JP6279656B2 - 放射性同位元素を生成するための方法及び装置 - Google Patents
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Description
本願は、次の米国特許出願の優先権を主張する:
・米国仮特許出願第61/260,585号(名称「Medical Isotope Production on Demand」、2009年11月12日出願)
・米国仮特許出願第61/265,383号(名称「System for On−Demand Production of I−131」、2009年12月1日出願)
・米国仮特許出願第61/405,605号(名称「Techniques for On−Demand Production of Medical Isotopes Such as Mo−99/Tc− 99m」、2010年10月20日出願)
・米国仮特許出願第12/944,634号(名称「Techniques for On−Demand Production of Medical Isotopes Such As Mo−99/Tc−99m and Radioactive Iodine Isotopes Including 1−131」、2010年11月11日出願)
・米国仮特許出願第12/944,694号(名称「Techniques for On−Demand Production of Medical Radioactive Iodine Isotopes Including 1−131」、2010年11月11日出願)
上記の全ての出願の開示全体は、全ての付録および付属物を含めて、あらゆる目的のために参照することによって、本明細書に組み込まれる。
本発明は、概して、不安定、すなわち、放射性、核同位元素(多くの場合、放射性同位元素と称される)の発生に関し、より具体的には、モリブデン−99(Mo−99)およびその崩壊娘核テクネチウム−99m(Tc−99m)等の医療同位元素、ならびにヨウ素−131(I−131)等の放射性ヨウ素を発生させるための技術に関する。
ことを意味する。いかなる供給の中断も、メンテナンスのための原子炉の閉鎖等の短期間であっても、欠乏および患者治療遅延を生じさせ得る。実際の欠乏は、最近では、それぞれ、NRU ReactorおよびHFRが、一定期間の間、閉鎖されたときの2007年および2008年に生じている。
・すべて、大量かつ濃縮された同位元素ターゲットを必要とする。
・すべて、照射の間、ターゲットから熱の除去を必要とし、技術的課題を提起する。
・生成されたMo−99は、未使用モリブデン同位元素ならびに他の核分裂生成物および放射化副産物を除去するために精製されなければならない。
・すべて、金属ターゲットの場合、高速溶解方法の展開を必要とする。
・廃棄物核分裂生成物および廃棄物ウランの処置および廃棄は、有意な課題を提起する(LEUの場合)。
・非濃縮ウラン(「NEU」)
・中性子反射材料
・高速中性子
・高速中性子核分裂反応
・中性子発生器
ここで論じられるように、これらの用語は、広義に定義される。
を以下のように定義する:
中性子発生器は、コンパクトな線形加速器を含有し、水素の同位元素をともに融合する
ことによって、中性子を生成する、中性子源デバイスである;融合反応は、ジュウテリ
ウム、トリチウム、またはこれらの2つの同位元素の混合物のいずれかを、同様に、ジ
ュウテリウム、トリチウム、または混合物のいずれかを含有する、金属水素化物ターゲ
ットに加速することによって、これらのデバイス内で生じる;ジュウテリウム原子(D
+D)の融合は、運動エネルギー約2.45MeVを有するHe−3イオンおよび中性
子の形成をもたらす。ジュウテリウムおよびトリチウム原子(D+T)の融合は、運動
エネルギー約14.1MeVのHe−4イオンおよび中性子の形成をもたらす。
トリトンおよびトリチウム原子(T+T)の融合は、He−4イオンおよび2つの中性子の形成をもたらす。これらの2つの中性子は、0.1eV未満から約9.33MeVの範囲のエネルギーを有することができる。
・高密度プラズマ集束デバイスは、ジュウテリウムまたはトリチウムプラズマを使用して、2.45MeV中性子、14.1MeV中性子、または広域スペクトル(0.1eV未満から約9.33MeV)を網羅する中性子を生成することができる。
・電子加速器は、高エネルギー電子を電子ビームから変換材料、例えば、タンタル(Ta)、タングステン(W)等上へと送り、それによって、電子エネルギーを制動放射線に変換することができる。次いで、この制動放射線を使用して、中性子濃縮材料と相互作用させ、(γ、n)相互作用を介して、中性子を生成することができる。例えば、ベリリウム同位元素Be−9をγ線で照射することによって、より少ない原子質量および1つまたは2つの中性子を伴う、ベリリウム同位元素を生成することができる(反応は、Be−9(g、n)Be−8、またはBe−9(γ、2n)Be−7で示される)。
・サイクロトロン等の陽子加速器は、高エネルギー陽子を材料、例えば、炭素、ベリリウム、またはリチウム等の材料中に送り、例えば、C−12(p、n)N−12、またはBe−9(p、n)B−9反応を介して、中性子を生成するために使用することができる。
わらず、循環することができる。NEUの循環は、チャンバ内のすべてのNEUの照射さえもたらす。
。
ウラン(「NEU」)材料を照射チャンバ内に提供するステップであって、照射チャンバは、ガス注入口およびガス排出口を有する、ステップと、照射チャンバの中またはその周囲に配置される、1つ以上の中性子反射領域を提供するステップと、ウラン材料を中性子で照射し、核分裂反応をウラン材料内で生じさせるステップとを備え、中性子は、U238に対する高速核分裂閾値を上回るエネルギーで提供され、1つ以上の中性子反射領域は、それらの中性子が、照射チャンバから離脱する前に、中性子の少なくとも一部によって進行される経路長を増加させるように構成され、核分裂反応のうちの少なくとも一部は、放射性ヨウ素の生成につながり、放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部は、照射チャンバ内で昇華する。方法はまた、照射の間、キャリアガスをガス注入口内に導入し、昇華した放射性ヨウ素と混合し、ガス混合物を形成するステップと、ガス混合物をガス排出口から引き出すステップと、放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部をガス混合物の他の成分から分離するステップとを備える。
目的を達成するために、チャンバに1つ以上のガス注入口ポート40aおよび1つ以上のガス排出口ポート40bを提供することができる。
物を発生および抽出することである。
ウランの特性および核分裂の物理特性に関する文献は膨大であって、核物理学および工学分野の当業者によって十分に理解されている。完全を期すために、この膨大な知識の関連側面を短い概要を概説することによって、本発明の実施形態の説明の背景を提供する。
図4は、本発明のある実施形態による、球形照射チャンバを有する放射性同位元素発生器10sphereの簡略化された斜視図である。充填ポート35aが示されているが、排出ポート35bは、図から見えない。チャンバは、好ましくは、赤道線(隠れた半分は、想像線で示される)によって表される少なくとも2つの区画から加工される。赤道線はまた、切断線6−6によって表される水平平面の交差点を示す。便宜上、ガス注入口ポート40aおよびガス排出口ポート40bは、示されていない。
ポート35bは、図から見えないであろう。また、ガス注入口ポート40aおよびガス排出口ポート40bも示されない。示されている想像線は、切断線(同様に、6−6)によって表される水平平面の交差点である。照射チャンバ15の円筒形壁は、複数の区画に加工される必要はないが、それも可能である。そのような場合、水平平面の交差点を表す想像線は、円筒形壁の可視部分上に実線として描かれ得る。
4および5における線6−6に沿った簡略化された断面図である。球形実施形態10sphe
reの場合、中性子反射要素25は、中性子発生器20を包囲する複数の離間した同心球形シェルとして形成される。円筒形実施形態10cylの場合、中性子反射要素25は、中性
子発生器20を包囲する複数の離間した同軸円筒形シェルとして形成される。
た断面図であって、そのうちの1つが拡大されて示されている。図から分かるように、各ロッドは、NEU30を含有するボアを包囲する中性子反射材料25の管状シェルを備える。ロッドは、円形断面積として示されるが、多角形チューブもまた使用されることができる。円形断面積は、概して、最も一般的であって、製造および操作がより経済的となるであろうために、概して好ましい。円形断面積は、高速中性子の伝搬に対して最大の構造上の完全性および効率の付加的利点を有する。
図10は、本発明の例示的実施形態による、放射性同位元素の発生のためのプロセス概略図である。概略図内の各ブロックは動作を表すが、ブロックの多くはまた、装置の物理的部品を表す。接続線は、論理フローならびに材料フローを表し、したがって、図はまた、流れ図と見なすことができる。
れる。
Capture in Silver−Containing Mordenites
through Nanoscale Silver Iodide Formation」)、およびWang_2006(「Simulating Gaseous 131I Distribution in a Silver Zeolite Cartridge Using Sodium Iodide Solution」)は、ヨウ素回収のための付加的な背景を提供する。
ットセルに輸送される前に数時間、原子炉に隣接するプール内で冷却される。
図11Aは、並列円筒形NEUロッドが並列に配置された円筒形照射チャンバを有する特定の実施形態による、放射性同位元素発生器の斜視図である。図11Bは、図11Aに示される放射性同位元素発生器の斜視切断図であって、カバーおよび外側円筒が除去され、チューブアセンブリおよび中性子発生器が露出されている。図11Cは、異なる視点からの、図11Aに示される放射性同位元素発生器の斜視切断図であって、チューブアセンブリおよび中性子発生器の付加的な詳細を示す。
前述のように、照射および核分裂は、種々の核分裂生成物を生じさせ、これらの一部はガス状態である。放射性ヨウ素131(時として、131I、放射性ヨウ素131、または
単純にI−131と称される)は、核分裂ガスではないが、容易に昇華し、したがって、これらのガス状核分裂生成物のうちの1つであって、回収される重要な放射性同位元素である。本発明の実施形態は、I−131および他の放射性ヨウ素同位元素の生成および回収を考慮して設計される。
I−131(原子番号Z=53、78個の中性子)は、半減期8.02日を有し、種々の用途のために使用される。これらは、診断および治療用甲状腺製剤用途(溶液またはカプセル形態のいずれかにおいて)、産業用トレーサ、および抗体標識等の種々の研究用途を含む。I−131はまた、癌の治療において、治療用途のために、抗体を標識するために使用される。
第1の状態へのベータ崩壊は、ゼロから約333keVのエネルギー範囲を有するベータ粒子をもたらす一方、第2の状態へのベータ崩壊は、ゼロから約606keVのエネルギー範囲を有するベータ粒子をもたらす。残りのエネルギーは、ニュートリノによって奪われる。準安定状態への崩壊の82%において、364−keVガンマ線が放出され、準安定状態への崩壊の7%において、637−keVガンマ線が放出される。他の崩壊機構は、基底状態への崩壊の他の11%を占める。
・半減期1秒未満に伴って、錫131(Sn−131、Z=50、81個の中性子)にベータ崩壊する、インジウム131(In−131、Z=49、82個の中性子)
・半減期1分未満に伴って、アンチモン131(Sb−131、Z=51、80個の中性子)にベータ崩壊する、Sn−131
・半減期23分に伴って、テルル131の2つの異性体(Te−131およびTe−131*、Z=52、79個の中性子)にベータ崩壊する、Sb−131
・半減期25分に伴って、I−131(Z=53、78個の中性子)にベータ崩壊する、Te−131
・(Te−131*は、半減期約30時間に伴って、前述のように、I−131にベータ崩壊する、Te−131への異性体転移を受ける)
I−131核分裂片およびI−131崩壊生成物の合計は、合計核分裂収率の約3%を占める。
前述のように、核分裂生成物は、I−131に加え、いくつかのヨウ素同位元素を含む。より長い寿命の放射性核分裂生成物として、以下が挙げられる(また、半減期および核分裂収率も示される)。
・I−129(159万年、0.54%)
・I−131(8.042日、約3%)
・I−132(2.29時間(準安定異性体1.4時間)、4.31%)
・I−133(20.8時間(準安定異性体9秒)、6.77%)
・I−134(52.6分、7.87%)
・I−135(6.6時間、6.54%)
これらの同位元素の少なくとも一部は、撮像および/または医療療法における用途を有する(最も有用であるのは、I−131、I−132、およびI−133であると考えられる)。
・半減期1秒未満によって錫132(Sn−132、Z=50、82個の中性子)にベータ崩壊するインジウム132(In−132、Z=49、83個の中性子)
・半減期40秒によってアンチモン132の2つの異性体(Sb−132およびSb−132*、Z=51、81個の中性子)にベータ崩壊するSn−132
・それぞれの半減期4.2分および2.8分によってテルル132(Te−132、Z=52、80個の中性子)にベータ崩壊するSb−132およびSb−132*
・半減期3.2日によってヨウ素132の2つの異性体(I−132およびI−132*、Z=53、79個の中性子)にベータ崩壊するTe−132
・半減期2.28時間によってキセノン132(Xe−132、Z=54、78個の中性子)にベータ崩壊するI−132
・(I−132*は、半減期1.4時間によって、前述のように、Xe−132にベータ崩壊するI−132への異性体転移を受ける)。
I−132核分裂片およびI−132崩壊生成物の合計は、合計核分裂収率の約4.31%を占める。
・半減期1秒未満によって錫133(Sn−133、Z=50、83個の中性子)にベータ崩壊するインジウム133(In−133、Z=49、84個の中性子)
・半減期1.4秒によってアンチモン133(Sb−133、Z=51、82個の中性子)にベータ崩壊するSn−133
・半減期2.5分によってテルル133の2つの異性体(Te−133およびTe−133*、Z=52、81個の中性子)にベータ崩壊するSb−133
・半減期12.4分によってヨウ素133の2つの異性体(I−133およびI−133*、Z=53、80個の中性子)にベータ崩壊するTe−133
・(Te−133*は、半減期55.4分によってTe−133への異性体転移を受ける)
・半減期20.8時間によってキセノン133の2つの異性体(Xe−133およびXe−133*、Z=54、79個の中性子)にベータ崩壊するI−133
・(I−133*は、半減期9秒によって前述のように、Xe−133およびXe−133*にベータ崩壊するI−133への異性体転移を受ける)
・半減期5.24日によってセシウム133(Cs−133、Z=55、78個の中性子)にベータ崩壊するXe−133
・(Xe−133*は、半減期2.19日に伴って、前述のように、Cs−133にベータ崩壊する、Xe−133への異性体転移を受ける)。
技術またはイオン交換クロマトグラフィ(イオンクロマトグラフィを使用して、そこから分離することが望ましいであろう)。これは、比較的に長寿命放射性物質、またはバリウム、セリウム、およびセシウム等の望ましくない安定物質の場合となるであろう。
前述の照射チャンバ設計のいずれも、ガス状核分裂生成物(I−131およびガス状に昇華する他の放射性ヨウ素同位元素を含む)の抽出を向上させることができる。特に、前述のように、不活性キャリアガス(例えば、不活性かつその大量天然発生のため比較的に安価であるアルゴン)を導入し、照射チャンバを通して循環させ、核分裂ガスと混合し、さらなる処理のために、ガス混合物を排出させることによって、照射の間に、照射チャンバからガス状核分裂生成物を引き出すことが望ましい。
ト40aおよびガス排出口ポート40bである。ガス通気層150(より太い実線で示される)が、NEU層の表面に沿って提供され、半径方向に延在するガス通気チャネル155は、ガス通気層150と注入口および排出口ポートとの間のガス連通通路を提供する。
他のの回収と関連して回収される。NEUを顆粒形態で提供することは、照射の間に、ウランマトリクスから逸出し、連続ベースで回収されることができるヨウ素および核分裂ガスの量を増加させることに役立つ。
以下の参考文献は、参照することによって組み込まれる。
結論として、本発明の実施形態は、医療同位元素を生成するための安全、効率的、かつ経済的技術を提供することができることが分かった。本発明の実施形態は、単独で、または任意の組み合わせにおいて、以下の属性のうちの1つ以上によって特徴付けることができる。
・中性子反射材料を使用することによって、NEU層または複数の層内のU−238の高速核分裂閾値を上回る中性子個体数を最大にし、NEU材料内の高速核分裂プロセスを向上させる。
・中性子エネルギーを約1MeVを超えて維持する一方、NEUでは、中性子捕獲、ひいては、Pu−239への崩壊を最小にする。
・U−238は、従来の原子炉ベースの方法によって使用される濃縮U−235ではなく
、一次核分裂可能材料として使用することができる。エネルギー省(DOE)の施設に既に貯蔵されている濃縮プロセスからの副産物である劣化ウランを、効率的に使用することができる。これは、天然ウランまたは劣化ウランに関する規制要件のさらなる緩和によって、Mo−99/Tc−99m生成およびI−131生成のコストを大幅に削減する。
・本発明の実施形態による放射性同位元素発生器は、広く配備することができ、それによって、撮像センター、病院、および医療研究機関において、診断、療法、および研究医療放射性同位元素として使用するために、エンドユーザのより近くにおいて、放射性同位元素発生を可能にする。
・本発明の実施形態は、HEUを海外核原子炉に輸出し、続いて、Mo−99/Tc−99mおよび放射性ヨウ素同位元素等の放射性同位元素を輸入する必要性を排除または削減する。
・一連の放射性ヨウ素放射性同位元素が生成される。
・生成されたすべてのヨウ素放射性同位元素からの積算ヨウ素線量は、I−131のみを生成するシステムより大きい。
・放射性同位元素の一部は、I−131より遥かに短い半減期を有するので、生成された放射性同位元素ヨウ素は、潜在的により低い用量、I−131単独よりも広範囲な用途性を有する。
Claims (24)
- 放射性同位元素を生成するための装置であって、
高速中性子発生器と、
中性子反射材料から作成される複数の離間したシェルであって、
該シェルは、最外シェルを含み、
該シェルは、該中性子発生器を包囲し、
隣接するシェル間の空間は、いくつかの領域を提供し、該いくつかの領域は、該中性子発生器によって発生される中性子による照射のためにNEU材料を受容するように構成される、
シェルと、
前記NEU材料を導入するための充填ポートと、
前記NEU材料に照射することによる生成物を取り除くための排出ポートと、
を備える、装置。 - 前記最外シェルは、残りの1つのシェルまたは複数のシェルよりも厚い、請求項1に記載の装置。
- 外側格納容器をさらに備え、該外側格納容器は、前記最外シェルから外に通過する中性子を吸収するために、中性子吸収材料から作成される1つ以上の壁を有する、請求項1に記載の装置。
- 前記中性子発生器は、少なくとも10MeVのエネルギーを有する中性子を提供する、請求項1に記載の装置。
- 前記外側格納容器の壁は、該外側格納容器の壁から散乱または反射される中性子が前記最外シェルに衝突する可能性を制限するために、該最外シェルから離間している、請求項3に記載の装置。
- 放射性同位元素を生成するための装置であって、
高速中性子発生器と、
NEU材料が中に導入されることができる1つ以上の領域を有する照射チャンバと、
前記NEU材料を導入するための充填ポートと、
前記NEU材料に照射することによる生成物を取り除くための排出ポートと、
該照射チャンバの中またはその周囲に配置される1つ以上の中性子反射領域であって、該1つ以上の中性子反射領域は、それらの中性子が該照射チャンバから離脱する前に、該中性子発生器からの少なくとも一部の中性子によって進行される経路長を増加するように構成される、中性子反射領域と
を備える、装置。 - 前記1つ以上の中性子反射領域は、第一鉄材料を含む、請求項6に記載の装置。
- 外側格納容器をさらに備え、該外側格納容器は、前記照射チャンバから外に通過する中性子を吸収するために、中性子吸収材料から作成される1つ以上の壁を有する、請求項6に記載の装置。
- 前記照射チャンバにキャリアガスを導入するためのガス注入口と、
前記キャリアガスを引き出すためのガス排出口と、
をさらに有する、請求項6に記載の装置。 - 前記照射チャンバは、球形構成であり、
前記1つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料の最外シェルを含む複数の離間した同心球形シェルを含み、
該シェルは、前記中性子発生器を包囲し、
隣接するシェル間の空間は、NEUが中に導入されることができる前記1つ以上の領域のうちの少なくとも1つを画定する、請求項6に記載の装置。 - 前記最外シェルは、残りのシェルよりも厚い、請求項10に記載の装置。
- 前記照射チャンバは、円筒形シェルとして形成される部分を有する外側格納容器を有する円筒形構成であり、
前記1つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料の1つ以上のチューブを含み、
該1つ以上のチューブのボアは、NEUが中に導入されることができる前記1つ以上の領域のうちの少なくとも1つを画定する、請求項6に記載の装置。 - 前記照射チャンバは、円筒形シェルとして形成される部分を有する外側格納容器を有する円筒形構成であり、
前記1つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料の複数の離間した同軸円筒形シェルを含み、
中性子反射材料の該円筒形シェル間の空間は、NEUが中に導入されることができる前記1つ以上の領域のうちの少なくとも1つを画定する、請求項6に記載の装置。 - 前記照射チャンバは、長方形シェルとして形成される部分を有する外側格納容器を有する長方形構成であり、
前記1つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料の複数の離間したプレートまたは長方形シェルを含み、
中性子反射材料の該プレートまたは長方形シェルの間の空間は、NEUが中に導入されることができる前記1つ以上の領域のうちの少なくとも1つを画定する、請求項6に記載の装置。 - 放射性ヨウ素を生成するための方法であって、
非濃縮ウラン(NEU)を導入するための充填ポートを介してNEU材料を照射チャンバの中に導入することであって、該照射チャンバは、ガス注入口およびガス排出口を有する、ことと、
前記NEU材料を中性子によって照射することであって、それにより、核分裂反応が前記NEU材料の中において生じるようにさせ、
該核分裂反応のうちの少なくとも一部は、放射性ヨウ素の生成につながり、
該放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部は、該照射チャンバの中において昇華する
ことと、
キャリアガスを該ガス注入口の中に導入することであって、それにより、該昇華した放射性ヨウ素と混合し、ガス混合物を形成する、ことと、
該ガス混合物を該ガス排出口から引き出すことと、
該放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を該ガス混合物の他の成分から分離することと
を含む、方法。 - 前記放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を前記ガス混合物の他の成分から分離することの後に、
少なくとも1つの短寿命放射性ヨウ素同位元素が、非ヨウ素物質に実質的に崩壊するように、ある時間期間を経過させることと、
該非ヨウ素物質を残りの放射性ヨウ素から分離することと
をさらに含む、請求項15に記載の方法。 - 前記中性子は、前記NEU材料に対して、800keVを超えるエネルギーにおいて提供される、請求項15に記載の方法。
- 前記ガス混合物のうちの少なくとも一部は、前記放射性ヨウ素の分離後に、前記ガス注入口に戻される、請求項15に記載の方法。
- 前記放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を分離することは、銀ゼオライトトラップを使用することを含む、請求項15に記載の方法。
- 照射期間後に、
前記NEU材料を前記照射チャンバから除去することと、
前記NEU材料を溶媒中に溶解することであって、それによって、付加的昇華ヨウ素を付加的ガス混合物の一部として解放する、ことと、
付加的放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を該付加的ガス混合物の他の成分から分離することと
をさらに含む、請求項15に記載の方法。 - 放射性ヨウ素を生成するための方法であって、
ある体積の非濃縮ウラン(「NEU」)材料を、前記NEUを導入するための充填ポートを介して照射チャンバの中に提供することであって、該照射チャンバは、ガス注入口およびガス排出口を有する、ことと、
該照射チャンバの中またはその周囲に配置される1つ以上の中性子反射領域を提供することと、
NEU材料を中性子によって照射することであって、それにより、核分裂反応を前記NEU材料の中において生じさせ、
該中性子は、前記NEU材料に対して、800keVを超えるエネルギーにおいて提供され、
該1つ以上の中性子反射領域は、それらの中性子が該照射チャンバから離脱する前に、該中性子の少なくとも一部によって進行される経路長を増加させるように構成され、
該核分裂反応のうちの少なくとも一部は、放射性ヨウ素の生成につながり、
該放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部は、該照射チャンバの中において昇華する
ことと、
照射の間に、キャリアガスを該ガス注入口の中に導入することであって、それにより、該昇華した放射性ヨウ素と混合し、ガス混合物を形成する、ことと、
該ガス混合物を該ガス排出口から引き出すことと、
該放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を該ガス混合物の他の成分から分離することと
を含む、方法。 - 前記ガス混合物のうちの少なくとも一部は、前記放射性ヨウ素の分離後に、前記ガス注入口に戻される、請求項21に記載の方法。
- 前記放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を分離することは、銀ゼオライトトラップを使用することを含む、請求項21に記載の方法。
- 照射期間後に、
前記NEU材料を前記照射チャンバから除去することと、
該NEU材料を溶媒の中に溶解することであって、それによって、付加的昇華ヨウ素を付加的ガス混合物の一部として解放する、ことと、
付加的放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を該付加的ガス混合物の他の成分から分離することと
をさらに含む、請求項21に記載の方法。
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