig angenommen wird, ist in seinem Zentrum angeordnet. Betrachtet wird eine Neutronenpopulation in einem großen, gleichförmigen Medium mit N Streuzentren pro Einheitsvolumen, mit einem sehr kleinen Absorptionsquerschnitt σ_abs und einem großen Streuquerschnitt σ_sc. Alle weiteren Wirkungsquerschnitte werden als vernachlässigbar angenommen, wie dies für Neutronen mit einer Energie wesentlich kleiner als 1 MeV regelmäßig der Fall ist. Da die Winkelverteilung der Kollisionen fast isotrop ist, haben sie darüber hinaus die wichtige Funktion, die Ausbreitung von Neutronen diffusiv zu machen und somit die Neutronen-„Wolke" in einem kleineren Einschlussvolumen zu halten.
Der Neutronenfluss ϕ(x,y,z) in einem solchen Volumen ist definiert als die Anzahl von Neutronen, welche die Einheitsfläche aus allen Richtungen pro Zeiteinheit durchquert. An diesem Punkt wird das Energiespektrum der Neutronen nicht betrachtet, insbesondere wird der Fluss (bzw. werden die zugehörigen Wirkungsquerschnitte) über das Energiespektrum gemittelt. Die Reaktionsrate ρ_x, die als die Anzahl von Ereignissen pro Zeiteinheit und Volumeneinheit definiert ist, wird für einen Prozess mit Wirkungsquerschnitt σ_x angegeben durch ρ_x = ϕNσ_x = ϕΣ_x, wobei Σ_x = Nσ_x für den makroskopischen Wirkungsquerschnitt des Prozesses x steht (x = sc für elastische Neutronenstreuung, x = abs für Neutronenabsorption, x = capt für Neutroneneinfang). Für einen stationären Zustand führt das Ficksche Gesetz auf die bekannte Differentialgleichung:
wobei S die Stärke der Neutronenquelle angibt, die als die Anzahl von Neutronen pro Volumeneinheit und Zeit definiert ist, und wobei D = 1/(3Σ_sc) der Diffusionskoeffizient für isotrope Streuung ist. Für anisotrope Streuung muss eine Korrektur eingeführt werden, d. h. D = 1/[3Σ_sc(1 – μ)], wobei μ = <cosθ> den Mittelwert des Kosinus des Diffusionswinkels bezeichnet (es sei angemerkt, dass für relativ langsame Neutronen und hohes A gilt, dass μ ≈ 0). Wie bereits in Abschnitt 1.1 dargelegt wurde, können zwei beispielhafte Materialien – unter vielen – als praxisrelevante Diffusionsmedien für das vorliegende Verfahren angegeben werden, nämlich Kohlenstoff (unter Verwendung der Dichte für reaktorfähiges Graphit, d = 1,70 g/cm³ und der Wirkungsquerschnitte für thermische Neutronen), für welches D = 8,6 mm, und Blei, für welches D = 10,1 mm. Diese Medien stellen beispielhaft die Alternativen in Form von schnell und langsam thermalisierenden Medien dar.
2.2. – Flusserhöhung.
Um eine wirksame Aktivierungsrate zu erreichen, muss der Neutronenfluss so hoch wie möglich sein. Wenn wir eine Punktquelle im Ursprung des Koordinatensystems anordnen, ist Gleichung [3] mit S = 0 überall gültig, ausgenommen an der Quelle. Die näherungsweise Lösung der Differentialgleichung ist:
wobei S₀ die Neutronenrate von der Quelle pro Zeiteinheit (n/sec) angibt. Der elastische Streuquerschnitt ist groß, und der Absorptionsquerschnitt ist sehr klein, sodass D eine kleine Zahl (von der Größenordnung Zentimeter) ist, während 1/κ groß ist (von der Größenordnung Meter). Für einen Bereich in der Nähe der Quelle, nämlich mit κr << 1, ist der Fluss gegeben durch ϕ(r) ≈ S₀/(4πDr), und ist insbesondere gegenüber dem Fluss ohne Diffusionsmedium ϕ₀(r) ≈ S₀/(4πr²) deutlich erhöht. Für eine typische Probenentfernung von r = 30 cm ist der Vergrößerungsfaktor F = ϕ(r)/ϕ₀(r) = r/D stark ausgeprägt, beispielsweise für Kohlenstoff, für welches F = 30/0,86 = 34,88, und für Blei, für welches F = 30/1,01 = 29,7. Das Diffusionsmedium wirkt aufgrund multipler Durchquerungen als ein starker Flussverstärker.
2.3. – Energieabstimmung.
Des Weiteren wird das Energiespektrum der Neutronen vorzugsweise auf die größten Werte des Einfangquerschnitts des relevanten Isotops abgestimmt. Das Energiespektrum einer nackten Quelle ist nicht optimal, da ihre Energie im allgemeinen zu hoch ist, um eine wirksame Einfangsrate zu erzeugen. Daher muss eine Energieabstimmung (Moderierung) vor einer Verwendung durchgeführt werden. Bereits angegebene Beispiele, bei denen die interessierenden Wirkungsquerschnitte in dem Resonanzbereich lagen, betreffen die Fälle der Jod-Aktivierung und der Herstellung von ⁹⁹Mo (^99mTc) ausgehend von einem Molybdän-Target. Wie bereits ausgeführt wurde, muss in diesem Fall das transparente, diffusive Material zusätzlich eine hohe Ordnungszahl aufweisen. Die Energie E der Neutronen wird dann fortlaufend mittels einer Vielzahl kleiner Schritte durch eine große Anzahl mehrfacher elastischer Streuungen verschoben (wie bereits dargestellt wurde, ist unterhalb einiger 100 keV und in einem durchsichtigen Medium die elastische Streuung der einzige dominierende Prozess). Die minimale kinetische Austrittsenergie T'_min (d. h. für einen maximalen Energieverlust) eines Neutrons mit Energie T₀ bei Kollision mit einem Kern der Ordnungszahl A ist gegeben durch:
was offensichtlich nahe legt, die größtmögliche Ordnungszahl A zu verwenden, um die Energieverlustrate zu minimieren. Für große A ist die isotrope Streuung eine sehr gute Näherung. Das durchschnittliche logarithmische Energiedekrement ξ ist dann:
Das logarithmische Energiedekrement für Blei ist sehr klein, ξ = 9,54 × 10^–3. Die durchschnittliche Anzahl n_coll von Kollisionen zum Abbremsen von 0,5 MeV auf 0,025 eV (thermische Energien) ist n_coll = 1n(0,5 MeV/0,025 eV)/ξ = 1,76 × 10³. Der elastische Wirkungsquerschnitt außerhalb von Resonanzen ist bis hinunter zu thermischen Energien etwa konstant und groß (σ_SC = 11 b). Die gesamte Pfadlänge I_coll für ein Ansammeln von n_coll Kollisionen ergibt dann den enorm langen Pfad von 53,4 Metern. Die tatsächliche Verschiebung ist natürlich viel kürzer, da der Prozess diffusiv ist. Als Folge der Eigenschaft, dass Neutronen bei jedem Schritt einen konstanten Bruchteil ihrer Energie verlieren, ist das Energiespektrum, das durch ein hochenergetisches Neutron erzeugt wird, welches in das Diffusionsmedium injiziert wird, bei Auftragung als Funktion der Variablen dE/E = d(log(E)) flach. Neutronen tasten (scannen) fortschreitend das vollständige Energieintervall bis hinunter zu thermischen Energien ab, wobei sie große Werte des Einfangquerschnitts der zugesetzten Verunreinigungen „suchen", die durch starke Resonanzen bewirkt sind. Dieses Verfahren ist augenscheinlich gewinnbringend, wenn starke Resonanzen anderswo als bei thermischen Energien existieren. Es ist ein glücklicher Umstand, dass dies für mehrere der in der Praxis interessanten Isotope der Fall ist.
Wenn eine geringe Menge an zu aktivierender Verunreinigung dem transparenten Medium zugegeben wird, fängt sie einige Neutronen ein. Im Allgemeinen zeigt der Absorptionsquerschnitt ein kompliziertes Verhalten und variiert aufgrund von Resonanzen stark als Funktion der Neutronenenergie.
Wir führen die Überlebenswahrscheinlichkeit P_surv(E₁,E₂), ein, die als diejenige Wahrscheinlichkeit definiert ist, mit der das über dem Energieintervall E₁ → E₂ moderierte Neutron nicht eingefangen wird. Die Wahrscheinlichkeit dafür, dass ein Neutron nicht eingefangen wird, während es sich im Energieintervall zwischen E und E + dE befindet, ist [1 – (Σ_abs/Σ_abs + 1 Σ_SC))(dE/Eξ], wobei Σ_SC und Σ_abs die makroskopischen Querschnitte für elastische Streuung bzw. Absorption angeben. Eine derartige Wahrscheinlichkeit ist für eine große Anzahl von Neutronen definiert, wobei über die tatsächliche Energieabfolge gemittelt wird. Ein Kombinieren der (unabhängigen) Wahrscheinlichkeiten für ein Überleben des Einfangs in jedem der infinitesimalen Intervalle, P_surv(E₁,E₂), entspricht dem Produkt über den Energiebereich:
wobei N_Pb und N_imp die Anzahl von Kernen pro Volumeneinheit für Blei bzw. die zugesetzte Verunreinigung angeben, wobei weiterhin in guter Näherung zugrunde gelegt wurde, dass die elastische Streuung an Blei dominant und ungefähr konstant ist, nämlich Σsc ≈ σPbsc = const >> Σabs . Die Resonanzintegrale I_res(E₁,E₂) für Blei und die zugefügte Verunreinigung sind definiert als:
Die (geringe) Wahrscheinlichkeit einer Absorption in demselben Energieintervall ist gegeben durch:
welche die getrennten Beiträge für einen Einfang durch das Diffusionsmedium und durch die zugefügte Verunreinigung aufweist, die gemäß ihrer jeweiligen Resonanzintegrale gewichtet sind. Der Wert des Normalisierungsquerschnitts im Nenner ist σPbsc ξ = 0,105b, welcher mit dem Integral über die Resonanzen I_res = 150 b für ¹²⁷I, I_res = 310 b für ⁹⁹Tc und I_res = 0,115 b für natürliches Blei zu vergleichen ist.
Beispielsweise wird im Falle der ⁹⁹Tc-Abfall-Transmutation die Einfangswahrscheinlichkeit über die anteilige atomare Konzentration der Verunreinigung N N_imp/N_Pb um einen Faktor (310 b)/(0,105 b) = 2,95 × 10³ erhöht. Um gleiche Einfangwahrscheinlichkeiten in ⁹⁹Tc und Blei zu erreichen, beträgt die erforderliche verteilte atomare Konzentration an Verunreinigungen nur N_imp/N_Pb = (0,115 b)/(310 b) = 3,70 × 10^–4, nämlich 1,76 × 10^–4 bezogen auf das Gewicht.
Das Resonanzintegral als Funktion des Energieintervalls für die Hauptelemente in Tabelle 1, das für die Anwendung als Abfall-Transmuter relevant ist, ist in 1 angegeben, in der die Größe I (x) / res(E₂,1MeV) als Funktion der unteren Energiegrenze E_min aufgetragen ist. Der Wert für ein beliebiges Energieintegral kann in einfacher Weise anhand der offensichtlichen Formel |I(x)res (E1,E2) = I(x)res (E1,1MeV) – I(x)res (E2,1MeV) ermittelt werden. Die Fig. offenbart die großen Werte der Resonanzintegrale für alle relevanten Elemente mit Ausnahme von ¹²⁶Sn (dies bestätigt die Nichteignung von ¹²⁶Sn für das vorliegende Transmutationsverfahren) und von natürlichem Blei. Es wird ebenfalls deutlich, dass die umzuwandelnden Elemente dominante resonante Einfänge (Stufen in dem Graph) besitzen, welche bei niedrigeren Energien dominant sind, während der Hauptbeitrag zu dem Integral im Falle von Blei von Energien größer 1 keV stammt. 1 zeigt darüber hinaus die Werte von I_res(E_min,1 MeV)/σ abs / scξ, einer dimensionslosen Größe (siehe Formel [10]), welche die Einfangwahrscheinlichkeit angibt, wenn sie mit N_imp/N_Pb multipliziert wird.
2.4. – Einfänge in komplexen chemischen Verbindungen.
Beispielsweise handelt es sich bei dem in dem Aktivator zu bestrahlenden Jodpräparat für medizinische Analysezwecke wahrscheinlich um eine spezielle chemische Verbindung, die eine Anzahl weiterer Elemente enthält (vgl. Tabellen 7 und 8). In Verbindungen aus mehreren Elementen gibt eine einfache Verallgemeinerung der Formel [10] an, dass die Einfangwahrscheinlichkeiten zu den in Anhang 1 angegebenen Werten der Resonanzintegrale proportional sind, wenn diese gemäß den atomaren Konzentrationen eines jeden Elements gewichtet werden.
Bei der in dem genannten Beispiel zu beaufschlagenden Verbindung handelt es sich wahrscheinlich um Natriumjodid (NaI). Glücklicherweise ist das Resonanzintegral für Natrium mit I_res = 0,26 b viel kleiner als dasjenige von Jod, I_res = 150 b. Die Aktivierung (²⁴Na) von Natrium wird daher nur 1,73 × 10^–3 derjenigen von Jod betragen. Die zusätzliche Dosis, die dem Patienten verabreicht wird, ist vollständig vernachlässigbar. Des Weiteren betragen die Halbwertszeiten der beiden Verbindungen, des erwünschten ¹²⁸I und des unerwünschten ²⁴Na, 24,99 m bzw. 14,96 h, d. h. sie stehen in einem Verhältnis von 2,78 × 10^–2. Die Aktivität letzterer beträgt somit 1,7 × 10^–3 × 2,78 × 10^–2 = 4,83 × 10^–5 derjenigen der ersteren, was keine Auswirkungen auf die Messvorrichtungen hat.
Im Falle von Molybdän (⁹⁸Mo, I_res = 7.0 b) in Form eines Salzes, beispielsweise Na₂MoO₄ erfolgen einige Einfänge in ²³Na, was zu dem instabilen ²⁴Na führt. Das Resonanzintegral von ²³Na ist bedeutsamer als in dem vorherigen Beispiel, da das ⁹⁸Mo-Resonanzintegral kleiner ist (I_res = 6,54 b), und kann ein Problem darstellen, obwohl die Halbwertszeit von ²⁴Na 14,96 h beträgt, d. h. kürzer ist als diejenige von ⁹⁹Mo. Jedoch bleibt bei der Trennung des Zerfallsprodukts ^99mTc das Na regelmäßig zurück. Einiger Aufwand muss betrieben werden, um sicherzustellen, dass eine hinreichend kleine Menge ²⁴Na als Verlust beim Auflöseprozess und der nachfolgenden Präparierung der klinischen Probe in den Patienten gelangt. Wenn die bestrahlte Probe entweder metallisches Mo oder MoO₃ ist, tritt ein derartiges Problem nicht auf, wobei jedoch zusätzlich eine chemische Prozessierung am Ende der Beaufschlagung erforderlich ist.
Andere höchstwahrscheinlich in chemischen Verbindungen auftretende Elemente sind Kohlenstoff (I_res = 0,0016 b) (dies gilt sowohl für das hauptsächliche Isotop ¹²C als auch für die geringe natürliche Konzentration (1,1%) an ¹³C, wobei die geringe natürliche Konzentration an ¹³C durch Einfang radioaktives ¹⁴C erzeugt, was jedoch in sehr geringen Mengen geschieht, da sein Resonanzintegral klein ist), Sauerstoff (I_res= 0,0004 b), Stickstoff (I_res = 0,085 b) und Wasserstoff (I_res = 0,150 b). Geringe Mengen von Einfängen in diesen Elementen, glücklicherweise jeweils mit geringem I_res – sind harmlos. Insbesondere erzeugt ¹⁴N das Isotop ¹⁵N, ¹²C erzeugt ¹³C und Wasserstoff erzeugt Deuterium, wobei es sich jeweils um stabile Elemente handelt. Die Deuterium-Verunreinigung in natürlichem Wasserstoff (0,015%) kann Tritium erzeugen, jedoch ist glücklicherweise das Resonanzintegral von Deuterium extrem klein, I_res = 2,3 × 10^–4 b. Die geringe Isotopkonzentration (0,37%) von ¹⁵N in natürlichem Stickstoff besitzt ein extrem kleines Resonanzintegral und zerfällt mittels β-Zerfall zu ¹⁶O mit einer Halbwertszeit von 7,13 s, was zu kurz ist, um den Patienten zu erreichen.
Ein weiteres Element, das möglicherweise vorhanden sein könnte, ist Phosphor. Sein Resonanzintegral ist extrem klein, I_res = 0,0712 b. Es führt zu dem Isotop ³²P mit einer Halbwertszeit von 14,26 d, bei dem es sich um einen reinen β-Strahler handelt, wobei <Eβ> = 695 keV beträgt und keinerlei γ-Emission stattfindet.
Schließlich sei der Fall von Chlor angesprochen. Einfänge in ³⁵Cl (75,77%, I_res = 12,7 b) führen zu dem langlebigen ³⁶Cl (τ_1/2 = 3,01 × 10⁵ a, β^–, kein γ), welches ein vollständig harmloses Element darstellt, und zu ³⁷Cl(24,23%, I_res ≈ 2,47 mb), das einen extrem kleinen Erzeugungsquerschnitt für ³⁸Cl (τ_1/2 = 37,24 m) aufweist.
Andere Chemikalien, die als notwendig angesehen werden, müssen getrennt mit Blick auf ihre Einfangwahrscheinlichkeit und die Wahrscheinlichkeit eines Einbringens von gefährlichen radioaktiven Isotopen in den Patienten untersucht werden.
2.5. – Montecarlo-Computersimulationen.
Die angegebenen Formeln sind nur näherungsweise gültig und liefern nur die qualitativen Merkmale der beobachteten Phänomene. Beispielsweise leistet in einer derartigen linearen Näherung jedes Element sozusagen einen unabhängigen Beitrag. Wenn jedoch eine Resonanz stark genug ist, um einen großen Anteil von Neutronen zu absorbieren, kann sie andere Resonanzen, die bei niedrigerer Energie auftreten, „abschirmen". Somit kann das Element, welches eine dominierende Resonanzgruppe bei höheren Energien besitzt, die Einfänge von „stromabwärts" angeordneten Elementen zunichte machen. Dieser Effekt kann sehr wichtig sein. Die Lethargie wird durch den elastischen Teil der Resonanz verändert. Der Fluss nimmt aufgrund des kürzeren Pfades, der für die Kollision benötigt wird, lokal ab (engl. „dip"). Schließlich kann die Komplexität der Geometrie einer realistischen Einrichtung nicht in einfacher Weise analytisch erfasst werden.
In der Praxis sind Computersimulationen mit der geeigneten zeitlichen Entwicklung die einzigen gültigen Verfahren zum genauen Vorhersagen der Leistungsfähigkeit der Einrichtung. Derartige Berechnungen verwenden ein Montecarlo-Verfahren und die tatsächlichen Wirkungsquerschnitte für die Wechselwirkungen von Teilchen innerhalb des Mediums, um die Ausbreitung der Neutronen innerhalb der tatsächlichen Geometrie des Transmuters zu simulieren. Ein vollständiges Simulationsprogramm ist entwickelt worden, in dem die besten bekannten nuklearen Wirkungsquerschnitte verwendet wurden, um die Entwicklung anfänglich injizierter Neutronen in einem Medium zu verfolgen, das aus der geeigneten Mischung von Isotopen und einer definierten geometrischen Konfiguration gebildet wurde. Thermalisierung wurde berücksichtigt, indem die Maxwellsche Geschwindigkeitsverteilung für die Target-Kerne eingeführt wurde. Wirkungsquerschnitte aus Kern-Datenbanken wurden verwendet, und sekundäre Zerfälle wurden berücksichtigt. Eine große Anzahl von Neutronen wurden auf diese Weise hinsichtlich ihres Schicksals innerhalb der Einrichtung verfolgt. Die Gültigkeit des Programms wurde verifiziert, indem seine Vorhersagen mit einer großen Anzahl unterschiedlicher experimenteller Daten verglichen wurden. Derartige Simulationen zeigen hervorragende Übereinstimmung (besser als die gegenwärtigen Unsicherheiten in der Größenordnung von ±15%) mit experimentellen Ergebnissen, die am CERN-PS (Experiment TARC-P211) erhalten wurden.
Wir betrachten zunächst die Anwendung des Transmuters als Aktivator. In Tabelle 3 sind beispielhaft einige Ergebnisse derartiger Computersimulationen angegeben, die auf 10¹³ durch die Quelle (23 MeV-Protonen auf ein dickes Beryllium-Target) erzeugte Neutronen normalisiert wurden, die in den Aktivator mit der in Tabelle 6 beschriebenen Geometrie injiziert wurden. Ein Molybdän-Salz Na₂MoO₄ wurde ausgewählt, um die Auswirkungen der anderen chemischen Elemente und ihrer Aktivierung auszuwerten (andere Salze können stattdessen verwendet werden, beispielsweise abgeleitet von der Molybdän-Phosphor-Säure (H₇[P(Mo₂O₇)₆] nH₂O; vergleiche Abschnitt 5.3 für weitere Einzelheiten).
Von den injizierten Neutronen werden 91,5% innerhalb der Einrichtung eingefangen und 8,5% entweichen. Diese Neutronen werden in den umgebenden Abschirmmaterialien absorbiert. Der Großteil der Einfänge erfolgt in der Eisenbox (36,0%) und in dem Blei (46,8%). Die meisten dieser Einfänge erzeugen stabile Elemente, mit der Ausnahme von Einfängen in ⁵⁴Fe (2,4%), welche Grundlage für die Entstehung von ⁵⁵Fe mit einer Halbwertszeit von 2,73 Jahren bilden, und in ²⁰⁸Pb (0,43%), welches ²⁰⁹Pb erzeugt, das mit einer Halbwertszeit von 3,25 Stunden in das stabile ²⁰⁹Bi zerfällt. Die Einfänge in dem Graphit-Moderator sind gering (0,51 %) und erzeugen eine geringe Menge an ¹⁴C durch Einfänge des natürlichen Isotops ¹³C (3,25 × 10^–4).
Tabelle 3. Beispiele für Computersimulationen des mit Na₂MoO₄ beladenen Aktivators. Einfänge sind für 10¹³ erzeugte Neutronen angegeben. Nur Radio-Isotope mit einer Halbwertszeit länger als 1000 s sind aufgeführt.
Tabelle (Fortsetzung)
Folglich ist die Aktivierung der Strukturen nur gering und führt zu keinem speziellen Problem, sogar nach langer Beaufschlagung. Wie erwartet, erzeugt die 5 Aktivierung einer komplexen chemischen Probe mehrere unerwünschte, instabile Elemente, die später anhand besonderer Beispiele detailliert untersucht werden.
Das Energiespektrum der in ⁹⁸Mo eingefangenen Neutronen ist in 2 als eine durchgezogene Linie dargestellt (linke Ordinatenskala). Die integrierte Einfangwahrscheinlichkeit (gepunktete Linie, rechte Ordinatenskala) ist weiterhin als Funktion des oberen Energiewertes der Integration dargestellt. Der Beitrag thermischer Neutronen ist sehr gering, und resonanter Einfang dominiert, der sich bis hin zu höchsten Energien erstreckt.
Die Phänomenologie des Neutronen-Einfangprozesses wird durch das Verhalten des Energiespektrums in der Nähe einer starken resonanten Absorption (3a) anschaulich dargestellt. Die Berechnungen beziehen sich auf die Aktivierung eines Blocks aus metallischem Tellur in dem Aktivierungsvolumen des Aktivators gemäß Tabelle 6. Einfangwahrscheinlichkeiten in dem Körper des Aktivators (Pb, Fe usw.) sind erwartungsgemäß gegenüber dem vorherigen Beispiel im Wesentlichen unverändert. Die spezifische Einfangsrate in ¹³⁰Te, woraus sich ¹³¹Ti ergibt, beträgt η = 3,54 × 10^–5 kg^–1 von natürlichem Tellur. Ein Einbruch (engl. „dip"; bezeichnet mit einem Pfeil bei 23eV) tritt aufgrund lokaler Abreicherung aufgrund des hauptsächlichen ¹²³Te-Isotops auf: Neutronen von Nachbarbereichen strömen nach, jedoch nur nach einer Anzahl von Streuereignissen, die zum Verschieben des Flusses erforderlich sind und die eine signifikante Energieverschiebung aufgrund der Lethargie des Materials bewirken. Nach Erholung von dem Einbruch liegt der spektrale Pegel aufgrund der Abreicherung an Neutronen durch die Einfänge niedriger. Das Energiespektrum von Einfängen in ¹²³Te (durchgezogene Linie, linke Ordinatenskala) und die integrierte Einfangswahrscheinlichkeit (gepunktete Linie, rechte Ordinatenskala) sind in 3b dargestellt. Die Anwesenheit des hervorstehenden Peaks bei 23 eV und weiterer umliegender Peaks ist deutlich. Schließlich sind in 3c dieselben Größen für die Einfänge in ¹³⁰Te dargestellt. Die Einfangsrate ist in Übereinstimmung mit dem dominierenden Peak von ¹²³Te abgesenkt, jedoch wird der Fluss später zurückgewonnen, und es können Einfänge auch bei thermischen Energien auftreten. Resonante Einfänge von ¹³⁰Te erfolgen bei relativ hohen Energien vor Einsetzen der absorbierenden Wirkung des ¹²³Te. Diese Einfänge bleiben sogar erhalten, wenn der Fluss aufgrund größerer Tellur-Proben deutlicher abgereichert ist. Dieses Beispiel zeigt die komplizierten Abhängigkeiten in der Abfolge von resonanten Einfängen in unterschiedlichen Elementen einer Verbindung.
Schließlich wird die Anwendung als Abfall-Transmuter kurz diskutiert. Das Computerprogramm wurde eingesetzt, um die zeitiche Entwicklung der Neutronenflüsse und der Elementzusammensetzungen in dem EA zu beschreiben (vergleiche C. Rubbia, „A High Gain Energy Amplifier Operated with Fast Neutrons", AIP Conference Proceedings 346, International Conference on Accelerator-Driven Transmutation Technologies and Applications, Las Vegas, July 1994). Die Kopplung zwischen diesen beiden Modellen ist essentiell, um den Betrieb der Abfall-Transmutation in Kopplung mit dem EA zu verstehen.
Der EA wird mit geschmolzenem Blei gekühlt, welches den Kern umgibt. In diesem ansonsten leeren Volumen entwickeln sich die für den Transmuter beschriebenen Bedingungen auf natürliche Weise. Dies ist anhand des in 4 gezeigten Neutronenspektrums ersichtlich, das in unterschiedlichen Entfernungen oberhalb des Kerns für ein kleines zylindrisches Volumen aufgetragen ist, das koaxial zum Zentrum des Kerns und etwa 1 Meter entfernt von dessen Achse angeordnet ist. Die ersten fünf Spektren (mit 1–5 bezeichnet) entsprechen unterschiedlichen vertikal unterteilten Ebenen des Kerns, beginnend mit der Mittelebene und jeweils um 15 cm ansteigend. Man erkennt ein sehr hartes Spektrum, welches beispielsweise erforderlich ist, um die TRU zu spalten. Die weiteren fünf Spektren (6–10) entsprechend unterschiedlich vertikal unterteilten Ebenen in dem den Kern umgebenden Blei in Schritten von 40 cm. Alle Spektren sind gemittelte Spektren über den vertikalen Bereich (engl. „bin"). Die Spektren in dem umgebenden Blei zeigen die charakteristische Abflachung aufgrund der iso-lethargischen Bedingung und eine dramatische Anreicherung desjenigen Teils des Spektrums, der für die Transmutation von Bedeutung ist (1 bis 1000 eV). In den Segmenten 8 und 9 wurde eine kleine, verteilte Verunreinigung aus ⁹⁹Tc mit der Dichte von 2,686 mg/cm³ eingebracht, welche einer Massenkonzentration von lediglich 260 p.p.m. bezogen auf das Blei entspricht.
Die Einfanglinien, welche den führenden ⁹⁹Tc-Resonanzen entsprechen, treten besonders hervor und gehen einher mit einer starken Absorption, was durch die starke Abnahme des Flusses beim Resonanzdurchgang angezeigt wird. Dies ist besser in 5 erkennbar, in der das Spektrum in Segment 8 (Volumen 0,409 m³) auf einer linearen Skala gezeichnet ist. Insbesondere erkennt man das diffusive Wiederauffüllen des Spektrums aufgrund des Zustroms der Neutronen aus dem Bereich ohne ⁹⁹Tc-Dotierung.
Das Programm kann zur Untersuchung sowohl der zeitlichen Entwicklung des Verbrennens innerhalb des EA als auch der anschließenden Reaktionen in dem Transmuter verwendet werden. Dies ist in 6 dargestellt, in der die Konzentration relevanter Elemente als Funktion des Abbrands in dem EA für Segment 8 (0,409 m³) gezeigt ist, in welches die ⁹⁹Tc-Dotierung anfänglich eingebracht wurde. Während das ⁹⁹Tc eine Dichte von 2,686 mg/cm³ aufweist, wird es schnell mit einer 1/e-Konstante von 82 GWatt Tag/Tonne umgewandelt, und die Menge an Tochterelement ¹⁰⁰Ru nimmt entsprechend zu. Die hohe Umwandlungsrate des ⁹⁹Tc in das stabile Elemente ¹⁰⁰Ru wird ergänzt durch kleine Einfangsraten zur Bildung von ¹⁰¹Ru und gegebenenfalls etwas ¹⁰²Ru. Es sei angemerkt, dass alle angegebenen Ruthenium-Isotope stabil sind. Die nachfolgenden Elemente, welche durch aufeinander folgende Einfänge erzeugt werden können, besitzen ebenfalls günstige Eigenschaften: ¹⁰³Ru und ¹⁰⁴Ru sind stabil, während ¹⁰⁵Ru schnell in das stabile ¹⁰⁵Pd zerfällt. Darüber hinaus ist ¹⁰⁶Pd stabil, während ¹⁰⁷Pd das erste langlebige Isotop darstellt, welches eine Halbwertszeit von 6,5 × 10⁶ Jahren aufweist. Jedoch ist seine Erzeugungsrate vollständig vernachlässigbar, wenn in Betracht gezogen wird, dass hierzu nicht weniger als acht aufeinander folgende Neutroneneinfänge in demselben Kern erfolgen müssen.
Die Zerfallskonstante für die Transmutation von ⁹⁹Tc beträgt etwa 82,1 GWatt Tag/Tonne, was weniger als 3 Jahren der nominellen EA-Leistung (1,0 GWatt, thermisch) entspricht. Diese Kurven verdeutlichen die Machbarkeit der vollständigen Beseitigung von Technetium in der Peripherie eines EA mit einer vernünftigen Zeitkonstante. Detailliertere Konfigurationen und tatsächliche Transmutationsraten werden später erörtert.
Beiläufig sei weiterhin angemerkt, dass bei direktem Einbringen der umzuwandelnden Materialien in den Kern die Transmutationsrate viel kleiner wäre, weil dort der Neutronenfluss bei solchen Energien konzentriert ist, bei denen die Einfänge durch die langlebigen FF einen sehr kleinen Wirkungsquerschnitt aufweisen.
3. DIE NEUTRONENVERSORGUNG
3.1. – Allgemeine Betrachtungen.
Die Größe und die Art der Neutronenquelle sind besonders mit der Anwendung verbunden. Wir betrachten zunächst den Fall des Aktivators.
Der Hauptparameter ist die über den Winkel integrierte Neutronen-Produktionsrate S₀, da die tatsächliche Winkelverteilung an der Quelle durch das Blei-Diffusionsmedium schnell isotrop gemacht wird (siehe das nachfolgende Kapitel 4 für weitere Einzelheiten). In gleicher Weise ist das Energiespektrum der anfänglich erzeugten Neutronen relativ unwichtig, da die inelastischen Prozesse innerhalb des Diffusionsmediums die Neutronenenergie schnell bis auf etwa 1 MeV dämpfen, wie bereits erläutert wurde, wobei ab dieser Energie die lethargische Abbremsung der Neutronen überhand nimmt. Auf diese Weise sind die Neutronen-Einfangeffizienz für die Aktivierung ^η und, in allgemeinerer Weise, für die Geometrie des Aktivators relativ unabhängig von den Einzelheiten der Ausführung der Quelle.
In dem Fall der Aktivierung von natürlichem Jod ist es wahrscheinlich, dass eine kleine Probe – von der Größenordnung eines Bruchteils eines Gramms – für jede Beaufschlagung bis zu einem Niveau aktiviert werden muss, das ein Zyklotron oder einen vergleichbaren Beschleuniger mit einer Neutronen-Produktionsrate von einigen 10¹³ Neutronen über den vollen Raumwinkel erfordert. Dies kann mit einer Energie der Größenordnung 10 bis 30 MeV und einem Strahlstrom der Größenordnung mA erreicht werden, welcher auch für die Erzeugung von Isotopen für PET-Untersuchungen geeignet ist. Somit kann eine kombinierte Einrichtung in Erwägung gezogen werden.
In dem Fall einer großindustriellen Produktion von Radionukliden, wie beispielsweise ⁹⁹Mo (^99mTc), ¹³¹I oder von Fissium aus Uranspaltungen kann es sinnvoll sein, vergleichbare Ströme verbunden mit höheren Protonenenergien im Bereich einiger weniger Hundert MeV mit einer entsprechend höheren Produktionsrate S₀ in Erwägung zu ziehen. Die Aktivierung, welche proportional zu S₀ ist, kann dann innerhalb viel kleinerer Proben durchgeführt werden, was, wie gezeigt werden wird, einen beträchtlichen Vorteil aufweist, insbesondere in dem Fall tragbarer 99m₀ (^99mTc)-Ausgabemittel.
Am anderen Ende der Skala ist die Erzeugung geringer Aktivierung mit einer einfachen Vorrichtung unter Verwendung einer Neutronen emittierenden radioaktiven Quelle erwähnenswert, da sie für Anwendungen von Interesse sein könnte, die eine sehr schwache Quelle (<< mCie) von Radioisotopen bei niedrigen Kosten und Einfachheit im Betrieb erfordern.
3.2. – Neutronenausbeute aus Teilchen mit mittlerer Energie.
Die gesamte Neutronenausbeute aus einem dicken Be-Target, das mit einem Strahl aus Protonen der Energie EP = 23 MeV beschossen wird, ist in der Literatur angegeben (vgl. H. J. Brede et al., Nucl. Instr. & Methods, A274, (332), 1989 und dortige Referenzen). Die Integration über die Winkelverteilung (M. A. Lone et al., Nucl. Instr. & Methods 143, (331), 1977; vgl. auch M.A. Lone et al., Nucl. Instr. & Methods 1189, (515), 1981) gibt die gesamte Neutronenausbeute S₀ = 1,66 × 10¹⁴ n/sec/mA (für Energien größer als 0,4 MeV', was einem Neutronenfluss in Höhe von ϕ(r) = 0,654 × 10¹² cm^–2s^–1mA^–1) bei einem Abstand von r = 20 cm von der Quelle gemäß der Formel ϕ(r) = S₀/(4πDr) entspricht, welche den Blei-Stärkungsfaktor (D = 1,01 cm) beinhaltet. Es sei angemerkt, dass der Fluss wie der inverse Abstand (1/r) abfällt, d.h. langsamer als in einem freien Raum, wo der Fluss proportional zu dem Raumwinkel ausgehend von der Quelle ist (1/r²). Bereits für einen Strom von 10 mA, der durch moderne Zyklotrons erzeugt werden kann, führt unser System zu dem bemerkenswerten Fluss ϕ(r) = 6,5 × 10¹² cm^–2s^–1, der typisch für einen Reaktor ist.
Tabelle 4. Neutronenausbeute für Energien > 0,3 MeV, über alle Winkel integriert.
Tabelle (Fortsetzung)
Andere Target-Materialien können mit vergleichbarer Ausbeute verwendet werden, insbesondere ⁷Li. Allerdings sind Lithium-Targets angesichts des niedrigeren Schmelzpunkts komplizierter zu realisieren. Eine Zusammenfassung der Ausbeute für unterschiedliche Strahlen und (dicke) Targets ist in Tabelle 4 angegeben.
Die Neutronenausbeute ist eine anwachsende Funktion der kinetischen Protonenenergie E_p. Das Fitten von Messwerten bei unterschiedlichen Energien führt zu der einfachen empirischen Formel S0(Ep) = 4,476 × 1011 × E1,886p , die für Neutronen mit einer Energie größer als 0,4 MeV gültig ist. Beispielsweise nimmt für eine kinetische Protonenenergie E_p = 50 (15) MeV die Neutronenausbeute um einen Faktor 4,33 (0,45) zu (ab), wenn sie mit der Ausbeute bei E_p = 23 MeV verglichen wird. Da die Strahlleistung E₀ für einen Strom i_P durch i_pE_p gegeben ist, nimmt die Neutronenausbeute für eine gegebene Strahlleistung proportional zu E 0,886 / 0 zu.
Neutronen können auch mit anderen einfallenden Teilchen erzeugt werden, insbesondere Deuteronen und alpha-Teilchen. Für eine gegebene Einfallsenergie ist die Vorwärts-Neutronenausbeute von Deuteronen deutlich höher als für Protonen, jedoch ist der über den Winkel integrierte Fluss, der für unsere Anwendung relevant ist, mit demjenigen für Protonen vergleichbar, wie in Tabelle 4 gezeigt ist. Beispielsweise beträgt die integrierte Ausbeute S₀ = 1,96 × 10¹⁴ n/sec/mA bei E_d = 23 MeV. Die Ausbeute für eintreffende α-Teilchen ist deutlich geringer. In Anbetracht der damit verbundenen Einfachheit und ihrer hohen Neutronenausbeute scheinen Protonenstrahlen für die vorliegende Anwendung optimal geeignet zu sein.
Ein wichtiges technisches Element ist die in dem Target zu dissipierende Strahlleistung. Die vielen unterschiedlichen Target-Typen, die gewöhnlich in Verbindung mit Teilchenstrahlen der hier betrachteten Eigenschaften Verwendung finden, sind generell für den vorliegenden Fall geeignet. Die effektive Strahlfläche ist typischerweise von der Größenordnung einiger Quadratzentimeter. Es sei angemerkt, dass die zum Stoppen des Strahls erforderliche Targetdicke relativ gering ist, d.h. von der Größenordnung 4 mm für E_p = 25 MeV. Die thermische Leitfähigkeit von Beryllium ist groß (k = 2,18 W cm^–1 °C^–1) und seine Schmelzpunkttemperatur relativ hoch (1278°C). Über die entsprechend der Teilchenreichweite gewählte Dicke L ist der Temperaturabfall ΔT aufgrund von Wärmeleitung für eine Oberflächen-Leistungsdichte q aufgrund des Strahls (W/cm²) durch ΔT = qL/2k gegeben, wobei die Veränderung der Ionisierungsverluste durch den Bragg-Peak vernachlässigt wird (Berücksichtigung dieses geringen Effekts verbessert die Situation tatsächlich, da die Energieverluste am Ende der Reichweite, welches näher an dem Abkühlbereich liegt, am größten sind). Wählt man für q = 5 × 10³ W/cm² und L = 0,4 cm, so findet man ΔT = 458°C, was angemessen ist. Ein Kühlen der Fläche des Targets auf der dem Strahl angewandten Seite kann auf vielerlei Arten durchgeführt werden. Bei der Annahme einer Wasserzirkulation (es wurde gezeigt, dass die Anwesenheit von Kühlwasser vernachlässigbare Effekte auf die neutronenbezogene Vorgänge der Einrichtung hat) beträgt der erforderliche Wasser-Massenfluss w = W_beam/ΔT_cρ_c, wobei W_beam die Strahlleistung (Watt), ΔT_c die zulässige Temperaturänderung des Kühlmittels und ρ_c (4,18 Joule/cm³/°C) die Wärmekapazität des Kühlwassers bezeichnet. Setzt man W_beam = 25 kWatt (1 mA bei 25 MeV) und ΔT_c = 70°C, so ergibt sich w = 0,085 Liter/sec, was ein geringer Wert ist.
Für höhere Strahlleistungen ist es zweckmäßig, die Targetfläche bezüglich der Strahlrichtung zu kippen. Wenn ϕ der Einfallswinkel des Strahls auf die Targetebene ist (ϕ = 90° für senkrechten Einfall), wird die tatsächliche Targetdicke um einen Faktor L × sinϕ und entsprechend die Strahl-Oberflächenleistungsdichte um einen Faktor q × sinϕ verringert, was entsprechende Vorteile bezüglich der Target-Wärmeleitung und -kühloberfläche mit sich bringt.
3.3. – Neutronen emittierende radioaktive Quellen.
Zwei Arten von Standard-Neutronenquellen scheinen von Interesse zu sein. Bei der ersten Art von Quellen werden die Neutronen durch die (α,n)-Reaktion an Beryllium erzeugt, das in Pulverform mit einem reinen α-Strahler, beispielsweise ²⁴¹Am, ²³⁸Pu, ²⁴⁴Cm oder dergleichen, gemischt wird. Der hauptsächliche Nachteil dieser Quelle ist die geringe Neutronenausbeute, typischerweise 2,1 × 10⁶ Neutronen/s für eine α-Quelle mit 1 Curie. Daher ist ein reiner α-Strahler mit bis zu 500 Cie erforderlich, um den Fluss von 10⁹ n/sec zu erreichen. Die durch eine solche Quelle erzeugte Zerfallswärme beträgt 17,8 Watt.
Ein weiterer attraktiver Quellentyp ist ein Actinoid mit einer hohen Wahrscheinlichkeit für spontanen Zerfall, wie beispielsweise ²⁵²Cf, bei dem es sich um einen α-Strahler mit einer spontanen Zerfallswahrscheinlichkeit von 3,1 handelt, der somit bei jedem Zerfall 0,031 × 2,8 = 0,087 Spaltungsneutronen erzeugt. Der oben angegebene Fluss wird dann mit einer viel kleineren Quelle mit 10⁹/(3,7 × 10¹⁰ × 0,087) = 0,311 Cie erreicht. Die Halbwertszeit der Quelle beträgt 2,64 Jahre. Beispielsweise erzeugt eine 10 Cie-Quelle aus ²⁵²Cf 3,2 × 10¹⁰ Neutronen/s, was eine ausreichende Intensität zur Erzeugung von 0,01 Gbq-Proben aus ^99mTc mit einem natürlichen Molybdän-Aktivator von 20 Gramm ergibt. Für einige Diagnoseanwendungen (vgl. Tabelle 9) können kleinere Aktivitäten ausreichend sein.
Eine Zwischenlösung bezüglich der Leistungsfähigkeit von Beschleunigern und derjenigen von Quellen sind die D-T-Hochspannungssäulen, die 14 MeV-Neutronen bei etwa 300 keV mit der Reaktion (d,n) an einem mit Tritium angereicherten Target erzeugen.
3.4. – Hochenergie-Beschleuniger.
Viel höhere Neutronenflüsse sind mit Protonenstrahlen hoher Energie erreichbar, die auf ein Spallations-Target treffen. Hochenergetische Protonen werden einfach in der Blei-Pufferschicht absorbiert, die ebenfalls als Spallations-Target wirkt.
In Anbetracht der großen Leistung, die durch den Strahl in ein relativ großes Volumen des Spallations-Targets eingebracht wird, ist ein geeignetes Design erforderlich. Für hohe Strahlleistungen E₀ handelt es sich bei der besten Anordnung um ein flüssiges Metall-Target. Diese Technologie und eine entsprechende Geometrie werden später erörtert. Die durch ein hochenergetisches Proton in einem Bleiblock der in Tabelle 5 angegebenen Größe erzeugte Spallations-Neutronenausbeute ist in 5 als Funktion der kinetischen Energie E_p einfallender Protonen angegeben.
Tabelle 5. Neutronenausbeute mit Energien > 1,0 MeV, für den durch ein hochenergetisches Proton in Blei ausgelösten Spallationsvorgang über alle Winkel integriert.
Die Neutronen-Vervielfachung n₀, die als die mittlere Zahl von Neutronen definiert ist, die für jedes eintreffende Proton mit kinetischer Energie E_p erzeugt wird, ist eine schnell anwachsende Funktion der Protonenenergie, die oberhalb von 100 MeV mit einer angenäherten empirischen Formel der Form n0 = 3,717 × 10–5 × E2p + 3,396 × 10–3 × Ep mit E_p in MeV gefittet werden kann. Die integrierte spezifische Neutronenausbeute S₀ ist eine entsprechend schnell anwachsende Funktion von E_p in der Größenordnung von 1,12 × 10¹⁶ n/sec/mA bei E_p = 200 MeV. Bei dieser Energie ist ein Strahlstrom i_p in der Größenordnung i_p = 2,68 mA erforderlich, um eine Neutronenausbeute der Größenordnung S₀ = 3,0 × 10¹⁶ n/sec zu erzielen.
Es ist somit möglich, Flüsse zu erreichen, die um wenigstens zwei Größenordnungen höher sind als diejenigen bei einem Beschleuniger mittelgroßer Energie. Der Neutronenfluss ϕ bei einem Abstand r = 30 cm vom Zentrum, in dem die Aktivierungsprobe normalerweise angeordnet ist, beträgt größenordnungsmäßig 0,78l × 10¹⁴ n/cm²/sec, was durchaus mit dem Fluss eines großen Leistungsreaktors vergleichbar ist. Unter Berücksichtigung der Tatsache, dass der Einfangsprozess bei einem Resonanzdurchgang deutlich verstärkt ist (vgl. Formel [10]), ist es offensichtlich, dass unser Verfahren weitgehend konkurrenzfähig zur reaktorgetriebenen Aktivierung ist. Dies trifft insbesondere für ⁹⁹Mo (^99mTc) zu, welches unter einem sehr kleinen Einfangquerschnitt von 140 mb für thermische (Reaktor-)Neutronen leidet und für das gegenwärtig alternativ die viel aufwändigere Extraktion aus den ²³⁵U-Spaltfragmenten eines Reaktors eingesetzt wird.
Offensichtlich sind die Ströme und Energien für eine industrielle Realisierung zur großskaligen Erzeugung von Radioisotopen geeignet, für die ein großer Markt existiert, und zwar insbesondere von ⁹⁹Mo (^99mTc). Das aktivierte Molybdän (Halbwertszeit 65 Stunden) wird, wie später beschrieben ist, zum Verwendungsort (Krankenhaus) mit Hilfe eines Aluminiumoxid-Behälters transportiert, aus dem das ^99mTc bei Bedarf entnommen wird.
Ein industrieller Beschleuniger, der in der Lage ist, eine Strahlenergie der Größenordnung mehrerer mA bei einer Energie der Größenordnung 150 bis 200 zu erzeugen, kann als ein kompaktes Zyklotron geringer Größe (Radius = wenige Meter) ausgebildet sein, das von einer Hochspannungssäule mit 250 keV versorgt wird, wie von P. Mandrilion vorgeschlagen. Negative Ionen (H^–) werden anstelle von Protonen beschleunigt, da die Extraktion mit einem Stripper leicht durchgeführt werden kann. Ein alternatives Beschleunigerdesign, das von der Firma LINAC SYSTEMS (2167 N. Highway 77, Waxahachie, Texas 75165, USA) angeboten wird, sieht einen kompakten (mittlerer Gradient 2 MeV/m) LINAC vor, der in der Lage ist, Ströme in der Größenordnung 10 bis 15 mA bei Energien oberhalb von 100 MeV zu erzeugen.
Wie bereits ausgeführt wurde, legt die beträchtliche zu dissipierende Strahlleistung in dem Spallations-Target nahe, geschmolzenes Blei (Schmelzpunkt 327°C) oder ein eutektisches Blei-Wismut-Target (Schmelzpunkt 125°C) zu verwenden. Der Vorgang wird durch die Tatsache erleichtert, dass die Strahlenergie aufgrund der höheren Protonenenergie und Reichweite über eine beträchtliche Länge verteilt ist. Der Flüssigkeitsfluss und die entsprechende Kühlung kann allein mit Hilfe natürlicher Konvektion realisiert werden. Leistung, die ein MWatt übersteigt, kann in dem fließenden, geschmolzenen Metall leicht dissipiert werden. Die Betriebstemperatur liegt in der Größenordnung von 400°C, was eine Temperatur darstellt, bei der Korrosionsprobleme minimal sind. Der Strahl dringt in die Umgebung der geschmolzenen Flüssigkeit durch ein Fenster ein. Um eine Beschädigung des Fensters durch den Strahl zu vermeiden, wird der Strahlfleck am Ort des Fensters vergrößert, typischerweise über einen Durchmesser von einigen 10 cm.
Die erreichbaren Neutronenausbeuten S₀ bei Verwendung von Protonenbeschleunigern und unterschiedlichen Targets für einen 1 mA-Protonenstrom sind in 8 zusammengefasst. Dargestellt sind die Alternativen eines Beryllium-Targets und eines schweren Spallations-Targets.
3.5. – Verlustneutronen von einem spaltungsgetriebenen Kern.
Wir nehmen Bezug auf die Konfiguration zur gleichzeitigen Beseitigung des TRU-Abfalls und zur Transmutation langlebiger FF gemäß dem zuvor beschriebenen Szenario (Abschnitt 1.4). Bei der Quelle handelt es sich vorzugsweise um einen Energieverstärker (EA), obwohl eine Schneller-Brüter (Fast Breeder – FB)-Konfiguration ebenfalls verwendet werden kann.
In diesem Szenario müssen die Umwandlungen der beiden schädlichen Abfallarten gleichzeitig durchgeführt werden, insbesondere bei Raten, welche durch die Zusammensetzung des zu dekontaminierenden Abfalls bestimmt sind. Wie bereits in Abschnitt 1.5 ausgeführt wurde, impliziert dies, dass das Produkt des Anteils α_c der Spaltungsneutronen, die für die Transmutation verfügbar gemacht werden, und des Anteils α_f dieser Neutronen, die tatsächlich durch die Verunreinigung eingefangen werden, von der Größenordnung α_t × α_f = 0,106 ist. In der Praxis ist es möglich, etwa 20 bis 25% der Neutronen des Kerns zu „verlieren", ohne den TRU-Verbrennungsvorgang spürbar zu beeinträchtigen, der eine unterkritische Vervielfältigungskonstante der Größenordnung k = 0,96 bis 0,98 erfordert.
Ähnliche Betrachtungen sind auf einen schnellen Brüter anwendbar, obwohl das Erfordernis vollständiger Kritizität mit Blick auf für den Kern bestimmte Neutronen schwieriger zu handhaben sein kann. Dies impliziert, dass α_f ≥ 0,5, was eine große Zahl ist, die jedoch, wie gezeigt werden wird, mit dem vorliegenden Verfahren erreichbar ist.
4. BESCHREIBUNG DES AKTIVATORS
Die praktische Realisierung der Aktivierungseinrichtung ist schematisch in 7a für den Strahl mit mittlerer Energie und in 7b für den hochenergetischen Strahl und die Spallationsquelle dargestellt. Die Abmessungen sind nur näherungsweise angegeben und nicht von entscheidender Bedeutung. Die allgemeine Form wurde einigermaßen beliebig zylindrisch gewählt und weist etwa gleiche Abmessungen entlang der drei Achsen auf (Länge = Durchmesser). Offensichtlich ist jede andere Formgebung ebenfalls möglich. Die Einrichtung kann beginnend vom Zentrum, in dem das neutronenerzeugende Target angeordnet ist, in eine Anzahl konzentrischer Funktionsebenen unterteilt sein.

(1) In dem Fall der 7a, wird das Target 1, dessen Abmessungen als klein angenommen werden, von dem Strahl 8 des Beschleunigers getroffen, der durch den evakuierten Strahlkanal 2 transportiert wird. Selbstverständlich ist der Strahlkanal 2 nicht erforderlich, wenn die Neutronen durch eine radioaktive Quelle erzeugt werden. Im letzteren Fall kann das Rohr 2 dafür benötigt werden, die Quelle von der Einrichtung zu entfernen. Der Strahlkanal ist von einer ersten Pufferschicht 3 umgeben. Der Zweck dieser Schicht (r₀ ≈ 25 cm aus Blei, jedoch nicht kritisch) ist es, eine erste Diffusionsverstärkung und Isotropierung des Neutronenflusses von der Quelle zu bewirken. Die Verteilung des Flusses wird dadurch weitgehend unabhängig von der tatsächlichen Winkelverteilung der Neutronen erzeugenden Reaktion gemacht. Die meisten möglichen Neutronenquellen weisen ein Energiespektrum auf, das sich bis hin zu mehreren MeV erstreckt, was viel zu hoch ist, um zu einer praktisch verwendbaren Aktivierung zu führen. Die Pufferschicht bewirkt sowohl eine erste deutliche als auch schnelle Reduzierung des Energiespektrums, was in natürlicher Weise durch inelastische Streuvorgänge, wie (n,n'), (n,2n), (n,3n) und so weiter, erreicht wird. Diese letzten beiden Vorgänge bewirken eine geringe, jedoch signifikante Vergrößerung des Flusses durch Neutronenvervielfachung, die typischerweise in der Größenordnung einiger Prozent liegt und die für Quellen mit höherer Energie vergrößert ist, wie beispielsweise für den Fall von 14 MeV-Neutronen aus der D-T-Erzeugungsreaktion. Am Ausgang der Pufferschicht ist das Energiespektrum im Einfang-Resonanzbereich der Proben weitestgehend unabhängig von der Art und dem anfänglichen Spektrum der Quelle geworden. Das ideale Material für die Pufferschicht ist Blei oder Wismut, da diese einen kleinen Diffusionskoeffizienten D, hohe Transparenz unterhalb der inelastischen Schwelle (die Pufferschicht muss außerdem hochgradig transparent für Neutronen niedriger Energie sein, die sich innerhalb des Aktivatorvolumens verteilen) und hohe Wirkungsquerschnitte im MeV-Bereich aufweist. In dem Fall hochenergetischer Beschleuniger- und Spallationsneutronen (vgl. 7b) wird der Strahl 9, der sich in einem evakuierten Rohr 10 ausbreitet, direkt durch ein Fenster 11 zu dem geschmolzenen Blei 12 geleitet, welches zugleich als (dickes) Target und Puffer fungiert. Aufgrund der beträchtlichen, durch den Strahl dissipierten Leistung (bis zu mehreren hundert kWatt) wird das Target/die Pufferschicht am besten unter Verwendung von geschmolzenem Blei oder einer eutektischen Blei-Wismut-Mischung realisiert. Die Schmelze zirkuliert aufgrund natürlicher Konvektion mit Geschwindigkeiten der Größenordnung 1 m/s durch ein Rohr 13, in das ein Wärmetauscher 14 und ein elektrischer Zusatzheizer 15 eingesetzt sind, um die Zirkulation und eine geeignete Temperatur zu gewährleisten, sodass die Schmelze selbst dann nicht erstarrt, wenn der Beschleuniger ausgeschaltet ist. Der Rest des Aktivatorblocks 16 entspricht derjenigen in 7a und weist beispielsweise die Parameter in Tabelle 6 auf.
(2) Die Aktivatorregion 4 umgibt die Pufferschicht. In einem derartigen Bereich – der wiederum aufgrund des geringen D-Werts und der hohen Neutronentransparenz am besten mit Blei realisiert ist – sind die zu aktivierenden Proben eingebettet, beispielsweise in engen, dünnen Rohren. Die Proben müssen mit einem geeigneten Werkzeug leicht in den Block einsetzbar und aus diesem entnehmbar sein, beispielsweise mit einem Scheren- oder Pantograph-Werkzeug. Die Proben müssen über das gesamte Volumen des Aktivierungsbereichs fein verteilt sein, um (i) den gesamten Fluss auszunutzen. In Übereinstimmung mit sehr starken Resonanzen wird die Probe vollständig absorbierend, und alle Neutronen mit der geeigneten Energie innerhalb des Volumens werden absorbiert. Wenn die Probe auf ein kleines Volumen konzentriert ist, werden nur die relativ wenigen Neutronen mit der richtigen Energie innerhalb des Volumens absorbiert. Dies kann Sättigungsphänomene hervorrufen. (ii) eine Selbstabschirmung der Probe in den Energiebereichen mit großem Wirkungsquerschnitt zu verhindern, die bei der Aktivierung am effizientesten sind. Die Probenhalter benötigen womöglich strukturelle Unterstützung. Zu diesem Zweck sollten geringfügig aktivierbare, für Neutronen transparente Materialien, wie Stahl, Zircalloy oder Kohlenstoffverbindungen oder vorzugsweise etwas mehr Blei verwendet werden. Die Dicke der Aktivierungsschicht 4 kann von der Anwendung abhängen. Typischerweise kann es sich um eine Schicht der Dicke r₁ im Bereich 5–10 cm handeln, die konzentrisch zu der Pufferschicht 3 angeordnet ist. Da die Streulänge in Blei sehr kurz ist, propagieren die Resonanz-Absorptionsbedingungen ausgehend vom Entstehungspunkt kaum. Die Neutronenabsorption bei den (starken) Resonanzen der Probe ist ein „lokales" Phänomen.
(3) Die Einrichtung muss so kompakt wie möglich gestaltet sein. Wenn das äußere Volumen nur aus diffusivem Blei gebildet wäre, würde es aufgrund seiner geringen Lethargie relativ groß werden und mehrere hundert Tonnen an Material erfordern. Des Weiteren würde angesichts der in kleinen Schritten stattfindenden Energieverluste und des nicht vernachlässigbaren Resonanzintegrals dieser andauernde Vorgang eine signifikante Abreicherung des Flusses aufgrund der resonanten Selbstabsorption in dem Blei selbst erzeugen. Andererseits handelt es sich bei der Aktivierung der gewünschten Probe, wie dargestellt, um eine lokale Bedingung, die sich nicht unmittelbar über die gesamte Einrichtung fortpflanzt. Deshalb kann man einen Moderierungsbereich 6 in Form eines dünnen (Δr in einem Bereich von 5–10 cm, d = 2,25 g/cm³) Bereichs vorsehen, der beispielsweise aus Kohlenstoff (Graphit) gebildet ist, der bzw. das unmittelbar jenseits des Aktivierungsvolumens 4 angeordnet ist und dem vorzugsweise eine dünne (r₂ in der Größenordnung einiger weniger Zentimeter, d.h. r₂ > D) Blei-Pufferschicht 5 vorausgeht. Die Anwesenheit des Moderierungsbereichs 6, der sowohl als ein „Reflektor" als auch als ein „Energiemoderator" fungiert, hat sehr günstige Auswirkungen auf das Energiespektrum in dem Aktivierungsvolumen. In 9 ist das berechnete differenzielle Energiespektrum im Aktivierungsbereich als Funktion der Variablen dn/d(log(E)) aufgetragen, da es als Funktion dieser Variablen und für ein idealisiertes iso-lethargisches Verhalten konstant und energieunabhängig ist: Abweichungen von der Flachheit implizieren Veränderungen gegenüber einem iso-lethargischen, idealen Verhalten. Die vier Kurven entsprechen unterschiedlichen Dicken der Kohlenstoffschicht, Δr = 0, 2,5, 5,0 und 15,0 cm. Es sei angemerkt, dass in dem Energiebereich, in dem Resonanzen zu erwarten sind, der Fluss gegenüber dem Fall einer verschwindenden Dicke der Kohlenstoffschicht merklich erhöht ist. Ein breites Optimum wird für eine Dicke Δr in der Größenordnung 5 bis 10 cm erreicht. Wenn größere Dicken verwendet werden, wird der thermische Energiepeak vorherrschen. Die Aktivierungswahrscheinlichkeit für eine gegebene (schwache) Probe, beispielsweise im Falle von ¹²⁷I, wird bei Verwendung einer 5 cm dicken Kohlenstoffschicht mehr als verdoppelt. Die Gesamtgröße der Einrichtung wird darüber hinaus deutlich reduziert. Die Möglichkeit, einen Moderierungsbereich zwischen der Pufferschicht und dem Aktivierungsbereich anzuordnen, wurde ebenfalls untersucht und liefert deutlich schlechtere Ergebnisse. Die Schlussfolgerung aus diesen Studien ist, dass die Dicke des Moderierungsbereichs innerhalb angemessener Grenzen betreffend den Fluss in dem Resonanzbereich nicht kritisch ist. Ein dickerer Kohlenstoff-Moderator verstärkt den Anteil von Neutronen im thermischen Bereich. Das optimale Maß thermischer Neutroneneinfänge hängt selbstverständlich von der tatsächlichen Energie und Lage der Resonanzen der Probe ab. Eine sehr dicke Kohlenstoffplatte wird das Spektrum schnell in Richtung thermischer Energie verschieben, was in einigen Fällen von Vorteil sein kann. Jedenfalls wird die Verwendung von Blei in der Nähe der Probe in allen Fällen empfohlen, da es die beste Flussverstärkung bewirkt.
(4) An den Moderierungsbereich schließt sich ein Blei-Reflektor 7 an, und die gesamte Einrichtung ist in einer dicken Eisenbox (nicht gezeigt) eingeschlossen, um die mechanische Steifheit zu gewährleisten und die verbleibenden Neutronen abzuschirmen. Darüber hinaus kann ein absorbierendes Material, wie Beton oder ähnliche Materialien, möglicherweise mit einem Zusatz von Bor, zum effizienten Einfangen der wenigen entweichenden Neutronen eingesetzt werden, um den vollständigen Strahlungsschutz der Einrichtung zu gewährleisten.

Die tatsächlichen Abmessungen einer typischen Einrichtung sind in Tabelle 6 aufgelistet, wobei auf einige spezielle Aktivierungsaufgaben Bezug genommen wird. In der Praxis können einige Teile fest vorgegeben sein und einige andere können abhängig von der gewählten Applikation ausgetauscht werden. Die Neutronenspektren in den unterschiedlichen Teilen des Aktivators sind in 10 als Funktion der Variablen dn/d(log(E)) aufgetragen, wobei die Parameter der Tabelle 6 und eine Probe mit nicht messbarem Einfang verwendet wurde. Es sei auf die allgemeine, bemerkenswerte Flachheit der Spektren hingewiesen, die anzeigt, dass das System sich in der Nähe der idealisierten iso-lethargischen Bedingungen befindet. Der Fluss ist in dem zentralen Bereich ungefähr konstant und fällt in dem Blei-Reflektor 7 und stärker noch in der Eisenbox ab. Die scharfen Spitzen ergeben sich aufgrund resonanten Verhaltens des Bleis und des Eisens des Aktivators.
Tabelle 6. Typische Abmessungen der Komponenten, wie in den Computersimulationen verwendet wurden. Alle Elemente sind konzentrische Zylinder, vergleiche Fig. 7a.
5. LEISTUNGSFÄHIGKEIT EINES TYPISCHEN AKTIVATORS.
5.1. – Anwendbarkeit des Verfahrens.
Um unser Verfahren beispielhaft darzustellen, wird die Leistungsfähigkeit des Aktivators für medizinische Isotop-Herstellung kurz zusammengefasst.
Wie bereits erläutert wurde, sind die Transmutationsraten weitestgehend unabhängig von der chemischen Bindung und der Isotop-Zusammensetzung der in den Aktivator eingebrachten Materialien. Sie sind darüber hinaus fast unabhängig von der Quellengeometrie und von dem für die Neutronenerzeugung verwendeten Prozess, sofern angenommen wird, dass die anfängliche Neutronenenergie ausreichend hoch ist (> 0,4 MeV). Die asymptotische Aktivierung des Aktivierungsmaterials, die in GBq/Gramm angegeben wird, als Funktion der Neutronenausbeute der Quelle ist in 11 für die oben erörterten speziellen Beispiele gezeigt.
Die in der Medizin hauptsächlich eingesetzten Radioisotope und die entsprechenden Anwendungsgebiete sind in den Tabellen 7, 8 und 9 aufgelistet. Wir fassen diese Anwendungen angesichts der durch den Aktivator gebotenen neuen Möglichkeiten kurz zusammen.
Eine wesentliche Veränderung, die ermöglicht wird, ist die systematische Ersetzung der diagnosebezogenen Jod-Anwendungen mit dem deutlich kurzlebigeren ¹²⁸I, wodurch sich die folgenden hauptsächlichen Vorteile ergeben:

(1) die viel geringere Patientendosis, die im Wesentlichen auf die Untersuchungszeit beschränkt ist, da die Halbwertszeit nur 25 m beträgt:
(2) die Möglichkeit der in situ-Aktivierung einer bereits präparierten geeigneten chemischen Verbindung pharmakologischer Qualität, welche direkt in den Patienten eingebracht wird, nachdem sie für eine kurze Beaufschlagung durch den Aktivator geleitet wurde (die Strahlungsbeschädigung des Präparats ist aufgrund der Kürze der Neutronenbeaufschlagung vernachlässigbar).

Das Zerfallsschema von ¹²⁸I weist eine 7%-ige Elektronen-Einfangwahrscheinlichkeit mit weichen K-Schalen-Photonen auf, wodurch es mit ¹²³I vergleichbar ist (welches ebenfalls eine γ-Linie bei 159 keV (83,3%) besitzt). Der Rest ist ein β-γ-Übergang mit <Eβ> = 737 keV und mit einer γ-Linie bei 442,9 keV (16,9%). Es ist auch vergleichbar mit ¹³¹I (mit ¹³¹Xe (11,9 d)), welches eine γ-Linie bei 364,8 keV (81,2%) und <Eβ> = 182 keV besitzt. Daher weisen alle drei Elemente vergleichbare Diagnosemöglichkeiten auf, für welche die γ-Linien relevant sind. Tabelle 7 fasst die Diagnosedaten betreffend Jod-Radioisotope zusammen. Die Vielzahl verwendeter Produkte und die allgemeine Anwendbarkeit des Präaktivierungsverfahrens seien betont.
Tabelle 7. Wichtigste Diagnoseanwendungen von ¹³¹I (Halbwertszeit 8,02 Tage, γ-Linie bei 364,8 keV (81,2%)) und von ¹²³I (Halbwertszeit 13,2 Stunden, Zerfallsmodus EC und eine γ-Linie bei 159 keV (83,3%)).
Tabelle (Fortsetzung)
Tabelle B. Wichtigste Therapieanwendungen von ¹³¹I (Halbwertszeit 8,02 Tage, γ-Linie bei 364,8 keV (81,2%)).
Tabelle 9. Wichtigste Diagnoseanwendungen von ^99mTc.
Tabelle (Fortsetzung)
Tabelle 9. Wichtigste Diagnoseanwendungen von ^99mTc (Fortsetzung).
Tabelle (Fortsetzung)
Tabelle 9. Wichtigste Diagnoseanwendungen von ^99mTc (Fortsetzung).
Tabelle (Fortsetzung)
Die wichtigsten Therapieanwendungen von Jodverbindungen sind in Tabelle 8 aufgelistet. Die Dosen sind viel höher, und die Kurzlebigkeit von ¹²⁸I erfordert entsprechend höhere Aktivierungen der injizierten Proben. Daher scheint allgemein die Verwendung von ¹³¹I, das durch Te-Aktivierung erzeugt wird, besser geeignet zu sein.
Die dominante Verwendung von Radioisotopen in der Medizin konzentriert sich gegenwärtig auf die Verwendung von ^99mTc, wie in Tabelle 9 gezeigt ist. Wie bereits erörtert wurde, können durch unser Aktivierungsverfahren große Mengen an ⁹⁸Mo-Aktivierung erzeugt werden, sodass alle diese Verfahren allgemein mit dem vorgeschlagenen Aktivator durchgeführt werden können.
Das Aktivierungsverfahren kann auch dazu verwendet werden, eine Vielzahl anderer Produkte zu erzeugen. Die Aktivierungsreaktion durch Neutroneneinfang kann jedoch nicht in einfacher Weise angewendet werden, um eine Reihe von Isotopen zu erzeugen, unter denen sich ⁶⁷Ga, ¹¹¹In, ⁸¹Kr, ⁸²Rb und ²⁰¹TI sowie die kurzlebigen Positronen-Lieferanten für PET-Scans befinden, für die eine Aktivierung mit geladenen Teilchen bevorzugt ist. Die generelle Verfügbarkeit eines Teilchenbeschleunigers könnte jedoch auch deren Herstellung mit einschließen, jedoch unter Verwendung herkömmlicher Verfahren.
5.2. – Wahl des Beschleunigers.
Die Leistungsfähigkeit der Einrichtung hängt selbstverständlich von der Wahl des Beschleunigers ab. Wir nehmen zwei schematische Konfigurationen an:

(1) eine „lokale" Erzeugung von Radioisotopen auf dem Gelände eines Krankenhauses, wobei der Beschleuniger wahrscheinlich auch zur Herstellung von PET-Isotopen durch direkte Bestrahlung oder für andere Therapieprogramme verwendet wird. Der Aktivator wird dazu verwendet, ¹²⁸I und ⁹⁹Mo (^99mTc) zu erzeugen. Die Menge an ^99mTc, die für eine einzige Analyse benötigt wird, liegt typischerweise in der Größenordnung von 1 GBq. Der einfache Extraktionsvorgang aus Molybdän wird in der Nähe des Beschleunigers durchgeführt. Bei dem Beschleuniger handelt es sich um ein kompaktes Zyklotron oder einen LINAC mit 23 MeV-Protonen und dem nominellen Strom von 1 mA. Das Target ist ein dickes Beryllium-Target, das zum Absorbieren der dissipierten Strahlleistung (23 kWatt) wassergekühlt ist. Der Strahl ist über eine Oberfläche der Größenordnung einiger Quadratzentimeter verteilt, um das Abkühlen zu erleichtern. Gemäß Tabelle 4 beträgt die integrierte Ausbeute S₀ = 1,66 × 10¹⁴ n/sec. Der Aktivator weist die in Tabelle 6 beschriebene Geometrie auf. Mit Hilfe eines geeigneten Einsetzwerkzeuges, wie eines Pantographs-Werkzeuges, können mehrere unterschiedliche Targets gleichzeitig in die Einrichtung eingesetzt werden.
(2) eine „regionale" Herstellung von Radioisotopen in industriellem Maßstab, wobei die Radioisotope die transportiert und in geeigneter Form in unterschiedlichen Krankenhäusern verwendet werden sollen, die relativ nahe bei der Aktivierungseinrichtung liegen. Die Transportzeit schließt die Verwendung von ¹²⁸I aus, sodass stattdessen ¹³¹I verwendet wird. Es sei angemerkt, dass für die Schilddrüsentherapie im Gegensatz zur Diagnose dem Patienten eine große Dosis (bis zu 10 GBq, siehe Tabelle 8) verabreicht werden muss und dass daher die Verwendung von ¹³¹I weniger Gegenanzeigen hat als im Falle der Diagnose, bei der die Dosis offensichtlich minimal sein muss und für die, wie bereits ausgeführt wurde, die Verwendung von ¹²⁸I bevorzugt ist. Darüber hinaus haben wir die Herstellung von ⁹⁹Mo (^99mTc) in Erwägung gezogen, die in einer Ausgabeeinrichtung aus Aluminiumoxid transportiert werden kann, was einem heutzutage verwendeten Standardverfahren entspricht. Die erforderliche Menge an anfänglicher ⁹⁹Mo-Aktivierung liegt in der Größenordnung von 10 bis 100 GBq. Um die Molybdän-Masse und entsprechend die Masse des Aluminiumoxids während des Transports zu minimieren, muss die Aktivierungsdichte so groß wie möglich sein. Es wird daher angenommen, dass ein größerer Beschleuniger verwendet wird und dass Neutronen durch den Spallations-Prozess an Blei oder einer eutektischen Pb/Bi-Mischung erzeugt werden. Diese Komplikationen sind angesichts der größeren „fabrikartigen" Betriebskala und der größeren Mengen an erzeugten Radioisotopen vertretbar. Bei dem Beschleuniger handelt es sich um ein kompaktes Zyklotron oder einen LINAC mit 200 (150) MeV-Protonen und dem nominellen Strom von 2,68 (5,35) mA, was zu einer integrierten Neutronenausbeute von S₀ = 3,0 × 10¹⁶ n/sec führt. Die zu dissipierende Strahlleistung in dem geschmolzenen Metall-Target beträgt 537 (802) kWatt. Der Aktivator weist die in Tabelle 6 beschriebene Geometrie auf, besitzt jedoch eine deutlich vergrößerte Pufferschicht, um die Installation des Spallations-Targets zu ermöglichen. Mit Hilfe eines geeigneten Einsetzwerkzeugs, wie eines Pantograph-Werkzeugs, können wie in dem zuvor beschriebenen Fall mehrere unterschiedliche Targets in die Einrichtung eingesetzt werden.

Da der Anteil der für die Aktivierung verwendeten Neutronen extrem klein ist, können mehrere Proben gleichzeitig in dem Aktivator bestrahlt werden.
5.3. – Erzeugung von ^99mTc aus einer Molybdän-Matrix.
Das Target besteht entweder aus isotopisch angereichertem ⁹⁸Mo oder, falls diese nicht verfügbar ist, aus natürlichem Molybdän, welches 24,13% an ⁹⁸Mo enthält, wobei auf die chemische Form später eingegangen wird. Das kurzlebige ⁹⁹Mo (τ_1/2 = 65,94 h) wird aktiviert und zerfällt seinerseits zu ^99mTc. Das Mo muss sehr rein sein. Insbesondere darf es kein Rhenium enthalten, welches die Extraktion von Molybdän erschwert, da Rhenium ähnliche chemische Eigenschaften wie Technetium aufweist. Allgemein kann die Gegenwart von Verunreinigungen zu unerwünschten Radionukliden führen. Die Ausbeute an ⁹⁹Mo gemäß Tabelle 3 und für eine konstante Bestrahlung von 1 Gramm an ⁹⁸Mo (4 g natürliches Mo) während einer Zeit t beträgt 1,66 × 10^–6 × [1 – exp(–t/95,35 h)] × S₀ GBq, wobei S₀ die Neutronen ausbeute der Quelle ist. Für eine kontinuierliche Beaufschlagung während 100 Stunden werden 1,07 × 10^–6 S₀ GBq/gr an ⁹⁹Mo aktiviert.
Die Extraktion von Technetium (1 GBq an ^99mTc entsprechen 5,13 ng an Metall) aus einer Molybdän-Matrix ist ein relativ einfacher Vorgang, der in der Literatur hinreichend dokumentiert ist (vgl. beispielsweise A. K. Lavrukhina und A. A. Pozdnyakov, „Analytical Chemistry of Technetium, Promethium, Astatine and Francium", Akademie der Wissenschaften der USSR, Israelisches Programm für wissenschaftliche Übersetzungen, Jerusalem 1969; und auch R. D. Peacock, „The chemistry of Technetium and Rhenium", Elsevier Publishing Company, 1966).
Obwohl dies nicht Teil des Aktivierungsvorgangs ist, erwähnen wir der Vollständigkeit halber die Trennung an Sorptionsmitteln, wobei insbesondere Aluminiumoxid (Al₂O₃) weitläufig verwendet wird. Ein effizienter Vorgang zum Extrahieren mikroskopischer Mengen von ^99mTc aus bestrahltem Molybdän werden bei Mixheev N. B., Garhy M. und Moustafa Z., Atompraxis, Vol. 10 (264), 1964 diskutiert. Die Autoren schlagen vor, Molybdän als Anion H₄[P(Mo₂O₇)₆]^3– an Al₂O₃ anzulagern. Die Austauschkapazität beträgt etwa 8 gr/100 gr Al₂O₃.
Gemäß dem letzten Verfahren wird das bestrahlte Molybdän in Form von Natriumphosphormolybdat durch die Reaktion mit KCl bei einem pH-Wert von 1,5 bis 2,0 in das komplexe Salz K₃H₄[P(Mo₂O₇)₆] nH₂O umgewandelt. Der Niederschlag wird in 0,01 N HCl bei 50°C gelöst, und die erhaltene Lösung wird durch eine mit Al₂O₃ gefüllte Kolonne geleitet, die mit 0,1 N HCl gespült wurde. Das Phosphormolybdat färbt das Sorptionsmittel gelb.
Um das ^99mTc herauszulösen, wird eine isotonische NaCl-Lösung verwendet. Bei Durchleitung von 40 ml (die Figuren beziehen sich auf eine 10,5 cm × 0,5 cm-Kolonne, die mit 20 gr Al₂O₃ gefüllt ist) des Lösungsmittels wurden etwa 70 bis 80% des ^99mTc aus der Kolonne gelöst. Die Reinheit des Elements beträgt 99,9%. Um das Molybdän aus der Kolonne zu lösen, werden 10 bis 20 ml an 0,1 N NaOH verwendet. Das gewonnene Molybdän kann erneut in den Aktivator injiziert werden. Offensichtlich können auch Kolonnen unterschiedlicher Größe verwendet werden, die von der erforderlichen spezifischen Aktivität abhängt, wobei die Austauschkapazität zu berücksichtigen ist.
Um die Handhabung radioaktiver Produkte auf ein Minimum zu beschränken, ist es ratsam, das komplexe Salz K₃H₄[P(Mo₂O₇)₆] nH₂O direkt in den Aktivator einzubringen. Auf diese Weise kann die aktivierte Verbindung nach der Bestrahlung einfach ohne chemische Handhabung in das ^99mTc-Ausbringmittel eingebracht werden. Nachdem die Aktivität des ⁹⁹Mo bis auf Werte unterhalb einer verwertbaren Schwelle abgenommen hat, wird das Salz mit 0,1 N NaOH zurückgewonnen (herausgelöst), wodurch sich Natriumphosphormolybdat ergibt, welches durch die oben genannten Reaktion mit KCl bei einem pH-Wert von 1,5 bis 2 regeneriert wird, sodass sich der Zyklus schließt. Auf diese Weise kann das Target-Material unbegrenzt wieder verwendet werden.
Tabelle 10. Parameter des Tc-Separators mit Aluminiumoxid (aus Mixheev N. B. et al., Atompraxis, Vol. 10 (264), 1964)
Ein offensichtlicher Nachteil der Verwendung komplexer Verbindungen in dem Aktivator ist die mögliche Erzeugung unerwünschter Elemente. Die wichtigsten Erzeuger von Radio-Verunreinigungen in dem Salz K₃H₄[P(Mo₂O₇)₆] nH₂O sind ³²P (δ = 0,00968, τ_1/2 = 14,26 d) und ⁴²K (δ = 0,0381, τ_1/2 = 12,36 h), wobei δ als die Aktivität in der Probe bezogen auf ^99mTc nach einer langen (asymptotischen) Be strahlung und für ein Target aus natürlichem Molybdän definiert ist. Diese kleinen Verunreinigungen werden wahrscheinlich in der ^99mTc-Probe nicht merklich gelöst. Wenn größtmögliche Reinheit benötigt wird, wäre es offensichtlich besser, entweder metallisches Molybdän oder Molybdänoxid, MoO₃, zu verwenden. Die Verbindung kann nach der Bestrahlung in das komplexe Salz umgewandelt werden, indem die vorstehend beschriebene Prozedur zum Extrahieren des ^99mTc verwendet wird, oder die Extraktion von ^99mTc kann direkt aus der bestrahlten Probe erfolgen, indem beispielsweise ein anorganisches Sorptionsmittel verwendet wird, beispielsweise Aluminiumoxid, wie in dem vorangehenden Beispiel. Diese Abläufe sind beschrieben in W. D. Tucker, M. W. Green und A. P. Murrenhoff, Atompraxis, Vol. 8 (163), 1962, für metallisches Mo und in K. E. Scheer und W. Maier-Borst, Nucl. Medicine Vol. 3 (214), 1964 für MoO₃.
Bei der Alternative (1) lokaler Erzeugung von ^99mTc (Punkt 2 in 11) ist die zeitliche Verzögerung zwischen der Herstellung und der Verwendung relativ kurz, aber die Aktivierung ist aufgrund der geringen Intensität und Energie des Beschleunigers entsprechend kleiner. Unter der beispielhaften Annahme eines Aktivitätsverlusts mit einem Faktor 2 zur Berücksichtigung der Verzögerungen und einer endgültigen Probe von 1 GBq mit der angegebenen Bestrahlung während 100 h mit einem 23 MeV, 1 mA-Strahl erhalten wir eine ⁹⁸Mo-Probe von 11,26 g (46,6 g an natürlichem Mo). Das Herauslösen von ^99mTc aus dieser Probe erfordert 140 g (590 g) an Aluminiumoxid, entsprechend den Angaben in Tabelle 10. Obwohl diese Kolonne wahrscheinlich zu groß für eine tragbare Ausgabeeinheit ist, eignet sie sich in perfekter Weise für eine feste Installation. Die endgültige Lösung von ^99mTc kann vor der Verwendung in einfacher Weise konzentriert verwendet werden, indem beispielsweise überschüssiges Wasser unter Vakuumbedingungen verdampft wird.
Die Alternative (2) eines tragbaren Ausgabemittels (Punkt 3 in 11) zeichnet sich primär durch ein entsprechend kleineres Aluminiumoxid-Volumen und eine entsprechend höhere Mo-Aktivierung aus. Mit den oben für den Beschleuniger angegebenen Zahlenwerten und für eine anfängliche ⁹⁹Mo-Aktivität von 50 GBq (der kommerzielle Elutec^TM Technetium-Generator ermöglicht Aktivierungen von 6 bis 116 GBq, kalibriert am vierten Tag nach der Herstellung) finden wir eine ⁹⁸Mo-Probe von 1,56 g (6,4 g an natürlichem Mo), die in den in Tabelle 10 angegebenen Parameterbereich passt. Angesichts der größeren Betriebskala wäre es möglich, eine MoO₃-Probe zu bestrahlen, die frei von ungewollter Aktivierung ist, und das Oxid in ein Salz umzuwandeln, bevor es in das Aluminiumoxid-Ausgabemittel eingebracht wird. Wie zuvor beschrieben, kann das Mo wiederholt in dem Aktivator wiederverwertet werden, sobald die erzeugte Aktivierung ausreichend abgeklungen ist, indem es mit dem geeigneten NaOH-Herauslösemittel aus dem Aluminiumoxid herausgelöst wird. Es wurde überprüft, dass die Aktivität langlebiger Radionuklide, die sich eventuell innerhalb der Probe ansammeln könnten, nicht zu berücksichtigen ist.
5.4. – Aktivierung von ¹²⁸I aus natürlichem Jod.
Die kurze Lebensdauer von ¹²⁸I (τ_1/2 = 24,99 m) schließt den Transport aus, sodass nur die Beschleuniger-Option (1) verbleibt (Punkt 1 in 11). Glücklicherweise ist das Resonanzintegral von ¹²⁷I sehr groß, I_res = 148 b, sodass die Aktivierung selbst für relativ kleine Neutronenflüsse sehr effizient ist. Unter der Annahme einer Aktivierungsbeaufschlagung von 30 min (die Hälfte der asymptotischen Aktivierung) gefolgt von einer 30minütigen Pause vor Durchführung des Bildgebungsverfahrens (50% verbleibend) beträgt die Aktivierung 1,1 GBq/gr, was durchaus geeignet ist. Unterschiedliche Dosen können leicht erhalten werden, indem entweder die Beaufschlagungszeit oder die Pause zwischen dem Beaufschlagen und der Verwendung verändert wird.
Berechnungen wurden auch für den Fall der ¹²⁷I-Aktivierung durchgeführt. Während die Einfangwahrscheinlichkeiten im Körper des Aktivators (Pb, Fe usw.) erwartungsgemäß unverändert sind, beträgt die Einfangwahrscheinlichkeit in ¹²⁷I, woraus sich ¹²⁸I ergibt, η = 2,62 × 10^–5 g^–1. Das Energiespektrum der eingefangenen Neutronen (durchgezogene Linie, linke Ordinatenskala) und die integrierte Einfangwahrscheinlichkeit (gepunktete Linie, rechte Ordinatenskala) sind in 12 dargestellt. Wiederum dominieren die resonanten Einfänge. Wie bereits dargestellt wurde, ist kein chemisches Eingreifen erforderlich, da die Probe bereits in geeigneter Weise präpariert wurde und unmittelbar verwendet werden kann, was in Anbetracht der kurzen Halbwertszeit von ¹²⁸I geboten ist (τ_1/2 = 24,9 m).
Einfänge in den anderen Elementen der Verbindung müssen berücksichtigt werden. Insbesondere wenn Natriumjodid (NaI) verwendet wird, ist das Resonanzintegral für die Erzeugung von ²⁴Na, bei dem es sich um einen β^–-Strahler (der Zerfall wird begleitet durch zwei starke γ-Linien (100%) bei 1368,6 keV und 2754 keV) mit einer Halbwertszeit von 14,95 Stunden handelt, mit einem Wert von I_res = 0,26 verglichen mit dem Wert I_res = 148 für Jod sehr klein. Berechnungen ergeben Einfangeffizienzen für NaI von η = 1,62 × 10⁷ g^–1 für die ²⁴Na-Aktivierung und von η = 2,218 × 10^–5 g^–1 für die ¹²⁸I-Aktivierung, normalisiert auf 1 Gramm der NaI-Verbindung. Die Anzahl aktivierter Na-Atome ist daher um mehr als zwei Größenordnungen kleiner als die Jod-Aktivierung, was vernachlässigbare Folgen für die Gesamtdosis des Patienten hat. Unter Berücksichtigung des Verhältnisses der Lebensdauern ist die Zählrate aus ¹²⁸I um einen zusätzlichen Faktor 36 erhöht. Somit sind die Nebeneffekte in den Messungen aufgrund der Anwesenheit von ²⁴Na vernachlässigbar. Dies trifft wahrscheinlich auch für die anderen Verbindungen in Tabelle 7 zu.
5.5. – Aktivierung von ¹³¹I aus Tellur.
Wir haben den Fall einer Herstellung von ¹³¹I (τ_1/2 = 8,04 d) betrachtet, wobei es sich um ein in der Schilddrüsen-Therapie weitläufig verwendetes Isotop handelt. Die Aktivierungsreaktion ist der Neutroneneinfang durch ¹³⁰Te, welches ein relativ häufiges Isotop von Tellur (33,87%) darstellt, jedoch nur ein kleines Resonanzintegral aufweist, I_res = 0,26b, wobei die folgenden Reaktionen stattfinden:
Etwa 10% der Einfänge führen in den Isomerie-Zustand ¹³¹*Te. Die Kleinheit des Resonanzintegrals führt zu einer geringen Einfangswahrscheinlichkeit. Glücklicherweise handelt es sich bei Tellur um ein relativ kostengünstiges Element (20 $/lb), und es erlaubt eine einfache Extraktion des erzeugten Jods. Folglich können relativ große Mengen an Target-Material verwendet werden. Das beispielhafte Extraktionsverfahren beinhaltet einen einfachen pyro-metallurgischen Prozess, bei dem ein Block oder Barren des aktivierten Elements entweder in einem Schmelztiegel oder mittels einer einfachen Elektronenstrahl-Vorrichtung bei etwa 500°C geschmolzen wird (Schmelzpunkt 449°C). Das erzeugte Jod wird in elementarer Form verdampft, da sich das Telluriodid (TeI₄) bei derartigen Temperaturen zersetzt. Das verdampfte Jod lässt sich dann in einfacher Weise auskondensieren (Schmelzpunkt 113,5°C) und wird auf diese Weise zurückgewonnen. Dieser Vorgang kann unbegrenzt wiederholt werden, wenn der Block oder Barren erneut in die geeignete Form gebracht wird.
Große Mengen an ¹³¹I (τ_1/2 = 8,04 d) werden beispielsweise bei der Behandlung von Schilddrüsenerkrankungen verwendet. Der Aktivierungsprozess erfolgt mittels des Neutroneneinfangs in einem Isotop natürlichen Tellurs, ¹³⁰Te (33,87%, I_res= 0,259 b). Wie bereits ausgeführt wurde, macht der relativ kleine Wert des Wirkungsquerschnittes relativ große Targetmengen erforderlich. Da die Verbindung relativ langlebig ist, besteht keine Notwendigkeit, sie lokal herzustellen. Daher ziehen wir die Beschleuniger-Option (2) (Punkt 4 in 11) in Betracht, obwohl vertretbare Mengen auch mit den Bedingungen der Option (1) erzeugt werden können.
Wir nehmen an, dass die Beaufschlagung während 12 Tagen mit einem 10 kg-Target aus natürlichem Tellur in metallischer Form durchgeführt wird, das in der Form von 32 (gegossenen) Zylindern eingesetzt wurde, von denen jeder 50 cm lang ist und einen Radius von 0,56 cm aufweist (50 cm³). Das verbleibende Aktivatorvolumen ist mit metallischem Blei gefüllt, in welchem die Löcher für das Target ausgebildet wurden. Die entstehenden aktivierten Radionuklide sind in Tabelle 11 aufgeführt.
Zusätzlich zu den beiden offensichtlichen Isotopen ¹³¹Te und ^131mTe, welche die Vaterkerne von ¹³¹I sind, entstehen eine Anzahl von Tellurisotopen aufgrund der Verwendung von natürlichem Tellur als Target-Material. Diese aktivierten Erzeugnisse verbleiben während des Extraktionsprozesses in dem Target-Material. Besonders stark ist der Zerfall von ¹²⁷Te, obwohl dieses eine relativ kurze Halbwertszeit von 9,35 Stunden besitzt. Das Target-Material bleibt jedoch aufgrund des Vorhandenseins von ^131mTe und ^123mTe mit Halbwertszeiten von 154 Tagen bzw. 120 Tagen für eine relativ lange Zeit aktiviert. Diese Restaktivitäten können bei nachfolgenden Bestrahlungen anwachsen, ohne dass sich eine spürbare Folge ergäbe. Das extrahierte Jod ist im Wesentlichen reines ¹³¹I mit geringer Verunreinigung durch das kurzlebige ¹³⁰I mit einer Halbwertszeit von 12,36 Stunden, welches durch natürlichen Zerfall schnell weiter reduziert wird. Darüber hinaus werden etwa 6-mal mehr Kerne des stabilen ¹²⁷I mit einer vernachlässigbar kleinen Verunreinigung durch ¹²⁹I (Halbwertszeit 1,57 × 10⁷ Jahre) erzeugt. Die kleine Verunreinigung mit ^131mXe lässt sich während der Extraktion von Jod leicht abtrennen. Das letzte Isotop in Tabelle 11 ist durch die kurzlebige Aktivierung des Bleis in dem Aktivatorvolumen bedingt und wird nicht zusammen mit dem Target-Material extrahiert. Die Gesamtaktivität bei der Entnahme des im Wesentlichen reinen ¹³¹I beträgt 7355,42 GBq (200 Cie).
Tabelle 11. Radionuklide im Aktivatorvolumen mit 10 kg an natürlichem Tellur am Ende einer zwölftägigen Beaufschlagung. Der Beschleuniger entspricht Option (2).
Tabelle (Fortsetzung)
Wie bereits beschrieben, wird das Extraktionsverfahren durchgeführt, indem der Jodgehalt in dem Target verdampft wird, wobei das Metall bei etwa 500°C geschmolzen wird. In Anbetracht der hohen Flüchtigkeit von Jod ist die Extraktion im Wesentlichen vollständig. Die Bildung von Telluriodid (TeI₄) ist unterbunden, da sich dieses bei derartigen Temperaturen zersetzt. Das Jod wird dann auskondensiert, während die Xenon-Verunreinigung (28,02 GBq) abgetrennt und so lange gelagert wird, bis sie zerfällt. Der Extraktionsvorgang kann etwa 4–6 Stunden dauern. Nach der Extraktion kann das Metall erneut in Zylinderform gegossen werden und ist somit bereit für die nächste Beaufschlagung. Unter Berücksichtigung einer gesamten Herrichtungs- und Handhabungszeit von etwa 3 Tagen (verbleibender Anteil 84%) weist die endgültige ¹³¹I-Probe eine nominelle Aktivität in der Größenordnung von 6150 GBq auf.
Wenn stattdessen die Beschleuniger-Option (1) und ein Tellur-Target von 32 kg angenommen werden, ergibt sich unter denselben Verfahrensbedingungen wie oben die endgültige Herstellungsrate von 100 GBq.
Nur ein kleiner Anteil der Neutronen wird in dem Aktivatortarget eingefangen. Sollte dies als erforderlich angesehen werden, so wäre es möglich, die Ausbeute deutlich zu erhöhen, indem ein entsprechendes schwereres Tellur-Target verwendet wird.
5.6. – IC-Quellen für interstitielle Bestrahlungstherapie
Die interstitielle Bestrahlungstherapie, die auch als Brachy-Therapie bekannt ist, beinhaltet das direkte Einpflanzen eines radioaktiven Kerns in den Tumor. Diese Technik ermöglicht das Liefern einer hochkonzentrierten und räumlich begrenzten Strahlungsdosis direkt in das zu behandelnde Organ. Benachbarte Organe bleiben vor exzessiver Strahlungsbeaufschlagung geschützt. Die radioaktive Quelle ist für gewöhnlich ein niederenergetischer (20 bis 30 keV) γ-Strahler mit rein interner Umwandlung (Internal Conversion – IC). Die Lebensdauer sollte lang genug sein, um eine große Gewebedosis zu gewährleisten, jedoch kurz genug, um ein dauerhaftes Verbleiben der Mikrokapsel, die das radioaktive Präparat enthält, zu ermöglichen (die Kapseln müssen aus einem Material hergestellt sein, das mit dem Körpergewebe kompatibel ist). Typische Beispiele für eingesetzte Quellen sind ¹²⁵I (τ_1/2 = 60,14 d, <E_γ> = 27 keV und 10³ Pd (τ_1/2 = 16,97 d, <E_γ> = 20 keV). Im Falle von ¹⁰³Pd kann das Target aus metallischem Rh gebildet sein, das mit Protonen mittlerer Energie (= 20 MeV) bestrahlt wird. Der Wirkungsquerschnitt hat ein breites Maximum von etwa 0,5 Barn bei etwa 10 MeV. Die Ausbeute von ¹⁰³Pd bei 23 MeV und einem dicken Target (0,75 g/cm²) beträgt 5,20 × 10^–4 für ein einfallendes Proton, was eine Aktivierungsrate von 132,75 GBq/mA/Tag entspricht. Jedoch ist die in dem Target dissipierte Leistung hoch, 19,6 kWatt/mA. Wenn daher ein maximaler Strom von 200 μA verwendet wird (4 kWatt im Target), weist die Erzeugungsrate den relativ kleinen Zahlenwert von 26,55 GBq/Tag auf (0,717 Cie/Tag), was viel kleiner ist als die hier angegebenen Zahlenwerte für ¹²⁵I und Neutroneneinfang (≈ 600 Cie/Tag für Szenario (2)). Dementsprechend kann ¹⁰³Pd wohl besser auf herkömmliche Weise unter Verwendung der (p,n)-Reaktion an ¹⁰³Rh erzeugt werden (das kommerzielle Produkt ist als Theraseed^®-Pd¹⁰³ bekannt und wird zur Behandlung von Prostatakrebs eingesetzt).
Die Erzeugung von ¹²⁵I kann mittels Neutroneneinfang durch ¹²⁴Xe und der folgenden Reaktionskette durchgeführt werden:
Das Resonanzintegral von ¹²⁴Xe ist sehr groß, I_res = 2950 b, und eine akzeptable Einfangsrate kann auch mit einem gasförmigen Target realisiert werden. Die Einfangeffizienz beträgt η_v = 6,40 × 10^–4/Liter in reinem ¹²⁴Xe bei n.p.t.. Angesichts des geringen Anteils an ¹²⁴Xe in natürlichem Xenon (0,1%) ist eine isotopische Trennung nützlich, um eine gute Effizienz sicherzustellen, wobei in Betracht zu ziehen ist, dass das Target unbegrenzt verwendet werden kann. Das berechnete Neutronenspektrum und die Verteilung der Einfangenergie sind in den 13a–b dargestellt. Der resonante Einfang dominiert eindeutig. Ebenfalls erkennbar sind die Flussabreicherung hinter dem (starken) Resonanzdurchgang sowie die Struktur des Einbruchs (engl. „dip") in dem Spektrum.
Wenn natürliches Xenon direkt aktiviert wird, beträgt die Einfangeffizienz zum Erzeugen von ¹²⁵I η_v = 1,81 × 10^–6/Liter für Xe bei n.p.t.. Der Wert ist etwa einen Faktor 3 größer als derjenige für reines ¹²⁴Xe, nachdem dieses hinsichtlich des anteiligen Gehalts (0,1%) korrigiert wurde, da die Selbstabschirmung der sehr starken Resonanzen in ¹²⁴Xe bei der reinen Verbindung eine größere Rolle spielt. Die anderen Isotope in natürlichem Xenon erzeugen keine größeren Mengen kurzlebiger radioaktiver Isotope mit Ausnahme von Xenon selbst und verunreinigen somit die Herstellung von Jod nicht. Da es sich bei Xenon um ein Edelgas handelt, erfolgt die Extraktion von Jod unmittelbar, da es sich an den Wänden des Behälters niederschlägt. Wenn natürliches Xenon verwendet wird, entsteht etwa dieselbe Menge an stabilem Cäsium, welches voraussichtlich zusammen mit dem Jod extrahiert wird. Das Cäsium ist tatsächlich leicht mit ¹³⁷Cs verunreinigt, welches eine Halbwertszeit von 30,1 Jahren und eine vernachlässigbare Aktivität aufweist. Eine derartige Verunreinigung ist im Falle des isotopisch angereicherten Xenons nicht vorhanden.
Angesichts der großen Einfangeffizienz kann die Menge an aktivierten ¹²⁵I durchaus beträchtlich sein. So beträgt beispielsweise in Szenario (2) des regionalen Beschleunigers mit 3,0 × 10¹⁶ n/sec die Produktionsrate für ¹²⁵I 6,0 Cie/Tag/Liter für ein Target mit reinem ¹²⁴Xe bei n.p.t.. Ein 100 Liter-Aktivator bei n.p.t. erzeugt dann bis zu 600 Cie/Tag an ¹²⁵I.
5.7. – Fissium-Aktivierung.
Eine beträchtliche Anzahl und Vielzahl an Radioisotopen lässt sich aus den Spaltfragmenten extrahieren, die bei der Spaltung von Uran in einem Reaktor zurückbleiben. Das Wort „Fissium" wird vorliegend verwendet, um die Gruppe von Elementen zu bezeichnen, die Produkte von ²³⁵U-Spaltungen sind.
Der vorliegende Aktivator kann mit einer geringen Menge an Uran beladen werden, wobei es sich entweder um natürliches oder vorzugsweise um mit ²³⁵U angereichertes Uran handeln kann. Offensichtlich kann das Target-Material unbegrenzt wieder verwendet werden. Das Material kann in Form von metallischem Uran oder in Form einer anderen Verbindung, beispielsweise als Oxid, vorliegen, was von den Anforderungen der anschließenden Extraktionschemie abhängt. Auf diese Weise können praktisch nutzbare Mengen von Fissium erzeugt werden, was weit ab von Kritizitätsbedingungen und unter anfänglicher Verwendung einer kleinen Probe geschieht.
Ein mögliches Szenario wird kurz vorgestellt. Es sei angenommen, dass es sich bei dem Target um eine kleine Menge an Uran handelt, das bis zu 20% mit ²³⁵U angereichert ist. Die tatsächliche Geometrie, die in den Berechnungen verwendet wurde, basiert auf einer feinunterteilten metallischen Targetanordnung mit einer Gesamtmasse von etwa 30 kg. Diese Masse wurde ausgewählt, um sicherzustellen, dass die korrekte Darstellung für die Resonanzabschirmung gewählt wurde, die im Falle von Uran wichtig ist. Typische Einfangeffizienzen für echt infinitesimale Uranmengen sind um etwa einen Faktor 2 größer, als die in Tabelle 13 angegeben. Die 20%-Anreicherung ist durch die Anforderungen des Nichtverbreitungsabkommens vorgegeben, welche die erlaubte Anreicherung auf 20% beschränkt, um die Möglichkeit der Realisierung einer kritischen Masse auszuschließen. Die Menge an Plutonium, welche mittels dieses Verfahrens herstellbar ist, ist vernachlässigbar klein.
Das Target muss in einer engen Umhüllung eingeschlossen sein, um sicherzustellen, dass kein Verlust an Fissium-Produkten während der Beaufschlagung auftritt. Effizienzen für einen Einfang, η, und für die Erzeugung von Fissium (Spaltung), η_f, sind bezogen auf 1 kg angereicherter Verbindung in Tabelle 13 angegeben. Spaltungsvorgänge erzeugen zusätzlich Neutronen, die Teil des allgemeinen Neutronenhaushalts werden. Der erzeugte Neutronenanteil beträgt etwa +1,04% für jedes Kilogramm angereichertes Uran, was sehr wenig ist. Somit bleibt die Einrichtung selbst unter extremen Target-Beladungsbedingungen weit unterkritisch.
Unter der Annahme, dass ein bestimmtes Element in dem Fissium mit einem atomaren Anteil λ vorhanden ist, und dass die Beaufschlagungszeit t_exp und die erforderliche Weiterbehandlungszeit t_rep jeweils gleich einer Halbwertszeit einer derartigen Verbindung sind, ist die anfängliche Aktivität für 1 kg aktivierter Probe durch 2,5 × 10^–10 S_0ληf (GBq/kg) angegeben. Allgemein ergibt sich die Energie der extrahierten Verbindung am Ende der Weiterbehandlungsperiode für beliebige Zeiten mittels Gleichung [2].
In dem Szenario (2) des regionalen Beschleunigers mit S₀ = 3,0 × 10¹⁶ n/sec beträgt die Erzeugungsrate für eine Verbindung mit λ = 0,04, t_exp = t_rep = τ_1/2 und den Parametern in Tabelle 6 1150 GBq/kg (31,2 Cie/kg) an Target-Material.
Tabelle 12. Die wichtigste Fissium-Erzeugung für 33 kg an 20%-ig angereichertem Uran, das während 10 Tagen beaufschlagt wurde (Szenario 1).
Tabelle (Fortsetzung)
Tabelle 13. Effizienzen für Einfang und Fissium-Erzeugung für 1 kg an 20%-ig angereichertem Uran.
Die wichtigsten Radionuklide aus Fissium wurden mit der Geometrie in Tabelle 6 berechnet und sind in Tabelle 12 aufgelistet. Die Bedingungen entsprechen denjenigen des Szenarios (1). Zahlenwerte für Szenario (2) sind etwa um zwei Größenordnungen größer. Die Beaufschlagungszeit wurde willkürlich auf 10 Tage festgesetzt, woran sich eine eintägige Abkühlungsphase anschließt. Bei dem Target handelt es sich um 20%-ig angereichertes metallisches Uran mit einer Masse von 33 kg. Nur Elemente mit einer endgültigen Aktivität > 1 GBq sind dargestellt. Es ist von Interesse, die ⁹⁹Mo-Erzeugung aus Fissium mit derjenigen durch direkte Aktivierung von ⁹⁸Mo (Abschnitt 5.3) zu vergleichen. Die asymptotische Ausbeute aus 20%-ig angereichertem Uran wird für die Aktivierung gemäß Szenario (1) zu 51,3 Gbq pro kg Target-Material berechnet. Dieselbe Aktivierung erreicht man mit 288 Gramm ⁹⁸Mo. Wir erzielen somit vergleichbare Ausbeuten.
5.8. – P-Implementation in Si-Kristallen.
Natürliches Silizium besteht aus drei Isotopen ²⁸Si (92,23%, I_res = 0,0641 b), ²⁹Si (4,46%, I_res = 0,0543 b) und ³⁰Si (3,1 %, I_res = 0,697 b). Das einzige Isotop, das mittels Neutroneneinfang zu einem instabilen Element führt, ist ³⁰Si, welches ³¹Si erzeugt, das seinerseits mit τ_1/2 = 157 m zu ³¹P zerfällt, wobei es sich um das einzige Isotop von natürlichem Phosphor handelt. Die mittels eines Montecarlo-Verfahrens berechneten Einfangeffizienzen der Isotope für 1 kg natürliches Si sind η = 2,353 × 10^–4 kg^–1 für ²⁸Si, η = 8,166 × 10^–6 kg^–1 für ²⁹Si und η = 1,733 × 10^–5 kg^–1 für das interessante Isotop ³⁰Si. Unter der Annahme von Szenario (2) für den regionalen Beschleuniger mit S₀ = 3,0 × 10¹⁶ n/s beträgt die atomare Phosphor-Implantationsrate 2,573 × 10^–14 s^–1, was 1 p.p.b. entspricht (dies ist äquivalent zu einer implantierten Donator-Dichte von 5 × 10¹³ cm^–3), das jede 10,7 Stunden implantiert wird. Offensichtliches wird kein schädliches Isotop erzeugt, sodass der Implantationsvorgang „sauber" ist, sobald das ³⁰Si zerfallen ist. Wenn höhere Implantationsausbeuten benötigt werden, beispielsweise angesichts der speziellen industriellen Ausgestaltung des Prozesses, kann ein stärkerer Beschleuniger (Strom und Energie) verwendet werden.
Eine vergleichbare Vorgehensweise kann in Bezug auf Germanium-Kristalle angewendet werden. Die wichtigsten Einfänge erfolgen in dem ⁷⁰Ge-Isotop (20%), wodurch der Akzeptor ⁷¹Ga erzeugt wird (über ⁷¹Ge). Eine kleinere Einfangsrate erfolgt darüber hinaus für ⁷⁴Ge (36%), wodurch der Donator ⁷⁵As (über ⁷⁵Ge) erzeugt wird. Somit überwiegt die Akzeptor-Dotierung.
6. BESCHREIBUNG DES ABFALL-TRANSMUTERS
Der Abfall-Transmuter-Betrieb wird beispielhaft gemäß den vorstehend beschriebenen Szenarien und für einen EA dargestellt. Wie bereits ausgeführt wurde, lassen sich diese Ausführungen auch auf den Fall übertragen, bei dem es sich bei der „Verlust"-Neutronenquelle um den Reaktorkern eines schnellen Brüters handelt.
Die allgemeine Ausgestaltung eines EA, der in Verbindung mit dem Abfall-Transmuter betrieben wird, ist vereinfacht in 14a (Draufsicht auf die Mittelebene des Kerns) und 14b (vertikaler Schnitt in der Mittelebene) dargestellt.
Er weist einen großen, robusten Stahltank 20 auf, der mit geschmolzenem Blei 21 oder mit einer eutektischen Blei-/Wismut-Mischung gefüllt ist. Die erzeugte Wärme wird durch natürliche Konvektion oder mit Hilfe von Pumpen über an der Oberseite angeordnete Wärmetauscher (nicht gezeigt) dissipiert.
Der Protonenstrahl zum Aktivieren der nuklearen Kaskaden in dem Energieverstärker-Kern 22 wird durch ein evakuiertes Rohr 23 herangeführt und durchsetzt das Strahlfenster 24, bevor er mit dem geschmolzenen Blei in dem Spallationsbereich 25 wechselwirkt.
Aus Gründen der Übersichtlichkeit zeigen wir ein gemeinsames Blei-Volumen für den Spallationsbereich und den Rest der Einrichtung. Diese Lösung ist vollständig akzeptabel, jedoch kann es anderweitig angezeigt sein, den Blei-Kreislauf in dem Spallationsbereich von demjenigen in der restlichen Einrichtung zu trennen. Diese Alternative hat selbstverständlich hinsichtlich des Betriebs des Transmuters keine Bedeutung.
Der Kern weist in Übereinstimmung mit der normalen Praxis in Reaktoren eine große Anzahl mit Stahl ummantelter Stifte auf, in die das Brennmaterial als Oxid oder möglicherweise in metallischer Form eingebracht wird. Das Brennmaterial beinhaltet ein Brutelement, beispielsweise ²³²Th, aus dem ein spaltbares Element, beispielsweise ²³³U entsteht, nachdem es ein Neutron absorbiert hat. Die anschließende Spaltung des spaltbaren Elements, das dem schnellen Neutronenfluss ausgesetzt ist, liefert wiederum weitere Neutronen. Dieser Brüten-und-Spalten-Prozess bleibt unterkritisch (vgl. WO 95/12203).
Die Brennstoffstifte in einer typischer Länge von 1,3 m sind gleichförmig innerhalb einer Brennstoffanordnung 26 verteilt, die ebenfalls aus Stahl hergestellt ist und eine allgemein sechseckige Formgebung aufweist, deren Fläche-zu-Fläche-Abstand typischerweise 20 cm beträgt. Jede Brennstoffanordnung kann mehrere hundert Stifte enthalten.
Geschmolzenes Blei zirkuliert innerhalb der Brennstoffanordnungen nach oben und kühlt die Stifte, indem es die durch die nuklearen Prozesse erzeugte Wärme abführt. Die typische Geschwindigkeit des Kühlmittels beträgt 1 m/s und der Temperaturanstieg beträgt 150 bis 200°C.
Die hochenergetischen Spallationsneutronen aus dem Spallationsbereich bewegen sich in dem Kern und starten den sich vervielfältigenden, unterkritischen Brut- und Spaltungs-Prozess, der vorteilhafterweise dazu verwendet wird, (i) Actinoide in der Kernregion umzuwandeln und (ii) die Verlustneutronen zu erzeugen, die für die Abfall-Transmutation in dem Transmuter verwendet werden.
Das Transmutervolumen 27, 29 umgibt den Kern so eng wie möglich, um die Verlustneutronen möglichst effizient zu nutzen. Aus Gründen der Einfachheit haben wir für den Transmuterbereich dasselbe hexagonale Gitter 27 verwendet, das auch für den Kern verwendet wurde. Um jedoch Wechselwirkungen mit den Unterstützungsstrukturen zu reduzieren, müssen diese so leicht wie möglich ausgestaltet sein. Dies wird durch das geringe Gewicht der umzuwandelnden Beladung vereinfacht (einige wenige 100 Kilogramm). Obwohl dies keine Notwendigkeit darstellt, würde die Verwendung desselben Anordnungstyps erlauben, dasselbe Werkzeug (Pantograph) zum Entnehmen sowohl des Brennmaterials als auch der Transmuteranordnungen zu verwenden. Die Transmuterabschnitte oberhalb und unterhalb des Kernbereichs 29 können kombinierte Anordnungen darstellen, in denen sowohl das Brennmaterial als auch der Transmuter zusammengehalten sind. Zwischen dem Kern und dem Transmutervolumen sollte prinzipiell ein Pufferbereich 30 angeordnet sein.
Die Transmuteranordnungen 28 sind im Wesentlichen mit dem zirkulierenden, geschmolzenen Blei gefüllt, mit der Ausnahme des fein verteilten metallischen ⁹⁹Tc, welches in einer Mehrzahl von Formen vorliegen kann, beispielsweise in Form von Drähten oder in Blechform. Da sich ⁹⁹Tc selbsttätig in Ruthenium umwandelt, welches ebenfalls ein Metall ist, kann es in direktem Kontakt mit geschmolzenem Blei belassen oder wie der Brennstoff in dünne Stahlrohre eingeschlossen werden. Die Konstruktion des Probenhalters ergibt sich selbstverständlich gemäß den Anforderungen und im Hinblick auf die Anwendungen. Insbesondere werden für Jod andere Halter benötigt, da es sich hierbei bei der Betriebstemperatur des EA um einen Dampf handelt (stattdessen könnte eine chemische Verbindung benutzt werden, wie beispielsweise NaI, welche einen höheren Schmelzpunkt von 661°C und einen Siedepunkt von 1304°C besitzt), der beispielsweise in einer dünnen Stahlummantelung eingeschlossen werden muss. Während des Transmutationsvorgangs wird kaum Wärme erzeugt, und diese kann leicht durch den Bleischmelze-Fluss dissipiert werden, selbst wenn dessen Geschwindigkeit innerhalb des Transmuters stark reduziert sein kann.
Halter für ⁹⁹Tc, Jod und/oder Selen können in einer einzigen Anordnung kombiniert sein, da die starken Resonanzen von ⁹⁹Tc bei Energien auftreten, die deutlich unterhalb derjenigen für die anderen Elemente liegen, wie aus 1 ersichtlich ist. Da das Resonanzintegral oberhalb von beispielsweise 50 eV für alle drei Elemente vergleichbar ist, erfolgen Einfänge zunächst in ⁷⁹Se und ¹²⁹I, und die überlebenden Neutronen werden später stark durch ⁹⁹Tc absorbiert. Auf diese Weise sind dünne, versiegelte rostfreie Rohre vergleichbar den Brennstoffstiften vorstellbar, mit der Ausnahme, dass sie ⁹⁹Tc in verteilter Form als Metalldrähte oder in einer äquivalenten Geometrie und Joddampf bei geringem Druck enthalten. Jod wandelt sich in Xenon um, welches regelmäßig entnommen werden kann, während Selen Brom und Krypton erzeugt.
7. LEISTUNGSFÄHIGKEIT DES ABFALL-TRANSMUTERS
Die Leistungsfähigkeit des Abfall-Transmuters wird beispielhaft für den Fall des ⁹⁹Tc beschrieben. Andere Elemente aus Tabelle 1, die für die in Kapitel 1 beschriebene Transmutation ausgewählt wurden, zeigen ein vergleichbares Verhalten.
Tabelle 14. Neutronenbilanz für beispielhaften EA.
Wir listen in Tabelle 14 die typische Neutronenbilanz für einen EA, der als TRU-Verbrennungsanlage betrieben wird. Der EA ist anfänglich mit einer Mischung aus Thorium und TRU aus den Abfällen eines LWR gefüllt, entweder in Form von Oxiden (MOX) oder Metallen. Die Konzentrationen sind so eingestellt, dass der gewünschte Wert des Vervielfältigungskoeffizienten k erreicht wird.
Es ist ein glücklicher Umstand, dass eine geeignete Aufhebung zwischen der erhöhten Reaktivität aufgrund des aus dem Thorium durch Brüten erzeugten ²³³U und den Verlusten an Reaktivität aufgrund des Auftretens von FF-Einfängen, der Abnahme der aktiven Kernmasse und der sich verringernden Masse an TRU eintritt. Ein derartiges Gleichgewicht erlaubt es, die Verbrennung auf mehr als 100 GWatt Tag/Tonne an Brennmaterial ohne äußere Eingriffe und durch einfaches Einstellen der erzeugten Leistung mit Hilfe des Beschleunigerstrahls auszuweiten. In der Praxis bedeutet dies zwei bis drei Jahre ungestörten Betrieb. Am Ende dieses Zyklus wird der Brennstoff wieder aufbereitet, indem die meisten Neutronen einfangenden FF und das gebrütete Uran extrahiert werden und indem zu in den verbleibenden Actinoiden eine geeignete Menge von LWR-Abfall hinzugegeben wird, um den gewünschten Wert für k zu erhalten. Dieses Verfahren wird beliebig oft wiederholt, bis der LWR-Abfall verbraucht ist. Nach einigen wenigen Zyklen stellt sich eine „asymptotische" Mischung ein, die zu einem Gleichgewichtszustand zwischen den unterschiedlichen Reaktionen im Kern führt. Eine solche Mischung besitzt eine hervorragende Spaltungswahrscheinlichkeit für schnelle Neutronen, wodurch sichergestellt ist, dass der Prozess im Prinzip unbeschränkt fortgeführt werden kann.
Um die Transmutations-Kapazität des Abfall-Transmuters zu untersuchen, wurde das Transmutationsvolumen 27 (14a–b) mit 270 kg ⁹⁹Tc in metallischer Form gefüllt, das in der Blei-Matrix fein verteilt war, was einer relativen Konzentration von 1,04 × 10^–3 entspricht. Die Elemente 29 der 14a–b verbleiben für eine Ersatzkapazität oder für die Umwandlung anderer Elemente. Die zu beseitigende ⁹⁹Tc-Masse beträgt bezogen auf die TRU in dem Abfall eines Standard-LWR (vgl. Abschnitt 1.4) [⁹⁹Tc/TRU]_Abfall = (0,843 Tonnen)/(10,178 Tonnen) = 0,0828. Die berechnete Transmutationsrate für typische Bedingungen eines EA (k = 0,97) ergibt für eine frische Brennstoffbeladung (erste Füllung) [⁹⁹Tc/TRU]_transm = 0,0856, d.h. sie ist ausreichend, um die Abfallzusammensetzung aufrechtzuerhalten.
Während der aufeinander folgenden Zyklen der TRU-Beseitigung, nimmt die Beseitigungsrate ab, da sich die TRU mit den kleinsten Spaltungsquerschnitten ansammeln, sodass mehr Neutronen benötigt werden, um eine erfolgreiche Spaltung zu bewirken. Dagegen ist die Transmutationsrate für ⁹⁹Tc im Wesentlichen konstant, da sie mit dem Anteil an Neutronen zusammenhängt, der aus dem Kern entweicht. Bei Integration über mehrere Zyklen, die erforderlich sind, um die TRU vollständig zu beseitigen, findet man [⁹⁹TC/TRU]_transm = 0,1284, was bei weitem ausreichend ist, um sowohl das ⁹⁹Tc aus dem Abfall als auch das zwischenzeitlich aufgrund der Spaltungen der TRU angesammelte ⁹⁹Tc zu beseitigen.
Die anfängliche Konzentration an ⁹⁹Tc wurde so gewählt, dass sie zur benötigten Leistungsfähigkeit passt. Um die Abhängigkeit von diesem Parameter zu untersuchen, haben wir ihn über einen weiten Bereich verändert.
In 15 zeigen wir die Transmutationsrate als Funktion der ⁹⁹Tc-Konzentration. Wie erkennbar ist, treten zunehmend Sättigungseffekte aufgrund der Selbstabschirmung des ⁹⁹Tc in Zusammenhang mit den Resonanzen auf. Dies ist noch besser der 16 zu entnehmen, in der die über das Transmutationsvolumen gemittelten Neutronenspektren für alle Punkte in 15 angegeben sind. Eine starke, zunehmende Abreicherung des Spektrums ist hinter den beiden ⁹⁹Tc-Hauptresonanzen erkennbar. Es sei auf das diffusive Wiederauffüllen („refill") hinter der letzten Resonanz und vor Erreichen der thermischen Energien hingewiesen. Wie bereits ausgeführt wurde, ist dieses Wiederauffüllen durch die Diffusion von Neutronen aus Bereichen bedingt, die kein ⁹⁹Tc enthalten.
Es sei weiterhin darauf hingewiesen, dass das hochenergetische Spektrum, wie aus 16 ersichtlich ist, nicht durch die ⁹⁹Tc-Konzentration beeinträchtigt wird. Dies zeigt, dass der Betrieb des eigentlichen EA durch die Aktivatorparameter nur wenig beeinträchtigt wird. Dieser Effekt ist weiterhin in 17 bestätigt, in welcher der effektive Vervielfältigungsfaktor k wiederum als Funktion der Konzentration dargestellt ist. Es ist ersichtlich, dass der k-Wert nur wenig beeinträchtigt wird, was anzeigt, dass der Betrieb des EA im Wesentlichen unabhängig von den Aktivitäten in dem Transmuterbereich ist.
Die anteilige Transmutationsrate nach 100 GWatt Tag/Tonne, was eine vernünftige Zykluszeit für den EA darstellt, ist in 18 gezeigt. Wie zu erwarten, werden kleine ⁹⁹Tc-Beladungen schneller umgewandelt. In dem interessanten Konzentrationsbereich wurden etwa 15–20% des ⁹⁹Tc am Ende jedes Zyklus umgewandelt. Diese lange Umwandlungszeit stellt in der Praxis keinen Nachteil dar, weil die Transmuterelemente über mehrere Zyklen an ihrem Ort belassen werden können, da der Neutronenfluss schwächer und die Strahlungsschädigung der Verkleidung entsprechend geringer sind.
Schließlich ist in 19 der Anteil der aus dem Behälter entweichenden Neutronen als Funktion der ⁹⁹Tc-Konzentration dargestellt. Die geringe Abhängigkeit dieses Anteils von der Konzentration verdeutlicht das lokale Wesen des resonanzgetriebenen Einfangs, welcher den Neutronenfluss in der Nähe der Wände des Tanks nicht merklich beeinflusst. In gleicher Weise werden der Neutronenfluss und das Neutronenspektrum in einiger Entfernung vom Transmuterbereich nicht durch die ⁹⁹Tc-Einfänge beeinflusst. Dies bedeutet, dass der restliche Bereich um den Kern dazu verwendet werden kann, weiteren Abfall umzuwandeln. Wir haben die endgültige, praktisch verwertbare Transmutationsfähigkeit auf etwa den doppelten Wert derjenigen abgeschätzt, die bereits zum Beseitigen des ⁹⁹Tc verwendet wird. Dies ist bei weitem ausreichend, um auch alle unerwünschte Elemente gemäß Tabelle 2 zu beseitigen.
ANHANG 1
Es wurde eine allgemeine Analyse betreffend die Arten von Radionukliden durchgeführt, die mit dem Neutronen-Aktivator erzeugt werden können. Bei den Target-Elementen muss es sich um natürliche Elemente handeln, die optional mit einer isotopischen Anreicherung auswählbar sind, obwohl eine solche kostspielig ist. Der Neutronen-Einfangvorgang führt zu einem instabilen Tochterelement, das eine vernünftige Lebensdauer aufweist, die in konservativer Weise zwischen einer Minute und einem Jahr gewählt wird. Im Gegenzug kann das nächste Tochterelement entweder stabil oder instabil sein. Wenn es stabil ist, wird der Vorgang als „Aktivierung" der Probe bezeichnet. Da eine zweite Isotopentrennung unrealistisch ist, muss die aktivierte Verbindung direkt verwendet werden. Ein praktisches Beispiel betrifft die Aktivierung von ¹²⁸I aus einer natürlichen Jodverbindung (¹²⁷I → ¹²⁸I). Wenn dagegen das erste Tochterelement in eine weitere instabile (hier wurde dasselbe Zeitfenster verwendet) chemische Spezies zerfällt, die durch eine geeignete Technik abtrennbar ist, kann das vorliegende Verfahren einen Weg zum Erzeugen reiner, separierter Radionuklide für praktische Anwendungen aufzeigen. Für ein praktisches Beispiel kann auf die Reaktionskette ⁹⁸Mo → ⁹⁹Mo → ^99mTc verwiesen werden.
Die Eignung einer gegebenen Erzeugungs-/Zerfallskette für unser vorgeschlagenes Verfahren hängt von der Größe des Neutronen-Einfangquerschnitts ab. Zwei Größen sind relevant: Das Resonanzintegral I_res,, welches mit der Verwendung eines Diffusionsmediums mit hohem A, wie Blei, zusammenhängt, und der thermische Einfangquerschnitt, welcher nahe legt, ein Diffusionsmaterial mit niedrigem A zu verwenden, wie beispielsweise Graphit. Ein weiterer relevanter Parameter ist der anteilige Gehalt der nuklearen Vater-Spezies in der natürlichen Verbindung, welcher deshalb relevant ist, weil er die mögliche Notwendigkeit einer isotopischen Präparierung der Targetprobe angibt.

Claims

Verfahren zum Beaufschlagen eines Materials mit einem Neutronenfluss, wobei das Material in einem eine Neutronenquelle umgebenden Neutronen-Diffusionsmedium verteilt angeordnet ist, wobei das Diffusionsmedium im Wesentlichen für Neutronen transparent und derartig ausgebildet ist, dass Neutronenstreuung innerhalb des Diffusionsmediums den von der Quelle ausgehenden Neutronenfluss, dem das Material ausgesetzt ist, wesentlich verstärkt.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der mit dem Diffusionsmedium ausgefüllte Abstand zwischen der Neutronenquelle und dem beaufschlagten Material wenigstens eine Größenordnung größer als der Diffusionskoeffizient (D) für elastische Neutronenstreuung innerhalb des Diffusionsmediums ist.
Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass wenigstens der Bereich des Diffusionsmediums, in dem das ausgesetzte Material verteilt ist, aus schweren Elementen gebildet ist, so dass mehrfache elastische Zusammenstöße von Neutronen zu einer langsam abnehmenden Energie der von der Quelle stammenden Neutronen führen.
Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Diffusionsmedium weiterhin eine Neutronen-Bremssubstanz aufweist, die den Bereich des Diffusionsmediums umgibt, in dem das ausgesetzte Material verteilt ist.
Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass ein aus den schweren Elementen gebildeter Bereich des Diffusionsmediums, in dem sich kein ausgesetztes Material befindet, zwischen der Bremssubstanz und dem Bereich des Diffusionsmediums angeordnet ist, in dem das ausgesetzte Material verteilt ist.
Verfahren nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Bremssubstanz aus Kohlenstoff oder deuteriertem Wasser besteht.
Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die schweren Elemente Blei und/oder Wismut sind.
Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Neutronenquelle einen Zentralbereich aus dem Blei- und/oder Wismut-Medium aufweist, der mit einem hochenergetischen Strahl aus geladenen Teilchen beschossen wird, um Neutronen durch Spallation zu erzeugen.
Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Blei und/oder Wismut des Zentralbereichs in flüssiger Phase vorliegt und durch natürliche Konvektion in einem Kreislauf (13–15) zirkuliert, der einen Wärmetauscher und eine Hilfsheizeinrichtung aufweist.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Neutronenquelle aus einem Beryllium-Target oder ein Lithium-Target besteht, das mit einem Strahl aus geladenen Teilchen beschossen wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Neutronenquelle eine radioaktive Quelle ist.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Neutronenquelle aus einem Spallations-Target aufweist, das mit einem hochenergetischen Strahl aus geladenen Teilchen beschossen wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Neutronenquelle ein kritischer Schneller-Brüter-Reaktorkern ist, aus dem schnelle Neutronen austreten.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Neutronenquelle ein Energie verstärkender Kern ist, der ein Spallations-Target und ein Kernbrennmaterial aufweist, wobei das Spallations-Target mit einem hochenergetischen Strahl aus geladenen Teilchen beschossen wird, um hochenergetische Neutronen zu erzeugen, die einen unterkritischen Prozess zum Erzeugen eines spaltbaren Elements aus einem Brutelement des Brennmaterials und eine Spaltung des spaltbaren Elements auslösen, wobei schnelle Neutronen aus dem Energie verstärkenden Kern in Richtung des Diffusionsmediums austreten.
Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass das Kernbrennmaterial weitere spaltbare Elemente aufweist, die aus zu entsorgenden Actinoiden bestehen.
Verfahren nach Anspruch 14 oder 15, dadurch gekennzeichnet, dass Blei und/oder Wismut sowohl das Spallations-Target als auch das Neutronen-Diffusionsmedium bilden, wobei wenigstens ein Teil des Bleis und/oder Wismuts in flüssiger Phase vorliegt und in einem Kühlkreislauf zirkuliert, um dem Energie verstärkenden Kern Wärme zu entziehen.
Verfahren zum Erzeugen eines nutzbaren Isotops, wobei das Verfahren die Schritte des Umwandelns eines ersten Isotops durch Beaufschlagen eines das erste Isotop enthaltenen Materials mit einem Neutronenfluss und des Wiedergewinnens des nutzbaren Isotops aus dem beaufschlagten Material beinhaltet, wobei der Schritt des Beaufschlagens des Materials mit einem Neutronenfluss gemäß dem Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 16 durchgeführt wird.
Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass das beaufschlagte Material als erstes Isotop ¹²⁷I enthält, welches durch Einfangen von Neutronen aus dem Fluss das nutzbare Radioisotop ¹²⁸I erzeugt.
Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, dass das beaufschlagte Material eine Jod-Verbindung aufweist, welche Patienten nach der Neutronen-Beaufschlagung verabreicht werden soll.
Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass das beaufschlagte Material als erstes Isotop ⁹⁸Mo enthält, welches durch Einfangen von Neutronen aus dem Fluss ⁹⁹Mo erzeugt, wobei das ⁹⁹Mo in das nutzbare Radioisotop ^99mTc zerfallen darf.
Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, dass das beaufschlagte Material ein Phosphomolybdat-Komplexsalz enthält, welches nach der Neutronen-Beaufschlagung in einer Aluminiumoxid-Matrix absorbiert wird, aus der das ^99mTc nach dem Zerfall einer wesentlichen Menge des ⁹⁹Mo extrahiert wird.
Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass das beaufschlagte Material als erstes Isotop ¹³⁰Te enthält, welches durch Einfangen von Neutronen aus dem Fluss ¹³¹Te erzeugt, wobei das ¹³¹Te in das nutzbare Radioisotop ¹³¹I zerfällt.
Verfahren nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass das beaufschlagte Material metallisches Tellurium enthält, welches nach der Neutronen-Beaufschlagung geschmolzen wird, um dessen Jod-Gehalt zu verdampfen.
Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass das beaufschlagte Material als erstes Isotop ein spaltbares Element enthält, welches durch Einfangen von Neutronen aus dem Fluss Spaltfragmente erzeugt, wobei es sich bei dem nutzbaren Isotop um ein aus den Spaltfragmenten extrahiertes Radioisotop handelt.
Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass das beaufschlagte Material als erstes Isotop ¹²⁴Xe enthält, welches durch Einfangen von Neutro nen aus dem Fluss ¹²⁵Xe erzeugt, wobei das ¹²⁵Xe in das nutzbare Radioisotop ¹²⁵I zerfällt.
Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass das beaufschlagte Material ein Halbleitermaterial enthält und dass es sich bei dem nutzbaren Isotop um eine Dotierungsbeimengung in dem Halbleitermaterial handelt, welche aufgrund von Neutroneneinfängen durch ein erstes Isotop des Halbleitermaterials erhalten wird.
Verfahren nach Anspruch 26, dadurch gekennzeichnet, dass das Halbleitermaterial aus Silizium gebildet ist, welches ³⁰Si als erstes Isotop enthält, das durch Einfangen von Neutronen aus dem Fluss ³¹Si erzeugt, wobei das ³¹Si zu ³¹P als Elektronendonator-Dotierungsbeimengung zerfällt.
Verfahren nach Anspruch 26, dadurch gekennzeichnet, dass das Halbleitermaterial aus Germanium gebildet ist, wobei ⁷⁰Ge als erstes Isotop durch Einfangen von Neutronen aus dem Fluss ⁷¹Ge erzeugt, wobei das ⁷¹Ge zu ⁷¹Ga als Elektronenakzeptor-Dotierungsbeimengung zerfällt, und wobei weiterhin ⁷⁴Ge durch Einfangen von Neutronen aus dem Fluss eine geringere Menge an ⁷⁵Ge erzeugt, wobei das ⁷⁵Ge zu ⁷⁵As als Elektronendonator-Dotierungsbeimengung zerfällt.
Verfahren zum Umwandeln wenigstens eines langlebigen Isotops eines radioaktiven Abfallmaterials, beinhaltend den Schritt des Beaufschlagens eines das langlebige Isotop enthaltenen Materials mit einem Neutronenfluss, wobei der Schritt des Beaufschlagens des Materials mit einem Neutronenfluss gemäß dem Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 9 durchgeführt wird.
Verfahren nach Anspruch 29, dadurch gekennzeichnet, dass das umgewandelte Isotop ⁹⁹Tc enthält.
Verfahren nach Anspruch 29, dadurch gekennzeichnet, dass das umgewandelte Isotop ¹²⁹I enthält.
Verfahren nach Anspruch 29, dadurch gekennzeichnet, dass das umgewandelte Isotop ⁷⁹Se enthält.
Verfahren nach einem der Ansprüche 29 bis 32, dadurch gekennzeichnet, dass die Neutronenquelle ein kritischer Schneller-Brüter-Reaktorkern ist, aus dem schnelle Neutronen austreten.
Verfahren nach einem der Ansprüche 29 bis 32, dadurch gekennzeichnet, dass die Neutronenquelle ein Energie verstärkender Kern ist, der ein Spallations-Target und ein Kernbrennmaterial aufweist, wobei das Spallations-Target mit einem hochenergetischen Strahl aus geladenen Teilchen beschossen wird, um hochenergetische Neutronen zu erzeugen, die einen unterkritischen Prozess zum Erzeugen eines spaltbaren Elements aus einem Brutelement des Brennmaterials und eine Spaltung des spaltbaren Elements auslösen, wobei schnelle Neutronen aus dem Energie verstärkenden Kern in Richtung des Diffusionsmediums austreten.
Verfahren nach Anspruch 34, dadurch gekennzeichnet, dass Blei und/oder Wismut sowohl das Spallations-Target als auch das Neutronen-Diffusionsmedium bilden, wobei wenigstens ein Teil des Bleis und/oder Wismuts in flüssiger Phase vorliegt und in einem Kühlkreislauf zirkuliert, um dem Energie verstärkenden Kern Wärme zu entziehen.
Verfahren nach Anspruch 34 oder 35, dadurch gekennzeichnet, dass das Kernbrennmaterial weitere spaltbare Elemente aufweist, die aus zu entsorgenden Actinoiden bestehen.