SK286044B6 - Spôsob exponovania materiálu, spôsob produkovaniaužitočného izotopu a spôsob transmutácie zahrnujúci spôsob exponovania - Google Patents

Abstract

Pri spôsobe exponovania materiálu sa materiál exponuje neutrónovým tokom tak, že materiál obklopujeneutrónový zdroj a distribuuje sa v médiu difundujúcimi neutrónmi. Difúzne médium je pre neutróny transparentné a rozptylom neutrónov vnútri difúzneho média sa zvyšuje neutrónový tok vychádzajúci zo zdroja, ktorým je materiál exponovaný. Spôsob produkovania užitočného izotopu zahrnuje transformáciuužitočného izotopu exponovaním neutrónovým tokom materiálu obsahujúceho prvý izotop; materiál je distribuovaný v médiu difundujúcom neutróny a obklopuje neutrónový zdroj; difúzne médium je značne transparentné proti neutrónom a je usporiadané tak, že rozptyl neutrónov v difúznom prostredí značne zvýši neutrónový tok vychádzajúci zo zdroja, ktorým je materiál exponovaný. Spôsob ďalej zahŕňa regeneráciu užitočného izotopu z exponovaného materiálu.Spôsob transmutácie aspoň jedného dlhodobého izotopu z rádioaktívneho odpadu expozíciou neutrónovýmtokom materiálu obsahujúceho dlhodobý izotop sa uskutočňuje tak, že uvedený materiál je distribuovaný v médiu difundujúcom neutróny a obklopuje neutrónový zdroj; difúzne médium je značne transparentné pre neutróny a je usporiadané tak, že rozptyl neutrónov v difúznom médiu značne zvyšuje neutrónovýtok vznikajúci v zdroji, ktorým je materiál exponovaný. Aspoň jedna časť difúzneho média, v ktorom je exponovaný materiál distribuovaný, je vyrobená z ťažkých kovov tak, že viacnásobné pružné zrážky neutrónov vedú k pomalému znižovaniu energie neutrónov vznikajúcich v zdroji.

Description

Oblasť techniky

Vynález sa týka spôsobu exponovania materiálu neutrónovým tokom, spôsobu produkovania užitočného izotopu zahrnujúci uvedený spôsob exponovania a spôsobu transmutácie aspoň jedného dlhodobého izotopu zahrnujúci uvedený spôsob exponovania.

Doterajší stav techniky

Rádionuklidy sa veľmi často používajú pri aplikáciách v lekárskej diagnostike a tiež v priemysle a výskume. Ako je dobre známe, tieto nuklidy sa používajú ako „stopové“ prvky, t. j. sú priamo detekovateľné v tele pacienta alebo v študovanom materiáli z dôvodu ich spontánneho rádioaktívneho rozpadu. Aby sa minimalizovala integrovaná rádiotoxicita, polčas vybraného stopového izotopu musí byť krátky, ideálne nesmie byť omnoho dlhší než skúšobná doba. Dôsledkom j e to, že jeho použitie je limitované na obdobie niekoľkých polčasov premien od aktivácie, pretože rádioaktivita izotopu sa znižuje exponenciálne od okamihu vzniku izotopu.

Rastúci záujem o ďalšiu aplikáciu rádionuklidov je pri terapii nádorov, pri ktorej sú dávky významne vyššie než v prípade diagnostiky. Väčšina týchto izotopov musí mať relatívne krátky polčas premeny, pretože sú obvykle vstrekované alebo implantované do tela pacienta. V súčasnom čase sú hlavné zdroje týchto izotopov jadrové reaktory a časticové urýchľovače, v ktorých je ožarovaný vhodný terč zväzkom nabitých častíc.

Keď má byť vzorka ako celok ideálne transmutovaná, je nutné použiť omnoho silnejší zdroj. Pri kompletnej eliminácii jc aj pri najsilnejších zdrojoch rozhodujúca najvyššia účinnosť neutrónového záchytu. Predkladaná metóda zvýšeného záchytu tento spôsob eliminácie prakticky využíva.

Bežné jadrové reaktory (ľahkovodné reaktory, LWR) produkujú značné množstvo rádioaktívneho odpadu. Rádiotoxicita takého odpadu pretrváva dlhý čas a predstavuje hlavnú tienistú stránku jadrovej technológie. Našťastie len veľmi malá frakcia odpadu, spôsobeného činnosťou reaktora, má dlhodobú rádiotoxicitu a navyše je ľahko chemicky separovateľná.

Podľa poradia významnosti najväčší príspevok spôsobujú aktinidy okrem uránu (transuránov), ktoré predstavujú hmotnostné 1 % odpadu. Tieto prvky sú štiepiteľné rýchlymi neutrónmi. Preto môžu byť eliminované so značnou regenerovanou energiou napríklad prostredníctvom energetického zosilňovača (v origináli Energy Amplifier) pozri medzinárodné patentové publikácie (Intemational Patent Publication) WO 95/12203 (pozri C. Rubbia, „Energetický zosilňovač s vysokým ziskom pracujúci s rýchlymi neutrónmi“ (High Gain Energy Amplifier Operated with Fast Neutrons), AIP Conference Proceedings 346, Medzinárodná konferencia o technológiách transmutácie riadených urýchľovačmi (Internatonal Conference on Accelerator Driven Transmutation Technologies and Applications), Las Vegas, júl 1994).

Ďalšie podľa poradia významnosti eliminácie sú štiepne produkty, ktoré tvoria zhruba 4 % hmotnosti odpadu, a ktoré sú rozdelené do troch skupín: 1. stabilné prvky, 2. krátkodobé rádionuklidy a 3. dlhodobé rádionuklidy. Separácia medzi krátkodobými a dlhodobými prvkami je prirodzene daná 30. ročným polčasom premeny izotopu stroncia ⁹⁰Sr a izotopu cézia ¹³⁷Cs, ktoré dominujú v aktivite štiepnych produktov so strednými dobami polčasu premeny (<500 rokov) po počiatočnom ochladení jadrového paliva v priebehu niekoľkých rokov.

Okrem toho sa tu objaví niekoľko aktivovaných materiálov ako napríklad ochranný povlak palivových článkov, ktorý reprezentuje omnoho menší problém, ktorý je možné ľahko odstrániť.

V spise US 5 160 696 je predstavené zariadenie na exponovanie materiálu a to fertilného a/alebo štiepneho nukleárneho materiálu resp. nukleárneho odpadu 98, neutrónovým tokom, keď je materiál usporiadaný okolo zdroja neutrónov a vystavený neutrónom difundujúcim médium.

V spise WO 90/06583 je uvedený spôsob využitia neutrónového toku nukleárneho reaktora na výrobu rádioaktívneho materiálu, ktorý zahŕňa úpravu cieľa, ako je doska moderátora, napr. z berýlia na spomalenie rýchlych neutrónov a iných nctermálnych neutrónov v reaktore. Cieľ pozostáva z čelnej vrstvy tvoriacej moderujúce teleso z berýlia ₄Be, kovová doska sa má transformovať a zadná reflexná vrstva z materiálu, ako je berýlium, má zaistiť odraz neutrónov späť na cieľ.

V spise WO 05/12203 sa opisuje jadro zosiľňovača energie, ktorý sa môže považovať za zdroj neutrónov obklopený transparentným neutrónmi difundujúcim médium, ale tento neobsahuje materiál na expozíciu v distribuovanej forme.

Podstata vynálezu

Uvedené nedostatky odstraňuje do značnej miery spôsob exponovania materiálu podľa vynálezu, ktorého podstata spočíva v tom, že uvedený materiál sa exponuje neutrónovým tokom a to tak, že materiál obklopuje neutrónový zdroj a distribuje sa v médiu difúndujúcimi neutrónmi, pričom difúzne médium je pre neutróny transparentné a rozptylom neutrónov vnútri difúzneho média sa zvyšuje neutrónový tok vychádzajúci zo zdroja, ktorým j e materiál exponovaný.

Podľa ďalšieho aspektu vynálezu dĺžka difúzneho média medzi neutrónovým zdrojom a exponovaným materiálom je aspoň o jeden stupeň vyššia než difúzny koeficient (D) pružného rozptylu neutrónov v difúznom prostredí a aspoň jedna časť difúzneho média, kde exponovaný materiál je distribuovaný, je vyrobená z ťažkých prvkov, takže viacnásobné pružné zrážky neutrónov vedú k pomaly sa znižujúcej energii neutrónov vychádzajúcich zo zdroja.

Podľa ďalšieho uskutočnenia difúzne médium ďalej obsahuje neutrónový moderátor obklopujúci časť difúzneho média, v ktorom je exponovaný materiál distribuovaný.

Oblasť difúzneho média vyrobená z už uvedeného ťažkého prvku bez exponovaného materiálu je umiestnená medzi moderátorom a časťou difúzneho média, kde je exponovaný materiál už distribuovaný, pričom moderátor je vyrobený z uhlíka alebo deutériovej vody.

Ako ťažké prvky sa používajú olovo alebo bizmut.

Podľa ďalšieho uskutočnenia neutrónový zdroj sa skladá z centrálnej oblasti oloveného alebo bizmutového média, ktorá je bombardovaná zväzkom vysokoenergetických častíc s cieľom produkcie neutrónov trieštením.

Olovo alebo bizmut v uvedenej centrálnej oblasti je v kvapalnej fáze a cirkuluje prirodzeným prúdením pozdĺž obvodu vrátane tepelného výmenníka a pomocného vykurovacieho článku.

Neutrónový zdroj pozostáva z berýliového alebo lítiového terča bombardovaného zväzkom nabitých častíc, pričom neutrónový zdroj je rádioaktívnym zdrojom.

Podľa ďalšieho uskutočnenia neutrónový zdroj je zložený z trieštivého terča bombardovaného zväzkom vysokoenergetických nabitých častíc a neutrónový zdroj je reprezentovaný aktívnou zónou kritického množivého reaktora, z ktorého unikajú neutróny.

Podľa ďalšieho výhodného uskutočnenia sa používa neutrónový zdroj aktívnej zóny energetického zosilňovača obsahujúci trieštivý terč a materiál jadrového paliva, v ktorom je trieštivý terč bombardovaný zväzkom vysokoenergetických nabitých častíc, ktoré iniciujú podkritický proces množenia štiepneho prvku z množivého prvku palivového materiálu a štiepenie zo štiepneho prvku, pričom rýchle neutróny unikajú z aktívnej zóny energetického zosilňovača smerom k difúznemu médiu.

Materiál jadrového paliva obsahuje ďalšie štiepne produkty pozostávajúce z aktinidov.

Podľa ďalšieho uskutočnenia olovo alebo bizmut vytvárajú tak trieštivý terč, ako aj uvedené médium difundujúce neutróny, pričom olovo alebo bizmut je v kvapalnej fáze a cirkuluje pozdĺž chladiaceho obvodu a odoberá teplo z aktívnej zóny energetického zosilňovača.

Vynález sa týka aj spôsobu produkukovania užitočného izotopu, ktorý pozostáva v tom, že zahŕňa transformáciu prvého izotopu exponovaním neutrónovým tokom materiálu obsahujúceho prvý izotop, ďalej zahŕňa regeneráciu užitočného izotopu z exponovaného materiálu, pričom exponovanie užitočného izotopu sa uskutočňuje pomocou spôsobu podľa nárokov 1 až 16.

Podľa ďalšieho uskutočnenia exponovaný materiál obsahuje izotop ¹²⁷I ako uvedený prvý izotop, ktorý ďalej produkuje užitočný rádioizotop ^I28I záchytom neutrónov z neutrónového toku a exponovaným materiálom je zlúčenina jódu po neutrónovej expozícii podávaná pacientovi.

Exponovaný materiál obsahuje izotop ⁹⁸Mo ako uvedený prvý izotop, ktorý ďalej neutrónovými záchytmi z neutrónového toku produkuje Mo; izotop Mo sa premieňa na užitočný rádioizotop ^WmTc a exponovaný materiál obsahuje komplexnú soľ fosfomolybdénanu, ktorá je po neutrónovej expozícii absorbovaná v málo hydratovanom oxide hlinitom, a z ktorej sa extrahuje ^99mTc po premene značnej časti izotopu ⁹⁹Mo.

Podľa ďalšieho uskutočnenia exponovaný materiál ^l30Te obsahuje ako prvý uvedený izotop, ktorý produkuje izotop ^13lTe premenou na užitočný rádioizotop ^l31I.

Podľa ďalšieho výhodného uskutočnenia obsahuje exponovaný materiál kovový telúr, ktorý je roztavený po expozícii neutrónmi tak, že obsah jódu sa odparuje.

Podľa ešte ďalšieho uskutočnenia exponovaný materiál obsahuje štiepny prvok ako uvedený prvý izotop, ktorý produkuje štiepne produkty záchytom neutrónov z neutrónového toku, pričom uvedený izotop je rádioizotop extrahovaný zo štiepnych fragmentov.

Exponovaný materiál obsahuje izotop ¹²⁴Xe ako uvedený prvý izotop, ktorý produkuje ¹²⁵Xe neutrónovým záchytom z neutrónového toku, pričom sa izotop ^l25Xe premieňa na užitočný izotop ^l25I.

Podľa ďalšieho uskutočnenia exponovaný materiál obsahuje polovodičový materiál a užitočný izotop je ako prímes uvedeného polovodičového materiálu, ktorý je získaný neutrónovým záchytom prvým izotopom polovodičového materiálu, pričom polovodičový materiál pozostáva z kremíka ³⁰Si ako uvedeného prvého izotopu produkujúci ³¹Si neutrónovým záchytom z neutrónového toku, pričom sa uvedený ^3lSi premieňa na ³¹P ako donorovú prímes elektrónov.

Podľa ďalšieho uskutočnenia polovodičový materiál pozostáva z germánia ⁷⁰Ge ako uvedeného prvého izotopu, ktorý produkuje ⁷¹Ge neutrónovým záchytom z neutrónového toku; uvedený ⁷¹Ge sa premieňa na ^7lGa ako akceptorovú prímes elektrónov a tiež môže obsahovať '⁴Ge produkujúce malé množstvo '⁵Ge neutrónovým záchytom z neutrónového toku, pričom uvedený ⁷⁵Ge sa premieňa na ⁷⁵As ako donorovú prímes elektrónov.

Vynález sa týka aj spôsobu transmutácie aspoň jedného dlhodobého izotopu z rádioaktívneho odpadu expozíciou neutrónovým tokom materiálu obsahujúceho uvedený dlhodobý izotop, vyznačujúci sa tým, že exponovanie užitočného izotopu sa uskutočňuje pomocou spôsobu podľa nárokov 3 až 9.

Podľa výhodného uskutočnenia transmutovaný izotop obsahuje ⁹⁹Tc.

Podľa ďalšieho uskutočnenia transmutovaný izotop obsahuje ¹²⁹I.

Podľa ďalšieho uskutočnenia transmutovaný izotop obsahuje ⁷⁹Se.

Podľa ďalšieho uskutočnenia neutrónovým zdrojom je aktívna zóna kritického množivého reaktora, z ktorej unikajú rýchle neutróny.

Podľa ešte ďalšieho uskutočnenia ako neutrónový zdroj sa používa aktívna zóna energetického zosilňovača a tá obsahuje trieštivý terč a materiál jadrového paliva, trieštivý terč je bombardovaný zväzkom vysokoenergetických nabitých častíc a vytvára vysokoenergetické neutróny, ktoré inicializujú podkritický proces množenia štiepneho produktu z množivého prvku a štiepenie štiepneho prvku v palivovom materiáli, čím neutróny unikajú z aktívneho jadra energetického zosilňovača smerom k difúznemu médiu.

Podľa ďalšieho uskutočnenia olovo alebo bizmut vytvárajú tak trieštivý terč, ako aj médium difundujúce neutróny a aspoň niektorý z uvedených materiálov, ako je olovo alebo bizmut, sú v kvapalnej fáze, cirkulujú pozdĺž chladiaceho obvodu a odoberajú teplo z aktívnej zóny energetického zosilňovača.

A nakoniec materiál jadrového paliva obsahuje ďalšie štiepiteľné prvky zahŕňajúce aktinidy.

Predkladaný vynález navrhuje spôsob transmutácie prvkov pomocou účinného neutrónového záchytu Ei(A,Z)+n -> E_s (A+1,Z) pôvodného „materského“ izotopu zabudovaného v difúznom médiu vysoko transparentnom na neutróny a majúcim zodpovedajúce fyzikálne vlastnosti ako napríklad zvýšenie výskytu neutrónového záchytu. Vytvorené „dcérske“ jadro v závislosti od aplikácie možno buď priamo využiť, alebo dochádza okamžite k beta premene E_S*(A+1,Z) —P^remenaβ—E_f*(A+l,Z+l) eventuálne vo všeobecnejšom prípade môže dcérske jadro prechádzať zodpovedajúcou spontánnou nukleárnou transformáciou na iný rádioaktívny izotop.

Z tohto dôvodu je základom schémy prezentovanej transmutácie spôsob expozície materiálu neutrónovému toku, v ktorom je uvedený materiál obklopujúci neutrónový zdroj distribuovaný v médiu difundujúcom neutróny, pričom difúzne médium je značne transparentné na neutróny a je usporiadané tak, že rozptyl neutrónov vnútri difúzneho média zvyšuje neutrónový tok vychádzajúci zo zdroja, ktorýmjc materiál exponovaný.

Zariadenie používané na dosiahnutie účinného neutrónového záchytu podľa vynálezu sa v tomto prípade označuje ako „transmutačné zariadenie prvkov“ (v origináli transmuter). Termínom „transmutácia“ sa v tomto texte všeobecne rozumie označenie premeny jedného typu jadra na iný typ jadra s rovnakým alebo iným atómovým číslom Z.

Zariadenie na transmutáciu prvkov je riadené interným neutrónovým zdrojom, ktorý v závislosti od aplikácie môže dosahovať značný rozsah intenzít a môže mať zodpovedajúce energetické spektrum. Môže to byť napríklad zväzok z urýchľovača častíc dopadajúci na zodpovedajúci terč a generujúci alebo zosilňujúci neutróny alebo v prípade, že sa používa miernejšia hladina aktivácie, to môže byť rádioaktívny zdroj emitujúci neutróny. Zdroj je obklopený difúznym prostredím, v ktorom sa šíria neutróny, a má geometriu a zloženie špecificky navrhnuté na zvýšenie procesu záchytu. Materiál exponovaný neutrónovým tokom je umiestnený v disperznej forme vnútri difúzneho média.

Opisované zariadenie na transmutáciu prvkov je založené na značne zvýšenej účinnosti neutrónového záchytu. Účinnosť neutrónového záchytu je definovaná ako pravdepodobnosť záchytu vo vzorke na jeden počiatočný neutrón a jednotkovú hmotnosť materského prvku. Je označovaná symbolom η a je typicky uvádzaná v jednotkách g¹. V prípade plynu je hmotnosť nahradená jednotkovým objemom pri normálnom tlaku a teplote (t. j. pri atmosférickom tlaku a teplote 21 °C) a účinnosť záchytu je označená η_ν· V tomto prípade sa používa typická jednotka liter'¹.

Podľa vynálezu je zvýšená účinnosť neutrónového záchytu dosiahnutá prostredníctvom prirodzených vlastností a pomocou geometrie média obklopujúceho zdroj, v ktorom je difundované malé množstvo transmutovaného prvku.

Médium je vysoko transparentná, ale súčasne vysoko difúzna látka. Pod transparentnosťou sa rozumie vlastnosť média, pri ktorej pri neutrónoch dochádza väčšinou k pružnému rozptylu. Postupnosť mnohých tesne po sebe nasledujúcich pružných rozptylov (všeobecne izotropických) dáva náhodný charakter šírenia neutrónov. Tok neutrónov sa zvyšuje z dôvodu dlhých výsledných zalomených náhodných dráh, po ktorých sa neutróny pohybujú pred neutrónovým záchytom alebo pred výstupom z veľkého objemu transparentného média. Analogicky ako v optike sa zvolí difúzna guľa terč - moderátor, ktorá je však vysoko difúzna na neu tróny. Keď sa dodá v optike malé množstvo doplnkového materiálu, dôjde k „zahmleniu“ (absorpcii svetla). Ako dôsledok sa v našom prípade prejaví to, že väčšina neutrónov je zachytená absorbujúcou prímesou.

Okrem toho je možné veľké hodnoty píkov účinných prierezov záchytu vo vzorke, zodpovedajúce nukleárnej rezonancii, využiť v difúznom médiu s uvedenou vlastnosťou (1), ale s vyšším hmotnostným číslom A. V takom médiu je energia neutrónov trochu redukovaná pri každom pružnom rozptyle a dochádza tak ku „scanningu“ vo veľmi malých krokoch energie v rezonančnom spektre vzorky v priebehu plynulého inak nerušeného znižovania energie pôvodných vysokoenergetických neutrónov zdroja (MeV).

Voľba difúzneho média závisí od najvhodnejšej energie, pri ktorej musí dôjsť k záchytom neutrónov. Pokiaľ má byť znížená energia neutrónov natoľko, aby došlo k vzniku tepelných neutrónov, t. j. záchyty, musia nastávať pri energii tepelných neutrónov (~ 0,025 eV), používa sa iba skôr uvedená vlastnosť a médium s nízkym hmotnostným číslom A. Toto médium je veľmi transparentné proti používaným neutrónom ako napríklad grafit reaktorovej akosti alebo deutériová voda D₂O.

Pokiaľ musí byť uskutočnený neutrónový záchyt s materskými prvkami majúcimi veľké hodnoty účinného prierezu záchytu v súlade s rezonanciami, používajú sa uvedené vlastnosti; v tomto prípade sú najlepšími prvkami na difúzne médium olovo a bizmut (alebo ich zmes), ktoré majú súčasne anomálne malý účinný prierez neutrónového záchytu a veľmi malú „letargiu“ ξ = 9,54 x 10³. Podľa šupkového modelu jadra, analogicky s elektrónmi v atóme, sa vyskytujú „magické“ čísla v súlade so „zaplnenými“ neutrónovými alebo protónovými šupkami. Atómové číslo Z=82 je magické číslo; tak je to pri počte neutrónov olova ²⁰⁸Pb. Prvky s magickým číslom v nukleárnom význame majú chovanie podobné ako vzácne zeminy v periodickej sústave prvkov. Preto je transparentnosť neutrónov dôsledkom špecifickej jadrovej vlastnosti, ktorá sa podobá vlastnosti elektrónov pri vzácnych plynoch. Letargie (ξ) je definovaná ako zlomok priemernej energetickej straty pri každej pružnej zrážke neutrónov. Zatiaľ čo ²⁰⁹Bi je jeden izotop, prírodné olovo je zložené z ²⁰⁴Pb (1,4 %), ²⁰⁶Pb (24,1 %), ²⁰⁷Pb (22,1 %) a ²⁰⁸Pb(52,4 %), ktoré majú úplne rozdielne účinné prierezy. Obohatenie izotopom ²⁰⁸Pb by v tomto prípade bolo výhodné. Pre vynikajúce neutrónové vlastnosti, nízku aktiváciu a nízke náklady bude uvažované pri špecifickom použití prírodné olovo.

Oblasť aplikácií predkladanej metódy obohatenia neutrónových záchytov je veľmi rozsiahla.

Prvé aplikačné hľadisko vynálezu sa týka metódy spojenej s výrobou užitočného izotopu, ktorá zahŕňa jednak transformáciu prvého (pôvodného) izotopu expozíciou neutrónovým tokom materiálu obsahujúceho uvedený prvý izotop, ako bolo uvedené, a ďalej zahŕňa regeneráciu uvedeného užitočného izotopu z exponovaného materiálu.

Druhé aplikačné hľadisko vynálezu sa týka metódy transmutácie aspoň jedného dlhodobého izotopu rádioaktívneho odpadu expozíciou neutrónovým tokom materiálu obsahujúceho uvedený dlhodobý izotop ako bolo uvedené, kde aspoň časť difúzneho média, v ktorom je exponovaný materiál distribuovaný, je vyrobená z ťažkých kovov, čo vedie k tomu, že niekoľkonásobné pružné zrážky neutrónov mierne znižujú energiu neutrónov vzniknutých z tohto zdroja.

Jednoduchosť navrhnutého zariadenia, jeho relatívne nízke náklady a rozmery ho určujú na „lokálnu“ produkciu krátkodobých rádioaktívnych izotopov. Použitím zariadenia sa eliminuje nákladný a rýchly transport a z toho vyplývajúca potreba rozsiahlych počiatočných prostriedkov a ponúkajú sa väčšie možnosti praktického použitia. Toto je možné z dôvodu vysokej účinnosti neutrónového záchytu predkladanej metódy, ktorá umožňuje vyprodukovať požadované množstvo rádioaktívneho izotopu s relatívne skromným neutrónovým generátorom.

Predkladaný spôsob neutrónovej aktivácie je určený ako konkurenčná alternatíva aktivácie neutrónovým záchytom riadenej reaktorom. Okrem toho je možné touto metódou s použitím širokého energetického spektra neutrónov v aktivačnom zariadení rozširujúceho sa k vyšším energiám a špeciálne využívajúceho veľké hodnoty účinných prierezov v súlade s rezonanciou vyprodukovať rad izotopov, ktoré nie je možné ľahko generovať aktiváciou s (obvykle tepelnými) neutrónmi bežného reaktora. Toto je napríklad pri produkcii izotopu ^99mTc (⁹⁹Mo) široko používaného v lekárstve, ktorý je v súčasnej dobe chemicky extrahovaný zo štiepnych produktov vyhoreného jadrového paliva. Miesto priamej neutrónovej rezonančnej aktivácie molybdénového terčíka možno získať tento populárny rádioizotop podľa predkladanej metódy pomocou omnoho jednoduchšieho a menej nákladného aktivačného zariadenia riadeného malým urýchľovačom častíc. Okrem toho sa značne redukuje celkové množstvo doplnkovej neužitočnej rádioaktívnej látky, ktorá je vyprodukovaná, a s ktorou sa manipuluje spolu s daným množstvom požadovaného rádionuklidu.

Transmutácia na stabilné typy dlhodobých rádioizotopov ako alternatíva geologického úložiska

V tomto prípade je zariadenie na transmutáciu označované ako transmutačné zariadenie odpadu.

Keď má byť vzorka ako celok ideálne transmutovaná, je potrebné použiť omnoho silnejší zdroj. Pri kompletnej eliminácii je pri najsilnejších zdrojoch rozhodujúca najvyššia účinnosť neutrónového záchytu. Predkladaný spôsob zvýšeného záchytu tento spôsob eliminácie prakticky využíva.

Bežné jadrové reaktory (ľahkovodné reaktory, LWR) produkujú značné množstvo rádioaktívneho odpadu. Rádiotoxicita takéhoto odpadu pretrváva po dlhý čas a predstavuje hlavnú tienistú stránku jadrovej tech nológie. Našťastie len veľmi malá frakcia odpadu spôsobeného činnosťou reaktora má dlhodobú rádiotoxicitu a navyše je ľahko chemicky separovateľná.

Zatiaľ čo eliminácia transuránov sa uskutočňuje najlepšie ich vyhoretím v energetickom zosilňovači riadenom rýchlymi neutrónmi, možno predkladanú metódu transmutácie prvkov využiť na transformáciu dlhodobých štiepnych produktov na neškodné, stabilné izotopy (predpokladá sa, že prvky s polčasmi kratšími ako 30 rokov môžu vymierať samovoľne). Simultánna eliminácia transuránov a dlhodobých štiepnych produktov predpokladá použitie aktívnej zóny energetického zosilňovača (v ktorom transurány vyhoria) ako neutrónový zdroj na transmutačné zariadenie aplikované pri dlhodobých štiepnych produktoch. V tomto prípade transmutačné zariadenie obklopuje energetický zosilňovač a využíva neutróny z neho unikajúce.

Kombinácia energetického zosilňovača pracujúceho s transuránmi a transmutačného zariadenia na dlhodobé štiepne produkty je výhodná tak z hľadiska ochrany životného prostredia, ako aj z hľadiska ekonomických výhod, pretože je produkovaná značná dodatočná energia energetickým zosilňovačom (> 40 % energie ľahkovodných reaktorov) a môže sa uskutočniť „parazitne“ súčasná eliminácia štiepnych produktov pomocou dodatočných neutrónov. Ale ako už bolo uvedené, na kompletnú elimináciu nežiaducich štiepnych produktov týmito dodatočnými neutrónmi, je požadovaná veľmi vysoká účinnosť neutrónového záchytu, čo je možné dosiahnuť použitím predkladanej metódy.

Spôsob je najprv objasnený pri niektorých aplikáciách, kedy sa aktivačné transmutačné zariadenie používa na lekárske a priemyselné aplikácie. Uskutočňované postupy pri príprave rádioaktívnej vzorky sú dobre ilustrované na nasledujúcich praktických príkladoch:

Prvý postup, vhodný na lekárske vyšetrenie (napríklad štítnej zľazy), pozostáva z aktivácie priamo vnútri transmutačného zariadenia už vopred pripravenej farmakologickej jódovej zlúčeniny. Prvok je k dispozícii v najvhodnejšej chemickej zlúčenine, ako je napríklad jodid sodný (Nal) pripravený z prírodného jódu (stabilného izotopu jódu ¹²⁷I). Krátko pred podaním látky je zlúčenina zavedená do aktivačného zariadenia riadeného malým protónovým urýchľovačom (23 MeV a 1 mA) a je aktivovaná napríklad v priebehu doby zodpovedajúcej jednému polčasu premeny ¹²⁸I (25 minút) alebo zodpovedajúcej kratšej dobe pri slabšej aktivácii s využitím reakcie ¹²⁷I + n -> ^I28I + y. Touto reakciou sa transformuje prírodný jód do stopového prvku ¹²⁸I, ktorý sa ďalej premieňa beta premenou (β’) s významnou gama čiarou 443 keV. Medzi aktiváciou a vyšetrením nie je žiadna chemická “príprava”. Tento jednoduchý postup je veľmi praktický pri použití predkladanej metódy na vyššiu účinnosť neutrónového záchytu, čím sa dosiahne požadovaná intenzita zdroja (< 1 GBq, kde 1 GBq = 10⁹ premien/s = 27,0 mCi, 1 Ci = 3,7 x 10¹⁰ premien/s) počínajúc malým začiatočným množstvom prírodného jódu (< 1 gram) a použitím konvenčného urýchľovača bežne dostupného v nemocniciach na iné aplikácie ako je pozitrón-elektrónová tomografia (positron-electron tomography - PET). Predkladaná metóda umožňuje v praxi využiť ^l28I ako stopový prvok pri diagnostike štítnej žľazy s omnoho kratším polčasom (25 minút) než s bežne používanými izotopmi jódu (^l31I a ^l23I), čo vedie zodpovedajúcim spôsobom k významne menším dávkam u pacientov. Aktuálne používané metódy vyšetrenia pomocou jódu sú založené na izotope jódu ¹³¹I, ktorý má relatívne dlhý polčas premeny 8 dní, a ktorý spôsobuje vysoké dávky u pacientov (zhruba v pomere polčasov premien (461/1)) a pri izotope jódu ^l23I s kratším polčasom premeny 13,2 hodiny (31,8/1 pri izotope jódu ^l23I), je však neľahko a nákladné vyrábaný, pretože je normálne produkovaný 30 MeV protónmi a reakciou (p,2n) na izotopicky separovanom ¹²⁴Te (prirodzený výskyt 4,79 %). Pri použití prírodného xenónu Xe je využitá reakcia (p,5n) a energia musí byť aspoň 60 MeV. Navrhovaná a predkladaná metóda má jednak veľmi jednoduché použitie a vedie k omnoho menším dávkam pacientom pri danej aktivite v priebehu vyšetrenia. Je potrebné si uvedomiť, že vyššie dávky súčasných metód všeobecne prekážajú pri rozsiahlejších aplikáciách v prípade mládeže a tehotných žien.

Druhý príklad ilustruje prípad, v ktorom je potrebné uskutočniť jednoduchú chemickú transformáciu medzi (i) aktiváciou a (ii) použitím rádioaktívnej zlúčeniny. Budeme prezentovať tento postup na prípade lekárskych vyšetrení pomocou izotopu ^99mTc, ktorých sa vo svete každoročne uskutočňuje niekoľko miliónov (pozri napríklad tabuľka 9). V tomto prípade je ožarovaná malá vzorka tvorená molybdénom napríklad vo forme MoO3. Prírodný molybdén má 24 % izotopického obsahu ⁹⁸Mo. Izotopické obohatenie bude vhodné, ale nie je nutné. Zodpovedajúca vzorka Mo (ti;2 = 65 hodín) je produkovaná pomocou aktivačného zariadenia riadeného urýchľovačom a reakciou záchytu ⁹⁹Mo + n -» Mo + γ.

S aktivovanou molybdénovou vzorkou sa pracuje podľa všeobecne používaného postupu: je transformovaná napríklad vo forme zodpovedajúcej soli a je zachytená v absorbéri z alumíny. Produkcia ^99mTc pokračuje vnútri absorbéru nasledujúcou reakciou ⁹⁹Mo —^premena P—^99mTc. Technécium ^99raTc (s relatívne krátkym polčasom premeny τ_1β = 6,01 h) je extrahované vo forme iónu Tc⁴⁺ napríklad prechodom cez vzorku Mo v alumine (ktorá je rozpustná) a vodným roztokom s malým množstvom soli NaCl. Pretože pri každej expozícii je aktivované veľmi malé množstvo zlúčeniny, je možné „materský“ molybdén recyklovať, ak je molybdén izotopicky obohatený preplachovaním alumínového absorbéra a opakovaným zavádzaním do aktivačného zariadenia.

Veľa rádioizotopov, používaných v lekárstve a v priemysle, je extrahovaných z fragmentov štiepenia uránu. Skupina týchto prvkov býva v tejto súvislosti používaná s označením „štiepenie“. Zvýšená účinnosť záchytu, používaná prezentovanou metódou, pracuje rovnako aj v prípade neutrónových záchytov vedúcich k štiepeniu. K štiepeniu môže dochádzať v aktivačnom zariadení s malým terčíkom uránu hoci aj obohateného, ktorý je ako v predchádzajúcich príkladoch značne aktivovaný rezonančnými záchytmi. Systém nie je kritický a malé množstvo štiepneho terčového materiálu je dostatočné na získanie relatívne veľkého množstva štiepnych produktov. V prípade aktivácie krátkodobých prvkov musí byť terčík často extrahovaný a znovu prepracovaný. Toto sa uskutočňuje v porovnaní s jadrovým reaktorom omnoho ľahšie v geometrii a za bežných podmienok prevádzky aktivačného transmutačného zariadenia. Množstvo plutónia generovaného záchytmi v uráne ²³⁸U je zanedbateľné malé a nepredstavuje žiadny problém.

Predkladaná metóda môže byť ďalej využitá v polovodičovom priemysle pri pridaní prímesí fosforu do kryštálov kremíka. Pridanie prímesí riadené neutrónmi je veľmi rovnomerná dotácia, ktorá sa uskutočňuje vo veľkých kryštáloch. Prírodný kremík pozostáva z troch izotopov ²⁸Si (obsah 92,23 %), ²⁹Si (4,67 %) a ³⁰Si (3,1 %). Neutrónové záchyty transformujú tieto izotopy na kremíkové prvky A+l. Kremík ³¹Si je nestabilný (polčas premeny τ_ν2 =157 minút) a premieňa sa na stabilný izotop ³¹P, ktorý je jediný stabilný izotop fosforu. Táto metóda ponúka jednoduchý spôsob pridávania prímesí do relatívne veľkých kryštálov. Primeraná expozícia môže viesť k implantácii niekoľkých častíc na miliardu (tzv. p.p.b. = 10'⁹) atómov fosforu vnútri veľmi čistého kryštálu. Presné množstvo implantácie možno presne kontrolovať prostredníctvom parametrov expozície.

Tieto prípady sú príkladmi možného využitia transmutačného zariadenia pracujúceho v režime aktivačného zariadenia. Obvykle je možné uskutočniť rad rôznych scenárov v závislosti od typu rádioizotopu a špecifickej aplikácie.

Vo všeobecnejšej rovine a tiež podľa uvedeného podrobného opisu možno dosiahnuť účinnosti záchytov η, ktoré sú stupňa η = 1,74 x 10’⁶g^_l pri všetkých vyprodukovaných neutrónoch pri aktiváci molybdénu (produkcia ^99mTc) a stupňa η = 2,61 x 10'⁵g'' pri aktivácii ¹²⁸I vo farmaceutickej vzorke jódu. Pokiaľ sú neutróny produkované zdrojom s konštantnou rýchlosťou S_o = dn/dt počas T, počet aktivovaných dcérskych jadier N_d(T) s premennou konštantou τ (premenná konštanta τ je definovaná ako doba, za ktorú sa zníži počet aktívnych jadier na 1/e. Ten je daný vzťahom medzi polčasom premeny τ_1/2 prvku a premennou konštantou τ = T|/₂ /ln 2 = 1,4436 x τ,/₂ s využitím pokojovej hmotnosti ητθ materského prvku, je daný ako:

dt dt τ dt

Symbolom ύβ/dt sme označili zodpovedajúcu častosť premeny. Medzi produkciou a premenou dcérskeho prvku pre T » τ dochádza k rovnováhe, kedy častosť premeny άβ/dt a častosti neutrónového záchytu m,, η dn/dt sú rovnaké. Ak je potreba vytvoriť napríklad 0,1 GBq (ύβ/dt = 10⁸ s^-1) aktivácie na každý gram vzorky (m<, = 1 gram) pri rovnováhe, požadované rýchlosti produkcie neutrónov sú potom 10⁸/ (1,738 x 10'⁶) = 5,75 x 10¹³ n/s a 10⁸/(2,61 x 10’⁵) = 3,8 x 10¹² n/s v uvedených príkladoch pre technécium ^99nlTc a ^l28I.

V prípade aktivácie prvkov prostredníctvom štiepenia, označme účinnosť produkcie štiepenia štiepnych produktov a λ je frakcia atómov prvku pri štiepení. Po ukončení expozičnej doby t_exp a doby prepracovania t_rep štiepiteľnej hmoty m., je daná aktivita extrahovanej zlúčeniny nasledujúcim vzťahom:

dt dt

Metóda je vysvetlená na prípade transmutácie dlhodobých štiepnych produktov odpadu (vyhoretého paliva) z typického ľahkovodného jadrového reaktora (LWR). Chemické prepracovanie vyhoretého paliva možno rozdeliť napríklad na:

a) Nevyhoretý urán (874,49 tony), ktorý môže byť recyklovaný za predpokladu vhodnej čistoty.

b) Transurány (10,178 tony), ktoré sú určené na spálenie v rýchlom množivom reaktore alebo v energetickom zosilňovači. Skutočná premena štruktúry transuránov je po 15 rokoch chladenia nasledujúca: neptunium Np,

545,6 kg; plutónium Pu, 8761,8 kg; americium 852,37 kg; a curium Cm, 18,92 kg.

c) Štiepne produkty (38,051 tony), ktoré budú ďalej zvažované z hľadiska selektívnej transmutácie.

Údaje vnútri zátvoriek sa vzťahujú na štandardný ľahko vodný jadrový reaktor (« 1 GW_ei) a 40 rokov kalendárnej činnosti. Podmienky vyhoretia a počiatočné zloženie paliva sa vzťahujú na špecifický prípad v Španielsku po 15 rokoch prípravného chladenia (týmto ďakujeme spoločnosti ENRESA za poskytnutie všetkých zodpovedajúcich informácií).

Štiepne produkty sú izotopy obohatené neutrónmi, pretože sú produktmi štiepenia. Je náhoda, že všetky skutočné dlhodobé prvky v odpade sú také, že pridaním ďalšieho neutrónu sa dosiahne podmienka na transformáciu na nestabilné prvky s omnoho kratšími polčasmi premeny, ktoré rýchlo prechádzajú na stabilné prvky. Pokiaľ sa eliminácia uskutočňuje súbežne pri transuránoch a vybraných štiepnych produktoch, možno využiť produkovaný nadbytok neutrónov na transmutáciu prvej uvedenej skupiny, samozrejme za predpokladu, že transmutačná metóda umožňuje efektívne využitie nadbytočného neutrónového toku.

Kombinácia vyhoretia transuránov a selektívnej transmutácie štiepnych produktov je vysoko výhodná z hľadiska životného prostredia, pretože zostávajú jedine tieto stabilné produkty alebo produkty s prijateľnými polčasmi premeny (< 30 rokov). Na rozdiel od chemického odpadu, ktorý je v porovnaní s rádioaktívnym odpadom trvalý, prirodzená premena tieto prvky „degraduje“. Napríklad čas eliminácie fluórkarbónov a kysličníka uhličitého CO₂ v atmosfére prebieha počas radu storočí.

V prípade energetického zosilňovača je predkladaná metóda priamo použiteľná v mieste reaktora za predpokladu, že sa použije vhodný postup prepracovania (pyroelektrický). Preto táto kombinácia uzatvára jadrový cyklus vytvárajúci na konci zodpovedajúceho obdobia iba nízkoaktívny odpad (LLW), ktorý je možné ukladať na povrchu, pravdepodobne na mieste inštalácie reaktora.

Zoznam hlavných dlhodobých štiepnych produktov jadrového paliva je uvedený v prvom stĺpci tabuľky 1 pri štandardných ľahko vodných reaktoroch (LWR) (» 1 GW_e,) a 40 rokoch kalendárnej činnosti. Počiatočná hmotnosť ňu pri každom izotope a ďalších izotopoch rovnakého prvku je uvedená spolu s polčasmi premeny Ti/2 vyjadrenými v rokoch. Ďalšia separácia jednotlivých prvkov obvykle vyžaduje technológiu separácie izotopov, ktorá je braná v tomto okamihu do úvahy. Pri ožiarení, o ktorom sa bude hovoriť neskôr, je rýchlosť transmutácie v prvom priblížení úmerná rezonančnému integrálu definovanému ako I_res = í σ_η,_γ (E)dE/E, ktorý je meraný v bamoch (1 bam = lb = 10'²⁴cm²), σ_η>γ (E) je účinný prierez záchytu (n, γ) neutrónu s energiou E. Podľa tabuľky 1 je dcérsky prvok (stĺpec „Ďalší izotop“) buď stabilný neškodný izotop, alebo krátkodobý rýchle sa rozpadajúci na stabilné typy izotopov (stĺpec „Posledný izotop“). Tiež je zobrazená celková aktivita ξ v Curie (Ci) kumulovaná po štyridsiatich rokoch prevádzky. Pretože stredná doba života týchto prvkov je veľmi dlhá, pokiaľ nie sú transmutované, musia byť bezpečne uložené bez ľudského dozoru.

Tabuľka 1

Zásoba prebytočných dlhodobých štiepnych produktov vytvorených štandardným ľahkovodným reaktorom po 40 rokoch prevádzky

Izotop	Iné izot.	m t (kg)	Ά (y)	Ires (b)	ďalší	71/2	posledný	Í (Cle)	K,,„(m3)
ľc		843	2.11E5	310.	,mTc	15.0s	’00Ru	14455.	48181.
	Všetky:	843
129j		196.02	1.57E7	26.5	130j	12.36 h	,30Xe	34.7	4327.
	l27I	59.4	stabilný	149.	128j	25.0 m	,28Xe
	Všetky :	255.42
93Zr		810.4	1.53E6	15.2	94 Zr	stabilný	94 Zr	2040.1	583.
	90Zr	257.8	stabilný	0.17	91Zr	stabilný	91Zr
	91Zr	670.4	stabilný	6.8	92Zr	stabilný	92Zr
	92Zr	724.6	stabilný	0.68	93Zr	1.53F.6y	94Zr
	94Zr	838.4	stabilný	15.4	95Zr	64.02 d	”Mo
	96Zr	896.8	stabilný	5.8	97Zr	16.9 h	97Mo
	Všetky:	4198.4
!35Cs		442.2	2.30E6	60.2	,36Cs	13.16d	,36Ba	510.1	510.
	133Cs	1228.4	stabilný	393.	134Cs	2.06 y	,34Ba
—-	l37Cs	832.2	30.1	0.616	138Cs	32.2 m	,38Ba
----—	Všetky:	2502.8
’26Sn		29.48	I.0E5	0.139	127 q Sn	2.10 h	'-’7	838.1	239.
	H6Sn	7.79	stabilný	12.4	7Sn	stabilný	7Sn

Izotop	Iné izot.	mi (kg)	iní (y)	Ires (b)	ďalší	T1I2	posledný	Í (Cle)	MUm3)
	117Sn	8.67	stabilný	17.8	118Sn	stabilný	118Sn
	118Sn	8.812	stabilný	5.32	,,9Sn	stabilný	l,9Sn
	ll9Sn	8.77	stabilný	5.14	120Sn	stabilný	120Sn
	120Sn	8.94	stabilný	1.21	121Sn	stabilný	12lSn
	122Sn	9.84	stabilný	0.916	123Sn	129.2 d	123Sb
	124Sn	13.40	stabilný	7.84	125Sn	9.64 d	125Te
	Všetky:	95.70
79Se		6.57	6.5E4	56.	80Se	stabilný	soSe	458.6	131.
	77Se	1.15	stabilný	28.1	78Se	stabilný	78Se
	78Se	2.73	stabilný	4.7	79Se	6.5E4 y	80Se
	80 Se	15.02	stabilný	0.928	81Se	18.4 m	8‘Br
	82Se	37.86	stabilný	0.795	83Se	22.3 m	S3Kr
	Všetky;	63.33

Mierou problému skladovania bol označený minimálny zried’ovací objem V_mj„ uvádzaný v m³ a požadovaný americkými smernicami (U.S. Nuclear Regulátory Commission, „Požiadavky na vydávanie oprávnení na ukladanie rádioaktívneho odpadu do zeme“ - Licencing Requirements for Land Disposal of Radioactive Waste”, Code of Federal Regulations, 10 CFR Part 61.55, May 19, 1989) na nízkoaktívny odpad pri povrchových alebo podpovrchových trvalých úložiskách, triedy A (čo znamená bez aktívneho dozoru a ochrany intrúziou). Posúdime každý prvok uvedený v tabuľke 1 v poradí zodpovedajúcom znižujúcemu sa objemu:

Technécium (Tc, 843 kg, 535 x 10³ GBq/reaktor) je prebytočným štiepnym produktom pre svoj veľký skladovací objem 48 181 m³/reaktor. Technécium je tiež rozpustné vo vode ako Tc⁴⁺ a v priebehu jeho dlhodobého polčasu premeny (2,11 x 10⁵ rokov) bude pravdepodobne prenikať z úložiska do okolitého životného prostredia a tak sa dostane do biologického cyklu (pozri Jadrové odpady, technológie separácie a transmutácie, v origináli „Nuclear Wastes, Technologies for Separation and Transmutation“, National Academy Press 1996). Je známe, že rastliny (algae; údaje sa týkajú Fucus Vescicolosous) indikujú pomer kumulácie vzhľadom na okolitú vodu medzi 21 000 a 89 000 - pozri F. Patti et al., „Activities du Technétium 99 mesurées dans les eaux residuaires, l'eau de mer (Littoral de la Manche, 1983), v „Technécium a životné prostredie“ (v origináli „Technetium and Environment“) vydanom G. Desmetom et al, Elsevier Publishers, 1984, str. 37-a stupňa 14 000 a 50 000 vo viacej vzdialených miestach; vo vodách v Grónsku je tento pomer od 250 do 2500); čistá voda a morské organizmy (vo vodách v Grónsku je tento zodpovedajúci pomer vzhľadom na okolité vody pri humroch od 1000 do 1400 a pri red abalone od 100 do 200) kumulujú tento prvok z okolitých vôd, čím sa dostáva do potravinového reťazca a končí v ľudskom organizme. Pre technécium ⁹⁹Tc sa organická hmota stáva v pôde a sedimentoch geochemickou nádržou. Fyziologické efekty technécia neboli intenzívne študované (pozri K. E. Sheer et al., Nucl. Medicíne, Vol. 3 (214), 1962 a odkazy uvedené v tejto práci). Keď je injektované technécium do organizmu, dostane sa takmer do všetkých jeho tkanív, a je zachytené v žalúdku, krvi, slinách a najmä v štítnej žľaze (12 až 24 %) (pozri K. V. Kotegov, diplomová práca, Leningrad LTI, 1965). Koncentrácia technécia s dlhou životnosťou v organizme je veľmi nebezpečná, pretože môže viesť k poškodeniu tkanív žiarením beta. Jeho vypúšťanie do oceánov je pre ľudstvo nezvratným procesom a jeho dlhodobé efekty nie sú vôbec známe. Difúzia ⁹⁹Tc v morskej vode sa prejavuje následkom únikov vznikajúcich v prepracovateľských závodoch jadrového paliva, ktorým sa prisudzuje okolo 10⁶ GBq (množstvo tohto izotopu spôsobeného skúškami jadrových zbraní je asi 10 až 15 % tejto hodnoty). Značná kontaminácia rastlín a zvierat, ktorá je značne silná v tesnej blízkosti spracovateľských závodov Sellafield a La Hague (pozri E. Holm et al. „Technécium obsiahnuté v algae z miernych a arktických vôd v Severnom Atlantiku“ (v origináli „Technetium-99 v Algae front Temperate and Arctic Waters in the North Atlantic“, v „Technécium a životné prostredie“ vydané G. Desmetom et al, Elsevier Publishers, 1984, str. 52), bola objavená v okolí Grónska (pozri A. Aarkrog et al. „Časové trendy technécia ⁹⁹Tc v Seaweedu z grónskych vôd“ (v origináli „Time Trend of ⁹⁹Tc in Seaweed from Greenland Waters“, v „Technécium a životné prostredie“ vydané G. Desmetom et al, Elsvier Publishers, 1984, str. 52) (čas prechodu zo Sellafieldu do Grónska bol stanovený na 7 rokov). Našťastie technécium je čistý izotop s veľkým rezonančným účinným prierezom vedúcim k vytvoreniu stabilného izotopu ^looRu. Preto jeho eliminácia je veľmi ľahká a z uvedených dôvodov musí byť tento izotop transmutovaný s vysokou prioritou.

Aktivácia jódu je malá (¹²⁹I, 196,2 kg, 1,28 x 10³ GBq/reaktor), pomer množstva v porovnaní s technéciomje iba 2,40 x 10’³, ale jód je značne rozpustný vo vode (pozri “Jadrový odpad, technológia separácie a transmutácie”, National Academy Press 1996), predovšetkým preniká z úložiska do biologického cyklu. Toto je dôvod, prečo i napriek malej aktivite vyžaduje jód v súlade s americkými smernicami značný zried’ovací objem, t. j. 4 327 m³/reaktor. Štúdie o jóde ¹³¹I, ktoré sú tiež aplikovateľné na ¹²⁹I, vykazujú napríklad, že prechod z krvi do kozieho mlieka je pri jóde 1 OO-krát väčší než pri technéciu. Prechod z kontaminovaného pasienka do mlieka je 5600-krát väčší než pri technéciu. Preto je dôležité, aby bol tiež transmutovaný aj jód. Jód je produkovaný ľahkovodnými jadrovými reaktormi (LWR) ako dvojizotopová zmes so 76,7 % ^l29I a zvyšným množstvom stabilného jódu ^l27I. Stabilný izotop jódu sa transformuje neutrónovým záchytom na ¹²⁸I, ktorý sa premieňa s polčasom premeny 24,99 minúty na ^l28Xe (pretože xenón je plyn, je možné ho pravidelne zo zariadenia odstrániť), ktorý je stabilný (93,1 %) a na ^l29Te (6,9 %), ktorý sa premieňa na ¹²⁹I prispievajúci mierne k počiatočnej vzorke. Preto je možné uskutočniť transmutáciu s chemicky separovaným jódom zo štiepnych produktov prostredníctvom trochu väčšieho počtu neutrónových záchytov (+ 23 %) v porovnaní s izotopicky čistou vzorkou ¹²⁹I.

Zirkón vytvára značnú (chemickú) hmotnosť (4,2 tony) so 75,48 x 10³ GBq/reaktor prvku ⁹³Zr (hmotnostne 19,3 %). Objem úložiska triedy A je malý: 583 m³, asi 1,2 % množstva ⁹⁹Tc. Navyše je to kov a môže byť zriedený v olove alebo medi a ponechaný tak mimo biologický cyklus na nekonečne dlhý čas. Bolo by možné ho transmutovať, ale v praxi sa uskutočňuje len izotopická separácia. Pretože ostatné izotopy zirkónu Zr sú stabilné a merná aktivita ⁹³Zr je malá (0,00251 Ci/g), je izotopická separácia nákladná, ale nie je neľahká. Z hľadiska malého dopadu Zr na životné prostredie je nevyhnutnosť transmutácie tohto prvku diskutabilná.

Cézium (^13;>Cs, 442 kg, 18,87 x 10³ GBq/reaktor) je trochu delikátny prípad, pretože ide o zmes s céziom ¹³⁷C s vysokou mernou aktivitou (87 Ci/g), ktorý je jedným z najintenzívnejších komponentov štiepnych produktov. Je možná priama transmutácia chemickej izotopickej zmesi, ale to významne neovplyvní ¹³⁷Cs, ktorý má veľmi malý integrál záchytu (Ires = 0,616 bamov). Ale tak stabilné ¹³³Cs (hmotnostné 49 %), ako aj nežiaduce ¹³⁵Cs (17,7 %) musia byť transmutované väčším neutrónovým tokom 2,78-krát väčším, než keď je použitá izotopická separácia na extrakciu ¹³⁵Cs. Súbežná transmutácia oboch izotopov s väčším Ire5 je technicky uskutočniteľná, pretože vedie ku krátkodobým prvkom a tie prechádzajú na stabilné izotopy bária. Manipulácia s veľkým množstvom silne aktívneho materiálu (29 Ci/g pri chemickom prvku) pri vyhoretí nie je však bez problémov a odporúča sa tomu vyhnúť. Na druhej strane zried’ovací objem úložiska triedy A je malý, 510 m³, je tu však jeden problém s možným výskytom únikov z úložiska do životného prostredia v priebehu dlhej strednej doby života izotopu. Pokiaľ sú tieto problémy preukázané, je potrebná transmutácia cézia. Toto by malo byť uskutočnené za niekoľko sto rokov od dnešného okamihu, kedy sa ¹³⁷Cs dostatočne premení, a ak je to v danom čase považované za potrebné.

Cín (^l2óSn, 29,5 kg, 31,01 x 10³ GBq/reaktor) je nízkoaktívny kov, pri ktorom je vyžadované úložisko triedy A s malým objemom 239 m³. Rezonančný integrál I_res = 0,139 bama je príliš malý na reálnu transmutačnú rýchlosť. Preto nie je naša metóda pri tomto prvku okamžite aplikovateľná. Našťastie charakter tohto prvku je taký, že zodpovedajúca kovová matrica zabezpečuje dobrý kontejment, a preto sa javí dostatočne bezpečný na úložisko triedy A s nekonečnou dobou skladovania.

Selén (⁷⁹Se, 6,57 kg, 16,97 x 10³ GBq/reaktor) je tiež nízkoaktívny materiál, pri ktorom sa vyžaduje úložisko triedy A s malým obj emom 131 m³. S dominantnou hodnotou I_res = 5 6 bamov j e to j eden z prvkov, ktorý má byť transmutovaný, ostatné izotopy majú buď malú koncentráciu, alebo menšiu hodnotu I_res. Vyhoretie môže pokračovať s chemickou zmesou, tiež sa berie do úvahy malá veľkosť zásoby 63,3 kg po 40 rokoch prevádzky. Izotopická separácia je tiež možná, pretože merná aktivita '⁹Se je « 0,07 Ci/g. O difúzii selénu v životnom prostredí toho nie je veľa známe, i keď to môže mať význam, pretože jeho chovanie je veľmi podobné síre. V prípade pochybností je transmutácia prvkov perfektne uskutočniteľná.

Z týchto dôvodov sa môže zdať vhodné dať vyššiu prioritu transmutácii ⁹⁹Tc a ¹²⁹I. Zvyškový konečný objem úložiska triedy A je tak redukovaný z 53 971 m³ na 1 463 m³, t. j. objem je znížený koeficientom 37. Môže byť odporučená tiež transmutácia ⁷⁹Se, zvlášť z hľadiska malých množstiev. Transmutácia nie je možná pri ¹²⁶Sn; pri ¹³⁵Cs pokiaľ je vôbec potrebná, musí byť oneskorená o niekoľko storočí, aby sa vyčkalo na premenu ^l37Cs, ak nie je medzitým uskutočnená prácna izotopická separácia.

Charakteristiky zdroja sú evidentne závislé od aplikácie. Najskôr sa sústredíme na požiadavky prevádzky v režime aktivačného transmutačného zariadenia. O požiadavkách na transmutačné zariadenie pracujúce na dekontaminácii odpadu sa bude uvažovať v ďalšom texte.

Aktivačné zariadenie na lekárske a priemyselné účely vyžaduje relatívne malú intenzitu neutrónov, jednako len požadovaná aktivita novo vytvoreného rádionuklidu a zodpovedajúca veľkosť aktivovanej počiatočnej vzorky závisí značne od špecifickej aplikácie a od nasledujúcich postupov extrakcie a použitia. Komerčne sú dostupné rôzne typy kompaktných neutrónových zdrojov zodpovedajúcej intenzity a tie môžu byť použité pri rôznych aplikáciách aktivácie s použitím predkladanej metódy. Uvádzame ich podľa rastúcej neutrónovej intenzity:

1. Rádioaktívne zdroje ako napríklad Am-Be a podobné zdroje, ktoré produkujú asi 2,1 x 10⁸ neutrónov pri aktivite 100 Ci alfa zdroja, alebo aktinidové zdroje, ako je ²⁵²Cf, ktoré majú pravdepodobnosť spontánneho štiepenia a vytvárajú okolo 3,0 x 10⁹ n/Ci. Intenzita generovaných neutrónov zdrojmi je omnoho nižšia než intenzita dosiahnutá urýchľovačmi, z toho dôvodu je zariadenie kompletne pasívne a ponúka omnoho väčšie zjednodušenie a následne nižšie náklady.

2. Vysokonapäťové kolóny použité pri reakciách D-T alebo D-D, ktoré produkujú až 10¹⁰ n/s pri urýchľovacom prúde 100 μ A na asi 300 keV.

3. Malé urýchľovače (cyklotróny, RF-Q, LINAC - lineárny urýchľovač) s prúdmi niekoľkých mA produkujúce typický počet > 10¹³ n/s pomocou urýchľovacích prúdov stupňa 100 μΑ pri niekoľkých MeV a ktoré sú už široko používané v nemocniciach pri izotopovej produkcii napríklad pri aplikácii PET.

4. Trieštivé zdroje neutrónov zo zväzkov vysokoenergetických protónových zväzkov dopadajúcich na olovené alebo bizmutové terčíkové bloky. Ako bude uvedené neskôr, terč aktivačného transmutačného zariadenia pri veľkých zväzkoch musí byť kvapalný, čím sa zabezpečí zodpovedajúce chladenie energie rozptýleného zväzku, ktorý v tomto prípade dosahuje rádovo niekoľkosto kW. Vysokoenergetické protóny sú extrémne bohaté neutrónové zdroje. Pri aplikácii aktivačného transmutačného zariadenia vo veľkom priemyselnom meradle a pri určenom zariadení možno zvážiť použitie 100 až 200 MeV LINACu alebo kompaktného cyklotrónu s priemerným prúdom niekoľkých mA. Pri takom usporiadaní možno ľahko získať neutrónovú produkciu prekračujúcu S_o = 10¹⁶ n/s. Zodpovedajúci neutrónový tok, v ktorom sú bežne aktivačné vzorky umiestnené, sú stupňa 10¹⁴ n/cnr/s, je celkom porovnateľný s tokom najväčších výkonných reaktorov. Pokiaľ vezmeme do úvahy ten fakt, že proces neutrónového záchytu sa ďalej zvyšuje s rezonančným účinným prierezom, je evidentné, že predkladaná metóda sa stáva vysoko konkurenčnou aktivácii riadenej reaktorom. Toto hlavne platí na ⁹⁹Mo(^99mTc), ktorý je pri tepelných (reaktorových) neutrónoch charakterizovaný veľmi malým účinným prierezom záchytu 140 mbamov, má však vysoký účinný prierez rezonancie a pri tomto izotope sa v súčasnej dobe používa omnoho komplikovanejšia extrakcie zo štiepnych fragmentov ²³’U z vyhoretého reaktorového paliva.

5. Unikajúce neutróny z aktívnej zóny kritického (reaktor) alebo podkritického (energetický zosilňovač) zariadenia. Pretože tieto zariadenia produkujú obrovské množstvo energie (GW), je zvyškový neutrónový tok značne vysoký. Pretože tieto neutróny navždy uniknú z aktívnej zóny, transmutačné zariadenie možno spustiť „parazitne“. Spektrum energie neutrónov musí však zodpovedať použitej aplikácii. Pokiaľ sa v prostredí s difundujúcim olovom využívajú neutrónové záchyty riadené rezonanciou, musí aktívna zóna vytvoriť rýchle neutróny s energiou, ktorá je značne vyššia než energia rezonančná.

Neutrónový zdroj transmutačného zariadenia na odpady musí byť omnoho silnejší, pretože ako už bolo povedané, musí vzorka prejsť komplexnou transformáciou. Neutróny môžu byť bezprostredne produkované uvedeným trieštivým zdrojom typu (4) alebo ešte lepšie „únikovým“ zdrojom typu (5). Navyše neutróny musia byť prvkami efektívne zachytené, aby prišlo k ich transmutácii. Minimálne množstvo požadovaných zachytených neutrónov pri ideálnych podmienkach je uvedené v tabuľke 2, kde neutróny sú uvedené v kilogramoch (1 kg neutrónov zodpovedá 5,97 x 10²⁶ neutrónov) a zoznam prvkov je uvedený v tabuľke 1. V skutočnosti je požadovaný väčší počet, pretože pravdepodobnosť záchytu a následná pravdepodobnosť transmutácie a_t je menšia než jedna. Navrhnutý scenár, v ktorom sú transmutované iba izotopy ⁹⁹Tc, ¹²⁹I a ⁷⁹Se, vyžaduje podľa tabuľky 2 konečný počet 11,29/¾ neutrónov použitých na transformáciu.

Tabuľka 2

Minimálne požiadavky na neutróny na úplnú transformáciu prebytočných dlhodobých štiepnych produktov vyňatého paliva (40 rokov) pri štandardnom ľahko vodnom jadrovom reaktore

Prvok	Izotopická hmotnosť	Chemická hmotnosť	Neutróny (kg) potrebné na úplnú transmutáciu
kg	% všetkých ŠP’*	kg	% všetkých ŠP*‘	Izotopická	Chemická
	843,00	2,215	843,00	2,215	8,51	8,51
129j	196,20	0,510	255,42	0,671	1,52	1,98
93Zr	810,40	2,129	4198,40	11,030	8,71	45,14
13SCs	442,20	1,162	2502,80	6,577	3,27	-
126Sn	29,48	0,077	95,70	0,251	-	-
79Se	6,57	0,017	63,33	0,166	0,0832	0,802

'‘SP = štiepne produkty

V prípade uvedeného zdroja typu (4) je všeobecne potrebný protónový zväzok s vyšším prúdom a vyššou energiou. Pri kinetických energiách protónov okolo 1 GeV a vyšších a pri použití oloveného trieštivého terča, zodpovedá neutrónový výťažok 40 MeV/'neutrón, t. j. 6,4 x 10’¹² J/neutrón. Jeden kilogram neutrónov bude tak vyžadovať 1,061 x 10⁹ kWh alebo 3,029 MW priemernej energie zväzku v priebehu uvedených 40 rokov prevádzky. Za predpokladu účinnosti urýchlenia 0,5 toto zodpovedá 6,05 MW skutočnej elektrickej energie. Konečných 11,29 kg neutrónov bude vyžadovať 68,40 MW elektrickej energie po celý čas trvania prevádzky ľahkovodného jadrového reaktora zodpovedajúcej 6,8 % elektriny vyrobenej elektrárňou. Vrátane účinnosti záchytu a pod. zodpovedá frakcia elektrickej energie vyrobená ľahkovodným jadrovým reaktorom potrebná na produkciu ekvivalentnej transmutácie zvolených dlhodobých štiepnych produktov asi 10 % vyrobenej energie. Zjavne by mohla byť použitá výroba mimošpičkovej energie.

Tento veľkokapacitný urýchľovač s inštalovaným výkonom predstavuje značnú investíciu a náklady. Bolo by vhodné priamo použiť násobenie vlastných neutrónov riadených štiepením pri nevyhnutnej paralelnej eliminácii transuránov (čo má ďalšiu výhodu v ezoenergetickej vlastnosti), t. j. zvoliť zdroj typu (5) uvedený. Súbežne, kompletné vyhoretie transuránov (10,178 ton) vytvorí rad neutrónov s hmotnosťou 106,02 x a, kilogramov, kde Oj je frakcia neutrónov generovaných pri štiepení (v týchto úvahách sme predpokladali, že priemerná hodnota násobnosť/štiepenie neutrónov je 2,5), čo je dostačujúce na transmutáciu štiepnych produktov. Na záver možno konštatovať, aby bolo možné pokračovať súbežne s elimináciou transuránov (kompletné štiepeme transuránov vyprodukuje dodatočné množstvo štiepnych produktov (10,178 ton), ktoré musí byť navyše transmutované k 38,051 tonám štiepnych produktov z odpadu ľahkovodných reaktorov; toto bude diskutované neskôr omnoho podrobnejšie) a s elimináciou štiepnych produktov, ot, x ot_f = 0,106, vedie to k veľmi účinnému využitiu nadbytku neutrónov z procesu vyhoretia transuránov. Toto je však možné dosiahnuť vďaka predkladanej metóde.

Pomocou metódy tu opísanej možno dosiahnuť vysokú častosť neutrónových záchytov s relatívne miernymi neutrónovými tokmi. V dôsledku toho možno prakticky ako aktivačné zariadenie riadené neutrónmi použiť jednoduché a relatívne lacné urýchľovače, ktoré nevyžadujú veľké inštalácie ako v prípade jadrových reaktorov. Dopad na životné prostredie je mierny a bezpečnosť je omnoho ľahšia, pretože aktivačné zariadenie nie je kritické a produkuje veľmi málo dodatočnej aktivity nehľadiac na aktivitu vo vzorke. Aktivácia oloveného blokuje limitovaná hlavne izotopom ²⁰⁹Pb, ktorý sa premieňa s polčasom premeny 3,2 hodiny na stabilný izotop bizmutu ²⁰⁹Bi. Taktiež aktivácia grafitu a oceľových konštrukcií je adekvátnym spôsobom mierna. Najväčší olovený blok tvorí prirodzené tienenie tejto aktivity, väčšinou koncentrované v strede aktivačného zariadenia. Všetky aktivované materiály na konci životnosti inštalácie sú v prípade povrchového úložiska zaradené do triedy A pri ľahkovodných jadrových reaktoroch, čo nie je prípad vyhoretého paliva jadrového reaktora. Získanie oprávnenia na prevádzkovanie nízkoenergetického urýchľovača je omnoho ľahšie než v prípade jadrového reaktora.

Z hľadiska rastúcej potreby rádioizotopov na lekárske účely a priemyselné aplikácie a z hľadiska porovnateľnej účinnosti aktivácie, tvorí neutrónové aktivačné zariadenie riadené urýchľovačom a založené na navrhnutej metóde zvýšenia toku neutrónov alternatívu aktuálnych procesov produkcie rádioizotopov. Keď vezmene do úvahy krátkodobé izotopy napríklad potrebné na lekárske aplikácie (pozri tabuľky 7, 8 a 9), môže viacúčelový urýchľovač súbežne produkovať tie rádioizotopy, pri ktorých je aktivácia nabitých častíc najvhodnejšou metódou a tiež môže produkovať tie izotopy, pri ktorých je neutrónový záchyt najvhodnejším prostriedkom, ktorým aktivačné zariadenie tu opísané eliminuje potrebu použitia jadrových reaktorov vo viacúčelových zariadeniach (buď lokálnych, alebo regionálnych). Toto môže byť realizované s relatívne miernymi a malými dopadmi na životné prostredie.

Na uskutočnenie kompletnej transmutácie na stabilné prvky z nežiaducich dlhodobých rádioaktívnych odpadov sú v prípade tmasmutačného zariadenia odpadov potrebné oveľa výkonnejšie neutrónové zdroje. To možno principiálne dosiahnuť pomocou väčších urýchľovačov a trieštivých zdrojov. V prípade vyhoretého paliva z ľahkovodných reaktorov, keď majú byť tieto prvky všeobecne eliminované súbežne s odpadom štiepnych transuránov, možno ako zdroj na transmutačné zariadenie odpadu použiť ďalšie neutróny produkované ich štiepením a je možné to transmutačné zariadenie pripojiť k energetickému zosilňovaču alebo k rýchlemu množivému reaktoru používanému na vyhoretie transuránov. Vysoká účinnosť predkladanej metódy zabezpečuje, že nežiaduca zásoba môže byť v priebehu tohto procesu efektívne a súbežne eliminovaná.

Prehľad obrázkov na výkresoch

Obrázok č. 1 je graf zobrazujúci rezonančný integrál I_res(E_min, IMeV) prvkov uvedených v tabuľke 1.

Obrázok č. 2 je graf zobrazujúci energetické spektrum neutrónových záchytov pri izotope ⁹⁸Mo vedúcich k vzniku ⁹⁹Mo v geometrii aktivačného zariadenia podľa tabuľky 6.

Obrázky č. 3 a-c zobrazujú záchyty v kovovom telúre. Obrázok č. 3a ukazuje energetické spektrum v aktivačnom zariadení; obrázok č. 3b zobrazuje diferenciálne spektrum a integrovanú pravdepodobnosť pri izotope ^l23Te; obrázok č. 3c je podobný ako obrázok č. 3b, ale platí pre ^l30Te.

Obrázok č. 4 je graf zobrazujúci neutrónové spektrum zaznamenané v rôznych vzdialenostiach nad transmutačným zariadením odpadov pri malom valcovom objeme koaxiálnom so stredom aktívnej zóny a asi 1 meter od osi.

Obrázok č. 5 ukazuje spektrum segmentu 8 z obrázka č. 4, ale toto spektrum je zakreslené v lineárnej stupnici.

Obrázok č. 6 je graf zobrazujúci koncentráciu zodpovedajúcich prvkov ako funkciu vyhoretia v segmente 8 z obrázka č. 4.

Obrázok č. 7a je všeobecná schéma aktivačného zariadenia používaného pri malých terčíkoch a pri zväzkoch s nízkou energiou alebo rádioaktívnych terčoch.

Obrázok č. 7b je všeobecná schéma aktivačného zariadenia používaného pri zväzkoch s vysokou energiou a trieštivých neutrónoch.

Obrázok č. 8 je graf zobrazujúci výťažok neutrónov S„ zdroja riadeného zväzkom s protónovým prúdom 1 mA ako funkciu kinetickej energie protónového zväzku.

Obrázok č. 9 je graf zobrazujúci spektrá v aktivačnom zariadení na rôzne hrúbky uhlíkového moderátora a zobrazujúci nárast teplotného piku a vylepšenie toku v rezonančnej oblasti spôsobené prítomnosťou uhlíkového moderátora.

Obrázok č. 10 je graf zobrazujúci neutrónové spektrá pri rôznych prvkoch aktivačného zariadenia.

Obrázok č. 11 je graf zobrazujúci asymptoticky aktivovaný výťažok rôznych prvkov ako funkciu intenzity neutrónového zdroja S_o.

Obrázok č. 12 je graf podobný grafu v obrázka č. 2 pre izotop I premieňajúci sa na * I.

Obrázky č. 13 a-b zobrazujú záchyty v 100 litroch plynu ¹²⁴Xe pri normálnych podmienkach okolia.

Obrázok č. 13a zobrazuje energetické spektrum aktivačného zariadenia; obrázok č. 13b zobrazuje diferenciálne spektrum a integrovanú pravdepodobnosť izotopu ¹²⁴Xe.

Obrázky č. 14 a - b sú schematické pohľady na konfiguráciu transmutačného zariadenia odpadu spojeného s energetickým zosilňovačom: obrázok č. 14a je prierez strednou rovinou aktívnej zóny a obrázok č. 14b je vertikálny prierez pozdĺž strednej roviny.

Obrázok č. 15 je graf zobrazujúci transmutovanú hmotu ⁹⁹Tc po 100 GW deň/tona v kilogramoch ako funkciu koncentrácie v kilogramoch (spodná stupnica) a relatívne k olovu hmotnostné (horná stupnica) v objeme 27 z obrázkov č. 14 a - b.

Obrázok č. 16 je graf zobrazujúci neutrónové spektrá, spriemerované cez objem 27 v obrázkoch 14 a - b pri rade náplni ⁹⁹Tc v transmutačnom zariadení. Koncentrácie ⁹⁹Tc medzi hornou a spodnou krivkou sú 0; 10; 16,84; 23,7; 33,67; 47,41; 67,33; 95,12; 120; 134,7; 170; 190,5; 225; 250,1; 300,2; 325; 350 a 379,9 kg.

Obrázok č. 17 je graf zobrazujúci parazitné variácie multiplikačného koeficienta k energetického zosilňovača ako funkciu koncentrácie ⁹⁹Tc v kilogramoch (spodná stupnica) a relatívne k olovu hmotnostné (horná stupnica) v objeme 27 z obrázkov č. 14 a - b.

Obrázok č. 18 je graf zobrazujúci frakčnú transmutačnú rýchlosť ako funkciu koncentrácie ⁹⁹Tc v kilogramoch (spodná stupnica) a relatívne k olovu hmotnostné (horná stupnica) v objeme 27 z obrázkov 14 a - b.

Obrázok č. 19 je graf zobrazujúci frakciu neutrónov unikajúcu z tlakovej nádoby reaktora 20 z obrázkov 14 a-b ako funkciu koncentrácie ⁹⁹Tc v kilogramoch (spodná stupnica) a relatívne k olovu hmotnostné (horná stupnica) v objeme 27 z obrázkov 14 a - b.

Príklady uskutočnenia vynálezu

Aby bolo možné ilustrovať predloženú metódu, uvedieme najprv niektoré jednoduché analytické úvahy. Tieto kvalitatívne výsledky sú približné. Poskytujú však informáciu o dynamike tejto metódy. Podrobnosti počítačovej simulácie budú uvedené neskôr.

Predpokladajme veľký objem transparentného difúzneho média dostatočne rozsiahleho tak, aby umožňoval pohyb neutrónov. Zdroj považovaný za takmer bodový je umiestnený v strede. Uvažujme šírenie neutrónov vo veľkom rovnomernom médiu s N rozptylujúcimi centrami na jednotkový objem s veľmi malým absorpčným účinným prierezom o_abs a veľkým účinným prierezom rozptylu a_sc. Všetky ostatné účinné prierezy sú zanedbateľné, čo je všeobecne prípad pre neutróny s energiou značne nižšou než 1 MeV. Pretože uhlová distribúcia týchto zrážok je väčšinou izotropická, existuje tu tiež ich dôležitá funkcia - šírenie neutrónov je difúzne, a preto sú neutróny „zahmlené“ vnútri menšieho objemu kontajmentu.

Neutrónový tok φ (x,y,z) v takom objeme je definovaný ako počet neutrónov prechádzajúcich jednotkovou plochou zo všetkých smerov za jednotkovú dobu. V tomto okamihu nie je zvažované energetické spektrum neutrónov, neutrónový tok (a zodpovedajúce účinné prierezy) je spriemerovaný v celom energetickom spektre. Častosť reakcií p_x definovaná ako počet udalostí za jednotku času a na jednotkový objem v procese s účinným prierezom p_x je daná vzťahom p_x = φΝσ_χ = φΣ_χ, kde Σ_χ ~ Νσ_χ je makroskopický účinný prierez procesu x (x = sc na pružný rozptyl neutrónov, x = abs na absorpciu neutrónov - x = capt na záchyt neutrónov). V ustálenom stave vedie Fickov zákon k veľmi dobre známej diferenciálnej rovnici:

(3), kde S je intenzita neutrónového zdroja definovaná počtom neutrónov na jednotkový objem a čas, D = l/(3Zsc) je difúzny koeficient na izotropický rozptyl. Pri anizotropickom rozptyle musí byť zavedená korekcia, t. j. D = 1/(3Σ _sc(l - p)), kde μ = <cosô> je stredná hodnota kosínu difúzneho uhla (všimnite si, že na relatívne pomalé neutróny a vysoké hmotnostné číslo A je μ » 0). Ako už bolo uvedené v odseku 1.1, možno osvetliť túto predkladanú metódu v praktickom uskutočnení na dvoch materiáloch vybratých z mnohých iných difúznych médií, a to predovšetkým na uhlíku (používajúcom hustotu grafitu reaktorovej akosti d = 1,70 g/cm³ a účinné prierezy tepelných neutrónov), pri ktorom D = 8,6 mm, a na olove s hodnotou D = 10,1 mm. Na týchto dvoch prvkoch možno objasniť možné alternatívy médií meniacich rýchlo a pomaly neutróny na teplotné neutróny.

Aby sa dosiahla účinná rýchlosť aktivácie, musí byť neutrónový tok čo najvyšší. Pokiaľ umiestnime bodový zdroj do začiatku súradnicového systému, bude mať rovnica (3) všade S = 0 s výnimkou zdroja. Približné riešenie diferenciálnej rovnice je potom:

*^r)='·^K ~~ rlr=MJúúZT kde S_o je intenzita neutrónov zo zdroja za jednotku času (n/s). Účinný prierez pružných zrážok je veľký a účinný prierez absorpcie je veľmi malý, D je malé číslo (zhruba centimetre), zatiaľ čo 1/k je väčšia hodnota (zhruba metre). V oblasti tesne blízko zdroja, hlavne potom pre kr « 1, je neutrónový tok daný vzťahom 4>(r) « S₀/4nDr), zvlášť sa potom zvyšuje v neprítomnosti difuzéra 4>₀(r) « S₀/(4nr²). Pri typickej vzdialenosti vzorky r = 30 cm je faktor nárastu F = φ (r)/ φ„(τ) = r/D veľmi značný, napríklad pri uhlíku je F = 30/0,86 = = 34,88 a pre olovo je F = 30/1,01 = 29,7. Difúzne médium vďaka mnohým priečkam pôsobí ako výkonný zosilňovač neutrónového toku.

Energetické spektrum neutrónov zodpovedá najväčším hodnotám účinných prierezov záchytu neutrónov zodpovedajúceho izotopu. Energetické spektrum holého zdroja nie je optimálne, pretože jeho energia je všeobecne príliš vysoká na vytváranie efektívnej častosti záchytov. Preto musí byť pred vlastným použitím uskutočnené prispôsobenie energie (t. j. moderácia). Už v skôr uvedených príkladoch účinné prierezy ležia v oblasti rezonancie, sú to napríklad aktivácie jódu a produkcie ⁹⁹Mo (^99mTc) pri molybdénových terčoch. Ako už bolo skôr uvedené, v takom prípade musí mať transparentný a difúzny materiál navyše aj vyššie atómové číslo. Energia E neutrónov je potom progresívne posunutá v malých krokoch o veľký počet násobných pružných zrážok (ako už bolo skôr uvedené pod hodnotu niekoľkých stoviek keV a v transparentnom médiu sú dominantné iba pružné zrážky). Minimálna kinetická energia T'_mj_n (t. j. maximálna energetická strata) neutrónu s energiou T_o pri zrážke s jadrom s hmotnostným číslom A je daná nasledujúcim vzťahom:

=7.(44)² wA + l kde sa evidentne predpokladá najväčšie hmotnostné číslo A tak, aby sa minimalizovali straty energie. Na vysoké hmotnostné číslo A je najlepšou aproximáciou izotropický rozptyl. Priemerné logaritmické zmenšenie energie ξ je potom dané nasledujúcim vzťahom:

ξ = -In <T>

(7).

Logaritmické zmenšenie energie pri olove je veľmi malé ξ = 9,54 x 10'³. Priemerný počet zrážok ncon pri znížení energie z 0,5 MeV na 0,025 eV (energia teplotných neutrónov) je ncol] = ln (0,5 MeV/0,025 eV)/ ξ = 1,76 x 10³. Účinný prierez pružných zrážok nezávisle od rezonancií je zhruba konštantný smerom k energii teplotných neutrónov a ďalej (osc = 11 bamov). Celková dĺžka dráhy l_cou, než dôjde k úhrnnému počtu kolízií η<.₀||, je potom okolo 53,4 metra. Skutočný posun je samozrejme kratší, pretože ide o difúzny proces.

Dôsledkom vlastnosti, že neutróny strácajú na každom kroku konštantný diel svojej energie, je ploché energetické spektrum generované vysokoenergetickým neutrónom injektovaným do difuzéra a zakreslené ako premenná dE/E = d(log(E)). Neutróny skenujú celý energetický interval smerom dolu k energiám teplotných neutrónov a „vyhľadávajú“ veľké hodnoty účinných prierezov neutrónového záchytu prímesí spôsobených silnou rezonanciou. Táto metóda je evidentne výhodná za predpokladu, že existujú silné rezonancie v oblastiach energií teplotných neutrónov. Toto je našťastie podmienka, ktorá je v praxi splnená pri rade používaných izotopov.

Pokiaľ sa do transparentného média pridá malé množstvo aktivovanej prímesi, tá zachytí časť neutrónov. Všeobecne absorpčný účinný prierez má komplikované vlastnosti a mení sa značne z dôvodu rezonancie ako funkcia energie neutrónov.

Zavedieme pravdepodobnosť prežitia P_surv/E_bE₂) definovanú ako pravdepodobnosť, že neutrón moderovaný v intervale Ei -> E₂ nie je zachytený. Pravdepodobnosť, že neutrón nie je zachytený v energetickom intervale medzi E a E + dE je [1 - (E_abs''(Eabs + Σ_5€))(όΕ/Εξ)], kde Z_sc a Z_abs sú účinné prierezy makroskopického pružného rozptylu a absorpcie. Taká pravdepodobnosť je definovaná na veľký počet neutrónov, v ktorom je skutočné poradie energií spriemerované. Kombinácia (nezávislých) pravdepodobností P_surv (E_bE₂), ktoré prežívajú záchyt vo všetkých nekonečných intervaloch, sa rovná súčinu v energetickom rozsahu:

dE

E ~ exp

(8), kde Npb a N_irap sú počty jadier na jednotkový objem pri olove a pridaných prímesiach s dobrou aproximáciou, kedy pružný rozptyl v olove je dominantný a približne konštantný, zvlášť pre y, « σ™ N_pb = konšt » y Rezonančné integrály I_ies (E_b E₂) pri olove a pridané prímesi sú definované ako:

/“(£„£,)= j

(5).

Malá pravdepodobnosť absorpcie v rovnakom energetickom intervale je daná vzťahom:

ktorá vykazuje samostatné príspevky na záchyt difundujúceho média a pridaných prímesi vážených podľa ich zodpovedajúcich rezonančných integrálov. Hodnota normalizovaného účinného prierezu v menovateli je = 0,105 bama v porovnaní s intregrálom rezonancií I_res = 150 bamov pre izotop ¹²⁷I, Ires = 310 barnov pre izotop ⁹⁹Tc a Ires = 0,115 bamov pri prírodnom olove.

Napríklad v tomto prípade pri transmutačnom zariadení odpadu pri izotope ⁹⁹Tc sa pravdepodobnosť záchytu zvýši v zanedbateľnej atómovej koncentrácii prímesí N Nimp/Npb o faktor (310 bamov)/(0,105 bama) = = 2,95 x 10³. Aby sa dosiahli rovnaké pravdepodobnosti záchytov v izotope ⁹⁹Tc a olove, potrebná atómová koncentrácia difundovaných prímesí je len Ni,np/Npb = (0,115 bama)/(310 bamov) = 3,70 x 10'⁴, čo je hmotnostne 1,76 x 10‘⁴.

Rezonančný integrál ako funkcia energetického intervalu pri hlavných prvkoch z tabuľky 1 a podľa aplikácie transmutačného zariadenia odpadu je uvedený na obrázku č. 1, kde veličina 1^ (E_ra]n, 1 MeV) je zobrazená ako funkcia dolného energetického limitu E^. Hodnota akéhokoľvek energetického intervalu môže byť ľahko vypočítaná pomocou obyčajného vzťahu (E_} ,E₂) ⁼ (^1 ^— (-^2 AMe V) .

Obrázok dokazuje existenciu veľkých hodnôt rezonančných integrálov pri všetkých zodpovedajúcich prvkoch s výnimkami ¹²⁶Sn (toto potvrdzuje nevhodnosť ¹²⁶Sn na predkladanú transmutačnú metódu) a prírodného olova. Je tiež evidentné, že zatiaľ čo hlavný príspevok k integrálu v prípade olova pochádza od energií väčších než 1 keV, transmutované prvky majú dominantné rezonančné záchyty (skoky v grafe) pri nízkych energiách. Obrázok č. 1 tiež zobrazuje hodnoty I_res (E_min ,\MeV) / σ™ξ , čo je vzťah s bezrozmemou veličinou (pozri vzťah (10)), ktorý udáva pravdepodobnosť záchytu vynásobenú N_imp/N_Pb.

Napríklad prípravok jódu na lekársku analýzu, získaný ožarovaním v aktivačnom zariadení, je pravdepodobne špecifická chemická zlúčenina s radom iných prvkov v nej obsiahnutých (pozri tabuľky 7 a 8). Jednoduché zovšeobecnenie vzťahu (10) indikuje to, že pravdepodobnosti záchytu budú úmerné hodnotám rezonančných integrálov uvedených v dodatku 1 a vážených podľa atómových koncentrácií každého prvku.

Exponovaná zlúčenina v uvedenom prípade je jodid sodný (Nal). Našťastie rezonančný integrál sodíka I_res = 0,26 bama je oveľa menší než pri jóde I_res = 150 bamov. Aktivácia (²⁴Na) sodíka bude preto iba 1,73 x x 10³ hodnoty jódu. Dodatočná dávka obdržaná pacientom je úplne zanedbateľná. Okrem toho polčasy premeny dvoch zlúčenín, požadované ^l28I a nežiaduceho ²⁴Na, sú 24,99 minúty a 14,96 hodiny, t. j. v pomere 2,78 x 10'². Aktivita druhého bude potom 1,73 x 10'³ x 2,78 x 10‘² = 4,83 x 10‘⁵ v pomere k prvému, bez vplyvu na meracie zariadenie.

V prípade molybdénu (⁹⁸Mo, Ires = 7,0 bamov) vo forme soli napríklad Na2MoO4 nastávajú niektoré záchyty v ²³Na vedúce k nestabilnému ²⁴Na. Rezonančný integrál ²³Na je oveľa významnejší než v predchádzajúcom príklade, pretože rezonančný integrál ⁹⁸Mo je menší (Ires = 6,54 bamu). Môže vzniknúť problém, pretože polčas premeny izotopu ²⁴Na je 14,96 hodiny, t. j. kratší než pri Mo. Ale pri separácii produktu premeny ^99mTc je sodík Na všeobecne zachovaný. Určitá pozornosť musí byť venovaná tomu, aby sa zabezpečilo vhodne malé množstvo izotopu ²⁴Na v tele pacienta ako únik pri procese rozloženia a následného prípravku klinickej vzorky. Ak je ožarovaná vzorka buď kovový molybdén, alebo zlúčenina MoO₃, taký problém nastane len za cenu ďalšej chemickej manipulácie na konci expozície.

Ďalšie najpravdepodobnejšie prvky v chemickej zlúčenine sú uhlík (I_res = 0,0016 bamu) (toto platí tak na izotop ¹²C, ako aj na malú prirodzenú koncentráciu (1,1 %) izotopu uhlíka ^l3C; táto malá koncentrácia izotopu ^l3C produkuje vo veľmi malom množstve cez záchyt rádioaktívny izotop ¹⁴C, pretože rezonančný integrál je malý), ďalej kyslík (Ires = 0,0004 bamu), dusík (Ires = 0,85 bamu) a vodík (Ires = 0,150 bamu). Malé množstvo neutrónových záchytov v týchto prvkoch - našťastie s malou hodnotou Ires - je bezvýznamné. Zvlášť izotop ¹⁴N produkuje ^l5N, ¹²C produkuje ¹³C a vodík vytvára deutérium, čo sú všetko stabilné prvky. Kontaminácia deutéria v prírodnom vodíku (0,015 %) môže vytvárať trítium, ale našťastie rezonančný integrál deutéria má extrémne malú hodnotu Ires = 2,3 x 10'⁴ bamov. Malá izotopická koncentrácia (0,37 %) ^l5N v prírodnej zmesi dusíka má extrémne malý rezonančný integrál a premenou beta prechádza na ¹⁶O s polčasom premeny

7,13 sekundy, čo je príliš krátky polčas, aby to ovplyvnilo pacienta.

Ďalším prvkom, ktorý by mohol byť prítomný, je fosfor. Jeho rezonančný integrál je extrémne malý, I_res = = 0,0712 bamu. Ten sa premieňa na izotop ³²P s polčasom premeny 14,26 dňa, čo je čistý beta žiarič s energiou <Εβ> = 695 keV a bez gama čiar.

Nakoniec sa zmienime o chlóre. Neutrónové záchyty v ³⁵C1 (75,77 %, Ires = 12,7 bamu) vedú k produkcii veľmi dlhodobého izotopu ³⁶C1 (τι/2 = 3,01 x 10⁵ rokov, β', bez žiarenia γ), ktorýje neškodný, a ďalej k izotopu ³⁷C1 (24,23 %, Ires » 2,47 milibarnu), ktorý má extrémne nízky účinný prierez produkcie izotopu ³⁸C1 (Τ|/2 = 37,24 milibarnu).

Ostatné nevyhnutné chemikálie musia byť samostatne overené z hľadiska ich pravdepodobnosti záchytu a ich možnosti zavedenia škodlivých rádioaktívnych izotopov do tela pacienta.

Uvedené vzťahy sú len približné a opisujú len kvalitatívne vlastnosti príslušných javov. Napríklad v prípade lineárnej transformácie prispieva každý prvok nezávisle. Pokiaľ je však rezonancia dostatočne silná a dochádza k absorpcii hlavnej frakcie neutrónov, môže dôjsť k „tieneniu“ ostatných rezonancií nastávajúcich pri nižších energiách. Potom prvok s dominantnou rezonančnou skupinou môže pri vyšších energiách zabrániť neutrónovým záchytom „smerom dolu“ k nižším energiám. Tento efekt môže byť veľmi dôležitý. Letargia sa modifikuje pružnou časťou zrážky pri rezonancii. Z dôvodu kratšej dráhy potrebnej na uskutočnenie zrážky sa neutrónový tok lokálne zmenšuje. Do analýzy nie je možné zahrnúť zložitosť geometrie reálneho zariadenia.

V praktických podmienkach sú počítačové simulácie s príslušnou časovou evolúciou jedinými platnými metódami, ktoré môžu predvídať presne činnosť zariadenia. Také výpočty sú použité v metóde Monte Carlo, je možné ňou simulovať šírenie neutrónov v skutočnej geometrii transmutačného zariadenia a so skutočnými účinnými prierezmi interakcie častíc vnútri média. Bol vyvinutý kompletný simulačný program, v ktorom sa pri sledovaní evolúcie pôvodných neutrónov v médiu používajú najpresnejšie hodnoty účinných prierezov. Médiá sú pripravené z vhodných izotopických zmesí v konečnej geometrickej konfigurácii. Tiež je bratá do úvahy termalizácia neutrónov zavedením Maxwellovho rozdelenia rýchlosti terčových jadier. Používajú sa účinné prierezy prevzaté z tabuliek nukleárnych dát, tiež sú zahrnuté údaje o premenách nuklidov. Týmto spôsobom sa zistí, že veľký počet neutrónov končí vnútri vlastného zariadenia. Platnosť programu bola overená prostredníctvom rôznych experimentálnych údajov. Tieto simulácie potvrdili vynikajúcu zhodu (lepšiu než stávajúce neistoty s veľkosťou ± 15 %) s experimentálnymi výsledkami získanými v CERN-PS (experiment TARC-P211).

Uvažujme najskôr o aplikácii, kedy sa zariadenie používa ako aktivačné transmutačné zariadenie. V tabuľke 3 sú uvedené niektoré výsledky takej počítačovej simulácie normalizovanej na 10¹³ neutrónov vytvorených zdrojom (protóny s energiou 23 MeV dopadajúce na silný berýliový terč) a injektovaných v aktivačnom transmutačnom zariadení s geometriou opísanou v tabuľke 6. Vybrali sme molybdénovú soľ Na₂Mo0₄ (miesto toho možno použiť iné soli, napríklad soli derivované z molybdenitej kyseliny fosforečnej H₇{P(Mo₂O₇)₆] n H₂O; podrobnosti pozri odsek 5.3), aby bolo možné oceniť efekty ďalších chemických prvkov a ich aktivácie.

Z injektovaných neutrónov je 91,5 % zachytených vnútri zariadenia a S,5 % neutrónov unikne. Tieto neutróny sú absorbované v okolitom tieniacom materiáli. Značná časť záchytov nastáva v železe (36,0 %) a v olove (46,8 %). Väčšina záchytov vytvára stabilné prvky s výnimkou záchytov v izotope ⁵⁴Fe (2,40 %), ktorý vytvára ⁵⁵Fe s polčasom premeny 2,73 roku a olovo ²⁰⁸Pb (0,43 %), ktoré produkuje ²⁰⁹Pb, pričom tento izotop sa ďalej premieňa s polčasom premeny 3,25 hodiny na stabilný izotop ²⁰⁹Bi. Záchyty v grafitovom moderátore sú malé (0,51 %) a vytvárajú malé množstvo izotopu ¹⁴C pri záchytoch v prírodnom izotope ¹³C (3,25 x 10’⁴).

Tabuľka 3

Príklad počítačovej simulácie pri aktivačnom transmutačnom zariadení s Na₂MoO₄. Záchyty sú uvedené na produkovaných 10¹³ neutrónov. Sú uvedené izotopy len s polčasmi dlhšími než 1000 sekúnd.

Prvok	Hmotnosť (kg)	Záchyty	Záchyt/gram	Dcérsky produkt	Polčas premeny
12c	347.5	5.181E10	1.491E5	13c	stabilný
13c	4.1880	3.250E9	7.760E5	14c	5730 rokov
160	0.2213	-	-	170	Stabilný
23\a	0.1594	1.690E9	1.060E7	24Na	14.95 h
54Fe 111 1	3739.0	2.397E11	6.411E4	55Fe	2.73 rokov
56pe	61330.0	3.48812	5.688E4	57Fe	Stabilný
57Fe	1497.0	1.015E11	6.780E4	58Fe	Stabilný
58Fe	193.9	1.459E10	7.524E4	59Fe	44.5 dní
92 mo	0.0473	1.536E8	3.247E6	93mo	4.9E3 rokov
92 Mo	0.0473	«1.0Ε5	«2.0Ε3	93mMo	6.85 hod
94 mo	0.0301	1.100E8	3.652E6	95mq	Stabilný
	0.0524	1.435E10	2.835E8	96m<>	Stabilný
96mo	0.0555	2.150E9	3.874E7	97Mo	Stabilný
97mo	0.0321	1.650E9	5.142E7	98mo	Stabilný
98Mo	0.0819	1.360E9	1.660E7	99Mo	65.94 h
100Mo	0.0334	4.100E8	1.229E7	101Mo	14.61 min
204Pb	702.3	5.539E11	7.887E5	205Pb	stabilný
206pb	12210.0	5.348E11	4.380E4	207Pb	stabilný
207Pb	11250.0	4.102E12	3.646E5	208Pb	stabilný
208Pb	26800.0	4.284E10	1.599E3	209Pb	3.25 hod

Prvok	Hmotnosť (kg)	Záchyty	Záchyt/gram	Dcérsky produkt	Polčas premeny
205Pb	0.0031	1.000E7	3.270E6	206pb	stabilný
Celkom	118074.0	9.155E12

Preto je aktivácia štruktúr miernejšia a nevedie k špecifickým problémom aj po dlhodobej expozícii. Ako je možné očakávať, aktivácia komplexnej chemickej vzorky produkuje rad nežiaducich a nestabilných prvkov, tieto prípady budú podrobnejšie opísané neskôr.

Energetické spektrum neutrónov zachytených v izotope ⁹⁸Mo je zobrazené ako plná čiara (ľavá stupnica) na obr. č. 2. Integrovaná pravdepodobnosť záchytu (bodkovaná čiara, pravá stupnica) je ďalej zobrazená ako funkcia hornej hodnoty energie integrácie. Príspevok teplotného neutrónu je veľmi malý a dominuje rezonančný záchyt, ktorý sa zväčšuje smerom k najvyšším energiám.

Fenomenológia procesu neutrónového záchytu je pekne zviditeľnená pri chovaní energetického spektra v blízkosti silnej rezonančnej absorpcie (obr. č. 3a). Výpočty sa vzťahujú na aktiváciu bloku kovového telúru v aktívnom objeme aktivačného transmutačného zariadenia, pozri tabuľka 6. Pravdepodobnosti záchytu vo vlastnom telese aktivačného transmutačného zariadenia (Pb, Fe atď.) sú podľa očakávania nezmenené vo vzťahu k predchádzajúcej vzorke. Merná častosť neutrónového záchytu pri izotope ^l30Te premieňajúcom sa na ^,3II je pri prírodnom telúre η = 3,54 x 10'⁵ kg'¹. Pokles (označený šípkou pri 23 eV) nastáva v priebehu lokálneho ochudobnenia spôsobeného pri hlavnom izotope ¹²³Te: neutróny zo susediacich oblastí vstupujú do tohto miesta, ale prešli už radom rozptylov potrebných na premiestnenie neutrónového toku a spôsobujú tak významný energetický posun daný letargiou materiálu. Po vyrovnaní poklesu v spektre je úroveň spektra nízka, čo je spôsobené ochudobnením neutrónov z dôvodu záchytov. Energetické spektrum neutrónových záchytov pri izotope ^I23Te (plná čiara, ľavá stupnica) a integrovaná pravdepodobnosť neutrónového záchytu (bodkovaná čiara, pravá stupnica) sú zobrazené na obrázku č. 3b. Prítomnosť prominentného piku s energiou 23 eV a ďalších satelitných píkov je evidentná. Nakoniec na obr. č. 3c sú zobrazené rovnaké veličiny, ale na záchyty v izotope ^l30Te. Častosť neutrónového záchytu je potlačená v súlade s dominantným píkom izotopu ^l23Te, ale neutrónový tok je neskôr obnovený a neutrónové záchyty nastávajú tiež pri tepelných energiách. Rezonančné záchyty izotopu ¹³⁰Te nastávajú pri relatívne vysokých energiách pred absorpciou v izotope ¹²³Te. Tieto neutrónové záchyty sa zachovajú, i keď z dôvodu veľkých vzoriek telúru bude neutrónový tok významne ochudobnený. Tento príklad ukazuje citlivú súhru v poradí rezonančných neutrónových záchytov pri rôznych prvkoch zlúčeniny.

Nakoniec krátko rozoberieme aplikáciu transmutačného zariadenia odpadu. K opisu časovej evolúcie neutrónových tokov a zloženia prvkov v energetickom zosilňovači bol použitý počítačový program (pozri C. Rubbia, „Energetický zosilňovač s vysokým ziskom pracujúci s rýchlymi neutrónmi“ (High Gain Energy Amplifier Operated with Fast Neutrons), AIP Conference Proceedings 346, Medzinárodná konferencia o technológiách transmutácie riadených urýchľovačmi (Intemational Conference on Accelerator Driven Transmutation Technologies and Applications), Las Vegas, júl 1994). Väzba medzi týmito dvomi modelmi je nevyhnutná na pochopenie činnosti transmutačného zariadenia odpadu spojeného s energetickým zosilňovačom.

Energetický zosilňovač je chladený taveným olovom, ktoré obklopuje aktívnu zónu. Inak v tomto prázdnom objeme sa podmienky opísané v transmutačnom zariadení vyvíjajú normálne. Toto je evidentné na neutrónovom spektre na obrázku č. 4, zobrazujúcom rôzne vzdialenosti nad aktívnou zónou pri malom valcovom objeme koaxiálnom k stredu aktívneho jadra a asi 1 meter od osi. Prvých 5 spektier (označených 1 až 5) zodpovedá rôznym vertikálnym segmentovaným úrovniam aktívnej zóny počínajúc strednou rovinou a rastúcich zakaždým o 15 cm. Možno pozorovať veľmi tvrdé spektrum, ktoré je napríklad požadované na štiepenie transuránov. Po sebe idúcich päť spektier (6 až 10) zodpovedá rôznym vertikálnym segmentovaným úrovniam v olove obklopujúcom aktívnu zónu v krokoch po 40 cm. Všetky spektrá sú spriemerované cez vertikálnu komoru. Spektrá v okolitom olove majú charakteristické sploštenie spôsobené izoletargickou podmienkou a dramatické obohatenie časti spektra, ktoré zodpovedá príslušnej transmutácii (1 až 1000 eV). V segmentoch 8 a 9 sme zaviedli malú difúndovanú kontamináciu izotopu ⁹⁹Tc pri hustote 2,686 mg/cm³ a s ekvivalentnou hmotnostnou koncentráciou len 260 ppm vzhľadom na olovo.

Významné čiary záchytu zodpovedajú rezonanciám izotopu ⁹⁹Tc, sú spôsobené silnou absorpciou tak, ako je indikované veľkým poklesom neutrónového toku pri rezonancii. Toto je lepšie vidieť na obrázku č. 5, kde spektrum v segmente 8 (objem 0,409 m³) je zaznamenané v lineárnej stupnici. Zvlášť je možné pozorovať difúzne doplnenie spektra spôsobené neutrónmi z oblasti bez pridania primesi ⁹⁹Tc.

Program môže byť použitý na štúdiu časovej evolúcie vyhoretia vnútri energetického zosilňovača a nasledujúcich reakcií v transmutačnom zariadení. Toto je evidentné na obr. č. 6, kde koncentrácia zodpovedajúcich prvkov ako funkcia vyhoretia v energetickom zosilňovači je zobrazená na segment 8 (0,409 m ), v kto rom je pôvodne pridaná prímes ⁹⁹Tc. Zatiaľ čo izotop ⁹⁹Tc s počiatočnou hustotou 2,686 mg/cm³ je rýchlo transmutovaný konštantou 1/e a 82 GW deň/tona, vytvára sa dcérsky prvok ¹⁰⁰Ru. Vysoká rýchlosť transformácie izotopu ⁹⁹Tc na stabilný izotop ¹⁰⁰Ru je charakterizovaná malou častosťou neutrónových záchytov pri vytváraní ¹⁰¹Ru a potenciálne aj ^l02Ru. Je potrebné si uvedomiť, že všetky označené izotopy ruténia sú stabilné. Nasledujúce prvky, ktoré môžu byť produkované ďalšími záchytnú, sú tiež vhodné: ¹⁰³Ru a ¹⁰⁴Ru sú stabilné, zatiaľ čo ¹⁰⁵Ru sa rýchle premieňa na stabilný ¹⁰⁵Pd. Tiež ¹⁰⁶Pd je stabilný, prvým dlhodobým izotopom je ¹⁰⁷Pd, ktorý má polčas premeny 6,5 x 10⁶ rokov. Jeho rýchlosť produkcie je veľmi zanedbateľná, pokiaľ sa vezme do úvahy, že až osem po sebe idúcich neutrónových záchytov musí nastať v rovnakom jadre na jeho vznik.

Premenná konštanta (pozn. prekladateľa: Autor používa v angličtine rovnaký termín „decay constant“ - premenná konštanta na transmutačnú energiu za deň na jednu tonu a veličinu „premenná konštanta“ definovanú v poznámke 1.) pri transmutácii izotopu ⁹⁹Tc je asi 82,1 GW deň/tona, čo zodpovedá menej než 3 rokom pri menovitom výkone energetického zosilňovača (1,0 GW, tepelné neutróny). Tieto krivky dokazujú uskutočniteľnosť kompletnej eliminácie technécia v periférii energetického zosilňovača s primeranou časovou konštantou. Ďalšie podrobnosti o konfigurácii a skutočnej rýchlosti transmutácie budú diskutované neskôr.

Navyše tiež pripomíname, že pokiaľ by transmutované materiály boli priamo vložené do aktívnej zóny, rýchlosť transmutácie by bola menšia, pretože neutrónový tok je koncentrovaný na energie, pri ktorých neutrónové záchyty s dlhodobými štiepnymi produktmi majú malý účinný prierez.

Zdroj neutrónov Všeobecné úvahy

Veľkosť a typ neutrónového zdroja závisí jednoznačne od aplikácie. Najskôr uvažujme o prípade aktivačného transmutačného zariadenia.

Hlavným parametrom je uhlovo integrovaná rýchlosť produkcie neutrónov (intenzita) S_o, pretože skutočná uhlová distribúcia pri zdroji rýchlo prechádza na izotropnú, čo je spôsobené oloveným difuzérom (ďalšie podrobnosti pozri kapitola 4). Tiež energetické spektrum pôvodne produkovaných neutrónov je relatívne nedôležité, pretože, ako už bolo vysvetlené skôr, nepružné zrážky v difuzéri rýchlo znížia energiu neutrónov na energiu okolo 1 MeV a nižšie, kde dochádza k letargickému spomalovaniu neutrónov. Preto účinnosť neutrónových záchytov aktivácie η a geometria aktivačného transmutačného zariadenia sú relatívne nezávislé od detailov realizácie zdroja.

V prípade aktivácie prírodného jódu je pravdepodobné, že malá vzorka - približne zlomok gramu - musí byť aktivovaná s takou úrovňou expozícii, ktoré vyžadujú cyklotrón alebo podobný urýchľovač s rýchlosťou produkcie neutrónov niekoľkých násobkov 10¹³ neutrónov v celom priestorovom uhle. Túto rýchlosť produkcie možno získať s energiou 10 až 30 MeV a prúdom zväzku zodpovedajúcom jednotkám mA, čo je tiež vhodné na produkciu izotopov pri vyšetreniach PET. Preto možno predpokladať použitie kombinovaného zariadenia.

V prípade veľkej priemyselnej produkcie rádionuklidov ako napríklad Mo (^99mTc), ¹³¹I alebo štiepnych produktov z uránu, stojí za to zvážiť použitie podobných prúdov, ale s vyššou energiou protónov v oblasti niekoľkých stoviek MeV so zodpovedajúcou väčšou hodnotou S_o. Aktivácia úmerná hodnote S_o môže byť potom uskutočnená pri omnoho menších vzorkách, čo je značne výhodné najmä v prípade prenosných dávkovacích zariadení Mo (^99raTc).

Na druhej strane stoji za zváženie produkcia s malou aktiváciou s jednoduchým zariadením používajúcim rádioaktívne zdroje emitujúce neutróny. Toto môže byť zaujímavé na aplikácie vyžadujúce veľmi slabý izotopický zdroj (<<mCi) pri nízkych nákladoch a prevádzkovom zjednodušení.

Výťažok neutrónov pri časticiach so strednou energiou

V literatúre sa uvádza celkový výťažok neutrónov z hrubého terča Be bombardovaného zväzkom protónov s energiou E_p = 23 MeV (pozri H. J. Brede et al., Nucl. Instr. & Methods, A274, (332), 1989 a ďalšie odkazy). Integrácia cez uhlové rozdelenie (M. A. Lone et al., Nucl. Instr. a Methods 143, (331), 1977; pozri tiež

M. A. Lone at al., Nucl. Instr. and Methods 189, (515), 1981) dáva celkový výťažok neutrónov S_o = 1,66 x x 10¹⁴ n/s/mA (u energií väčších než 0,4 MeV) zodpovedajúci neutrónovému toku φ(τ) = 0,654 x 10¹² cm’² s’¹ mA'¹ pri vzdialenosti r = 20 cm od zdroja podľa vzťahu <j)(r) « So/(4nDr), čo vykazuje faktor nárastu olova (D = 1,01 cm). Tiež stojí za povšimnutie, že neutrónový tok klesá s prevrátenou hodnotou vzdialenosti (1/r), t. j. omnoho pomalšie než v prázdnom priestore, kde je neutrónový tok úmerný priestorovému uhlu zo zdroja (1/r²). Už pri prúde 10 mA, ktorý môže byť generovaný modernými cyklotrónmi, vedie náš systém k značnému neutrónovému toku φ(τ) = 6,5 x lO^cm'V¹. Táto hodnota je typická pre reaktor.

Tabuľka 4

Výťažok neutrónov pri energiách väčších než 0,3 MeV, integrované cez všetky uhly

Reakcia	Energia (MeV)	Integrovaný neutrónový tok So (1013 n/s/mA)
9Be (p,n)	14,8	6,8
	18,0	10,2
	23,0	16,6
9Be (d,n)	8,0	1,5
	14,8	8,6
	18,0	12,3
	23,0	19,6
7Li (p,n)	14,8	5,1
	18,0	8,1
	23,0	10,3
7Li (d,n)	8,9	1,0
	14,8	7,7
	18,0	12,1
	23,9	19,5

Je možné použiť ďalšie terčové materiály, zvlášť potom ⁷Li, ktoré má porovnateľné výťažky. Z hľadiska bodu tavenia sú lítiové terče omnoho komplikovanejšie. Prehľad výťažkov pri rôznych zväzkoch a (hrubých) terčoch je uvedený v tabuľke 4.

Výťažok neutrónov je rastúca funkcia s kinetickou energiou protónov E_p. Preloženie meraní na rôzne energie vedie k jednoduchému empirickému vzťahu S_o (E_p) = 4,476 x 10¹¹ x E^⁶ _; ktorý platí na neutróny s energiou väčšou než 0,4 MeV. Napríklad pri kinetickej energii protónov E_p = 50 MeV (15) sa výťažok neutrónov zvýši (zníži) o násobok 4,33 (0,45) pri porovnaní s energiou E_p = 23 MeV. Keď energia zväzku E_o prúdu I je i_pE_p, zvyšuje sa výťažok neutrónov na danú energiu zväzku úmerne s ⁸⁸⁶.

Neutróny možno produkovať tiež prostredníctvom iných dopadajúcich častíc, zvlášť deuterónmi a alfa časticami. Na danú energiu výťažok neutrónov dopadajúcich v malom uhle je značne vyšší než pri protónoch, ale pokiaľ sa týka našej aplikácie, neutrónový tok integrovaný cez uhol je porovnateľný s tokom protónov, pozri tabuľka 4. Napríklad pri energii E_d = 23 MeV je integrovaný výťažok S„ = 1,96 x 10¹⁴ n/s/mA. Výťažok dopadajúcich častíc alfa je značne nižší. Na zjednodušenie a vysoký výťažok neutrónov sa zdajú byť na danú aplikáciu protónové zväzky optimálne.

Dôležitým technickým prvkom je energia zväzku, ktorá sa rozptýli v terči. V našom prípade sú všeobecne použiteľné aj iné typy terčov, ktoré možno všeobecne používať so zväzkami častíc. Efektívna plocha zväzku je obvykle niekoľko štvorcových centimetrov. Pripomíname, že hrúbka terča vyžadovaná na zastavenie zväzku je relatívne malá, t. j. asi 4 mm na energiu E_p = 25 MeV. Tepelná vodivosť berýlia je vyššia (k = 2,18 W x cm’¹ x °C ') a bod topenia je zodpovedajúcim spôsobom vysoký (1278 °C). Pokles teploty Δ T spôsobený tepelnou vodivosťou na povrchovú hustotu energie q danú zväzkom (W/cm²) v hrúbke L, ktorá je vybratá tak, aby zodpovedala dosahu častíc, je daný vzťahom Δ T - qL/2k, pričom sú zanedbané variácie strát ionizáciou určené Braggovým píkom (tento malý efekt skutočne vylepší situáciu, pretože straty energie sú vysoké na konci doletu, čo je bližšie oblasti chladenia). Pri voľbe q = 5 x 10³ W/cm² a L = 0,4 cm dostaneme hodnotu ΔΤ = 458 °C, čo je zodpovedajúca hodnota. Chladenie na čelnej strane terča možno uskutočňovať radom rôznych spôsobov. Za predpokladu cirkulácie vody (bolo overené, že prítomnosť chladiacej vody má zanedbateľné efekty na vlastnosti neutrónov pri danom zariadení) je požadovaný hmotnostný prietok vody w rovnajúci sa w = W_btan,/ Δ T_cp_c, kde W_beanl je energia zväzku (W), Δ T_c je prípustná teplotná zmena chladiacej kvapaliny a p_c je merné teplo vody (4,18 J/cm/°C). Pri voľbe W_beam = 25 kW (1 mA @ 25 MeV) a Δ T_c = = 70 °C nájdeme hodnotu w = 0,085 litra/s, čo je zodpovedajúca hodnota.

Pri vyšších energiách zväzkov je vhodné povrch terča vzhľadom na dopadajúci zväzok nakloniť. Pokiaľ je φ uhol dopadu zväzku na rovinu terča (φ = 90 °pri kolmom dopade), je skutočná hrúbka terča redukovaná o násobok L x sinrp, hustota povrchovej energie zväzku sa zníži o násobok q x sirup, čo má výhody pre tepelnú vodivosť terča a chladenie povrchu.

Neutróny emitované rádioaktívnym zdrojom

Sú zaujímavé dva typy štandardných neutrónových zdrojov. Pri prvom type zdroja sú neutróny emitované reakciou (a,n) v berýliu vo forme prášku zmiešaného s čistým alfa žiaričom napríklad ²⁴¹Am, ²³⁸Pu, ²⁴⁴Cm a pod. Hlavnou nevýhodou tohto zdroja je malý výťažok neutrónov asi 2,1 x 10⁶ n/s pri alfa žiariči s aktivitou 1 Ci. Preto sa vyžaduje na dosiahnutie neutrónového toku 10⁹ n/s používanie čistého alfa žiariča s aktivitou aspoň 500 Ci. Teplo uvoľnené pri premene takým zdrojom je 17,8 W.

Ďalším atraktívnym typom zdroja je aktinid s vysokou pravdepodobnosťou spontánneho štiepenia ako napríklad ²⁵²Cf, ktorý je alfa žiarič s 3,1 % pravdepodobnosťou spontánneho štiepenia, pričom sa generuje 0,031 x 2,8 = 0,087 štiepnych neutrónov pri každej premene. Uvedený neutrónový tok je potom získaný s omnoho menším zdrojom 10⁹/(3,7 x 10¹⁰ x 0,087) = 0,311 Ci. Polčas premeny zdroja je 2,64 roka. Napríklad 10 Ci zdroj ²⁵²Cf produkuje 3,2 x 10¹⁰ n/s, čo je dostatočne vhodná intenzita na vytvorenie 0,01 GBq vzoriek ^99mTc s aktivačným transmutačným zariadením obsahujúcim prírodný molybdén s hmotnosťou 20 gramov. Pri niektorých diagnostických aplikáciách (pozri tabuľka 9) môžu byť dostačujúce aj menšie aktivity.

Prostredníkom medzi činnosťou aktivačného transmutačného zariadenia a zdrojmi sú vysokonapäťové kolóny D-T, ktoré produkujú 14 MeV neutróny s energiou asi 300 keV reakciou (d,n) na terči obohatenom trítiom.

Vysokoenergetické urýchľovače

Neutrónové toky s omnoho vyššou energiou možno získať vysokoenergetickými protónovými zväzkami dopadajúcimi na trieštivý terč. Vysokoenergetické protóny sú absorbované olovenou vrstvou, ktorá tiež pôsobí ako trieštivý terč. Z dôvodu depozície značnej energie týmto zväzkom v relatívne veľkom objeme trieštivého terča je vyžadovaný zodpovedajúci design zariadenia. Pri vysokoenergetických zväzkoch E_o je najlepším riešením kvapalný kovový terč. Táto technológia a zodpovedajúca geometria budú opísané neskôr. Výťažok trieštivých neutrónov produkovaných vysokoenergetickým protónom v bloku olova uvedenej veľkosti je uvedený v tabuľke 5 ako funkcia kinetickej energie dopadajúcich protónov E_p.

Multiplicita neutrónov n,, definovaná ako priemerný počet neutrónov produkovaný z každého dopadajúceho protónu s kinetickou energiou E_p je rýchlo rastúca funkcia v závislosti od energie protónu, ktorá môže byť preložená nad 100 MeV približným empirickým vzťahom tio = 3,717 x 10‘⁵ Ep² + 3,396 x 10'³ x Ep s energiou E_p zavedenou v MeV. Integrovaný merný výťažok neutrónov S_o je rýchlo rastúcou funkciou energie E_p s hodnotou 1,12 x 10¹⁶ n/s/mA pri energii protónov Ep = 200 MeV. Pri tejto energii je na výťažok neutrónov So = 3,0 x 10¹⁶ n/s vyžadovaný prúd zväzku ip = 2,68 mA.

Tabuľka 5

Výťažok neutrónov s energiou <1,0 MeV indukovaný vysokoenergetickým protónom integrovaný cez všetky uhly pri procese trieštenia v olove

EP (MeV)		So (n/s/mA)	E„(kW) 3xl016n/s	ip(mA) na 3xlOl6n/s	Φ (cm'V’mA’1) r=30cm
100,0	0,399	2,49E15	1203,0	12,03	6,55E12
150,0	0,898	5,61E15	801,8	5,35	1,47E13
200,0	1,788	1.12E16	536,9	2,68	2.93E13
250,0	2,763	1,73E16	434,3	1,74	4,54E13
300,0	4,156	2,60E16	346,5	1,15	6.82E13
350,0	5,291	3,31E16	317,5	0,91	8,68E13
450,0	6,939	4,34E16	276,7	0,69	1,14E14

Preto je možné dosiahnuť neutrónové toky, ktoré sú aspoň o dva stupne vyššie než neutrónové toky stredných urýchľovačov. Neutrónový tok φ pri vzdialenosti r = 30 cm od stredu, kde je bežne aktivovaná vzorka umiestňovaná, je stupňa 0,78 x 10¹⁴ n/cm²/s, čo je celkom porovnateľné s neutrónovým tokom veľkých energetických reaktorov. Pokiaľ vezmeme do úvahy ten fakt, že proces neutrónového záchytu sa značne zväčšuje s rezonančným účinným prierezom (pozri vzťah (10)), je evidentné, že naša metóda sa stáva konkurenčnou metódou aktivácie riadenej reaktorom. Toto je zvlášť vhodné na ⁹⁹Mo (^99mTc), ktorý je charakteristický veľmi malým účinným prierezom neutrónového záchytu, t. j. 140 mbamov pri tepelných neutrónoch (z reaktora), a pri ktorom sa používa ako alternatíva omnoho komplikovanejšia extrakcia zo štiepnych produktov ²³⁵U z reaktora.

Tieto prúdy a energia sú dostatočné pri priemyselnej produkcii rádioizotpov vo veľkom meradle a zvlášť potom pri ⁹⁹Mo (^99mTc), ktorý je na trhu značne požadovaný. Aktivovaný molybdén (polčas premeny 65 hodín), ako bude opísané neskôr, je transportovaný do miesta použitia (nemocnica) v hliníkovom kontajneri, z ktorého je izotop ^99mTc extrahovaný podľa potreby.

Priemyselný urýchľovač schopný produkovať energiu zväzku s veľkosťou prúdu niekoľko mA pri energiách 150 až 200 MeV môže byť zložený z kompaktného cyklotrónu s polomerom niekoľko metrov napájaného vysokonapäťovou kolónou asi 250 keV, ako navrhol P. Mandrillon. Miesto protónov sú urýchlené záporné ióny (H‘), pretože extrakciu možno ľahko uskutočniť pomocou vytesňovacieho zariadenia. Alternatívny projekt urýchľovača navrhnutého LINAC SYSTEMS (2167 N. Highway 77 Waxahachie, Texas 75165, USA) predpokladá využitie kompaktného LINACu (priemerný gradient 2 MeV/m), ktorý je schopný generovať prúdy 10 až 15 mA pri energiách prekračujúcich 100 MeV.

Ako už bolo zdôraznené, značná energia zväzku, rozptýlená v difuzéri s trieštivým terčom, predpokladá možnosť použitia taveného olova (bod tavenia 327 °C) alebo eutektickej zmesi olova a bizmutu (bod tavenia 125 °C). Prevádzka je uľahčená tým spôsobom, že energia zväzku z dôvodu vyššej energie protónov a rozsahu energie je distribuovaná do značnej vzdialenosti. Prietok kvapaliny a zodpovedajúce chladenie možno realizovať prirodzeným prúdením vzduchu. Energia prekračujúca 1 MW môže byť ľahko rozptýlená do tečúceho roztaveného kovu. Prevádzková teplota sa pohybuje okolo 400 °C, t. j. teplota, pri ktorej sú minimalizované problémy s koróziou. Zväzok preniká do prostredia roztavenej kvapaliny cez okienko. Aby sa zabránilo poškodeniu okna zväzkom, stopa zväzku v polohe na okienku je zodpovedajúcim spôsobom zväčšená, obvykle na priemer väčší než 10 cm.

Výťažky neutrónov S_o dosiahnuteľné pri protónových urýchľovačoch a rôznych terčoch s prúdom protónov 1 mA sú uvedené na obr. č. 8. Sú vyobrazené alternatívy berýliových terčov a ťažkých trieštivých terčov.

Únik neutrónov z aktívnej zóny riadenej štiepením

Odkazujeme na konfiguráciu simultánnej eliminácie odpadu transuránov a transmutácie dlhodobých štiepnych produktov podľa skôr opísaného scenára (odsek 1.4.). Ako zdroj sa používa energetický zosilňovač (EA), je možno tiež použiť konfiguráciu rýchleho množivého reaktora.

V tomto scenári musí byť uskutočnená transmutácia oboch typov prebytočných odpadov súčasne a to pri rýchlostiach, ktoré sú vopred stanovené zložením odpadu, pri ktorom je požiadavka dekontaminácie. Ako už bolo zdôraznené v odseku 1.5., súčin frakcie ct, štiepnych neutrónov, ktoré sú k dispozícii na transmutáciu a frakcie a_f týchto neutrónov, ktoré sú skutočne zachytené v prímesiach, je stupňa a_t x a_f = 0,106. V praxi je možný „únik“ 20 až 25 % neutrónov z aktívnej zóny bez ovplyvnenia procesu vyhoretia transuránov, čo vyžaduje podkritický multiplikačný koeficient k 0,96 až 0,98.

Podobné úvahy platia na rýchly množivý reaktor, kedy požiadavka úplného kritického stavu môže byť pri neutrónoch v aktívnej zóne omnoho náročnejšie dosiahnutá. Toto vedie nutne k väčšiemu číslu a_f = 0,5, ktoré je však dosiahnuteľné predkladanou metódou.

Opis aktivačného trasmutačného zariadenia

Praktická realizácia aktivačného zariadenia je schematicky zobrazená na obr. č. 7a na zväzok so strednou energiou a na obr. č. 7b na vysokoenergetický zväzok a trieštivý zdroj. Rozmery sú približné a nie sú rozhodujúce. Celkový tvar bol vybratý ľubovoľne, je valcový, zhruba rovnakých rozmerov v troch osiach (dĺžka = = priemer). Je možný tiež akýkoľvek iný tvar. Zariadenie môže byť rozdelené na rad sústredných funkčných vrstiev počínajúc stredom, kde je umiestnený terč produkujúci neutróny.

1. V prípade obr. č. 7a sa predpokladá, že na terč č. 1 s malou veľkosťou dopadá zväzok 8 z urýchľovača, prechádzajúci evakuovaným kanálom zväzku č. 2. Samozrejme kanál zväzku č. 2 nie je nutný, ak sú neutróny produkované rádioaktívnym zdrojom. V druhom prípade je na vytiahnutie zdroja zo zariadenia potrebná trubica 2.

Kanál zväzku je obklopený prvou tlmiacou vrstvou. Účelom tejto vrstvy (r₀ » 25 cm olova, množstvo však nie je kritické) je vytvorenie prvého zvýšenia difúzie a izotropizácie neutrónového toku zo zdroja. Distribúcia neutrónového toku je potom značne nezávislá od skutočného uhlového rozloženia reakcií vytvárajúcich neutróny.

Väčšina možných neutrónových zdrojov má energetické spektrum, ktoré sa rozširuje až k niekoľkým MeV, t. j. príliš vysoko, aby sa toto spektrum dalo využiť na praktickú aktiváciu. Tlmiaca vrstva zabezpečuje tiež prvú výdatnú a rýchlu redukciu energetického spektra, ktorú je možné prirodzene dosiahnuť prostredníctvom nepružných rozptylov ako napríklad (n,n’), (n,2n), (n,3n) atď. Tieto dva posledné spôsoby rozptylu zavádzajú tiež malé, ale významné zvýšenie neutrónového toku prostredníctvom multiplicity neutrónov s typickou hodnotou niekoľkých percent, ktorá je väčšia pri vysokoenergetických zdrojoch napríklad v prípade 14 MeV neutrónov vytvorených z reakcie D-T. Pri výstupe z tlmiacej vrstvy sa energetické spektrum v oblasti rezonancie záchytu vzorky stáva široko nezávislým od charakteru a počiatočného spektra zdroja.

Ideálny materiál na tlmiacu vrstvu je olovo alebo bizmut, pretože má malý koeficient difúzie D, vysokú transparentnosť pod prahom nepružných zrážok (tlmiaca vrstva musí byť tiež vysoko transparentná na nizkoenergetické neutróny, ktoré difundujú cez objem aktivačného transmutačného zariadenia) a vysoký účinný prierez nepružných zrážok v rozsahu MeV.

V prípade vysokoenergetického urýchľovača a trieštivých neutrónov (pozri obr. č. 7b) je zväzok 9 pohybujúci sa v evakuovanej trubici 10 vyslaný priamo cez okienko 11 do roztaveného olova 12, ktoré pôsobí súčasne ako (hrubý) terč a tlmiaca vrstva. Z dôvodu značného rozptylu energie zväzkom (až niekoľkosto kW) sa najlepšie terč/tlmiaca vrstva realizuje z taveného olova alebo eutektickej zmesi olova a bizmutu. Roztavená kvapalina cirkuluje prirodzeným prúdením s rýchlosťami asi 1 m/s cez trubicu 13, v ktorej je inštalovaný tepelný výmenník 14 a dodatočný (elektrický) vykurovací článok 15, aby sa zabezpečila cirkulácia a zodpovedajúca teplota a zabránilo sa tak stuhnutiu aj v prípade vypnutia urýchľovača. Ostávajúca časť bloku aktivačného transmutačného zariadenia 16 zodpovedá obrázku č. 7a a parametrom uvedeným v tabuľke 6.

2. Aktivačná oblasť 4 je obklopená tlmiacou vrstvou. V takej oblasti - je opäť najlepšie využiť olovo, pretože má malú hodnotu D a vysokú transparentnosť neutrónov - sú uložené aktivované vzorky napríklad vnútri úzkych tenkých trubíc. Vzorky musia byť ľahko zavedené a vytiahnuté z tohto bloku pomocou vhodných nástrojov, ako je napríklad pantograf. Tieto vzorky musia byť nakoniec distribuované v celom objeme aktivačnej oblasti tak, aby:

(i) bolo možné využiť celý neutrónový tok; v prípade silnej rezonancie majú vzorky schopnosť vysokej absorpcie a všetky neutróny so zodpovedajúcou energiou sú v danom objeme absorbované; pokiaľ je vzorka koncentrovaná v malom objeme, je len relatívne málo neutrónov so správnou energiou v objeme absorbovaných; to môže spôsobiť efekt nasýtenia (saturácia);

(ii) sa zabránilo v samoabsorpcii vzorky v energetických oblastiach s veľkým účinným prierezom, ktoré sú pri aktivácii najefektívnejšie.

Držiaky vzoriek môžu vyžadovať konštrukčné podpery. Na tento účel sa musia používať materiály transparentné na nízkoaktivačné neutróny, ako sú napríklad oceľ, zirkónové zliatiny, uhlíkové zlúčeniny alebo veľmi často používané olovo. Hrúbka aktivačnej vrstvy 4 môže závisieť od použitej aplikácie. Obvykle môže ísť o hrúbku vrstvy η v rozsahu 5 - 10 cm sústredenej okolo tlmiacej vrstvy 3. Pretože dĺžka rozptylu v olove je veľmi krátka, podmienky absorpcie pri rezonancii sa neprejavujú značnejšie vo väčších vzdialenostiach od miesta, kde prišlo k udalosti. Absorpcia neutrónov pri (silných) rezonanciách vo vzorke je teda „lokálny“ fenomén.

3. Zariadenie musí byť čo najviac kompaktné. Pokiaľ by mal byť vonkajší objem vyhotovený len z difúzneho olova z dôvodu malej hodnoty letargie, bol by tento objem značne veľký a vyžadoval by veľa ton materiálu. A navyše, pretože straty energie nastávajú vo veľmi malých krokoch a integrál rezonancie nie je zanedbateľný, tento zdĺhavý proces by produkoval významné ochudobnenie neutrónového toku z dôvodu rezonančnej samoabsorpcie v samotnom olove. Na druhej strane ako už bolo uvedené, aktivácia požadovanej vzorky je lokálny stav, ktorý sa nešíri okamžite po celom zariadení. Preto je možné zaviesť tenkú oblasť moderácie 6 (A r v 5 - 10 cm rozsahu, d = 2,25 g/cm³) napríklad z uhlíka (grafitu) umiestneného ihneď za aktivačným objemom 4, ktorému predchádza tenká tlmiaca olovená vrstva 5 (r₂ niekoľko centimetrov, t. j. r₂ > D). Prítomnosť oblasti moderácie 6 pôsobiaca ako „reflektor“ a „moderátor energie“ má veľmi prínosný efekt na energetické spektrum v aktivačnom objeme.

Na obr. č. 9 je zakreslené vypočítané diferenciálne energetické spektrum v aktivačnej oblasti s premennou dn/d(log(E)), pretože v tejto premennej a na idealizované chovanie izoletargie je toto spektrum konštantné a energeticky nezávislé: odchýlky od plochého tvaru v sebe zahŕňajú zmeny izoletargického ideálneho chovania. Štyri krivky zodpovedajú rôznym hrúbkam uhlíkovej vrstvy, Ar = 0; 2,5; 5,0 a 15,0 cm. Je potrebné zdôrazniť, že v oblasti energie, kde je možné očakávať rezonancie, dochádza k značnému nárastu neutrónového toku v porovnaní s nulovou hrúbkou uhlíkovej vrstvy. Optimum je dosiahnuté pri hrúbke A r = 5 - 10 cm. Pokiaľ sa použijú väčšie hrúbky uhlíkovej vrstvy, prejaví sa dominantný pík tepelnej energie. Pravdepodobnosť aktivácie pri danej (slabej) vzorke napríklad v prípade izotopu ¹²⁷I je pri použití 5 cm uhlíkovej vrstvy viac než dvojnásobná. Celková veľkosť zariadenia je tiež značne redukovaná.

Tiež bola preskúmaná alternatíva moderácie medzi tlmiacou vrstvou a oblasťou aktivácie, tá však dávala omnoho horšie výsledky. Záverom týchto štúdií je to, že hrúbka oblasti moderácie v rámci zodpovedajúcich limitov nie je rozhodujúca v súvislosti s neutrónovým tokom v rezonančnej oblasti. Hrubší uhlíkový moderátor zvyšuje frakciu neutrónov v tepelnej oblasti. Optimálne množstvo záchytov tepelných neutrónov závisí od skutočnej energie a polohy rezonancií vo vzorke. Veľmi tenká uhlíková vrstva rýchlo presunie spektrum do oblasti tepelných energií, čo by mohlo byť v niektorých prípadoch prínosom. Blízko vzorky sa odporúča vo všetkých prípadoch pri ľubovoľných intenzitách použiť olovo, pretože to spôsobuje zväčšenie neutrónového toku.

4. Po oblasti moderácie nasleduje olovený reflektor 7 a celé zariadenie je uzavreté v hrubom železnom plášti (nie je zobrazené), ktorý zabezpečuje mechanickú tuhosť a odtieňuje zostávajúce neutróny. Okrem toho je možné využiť na úplnú radiačnú ochranu okolia zariadenia ďalšie absorbujúce materiály ako napríklad betón alebo podobné materiály obsahujúce bór, ktoré efektívne zachycujú unikajúce neutróny.

Skutočné rozmery typického zariadenia sú uvedené v tabuľke 6 a týkajú sa niektorých špecifických aktivácií. V praxi musia byť niektoré časti nemenné a niektoré možno meniť podľa zvolenej aplikácie. Neutrónové spektrá v rôznych častiach aktivačného zariadenia, zakreslené v premennej dn/d(log(E)) sú zobraze né na obr. č. 10 s parametrami z tabuľky 6 a bez vzorky majúcej značný neutrónový záchyt. Všeobecne možno povedať, že značná plochosť spektra ukazuje, že systém je veľmi blízko idealizovaného stavu letargie. V centrálnej oblasti je neutrónový tok zhruba konštantný a klesá v olovenom reflektore 7 a ešte viac v železnom plášti. Ostré piky sú spôsobené vplyvom rezonancie olova a železa v aktivačnom transmutačnom zariadení.

Tabuľka 6

Typické rozmery komponentov používaných pri počítačovej simulácii. Všetky prvky sú valcové, pozri obr. č. 7a

	Materiál	Vonkajšia dĺžka (cm)	Vonkajší polomer (cm)	Poznámky
Trubica zväzku 2	Oceľ		4,0	Tenká, evakuovaná trubica
Tlmiaca vrstva 3	Olovo	80	25
Aktivačné transm. zariadenie 4	Olovo + + vzorka	80	30	Vzorky vložené dovnútra
Olovená tlmiaca vrstva 5	Olovo	90	35
Uhlíkový moderátor	Grafit	100	40	A Priemerná hustota 1,9 g/cm
Vonkajší reflektor 7	Olovo	200	90	Tienenie + podpera
Plášť	Oceľ	300	120

Činnosť typického aktivačného transmutačného zariadenia

Použiteľnosť metódy

S cieľom objasniť našu metódu krátko zhrnieme činnosť aktivačného transmutačného zariadenia pri produkcii izotopov používaných v lekárstve.

Ako už bolo zdôraznené, rýchlosti transmutácie sú široko nezávislé od chemickej väzby a izotopického zloženia materiálov vložených do aktivačného transmutačného zariadenia. Sú tiež takmer nezávislé od geometrie zdroja pri používanom postupe neutrónovej produkcie za predpokladu, že počiatočná energia neutrónov je dostatočne vysoká (> 0,4 MeV). Na uvedené špecifické príklady je asymptotická aktivácia v GBq/gram aktivačného materiálu ako funkcia výťažkov neutrónov zo zdroja zobrazená na obr. č. 11.

Hlavné rádioizotopy používané v lekárstve a ich zodpovedajúce oblasti využitia sú uvedené v tabuľkách 7, 8 a 9. Uvedieme krátky súhrn týchto aplikácií v rámci nových možností ponúkaných aktivačným transmutačným zariadením.

Hlavná možná zmena je systematické nahradenie jódových aplikácií pri diagnostike izotopom ^l28I s omnoho kratším polčasom premeny ponúkajúce nasledujúce výhody:

1. Omnoho nižšia dávka u pacienta, limitovaná časom vyšetrenia, pretože polčas premeny izotopu je iba 25 minút.

2. Možnosti aktivácie in situ v už pripravenej zodpovedajúcej chemickej zlúčenine farmakologickej kvality, ktorá je bezprostredne zavedená do pacienta s kratším časom expozície po jej prechode cez aktivačné transmutačné zariadenie (radiačné poškodenie prípravku je zanedbateľné z hľadiska krátkej doby expozície neutrónmi).

Schéma premeny izotopu ^l28I má 7 % pravdepodobnosť elektrónového záchytu na orbite K s mäkkým žiarením gama, ktoré je podobné ako pri izotope ¹²³I (má tiež gama čiaru 156 keV (83,3 %)). Zvyšná časť sú prechody beta a gama, s energiou <Ep> = 737 keV a s gama čiarou 442,9 keV (16,9 %). Tento izotop je tiež podobný ^l31I (obsahujúci ^ljlXe (11,9 dňa)), ktorý má gama čiaru 364,8 keV (81,2 %) a <Ep> = 182 keV. Preto tieto všetky tri izotopy majú rovnaký diagnostický potenciál s relevantnými gama čiarami. Tabuľka 7 uvádza prehľad diagnostických dát pre jednotlivé izotopy jódu. Tiež je nutné zdôrazniť možnosť použitia širokej palety produktov a všeobecnú použiteľnosť pre-aktivačnej metódy.

Tabuľka 7

Hlavné diagnostické aplikácie jódu ^l3lI (polčas premeny 8,02 dňa, gama čiara 364,8 keV (81,2 %)) a ¹²³I (polčas premeny 13,2 hodiny, premena konverzií elektrónu a gama čiara 159 keV (83,3))

Vyšetrenie	Jódový prípravok	Dávka * (GBq)	Navrhovaná metóda
Vyšetrenie nádorov	13'1 - rôzne prípravky	rôzna	aktivácia prípravku l28I
Kôra nadľadviniek	I - jódometyl-norcholesterol	0,555 - 0,74	aktivácia prípravku l28l
Dreň nadľadviniek	131I-m jódobentyl guanidín	0,0018	aktivácia prípravku l2SI
Vyšetrenie ľadvín	131I jódohipuran (HIPPURAN)	0,00074-0,00148	aktivácia prípravku l2SI

Vyšetrenie	Jódový prípravok	Dávka * (GBq)	Navrhovaná metóda
Akumulácia v štítnej žľaze	131I-jodid sodný	0,000018	aktivácia prípravku 128I
Vyšetrenie nádorov	131I-jodid sodný	0,185-0,37	aktivácia prípravku l28I
Scan štítnej zľazy (retrostemálny)	131I-jodid sodný	0,00015 -0,00037	aktivácia prípravku l28I
Sledovanie štítnej žľazy (celotelový scan)	131I-jodid sodný	0,37	aktivácia prípravku 128I
Perfúzia mozgu	131I-HIPDM	0,185	aktivácia prípravku i28I
Perfuzia mozgu	123I-IMP	0,111-0,185	aktivácia prípravku 128I
Dreň nadľadviniek	123I-m j ódobenzylguanidín	0,185-0,37	aktivácia prípravku 128I
Scan štítnej žľazy	13I-jodid sodný	0,00148	aktivácia prípravku 128I
Akumulácia v štítnej žľaze	123I-jodid sodný	0,00074	aktivácia prípravku 128I

* Pozn. prekladateľa: V tabuľkách 7 - 9 je používaná v tomto stĺpci dávka uvedená v rozmere GBq. Ide o chybu, pretože dávka v súlade s ČSN 01 1308 používa jednotku Gray (Gy), zatiaľ čo rozmerom aktivity je Becquerel (Bq). Z praxe možno predpokladať, že číselné údaje sa vzťahujú na aplikovanú aktivitu, teda stĺpce by mali byť označené AKTIVITA (GBq)

Tabuľka 8

Hlavné terapeutické aplikácie izotopu ¹³¹I (polčas premeny 8,02 dňa, gama čiara 364,8 keV (81,2 %)

Vyšetrenie	Jódový prípravok	Dávka (GBq)	Navrhovaná metóda
Terapia štítnej žľazy (karcinóm) Terapia štítnej žľazy (m. Graves) Terapia štítnej žľazy (horúce uzly)	jodid sodný jodid sodný jodid sodný	3,7 - 8,325 0,185-0,37 0,925 - 11,063	Produkcia 13 ’l štiepením l3UTe (η,γ) Produkcia 131I štiepením 130Te (η,γ) Produkcia 131I štiepením 130Te (η,γ)

Tabuľka 9

Hlavné diagnostické aplikácie ^99mTc

Vyšetrenie	Prípravok obsahujúci 99mTc	Dávka (GBq)
Lymfoscintigrafia	koloid antimód trisulfidu	0,0018 - 0,74
Slezina	poškodené erytrovyty	0,185
Ľadviny	dimerkapto sukcinát	0,185
Hepatobilámy systém	(DMSA)	0,111-0,296
Mozgové lézie	dizofenín (DISIDA)	0,555 -0,925
Ľadviny	DTPA	0,37 - 0,555
Pľúcna ventilácia Perfúzia mozgu	DTPA	0,285 0,555 - 0,925
Mozgové lézie	ECD	0,555 - 0,925
Ľadviny	glukoheptonát glukoheptonát	0,185-0,37
Hepatobiliámy systém	HIDA	0,111-0,296
Perfúzia mozgu	HMPAO	0,555 - 0,925
Krvný pool	ľudské sérum albumín	0,555 - 0,925
Zobrazenie skeletu	(HSA)	0,555 - 0,925
Absces	hydroxymetylén difosfonát	0,37 - 0,555
Flebografia	(HDP)	0,185-0,37
Perfuzia pľúc	leukocyty	0,074-0,148
Hepatobiliámy systém	MAA	0,111-0,296
Ľadviny	makroagregát albumínu	0,185
Zobrazenie skeletu Slezina	(MAA) mebrofenin (CHOLETEC)	0,555 - 0,925

Vyšetrenie	Prípravok obsahujúci 99mTc	Dávka (GBq)
Kostná dreň	merkaptoacetyl triglycín
Pečienka	(MAG3)	0,185-0,37
Evakuácia žalúdka	metylén difosfonát (MDP)	0,0011 -0,0018
Evakuácia žalúdka	MIAA	0,0011 -0,0018
Poškodenie mozgu	MIAA510	0,555 - 0,925
Cystogram	makroagregát albumínu	0,37
Meckelov divertikel	(MAA)	0,37
Parotitíta	označené jedlo (pevná	0,37
Scintigrafia štítnej žľazy	strava)	0,37
Varlatá	ovalbumín (pevná strava)	0,555
Infarkt myokardu	pertechnetát	0,555 -0,925
Zobrazenie skeletu	pertechnetát	0,555 -0,925
Kardiovaskulárne vyšetrenie	pertechnetát	0,555 - 0,925
Hemangióm	pertechnetát	0,555 -0,925
Varlatá	pertechnetát	0,925
Evakuácia žalúdka	pertechnetát (torzia) PYP	0,0011 -0,0018
(Myokard)	pyrofosfát (PYP)	0,555 - 0,925
Prištítne telieska	označené erytrocyty	0,37
Kostná dreň	označené erytrocyty	0,185-0,37
Cystogram	červené krvinky (Varicocele)	0,444
GE reflux	rezinovové častice v strave	0,0011 -0,0018
Pečienka	(pevná strava)	0,185-0,37
Lymfoscintigrafia	SESTAMIBI	0,00185 - 0,74
Slezina	SESTAMIBI	0,185-0,37
(Myokard)	sírny koloid sírny koloid sírny koloid sírny koloid sírny koloid sírny koloid teboroxim	0,555 - 0,925

Hlavné terapeutické aplikácie jódových zlúčenín sú uvedené v tabuľke 8. Dávky sú omnoho vyššie a izotop s kratším polčasom premeny ¹²⁸T bude vyžadovať zodpovedajúce väčšie aktivity injektovaných vzoriek. Preto izotop ¹³¹I vyprodukovaný aktiváciou Te sa zdá omnoho prijateľnejší.

Dominantné použitie rádioizotopov v medicíne je sústredené predovšetkým na použitie ^99mTc, ako je zrejmé z tabuľky 9. Ako už bolo diskutované skôr, naša aktivačná metóda môže produkovať značné množstvo ⁹⁸Mo a preto všetky procedúry možno uskutočniť s navrhnutým aktivačným transmutačným zariadením.

Aktivačná metóda môže byť použitá na vytvárame tiež ďalších iných produktov. Aktivačnú reakciu neutrónovým záchytom nie je možné ľahko využiť na produkciu radu izotopov, medzi nimi napríklad sú ⁶⁷Ga, ^H1In, ⁸¹Kr, ⁸²Rb a ^2O1T1 a krátkodobé pozitrónové žiariče na vyšetrenie PET, kde sa dáva prednosť aktivácii nabitými časticami. Všeobecná väčšia dostupnosť urýchľovača častíc môže umožniť ich produkciu, ale s konvenčnými metódami.

Voľba urýchľovača

Činnosť zariadenia je samozrejme stanovená voľbou urýchľovača. Predpokladáme nasledujúce schematické konfigurácie:

1. „Lokálna“ produkcia rádioizotopov priamo v nemocnici, v ktorej sa tiež používa akcelerátor na produkciu izotopov na PET priamym ožiarením alebo na iné terapeutické programy. Aktivačné transmutačné zariadenie sa používa na produkciu ^l28I a ⁹⁹Mo (^99mTc). Množstvo požadovaného ^99mTc na jednu analýzu je asi okolo 1 GBq. Jednoduchý proces extrakcie z molybdénu sa uskutočňuje ihneď v blízkosti urýchľovača. Urýchľovač je kompaktný cyklotrón alebo LINAC s 23 MeV protónmi a menovitou hodnotou prúdu 1 mA. Terč je hrubá vrstva berýlia chladená vodou, ktorá absorbuje energiu rozptýlenú zo zväzku (23 kW). Kvôli uľahčeniu chladenia prechádza zväzok cez povrch niekoľkých štvorcových centimetrov. Podľa tabuľky 4 je integrovaný výťažok So = 1,66 x 10¹⁴ n/s (pozn. prekladateľa: Autor používa v anglickom texte na veličinu So rad rôznych názvov (integrovaný výťažok, rýchlosť produkcie a pod.). V súlade s ČSN 01 1308 a rozmerom tejto fyzikálnej veličiny “neutróny/s” by bol vhodný jednotný preklad tok neutrónov.). Aktivačné transmu

SK 286044 Β6 tačné zariadenie má geometriu opísanú v tabuľke 6. Pomocou príslušného nástroja na vloženie napríklad pantografu možno do tohto zariadenia súbežne vkladať niekoľko rôznych terčov.

2. „Regionálna“ priemyselná produkcia rádioizotopov, ktoré sú transportované a použité v príslušnej forme v rôznych nemocniciach umiestnených relatívne blízko aktivačného zariadenia. Čas transportu vylučuje použitie izotopov jódu ¹²⁸I a miesto neho musí byť použitý izotop ^,31I. Podotýkame, že pri terapii štítnej žľazy (skôr než pri diagnostike) sú pacientovi aplikované veľké aktivity (až do 10 GBq, pozri tabuľka 8) a preto použitie ^l31I má menšiu kontraindikáciu než v prípade diagnostiky, kde dávky musia byť obvykle minimálne a na ktoré, ako už bolo zdôraznené, sa preferje použitie ¹²⁸I. Navyše sme brali do úvahy produkciu izotopu Mo (^99mTc), ktorý môže byť transportovaný v alumíniovom dávkovací po uskutočnení štandardného dnes používaného postupu. Množstvo požadovanej počiatočnej aktivity Moje asi 10 až 100 GBq. Aby sa obmedzila hmotnosť molybdénu a preto aluminy pri transporte, musí byť špecifická aktivita čo najväčšia. Preto sa predpokladá použitie väčšieho urýchľovača a ďalej, že neutróny sú produkované trieštivým procesom v olove alebo eutektickej zmesi Pb a Bi. Tieto komplikácie sú prijateľné v prípade väčšieho „výrobného“ meradla a veľkého množstva produkovaných rádioizotopov. Urýchľovač je kompaktný cyklotrón alebo LINCAS s protónmi 200 (150) MeV a menovitou hodnotou prúdu 2,68 (5,35) mA vedúcou k integrovanému výťažku neutrónov S_o = 3,0 x 10¹⁶ n/s. Rozptýlená energia zväzku v roztavenom kovovom terči je 537 (802) kW. Aktivačné transmutačné zariadenie má geometriu zodpovedajúcu opisu v tabuľke 6, ale s významne zväčšenou tlmiacou vrstvou umožňujúcou inštaláciu trieštivého terča. Pomocou príslušného nástroja na vloženie napríklad pantrografu, rovnako ako v predchádzajúcom prípade, možno do zariadenia vložiť rôzne terče.

Pretože frakcia používaných neutrónov pri aktivácii je extrémne malá, môže byť súbežne v aktivačnom transmutačnom zariadení ožarovaných veľa vzoriek.

Produkcia ^99nlTc z molybdénu

Terč je buď vyrobený zizotropicky obohateného ⁹⁹Mo, alebo z prírodného molybdénu obsahujúceho

24,13 % ⁹⁸Mo v opisovanej chemickej forme. Krátkodobý ⁹⁹Mo (τι 2 = 65,94 h) je aktivovaný a ihneď sa premieňa na ^99mTc. Molybdén musí byť veľmi čistý. Zvlášť nesmie obsahovať rénium, ktoré komplikuje extrakciu molybdénu, pretože rénium má chemické vlastnosti podobné ako technécium. Všeobecne prítomnosť prímesí môže viesť k produkcii nežiaducich rádionuklidov. Výťažok izotopu ⁹⁹Mo podľa tabuľky 3 a pri konštantnom ožarovaní 1 gramu ⁹⁸Mo (4 gramy prírodného Mo) počas t má hodnotu 1,66 x 10'⁶ x [l-exp(-t/95,35 h)] x S GBq, kde So je výťažok neutrónov zdroja. Pri kontinuálnej expozícii 100 hodín je aktivované 1,07 x 10'⁶ x S_o GBq/g izotopu Mo.

Extrakcia technécia (1 GBq ⁹⁹ⁿⁱTc zodpovedá 5,13 ng kovu) mimo molybdén je relatívne jednoduchý proces široko dokumentovaný v literatúre (pozri napríklad A. K. Lavrukhina a A. A. Pozdnyakov, „Analytická chémia technécia, prométia, astátu a francia“ (v origináli Analytical Chemistry of Technetium, Promethium, Astatine and Francium“), Academy of Sciences of the USSR, Israel Program for Scientific Translations, Jerusalem 1969; a tiež R. D. Peacock, „Chémia technécia a rénia“ (v origináli „The Chemistry of Technecium and Rhenium“), Elsvier Publishing Company, 1966).

I keď nejde o súčasť aktivačného postupu, pre úplnosť sa krátko zmienime o separácii organických sorbentov, špeciálne široko používanom oxide hlinitom (A1₂O₃). Autori Mixheev N. B., Garthy M. a Moustafa Z. vAtompraxis, zv. 10 (264), 1964, rozoberali efektívnosť procesu extrakcie mikromnožstva ^mTc z ožarovaného molybdénu. Títo autori navrhli, aby bol molybdén sorbovaný pomocou A12O3 ako anión HJPÍMcbO-/) (,]³'. Kapacita výmeny je asi 8 gramov na 100 gramov A12O₃.

Podľa tejto metódy je ožarovaný molybdén vo forme fosfomolybdenanu sodného konvertovaný na komplexnú soľ K₃H₄[P(Mo₂O₇) ₆] n H₂O Teakciou s KC1 pri pH 1,5 až 2,0. Zrazenina je rozpustená v 0,01 N HCI pri teplote 50 °C a získaný roztok prechádza kolónou naplnenou A1₂O₃ prepláchnutou 0,1 N HCI. Fosfomolybdenan farbí sorbent na žlto.

Na eluovanie ^99mTc sa používa izotonický roztok NaCl. Keď prejde 40 ml eluentu (obrázky sa vzťahujú na kolónu 10,5 cm x 0,5 cm naplnenú 20 gramami A1₂O₃), je vyeluované z kolóny okolo 70 až 80 % izotopu ⁹⁹ⁿⁱTc. Čistota prvku dosahuje 99,9 %. Na eluovanie molybdénu z kolóny sa používa 10 až 20 ml 0,1 N NaOH. Získaný molybdén môže byť znovu injektovaný do aktivačného transmutačného zariadenia. Môžu byť použité kolóny rôznych veľkostí v závislosti od požadovanej mernej aktivity s tým, že musí byť bratá do úvahy kapacita výmeny.

Aby sa limitovala manipulácia s rádioaktívnymi produktmi, je vhodné vložiť komplexnú soľ K₃H₄[P(Mo₂O₇)6] n H₂O priamo do aktivačného transmutačného zariadenia. Týmto spôsobom je možné po ožiarení jednoducho premiestniť aktivovanú zlúčeninu do dávkovača ^99rnTc bez akejkoľvek chemickej manipulácie. Len čo aktivita ’⁵Mo poklesne pod užitočnú hodnotu, dôjde k eluácii soli s 0,1 N NaOH, čo vedie k vzniku fosfomolybdenanu sodného, ktorý je regenerovaný uvedenou reakciou s KC1 pri pH 1,5 až 2 a tým sa cyklus uzavrie. Preto je možné materiál terča nekonečne znovu používať.

Obvyklou tienistou stránkou použitia komplexných zlúčenín v aktivačnom transmutačnom zariadení je možné vytváranie nežiaducich prvkov. Hlavnými rádioaktívnymi kontaminantmi produkovanými v soli

K₃H₄[P(Mo₂O₇) δ] ⁿ H2O sú fosfor ³²P (δ = 0,00968, τ1/2 = 14,26 dňa) a drastík ⁴²K (δ = 0,0381, τ1/2 = = 12,36 h), kde δ je definované ako aktivita ^99mTc vo vzorke po dlhodobom (asymptotickom) ožarovaní terča z prírodného molybdénu. Nepredpokladá sa, že tieto malé množstvá kontaminantov budú eluované vo vzorke ^99,nTc. Pokiaľ je vyžadovaná najvyššia čistota, bolo by najlepšie použiť kovový molybdén alebo oxid MoO3. Zlúčenina potom môže byť po ožiarení transformovaná na komplexnú soľ použitím opísaného postupu extrakcie ^99mTc alebo alternatívne možno extrakciu ^99mTc uskutočniť priamo z ožarovanej vzorky napríklad použitím anorganického sorbentu, ako je napríklad oxid hlinitý, pozri predchádzajúci príklad. Postupy sú opísané na kovový molybdén Mo v práci W. D. Tuckera, M. W. Greena a A. P. Murrenhoffa, Atompraxis, zväzok 8 (163) 1962, a na MoO₃ v práci K. E. Scheera a W. Maier-Borsta, Nucl. Medicíne Vol. 3 (214), 1964.

Tabuľka 10

Parametre separačného zariadenia Tc s oxidom hlinitým (podľa Mixheeva N. B. a kol., Atompraxis, zv. 10 (264), 1964)

Oxid hlinitý	A12O3	20	gramy
Kapacita výmeny	Mo	1,6	gramy
Absorbovaný Mo	Mo	160	miligramy
Roztok	0,01 KC1	250	mililitre
Priemer kolóny		0,5	centimetre
Dĺžka kolóny		10,5	centimetre
Pruh chromatogramu		1	centimetre
Eluent	NaCl	40	mililitre
Extrakcia	NaOL	15	mililitre

V alternatíve (1) lokálnej produkcie ^99mTc (bod 2 v obrázku č. 11) je relatívne krátke časové oneskorenie medzi produkciou a použitím, ale aktivácia je zodpovedajúcim spôsobom menšia z dôvodu nižšej intenzity a energie urýchľovača. Za predpokladu uvedených strát aktivity s násobkom 2 pri oneskorení vplyvom manipulácie s konečnou aktivitou vzorky 1 GBq pri ožarovaní 100 h zväzkom s energiou 23 MeV a prúdom 1 mA, dostaneme vzorku ⁹⁸Mo s hmotnosťou 11,26 g (46,6 g prírodného Mo). Eluácia izotopu ^99mTc tejto vzorky bude vyžadovať 140 g (590 g) alumíny, pozri vlastnosti v tabuľke 10.1 keď táto kolóna je príliš veľká na prenosný dávkovač, perfektne zodpovedá stabilnej inštalácii. Konečný roztok ^99mTc možno potom ľahko pred vlastným použitím koncentrovať. Napríklad vo vákuu sa odparí nadbytočná voda.

Alternatíva (2) prenosného dávkovača (bod 3 v obrázku č. 11) je primáme charakterizovaná zodpovedajúcim malým objemom aluminy a preto vyššou aktiváciou Mo. S uvedenými vlastnosťami urýchľovača a na počiatočnú aktivitu ^99mTc 50 GBq (komerčne dodávaný Elutec™ Technetium Generátor ponúka aktivitu od 6 do 116 GBq kalibrovanú 4. deň po produkcii) nájdeme vzorku Mo 1,56 gramu (6,4 gramu prírodného molybdénu), ktorý bude zodpovedať parametrom v tabuľke 10. Z pohľadu prevádzky vo veľkom meradle by bolo možné ožarovať vzorku MoO₃, ktorá neobsahuje nepožadované aktivácie a transformuje oxid na soľ pred jeho zavedením do alumínového dávkovača. Už skôr bolo uvedené, že molybdén Mo možno opakovane recyklovať v aktivačnom transmutačnom zariadení; len čo sa produkovaná aktivita premení, eluuje sa z alumíny vhodným elutantom NaOH. Bolo overené, že aktivita dlhodobých rádionuklidov, kumulujúcich sa vo vzorke, nie je znateľná.

Krátky stredný čas života (pozn. prekladateľa: Je nutné rozlišovať medzi polčasom premeny T|_/2 a stredným časom života izotopu T, čo je niekde v pôvodnom anglickom texte uvádzané nepresne. Stredný čas života je prevrátená hodnota jeho pravdepodobnosti premeny za časovú jednotku: ŕ _{= =} 1,44t_1/2. Stredný λ 0,693

128 128 čas života I je T = 1,44 x 25 min. = 36 min., zatiaľ čo polčas premeny je τι,·₂ = 25 minút) izotopu I (τ_Ι/2 = = 24,99 min.) vylučuje transport, takže zostáva len verzia urýchľovača (1) (bod 1 v obr. č. 11). Našťastie rezonančný integrál izotopu ^l27I je veľmi vysoký I_res = 148 bamov, a preto je aktivácia vysoko účinná aj s relatívne nízkym neutrónovým tokom. Za predpokladu aktivácie počas 30 minút (1/2 asymptotickej aktivácie), po ktorej nasleduje prestávka 30 minút pred ďalším postupom (50 % prežitie), je získaná adekvátna merná aktivita 1,1 GBq/g. Je možné ľahko získať rôzne aktivity a to buď zmenou expozičnej doby, alebo prestávkou medzi expozíciou a použitím.

Výpočty boli uskutočnené tiež pre prípad aktivácie izotopu ^I2'I. Pokiaľ sa pravdepodobnosti neutrónového záchytu vo vlastnom telese aktivačného transmutačného zariadenia (Pb, Fe atď.) podľa očakávania nezmenia, je účinnosť neutrónového záchytu v izotope ¹²⁷I vedúca k izotopu ¹²⁸I η = 2,62 x 10'⁵ g’¹. Energetické spektrum zachytených neutrónov (plná čiara, ľavá stupnica) a integrovaná pravdepodobnosť záchytu (čiarkovaná čiara, pravá stupnica) sú zobrazené na obr. č. 12. Opäť sú rezonančné záchyty dominantné. Ako už bolo uvedené, nie je potrebné uskutočňovať akýkoľvek chemický postup, pretože vzorka je už pripravená v príslušnej forme a môže byť okamžite použitá v rámci krátkeho polčasu premeny izotopu ¹²⁸I (τ_1/2 = 24,9 min.).

Musia byť tiež braté do úvahy záchyty v iných prvkoch zlúčenín. Zvlášť pokiaľ sa používa jodid sodný (Nal), ten má veľmi malý rezonančný integrál produkcie beta žiariča ²⁴Na (premena je sprevádzaná vyžiarením dvoch silných gama čiar (100 %) s energiou 1368,6 keV a 2754 keV) s polčasom premeny 14,95 hodiny, I_res = 0,26 v porovnaní s hodnotou I_res = 148 pre jód. Výpočty udávajú účinnosti záchytov v Nal η = 1,62 x x 10'⁷ g'¹ na aktiváciu ²⁴Na a η = 2,218 x 10‘⁵ g'¹ na aktiváciu ¹²⁸I normalizovanej na 1 gram zlúčeniny Nal. Počet aktivovaných atómov Na je preto vyšší o dva stupne než pri aktivácii jódu so zanedbateľnými dôsledkami na celkovú dávku pacienta. Pokiaľ sa vezme do úvahy pomer stredných dôb života izotopov, zvýši sa častosť z izotopu ¹²⁸I o násobok 36. Preto nežiaduce efekty pri meraní, spôsobené prítomnosťou izotopu ²⁴Na, sú zanedbateľné. Toto tiež najpravdepodobnejšie platí na iné zlúčeniny z tabuľky 7.

Uvážil sa tiež prípad produkcie izotopu ¹³¹I (τι;2 = 8,04 dňa), čo je izotop široko používaný v terapii štítnej žľazy. Aktivačnou reakciou je neutrónový záchyt izotopom ¹³⁰Te, čo je izotop s vyšším relatívnym zastúpením (33,87 %), ale má malý rezonančný integrál Ires = 0,26 bamu s nasledujúcimi reakciami.

n + ¹³⁰Te -r ^,31’Te -> ^,31I (30 hodín)

-A 131_Te 131j ₍₂₅

Okolo 10 % záchytov vedie k izomerickému stavu ¹³¹ Te. Malý rezonančný integrál vedie k malej pravdepodobnosti záchytu. Našťastie je telúr relatívne lacný prvok (cena v dolároch na jednu váhovú libru je 20 $/libra) a umožňuje jednoduchý proces extrakcie produkovaného jódu. Preto môže byť použité relatívne veľké množstvo terčového materiálu. Ilustratívna metóda extrakcie sa skladá z jednoduchého pyrometalurgického procesu, v ktorom je roztavený ingot aktivovaného prvku pri teplote asi 500 °C (bod tavenia je 449 °C) buď v tégliku, alebo v jednoduchom zariadení s elektrónovým zväzkom. Produkovaný jód ako prvok vyprchá, pretože jodid telúričitý (Tel₄) sa pri takých teplotách rozkladá. Odparený jód potom ľahko kondenzuje (bod tavenia 113,5 °C) a obnovuje sa. Tento proces môže byť nekonečne opakovaný, pokiaľ je ingot znovu vyliaty do zodpovedajúceho tvaru.

Veľké množstvá izotopu ^Ι31Ι (τι/2 = 8,04 dňa) sa napríklad používajú v terapii chorôb štítnej žľazy. Aktivačný proces pokračuje prostredníctvom neutrónového záchytu izotopu v prírodnom telúre, ¹³⁰Te (33,87 %, Ires = 0,259 bamu). Ako už bolo uvedené, relatívne malá hodnota účinného prierezu vyžaduje relatívne veľké množstvá materiálu použitého ako terč. Pretože zlúčenina je relatívne dlhodobá, nie je potrebné produkovať ju lokálne. Preto zvažujeme využitie verzie s urýchľovačom (2) (bod 4 na obr. č. 11), i keď určité množstvo môže byť tiež produkované za podmienok uvedených vo verzii (1).

Predpokladáme 12-dennú expozíciu s 10 kg terčom prírodného telúru v kovovej forme vloženým v tvare 32 (liatych) valcov, každý 50 cm dlhý a s polomerom 0,56 cm (50 cm³). Zvyšok objemu aktivačného transmutačného zariadenia je vyplnený kovovým olovom, v ktorom sú otvory na vloženie terča. Výsledné aktivované rádionuklidy sú uvedené v tabuľke 11.

Okrem dvoch obvyklých izotopov ^l3lTe a ^131mTe, ktoré sú “materským” jadrom izotopu ’³¹I, je produkovaný rad izotopov telúru z dôvodu použitia terča obsahujúceho prírodnú zmes. Tieto aktivované produkty zostávajú v terčovom materiáli v priebehu procesu extrakcie. Zvlášť silná je premena ^l27Te s relatívne krátkym polčasom premeny 9,35 hodiny. Terčový materiál zostáva však aktivovaný počas relatívne dlhej doby z dôvodu prítomnosti ^121mTe a ¹²³ⁱⁿTe s polčasmi 154 dní a 120 dní. Tieto zvyškové aktivity môžu byť nahromadené pri nasledujúcom ožiarení, ale bez znateľných dôsledkov. Extrahovaný jód je všeobecne čistý izotop ^l31I s veľmi malou kontamináciou krátkodobého ¹³⁰I s polčasom premeny 12,36 hodiny, ktorý bude ďalej rýchlo redukovaný prirodzenou premenou. Okrem toho tu bude asi 6-krát viac jadier produkovaného stabilného nuklidu I a zanedbateľné malá kontaminácia izotopom I (polčas premeny 1,57 x 10 rokov). Malú kontamináciu ^131mXe možno ľahko separovať v priebehu extrakcie jódu. Posledný izotop v tabuľke 11 je daný krátkodobou aktiváciou olova v objeme aktivačného transmutačného zariadenia a nebude extrahovaný s terčovým materiálom. Celková aktivita čistého ^l3lI pri vyhoretom palive je 7355,42 GBq (200 Ci).

Tabuľka 11

Rádionuklidy v 10 kg prírodného telúru v objeme aktivačného transmutačného zariadenia na konci 12. dňa expozície. Je použitý variant (2) s urýchľovačom.

Prvok	Spôsob premeny	Stredný čas života (1/e)	Aktivita (GBq)
Rádionuklidy Te 12‘Te	K-záchyt	24,26 dňa	422,27
i2|m Te	Vnútorná konverzia (88,6 %)	222,7 dňa	12,04
123mTe	K-záchyt	173,1 dňa	1685,06

Prvok	Spôsob premeny	Stredný čas života (1/e)	Aktivita (GBq)
rľ5STe 127Te 127mTe 129Te ,29raTe 131Te 131mTe Rádionuklidy I 131I 130 j Ostatné rádionuklidy 131mXe 209pb	K-záchyt Vnútorná konverzia β· P’ β· Vnútorná konverzia (64 %), ββ’ Vnútorná konverzia (22 %), β- β· β’ Vnútorná konverzia β'	83 dni 13,52 hodín 157,6 dňa 1,677 hodiny 48,59 dňa 36,15 minúty I, 808 dňa II, 63 dňa 17,87 hodiny 17,21 dňa 4,704 hodiny	34,64 17892,73 495,35 306,19 477,30 214.11 951.12 7355,42 51,02 28,02 121,23

Ako bolo opísané, postup extrakcie je uskutočnený vyparovaním objemu jódu v terči tavením kovu pri teplote asi 500 °C. S ohľadom na vysokú prchavosť jódu musí byť extrakcia v podstate dokončená. Vytváranie jodidu telúričitého (Tel₄) je prerušené, pretože sa pri takých teplotách rozkladá. Jód kondenzuje, zatiaľ čo xenón (28,02 GBq) je separovaný a uložený, dokiaľ sa plne nepremení. Proces extrakcie tak trvá 4 až 6 hodín. Po extrakcii možno kov liať opäť do valcov pripravených na ďalšiu expozíciu. Celkový čas na prípravu a čas manipulácie je zhruba 3 dni („prežívajúce“ frakcie 84 %), konečná vzorka ¹³¹I má potom menovitú aktivitu 6150 GBq.

Pokiaľ predpokladáme miesto urýchľovača (1) použitie 32 kilogramového telúrového terča, je za rovnakých podmienok postupu konečná rýchlosť produkcie okolo 100 GBq.

V terči aktivačného transmutačného zariadenia je zachytená len veľmi malá frakcia neutrónov. Preto pokiaľ by to bolo nevyhnutné, je možné značne zvýšiť výťažok použitím zodpovedajúcej väčšej hmotnosti telúrového terča.

Zdroje vnútornej konverzie pri intersticiálnej rádioterapii

Intersticiálna rádioterapia, tiež známa ako brachyterapia, je uskutočňovaná priamym implantátom do nádoru. Táto technika umožňuje smerovať vysoko koncentrovanú a priestorovo obmedzenú dávku žiarenia priamo do orgánu. Susediace orgány sú ušetrené nadmerných radiačných expozícií. Rádioaktívny zdroj je obvykle nízkoenergetický (20 až 30 keV), kedy gama čiara je spôsobená vnútornou konverziou. Stredná doba života musí byť dostatočne dlhá, aby sa zabezpečila vysoká tkanivová dávka, ale dostatočne krátka na to, aby mikrokapsula, obsahujúca rádioaktívny produkt, mohla trvalo zostať vnútri tela (kapsula musí byť z materiálu, ktorý je kompatibilný s tkanivom tela). Typickým zdrojom sú ^Ι25Ι (τι/2 = 60,14 dňa, <Ey> = 27 keV) a ¹⁰³Pd (τι/2 = 16,97 dňa, <Ε_Ύ> = 20 keV). Pri izotope ¹⁰³Pd môže byť terč vyrobený z kovového Rh ožarovaného protónmi so strednou energiou (~ 20 MeV). Účinný prierez má široké maximum okolo 0,5 bama pri energii asi 10 MeV. Výťažok izotopu ^l03Pd pri 23 MeV a hrubom terči (0,75 g/cm²) je 5,20 x 10'⁴ pri dopadajúcom protóne zodpovedajúcom rýchlosti aktivácie 132,75 GBq/mA/deň. Energia rozptýlená v terči je však značne vysoká 19,6 kW/mA. Preto ak sa používa maximálny prúd 200 η A (4 kW v terči), rýchlosť produkcie je 26,55 GBq/deň (0,717 Ci/deň), t. j. omnoho menšia než údaje uvedené na ⁱ²⁵I a neutrónový záchyt (« 600 Ci/deň pri scenári (2)). Podľa toho môže byť izotop ¹⁰³Pd lepšie produkovaný konvenčným spôsobom reakciou (p,n) na ^l03Rh (komerčný produkt je známy ako Theraseed® - ^lu3Pd a používa sa v terapii rakoviny prostaty).

Produkcia ¹²⁵I môže byť uskutočnená neutrónovým záchytom ^l24Xe a reťazou reakcií:

¹²⁴Ae + rc—>¹²íYe + /

125^γ^ vnútorná konverzia (16,9hod.) 125y

Rezonančný integrál ^,24Xe je veľmi vysoký, I_res = 2950 bamov. Aj v plynných terčoch môže byť realizovaná prijateľná častosť neutrónových záchytov. Účinnosť takého záchytu je η_ν = 6,40 x 10’⁴/liter v čistom ^l24Xe pri normálnych podmienkach. So zreteľom na malú frakciu ¹²⁴Xe v prírodnom xenóne (0,1 %) je na za bezpečenie dobrej účinnosti veľmi výhodná izotopická separácia, pri ktorej môže byť terč nekonečne veľký. Vypočítané neutrónové spektrum a rozloženie energie záchytu sú zobrazené na obr. č. 13 a-b. Jednoznačne dominuje rezonančný záchyt. Tiež je nutné upozorniť na ochudobnenie neutrónového toku po silnej rezonancii a na pokles v spektre.

Pokiaľ je priamo aktivovaný prírodný xenón, účinnosť záchytu vedúca k ¹²⁵I je η_ν- 1,81 x 10'⁶/liter xenónu pri normálnych podmienkach. Táto hodnota je pri korekcii na zlomkový objem (0,1 %) asi 3-krát vyššia než pri čistom ¹²⁴Xe, pretože samoabsorpcia pri veľmi silných rezonanciách v ^l24Xe je omnoho významnejšia než v čistej látke. Ostatné izotopy v prírodnom xenóne nevytvárajú zodpovedajúce množstvo krátkodobých rádioaktívnych izotopov okrem xenónu, a preto nekontaminujú produkciu jódu. Pretože xenón je inertný plyn, je extrakcia jódu okamžitá, lebo kondenzuje na stenách kontajnera. Pokiaľ sa používa prírodný xenón, je zhruba vytvorené rovnaké množstvo cézia, ktoré je pravdepodobne extrahované s jódom. Cézium je skutočne mierne kontaminované izotopom ¹³⁷Cs, ktoré má polčas premeny 30,1 roka a zanedbateľnú aktivita. Taký kontaminant nie je v prípade izotopicky obohateného xenónu prítomný.

So zreteľom na veľké účinnosti neutrónového záchytu môže byť množstvo aktivovaného izotopu ¹²⁵I výdatné. Napríklad v scenári (2) s regionálnym urýchľovačom dodávajúcim 3,0 x 16¹⁶ n/s je rýchlosť produkcie ^l25I 6,0 Ci/deň/liter v terči z čistého ^l24Xe pri normálnych podmienkach. Potom 100 litrové aktivačné transmutačné zariadenie pri normálnych podmienkach vyprodukuje až 600 Ci/deň izotopu ¹²⁵I.

Aktivácia štiepnych produktov

Značný počet a množstvo rádioizotopov je extrahované zo štiepnych fragmentov pri štiepení uránu v reaktore. Slovo „štiepenie“ sa tu používa na označenie skupiny prvkov, ktoré sú produktmi štiepenia ²³⁵U.

Do predkladaného aktivačného transmutačného zariadenia môže byť zavedené malé množstvo uránu, buď prírodného, alebo obohateného ²³⁵U. Obvykle môže byť terčový materiál nekonečne recyklovaný. Tento materiál môže byť vo forme kovového uránu alebo inej zlúčeniny, napríklad oxidu, v závislosti od požiadaviek nasledujúceho chemického postupu extrakcie. Týmto spôsobom je možné použitím počiatočnej malej vzorky produkovať množstvo štiepnych produktov mimo kritickej podmienky.

Krátko opíšeme možný scenár. Predpokladáme, že terč obsahuje malé množstvo uránu obohateného na 20 % uránom ²³⁵U. Skutočná používaná geometria vo výpočte vychádza z konečne rozdeleného kovového usporiadania terča s celkovou hmotnosťou okolo 30 kg. Táto hmotnosť bola zvolená tak, aby sa zabezpečila správna činnosť rezonančného tienenia, ktoré je dôležité v prípade uránu. Typické účinnosti neutrónového záchytu pri skutočne nekonečnom množstve uránu sú asi o dvojnásobok vyššie než bolo uvedené v tabuľke

13. Obohatenie o 20 % je dané požiadavkou dohody o zákaze šírenia jadrových zbraní, ktorá limituje množstvo obohatenia na 20 %, aby sa zabránilo možnosti realizácie kritického množstva. Množstvo plutónia, ktoré by mohlo byť produkované touto metódou, je zanedbateľné malé.

Terč musí byť uzatvorený v utesnenom kryte tak, aby sa zabezpečilo, že štiepne produkty v priebehu expozície neunikajú. Účinnosť záchytu η a produkcie štiepnych produktov vztiahnuté na 1 kg obohatenej zlúčeniny sú uvedené v tabuľke 13. Štiepne produkty produkujú ďalšie neutróny, ktoré sú zahrnuté do celkového počtu neutrónov. Produkovaná neutrónová frakcia je vyššia asi o + 1,04 % pri každom kilograme obohateného uránu, čo je veľmi málo. Tak dokonca aj pri extrémnych podmienkach terča zostáva zariadenie značne podkritické.

Za predpokladu, že je v štiepnej zmesi prítomný špecifický prvok s atómovou frakciou λ, a že doba expozície t_exp a doba potrebná na prepracovanie t_rep sa obe rovnajú polčasu premeny takej zlúčeniny, je počiatočná aktivita pri 1 kg aktivovanej vzorky daná vzťahom 2,5 x 10'¹⁰ S_o Zn_f (GBq/kg). Všeobecnejšie na ľubovoľné dobyje aktivita extrahovanej zlúčeniny daná na konci doby prepracovania rovnicou [2],

V scenári (2) pri použití regionálneho urýchľovača s hodnotou S_o = 3,0 x 10¹⁶ n/s sa rýchlosť produkcie zlúčeniny s λ = 0,04, t_exp = t_rep = τ_1/2 a s parametrami tabuľky 6 rovná 1150 GBq/kg (31,2 Ci/kg).

Tabuľka 12

Najdôležitejšie štiepne produkty na 33 kg 20 % obohateného uránu exponovaného počas 10 dní (scenár (1))

Prvok	1/2 premeny	GBq	Hmotnosť (relatívna)		Prvok	1/2 premeny	GBq	Hmotnosť (relatívna)
77-AS	1.62 d	2.278	2.214E-7		128-SB	901 h	4.684	1.757E-7
83-BR	2.40 h	1.686	1.092E-8		127-SB	3.85 d	51.18	1.953E-5
88-KR	2.84 h	23.52	1.911E-7		129-SB	4.40 h	21.91	4.044E-7
85-KR*	4.48 h	30.34	3.756E-7		132-TE	3.20 d	1279	4.223E-4

Prvok	1/2 premeny	GBq	Hmotnosť (relatívna)		Prvok	1/2 premeny	GBq	Hmotnosť (relatívna)
83-KR*	1.83 h	6.247	3.085E-8		131-TE*	1.25 d	112.7	1.440E-5
' 91-SR	9.63 h	832 4	2.372E-5		129-TE	1.16 h	27.33	1.330E-7
92-SR	2.71 h	30.13	2.442E-7		129-TE*	33.60 d	7.317	2.475E-5
90-SR	28.78 y	1.41	1.040E-3		127-TE	9.35 h	44.78.	1.729E-6
89-SR	50.53 d	222.4	7.805E-4		135-1	6.57 h	529.7	1.528E-5
93-Y	10.18 h	978.2	3.011E-5		133-1	0.87 d	1676	1.508E-4
92-Y	3.54 h	317.4	3.361E-6		132-1	2.30 h	1319	1.299E-5
91-Y	58.51 d	234.5	9.743E-4		131-1	8.04 d	589.8	4.849E-4
91-Y*	0.83 h	455.4	1.116E-6		135-XE	9.14 h	1422	5.708E-5
97-ZR	0.70 d	1330	7.089E-5		133-XE	5.24 d	1693	9.214E-4
95-ZR	64.02 d	244.6	1.161E-3		133-XE*	2.19d	66.31	1.508E-5
97-NB	1.20 h	1433	5.431E-6		131-XE*	11.90 d	1.852	2.253E-6
95-NB	34.97 d	25.14	6.517E-5		137-CS	30.10 y	1.445	1.698E-3
95-NB*	3.61 d	1.744	4.666E-7		140-BA	12.75 d	935.2	1.303E-3
99-MO	2.75 d	1830	3.884E-4		141-LA	3.921i	159.3	2.864E-6
99-TC*	6.01 h	1724	3.335E-5		140-LA	1.68 d	801.8	1.470E-4
105-RU	4.44 h	37.81	5.732E-7		143-CE	1.38 d	1733	2.663E-4
103-RU	39.26 d	185.6	5.856E-4		144-CE	0.78 y	47.2	1.511E-3
106-RU	1.02 y	3.038	9.389E-5		141-CE	32.50 d	416.7	1.490E-3
105-RH	1.47 d	303.1	3.659E-5		143-PR	13.57 d	782.1	1.185E-3
103-RH*	0.93 h	185.3	5.804E-7		145-PR	5.98 h	282	7.959E-6
112-PD	0.88 d	6.452	4.942E-7		147-ND	10.98 d	370.8	4.672E-4
109-PD	13.70 h	11.08	5.378E-7		151-PM	1.18 d	114.4	1.596E-5
112-AG	3.13 h	7.517	8.568E-8		147-PM	2.62 y	1.651	1.814E-4
111-AG	7.45 d	4.099	2.645E-6		149-PM	2.21 d	340.2	8.753E-5
113-AG	5.37 h	1.397	2.756E-8		156-SM	9.40 h	3.423	1.633E-7
115-CD	2.23 d	5.524	1.104E-6		153-SM	1.93 d	47.4	1.092E-5
115IN*	4.49 h	5.961	9.999E-8		156-EU	15.19 d	2.542	4.702E-6
125-SN	9.64 d	4.142	3.895E-6		157-EU	15.18 h	1.556	1.206E-7
121-SN	1.13 d	7.161	7.625E-7

Tabuľka 13

Účinnosti záchytov a štiepenia pri 1 kg 20 % obohateného uránu

Prvok	Podiel na obsahu	-------------r--------------------------------------------------- Účinnosť zachytil η (kg1)	Účinnosť štiepenia Mkg1)
	0,20	1,212 E-3	3,852 E-3
238jj-	0,80	1,676 E-3	6,587 E-5

Boli vypočítané najdôležitejšie rádionuklidy zo štiepnych produktov na geometriu z tabuľky 6; sú uvedené v tabuľke 12. Podmienky zodpovedajú scenáru (1). Hodnoty na scenár (2) sú približne o dva stupne vyššie. Doba expozície bola ľubovoľne zvolená 10 dni, po tejto dobe nasledoval jeden deň chladenia. Terč bol vyrobený z 20 % obohateného kovového uránu s hmotnosťou 33 kg. Sú zobrazené len prvky s konečnou aktivitou vyššou než 1 GBq. Je zaujímavé porovnanie produkcie Mo zo štiepenia s priamou aktiváciou z ⁹⁸Mo (odesk 5.3.). Vypočítaná hodnota asymptotického výťažku na scenár aktivácie (1) pri terči z uránu s 20 % obohatením je 51,3 GBq/kg. Rovnaká aktivita sa získa s 288 gramami ⁹⁸Mo. Preto dosiahneme porovnateľné výťažky.

Implantácia fosforu do kryštálov Si

Prírodný kremík je zložený z troch izotopov ²⁸Si (92,23 %, Ires = 0,0641 bamu), ²⁹Si (4,46 %, Ires = 0,0543 bamu) a ³⁰Si (3,1 %, Ires = 0,697 bamu). Jediným izotopom vedúcim k nestabilnému prvku neutrónovým záchytom je ³⁰Si produkujúci ^3lSi, ktorý sa okamžite premieňa s polčasom premeny Tv2 = 157 minút na ³¹P, jediný izotop prírodného fosforu. Účinnosti neutrónového záchytu vypočítané metódou Monte Carlo pri izotopoch na 1 kg prírodného Si sú η = 2,353 x 10’⁴ kg^-1 pri ²⁸Si, η = 8,166 x 10'⁶ kg'¹ pri ²⁹Si a η = 1,733 x x 10’⁵ kg’¹ pri najzaujímavejšom izotope ³⁰Si. Za predpokladu scenára (2) s využitím regionálneho urýchľovača s hodnotou S_o = 3,0 x 10¹⁶ n/s je rýchlosť atómovej implantácie fosforu (P) 2,573 x 10’¹⁴ s’¹ zodpovedajúca 1 ppb (ekvivalentná implantovanej hustote donorov 5 x 10¹³ cm^-3) implantovanej každých 10,7 hodiny. Nevytvára sa žiaden škodlivý izotop, a preto pri premene izotopu ³⁰Si je implantačný proces „čistý“. Pokiaľ sú potrebné vyššie implantačné zisky z pohľadu špeciálneho charakteru priemyselného procesu, je možné použiť silnejší urýchľovač (vyšší prúd aj energia).

Podobný postup možno aplikovať na kryštály germánia. Záchyty nastávajú v izotope ⁷⁰Ge (20 %) produkujúcom akceptor ^7lGa (cez ^7lGe). Menšia častosť neutrónových záchytov nastáva tiež pre ⁷⁴Ge (36 %) produkujúci ⁷⁵As (cez ⁷⁵Ge). Preto prevažujú prímesi akceptorov.

Opis transmutačného zariadenia odpadu

Prevádzka transmutačného zariadenia odpadu je vysvetlená podľa už skôr opísaných scenárov v súvislosti s energetickým zosilňovačom. Ako už bolo skôr zdôraznené, tieto úvahy sú tiež ľahko použiteľné v prípade, kde je „netesným“ neutrónovým zdrojom aktívna zóna rýchleho množivého reaktora.

Všeobecné usporiadanie energetického zosilňovača pracujúceho v spojení s transmutačným zariadením odpadu je zobrazené v zjednodušenej schéme na obr. č. 14a (horizontálny prierez v strednej rovine aktívnej zóny) a na obr. č. 14b (vertikálny rez v strednej rovine).

Transmutačné zariadenie sa skladá z veľkej, robustnej oceľovej nádrže 20 naplnenej taveným olovom 21 alebo eutektickou zmesou olova a bizmutu. Produkované teplo je rozptýlené prirodzeným prúdením alebo pomocou čerpadiel cez teplotné výmenníky inštalované v homej časti (na obrázku nie je zobrazené).

Protónový zväzok používaný na aktiváciu jadrovej kaskády v aktívnej zóne 22 energetického zosilňovača prechádza pred vlastnou interakciou s taveným olovom v oblasti trieštenia 25 cez evakuovanú trubicu 23 a cez okienko zväzku 24.

Na zjednodušenie je zobrazený spoločný objem olova v oblasti trieštenia a zvyšok zariadenia. Tento spôsob riešenia je celkom vhodný, ale inak možno tiež oddeliť cirkuláciu olova v oblasti trieštenia od zvyšku jednotky, Táto alternatíva samozrejme nemá významný vplyv na činnosť transmutačného zariadenia.

Aktívna zóna v analógii so štandardnou praxou pri jadrových reaktoroch obsahuje väčší počet palivových tyčí s oceľovým puzdrom, vnútri ktorých je palivo uložené ako oxid alebo v kovovej forme. Materiál paliva obsahuje množivý prvok ako napríklad ²³²Th, ktorý po absorbovaní neutrónu množí štiepiteľný prvok ako napríklad ²³³U. Nasledujúce štiepenie tohto štiepiteľného prvku exponovaného tokom rýchlych neutrónov vedie ihneď k vzniku ďalších neutrónov. Tento proces množenia a štiepenia je stále podkritický (pozri WO 95/12203).

Palivové tyče dlhé 1,3 m sú rovnomerne umiestnené vnútri palivového článku 26, tiež vyrobeného z ocele, všeobecne šesťhranného (hexagonálneho) tvaru s typickou 20 cm vzdialenosťou medzi plochami hrán. Každý palivový článok môže obsahovať niekoľko stoviek palivových tyčí.

Roztavené olovo cirkuluje hore vnútri palivových článkov, efektívne chladí palivové tyče a odstraňuje vytvorené teplo jadrovými procesmi. Typická rýchlosť chladivá je 1 m/s a nárast teploty je 150 až 200 °C.

Vysokoenergetické neutróny a trieštivé neutróny z oblasti trieštenia prenikajú do aktívnej zóny a iniciujú multiplikatívne, podkritické, množivé a štiepne procesy, ktoré sú výhodne použité (i) na transmutáciu aktinidov v oblasti aktívnej zóny reaktora a (ii) na produkciu unikajúcich neutrónov používaných na transmutáciu odpadu v transmutačnom zariadení.

Objem transmutačného zariadenia 27 a 29 obklopuje čo najtesnejšie aktívnu zónu tak, aby boli unikajúce neutróny efektívne využité. Na oblasť transmutačného zariadenia sme na zjednodušenie použili tiež rovnakú hexagonálnu mriežku 28 použitú v aktívnej zóne. Aby sa však redukovali interakcie v nosných konštrukciách, musí byť konštrukcia čo najľahšia. Toto je zjednodušené ľahkou hmotnosťou transmutovaného obsahu (niekoľko stoviek kilogramov). Na vytiahnutie paliva a článkov transmutačného zariadenia by mal byť používaný rovnaký typ nástrojov (pantograf), nie je to však bezpodmienečne nutné. V sekcii transmutačného zariadenia - oblasť 29 - nad a pod aktívnou zónou by mohli byť kombinované články, v ktorých sú palivo a transmutačné zariadenie spoločne prichytené. Medzi aktívnu zónu a objem transmutačného zariadenia musí byť vložená tlmiaca oblasť 30.

Články transmutačného zariadenia 28 sú všeobecne naplnené cirkulujúcim roztaveným olovom s výnimkou distribuovaného kovového ⁹⁹Tc, ktorý môže byť v rôznych formách, napríklad drôty, pláty a pod. Pretože ⁹⁹Tc sa samé transformuje na ruténium, ktoré je tiež kov, je možné ho ponechať v priamom kontakte s taveným olovom alebo ho uzatvoriť do tenkých oceľových rúrok rovnako ako palivo. Technika prichytenia vzorky (držiaka) musí byť samozrejme stanovená podľa potrieb a používaných aplikácií. Zvlášť odlišné držiaky sú požadované na jód, ktorý sa pri prevádzkových teplotách energetického zosilňovača vyskytuje ako para (miesto toho je možné použiť chemickú väzbu ako napríklad Nal, ktorý má vyšší bod tavenia pri 661 °C a bod varu pri 1304 °C) a tá musí byť obsiahnutá v tenkých oceľových rúrkach. Pri transmutačnom procese nie je generované značnejšie teplo a vzniknuté teplo môže byť ľahko rozptýlené tokom tekutého olova, i keď jeho rýchlosť v jednotlivých sekciách transmutačného zariadenia môže byť značne znížená.

Pretože silné rezonancie ⁹⁹Tc nastávajú pri energiách, ktoré sú pod rezonančnými energiami ostatných prvkov, ako je zrejmé z obr. č. 1, je možné držiaky izotopu ⁹⁹Tc, jódu a selénu kombinovať do jednoduchej zostavy. Pretože uvedený rezonančný integrál 50 eV je porovnateľný pri troch uvedených prvkoch, nastávajú neutrónové záchyty najskôr v ⁷⁹Se a ^l29I a prežívajúce neutróny sú neskôr silne absorbované izotopom ⁹⁹Tc. Preto je možné si držiaky predstaviť ako tenké utesnené nerezové trubice podobné palivovým tyčiam s výnimkou ⁹⁹Tc v disperznej forme kovových drôtov alebo ekvivalentnej geometrii a jódových pár pri nízkom tlaku. Jód sa transformuje na xenón, ktorý môže byť pravidelne odstraňovaný; selén produkuje bróm a kryptón.

Činnosť transmutačného zariadenia odpadu

Činnosť transmutačného zariadenia odpadu je vysvetlená na príklade ⁹⁹Tc. Ostatné prvky z tabuľky 1, ktoré boli zvolené na transmutáciu v scenári opísanom v kapitole 1, sú charakterizované podobným chovaním.

Tabuľka 14

Neutrónová bilancia energetického zosilňovača

Všeobecné parametre Počiatočná zmes paliva	(Th-TRU)Oj *
Počiatočná hmotnosť paliva	11,6 tony
Teplotný výkon	1,0 GW
Menovitý multiplikačný koeficient	0,98
Počiatočná koncentrácia transuránov	21,07%
Inventár neutrónových záchytov (všetky reakcie)
Aktívna zóna	83,5 %
Expanzný priestor palivového elementu & konštrukcie	2,22 %
Tlaková nádoba reaktora	0,39 %
Únik z aktívnej zóny	14,3(17,1)%
Únik z nádrže	1,46%
Hlavné reakcie
Záchyty	64,5 %
Štiepenie (frakcia aktívnej zóny)	31,5 (37,7)%
n, Xn	2,31 %
Ostatné vrátane úniku	1,65%

* Pozn. prekladateľa: TRU = transurány.

V tabuľke 14 uvádzame typickú neutrónovú bilanciu energetického zosilňovača pracujúceho ako spaľovacie zariadenie transuránov. Energetický zosilňovač je pôvodne naplnený zmesou tória a transuránov z od34 pádu ľahkovodného reaktora buď vo forme oxidov (MOX), alebo kovov. Koncentrácie sú nastavené tak, aby bola dosiahnutá požadovaná hodnota multiplikačného koeficienta k.

Ide o náhodnú okolnosť, že dochádza jednak k zodpovedajúcemu vzájomnému vyrovnaniu medzi zvýšením reaktivity z dôvodu množenia ²³³U z tória a stratou reaktivity z dôvodu záchytov v štiepnych produktoch, a ďalej k redukcii hmoty aktívnej zóny a zmenšovaniu zásoby transuránov. Táto rovnováha umožňuje zvýšiť vyhoretie paliva na viac než 100 GW deň/tona paliva bez externej intervencie a umožňuje jednoducho nastaviť produkovaný výkon pomocou zväzku urýchľovača. V praxi toto znamená 2 až 3 roky neprerušovanej prevádzky. Na konci tohto cyklu je palivo regenerované extrakciou štiepnych produktov s najväčším neutrónovým záchytom a množivého uránu a ďalej pridaním príslušného množstva odpadu z ľahkovodného reaktora k ostávajúcim aktinidom s cieľom dosiahnutia požadovanej hodnoty multiplicity k. Postup sa nekonečne opakuje, dokiaľ nie je odpad z ľahkovodného reaktora vyčerpaný. Po niekoľkých cykloch vznikne „asymptotická“ zmes, ktorá vedie k rovnovážnemu stavu medzi rôznymi reakciami v aktívnej zóne. Taká zmes má vynikajúcu pravdepodobnosť štiepenia rýchlymi neutrónmi, čo zabezpečuje, že proces môže pokračovať nekonečne dlho.

Aby bolo možné posúdiť kapacitu transmutácie v transmutačnom zariadení odpadu, bol naplnený transmutačný objem 27 (pozri obr. 14 a-b) 270 kg izotopu ⁹⁹Tc v kovovej forme a rozptýlený v olove zodpovedajúcou relatívnou koncentráciou 1,04 x 10'³. Sektory 29 na obr. 14 a-b sú ponechané ako rezervná kapacita alebo budú použité na transmutáciu iných prvkov. Hmotnosť izotopu Tc, ktorá má byť eliminovaná, je v súvislosti s transuránmi v odpade zo štandardného ľahkovodného reaktora (pozri odsek 1.4.) v pomere [⁹⁹Tc/transurány]odpad = (0,843 tony)/(10,178 tony) = 0,0828. Vypočítaná rýchlosť transmutácie za typických podmienok energetického zosilňovača (k = 0,97) udáva hodnotu na čerstvú zavážku paliva (prvá náplň) [⁹⁹Tc/transurány]tranSm = 0,0856, t. j. dostatočnú hodnotu na udržanie zloženia odpadu.

V priebehu po sebe idúcich cyklov eliminácie transuránov sa rýchlosť eliminácie znižuje, pretože transurány majúce najmenšie účinné prierezy štiepenia sa kumulujú a vyžadujú stále viac neutrónov na dosiahnutie úspešného štiepenia. Rýchlosť transmutácie ⁹⁹Tc je však konštantná, pretože sa vzťahuje na frakciu neutrónov, ktoré unikajú z aktívnej zóny. Integráciou cez rad cyklov potrebných na kompletnú elimináciu transuránov dostaneme hodnotu [Tc/transurányjtransm = 0,1284, čo je bohato dostačujúce na elimináciu tak ⁹⁹Tc z odpadu, ako aj technécia v tomto čase kumulovaného z dôvodu štiepenia transuránov.

Počiatočná koncentrácia izotopu Tc bola vybratá tak, aby zodpovedala potrebám prevádzky. Závislosť tohto parametra bola zobrazená v širokom intervale.

Na obr. č. 15 je zobrazená rýchlosť transmutácie ako funkcie koncentrácie ⁹⁹Tc. Akoje možné pozorovať na obrázku, vplyvom samoabsorpcie izotopu ⁹⁹Tc v súvislosti s rezonanciou dochádza k progresívnej saturácii. Toto je dobre preukázané na obr. č. 16, kde sú neutrónové spektrá priemerované cez objem, v ktorom dochádza k transmutácii, a sú zobrazené na všetky body obr. č. 15. Silné a rastúce ochudobnenie spektra je pozorované po dvoch hlavných rezonanciách ⁹⁹Tc. Tiež stojí za zmienku doplnenie neutrónov difúziou nastávajúcou po poslednej rezonancii a pred dosiahnutím energií teplotných neutrónov. Ako už bolo zdôraznené, toto doplnenie je spôsobené difúziou neutrónov z oblastí, ktoré neobsahujú ⁹⁹Tc.

Tiež musí byť zdôraznené, že vysokoenergetické spektrum, pozri obr. č. 16, nie je ovplyvnené koncentráciou ⁹⁹Tc. Toto nasvedčuje, že činnosť hlavného energetického zosilňovača je trochu ovplyvnená parametrami aktivačného transmutačného zariadenia. Tento fakt je ďalej potvrdený na obr. č. 17, kde je zobrazený efektívny multiplikačný faktor k ako funkcia koncentrácie. Možno pozorovať, že hodnota k je len veľmi ľahko ovplyvnená, čo naznačuje, že prevádzka energetického zosilňovača je všeobecne nezávislá od aktivít v oblasti transmutačného zariadenia.

Rýchlosť transmutácie frakcií po 100 GW deň/tona, čo je rozumná doba cyklu pri energetickom zosilňovači, je zobrazená na obr. č. 18. Ako je možné predpokladať, sú malé množstvá ⁹⁹Tc omnoho rýchlejšie transmutované. V záujmovej oblasti koncentrácie je transmutované 15 až 20 % izotopu ⁹⁹Tc na konci každého cyklu. Táto dlhá doba transmutácie nemá praktický význam, pretože prvky transmutačného zariadenia možno ponechať na mieste počas niekoľkých cyklov, a pretože neutrónový tok a radiačné poškodenie obalu je zodpovedajúcim spôsobom menšie.

Frakcia neutrónov unikajúcich z tlakovej nádoby reaktora ako funkcia koncentrácie ⁹⁹Tc je zobrazená na obr. č. 19. Malá závislosť tejto frakcie neutrónov od koncentrácie označuje lokálny charakter záchytov riadených rezonanciou, ktoré neovplyvňujú neutrónový tok v okolí stien nádrže. Podobne neutrónový tok a spektrum v zodpovedajúcej vzdialenosti od transmutačného zariadenia nie sú značne ovplyvnené záchytmi ⁹⁹Tc. Toto je bohato dostačujúce na elimináciu nežiaducich prvkov podľa tabuľky 2.

Dodatok 1

Bola uskutočnená všeobecná analýza typov rádionuklidov, ktoré by bolo možné produkovať pomocou neutrónového aktivačného zariadenia. Terče musia byť z prírodných prvkov, ktoré sú vybraté podľa izotopického obohatenia. Proces neutrónového záchytu vedie k dcérskemu prvku, ktorý je nestabilný s vhodnou strednou dobou života, konzervatívne vybratou medzi jednou minútou a jedným rokom. Ďalší dcérsky prvok môže byť buď stabilný alebo nestabilný. Pokiaľ je stabilný, proces je definovaný ako „aktivácia“ vzorky. Pretože druhá izotopická separácia nie je reálna, musí byť aktivovaná zlúčenina použitá priamo. Praktickým príkladom toho je aktivácia ¹²⁸I z prírodnej jódovej zlúčeniny (^l27I -+ ^I28I). Pokiaľ sa prvý dcérsky prvok premieňa na iný nestabilný prvok (bol použitý rovnaký časový interval), ktorý sa nedá separovať zodpoveda5 júcou metódou, môže vytvoriť predkladaná metóda spôsob, ako produkovať čisté, separované rádionuklidy na praktické účely. Ako praktický príklad možno uviesť reťazec ⁹⁸Mo -> Mo -> ^99mTc.

Vhodnosť daného produkčného reťazca na našu navrhnutú metódu závisí od veľkosti účinného prierezu neutrónového záchytu. Sú dôležité dve veličiny: rezonančný integrál I_res, ktorý sa vzťahuje na použitie difúzneho média s vysokým hmotnostným číslom A ako je olovo, a účinný prierez záchytu teplotných neutrónov, 10 čo predpokladá použitie difuzera s nízkym hmotnostným číslom A, ako je grafit. Ďalší dôležitý parameter je obsah frakcie „materských“ nuklidov v prírodnej zmesi, ktorý je dôležitý z hľadiska možných potrieb izotopického prípravku terča.

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
Na	Na- 23	1.00	0.26	0.607	Na- 24	14.96 h	β-	100.0
Mg	Mg-26	0.1101	0.016	0.0439	Mg- 27	9.458 m	β-	100.0
Al	Al- 27	1.00	0.112	0.244	Al-28	2.241m	β-	100.0
Si	Si-30	0.031	0.697	0.124	Si-31	2.622 h	β-	100.0
P	P - 31	1.00	0.0712	0.207	P-32	14.26 d	β-	100.0
S	S-34	0.0421	0.0835	0.256	S-35	87.51 d	β-	100.0
s	S-36	0.0002	0.10	0.167	S-37	5.050 m	β-	100.0
Cl	Cl-37	0.2423	0.0025	0.	Cl- 38	37.24 m	β-	100.0
Ar	Ar-36	0.0034	1.68	6.0	Ar-37	35.04 d	β+	100.0
Ar	Ar-40	0.996	0.231	0.756	Ar-41	1.822 h	β-	100.0
K	K-41	0.0673	1.44	1.67	K-42	12.36 h	β-	100.0
Ca	Ca- 44	0.0209	0.32	1.02	Ca-45	163.8 d	β-	100.0
Ca	Ca-46	0.00	0.252	0.85	Ca-47	4.536 d	β-	100.0	Sc-47	3.345 d
Ca	Ca-48	0.0019	0.379	1.26	Ca- 49	8.715 m	β-	100.0	Sc-49	57.20 m
Sc	Sc-45	1.00	9.24	31.10	Sc-46	83.79 d	β-	100.0
Ti	Ti-50	0.054	0.0682	0.204	Ti-51	5.760 m	β-	100.0
V	V-51	0.9975	2.08	5.62	V-52	3.750 m	β-	100.0

SK 286044 Β6

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
Cr	Cr-50	0.0434	5.94	18.20	Cr-51	27.70 d	β+	100.0
Cr	Cr-54	0.0237	0.167	0.412	Cr-55	3.497 m	β-	100.0
Mn	Mn- 55	1.00	10.50	15.40	Mn-56	2.579 h	β-	100.0
Fe	Fe-58	0.0028	1.36	1.32	Fe-59	44.50 d	β-	100.0
Co	Co- 59	1.00	72.0	42.70	Co- 60*	10.47 m	β-	0.24
Co	Co- 59	1.00	72.0	42.70	Co- 60*	10.47 m	7	99.76
Ni	N i-64	0.0091	0.627	1.74	Ni- 65	2.517 h	β-	100.0
Cu	Cu- 63	0.6917	4.47	5.11	Cu- 64	12.70 h	β+	61.0
Cu	Cu- 63	0.6917	4.47	5.11	Cu-64	12.70 h	β-	39.0
Cu	Cu- 65	0.3083	1.96	2.46	Cu- 66	5.088 m	β-	100.0
Zn	Zn- 64	0.486	1.38	0.877	Zn-65	244.3 d	β+ 1 100.0
Zn	Zn-68	0.188	2.89	1.15	Zn-69	56.40 m	β-	100.0
Zn	Zn- 68	0.188	2.89	1.15	Zn- 69*	13.76 h	7	99.97	Zn-69	56.40 m
Zn	Zn-68	0.188	2.89	1.15	Zn- 69*	13.76 h	β-	0.03
Zn	Zn-70	0.006	0.117	0.105	Zn-71	2.450 m	β-	100.0
Zn	Zn-70	0.006	0.117	0.105	Zn-71*	3.960 h	7	0.05	Zn- 71	2 450 m
Zn	Zn-70	0.006	0.117	0.105	Zn-71*	3.960 h	β-	99.95
Ga	Ga- 69	0.601	18.0	2.52	Ga- 70	21.14m	β-	99.59
Ga	Ga- 69	0.601	18.0	2.52	Ga- 70	21.14m	β+	0.41
Ga	Ga- 71	0.399	31.80	4.26	Ga- 72	14.10 h	β-	100.0
Ge	Ge- 70	0.205	2.23	3.35	Ge-71	11.43 h	β+	100.0

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
Ge	Ge- 74	0.365	0.416	0.482	Ge- 75	1.380 h	β-	100.0
‘ Ge	Ge- 76	0.078	1.31	0.172	Ge- 77	11.30 h	β-	100.0	As- 77	1.618 d
As	As- 75	1.00	63.50	5.16	As- 76	1.097 d	β-	99.98
As	As- 75	1.00	63.50	5.16	As- 76	1.097 d	β+	0.02
Se	Se-74	0.009	575.0	59.40	Se- 75	119.8 d	β+	100.0
Se	Se- 78	0.236	4.70	0.492	Se- 79*	3.920 m	Ί	99.94
Se	Se- 78	0.236	4.70	0.492	Se- 79*	3.920 m	β-	0.06
Se	Se- 80	0.497	0.928	0.699	Se-81	18.45 m	β-	100.0
Se	Se- 80	0.497	0.928	0.699	Se-81*	57.28 m	y	99.95	Se-81	18.45 m
Se	Se- 80	0.497	0.928	0.699	Se-81*	57.28 m	β-	0.05
Se	Se- 82	0.092	0.795	0.0506	Se- 83	22.30 m	β-	100.0	Br- 83	2.400 h
Se	Se- 82	0.092	0.795	0.0506	Se-83*	1.168m	β-	100.0	Br-83	2.400 h
Br	Br-79	0.5069	128.0	12.60	Br-80	17.68 m	β+	8.3
Br	Br- 79	0.5069	128.0	12.60	Br-80	17.68 m	β-	91.7
Br	Br-79	0.5069	128.0	12.60	Br- 80*	4.421 h	7	100.0	Br- 80	17.68 m
Br	Br- 81	0.4931	46.40	3.09	Br- 82	1.471 d	β-	100.0
Br	Br-81	0.4931	46.40	3.09	Br- 82 *	6.130 m	y	97.6	Br-82	1 471 d
Br	Br-81	0.493	46.40	3.09	Br- 82*	6.130 m	β-	2.4
Kr	Kr- 78	0.0035	25.10	7.11	Kr- 79	1.460 d	β+	100.0
Kŕ	Kr-82	0.116	225.0	32.20	Kr-83*	1.830 h	y	100.0
Kr	Kr- 84	0.57	3.47	0.0952	Kr-85*	4.480 h	β-	78.6
Kr	Kr-84	0.57	3.47	0.0952	Kr-85*	4.480 h	7	21.4
Kr	Kr-86	0.173	0.023	0.34	Kr-87	1.272 h	β-	100.0
Rb	Rb- 85	0.7217	8.68	0.551	Rb-86	18.63 d	β+	0.005
Rb	Rb- 85	0.7217	8.68	0.551	Rb-86	18.63 d	β-	99.99
Rb	Rb- 85	0.7217	8.68	0.551	Rb-86*	1.017m	7	100.0	Rb- 86	18.63 d
Rb	Rb- 87	0.2784	2.70	0.137	Rb-88	17.78 m	β-	100.0

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
Sr	Sr-84	0.0056	10.40	0.929	Sr-85	64.84 d	β+	100.0
Sr	Sr-84	0.0056	10.40	0.929	Sr- 85*	1.127 h	β+	13.4
Sr	Sr- 84	0.0056	10.40	0.929	Sr- 85*	1.127 h	7	86.6	Sr-85	64.84 d
Sr	Sr- 86	0.0986	4.70	1.19	Sr- 87*	2.803 h	7	99.7
Sr	Sr- 86	0.0986	4.70	1.19	Sr- 87*	2.803 h	β+	0.3
Sr	Sr-88	0.8258	0.0628	0.66	Sr- 89	50.53 d	β-	99.991
Sr	Sr- 88	0.8258	0.0628	0.66	Sr-89	50.53 d	β-	0.009
Y	Y-89	1.00	0.821	1.48	Y-90	2.671 d	β-	100.0
Y	Y-89	1.00	0.821	1.48	Y-90*	3.190 h	7	100.0	Y-90	2.671 d
Y	Y-89	1.00	0.821	1.48	Y-90*	3 190 h	β-	0.002
Zr	Zr-94	0.1738	0.316	0.057	Zr-95	64.02 d	β-	98.89	Nb-95	34.97 d
Zr	Zr-94	0.1738	0.316	0.057	Zr-95	64.02 d	β-	1.11	Nb- -95*	3.608 d
Zr	Zr-96	0.028	5.86	0.0261	Zr-97	16.90 h	β-	5.32	Nb- -97	1.202 h
Zr	Zr-96	0.028	5.86	0.0261	Zr-97	16.90 h	β-	94.68
Nb	Nb-93	1.00	9.78	1.32	Nb-94*	6.263 m	7	99.5
Nb	Nb-93	1.00	9.78	1.32	Nb-94*	6.263 m	β-	0.5
Mo	Mo- -92	0.1484	0.967	0.0237	Mo- 93*	6.850 h	7	99.88
Mo	Mo- -92	0.1484	0.967	0.0237	Mo- 93*	6.850 h	β+	0.12
Mo	Mo- -98	0.2413	6.54	0.149	Mo- 99	2.747 d	β-	12.5
Mo	Mo-98	0.2413	6.54	0.149	Mo- 99	2.747 d	β-	87.5	Tc-99*	6.010 h
Mo	Mo-100	0.0963	3.88	0.228	Mo-101	14.61 m	β-	100.0	Tc-101	14.22 m
Ru	Ru- 96	0.0552	7.26	0.332	Ru- 97	2.900 d	β+	99.962
Ru	Ru- 96	0.0552	7.26	0.332	Ru- 97	2.900 d	β+	0.038	Tc-97*	90.10 d
Ru	Ru-102	0.316	4.17	1.41	Ru-103	39.26 d	β-	0.25

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
Ru	Ru-102	0.316	4.17	1.41	Ru-103	39.26 d	β-	99.75	Rh-103*	56.11 m
Ru	Ru- -104	0.187	6.53	0.37	Ru-105	4.440 h	β-	72.0	Rh-105	1.473 d
Ru	Ru-104	0.187	6.53	0.37	Ru-105	4.440 h	β-	28.0
Rh	Rh-103	1.00	928.0	169.0	Rh-104*	4.340 m	Ί	99.87
Rh	Rh- -103	1.00	928.0	169.0	Rh-104*	4.340 m	β-	0.13
Pd	Pd- -102	0.0102	19.20	3.85	Pd-103	16.99 d	β+	0.1
Pd	Pd-102	0.0102	19.20	3.85	Pd-103	16.99 d	β+	99.9	Rh-103*	56.11 m
Pd	Pd- -108	0.2646	251.0	9.77	Pd-109	13.70 h	β-	0.05
Pd	Pd- -108	0.2646	251.0	9.77	Pd-109	13.70 h	β-	99.95
Pd	Pd-108	0.2646	251.0	9.77	Pd-109*	4.696 m	7	100.0	Pd-109	13.70 h
Pd	Pd-110	0.1172	2.79	0.261	Pd-111	23.40 m	β-	0.75	Ag- -111	7.450 d
Pd	Pd- -110	0.1172	2.79	0.261	Pd-111	23.40 m	β-	99.25	Ag- -111*	1.080 m
Pd	Pd- -110	0.1172	2.79	0.261	Pd-111*	5.500 h	7	73.0	Pd-11]	23.40 m
Pd	Pd-110	0.1172	2.79	0.261	Pd-111*	5.500 h	β-	7.5	Ag- -111	7.450 d
Pd	Pd-110	0.1172	2.79	0.261	Pd-111*	5.500 h	β-	19.5	Ag-111*	1.080 m
Ag	Ag-107	0.5184	100.	44.20	Ag-108	2.370 m	β-	97.15
Ag	Ag- -107	0.5184	100.	44.20	Ag-108	2.370 m	β+	2.85
Ag	Ag-109	0.4816	1460.	104.0	Ag-110*	249.8 d	7	1.36
Ag	Ag- -109	0.4816	1460.	104.0	Ag-110*	249.8 d	β-	98.64

SK 286044 Β6

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
Cd	Cd-106	0.0125	10.60	1.11	Cd-107	6.500 h	β+	0.06
Cd	Cd-106	0.0125	10.60	1.11	Cd-107	6.500 h	β+	99.94
Cd	Cd-110	0.1249	38.20	12.60	Cd-111*	48.54 m	T	100.0
Cd	Cd-114	0.2873	16.90	0.391	Cd-115	2.227 d	/3-	0.0
Cd	Cd-114	0.2873	16.90	0.391	Cd-115	2.227 d	β-	100.0	In-115*	4.486 h
Cd	Cd-114	0.2873	16.90	0.391	Cd-115*	44.60 d	β-	99.989
Cd	Cd-114	0.2873	16.90	0.391	Cd-115*	44.60 d	β-	0.011	In-115*	4.486 h
Cd	Cd-116	0.0749	1.74	0.0859	Cd-117	2.490 h	β-	8.4	In-117	43.20 m
Cd	Cd-116	0.0749	1.74	0.0859	Cd-117	2.490 h	β-	91.6	In-117*	1.937 h
Cd	Cd-116	0.0749	1.74	0.0859	Cd-117*	3.360 h	β-	98.6	In-117	43.20 m
Cd	Cd-116	00749	1.74	0.0859	Cd-117*	3.360 h	β-	1.4	In-117*	1.937 h
In	In-113	0.043	322.0	13.90	In- 114	1.198m	β-	99.5
In	Ln- 113	0.043	322.0	13.90	In-114	1.198m	β+	0.5
In	In-113	0.043	322.0	13.90	In-1 114*	49.51 d	7	95.6	In-114	1198 m
In	In-113	0.043	322.0	13.90	In-114*	49.51 d	β+	4.4
In	In-115	0.957	3110.	232.0	In-116*	54.41 m	β-	100.0
Sn	Sn-112	0.0097	30.40	1.16	Sn-113	115.1 d	β+	0.0
Sn	Sn-112	0.0097	30.40	1.16	Sn-113	115.1 d	β+	100.0	In-113*	1.658 h
Sn	Sn-112	0.0097	30.40	1.16	Sn-113*	21.40 m	7	91.1	Sn-113	115.1 d
Sn	Sn-112	0.0097	30.40	1.16	Sn-113*	21.40 m	β+	8.9
Sn	Sn-116	0.1453	12.40	0.147	Sn-117*	13.60 d	7	100.0
Sn	Sn-118	0.2422	5.32	0.25	Sn-119*	293.1 d	7	100.0

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
Sn	Sn-120	0.3259	1.21	0.16	Sn-121	1.127 d	β-	100.0
Sn	Sn-122	0.0463	0.916	0.21	Sn-123	129.2 d	β-	100.0
Sn	Sn-122	0.0463	0.916	0.21	Sn-123*	40.06 m	β-	100.0
Sn	Sn-124	0.0579	7.84	0.155	Sn-125	9.640 d	β-	100.0
Sn	Sn- -124	0.057	97.84	0.155	Sn-125*	9.520 m	β-	100.0
Sb	Sb-121	0.573	213.0	6.88	Sb-122	2.700 d	β-	97.6
Sb	Sb-121	0.573	213.0	6.88	Sb-122	2.700 d	β+	2.4
Sb	Sb-121	0.573	213.0	6.88	Sb-122*	4.210m	7	100.0	Sb-122	2.700 d
Sb	Sb-123	0.427	122.0	4.80	Sb-124*	60.20 d	β-	100.0
Sb	Sb-123	0.427	122.0	4.80	Sb-124*	1.550 m	7	75.0	Sb-124	60.20 d
Sb	Sb- -123	0.427	122.0	4.80	Sb-124*	1.550 m	β-	25.0
Sb	Sb-123	0.427	122.0	4.80	Sb-124**	20.20 m	7	100.0	Sb- -124*	1.550 m
Te	Te-120	0.001	22.20	2.69	Te-121	16.78 d	β+	100.0
Te	Te-120	0.001	22.20	2.69	Te-121*	154.0 d	7	88.6	Te- -121	16.78 d
Te	Te-12	0.001	22.20	2.69	Te-121*	154.0 d	β+	11.4
Te	Te-122	0.026	79.90	3.86	Te-123*	119.7 d	7	100.0
Te	Te-124	0.0482	5.13	7.79	Te-125*	57.40 d	7	100.0
Te	Te-126	0.1895	8.05	1.19	Te-127	9.350 h	β-	100.0
Te	Te-126	0.1895	8.05	1.19	Te-127*	109.0 d	7	97.6	Te- -127	9.350 h
Te	Te-126	0.1895	8.05	1.19	Te-127*	109.0 d	β-	2.4
Te	Te-128	0.3169	1.73	0.247	Te-129	1.160 h	β-	100.0

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
Te	Te-128	0.3169	1.73	0.247	Te-129*	33.60 d	/3-	36.0
Te	Te-128	0.3169	1.73	0.247	Te-129*	33.60 d	7	64.0	Te-129	1.160 h
Te	Te-130	0.338	0.259	0.31	Te-131	25.00 m	β-	100.0	1-131	8.040 d
Te	Te-130	0.338	0.259	0.31	Te-131*	1.250 d	β-	77.8	1-131	8.040 d
Te	Te-130	0.338	0.259	0.31	Te-131*	1.250 d	7	22.2	Te- -131	25.00 m
I	1-127	1.00	148.0	7.09	1-128	24.99 m	β+	6.9
I	1-127	1.00	148.0	7.09	1-128	24.99 m	β-	93.1
Xe	Xe-124	0.001	2950.	190.	Xe-125	16.90 h	β+	100.0	1-125	59.41 d
Xe	Xe-126	0.0009	43.90	2.52	Xe-127	36.40 d	β+	100.0
Xe	Xe-126	0.0009	43.90	2.52	Xe-127*	1.153 m	y	100.0	Xe- -127	36.40 d
Xe	Xe-128	0.0191	10.70	6.13	Xe-129*	8.890 d	7	100.0
Xe	Xe-13	0.041	15.30	29.80	Xe-131*	11.90 d	7	100.0
Xe	Xe-132	0.269	4.46	0.517	Xe-133	5.243 d	β-	100.0
Xe	Xe-132	0.269	4.46	0.517	Xe-133*	2.190 d	7	100.0	Xe-133	5.243 d
Xe	Xe-134	0.104	0.591	0.303	Xe-135	9.140 h	β-	100.0
Xe	Xe-134	0.104	0.591	0.303	Xe-135*	15.29 m	7	100.0	Xe-135	9 140 h
Xe	Xe-134	0.104	0.591	0.303	Xe-135*	15.29 m	β-	0.004
Xe	Xe-136	0.089	0.116	0.299	Xe-137	3.818 m	β-	100.0
Cs	Cs-133	1.00	393.0	33.20	Cs-134*	2.910h	7	100.0
Ba	Ba-130	0.0011	176.0	13.0	Ba-131	11.80 d	β+	100.0	Cs-131	9.690 d
Ba	Ba-130	0.0011	176.0	13.0	Ba-131*	14.60 m	7	100.0	Ba-131	11.80d

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
Ba	Ba-132	0.001	30.40	8.06	Ba-133*	1.621 d	β+	0.01
Ba	Ba-132	0.001	30.40	8.06	Ba-133*	1.621 d	7	99.99
Ba	Ba-134	0.0242	24.60	2.30	Ba-135*	1.196 d	y	100.0
Ba	Ba-136	0.0785	2.02	0.458	Ba-137*	2.552 m	7	100.0
Ba	Ba-138	0.717	0.23	0.413	Ba-139	1.384 h	β-	100.0
La	La-139	0.9991	10.50	10.30	La-140	1.678 d	β-	100.0
Ce	Ce-136	0.0019	64.30	7.18	Ce-137	9.000 h	β+	100.0
Ce	Ce-136	0.0019	64.30	7.18	Ce-137*	1.433 d	y	99.22	Ce-137	9.000 h
Ce	Ce-136	0.0019	64.30	7.18	Ce-137*	1.433 d	β+	0.78
Ce	Ce-138	0.0025	3.08	1.25	Ce-139	137.6 d	β+	100.0
Ce	Ce-140	0.8848	0.235	0.651	Ce-141	32.50 d	β-	100.0
Ce	Ce-142	0.1108	0.835	1.15	Ce-143	1.377 d	β-	100.0	Pr-143	13.57 d
Pr	Pr-141	1.00	17.10	13.20	Pr-142	19.12 h	β-	99.98
Pr	Pr-141	1.00	17.10	13.20	Pr-142	19.12 h	β+	0.02
Pr	Pr-141	1.00	17.10	13.20	Pr-142*	14.60 m	y	100.0	Pr-142	19.12 h
Nd	Nd-146	0.1719	2.77	1.61	Nd-147	10.98 d	β-	100.0
Nd	Nd-148	0.0576	14.50	2.85	Nd-149	1.720 h	β-	100.0	Pm-149	2.212 d
Nd	Nd-150	0.0564	15.80	1.38	Nd-151	12.44 m	β-	100.0	Pm-151	1.183 d
Sm	Sm-144	0.031	1.75	1.88	Sm-145	340.0 d	β+	100.0

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
Sm	Sm-152	0.267	2740.	236.0	Sm-153	1.928 d	β-	100.0
Sm	Sm-154	0.227	35.50	9.64	Sm-155	22.30 m	β-	100.0
Eu	Eu-151	0.478	1850.	10700.	Eu-152*	9.274 h	β-	72.0
Eu	Eu-151	0.478	1850.	10700.	Eu-152*	9.274 h	β+	28.0
Eu	Eu-151	0.478	1850.	10700.	Eu-152**	1.600 h	7	100.0
Eu	Eu-153	0.522	1390.	359.0	Eu-154*	46.30 m	7	100.0
Gd	Gd-152	0.002	898.0	1210.	Gd-153	241.6 d	β+	100.0
Gd	Gd-158	0.2484	63.70	2.86	Gd-159	18.56 h	β-	100.0
Gd	Gd-160	0.2186	7.80	0.874	Gd-161	3.660 m	β-	100.0	Tb-161	6.880 d
Tb	Tb- -159	1.00	469.0	31.70	Tb-160	72.30 d	β-	100.0
Dy	Dy-156	0.0006	953.0	37.90	Dy-157	8.140 h	β+	100.0
Dy	Dy- -158	0.001	179.0	49.20	Dy-159	144.4 d	β+	100.0
Dy	Dy-164	0.282	174.0	2890.	Dy-165	2.334 h	β-	100.0
Dy	Dy- -164	0.282	174.0	2890.	Dy-165*	1.257 m	7	97.76	Dy-165	2.334 h
Dy	Dy-164	0.282	174.0	2890.	Dy-165*	1.257 m	β-	2.24
Ho	Ho-165	1.00	755.0	76.10	Ho-166	1.118 d	β-	100.0
Er	Er-162	0.0014	520.	30.	Er-163	1.250 h	β+	100.0
Er	Er-164	0.0161	143.0	15.0	Er-165	10.36 h	β+	100.0
Er	Er-168	0.268	40.60	3.19	Er-169	9.400 d	β-	100.0

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
Er	Er-170	0.149	58.10	6.73	Er-171	7.516 h	β-	100.0
Tm	Tm-169	1.00	1700.	120.	Tm-170	128.6 d	β+	0.15
Tm	Tm-169	1.00	1700.	120.	Tm-170	128.6 d	β-	99.85
Yb	Yb- -168	0.0013	378.0	2660.	Yb-169	32.03 d	β+	100.0
Yb	Yb- -174	0.318	21.0	79.30	Yb-175	4.185 d	β-	100.0
Yb	Yb-176	0.127	6.64	3.28	Yb-177	1.911 h	β-	100.0	Lu-177	6.734 d
Lu	Lu- -175	0.9741	644.0	29.80	Lu-176*	3.635 h	β-	99.91
Lu	Lu-175	0.9741	644.0	29.80	Lu-176*	3.635 h	β+	0.1
Lu	Lu-176	0.0259	896.0	2810.	Lu-177	6.734 d	β-	100.0
Lu	Lu-176	0.0259	896.0	2810.	Lu-177*	160.4 d	β-	78.3
Lu	Lu- -176	0.0259	896.0	2810.	Lu-177*	160.4 d	7	21.7	Lu- -177	6.734 d
Hf	Hf-174	0.0016	295.0	463.0	Hf-175	70.00 d	β+	100.0
Hf	Hf-176	0.0521	613.0	16.20	Hf-177**	51.40 m	7	100.0
Hf	Hf- -178	0.273	1910.	90.	Hf-179**	25.10 d	7	100.0
Hf	Hf-179	0.1363	540.	44.70	Hf-180*	5.500 h	7	98.6
Hf	Hf-179	0.1363	540.	44.70	Hf-180*	5.500 h	β-	1.4	Ta-180	8.152 h
Hf	Hf-180	0.351	34.40	15.0	Hf-181	42.39 d	β-	100.0
Ta	Ta-181	0.9999	657.0	23.70	Ta-182	114.4 d	β-	100.0
Ta	Ta-181	0.9999	657.0	23.70	Ta-182**	15.84 m	7	100.0

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
W	W-180	0.0013	248.0	42.80	W-181	121.2 d	β+	100.0
W	W-184	0.3067	16.10	1.95	W-185	75.10 d	β-	100.0
w	W-184	0.3067	16.10	1.95	W-185*	1.670m	7	100.0	W-185	75.1 Od
w	W- -186	0.286	344.0	43.30	W-187	23.72 h	β-	100.0
Re	Re-185	0.374	1710	129.0	Re-186	3.777 d	β-	93.1
Re	Re-185	0.374	1710.	129.0	Re-186	3.777 d	β+	6.9
Re	Re-187	0.626	288.0	87.90	Re-188	16.98 h	β-	100.0
Re	Re-187	0.626	288.0	87.90	Re-188*	18.60m	7	100.0	Re-188	16.98 h
Os	Os-184	0.0002	869.0	3430.	Os-185	93.60 d	β+	100.0
Os	Os-188	0.133	153.0	5.36	Os-189*	5.800 h	7	100.0
Os	Os-189	0.161	837.0	28.90	Os-190*	9.900m	7	100.0
Os	Os-190	0.264	24.20	15.0	Os-191	15.40 d	β-	100.0
Os	Os-190	0.264	24.20	15.0	Os-191*	13.10h	7	100.0	Os-191	15.40 d
Os	Os-192	0.41	6.12	2.29	Os-193	1.271 d	β-	100.0
Ir	Ir-191	0.373	1170.	1100.	Ir-192	73.83 d	β-	95.24
Ir	Ir-191	0.373	1170.	1100.	Ir-192	73.83 d	β+	4.76
Ir	Ir-191	0.373	1170.	1100.	Ir-192*	1.450 m	7	99.98	Ir-192	73.83 ď
Ir	Ir-191	0.373	1170.	1100.	Ir-192*	1.450 m	β-	0.02
Ir	Ir-193	0.627	1310.	128.0	Ir-194	19.15 h	β-	100.0
Ir	Ir-193	0.627	1310.	128.0	Ir-194*	171.0 d	β-	100.0
Pt	Pt-190	0.0001	86.70	175.0	Pt-191	2.900 d	β+	100.0
Pt	Pt-192	0.0079	162.0	12.90	Pt-193*	4.330 d	7	100.0
Pt	Pt-194	0.329	8.15	1.65	Pt-195*	4.020 d	7	100.0
Pt	Pt-196	0.253	5.95	0.813	Pt-197	18.30 h	β-	100.0

Terč	Izotop	Prír. kone.	Rezon. integr.	Účinný prier. TN	Aktivovaný izotop	Polčas aktivovaného izotopu	Typ premeny	Premena mn. reak.	Ďalší izotop	Polčas ďalšieho izotopu
Pt	Pt-196	0.253	5.95	0.813	Pt-197*	1.590 h	β-	3.3
Pt	Pt-196	0.253	5.95	0.813	Pt-197*	1.590 h	7	96.7	Pt-197	18.30 h
Pt	Pt-198	0.072	52.70	4.34	Pt-199	30.80 m	β-	100.0	Au-199	3.139 d
Au	Au-197	1.00	1550.	113.0	Au-198	2.693 d	β-	100.0
Au	Au-197	1.00	1550.	113.0	Au-198*	2.300 d	7	100.0	Au-198	2.693 d
Hg	Hg-196	0.0014	230.	3520.	Hg-197	2.672 d	β+	100.0
Hg	Hg-196	0.0014	230.	3520.	Hg-197*	23.80 h	T	93.0	/7g- -197	2.672 d
Hg	Hg- -196	0.0014	230.	3520.	Hg-197*	23.80 h	β+	7.0
Hg	Hg-198	0.1002	74.80	2.28	Hg-199*	42.60 m	7	100.0
Hg	Hg-202	0.298	2.65	5.68	Hg-203	46.61 d	β-	100.0
Hg	Hg- -204	0.0685	0.256	0.492	Hg-205	5.200 m	β-	100.0
TI	Tl-205	0.7048	0.648	0.119	Tl-206	4.199 m	β-	100.0
TI	Tl-205	0.7048	0.648	0.119	Tl-206*	3.740 m	7	100.0	Tl-206	4.199 m
Pb	Pb-208	0.524	0.61	0.06	Pb-209	3.253 h	β-	100.0
Bi	Bi-209	1.00	0.202	0.0389	Bi-210	5.013 d	α	0.0	Tl-206	4.199 m
Bi	Bi-209	1.00	0.202	0.0389	Bi-210	5.013d	β-	100.0	Po-210	138.4 d
Th	Th-232	1.00	83.50	8.49	Th-233	22.30 m	β-	100.0	Pa-233	26.97 d

PATENTOVÉ NÁROKY

Claims (36)

1. PATENTOVÉ NÁROKY

   5 1. Spôsob exponovania materiálu, vyznačujúci sa tým, že uvedený materiál sa exponuje neutrónovým tokom a to tak, že materiál obklopuje neutrónový zdroj a distribuuje sa v médiu difundujúcimi neutrónmi, pričom difúzne médium je pre neutróny transparentné a rozptylom neutrónov vnútri difúzneho média sa zvyšuje neutrónový tok vychádzajúci zo zdroja, ktorým je materiál exponovaný.
2. 2. Spôsob podľa nároku 1,vyznačujúci sa tým, že dĺžka difúzneho média medzi neutróno10 vým zdrojom a exponovaným materiálom je aspoň o jeden stupeň vyššia než difúzny koeficient (D) pružného rozptylu neutrónov v difúznom prostredí.
3. 3. Spôsob podľa nárokov la 2, vyznačujúci sa tým, že aspoň jedna časť difúzneho média, kde exponovaný materiál je distribuovaný, je vyrobená z ťažkých prvkov, takže viacnásobné pružné zrážky neutrónov vedú k pomaly sa znižujúcej energii neutrónov vychádzajúcich zo zdroja.

   15
4. 4. Spôsob podľa nároku 3, vyznačujúci sa tým, že difúzne médium ďalej obsahuje neutrónový moderátor obklopujúci časť difiizneho média, v ktorom je exponovaný materiál distribuovaný.

   SK 286044 Β6
5. 5. Spôsob podľa nároku 4, vyznačujúci sa tým, že oblasť difúzneho média vyrobená z už uvedeného ťažkého prvku bez exponovaného materiálu je umiestnená medzi moderátorom a časťou difúzneho média, kde je exponovaný materiál už distribuovaný.
6. 6. Spôsob podľa nároku 4 alebo 5, vyznačujúci sa tým, že moderátor je vyrobený z uhlíka alebo deutériovej vody.
7. 7. Spôsob podľa jedného z nárokov 3 až 6, vyznačujúci sa tým, že ako ťažké prvky sa používa olovo alebo bizmut.
8. 8. Spôsob podľa nároku 7, vyznačujúci sa tým, že neutrónový zdroj sa skladá z centrálnej oblasti oloveného alebo bizmutového média, ktorá je bombardovaná zväzkom vysokoenergetických častíc s cieľom produkcie neutrónov trieštením.
9. 9. Spôsob podľa nároku 8,vyznačujúci sa tým, že olovo alebo bizmut v uvedenej centrálnej oblasti je v kvapalnej fáze a cirkuluje prirodzeným prúdením pozdĺž obvodu vrátane tepelného výmenníka a pomocného vykurovacieho článku.
10. 10. Spôsob podľa ľubovoľného z nárokov 1 až 7, vyznačujúci sa tým, že neutrónový zdroj pozostáva z berýliového alebo lítiového terča bombardovaného zväzkom nabitých častíc.
11. 11. Spôsob podľa ľubovoľného z nárokov 1 až 7, vyznačujúci sa tým, že neutrónový zdroj je rádioaktívnym zdrojom.
12. 12. Spôsob podľa ľubovoľného z nárokov 1 až 7, vyznačujúci sa tým, že neutrónový zdroj je zložený z trieštivého terča bombardovaného zväzkom vysokoenergetických nabitých častíc.
13. 13. Spôsob podľa ľubovoľného z nárokov 1 až 7, vyznačujúci sa tým, že neutrónový zdroj je reprezentovaný aktívnou zónou kritického množivého reaktora, z ktorého unikajú neutróny.
14. 14. Spôsob podľa ľubovoľného z nárokov 1 až 7, vyznačujúci sa tým, že sa používa neutrónový zdroj aktívnej zóny energetického zosilňovača obsahujúci trieštivý terč a materiál jadrového paliva, v ktorom je trieštivý terč bombardovaný zväzkom vysokoenergetických nabitých častíc, ktoré iniciujú podkritický proces množenia štiepneho prvku z množivého prvku palivového materiálu a štiepenie zo štiepneho prvku, pričom rýchle neutróny unikajú z aktívnej zóny energetického zosilňovača smerom k difúznemu médiu.
15. 15. Spôsob podľa nároku 14, vyznačujúci sa tým, že materiál jadrového paliva obsahuje ďalšie štiepne produkty pozostávajúce z aktinidov.
16. 16. Spôsob podľa nároku 14 alebo 15, vyznačujúci sa tým, že olovo alebo bizmut vytvárajú tak trieštivý terč, ako aj uvedené médium difúndujúce neutróny, pričom olovo alebo bizmut je v kvapalnej fáze a cirkuluje pozdĺž chladiaceho obvodu a odoberá teplo z aktívnej zóny energetického zosilňovača.
17. 17. Spôsob produkukovania užitočného izotopu, vyznačujúci sa tým, že zahŕňa transformáciu prvého izotopu exponovaním neutrónovým tokom materiálu obsahujúceho prvý izotop, ďalej zahŕňa regeneráciu užitočného izotopu z exponovaného materiálu, pričom exponovanie užitočného izotopu sa uskutočňuje pomocou spôsobu podľa nárokov 1 až 16.
18. 18. Spôsob podľa nároku 17, vyznačujúci sa tým, že exponovaný materiál obsahuje izotop ¹²⁷I ako uvedený prvý izotop, ktorý ďalej produkuje užitočný rádioizotop ¹²⁸I záchytom neutrónov z neutrónového toku.
19. 19. Spôsob podľa nároku 18, vyznačujúci sa tým, že exponovaným materiálom je zlúčenina jódu po neutrónovej expozícii podávaná pacientovi.
20. 20. Spôsob podľa nároku 17, vyznačujúci sa tým, že exponovaný materiál obsahuje izotop ⁹⁸Mo ako uvedený prvý izotop, ktorý ďalej neutrónovými záchytnú z neutrónového toku produkuje ⁹⁹Mo; izotop Mo sa premieňa na užitočný rádioizotop ^99mTc.
21. 21. Spôsob podľa nároku 20, vyznačujúci sa tým, že exponovaný materiál obsahuje komplexnú soľ fosfomolybdénanu, ktorá je po neutrónovej expozícii absorbovaná v málo hydratovanom oxide hlinotom, a z ktorej sa extrahuje ^99mTc po premene značnej časti izotopu Mo.
22. 22. Spôsob podľa nároku 17, vyznačujúci sa tým, že exponovaný materiál ¹³⁰Te obsahuje ako prvý uvedený izotop, ktorý produkuje izotop ^l3lTe premenou na užitočný rádioizotop ¹³¹1.
23. 23. Spôsob podľa nároku 22, vyznačujúci sa tým, že obsahuje exponovaný materiál kovový telúr, ktorý je roztavený po expozícii neutrónmi tak, že obsah jódu sa odparuje.
24. 24. Spôsob podľa nároku 17, vyznačujúci sa tým, že exponovaný materiál obsahuje štiepny prvok ako uvedený prvý izotop, ktorý produkuje štiepne produkty záchytom neutrónov z neutrónového toku, pričom uvedený izotop je rádioizotop extrahovaný zo štiepnych fragmentov.
25. 25. Spôsob podľa nároku 17, vyznačujúci sa tým, že exponovaný materiál obsahuje izotop ^l24Xe ako uvedený prvý izotop, ktorý produkuje ¹²⁵Xe neutrónovým záchytom z neutrónového toku, pričom sa izotop ^l25Xe premieňa na užitočný izotop ^l25I.
26. 26. Spôsob podľa nároku 17, vyznačujúci sa tým, že exponovaný materiál obsahuje polovodičový materiál a užitočný izotop je ako prímes uvedeného polovodičového materiálu, ktorý je získaný neutrónovým záchytom prvým izotopom polovodičového materiálu.
27. 27. Spôsob podľa nároku 26, vyznačujúci sa tým, že polovodičový materiál pozostáva z kremíka ³⁰Si ako uvedeného prvého izotopu produkujúci ^3lSi neutrónovým záchytom z neutrónového toku, pričom sa uvedený ³¹Si premieňa na ³¹P ako donorovú prímes elektrónov.
28. 28. Spôsob podľa nároku 26, vyznačujúci sa tým, že polovodičový materiál pozostáva z germánia ⁷⁰Ge ako uvedeného prvého izotopu, ktorý produkuje ^7lGe neutrónovým záchytom z neutrónového toku; uvedený ^7lGe sa premieňa na ^7lGa ako akceptorovú prímes elektrónov a tiež môže obsahovať ⁷⁴Ge produkujúce malé množstvo ⁷⁵Ge neutrónovým záchytom z neutrónového toku, pričom uvedený ⁷’Ge sa premieňa na ⁷⁵As ako donorovú prímes elektrónov.
29. 29. Spôsob transmutácie aspoň jedného dlhodobého izotopu z rádioaktívneho odpadu expozíciou neutrónovým tokom materiálu obsahujúceho uvedený dlhodobý izotop, vyznačujúci sa tým, že exponovanie užitočného izotopu sa uskutočňuje pomocou spôsobu podľa nárokov 3 až 9.
30. 30. Spôsob podľa nároku 29, vyznačujúci sa tým, že transmutovaný izotop obsahuje ⁹⁹Tc.
31. 31. Spôsob podľa nároku 29, vyznačujúci sa tým, že transmutovaný izotop obsahuje ¹²⁹I.
32. 32. Spôsob podľa nároku 29, vyznačujúci sa tým, že transmutovaný izotop obsahuje ⁷⁹Se.
33. 33. Spôsob podľa ktoréhokoľvek z nárokov 29 až 32, vyznačujúci sa tým, že neutrónovým zdrojom je aktívna zóna kritického množivého reaktora, z ktorej unikajú rýchle neutróny.
34. 34. Spôsob podľa ľubovoľného z nárokov 29 až 32, vyznačujúci sa tým, že ako neutrónový zdroj sa používa aktívna zóna energetického zosilňovača a tá obsahuje trieštivý terč a materiál jadrového paliva, trieštivý terč je bombardovaný zväzkom vysokoenergetických nabitých častíc a vytvára vysokoenergetické neutróny, ktoré inicializujú podkritický proces množenia štiepneho produktu z množivého prvku a štiepenie štiepneho prvku v palivovom materiáli, čím neutróny unikajú z aktívneho jadra energetického zosilňovača smerom k difúznemu médiu.
35. 35. Spôsob podľa nároku 34, v y z n a č u j ú c i sa t ý m , že olovo alebo bizmut vytvárajú tak trieštivý terč, ako aj médium difundujúce neutróny a aspoň niektorý z uvedených materiálov, ako je olovo alebo bizmut, sú v kvapalnej fáze, cirkulujú pozdĺž chladiaceho obvodu a odoberajú teplo z aktívnej zóny energetického zosilňovača.
36. 36. Spôsob podľa nárokov 34 alebo 35, vyznačujúci sa tým, že materiál jadrového paliva obsahuje ďalšie štiepiteľné prvky zahŕňajúce aktinidy.