CN102893339A - 用于如Mo-99/Tc-99M及包括I-131的放射性碘同位素的医疗同位素的按需生产的技术 - Google Patents

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Abstract

用于放射性同位素生产的系统利用辐照室中贫化的或天然存在的铀靶的快中子引起的裂变。快中子裂变可以通过如下来增强：使得碰到靶的中子经历散射或反射，以增大每一个中子引起U-238中的裂变(n，f)反应的几率。U-238可以被布置为夹在中子反射材料层之间的层，或被中子反射材料包围的棒。可能的放射性同位素包括Mo 99/Te 99m，I-131，I-132和I-133。

Description

用于如Mo-99/Tc-99M及包括I-131的放射性碘同位素的医疗同位素的按需生产的技术
相关申请的交叉引用
本申请要求如下美国专利申请的优先权：
●美国临时专利申请No.61/260,585，2009年11月12日递交，名称为″Medical Isotope Production on Demand″；
●美国临时专利申请No.61/265,383，2009年12月1日递交，名称为″System for On-Demand Production of I-131″；
●美国临时专利申请No.61/405,605，2010年10月21日递交，名称为″Techniques for On-Demand Production of Medical Isotopes Such as Mo-99/Tc-99m″；
●美国专利申请No.12/944,634，2010年11月11日递交，名称为″Techniques for On-Demand Production of Medical Isotopes Such As Mo-99/Tc-99m and Radioactive Iodine Isotopes Including I-131″；以及
●美国专利申请No.12/944,694，2010年11月11日递交，名称为″Techniques for On-Demand Production of Medical Radioactive Iodine IsotopesIncluding I-131″。
所有上述申请(包括其附录和附件)的公开内容通过引用被包含于此，用于各种目的。
背景技术
本发明一般地涉及不稳定的(即，放射性的)核同位素(常常称为放射性同位素)的生成，更具体地涉及用于生成医疗同位素诸如钼-99(Mo-99)及其衰变产物锝-99m(Tc-99m)，以及放射性碘诸如碘-131(I-131)的技术。
放射性同位素(以非常小的剂量)广泛用于诸如癌症和甲状腺机能亢进之类的疾病的外科治疗(放射性治疗)以及利用对放射性同位素在受试者体内所集中的区域进行成像的能力来用于诊断。目前，所有核成像过程的几乎80％采用Tc-99m，使得其成为非常重要的用于诊断医学的同位素。在身体的特定区域中集中的分子和蛋白质可以用Tc-99m标记，Tc-99m通过发射低能量伽玛射线衰变为基态，可以利用伽玛射线照相机或检测器从身体外部观察所述分子和蛋白质。该方法允许从身体外部以3-D形式观察Tc-99m标记化合物集中的″活性″区或区域。
在对于涉及Tc-99m和诸如I-131的放射性碘的使用的医疗过程存在高需求(该需求预计只会随着美国人口老化而增大)的情况下，Tc-99m和I-131供应的可靠性极其重要。可靠来源的主要障碍是如下的事实：美国供应100％从外国反应堆进口。美国供应几乎全部来源于加拿大(Chalk River)的NRU反应堆和荷兰的HFR，并且两个反应堆都超过40年了。Mo-99的快速衰变意味着产物必须被立即运送和使用，而不可能长期存储。供应中断，即使是短期的(诸如反应堆为了维护而进行的关停)，可能导致短缺和病人治疗延误。最近在2007年和2008年NRU反应堆和HFR分别关停一段时间时，确实发生了短缺。
传统方法依赖于由高浓缩铀(HEU)制成的靶的热裂变。HEU是已经被处理而将在自然存在的铀中发现的高于约0.7％水平的可裂变U-235的百分比大大地提高到高于93％的水平的铀。热裂变是指低能(″热″)中子对靶的辐照，导致裂变发生。最近，美国出口了超过50kg的具有超过93％U-235的HEU到至少五个国外核反应堆，用于辐照和提取Mo-99/Tc-99m以及其他医疗同位素。与运输新鲜HEU和用过的HEU相关的扩散可能性和危险是显而易见的，但是目前的Mo-99/Tc-99m生产依赖于该过程。
用过的HEU靶材料也是威胁，因为HEU靶中的仅仅1-3％之间的U-235被燃烧掉，并且剩余靶材料仍然可以包含92％的浓缩U-235。并且，因为低的燃耗率，在存储3年之后，HEU靶材料可以被基本接触处理，这表示由于其相对低的燃耗率，用过的HEU靶材料中的长寿命裂变产物的量极少。用过的HEU靶可以相对容易地处置和处理，用最少的屏蔽材料来防止扩散。
业已提出了其他的可供选择的技术，但是这些技术被认为成本效率明显更低，并且仍存在许多技术挑战。一个这样的提议是向更低水平浓度的U-235靶(LEU)(也就说低于20％的U-235)的过渡，但是这仍然导致与HEU相同的问题，包括需要核反应堆。所提出的另一种方法是利用Mo-98的中子俘获，Mo-98可以作为矿石开采。但是，天然钼包含大约24.1％的Mo-98，因此靶可能在辐照之前需要浓缩。
对于生产Mo-99所提出的其他技术包括利用质子加速器(回旋加速器)引起Mo-100靶中的(p，2n)或(p，pn)反应。同样，天然钼包含大约9.64％的Mo-100，因此用于回旋加速器的靶可能在辐照之前需要浓缩。还提出了通过从高能电子加速器产生的韧致辐射引起U-235，或LEU，或U-238，或所有三种材料的组合的(γ，f)反应。
所提出的使用粒子加速器的可选方法都具有类似的问题：
●它们都需要大的和浓缩的同位素靶。
●它们都需要在辐照期间从靶去除热，这带来了技术挑战。
●所产生的Mo-99必须纯化，以去除未使用的钼同位素、其他裂变产物和活化副产物。
●它们都需要开发用于金属靶的快速溶解方法。
●废料裂变产物和废料铀的处理和处置带来了重大的挑战(对于LEU)。
发明内容
本发明的实施方式提供了用于生产放射性同位素的技术。可用于医疗领域中的放射性同位素有时被称为医疗同位素，但是一些稳定的同位素具有潜在的医疗用途，并且有时被称为稳定医疗同位素。本发明提供的技术克服了上面所讨论的问题中的至少一些。实施方式不依赖于远离交付位置的核反应堆，而是可以被实现为可被广泛分布的较小的标准装置。
在描述本发明的实施方式时，下面的术语有时被用到：
●非浓缩铀(″NEU″)；
●中子反射材料；
●快中子；
●快中子裂变反应；以及
●中子发生器。
如现在将讨论的，这些术语被宽泛地定义。
术语″非浓缩铀″(″NEU″)意在涵盖天然存在的铀或贫铀，此外还有包含至少与天然存在的铀一样多的U-238(99.27％)并且U-235不超过天然存在的铀(0.72％)的任何铀。贫铀通常被理解为表示U-235小于天然存在的量的(0.72％)的铀，但是用于商业和军事目的的贫铀更常见地具有小于0.3％的U-235。
NEU的定义不限于铀的任何形式，只要同位素含量满足上述标准。NEU材料(也被称为NEU原料或NEU靶)可以是如下的形式：块状固体材料、粉碎的固体材料、金属刨屑、金属锉屑、烧结球粒、液体溶液、熔融盐、熔融合金、或浆料。NEU，不管其形式如何，还可以与其他跟预期用途相容的材料混合。
术语″中子反射材料″意在涵盖反射或散射中子的材料。虽然优选散射是弹性的，或很大程度上是弹性的，但是这对于其定义来说不是必要的。此外，虽然一些实施方式使用被形成为固体结构形状诸如板、球壳、圆柱壳、管等的中子反射材料，但是该术语意在涵盖包括小颗粒诸如粉末、球粒、刨屑、锉屑等的材料。
术语″快中子″常用于与热中子加以区别，其中，维基百科将热中子描述为具有″约0.025eV的能量″。维基百科还将快中子描述为具有″根据定义，大于1eV，0.1MeV或约1MeV″的能量。为了本发明的目的，术语″快中子″将表示具有高于U-238中的裂变的阈值，800keV(即，0.8MeV)，的能量的中子。但是，本发明的实施方式可以使用较高能量的中子，比方说10-20MeV，或可能12-16MeV。也可使用更高能量的中子，比方说20-100MeV范围内的中子。
术语″快中子裂变″意在涵盖由具有高于800keV的阈值的中子引起的裂变反应。为了简化，使用反应表达法(n，f)。
术语″中子发生器″意在涵盖用于生成期望能量的中子的各种各样的装置和工艺。维基百科定义中子发生器如下：
中子发生器是包含紧凑直线加速器并且通过对氢的同位素聚变产生的中子的中子源装置。通过将氘、氚、或这两种同位素的混合物加速到同样包含氘、氚、或其混合物的金属氢化物靶中，在这些装置中发生聚变反应。氘原子的聚变(D+D)导致形成He-3离子和具有约2.45MeV的动能的中子。氘和氚原子的聚变(D+T)导致形成He-4离子和具有约14.1MeV的动能的中子。氚和氚原子的聚变(T+T)导致形成He-4离子和两个中子。这两个中子可以具有从低于0.1eV到约9.33MeV的能量范围。
但是，当在本申请中使用时，术语″中子发生器″被更宽泛地定义，以包括任何将提供足够数量的具有期望的能量的中子的装置。这可以包括例如但不限于如下：
●稠密等离子体聚焦装置可以使用氘或氚等离子体来产生2.45MeV中子、14.1MeV中子、或覆盖宽的能谱(等于0.1eV到约9.33MeV)的中子。
●电子加速器可被用于将来自电子束的高能电子打到转换材料例如钽(Ta)、钨(W)等等上，从而将电子能量转换为轫致辐射。该轫致辐射然后可被用于与富中子材料相互作用，以经由(γ，n)相互作用产生中子。例如，用γ射线辐照铍同位素Be-9可以产生具有更低原子质量的铍同位素和一个或两个中子(该反应被表示为Be-9(γ，n)Be-8，或Be-9(γ，2n)Be-7)。
●质子加速器诸如回旋加速器可被用于将高能质子打到诸如碳、铍或锂的材料中，例如经由C-12(p，n)N-12，或Be-9(p，n)B-9反应产生中子。
简而言之，本发明的实施方式利用辐照室中贫化或天然存在的铀靶的快中子引起的裂变。用于这样的铀的一般性术语是非浓缩铀(″NEU″)。U-238是可裂变的，因为当被快中子，即具有高于裂变阈值的能量的中子撞击时，可以使其裂变。其不是易裂变的，因为其不能维持链式反应。这是因为当U-238经历裂变时，从裂变得到的中子通常低于引起更多U-238裂变的能量阈值。
引起裂变的目的是生成和提取裂变产物，所述裂变产物是、或裂变为期望的放射性同位素。实施方式针对提取Mo-99/Tc-99m和放射性碘同位素进行描述，但这是示例性的。
在本申请中，术语″裂变产物″将如NRC术语表(http://www.nrc.gov/reading-rm/basic-ref/glossary.html)所阐述的来使用，所述术语表将″裂变产物″定义为″由重元素的裂变形成的核(裂变碎片)，加上由裂变碎片的放射性衰变形成的核素″。因此，该术语将较之仅仅涵盖由裂变反应直接得到的核的定义以更宽泛的含义使用。
此解释与http://www.nuclearglossary.com(″The Language of theNucleus″)处的术语表一致，该术语表将表将″裂变产物″定义为″在裂变中形成的残余核，包括裂变碎片和其衰变子代″。术语″裂变碎片″被定义为″由裂变直接形成的核。不包括由这些核素的衰变形成的裂变产物″。术语″原始裂变产物″被认为是″裂变碎片″的同义词。
本发明的实施方式被操作来通过使得中子在通过NEU的区域之后经历散射或反射，来增强NEU靶中的快中子裂变。这通过如下来实现：使得靶材料用所谓的″中子反射″材料散布开，所述中子反射材料反射或散射中子，使得中子在离开靶材料之前行进更长的路径。这为中子提供了更多机会来引起与NEU靶材料的裂变反应。
因此，给定的中子往往在其引起裂变反应或离开由NEU靶材料占据的区域而没有被U-238吸收之前，具有多次与U-238核的相互作用(例如，散射)。在NEU靶材料内多次散射之后，中子的能量将下降到低于裂变阈值。可以根据多种不同的几何布置，用中子反射材料将靶材料散布开。
颗粒形式的原料通常依赖于辐照室的几何形状、将被提取的裂变产物的特性和提取裂变产物的方式。优选的原料是贫铀的形式。贫铀是铀浓缩的副产物，并且与天然铀(包含约99.3％的U-238)相比包含超过99.7％的U-238。
除了将中子能量维持高于快中子裂变阈值，优选的是维持足够高的中子能量，使得U-238的中子吸收最小化。当具有较低能量的中子被U-238俘获时，随后的激发的U-238原子的衰变产生Pu-239。要是使用快中子源，U-238的裂变的几率比俘获的几率高几个数量级，使得Pu-239的生成被大大地减少。
在一组实施方式中，NEU和中子反射材料被形成为NEU和中子反射材料的交替的层。这些层可以采用球壳、圆柱壳、平板等的形式，其中，快中子发生器被布置在中心附近。在这些实施方式中，辐照室是大致球形的，大致圆柱形的，或大致长方体形的。其他几何结构诸如多边形柱和多面体也是可以的，并且可以更容易制造。
在另一组实施方式中，NUE占据多个平行的狭长区域，每一个区域被中子反射材料包围。用于包围的中子反射材料可以被形成为多个管，并且固体棒或粉碎的NEU可以被布置在管中。NEU和用于包围的中子反射材料可以占据圆柱形区域，中空中心用于快中子发生器。因此，在该组实施方式中，辐照室是大致圆柱形的(球形或多边形底部)。
在其他实施方式中，NEU和中子反射材料可以都被形成为较小的物体(比方说，几个厘米的大小)，并且以固体形式混合或混合成浆料。浆料可以在包围中子发生器的管中循环。在其中NEU处于熔融形式的实施方式中，不管是否用中子反射材料散布开，NEU也可进行循环。循环NEU使得腔中的所有NEU受到均匀辐照。
在本发明的一个方面中，用于生产放射性同位素的方法包括：将NEU材料引入到辐照室中；用能量高于800keV的中子辐照所述NEU材料，以在所述NEU材料中引起快中子裂变反应发生，并生成裂变产物；以及从所述NEU材料提取所述裂变产物。所述辐照室具有一个或多个由中子反射材料形成的壁，并且来自所述辐照的至少一些中子被所述一个或多个壁中的至少一个反射，由此增大所述中子在所述NEU材料中经过的路径长度。增大的所述路径长度增大了所述NEU材料中所述中子引起快中子裂变反应的几率。
在一些实施方式中，所述辐照室中的所述NEU材料占据单个空间连续区域，而在其他实施方式中，所述辐照室中的所述NEU材料占据多个空间上不相交的区域。所述一个或多个由中子反射材料形成的壁可以包括所述辐照室的至少一个内壁，或包围所述辐照室中所有的所述NEU材料的外壁，或两者。
在本发明的另一方面中，用于生产放射性同位素的方法包括：提供一定量的NEU材料；用中子反射材料将所述NEU材料散布开；用额外的中子反射材料包围所述量的NEU材料；用中子吸收材料包围所述额外的中子反射材料；以及用能量高于裂变阈值的中子辐照所述NEU材料，以在所述NEU材料中引发快中子裂变反应，并生成裂变产物。
对于至少一些中子，所述中子反射材料延长这些中子保留在所述量的NEU材料内的时间，由此增加在这些中子碰到所述中子吸收材料之前由这些中子引起的快中子裂变反应的数量。该方法可以还包括从所述NEU材料提取所述裂变产物。根据反应和产物，提取可以或可以不需要从所述辐照室取出所述NEU材料。
在本发明的另一方面中，用于生产放射性同位素的设备包括：快中子发生器；以及多个由中子反射材料制成的间隔开的壳。所述壳包围所述中子发生器，并包括最外侧的壳，以及相邻壳之间的空间提供多个区域，所述多个区域被构造来接纳NEU，以由所述中子发生器生成的中子来辐照。最外侧的壳的可以比其余的壳厚。
在本发明的另一方面中，用于生产放射性同位素的设备包括：快中子发生器；辐照室，其具有一个或多个NEU可被引入其中的区域；以及一个或多个中子反射区域，其布置在所述辐照室中或围绕所述辐照室布置。所述一个或多个中子反射区域被构造来增大来自所述中子发生器的至少一些中子在其离开所述辐照室之前所行进的路径长度。
在一些实施方式中，所述设备可以还包括外部安全壳，所述外部安全壳具有一个或多个由中子吸收材料制成的壁，以吸收穿透出所述最外侧的壁的中子。所述外部安全壳的所述壁可以与所述最外侧的壳间隔开，以限制从所述外部安全壳的所述壁散射或反射的中子将碰到所述最外侧的壁的可能性。
在一些实施方式中，所述辐照室是球形结构的，所述一个或多个中子反射区域包括多个间隔开的中子反射材料的同心球形壳，所述同心球形壳中包括最外侧的壳；所述壳包围所述中子发生器；以及所述相邻的壳之间的空间限定了所述一个或多个NEU可被引入其中的区域中的至少一个。
在一些实施方式中，所述辐照室是圆柱形结构的，所述圆柱形结构的外壁具有被形成为圆柱壳的部分；所述一个或多个中子反射区域包括一个或多个中子反射材料的管；以及所述一个或多个管的膛孔限定所述一个或多个NEU可被引入其中的区域中的至少一个。
在一些实施方式中，所述辐照室是圆柱形结构的，所述圆柱形结构的外壁具有被形成为圆柱壳的部分；所述一个或多个中子反射区域包括多个中子反射材料的间隔开的同轴圆柱壳；以及所述中子反射材料的圆柱壳之间的空间限定了所述一个或多个NEU可被引入其中的区域中的至少一个。
在一些实施方式中，所述辐照室是长方体结构的，所述长方体结构的外壁具有被形成为长方体形壳的部分；所述一个或多个中子反射区域包括多个中子反射材料的间隔开的板或长方体形壳；以及所述中子反射材料的板或长方体壳之间的空间限定了所述一个或多个NEU可被引入其中的区域中的至少一个。
在本发明的另一方面中，用于生产放射性碘的方法包括：将铀引入到辐照室中，所述辐照室具有气体入口和气体出口；用中子辐照所述铀材料，以在所述铀材料中引发裂变反应，其中所述裂变反应中的至少一些导致放射性碘的产生，以及所述放射性碘中的至少一些在所述辐照室中升华；将载气引入所述气体入口，以与升华的放射性碘混合并形成气体混合物；从所述气体出口取出所述气体混合物；以及将所述放射性碘中的至少一些与所述气体混合物的其他组分分离。
在一些实施方式中，所述方法还包括：允许经过一段时间，使得至少一种短寿命的放射性碘同位素基本衰变为非碘物质；以及将所述非碘物质与其余的放射性碘分离。
在一些实施方式中，所述铀材料非浓缩铀材料(NEU)。在一些实施方式中，所述中子以高于U-238的快中子裂变阈值的能量提供。在一些实施方式中，在分离所述放射性碘之后，所述气体混合物的至少一部分被返回到所述气体入口。在一些实施方式中，分离所述放射性碘中的至少一些包括使用银沸石阱。
在一些实施方式中，在辐照时段之后，从所述辐照室取出所述铀材料；将所述铀材料溶于溶剂，从而将额外的升华的碘作为额外的气体混合物的一部分放出；以及将所述额外的升华的碘的至少一些与所述额外的气体混合物的其他组分分离。
在本发明的另一方面中，用于生产放射性碘的方法包括：在辐照室中提供一定量的非浓缩铀(″NEU″)材料，所述辐照室具有气体入口和气体出口；提供一个或多个中子反射区域，所述一个或多个中子反射区域布置在所述辐照室中或围绕所述辐照室布置；用中子辐照所述铀材料，以在所述铀材料中引发裂变反应，其中所述中子以高于U-238的快中子裂变阈值的能量提供，所述一个或多个中子反射区域被构造来增大所述中子中的至少一些在其离开所述辐照室之前所行进的路径长度，所述裂变反应中的至少一些导致放射性碘的产生，以及所述放射性碘中的至少一些在所述辐照室中升华。所述方法还包括，在辐照期间，将载气引入所述气体入口，以与升华的放射性碘混合并形成气体混合物；从所述气体出口取出所述气体混合物；以及将所述放射性碘中的至少一些与所述气体混合物的其他组分分离。
在一些实施方式中，在分离所述放射性碘之后，所述气体混合物的至少一部分被返回到所述气体入口。在一些实施方式中，分离所述放射性碘中的至少一些包括使用银沸石阱。在一些实施方式中，所述方法还包括在辐照时段之后，从所述辐照室取出所述NEU材料；将所述NEU材料溶于溶剂，从而将额外的升华的碘作为额外的气体混合物放出；以及将所述额外的升华的碘的至少一些与所述额外的气体混合物的其他组分分离。
在本发明的另一方面中，用于生产放射性碘同位素的设备包括：中子发生器；辐照室，所述辐照室提供多个区域，所述多个区域被构造来接纳铀材料，以由所述中子发生器生成的中子来辐照，所述辐照室具有气体入口和气体出口。在辐照期间，在所述铀材料中发生裂变反应，所述裂变反应中的至少一些导致放射性碘的产生，以及所述放射性碘中的至少一些在所述辐照室中升华。所述气体入口被构造来允许将载气引入所述气体入口，以与升华的放射性碘混合并形成气体混合物，并且所述气体出口被构造来允许从所述气体出口取出所述气体混合物。所述设备还包括用于将所述放射性碘中的至少一些与所述气体混合物的其他组分分离的机构。
在一些实施方式中，所述铀材料是非浓缩铀材料；以及所述中子以高于U-238的快中子裂变阈值的能量提供。在一些实施方式中，一个或多个中子反射区域被布置在所述辐照室中或围绕所述辐照室布置，其中，所述一个或多个中子反射区域被构造来增大所述中子中的至少一些在其离开所述辐照室之前所行进的路径长度。所述一个或多个中子反射区域可以形成所述辐照室的一个或多个由中子反射材料形成的壁。
在本发明的另一方面中，用于生产放射性碘同位素的设备，包括：中子发生器；辐照室，所述辐照室提供多个区域，所述多个区域被构造来接纳铀材料，以由所述中子发生器生成的中子来辐照，所述辐照室具有气体入口和气体出口。在辐照期间，在所述铀材料中发生裂变反应，所述裂变反应中的至少一些导致放射性碘的产生，以及所述放射性碘中的至少一些在所述辐照室中升华。所述设备还包括用于将载气引入所述气体入口以与升华的放射性碘混合并形成气体混合物的装置；用于从所述气体出口取出所述气体混合物的装置；以及用于将所述放射性碘中的至少一些与所述气体混合物的其他组分分离的装置。
参照意在作为示例而非限制的说明书的其余部分和附图可以进一步了解本发明的实质和优点。
附图说明
图1是根据本发明的实施方式的放射性同位素发生器的程式化的高层次示意图；
图2示出了在其通过U-238的快速裂变生成之后Mo-99的衰变产物；
图3是作为中子能量的函数的U-238的裂变截面和中子俘获截面的图线；
图4是根据本发明的实施方式的具有球形辐照室的放射性同位素发生器的简化斜视图；
图5是根据本发明的实施方式的具有圆柱形辐照室的放射性同位素发生器的简化斜视图；
图6是适用于图4和5中所示的任一放射性同位素发生器的并且沿图4和5的线6-6所取的简化截面图；
图7是根据本发明的实施方式的具有长方体形辐照室的放射性同位素发生器的简化斜视图；
图8是图7中所示的放射性同位素发生器的并且沿图7的线8-8所取的简化截面图；
图9是其中NEU为棒状的放射性同位素发生器的简化截面图；
图10是根据本发明的实施方式的用于生成放射性同位素的方法示意图；
图11A是根据具有带有平行NEU棒的圆柱形辐照室的具体实施方式的放射性同位素发生器的透视图；
图11B是图11A中所示的、盖和外圆筒去除后的放射性同位素发生器的透视剖视图；以及
图11C是图11A中所示的、从不同角度所取以示出另外的细节的放射性同位素发生器的透视剖视图。
图12示出了在其通过U-238的快速裂变生成之后I-131的衰变产物。
图13是诸如图6的截面图中所示的放射性同位素发生器的、包含关于通过辐照室的气体循环的另外的细节的简化截面图。
具体实施方式
实施方式的综述
图1是根据本发明的实施方式的放射性同位素发生器10的程式化的高层次示意图，并用于说明可被认为对于下面所讨论的不同实施方式是一般性的显著特征。放射性同位素发生器10的主要构件包括辐照室15、快中子发生器20，以及对于优选实施方式而言，一个或多个中子反射元件25。辐照室被构造用于接收被称作非浓缩铀(″NEU″)的装填料。
如上所述，NEU可以是任何合适的形式，包括单质金属、盐、合金、熔融盐、熔融合金、浆料、或其他混合物，并且可以呈现多种形状和状态中的任意一种，这将在下面描述。为了一般性，NEU被示为多个任意形状体30(为了清楚起见，加了点)。辐照室一般设置有用于将NEU引入辐照室和将NEU取出辐照室的机构，诸如一个或多个填充端口35a和一个或多个空(排出)端口35b。在一些实施方式中，期望使得气体流动通过辐照室，为此，辐照室可以设置有一个或多个气体入口端口40a和一个或多个气体出口端口40b。
图1还示出了围绕辐照室的中子吸收外部防泄漏腔45。在代表性实施方式中，该外部防泄漏腔是与辐照室完全分开的结构，并且可以在安装放射性同位素发生器之前被建造在合适位置上。防泄漏腔45可以被建造成混凝土拱顶或掩体，并且用特定的中子吸收材料诸如硼酸聚乙烯作为内衬。优选的是，外部防泄漏腔明显大于辐照室，使得辐照室在外部防泄漏腔的壁上的任意点上对着较小的立体角。这往往减小了由外部防泄漏腔壁散射的任何慢中子回到辐照室内部的可能性。
辐照室15的壁优选包括至少一层中子反射材料，因此辐照室15的中子反射元件层和中子反射元件25的组合可以被认为是限定了一个或多个布置在辐照室中或围绕辐照室的一个或多个中子反射区域。下面将描述的一些实施方式包括辐照室内部的单独的中子反射元件，其可以具有将腔再分成多个由NEU材料占据的不相交的区域的作用，而其他实施方式提供一个连续的由NEU材料占据的区域。
为了一般性，图1示出了作为分开的不相交体的NEU，但是NEU材料的单个连续体的情形应被认为落入了本发明的范围。为了保持图1的示意性本质，中子反射元件和NEU体被示为稀疏地存在于辐照室中。但是，在大多数实施方式中，NEU材料的区域将大致填充辐照室内的中空区域，从而被中子反射材料包围。但是，这不排除它们是腔的既没有中子反射材料又没有NEU材料的中空部分。
本发明的实施方式不限于任何具体类型的中子发生器。代表性系统可以使用便携式和紧凑型加速器，该加速器可以加速带电粒子，或中性粒子，或氘核，或氚核，并将带电粒子，或中性粒子，或氘核，或氚核指向靶，所述靶可被用于产生具有高于U-238的800keV快中子裂变阈值能量的能量的中子。靶材料可以是元素、化合物或溶液。其他靶材料也可包含富集氚原子的材料或化合物。具体地，氘原子和氚原子聚变产生14.1-MeV中子，所述中子被用于引起铀原子中的快速裂变反应。当氚核被加速并与富集氚原子的靶聚变时，所产生的中子可以涵盖从低于0.1eV到约9.3MeV的能量。
合适的中子发生器是商业可得的，例如得自Adelphi Technology Inc.2003 East Bayshore Rd，Redwood City，CA 94063，Halliburton，10200 BellaireBlvd.Houston，TX 77072，以及Schlumberger Technology，300 SchlumbergerDr.，Sugar Land，Texas 77478。
放射性同位素发生器10的操作可以总结如下。中子发生器20提供高于U-238的裂变阈值的中子。引起裂变的目的是生成并且提取一种或多种裂变产物，所述一种或多种裂变产物是或衰变为期望的放射性同位素。
图2示出了Mo-99(Z＝42)的裂变产物，其是原始裂变产物之一，并且也通过衰变链产生。Mo-99构成衰变产额的约6％。Mo-99将以66小时的半衰期衰变为Tc-99(12.5％)和Tc-99的亚稳态同质异能素Tc-99m(87.5％)(两者Z＝43)。Mo-99和Tc-99m都可以用化学提取工艺和/或电化学分离器回收。实施方式将在提取Mo-99/Tc-99m的背景下进行描述。中子优选被保持高于U-238的中子吸收截面仍可忽略不计的能量。因此，NEU靶不会增殖钚(Pu-239)。其他裂变产物包括I-129，I-131，I-132和I-133，这些也可用化学提取工艺和/或电化学分离器回收。
中子反射材料的目的和操作是增大来自中子发生器的至少一些中子在这些中子离开辐照室之前所行进的路径长度。因此，当中子离开NEU材料的区域时，可能在其中已经经历了一次或多次散射相互作用之后，其被反射或散射，以提高其与另外的NEU材料相遇的可能性，从而提高引发裂变反应的几率。铁是可以充当中子反射材料的元素的实例。在具体的实施方式中，不锈钢因其结构性能和中子反射性能两者而被使用。对于高于800keV的中子能量，与铁的每一次散射导致中子损失约0.56MeV的能量。因此，在足够多次数(取决于初始能量)的散射之后，中子将低于快中子裂变阈值。
铀的相关性质和裂变反应综述
关于铀的性质和核裂变物理的文献是海量的，并且被核物理和工程领域的技术人员很好地理解。为了完整起见，将概述该海量的知识储备的相关方面的简短综述，以为本发明的实施方式的说明提供背景。
如上所讨论的，本发明的实施方式使用贫化或天然存在的(即非浓缩铀或NEU)靶。天然存在的铀为约99.27％U-238，0.72％U-235和0.0055％U-234。贫铀是浓缩天然存在的铀以获得更高的U-235比例的过程的副产物。因此，贫铀包含比天然铀明显更少的U-235和U-234(比方说，小于1/3)。不存在为什么本发明的实施方式不使用纯U-238的基本理由，但是作为实际问题，使用纯U-238要贵得多。
此外，如上所讨论的，本发明的实施方式用快中子辐照NEU(在很大程度上包含U-238)，引起裂变。另一方面，大多数普通的核反应堆用热中子辐照U-235来引起裂变。当用快中子撞击时，U-235和U-238都将经历裂变。
首先是这两种同位素的作为中子能量的函数的裂变截面的差异。U-235对于快中子的裂变截面比对于热中子而言的小至少250倍。这是为什么核反应堆被用于利用浓缩有U-235的靶来产生Mo-99的原因，因为核反应堆中的中子通常是热化的。热中子不能导致U-238裂变。
其次是反应的性质。U-235是易裂变的，这意味着当存在临界质量时，其可以维持链式反应，因为由裂变反应产生的中子具有在该能量下U-235的裂变截面很高的能量。另一方面，U-238是可裂变的，但是不是易裂变的。虽然当用快中子撞击时可以使得U-238裂变，但是由裂变反应产生的中子的能量没有足够高到引起另外的U-238裂变。
图3是作为中子能量的函数的U-238的裂变截面和中子俘获截面的图线。该图线利用在http://atom.kaeri.re.kr/cgi-bin/endfplot.pl处提供的工具生成。U-238还具有如下的反应路径：其吸收中子，并在两次β衰变之后，变为Pu-239。虽然此反应路径在增殖反应堆中可能是期望的，但是本发明的实施方式试图通过将中子能量保持在其中裂变截面远远超过中子吸收的截面的范围内来减少中子吸收的概率。例如，如从图3的图线中可看到的，两种截面在约1.3MeV的中子能量下是相等的，而在2.2MeV下，裂变截面大约20倍。因此，优选的是，最小化或消除了充当慢化剂的材料。
如从作为中子能量的函数的U-238的裂变截面的图线可看到的，裂变截面在1和2MeV之间出现平台，中子俘获截面在该能量范围内迅速降低。
应该理解的是，快中子可以使得其整个路径横穿通过NEU而不引起裂变反应。快速中子也可以被U-238核散射或反射。中子反射或散射材料被用于提高快中子在其能量降低到低于800keV阈值将最终与U-238核相互作用并引起裂变反应的概率。一旦快中子与U-238相互作用并引起裂变反应，该中子基本消逝。在裂变反应之后将生成2-3个中子(瞬发中子)，并且这些中子中的一些可以引起NEU中的一些另外的裂变，如果其能量可以处于高于800keV阈值的话。
代表性几何构造的综述
图4是根据本发明的实施方式的具有球形辐照室的放射性同位素发生器10sphere的简化斜视图。填充端口35a被示出，但是排空端口35b在视图中是看不见的。腔优选被制成至少两个部分，其由赤道线表示出来(隐藏的一半以虚线示出)。赤道线还表示由剖线6-6所指示的水平面截面。为了简化，气体入口端口40a和气体出口端口40b没有被示出。
图5是根据本发明的实施方式的具有圆柱形辐照室的放射性同位素发生器10cyl的简化斜视图。同样，填充端口35a被示出，但是排空端口35b是看不见的。并且，气体入口端口40a和气体出口端口40b没有被示出。以虚线示出的是由剖线(也是6-6)所指示的水平面截面。辐照室15的圆柱壁不需制造成多个部分，但是也可以制造成多个部分。在这种情况下，指示水平面截面的虚线可以在圆柱壁的可见部分上画成实线。
图6是适用于任一放射性同位素发生器10sphere和10cyl的并且沿图4和5的线6-6所取的简化截面图。对于球形实施方式10sphere，中子反射元件25被形成为围绕中子发生器20的多个间隔开的同心球壳。对于圆柱实施方式10cyl，中子反射元件25被形成为围绕中子发生器20的多个间隔开的同轴圆柱壳。
在两种实施方式中，NEU体或区域30部分地或完全地占据中子反射壳25之间的空间。该附图被简化，因此其没有示出中子反射壳中的孔，所述孔允许引入一个区域中的NEU材料能够找到通往其他区域的路径。此外，可以想到可以存在隔离壁(也没有示出)，该隔离壁保持壳之间的间隔，并且提供额外的结构强度。
对于两种实施方式，最外侧的中子反射壳(其被示出为比径向内侧的壳更好)至少部分地限定了辐照室15。虽然示出了多个用于NEU的区域，但是一些实施方式可以具有仅仅一个区域(根据可能的情况，球壳或圆柱壳)。此外，最外侧的中子反射壳不需要比内侧的一个或多个壳更厚。
最外侧的中子反射壳的径向外侧是生物护罩50，生物护罩50被用于阻挡可能泄漏到中子反射壳之外的电离辐射诸如阿尔法粒子、电子和伽玛射线。生物护罩50也可以被认为局部限定了辐照室15。这样的护罩可以由诸如铅、铁、硼酸聚乙烯或这些材料的任意几种或全部的组合的材料制成。
虽然具体尺寸不形成本发明的一部分，但是将讨论一些代表性尺寸或至少在规定具体尺寸中可能考虑到因子。例如，NEU可以被形成为大约30至50cm厚的单个层，或者多个大约10cm厚的、被大约0.5cm厚的不锈钢层分开的多个层的组合。以这样的方式，当中子能量在多次散射之后降低到低于1MeV时，中子将泄漏出NEU的最外层。大约2.5米的防泄漏腔45的壁距辐照室15的距离是代表性的。
图7是根据本发明的实施方式的具有长方体形辐照室的放射性同位素发生器10rect的简化斜视图。同样，填充端口35a被示出，但是排空端口35b是看不见的。并且，气体入口端口40a和气体出口端口40b没有被示出。以虚线示出的是由剖线8-8所指示的水平面截面。
图8是图7中所示的放射性同位素发生器的并且沿图7的线8-8所取的简化截面图。在此实施方式中，中子反射元件25被形成为多个间隔开的平行板，其中的一些板被切掉或缩短，以为中子发生器20提供空腔。NEU体或区域30部分地或完全地占据中子反射板25之间的空间。
图9是其中NEU为棒55的形式的放射性同位素发生器rod的简化截面图，棒中的一个被放大示出。如可看到的，每一个棒包含包围容纳NEU30的膛孔的中子反射材料的管状壳25。棒被示为是圆形截面的，但是也可以使用多边形管。圆形截面一般是优选的，因为那一般是最普遍的并且制造和操作更经济。圆形截面具有如下额外的优点：最大的结构完整性和对于快中子的传播的效率。
管被示为布置在圆柱形辐照室中，但是对此没有要求。如示意性示出的，棒被布局为八边形阵列，并且因此也可以使用八边形辐照室。棒也可以沿一组同心圆分布，使得其轴处于同心圆柱表面。
方法综述
图10是根据本发明的示例性实施方式的用于生成放射性同位素的方法示意图。示意图中的每一个框代表一个操作，但是框中的一些也代表设备的物理部件。连接线代表逻辑流以及材料流，因此该图也可以被看作是流程图。
生产可以被认为是开始于提供初始的NEU供料(操作60)，在该示例性实施方式中，初始的NEU供料是贫铀。该示例性实施方式使用颗粒状的NEU，因此这样的NEU然后经过研磨操作65和分类操作70，分类操作70舍弃尺寸不足的NEU块。满足期望的尺寸标准的块以合适的形式和状态被送到库存75，并且尺寸不足的NEU块被转向以绕开库存，并且经受将在下面进一步描述的进一步处理。研磨操作65和分类操作70也可以用于回收NEU，如将下面描述的。
对于该示例性实施方式，合适的形式可以是已经被研磨或碾碎为期望的名义尺寸的“卵石”，期望的名义尺寸比方说为最小尺寸大约不小于0.64cm(1/4英寸)，最大尺寸不大于12.7cm(1/2英寸)。NEU被加载到放射性同位素发生器中，比方说利用重力通过填充端口35a(图10中没有示出)，并且用合适能量的中子辐照适合的时间段(操作80)。在一个示例性实施方式中，NEU用14.1MeV中子以3.5×1013中子/秒辐照20小时。这提供生产和衰变之间的平衡。对于具有182.88cm(6英尺)的外径的NEU的单30cm球壳的实例来说，NEU的质量将约为22,000kg。
在辐照之后，现在包含裂变产物(包括期望的裂变产物和其他裂变产物)的NEU被从放射性同位素发生器取出，比方说利用重力通过排出端口35b(在图10中没有示出)取出，经受放射性同位素回收操作85，以提供期望的裂变产物，在此情况下为Mo-99。随后对回收的Mo-99进行质量控制检测操作90，并且用于加料Tc-99m发生器(操作95)，并且Tc-99m发生器被安排用于运送给终端用户(操作100)。作为示例，一个发生器可以包含6居里(curies)，并且将用于制备大量的个体病人剂量，个体病人剂量可能为约10-30微居里/病人。
对已经从其回收Mo-99的NEU进行分离回收操作105，以去除其他的裂变产物，其中的一些可能是期望的放射性同位素，然后进行另一次回收操作110，以回收NEU进行再循环。如将在下面描述的，回收操作可以使用离子液体，并且更具体地室温离子液体(RTIL)。
由回收操作110提供的回收的NEU被返回，以经受研磨和分类操作，所述研磨操作和分类操作可以是与用于初始提供给系统的NEU的相同的研磨操作65和分类操作70。对于初始提供的NEU，分类操作舍弃尺寸不足的NEU块。满足期望的尺寸标准的块被返回到NEU库存，并且尺寸不足的块被转向以绕开库存和辐照室。
辐射和裂变也可以生成各种气态的裂变产物。这些气态裂变产物包括本身是气体的裂变产物(例如氙和氪)和作为固体但容易升华的碘(例如I-129，I-131，I-132，I-133等)。在一些传统的利用HEU的系统，HEU靶元件是封装的。因此，这些气态裂变产物将被截留在包封的靶元件中，并且气态裂变产物将在辐照之后与Mo-99回收相关地进行俘获。此外，就气态裂变产物泄漏出靶而言，碘将溶解在充当冷却剂和慢化剂的水中。
在此示例性实施方式中，气态裂变产物(即裂变气体和升华的碘)在辐照期间被提取。因此，虽然Mo-99以成批方式被回收，但是气态裂变产物可以以连续方式被收集。如下面所讨论的，裂变气体和碘中的一些保持被截留在NEU基体内，并且以分批方式被回收。
在此示例性实施方式中，辐照室设置有一个或多个气体入口端口40a和一个或多个气体出口端口40b(在图1中示意性地示出)。此外，在气体入口和出口端口与辐照室中NEU之间提供流体连通。惰性载气(例如氩气)被引入到入口端口，并且循环经过辐照室，在辐照室中与气态裂变产物混合。在气体被再引入到辐照室的入口端口中之前，对离开辐照室的出口端口的气体进行清除操作115，以去除气态裂变产物。
对由清除操作115去除的气体进行一个或多个回收操作120，其中的一个回收操作120被示出。这可以是标准的化学提取过程或标准的电化学分离。在此示例性实施方式中，期望的是，提取碘(I-131通常是最感兴趣的放射性同位素)，碘可以被捕集在银沸石阱中，并且剩余的气态裂变产物被捕集在HEPA过滤器中，以进行处置。然后，对碘(包括I-131)进行质量控制检测操作125，包装成合适的量(操作127)，并且安排用于运送给终端用户(操作130)。
参考文献Burger_2004(″HWVP Iodine Trap Evaluation″)，Chapman_2010(″Radioactive Iodine Capture in Silver-Containing Mordenitesthrough Nanoscale Silver Iodide Formation″)，以及Wang_2006(″SimulatingGaseous 1311 Distribution in a Silver Zeolite Cartridge Using Sodium IodideSolution″)提供了碘回收的额外背景。
同位素提取和分离的领域发展良好，并且Mo-99回收过程85可以使用诸如化学提取过程和/或电化学分离过程的技术。例如，已经结合基于核反应堆的操作开发了用于从HEU回收Mo-99的一般化过程。HEU通常用铝包层包封在分散型靶中，并且HEU可以采用迷你燃料板或销的形式。在辐照(通常10-12天)之后，靶被从反应堆取出，并且在邻近反应堆的池中冷却若干小时，然后被运输到处理热室。
然后，将靶溶解在硝酸中，可以添加硝酸汞(II)(Hg(NO3)2)以有助于铝的溶解。在溶解之后，溶液被供给到铝或聚合物柱，并且Mo-99连同少量的其他组分(包括重金属)吸附在柱上。一旦柱加载了Mo-99，就用硝酸、然后用水冲洗柱，然后利用氢氧化铵溶液从柱提出Mo-99。进行纯化，以尽可能多地去除重金属。一些制造商必须进行多个纯化步骤，以将重金属浓度减少到满足FDA要求的水平。
参考文献NRC_2004(″Medical Isotope Production without HighlyEnriched Uranium″)的第2章提供了对于Molybdenum-99/Technetium-99m生产和使用的描述，其中在第25-30页描述了溶解和Mo-99回收。
在此示例性实施方式中，Mo-99回收过程85使用离子液体，并且更具体地，使用室温离子液体(RTIL)。回收过程包括一系列的子过程，如现在将描述的。首先，从辐照室卸下的NEU(包括裂变产物)被溶解在RTIL中(操作135)，并且Mo-99被从溶液回收(操作140)。对于此示例性实施方式，回收操作140需要将Mo-99电镀到阳极上。然后，将回收的Mo-99从阳极取下(操作145)。对于牺牲阳极，这可能需要用较高的费用溶解或以其他方式破坏阳极。在永久性阳极的情况下，这可以包括诸如刮落的技术。
参考文献Pemberton_2008(″Solubility and Electrochemistry of UranylCarbonate in a Room Temperature Ionic Liquid System″)以及Pemberton_2009(″Solubility and Electrochemistry of Uranium Extracted into a RoomTemperature Ionic Liquid″)提供了额外的背景。
上面对于碘回收的描述被一定程度地简化，并且将下面进行更详细地说明。在许多情况下，裂变气体中的一些和碘裂变产物中的一些被保持截留在NEU中，并且在Mo-99回收期间被释放。为了回收期望的放射性同位素，提供对在Mo-99回收期间的释放的裂变气体和升华的碘的清除，并且对所回收的碘进行质量控制检测，包装碘，并将经包装的碘安排运送。这被示意性地示于在与NEU溶解(操作135)相关的虚线框中。
这些框大致对应于在辐照NEU期间执行的清除操作115、回收操作120、质量控制检测操作125、包装操作127以及安排运送操作130。虽然这些框代表在不同时间执行的操作，但是其中的一个或多个可以利用用于在辐照期间执行这些操作的同一设备来实施。这由标注″(可以与辐照室共享一个或多个)″来表示。这种可能性也由从NEU溶解操作135指向与辐照NEU(操作80)相关的气体清除操作115的虚线箭头示意性地表示。
采用具有平行NEU棒的圆柱形辐照室的具体实施方式
图11A是根据具有其中布置有平行NEU棒的圆柱形辐照室的具体实施方式的放射性同位素发生器的透视图。图11B是图11A中所示的放射性同位素发生器的透视剖视图，其中盖和外圆筒被去除而暴露出管组件和中子发生器。图11C是图11A中所示的、从不同角度所取以示出管组件和中子发生器的另外的细节的放射性同位素发生器的透视剖视图。包括I-131在内的放射性碘同位素的生成和回收
如上所提到的，辐射和裂变产生各种裂变产物，并且这些裂变产物中的一些是气态的。放射性碘131(有时称为131I，放射性碘131，或简称为I-131)不是裂变气体，但是容易升华，所以是这些气态裂变产物中的一种，并且是要回收的重要放射性同位素。本发明的实施方式是针对I-131和其他放射性碘同位素的生产和回收设计的。
主要关注的碘同位素是I-131，但是裂变产物包括多种其他的放射性碘同位素以及衰变为放射性碘的其他元素。
I-131的性质和用途
I-131(原子序数Z＝53，78个中子)的半衰期为8.02天，并且用于各种应用。这些包括甲状腺诊断和治疗应用(以溶液或胶囊的形式)，工业示踪，以及各种研究应用诸如抗体标记。I-131还被用于标记抗体，用于癌肿治疗的治疗应用。
其在放射性治疗中的用途的实例包括甲状腺功能亢进和甲状腺癌的治疗。当小剂量的I-131被吞咽之后，其在胃肠(GI)道中被吸收到血流中，并由甲状腺从血液聚集，在甲状腺中，其开始破坏甲状腺的细胞。诊断检测利用了碘被甲状腺的正常细胞吸收的机理。作为实例，I-131是能够被用于检测甲状腺功能状况的碘放射性同位素之一。
图12示出了I-131的衰变产物，I-131是原始裂变产物之一，并且占总的裂变产额的约3％。简而言之，I-131衰变为氙131，或Xe-131(Z＝54，77个中子)，在此过程中发射贝塔粒子(β-)，伽马(γ)射线和中微子(ν)。I-131衰变的主要发射物是364keVγ射线(81％丰度)和606keVβ-粒子(89％丰度)。
如在图12中更详细地示出的，衰变实际上是两步过程，其中，I-131首先通过β衰变衰变为多种激发状态的Xe-131中一种，在此过程中发射β-粒子和中微子，并且处于激发状态的Xe-131变为亚稳态(Xe-131m)，在此过程中发射γ射线。第一步以约8天的半衰期进行，而第二步就当前的目的而言是立即的。
图12被简化，因而仅示出了两个激发状态，第一激发状态是高于亚稳状态637keV的激发状态，第二激发状态是高于亚稳状态364keV的激发状态。到第一状态的β衰变产生能量范围介于0到最大333keV之间的贝塔粒子，而到第二状态的β衰变产生能量范围介于0到最大606keV之间的贝塔粒子。剩余能量被中微子带走。在82％的到亚稳态的衰变中，发射364keVγ射线，并且在7％的到亚稳态的衰变中，发射637keVγ射线。其他衰变机理构成剩余11％的到基态的衰变。
亚稳态同质异能素Xe-131m的半衰期为11.93天，并且通过内转换的机理经历向稳态同位素Xe-131的同质异能跃迁，在此过程中发射单一的164keV电子。Xe-131是氙的9种稳定同位素之一，并且占天然存在的氙的21.2％。
图12示出了作为裂变产物的I-131，裂变产物包括一些作为原始裂变产物(裂变碎片)的I-131核以及还包括作为其他裂变产物的衰变产物的核。例如，链中的裂变碎片和裂变产物包括：
●铟131(In-131，Z＝49，82个中子)，其以小于1秒的半衰期β衰变为锡131(Sn-131，Z＝50，81个中子)；
●Sn-131，其以小于1分钟的半衰期β衰变为锑131(Sb-131，Z＝51，80个中子)；
●Sb-131，其以23分钟的半衰期β衰变为碲131的两种同质异能素(Te-131和Te-131*，Z＝52，79个中子)；
●Te-131，其以25分钟的半衰期β衰变为I-131(Z＝53，78个中子)；以及
●(Te-131*，其经历半衰期为约30小时的同质异能跃迁，变为Te-131，Te-131如上所述地β衰变为I-131)。
I-131裂变碎片和I-131衰变产物的总量占总的裂变产额的约3％。
其他放射性碘同位素的性质和用途
如上所述，裂变产物除了I-131之外还包括多种碘同位素。寿命较长的放射性裂变产物包括如下(还示出了半衰期和裂变产额)：
●I-129(1.59×106年，0.54％)；
●I-131(8.042天，约3％)；
●I-132(2.29小时(亚稳态同质异能素1.4小时)，4.31％)；
●I-133(20.8小时(亚稳态同质异能素9秒)，6.77％)；
●I-134(52.6分钟，7.87％)；以及
●I-135(6.6小时，6.54％)。
这些同位素中的至少一些可以应用于成像和/或医学治疗(最有用的被认为是I-131，I-132和I-133)。
本发明的实施方式还可以生产直至I-142的放射性碘同位素。根据引用，由本发明的实施方式生产的放射性碘将具有比通过其他技术生产的纯I-131更低的剂量要求。I-130(12.4小时(亚稳态同质异能素8.9秒))不是裂变产物，因为其不是裂变碎片，并且将在衰变链中仅由Te-130产生，但是Te-130的半衰期为约2.5×1021年。低于I-127的放射性碘同位素不是裂变碎片并且不是衰变链产物，因为其被稳定元素阻断。
其他放射性碘同位素的寿命很短(数小时或数分钟)并以非常少的量出现，并且实际上可被忽略。I-129占原始裂变产额的0.54％，并且具有15.9×106年的半衰期，因此基本是稳定的。可以分离这些放射性碘同位素，并且根据应用，可能存在这样做的理由。
I-132和I-133是感兴趣的另外的放射性碘同位素。I-132的生产途径如下：
●铟132(In-132，Z＝49，83个中子)，其以小于1秒的半衰期β衰变为锡132(Sn-132，Z＝50，82个中子)；
●Sn-132，其以小于40秒的半衰期β衰变为锑132的两种同质异能素(Sb-132和Sb-132*，Z＝51，81个中子)；
●Sb-132和Sb-132*，其分别以4.2分钟和2.8分钟的半衰期β衰变为碲132(Te-132，Z＝52，80个中子)；
●Te-132，其以3.2天的半衰期β衰变为碘132的两种同质异能素(I-132和I-132*，Z＝53，79个中子)；
●I-132，其以2.28小时的半衰期β衰变为氙132(Xe-132，Z＝54，78个中子)；以及
●(I-132*，其经历半衰期为1.4小时的同质异能跃迁，变为I-132，I-132如上所述地β衰变为Xe-132)。
I-132裂变碎片和I-132衰变产物的总量占总的裂变产额的约4.31％。
I-133的生产途径如下：
●铟133(In-133，Z＝49，84个中子)，其以小于1秒的半衰期β衰变为锡133(Sn-133，Z＝50，83个中子)；
●Sn-133，其以1.4秒的半衰期β衰变为锑133(Sb-133，Z＝51，82个中子)；
●Sb-133，其以2.5分钟的半衰期β衰变为碲133的两种同质异能素(Te-133和Te-133*，Z＝52，81个中子)；
●Te-133，其以12.4分钟的半衰期β衰变为碘133的两种同质异能素(I-133和I-133*，Z＝53，80个中子)；
●(Te-133*，其经历半衰期为55.4分钟的同质异能跃迁，变为Te-133)；
●I-133，其以20.8小时的半衰期β衰变为氙133的两种同质异能素(Xe-133和Xe-133*，Z＝54，79个中子)；
●I-133*，其经历半衰期为9秒的同质异能跃迁，变为I-133，I-133如上所述地β衰变为Xe-133和Xe-133*；以及
●Xe-133，其以5.24天的半衰期β衰变为铯133(Cs-133，Z＝55，78个中子)；以及
●(Xe-133*，其经历半衰期为2.18天的同质异能跃迁，变为Xe-133，Xe-133所述地β衰变为Cs-133)。
I-133裂变碎片和I-133衰变产物的总量占总的裂变产额的约6.7％。
在碘衰变的最终结果是氙的惰性同位素(例如Xe-131，Xe-132和Xe-133)的情况下，不存在问题。否则，该处理需要额外的操作。如果最终结果不是稳定的氙同位素，可能期望将其分离出，例如利用电化学技术或离子交换色谱(离子色谱)。这对于较长寿命的放射性物质或对于不期望的稳定物质诸如钡、铈和铯也适用。
一些短寿命的放射性物质可以通过如下来解决：允许提取的碘额外的时间，使得放射性最终结果物质可衰变为稳定的物质或容易分离的放射性物质。例如，I-133衰变为稳定的Cs-133，而I-135和I-137衰变为放射性铯同位素，这些放射性铯同位素对于成像和治疗应用都是不期望的。
因为辐照周期为约20小时，所以一种方法是让所收集的放射性碘衰变约一天(对于I-135而言约4个半衰期，并且对于I-137而言超过1000个半衰期)，于是放射性铯可被从碘溶液电化学分离或通过离子交换色谱分离。结果，所得的碘溶液将主要包含I-127(非放射性)，I-129，I-131，I-132，和I-133，这些可用于治疗应用和成像应用。
I-132具有较短的半衰期约2.29小时，I-132*的同质异能跃迁为1.39小时。因为I-132的半衰期短，因此这意味着其在体内迅速衰变，从而该过程之后不存在存留的放射性，并且剂量远远低于其他碘成像同位素。设计用于生成I-131和其他放射性碘同位素的放射性同位素发生器
上述的辐照室设计中的任意一种可适用于提高气态裂变产物(包括I-131和其他放射性碘同位素，其升华为气态)的提取。具体地，如上所述的，期望在辐照期间通过引入惰性载气(例如氩，其是惰性的并由于其大的天然存量而较便宜)从辐照室取出气态裂变产物，并且将其循环通过辐照室以与裂变产物混合，并将气体混合物排出以进行进一步处理。
图13是诸如图6的截面图中所示的放射性同位素发生器(例如，放射性同位素发生器10sphere或10cyl)的、包含关于通过辐照室的气体循环的另外的细节的简化截面图。气体入口端口40a和气体出口端口40b被明确示出。气体流通层150(以较粗的实线示出)被沿NEU层的表面设置，并且径向延伸的气体流通通道155提供气体流通层150与气体出口端口和气体入口端口之间的气体连通路径。
增强辐照室中的载气循环的其他途径包括在隔离壁和其他结构元件中提供孔隙。对于使用管中的NEU的实施方式，管壁可以设置有大致小于NEU颗粒的最小期望尺寸的孔。
泵160将气体从辐照室15排出，并且对气体进行如上所述的清除和碘回收操作。在操作期间，辐照室优选被保持在稍微的负压下。
如上所讨论的，碘和气态裂变产物中的一些可以被保持为截留在铀基体中，并且在将NEU从辐照室取出之后与Mo-99和其他材料的回收相关地进行回收。提供颗粒形式的NEU往往增大了在辐照期间可从铀基体逸出并可以以连续方式进行回收的碘和裂变气体的量。
参考文献
Figure BPA00001577662700271
结论和潜在优点
总之，可以看到的是，本发明的实施方式可以提供用于生产医疗同位素的安全、高效、经济的技术。本发明的实施方式的特点在于如下特征中的一个或多个(单独的或以任意组合)：
●使用中子反射材料最大化NEU层(一层或多层)内高于U-238的快中子裂变阈值的中子总数量，增强NEU材料中的快中子裂变过程。
●将中子能量保持高于约1MeV，同时在NEU中最小化中子俘获，因此最小化到Pu-239的衰变。
●U-238可被用作原始可裂变材料，而不是使用浓缩U-235，传统的基于核反应堆的方法使用浓缩U-235。贫铀，已被存储在能源部(Department ofEnergy(DOE))场所的来自浓缩过程的副产物，可以被高效地利用。这大大地降低了Mo-99/Tc-99m生产和I-131生产的成本，因为与天然铀或贫铀相关的管理要求更宽松。
●根据本发明的实施方式的放射性同位素发生器可被广泛地部署，由此允许放射性同位素生成更靠近终端用户，以在成像中心、医院和医疗研究机构用作诊断、治疗和研究医疗放射性同位素。
●本发明的实施方式消除或减少了出口HEU到外国核反应堆以及随后进口诸如Mo-99/Tc-99m和放射性碘同位素的放射性同位素的需要。
●一系列的放射性碘同位素被生产。
●来自所生产的所有碘放射性同位素的累积剂量大于仅仅产生I-131的体系。
●因为放射性同位素中的一些具有比I-131短得多的半衰期，所以所生产的放射性同位素碘可能具有比单一的I-131更宽的适用性，更低的剂量。
虽然上面对本发明的具体实施方式进行了完整描述，但是上述描述不应看作是对由权利要求所限定的发明范围的限制。

Claims (42)

1.一种用于生产放射性同位素的方法，包括
将NEU材料引入到辐照室中，所述辐照室具有一个或多个由中子反射材料形成的壁；
用能量高于800keV的中子辐照所述NEU材料，以在所述NEU材料中引发快中子裂变反应，并生成裂变产物，其中：
来自所述辐照的至少一些中子被所述一个或多个壁中的至少一个壁反射，从而增大这些中子在所述NEU材料中经过的路径长度；并且
增大的所述路径长度增大了所述NEU材料中所述中子引起快中子裂变反应的几率；以及
从所述NEU材料提取所述裂变产物。
2.如权利要求1所述的方法，其中所提取的所述裂变产物中的一种包括钼-99(Mo-99)和锝-99m(Tc-99m)中的至少一种。
3.如权利要求1所述的方法，其中所提取的所述裂变产物中的一种包括碘131(I-131)和碘132(I-132)中的至少一种。
4.如权利要求1所述的方法，其中所述辐照室中的所述NEU材料占据单个空间连续区域。
5.如权利要求1所述的方法，其中所述辐照室中的所述NEU材料占据多个空间上不相交的区域。
6.如权利要求1所述的方法，其中所述一个或多个由中子反射材料形成的壁包括所述辐照室的至少一个内壁。
7.如权利要求1所述的方法，其中所述一个或多个由中子反射材料形成的壁包括包围所述辐照室中所有的所述NEU材料的外壁。
8.如权利要求1所述的方法，其中所述一个或多个由中子反射材料形成的壁包括：
所述辐照室的至少一个内壁；以及
包围所述辐照室中所有的所述NEU材料的外壁。
9.一种用于生产放射性同位素的方法，包括：
提供一定量的NEU材料；
用中子反射材料将所述NEU材料散布开；
用额外的中子反射材料包围所述量的NEU材料；
用中子吸收材料包围所述额外的中子反射材料；以及
用能量高于裂变阈值的中子辐照所述NEU材料，以在所述NEU材料中引发快中子裂变反应，并生成裂变产物，其中：
对于至少一些中子，所述中子反射材料延长这些中子保留在所述量的NEU材料内的时间，从而增加在这些中子碰到所述中子吸收材料之前由这些中子引起的快中子裂变反应的数量。
10.如权利要求9所述的方法，还包括从所述NEU材料提取所述裂变产物。
11.如权利要求10所述的方法，其中提取所述裂变产物中的至少一种需要从所述辐照室取出所述NEU材料。
12.如权利要求10所述的方法，其中提取所述裂变产物中的至少一种不需要从所述辐照室取出所述NEU材料。
13.一种用于生产放射性同位素的设备，包括：
快中子发生器；以及
多个由中子反射材料制成的间隔开的壳，其中：
所述壳包括最外侧的壳，
所述壳包围所述中子发生器，并且
相邻壳之间的空间提供多个区域，所述多个区域被构成来接纳NEU，以由所述中子发生器生成的中子来辐照。
14.如权利要求13所述的设备，其中所述最外侧的壳的比其余的壳厚。
15.如权利要求13所述的设备，还包括外部安全壳，所述外部安全壳具有一个或多个由中子吸收材料制成的壁，以吸收穿透出所述最外侧的壳的中子。
16.如权利要求13所述的设备，其中所述中子发生器提供具有至少10MeV的能量的中子。
17.如权利要求15所述的设备，其中所述外部安全壳的所述壁与所述最外侧的壳间隔开，以限制从所述外部安全壳的所述壁散射或反射的中子将碰到所述最外侧的壁的可能性。
18.一种用于生产放射性同位素的设备，包括：
快中子发生器；
辐照室，其具有NEU可被引入其中的一个或多个区域；以及
一个或多个中子反射区域，其布置在所述辐照室中或围绕所述辐照室布置，其中所述一个或多个中子反射区域被构成来增大来自所述中子发生器的至少一些中子在离开所述辐照室之前所行进的路径长度。
19.如权利要求18所述的设备，其中所述中子反射材料包括含铁材料。
20.如权利要求18所述的设备，还包括外部安全壳，所述外部安全壳具有一个或多个由中子吸收材料制成的壁，以吸收穿透出所述辐照室的中子。
21.如权利要求18所述的设备，其中：
所述辐照室是球形结构的；
所述一个或多个中子反射区域包括多个间隔开的中子反射材料的同心球形壳，所述同心球形壳中包括最外侧的壳；
所述壳包围所述中子发生器；以及
相邻的壳之间的空间限定了NEU可被引入其中的所述一个或多个区域中的至少一个。
22.如权利要求21所述的设备，其中所述最外侧的壳比其余的壳厚。
23.如权利要求18所述的设备，其中：
所述辐照室是圆柱形结构的，所述圆柱形结构的外壁具有被形成为圆柱壳的部分；
所述一个或多个中子反射区域包括一个或多个中子反射材料的管；并且
所述一个或多个管的膛孔限定NEU可被引入其中的所述一个或多个区域中的至少一个。
24.如权利要求18所述的设备，其中：
所述辐照室是圆柱形结构的，所述圆柱形结构的外壁具有被形成为圆柱壳的部分；
所述一个或多个中子反射区域包括多个中子反射材料的间隔开的同轴圆柱壳；并且
所述中子反射材料的圆柱壳之间的空间限定了NEU可被引入其中的所述一个或多个区域中的至少一个。
25.如权利要求18所述的设备，其中：
所述辐照室是长方体结构的，所述长方体结构的外壁具有被形成为长方体形壳的部分；
所述一个或多个中子反射区域包括多个中子反射材料的间隔开的板或长方体形壳；并且
所述中子反射材料的板或长方体壳之间的空间限定了NEU可被引入其中的所述一个或多个区域中的至少一个。
26.一种用于生产放射性碘的方法，包括：
将铀引入到辐照室中，所述辐照室具有气体入口和气体出口；
用中子辐照所述铀材料，以在所述铀材料中引发裂变反应，其中：
所述裂变反应中的至少一些导致放射性碘的产生，以及
所述放射性碘中的至少一些在所述辐照室中升华；
将载气引入所述气体入口，以与升华的放射性碘混合并形成气体混合物；
从所述气体出口引出所述气体混合物；以及
将所述放射性碘中的至少一些与所述气体混合物的其他组分分离。
27.如权利要求26所述的方法，还包括在将所述放射性碘中的至少一些与所述气体混合物的其他组分分离之后：
允许经过一段时间，使得至少一种短寿命的放射性碘同位素基本衰变为非碘物质；以及
将所述非碘物质与其余的放射性碘分离。
28.如权利要求26所述的方法，其中所述铀材料非浓缩铀材料。
29.如权利要求26所述的方法，其中所述中子以高于U-238的快中子裂变阈值的能量提供。
30.如权利要求26所述的方法，其中在分离所述放射性碘之后，所述气体混合物的至少一部分被返回到所述气体入口。
31.如权利要求26所述的方法，其中分离所述放射性碘中的至少一些包括使用银沸石阱。
32.如权利要求26所述的方法，还包括，在辐照时段之后，
从所述辐照室取出所述铀材料；
将所述铀材料溶于溶剂，从而将额外的升华的碘作为额外的气体混合物的一部分放出；以及
将所述额外的升华的碘的至少一些与所述额外的气体混合物的其他组分分离。
33.一种用于生产放射性碘的方法，包括：
在辐照室中提供一定量的非浓缩铀(NEU)材料，所述辐照室具有气体入口和气体出口；
提供一个或多个中子反射区域，所述一个或多个中子反射区域布置在所述辐照室中或围绕所述辐照室布置；
用中子辐照所述铀材料，以在所述铀材料中引发裂变反应，其中：
所述中子以高于U-238的快中子裂变阈值的能量提供，
所述一个或多个中子反射区域被构成来增大所述中子中的至少一些在离开所述辐照室之前所行进的路径长度，
所述裂变反应中的至少一些导致放射性碘的产生，以及
所述放射性碘中的至少一些在所述辐照室中升华；
在辐照期间，将载气引入所述气体入口，以与升华的放射性碘混合并形成气体混合物；
从所述气体出口引出所述气体混合物；以及
将所述放射性碘中的至少一些与所述气体混合物的其他组分分离。
34.如权利要求33所述的方法，其中在分离所述放射性碘之后，所述气体混合物的至少一部分被返回到所述气体入口。
35.如权利要求33所述的方法，其中分离所述放射性碘中的至少一些包括使用银沸石阱。
36.如权利要求33所述的方法，还包括在辐照时段之后：
从所述辐照室取出所述NEU材料；
将所述NEU材料溶于溶剂，从而将额外的升华的碘作为额外的气体混合物的一部分放出；以及
将所述额外的升华的碘的至少一些与所述额外的气体混合物的其他组分分离。
37.一种用于生产放射性碘同位素的设备，包括：
中子发生器；
辐照室，所述辐照室提供多个区域，所述多个区域被构成来接纳铀材料，以由所述中子发生器生成的中子来辐照，所述辐照室具有气体入口和气体出口；
其中，在辐照期间，
在所述铀材料中发生裂变反应，
所述裂变反应中的至少一些导致放射性碘的产生，以及
所述放射性碘中的至少一些在所述辐照室中升华；
所述气体入口，被构造来允许将载气引入所述气体入口，以与升华的放射性碘混合并形成气体混合物；
所述气体出口，被构造来允许从所述气体出口引出所述气体混合物；以及
用于将所述放射性碘中的至少一些与所述气体混合物的其他组分分离的机构。
38.如权利要求37所述的设备，其中：
所述铀材料是非浓缩铀材料；并且
所述中子以高于U-238的快中子裂变阈值的能量提供。
39.如权利要求37所述的设备，其中用于分离所述放射性碘中的至少一些的所述机构包括银沸石阱。
40.如权利要求37所述的设备，还包括：
一个或多个中子反射区域，其布置在所述辐照室中或围绕所述辐照室布置；
其中，所述一个或多个中子反射区域被构成来增大所述中子中的至少一些在离开所述辐照室之前所行进的路径长度。
41.如权利要求37所述的设备，其中，所述一个或多个中子反射区域包括所述辐照室的一个或多个由中子反射材料形成的壁。
42.一种用于生产放射性碘的设备，包括：
中子发生器；
辐照室，所述辐照室提供多个区域，所述多个区域被构成来接纳铀材料，以由所述中子发生器生成的中子来辐照，所述辐照室具有气体入口和气体出口；
其中，在辐照期间，
在所述铀材料中发生裂变反应，
所述裂变反应中的至少一些导致放射性碘的产生，以及
所述放射性碘中的至少一些在所述辐照室中升华；
用于将载气引入所述气体入口以与升华的放射性碘混合并形成气体混合物的装置；
用于从所述气体出口引出所述气体混合物的装置；以及
用于将所述放射性碘中的至少一些与所述气体混合物的其他组分分离的装置。
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