JP5597375B2 - 高速炉、照射集合体、照射ピン及び照射ペレット - Google Patents

Description

本発明は、原子力発電などに伴って発生する長寿命放射性核種の消滅処理技術に係り、特に、高速炉で発生する中性子との核反応を通じて長寿命放射性核種を短寿命ないし安定な核種へと変換する消滅処理技術に関する。

沸騰水型原子炉等の商用炉から排出される使用済燃料の中には、Ｚｒ−９３（半減期１５３万年）、Ｔｃ−９９（半減期２１万年）、Ｉ−１２９（半減期１６００万年）などの長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ：Long Lived Fission Product）が含まれている。

近年、ＬＬＦＰによる環境負荷を軽減するため、より短寿命ないし安定な核種へとＬＬＦＰを核変換する消滅処理が注目されている。この消滅処理にあっては、核変換の効率を高めるべく、核分裂の連鎖反応で発生する大量且つ高密度の中性子を利用できる原子炉（特に高速炉）が検討されている（特許文献１、２参照）。

原子炉を用いた消滅処理では、原子炉で発生する中性子エネルギーとの関係上、例えば中性子捕獲反応やこの反応に伴うベータ崩壊などの各種の放射性崩壊を利用することになる。原子炉内の中性子は、捕獲反応断面積等の核反応断面積が大きくなるエネルギー領域まで減速されるが、それでも軽水炉と比較すると中性子エネルギーは高い状態にある。

特開平５−１８０９７１号公報 特開２００５−２４３４６号公報

ＬＬＦＰの消滅処理では、ＬＬＦＰの焼結体を円筒状に成形した照射ペレットと、この照射ペレットを積み重ねた積層体を被覆し支持する構造体（照射ピン）と、この照射ピンを複数束ねて格納する構造体（照射集合体）とを用い、この照射集合体を原子炉の炉心を取り囲むように装荷することが考えられる。

しかし、照射ピンや照射集合体は、高密度且つ高エネルギーにて中性子照射を受け、材料劣化による取替えが必要となる。照射ピンなどの取替えにあっては、未だ核変換されずに残っているＬＬＦＰを照射ピンから取り出し、新しい照射ピンに充填させるという再充填工程を伴う。

再充填工程では、全てのＬＬＦＰを漏れなく新しい照射ピンに再充填することは容易ではない。このため、ごく僅かのＬＬＦＰが外部へ持ち出されるという放射能漏洩リスクが無視できないものとなる。このような放射能漏洩リスクを根本的に低減させるには、ＬＬＦＰの核変換効率を高めて、取替え時期の照射ピン内の残存ＬＬＦＰを少なくすることが有効策となる。

本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、ＬＬＦＰの核変換効率が優れたものとなる照射ペレット、照射ピン、照射集合体及び高速炉を提供することを目的とする。

上述した目的を達成するため、本発明に係る照射ペレットでは、高速炉の中性子照射場に配置され、中性子との核反応により短寿命或いは安定な核種となる長寿命放射性核種を保持する照射ペレットにおいて、前記照射ペレットは、単体と比較し、化学的な反応性に乏しい化合物として存在する長寿命放射性核種と水素化ジルコニウムまたは水素バナジウムにより構成される中性子減速材を含む焼結体から成り、内側に中空部を有して中空円筒状を成す中空ペレットとし、前記水素化ジルコニウムまたは前記水素バナジウムに含まれる水素は、重水素の同位体比が天然の値よりも大きく設定されることを特徴とする。

また、本発明に係る照射ピンでは、前記照射ペレットと、その照射ペレットを内包する被覆管と、この被覆管に内包される照射ペレットを支持する端栓とを有することを特徴とする。或いは、粉末状の長寿命放射性核種と粉末状の中性子減速材との混合物を内包する被覆管と、この被覆管に内包される照射ペレットを支持する端栓とを有することを特徴とする。

また、本発明に係る照射集合体では、前記照射ピンを複数束ねて格納し、高速炉の中性子照射場で各照射ピンを支持することを特徴とする。

また、本発明に係る高速炉では、前記照射集合体が燃料集合体の周囲を取り囲むように配置されることを特徴とする。

本発明によれば、ＬＬＦＰの核変換効率が優れたものとなる。

本発明に係る高速炉の第１実施形態を示す図。 図１に示す高速炉の炉心平面図。 図２に示す照射集合体の縦断面図。 図２に示す照射集合体の横断面図。 図３に示す照射ピンの縦断面図。 図５に示す照射ペレットの斜視図。 図６に示す照射ペレットの作用説明図。 本発明に係る高速炉の第２実施形態を示す図。

本発明に係る高速炉、照射集合体、照射ピン及び照射ペレットの実施形態について、添付図面を参照して説明する。
図１は本発明に係る高速炉の第１実施形態を示す図である。

本実施形態の高速炉Ｕは、タンク型高速炉であり、原子炉容器１の内部には、炉心２が収容されると共に液体金属ナトリウムの冷却材３が充填される。

炉心２の上方には炉心上部機構４が設けられ、この炉心上部機構４は原子炉容器１の頂部を覆うルーフスラブ５に支持される。また、ルーフスラブ５には一次冷却材循環ポンプ６や中間熱交換器７などが吊設される。なお、冷却材３の液面とルーフスラブ５との間には不活性ガス等から成るカバーガスが封入される。

図２は高速炉Ｕの炉心平面図である。

高速炉Ｕの炉心２は、図２に示すように、内側炉心燃料領域８、内側炉心燃料領域８を取り囲む外側炉心燃料領域９、外側炉心燃料領域９を取り囲むブランケット領域１０ならびにブランケット領域１０を取り囲む遮蔽体領域１１を備える。

内側炉心燃料領域８及び外側炉心燃料領域９には、Ｐｕ−Ｕ混合物を燃料核種とする燃料ピンを断面六角形状の筒状構造体（ラッパ管）で束ねて構成される燃料集合体１２がハニカム状に配置される。また、内側炉心燃料領域８に設けられる燃料集合体１２の配置用チャンネルには、ボロンやハフニウムを主要な中性子吸収材とし、高速炉Ｕの起動・停止や炉心出力を調整するための制御棒１３が設けられる。なお、燃料集合体１２には冷却材３の上昇流を形成する冷却材流路（図示省略）が形成される。

そして、ブランケット領域１０には、ＬＬＦＰを保持する照射集合体１４が配置される。ここで、このブランケット領域１０の配置は、下記減速材の水系の解離により負の反応度が加えられるという安全上の理由による。

図３は照射集合体１４の縦断面図であり、図４は照射集合体１４の横断面図である。
照射集合体１４は、図３及び図４に示すように、１２７本の照射ピン１５及びこれらの照射ピン１５を束ねて格納する断面六角形状のチャンネルボックス１６を有する。

図５は照射ピン１５の縦断面図であり、図６は照射ペレット１７の斜視図である。

照射ピン１５は、ＬＬＦＰを保持する照射ペレット１７と、この照射ペレット１７を内包する被覆管１８と、被覆管１８に内包される照射ペレット１７を内包し支持する上下の端栓１９と、被覆管１８の内側表面に設けられる水素難透過皮膜２０と、照射ペレット１７と端栓１９との間に介装される内装材２１とを有する。

照射ペレット１７は、図６に示すように、ＬＬＦＰと中性子減速材としての水素化ジルコニウムを含む焼結体により構成され、内側に中空部２２を有して中空円筒状を成す中空ペレットに形成されている。この焼結体において、ＬＬＦＰと水素化ジルコニウムは互いに均質に混合される。ＬＬＦＰは、ＬＬＦＰの単体と比較し、化学的な反応性に乏しい化合物の化学形態にて焼結体を構成する。

水素難透過皮膜２０は、被覆管１８に比べて水素の透過度が小さい材料により構成される。また、内装材２１は、端栓１９（例えば、ステンレス製）と比較して熱伝導率の低い材料（例えば、グラファイト）により構成される。

次に、効果を説明する。

炉心燃料領域８、９で発生した中性子の一部は外側炉心燃料領域９を取り囲むブランケット領域１０に到達する。ブランケット領域１０には照射集合体１４が配置されており、照射集合体１４に格納される照射ペレット１７にはＬＬＦＰを含有する照射ペレット１７が設けられている。照射ペレット１７に入射した中性子は、照射ペレット１７の内部にてＬＬＦＰとともに混合される水素化ジルコニウム（主に含有水素の原子核）との衝突を繰り返し、ＬＬＦＰと中性子との相互核反応の断面積が大きいエネルギー領域へと減速される。照射ペレット１７を構成するＬＬＦＰは、減速された中性子を捕獲してβ崩壊などの放射性崩壊を繰り返し、より短寿命ないし安定な核種へと崩壊していく。

図７は照射ペレット１７内のＬＬＦＰと中性子の核反応率を示すものであり、（ａ）は照射ペレットを中実円筒状とした場合の核反応率、（ｂ）は照射ペレット１７（中空円筒状）の核反応率を示す。

照射ペレットの形状としては、例えば図７（ａ）に示すように、沸騰水型原子炉の燃料ペレットのような中実円筒状とすることが考えられる。かかる形状の照射ペレットでは、いわゆる自己遮蔽効果によって表面に近い領域ほどＬＬＦＰの核変換率が大きくなり、内側に向かうほどその核変換率が低下していく。この自己遮蔽効果は、照射ペレット平均の核変換率を低下させる主要な原因となる。

これに対し、本実施形態の照射ペレット１７は、その内側に中空部２２が設けられる中空ペレットである。すなわち、ＬＬＦＰと中性子との核反応率が低下する内側にＬＬＦＰの欠損部が設けられる。したがって、照射ペレット平均の核反応率は、自己遮蔽効果により核反応率が著しく低下する内側領域にＬＬＦＰが設けられない分だけ高まる。

すなわち、本実施形態の照射ペレット１７にあっては、
（１）ＬＬＦＰと中性子減速材を含む焼結体から成り且つ内側に中空部２２を有するため、長寿命放射性核種の核変換効率が優れたものとなる。

（２）ＬＬＦＰと中性子減速材は、共にほぼ均質に混合される。このため、照射ペレット１７の内部における中性子束の歪みが小さいものとなり、照射ペレット平均の核反応率低下が抑えられる。

（３）ＬＬＦＰは、ＬＬＦＰ単体と比較し、化学的な反応性が乏しい化合物を形成している。このため、核反応に伴う発熱による組成変化や結晶構造変化が抑制され、核変換率の低下が抑えられる。

（４）中性子減速材は、水素化ジルコニウムまたは水素化バナジウムにより構成される。水素化ジルコニウムまたは水素化バナジウムは、水素を含有することから中性子減速能が比較的大きく、化合物として熱的安定性も比較的大きい（水素の熱解離が比較的小さい）。このため、照射ペレット１７の中性子減速能の健全性が長期に至って維持されやすく、核変換率の低下が抑えられる。

本実施形態の照射ピン１５にあっては、
（５）照射ペレット１７と、照射ペレット１７を内包する被覆管１８と、被覆管１８に内包される照射ペレット１７を支持する端栓１９とを有する。したがって、この照射ピン１５は、ＬＬＦＰの核変換効率が優れたものとなる。

（６）照射ペレット１７と端栓１９との間に介装され、端栓１９と比較して熱伝導率の低い内装材２１を有する。すなわち、照射ペレット１７と端栓１９とが熱的に絶縁される構造を有し、端栓１９の温度上昇が抑制される。このため、中性子減速材（水素化ジルコニウム等）に含まれる水素が端栓１９を透過して逸脱することが抑制され、核変換率の低下が抑えられる。

（７）被覆管１８の内側に水素難透過皮膜２０が設けられる。このため、中性子減速材（水素化ジルコニウム等）に含まれる水素が被覆管１８を透過して逸脱することが抑制され、核変換効率の低下が抑えられる。

（８）被覆管１８の内側に液体金属である液体ナトリウムまたは液体カリウムが充填されても良い。この場合、照射ペレット１７と被覆管１８の間隙が液体金属で満たされ熱伝達率が向上するので照射ペレット１７の温度上昇が抑制され、照射ペレット１７を構成する水素化ジルコニウムからの水素逸脱が抑制され、核変換効率の低下が抑えられる。特に、液体金属ナトリウムを用いると、熱伝導度が大きく且つ構造の隙間に入り込み易いため、核変換効率低下の抑制効果がより高められる。

本実施形態の照射集合体１４にあっては、
（９）照射ピン１５を複数束ねて格納し、高速炉Ｕの中性子照射場（例えば、ブランケット領域１０）で各照射ピン１５を支持する。このため、ＬＬＦＰの核変換効率が優れたものとなる。

本実施形態の高速炉Ｕにあっては、
（１０）照射集合体１４を備えるため、ＬＬＦＰの核変換効率が優れたものとなる。

（第２実施形態）
図８は本発明に係る高速炉の第２実施形態を示す図である。第２実施形態は第１実施形態の高速炉Ｕにおける照射集合体１４の構成を変更した例である。以下、第１実施形態と同様の構成は同一符号を付して説明を省略し、第１実施形態の構成を変更し或いは新たに追加した構成は符号に「Ａ」を付して説明する。

本実施形態の照射集合体１４Ａは、図８に示すように、構造ピン２３Ａを有する。構造ピン２３Ａは、例えば、ステンレス或いはジルカロイから成る被覆管１８により構成され、ＬＬＦＰ及び中性子減速材である水素化ジルコニウムまたは水素化バナジウムを含有しない言わば中空円筒管により構成される。この構造ピン２３Ａは、照射集合体１４Ａの内部において、照射ピン１５を通過した中性子が再び照射ピン１５に向かうように配置される。例えば、構造ピン２３Ａは、照射集合体１４Ａの内部のうち外側炉心燃料領域９から遠い部分に配置され、炉心燃料領域９に近い部分にはＬＬＦＰ及び中性子減速材である水素化ジルコニウムまたは水素化バナジウムを保持する照射ピン１５が配置される。

次に、効果を説明する。

本実施形態の照射集合体１４Ａにあっては、第１実施形態の（９）の効果に加え、次の効果を得ることができる。
（１１）照射ピン１５を通過した中性子が再び照射ピン１５に向かうように配置され、中性子反射体として機能する構造ピン２３とを束ねて格納する。このため、照射ピン１５の近傍の中性子束が増加し、核変換率が高められる。

以上、本発明に係る高速炉、照射集合体、照射ピン及び照射ペレットを第１実施形態及び第２実施形態に基づき説明してきたが、具体的な構成については、これらの実施形態に限られるものではなく、特許請求の範囲に記載の発明の要旨を逸脱しない限り設計の変更や追加等は許容される。

例えば、照射ピンは、粉末状のＬＬＦＰと粉末状の中性子減速材である水素化ジルコニウムまたは水素化バナジウムとの混合物を内包する被覆管と、この被覆管に内包される照射ペレットを支持する端栓とを有する構成としてもよい。この照射ピンでは、照射ペレットよりも低密度となるため、照射平均中性子束が増大して核変換率が向上する。

また、照射集合体は、照射ピンを複数束ねて格納し、高速炉の中性子照射場で等間隔に配置される構成としてもよい。このような照射集合体ないし炉心配置構造では、ＬＬＦＰが中性子照射場にて等間隔に分布するようになり、特に照射ペレット内部の中性子束の歪みが抑制され、もって照射ペレット平均の核変換率の低下が抑制される。

また、照射ペレットは、ＬＬＦＰに代えて或いはＬＬＦＰと共にＮｐ−２３７やＡｍ−２４３などのマイナーアクチノイド核種を用いて構成してもよい。また、照射集合体に格納される照射ピンの形状や本数は特に制限されず、適宜変更できる。また、照射集合体は、断面六角形状に限らず例えば断面円形としてもよい。また、消滅処理で用いる高速炉は、タンク型高速炉に限らず、ループ型高速炉でも良く、また軽水炉やその他の中性子増倍体系であればよい。

また、水素化ジルコニウムに含まれる水素（軽水素及び重水素等を含む。）に関し、重水素の同位体比を天然の同位体比よりも大きく設定するようにしてもよい。その理由は、重水素は軽水素に比べて３桁小さい中性子捕獲反応断面積を持つため、炉心で発生した中性子の水素による吸収を抑えることができ、もってＬＬＦＰと中性子の相互核反応の効率を高めることができることによる。従って、重水素の同位体比は、ＬＬＦＰの核変換効率向上の観点から、高い程好ましい。理想は、重水素１００％濃縮の水素化ジルコニウムを用いることである。加えて、水素化ジルコニウムに代えて水素化バナジウムを用いる場合やその他の水素含有材料を中性子減速材として用いる場合でも、この理は同様である。

ここに、減速材としての水素化ジルコニウム（体積比９０％）とＬＬＦＰとしてのＢａＩ_２（体積比１０％）の混合物により照射ペレットを構成したとする。この場合、水素化ジルコニウムに含まれる重水素（軽水素に比べて３桁小さい中性子捕獲反応断面積を持つ）を濃縮して同位体比１００％にすると、天然水素の同位体組成比を用いる場合と比較して、中性子がＩ−１２９に捕獲される割合が概して１．６倍高められる。

付言すると、重水素の同位体比を高め軽水素の同位体比を小さくすることで生ずる中性子減速能の低下は、例えば、照射ペレットの体積を増大させ又はこれを構成する水素化ジルコニウムの密度を高めることにより補うことができる。

Ｕ……高速炉， １……原子炉容器， ２……炉心， ３……冷却材， ４……炉心上部機構， ５……ルーフスラブ， ６…一次冷却材循環ポンプ， ７…中間熱交換器， ８……内側炉心燃料領域， ９……外側炉心燃料領域， １０……ブランケット領域， １１……遮蔽体領域， １２……燃料集合体， １３……制御棒， １４，１４Ａ……照射集合体， １５……照射ピン， １６……チャンネルボックス， １７……照射ペレット， １８……被覆管， １９……端栓， ２０……水素難透過皮膜， ２１……内装材， ２２……中空部， ２３Ａ……構造ピン。

Claims (10)

1. 高速炉の中性子照射場に配置され、中性子との核反応により短寿命或いは安定な核種となる長寿命放射性核種を保持する照射ペレットにおいて、
   前記照射ペレットは、単体と比較し、化学的な反応性に乏しい化合物として存在する長寿命放射性核種と水素化ジルコニウムまたは水素バナジウムにより構成される中性子減速材を含む焼結体から成り、内側に中空部を有して中空円筒状を成す中空ペレットとし、
   前記水素化ジルコニウムまたは前記水素バナジウムに含まれる水素は、重水素の同位体比が天然の値よりも大きく設定されることを特徴とすることを特徴とする照射ペレット。
2. 前記長寿命放射性核種と中性子減速材が均質に混合されることを特徴とする請求項１に記載の照射ペレット。
3. 請求項１または請求項２に記載の照射ペレットと、その照射ペレットを内包する被覆管と、この被覆管に内包される照射ペレットを支持する端栓とを有することを特徴とする照射ピン。
4. 前記照射ペレットと端栓との間に介装され、端栓と比較して熱伝導率の低い内装材を有することを特徴とする請求項３に記載の照射ピン。
5. 前記被覆管の内側に水素難透過皮膜が設けられることを特徴とする請求項３または請求項４に記載の照射ピン。
6. 前記被覆管の内側に液体金属が充填されることを特徴とする請求項３ないし請求項５の何れか１項に記載の照射ピン。
7. 請求項３ないし請求項６の何れか１項に記載の照射ピンを複数束ねて格納し、高速炉の中性子照射場で各照射ピンを支持することを特徴とする照射集合体。
8. 高速炉の中性子照射場で等間隔に配置されることを特徴とする請求項７に記載の照射集合体。
9. 前記照射ピンを通過した中性子が再び照射ピンに向かうように配置され、中性子反射体として機能する構造ピンを格納する請求項７または請求項８に記載の照射集合体。
10. 請求項７ないし請求項９の何れか１項に記載の照射集合体が燃料集合体の周囲を取り囲むように配置されることを特徴とする高速炉。

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