PL185508B1

PL185508B1 - Sposób napromieniania materiału strumieniem neutronów oraz sposób wytwarzania użytecznego izotopu i sposób transmutacji przynajmniej jednego długożyciowego izotopu z odpadów promieniotwórczych z wykorzystaniem sposobu napromieniania materiału strumieniem neutronów

Info

Publication number: PL185508B1
Application number: PL97337441A
Authority: PL
Inventors: Carlo Rubbia
Original assignee: Europ Org For Nuclear Research
Priority date: 1997-06-19
Filing date: 1997-06-19
Publication date: 2003-05-30
Also published as: CA2294063A1; NO996312D0; US20050082469A1; HU226446B1; EP0990238A1; SK286044B6; DE69735898T2; US7796720B1; WO1998059347A1; CZ452099A3; AU3435297A; HUP0003714A3; CZ298765B6; US8090072B2; NO996312L; HUP0003714A2; BG103954A; PT990238E; JP2002504231A; EP0990238B1

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania użytecznego izotopu i sposób transmutacji przynajmniej jednego długożyciowego izotopu z odpadów promieniotwórczych z wykorzystaniem sposobu napromieniania materiału strumieniem neutronów.

Znane jest z opisu patentowego USAnr 5160696 stosowanie akceleratora protonowego dla spopielania odpadów aktynowych wytwarzanych przez lekkowodny reaktor jądrowy.

Istotą sposobu napromieniania materiału strumieniem neutronów, według wynalazku jest to, że rozprowadza się materiał w ośrodku rozpraszającym neutrony otaczającym źródło neutronów, przy czym ośrodek rozpraszający jest w zasadzie przezroczysty dla neutronów i rozmieszczony tak, że rozpraszanie neutronowe w ośrodku rozpraszającym znacznie wzmacnia wychodzący ze źródła strumień neutronów, którym napromieniany jest materiał.

Korzystnie stosuje się odległość zajętą przez ośrodek rozpraszający, między źródłem neutronów a napromienianym materiałem, o przynajmniej jeden rząd wielkości większą od współczynnika dyfuzji sprężystego rozpraszania neutronowego w ośrodku rozpraszającym.

Korzystnie przynajmniej część ośrodka rozpraszającego, w którym rozprowadzony jest materiał, wykonuje się z pierwiastków ciężkich, tak że przez wielokrotne sprężyste zderzenia neutronów powoduje się powolne zmniejszanie energii neutronów wychodzących ze źródła.

Korzystnie w ośrodku rozpraszającym dodatkowo stosuje się moderator neutronów otaczający część ośrodka rozpraszającego, w którym rozprowadzony jest napromieniany materiał.

Korzystnie obszar ośrodka rozpraszającego wykonany z pierwiastków ciężkich, bez napromieniowanego materiału, umieszcza się między moderatorem a częścią ośrodka rozpraszającego, w którym rozmieszczony jest napromieniany materiał.

Korzystnie moderator wykonuje się z węgla lub wody deuterowej.

Korzystnie jako pierwiastki ciężkie stosuje się ołów i/lub bizmut.

Korzystnie w źródle neutronów stosuje się obszar centralny ośrodka z ołowiu i/lub bizmutu, który bombarduje się naładowanymi cząstkami wysokiej energii z wytwarzaniem neutronów przez spallację.

Korzystnie ołów i/lub bizmut obszaru centralnego stosuje się w fazie ciekłej, przy czym krąży on w wyniku naturalnej konwekcji po obwodzie obejmującym wymiennik ciepła i grzejnik pomocniczy.

Korzystnie w źródle neutronów stosuje się tarczę z berylu lub litu bombardowaną wiązką cząstek naładowanych.

Korzystnie jako źródło neutronów stosuje się źródło promieniotwórcze.

Korzystnie w źródle neutronów stosuje się tarczę spallacyjną bombardowaną wiązką cząstek naładowanych.

Korzystnie jako źródło neutronów stosuje się krytyczny rdzeń reaktora powielającego prędkiego, z którego uchodzą neutrony szybkie.

185 508

Korzystnie jako źródło neutronów stosuje się rdzeń amplifikatora energii zawierający tarczę spallacyjną i jądrowy materiał paliwowy, po czym bombarduje się tarczę spallacyjnąwiązką naładowanych cząstek wysokiej energii wytwarzając neutrony wysokiej energii inicjujące proces podkrytyczny powielania pierwiastka rozszczepialnego z paliworodnego pierwiastka materiału paliwowego i rozszczepiania pierwiastka rozszczepialnego, przy czym neutrony szybkie wychodzą z amplifikatora energii do ośrodka rozpraszającego.

Korzystnie wjądrowym materiale paliwowym stosuje się dodatkowe pierwiastki rozszczepialne, w skład których wchodzą przeznaczone do likwidacji aktynowce.

Korzystnie stosuje się ołów i/lub bizmut zarówno na tarczę, jak i na ośrodek rozpraszający neutrony, przy czym ołów i/lub bizmut przynajmniej częściowo stosuje się w fazie ciekłej i krąży on wzdłuż obiegu chłodzącego odbierając ciepło od rdzenia amplifikatora energii.

Istotą sposobu wytwarzania użytecznego izotopu, w którym dokonuje się transformacji pierwszego izotopu przez napromienianie strumieniem neutronowym materiału zawierającego pierwszy izotop, według wynalazkujest to, że rozprowadza się materiał w ośrodku rozpraszającym neutrony otaczającym źródło neutronów, przy czym ośrodek rozpraszający jest w zasadzie przezroczysty dla neutronów i rozmieszczony tak, że rozpraszanie neutronowe w ośrodku rozpraszającym znacznie wzmacnia wychodzący ze źródła strumień neutronów, którym napromieniany jest materiał, po czym odzyskuje się użyteczny izotop z napromienianego materiału.

Korzystnie przynajmniej część ośrodka rozpraszającego, w której rozprowadzony jest napromieniany materiał, wykonuje się z pierwiastków ciężkich, tak że przez wielokrotne sprężyste zderzenia neutronów powoduje się powolne zmniejszanie energii neutronów wychodzących ze źródła.

Korzystnie w ośrodku rozpraszającym dodatkowo stosuje się moderator neutronów otaczający część ośrodka rozpraszającego, w którym rozprowadzonyjest napromieniany materiał.

Korzystnie obszar ośrodka rozpraszającego wykonany z pierwiastków ciężkich, bez napromienianego materiału, umieszcza się między moderatorem a częścią ośrodka rozpraszającego, w którym rozmieszczony jest napromieniany materiał.

Korzystnie stosuje się moderator wykonany z węgla lub wody deuterowej.

Korzystnie stosuje się moderator wykonany z węgla o grubości (Ar) od 5 cm do 10 cm.

Korzystnie jako pierwiastki ciężkie stosuje się ołów i/lub bizmut.

Korzystnie jako źródło neutronów stosuje się źródło promieniotwórcze.

Korzystnie w napromienianym materiale stosuje się l²⁷J jako pierwszy izotop, który wytwarza użyteczny radioizotop ¹²⁸J przez wychwytywanie neutronów ze strumienia.

Korzystnie jako napromieniany materiał stosuje się związek jodu przeznaczony do podawania pacjentom po naświetlaniu neutronowym.

Korzystnie w napromienianym materiale stosuje się Mo jako pierwszy izotop, który wytwarza Mo przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, przy czym doprowadza się do rozpadu Mo na użyteczny radioizotop Tc.

Korzystnie w napromienianym materiale stosuje się kompleksową sól w postaci fosfomolibdenianu sodowego, która po napromienianiu neutronowym jest absorbowana w osnowie tlenku glinowego, z którego jest ekstrahowany ^mTc po rozpadzie znacznej części Mo.

185 508

Korzystnie w napromienianym materiale stosuje się ¹³⁰Te jako pierwszy izotop, który wytwarza ¹³¹Te przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, po czym zachodzi rozpad ¹³’Te na użyteczny radioizotop ¹³ iJ.

Korzystnie w napromienianym materiale stosuje się metaliczny tellur, który po napromienianiu neutronowym jest stapiany dla odparowania zawartego w nim jodu.

Korzystnie w napromienianym materiale stosuje się pierwiastek rozszczepialny jako pierwszy izotop, który wytwarza pozostałości rozszczepienia przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, przy czym użyteczny izotop jest radioizotopem ekstrahowanym z tych pozostałości rozszczepienia.

Korzystnie w napromienianym materiale stosuje się ¹²⁴Xejako pierwszy izotop, który wytwarza ¹²⁵Xe przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, po czym zachodzi rozpad ¹³’Te na użyteczny radioizotop ¹²5J.

Korzystnie w napromienianym materiale stosuje się materiał półprzewodnikowy, a użyteczny izotop stanowi zanieczyszczenie domieszkujące w materiale półprzewodnikowym, które powstaje przez wychwytywanie neutronów przez pierwszy izotop materiału półprzewodnikowego.

Korzystnie jako materiał półprzewodnikowy stosuje się krzem, z 3°Si jako pierwszym izotopem, który wytwarza ³’Si przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, po czym zachodzi rozpad 3*Si na 3’P jako donorowe zanieczyszczenie domieszkujące.

Korzystnie jako materiał półprzewodnikowy stosuje się german, z ⁷⁰Ge jako pierwszym izotopem, który wytwarza 7’Ge przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, po czym zachodzi rozpad 7‘Ge na ^7lGa jako zanieczyszczenie domieszkujące stanowiące akceptor elektronów, jak również z 7⁴Ge, który wytwarza niewielką ilość 7⁵Ge przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, po czym zachodzi rozpad ⁷⁵Ge na 75As jako zanieczyszczenie domieszkujące stanowiące donor elektronów.

Istotą sposobu transmutacji przynajmniej jednego długożyciowego izotopu z odpadów promieniotwórczych przez napromienianie strumieniem neutronowym materiału zawierającego pierwszy izotop, według wynalazku jest to, że rozprowadza się materiał w ośrodku rozpraszającym neutrony otaczającym źródło neutronów, przy czym ośrodek rozpraszającyjest w zasadzie przezroczysty dla neutronów i rozmieszczony tak, że rozpraszanie neutronowe w ośrodku rozpraszającym znacznie wzmacnia wychodzący ze źródła strumień neutronów, którym napromieniany jest materiał, przy czym przynajmniej część ośrodka rozpraszającego, w którym rozprowadzony jest materiał, wykonuje się z pierwiastków ciężkich, tak że wielokrotne sprężyste zderzenia neutronów powodują powolne zmniejszanie się energii neutronów wychodzących ze źródła.

Korzystnie jako pierwiastki ciężkie stosuje się ołów i/lub bizmut.

Korzystnie jako izotop poddawany transmutacji stosuje się Tc.

Korzystnie jako izotop poddawany transmutacji stosuje się ’29j.

Korzystnie jako izotop poddawany transmutacji stosuje się 7⁹Se.

Korzystnie jako źródło neutronów stosuje się rdzeń amplifikatora energii zawierający tarczę spallacyjną i jądrowy materiał paliwowy, po czym bombarduje się tarczę spallacyjnąwiązką naładowanych cząstek wysokiej energii wytwarzając neutrony wysokiej energii inicjujące proces podkrytyczny powielania pierwiastka rozszczepialnego z pierwiastka paliworodnego materiału paliwowego i rozszczepiania pierwiastka rozszczepialnego, przy czym neutrony szybkie wychodzą z amplifikatora energii do ośrodka rozpraszającego.

Zatem zgodnie z wynalazkiem realizuje się sposób transmutacji pierwiastków przy skutecznym wychwycie neutronowym E, (A, Z) + n -» E/ (A+1, Z) początkowego izotopu „macie8

185 508 rzystego”, osadzonego w ośrodku rozpraszającym, który jest wysoce przezroczysty dla neutronów, i który ma odpowiednie właściwości fizyczne, jak na przykład rozszerzanie występowania procesu wychwytu. Wytworzone jądro „potomne”, zależnie od zastosowania, może być albo wykorzystywane bezpośrednio, albo z kolei doprowadzane do na przykład rozpadu beta E_s* , „» rozpad (3— .

(A+1, Z) Es (A+1, Z+1)-Ef (A +1, Z+1) , lub, ogólniej , podlegać odpowiechliej spontanicznej transformacji w inny radioizotop.

Urządzenie wykorzystywane do osiągnięcia wydajnego wychwytu neutronów w niniejszym opisie jest nazywane „transmuterem”. Termin transmutacja w niniejszym dokumencie jest rozumiany jako oznaczający ogólnie transformację substancji jądrowych w inne substancje jądrowe o tej samej, lub innej, liczbie atomowej Z.

Transmuter jest pobudzany z zewnętrznego źródła neutronów, które, zależnie od zastosowania, mogą charakteryzować się szerokim zakresem natężeń i odpowiednim widmem energetycznym. Może to być, na przykład wiązka z akceleratora cząstek bombardująca odpowiednią tarczę generującą i/lub multiplikującąneutrony lub, jeżeli wymaganyjest bardziej umiarkowany poziom aktywacji, nawet radioaktywne źródło emitujące neutrony. Źródło jest otoczone środkiem rozpraszającym, w którym rozchodzą się neutrony, o geometrii i składzie specjalnie dobranych dla nasilenia procesu wychwytu. Materiał przeznaczony do eksponowania strumieniem neutronów wprowadzone jest w postaci rozproszenia w ośrodku rozpraszającym.

Transmuter wykorzystuje znaczne zwiększenie sprawności wychwytu neutronowego. Sprawność wychwytu neutronowego określa się jako prawdopodobieństwo wychwytu w próbce w przypadku jednego neutronu inicjującego i masy jednostkowej elementu macierzystego. Oznacza się ją symbolem η zwykle wj ednostkach g'¹. W przypadku gazu, masę zastępuj e się objętością jednostkową w normalnych warunkach ciśnienia i temperatury (to znaczy ciśnienie atmosferyczne i 21 °C), a sprawność wychwytu oznacza się przez τγ stosuje się do niej j<nfcłostki litr⁴.

Według wynalazku zwiększoną sprawność wychwytu neutronów osiąga się dzięki charakterowi i geometrii otaczającego źródło ośrodka, w którym niewielką ilość traosmutowaongo pierwiastka wprowadza się w rozproszeniu w sposób następujący:

(1) Ośrodek est w dużym stopniu przezroczysty, lecz silnie dyfuzyjny. Przezroczystość oznacza właściwość ośrodka, w którym neutrony podlegają głównie rozpraszaniu elastycznemu. Seria wielu często występujących zderzeń sprężystych (w przybliżeniu izotropowych) nadaje losowy charakter przebiegu propagacji neutronów. Strumień się powiększa, z powodu dużej długości wypadkowych zygzakowatych przypadkowych torów, po których poruszają się neutrony przed, albo wychwyceniem, albo opuszczeniem dużej objętości ośrodka przezroczystego. Używając analogii optycznej można powiedzieć, że tarczę dobiera się jako rozpraszającą, lecz silnie przezroczystą dla neutronów. Domieszkowanie niewielką ilością materiału dodatkowego czyni ją „zmętnioną”. W wyniku tego większość neutronów jest wychwytywana przez pochłaniające domieszki zanieczyszczające.

(2) Ponadto, możliwe jest wykorzystanie dużych wartości szczytowych przekroju czynnego wychwytywania próbki, który wykazuj e zgodność z rezonansami jądrowymi, przy zastosowaniu ośrodka rozpraszającego wykazującego powyższą właściwość (1), lecz dużą masę atomową A. W takim ośrodku, energia neutronu nieco zmniejsza się przy każdym zderzeniu (sprężystym), powodując w ten sposób „skanowanie” bardzo małymi krokami widma rezonansowego próbki podczas płynnego, poza tym oii zakłócanego, zmniejszania energii początkowo wysokoenergetycznych (MeV) neutronów źródła.

Dobór ośrodka rozpraszającego zależy od najbardziej odpowiedniej energii, przy której może nastąpić wychwyt neutronu. Jeżeli neutrony mająbyć tnrmalizdwaon, to znaczy wychwyty mająwystępować przy termicznych wartościach energii (~ 0,025 eV), to wykorzystuje się tylko pierwszą z wymienionych właściwości (1) i należy stosować ośrodek o małym A (liczbie masowej) lecz o dużej przezroczystości dla neutronów, jak na przykład grafit o czystości reaktorowej lub D₂O (woda zawierająca deuter).

185 508

Jeżeli natomiast należy realizować wychwyt neutronowy z pierwiastkami macierzystymi o dużych wartościach czynnego przekroju wychwytu rezonansom, to wykorzystuje się obydwie właściwości (1) i (2), a najlepszymi pierwiastkami dla ośrodka rozpraszającego są ołów i bizmut (lub ich mieszanina), równocześnie anormalnie mały przekrój czynny wychwytu neutronów i bardzo mały letarg, (=9,54x 10-3. Zgodnie z powłokowym modelemjądra atomowego skonstruowanym, analogicznie do elektronów w atomie, odpowiednio do zapełnionych powłok neutronowych lub protonowych występują liczby magiczne. Liczba atomowa Z=82 jest magiczna, a jest to liczba odpowiadająca ²⁰⁸Pb. Pierwiastki z liczbą magiczną pod względem jądrowym zachowują się podobnie do jednego z pierwiastków szlachetnych w skali atomowej. Zatem przezroczystość neutronowa jest konsekwencją, specyficznej właściwości jądrowej, podobniejak w przypadku elektronów w gazach szlachetnych. Letarg (ξ) jest określony jako względna strata energii przy każdym sprężystym zderzeniu neutronu. Bizmut ²09Bi jest izotopem pojedynczym, podczas gdy naturalny ołów składa się z ²⁰⁴Pb ( 1,4%), ²⁰⁶Pb (24,1 %), ²⁰⁷Pb (22,1%) i 2°⁸Pb (52,4%), które mąjązupełnie różne przekroje czynne. Korzystne mogłoby być wzbogacenie izotopowe izotopem 2°⁸Pb. Jednakowoż bardziej szczegółowo w niniejszym dokumencie rozpatruje się zastosowanie naturalnego Pb, z powodujego doskonałych właściwości neutronowych, małego pobudzenia i jego małego kosztu.

Zakres zastosowania sposobu zwiększania wychwytu neutronowegojest bardzo rozległy.

Pierwsza realizacja odnosi się do sposobu wytwarzania użytecznego izotopu, który obejmuje transformację pierwszego izotopu przez napromienianie materiału zawierającego pierwszy izotop strumieniem neutronowym opisanym powyżej, i następny etap, odzyskiwania użytecznego izotopu z napromieniowanego materiału.

Druga realizacja odnosi się do sposobu dokonywania transmutocj i przynajmniej jednego długożyciowego izotopu z odpadu radioaktywnego, przez napromienianie materiału zawierającego ten długożyciowy izotop strumieniem neutronowym opisanym powyżej, przy czym przynajmniej część ośrodka rozpraszającego, w którym rozprowadzony jest materiał napromieniany, wykonanajest z pierwiastków ciężkich, tak że wielokrotne sprężyste zderzenia neutronów powodują powolne zmniejszanie się energii neutronów wychodzących ze źródła.

W przypadku aktywacji izotopów (krótkożyciowych) do zastosowań przemysłowych i medycznych transmuter będzie nazywany aktywatorem.

Radionuklidy są szeroko wykorzystywane w zastosowaniach diagnostycznych w medycynie, a ogólniej, w przemyśle i badaniach naukowych. Jak powszechnie wiadomo, te nuklidy są wykorzystywane w charakterze pierwiastków „znakujących”, to znaczy sąbezpośrednio wykrywalne w ciele pacjenta lub materiale badanym z powodu jego zachodzących rozpadów naturalnych. W celu zminimalizowania ogólnej radiotoksyczności, półokres trwania dobranego izotopu znakującego powinien być krótki, najlepiej nie dłuższy od czasu badania. W wyniku tego, jego wykorzystywanie ograniczone jest do czasu kilku półokresów trwania od aktywacji, ponieważ radioaktywność izotopu zmniejsza się wykładniczo od momentu jego wytworzenia.

Innym zastosowaniem wzbudzającym rosnące zainteresowanie radionuklidami, jest leczenie raka, do czego potrzebne są dawki znacznie większe, niż w przypadku diagnostyki. Większość z tych izotopów musi mieć stosunkowo krótki półokres trwania, ponieważ są one zwykle wstrzykiwane lub implantowane do ciała pacjenta. Głównym źródłem zaopatrzenia w te izotopy są obecnie reaktory jądrowe i akceleratory cząstek, w których odbywa się napromieniowywanie odpowiedniej tarczy wiązką naładowanych cząstek. Prostota proponowanego urządzenia i jego stosunkowo umiarkowany koszt i wymiary mają na celu promowanie lokalnej produkcji radioizotopów krótkożyciowych, i eliminację dzięki temu kosztownego ekspresowego transportu i w wyniku tego większych nakładów wstępnych, a zatem rozszerzenie jego praktycznego wykorzystania. Jest to możliwe przy wysokiej sprawności wychwytu w wyniku sposobu według wynalazku, który umożliwia wytwarzanie potrzebnej ilości radioizotopu za pomocą stosunkowo niewielkiego generatora neutronowego.

Sposób aktywacji neutronowej w zamierzeniu ma być konkurencyjną alternatywą pobudzanej reaktorem aktywacji wychwytu neutronowego. Ponadto możliwe jest produkowanie

185 508 kilku izotopów, które są trudne do wytwarzania przez aktywację neutronami (zwykle termicznymi) zwykłego reaktora, przez wykorzystanie szerokiego widma energetycznego neutronów w aktywatorze sięgającym do wysokich wartości energii, i specjalnie dostosowanym konstrukcyjnie do wykorzystania dużych wartości przekroju czynnego odpowiednio do rezonansów. Przypadek taki zachodzi na przykład przy produkcji ^mTc (99Mo), szeroko wykorzystywanego w medycynie, który obecnie jest zwykle wydzielany chemicznie z pozostałości rozszczepiania zużytego paliwa jądrowego. Zgodnie ze sposobem według wynalazku, ten popularny radioizotop można otrzymywać zamiast tego przez bezpośrednią neutronowa rezonansową aktywację tarczy molibdenowej, za pomocąznacznie prostszego i mniej kosztownego aktywatora, pobudzanego przez niewielki akcelerator cząstek. W ten sposób zmniejsza się również ogromnie ogólna ilość dodatkowych nieużytecznych substancji radioaktywnych, których wytwarzanie i przenoszeniejest konieczne w związku z otrzymywaniem danej ilości pożądanego radionuklidu.

W przypadku transmutacji na substancje trwałe nadmiernych ilości radioizotopów długożyciowych jako alternatywy magazynowania geologicznego, transmuter nazywa się transmuterem odpadów.

Ponieważ idealnej transmutacji powinna ulec całość próbki, to potrzebne jest znacznie silniejsze źródło neutronów. Nawet w przypadku najsilniejszych źródeł zasadniczo ważna dla całkowitej eliminacji jest najwyższa sprawność wychwytu neutronowego. Sposób zwiększenia wychwytów według wynalazku tę metodę eliminacji czyni praktyczną. Zwykłe lekkowodne reaktory jądrowe (LWR) wytwarzają znaczne ilości odpadów promieniotwórczych.

Radiotoksyczność takich odpadów utrzymuje się w ciągu bardzo długich okresów czasu, i stanowi głównąwadę techniki jądrowej. Na szczęście, za wielkość radiotoksyczności długoczasowej jest odpowiedzialna tylko niewielka część odpadów powstających w reaktorze, i jest ona łatwa do oddzielenia chemicznego.

W kolejności znaczenia, największy udział mają aktynowce inne, niż uran, czyli transuranowce, które stanowią wagowo około 1% odpadów. Pierwiastki te są rozszczepialne pod działaniem neutronów szybkich. Zatem można je eliminować ze znacznym odzyskiem energii, na przykład za pomocą amplifikatora energii (EA).

Następnymi co do ważności sąpozostałości rozszczepiania, które stanowiąokoło 4% masy odpadu, i które dzielą się na (1) pierwiastki trwałe, (2) radionuklidy krótkożyciowe i (3) radionuklidy długożyciowe. Rozdzielenie pierwiastków krótkożyciowych i długożyciowychjest w sposób naturalny sugerowane 30-letnim półokresem trwania 9°Sr i ¹³⁷Cs, które są dominującymi w aktywności pozostałości rozszczepiania średnich czasów (<500 lat) po wstępnym schłodzeniu paliwa w ciągu kilku lat.

Na koniec, istnieją pewne materiały aktywowane, jak koszulki paliwowe, które stanowią znacznie mniejszy problem, i które mogą być likwidowane bez problemów.

Jakkolwiek eliminacja pierwiastków transuranowych jest realizowana najlepiej przez ich wypalanie w amplifikatorze EA pobudzanym neutronami szybkimi, niniejszy sposób transmutacji pierwiastków można wykorzystywać do transformowania długożyciowych pozostałości rozszczepiania na nieszkodliwe, trwałe substancjejądrowe (przyjmuje się, że pierwiastki o półokresie trwania <30 lat można pozostawić do rozpadu naturalnego). Jednoczesna eliminacja pierwiastków transuranowych i długożyciowych pozostałości rozszczepiania sugeruje zastosowanie rdzenia amplifikatora EA, w którym wypalane są pierwiastki transuranowe, jako źródła neutronów dla transmutera, przeznaczonego dla długożyciowych pozostałości rozszczepiania. W tym przypadku transmuter będzie w otoczeniu amplifikatora EA, wykorzystując jego neutrony ucieczki.

Kombinacja amplifikatora EA sterowanego przez pierwiastki transuranowe z transmuterem, jako transmuterem odpadowych pozostałości rozszczepiania, jest korzystne zarówno pod względem środowiskowym, jak i ekonomicznym, ze względu na to, że (1) w amplifikatorze EA wytwarzanaj est znaczna ilość energii (> 40% reaktora LWR), i (2) równoczesna eliminacja pozostałości rozszczepiania może się dokonać „pasożytniczo”, za pomocą uzyskiwanych dodatkowo neutronów. Jednakowoż, jak już zaznaczono, w celu pełnego wyeliminowania niepożądanych pozostałości rozszczepiania za pomocą tych dodatkowych neutronów, potrzebna jest bardzo

185 508 duża sprawność wychwytu neutronowego, takajak możliwa do osiągnięcia zapomocąniniejszego sposobu.

Procedury dla aktywatora podano w przykładach zastosowań medycznych i przemysłowych. Procedury postępowania w celu otrzymania próbki radioaktywnej sąbliżej przedstawione w następujących przykładach praktycznych:

(1) Pierwsza procedura, odpowiednia do badań lekarskich (na przykład tarczycy), obejmuje aktywowanie bezpośrednio wewnątrz transmutera już sporządzonego farmakologicznego związku jodu. Pierwiastek jest na początku dostarczany w najbardziej odpowiednim związku chemicznym, na przykład w jodku jodu (NaJ), otrzymanym z naturalnego jodu (trwałego izotopu ^J). Krótko przed zastosowaniem, związek wprowadza się do aktywatora pobudzanego niewielkim akceleratorem protonowym (23 MeV i 1 mA) i aktywowany - na przykład w czasie rzędujednego półokresu trwania ¹²⁸J (25 minut = 25 m) lub odpowiednio mniej, w przypadku mniejszych wartości aktywacji - za pomocąreakcji ¹27J+n —¹²⁸J+y, która powoduje transformację naturalnego jodu na pierwiastek znakujący ¹²8J, który ulega rozpadowi β z wyróżniona linią y przy 443 keV. Między aktywacją. a badaniem nie ma chemicznej „preparacji”. Ta bardzo prosta procedura zyskuje na znaczeniu praktycznym przy wykorzystaniu wynalazku z powodu wyższej sprawności wychwytu neutronowego, który zapewnia niezbędnąmoc źródła (<1 GBq, przy czym 1 GBq = 10 rozpadów/s = 27,0 mCie (milikiurów). 1 Cie = 1 kiur = 3,7x10¹⁰ rozp./s), począwszy od bardzo małej, wstępnej ilości jodu (< 1 g), i użycia konwencjonalnego akceleratora o skali takiej, jak akceleratory rozpowszechnione w przypadku innych zastosowań, jak na przykład w tomografii pozytonowo-elektronowej (PET). Sposób umożliwia praktyczne wykorzystanie ¹²8J jako pierwiastka znakującego w przypadku diagnostyki tarczycy, o znacznie krótszym półokresie trwania (25 m), niż jeden z obecnie wykorzystywanych izotopów jodu (^13!J i J), i zapewnia ważną dla pacjentów zaletę w postaci zmniejszenia dawki. Aktualne sposoby badań jodowych opierają się na ^B1J, który ma stosunkowo długi półokres trwania wynoszący 8 dni, i który daje większe dawki wchłonięte pacjentów (z grubsza w stosunku półokresów trwania (461/1 )) i na który ma krótszy półokres trwania wynoszący 13,2 godz. (31,8 raza większy od ^J) , lecz którego produkcja jest trudna, kosztowna, ponieważ wytwarzanyjest za pomocąprotonów 30 MeV i reakcji (p, 5n) na rozdzielonym izotopowo ^ł2⁴Te (naturalna zawartość izotopowa 4,79%). W celu zastosowania naturalnego Xe, reakcjajest typu (p, 5n) a energia musi wynosić przynajmniej 60 MeV. Proponowany sposób charakteryzuje się zatem zarówno bardzo prostą stos^'^^^^<^i^<^ cią jak i prowadzi do bardzo silnego zmniejszenia dawek pacj enta dla danego tempa rozpadu podczas badania. Należy zauważyć, że większe dawki obecnych sposobów działajązwykle hamująco na szerokie zastosowanie w przypadkach osób młodych i kobiet w ciąży.

(2) Drugi przykład ilustruje przypadek, w którym między (i) aktywacją a (ii) zastosowaniem związku radioaktywnego potrzebnajest pewna przemiana chemiczna (prosta). Przedstawimy tę procedurę w przypadku badania lekarskiego z TTc, takiego, jakich na całym świecie wykonuje się miliony w roku (patrz na przykład tabela 9). W tym przypadku, niewielka próbka przeznaczona do napromieniowania składa się z molibdenu, na przykład w postaci MoO3. Zawartość izotopowa 8Mo w molibdenie naturalnym wynosi 24%. Wzbogacenie izotopowe jest korzystne, jakkolwiek nie konieczne. Odpowiednią próbkę z Mo [τ_//2 = 65 godzin = 65 h) wytwarza się z pomocą aktywatora pobudzanego akceleratorem, i reakcji

Mo + n — Mo + y.

Aktywowana próbka molibdenowa przechodzi następnie zwykle stosowaną procedurę: jest przetwarzana w postać, na przykład, odpowiedniej soli, wychwytywanej przez absorber z tlenku glinu. Wytwarzanie ^mTc odbywa się wewnątrz absorbera w następnej reakcj i rozpadu ⁹Mo

Tc (który ma stosunkowo krótki czasty/2=6.01 h) jest wydzielany wpostaci jonu Te⁴⁺, na przykład przez przepuszczenie przez próbkę Mo w tlenku glinu (który pozostaje nierozpuszczalny) roztworu wodnego z niewielką ilościąNaCl. Ponieważ tylko bardzo niewielka część związku

185 508 jest aktywowana przy każdym naświetlaniu, to „macierzysty” molibden może być ponownie wykorzystywany co ma znaczenie ekonomiczne, jeżeli molibden jest wzbogacony izotopowo, przez wypłukiwanie go z absorbera z tlenkiem glinu i powtarzalne ponowne wprowadzanie go do aktywatora.

(3) Wiele radioizotopów stosowanych w medycynie i w przemyśle jest wydzielanych z produktów rozpadu uranu. Grupa tych pierwiastków ma ogólną nazwę rodzajową „fissium”. Zwiększenie sprawności wychwytywania zapewniane sposobem według wynalazku występuje również w przypadku wychwytów neutronowych prowadzących do rozpadu. Fissium może być wytwarzane w aktywatorze przez wprowadzenie niewielkiej tarczy z uranu, ewentualnie wzbogaconego, który jak w poprzednich przykładach, jest silnie aktywowany przez wychwyty głównie wzbudzane rezonansowo. Układ nie jest krytyczny, a niewielkie ilości rozszczepialnego materiału tarczy sądostateczne do otrzymania stosunkowo dużych ilości fissium. W przypadku aktywowania pierwiastków krótkożyciowych tarcza wymaga częstej ekstrakcji i ponownej przeróbki. Odbywa się to ekstremalnie łatwo w odniesieniu do geometrii i innych warunków ogólnych działania aktywatora, w porównaniu z reaktorem jądrowym. Ilość plutonu wytwarzanego w wyniku wychwytów w ²³⁸U jest zaniedbywalnie mała i nie wzbudza zainteresowania w odniesieniu do jego proliferacji.

(4) Sposób może być wykorzystywany ponadto do domieszkowania czystych kryształów fosforem, w celu wykorzystania w przemyśle półprzewodnikowym. Domieszkowanie pobudzane neutronami stanowi domieszkowanie bardzo równomierne, które może być wykonywane w objętości dużego kryształu. Naturalny krzem składa się z trzech izotopów ²⁸Si (92,23%), ²⁹Si (4,67%) i ³⁰Si (3,1%). Wychwyty neutronowe powodująprzekształcenie izotopów w pierwiastki krzemuA+1. Krzem ³¹Si jest nietrwały 157 m),irozpada się na trwały ³*P, który jest jedynym trwałym izotopem fosforu. Sposób ten stanowi prostąmetodę domieszkowania w masie stosunkowo dużych kryształów. Umiarkowana ekspozycja może prowadzić do implantacji kilku części na miliard atomów fosforu do kryształu dużej czystości. Dokładną ilością implantowaną można sterować dokładnie za pośrednictwem parametrów ekspozycji.

Te przypadki stanowią przykłady potencjalnych możliwości transmutera pracującego w trybie aktywatora. Oczywiście, możliwe są różne sytuacje, zależnie od typu radioizotopu i konkretnego zastosowania.

Zwykle, jak to dokładniej opisano poniżej, można osiągnąć sprawność η rzędu η) = 1,74x1ο^-6 g'¹ wszystkich wytwarzanych neutronów w przypadku aktywacji Mo (produkcji⁹⁹ ¹^), irzęduą = 2,61xl0'⁵ g'¹ w przypadku aktywacji ¹²⁸J farmaceutycznej próbce jodowej. Jeżeli neutrony są wytwarzane przez źródło ze stałą prędkością S^dn/dt w przypadku okresu T, to liczba aktywowanych jąder potomnych N_d(T) o stałej rozpadu τ (stała rozpadu τ określa się jako czas zmniejszenia się próbki do 1/e. Związana jest ona z półokresem trwania τ_1/2pierwiastka zależnością! = t_1/:ŁTn(2) == 1,4436χτ_1/2) i rośnie zgodnie z równaniem:

Nd(T) = πνΑΐ-2-Τ/τ) dt [1]

Przez dJ3/dt oznaczono odpowiednią szybkość rozpadu.

Równowaga między wytwarzaniem a rozpadem pierwiastka potomnego ustala się dla okresu T >> τ, w którym prędkości, rozpadu dp/dt i wychwytu neutronowego m_otydn/dt, stają się równe. Dla wytworzenia, na przykład, 0,1 GBq (dp/dt=IO⁸ s'¹) aktywacji każdego grama materiału próbki (m0 = lg) w równowadze, wymagane prędkości wytwarzania neutronów w powyższych przykładach w przypadku “Tb i '²⁸J wynosiły, odpowiednio, 10⁸/(l,738xl0’⁶) = 5,75x1ο¹³ n/s i 10⁸/(2,6l3cl0'⁵) = 3,8xl0¹² n/s. W przypadku aktywacji pierwiastka przez fissium, oznaczmy przezty sprawność wytwarzania fissium (rozszczepiania), a przez λ atomową zawartość względnąpierwiastka w fissium. Po czasie ekspozycji texp, i czasie powtórnego przetwarzania, t_rep masy rozszczepialnej m₀, aktywność wydzielonego związku jest określona przez:

₌ g-trep/τ (μ_β-ΐβχρΛ) —πμληί dt dt

185 508

Procedury transmutera odpadów podano dla przypadku transmutacji długożyciowych pozostałości rozszczepiania odpadu (zużytego paliwa) z typowego reaktora jądrowego z lekką, wodą (LWR). Chemiczna ponowna przeróbka zużytego paliwa może zapewnić wydzielenie:

(1) Nie spalonego uranu (874,491), który może być reutylizowany, pod warunkiem odpowiedniej czystości;

(2) Pierwiastków transuranowych (10,178t), które przeznaczone są do spopielania w reaktorze powielającym prędkim lub w amplifikatorze energii (EA). Rzeczywista masa rozłożona pierwiastków transuranowych, po 15-letnim schładzaniu jest następująca: Np 545,6 kg; Pu 8761,8 kg; Am 852,37 kg i Cm 18,92 kg.

(3) Pozostałości rozszczepienia (38,051 t), które rozpatrywane będąponiżej, z punktu widzenia selektywnej transmutacji.

Liczby w nawiasach odnoszą się do standardowego reaktora LWR (~ 1 GW mocy elektrycznej) i kalendarzowych 40 lat działania. Warunki wypalenia paliwa i początkowy skład paliwa odnoszą się do specjalnego przypadku Hiszpanii po 15 latach przedwstępnego schładzania.

Pozostałości rozszczepienia są izotopami bogatymi w neutrony, ponieważ stanowią produkt rozszczepienia. Pomyślnąokolicznościąjest to, że każdy faktycznie długożyciowy pierwiastek w odpadzie jest taki, że wprowadzenie nowego neutronu zwykle wystarcza do jego transformacji na pierwiastki nietrwałe o znacznie krótszym okresie trwałości, przechodzące szybko w pierwiastki trwałe. Jeżeli eliminacja realizowanajest równocześnie w przypadku pierwiastków transuranowych i wybranych pozostałości rozszczepienia, to nadwyżkę, neutronów wytwarzanych przez rozszczepienie można wykorzystać również do transmutacji tych pierwiastków, oczywiście pod warunkiem, że sposób transmutacji z dużą sprawnością wykorzystuje nadwyżkowy strumień neutronów.

Równoczesna kombinacja spopielania pierwiastków transuranowych i selektywna transmutacja pozostałości rozszczepienia jest pod względem środowiskowym wysoce pożyteczna, ponieważ wtedy pozostają tylko te produkty, które albo są trwałe, albo mają akceptowalny półokres trwania (<30 lat). Odwrotnie, niż w przypadku odpadów chemicznych, które są zwykle trwałe, naturalny rozpad tych pierwiastków czyni je „degradowalnymi”. Należy zauważyć, że na przykład czas eliminacji fluoropochodnych węglowodorów i CO₂ w atmosferze jest rzędu kilku stuleci.

W przypadku amplifikatora EA, proponowany sposóbjest możliwy do bezpośredniego zastosowania na miejscu reaktora, zakładając stosowanie odpowiedniej metody (piroelektrycznej) ponownej przeróbki. Zatem ta kombinacja zamyka cykljądrowy, tworząc na koniec tylko odpady niskopoziomowe (LLW), które można magazynować na powierzchni, przypuszczalnie na miejscu reaktora.

Wykaz głównych długożyciowych pozostałości rozszczepienia rozładowania paliwa jądrowego są podane w pierwszej kolumnie tabeli 1, dla standardowego reaktora LWR (=1 GW mocy elektrycznej) i kalendarzowych 40 lat działania. Zamieszczono w wykazie masę początkową m, każdego izotopu i innych izotopów tego samego pierwiastka, jak również ich półokresy trwania ^τι/2, wyrażone w latach. Dalsza separacja poszczególnych pierwiastków oczywiście wymaga metod separacji izotopów, które w tym momencie nie sąrozpatrywane. Przy napromieniowaniu, jak to zostanie przedstawione poniżej, prędkość transmutacji j est, w pierwszym przybliżeniu, proporcjonalna do całki rezonansowej określonej jako

Ires = JOn,y(E)dE/E i mierzonej w barnach (1 barn = 1 b = 10'²⁴ cm²), przy czym σ, y(E) oznacza przekrój czynny procesu wychwytu (n,y) w przypadku neutronu o energii E. Jak to pokazano w tabeli 1, pierwiastek potomny (kolumna ,,następny”)jest zwykle albo trwały, i dlatego nieszkodliwy, albo krótkożyciowy, szybko rozpadający się na substancje trwałe (kolumna „ostatni”). Przedstawiono również ogólną aktywność ζ, w Cie, nagromadzoną po 40 latach działania. Ponieważ półokres trwania tych pierwiastków jest bardzo długi, jeżeli nie są one transmutowane, to wymagaj one bezpiecznego składowania bez nadzoru człowieka.

185 508

Tabela 1

Zapas najbardziej odbiegających FF o długim okresie aktywności wytwarzanych przez „standardowy” LWR po 40 latach działania

Izotop	Inne	mi	«1/2	bes	następny	*1/2	ostatni	ζ	Vmin
	izotopy	(kg)	ty)	(b)				(Cle)	(m3)
Tc		843	2,11E5	310,	lOOre	15,0s	¹00Ru	14455,	48181,
Łącznie		843
129/		-196,02	1,57E7	26,5	130\|	I2,36h	130xe	34,7	4327,
	1271	59,4	stabilny	149,	128\|	25,0m	128xe
Łącznie		255,42
93zr		810,4	1,53E6	15,2	94zr	stabilny	94zr	2040,1	583,
	90 _Zr	257,8	stabilny	0,17	91 Zr	stabilny	41Zr
	91 Zr	670,4	stabilny	6,8	92Zr	stabilny	92Zr
	92zr	724,6	stabilny	0,68	93zr	1,53E6	94Zr
	942=	838,4	stabilny	15,4	95zr	63,02 d	95mo
	96zr	896,8	stabilny	5,8	97zr	16,9 h	97mo
Łącznie		4198,4
135cs		442,2	230E6	60,2	136cs	13,16d		510,1	510,
	133cs	1228,4	stabilny	393,	134cs	2,06 y	1^Ba
	137cs	832,2	30,1	0,616	138cs	32,2 m	138ga
Łącznie·		2502,8
™Sn		29,48	1,0E5	0, 139	127sn	2,10h	127)	838,1	239,
	116Sn	7,79	stabilny	12,4	117sn	stabilny	117Sn
	117Sn	8,67	stabilny	17,8	118Sn	stabilny	118_Sn
	118Sn	8,812	stabilny	5,32	119sn	stabilny	119Sn
	119Sn	8,77	stabilny	5,14	120Sn	stabilny	120Sn
	120Sn	8,94	stabilny	1,21	121sn	stabilny	121Sn
	122Sn	9,84	stabilny	0,916	123Sn	129,2 d	123Sb
	124Sn	13,40	stabilny	7,84	125Sn	9,64 d	125_τθ
Łącznie'		95,70
™Se		6,57	6,5E4	56,	8^QSe	stabilny	80Se	458,6	131,
	77se	1,15	stabilny	28,1	78Se	stabilny	78Se
	78Se	2,73	stabilny	4,7	79Se	6,5E4 y	80Se
	80Se	15,02	stabilny	0,928	81Se	18,4 m	81 Br
	82Se	37,86	stabilny	0,795	83se	22,3 m	83_Kr
Łącznie·	63,33

185 508

Jako miarę wagi problemu składowania, wskazaliśmy minimalną objętość rozcieńczenia V_min, w m³, wymaganą zgodnie z przepisami Stanów Zjednoczonych Ameryki dla odpadów niskoaktywnych i trwałego składowania powierzchniowego lub na niewielkiej głębokości, klasy A (to znaczy bez aktywnego nadzoru i ochrony przed wtargnięciem). Przejrzyjmy każdy pierwiastek z tabeli 1 w celu zmniejszenia objętości składowania:

(1) Technet (Te, 843 kg, 535x103 GBq/reaktor) jest najbardziej wymagającym pierwiastkiem, jak wynika z dużej objętości składowania, 48181 m3na reaktor. Technetjest również rozpuszczalny w wodzie jako Tc⁴⁺, i podczas jego długiego półokresu trwania (2,11x10⁵ lat) będzie przypuszczalnie wydostawał się ze składowiska do środowiska, a zatem do cyklu biologicznego. Wiadomo, że rośliny (glony; dane o Fucus Vecicolosous wykazują stosunek akumulacji w odniesieniu do otaczającej wody między 21000 a 89000 oraz rzędu 14000 i 50000 w punktach bardziej odległych; w wodach Grenlandii ten stosunek wynosi od 250 do 2500), woda słodka i organizmy morskie (w wodzie Grenlandii stosunek względem wód otaczających wynosi od 1000 do 1400 w przypadku homarów, i od 100 do 200 w przypadku czerwonych małży) akumulująten pierwiastek z otaczających wód, tak że może on dotrzeć do organizmu ludzkiego przez pożywienie. Materia organiczna staje się geochemicznym ujściem dla Tc w gruntach i osadach.

Fizjologiczne oddziaływania technetu są słabo przebadane. Po wstrzyknięciu technetu, dociera on do prawie wszystkich tkanek organizmu, i jest zatrzymywany w żołądku, krwi, ślinie a zwłaszcza w tarczycy (12% do 24%). Stężenie technetu o długim półokresie trwania w organizmiejest bardzo niebezpieczne, ponieważ może on prowadzić do zmian patologicznych w wyniku promieniowania β. Jego spuszczanie do oceanówjest procesem nieodwracalnym w ludzkiej skali czasu, ajego działanie długoczasowe jest w dużej mierze nieznane. Dyfuzja Tc w wodzie morskiej w sposób oczywisty wynika ze zrzutów z zakładów reutylizacji paliwa jądrowego, które obecnie wynoszą do około 10⁶ GBq (ilość stwierdzona w wyniku doświadczeń z broniąjądrową wynosi około 10% do 15% tej wartości). Znaczne ilości zanieczyszczeń zwierzęcych i roślinnych, które są szczególnie silne w bezpośredniej bliskości zakładów reutylizacji w Sellafield i Hadze (czas przeniesienia z Sellafield do Grenlandii oszacowano na 7 lat.). Na szczęście technet jest izotopem czystym o dużym rezonansowym przekroju czynnym, prowadzącym do trwałego ^l00Ru. Zatem, jego eliminacja jest najłatwiejsza, i z wymienionych powyżej powodów, wymaga on najwyższego priorytetu transmutacji.

(2) Aktywacja jodem jest niewielka ('J 196,2 kg, 1x103 GBq/reaktor) tylko 2,40x10‘³aktywacji technetem, lecz jodjest również rozpuszczalny w wodzie i, przypuszczalnie wydostanie się ze składowiska do obiegu biologicznego. To jest przyczyną faktu, że przepisy USA przewidują dużą objętość rozcieńczania, to znaczy 4327 m3 na reaktor. Badania wykazały na przykład, że u kozy przenikanie jodu z krwi do mlekajest 100 razy większe, niż technetu. Przenikanie ze skażonej paszy do mlekajest 5600 razy większe, niż dla technetu. Zatem ważnejest aby transmutacji poddawany był równieżjod. Jod powstaje w reaktorze LWRjako mieszanina dwuizotopowa, zawartością 76,7& ¹²9J przy czym resztę stanowi trwały ¹²7J. Trwały izotop jodu przy wychwycie neutronów przechodzi w ^J2⁸J, który rozpada się z półokresem trwania wynoszącym 24,99 min na ¹²⁸Xe (ksenon gazowy może być z łatwością usuwany z urządzenia), który jest trwały (93,1%), i na 'Te (6,9%), który rozpada się na ’29j zwiększając nieco zawartość próbki wyjściowej. Zatem transmutację można realizować z chemicznym oddzielaniem od produktów fF, nawet z nieco wyższą liczbąwychwytów (+23%), niż w przypadku próbki czystej pod względem izotopowym 19J.

(3) Cyrkonjest wytwarzany w dużej masie (chemicznej) (4,21), z około 75,48x 103 GBq/reaktor cyrkonu 93Zr (wagowo 10,3%). Objętość magazynowania klasy Ajest niewielka: 583 m³, około 1,2% objętości Tc. Ponadto, jako metal, może on być rozcieńczany na przykład w ołowiu lub miedzi, i utrzymywany poza obiegiem biologicznym w zasadzie nieskończenie. Tym niemniej, możliwajestjego transmutacja, lecz w praktyce z uprzednim rozdzieleniem izotopów. Ponieważ inne izotopy Zr są trwałe i aktywność właściwa 9³Zr jest niewielka (0,00251 Cie/g), to rozdzielanie izotopowe jest kosztowne, choć nie trudne. Z punktu widzenia niewielkiej szkodliwości środowiskowej Zr, konieczność jego transmutacji jest wątpliwa.

185 508 (4) Cez (^ł35Cs, 442 kg, 18,87x10³ GBq/reaktor) stanowi przypadek raczej delikatny, ponieważ wymieszany jest z cezem ^I37Cs o dużej aktywności właściwej (87 Cie/g), i jest jednym z najintensywniejszych składników aktywności krótkoczasowej pozostałości rozszczepienia. Bezpośrednia transmutacja mieszaniny chemicznej izotopów jest możliwa, lecz nie wykaże działania na ¹³⁷Cs, który ma bardzo mały wychwyt całkowity (J_rej=0,616 b). Lecz zarówno trwały ¹³³Cs (49% wagowo) jak i niepożądany ¹³⁵Cs (17,7% wagowo) wymagają transmutacji, z odpowiednio większym wydatkiem neutronów, 2,78 rażą większym, niż w przypadku uprzedniego rozdzielenia z wydzieleniem czystego ¹³⁵Cs. Równoczesna transmutacja obu izotopów z dużym jest technicznie wykonalną ponieważ obydwa dająpierwiastki krótkożyciowe, przechodzące w krótkim czasie w trwałe izotopy baru. Jednakowoż operowanie dużymi ilościami silnie aktywnego materiału (29 Cie/g w przypadku pierwiastka chemicznego) przy procedurze wypalania nie pozostaje bez problemów i należy go unikać. Z drugiej strony, objętość rozcieńczenia klasy Ajest niewielka, 510 m³, lecz wyrażano pewne zaniepokojenie możliwością wystąpienia przecieków ze składowiska do środowiska podczas długiego życia izotopu. Gdyby te obawy miały się potwierdzić, transmutacja cezu byłaby konieczna. Można by jej dokonać w ciągu kilkuset lat od dziś, kiedy ¹³⁷Cs ulegnie rozpadowi w dostatecznym stopniu lub zależnie od uznania obecnie.

(5) Cyna (^]26Sn, 29,5 kg, 31,01x10³ GBq/reaktor) jest metalem o małej aktywności, wymagającym niewielkiej objętości, 239 m³ składowiska klasy A. Całka rezonansowa I_ns = 0,139 b, jest zbyt mała dla praktycznej realnej prędkości transmutacji. Dlatego nasz sposób transmutacji nie ma zastosowania bezpośrednio do tego pierwiastka. Na szczęście, charakter tego pierwiastka jest taki, że zapewnia dobre zamknięcie w odpowiednim spieku metalicznym, a zatem wydaje się całkowicie bezpieczny w przechowywaniu bez ograniczenia czasowego w składowisku klasy A.

(6) Selen (⁷⁹Se, 6,57 kg, 16x10³ GBq/reaktor) jest również materiałem niskoaktywnym, wymagającym niewielkiej objętości składowej, 131 m³ klasy A. Przeważający o I_KS=56 b jest jeden z pierwiastków wymagający do transmutacji, pozostałe mają albo małe stężenie, albo małe /_rer Wypalanie może się odbywać z tą mieszaniną chemiczną również uwzględniając rozmiar wielkość magazynowanego stosu, 63,3 kg po 40 latach działania. Rozdzielanie izotopów możliwe jest również, ponieważ aktywność właściwa ⁷⁹Se wynosi =0,07 Cie/g. Mało znana jest dyfuzja selenu w środowisku, jednakże może być znaczna z po woduj ego podobieństwa do siarki. W przypadku wątpliwości, transmutacja jest całkowicie wykonalna.

Z tych powodów wydaje się odpowiednie nadanie wysokiego priorytetu transmutacji Tc i ¹²⁹J. Pozostająca końcowa objętość magazynowana klasy A zatem zmniejsza się z 53971 m³ do 1463 m³, mianowicie z współczynnikiem 37. Transmutacja ⁷⁹Se może być zalecana, zwłaszcza z punktu widzenia niewielkich ilości. Transmutacja nie jest możliwa w przypadku ¹²⁶Sn; dla ¹³⁵Cs, jeżeli w ogóle jest potrzebna musi być opóźniona o kilka stuleci w celu odczekania na rozpad ¹³⁷Cs, dla uniknięcia pracochłonnej separacji izotopowej.

Parametry charakterystyczne źródła neutronowego są oczywiście uzależnione od zastosowania. Skupmy się najpierw na wymaganiach trybu pracy transmutera z aktywatorem. Następnie rozpatrzone zostaną wymagania transmutera pracującego przy dekontaminowaniu odpadów.

Aktywator do celów medycznych i przemysłowych wymaga stosunkowo niewielkich wartości natężenia neutronów, chociaż wymaga aktywności świeżo powstałych radionuklidów, a odpowiednia wielkość początkowa aktywowanej próbki zależy od konkretnego zastosowania i od następnie wykonywanych procedur wydzielania i wykorzystywania. W handlu dostępnych jest wiele różnych typów źródeł neutronowych o odpowiednim natężeniu, i nadających się do zastosowań przy aktywacji z wykorzystaniem sposobu niniejszego wynalazku. Poniżej zamieszczono, między innymi narastającą funkcję aktywności neutronowej:

(1) Źródła promieniotwórcze, jak na przykład Am-Be i podobne, które wytwarzają około 2,1x10⁸ neutronów w przypadku źródła α 100 Cie, lub źródła z aktynowcami, jak ²⁵²Cf, które mająprawdopodobieństwo rozpadu naturalnego około 3,0x10⁹ n/Cie. Jakkolwiek natężenie neutronów generowanych za pomocą źródeł jest bardziej skromne, niż w przypadku natężenia generowanego za pomocą akceleratorów, urządzenie jest całkowicie bierne i zapewnia znacznie większą prostotę i w wyniku tego niższy koszt.

185 508 (2) Zestawy wysokonapięciowe bazujące na reakcjach D-T lub D-D, które wytwarzają do 1O¹⁰ n/s przy wartości 100 μΑ przyspieszanego do około 300 keV.

(3) Niewielkie akceleratory (cyklotrony, RF-Q, LINAC) z maksymalną wydajnością prądową wynoszącą kilka mA, które wytwarzają zwykle > 10*1 n/sec za pomocą prądów przyspieszania rzędu 100 μΑι^ kilku MeV, i które sąjuż szeroko wykorzystywane w szpitalach do wytwarzania izotopów, na przykład do zastosowania w tomografii PET.

(4) Źródła spallacyjne, z wiązek wysokoenergetycznych protonów bombardujących blokową tarczę ołowiu lub bizmutu. Jak to pokazano w dalszej części niniejszego dokumentu, tarcza aktywatora dla wiązek o dużej mocy musi być ciekła, dla zapewnienia odpowiedniego odprowadzania mocy wydzielanej w wyniku rozpraszania mocy wiązki, która w tym przykładzie jest rzędu kilkuset kW. Protony wysokiej energii sąbardzo wydajnymi źródłami neutronów. W przypadku możliwego zastosowania aktywatora na dużą skalę przemysłowąijako maszyny specjalistycznej, można brać pod uwagę LINAC o mocy około 100 - 200 MeV lub cyklotron o zwartej budowie i średnim prądzie kilka mA. Za pomocą tego sprzętu możliwe jest otrzymanie strumienia wytwarzanych neutronów o natężeniu przekraczającym znacznie S_o =10¹⁶. Odpowiedni strumień neutronów, w którym zwykle umieszcza się próbkę aktywacyjną, jest rzędu 10¹⁴ n/cm2/s, porównywalny zupełnie ze strumieniem największych reaktorów mocy. Uwzględniając fakt, że proces wychwytujest nasilany dodatkowo przechodzeniem przez rezonanse, tojest oczywiste, że niniejszy sposób staje się w dużym stopniu konkurencyjny z aktywacją, reaktorową. Odnosi się to szczególnie do Mo (Tc), którego wadą jest bardzo mały przekrój czynny wychwytu, wynoszący około 140 mb w przypadku neutronów termicznych (reaktorowych), lecz z dużym rezonansowym przekrojem czynnym, i z którego otrzymuje się znacznie bardziej skomplikowaną ekstrakcję z pozostałości rozpadu 23⁵U, z zużytego paliwa reaktorowego i któryjest wykorzystywany obecnie.

(5) Neutrony ucieczki z rdzenia urządzenia krytycznego (reaktora) lub subkrytycznego (amplifikatora energii). Ponieważ te urządzenia wytwarzają duże ilości mocy (Gigawaty), to resztkowy strumień neutronówjest bardzo duży. Ponieważ te neutrony są w przeciwnym przypadku tracone z rdzenia, to transmuter może działać „pasożytniczo”. Jednakowoż widmo energetyczne neutronu musi być dopasowane do zastosowania. Jeżeli, co jest najbardziej prawdopodobne, wychwyty sterowane rezonansowo są wykorzystywane w rozpraszającym środowisku ołowiu, to rdzeń musi wytwarzać neutrony szybkie, o energiach, które są znacznie powyżej odpowiadających wykorzystywanym rezonansom.

Źródło neutronów dla transmutera odpadów musi być znacznie silniejsze,jak wspomniano powyżej, próbka musi ulegać transmutacji całkowitej. Neutrony mogą być wytwarzane bezpośrednio przez źródło spallacyjne wymienionego powyżej typu (4) lub, nawet lepiej, przez źródło „wyciekowe” typu (5). Ponadto, neutrony musząbyć wychwytywane z dużą sprawnością przez pierwiastki poddawane transmutacji. Minimalna ilość wychwytywanych neutronów potrzebną w warunkach idealnych wyszczególniono w tabeli 2, gdziejednostkami miary neutronów sąkilogramy (1 kg neutronów odpowiada 5,97x1026 neutronów), a pierwiastki są to pierwiastki z tabeli 1. W praktyce wymagana jest jeszcze większa ich liczba ponieważ prawdopodobieństwo wychwytu i następnej transmutacji atjest mniejsze odjedności. Proponowana sytuacja, w której transmutacji poddawane są tylko Tc, ¹²⁹J i ⁷⁹Se, zgodnie z tabelą 2 wymaga ostatecznie 11,29/α neutronów przeznaczonych do transmutacji.

185 508

Tabela 2

Minimalne zapotrzebowanie neutronowe dla pełnej transmutacji najbardziej odbiegających FF o długim okresie aktywności przy pełnym zużyciu (40 lat) standardowego reaktora LW

Pierwiastek	Masa izotopowa	Masa chemiczna	Neutrony (kg) dla pełnej transmutacji
	kg	% FF og.	kg	^ó/o FF og.	Izotopowo	Chemicznie
Tc	843,	2,215	843	2,215	8,51	8,51
¹²⁹J	196,2	0,515	255,42	0,671	1,52	1,98
⁹³Zr	810,4	2,129	4198,4	11,03	8,71	45,14
¹³⁵Cs	442,2	1,162	2502,8	6,577	3,27	-
^l26Sn	29,48	0,077	95,70	0,251	-	-
⁷⁹Se	6,57	0,017	63,33	0,166	0,0832	0,802

W przypadku omówionego powyżej źródła typu (4), wymaga się zwykle większej energii i większego prądu wiązki protonowej. W przypadku wartości energii kinetycznej protonów rzędu lub większych od 1 GeV i ołowianej tarczy spallacyjnej, wydajność neutronów odpowiada 40 MeV/neutron, to znaczy 6,4x10-12 J/n. Jeden kilogram neutronów będzie wymagał wtedy 1,061x109 kWh, czyli 3,029 MW średniej mocy wiązki podczas przykładowych 40 lat pracy. Zakładając wydajność akceleracji wynosząca 0,5, odpowiada to 6,05 MW rzeczywistej mocy elektrycznej. Ostatecznie 11,29 kg neutronów będzie zatem wymagało 68,40 MW mocy elektrycznej w ciągu całego okresu pracy reaktora LWR, co odpowiada 6,8% energii elektrycznej wytwarzanej przez blok. Uwzględniając sprawność wychwytu itp., ułamek mocy elektrycznej wytwarzanej przez reaktor LWR, potrzebny do zapewnienia równorzędnej transmutacji wybranych długożyciowych pozostałości rozszczepienia jest rzędu 10% wytwarzanej mocy. Oczywiście, możliwe jest przy tym wykorzystanie energii wytwarzanej poza szczytami.

Ta zainstalowana moc i skojarzony z nią akcelerator dużej skali powodują znaczne nakłady i koszty eksploatacyjne. Korzystniejsze byłoby bezpośrednie wykorzystywanie mułtiplikacji neutronowej pobudzanej własnym rozszczepieniem do niezbędnej równoległej eliminacji pierwiastków transuranowych (co ma dodatkową zaletę w postaci zamknięcia obiegu energetycznego), to znaczy wybranie wymienionego powyżej źródła typu (5). Równoczesne pełne wypalanie pierwiastków transuranowych (10,178 t) spowoduje wytworzenie pewnej liczby neutronów, rzędu 1 -6,02x0^ kg, gdzie otf jest to względna ilość neutronów generowanych w rozszczepianiu (w tych orientacyjnych rozważaniach, założyliśmy, że średnia krotność neutronów/rozpad wynosi 2,5) co jest do osiągnięcia w celu transmutacji pozostałości rozszczepienia. W konkluzji można stwierdzić, że w celu przetwarzania równocześnie pierwiastków transuranowych (końcowe rozszczepianie pierwiastków transuranowych spowoduje wytworzenie równocześnie dodatkowych ilości pozostałości rozszczepienia (10,178), które trzeba będzie również poddać transmutacji, poza 38.051 1 pozostałości rozszczepienia z odpadów reaktora LWR; omówione to zostanie dokładniej w dalszym ciągu niniejszego dokumentu) i eliminację pozostałości rozszczepienia, oę x 0Cf = 0,106, dając w wyniku bardzo skuteczne wykorzystanie nadwyżki neutronów z procesu wypalania pierwiastków transuranowych. Okaże się jednakowoż, że dzięki wykorzystaniu niniejszego wynalazkujest to możliwe do osiągnięcia.

Z powyższej analizy wynika podstawowa zaleta wynalazku polegająca na tym, że można otrzymać praktyczny pobudzany neutronami aktywator z prostymi i względnie tanimi, niewielkimi akceleratorami, które nie wymagają dużych instalacji, jak to jest na przykład w przypadku reaktorów jądrowych. Upraszczają się sprawy oddziaływania na środowisko i bezpieczeństwa, ponieważ aktywator nie jest krytyczny i powoduje tylko niewielką ilość dodatkowej aktywności poza aktywnością próbki. Aktywacja bloku ołowiowego ograniczona jest głównie do izotopu ²⁰⁹Pb, który rozpada się z półokresem trwania wynoszącym 3,2 godzin na trwały ²⁰⁹Bi. Aktywacja grafitu i konstrukcji stalowych jest również umiarkowana. Duży blok ołowiu tworzy natural185 508 ny ekran dla tej aktywności, skupionej głównie w środku aktywatora. Wszystkie aktywowane materiały pod koniec trwałości instalacji kwalifikują się do bezpośredniej klasy A LLW w przypadku magazynowania powierzchniowego, co nie odnosi się do przypadku zużytego paliwa reaktorajądrowego. Licencjonowanie i uruchomienie akceleratora małej energiijest nieporównanie łatwiejsze, niż w przypadku reaktora.

Biorąc pod uwagę te stwierdzenia, dotyczące rosnącej potrzeby zapewnienia radioizotopów do celów medycznych i przemysłowych i porównywalnej sprawności aktywacji, pobudzany neutronowo aktywator oparty na niniejszym wynalazku stanowi prawidłową alternatywę do aktualnych procesów wytwarzania radioizotopów. Uwzględniając różnorodność potrzebnych radioizotopów krótkożyciowych, na przykład do zastosowań medycznych (patrz tabeele 7,8 i 9), akcelerator ogólnego przeznaczenia może równocześnie wytwarzać te radioizotopy, do których najlepiej jest dostosowana aktywacja naładowanych cząstek, jak również izotopy które charakteryzują się najkorzystniejszym wychwytem neutronowym, za pomocą opisanego aktywatora, eliminując w ten sposób potrzebę polegania na reaktorach jądrowych w instalacjach ogólnego przeznaczenia (lokalnych lub regionalnych). Możliwe to jest do realizacji przy stosunkowo umiarkowanych środkach i mniejszym oddziaływaniu środowiskowym.

W przypadku transmutera odpadów, potrzebne są mocniejsze źródła neutronów, do całkowitej transmutacji na pierwiastki trwałe niepożądanych długożyciowych odpadów promieniotwórczych. W przypadku zużytego paliwa z reaktorów LWR, ponieważ te pierwiastki musząbyć zwykle eliminowane współbieżnie z rozszczepialnymi pierwiastkami transuranowymi odpadów, to można wykorzystywać dodatkowe neutrony wytwarzane przez ich rozszczepianie, jako źródło dla transmutera odpadów, dodając transmuter odpadów do amplifikatora energii przeznaczonego do wypalania pierwiastków transuranowych. Wysoka sprawność rozwiązania według wynalazku zapewnia, że w procesie można sprawnie i równocześnie likwidować obydwa niepożądane składowiska.

Przedmiot wynalazku w przykładach realizacji jest przedstawiany na rysunku, na którym fig. 1 przedstawia wykres ukazujący całkę rezonansową/^(Emin, 1 MeV) dla pierwiastków z tabeli 1, fig. 2 - wykres ukazujący widmo energetyczne wychwytów w ⁹⁸Mo prowadzących do Mo w układzie geometrycznym według tabeli 6, fig. 3a, 3b i 3c przedstawiająwy chwyty metalicznego telluru, przy czym fig. 3a przedstawia widmo energetyczne w aktywatorze, fig. 3b - widmo różnicowe i całkę prawdopodobieństwa dla pierwiastka poprzedzającego ¹²³Te a fig. 3c jest podobna do fig. 3b, lecz dla °fTe, następnie fig. 4 przedstawia wykres ukazujący widmo neutronowe dla różnych odległości powyżej rdzenia transmutera odpadu dla niewielkiej objętości cylindrycznej współosiowej ze środkiem rdzenia i około w metra od osi, fig. 5 - widmo z segmentu 8 z fig. 4, lecz wykreślone w skali liniowej, fig. 6 - wykres ukazujący stężenie odnośnych pierwiastków w funkcji wypalania w segmencie 8 z fig. 4, fig. 7a - schemat ogólny aktywatora w przypadku niewielkiej tarczy i małej energii wiązki, czyli tarczy promieniotwórczej, fig. 7B - schemat ogólny aktywatora dla wiązki wysokiej energii i neutronów spallacyjnych, fig. 8 - wykres uzysku neutronów, S_o źródła pobudzanego wiązką dla prądu protonowego wynoszącego 1 mA, w funkcj i energii kinetycznej wiązki protonów, fig. 9 - wykres widm w obszarze aktywatora dla różnej grubości moderatora węglowego, i ilustrujący narastania szczytu termicznego poprawę strumienia w obszarze rezonansowym w wyniku obecności moderatora węglowego, fig. 10 - wykres widm neutronowych dla różnych pierwiastków aktywatora, fig. 11 - wykres asymptotycznego uzysku w przypadku różnych pierwiastków, w funkcji natężenia So źródła neutronów, fig. 12 - wykres podobny do wykresu z fig. 2, sporządzony dla ¹²⁷J prowadzącego do fig. 13a i 13b przedstawiają wychwyty w 100 litrach gazowego ^mXe warunkach normalnych ciśnienia i temperatury, przy czym fig. 13a przedstawia widmo energetyczne aktywatora a fig. 13b - widmo różnicowe i całkę prawdopodobieństwa dla izotopu '2*Xe, następnie fig. 14ai 1.4bprzedstawiająuproszcz.one widoki konfiguracji transmutera odpadu z amplifikatorem energii, przy czym fig. 14a przedstawia przekrój w płaszczyźnie środkowej rdzenia, a fig. 14b przedstawia przekrój pionowy w płaszczyźnie środkowej, dalej fig. 15 przedstawia wykres ukazujący transmutowanąmasę Tc po ekspozycji 100 GW d/t, w kg, w funkcji stężenia w kg (dolna skala), i w odniesieniu do ciężaru ołowiu (górna skala) w objętości 27 z fig. 14a i 14b, fig. 16 - wykres widm neutronowych uśrednionych dla różnych ładunków Tc w transmuterze, przy czym począwszy od krzywej górnej do dolnej, wartości stężenia wynoszą odpowiednio 0; 10; 16,84; 23,7; 33,67; 47,41; 67,33;

185 508

95,12; 120; 134,7; 170; 190,5; 225; 250,1; 300,2; 325; 350 i 379,9 kg, fig. 17 -wykres pasożytniczych zmian współczynnika krotności k amplifikatora energii w funkcji stężenia 99Tc w kg (dolna skala), i wagowo względem ołowiu (górna skala) w objętości 27 z fig. 14a i 14b, fig. 18 - wykres prędkości względnego tempa transmutacji w funkcji stężenia 99Tc w kg (dolna skala), i wagowo względem ołowiu (górna skala) w objętości 27 z fig. 14ai 14b,zaśfig. 19-wykres względnej ilości neutronów uchodzących ze zbiornika 20 według fig. 14a i 14b w funkcji stężenia 9Tc w kg (dolna skala), i wagowo względem ołowiu (górna skala) w objętości 27 z fig. 14a i 14b.

W celu przedstawienia wynalazku, zostaną zaprezentowane pierwsze proste rozważania. Te wyniki jakościowe są przybliżone, jednakowoż zapewniają pewny wgląd w rozwiązanie według wynalazku. W dalszym ciągu opisano bardziej szczegółowe symulacje komputerowe.

Załóżmy dużą ilość ośrodka przezroczystego, dyfuzyjnego, dostatecznie dużą do zachodzenia w niej wydzielania się neutronów. Źródło, z założenia punktowe, znajduje się w jej środku. Załóżmy populację neutronów w dużym, jednorodnym ośrodku wynoszącą N centrów rozpraszania na jednostkę objętości, przy bardzo małym przekroju czynnym d_abs absorpcji i dużym przekroju czynnym, os_c rozpraszania. Wszystkie pozostałe przekroje, jak się zakłada, są do pominięcia, jak zwykle w przypadku neutronów o energii znacznie mniejszej od lMeV. Ponieważ rozkład kątowy tych kolizjij est prawie izotropowy, to pełnią one również ważną funkcj ę w postaci zapewniania dyfuzyjnej propagacji neutronów, a zatem podtrzymywania istnienia „chmury” neutronowej w niewielkiej objętości zamykającej.

Strumień neutronów ΦΧχ y, z) w takiej objętościjest określonyjako liczba neutronów przechodzących przez przekrój o powierzchni jednostkowej w jednostce czasu. W tej chwili widma energii neutronów przechodzących przez powierzchnię jednostkową nie bierze się pod uwagę, mianowicie strumień (i odpowiednie przekroje) są uśredniane w widmie energetycznym. Prędkość reakcji p_x, określonajako liczba zdarzeń najednostkę czasu ijednostkę objętości, w przypadku procesu o przekroju σ_χ jest dana przez px = ΦΝσχ = ΦΣχ, gdzie Σχ = Nox stanów w przypadku przekroju makroskopowego dla procesu x (x = sc dla sprężystego rozpraszania neutronów, x = abs dla absorpcji, ax = capt dla wychwytu neutronu). Dla stanu ustalonego, z prawa Ficka wynika znane równanie różniczkowe:

[3]

D = 1/(3Z_SC)] gdzie Sjest natężeniem źródła neutronów, określona jako liczba neutronów na jednostkę objętości i czasu, aD = 1/(3%_SC) jest współczynnikiem dyfuzji dla rozpraszania izotropowego. W przypadku rozpraszania anizotropowego, należy wprowadzić korektę, to znaczy D= l/(3Z_sc(l -μ)], gdzie [L=<cos 0> jeet wartością średnią kosinusa kąta rozproszenia (należy zauważyć, że w przypadku neutronów stosunkowo wolnych i dużej wartości A, μ = 0). Jak już wcześniej przedstawiono, dwa materiały wskaźnikowe - spośród wielu - mogąstanowić przykład praktycznych ośrodków rozpraszających dla sposobu, mianowicie węgiel (z zastosowaniem grafitujakości reaktorowej, o gęstości <d~ 7,70g/cm³ i przekroju czynnym neutronów termicznych), dla którego D = 8,6 mm, i ołów, dla którego D = 10,1 mm. Te ośrodki stanowiąprzykłady alternatywnego doboru ośrodków, odpowiednio szybkiej i wolnej termalizacji.

W celu osiągnięcia efektywnej stopnia aktywacji, strumień neutronów musi być możliwie duży. Jeżeli umieścimy źródło punktowe w początku układu współrzędnych, to równanie [3] będzie spełnione wszędzie z S=0, z wyjątkiem źródła. Przybliżonym rozwiązaniem równania różniczkowego jest:

φ (r) = S_o

4πΕ>τ

μ)Σ^ [4] gdzie S_o jest to ilość neutronów ze źródła na jednostkę czasu (n/s). Kiedy przekrój czynny rozpraszania sprężystego jest duży a przekrój absorpcji jest mały, D jest liczbą małą (rzędu cen185 508 tymetra), natomiast 1/Kjest duże (rzędu metrów). W przypadku obszaru bliskiego źródła, w szczególności kr<< 1, strumień dany jest jako Φ₀(γ) =S0(4kDt), to znaczy, jest znacznie zwiększony w stosunku do strumienia bez ośrodka rozpraszającego Oo(r) = Sy^TtDr²). Dla typowej' odległości próbki wynoszącej r = 30 cm, współczynnik wzmocnienia F = Φ(0/ Φ₀(γ) = r/D jest bardzo istotny, na przykład dla węgla, kiedy F = 30/0,86 = 34,88 i dla ołowiu, kiedy F=30/1,01 = 29,7. Ośrodek rozpraszający działa jak potężny wzmacniacz strumienia, dzięki wielokrotnym zmianom kierunku.

Dodatkowo, widmo energii nnutrooówjnst, korzystnie, dopasowane do największych wartości czynnego przekroju wychwytu danego izotopu. Widmo energetyczne źródła ninosłdoistngd niejest optymalne, pdninważjegd noergiaJnst zwykle za duża dla zapewnienia skutecznej wartości wychwytu. Zatem przed wykorzystaniem kooieczoeJnst dopasowanie energii (moderacja). Podane już przykłady, w których interesujące przekroje czynne znajdują się w obszarze rezonansowym, stanowią przypadki aktywacji jodu i wytwarzania Mo (9^>mTc) z tarczy molibdenowej. Jakjuż zaznaczano, w tym przypadku przezroczysty, rozpraszający materiał musi dodatkowo mieć dużą liczbę atomową. Energia E neutronów wtedy stopniowo przesuwa się wieloma małymi krokami przy dużej liczbie wielokrotnych, sprężystych kolizji (jakjuż zaznaczono, poniżej' kilkuset keV, i w ośrodku przjzroczystymJndyoym procesem dommującymiest rozpraszanie sprężyste). Minimalna występująca energia kinetyczna T_mi„ (to znaczy w przypadku maksymalnych strat energii) neutronu To przy kolizji z nuklidem o liczbie atomowej A daoyjest przez równanie [6] które w sposób oczywisty sugeruje największą możliwą wartość A dla zminimalizowania stopnia straty energii. Dla dużego A, doskonałym przybliżeniem jest rozpraszanie izotropowe. Przeciętny logarytmiczny dekrement energii ξ wynosi wtedy ξ = - In <T'> (A-l)² f A-l

T_o ’ 2A (A+1 [7]

Logarytmiczny dekrement energii dla dłowiujest bardzo mały i wynosi ξ=9,54χ 10'³. Przeciętna liczba ncoll kolizji dla zwolnienia z 0,5 MeV do 0,025 eV (termicznych wartości energii) wynosi ndl = ln (0,5 MeV/0,025 eV)/;= 1,76x10³. Przekrój czynny sprężysty, poza rezonansami, jest prawie stały przy dolnych wartościach termiczoee energii i dużym (0^=11 b). Łączność drogi lcoll zakumulowania o_C()o kolizji jest wtedy niezwyczajną drogą 53,4 metrów. Rzeczywiste przemieszczenie jest oczywiście znacznie mniejsze, ponieważ proces jest dyfuzyjny. W konsekwencji właściwości utraty przez neutron stałego i ułamkajego energii, generowane widmo energetyczne generowane przez neutron wysokiej energii w rozpraszaczu jest płaskie na wykresie zmiennej' dE=d(log(E)). Neutrony skanują stopniowo cały zakres energetyczny w dół, aż do termicznych wartości energii, „szukając” dużych wartości czynnego przekroju wychwytu wprowadzonych domieszek na podstawie silnych rezonansów. Metoda ta jest korzystna w sposób oczywisty, pod warunkiem, że silne rezonanse występująpoza termicznymi wartościami energii. Pomyślną okolicznością, est to, że zachodzi to w przypadku kilku izotopów budzących zainteresowanie praktyczne.

Jeżeli niewielką ilość domieszek przeznaczonych do aktywacji wprowadza się do ośrodka przezroczystego, to spowoduje ona wychwyt pewnej ilości neutronów. Ogólnie biorąc przekrój czynny pochłaniania ma właściwości złożone i jego zachowanie zmienia się gwałtownie w funkcji energii neutronu, w wyniku występowania rezonansów.

Wprowadzamy prawdopodobieństwo przetrwania P^ryCE i, E?), określone j ako prawdopodobieństwo, że neutron moderowany w interwale energii E, -» E₂ nie zostanie wychwycony. Prawdopodobieństwo, że neutron nie zostanie wychwycony w przedziale energii między Ea E+dE

185 508 [ I -^/(¾+ZSC))(dE/E§], gdzie Σ^ i t wynosi [ 1 -(Z_abs/(Z_abs + 2SC))(dE/EŚ)], gdzie i Σ^ to przekroje czynne, odpowiednio, makroskopowego rozpraszania sprężystego i absorpcji. Takie prawdopodobieństwo określone jest dla dużej liczby neutronów, w której rzeczywisty przebieg energii się uśrednia. Łącząc prawdopodobieństwa (niezależne), że neutron przetrwa wychwyt w każdym z nieskończenie małych przedziałów, prawdopodobieństwoP_JH^f£_;, EJ jest równe iloczynowi za cały obszar energii:

Psurf El, EJ~ exp

Ei f

Π «1 V

f y γ ^abs	dE>
		L υ,Σ,,+Σ.,, sj

N

Fp_b ^fmP τ (imp) (Ε,,Ε,Ί-Ι^Ε,,Ε,)

7-1 [8] gdzie Np_b i N_mp jest to liczba jąder najednostkę objętości dla, odpowiednio, ołowiu i wprowadzonej domieszki, i przy spełnieniu warunku dobrej aproksymacji w postaci faktu, że sprężyste rozpraszanie w ołowiu jest dominujące i w przybliżeniu stałe, mianowicie ~<^Ν_η = const» Z_abs.

Całki rezonansowe I_ns(E1, E2) dla ołowiu i wprowadzonej domieszki określone sąjako l£ (El, E2)^!

Eł _ab, ;x = Pb,imp

[]

Prawdopodobieństwo (małe) absorpcji w tym samym przedziale energii jest dane przez: Pabs(El, EJ =

1-Psurv (El, FJ« (N imp

I ™ (E1,E2) + 1^ (El, E2) [ 10] które wskazuje oddzielne warunki dla domieszki, ważone odpowiednio do ich odpowiednich całek rezonansowych. Wartość znormalizowanego przekroju czynnego w mianowniku wynosi ξ = 0,105 b a dla porównania, całka rezonansowa I_KS = 150 b dla ¹²7J, 7^=310 b dlu Tc, 7^.=0,115 b dla ołowiu naturalnego.

Na przykład, w przypadku transmutacji odpadów Tc, prawdopodobieństwo wychwytu wzrośnie ponad względne stężenie atomowe domieszki N N^p^ ze współczynnikiem (310 b)/(0,105 b) = 2,95xl0³.

Dla osiągnięcia równych prawdopodobieństw wychwytu w Tc i ołowiu, potrzebne stężenie rozproszonych domieszek atomowych wynosi tylko N_im/Np_h (0,115 b)/(310 b) = 3,70x10konkretnie wagowo 176x104

Całkę rezonansową w funkcji przedziału energii dla głównych pierwiastków z tabeli 1 istotną dla zastosowania w charakterze transmutera odpadu, zamieszczono na fig. 1, gdzie ilość

185 508

I Xe (E_m,n 1MeV) wykreślono w funkcji dolnej granicy energii, E_mm. Wartość dla dowolnego przedziału energii można łatwo otrzymać za pomocą oczywistego wzoru /2 <E,. E₂) = (£,, lMeY) -/£ (E₂, lMeV).

Na figurze tej ukazano duże wartości całek rezonansowych dla wszystkich istotnych pierwiastków, z wyjątkiem ^Sn (potwierdza to nieodpowiedniość ¹²⁶Sn do niniejszego sposobu transmutacji) i ołowiu naturalnego. Oczywiste jest również, że, jakkolwiek główny wkład do całki w przypadku ołowiu występuje dla wartości energii > 1keV, to pierwiastki do transmutacji mają dominujące wychwyty rezonansowe (stopnie wykresu), które są dominujące przy mniejszych wartościach energii. Fig. 1 przedstawia również wartości

I_res(E_min> lMeV)fo^, wielkość bezwymiarową (patrz wzór [10]) która reprezentuje prawdopodobieństwo wychwytu pomnożone przez N,mp/N_Pb.

Preparat jodowy, na przykład do analizy medycznej, przeznaczony do napromieniowania w aktywatorze przypuszczalnie będzie specyficznym związkiem chemicznym zawierającym wiele innych pierwiastków (p. tabela 7 i 8). W związkach złożonych z kilku pierwiastków, proste uogólnienie wzoru [10] wskazuje, że wartości prawdopodobieństwa będąproporcjonalne do wartości całek rezonansowych podanych w załączniku 1, wyrażonych odpowiednio do stężeń atomowych każdego pierwiastka.

Związek przeznaczony do naświetlania w przytoczonym przykładzie jest najprawdopodobniej jodkiem sodu (NaJ). Na szczęście, całka rezonansowa Na, Ire = 0,26 b jest znacznie mniejsza od całki dla jodu, I^ = 150 b. Aktywacja (24Na) sodu zatem będzie wynosić tylko 1,73^10aktywacjijodu. Dodatkowa dawka podana pacjentowijest całkowicie pomijalna. Ponadto, okres półtrwania tych dwóch składników, pożądanego ¹²⁸J i niepożądanego 24Na wynoszą, odpowiednio, 24,99 m i 14,96 h, to znaczy pozostająw stosunku 2,78x10-2. Aktywność tego ostatniego wyniesie wtedy 1,73x 10'ΐχ2,78χ 10-=4,83x10⁵ pierwszego, pozostając bez wpływu na urządzenia pomiarowe.

W przypadku molibdenu (9⁸Mo, I_KS=7,0 b), w postaci soli, na przykład Na2MoO4, niektóre wychwyty występują w 23Na, prowadząc do nietrwałego 24Na. Całka rezonansowa 23Na jest bardziej znacząca, niż w poprzednim przykładzie, ponieważ całka rezonansowa 98Mo jest mniejsza (7_rei = 6,54 b), i to może stanowić pewien problem, jakkolwiek półokres trwania wynosi 14,96 h, to znaczyjest krótszy od półokresu trwania 99Mo. Jednakowoż przy separacj i produktów rozpadu Tc, sód Na zwyklejest zatrzymywany. Należy zachować pewną staranność w celu upewnienia się, że do pacjenta dociera ostatecznie dostatecznie mała ilość 24Na, w postaci wycieków w procesie rozpuszczania i następnego sporządzania próbki klinicznej. Jeżeli napromieniowana próba jest albo z metalicznego Mo, albo z MoO3, taki problem nie występuje, kosztem jednak pewnej dodatkowej obróbki chemicznej pod koniec ekspozycji.

Innymi najprawdopodobniej występującymi w związkach chemicznych pierwiastkami są węgiel (/^=0,0016 b) (odnosi się to zarówno do izotopu przewodniego ¹²C, i do bardzo małej zawartości (1,1%) naturalnego ¹³C; niewielkie, naturalne stężenie ¹³C przy wychwycie przechodzi w promieniotwórczy ¹⁴C, choć w bardzo małych ilościach, ponieważjego całka rezonansowajest niewielka), tlen (I„,s=0,0004 b), azot (7^ = 0,85 b) i wodór (I„,s=0,150 b). Niewielkie ilości wychwytów tych pierwiastków - na szczęście przy małych Ires są nieszkodliwe. W szczególności, ¹⁴N przechodzi w ¹⁵N, ¹²C przechodzi w ^C, a wodór przechodzi w deuter, przy czym wszystkie są pierwiastkami trwałymi. Domieszka deuteru do normalnego wodoru (0,015%) może przejść w tryt, lecz na szczęście całka rezonansowa deuteru jest skrajnie mała, Ires = 2,3x1 1'⁴b. Niewielkie stężenie izotopowe (0,37%) ¹⁵N w azocie naturalnym ma niezwykle małącałkę rezonansową, i ulega rozpadowi β na 160 z półokresem trwania wynoszącym 7,13 s, zbyt krótkim, aby dotarł do pacjenta.

185 508

Innym pierwiastkiem, który może występować jest fosfor. Jego całka rezonansowa jest bardzo mała, I_res= 0,0712 b. Przechodzi on w 14,26 d izotopu 32P, który jest czystym emiterem cząstekp, o <£β> = 695 keV, i nie wykazuje emisji y-.

Na koniec, wspomnijmy przypadek chloru. Wychwyty w 3⁵Cl (75,77%, I_res = 12,7 b) prowadzą do bardzo długożyciowego pierwiastka 3⁶Cl (^=3.0^105 y, β-, brak y), który jest całkowicie nieszkodliwy, oraz 3^?Cl *24,23%, /^.s =2,47 mb) ma skrajnie mały przekrój czynny dla 3⁸Cl (11//=37,24 m).

Inne substancje chemiczne, których analizę wpływu uzna się za konieczną wymagają oddzielnego rozpatrzenia z punktu widzenia ich prawdopodobieństwa wychwytu i możliwości wprowadzenia szkodliwych izotopów promieniotwórczych do ciała pacjenta.

Powyższe wzory sąważne tylko w przybliżeniu, i dająjedyniejakościowy pogląd na zjawiska. Na przykład, w takiej aproksymacji liniowej, każdy pierwiastek przyczynia się do efektu ogólnego, można powiedzieć, niezależnie. Jednakowoż, jeżeli rezonans jest dostatecznie silny do pochłonięcia większej części neutronów, to może „ekranować” inne rezonanse występujące przy niewielkiej energii. Wtedy pierwiastek, którego grupa rezonansowa jest dominująca przy wyższych wartościach energii, może powodować eliminację wychwytów pierwiastków „za strumieniem”. Efekt ten może być bardzo ważny. Letarg neutronu ulega modyfikacji przez sprężystą część rezonansu. Strumień lokalnie zmniejsza się (obniża) w wyniku skrócenia drogi potrzebnej do wystąpienia kolizji. Na koniec, nie jest łatwa do uwzględnienia złożoność geometrii urządzenia rzeczywistego.

W praktyce symulacje komputerowe z odpowiednim upływem czasu, są jedynymi prawidłowymi metodami dokładnej predykcji wydajności urządzenia. W tych obliczeniach wykorzystuje się metodę Montecarlo i rzeczywiste przekroje czynne dla oddziaływań cząstek w ośrodku dla symulowania propagacji neutronowej w rzeczywistym układzie geometrycznym transmutera. Opracowano pełny program symulacyjny, w którym wykorzystano najlepiej znane jądrowe przekroje czynne, dla śledzenia ewoluowania wstępnie wstrzykniętych neutronów w ośrodku sporządzonym z odpowiedniej mieszaniny izotopów i w określonej konfiguracji geometrycznej. Uwzględniono termalizację, wprowadzając Maxwell'owski rozkład prędkości nukleonów. Wykorzystano wartości przekroju czynnego z jądrowych baz danych, i uwzględniono rozpady wtórne. Zatem wewnątrz urządzenia duża liczba neutronów podążała zgodnie ze swoim przeznaczeniem. Prawidłowość programu sprawdzono przez porównanie jego predykcji z dużą liczbą różnych danych doświadczalnych. Symulacje te, jak stwierdzono, pozostawały w doskonałej zgodności (z mniejszymi niedokładnościami, niż niedokładności w niniejszym opisie, rzędu ± 15%) z wynikami doświadczalnymi otrzymanymi w CERN-PS (Eksperyment TARC-P211).

Rozpatrzmy najpierw zastosowanie transmutera w charakterze aktywatora. W tabeli 3 zamieszczamy przykładowo niektóre z wyników takich symulacji komputerowych, normalizowanych do 10'1 neutronów wytwarzanych przez źródło (protonów 23 MeV na grubej tarczy berylowej) i wstrzykiwanych w aktywatorze o strukturze geometrycznej opisanej w tabeli 6. Dobraliśmy sól molibdenowąNa₂MoO4 (można zamiast niej stosować inne sole, na przykład otrzymywane z kwasu molibdenowo-fosforowego H₇[P(Mo₂O₇)6] nH₂O w celu oszacowania oddziaływania innych pierwiastków chemicznych i ich aktywacji.

Z wstrzykiwanych neutronów, 91,5% zostało wyłapanych wewnątrz urządzenia, a 8,5% uciekło. Te neutrony są pochłaniane w otaczających materiałach ekranujących. Większość wychwytów występuje w skrzyni żelaznej (36,0%) i w ołowiu (46,8%). Większość z tych wychwytów powoduje powstanie pierwiastków trwałych, z wyjątkiem wychwytów w 55Fe (2,40%), który stanowi źródło 5⁵Fe z półokresem trwania wynoszącym 2,73 lat i 29^gPb (0,43%), który powoduje powstanie 2°9Pb, który rozpada się z półokresem trwania wynoszącym 3,25 godzin, na trwały 2°9Bi. Wychwyty w grafitowym moderatorze są małe (0,51%) i powoduj ąpowstanie bardzo małej ilości ¹⁴C w wyniku wychwytów w naturalnym izotopie ¹³C (3,25x10-).

185 508

Tabela 3

Przykład symulacji komputerowej dla aktywatora obciążonego Na2MoO4. Wychwyty podano dla 10 wytworzonych neutronów. Wyszczególniono tylko radioizotopy o okresie półtrwania większym, niż 1000 s.

Pierwiastek	Masa (kg)	Wychwyty	Wychw /gram	Pierwiastek pochodny
12C	347,5	5,181E10	1,491 ES	13_C	stabilny
13C	4,1880	3,250E#	7,76QE5	14c	5730 y
16q	0,2213	-	-	170	Stabilny
23Na	0,1594	1,690E9	1,060E7	2^Na	14,95 h
⁵⁴Fe	3739,0	2,397E11	6,411E4	^SSFe	2,73 y
56_Fe	61330,0	3,48812	5,688E4	57Fe	stabilny
57Fe	1497,0	1,015EII	6,78QE4	58Fe	stabilny
⁵⁸ Fe	193,9	1,459E1Q	7.524E4	59Fe	44,5 d
92mo	0,0473	1,536E8	3,247E6	93E1,	4,9E3 y
92\|Mo	Q,Q473	<c1,0E5	<<2,QE3	^93mMO	6,85 h
94mo	0,0301	1,100E8	3,652E6	95FI,	stabilny
^95mo	0,0524	1,485E1Q	2,83558	⁹⁶M^o	stabilny
96mo	0,0555	2,150E9	3,874E7	97mo	stabilny
9⁷Mo	0,0321	1,65QE9	5,14257	98mo	stabilny
98mo	0,0819	1,360E9	1,660E7	Mo	65,94 h
1QQmo	Q,Q334	4,1Q0E8	1,229E7	101 Mo	14,61 m
2Q4Pb	702,3	5,539EII	7,887E5	²⁰⁵Pb	stabilny
2Q6pb	1221Q,Q	5,348E11	4,380E4	207Pb	stabilny
2Q7Pb	11250.0	4,102E12	3,646E5	2Q8pb	stabilny
2Q8pb	26800	4,284E10	1,599E3	209pb	3,25 h
^2Q5Pb	0,0031	1,00QE7	3,27QEQ	206pb	stabilny
Razem	118074,0	9,155E12

Zatem aktywacja konstrukcji jest niewielka i nie powoduje specjalnych problemów nawet po długich ekspozycjach. Jak oczekiwano, aktywacja złożonej próbki chemicznej powoduje powstawanie kilku niepożądanych, nietrwałych pierwiastków, które zostaną powtórnie przeanalizowane w dalszym ciągu, na konkretnych przykładach.

Widmo energii neutronów wychwyconych w 9⁸Mo przedstawiono narysowane linią ciągłą (lewa skala rzędnych) na fig. 2. Całkowe prawdopodobieństwo wychwytu (linia kropkowana, prawa skala rzędnych) jest dodatkowo wyświetlane w funkcji górnej wartości energii integracji. Wkład neutronów termicznych jest bardzo mały, i wychwyt rezonansowy dominuje, wzrastając ustawicznie aż do najwyższych wartości energii.

185 508

Fenomenologia procesu wychwytywania oeutronujest świetnie zobrazowana zachowaniem się widma jnjrgetyczojgd w pobliżu silnej absorpcji rezonansowej (fig. 3a). Obliczenia odnoszą się do aktywacji bloku metalicznego telluru w objętości aktywacyjnej aktywatora z tabeli 6. Wartości prawdopodobieństwa w korpusie aktywatora (Pb, Fe, itp.) są, jak oczekiwano, w zasadzie nie zmienione w stosunku do przykładu poprzedniego. Wartość wychwytu właściwego w ^Te, przechodzącego w ¹³1J, wynosi η=;3,^-^:χ10·⁵ kg-1 naturalnego telluru. Obniżenie (wskazane strzałką, przy 23 eV) występuje wskutek lokalnego zubożenia spowodowanego głównym izotopem ¹²3Te: wdzieraaąsię neutrony z sąsiednich obszarów, lecz dopiero po pewnej liczbie zdarzeń rozpraszania, które są konieczne do przemieszczenia strumienia, i które indukują znaczne przesunięcie energii z powodu letargu materiału. Po wyjściu z obniżenia, poziom widmowy jest niższy, wskutek zubożenia neutronów spowodowanego wychwytami. Widmo energii wychwytów w ¹²3Te (linia ciągła, lewa skala rzędnych) i całkowe prawdopodobieństwo wychwytu (linia kropkowana, prawa skala rzędnych) przedstawiono na fig. 3b. Widać wystający szczyt przy 23 eV i inne szczyty satelitarne. Na koniec, na fig. 3c, przedstawiamy te same wielkości, lecz dla wychwytów w !30Te. Wartość wychwytu jest zmniejszona odpowiednio do szczytu dominującego dla¹13Te, lecz strumień później jest odtwarzany i wychwyty mogąwystępować również przy termicznych wartościach energii, przed wystąpieniem absorpcyjnego działania ¹²3Te. Te wychwyty zachowują się nawet, jeżeli z powodu większych rozmiarów próbek telluru, strumień zostanie poważniej zubożony. Ten przykład pokazuje delikatne współoddziaływanie w kolejnych wychwytach rezonansowych w różnych pierwiastkach związku chemicznego.

Na koniec krótko omówimy aplikację w charakterze transmutera odpadów. Program komputerowy wykorzystano do opisu rozwoju czasowego strumieni neutronowych i kompozycji pierwiastków w amplifikatorze energii. Związek między tymi dwoma modelami jest ważny dla zrozumienia operacji transmutacji odpadów, związanej z amplifikatorem energii.

Amplifikator energii jest chłodzony stopionym ołowiem, który otacza rdzeń. W tej pustej poza tym przestrzeni, opisane dla transmutera warunki powstają w sposób naturalny. W sposób oczywisty wynika to z widma neutronowego przedstawionego na fig. 4, wykreślonego na różnych odległościach powyżej rdzenia dla niewielkiej cylindrycznej objętości współosiowej ze środkiem rdzenia około 1 metra od osi. Pierwszych 5 widm (oznaczonych etykietkami 1-5) odpowiada różnym poziomom segmentacji rdzenia w pionie, poczynając od płaszczyzny środkowej i wzrastających co 15 cm. Można zauważyć widmo bardzo twarde, które jest potrzebne na przykład do rozszczepiania pierwiastków transuranowych. Kolejnych pięć widm (6-10) odpowiada różnym poziomom pionowego podziału ołowiu otaczającego rdzeń, w skokach po 40 cm. Wszystkie widma są widmami uśrednionymi dla objętości pionowej. Widma w otaczającym ołowiu wykzującharakterystyczne spłaszczenie wskutek warunków izdletargiczoych, i gwałtownego wzbogacenia części widma, którajest istotna dla transmutacji (1 do 1000eV). W segmentach 8 i 9, wprowadziliśmy niewielką rozproszoną domieszkę w postaci Tc o gęstości 2,686 mg/cm³, równoważną stężeniu masowemu wynoszącemu tylko 260 ppm w stosunku do ołowiu.

Linie wychwytu odpowiadające przednim rezonansom Tc są wystające, odpowiednio do silnej absorpcji wskazanej dużym zmniejszeniem się strumienia przy przechodzeniu przez rezonans. Lepiej to widać na fig. 5, gdzie widmo w segmencie 8 (objętość 0,409 m3) wykreślone jest w skali liniowej. W szczególności można zauważyć dyfuzyjne uzupełnienie widma, w wyniku wtargnięcia neutronów z pozbawionego domieszkowania obszaru Tc.

Program można wykorzystywać do badania zarówno czasowego przebiegu wypalania wewnątrz amplifikatora ιοι^ϊϊ,ϊ(^ i następnych reakcji w transmuterze. Widać to na fig. 6, gdzie stężenie odnośnych pierwiastków w funkcji wypalania w amplifikatorze energii przedstawiono dla segmentu 8 (0,409 m3), w którym wstępnie wprowadzono domieszkowanie za pomocą Tc. W miarę, jak Tc, początkowo o gęstości 2,686 mg/cm3, podlega szybkiej transmutacji ze stałą l/e wynoszącą 82 GW*dzień/t, odpowiednio powstaje pierwiastek potomny ¹o⁾Ru. Dużej prędkości transformacji Tc na pierwiastek trwały ’o^oRu towarzysząniewielkie wartości przechwytu z utworzeniem ¹⁽⁾¹Ru, i ewentualnie pewnej ilości ^W2Ru. Należy zaznaczyć, że wszystkie wymienione izotopy rutenu są trwałe. Następne pierwiastki które mogą powstawać w wyniku następ185 508 nych wychwytów są również korzystne: ¹⁰³Ru i ¹⁰⁴Ru są trwałe, natomiast ¹⁰⁵Ru szybko rozpada się na trwały ¹⁰⁵Pd. Pallad 1°⁶Pd jest również trwały, przy czym pierwszym długożyciowym izotopem jest ¹⁰⁷Pd, o półokresie trwania wynoszącym 6,5x106 lat. Jednakowoż jego wytwarzane ilości są całkowicie pomijalne, jeśli wziąć pod uwagę, że w tym samym nuklidzie musi nastąpić aż osiem kolejnych wychwytów neutronowych.

Stała rozpadu dla transmutacji 99Tc wynosi około 82,1 GW*dzień/t, co odpowiada mniej, niż 3 latom w przypadku nominalnej mocy amplifikatora energii (1,0 GW, termicznej). Te krzywe wskazują na możliwość całkowitej eliminacji technetu w otoczeniu amplifikatora energii z rozsądną, stałą czasu. Dokładniej konfigurację i rzeczywiste prędkości transmutacji opisano w dalszej części.

Nawiasem mówiąc, zwracamy również uwagę, że gdyby materiały do transmutacji były wprowadzone bezpośrednio do rdzenia, to prędkość transmutacji byłaby znacznie mniejsza, ponieważ strumień neutronowy jest skupiony przy wartościach energii, przy których wychwyty w długożyciowych pozostałościach rozszczepienia mają bardzo niewielkie przekroje czynne.

Rozmiar i rodzaj źródła neutronowego są wyraźnie związane z zastosowaniem. Rozpatrujemy najpierw przypadek aktywatora.

Głównym parametrem jest scałkowana okrężnie wartość prędkości wytwarzania S0 ponieważ rzeczywisty rozkład kątowy przy źródle, szybko przekształcany jest w izotropowy przez rozpraszacz ołowiowy (w sprawie dalszych szczegółów patrz rozdział 4 poniżej). Podobnie, widmo energetyczne wstępnie wytwarzanych neutronówjest stosunkowo nieważne, ponieważjakjuż wyjaśniano, procesy niesprężyste w dyfuzorze szybko tłumią energię neutronu do około 1 MeV, gdzie przeważa letargiczne spowalnianie neutronów. Zatem sprawność wychwytu neutronowego w przypadku aktywacji ty i ogólniej, układ geometryczny aktywatora, są stosunkowo niezależne od szczegółów realizacji źródła.

W przypadku aktywacji jodu naturalnego, prawdopodobne jest, że niewielka próbka - rzędu ułamka grama - musi być aktywowana w przypadku każdej ekspozycji do poziomu wymagającego cyklotronu lub podobnego akceleratora o prędkości wytwarzania neutronów wynoszącej kilka razy 10'3 neutronów w pełnym kącie bryłowym. Można to osiągnąć z energia rzędu 10 do 30 MeV, i prądem wiązki rzędu miliamperów, który jest również odpowiedni do wytwarzania izotopów do badań PET. Zatem można wyobrazić sobie urządzenie kombinowane.

W przypadku dużej przemysłowej produkcji radionuklidów, jak na przykład 99Mo (99mTc), ¹³ J lub fissium z rozszczepiania uranu, może być warte rozważenia stosowania podobnych prądów, lecz wyższych energii protonów, w obszarze kilkuset MeV, przy odpowiednio większym S0 Aktywacja, która jest proporcjonalna do S0, może wtedy być realizowana w znacznie mniejszych próbkach, co stanowi, jak się okaże, ważnązaletę zwłaszcza w przypadku przenośnych aplikatorów Mo (Tc).

Z drugiej strony, warto wspomnieć o produkcji z niewielkiąaktywacjąotrzymywanąza pomocąprostego urządzenia z wykorzystaniem emitującego neutrony źródła promieniotwórczego, ponieważ może ono być interesujące w przypadku zastosowań wymagających bardzo słabego źródła («rnCie), lecz przy małych koszach i dużej prostocie obsługi.

W literaturze relacjonowano ogólnąwydajność neutronowąz grubej tarczy Be bombardowanej wiązką protonów o energii Ep=23 MeV. Całkowanie kątowego rozkładu daje ogólną wydajność neutronów S0 = 1,66x10¹⁴ n/s/mA (dla wartości energii większych od 0,4 MeV), odpowiadającą strumieniowi neutronowemu φ (r) — 0,654 x lO^I2cm² -s'² mA'¹;

przy r=20 cm od źródła, zgodne ze wzorem φ (r) w S0/(4KDr), który wykazuje współczynnik zwiększenia ilości ołowiu (D = 1,01 cm). Należy również zaznaczyć, że strumień spada odwrotnie proporcjonalnie do odległości, czyli w zależności (1/r), to znaczy wolniej, niż pusta przestrzeń, w której strumieńjest proporcjonalny do kąta przestrzennego względem źródła (1 /r²).

185 508

Już dla prądu wynoszącego 10 mA, który może być generowany przez nowoczesne cyklotrony, nasz system zapewnia znaczny strumień φ (r)=0,654 x 10¹2cm'2 -s- -mA-, typowy dla reaktora.

Tabela 4

Wydatek neutronów dla energii > 0,3 MeV, scałkowany względem wszystkich kątów

Reakcja	Energia (MeV)	Całkowy strumień, S0 (10¹lo/e/mA)
⁹Be(p, n)	14,8	6,8
	18,0	10,2
	23,0	16,6
BeU, o)	8,0	1,5
	14,8	8,6
	18,0	12,3
	23,0	19,6
7Li(p, o)	14,8	5,1
	18,0	8,1
	23,0	10,3
⁷Li(d, o)	8,0	1,0
	14,8	7,7
	18,0	12,1
	23,0	19,5

Możliwe jest stosowanie innych materiałów tarczy, zwłaszcza ⁷Li, który ma porównywalną wydajność. Jednakowoż, z punktu widzenia niższej temperatury topnienia, tarcze litowe są znacznie bardziej skomplikowane. Sumarycznąwydajność dla różnych wiązek i tarcz (grubych) podano w tabeli 4.

Wydatek oeutrooówjest rosoącąίullkcjąeoergii kinetycznej protonu E_p. Dopasowanie wymiarów przy różnych wartościach energii prowadzi do prostego wzoru empirycznego

So (E_p)=4,476 x 10^I! x Ep¹’⁸^ ważnego dla neutronów o energii większej od 0,4 MeV. Na przykład, w przypadku energii kinetycznej protonu Ep = 50 (15) MeV, wydatek neutronów wzrósł (zmalał) ze współczynnikiem 4,33 (0,45), w porównaniu z Ep = 23 MeV. Ponieważ moc wiązki E) dla prądu ip wynosi ipEp, to wydatek neutronów dla danej mocy wiązki rośnie proporcjonalnie do E₀°'⁸⁸⁶.

Neutrony mogąbyć wytwarzane również z innymi padającymi cząstkami, w szczególności deuteronami i cząstkami alfa. Dla danej energii padającej, postępujący wydatek neutronowy deuterdoówjest znacznie większy, niż protonów, lecz, co istotne w naszym zastosowaniu, strumień całkowy względem kąta jest porównywalny ze strumieniem od protonów, jak to przedstawiono w tabeli 4. Na przykład, przy Ec=23 MeV, całkowy wydatek wynosi So= 1,96x10’ n/s/mA. Wydatek dla padających cząstek a jest znacznie mniejszy. Z punktu widzenia związanej z nimi prostoty i wysokiego wydatku neutronów, wiązki protonowe wydają się optymalne dla niniejszego zastosowania.

Ważnym aspektem technicznym jest moc wiązki do rozpraszania w tarczy. Ta różnorodność typów tarcz, które sązwykle stosowane w połączeniu z wiązkami cząstek o rozpatrywanych niniejszym parametrach ma ogólnie biorąc zastosowanie w naszym przypadku. Efektywna powierzchnia wiązki jest zwykle rzędu kilku centymetrów kwadratowych. Zwracamy uwagę, że grubość tarczy potrzebna do powstrzymania wiązki jest stosunkowo mała, to znaczy rzędu 4 mm dla Ep=25 MeV. Przewodność termiczna berylujest duża (k= 2,18 cm-(°C-1)aJego temperatura topnienia jest odpowiednio wysoka (1278°C). Na grubość L, dobranej jako równa zasięgowi cząstki, spadek temperatury AT spowodowany przewodnością w przypadku powierzchniowej

185 508 gęstości mocy q (W/cm2) wynosi ΔT=qL/2k, przy pominięciu zmiany strat jonizacji w wyniku występowania wierzchołka Bragga (włączenie tego niewielkiego efektu poprawi sytuację ponieważ straty energii sąnajwiększe na końcu zakresu, który znajduje się bliżej obszaru chłodzenia). Ustawiając q=5x103 w/cm² i L=0,4 cm, otrzymaliśmy jako odpowiednią wartość AT=458°C. Chłodzenie powierzchni, czołowej tarczy przeciwległej do wiązki można wykonywać na różne sposoby. Zakładając krążenie wodne (sprawdzono, że obecność wodnego czynnika chłodzącego ma pomijalne oddziaływanie na sytuację neutronową urządzenia), to potrzebny masowy przepływ wody w wynosi w= Wbeam/Δ Tp gdzie W_beam jest to moc wiązki (w watach), ATjest dopuszczalną zmianątemperatury czynnika chłodzącego, a pc (4,18 J/cm3/°C) pojemnościącieplną wodnego czynnika chłodzącego. Ustawiając Wb,_am= 25 kW (1ImA @ 25 MeV), ATc=70°C, otrzymaliśmy w=0,085 l/s, co stanowi wartość umiarkowaną.

W przypadku większych wartości mocy wiązki, korzystne jest pochylenie powierzchni czołowej w stosunku do kierunku wiązki, jeżeli < jest kątem padania wiązki na płaszczyznę tarczy (φ=0^ο w przypadku padania prostopadłego), to rzeczywista grubość tarczyj est zmniej szona ze współczynnikiem Lxsi 0, co zapewnia korzyści w postaci przewodnictwa cieplnego tarczy i powierzchni chłodzenia.

Interesujące wydają się dwa typy standardowych źródeł neutronowych. W przypadku źródeł pierwszego typu, neutrony są generowane w reakcji (α, n) na berylu zmieszanym w postaci proszku z czystym emiterem α, jak na przykład 24¹ Am 238Pu, 24>Cm i tak dalej. Główną wadą tego źródłajest niewielki wydatek neutronów, typowo 2, 1x10⁶ neutronów dla 1 kiura źródła α. Zatem do osiągnięcia strumienia 10 n/s czysty emiter a potrzeby jest w ilości równoważnej 500 kiurom. Ciepło rozpadu generowane przez takie źródło wnosi 17,8 watów.

Innym atrakcyjnym typem źródła jest aktynowiec o dużym prawdopodobieństwie rozszczepienia spontanicznego, jak na przykład 2⁵²Cf, któryjest emiterem α o prawdopodobieństwie rozszczepienia spontanicznego 3,1 %, a zatem generujący 0,031 x2,8=0,087 neutronów rozszczepienia w każdym rozpadzie. Wymieniony powyżej strumień wtedy otrzymuje się przy źródle znacznie mniejszym, o wartości 10/(3,1 x 10^lox 0,087) = 0,311 kiurów. Półokres trwania tego źródła wynosi 2,64 lat. Na przykład źródło 10 kiurów z 25²Cf wytwarza 3,2 x 10¹⁰ neutronów, co stanowi natężenie wystarczające do wytwarzanie próbek 0,01 GBq technetu Tc z naturalnym aktywatorem molibdenowym w ilości 20 g. W niektórych zastosowaniach diagnostycznych (patrz tabela ), mogą być wystarczające mniejsze aktywności.

Właściwości pośrednie między sprawnością akceleratorów a sprawnością źródeł mają wysokonapięciowe kolumny D-T, które wytwarzają neutrony 14 MeV przy około 300 keV, przy reakcji (d, n) na tarczy wzbogaconej w tryt.

Znacznie większe strumienie neutronowe można otrzymać za pomocą wiązek protonowych wysokiej energii bombardujących tarczę spallacyjną. Protony wysokich energii w warstwie buforowej ołowiu zostaną po prostu zaabsorbowane w buforowej warstwie ołowiu, która będzie działać również jako tarcza spallacyjna. Ze względu na dużą moc wydzielaną przez wiązkę w stosunkowo dużej objętości tarczy spallacyjnej, potrzebnajest odpowiednia konstrukcja. Dla dużych mocy E_o wiązek, najlepszym rozwiązaniem jest rozwiązanie z tarczą z ciekłego metalu. Ta metoda techniczna i związana z nią struktura geometryczna zostaną omówione w dalszej części opisu. Wydatek neutronów spallacyjnych wytwarzanych przez proton wysokiej energii w bloku ołowiu o wymienionej wielkości przedstawiono w tabeli 5, w funkcji energii kinetycznej E_p padającego protonu.

185 508

Tabela 5.

Wydatek neutronów o energiach >1,0 MeV, scałkowany dla wszystkich kątów w przypadku, wzbudzonego protonem wysokiej energii, procesu spallacji w ołowiu.

E_P (MeV)	Ho	So (n/sec/mA)	Eo (kW) dla 3 10^,en/s	ip (mA) dla 3 10‘1n/s	Φ 5 (cm'2s'^lmA'¹) (r=30 cm)
100,0	0,399	2,49E15	1203,0	12,03	6,55E12
150,0	0,898	5,61E15	801,8	5,35	1,17E13
200,0	1,788	1,12E16	536,9	2,68	2,93E13
250,0	2,763	1,73516	434,3	1,74	4,54E13
300,0	4,156	2,60E16	346,5	1,15	6,82E13
350,0	5,291	3,31E16	317,5	0,91	8,68E13
400,0	6,939	4,34E16	276,7	0,69	1,14E14

Krotność neutronów n zdefiniowanajako średnia liczba neutronów wytwarzanych w przypadku każdego padającego protonu o energii kinetycznej Ep stanowi gwałtownie rosnącą funkcję energii protonu, którą powyżej 100 MeV można wyrazić przybliżonym wzorem empirycznym no = 3,717 x 10*5^ + 3,396 x 10'³xEp, gdzie Ep jest wyrażone w MeV. Całkowy wydatek jednostkowy neutronów So stanowi odpowiednio szybko rosnącą funkcję Ep, rzędu 1,12 x 10¹6 n/s/mA przy Ep - 200 MeV. Przy tej energii, dla osiągnięcia wydatku neutronów rzędu S°=3,0x10^|6n/s potrzebny jest prąd wiązki ip rzędu ip = 2,68 mA.

Możliwe jest zatem osiągniecie wartości strumienia, które są o przynajmniej dwa rzędy wielkości większe od wartości akceleratora energii pośredniej. Strumień neutronowy Φ na promieniu r = 30 cm od środka, gdzie znajduje się zwykle próbka aktywacyjna, jest rzędu 0,78x104 n/cm2/s, zupełnie porównywalny ze strumieniem dużego reaktora energetycznego. Uwzględniając fakt, ze proces wychwytu jest w dużym stopniu wzmagany przechodzeniem przez rezonanse (patrz wzór [ 10]), jest oczywiste, że sposób według wynalazku staje się w dużym stopniu konkurencyjny w stosunku do aktywacji pobudzanej reaktorem. Ma to zastosowanie szczególnie do 99Mo (^mTc), którego wadą jest bardzo mały przekrój czynny wychwytu wynoszący 140 mb w przypadku neutronów termicznych (reaktora), i z którego powodu obecnie jako alternatywna lecz bardzo skomplikowaną stosuje się ekstrakcję z pozostałości rozszczepienia 235u z reaktora.

Oczywiście, te wartości prądu i energii są odpowiednie dla implementacji przemysłowej wielkoskalowej produkcji radioizotopów, a zwłaszcza Mo (99mTc), dla których istnieje duży rynek zbytu. Aktywowany molibden (półokres trwania 65 godzin), jak to opisano w dalszym ciągu, jest transportowany do miejscajego zastosowania (szpitala) z użyciem pojemnika glinowego, z którego w miarę potrzeby wydobywany jest 99mTc.

Przemysłowy akcelerator nadający się do wytwarzania energii wiązki rzędu kilku mA, o energii rzędu 150 do 200 może zawierać cyklotron o zwartej budowie, skromnych wymiarach (promień = klika metrów) zaopatrzony w kolumnę wysokiego napięcia około 250 keV, zgodnie z zaleceniami P Mandrillona. Zamiast protonów przyspieszane sąjony ujemne (H-), ponieważ łatwiejsze jest dokonywanie ekstrakcji za pomocą sekcji zubożającej. Alternatywna konstrukcja akceleratora, według propozycji LINAC SYSTEMS przewiduje stosowanie urządzenia zwartego (o średnim gradiencie 2 MeV) LINAC, które jest w stanie dostarczać wartości prądu rzędu 10 mA do 15 mA przy wartościach energii przekraczających 100 <eV.

Jak już podkreślano, znaczna moc wiązki rozpraszana w rozpraszaczu z tarczą spallacyjną sugeruje możliwość zastosowania tarczy ze stopionego ołowiu (temperatura topnienia 327°C) lub z eutektyki ołów-bizmut (temperatura topnienia 125°C). Działanie ułatwia fakt, że energia

185 508 wiązki, z powodu większej energii i zasięgu protonów, jest rozłożona na znacznej długości. Ciekły strumień i odpowiednie chłodzenie można realizować za pomocą samej naturalnej konwekcji. W przepływającym, stopionym metalu z łatwością można rozpraszać moc powyżej 1 MW. Temperatura robocza jest rzędu 400°C, wartości, przy której problemy korozji są najmniejsze. Wiązka wnika w środowisko ciekłego stopu przez okno. W celu uniknięcia uszkodzenia okna przez wiązkę, ślad wiązki w pozycji oknajest odpowiednio powiększony, zwykle do średnicy kilkudziesięciu cm.

Wydatki neutronów S_o osiągalne za pomocą akceleratorów protonowych i różnych tarcz, dla prądu protonowego 1 mA zestawiono na fig. 8. Pokazano odmiany wykonania tarczy berylowej i ciężkiej tarczy spallacyjnej.

Przedstawiono poniżej konfigurację do równoczesnej eliminacji odpadów pierwiastków transuranowych i transmutacji długożyciowych pozostałości rozszczepienia według wcześniej opisanych sytuacji. Korzystne jest, jeżeli źródło jest amplifikatorem energii (EA), jakkolwiek możliwe jest zastosowanie układu reaktora powielającego prędkiego (FB).

W tej sytuacji transmutacje obu niepożądanych rodzajów odpadów muszą odbyć się współbieżnie, w szczególności z prędkościami wyznaczonymi z góry składem przeznaczonych do dekontaminacji odpadów. Jak wskazanojuż wcześniej, pociąga to za sobąto, że iloczyn części (oą neutronów z rozszczepienia i części oą tych neutronów, które sąrzecczy wiście wychwytywane przez domieszkęjest rzędu oą xof = 0,106. W praktyce możliwyjest „wyciek” rzędu 20% do 25% neutronów rdzenia, bez znacznego oddziaływania na proces wypalania pierwiastków transuranowych, który wymaga podkrytycznej stałej multiplikacji rzędu k = 0,96 do 0,98.

Podobne rozważania mają zastosowanie do reaktora powielającego prędkiego, chociaż w odniesieniu do neutronów przeznaczonych dla rdzenia może być wysuwane wymaganie pełnej krytyczności. Powoduje to, że o, > 0,5, co jest liczbą dużą, lecz jak to zostanie wykazane, osiągalną z użyciem sposobu według wynalazku.

Na figurze 7a przedstawiono praktyczną realizację urządzenia aktywacyjnego, dla wiązki o energii pośredniej, a na figurze 7b dla, odpowiednio, wiązki wysokiej energii i źródła spallacyjnego. Wymiary są przybliżone i nie są krytyczne, ogólny kształt dobrano nieco arbitralnie jako cylindryczny o w przybliżeniu jednakowych wymiarach w trzech osiach (długość = średnica). Oczywiście, możliwy jest również dowolny inny kształt. Urządzenie można podzielić na pewną liczbę współśrodkowych warstw funkcjonalnych, poczynając od środka, gdzie umieszczonaj'est tarcza generująca neutrony.

(1) W przypadkyzfig. za, tarcza 1, zakładającjej rcae<i wymiwy,jear bombardowana wiązką 8 z akceleratora, transportowanąpróżnidwym kanałem wiązkowym 2. Oczywiście, kanał wiązkowy 2 nie jest konieczny, jeżeli neutrony są wytwarzane przez źródło promieniotwórcze. W tym ostatnim przypadku, kanał wiązkowy 2 może być potrzebny do wyjmowania źródła z urządzenia. Kanał wiązkowy jest otoczony pierwszą warstwą buforową 3. Zadaniem tej warstwy (ro = 25 cm z ołowiu, lecz nie krytyczna) jest zapewnienie zintensyfikowanego pierwszego rozproszenia i izotropizzcja strumienia neutronów ze źródła. Rozkład strumienia jest w dużym stopniu niezależny od rzeczywistego rozkładu kątowego reakcji wytwarzania neutronów.

Większość ewentualnych źródeł neutronowych ma widmo energetyczne, które rozciąga się do kilku MeV, dużo za wysoko, aby doprowadzić do praktycznej aktywacji. Warstwa buforowa zapewnia również pierwszą znac:znąreduącję widma energetycznego, które otrzymuje się w sposób naturalny w wyniku niesprężystych procesów rozpraszania jak (n, nEprime), (n, 2n), (n, 3n) i tak dalej. Ostatnie dwa procesy wprowadzająrównież niewielki lecz istotny wzrost strumienia przez mnożenie neutronów, zwykle rzędu kilku procent, który jest powiększony w przypadku źródeł wyższej energii, jak na przykład w przypadku neutronów 14 MeV z reakcji wytwarzania D-T. Na wyjściu warstwy buforowej, widmo energetyczne w rezonansowym obszarze wychwytu próbek ma bardziej niezależny charakter i wstępne widmo źródła.

Idealnym materiałem dla warstwy buforowej jest ołów lub bizmut, z powodujego niewielkiego współczynnika dyfuzji D, dużej przezroczystości poniżej progu niesprężystości (warstwa buforowa musi być również bardzo przezroczysta dla neutronów o mniejszej energii, które ule32

185 508 gaj ^rozproszeniu w objętości aktywatora) i dużej niesprężystości przekrojów czynnych w zakresie MeV.

W przypadku akceleratora wysokiej energii i neutronów spallacyjnych (patrz fig. 7b), wiązka 9 wędrująca w rurze próżniowej 10jest przesyłana bezpośrednio przez okno 11 do stopionego ołowiu 12, który działa równocześnie jako tarcza (gruba) i bufor. Z powodu znacznej mocy rozpraszanej przez wiązkę (do kilkuset kW), warstwa tarcza/bufor jest realizowana najlepiej za pomocą stopionego ołowiu lub eutektycznej mieszaniny ołów/bizmut. Stopiona ciecz krąży wskutek naturalnej konwekcji z prędkościąrzędu I m/s przez rurę 13, wewnątrz której zainstalowany jest wymiennik ciepła 24 i dodatkowy (elektryczny) grzejnik 15, w celu zapewnienia krążenia i temperatury odpowiedniej do zapobieżenia kondensacji cieczy również, kiedy akcelerator jest wyłączony. Reszta bloku 16 aktywatora jest zgodna z blokiem z fig. 7a i z na przykład parametrami tabeli 6.

(2) Obszar 4 aktywacji otacza warstwę buforową. W takim obszarze - również najlepiej realizowanym z użyciem ołowiu z powodu jego małej wartości D i dużej przezroczystości neutronowej - sązatopione próbki przeznaczone do aktywacji, na przykład wewnątrz wąskich, cienkich rur. Próbki musząbyć łatwe wprowadzane i wyjmowane z bloku za pomocą odpowiedniego narzędzia, na przykład o konstrukcji pantografu. Próbki te muszą być ostatecznie rozmieszczone w całej objętości obszaru aktywacji w celu (i) wykorzystania całego strumienia. Zgodnie z bardzo silnymi rezonansami, próbka staje się całkowicie pochłaniająca, i pochłonięte zostają wszystkie neutrony w tej objętości mające odpowiednią energię. Jeżeli próbka jest skupiona, w niewielkiej objętości, to tylko stosunkowo niewiele znajdujących się w objętości neutronów o właściwej energii zostanie pochłoniętych. Może to spowodować zjawisko nasycenia.

(ii) uniknięcia samoekranowania próbki w obszarach energetycznych o dużym przekroju czynnym, są najbardziej efektywne przy aktywacji.

Obsady próbek mogą wymagać podpór konstrukcyjnych. W tym celu należy wykorzystywać materiały o niskiej aktywacji, przezroczyste dla neutronów, jak na przykład stal, stop cyrkonowy lub związki węgla, lub też, korzystnie, nieco większą ilość ołowiu. Grubość warstwy aktywacyjnej 4 może być uzależniona od zastosowania. Zwykle może to być warstwa o grubości η w zakresie 5-10 cm, koncentryczna względem warstwy buforowej 3. Ponieważ długość rozpraszania w ołowiujest bardzo mała, to warunki absorpcji przy rezonansie nie rozprzestrzeniają się znacznie od punktu wystąpienia. Absorpcja neutronów w rezonansach (silnych) próbki jest zjawiskiem „lokalnym”.

(3) Urządzenie musi być możliwie zwarte konstrukcyjnie. Gdyby objętość zewnętrzna była wypełniona tylko rozpraszającym ołowiem, to z powodu jego niewielkiego letargu byłaby ona dość duża i wymagała wieluset ton materiału. Ponadto, ponieważ straty energetyczne rosną małymi krokami i całka rezonansowa nie jest zaniedbywalna, to ten rozwlekły proces powodowałby znaczne zubożenie strumienia w wyniku rezonansowego samopochłaniania ołowiu. Z drugiej strony, jak zaznaczono, aktywacja potrzebnej próbki jest warunkiem lokalnym, który nie rozprzestrzenia się natychmiast w całym urządzeniu. Zatem można wprowadzić obszar 6 moderacji w postaci cienkiego (Ar w zakresie 5-l0 cm, d = 2,25 g/cm3) obszaru wykonanego na przykład z węgla (grafitu) bezpośrednio za obj ętoścCąa.ktywacyjną4, korzystnie poprzedzonego cienką^ rzędu centymetrów, to znaczy μ«Ο) warstwą5 bufora ołowiowego. Obecność obszaru moderacyjnego 6, działająca zarówno jako „reflektor”, jak i „moderator energii” ma bardzo korzystny wpływ na widmo energii w objętości aktywacyjnej.

Na figurze 9, obliczone różniczkowe widmo energetyczne w obszarze aktywacji wykreślonejest w postaci zmiennej dn/d (log (E)), ponieważ w tej zmiennej i dla wyidealizowanego izoletargicznego zachowania się, jest ono stałe i niezależne energetycznie, przy czym odchylenia od płaskości pociągająza sobąróżne grubości warstwy węglowej, odpowiednio Ar = 0; 2,5; 5,0 i 15,0 cm. Należy zaznaczyć, że w obszarze energetycznym, gdzie rezonanse są oczekiwane, strumień ulega znacznemu zwiększeniu w odniesieniu do przypadku zerowej grubości warstwy węgla. Osiąga się szerokie optimum dla grubości Ar rzędu 5 cm do 10 cm. Przy zastosowaniu

185 508 większej grubości, bardziej wystający staje się pik energii termicznej. Prawdopodobieństwo aktywacji dla danej próbki (zubożonej), na przykład w przypadku¹²⁷ Jjest więcej, niż dwukrotnej wielości przy stosowaniu warstwy węgla 5 cm. Ogólny rozmiar urządzenia jest również znacznie zmniejszony.

Alternatywne rozwiązanie obszaru moderacji również przebadano i daje on wyniki znacznie gorsze. Wniosek wypływający ztychbadańjesttaki, że grubość obszaru moderacyjnego, w rozsądnych granicach, nie jest krytyczny w odniesieniu do strumienia w obszarze rezonansowym. Grubszy moderator węglowy zwiększa względną ilość neutronów w obszarze termicznym. Optymalna ilość wychwytów neutronów termicznych zależy wyraźnie od rzeczywistej energii i lokalizacji rezonansów próbki. Bardzo gruba płyta węgla szybko przesunie widmo do energii termicznej, co w niektórych przypadkach może być korzystne. Przy każdej prędkości, zalecane jest we wszystkich przypadkach zastosowanie ołowiu w pobliżu próbki, ponieważ daje on najlepsze powiększenie strumienia.

(4) Za obszarem moderatora występuje reflektor ołowiowy 7, a całe urządzenie jest zamknięte w grubej skrzyni stalowej (nie pokazana) dla zapewnienia sztywności mechanicznej i ekranowania pozostających neutronów. Ponadto, dla zapewnienia ochrony przed promieniowaniem materiał absorbujący, jak beton lub materiały podobne, ewentualnie z wprowadzonym borem dla skutecznego wychwycenia niewielkiej ilości uciekających neutronów.

W tabeli 6 zamieszczono rzeczywiste wymiary typowego urządzenia, z odniesieniem do pewnych specjalnych zadań aktywacyjnych. W praktyce niektóre części mogąbyć stałe a niektóre inne można zmieniać zależnie od wybranego zastosowania. Widma neutronowe w różnych częściach aktywatora, które wykreślone w postaci zmiennej dn/d (log (E)) przedstawiono na fig. 10, dla parametrów z tabeli 6, i bez odpowiedniej próbki wychwytującej. Jak można zaznaczyć ogólnie, niezwykła płaskość widm, jest bliska idealizowanym warunkom izoletargu. Strumień jest ogólnie biorąc stały w obszarze środkowym, i spada w reflektorze ołowiowym 7, ajeszcze bardziej w skrzyni żelaznej Iron Box. Ostre piki są spowodowane charakterem rezonansowym ołowiu i żelaza aktywatora.

Tabela 6.

Typowe wymiary części składowych stosowanych w symulacjach komputerowych. Wszystkie elementy stanowią współosiowe walce, patrz fig. 7a

	Materiał	Zewnętrzna długość (cm)	Zewnętrzny promień (m)	Uwagi
Rura wiązkowa 2	Stal		4,0	Cienka rura z próżnią
Warstwa buforowa 3	Ołów	80		25
Aktywator 4	Ołów+próbka	80	30	Próbki włożone do wewnątrz
Bufor z ołowiu 5	Ołów	90	35
Moderator C 6	Grafit	100	40	2 Przeciętna gęstość 1,9 g/cm
Reflektor zewn. 7	Ołów	200	90
Pojemnik skrzynkowy	Stal	300	120	Ekm & podpora

Poniżej podsumowano wydajność typowego aktywatora do produkcji izotopów medycznych. Jak juz zaznaczono, prędkości transmutacji są w dużym stopniu niezależne od wiązań chemicznych i składu izotopowego materiałów wprowadzonych do aktywatora. Są one również prawie niezależne od struktury geometrycznej i od procesu stosowanego do wytwarzania neutronów, zakładając, że początkowa energia neutronów jest dostatecznie wysoka (> 0,4 MeV). Aktywacja asymptotyczna, w GBq materiału aktywowanego w funkcji wydatku neutronów ze źródła dla omówionych powyżej konkretnych przykładów została przedstawiona na fig. 11.

185 508

Główne radioizotopy wykorzystywane w medycynie i odpowiednich dziedzinach zastosowania wymieniono w tabelach 7, 8 i 9. Krótko przejrzymy te zastosowania, w świetle nowych możliwości zapewnianych przez aktywator.

Główną zmianą, która staje się możliwa, Jest systematyczna wymiana w zastosowaniach Jodu, związanych z diagnozowaniem za pomocą krótkożyciowego 128j, z otrzymaniem następujących zalet:

(1) znacznie mniej sza dawka na pacjenta, w zasadzie ograniczona do czasu badania, ponieważ półokres trwania wynosi tylko 25 min.

(2) możliwość aktywacji na miejscujuż sporządzonego odpowiedniego związku chemicznego o jakości farmakologicznej, który wprowadza się bezpośrednio do ciała pacjenta po przepuszczeniu przez aktywator, z krótką ekspozycją (szkody spowodowane promieniowaniem preparatu są pomijalne, ze względu na krótkość ekspozycji neutronowej).

Schemat rozpadu 128j wykazuje 7% prawdopodobieństwo wychwytu elektronowego przez miękkie fotony warstwy K, co czyni go podobnym do 123j, (który ma również linię y przy 159 keV (83,3%)). Reszta jest przejściem β z <Ef}> = 737 keV i z linią y przy 442,9 keV (16,9%). Jest on również podobny do 13 1j (z 13 R (11,9 d)), który ma linię y przy 364,8 keV (81,2%) i>Ee>= 182 keV. Zatem te wszystkie trzy pierwiastki mająpodobne potencjały diagnostyczne, dla których istotne są linie y. Tabela 7 stanowi zestawienie danych diagnostycznych odnoszących się do radioizotopów jodu. Na podkreślenie zasługują różnorodność stosowanych wyrobów i ogólna stosowalność sposobu aktywacji wstępnej.

Tabela 7.

Główne zastosowania diagnostyczne 1311 (okres półtrwania 8,02 dni, lini^y przy 364,8 keV (81,2%), i 123i (okres półtrwania 13,2 godzin, tryb rozpadu EC i liniay przy 159 keV (83,3%).

PROCEDURA NOWOTWÓR	Preparat jodowy 131j-^2mienny	DAWKA (GBq) zmienna	Zalecana metoda Aktywacja preparatu jodem 128\|
KORA NADNERCZA	Metylonorcholesterol jodu 1311	0,555-0,74	Aktywacja preparatu jodem 128\|
RDZEŃ NADNERCZY	m-jodobenzyloguanidyna 131\|	0,0018	Aktywacja preparatu jodem 128\|
NERKI	Hipuran jodu 131\| (HIPPURAN)	0,00074-0,00148	Aktywacja preparatu jodem 128\|
WYCHWYT TARCZYCOWY	Jodek sodowy 1311	0,000018	Aktywacja preparatu jodem 128
NOWOTWÓR	Jodek sodowy 1311	0,135-0,37	Aktywacja preparatu jodem 128j
SKANOWANIE TARCZYCY (podmostkowe)	Jodek sodowy 1311	0,00015-0,00037	Aktywacja preparatu jodem 128\|
SKANOWANIE TARCZYCY (badanie ogólne ciała)	Jodek sodowy 131\|	0,37	Aktywacja preparatu jodem 128\|
PERFUZJA MÓZGU	¹³¹I-HIPDM	0,185	Aktywacja preparatu jodem 128j
PERFUZJA MÓZGU	131l -imp	0,111-0,185	Aktywacja preparatu jodem 128l
RDZEŃ NADNERCZY	m-jodobenzylo-guanidyna 1311	0,185-0,37	Aktywacja preparatu jodem 128l
SKANOWANIE TARCZYCY	Jodek sodowy 1311	0,00148	Aktywacja preparatu jodem 128\|
WYCHWYT TARCZYCOWY	Jodek sodowy 131 ]	0,00074	Aktywacja preparatu \|odem 128j

185 508

Tabela 8.

Główne zastosowania lecznicze 13 l1 (okres półtrwania 8,02 dni, tryb rozpadu EC i linia y przy 364,8 keV (81,2%).

PROCEDURA	Podstawowy produkt DAWKA jodowy (GBq)	Zalecana metoda
LECZENIE PREPARATAMI	Jodek sodu 3,7- 8,325	Wytwarzanie 1311 za pomocą
TARCZYCY		130Te (n,y), Fissium
(Rak) LECZENIE PREPARATAMI TARCZYCY (Poważne przypadki)	Jodek sodu 0,185-0,37	Wytwarzanie 1311 za pomocą 130Te (n,y), Fissium
LECZENIE PREPARATAMI	Jodek sodu 0,925-11,063	Wytwarzanie 131\| za pomocą
TARCZYCY		130Te (n,y), Fissium
(Gorący guzek tarczycy)
	Tabela 9.
	Główne zastosowania diagnostyczne ^yymTc.
PROCEDURA	Produkt na bazie 99^mTc	DAWKA
		(Gbq)
LIMFOSCYNTYGRAFIA	trójsiarczek antymonu, koloid **	0,0018-0,74
ŚLEDZIONA	uszkodzone RBC	0,185
NERKI	kwas dwumerkaptobursztynowy (DMSAdimercaptosuccinic acid)	0,185
WĄTROBA Z UKŁADEM ŻÓŁCIOWYM	disofenina (DISIDA)	0,111-0,296
ZMIANY PATOLOGICZNE MÓZGU	DTPA	0,555-0,925
NERKI	DTPA	0,37-0,555
WENTYLACJA PŁUCNA		0,185
PERFUZJA MÓZGU	ECD	0,555-0,925
ZMIANY PATOLOGICZNE MÓZGU	siedmioglukonian (glucoheptonate)	0,555-0,925
NERKI	siedmioglukonian (glucoheptonate)	0,185-0,37
WĄTROBA Z UKŁADEM ŻÓŁCIOWYM	HIDA	0,111-0,296
PERFUZJA MÓZGU	HMPAO	0,555-0,925
(PULA KRWI)	albumina surowicy ludzkiej (HSA - human serum 0,555-0,925
	albumin)
PRZEŚWIETLENIE KOŚCI	dwufosfonian hydroksymetylenu (HDP hydroxymethylenediphosphonate)	0,555-0,925
ROPIEŃ	leukocyty	0,37-0,555
WENOGRAM	MAA	0,185-0,37
PERFUZJA PŁUCA	albumina wielkocząsteczkowa (MAAmacroaggregated albumin)	0,074-0,148
WĄTROBA Z UKŁADEM ŻÓŁCIOWYM	mebrofenina (CHOLETEC)	0,111-0,296
NERKI	merkaptoacetylotrójglicyna (MAG3)	0,185
PRZEŚWIETLENIE KOŚCI	dwufosfonian metylenu (MDP methylenediphosphonate)	0,555-0,925

185 508

c.d. tabeli 9

PROCEDURA	Produkt na bazie	DAWKA (Gbq)
ŚLEDZIONA	MIAA	0,185-0,37
SZPIK KOSTNY	MIAA510
WĄTROBA	albumina drobnocząsteczkowa (MIAA - microaggregated albumin)	0,185-0,37
OPRÓŻNIANIE ŻOŁĄDKA	papka owsiana (faza stala)	0,0011-0,0018
OPRÓŻNIANIE ŻOŁĄDKA	albumina jaja kurzego (faza stała)	0,0011-0,0018
ZMIANY PATOLOGICZNE MÓZGU	nadtechnecjan	0,555-0,925
CYSTOGRAM	nadtechnecjan	0,444
UCHYŁEK MECKELA	nadtechnecjan	0,37
ŚLINIANKI PRZYUSZNE	nadtechnecjan	0,37
SKANOWANIE TARCZYCY	nadtechnecjan	0,37
JĄDRA	nadtechnecjan (skręcenie)	0,555
ZAWAŁ (MARTWICA NIEDOKRWIENNA)	PYP	0,555-0,925
PRZEŚWIETLENIE KOŚCI	Pirofosfaki (PYP-pyrophosphacs)	0,555-0,925
KRĄŻENIE	RBC	0,555-0,925
NACZYNIAK KRWIONOŚNY	RBC	0,555-0,925
JĄDRA	Krwinki czerwone (żylak powrózka nasiennego)	0,925
OPRÓŻNIANIE ŻOŁĄDKA	Kulki żywicy w pożywieniu (faza stała)	0,0011-0,0018
(MIĘSIEŃ SERCOWY)	Sestamibi	0,555-0,925
PRZYTARCZYCA	Sestamibi	0,37
SZPIK KOSTNY	Siarka koloidalna	0,185-0,37
CYSTOGRAM	Siarka koloidalna	0,444
REFLUKS GE	Siarka koloidalna	0,0011-0,0018
WĄTROBA	Siarka koloidalna	0,185-0,37
LIMFOSCYNTYGRAFIA	Siarka koloidalna	0,00185-0,74
ŚLEDZIONA	Siarka koloidalna	0,185-0,37
(MIĘSIEŃ SERCOWY)	Teboroxime	0,555-0,925

Główne zastosowania terapeutyczne związków jodu wymieniono w tabeli 8. Dawki są znacznie większe, a krótkotrwałość 128, będzie wymagać znacznie większych aktywności wstrzykiwanej próbki. Zatem 131j wytwarzany przez aktywację Te wydaje się ogólnie bardziej odpowiedni.

185 508

Przeważające wykorzystanie radioizotopów w medycynie obecnie skupia się na zastosowaniu “Tc, jak to przedstawiono w tabeli 9. Jak to już omówiono, nasz sposób aktywowania może zapewnić wytwarzanie dużych ilości aktywności ⁹⁸Mo, a zatem wszystkie te procedury mogą być zwykle zrealizowane z aktywatorem według niniejszego wynalazku.

Sposób aktywowania można wykorzystywać do wytwarzania również kilku innych wyrobów. Reakcja aktywowania przez wychwyt neutronów nie daje się łatwo wykorzystać do wytwarzania asortymentu izotopów, a wśród nich ⁶⁷Ga, 1¹ *In, 8¹ Kr, 8²Rb i 20171, i krótkożyciowe emitery pozytonów do tomografii PET, dla których korzystne jest aktywowanie cząstek naładowanych. Jednakowoż ogólną dostępność akceleratora cząstek można by zapewnić przez ich wytwarzanie, lecz metodami konwencjonalnymi.

Osiągi urządzenia są oczywiście określone wyborem akceleratora. Zakładamy dwie schematyczne konfiguracje:

(1) „lokalna” produkcja radioizotopów w budynku szpitala, w którym przypuszczalnie akcelerator jest wykorzystywany również do innych programów terapeutycznych. Aktywator jest wykorzystywany do wytwarzania¹28 j i Mo (“Tc). Ilość “Tc potrzebnego do pojedynczej analizy jest zwykle rzędu 1 GBq. Prosty proces ekstrakcyjny z molibdenu realizowanyjest w pobliżu akceleratora. Akceleratorjest cyklotronem o zwartej budowie lub akceleratorem LINAC z protonami 23 MeV, i prądem nominalnym 1 mA. Tarczajest grubątarcząberylową chłodzonąwodą dla pochłaniania mocy traconej przez wiązkę (23 kW)· Wiązkę, dla umożliwienia chłodzenia, rozkłada się na powierzchni rzędu kilku centymetrów kwadratowych. Zgodnie z tabelą 4, całkowy wydatek wynosi S_o= 1,66 x 10¹⁴ n/s. Aktywator ma strukturę geometrycznąopisanąw tabeli 6. Z pomocąodpowiedniego narzędzia wprowadzającego,jak na przykład narzędzia działającego na zasadzie pantografu, do urządzenia można wprowadzać kilka różnych tarcz równocześnie.

(2) „regionalna” produkcja radioizotopów na skalę przemysłową, do transportowania i wykorzyssy wania w odpowiedniej poi^t^ta^ć w różnych ss^f^i^t^ll^c^c^, zlokaalzowanych stosunkowo blisko instalacji aktywacyjnej. Czas transportu wyłącza zastosowanie ¹²8J, a zamiast niego można wykorzystywać ¹³1J. Zaznaczyć należy, że w przypadku leczenia tarczycy, a nie badania, konieczne jest podawanie pacjentowi dużej dawki (do 10 GBq, patrz tabela 8), a zatem stosowanie 131 j ma mniej przeciwwskazań, niż w przypadku diagnostyki, gdzie oczywiście dawka musi być minimalna, i przy czym, jak to już zaznaczono, korzystne jest zastosowaine ¹²8 J. Poza tym, rozpatrywaliśmy sprawę produkcji Mo (“Tc), który może być transportowany w aplikatorze z tlenku glinu, zgodnie ze znormalizowaną procedurą stosowaną obecnie. Wielkość potrzebnej wstępnej aktywacji Mojest rzędu 10 do 100 GBq. W celu ograniczenia masy.molibdenu, a zatem ilości tlenku glinowego w transporcie, gęstość aktywacji musi być możliwie duża. Zatem zakłada się, że stosuje się większy akcelerator i neutrony generowane sąw procesie spallacyjnym w ołowiu lub eutektycznej mieszaninie Pb/Bi. Te komplikacje sąakceptowalne przy rozpatrywaniu większej skali „fabrycznej” działalności i większych ilości wytwarzanych radioizotopów. Akcelerator jest cyklotronem o zwartej budowie lub akceleratorem LINAC z protonami 200 (150) MeV, i prądem nominalnym 2,68 (5,35) mA. co daje całkowy wydatek neutronów, S_o= 3,0 x 10*6’ n/s. Moc tracona przez wiązkę w tarczy ze stopionego metalu wynosi 537 (802) kW. Aktywator ma strukturę geome^cznąopisana w tabeli 6, lecz ze znacznie powiększonąwarstwą buforową dla umożliwienia zainstalowania tarczy spallacyjnej. Z pomocą odpowiedniego narzędzia wprowadzającego, na przykład narzędzia działającego na zasadzie pantografu, jak w poprzednim przypadku, do urządzenia można wprowadzać kilka różnych tarcz.

Ponieważ względna ilość otrzymanych neutronów wykorzystywanych do aktywowania jest skrajnie mała, równocześnie w aktywatorze można naświetlać wiele próbek.

Tarczajest wykonana albo z izotopowe wzbogacanego Mo, albojeżeli tenjest nieosiągalny, z naturalnego molibdenu zawierającego 24,13% Mo, w postaci chemicznej, która zostanie omówiona poniżej. Krótkożyciowy Mo (τ,^ = 65,4 h) aktywuje się, z kolei rozpadając się na “Tc. Molibden musi być bardzo czysty. W szczególności, nie może zawierać renu, który komplikuje wydzielanie molibdenu, ponieważ ren ma właściwości chemiczne podobne do właściwości technetu. W ogólności, obecność domieszek może powodować powstawanie do

185 508 niepożądanych radionuklidów. Wydatek z 99Mo według tabeli 3 i w przypadku stałego napromieniowania 1 grama molibdenu 98Mo (4 g naturalnego molibdenu) w ciągu czasu.t wynosi 1, 66 χ 106χ [l-exp(-t/'95,35 h)] x So GBq, gdzie So jest wydatkiem neutronów źródła. W przypadku ciągłej ekspozycji wynoszącej 100 godzin, aktywowaniu ulega 1,07 x 106 x So GBq molibdenu 98Mo.

Wydzielenie technetu (1 GBq technetu 99mTc odpowiada 5,13 g metalu) ze spieku molibdenowego jest procesem stosunkowo prostym.

Jakkolwiek nie stanowi to części procedury aktywacji, dla kompletności krótko wspomnimy separację na sorbentach, zwłaszcza na tlenku glinowym (A12O3), która jest szeroko stosowana. Wydajny proces wydzielania mikroilości technetu 9^9mTc z napromieniowanego molibdenu polega na sorpcji molibdenu przez Al₂O₃w postaci anionu H4[P(Mo207)6]3-. Zdolność wymienna wynosi około 8 g/100 g Al₂O3.

Zgodnie z tą ostatnią metodą, napromieniowany molibden w postaci, fosfomolibdenianu sodowego ulega konwersji na sól kompleksową K₃H₄[P(Mo2O7)6] nH₂O za pomocą reakcji z KCl przy pH 1,5 do 2,0. Wytrącony osad jest rozpuszczany w 0,01 N HCl w temperaturze 50°C, i otrzymany roztwór przepuszczany jest przez kolumnę wypełnioną Ał^, która została przepłukana 0,1 N HCl. Fosfomolibdenian barwi sorbent na żółto.

Dla wymycia technetu 99mT_c, stosuje się izotoniczny roztwór NaCl. Przy przepuszczaniu 40 ml eluentu (wartości liczbowe odnoszą się do kolumny 10,5 cm x 0,5 cm wypełnionej 20 g Al₂O3), z kolumny wymywa się około 70% do 80% technetu 99^mTc. Czystość pierwiastka wynosi 99,9%. Dla wymycia molibdenu z kolumny używa się 10 ml do 20 ml 0,1 N NaOH. Otrzymany molibden może być wprowadzany ponownie do aktywatora. Oczywiście, można stosować kolumny o innych wymiarach, zależnie od wymaganej aktywności właściwej, i uwzględniając zdolność wymienną.

W celu ograniczenia do minimum manipulacji z produktami promieniotwórczymi, korzystne jest wprowadzanie bezpośrednio do aktywatora soli kompleksowej K₃H₄[P(Mo₂O7)6] nH2O. Dzięki temu, po napromieniowaniu, aktywowany związek może być po prostu umieszczony w aplikatorze technetu (99^mTc), bez obróbki chemicznej. Po spadku aktywności Mo poniżej poziomu użytecznego, sól się odzyskuje (eluuje) za pomocą 0,1 n NaOH, z otrzymaniem fosfomolibdenianu sodu, który jest regenerowany za pomocą wspomnianej powyżej reakcji za pomocąKCl przy pH 1,5 do 2, zamykając w ten sposób cykl. Zatem, materiał tarczy może być wykorzystywany ponownie w nieskończoność.

Tabela 10.

Parametry separatora z tlenkiem glinu (wg: Mixheev N. B. i in. Atompraxis, Vol. 10 (264), 1964)

Tlenek glinu	Al2 O3	20	g
Zdolność wymienna	Mo	16	g
Adsorbowany Mo	Mo	160	mg
Roztwór	0 01 KCl	25Q	ml
Średnica kolumny		Q5	cm
Długość kolumny		105	cm
Pasek		1	cm
chromatograficzny
Eluent	NaCl	4Q	ml
Ekstrakcja	NaOH	15	ml

Oczywistą wadą stosowania związków kompleksowych w aktywatorze jest możliwość powstania pierwiastków niepożądanych. Głównymi domieszkami promieniotwórczymi powstającymi w soli K₃H₄[P(Mo₂[P(Mo2O7)6] n^O są32p (δ = 0,00968, = 14,26 d) i 42K (δ = 0,0381,τ,/2= 12,36 h), gdzie δjest określonejako aktywność względem (99^mTc) próbce po długim (asymptotycznym) napromieniowaniu i w przypadku tarczy z molibdenu naturalnego. Nie nale185 508 ży oczekiwać, że te małe domieszki będą w znacznym stopniu wypłukiwane w próbce 99otc. Jeżeli potrzebna jest wyższa czystość, to oczywiście najlepsze będzie użycie albo metalicznego molibdenu, albo jego tlenku, MoOi. Związek może być transformowany na sól kompleksowąpo napromieniowaniu, z użyciem procedury opisanej uprzednio, z wydzielaniem 99^,nTc lub, w odróżnieniu od tego, ekstrakcja 9^<)mTc może odbywać się bezpośrednio z napromieniowanej próbki, na przykład z użyciem sorbentu nieorganicznego, na przykład tlenku glinu, jak w przykładzie poprzednim.

W alternatywnej możliwości (1) lokalnej produkcji 99otc (punkt 2 na fig. 11), opóźnienie czasowe między produkcją i wykorzystaniem jest stosunkowo krótki, lecz aktywacja jest odpowiednio mniejsza, ponieważ mniejsza jest intensywność i energia akceleratora. Zakładając orientacyjnie straty aktywności ze współczynnikiem 2 z powodu opóźnień obróbczych, i próbkę końcową o wartości 1 GBq, przy indykowanym napromieniowaniu w czasie 100 h wiązką 23 MeV, 1 mA, dojdziemy do próbki molibdenu ⁹⁸Mo w ilośei 11,26 g (46,6 g naturalnego molibdenu). Elucja 99otc z tej próbki będzie wymagała 140 g (590 g) tlenku glinu, odpowiednio do wartości liczbowych z tabeli 10. Jakkolwiek ta kolumna jest prawdopodobnie zbyt duża dla przenośnego aplikatora, to doskonale pasuje do instalacji stałej. Końcowy roztwór 99otc można z łatwościązagęścić przed użyciem, odparowując nadmiar wody, na przykład pod próżnią.

Alternatywna realizacja (2) przenośnego aplikatora (punkt 3 na fig. 11) charakteryzuje się przede wszystkim odpowiednio m^ej^^objętościątlenku glinu, a zatem wyższą aktywacjąMo. Przy wartościach liczbowych podanych powyżej dla akceleratora, i przy początkowej aktywności Mo wynoszącej 50 GBq (znajdujący się w handlu generator Elutec™ technetu zapewnia aktywację od 6 do 116 GBq, kalibrowaną w 4-tym dniu po wyprodukowaniu), znaleźliśmy próbkę molibdenu 9⁸Mo w ilości 1,56 g (6,4 g naturalnego Mo), która mieściła się w parametrach według tabeli 10. Ze względu na większą skalę działania, możliwe byłoby napromieniowanie próbki z MoOj, która j'est pozbawiona szkodliwej aktywacji i przetransformowanie tlenku w sól przed wprowadzeniem jej do aplikatora z tlenkiem glinu, jak poprzednio, Mo może być w sposób powtarzalny regenerowany w aktywatorze, po dostatecznym spadku wytwarzanej aktywacji, i wymywanie go z tlenku glinu za pomocą odpowiedniego eluentu NaOH. Sprawdzono, że aktywność długożyciowych radionuklidów, które ewentualnie mogłyby się kumulować w próbce, nie jest znaczna.

Krótki półokres trwaniajodu 128jT1_/2=24,99 m) wyklucza transport, tak że pozostaje tylko opcja (1) akceleratora (punkt 1 na fig. 11). Na szczęście całka rezonansowajodu ¹²⁷J jest bardzo duża Ir,s = 148 b, i zatem aktywacjajest bardzo skuteczna, nawet dla stosunkowo małych strumieni neutronów. Zakładając ekspozycję aktywacyjną30 minut (1/2 aktywacji asymptotycznej), z następnąpauką30 minut przez procefurąodwzorowania (50% przetrwania), aktywacja wynosi

1,1 GBq, która jest w dużej mierze odpowiednia. Różne dawki można otrzymywać zmieniając albo czas ekspozycji, albo pauzę między ekspozycją a zastosowaniem.

Dokonano również obliczeń dla przypadku aktywacji ’2⁷J. Podczas gdy prawdopodobieństwa przechwytu w korpusie aktywatora (Pb, Fe itp.) są, jak oczekiwano, nie zmienione, wydajność wychwytu w ¹²7J przechodzącego w ¹²⁸J wynosi η=2,62 x 10- g*⁵. Na fig. 12 przedstawiono widmo energetyczne wychwytywanych neutronów (linia ciągła, lewa skala rzędnych) i całkowe prawdopodobieństwo wychwytu (linia przerywana, prawa skala rzędnych). Również i w tym przypadku dominujące są wychwyty rezonansowe. Jak już zaznaczano, nie jest potrzebne żadne działanie chemiczne, ponieważ próbka jest już spreparowana w odpowiedniej postaci, i może być wykorzystana bezpośrednio, w razie potrzeby z uwzględnieniem krótkiego półokresu trwania 128j (Τ’/ = 24,9 m).

Uwzględnić należy wychwyty w innych pierwiastkach związku. W szczególności, jeżeli wykorzystuje sięjodek sodu (NaJ), to całka rezonansowa w przypadku powstawania 24Na, emitera β (rozpadowi towarzyszą dwie silne linie y (100%) przy 1368 keV i 2754 keV) z półokresem trwania wynoszącym 14,95 godzin, jest bardzo mała, tys = 0,26 w porównaniu z wartością l_rt,₅ =

148 dlajodu. Z obliczeń wynikaj ąsprawności wychwytu wNaJ o η= 2,218 x 10‘⁷g-1 dla aktywacji 24Na i η= 2,218 x 10'5g-1 w przypadku aktywacji 128j, znormalizowanej dla 1 grama związku

185 508

NaJ. Liczba aktywowanych atomówNajest zatem mniejsza o ponad dwa rzędy od aktywacji jodu, z pomijalnymi konsekwencjami w odniesieniu do ogólnej dawki pacjenta. Uwzględniając stosunek pólokresów trwania, wartość obliczona z ^1:28 J powiększonajest z dodatkowym współczynnikiem 16. Zatem efekty niepożądane przy pomiarach spowodowane obecnością 24Na są również pomijalne. Najprawdopodobniej ma to zastosowanie również do innych związków z tabeli 7.

Rozpatrzyliśmy przypadek wytwarzania ¹³1J (τ^ =8,04 d), który jest izotopem stosowanym szeroko w leczeniu tarczycy. Reakcja aktywacji polega na wychwycie neutronów przez ¹³⁰Te, który jest stosunkowo obficie występującym izotopem telluru (33,87%), lecz mającym niewielką całkę rezonansową, I_rei = 0,26 b, zgodnie z następującymi reakcjami:

n + 130_Te 131*_Te -30_h-_{> 131l}

-> 131_Te -_{> 131l}

Około 10% wychwytów prowadzi do stanu izomerycznego ¹³1*Te. Najmniejsza z całek rezonansowych daje w wyniku niewielkie, prawdopodobieństwo wychwytu. Na szczęście tellur jest pierwiastkiem stosunkowo tanim, i to zapewnia prostotę procesu ekstrakcji w przypadku produkcji jodu. Zatem można stosować stosunkowo duże ilości materiału na tarczę. Przykładowo przedstawiony sposób ekstrakcji obejmuje prosty proces pirometalurgiczny, w którym blok pierwiastka aktywowanego stapiany jest do około 500°C (temperatura topnienia 449°C), albo w tyglu, albo prostym urządzeniu z wiązkąelektronową. Wytwarzanyjodjest odparowywany w postaci pierwiastka, ponieważjodek telluru (TeJ^) w takiej temperaturze się rozkłada. Odparowanyjod z łatwością można zestalić (temperatura topnienia 113,5°C), a zatem i otrzymać. Proces ten można powtarzać bez ograniczeń, jeżeli blok jest odlewany na powrót w odpowiednim kształcie.

Dużych ilości ⁿⁱJ (τ! = 8,04 d) używa się na przykład w leczeniu chorób tarczycy. Proces aktywacji odbywa się przez wychwyt neutronów w izotopie z naturalnego telluru,¹³⁽⁾Te (33,87%, Ι„=0,259 b). Jakjuż zaznaczono, stosunkowo niewielka wartość przekroju czynnego wymaga stosunkowo dużych ilości materiału tarczy. Ponieważ związek jest stosunkowo długożyciowy, nie wymaga wywarzania lokalnego. Zatem rozpatrujemy opcję (2) akceleracji, (punkt 4 na fig. 11), jakkolwiek spore ilości można wytwarzać również w warunkach według opcji (1).

Zakładamy eksponowanie w ciągu 12 dni tarczy z 10 kg naturalnego telluru metalicznego, wprowadzanej w postaci 32 (odlewanych) walców, po 50 cm długości i promieniu 0,56 cm każdy (50 cm3). Pozostała część objętości aktywatora wypełniona jest metalicznym ołowiem, w którym wykonane sąotwory dla materiału tarczy. Otrzymane aktywowane radionuklidy są wyszczególnione w tabeli 11.

Poza tymi dwoma oczywistymi izotopami, ¹³1Te i (1³¹ⁿ’Tc)które sąmacierzystymi nuklidami jodu '3¹jpewna liczba izotopów tellurujest produkowanych w wyniku wykorzystania tarczy z naturalnego telluru. Te aktywowane produkty pozostają w materiale tarczy podczas procesu ekstrakcji. Zwłaszcza silny jest rozpad telluru ²'Te, chociaż o stosunkowo krótkim półokresie trwania wynoszącym 9,35 godzin. Materiał tarczy natomiast pozostaje aktywowany w ciągu stosunkowo długiego czasu, w wyniku obecności ^^Tei ¹²3mTe, półokresem trwania wynoszącym, odpowiednio, 154 dni i 120 dni. Te rezydualne aktywności mogą nagromadzać się w kolejnych napromieniowaniach, lecz bez znacznych skutków. Ekstrahowany jod jest w zasadzie czystym ¹³1J, o bardzo małej zawartości zanieczyszczenia krótkożyciowym 1³0J o półokresie trwania wynoszącym 12,36 godzin, które dodatkowo zostanie, szybko zredukowane przez rozpad naturalny. Ponadto, spowoduje on wytworzenie około 6-krotnie więcej nuklidów wytwarzanego stabilnego ¹²7j i pomijalnie małego zanieczyszczenia jodem ¹²9J (półokres trwania 1,57 x Wuat). Bardzo niewielkie zanieczyszczenie ¹³1mXe z łatwością zostanie oddzielone podczas procesu ekstrakcji jodu. Ostatni izotop w tabeli 11 występuje w wyniku krótkożyciowej aktywacji ołowiu z objętości aktywatora i nie zostanie wydzielony wraz z materiałem tarczy. Ogólna aktywność przy wydzielaniu w zasadzie czystego *n J wynosi 7355,42 GBq (200 kiurów).

185 508

T ab e l a 11.

Radionuklidy w masie 10 kg naturalnego aktywatora tellurowego pod koniec napromieniania 12-dniowego.

Akcelerator odpowiada opcji (2)

Pierwiastek	Tryb rozkładu	Przeciętny okres życia (He)	aktywność (GBq)
Radionuklidy tellurowe
121^	ε	24,26 d	422,27
121mTe	IT(88,5%), ε	222,7 d	12,04
123mTe	ε	173,1 d	1685,06
125mTe	IT	83 d	34,64
127Te	β-	13,52 h	17892,73
127mTe	β-	157,6 d	495,35
129Te	P-	1,677 h	306,19
129mTe	IT(64%),p-	48,59 d	477,30
131Te	P-	36,15 m	214,11
131 mT_e	IT(22%),p-	1,808 d	951,12
Radionuklidy jodowe
131\|	P-	11,63 d	7355,42
130\|	P-	17,87 h	51,02
Inne radionuklidy
131mx_e	IT	17,21 d	28,02
209pb	P-	4,704 h	121,23

Jak tojuż opisano, procedura ekstrakcji odbywa się przez odparowaniejodu zawartego w tarczy, przy stopieniu metalu w temperaturze około 500°C. Ze względu na dużą lotność jodu, ekstrakcja powinna być w zasadzie całkowita. Eliminuje się powstawanie jodku telluru (TeJ4), ponieważ rozpada się on w tej temperaturze. Jod następnie się kondensuje, przy czym następuje oddzielenie zanieczyszczenia ksenonem (28,02 GBq) i zmagazynowanie aż do jego rozpadu. Proces ekstrakcji może trwać 4-6 godzin. Po ekstrakcji, metal można odlewać na powrót w cylindry, gotowe do następnej ekspozycji. Zapewniając ogólny czas preparacji i obróbki rzędu 3 dni próbka finalna (przetrwała w 84%)jodu¹³1 będzie miała nominalnąaktywność rzędu 6150 GBq.

Zakładając natomiast opcję akceleratora (1) i tarczę 32 kg telluru, osiąga się wartość produkcji finalnej wynoszącą 100 GBq, w tych samych warunkach procesowych, jak powyżej.

W tarczy aktywatora wychwytywana jest tylko niewielka część neutronów. Zatem, jeśli okaże się konieczne, możliwe jest znaczne zwiększenie wydatku przez użycie odpowiednio większej masy tarczy tellurowej.

Śródmiąższowa terapia radiacyjna, znana jako brachyterapia, polega na bezpośrednim wszczepieniu promieniotwórczego implantu do wewnątrz nowotworu. Metoda ta pozwala na stosowanie silnie skoncentrowanej i ograniczonej dawki promieniowania bezpośrednio do leczonego organu. Sąsiednie narządy nie są przy tym narażone na nadmierną ekspozycję promieniowaniem. Źródło promieniotwórcze jest zwykle niskoenergetycznym (20 keV do 30 keV) emiterem y o czysto wewnętrznej konwersji (IC). Półokres trwania powinien być dostatecznie długi dla zapewnienia dużej dawki tkankowej, lecz dostatecznie krótki dla umożliwienia

185 508 trwałego pozostawienia mikrokapsułki zawierającej materiał promieniotwórczy wewnątrz ciała (kapsułki musząbyć wykonane z materiału kompatybilnego z tkankami ciała). Typowymi wykorzystywanymi źródłami są ¹²⁵J (-1^ = 60,14 d, <Ey> = 27 keV) i ¹⁰³ Pd, tarcza może być metalicznym rodem napromieniowanym protonami pośredniej energii (« 20 MeV). Przekrój aktywny ma szerokie maksimum wynoszące około 0,5 barna wokół 10 MeV. Wydatek ^Pd przy 23 MeV i gruba tarcza (0,75 g/cm2) wynosi 5,20 x 10~ dla jednego padającego protonu, odpowiadającego stopniowi aktywacji 132,75 GBq/mA/dzień. Jednakowoż moc tracona w tarczy jest duża, 19,6 kW/mA. Zatem, jeżeli stosuje się prąd maksymalny wynoszący 200 pA (4 kW w tarczy), to prędkość wytwarzaniajest raczej liczbąniewielką wynoszącą 26,55 GBq/dzień (0,717 kiurów/dzień), znacznie mniej szziod liczb podanych w niniejszym dokumencie dla ¹2⁵ J i wychwytu neutronowego (« 600 kiurów/dzień dla sytuacji (2)). Odpowiednio do tego, D³Pd można korzystniej wytwarzać w sposób konwencjonalny, za pomocą reakcji (p, n) na ^Rh.

Wytwarzanie ¹²5J może się odbywać z wychwytem neutronowym ksendnu *2Xe i według łańcucha reakcyjnego:

124χθ + _n 125χ_β + /

125_Te FC. (16,9 h)_{y 12}5_T

Całka rezonansowa ksenonu ¹²4Xe jest bardzo duza m = 2950 b, i akceptowalną wartość wychwytu można realizować również z tarczągazową. Sprawność wychwytu η, = 6,40 x 10- /litr czystego ¹²4Χι w warunkach normalnych. Ze względu na małą zawartość względną ^mXe w ksenonie naturalnym (0,1 %), izotopowa separacjajest bardzo korzystna dla zapewnienia dobrej sprawności, przy wzięciu również pod uwagę, że tarcza może być wykorzystywana nieograniczenie. Obliczone widmo neutronowe i rozkład energii wychwytu przedstawiono na fig. 13a i 13b. Oczywiście, dominuje wychwyt rezonansowy. Należy również zauważyć zubożenie strumienia po przejściu przez rezonans (silny), oraz strukturę obniżenia w widmie.

Jeżeli naturalny ksenon jest aktywowany bezpośrednio, to sprawność wychwytu powodującego przejście do ¹²5J wynosi η, = 181 x 10‘⁶/ litr ksenonu w warunkach normalnych ciśnienia i temperatury. Wartość jest ze współczynnikiem około 3 większa od wartości czystego ¹²⁴Xe, po korekcji na zawartość wzglę<dną(0,1%), ponieważ samoekranowanie silnych rezonansów w czystym związku odgrywa dużo ważniejsząrolę. Inne izotopy w naturalnym ksenonie nie dająznacznych ilości krótkożyciowych izotopów promieniotwórczych, poza kse^nem, a zatem nie zαnijczγszcząjąwγtwαrzaoegojodu. Ponieważ ksjnonjest gazem obojętnym, to wydzielanie jodujest natychmiastowe, ponieważ kondensuje się on na ściankach pojemnika. Jeżeli stosuje się ksenon naturalny, to powstaje z grubsza taka sama ilość trwałego cezu, który prawdopodobnie zostaje wydzielony z jodu. Cezjest w rzeczywistości lekko domieszkowany przez 1³⁷Cs, którego półokres trwania wynosi 30,1 lat a aktywność jest pomijalna. Taka domieszka nie występuje w przypadku wzbogaconego izotopowe ksenonu.

Ze względu na dużą wydajność, ilość aktywowanego i25j może być dość znaczna. Na przykład w sytuacji (2) akceleratora regionalnego dostarczającego 3,0 x 10¹⁶ szybkość wytwarzania 15 J wynosi 6,0 kiurów/dzień/litr tarczy z czystym ksenonem ¹²4Xe w normalnych warunkach ciśnienia i temperatury. Aktywator 100-litrowy wtedy w normalnych warunkach ciśnienia i temperatury wytwarza aż do 600 kiurów/dzień jodu ¹²5J.

Znaczną liczbę różnych radioizotopów wydziela się z pozostałości rozszczepienia powstających z rozpadu w reaktorze uranu. Użyte niniejszym słowo „fissium” oznacza grupę pierwiastków które są produktami rozpadu 23⁵U.

. Aktywator można załadować niewielką ilością uranu, albo naturalnego, albo, korzystnie, wzbogaconego ²3⁵U. Oczywiście, materiał tarczy może być bez ograniczenia regenerowany. Materiał ten może mieć postać metalicznego uranu lub innego związku, na przykład tlenku, zaleznie od wymagań następnej chemicznej obróbki ekstrakcyjnej. Dzięki temu można wytwarzać praktyczne ilości fissium, znacznie poza warunkami krytycznymi i z użyciem na wstępie niewielkiej próbki.

Możliwą sytuację przedstawiono w skrócie. Zakładamy, że tarcza jest niewielką ilością uranu wzbogaconą do 20% 235U Rzeczywista struktura geometryczna wykorzystywana w obli185 508 chwytu dla rzeczywiście nieskończenie małej ilości uranu sąwiększe ze współczynnikiem około 2, niż wymienione w tabeli 13. Wzbogacenie 20% zostało ustalone przez wymagania umowy nieproliferacyjnej, która ogranicza do 20% dopuszczalne wzbogacanie, dla uniemożliwienia realizacji masy krytycznej. Nawiasem mówiąc, ilość plutonu, który może być wyprodukowany tą meto<dąjest pomijalnie mała.

Tarcza musi być zamknięta w ciasnej obudowie dla zapewnienia, ze podczas naświetlania nie wystąpi przeciek produktów fissiium. Wartości sprawności w przypadku wychwytu η i wytwarzania fissium (przy rozpadzie) η _f odniesiona do 1 kg wzbogaconego związku zamieszczono w tabeli 13. Rozszczepienia powodują powstanie dodatkowych neutronów, które mają udział w ogólnej ocenie opłacalności wytwarzania neutronów. Względna ilość wytwarzanych neutronów wynosi około +1,04% w przypadku każdego kilograma wzbogaconego uranu, co jest ilością bardzo małą. Zatem, nawet w skrajnych warunkach obciążenia tarczy, urządzenie pozostaje daleko niekrytyczne.

Zakładając, że w fissium zawartyjest konkretny pierwiastek we względnej ilości atomowej X, i że zarówno czas ekspozycji t_exp, jak i niezbędny czas ponownego przetwarzania są równe jednemu półokresowi trwania takiego związku, początkowa aktywność w przypadku 1 kg aktywowanej próbki dana jest, jako

2,5 x 10-%λ nf (GBq/kg).

Mówiąc ogólniej, dla czasów dowolnych, aktywność wydzielonego związku na końcu okresu ponownego przetwarzania dana jest równaniem [2].

W sytuacji (2) akceleratora regionalnego dostarczającego S_o = 3,0 x 10^ n/s, prędkość wytarzania w przypadku związku o λ = (^,04, X_exp=n„= xE/_fl ipaamnetrach wddługtabei i 6, wynosi 1150 GBq/kg (31,2 kiurów/kg) tarczy.

Tpanla 12.

Najważniejsza produkcja fissium w przypadku 33 kg 20% wzbogaconego uranu, eksponowanego w ciągu 10 dni (sytuacja (1).

Pierwiastek	Okres półtrwania	GBq	Masa ( um)	Pierwiastek	Okres półtrwania	GBq	Masa (um)
77-AS	1,62 d	2,278	2 214E-7	128-SB	9,01 h	4,684	1,757E-7
83-BR	2,40 h	1,686	1,092E-8	127-SB	3,85 d	51,18	1 953E-S
88-KR	2,84 h	23,52	1,911E7	129-SB	4,40 h	21,91	4,044 E-7
85-KR*	4,48 h	30,34	3,756E-7	132-TE	3,20 d	1279	4223E-4
83-KR*	1,83 h	6,247	3,085E-8	131-TE*	1,25 d	112,7	1,440E-5
91 SR	9,63 h	832,4	2,372E-5	129-TE	1,16 h	27,33	1.330E-7
91-SR	2,71 h	30,13	2.442E-7	129-TE*	33,60 d	7,317	2,475E-5
90-SR	28,78 y	1,41	1.040E 3	127 TE	9,35 h	44,78	1,729E-6
89-SR	50,53 d	222,4	7,805E4	13^1	6,57 h	529,7	1,528E-5
93-Y	10,18 h	978,2	3.011E-5	133-1	0 87 d	1676	1,508E-4
92-Y	3,54 h	317,4	3,3 61E-6	132-1	2,30 h	1319	1,299E-5
91 Y	58,51 d	234,5	9,733E-4	131-1	8,04 d	589,8	4,849E-4
91-Y'	0,83 h	455,4	1,116E-6	135-XE	9,14 h	1422	5,708E-5
97-ZR	0,70 d	1330	7,089E 5	133-XE	5,24 d	1693	9,214E-4
95-ZR	64,02 d	244,6	1,161 E-3	133-XE*	2,19 d	66,31	1,508E-5
97-NB	1,20 h	1433	5,431 E-6	131 XF	11,90 d	1,852	2,253E-6
95-NB	34,97 d	25,14	6,517E-5	137-CS	30,10 y	1,445	1,698E-3
95-NB*	3,61 d	1,744	4666E 7	140-BA	12,75 d	935,2	1,303E-3
99-MO	2,75 d	1830	3.884E-4	141 LA	3,92 h	159,3	2,864E 6
99-TC*	6,01 h	1724	3,335E-5	140-LA	1,68 d	801,8	1,470E-1
105-RU	444 h	37,31	5,732E-7	144-CE	1,38 d	1733	2,663E9
103-RU	39,26 d	185,6	5,856E-4	144-CE	0,78 y	47,2	1,511^3
106 RU	1,02 y	3,038	9,389E-5	141-CE	32,50 d	416,7	1,490E-3
105-RH	1,47 d	303,1	3,659E-5	143-PR	13,57 d	782,1	1,18SE-3
103-RH*	0,93 h	185,3	5,804E-7	145-PR	5,98 h	282	7,959E-6
112-PD	0,88 d	6,452	4,942E-7	147-ND	10 98 d	370 8	4 672E 4
109-PD	13,70 h	11,08	5,378E-7	151-PM	1,18 d	114,4	1,596E-5
112-AG	3,13 h	7 517	8,568E-8	147-PM	2 62 y	1,651	1.814E-4
111 -AG	7,45 d	4,099	2,645E 6	149-PM	2,21 d	340,2	8,753E-5
113-AG	5,37 h	1,397	2.756E-8	156 SM	9,40 h	3,423	1,633E-7
115-CD	2,23 d	5 524	1,104E-6	153 SM	1,93 d	47,4	1,092E-5
115-IN*	4,49 h	5,961	9,999E-8	156-EU	15,19 d	2,542	4,702E-6
115-SN	9,64 d	4,143	3,895E-6	157-EU	15 18 h	1,556	1,206E-7
121-SN	1,13 d	7,161	7,625E-7

185 508

Tabela 13.

Wychwyt i wydajność produkcji fissium w przypadku 1 kg 20% wzbogaconego uranu

Pierwiastek	Zawartość względna	Sprawność wychwytu η (kg-¹)	Wydajność fissium Bf^kg-1)
235u	0,20	1,212E-3	3,852E-3
238u	0,80	1.676E-3	6,587E-5

Najważniejsze radionuklidy z fissium wyliczono na podstawie struktury geometrycznej według tabeli 6, i zamieszczono w tabeli 12. Warunki sąwarunkami według sytuacji (1). Liczby dla sytuacji (2) sąo około dwa rzędy wielkości większe. Czas naświetlania został ustawiony dowolnie na 10 dni, z następnym 1 dniem schładzania. Tarcza była z wzbogaconego 20%-go uranu metalicznego o masie 33 kg. Przedstawiono tyłkopierwiastki o finalnej aktywności większej od 1 GBq. Interesujące jest porównanie wytwarzania Mo. Obliczono asymptotyczny wydatek z 20% uranu jako wynoszący 51,3 GBq/kg tarczy w przypadku aktywacji jak w sytuacji (1). Tę samą aktywację osiąga się z 288 g 98Mo. Zatem osiągamy wydatki porównywalne.

Naturalny krzem złożony jest z trzech izotopów 28Si (92,23%, = 0,0641 b), 29Si (4,46%, Ires = 0,0543 b) i 3°Si (3,1%, 1,^ = 0,697 b). Jedynym izotopem przechodzącym w pierwiastek nietrwały przy wychwycie neutronówjest 3°Si, który generuje 3’ Si, rozpadający się z kolei zr^ = 157 m z utworzeniem 3¹P, jedynego izotopu fosforu naturalnego. Obliczone metodą Monte Carlo sprawności wychwytu izotopów na 1 kg naturalnego Si wynos:ząr| =2,353 x 10⁴ kg⁴ w przypadku 28Si, η= 8,166 x 106kg_ dla29Si η= 1,733 x 10'⁵kg'1 dla będącego przedmiotem zainteresowania izotopu 3°Si. Zakładając sytuację (2) wartość tempa implantacji atomowej P akceleratora regionalnego o S0= 3,0 x10¹⁶ n/s wynosi 2,573 x 10'*4 s-, odpowiadając 1 części na miliard (ekwiwalent implantowanej gęstości donorów wynoszącej 5 x 10*3 cm-), przy implantacji co 10,7 godzin. Nie powstają żadne dostrzegalne szkodliwe izotopy, a zatem proces implantacji jest „czysty”, jeżeli ^Si ulega rozpadowi na zewnątrz. Jeżeli potrzebne są wyższe wydajności implantacji, ze względu na specjalny, przemysłowy charakter procesu, to można użyć silniejszego akceleratora (pod względem prądu i energii).

Podobna procedura może być stosowana do kryształów germanu. Główne wychwyty występująw izotopie 7°Ge (20%), z wytwarzaniem akceptora 7’ Ga (poprzez 74Ge). Mniejsze wartości wychwytów występują również w przypadku 74Ge (36%), z wytworzeniem donora 75 As (poprzez 7⁵Ge). Zatem dominujące jest domieszkowanie akceptorowe.

Działanie transmutera odpadów poparte jest przykładem odpowiadającym uprzednio opisanym sytuacjom, i na bazie amplifikatora energii. Jakjuż zaznaczano, te rozważania można z łatwością zastosować do przypadku, kiedy „nieszczelnym” źródłem neutronów jest rdzeń reaktora powielającego prędkiego.

Ogólny układ amplifikatora energii działającego w połączeniu z transmuterem odpadów przedstawiono w uproszeniu na fig. 14b (w przekroju pionowym płaszczyzną środkową).

Składa się on z dużego, solidnego zbiornika stalowego 20 wypełnionego stopionym ołowiem 21, lub mieszaniną eutektyczną ołów/bizmut. Powstające ciepło jest odprowadzane przez naturalnąkonwekcję lub za pomocąpomp, przez wymienniki ciepła zainstalowane na wierzchu (nie przedstawione na rysunku).

Wiązka protonowa, która jest stosowana do aktywacji kaskad jądrowych w rdzeniu 22 amplifikatora energii jest przepuszczana przez rurę próżniową 23 i przechodzi przez okno wiązkowe 24 przed oddziaływaniem na stopiony ołów w obszarze spallacyjnym 25.

Dla uproszczenia, przedstawiamy zwykłą objętość ołowiu dla obszaru spallacyjnego, i resztę urządzenia. To rozwiązanie jest całkowicie akceptowalne, lecz z drugiej strony może być wskazane oddzielenie obiegu ołowiu obszaru spallacyjnego od obiegu reszty bloku. To rozwiązanie alternatywne oczywiście nie ma związku z działaniem transmutera.

Rdzeń, analogicznie ze zwykłąpraktylkąw dziedzinie reaktorów, zawiera dużą liczbę platerowanych stalą prętów wewnątrz których znajduje się paliwo w postaci tlenku, lub ewentualnie w postaci

185 508 metalicznej. Materiał paliwowy zawiera pierwiastek paliworodny, jak na przykład 232Th, który powiela pierwiastek rozszczepialny, jak na przykład 2°U po zaabsorbowaniu neutronu. Następny rozpad elementu rozszczepialnego wystawionego na działanie strumienia szybkich neutronów z kolei generuje następne neutrony. Ten proces powielania i rozszczepiania pozostaje podkrytyczny.

Pręty paliwowe, zwykle długości 1,3 m, są rozmieszczone równomiernie wewnątrz zespołu paliwowego 26, również wykonanego ze stali, zwykle o kształcie sześciokątnym, zwykle z odległością między płaskimi częściami wynoszącą 20 cm. Każdy zespół paliwowy może zawierać kilkaset prętów.

Wewnątrz zespołów paliwowych krąży stopiony ołów skutecznie chłodząc pręty, odbierając ciepło wytwarzane w procesach jądrowych. Typowa prędkość przepływu czynnika chłodzącego wynosi 1 m/s a przyrost temperatury wynosi około 150°C do 200°C.

Neutrony spallacyjne, będące neutronami wysokiej energii z obszaru spallacyjnego dryfują w głąb rdzenia i inicjują proces multiplikacji podkrytycznej, proces powielania i rozszczepiania, który jest wykorzystywany, korzystnie, do (i) transmutowania aktynowców w obszarze rdzeniowym, i (ii) do wytwarzania uchodzących neutronów wykorzystywanych do transmutacji odpadów w transmuterze.

Komora27,2 transmutera otacza rdzeń możliwie ciasno. Wykorzystaliśmy, dla uproszczenia, również w przypadku obszaru transmutera tę samą kratownicę sześciokątną 28, co w rdzeniu. Jednakowoż, w celu zmniejszenia oddziaływania wzajemnego struktur wsporczych, miuszą one być możliwie lekkie, ułatwione jest to dzięki małemu ciężarowi ładunku przeznaczonego do transmutacji (kilkaset kilogramów). Jakkolwiek niekonieczne, te same typy zespołów montażowych umożliwiają wykorzystywanie tego samego wyposażenia narzędziowego (typu pantografu) do wyjmowania zarówno paliwa, jak i zespołów transmutera. Sekcje transmutera powyżej i poniżej obszaru 2 rdzenia mogą być zespołami łączonymi, w których utrzymywane są razem zarówno paliwo, jak i zespoły montażowe transmutera. W zasadzie pomiędzy rdzeniem, a komorą transmutera powinien znajdować się obszar buforowy 30.

Zespoły montażowe 28 transmutera są w zasadzie całkowicie zapełnione krążącym ciekłym ołowiem, z wyjątkiem drobno rozproszonego metalicznego Tc, który może występować w różnych postaciach, na przykład drutów lub arkuszy. Ponieważ Tc przechodzi w ruten, który jest również metalem/ to może pozostawać w bezpośrednim styku ze stopionym ołowiem, lub być zamknięty w drobnych rurkach stalowych, podobnie, jak paliwo. Konstrukcja uchwytu próbki powinna być oczywiście podyktowana potrzebami i zastosowaniem. W szczególności inne uchwyty potrzebne są dojodu, który w temperaturze roboczej amplifikatora energii jest parą (zamiast niego możliwe jest stosowanie jakiegoś związku chemicznego, jak na przykład NaJ, który ma wyższą temperaturę topnienia wynoszącą 661°C i temperaturę wrzenia wynoszącą 1304°C), i musi być zamknięty na przykład w cienkiej koszulce stalowej. W procesie transmutacji nie powstają znaczne ilości ciepła, i może ono z łatwością być odprowadzane od strumienia stopionego ołowiu, nawet przy znacznym zmniejszeniujego prędkości w sekcjach transmutera.

Technet Tc i/lub uchwyty selenowe można łączyć w pojedynczy zespół, ponieważ silne rezonanse technetu Tc występująprzy wartościach energii, które są znacznie mniejsze od wartości energii innych pierwiastków, jak to przedstawiono na fig. 1. Ponieważ całka rezonansowa przewyższająca, powiedzmy 50 eV, jest porównywalna dla tych trzech pierwiastków, to wychwyty wystąpiąnajpierw w 7Se i¹²⁹ J, a przetrwałe neutrony sąpóźniej silnie pochłaniane przez Tc. Zatem można sobie wyobrazić cienkie, szczelne rurki ze stali nierdzewnej, podobne do prętów paliwowych, z tym wyjątkiem, że zawierająTc w rozproszonej postaci drutów metalowych lub w równoważnym kształcie geometrycznym, ajod przy niskim ciśnieniu paruje. Jod przechodzi w ksenon, który może być okresowo usuwany, podczas gdy selen wytwarza brom i krypton.

Sprawność transmutera odpadów można przedstawić na przykładzie przypadku z Tc. Pozostałe pierwiastki z tabeli 1 które zostały wybrane w rozdziale 1 zapewniają bardzo podobne właściwości.

18S 508

Tabela 14.

Bilans neutronowy przykładowego amplifikatora energii EA

Parametry ogólne

Wstępna mieszanka paliwowa	(Th-TRU)C>2
Początkowa masa paliwa	11,6	ton $
Termiczna moc wyjściowa	10	GW
Nominalny wsp. mnożenia, k	0,98
Początkowe stężenie TRU	27,07	%
Rezerwa wychwytu neutronów (wszystkich reakcji)
Rdzeń	83,5	%
objętość kompensacyjna & konstrukcja	2,22	% 10
Naczynie gtówne	0,39	%
Wyciek z rdzenia(w stosunku do rdzenia)	14.3(17,1)	%
Wyciek ze zbiornika	1,46	%
Reakcje gtówne
Wychwyty	64,5	%
Fissium (w stosunku do rdzenia)	31,5 (37,7)	% ¹⁵
n, Xn	2,31	%
Inne, włącznie z ucieczkami	1,65	%

W tabeli 14, wyszczególniliśmy typowy bilans neutronowy amplifikatora energii pracującego w charakterze wypalacza pierwiastków transuranowych. Amplifikator energii jest początkowo wypełniony mieszaniną toru i pierwiastków transuranowych z odpadów reaktora wodnego, albo w postaci tlenków (MOX) albo metali. Stężenia się dopasowuje w celu osiągnięcia pożądanej wartości współczynnika mnożenia k.

Szczęśliwą okolicznością jest to, że występuje odpowiednia kompensacja między reaktywnością z tytułu powielania 233U z toru a stratami aktywności w wyniku występowania wychwytów pozostałości rozszczepienia, redukcji masy aktywnej rdzenia i zmniejszania się zmagazynowanych ilości pierwiastków transuranowych. Taka równowaga umożliwia rozszerzenie wypalania do ponad 100 GW dzień/t paliwa bez interwencji z zewnątrz i prostej regulacji wytwarzanej mocy za pomocąwiązki akceleratora. W praktyce, oznacza to 2 do 3 lat niezakłóconego działania. Pod koniec tego okresu, odbywa się regeneracja paliwa przez wydzielenie najsilniej wychwytujących neutrony pozostałości rozszczepienia i powielonego uranu, i dodanie do pozostałych aktynowców odpowiedniej ilości odpadów reaktora wodnego w celu osiągnięcia pożądanej wartości k. Procedura jest powtarzana w sposób nieograniczony, aż do wyczerpania odpadów reaktora wodnego. Po kilku cyklach ustala się pewna „asymptotyczna” mieszanina, wynikająca z warunków równowagi między różnymi reakcjami wrdzeniu. Taka mieszanina wykazuje doskonałe prawdopodobieństwo w przypadku neutronów szybkich, co zapewnia, że proces może by kontynuowany w zasadzie w sposób nieograniczony.

W celu oszacowania przepustowości transmutera odpadów, komora transmutacyjna 27 (fig. 14a i 14b) została napełniona 270 kg technetu Tc w postaci metalicznej i drobno rozproszona w osnowie ołowiowej, odpowiednio do względnego stężenia wynoszącego 1(04 x 10'³. Pierwiastki 2 z fig. 14a i 14b pozostawia się dla zaoszczędzenia przepustowości, czyli transmutacji innych pierwiastków. Masa technetu Tc do wyeliminowania odnosząca się do pierwiastków transuranowych w odpadach ze standardowego reaktora wodnego (patrz paragraf 1.4) pozostają w stosunku [Tc/TRUJopaiu^ (0,843 t)/(10,1781) = 0,0828. Obliczona wartość transmutacji

185 508 w przypadku typowych warunków amplifikatora energii (k = 0,97) daje, dla świeżego ładunku paliwa (pierwszego napełnienia), [Tc/TRU]_tralłmjtacs = 0,0856, to znaczy dostateczną do podtrzymania składu odpadu.

Podczas kolejnych cykli redukcji pierwiastków transuranowych, prędkość redukcji się zmniejsza, ponieważ następuje nagromadzanie się pierwiastków transuranowych mających najmniejszy przekrój czynny rozszczepienia, tak że do osiągnięcia pomyślnego rozszczepienia potrzebnych jest więcej neutronów. Natomiast prędkość transmutacji Tc jest w zasadzie stała, ponieważ odniesiona jest do części neutronów opuszczających rdzeń. Po scałkowaniu za wiele cykli, w razie potrzeby całkowitego wyeliminowania pierwiastków transuranowych otrzymaliśmy [TCi/TRUj^-ansm = 0,1284, co z zapasem wystarcza do wyeliminowania zarówno Tc odpadu, jak i technetu nagromadzonego w międzyczasie z powodu rozszczepień pierwiastków transuranowych.

Wstępne stężenie Tc dobrano tak, aby osiągnąć dopasowanie do potrzebnej sprawności. W celu prześledzenia zależności od tego parametru, zmienialiśmy go w szerokim zakresie.

Na fig. 15 przedstawiamy prędkość transmutacji w funkcji stężenia Tc. Jak można zauważyć, występuje narastające nasycenie, w wyniku samoekranowania technetu Tc odpowiednio do rezonansów. Lepiej to widać na fig. 16, gdzie przedstawione są widma neutronowe, uśrednione w objętości transmutacji, dla wszystkich punktów z fig. 15. Po dwóch głównych rezonansach Tc obserwuje się silne, narastające wyczerpywanie się widma. Należy zauważyć również dyfuzyjne ponowne wypełnianie występujące po ostatnim rezonansie i przed osiągnięciem termicznych wartości energii. Jak już podkreślano, to wypełnianie występuje wskutek dyfuzji neutronów z obszarów, które nie zawierają Tc.

Należy zwrócić uwagę, że widmo wysokdjnjrgjtyczoe,Jak to widać na fig. 16, nie podlega wpływowi stężenia Tc. Ukazuje to, że działanie głównego amplifikatora energii w nieznacznym stopniu podlega wpływowi parametrów aktywatora. Efekt ten potwierdza również fig. 17, na której przedstawiono skuteczny współczynnik mnożenia k, również w funkcji stężenia. Można zobaczyć, ze wpływ na wartość k jest tylko nieznaczny, wskazując, że działanie amplifikatora energii jest w zasadzie niezależne od aktywności w obszarze transmutera.

Względna prędkość transmutacji po 100 GW dzień/t, co jest rozsądnym czasem cyklu dla amplifikatora energii, została przestawiona na fig. 18. Jak oczekiwano, niewielkie ładunki Tc podlegają transmutacji szybkiej. W interesującym zakresie stężeń około 15-20% technetu Tc jest transmutowanych na końcu każdego cyklu. Ten długi czas transmutacji nie ma praktycznego znaczenia, ponieważ pierwiastki transmutera mogą pozostawać na miejscu przez kilka cykli, gdyż strumień neutronów jest mniejszy i mniejsze jest odpowiednio uszkadzanie radiacyjne koszulki.

Na koniec na fig. 19 przedstawiono część neutronów uchodzących z pojemnika w funkcji stężenia Tc. Niewielka zależność tej części od stężenia wskazuje na lokalny charakter wychwytu pobudzanego rezonansowo, który nie oddziałuje w znacznym stopniu na strumień neutronów przy ściankach zbiornika. Podobnie, strumień neutronowy i widmo w rozsądnej odległości od obszaru transmutera nie są uzależnione od wpływu wychwytów Tc. Znaczy to, że reszta przestrzeni wokół rdzenia może być wykorzystywana do transmutacji dodatkowej ilości odpadu. Oszacowaliśmy ostateczną praktyczną przepustowość transmutacji na około dwukrotną względem już wykorzystywanej do redukcji Tc. Wystarcza to z zapasem do redukcji również wszystkich niepożądanych pierwiastków według tabeli 2.

Dodatkowo dodano ogólnej analizy rodzaju radionuklidów możliwych do wytwarzania za pomocą aktywatora neutronowego. Pierwiastki tarczy muszą być naturalnymi pierwiastkami dobranymi opcjonalnie wraz z wzbogacaniem izotopowym, jakkolwiek są kosztowne. Proces wychwytu neutronowego prowadzi do pierwiastka potomnego, który jest nietrwały, o rozsądnym półokresie trwania, kompromisowo dobranymjako zawierający się między jednąminutąa jednym rokiem. Z kolei następny pierwiastek potomny może być albo trwały albo nietrwały. Jeżeli jest trwały, to proces określa się jako „aktywację” próbki. Ponieważ druga separacja izotopowa jest nierealna, to aktywowany związek musi być wykorzystany bezpośrednio. Praktycznym tego

185 508 przykłademjest aktywacja ^,28J od związkujodu naturalnego (ⁿ⁷J —> ¹²⁸J). Jeżeli natomiast, pierwszy pierwiastek potomny rozpada się na inne nietrwałe (możliwe jest wykorzystanie tego samego okna czasowego) substancje chemiczne, które mogąbyć rozdzielane odpowiedniąmetodą, to niniejszy sposób może stanowić drogę do wytworzenia czystych, rozdzielonych radionuklidów do zastosowań praktycznych. W charakterze praktycznego przykładu można wymienić łańcuch Mo -> Mo -» Tc.

Przydatność danego łańcucha powstawania, rozpadu do sposobu według niniejszego wynalazku zależy od rozmiaru przekroju czynnego wychwytu neutronów. Dwie wielkości są istotne: całka rezonansowa która odnosi się do zastosowania ośrodka rozpraszającego o dużym A, jak na przykład ołów, i przekroju czynnego wychwytu termicznego, który sugeruje zastosowanie rozpraszacza o małym A, jak na przykład grafit. Innym istotnym parametrem jest względna zawartość rodzicielskich substancją ądrowych w naturalnym związku, który j est istotny dla ewentualnej potrzeby izotopowej preparacji próbki tarczy.

Tar- cza	Izotop	Stęż Natur.	Rezon. Całk.	X-sekt. Term.	Izotop aktywowany	Półtrwanie aktywów.	Tryb rozpadu	Rozpad br.R	Nast. Izotop	Półtrwanie nast. Izotopu
1	2	3	4	5	6	7	8	9	10	11
Na	Na-23	1.00	0.26	0.607	Na-24	14.96 h	β-	100.0
Mg	Mg-26	0.1101	0.016	0.0439	Mg-27	9.458 m	β-	100.0
Al	Al-27	1.00	0.112	0.244	A1.-28	2 241 m	β-	100.0
Si	Si-30	0.031	0.697	0.124	Si-31	2.622 h	β-	100.0
P	P-31	1.00	0.0712	0.207	P-32	14.26 d	β-	100.0
S	S-34	0.0421	0.0835	0.256	S-35	87.51 d	β-	100.0
s	S-36	0.0002	0.10	0.167	S-37	5.050 m	β-	100.0
Cl	Cl-37	0.2423	0.0025	0.	Cl-38	37.24 m	β--	100.0
Ar	Ar-36	0.0034	1.68	6.0	Ar-37	35.04 d	β+	100 0
Ar	Ar-40	0.996	0.231	0.756	Ar-41	1.822 h	β-	100.0
K	K-41	0.0673	1.44	1.67	K-42	12.36 h	β-	100.0
Ca	Ca-44	0.0209	0.32	1.02	Ca-45	163.8 d	β-	100.0
Ca	Ca-46	0.00	0.252	0.85	Ca-47	4.536 d	β-	100.0	Sc-47	3.345d
Ca	Ca-48	0.0019	0.379	1.26	Ca-49	8.715 m	β-	100.0	Sc-49	57.20 m
Sc	Sc-45	1.00	9.24	31.10	Sc-46	83.79 d	β-	100.0
Ti	Ti-50	0.054	0.0682	0.204	Ti-51	5.760 m	β-	100.0
V	V-51	0.9975	2.08	5.62	V-52	3.750 m	β-	100.0
Cr	Cr-50	0.0434	5.94	18.20	Cr-51	27.70 d	β+	100.0
Cr	Cr-54	0.0237	0.167	0.412	Cr-55	3.497 m	β-	100.0
Mn	Mn-55	1.00	10.50	15.40	Mn-56	2.579 h	β-	100.0
Fe	Fe-58	0.0028	1.36	1.32	Fe-59	44.50 d	β-	100.0
Co	Co-59	1.00	72.0	42.70	Co-60*	10.47 m	β-	0.24
Co	Co-59	1.00	72.0	42.70	Co-60*	10.47 m	Y	99.76
Ni	Ni-64	0.0091	0.627	1.74	Ni-65	2.517 h	β-	100.0

185 508

c.d. tabeli

1	2	3	4	5	6	7	8	9	10	11
Cu Cu	Cu-63	0.6917	4.47	5.11	Cu-64	12 70 h	β+	61.0
Cu-63	0 6917	4.47	5.11	Cu-64	12.70 h	β-	39 0
Cu	Cu-65	0 3083	1.96	2.46	Cu-66	5.088 m	β-	100.0
Zn	Zn-64	0.486	1.38	0.877	Zn-65	244.3 d	β+	100.0
Zn	Zn-68	0.188	2.89	1.15	Zn-69	56.40 m	β-	100.0
Zn	Zn-68	0.188	2.89	1.15	Zn-69*	13.76 h	Υ	99 97	Ζη-69	56 40 m
Zn	Zn-68	0.188	2.89	1.15	Zn-69*	13.76 h	β-	0.03
Zn	Zn-70	0.006	0.117	0.105	Zn-71	2.450 m	β-	100.0
Zn	Zn-70	0.006	0.117	0.105	Zn-71*	3.960 h	Υ	0 05	Ζη-71	2.450 m
Zn	Zn-70	0.006	0.117	0.105	Zn-71*	3.960 h	β-	99 95
Ga	Ga-69	0.601	18.0	2.52	Ga-70	21.14m	β-	99.59
Ga	Ga-69	0 601	18.0	2.52	Ga-70	21.14m	β+	0.41
Ga	Ga-71	0.399	31.80	4.26	Ga-72	14.10 h	β-	100.0
Ge	Ge-70	0 205	2.23	3.35	Ge-71	11 43 h	β+	100.0
Ge	Ge-74	0.365	0.416	0.482	Ge-75	1.380 h	β-	100.0
Ge	Ge-76	0.078	1.31	0.172	Ge-77	1.130 h	β-	100.0	As-77	1 618 d
As	As-75	1.00	63.50	5 16	As-76	1.097 d	β-	99.98
As	As-75	1.00	63.50	5.16	As-76	1.097	β+	0.02
Se	Se-74	0.009	575.0	59.40	Se-75	119.8 d	β+	100.0
Se	Se-78	0.236	4 70	0.492	Se-79*	3.920 m	Υ	99.94
Se	Se-78	0 236	4.70	0.492	Se-79*	3.920 m	β-	0.06
Se	Se-80	0.497	0.928	0.699	Se-81	18 45m	β-	100.0
Se	Se-80	0.497	0.928	0.699	Se-81*	57.28 m	Υ	99.95	Se-81	18.45 m
Se	Se-80	0.497	0.928	0.699	Se-81*	57.28 m	β-	0.05
Se	Se-82	0.795	0.0506	0.0506	Se-83	22.30 m	β-	100.0	Br-83	2.400 h
Se	Se-82	0.795	0.0506	0.0506	Se-83*	1.168m	β-	100.0	Br-83	2.400 h
Br	Br-79	0.5069	128.0	12 60	Br-80	17.68 m	β+	8.3
Br	Br-79	0.5069	128.0	12.60	Br-80	17 68m	β-	91.7
Br	Br-79	0.5069	128.0	12 60	Br-80*	4 421 h	Υ	100 0	Br-80	17 68 m
Br	Br-81	0.4931	46.40	3.09	Br-82	1.471 d	β-	100.0
Br	Br-81	0.4931	46.40	3.09	Br-82*	6.130 m	γ-	97.6	Br-82	1.471 d
Br	Br-81	0.4931	46.40	3.09	Br-82*	6.130 m	β-	2.4
Kr	Kr-78	0.0035	25.10	7.11	Kr-79	1.460 d	β+	100.0
Kr	Kr-82	0.116	225.0	32.20	Kr-83*	1.830 h	Υ	100.0
Kr	Kr-84	0 57	3.47	0.0952	Kr-85*	4 480h	β-	78.6

185 508

c.d. tabeli

1	2	3	4	5	6	7	8		10	11
Kr	Kr-84	0.57	3.47	0.052	Kr-85*	4.480 h	Y	21.4
Kr	Kr-86	0.173	0 023	0.34	Kr-87	1.272 h	β-	100.0
Rb	Rb-85	0.7217	8.68	0.551	Rb-86	18.63 d	β+	0.005
Rb	Rb-85	0.7217	8.68	0.551	Rb-86	18.63 d	β-	.
Rb	Rb-85	0.7217	8.68	0.551	Rb-86*	1.017 m	Y	100 0	Rb-86	18 63 d
Rb	Rb-87	0.2784	2 70	0.137	Rb-88	17.78 m	β_-	100.0
Sr	Sr-84	0 0056	10.40	0.2	Sr-85	64.84 d	β+	100.0
Sr	Sr-84	0.0056	10.40	0.2	Sr-85*	1.127 h	β+	13.4
Sr	Sr-84	0.0056	10.40	0.2	Sr-85*	1.127 h	Y	86.6	Sr-85	64.84 d
Sr	Sr-86	0.086	4.70	1.1	Sr-87*	2.803 h	Y	.7
Sr	Sr-86	0.086	4 70	1.1	Sr-87*	2.803 h	β+	0.3
Sr	Sr-88	0.8258	0 0628	0.66	Sr-8	50.53 d	β-	.ί
Sr	Sr-88	0.8258	0 0628	0.66	Sr-8	50.53 d	β-	0 00
Y	Y-8	1 00	0.821	1.48	Y-0	2.671 d	β-	100.0
Y	Y-8	1 00	0.821	1.48	Y-0*	3.10 h	Y	100.0	Y-90	2.671 d
Y	Y-8	1.00	0 821	1.48	Y-0*	3.10 h	β-	0.002
Zr	Zr-4	0.1738	0.316	0.057	Zr-5	64.02 d	β-	8.8	Nb-5	34 7 d
Zr	Zr-4	0.1738	0 316	0.057	Zr-5	64.02 d	β-	1.11	Nb-5*	3.608 d
Zr	Zi -6	0.028	5 86	0.0261	Zr-7	16.0 h	β-	5.32	Nb-7	1.202
Zr	Zr-6	0.028	5.86	0 0261	Zr-7	16^0 h	β-	4.68
Nb	Nb-3	1.00	.78	1.32	Nb-4*	6.263 m	Y	.5
Nb	Nb-3	1.00	78	1.32	Nb-4*	6.263 m	β-	05
Mo	Mo©2	0.1484	0^67	0 0237	Mo-3*	6.850 h	Y	.88
Mo	Mo-2	0.1484	0.67	0.0237	Mo-3*	6.850 h	β+	0.12
Mo	Mo- 8	0.2413	6.54	0.14	Mo-	2.747 d	β-	12.5
Mo	Mo-8	0.2413	6.54	0.14	Mo-	2 747 d	β-	87.5	Tc-*	6 010h
Mo	Mo-100	0.063	3.88	0.228	Mo-101	14.61 in	β-	100.0	Tc-101	14.22 m
Ru	Ru-6	0.0552	7.26	0.332	Rutó7	2^00 d	β+	.62
Ru	Ru-6	0.0552	7 26	0.332	Ru-7	2^00 d	β+	0.038	Tc-7*	0.10 d
Ru	Ru-102	0.316	4.17	1.41	Ru-103	3.26 d	β-	0.25
Ru	Ru-102	0.316	4.17	1.41	Ru-103	3.26 d	β-	.75	Rh-103*	56.11 m
Ru	Ru-104	0.187	6.53	0.37	Ru-105	4.440 h	β-	72.0	Rh-105	1.473 d
Ru	Ru-104	0.187	6.53	0.37	Ru-105	4.440 h	β-	28.0
Rh	Rh-103	1.00	28.0 ‘	16.0	Rh-104*	4.340 m	Y	.87
Rh	Rh-103	1.00	28.0	16.0	Rh-104*	4.340 m	β-	0.13

185 508

c.d tabeli

1	2	3	4	5	6	7	1 8	9	10	11
Pd	Pd-102	0.0102	19.20	3.85	Pd-103	16.99 d	β+	0.1
Pd	Pd-102	0 0102	19 20	3.85	Pd-103	16.99 d	β+	99.9	Rh-103*	56.11 m
Pd	Pd-108	0.2646	251.0	9.77	Pd-109	13,70 h	β-	0.05
Pd	Pd-108	0.2646	251.0	9.77	Pd-109	13 70 h	β-	99.95
Pd	Pd-108	0 2646	251.0	9 77	Pd-109*	4.696 m	Y	100 0	Pd-109	13 70 h
Pd	Pd-110	0.1172	2.79	0.261	Pd-111	23.40 m	β-	0.75	Ag-m	7.450 d
Pd	Pd-110	0.1172	2.79	0.261	Pd-111	23 40 m	β-	99.25	Ag-H1*	1.080 m
Pd	Pd-110	0.1172	2.79	0.261	Pd-111*	5.500 h	Y	73.0	Pd-111	23 40 m
Pd	Pd-110	0.1172	2.79	0.261	Pd-111*	5.500 h	β-	7.5	Ag-111	7.450 d
Pd	Pd-110	0.1172	2.79	0.261	Pd-m*	5.500 h	β-	19.5	Ag-H1*	1.080 m
Ag	Ag-107	0.5184	100.	44.20	Ag-108	2.370 m	β-	97.15
Ag	Ag-107	0.5184	100.	44.20	Ag-108	2.370 m	β+	2.85
Ag	Ag-109	0.4816	1460.	104.0	Ag-110*	249.8 d	Y	1.36
Ag	Ag-109	0.4816	1460.	104.0	Ag-110*	249.8 d	β-	98.64
Cd	Cd-106	0 0125	10.60	1.11	Cd-107	6.500 h	β+	0.06
Cd	Cd-106	0.0125	10.60	1.11	Cd-107	6.500 h	β+	99.94
Cd	Cd-H0	0.1249	38.20	12.60	Cd-111*	48.54 m	Y	100.0
Cd	Cd-114	0 2873	16.90	0.391	Cd-115	2.227 d	β-	0.0
Cd	Cd-114	0.2873	16.90	0.391	Cd-115	2.227 d	β-	100.0	Ino4 45*	4.486 h
Cd	Cd-114	0.2873	16.90	0.391	Cd-115*	44.60 d	β-	99.989
Cd	Cd-114	0.2873	16.90	0.391	Cd-115*	44.60 d	β-	0.011		4.486 h
Cd	Cd-116	0.0749	1.74	0.0859	Cd-117	2.490 h	β-	8.4	In'-117	43.20 m
Cd	Cd-116	0.0749	1.74	0.0859	Cd-117	2.490 h	β-	91.6	In-117*	1.937 h
Cd	Cd-116	0.0749	1.74	0.0859	Cd-117*	3.360 h	β-	98 6	In-117	43 20 m
Cd	Cd-116	0.0749	1.74	0.0859	Cd-117*	3.360 h	β-	1.4	In-117*	1.937 h
In	In-113	0.043	322.0	13.90	In-114	1.198 m	β-	99.5
In	In-113	0 043	322.0	13.90	In-114	1.198 m	β+	0.5
In	In-m	0.043	322.0	13.90	In-114*	49.51 d	Y	95.6	In-114	1.198 m
In	In-m	0.043	322.0	13.90	In-114*	49.51 d	β+	4.4
In	In-115	0.957	3110.	232.0	In-116*	54.41 m	β-	100.0
Sn	Sn-112	0.0097	30.40	1.16	Sn-113	115.1 d	β+	0.0
Sn	Sn-112	3.0097	30.40	1.16	Sn-113	115.1 d	β+	100.0	In-113*	1.658 h
Sn	Sn-112	3.0097	30.40	1.16	Sn-113*	21.40 m	Y	91.1	Sn-113	115 ld
Sn	Sn-112	3 0097	30.40	1.16	Sn-113*	21.40 m	β+	8.9
Sn	Sn-116	31453	12.40	0.147	Sn-117*	13.60 d	Y	100.0

185 508

c.d. tabeli

1	2	3	4	5	6	7	8		10	11
Sn	Sn-118	0.2422	5 32	0.25	Sn-ll*	23.1 d	Y	100.0
Sn	Sn-120	0 325	1.21	0.16	Sn-121	1.127 d	β-	100.0
Sn	Sn-122	0.0463	0.16	0.21	Sn-123	12.2 d	β-	100.0
Sn	Sn-122	0 0463	0.16	0.21	Sn-123*	40.06 m	β-	100.0
Sn	Sn-124	0 057	7.84	0 155	Sn-125	.640 d	β-	100.0
Sn	Sn-124	0 057»	7.84	0.155	Sn-125*	.520 m	β-	100.0
Sb	Sb-121	0.573	213.0	6.88	Sb-122	2.700 d	β-	7.6
Sb	Sb-121	0.573	213 0	6.88	Sb-122	2.700 d	β+	2.4
Sb	Sb-121	0.573	213.0	6.88	Sb-122*	4.210 m	y	100.0	Sb-122	2 700 d
Sb	Sb-123	0.427	122.0	4.80	Sb-124*	60.20 d	β-	100.0
Sb	Sb-123	0.427	122.0	4.80	Sb-124*	1.550 m	r	75.0	Sb-124	60 20 d
Sb	Sb-123	0.427	122.0	4.80	Sb-124*	1.550 m	β-	25.0
Sb	Sb-123	0.427	122.0	4.80	Sb-124**	20.20 m	γ	100.0	Sb-124*	1 550 m
Te	Te-120	0.001	22.20	2.6	Te-121	16.78 d	β+	100.0
Te	Te-120	0.001	22.20	2.6	Te-121*	154.0 d	y	88.6	Te-121	16.78 d
Te	Te-120	0.001	22.20	2.6	Te-121*	154.0 d	β+	11.4
Te	Te-122	0.026	7.0	3.86	Te-123*	11.7 d	Y	100.0
Te	Te-124	0.0482	5.13	7.7	Te-125*	57.40 d	Y	100.0
Te	Te-126	0.18>5	8.05	1.1	Te-127	.350 h	β-	100.0
Te	Te-126	0.185	8.05	1.1	Te-127*	10.0 d	Y	7.6	Te-127	9.350 h
Te	Te-126	0.185	8.05	1.1	Te-127*	10.0 d	β-	2.4
Te	Te-128	0.316	1.73	0.247	Te-12	1.160 h	β-	100.0
Te	Te-128	0.316	1.73	0.247	Te-12*	33.60 d	β-	36.0
Te	Te-128	0.316	1.73	0.247	Te-12*	33.60 d	Y	64.0	Te-129	1 160 h
Te	Te-130	0.338	0.25	0.31	Te-131	25.00 m	β-	100.0	1-131	8 040 d
Te	Te-130	0.338	0.25	0.31	Te-131*	1.250 d	β-	77.8	1-131	8.040 d
Te	Te-130	0.338	0.25	0.31	Te-131*	1.250 d	Y	22.2	Te-131	25.00 m
I	1-127	1.00	148.0	7.0	1-128	24. m	β+	6.
1	1-127	1.00	148.0	7.0	1-128	24. m	β-	3.1
Xe	Xe-124	0.001	250.	190.	Xe-125	16.0 h	β+	100.0	1-125	5.41 d
Xe	Xe-126	0.000	43.0	2.52	Xe-127	36.40 d	β+	100.0		36 40 d
Xe	Xe-126	0.000	43.0	2.52	Xe-127*	1.153 m	Y	100.0	Xe-127	36.40 d
Xe	Xe-128	0.011	10.70	6.13	Xe-12*	8.80 d	y	100.0
Xe	Xe-13	0.041	15.30	2.80	Xe-131*	11.0 d	Y	100.0
Xe	Xe-132	0.26	4.46	0.517	Xe-133	5.243 d	β-	100.0

185 508 c d. tabeli

1	2	3	4	5	6	7	8	9	10	11
Xe	Xe-132	0.269	4 46	0.517	Xe-133*	2.190 d	Y-	100.0	Xe-133	5 243 d
Xe	Xe-134	0.104	0.591	0.303	Xe-135	9.140 h	β-	100.0
Xe	Xe-134	0.104	0.591	0.303	Xe-135*	15.29 m	y-	100.0	Xe-135	9140h
Xe	Xe-134	0.104	0.591	0.303	Xe-135*	15.29 m	β-	0.004
Xe	Xe-136	0 089	0.116	0.299	Xe-137	3.818 m	β-	100 0
Cs	Cs-133	100	393.0	33 20	Cs-134*	2.910 h	Y-	100 0
Ba	Ba-130	0.0011	176 0	13.0	Ba-131	11.80 d	β+	100.0	Cs-131	9.690 d
Ba	Ba-130	0 0011	176.0	13.0	Ba-131*	14.60 m	Y-	100.0	Ba-131	11 80 d
Ba	Ba-132	0.001	30.40	8.06	Ba-133*	1.621 d	β+	0.01
Ba	Ba-132	0.001	30.40	8.06	Ba-133*	1.621 d	Y	99.99
Ba	Ba-134	0 0242	24.60	2.30	Ba-135*	1.196 d	Y	100.0
Ba	Ba-136	0.0785	2.02	0.458	Ba-137*	2.552 m	Y	100.0
Ba	Ba-138	0.717	0.23	0.413	Ba-139	1 384 h	β-	100.0
La	La-139	0.9991	10.50	10.30	La-140	1.678 d	β-	100.0
Ce	Ce-136	0.0019	64.30	7 18	Ce-137	9.000 h	β+	100.0
Ce	Ce-136	0.0019	64.30	7.18	Ce-137*	1.433 d	Y	99.22	Ce-137	9 000 h
Ce	Ce-136	0.0019	64.30	7 18	Ce-137*	1.433 d	β+	0.78
Ce	Ce-138	0.0025	3.08	1.25	Ce-139	137.6 d	β+	100.0
Ce	Ce-140	0.8848	0.235	0.651	Ce-141	32.50 d	β-	100.0
Ce	Ce-142	0.1108	0.835	1.15	Ce-143	1.377 d	β-	100.0	Pr-143	13.57 d
Pr	Pr-141	100	17.10	13 20	Pr-142	19.12 h	β-	99.98
Pr	Pr-141	100	17.10	13 20	Pr-142	19.12 h	β+	0.02
Pr	Pr-141	100	17.10	13.20	Pr-142*	14.60 m	Y	100.0	Pr-142	19.12 h
Nd	Nd-146	0.1719	2.77	1.61	Nd-147	10.98 d	β-	100.0
Nd	Nd-148	0.0576	14.50	2.85	Nd-149	1.720 h	β-	100.0	Pm-149	2.212 d
Nd	Nd-150	0.0576	15.80	1.38	Nd-151	12.44 m	β-	100.0	Pm-151	1.183 d
Sm	Sm-144	0.031	1.75	188	Sm-145	340.0 d	β+	100.0
Sm	Sm-152	0.267	2740.	236.0	Sm-153	1.928 d	β-	100.0
Sm	Sm-154	0.227	35.50	9.64	Sm-155	22.30 m	β-	100 0
Eu	Eu-151	0.478	1850.	10700.	Eu-152*	9.274 h	β-	72.0
Eu	Eu-151	0.478	1850.	10700.	Eu-152*	9.274 h	β+	28.0
Eu	Eu-151	0.478	1850.	10700.	Eu-152**	1600 h	Y	100.0
Eu	Eu-153	0.522	1390.	359.0	Eu-154*	46.30 m	Y	100.0
Gd	Gd-152	0.002	898.0	1210.	Gd-153	241 6 d	β+	100 0
Gd	Gd-158	0.2484	63.70	2.86	Gd-159	18.56 h	β-	100.0

185 508

c.d. tabeli

1	2	3	4	5	6	7	8	9	10	11
Gd	Gd-160	0.2186	7 80	0.874	Gd-161	3.660 m	β-	100.0	Tb-161	6.880 d
Tb	Tb-159	1 00	469.0	31.70	Tb-160	72.30	β-	100 0
Dy	Dy-156	0.0006	953.0	37.90	Dy-157	8.140 h	β+	100.0
Dy	Dy-158	0.001	179.0	49.20	Dy-159	144.4 d	β+	100.0
Dy	Dy-164	0 282	174.0	2890.	Dy-165	2.334 h	β-	100.0
Dy	Dy-164	0.282	174.0	2890.	Dy-165*	1 257 m	y	97 76	Dy-165	2 334 h
Dy	Dy-164	0.282	174.0	2890.	Dy-165*	1.257 m	β-	2.24
Ho	Ho-165	1.00	755.0	76.10	Ho-166	1.118 d	β-	100.0
Er	Er-162	0.0014	520.	30.	Er-163	1.250 h	β+	100.0
Er	Er-164	0.0161	143.0	15.0	Er-165	10.36 h	β+	100.0
Er	Er-168	0.268	40 60	3.19	Er-169	9.400'd	β-	100.0
Er	Er-170	0.149	58.10	6.73	Er-171	7.516 h	β-	100 0
Tm	Tm-169	1 00	\700.	120.	Tm-170	128.6 d	β+	0.15
Tm	Tm-169	1.00	1700.	120	Tm-170	128.6 d	β-	99.85
Yb	Yb-168	0 0013	378.0	2660.	YW-169	32.03 d	β+	100 0
yw	YW-174	0.318	21.0	79.30	Yb-175	4.185 d	β-	100 0
Yb	YW-176	0.127	6 64	3 28	YW-177	1.911 h	β-	100.0	Lu-177	6 734 d
1 Lu	Lu-175	0.9741	644.0	29.80	Lu-176*	3.635 h	β-	99.91
Lu	Lu-175	0.9741	644.0	29.80	Lu-176*	3.635 h	β+	0.1
Lu	Lu-176	0.0259	896.0	2810.	Lu-177	6.734 d	β-	100.0
Lu	Lu-176	0.0259	896.0	2810	Lu-177*	160.4 d	β-	78.3
Lu	Lu-176	0.0259	896.0	2810.	Lu-177*	160.4 d	y	21.7	Lu-177	6.734
Hf	Hf-174	0.0016	295.0	463 0	Hf-175	70.00 d	β+	100.0
Hf	Hf-176	0.0521	613 0	16.20	Hf-177**	51.40 m	y	100.0
Hf	Hf-178	0.273	1910.	90.	Hf-179**	25.10 d	y	100.0
Hf	Hf-179	0.1363	540.	44.70	Hf-180*	5.500 h	y	98.6
Hf	Hf-179	0.1363	540.	44.70	Hf-180*	5.500 h	β-	1.4	Tz-180	8.152 h
Hf	Hf-180	0.351	34.40	15.0	Hf-181	42.39 d	β-	100.0
Ta	Ta-181	0.9999	657.0	23.70	Ta-182	114.4 d	β-	100.0
Ta	Ta-181	0 9999	657.0	23.70	Ta-182**	15.84 m	y	100.0
W	W-180	0.0013	248.0	42.80	W-181	121.2 d	β+	100.0
W	W-184	0.3067	16.10	1.95	W-185	75.10 d	β-	100.0
W	W-184	0.3067	16.10	1.95	W-185*	1.670 m	y	100.0	W-185	75.10 d
W	W-186	0.286	344.0	43.30	W-187	23.72 h	β-	100.0
Re	Re-185	0.374	1710.	129.0	Re-186	3.777 d	β-	93.1

185 508

c.d. tabeli

1	2	3	4	5	6	7	8		10	11
Re	Re-185	0.374	1710.	12.0	Re-186	3.777 d	β+	6
Re	Re-187	0 626	288.0	87.0	Re-188	16.8 h	β-	100.0
Re	Re-187	0.626	288 0	87.0	Re-188*	18.60 m	Y	100.0	Re-188	16 98h
Os	Os-184	0.0002	86.0	3430.	Os-185	3.60 d	β+	100.0
Os	Os-188	0.133	153.0	5.36	Os-18*	5.800 h	y	100.0
Oś	Os-18	0.161	837.0	28^0	Os-10*	.00 m	Y	100.0
Os	Os-10	0.264	24.20	15.0	Os-11	15 40 d	β-	100.0
Os	Os-10	0.264	24.20	15.0	Os-11*	13.10 h	Y	100.0	Os-191	15.40 d
Os	Os-^2	0.41	6.12	2.2	Os-13	1.271 d	β-	100.0
Ir	Ir-11	0.373	1170.	1100	Ir-12	73.83 d	β-	5.24
Lr	Ir-11	0.373	1170.	1100	Ir-192	73.83 d	β+	4.76
Ir	Ir-11	0.373	1170.	1100.	Ir-12*	1.450 m	Y	8	Ir-192	73.83 d
Ir	Ir-11	0.373	1170.	1100	Ir-192*	1.450 m	β-	0.02
Ir	Ir-13	0.627	1310.	128.0	Ir-14	1.15 h	β-	100.0
Ir	Ir-13	0.627	1310.	128.0	Ir- 14*	171.0 d	β-	100.0
Pt	Pt-1	0.0001	86.70	175.0	Pt-11	2.00 d	β-	100.0
Pt	Pt-12	0.007	162.0	12.0	Pt-13*	4.330 d	Y	100.0
Pt	Pt-14	0.32	8 15	1.65	Pt-1 5*	4.020 d	Y	100.0
Pt	Pt-16	0.253	5^5	0.813	Pt-1 7	18.30 h	β-	100.0
Pt	Pt-16	0.253	5^5	0.813	Pt- 17*	1.50 h	β-	3.3
Pt	Pt-16	0.253	5^5	0.813	Pt-17*	1.50 h	Y	6.7	Pt-197	18 30 h
Pt	Pt-18	0.072	52.70	4.34	Pt-	30.80 m	β-	100.0	Au-1	3.13 d
Au	Au-17	1.00	1550.	113.0	Au-18	2.63 d	β-	100.0
Au	Au-17	1.00	1550.	113.0	Au-18*	2.300 d	Y	100.0	Au-18	2.63 d
Hg	Hg-16	0.0014	230.	3520.	Hg-17	2.672 d	β+	100.0
Hg	Hg-16	0.0014	230.	3520.	Hg-17*	23.80 h	Y	3.0	Hg-197	2.672 d
Hg	Hg-16	0.0014	230.	3520.	Hg-17*	23.80 h	β+	7.0
Hg	Hg-18	0.1002	74.80	2.28	Hg-1*	42.60 m	Y	100.0
Hg	Hg-202	0.28	2 65	5.68	Hg-203	46.61 d	β-	100.0
Hg	Hg-204	0.0685	0 256	0.42	Hg-205	5.200 m	β-	100.0
Tl	Tl-205	0.7048	0.648	0.11	Tl-206	4.1 m	β-	100.0
Tl	Tl-205	0.7048	0.648	0.11	Tl-206*	3.740 m	Y	100.0	Tl-206	4.199
Pb	Pb-208	0.524	0.61	0.06	Pb-20	3.253 h	β-	100.0
Bi	Bi-20	1.00	0.202	0 038	Bi-210	5.013 d	a	0.0	Tl-206	4.1 m
Bi	Bi-20	1.00	0.202	0.038	Bi-210	5.013 d	β-	100.0	Po-210	138.4 d
Th	Th-232	1.00	83.50	8.4	Th-233	22.30 m	β-	100.0	Pa-233	26^7 d

185 508 widmo wychwytu , dn/d(log(E))

CAŁKOWE PRAWDOPODOBIEŃSTWO WYCHWYTU

185 508 dn/d(log(E)) dn/d(log(E))

FIG.3a

400130~Tq wychwyty „300S σι

P200100(!)

1x10'³ 1x10'² 1Χ10'¹ 1x10° 1x10¹

5ΐ*ππ!ρΓΊττπτΐ|' i i nrrnj

1x10' ² 1x10³ 1x10⁴

1x10“

-1 o

ENERGIA NEUTRONÓW, eV

FIG.3c.

185 508

STRUMIEŃ WZGLĘDNY dN/dlog(E)

185 508

STRUMIEŃ WZGLĘDNY dN/dlog(E)

185 508

Średnie stężenie, w jednostkach umownych

185 508

cm

185 508

S_o, NEUTRONÓW/s/mA

185 508

>

ω

ENERGIA,

--ΓΙ I TJ'!’ ο ιη co ο ο

Ο 041

ο	Ι~Γ~[~ 1 Γ m	1 1 \| Ί 1 Ο	^{1 1} ι ^ir ω	“Τ 1—\|—1—Γ ο	«η
¢0	04	04	τ—		ο
Ο	ο	Ο	ο	ο	ο
Ο	ο	Ο	ο	ο	ο

((3)βθ|)ρ/υρ 'tjaiwrms

Cs ο

Ll

185 508

STRUMIEŃ , dn/d(log(E))

185 508

Gbq/gram

TARCZA

BERYLOWA

2RODŁO SPALLACYJNE

185 508

CAŁKOWE PRAWDOPODOBIEŃSTWO WYCHWYTU

001 0 01 0 1 1 10 100 1000 10000 100000 o o o o o o

O 00 CO -4- CM o

((3)6o|)p/up 'niAMHOAM OWOIM

001 0 01 0 1 1 10 100 1000 10000 100000 ENERGIA , eV TIG.12.

185 508

FIG ,13α.

dn/d(log(E)) dn/d(log(E))

01 0 1

100 1000 10000 100000 ENERGIA,eV

PRAWDOPODOBIEŃSTWO CAŁKOWE

FIG .13b.

185 508

FIG14a.

,\J 1

METR

185 508

FIG.14b.

185 508

MASA POTRANSMUTACJI, kg po 100GW d/t

WZGLĘDNE STĘŻENIE WAGOWE 99-Tc

185 508

ZNORMALIZOWANY STRUMIEŃ UŚREDNIONY WZGLĘDEM MASY

F1G.16.

185 508

WARTOŚĆ

WZGLĘDNE STĘŻENIE WAGOWE 99-Tc

ŁADUNEK Tc-99, kg

185 508

FIG 18

WZGLĘDNE STĘŻENIE WAGOWE 99-Tc

185 508

FIG:19.

WZGLĘDNY EFEKT WYJŚCIOWY

WZGLĘDNE STĘŻENIE WAGOWE 99-Tc

185 508

0000 -³.............. ooo t

mm

Departament Wydawnictw UP RP. Nakład 70 egz. Cena 6,00 zł.

Claims

Zastrzeżenia patentowe

1. Sposób napromieniania materiału strumieniem neutronów, znamienny tym, że rozprowadza się materiał w ośrodku rozpraszającym neutrony otaczającym źródło neutronów, przy czym ośrodek rozpraszającyjest w zasadzie przezroczysty dla neutronów i rozmieszczony tak, że rozpraszanie neutronowe w ośrodku rozpraszającym znacznie wzmacnia wychodzący ze źródła strumień neutronów, którym napromieniany jest materiał.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się odległość zajętąprzez ośrodek rozpraszający, między źródłem neutronów a napromienianym materiałem, o przynajmniej jeden rząd wielkości większą od współczynnika dyfuzji (D) sprężystego rozpraszania neutronowego w ośrodku rozpraszającym.
3. Sposób według zastrz. 1 albo 2, znamienny tym, że przynajmniej część ośrodka rozpraszającego, w którym rozprowadzony jest materiał, wykonuje się z pierwiastków ciężkich, tak że przez wielokrotne sprężyste zderzenia neutronów powoduje się powolne zmniejszanie energii neutronów wychodzących ze źródła.
4. Sposób według zastrz. 3, znamienny tym, że w ośrodku rozpraszającym dodatkowo stosuje się moderator neutronów otaczający część ośrodka rozpraszającego, w którym rozprowadzony jest napromieniany materiał.
5. Sposób według zastrz. 4, znamienny tym, że obszar ośrodka rozpraszającego wykonany z pierwiastków ciężkich, bez napromieniowanego materiału, umieszcza się między moderatorem a częścią ośrodka rozpraszającego, w którym rozmieszczony jest napromieniany materiał.
6. Sposób według zastrz. 4 albo 5, znamienny tym, że moderator wykonuje się z węgla lub wody deuterowej.
7. Sposób według zastrz. 3 albo 4, albo 5, znamienny tym, że jako pierwiastki ciężkie stosuje się ołów i/lub bizmut.
8. Sposób według zastrz. 7, znamienny tym, że w źródle neutronów stosuje się obszar centralny ośrodka z ołowiu i/lub bizmutu, który bombarduje się naładowanymi cząstkami wysokiej energii z wytwarzaniem neutronów przez spallację.
9. Sposób według zastrz. 8, znamienny tym, że ołów i/lub bizmut obszaru centralnego stosuje się w fazie ciekłej, przy czym krąży on w wyniku naturalnej konwekcji po obwodzie (13,14, l5) obejmującym wymiennik ciepła i grzejnik pomocniczy.
10. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że w źródle neutronów stosuje się tarczę z berylu lub litu bombardowaną wiązką cząstek naładowanych.
11. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako źródło neutronów stosuje się źródło promieniotwórcze.
12. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że w źródle neutronów stosuje się tarczę spallacyjną bombardowaną wiązką cząstek naładowanych.
13. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako źródło neutronów stosuje się krytyczny rdzeń reaktora powielającego prędkiego, z którego uchodzą neutrony szybkie.
14. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako źródło neutronów stosuje się rdzeń amplifikatora energii zawierający tarczę spallacyjnąi jądrowy materiał paliwowy, po czym bombarduje się tarczę spallacyjną wiązką naładowanych cząstek wysokiej energii wytwarzając neutrony wysokiej energii inicjujące proces podkrytyczny powielania pierwiastka rozszczepialnego z paliworodnego pierwiastka materiału paliwowego i rozszczepiania pierwiastka rozszczepiał185 508 nego, przy czym neutrony szybkie wychodzą z amplifikatora energii do ośrodka rozpraszającego.
15. Sposób według zastrz. 14, znamienny tym, że wjądrowym materiale paliwowym stosuje się dodatkowe pierwiastki rozszczepialne, w skład których wchod:ząprzeznaczone do likwidacji aktynowce.
16. Sposób według zastrz. 14 albo 15, znamienny tym, że stosuje się ołów i/lub bizmut zarówno na tarczę, jak i na ośrodek rozpraszający neutrony, przy czym ołów i/lub bizmut przynajmniej częściowo stosuje się w fazie ciekłej i krąży on wzdłuż obiegu chłodzącego odbierając ciepło od rdzenia amplifikatora energii.
17. Sposób wytwarzania użytecznego izotopu, w którym dokonuje się transformacji pierwszego izotopu przez napromienianie strumieniem neutronowym materiału zawierającego pierwszy izotop, znamienny tym, że rozprowadza się materiał w ośrodku rozpraszającym neutrony otaczającym źródło neutronów, przy czym ośrodek rozpraszający jest w zasadzie przezroczysty dla neutronów i rozmieszczony tak, że rozpraszanie neutronowe w ośrodku rozpraszającym znacznie wzmacnia wychodzący ze źródła strumień neutronów, którym napromienianyjest materiał, po czym odzyskuje się użyteczny izotop z napromienianego materiału.
18. Sposób według zastrz. 17, znamienny tym, że przynajmniej część ośrodka rozpraszającego, w której rozprowadzony jest napromieniany materiał, wykonuje się z pierwiastków ciężkich, tak że przez wielokrotne sprężyste zderzenia neutronów powoduje się powolne zmniejszanie energii neutronów wychodzących ze źródła.
19. Sposób według zastrz. 18, znamienny tym, że w ośrodku rozpraszającym dodatkowo stosuje się moderator neutronów otaczający część ośrodka rozpraszającego, w którym rozprowadzony jest napromieniany materiał.
20. Sposób według zastrz. 19, znamienny tym, że obszar ośrodka rozpraszającego wykonany z pierwiastków ciężkich, bez napromienianego materiału, umieszcza się między moderatorem a częścią ośrodka rozpraszającego, w którym rozmieszczony jest napromieniany materiał.
21. Sposób według zastrz. 19 albo 20, znamienny tym, że stosuje się moderator wykonany z węgla lub wody deuterowej.
22. Sposób według zastrz. 21, znamienny tym, że stosuje się moderator wykonany z węgla o grubości (Ar) od 5 cm do 10 cm.
23. Sposób według zastrz. 18 albo 22, znamienny tym, że jako pierwiastki ciężkie stosuje się ołów i/lub bizmut.
24. Sposób według zastrz. 23, znamienny tym, że w źródle neutronów stosuje się obszar centralny ośrodka z ołowiu i/lub bizmutu, który bombarduje się naładowanymi cząstkami wysokiej energii z wytwarzaniem neutronów przez spallację.
25. Sposób według zastrz. 24, znamienny tym, że ołów i/lub bizmut obszaru centralnego stosuje się w fazie ciekłej, przy czym krąży on w wyniku naturalnej konwekcji po obwodzie (13,14,15) obejmującym wymiennik ciepła i grzejnik pomocniczy.
26. Sposób według zastrz. 17, znamienny tym, że w źródle neutronów stosuje się tarczę z berylu lub litu bombardowaną wiązką cząstek naładowanych.
27. Sposób według zastrz. 17, znamienny tym, żejako źródło neutronów stosuje się źródło promieniotwórcze.
28. Sposób według zastrz. 17, znamienny tym, że w źródle neutronów stosuje się tarczę spallacyjną bombardowaną wiązką cząstek naładowanych.
29. Sposób według zastrz. 17, znamienny tym, że w napromienianym materiale stosuje się ¹²⁷Jjako pierwszy izotop, który wytwarza użyteczny radioizotop ¹²⁸J przez wychwytywanie neutronów ze strumienia.
30. Sposób według zastrz. 29, znamienny tym, że jako napromieniany materiał stosuje się związek jodu przeznaczony do podawania pacjentom po naświetlaniu neutronowym.
31. Sposób według zastrz. 17, znamienny tym, że w napromienianym materiale stosuje się Mo jako pierwszy izotop, który wytwarza Mo przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, przy czym doprowadza się do rozpadu Mo na użyteczny radioizotop ^99mTc.

185 508
32. Sposób według zastrz. 31, znamienny tym, że w napromienianym materiale stosuje się kompleksową, sól w postaci fosfomolibdenianu sodowego, która po napromienianiu neutronowymjest absorbowana w osnowie tlenku glinowego, z któregojest ekstrahowany “Tc po rozpadzie znacznej części Mo.
33. Sposób według zastrz. 17, znamienny tym, że w napromienianym materiale stosuje się ¹³⁰Te jako pierwszy izotop, który wytwarza ¹³¹Te przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, po czym zachodzi rozpad ^I3ITe na użyteczny radioizotop ¹³¹J.
34. Sposób według zastrz. 33, znamienny tym, że w napromienianym materiale stosuje się metaliczny tellur, który po napromienianiu neutronowymjest stapiany dla odparowania zawartego w nim jodu.
35. Sposób według zastrz. 17, znamienny tym, że w napromienianym materiale stosuje się pierwiastek rozszczepialny jako pierwszy izotop, który wytwarza pozostałości rozszczepienia przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, przy czym użyteczny izotopjest radioizotopem ekstrahowanym z tych pozostałości rozszczepienia.
36. Sposób według zastrz. 17, znamienny tym, że w napromienianym materiale stosuje się ¹²⁴Xe jako pierwszy izotop, który wytwarza ¹²⁵Xe przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, po czym zachodzi rozpad ^mTe na użyteczny radioizotop ’2>J.
37. Sposób według zastrz. 17, znamienny tym, że w napromienianym materiale stosuje się materiał półprzewodnikowy, a użyteczny izotop stanowi zanieczyszczenie domieszkuj ące w materiale półprzewodnikowym, które powstaje przez wychwytywanie neutronów przez pierwszy izotop materiału półprzewodnikowego.
38. Sposób według zastrz. 37, znamienny tym, żejako materiał półprzewodnikowy stosuje się krzem, z 3°Si jako pierwszym, izotopem, który wytwarza 3¹ Si przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, po czym zachodzi rozpad 3¹Si na 3’P jako donorowe zanieczyszczenie domieszkujące.
39. Sposób według zastrz. 37, znamienny tym, żejako materiał półprzewodnikowy stosuje się german, z ⁷°Ge jako pierwszym izotopem, który wytwarza ⁷¹Ge przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, po czym zachodzi rozpad ⁷¹ Ge na ^7!Ga jako zanieczyszczenie domieszkujące stanowiące akceptor elektronów, jak również z 74Ge, który wytwarza niewielką ilość 7⁵Ge przez wychwytywanie neutronów ze strumienia, po czym zachodzi rozpad 7⁵Ge na 75 As jako zanieczyszczenie domieszkujące stanowiące donor elektronów.
40. Sposób transmutacji przynajmniej jednego długożyciowego izotopu z odpadów promieniotwórczych przez napromienianie strumieniem neutronowym materiału zawierającego pierwszy izotop, znamienny tym, że rozprowadza się materiał w ośrodku rozpraszającym neutrony otaczającym źródło neutronów, przy czym ośrodek rozpraszającyjest w zasadzie przezroczysty dla neutronów i rozmieszczony tak, że rozpraszanie neutronowe w ośrodku rozpraszającym znacznie wzmacnia wychodzący ze źródła strumień neutronów, którym napromienianyj est materiał, przy czym przynajmniej część ośrodka rozpraszającego, w którym rozprowadzonyjest materiał, wykonuje się z pierwiastków ciężkich, tak że wielokrotne sprężyste zderzenia neutronów powodują powolne zmniejszanie się energii neutronów wychodzących ze źródła.
41. Sposób według zastrz. 40, znamienny tym, żejako pierwiastki ciężkie stosuje się ołów i/lub bizmut.
42. Sposób według zastrz. 40 albo 41, znamienny tym, że jako izotop poddawany transmutacji stosuje się Tc.
43. Sposób według zastrz. 40, znamienny tym, że jako izotop poddawany transmutacji stosuje się ¹²j.
44. Sposób według zastrz. 40, znamienny tym, że jako izotop poddawany transmutacji stosuje się 7Se.
45. Sposób według zastrz. 40, znamienny tym, żejako źródło neutronów stosuje się krytyczny rdzeń reaktora powielającego prędkiego, z którego uchodzą neutrony szybkie.
46. Sposób według zastrz. 40, znamienny tym, że jako źródło neutronów stosuje się rdzeń amplifikatora energii zawierający tarczę spallacyjnąijądrowy materiał paliwowy, po czym bom185 508 barduje się tarczę spallacyjną wiązką naładowanych cząstek wysokiej energii wytwarzając neutrony wysokiej energii inicjujące proces podkrytyczny powielania pierwiastka rozszczepialnego z pierwiastka paliworodnego materiału paliwowego i rozszczepiania pierwiastka rozszczepialnego, przy czym neutrony szybkie wychodzą z amplifikatora energii do ośrodka rozpraszającego.
47. Sposób według zastrz. 46, znamienny tym, że stosuje się ołów i/lub bizmut zarówno na tarczę, jak i na ośrodek rozpraszający neutrony, przy czym ołów i/lub bizmut przynajmniej częściowo stosuje się w fazie ciekłej i krąży on wzdłuż obiegu chłodzącego odbierając ciepło od rdzenia amplifikatora energii.
48. Sposób według zastrz. 46 albo 47, znamienny tym, że w jądrowym materiale paliwowym stosuje się dodatkowe pierwiastki rozszczepialne, w skład których wchodzą przeznaczone do likwidacji aktynowce.