CN109313948A - 在快中子核反应堆中生产放射性核素的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于核工程，当用中子辐射各种材料(目标)以生产放射性核素时可以使用。本发明的实质是在快中子核反应堆中生产放射性核素的方法，包括以下步骤。用于生产放射性核素的靶子放置在使用中子减速材料制成的衬套和细棒之间的辐射组件中，并且辐照组件放置在快中子核反应堆的壁管中。辐射组件周围是不含核燃料的组件。快中子穿过辐射组件中的中子减速材料，然后减速中子穿过辐射组件中的辐射材料(靶子)。本发明的一个最优特征是，在辐射组件及其周围的组件(其中钢含量不超过50％)中同时生产放射性核素。辐射组件的靶子中子能量低于0.1兆电子伏时大于1靶恩的中子吸收截面。辐射组件周围的组件靶子有中子能量高于0.1兆电子伏时小于1靶恩的中子吸收截面。
Description
技术领域
本发明属于核工程，当用中子辐射各种材料(目标)以生产放射性核素时可以使用。
背景技术
已知一种在核反应堆中用中子辐射目标的方法(研究核反应堆，水-水型动力(反应)堆，大功率管式(反应)堆等)，被辐射的材料是靶子，放置在专门的辐射组件(辐射组件)中，该组件放置在具有特定热中子谱的核反应堆堆芯。当反应堆工作时，用中子辐射靶子，放射性核素在其中积聚，达到所需的活性。
从核反应堆中移除辐射组件之后，在辐射屏蔽的室或箱中拆除目标。从放射性核素中提取放射性芯子。然后将放射性芯子置于保护性(保护性)密封壳中。在最后阶段，进行检查以交付产品-检查泄漏，放射性核素表面污染，几何尺寸，活性测量。
该方法可以从起始材料容易吸收能量低于0.68eV的热中子组成的靶子产生放射性核素。该方法的缺点是：中子流相对较低(通常低于5х1014сm-2s-1)，容纳靶子的核反应堆的堆芯小，相对少量的“额外”中子用于生产放射性核素，这是由于反应范围很小。这些缺点是由于热中子核反应堆的物理特性，其中使用大量中子减速材料，例如重水或普通水，石墨，铍。
已知一种在快中子反应堆中用中子辐射靶子的方法，实质在于，在快中子核反应堆的核心或壁管中的辐射组件中对靶子进行辐射。大量快中子(超过1×1015cm-2s-1)的存在可能缩短放射性核素产生的时间。在快中子核反应堆中，有更多的空间用于放置靶子和“额外”中子，这些中子在壁管中用于生产核燃料-钚。
这种方法的缺点是不能从靶子材料中产生具有必要活性的放射性核素，用于捕获快中子上所有核反应堆固有的能量高于1兆电子伏的中子的靶子材料截面面积小。这个缺点是由快中子上核反应堆的物理特性造成的。
已知一种在快中子反应堆中用中子辐射靶子的方法，实质在于，靶子被放置在特殊的俘获型结构内，用氢化锆棒调节核反应堆。在这些产品中，快中子与氢相互作用，将其能量降低成热能，同时保持高密度。与快中子相比，可以将中子俘获率提高数个数量级，并减少放射性核素产生所需活性的时间。
这种方法的缺点是：靶子数量少，可以用氢化锆控制棒将靶子置于减速元件内；由于控制棒在核反应堆中运动，反应堆运行期间中子密度和能量发生变化，这使计算累积的放射性核素变得更加困难；需要达到在核反应堆中找到控制棒的最长时间，由于它们的辐射衰减，这可能导致放射性核素的产量显着下降。
已知一种在快中子反应堆中用中子辐射靶子的方法，实质在于，将靶子放置在有特殊元件的辐射组件中，该元件有吸收和减慢快中子的材料。该装置的周围是含有铀材料的燃料组件，用于生产核燃料-钚。为了减少由于中子热谱形成的铀燃耗率和燃料电池的大辐射损伤，辐射组件的周边装有吸收元件。这可以减少或完全消除热中子与燃料组件的相互作用。
这种方法的优点是：形成具有低能量的高中子流(1×1015cm-2s-1以上)；在快中子反应堆的壁管中存在大量小盒以容纳操作装置；实际上辐射组件没有影响核反应堆堆芯的物理特性；在靶子处于反应堆的整个时间段内，保存具有已知能量的中子流，以进行正确计算。这可以使用具有横截面积小的靶子来有效地生产放射性核素，以捕获高能中子。
在快中子核反应堆壁管中考虑的放射性核素生产方法的缺点是：辐射组件中有吸收元件，导致产品成本上升，在辐射组件中容纳靶子的容量减小，减少中子流的密度，辐射组件周围的燃料组件被辐射损坏的风险增加。这些缺点是由辐射组件的结构及其在快中子核反应堆壁管的燃料组件之间的位置造成的。
最接近的类似物，最符合所申请发明的基本特征并且被接受为原型的是俄罗斯联邦专利No.2076362，1997年3月27日公布的方法，该方法的实质在于，辐射材料置于中子减速器内部的辐射组件中，另外的辐射组件放置在快中子反应堆的壁管中。在这种情况下，辐射组件通过钢组件与反应器的燃料组件分离。
当快中子反应堆运行时，来自燃料组件的快中子通流通过钢组件，在钢组件中中子光谱软化，然后软化的中子进入辐射组件的中子减速器，辐射组件由含氢材料制成，在中子减速器中中子谱最终软化到中子能量的热区。这使得在靶子的起始材料中吸收延迟的中子的概率增加。
减速中子穿过辐射材料然后再通过减速器，减速器是由中子减速材料制成的衬套。在这种情况下，钢组件中的快中子流几乎没有减弱，因为对于快中子来说，钢的吸收截面很小，并且比散射截面小得多。这种方法的必要条件是钢组件中有超过50％的钢，慢化剂层的厚度不小于中子平均自由行程的0.5倍。
这种方法的缺点是：
1)钢组件中有大量钢(超过50％)，因此组装重量大，钢组件的工作更复杂；
2)完成钢组件只是初步减轻中子能谱的一个功能；
3)在反应堆中使用大量钢，在钢中放射性核素形成大量放射性废物，需要回收利用；
4)具有不同中子吸收截面的放射性核素的范围有限，因此，按照能谱使用具有给定参数的一个辐射组件；
5)产生相对少量的放射性核素，因为仅在辐射组件中产生放射性核素。
发明内容
本发明的目的是提高快中子反应堆中各种放射性核素(放射性同位素)的生产率，在中子的能量宽度范围内有不同的中子俘获截面，扩大减少快中子能量的品种。此外，本发明的目的是提高该过程的效率，减少该过程中材料的浪费，通过参与该过程的元件简化使用，以及在保持快中子反应堆安全的同时生产额外的放射性核素。
在快中子核反应堆的壁管中生产放射性核素的方法解决了本发明的任务，辐射组件中放置用于生产放射性核素的靶子，辐射组件中中有中子减速材料，以及辐射组件周围的钢组件。在辐照组件中，除了靶子之外，还放置了衬套或材料块，使快中子减速到所需的能量，可以通过吸收截面大于1靶恩的靶子有效捕获低于0.1兆电子伏中子的能量。高能量的中子，没有被辐射组件捕获的靶子，落入钢组件中，被中子能量大于0.1兆电子伏的吸收截面小于1靶恩的靶子吸收。
本发明的最优特征如下：放射性核素的生产在辐射组件和钢组件中同时进行，在中子能量低于0.1兆电子伏时，辐射组件的靶子材料具有大于1靶恩的吸收截面；在中子能量高于0.1兆电子伏时，辐射组件的靶子材料具有小于1靶恩的吸收截面；使用基于氢，碳，硼-11等的减速材料，以及它们的形状和几何尺寸，形成辐射装置中所需的中子能谱；钢组件的靶子是由减少中子流和燃料组件燃尽同时产生放射性核素的材料制成；而分离辐射组件和燃料组件的钢含量小于50％。这减少了钢组件的质量，首先，简化了他们的使用，第二，减少了用于制造放射性核素生产过程所必需的钢组件的钢消耗。同时，减少(淬灭)来自辐射组件的热中子流，确保快中子反应堆操作的安全性，热中子流破坏燃料组件，中间组件是足够的，中间组件不含大量的钢，因为热中子被少量的钢以及钢组件内的靶子完全减速。
钢组件可以制成中空的和/或填充有在快速能量区域中具有高中子吸收截面的附加靶子。在第二种情况下，除了去除热中子外，还提高了放射性核素生产过程的效率，因为反应堆装置的体积，以前仅用于被动消除热中子，现在在快中子的帮助下利用反应堆装置产生额外的放射性核素，同时保持消除热中子的功能。
中子能量低于0.1兆电子伏时，吸收截面大于1靶恩的辐射材料优选钴-60同位素(Co-59)。在本发明可能的实施方案中，中子能量高于0.1兆电子伏，吸收截面小于1靶恩的辐射材料是通过各种核反应产生的锶-89，铜-64，铜-67，磷-32，磷-33，锡-117m，钇-91，碘-131，釤-145的靶子的任何变体。主要使用氢化钇(YtYx，其中x＝1.8-2.0)和氢化锆(ZrHx，其中x＝1.8-2.0)作为中子减速材料。也可以使用其他能够减缓碳和硼-11(B-11)稳定同位素的中子材料。
辐射组件的减速材料的衬套优选具有10-20mm厚的壁。在最优方案中，衬套内部有一根杆，该杆使用中子减速材料制成，直径为16-22mm。在这种情况下，衬套的内表面和细棒的表面之间的距离不小于4mm，实施本发明方法时，在通过辐射材料之后，减速中子进一步通过棒，进入中子能量低于0.1兆电子伏时，吸收截面大于1靶恩的辐射材料。
根据任何上述实施方案的方法生产放射性物质，用于医疗目的和一般工业用途的含有所述放射性物质的产品解决了本发明的任务。
快中子反应器解决了本发明的任务，其中该方法根据任何上述实施方案实施。
本发明的技术效果是提高中子宽能区中具有不同中子俘获截面的快中子核反应堆中放射性核素品种的生产率，并且减少中子能量的品种范围已经扩大，品种增多。其他技术成果是减轻组件的重量，提高过程的效率，减少该过程消耗的材料，简化该过程中涉及的反应堆组件的使用，在保持快中子反应堆安全的同时生产额外的放射性核素。
附图说明
图一：安装有用于实现本发明的堆芯部分和反应器侧挡板的视图。
图二：辐射组件截面图。
具体实施方式
本方法在快中子反应堆中实施，该快中子反应堆有外壳，堆芯1和壁管2位于外壳中(见图1)。在堆芯有用于产生快中子流的燃料组件。在反应器的壁管中有用于生产钚和减少中子流的燃料组件，防止中子流从反应堆中逸出。
为了实施根据本发明的方法，在壁管2中安装了辐射组件，在图1中用字母O表示辐射组件。辐射组件安装在由字母T表示的燃料组件中，并通过标有字母C的中间钢组件与它们分开，因此，为了实现本发明，组件安装如下：辐照组件安装在反应器的壁管中，钢组件位于其周围，燃料组件安装在钢组件周围。
这种构造保证在燃料和辐射组件的任何方向上的间隙不小于该方向上燃料和/或辐射组件之间的尺寸间隙，与间隙长度的方向一致(即，在横向于组件纵向的方向上)。如上所述，正是这种间隙的存在确保了反应堆的安全性，由于离开辐射组件的热中子通过该间隙是时被削弱或消除，在燃料组件中燃烧燃尽，燃料不均匀燃烧的影响可忽略不计。
由于燃料组件不仅安装在壁管2中，燃料组件是安装在堆芯1周边的多个组件，还安装在堆芯1中(堆芯1中的燃料组件未在图1中的T字母1中示出)，本发明也可以通过在堆芯安装辐射组件来实现。然而，根据本发明，优选将辐射组件安装在壁管中，如图1所示，鉴于快中子流较小，而且在壁管中不要求形成中子流-在堆芯中，由于需要考虑辐射组件和在辐射组件周围安装的中间组件的影响，这将会变得很复杂，这些组件将占据足够大的位置。
辐照组件是其中有衬套的组件，衬套使用中子减速材料制成。各种氢饱和材料都可用作中子减速材料。在最优实施方案中，使用氢化锆ZrHx，其中x＝1.8-2.0，可以最大限度地使中子减速。
由于辐射组件通常延伸并且其长度超过其横向尺寸数倍，几个减速衬套可沿组件安装，也可以是单个完整衬套。使用复合衬套简化其制造。衬套安装在相对较薄的金属外壳内。
衬套内部使用中子减速材料制成，放置与热中子相互作用的辐射材料(目标)。为此，辐射材料优选在中子能量低于0.1兆电子伏时大于1靶恩的吸收截面。这种材料可以是钴，碳，铥，铱。靶子可以制成块，盘或粗粒(粉末)或棒的形式。
钢组件由组件的总体积/质量少于50％的钢制成空心。在研究快中子核反应堆中放射性核素生产方法的过程中，使用的实验--计算方法证明，减少(淬灭)来自辐射组件的热中子流，热中子流破坏燃料组件，中间组件是足够的，中间组件不含大量的钢，因为热中子被少量的钢以及钢组件内的靶子完全减速。这样，轻质钢组件保证快中子反应堆运行的安全性，同时可以减轻它们的重量，简化了他们的使用，减少了用于制造放射性核素生产过程所必需的钢组件的钢消耗。
由于钢组件是中空的，因此可以填充其他材料以生产放射性核素。鉴于中间组件中的热中子流很小，并且从辐射组件到热组件时减小，最好用快中子流进行辐射，快中子流有足够高的量，以确保放射性核素的有效生产。为此，可以在中空的中间组件中填充中子能量高于0.1兆电子伏，吸收截面小于1靶恩的附加辐射材料(靶子)。可以用不同的材料进行生产，例如，用于不同核反应的锶-89，铜-64，铜-67，磷-32，磷-33，锡-117m，钇-91，碘-131，釤-145。这些靶子可以以块，圆盘或粗粒(粉末)或棒的形式放置在钢组件中。
这样在快中子反应堆中制作和放置组件，需要按照本发明的以下方法进行。在衬套内的辐射组件中放置中子能量低于0.1兆电子伏时，吸收截面大于1靶恩的靶子后，衬套使用中子减速材料制作而成，辐射组件安装在反应堆堆芯的壁管中。快中子穿过辐射组件中的衬套的中子减速材料，部分地减速到所需的能量。
此外，减速中子经过靶子穿过辐射组件。在此过程中，发生核反应，产生放射性核素。例如，最初，在辐射组件中放置在Co-59钴，在实施本发明的方法的过程中，产生放射性核素Co-60钴。
已经通过辐射组件穿过辐射材料(靶子)的减速中子再次通过中子减速材料。结果，离开辐射组件并穿过组件之后，热中子进一步减速，组件含有少于50％的钢并且是空心的和/或填充有额外的辐射材料(靶子)，辐射材料的中子能量高于0.1兆电子伏，吸收截面小于1靶恩，中子减速到不会对燃料组件造成任何明显损坏的程度。
快中子在通过减速衬套时没有减速或减速不明显，实际上不与衬套内部的辐射组件中的辐射材料相互作用，但如果快中子位于中空的中间组件中，则与其他辐射材料相互作用，因为中间组件能有效俘获能量高于0.1兆电子伏的中子。因此，在低能量中子产生放射性核素的同时，快中子辐射也产生放射性核素。应该注意的是，由于在辐射组件周围放置钢组件，一个方向的快中子流参与至少两个中间组件中放射性核素的产生，中间组件位于中子流辐射组件之前和之后。
最优方案中使用辐射组件，最优方案在图1中指出，衬套5有10-20mm厚的壁，并且在衬套内放置使用直径为16-22mm的中子减速材料制成的细棒6。衬套5的内表面和细棒6的表面之间的距离至少为4mm。壁厚和直径的下限值可有效降低快中子的能量，实际上总中子流不会减少。并且壁厚和直径的上限值是由于需要在减速元件之间放置靶子以产生放射性核素。优选使用和衬套相同的材料作为细棒的中子减速材料，例如，氢化锆ZrHx，其中x＝1.8-2.0。
环形减速元件的内表面与中央减速器的外表面之间的距离应不少于4mm，这是因为辐射损坏造成材料和产品元件尺寸变化，还有在辐射屏蔽室中生产放射性核素的靶子的装载和远程卸载的技术要求。图2中指出，在最优方案中示出了辐射组件的一部分，例如，在套筒5的轴线定位的细棒6周围支配靶子7，,制成衬套，圆，球或杆的形式，中子能量低于1千电子伏，吸收截面小于1000靶恩。
在实施本发明的最优方案中采用附加步骤。其中，减速中子通过辐射材料再次穿过细棒的结果是再次减速，然后重新经过辐射材料，中子能量低于0.1兆电子伏时辐射材料的吸收截面大于1靶恩。应该注意的是，部分快中子穿过细棒减速，提高了靶材料上的核反应速率，结果提高了辐射材料的效率。
因此，特定和最优方案的方法如下所示。将辐射材料(靶子)放置在使用中子减速材料制成的衬套中的辐射组件中，辐射组件放置在快中子核反应堆的壁管中。通过中子减速材料，快中子穿过辐射组件，然后穿过辐射组件的辐射材料。此后，减速中子通过细棒并再次通过辐射组件中的辐射材料，然后离开辐射材料的中子穿过中子减速材料。
如已经指出的，最优实施方法的主要优点是，与在衬套中的辐射组件中不存在减速细棒的情况相比，中子流最大限度地减速。这进一步提高了反应器装置的安全性。此外，从辐射组件中出来的中子穿过钢组件，钢组件含有少于50％的钢并且是空心的和/或填充有中子能量高于0.1兆电子伏，吸收截面小于1靶恩的附加辐射材料(靶子)，
实施本发明的方法的结果是可以获得放射性材料，放射性材料可用于医疗和其他目的的制品。例如，当把Co-59钴的辐射材料置于辐照组件中时，可以产生比活度为300Ci/g的Co-60钴，这比类似物的比活度高几倍。实现该结果的原因在于，辐射装置中的减速材料质量增加，进入辐射组件之前中子流不会被钢组件削弱，因为它钢含量少于50％。
在描述本方法的扩展版本中包括以下步骤。生产靶子，把它们放置在没有中子吸收材料和钢组件的特殊结构的辐射组件之中。在快中子核反应堆的壁管中安装辐射组件。在辐射组件周围安装带有靶子的刚组件。辐射组件以达到靶子所需的活性。从核反应堆中提取组件，将设备运输到辐射屏蔽室，通过提取靶子拆除组件，用靶子制成具有特定特点的辐射源。取决于所产生的放射性核素的品种，可能无法同时回收和更换新组件。
与原型相比，新的基本特征是可以在有减速材料的辐射装置中和钢结构材料含量低(低于50％)的钢组件中同时生产放射性核素，使用具有不同能量(从电子伏到5兆电子伏)的各种中子吸收截面(0.01-1000靶恩)的靶子，这提高了放射性核素的生产率，并且增加了同位素的量和品种。此外，代替回收的大规模结构钢元件，额外的靶子用于生产高能量中子吸收截面的放射性核素，在辐射组件中使用有低能谱中子，高中子吸收截面材料的靶子。可以得出结论，申请的解决方案是一个创新。
在技术(专利)文献中，记录了这些方法，包括在快中子反应堆和钢组件中使用减速元件的操作，可以减少中子能量并提高其俘获速率，以产生所需活性的放射性核素。在这种情况下，提出了钢组件新的技术解决方案，在钢组件中放置额外的靶子取代回收的钢元件，取决于正在生产的放射性核素命品种的变化，根据在核反应堆中的存在条件，回收和更换钢和辐射组件。可以得出结论，申请的解决方案有创新性。
Claims (8)
1.在快中子反应堆中生产放射性核素的方法，包括：
将用于生产放射性核素的靶子放在含有中子减速材料的辐射组件中，
将辐射组件放置在核快中子反应堆堆芯的壁管中，组件中不含核燃料，
通过中子减速材料进入快中子辐照组件中，
通过靶子进入中子减速的辐射组件中，
在快中子反应堆中生产放射性核素的方法的特征在于，
同时在辐射组件和组件(钢)中生产放射性核素，在辐射组件中产生放射性核素的靶子在中子能量低于0.1兆电子伏时有大于1靶恩的中子吸收截面；
在辐射组件周围的组件中生产放射性核素的靶子，辐射组件的中子能量高于0.1兆电子伏，吸收截面小于1靶恩，而组件中的钢含量不超过50％。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，使用颗粒或衬套形式的Co-59作为辐射装置的靶子。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，中子减速材料制成衬套的形式，壁厚为10-20毫米，衬套内放置有直径为16-22mm的中子减速材料制成的细棒，衬套内表面与细棒表面之间的距离不小于4mm，减速中子通过辐射材料之后，再次穿过细棒和辐射材料，辐射材料的中子能量低于1000电子伏，吸收截面小于1000靶恩。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，使用氢化锆ZrHx，其中x＝1.8-2.0，氢化钇YHx，其中x＝1.8-2.0，石墨(C)，它的化合物或碳化硼11B4C(其中富集的硼-11的同位素超过97％)，作为中子减速材料。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，使用锶-89，铜-64，铜-67，磷-32，磷-33，锡-117m，钇-91，碘-131，釤-145作为辐射组件周围组件的靶子。
6.根据权利要求1-5中任一项方法生产放射性材料。
7.一种用于医疗目的和一般工业用途的产品，含有按照权利要求1-5中的任意一种方法产生的放射性物质。
8.在快中子反应堆中使用权利要求1-5中的任意一种方法。
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