CN110473645B - 基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产方法及设备 - Google Patents
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Abstract
本发明属于医用放射性诊断核素领域，涉及一种基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产方法及设备，解决了引入转换靶使得利用电子束生产99Mo的方法韧致辐射效率低的问题。采用电子加速器出射的高能电子束直接轰击一体化的韧致辐射和光核反应100Mo靶，生产设备包括电子加速器、靶盒、设置在靶盒内的靶板及冷却系统；靶板为韧致辐射和光核反应双功能靶板，韧致辐射和光核反应双功能靶板为100Mo靶；靶盒上开有能够使电子束进入的开口，电子束进入靶盒直接轰击韧致辐射和光核反应双功能靶，产生99Mo。采用100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶很好地克服了传统的高原子序数钨(W)等转换靶方法中两次对韧致辐射的强烈自衰减，大大提高了99Mo的生产效率。
Description
技术领域
本发明属于医用放射性诊断核素领域，具体涉及一种基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产方法及设备。
背景技术
五十多年来，核医学成像诊断技术γ相机和SPECT得到广泛应用，所用放射性药物也快速发展。99mTc是核医学成像诊断过程中最常用的放射性药物，通常使用钼锝发生器(99Mo-99mTc，下称母牛)，利用99Mo产生99mTc。
含99mTc的适用于各种人体器官的药物多达几十种，主要用于心脑血管病变如心肌、心房血栓、动脉粥样硬化等，还可以用于肿瘤如前列腺癌、肺癌、乳腺癌、头颈部癌等，还可以用于功能疾病如帕金森，肾，肝胆及骨和关节炎显像等等。我国批准生产的体内放射性药品有35种，其中99mTc放射性药品就占16种。全世界每年要用99mTc近四千万剂(人次)。99Mo在所有成像药物占市场的绝大部分，约75％。
99Mo的生产几乎全靠反应堆。世界上99Mo生产堆有九个，主要加工处理厂有六个，均是上世纪五、六十年代建造，其中两个反应堆已于2015年和 2018年停止生产，其余也将于2030年全部关闭。这些反应堆大都用的是93％的高浓铀HEU，高浓铀HEU是武器级材料，而为了生产钼锝母牛，世界每年消耗量达40-50公斤(约可做两颗原子弹)，且产生的废料可做大量脏弹，是核恐怖隐患。涉核活动的安全问题一直倍受各国政府和公众的关注和环境污染的风险。
2011年6月经合组织核能机构(OECDN/EA)曾公布了一份题为《医用同位素供应：锝99m的全球长期需求评估》的报告，全球99Mo供应链2017将出现短期供应短缺，预计将于2023年，最晚于2026年之前出现辐照能力的长期的严重短缺。
为了解决以上99Mo的生产和供应问题，公开号为CN105453187B的专利提出了用电子束生产99Mo的方法，但该方法除了用到光核反应产生99Mo的100Mo样品靶外，还要用一个独立的转换靶，而且该转换靶包括至少一个金属板，目的为拦截线性加速器部件产生的电子束产生韧致辐射。这种金属板一般为高原子序数的重金属钨(W)或钽(Ta)。其缺点是在转换靶中产生的韧致辐射要经历了两次衰减：一次是在高原子序数钨或钽转换靶中产生的强自吸收，另一次是在产生99Mo的100Mo样品中产生的自吸收。为了减少这些强的自吸收，就要限制转换靶的厚度以寻求妥协，一般为2mm左右，由于产生韧致辐射的靶材料减少，这又大大降低了韧致辐射的产生效率。另外一个缺点是这个转换靶基本是长期固定不变的，由于在电子束转换为韧致辐射过程中产生大量地热以及长期的使用会使这个转换靶产生一定的损伤而降低电子束转换为韧致辐射的转换效率，最终使99Mo的产额降低。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产方法及设备，以解决引入转换靶使得利用电子束生产99Mo的方法韧致辐射效率低的问题。
本发明的技术解决方案是提供一种基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产方法，其特殊之处在于：采用电子加速器出射的高能电子束直接轰击一体化的韧致辐射和光核反应靶，上述一体化的韧致辐射和光核反应靶为100Mo靶。
进一步地，本发明除了通常的100Mo(γ,n)99Mo(阈能Et＝9.1MeV)(1)，可生产99Mo外，还发生如下几种光核反应生成99Mo：
100Mo(γ,p)99mNb(T1/2＝15s)→99Mo (Et＝16,5MeV) (2)
100Mo(γ,p)99mNb(T1/2＝2.6m)→99Mo (Et＝16,9MeV) (3)
100Mo(n,2n)99Mo (Et＝8.3MeV) (4)。
进一步地，上述一体化的韧致辐射和光核反应靶为圆柱形、半球形或半椭球形；上述一体化的韧致辐射和光核反应靶沿电子束流方向的优化厚度为 1.5RL-2.5RL，其中RL为电子束在材料中的辐射长度；上述韧致辐射和光核反应双功能靶中100Mo的含量大于99.9％。
本发明还提供一种基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产设备，包括电子加速器、靶盒、设置在靶盒内的靶板及冷却系统；上述电子加速器用于产生电子束，上述靶板用于经电子束轰击产生99Mo，上述冷却系统用于冷却靶板；
其特殊之处在于：
上述靶板为韧致辐射和光核反应双功能靶板，上述韧致辐射和光核反应双功能靶板为100Mo靶；上述靶盒上开有能够使电子束进入的开口，电子束进入靶盒直接轰击韧致辐射和光核反应双功能靶，产生99Mo。
进一步地，为了增强产生99Mo的光核反应，该99Mo生产设备还包括设置在靶盒内且与电子加速器的电子束流出口连接的底盘，上述底盘的材料为钨或钽；将从100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶中漏射或散射的韧致辐射反射回到100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶。上述底盘上沿电子束传播方向开有通孔，上述通孔与电子束同心且直径大于电子束的直径；上述韧致辐射和光核反应双功能靶位于该通孔内。
进一步地，为了获得最大产率，上述通孔直径比电子束的直径大1-2mm；上述韧致辐射和光核反应双功能靶为圆柱体、半球体或半椭球体，其外壁面紧贴通孔内壁。
进一步地，上述韧致辐射和光核反应双功能靶沿电子束流方向的厚度为 1.5RL-2.5RL，其中RL为电子束在材料中的辐射长度；
上述韧致辐射和光核反应双功能靶与电子加速器电子束出口之间的距离为 1.5-2.5mm。
进一步地，为了更全面高效的接收电子束信号，当韧致辐射和光核反应双功能靶为半球体或半椭球体时，靠近电子加速器的一端为小端；
上述的电子加速器发出的电子束能量大于20MeV；电子加速器发出的电子束平均功率大于1kW。
进一步地，为了便于安装及取出100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶，上述靶盒包括盒体与盒盖，上述盒盖与盒体可拆卸连接；上述靶盒的材料为不锈钢，其内壁设有钨或钽屏蔽层，能够将从100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶中漏射或散射到钨壁的韧致辐射反射回到100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶增强产生99Mo的光核反应。
上述冷却系统为设置在钨底盘内的水冷管线；
上述韧致辐射和光核反应双功能靶中100Mo的含量大于99.9％。
进一步地，为了便于制作100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶，上述100Mo为氧化物态或金属态的100Mo；
进一步地，上述的电子加速器发出的电子束能量为40MeV；电子加速器发出的电子束平均功率为100kW；
进一步地，为了实现100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶的充分冷却，水冷管线为蛇形排布，且其冷却水出入口设有探针，用于测量冷却水温度。
进一步地，上述电子加速器为但不限于电子直线加速器、电子回旋加速器、Betatron、Rhodotron或激光尾场加速器。
本发明的有益效果是：
1、本发明采用电子加速器出射的高能电子束直接轰击单个100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶生产99Mo，100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶是一个具有双重功能的单一靶件，即能高效的将电子束转换为韧致辐射，同时该韧致辐射立即轰击100Mo发生光核反应生产99Mo，很好地克服了传统的高原子序数钨(W)等转换靶方法中两次对韧致辐射的强烈自衰减，大大提高了99Mo 的生产效率；
2、本发明100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶生产一次99Mo(一般数天)更换一次，相比于传统方法中专门的高原子序数钨(W)等独立的转换部件基本是永久固定不变的，具有较高恒定的韧致辐射转换效率；
3、本发明靶盒内设有钨或钽底盘及内衬有钨或钽屏蔽层，可以将从100Mo 一体化的韧致辐射和光核反应靶中漏射或散射的韧致辐射反射回到100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶增强产生99Mo的光核反应，还能对少量穿过100Mo 一体化的韧致辐射和光核反应靶的高能电子再转换为韧致辐射的继而增强100Mo光核反应；
4、本发明底盘中设有蛇形排列的水冷管线并在水冷管线的出入口设置探针，能够对100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶充分冷却，并确保100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶在合适的温度范围内运行；
5、本发明靶盒的盒盖与盒体以可拆卸的方式连接，盒盖很容易打开，可方便安装和取出100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶。
6、本发明优选100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶的形状为半椭球状，能够充分接收电子束信号，使得韧致辐射大大提高。
附图说明
图1为本发明的结构示意图一，其中100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶的形状为半椭球形；
图2为本发明的结构示意图二，其中100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶的形状为半球形；
图3为本发明的结构示意图三，其中100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶的形状为圆柱形；
图中附图标记是：1-电子加速器；2-高能电子束；3-100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶；4-底盘；5-冷却系统；6-加速器电子束出口与靶的间隙；7-提取100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶的卡扣；8-靶盒；
具体实施方式
以下结合附图及具体实施例对本发明做进一步地描述。
本发明采用电子加速器出射的高能电子束直接轰击单个100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶生产99Mo，再将99Mo从100Mo一体化靶分离出来。100Mo 一体化的韧致辐射和光核反应靶是一个具有双重功能的单一靶件。由于Mo本身就是具有高效的韧致辐射转换性能，所以在工业和医疗领域广泛应用于电子束的韧致辐射转换，如Mo靶X射线机和Mo靶乳腺检测仪等。100Mo又是光核反应的样品靶和反应主体，所以本发明利用该性能设计一个一体化的韧致辐射和光核反应双功能靶。这样这种一体化的双功能靶即能高效的将电子束转换为韧致辐射，同时该韧致辐射立即轰击100Mo发生光核反应生产99Mo，很好地克服了传统的高原子序数钨(W)等转换靶方法中两次对韧致辐射的强烈自衰减，大大提高了99Mo的生产效率。
从图1可以看出，本实施例基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产设备，主要包括电子加速器1、靶盒8、位于靶盒8内100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶3及用于冷却100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶3的冷却系统5。电子加速器1出射的高能电子进入靶盒直接轰击单个100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶3产生99Mo。
本实施例100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶3是预浓缩100Mo，靶中100Mo的含量大于99.9％。为了便与制作，可以选择氧化物态或金属态的100Mo。
本实施例基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产设备还可以包括位于靶盒内的底盘4，该底盘4与电子加速器1的电子束流出口端连接，其上沿电子束流流动方向开设通孔，100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶3精密的夹在该通孔中，其外壁与通孔内壁紧贴，通孔的直径即为100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶3的有效直径，要稍大于(1mm)电子加速器1的电子束流直径且同心。本实施例冷却系统5位于钨底盘内部，为蛇形排布的水冷管线，内部通冷却水，对100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶3进行冷却，在水冷管线的出入口端设有探针，检测进出入水冷管线内的温度，保证100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶的工作温度。底盘4还能将从100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶中漏射或散射的韧致辐射反射回到100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶增强产生99Mo的光核反应，还能对少量穿过100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶的高能电子再转换为韧致辐射的继而增强100Mo光核反应。
100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶3的形状可以是圆柱形，还可以是半球形及半椭球形，本实施例用MCNP蒙特卡罗程序对韧致辐射和光核反应过程及辐射光子角分布等进行了数值模拟，结果表明，对于韧致辐射效率、Mo 靶的能量沉积等韧致辐射特性，半椭球形的100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶比圆柱形的性能优于140％。对于半球形或半椭球形，其直径与加速器出射的电子束直径相当或稍大于电子束直径，如大于1mm。本实施例选用的100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶为半球形或半椭球形，当为半球形时，其半径为1cm，其直径比电子束有效直径大2mm。当为半椭球时，其长轴半径为1.0-1.5cm，短轴半径为1.0cm，长轴半径优选为1.2cm。在其他实施例中也可以选用圆柱体形，其直径为2cm，沿电子束传播方向的厚度为2cm。
本实施例靶盒具有内衬，该内衬的材料为钨或钽，厚度为5cm，即可以起到屏蔽作用，又能将从100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶中漏射或散射到钨壁的韧致辐射反射回到100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶增强产生99Mo 的光核反应，还能对少量穿过100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶的高能电子再转换为韧致辐射的继而增强100Mo光核反应。通过Monte Caro模拟程序研究表明，这种透射的高能电子和从钨底盘及屏蔽盒的钨壁反射回到100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶散射总的增强效应可达15-10％左右。
靶盒上开有能够使高能电子束进入的开口，100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶紧紧挨着电子束出口放置，两者之间有1.5-2.5mm间隔，优选2mm间隔。本实施例中靶盒的材质为不锈钢，包括盒盖及盒体，盒盖容易打开，可方便安装和取出100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶。在传统的方法中专门的高原子序数钨(W)等独立的转换部件基本是永久固定不变的，由于高能电子束长期轰击转换靶，且在转换韧致辐射过程中产生大量地热，因此可能会使这个转换器部件产生一定的损伤而降低电子束转换为韧致辐射的转换效率，而本发明的100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶，生产一次99Mo(一般数天)更换一次，克服了传统钨转换靶的缺点。
本发明光核反应除了通常的100Mo(γ,n)99Mo可生产99Mo外，还发生如下几种光核反应也生产99Mo，共计4种光核反应同时发生共同生产99Mo，99Mo通过分离化学分离程序从100Mo靶中分离出来送至各医院或“奶站”。
| 100Mo(γ,n)99Mo 主反应(阈能Et＝9.1MeV) (1) |
| 100Mo(γ,p)99mNb(T1/2＝15s)→99Mo (Et＝16,5MeV) (2) |
| 100Mo(γ,p)99mNb(T1/2＝2.6m)→99Mo (Et＝16,9MeV) (3) |
| 100Mo(n,2n)99Mo (Et＝8.3MeV) (4) |
本实施例通过Monte Caro模拟程序Geant4码对高能电子束轰击100Mo一体化的韧致辐射和光核反应双功能靶的反应过程进行了深入地研究。
首先用Geant4码建模获得整个过程韧致辐射效率、韧致辐射光子角分布、 Mo靶的能量沉积等韧致辐射特性。计算结果表明，在靶厚为z>1.84r0(r0是电子束在该物质的射程)时，50MeV电子束入射于100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶上会产生比相同厚度(以r0为单位)W靶更多的轫致辐射光子，转换韧致辐射效率更高。在靶厚为z>2.0r0的情况下，50MeV电子束入射于100Mo 一体化的韧致辐射和光核反应靶上会比相同厚度的W靶(以r0为单位)产生更大的轫致辐射效率。这主要是100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶所产生的轫致辐射只受同时作为99Mo生成靶的100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶衰减一次。而在传统的钨靶方法中，钨换器/靶体产生的轫致辐射会经历两次衰减，一次是高z钨变换器的强自吸收，另一次是产生99Mo产钼靶的自吸收。
在此基础上，利用Monte Caro模拟程序计算了光中子产率。计算3个直径为2cm、厚度为1、2、3RL在(RL韧致辐射该物质中的辐射长度)的100Mo 一体化的韧致辐射和光核反应靶的比活度。在考虑所有厚度的情况下，在反应平衡时，本发明100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶比传统靶(即专利CN 105453187 B采用的靶)的活性要大得多。更具体地说，在1RL、2RL和3RL 靶厚度时，100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶平衡时的比活性分别比传统的W转化器/靶方法大30％、80％和80％。
结合上述研究，本实施例100Mo一体化的韧致辐射和光核反应靶厚度为 1.5RL-2.5RL，最优选2RL，即2.0cm。电子加速器发出的电子束能量要大于 20MeV，最佳能量为40MeV；电子加速器发出的电子束平均功率要大于 1kW，优选功率为40kW，更优选100kW。电子加速器能连续工作发出的电子束，至少能连续工作1天(24小时)，优选能连续工作6天。电子加速器可以是电子直线加速器，也可以电子回旋加速器，也可以是Betatron和Rhodotron以及激光尾场加速器等，不予以限制类型。
Claims (7)
1.一种基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产方法，其特征在于：采用电子加速器出射的高能电子束直接轰击一体化的韧致辐射和光核反应靶，所述一体化的韧致辐射和光核反应靶为100Mo靶；
所述一体化的韧致辐射和光核反应靶为圆柱形、半球形或半椭球形；所述一体化的韧致辐射和光核反应靶沿电子束流方向的厚度为1.5RL-2.5RL，其中RL为电子束在材料中的辐射长度；所述韧致辐射和光核反应双功能靶中100Mo的含量大于99.9％。
2.根据权利要求1所述的基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产方法，其特征在于，通过下述光核反应生成99Mo：
100Mo(γ,n)99Mo 主反应 (阈能Et＝9.1MeV) (1)
100Mo(γ,p)99mNb(T1/2＝15s)→99Mo (Et＝16,5MeV) (2)
100Mo(γ,p)99mNb(T1/2＝2.6m)→99Mo (Et＝16,9MeV) (3)
100Mo(n,2n)99Mo (Et＝8.3MeV) (4)。
3.一种基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产设备，包括电子加速器(1)、靶盒(8)、设置在靶盒(8)内的靶板及冷却系统(5)；所述电子加速器(1)用于产生电子束，所述靶板用于经电子束轰击产生99Mo，所述冷却系统(5)用于冷却靶板；
其特征在于：还包括设置在靶盒(8)内且与电子加速器(1)的电子束流出口连接的底盘(4)；
所述靶板为韧致辐射和光核反应双功能靶板，所述韧致辐射和光核反应双功能靶板为100Mo靶；
所述靶盒(8)上开有能够使电子束进入的开口，电子束进入靶盒(8)直接轰击韧致辐射和光核反应双功能靶，产生99Mo；
所述底盘(4)的材料为钨或钽；所述底盘(4)上沿电子束传播方向开有通孔，所述通孔与电子束同心且直径大于电子束的直径；所述韧致辐射和光核反应双功能靶位于该通孔内；
所述通孔直径比电子束的直径大1-2mm；所述韧致辐射和光核反应双功能靶为圆柱体、半球体或半椭球体，其外壁面紧贴通孔内壁。
4.根据权利要求3所述的基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产设备，其特征在于：所述韧致辐射和光核反应双功能靶沿电子束流方向的厚度为1.5RL-2.5RL，其中RL为电子束在材料中的辐射长度；
所述韧致辐射和光核反应双功能靶与电子加速器(1)电子束出口之间的距离为1.5-2.5mm。
5.根据权利要求4所述的基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产设备，其特征在于：当韧致辐射和光核反应双功能靶为半球体或半椭球体时，靠近电子加速器的一端为小端；
所述的电子加速器(1)发出的电子束能量大于20MeV；电子加速器(1)发出的电子束平均功率大于1kW。
6.根据权利要求5所述的基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产设备，其特征在于：
所述靶盒(8)包括盒体与盒盖，所述盒盖与盒体可拆卸连接；所述靶盒(8)的材料为不锈钢，其内壁设有钨或钽屏蔽层；
所述冷却系统为设置在钨底盘内的水冷管线；
所述韧致辐射和光核反应双功能靶中100Mo的含量大于99.9％。
7.根据权利要求6所述的基于韧致辐射和光核反应双功能靶的99Mo生产设备，其特征在于：
所述100Mo为氧化物态或金属态的100Mo；
所述的电子加速器(1)发出的电子束能量为40MeV；电子加速器(1)发出的电子束平均功率为100kW；
水冷管线为蛇形排布，且其冷却水出入口设有探针，用于测量冷却水温度；
所述电子加速器为电子直线加速器、电子回旋加速器、Betatron、Rhodotron或激光尾场加速器。
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