ES2264804T3

ES2264804T3 - Transmutador de elementos impulsados por neutrones.

Info

Publication number: ES2264804T3
Application number: ES97930374T
Authority: ES
Inventors: Carlo Rubbia
Original assignee: European Organization for Nuclear Research CERN
Current assignee: European Organization for Nuclear Research CERN
Priority date: 1997-06-19
Filing date: 1997-06-19
Publication date: 2007-01-16
Anticipated expiration: 2017-06-19
Also published as: DE69735898T2; ATE326757T1; HUP0003714A3; NO996312D0; JP4317269B2; SK166999A3; PL337441A1; CZ298765B6; DE69735898D1; BG63789B1; NO326221B1; CA2294063A1; PL185508B1; NO996312L; WO1998059347A1; EP0990238B1; PT990238E; JP2002504231A; US7796720B1; US8090072B2

Abstract

Según la invención, se expone un material a un flujo de neutrones distribuyendo ésta en un medio de difusión de neutrones, el cual rodea una fuente de neutrones. Este medio de difusión es transparente a los neutrones y está diseñado para que la dispersión de los neutrones aumente sensiblemente el flujo de los neutrones al que el material está expuesto. Una exposición a los neutrones, así aumentada, puede servir para la producción de radioisótopos, en particular en aplicaciones médicas, a partir de la transmutación de isótopos fácilmente disponibles, incluido en el material expuesto. Se puede también utilizar esta exposición para efectuar una transmutación eficaz de desechos nucleares de larga duración, como los recuperados a partir de un combustible nuclear agotado. La utilización de elementos pesados, como el plomo y/o el bismuto, como medio de difusión de neutrones, reviste un interés particular, ya que da como resultado una reducción lenta de exploración a través del espectro de energíade los neutrones y por consiguiente en capturas, fundadas sobre las resonancias y muy eficaces, de neutrones en el material expuesto.

Description

Transmutador de elementos impulsados por neutrones.

1. Resumen de la invención 1.1 Método de transmutación

La presente invención propone un método de transmutación de elementos por la captura eficiente de neutrones E_{i}(A, Z) + n \rightarrow E_{s}*(A + 1, Z) de un isótopo "padre" inicial, incrustado en un medio de difusión que es altamente transparente a los neutrones y que tiene las propiedades físicas apropiadas para mejorar la frecuencia del proceso de captura. El núcleo producido "hija", que depende de la aplicación, se puede usar o bien directamente o alternativamente permitido por ejemplo la desintegración beta,

E_{s}* (A + 1, Z) \xrightarrow{\textstyle{desintegración - \beta ^{-}}} E_{f}* (A + 1, Z + 1),

o mas generalmente, a sufrir una transformación nuclear espontánea adecuada en otro isótopo radio-activo.

En la patente estadounidense 5.160.696, C.D. Bowman et al se contempla el uso de un acelerador de protones y un objetivo de espalación para generar un flujo de neutrones térmico para la incineración de desechos actí-
nidos.

La base del presente esquema de transmutación es un método de exposición de un material a un flujo de neutrones, en el cual el material mencionado se distribuye en un medio de difusión de neutrones que rodea una fuente de neutrones, el medio de difusión, es sustancialmente transparente para los neutrones y está dispuesto de tal forma que la dispersión de neutrones dentro del medio de difusión mejora sustancialmente el flujo de neutrones, que se origina de la fuente, a la cual se expone el material.

Al dispositivo empleado para lograr la captura eficiente de neutrones de acuerdo con la invención se refiere en este documento como un "Transmutador". El término "transmutación" se comprende en este documento como que designa en general la transformación de una especie nuclear en otra especie nuclear, que tiene el mismo número atómico (Z) o uno diferente.

El Transmutador es propulsado por una fuente interna de neutrones, que, dependiendo de la aplicación, puede ser de una gran gama de intensidades y un espectro de energía apropiado. Puede ser, por ejemplo una haz de un acelerador de partículas que golpea un objetivo de generación y/o de multiplicación de neutrones apropiado o, si se requiere un nivel de activación más modesto, incluso una fuente radioactiva de emisión de neutrones. La fuente está rodeada por un medio de difusión en el cual se propagan los neutrones, con una geometría y una composición diseñadas específicamente para mejorar el proceso de captura. El material que se ha de exponer al flujo de neutrones está situado en una forma dispersa dentro del medio de difusión.

El Transmutador a continuación descrito se basa en una eficacia de captura de neutrones ampliamente incrementada. La eficacia de captura de neutrones está definida como la probabilidad de captura en la muestra para un neutrón inicial y una masa unitaria del elemento padre. Esta designado por el símbolo (\eta), típicamente en unidades de g^{-1}. En el caso de un gas, la masa se sustituye con el volumen unitario en condiciones normales de presión y de temperatura (n.p.t., es decir presión atmosférica y 21ºC), y la eficacia de la captura se indica con (\eta_{v}) para lo cual usamos unidades típicas de litro^{-1}.

De acuerdo con la invención, la eficacia de captura de neutrones incrementada se logra con la ayuda de la naturaleza y de la geometría del medio que rodea la fuente, en la cual una cantidad pequeña del elemento que se ha de transmutar se introduce de modo difuso:

(1): El medio es altamente transparente, pero altamente difusivo. La transparencia está considerada como la propiedad de un medio en el cual los neutrones sufren mayormente una dispersión elástica. La sucesión de muchos eventos de dispersión elástica que ocurren cerca (en general aproximadamente isotrópico) da una naturaleza de paseo al azar a la propagación de neutrones. El flujo se mejora debido a las vías al azar, tortuosas, que resultan largos que los neutrones siguen antes de o bien ser capturados o de salir del gran volumen del medio transparente. Usando una analogía óptica, la esfera objetivo-moderador se elige para ser difusiva pero altamente transparente para los neutrones. Adulterándola con una cantidad pequeña de material adicional hace que sea "nublada". En consecuencia, la mayoría de los neutrones se capturan por las impurezas absorbentes.

(2): Además, los grandes valores de pico de la sección transversal de captura de la muestra que corresponden con las resonancias nucleares pueden ser explotados usando un medio de difusión que tiene la característica antes indicada (1), pero de gran masa atómica (A). En tal medio, la energía de neutrones está ligeramente reducida en cada dispersión (elástica), por tanto "escanea" en pasos de energía muy reducidos a través del espectro de resonancia de la muestra durante la reducción de otra forma, de la energía lisa, de los neutrones inicialmente de energía elevada (MeV) de la fuente.

La elección del medio de difusión depende de la energía más apropiada en la cual las capturas de neutrones han de ocurrir. Si los neutrones se han de termalizar, es decir que las capturas han de ocurrir a energías térmicas (\backsimeq0,025 eV), solo se usa la anteriormente mencionada característica (1) y se ha de usar un medio (A) (número de masa atómico) bajo pero muy transparente para los neutrones, como por ejemplo grafito de un grado de pureza de reactor o D_{2}O (agua deuterada).

Si, en su lugar, se ha de llevar a cabo la captura de neutrones con elementos padre que tienen unos valores grandes de sección transversal de captura en correspondencia con las resonancias, se usan las dos características (1) y (2) y los mejores elementos para el medio de difusión son plomo y bismuto (o una mezcla de ello), que tienen simultáneamente una sección transversal de captura de neutrones anormalmente pequeña y un "letargo" muy pequeño, \xi = 9,54 x 10^{-3}. De acuerdo con el modelo Nuclear de Casco, construido en analogía con los electrones atómicos, números "mágicos" ocurren en correspondencia de cascos de neutrones o protones "cerrados". El número atómico Z = 82 es mágico, así como el número de neutrones en correspondencia con ^{208}Pb. Los elementos de número mágico en el sentido nuclear tienen un comportamiento similar al de los Elementos Nobles en la escala atómica. Por tanto, la transparencia de los neutrones es la consecuencia de una propiedad nuclear específica, similar a la de los electrones en los gases nobles. El letargo (\xi) se define como la pérdida de energía media fraccional en cada colisión elástica de neutrones. Mientras que ^{209}Bi es un isótopo simple, el plomo natural está hecho de ^{204}Pb (un 1,4%), ^{206}Pb (un 24,1%), ^{207}Pb (un 22,1%) y ^{208}Pb (un 52,4%), que tienen secciones transversales bastante diferentes. El enriquecimiento isotópico del isótopo ^{208}Pb podría ser beneficioso. Sin embargo, el uso de Pb natural será considerado más específicamente en este documento, por sus propiedades de neutrones excelentes, su baja activación y su bajo coste.

1.2 Dominios principales de aplicación

El dominio de aplicaciones del presente método de mejora de las capturas de neutrones es muy amplio.

Un primer aspecto aplicativo de la invención se refiere a un método para producir un isótopo útil, que consta de la transformación de un primer isótopo por la exposición de un material que contiene el mencionado primer isótopo a un flujo de neutrones del modo expuesto anteriormente, y el siguiente paso de la recuperación del mencionado isótopo útil del material expuesto.

Un segundo aspecto aplicativo de la invención se refiere a un método para la transmutación de al menos un isótopo de larga duración de un desecho radioactivo, por la exposición de un material que contiene el mencionado isótopo de larga duración a un flujo de neutrones del modo expuesto anteriormente, en el cual al menos la porción del medio de difusión donde el material expuesto está distribuido se hace de elementos pesados, de modo que colisiones múltiples elásticas de neutrones resultan en una lenta reducción de la energía de los neutrones que se originan de la fuente.

(1) Activación de isótopos (de corta duración) para aplicaciones Industriales y Médicas

En este caso, el transmutador se denominará como el activador.

Los radio-núclidos se usan de modo extensivo para aplicaciones de diagnóstico médico y más generalmente en la industria y la investigación. Como es bien conocido, estos núclidos se usan como elementos de "localización", es decir son detectables directamente dentro del paciente o del material que se está estudiando debido a sus desintegraciones radioactivas espontáneas. Para reducir al mínimo la radio-toxicidad integrada, la vida media del isótopo de localización elegido debería ser corta, de modo ideal no mucho más tiempo que el tiempo de examen. Como consecuencia, su utilización está limitada a un período de una breve vida media de activación, ya que la radioactividad del isótopo se está desintegrando exponencialmente desde el momento de producción.

Otra aplicación de un interés creciente para los radio-núclidos es el de la terapia (del cáncer), para la cual se requieren unas dosis significativamente mayores que en el caso del diagnóstico. La mayoría de estos isótopos deben tener una vida media relativamente corta, ya que se inyectan o se implantan en general en el cuerpo del paciente. Los suministros principales para estos isótopos hoy son de reactores nucleares y de aceleradores de partículas en los cuales se irradia un objetivo adecuado con un haz cargado de partículas.

La sencillez del dispositivo propuesto y su coste y dimensiones relativamente modestas están previstas para promover la producción "local" de radio-isótopos de corta duración, eliminando por tanto la transportación rápida y costosa y la necesidad en consecuencia de inventarios iniciales mayores y por tanto la extensión de su uso práctico. Esto se hace posible por la elevada eficiencia de captura de neutrones elevada como resultado del presente método, lo que permite producir la cantidad requerida de radio-isótopos con un generador de neutrones relativamente modesto.

El presente método de activación de neutrones está previsto para ser una alternativa competitiva a la activación de captura de neutrones impulsada por un reactor. Además, varios isótopos que son difíciles de producir por la activación con los neutrones (usuales térmicos) de un reactor corriente, se pueden producir usando el amplio espectro de energía de los neutrones en el activador, que se extienden a energías elevadas y diseñadas especialmente para hacer uso de los grandes valores de la sección transversal en correspondencia con las resonancias. Este es el caso por ejemplo en la producción de ^{99m}Tc (^{99}Mo), usado ampliamente en la medicina y que hoy en día es extraído generalmente químicamente de los fragmentos de fisión del combustible nuclear gastado. De acuerdo con el presente método, este popular radio-isótopo se puede obtener, en su lugar por activación directa resonante de neutrones de un objetivo de molibdeno, con la ayuda de un activador mucho más sencillo y menos costoso impulsado por un acelerador de partículas pequeño. Incidentalmente, la cantidad total de sustancias radioactivas inútiles adicionales que se han de producir y manejar en asociación con una cantidad dada de este radio-núclido deseado también se reduce ampliamente.

(2) Transmutación en especies estables de los radio-isótopos ofensivos de larga duración como una alternativa al almacenaje geológico

En este caso, el transmutador se denominará como transmutador de desechos.

Como quiera que la totalidad de la muestra debería ser transmutada de modo ideal, se requiere una fuente de neutrones mucho más fuerte. Incluso para las fuentes mas fuertes, la eficiencia más elevada de la captura de neutrones es crucial para la eliminación completa. El presente método de capturas mejoradas hace que esta técnica de eliminación sea práctica.

Los reactores nucleares corrientes (reactores de agua ligera, LWR) producen una cantidad considerable de desechos radioactivos.

La radiotoxicidad de tales desechos persiste a lo largo de períodos de tiempo muy prolongados, y representa una desventaja principal de la tecnología nuclear. Afortunadamente, solo una fracción muy pequeña de desechos resultante de un reactor es responsable de la mayor parte de la radiotoxicidad de larga duración, y es fácilmente separable químicamente.

En orden de importancia, la mayor contribución mayor por mucho de los actínidos distintos del uranio (elementos transuránico, o TRU's), que representan aproximadamente un 1% del desecho por peso. Estos elementos son fisionables bajo neutrones rápidos. Por tanto, pueden ser eliminados con una energía recuperada extra considerable, por ejemplo con la ayuda de un amplificador de energía (EA) del modo dado a conocer en la publicación internacional de patentes WO 95/12203 (véase C. Rubbia, "un amplificador de energía de una ganancia elevada operado con neutrones rápidos", Procedimiento 346 de la Conferencia AIP, Conferencia Internacional sobre Tecnologías de Transmutación dirigidas por "Acelerador y Aplicaciones", Las Vegas, Julio 1994). El siguiente en importancia para la eliminación son los fragmentos de fisión (FF), que es de aproximadamente un 4% de la masa de desecho, y que se divide en

(1) elementos estables

(2) núclidos de radio de corta duración y

(3) núclidos de radio de larga duración.

La separación entre los elementos de corta y de larga duración está sugerida de modo natural por los 30 años de vida media de ^{90}Sr y ^{137}Cs, que dominan la actividad de FF en tiempos medios (< 500 años) después del enfriamiento inicial del combustible de unos pocos años.

Finalmente, hay algunos materiales activados, como el revestimiento del combustible, que representan un problema mucho más pequeño y que se pueden desechar sin problemas. Mientras que la eliminación de los TRU's se lleva mejor a cabo quemándolos en un EA impulsado por neutrones rápidos, el presente método de transmutación de elementos se puede usar para transformar los FF's de larga duración en especies nucleares estables inofensivas (se supone que los elementos con una vida media inferior a 30 años se pueden dejar desintegrar de modo natural). La eliminación simultánea de los TRU's y de los FF's de larga duración sugiere el uso del núcleo del EA (en el cual se queman los TRU's) como fuente de neutrones para el transmutador, dedicado a los FF's de larga duración. En este caso el transmutador rodeará el EA, usando el escape de neutrones del mismo. La combinación del EA operado con TRU's y del transmutador como transmutador de desechos de FF's de larga duración es ventajoso tanto para el entorno como económicamente, ya que

(1) una cantidad considerable de energía adicional se produce por el EA (> un 40% del LWR) y

(2) la eliminación simultánea de los FF's se puede llevar a cabo "parasíticamente", con la ayuda de neutrones extra disponibles. Sin embargo, como ya se ha indicado, para eliminar por completo los FF's no deseados con estos neutrones extra, se requiere una eficacia muy elevada de la captura de neutrones, como se ha hecho posible con el presente método.

1.3 Procedimientos ilustrativos para un activador

El método se aclara primeramente en algunas de las aplicaciones como activador para aplicaciones médicas e industriales. Los procedimientos a seguir para preparar la muestra radioactiva se ilustran mejor por los siguientes ejemplos prácticos:

(1) Un primer procedimiento, adecuado para exámenes médicos (por ejemplo para tiroides), consiste en activar directamente dentro del transmutador un compuesto de yodo ya preparado farmacológicamente. El elemento está disponible inicialmente en el compuesto químico más apropiado, tal como yoduro de sodio (NaI), hecho con yodo natural (isótopo estable ^{127}I). Poco antes de la administración, se introduce el compuesto en el activador llevado por un pequeño acelerador de protones (23 MeV y 1 mA) y se activa - por ejemplo durante un tiempo del orden de una vida media de ^{128}I (25 minutos = 25 m) o correspondientemente menos para fuerzas de activación menores - con la ayuda de la reacción ^{127}I + n \rightarrow ^{128}I + \gamma, que transforma el yodo natural en el elemento localizador ^{128}I que sufre una desintegración \beta con una línea \gamma prominente a 443 keV. No hay "preparación" química entre la activación y el examen. Este procedimiento muy sencillo se hace práctico con el presente método debido más elevada, a la eficiencia de captura de neutrones, que produce la fuerza de la fuente requerida (\leq 1 GBq, con 1 GBq = 10^{9} de desintegraciones/s = 27,0 mCie (mili-Curie). 1 Cie = 1 Curie = 3,7 x 10^{10} dis/s), empezando desde una cantidad inicial minúscula de yodo natural (\leq 1 gramo), y usando un acelerador convencional de la escala ya en amplio uso dentro de los hospitales para otras aplicaciones tales como tomografía de electrones positrones (PET). El presente método hace práctico el uso de ^{128}I como un elemento de localización para el diagnóstico de tiroides, con una vida media mucho más corta (25 m) que el de los isótopos de yodo usados en la actualidad (^{131}I y ^{123}I), y la ventaja importante correspondiente a una dosis mucho más pequeña para el paciente. Los métodos actuales de exámenes de yodo se basan en ^{131}I, que tiene una vida media relativamente larga de 8 días, y que causa la toma de dosis grandes para los pacientes (más o menos en la relación de vidas medias (461/1), y ^{123}I que tiene la vida media más corta de 13,2 horas (31,8 veces el de ^{128}I), pero que es de producción difícil y costosa ya que se produce normalmente por protones de 30 MeV y una reacción (p, 2n) en ^{124}Te isotópicamente separado (abundancia natural, un 4,79%). Para usar Xe natural, la reacción es (p, 5n) y la energía debe ser al menos de 60 MeV. El método propuesto en la actualidad tiene por tanto una aplicación muy sencilla como lleva a unas dosis mucho más pequeñas en el paciente para una tasa de desintegración dada durante el examen. Se observa que las dosis más grandes de los métodos actuales en general perturban la aplicación extensiva en los casos de sujetos jóvenes y de mujeres embarazadas.

(2) Un segundo ejemplo ilustra el caso en el cual se necesita alguna transformación química (simple) entre (i) la activación e (ii) el uso del compuesto radioactivo. Visualizamos este procedimiento en el caso de un examen médico con ^{99}Tc, del cual se hacen muchos millones manualmente a nivel mundial (véase por ejemplo el Cuadro 9). En este caso, la pequeña muestra a radiar consiste en molibdeno, por ejemplo en la forma MoO_{3}. El contenido isotópico de ^{98}Mo en el molibdeno natural es de un 24%. El enriquecimiento isotópico será conveniente, aunque no obligatorio. La muestra apropiada de ^{99}Mo (\tau_{1/2} = 65 horas = 65 h) se produce con la ayuda de un activador impulsado por un acelerador y la reacción de captura ^{99}Mo + n \rightarrow ^{99}Mo + \gamma.

La muestra de molibdeno activada se trata entonces de acuerdo con un procedimiento usado en general: transformado, por ejemplo en la forma de una sal apropiada, es capturada en un absorbedor de alúmina. La producción de ^{99m}Tc se lleva a cabo dentro del absorbedor a través de la reacción de desintegración

^{99}Mo \xrightarrow{\textstyle{\beta - desintegración}}^{99m}Tc.

El ^{99m}Tc (que tiene un \tau_{1/2} = 6,01 h relativamente corto) se extrae en forma del ión Tc^{4+}, por ejemplo pasando a través de la muestra de Mo en el Alúmina (que permanece insoluble) una solución de agua con una cantidad pequeña de NaCl. Como quiera que solo una fracción muy pequeña del compuesto se activa en cada exposición, el molibdeno "padre" se puede reciclar, lo cual es de importancia económica si el molibdeno es isotópicamente enriquecido, descargándolo del absorbedor de alúmina y por la repetitiva nueva introducción en el activador.

(3) Muchos radio-isótopos usados en la medicina y en la industria se extraen de fragmentos de fisión de uranio. Al grupo de estos elementos se refiere en este documento bajo el nombre genérico de "Fissium". La eficacia incrementada de captura ofrecida por el método funciona igual de bien en el caso de capturas de neutrones que llevan a la fisión. Fissium se puede producir en el activador al introducir un pequeño objetivo de uranio, posiblemente enriquecido, que, como en los ejemplos anteriores, está fuertemente activado por las capturas primeramente impulsadas por resonancia. El sistema no es crítico y en una cantidad pequeña de material del objetivo físil, es suficiente para obtener cantidades relativamente grandes de Fissium. En el caso de activación de elementos de corta duración, el objetivo debe ser extraído con frecuencia y ser procesado de nuevo. Esto se hade extremadamente fácil en la geometría y condiciones generales de otra forma de la operación de un activador, cuando se compara con un reactor nuclear. La cantidad de plutonio producida por las capturas en ^{238}U es desdeñablemente pequeña y no representa una preocupación de no proliferación.

(4) El presente método se puede además emplear para adulterar cristales de silicona pura con fósforo, para el uso en la industria de semiconductores. La adulteración impulsada por neutrones es una adulteración muy uniforme que se puede llevar a cabo en la masa de un cristal grande. La silicona natural está hecha de tres isótopos ^{28}Si (un 92,23%), ^{29}Si (un 4,67%) y ^{30}Si (un 3,1%). Las capturas de neutrones transforman los isótopos en los elementos de silicona A+1. ^{31}Si es inestable (\tau_{1/2} = 157 m), y se desintegra en el ^{31}P estable, que es el único isótopo estable de fósforo. Este método ofrece un modo sencillo de adulterar el interior de cristales relativamente grandes. Una exposición razonable puede llevar a una implantación de varias partes por billón (p.p.b. = 10^{-9}) de átomos de fósforo dentro de un cristal muy puro. La cantidad exacta de la implantación se puede controlar con precisión por los parámetros de la
exposición.

Estos casos son ejemplos de las potencialidades del transmutador operado en el modo del activador. Obviamente, una variedad de escenarios son posibles, dependiendo del tipo de radio-isótopo y de la aplicación específica.

Más generalmente, y del modo descrito en mayor detalle más adelante, se pueden lograr unas eficacias de captura \eta que son del orden de \eta = 1,74 x 10^{-6} g^{-1} de todos los neutrones producidos para la activación de Mo (producción de ^{99m}Tc) y del orden de \eta = 2,61 x 10^{-5} g^{-1} para la activación de ^{128}I en una muestra de yodo farmacéutico. Si se producen los neutrones por la fuente a una tasa constante S_{o} = dn/dt para el período T, el número de núcleos hija activados N_{d}(T) de la constante r de desintegración (la constante r de desintegración se define como el tiempo para 1/e reducción de la muestra. Está relacionado con la media vida \tau_{1/2} del elemento por la relación \tau = \tau_{1/2}/ln (2) = 1.4436 x \tau_{1/2}) y de una masa m_{o} del elemento padre, se forma como:

[1]N_{d}(T) = m_{o}\eta \ \frac{dn}{dt} \tau (1 - e^{-T/\tau});\hskip0,2cm \ \frac{d\beta}{dt} (T) = \ \frac{N_{d}(T)}{\tau} = m_{o}\eta \ \frac{dn}{dt} \ (1 - e^{-T/\tau})

Hemos indicado con d\beta/dt la tasa de desintegración correspondiente. Un equilibrio se pone entre la producción y la desintegración del elemento hija para T >> \tau, en el cual la desintegración d\beta/dt y las tasas de captura de neutrones m_{o}\eta dn/dt llegan a ser iguales. Para producir por ejemplo, 0,1 GBq (d\beta/dt = 10^{8} seg^{-1}) de activación en cada gramo de material de muestra (m_{o} = 1 gramo) en equilibrio, las tasas de producción de neutrones requerido son entonces de 10^{8}/(1,738 x 10^{-6}) = 5,75 x 10^{13} n/seg y 10^{8}/(2,61 x 10^{-5}) = 3,8 x 10^{12} n/seg en los ejemplos antes indicados para ^{99m}Tc y ^{128}I respectivamente.

En el caso de la activación de los elementos a través de Fissium, indiquemos con \eta_{f} la eficacia para la producción de fissium (fisión), y con \lambda la fracción atómica del elemento en el fissium. Después de un tiempo de exposición t_{exp}, y un tiempo de nuevo procesamiento t_{rep} de una masa fisionable m_{o}, la actividad del compuesto extraído se da por:

[2]\frac{d\beta}{dt} = e^{-trep/\tau} \ (1 - e^{-t \ exp/\tau}) \ \frac{dn}{dt} \ m_{o}\lambda \ \eta_{f}

1.4 Procedimientos ilustrativos para un transmutador de desechos

El método se aclara en el caso de la transmutación de los FF's de larga duración del desecho (combustible gastado) de un reactor nuclear de agua ligero típico (LWR). El nuevo procesamiento químico del combustible gastado puede separar:

(1) El uranio no quemado (874,49 toneladas), que se puede reciclar, proporcionado con la pureza suficiente;

(2) Los TRU's (10,178 toneladas) que están destinados a ser incinerados en un reactor nuclear rápido regenerable o en un amplificador de energía (EA). La rotura real de los TRU's, tomada después de un enfriamiento de 15 años, es como sigue: NP, 545,6 kg; Pu, 8761,8 kg; Am, 852,37 kg; y Cm, 18,92 kg.

(3) el FF (38,051 toneladas), que se considerarán mayor, a la vista de la transmutación selectiva.

Las cifras dentro de paréntesis se refieren a LWR estándar (\approx 1 GWatt_{eléctrico}) y 40 años de operación de calendario. Las condiciones de quemado y la composición inicial de combustible se refieren al caso específico de España después de 15 años de enfriamiento preliminar (expresamos nuestro agradecimiento a la compañía ENRESA por suministrarnos amablemente toda la información relevante a este respecto).

FF's son isótopos ricos en neutrones, ya que son el producto de la fisión. Es una circunstancia afortunada que todo elemento de larga duración verdadero en el desecho son tales que la adición de otro neutrón, en general, es suficiente para transformarlos en elementos inestables de una duración mucho más corta, terminando rápidamente en elementos estables. Si la eliminación se lleva a cabo de modo simultáneo tanto para los TRU's como para los FF's seleccionados, el exceso de neutrones producidos por fisión se puede explotar para transmutar también el último, por supuesto proporcionando que el método de transmutación haga un uso eficiente del exceso de flujo de
neutrones.

La combinación simultánea de incineración de TRU y de la transmutación selectiva de FF es altamente beneficiosa para el entorno, ya que entonces solo aquellos productos que son o bien estables o con una duración media aceptable (< 30 años) permanecerán. Contrario a los desechos químicos, que son generalmente permanentes, la desintegración natural de estos elementos los hace "degradables". Se ha de observar, por ejemplo, que el tiempo de eliminación de fluoro-carbonos y de CO_{2} en la atmósfera es del orden de varios siglos.

En el caso de un EA, el método propuesto es directamente aplicable en el lugar del reactor, proporcionando el uso de una técnica adecuada del nuevo procesamiento (piro-eléctrico). Por tanto, la combinación cierra el ciclo nuclear, produciendo al final de un período razonable solo desechos de bajo nivel (LLW) que se pueden almacenar en una superficie, presumiblemente en el lugar del reactor.

La lista de los FF's principales de larga duración de la descarga de combustible nuclear se da en la primera columna de la tabla 1, para un LWR estándar (\approx 1 GWatt_{eléctrico}) y 40 años de operación de calendario. La masa inicial m_{i} de cada isótopo y de los otros isótopos del mismo elemento están relacionados, al igual que sus vidas medias \tau_{1/2}, expresado en años. Más separación de elementos individuales obviamente requiere tecnologías de separación isotópica, que no se consideran de momento. Bajo irradiación, como se mostrará más adelante, la tasa de transmutación es, en una primera aproximación, proporcional al integral de resonancia, definido como I_{res} = \int \sigma_{n,\gamma} (E) dE/E y medido en barnios (1 barnio = 1 b = 10^{-24} cm^{2}), siendo \sigma_{n,\gamma} (E) la sección transversal del proceso de capturación (n, \gamma) para un neutrón de energía E. Del modo indicado en la tabla 1, el elemento hija (columna "próximo") es normalmente o bien estable, de allí inofensivo, o de corta duración, que se desintegra rápidamente en una especie estable (columna "última"). La actividad total \zeta, en Cie, acumulada después de 40 años de operación también se muestra. Como quiera que la duración de estos elementos es muy larga, a no ser que se transmuten, deben ser almacenados con seguridad sin vigilancia humana.

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TABLA 1 Pila de amontonamiento de los FF's de larga duración más ofensivos producidos por un LWR "estándar" después de 40 años de operación

1

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Como una medida de la magnitud del problema de almacenaje, hemos indicado que el volumen mínimo de dilución V_{min} en m^{3}, requerido por las Regulaciones Americanas (Comisión Regulatoria Nuclear Estadounidense "Requerimientos de Licencia para Deshacerse en Tierra de Desechos Radioactivos", Código de Regulaciones Federales, 10 CFR Parte 61,55, 19 de mayo 1989) para Desechos de Bajo Nivel y almacenaje permanente a una profundidad poco profunda o en la superficie, clase A (lo que significa sin vigilancia activa y protección contra intrusión). Revisamos cada elemento de la tabla 1 en orden del volumen de almacenaje decreciente:

(1) El Tecnecio (^{99}Tc, 843 kg, 535 x 10^{3} GBq/reactor) es el elemento FF más ofensivo, como se ha evidenciado por el gran valor del volumen de almacenaje, 48181 m^{3}/reactor. Tecnecio también es soluble en agua como Tc^{4+}, y durante su larga vida media (2,11 x 10^{5} años) presumiblemente se deriva de la central de depósito al entorno, y de allí al ciclo biológico (véase Desechos Nucleares, Tecnologías para la Separación y la Transmutación", Prensa de la Academia Nacional 1996). Se sabe que las plantas (algas; data sobre Fucus Vescicolosous) indican una relación de acumulación con respecto al agua que las rodea de entre 21000 y 89000 - véase F. Patti et al., "Actividades del Tecnecio 99 medidas en las aguas residuales, el agua de mar (litoral de la Mancha, 1983), en "Tecnecio y el Entorno" editado por G. Desmet et al, Elsevier Publishers, 1984, p. 37 - y del orden de 14000 y 50000 en los puntos más distantes; en las aguas de Groenlandia, esta relación es de 250 a 2500), agua fresca y organismos marinos (en el agua de Groenlandia, la relación con respecto a las aguas que lo rodean es de 1000 a 1400 para cigalas, y de 100 a 200 para abulón rojo) acumulan el elemento de las aguas que lo rodean, de modo que puede terminar en los humanos a través de la comida. El asunto orgánico se convierte en un fregadero geoquímico para ^{99}Tc en suelos y sedimentos.

Los efectos fisiológicos de Tecnecio se han estudiado poco (véase K.E. Sheer et al, Medicina Nuclear, Vol. 3 (214), 1962 y las referencias en ello). Cuando se inyecta Tecnecio, alcanza casi todos los tejidos del organismo, y es retenido por el estómago, la sangre, la saliva y en particular por la glándula tiroides (un 12 a un 24%) (véase K.V. Kotegov, Tesis, Leningrado LTI, 1965). La concentración de Tecnecio con una larga duración en el organismo es muy peligrosa, ya que puede llevar a lesiones de los tejidos por la radiación \beta. Su liberación en los océanos es un proceso irreversible en la escala del tiempo humano, y sus efectos a largo plazo no se conocen ampliamente. La difusión de ^{99}Tc en el agua de mar se evidencia por las descargas que surgen de las plantas de reprocesamiento del combustible nuclear, que asciende a la fecha hasta aproximadamente 10^{6} GBq (la cantidad debida a las pruebas de armas nucleares es de aproximadamente un 10 a un 15% de este valor). Cantidades sustanciales de contaminación animal y vegetal, que son particularmente fuertes en la vecindad inmediata de las plantas de reprocesamiento de Sellafield y La Haya (véase E. Holm et al. "Tecnecio-99 en algas de aguas templadas y árticas en el Atlántico norte", en "Tecnecio y el Entorno" editado por G. Desmet et al, Elsevier Publishers 1984, p. 52), se han descubierto a lo largo de todo el camino hasta Groenlandia (véase A. AArkrog et al "Tendencia en el tiempo de ^{99}Tc en las algas de mar de las aguas de Groenlandia", en "Tecnecio y el Entorno" editado por G. Desmet et al, Elsevier Publishers 1984, p. 52) (el tiempo de transferencia de Sellafield a Groenlandia se ha medido como de 7 años). Afortunadamente, Tecnecio es un isótopo puro con una gran sección transversal resonante, lo que lleva al ^{100}Ru estable. Por tanto su eliminación es la más sencilla, y por los motivos antes mencionados, debería ser transmutado con la prioridad más elevada.

(2) La activación del yodo es pequeña (^{129}I, 196,2 kg, 1,28 x 10^{3} GBq/reactor), solo el 2,40 x 10^{-3} de Tecnecio, pero el yodo también es soluble en agua y, presumiblemente (véase "Desechos Nucleares, Tecnologías para la Separación y Transmutación", Prensa de la Academia Nacional, 1996) se derivará de la central de depósito al ciclo biológico. Esto es por lo que a pesar de la pequeña actividad, el yodo requiere, de acuerdo con las regulaciones estadounidenses, un volumen de dilución grande, es decir 4327 m^{3}/reactor. Estudios sobre ^{131}I, que por supuesto también son aplicables para ^{129}I, muestran por ejemplo que la transferencia a la leche de cabra desde la sangre para el yodo es 100 veces mayor que para Tecnecio. La transferencia de los pastos contaminados a la lecha es 5600 veces mayor que para Tecnecio. Por tanto, tiene importancia que también el yodo sea transmutado. El yodo se produce por el LWR como una mezcla de dos isótopos, con un 76,7% de ^{129}I, el resto es ^{127}I estable. El isótopo estable de yodo se transforma bajo la captura de neutrones en ^{128}I, que se desintegran con una vida media de 24,99 m a ^{128}Xe (el gas de xenón se puede purgar con facilidad, periódicamente del dispositivo) que es estable (un 93,1%) y a ^{129}Te (un 6,9%) que se desintegra en ^{129}I, añadiendo ligeramente a la muestra inicial. Por tanto, la transmutación se puede llevar a cabo con yodo químicamente separado de los FF's, aunque con un número de capturas de neutrones ligeramente mayor (+ 23%) que en el caso de una muestra de ^{129}I isotópicamente pura.

(3) El Circonio tiene una gran masa (química) producida (4,2 toneladas), con aproximadamente 75,48 x 10^{3} GBq/reactor de ^{93}Zr (un 19,3% de peso). El volumen de almacenaje de la clase A es pequeño: 583 m^{3}, aproximadamente un 1,2% del de ^{99}Tc. Además, siendo un metal, se puede diluir por ejemplo en plomo o cobre, y mantenerse fuera del ciclo biológico esencialmente de modo indefinido. A pesar de ello, sería posible transmutarlo, pero en la práctica solo con la separación previa de los isótopos. Como quiera que los otros isótopos de Zr son estables y la actividad específica de ^{93}Zr es pequeña (0,00251 Cie/g), la separación isotópica es costosa pero no difícil. A la vista del reducido impacto sobre el entorno del Zr, la necesidad de transmutar el elemento es cuestionable.

(4) El Cesio (^{135}Cs, 442 kg, 18,87 x 10^{3} GBq/reactor), es un caso más bien delicado, ya que está mezclado con ^{137}Cs con una actividad específica elevada (87 Cie/g) y que es uno de los componentes más intensos de la actividad de los FF's a corto plazo. Una transmutación recta de la mezcla isotópica química es posible, pero no afectará de modo apreciable al ^{137}Cs, que tiene un integral de captura (I_{res} = 0,616b) muy pequeña. Pero tanto el ^{133}Cs estable (un 49% de peso) y el ^{135}Cs indeseado (un 17,7%) se han de transmutar, con un gasto de neutrones correspondientemente mayor, 2,78 veces mayor que si se introduce una separación isotópica anterior para extraer un ^{135}Cs puro. La transmutación simultánea de ambos isótopos con gran I_{res} es técnicamente factible, ya que llevan a elementos de corta duración que terminan en un breve plazo en isótopos estables de bario. Sin embargo, el manejar grandes cantidades de material fuertemente activo (29 Cie/g para el elemento químico) para el procedimiento de incineración no se hace sin problemas y se debería desanimar a que se haga. Por otra parte, el volumen de dilución de la clase A es pequeño, 510 m^{3}, pero se ha expresado alguna preocupación sobre la posibilidad de que puedan ocurrir escapes de la central de depósito al entorno durante la larga duración del isótopo. Si se confirmaran estas preocupaciones, la transmutación del cesio se hará necesaria. Se podría llevar a cabo en unos pocos de cientos de años desde ahora, cuando se haya desintegrado suficientemente el ^{137}Cs y se considera necesario en este punto.

(5) El Estaño (^{126}Sn, 29,5 kg, 31,01 x 10^{3} GBq/reactor) es un metal de baja actividad, para el cual se requiere un almacenaje de la clase A de pequeño volumen, 239 m^{3}. El integral de resonancia, I_{res} = 0,139 b, es demasiado pequeño para una tasa de transmutación realista. De allí que nuestro método no sea aplicable de inmediato a este elemento. Afortunadamente, la naturaleza del elemento es tal que asegura una buena contención en una matriz metálica apropiada, y por tanto parece completamente seguro mantenerlo como un almacenaje indefinido de la clase A.

(6) El Selenio (^{79}Se, 6,57 kg, 16,97 x 10^{3} GBq/reactor) también es un material de actividad baja, para el cual se requiere un almacenaje de clase A de pequeño volumen, 131 m^{3}. El I_{res} = 56b dominante es el elemento a transmutar, los otros isótopos son o bien de una concentración pequeña o de una I_{res} más pequeña. Se podría llevar a cabo la incineración con la mezcla química, también teniendo en cuenta el pequeño tamaño del arsenal nuclear, 63,3 kg después de 40 años de operación. La separación isotópica también es posible, ya que la actividad específica de ^{79}Se es de aprox. 0,07 Cie/gr. Poco se sabe sobre la difusión de selenio en el entorno, aunque puede ser significante, ya que es similar al azufre. En caso de duda, la transmutación es perfectamente factible.

Por estos motivos, parecería apropiado dar una alta prioridad a la transmutación de ^{99}Tc y ^{129}I. El volumen de almacenaje definitivo de la case A residual se reduce por tanto de 53971 m^{3} a 1463 m^{3}, notablemente por un factor 37. La transmutación de ^{79}Se también puede ser aconsejable, especialmente a la vista de las pequeñas cantidades. La transmutación no es posible con ^{126}Sn; para ^{135}Cs, si no se necesita en absoluto, debe ser retardada en varios siglos para esperar que el ^{137}Cs se desintegre, a no ser que se lleve a cabo una separación isotópica ardua.

1.5 La fuente de neutrones

Las características de la fuente de neutrones son evidentemente dependientes de la aplicación. Nos concentramos primeramente en los requerimientos del modo activador de la operación del transmutador. Los requerimientos del transmutador operado para descontaminar el desecho se considerarán a continuación.

El activador para propósitos médicos e industriales requiere unas intensidades relativamente pequeñas de neutrones, aunque la actividad requerida del radio núclido creado recientemente y el tamaño correspondiente de la muestra inicial que se ha de activar dependen fuertemente de la aplicación específica y de los procedimientos subsecuentes de extracción y de uso. Muchos tipos diferentes de fuentes compactas de neutrones de una fuerza adecuada están disponibles comercialmente y pueden ser relevantes en varias aplicaciones de activación con el presente método. Entre ellos relacionamos, en función en incremental de la intensidad de neutrones:

(1) Fuentes radioactivas, como por ejemplo Am-Be y similar, que producen en la actualidad aproximadamente 2,1 x 10^{8} neutrones para 100 Cie de fuente \alpha o fuentes de actínido como ^{252}Cf que tienen una probabilidad de fisión espontánea y producen aproximadamente 3,0 x l0^{9} n/Cie. Aunque la intensidad de neutrones generados con fuentes es más modesto que la lograble con aceleradores, el dispositivo es completamente pasivo y ofrece una sencillez mucho más grande y en consecuencia un coste más bajo.

(2) Unos juegos de alto voltaje basados en unas reacciones D-T o D-D, que producen hasta 10^{10} n/seg para 100 \muA de corriente acelerada a unos 300 keV.

(3) Aceleradores pequeños (ciclotrones, RF-Q, LINAC's) con una capacidad de corriente última de varios mA, que producen típicamente \geq 10^{13} n/seg con la ayuda de corrientes aceleradas del orden de 100 uA a varios MeV y que ya se usan ampliamente en hospitales para la producción de isótopos, por ejemplo para aplicaciones de PET.

(4) Las fuentes de espalación de haces de protones de energía elevada que golpean un bloque objetivo de plomo o de bismuto. Como se indica posteriormente, el objetivo del activador para una potencia de haz grande tiene que ser líquido para asegurar un enfriamiento apropiado de la potencia disipada por el haz que, en el ejemplo, es del orden de varios cientos de kWatios. Protones de energía elevada son fuentes de neutrones extremadamente prolíficos. Para una posible aplicación del activador a una escala industrial grande y como una máquina dedicada, uno pudiera considerar un ciclotrón compacto o LINAC de 100-200 MeV y una corriente media de unos pocos de mA. Unas tasas de producción de neutrones bastante en exceso de S_{o} = 10^{16} n/seg se pueden obtener fácilmente con tal disposición. El flujo correspondiente de neutrones en los cuales la muestra de activación está normalmente localizada, es del orden de 10^{14} n/cm^{2}/seg, bastante comparable con el flujo de los reactores de potencia mayores. Teniendo en cuenta el hecho de que el proceso de captura se mejora aún más por el cruce de resonancia, es evidente que el presente método se hace ampliamente competitivo con la activación de impulsión por reactor. Esto es particularmente válido para ^{99}Mo (^{99m}Tc), que es molestado por una sección transversal de captura muy pequeña de 140 mb para neutrones térmicos (de reactor), pero con una gran sección transversal de resonancia, y para el cual se usa en la actualidad una extracción mucho más complicada de los fragmentos de fisión de ^{235}U obtenidos del combustible de reactor gastado.

(5) Los neutrones de escape del núcleo de un dispositivo crítico (reactor) o sub-crítico (amplificador de energía). Como quiera que estos dispositivos producen grandes cantidades de potencia (gigawatios), el flujo de neutrones residual es muy grande. Debido a que estos neutrones se pierden de todas formas del núcleo, el transmutador se puede llevar "a modo de parásito". El espectro de energía de neutrones se debe adaptar sin embargo a la aplicación. Si, como es lo más probable, las capturas impulsadas por resonancia se explotan en un entorno de difusión de plomo, el núcleo debe producir neutrones rápidos, con energías que estén bien por encima de las resonancias que se han de
explotar.

La fuente de neutrones para un transmutador de desechos debe ser mucho más fuerte, ya que, como se ha mencionado ya, la muestra ha de sufrir una transformación completa. Los neutrones se pueden producir directamente por una fuente de espalación del tipo (4) antes indicada, o incluso mejor, por una fuente de "escape" del tipo (5). Además, los neutrones se deben capturar de modo eficaz por los elementos que se han de transmutar. La cantidad mínima de neutrones capturados requeridos en condiciones ideales se relaciona en la tabla 2, donde las unidades de neutrones son kilogramos (1 kg de neutrones corresponde con 5,97 x 10^{26} neutrones) y los elementos son los relacionados en la tabla 1. En realidad, se requiere un número aún mayor ya que la probabilidad de captura y de transmutación subsecuente \alpha_{t} es inferior a la unidad. El escenario propuesto en el cual solo ^{99}Tc, ^{129}I y ^{79}Se se transmutan requiere, de acuerdo con la tabla 2, unos últimos 11,29/\alpha_{t} kg de neutrones dedicados a la transmutación.

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TABLA 2 Requerimientos mínimos de neutrones para una transmutación completa de los FF's más ofensivos de larga duración de la descarga completa (40 años) de un LWR estándar

Elemento	Masa isotópica	Masa química	Neutrones (kg) para una
			transmutación completa
	kg	% de todos los FF	kg	% de todos los FF	isotópico	químico
^{99}Tc	843,-	2,215	843	2,215	8,51	8,51
^{129}I	196,2	0,515	255,42	0,671	1,52	1,98
^{93}Zr	810,4	2,129	4198,4	11,03	8,71	45,14
^{135}Cs	442,2	1,162	2502,8	6,577	3,27	- -
^{126}Sn	29,48	0,077	95,70	0,251	- -	- -
^{79}Se	6,57	0,017	63,33	0,166	0,0832	0,802

En el caso de una fuente del tipo (4) antes indicada, se necesita en general una energía más elevada y un haz de protones de corriente más elevada. Para energías cinéticas de protones del orden de 1 GeV o mayor y un objetivo de espalación de plomo, el rendimiento de neutrones corresponde con 40 MeV/neutrón, es decir 6,4 x 10^{-12} Julios/n. Un kg de neutrones requerirá entonces 1,061 x 10^{9} kWh, o 3,029 MWatios de potencia de haz medio durante los ilustrativos 40 años de operación. Suponiendo una eficacia de aceleración de 0,5, esto corresponde con 6,05 MWatios de potencia eléctrica real. Los últimos 11,29 kg de neutrones por tanto requerirán 68,40 MWatios de potencia eléctrica para toda la duración de la operación de LWR, que corresponde con un 6,8% de la electricidad producida por la planta. Incluyendo la eficacia de captura, etc..., la fracción de potencia eléctrica producida por el LWR necesaria para producir una transmutación equivalente de los FF's de larga duración seleccionados es del orden de un 10% de la potencia producida. Evidentemente, se podría usar la producción de energía fuera de pico.

Esta potencia instalada y el acelerador asociado de larga escala representa una inversión considerable y gastos de operación. Sería más ventajoso hacer un uso directo de la multiplicación de neutrones impulsados por fisión intrínseca en la eliminación en paralelo necesaria de los TRU's (que tienen la ventaja adicional de ser eso-energéticos), es decir que se elige una fuente del tipo (5) antes indicada. La incineración completa, simultánea de los TRU's (10,178 toneladas) producirá un número de neutrones del orden de 106,02 x \alpha_{f} kg, donde \alpha_{f} es la fracción de neutrones generados por fisión (en estas consideraciones indicativas, hemos supuesto que la multiplicidad de neutrones / fisión media es de 2,5) que se hace disponible a la transmutación de los FF's. Concluimos que, para proceder en la actualidad con los TRU (la fisión completa de los TRU's producirá una cantidad adicional de FF's (10,178 toneladas), que tendrán que ser transmutados también, además de las 38,051 toneladas de FF's del desecho de los LWR's; esto se tratará en mayor detalle posteriormente) y la eliminación de los FF, \alpha_{t} x \alpha_{f} = 0,106, lo que implica un uso muy eficiente de los neutrones en exceso del proceso de incineración de los TRU's. Se mostrará, sin embargo, que se puede alcanzar gracias al presente método.

1.6 Conclusiones

Con la ayuda del método aquí descrito, la elevada tasa de capturas de neutrones se puede lograr con unos flujos de neutrones relativamente modestos. Como consecuencia, el activador impulsado por neutrones práctico se puede lograr con aceleradores pequeños y simples y relativamente baratos que no requieren instalaciones grandes, como por ejemplo en el caso de reactores nucleares. El impacto sobre el entorno y la seguridad son bastante más sencillos, ya que el activador no es crítico y produce poca actividad extra a parte de la muestra. La activación del bloque de plomo está limitada principalmente al isótopo ^{209}Pb, que se desintegra con una vida media de 3,2 horas en el ^{209}Bi estable. La activación del grafito y de las estructuras de acero también son igualmente modestas. El gran bloque de plomo constituye un apantallado natural para esta actividad, mayormente concentrado en el centro del activador. Todos los materiales activados al final de la duración de la instalación se califican para la clase A de LLW directo para un almacenaje de superficie, que no es el caso para el combustible gastado de un reactor nuclear. El permiso y la operación de un acelerador de baja energía son infinitamente más sencillos que en el caso de un reactor.

Con vistas a estas consideraciones, a la necesidad creciente de radio-isótopos para aplicaciones médicas e industriales y a la eficacia comparable de activación, el activador de neutrones impulsado por acelerador que se basa en el método de mejora del flujo propuesto constituye una alternativa válida para los procesos de producción actuales de radio-isótopos. Considerando la variedad de isótopos de corta duración necesarios, por ejemplo, para aplicaciones médicas (véase las tablas 7, 8 y 9), un acelerador de propósito general puede producir de modo simultáneo esos radio-isótopos para los cuales la activación de partículas cargadas es la más adecuada y también aquellos isótopos para los cuales la captura de neutrones es más conveniente por medio de un activador del modo dado a conocer en este documento, eliminando con ello la necesidad de confiar en reactores nucleares con una facilidad de propósito general (local o
regional). Esto se puede llevar a cabo con unos medios relativamente modestos y un impacto más pequeño del entorno.

En el caso de un transmutador de desecho, se necesitan fuentes de neutrones más poderosas para la transmutación completa en elementos estables de los desechos radioactivos de larga duración, no deseados. Esto se puede lograr en principio con aceleradores más grandes y fuentes de espalación. En el caso de combustible gastado de los LWR's, ya que estos elementos en general se han de eliminar concurrentemente con el desecho TRU fisionable, se puede usar los neutrones extra producidos por su fisión como una fuente para el transmutador de desechos, añadiendo el transmutador de desecho a un amplificador de energía rápida o un reactor rápido dedicado al quemado de los TRU's. La eficacia elevada del presente método asegura que los dos arsenales nucleares no deseados se pueden eliminar de modo efectivo y simultáneo en el proceso.

1.7 Breve descripción de los dibujos

La figura 1 es un gráfico que muestra la integral de resonancia I_{res} (E_{min}, 1 MeV) para los elementos de la tabla 1.

La figura 2 es un gráfico que muestra el espectro de energía de capturas en ^{98}Mo que lleva a ^{99}Mo en la geometría del activador de la tabla 6.

Las figuras 3a-c ilustran las capturas en telurio metálico.

: La figura 3a muestra el espectro de energía en el activador;

: la figura 3b muestra el espectro diferencial y la probabilidad integrada para el elemento dirigente ^{123}Te;

: la figura 3c es similar a la figura 3b, pero para ^{130}Te.

La figura 4 es un gráfico que muestra el espectro de neutrones trazado a varias distancias por encima del núcleo de un transmutador de desechos para un volumen cilíndrico pequeño coaxial al centro de núcleo y aproximadamente 1 metro del eje.

La figura 5 muestra el espectro del segmento 8 de la figura 4, pero trazado en escala lineal.

La figura 6 es un gráfico que muestra la concentración de los elementos relevantes como una función del quemado en el segmento 8 de la figura 4.

La figura 7a es un diagrama general del activador para un objetivo pequeño y un haz de energía bajo o un objetivo radioactivo.

La figura 7b es un diagrama general del activador para un haz de energía elevado y neutrones de espalación.

La figura 8 es un gráfico que muestra el rendimiento de neutrones, S_{o}, de la fuente de impulsión por haz para 1 mA de corriente de protones, como una función de la energía cinética del haz de protones.

La figura 9 es un gráfico que muestra el espectro en la región del activador para espesores diferentes de un moderador de carbono e ilustra la formación del pico térmico y la mejora del flujo en la región de resonancia debido a la presencia del moderador de carbono.

La figura 10 es un gráfico que muestra el espectro de neutrones en varios elementos del activador.

La figura 11 es un gráfico que muestra el rendimiento activado asintótico para diferentes elementos, como una función de la fuerza S_{o} de la fuente de neutrones.

La figura 12 es un gráfico similar a la figura 2, trazado para ^{127}I que lleva a ^{128}I.

Las figuras 13a-b ilustran capturas en 100 litros de gas ^{124}Xe a n.p.t. La figura 13a muestra el espectro de energía en el activador; la figura 13b muestra el espectro diferencial y la probabilidad integrada para el isótopo ^{124}Xe.

Las figuras 14a-b son vistas en diagrama de una configuración de un transmutador de desechos conectado al EA: la figura 14a es una sección transversal a través del plano medio del núcleo y la figura 14b es una sección transversal vertical a lo largo del plano medio.

La figura 15 es un gráfico que muestra la masa ^{99}Tc transmutado después de 100 GWatios día/tonelada, en kg, como una función de la concentración en kg (escala inferior), y relativo al plomo por peso (escala superior) en el volumen 27 de las figuras 14a-b.

La figura 16 es un gráfico que muestra el espectro de neutrones, en promedio sobre el volumen 27 de las figuras 14a-b para una variedad de cargas de ^{95}Tc en el transmutador. Desde la curva superior a la curva del fondo, las concentraciones de ^{99}Tc son 0, 10, 16,84, 23,7, 33,67, 47,41, 67,33, 95,12, 120, 134,7, 170, 190,5, 225, 250,1, 300,2, 325, 350 y 379,9 kg.

La figura 17 es un gráfico que muestra la variación parasítica del coeficiente de multiplicación k del EA como una función de la concentración ^{99}Tc en kg (escala inferior), y en relación con el plomo por peso (escala superior) en el volumen 27 de las figuras 14a-b.

La figura 18 es un gráfico que muestra la tasa de transmutación fraccional como una función de la concentración de ^{99}Tc en kg (escala inferior) y en relación con el plomo por peso (escala superior) en el volumen 27 de las figuras 14a-b.

La figura 19 es un gráfico que muestra la fracción de neutrones que escapa del vehículo 20 de las figuras 14a-b como una función de la concentración de ^{99}Tc en kg (escala inferior), y en relación con el plomo por peso (escala superior) en el volumen 27 de las figuras 14a-b.

2. Dinámica de neutrones 2.1 Ecuaciones de difusión

Para ilustrar el método, presentamos primero algunas consideraciones analíticas sencillas. Estos resultados cualitativos son aproximados. Sin embargo, proporcionan alguna visión sobre la dinámica del método. En adelante se informará de simulaciones de ordenador más detalladas.

Supone un gran volumen de un medio de difusión transparente, suficientemente grande para contener la evolución de neutrones. La fuente, supuesta en forma de punto, está situada en su centro. Considera una población de neutrones en un medio uniforme grande de N centros de dispersión por volumen de unidad, con una sección transversal de absorción muy pequeña \sigma_{abs} y una sección transversal \sigma_{SC} de dispersión grande. Todas las otras secciones transversales se suponen que son desdeñables, como es generalmente el caso para neutrones de energía sustancialmente más pequeños que 1 MeV. Como quiera que la distribución angular de estas colisiones es casi isotrópica, también tienen la función importante de hacer difusiva la propagación de los neutrones, y por tanto mantener la "nube" de neutrones dentro de un volumen de contención más pequeño.

El flujo de neutrones \Phi (x, y, z) en tal volumen está definido como el número de neutrones que cruzan el área unitaria de todas las direcciones por tiempo unitario. En este punto, el espectro de energía de los neutrones no se considera, notablemente el flujo (y las secciones transversales correspondientes) se hace el promedio sobre el espectro de energía. La tasa de reacción \rho_{x}, definida como el número de eventos por tiempo unitario y volumen unitario, para un proceso de la sección transversal \sigma_{x}, se da por \rho_{x} = \PhiN\sigma_{x}= \Phi\Sigma_{x}, donde \Sigma_{x} = N\sigma_{x} está en lugar de la sección transversal macroscópica para el proceso x (x = sc para la dispersión elástica de neutrones, x = abs para la absorción de neutrones, x = capt para la captura de neutrones). Para un estado continuo, la ley de Fick lleva a la ecuación diferencial bien conocida:

[3]\nabla^{2} \phi - \frac{\Sigma_{abs}}{D} \phi = - \frac{S}{D}

donde S es la fuerza de la fuente de neutrones, definida como el número de neutrones por volumen y tiempo unitarios, y D = 1/(3\Sigma_{sc}) es el coeficiente de difusión para la dispersión isotrópica. Para la dispersión anisotrópica, se ha de introducir una corrección, es decir D = 1/ [3\Sigma_{sc} (1 - \mu)], donde \mu = <cos \theta> es el valor medio del coseno del ángulo de difusión (observe que para neutrones relativamente lentos y A elevado, \mu \approx 0). Como ya se ha indicado en el párrafo 1.1, dos materiales indicativos - entre muchos - se pueden dar como ejemplo como medio de difusión práctico para el presente método, notablemente carbono (que usa la densidad del grafito de grado de reactor d = 1,70 g/cm^{3} y las secciones transversales de los neutrones térmicos), para los cuales D = 8,6 mm y plomo, para el cual D = 10,1 mm. Estos medios dan como ejemplo las alternativas de medios de termalización rápida y lenta, respectivamente.

2.2 Mejora del flujo

Para lograr una tasa efectiva de activación, el flujo de neutrones debe ser tan elevado como sea posible. Si colocamos una fuente de punto en el origen del sistema de coordinación, la ecuación [3] se mantendrá en todas partes con
S = 0, salvo en la fuente. La solución aproximada de la ecuación diferencial es:

[4]\phi(r) = S_{0} \frac{e^{- \ \kappa r}}{4\pi Dr}; \hskip0,1cm \kappa = \sqrt{\frac{\Sigma_{abs}}{D}} = \sqrt{3\Sigma_{sc}(1-\mu )\Sigma_{abs}}

donde S_{o} es la tasa de neutrones de la fuente por unidad de tiempo (n/seg). La sección transversal de dispersión elástica es grande y la sección transversal de absorción muy pequeña, D es un número pequeño (del orden del centímetro), mientras que 1/K es grande (del orden de metros). Para una región cerca de la fuente, notablemente \kappar << 1, el flujo se da por \Phi(r) \approx S_{\delta} (4\piDr), notablemente es considerablemente mejorado con respecto al flujo en ausencia de un difusor \Phi_{o}(r) \approx S_{\delta}(4\pir^{2}). Para una distancia de muestra típica de r = 30 cm, el factor de mejora F = \Phi (r)/\Phi_{o}(r) = r/D es muy sustancial, por ejemplo para carbono donde F = 30/0,86 = 34,88 y para plomo donde F = 30/1,01 = 29,7. El medio de difusión actúa como un mejorador poderoso del flujo, debido a los transversales múltiples.

2.3 Sintonización de energía

Además, el espectro de energía de los neutrones se adapta de preferencia al valor más grande de la sección transversal de captura del isótopo relevante. El espectro de energía de una fuente desnuda no es óptimo debido a que su energía es en general demasiado elevada para producir una tasa de captura efectiva. Por tanto, se debe llevar a cabo una (moderación) que se adapta a la energía antes del uso. Ejemplos ya dados en los cuales las secciones transversales interesantes están en la región de resonancia son los casos de activación de yodo y la producción de ^{99}Mo (^{99m}Tc) de un objetivo de molibdeno. Como ya se ha indicado, en este caso el material transparente de difusión debe tener además un gran número atómico. La energía E de los neutrones se desvía entonces progresivamente en una multitud de pequeños pasos por una gran cantidad de múltiples colisiones elásticas (como ya se ha indicado, por debajo de unos pocos de cientos de keV y en un medio transparente, el único proceso dominante es la dispersión elástica). La energía cinética emergente mínima T'_{min} (es decir para una pérdida de energía máxima) de un neutrón de energía T_{o} en colisión con un núcleo de un número atómico A se da por:

[6]T'_{min} = T_{0} \left(\frac{A - 1}{A + 1}\right)^{2}

que evidentemente sugiere el mayor A posible para reducir la tasa de pérdida de energía. Para una gran A, la dispersión isotópica es una aproximación excelente. La reducción de energía logarítmica media \xi es entonces

[7]\xi = - ln \frac{<T'>}{T_{0}} = i - \frac{(A - 1)^{2}}{2A} ln \left(\frac{A+1}{A-1}\right)

La reducción de energía logarítmica para plomo es muy pequeña \xi = 9,54 x 10^{-3}. El número medio n_{col} de colisiones para reducir de 0,5 Mev a 0,025 eV (energías térmicas) es n_{col} = 1n (0,5 MeV/0,025 eV)/\xi = 1,76 x 10^{3}. La sección transversal elástica, alejada de las resonancias, es aproximadamente constante hasta las energías térmicas y grande (\sigma_{sc} = 11 b). La longitud de vía total I_{col} para acumular n_{col} colisiones es entonces la enorme vía de 53,4 metros. El desplazamiento real es por supuesto mucho más corto, ya que el proceso es difusivo. Como consecuencia de la propiedad de que los neutrones suelten en cada paso una fracción constante de su energía, el espectro de energía generado por un neutrón de energía elevado inyectado en el difusor es plano cuando se traza en el variable
dE/E = d(log (E)). Los neutrones escanean progresivamente el intervalo de energía completo hasta las energías térmicas, "en busca" de grandes valores de secciones transversales de captura de las impurezas añadidas debido a las fuertes resonancias. Este método es evidentemente ventajoso proporcionando que existan fuertes resonancias en otra parte que en las energías térmicas. Es una circunstancia afortunada que este sea el caso para varios de los isótopos de interés práctico.

Si se añade una cantidad pequeña de impurezas que se han de activar, al medio transparente, capturará algunos neutrones. En general la sección transversal de absorción tiene un comportamiento complicado y varia rápidamente como una función de la energía de neutrones, debido a la presencia de resonancias.

\newpage

Introducimos una probabilidad de supervivencia P_{surv} (E_{1} E_{2}), definida como la probabilidad de que el neutrón moderado a través del intervalo de energía E_{1} \rightarrow E_{2} no es capturado. La probabilidad que un neutrón no sea capturado mientras que está en el intervalo de energía entre E y E + dE es [1 - (\Sigma_{abs} / (\Sigma_{abs} + \Sigma_{sc})) (dE/E\xi)], donde \Sigma_{sc} y \Sigma_{abs} son respectivamente las secciones transversales de la absorción y de la dispersión elástica macroscópica. Tal probabilidad se define para un gran número de neutrones en los cuales se hace el promedio de la sucesión real de energías. Combinando las probabilidades (independientes) de que sobrevive la captura en cada uno de los intervalos infinitesimales, P_{surv} (E_{1}, E_{2}) es igual al producto a lo largo de la gama de energía:

3

donde N_{pb} y N_{imp} son el número de núcleos por volumen unitario para plomo y la impureza añadida, respectivamente, y en la buena aproximación que la dispersión elástica en plomo es dominante y aproximadamente constante, notablemente \Sigma_{sc} \approx \sigma^{pb}{}_{sc}N_{pb} = const >> \Sigma_{abs}. Los integrales de resonancia I_{tes} (E_{1}, E_{2}) para plomo y la impureza añadida se definen como

[9]I_{res}^{(x)}(E_{1}, \ E_{2}) = \int^{E_{1}}_{E_{2}}\sigma_{abs}^{(x)} \frac{dE}{E}; \hskip0,1cm x = Pb, imp

La (pequeña) probabilidad de absorción en el mismo intervalo de energía se da por

4

que presenta las contribuciones separadas para la captura del medio de difusión y de la impureza añadida, pesado de acuerdo con sus integrales de resonancia respectivas. El valor de la sección transversal de normalización en el denominador es \sigma^{pb}{}_{sc}\xi = 0,105 b, que se ha de comparar con el integral sobre las resonancias I_{res} = 150 b para ^{127}I,
I_{res} = 310 b para ^{99}Tc e I_{res} = 0, 115 b para plomo natural.

Por ejemplo, en el caso de la transmutación de desechos de ^{99}Tc, la probabilidad de captura se mejorará a lo largo de la concentración atómica fraccional de la impureza N N_{imp}/N_{pb} por un factor (310 b)/(0,105 b) = 2,95 x 10^{3}. Para alcanzar probabilidades de captura iguales en ^{99}Tc y en plomo, la concentración atómica de impurezas difundidas necesarias es solo N_{imp}/N_{pb} = (0,115 b) / (310 b) = 3,70 x 10^{-4}, notablemente 1,76 x 10^{-4} de peso.

La integral de resonancia como una función del intervalo de energía para los elementos principales de la tabla 1 y relevante a la aplicación como transmutador de desechos se da en la figura 1, donde la cantidad I_{res}{}^{(x)} (E_{min}, 1 MeV) se traza como una función del límite de energía inferior E_{min}. El valor para cualquier intervalo de energía se puede calcular fácilmente a través de la fórmula obvia I_{res}^{(x)} (E_{1}, E_{2}) = I_{res}^{(x)} (E_{1}, 1 MeV) - I_{res}^{(x)} (E_{2}, 1 MeV). La figura evidencia los grandes valores de las integrales de resonancia para todos los elementos relevantes, con las excepciones de ^{126}Sn (esto confirma la inadecuabilidad de ^{126}Sn para el presente método de transmutación) y del plomo natural. También es aparente que, mientras que la contribución principal a la integral en el caso de plomo procede para energías > 1 keV, los elementos que se han de transmutar tienen unas capturas de resonancia dominantes (pasos en el gráfico) que son dominantes a energías inferiores. La figura 1 también expone los valores de I_{res} (E_{min}, 1 MeV)/ \sigma^{pb}{}_{sc}\xi, una cantidad sin dimensiones (véase la fórmula [101) que da la probabilidad de captura una vez multiplicada por N_{imp}/N_{pb}.

2.4 Capturas en compuestos químicos complejos

Por ejemplo, la preparación de yodo para análisis médico que se ha de irradiar en el activador es probable que sea un compuesto químico específico con una variedad de los otros elementos en ello (véase las tablas 7 y 8). En los compuestos hechos de varios elementos, una generalización simple de la fórmula [10] indica que las probabilidades de captura serán proporcionales a los valores de las integrales de resonancia dadas en el apéndice 1, pesados de acuerdo con las concentraciones atómicas de cada elemento.

El compuesto que se ha de exponer en el ejemplo mencionado es más probablemente yoduro de sodio (NaI). Afortunadamente, la integral de resonancia de Na, I_{res} = 0,26 b es mucho más pequeña que la integral de resonancia de yodo, I_{res} = 150 b. La activación (^{24}Na) de sodio por tanto será de solo 1,73 x 10^{-3} de la de yodo. La dosis adicional dada al paciente es completamente desdeñable. Además, las vidas medias de los dos compuestos, el ^{128}I deseado y el ^{24}Na no deseado son 24,99 m y 14,96 h, respectivamente, es decir la relación 2,78 x 10^{-2}. La actividad del último será entonces 1,73 x 10^{-3} x 2,78 x 10^{-2} = 4,83 x 10^{-5} la del anterior, sin ningún efecto para los dispositivos de medición.

En el caso de molibdeno (^{98}Mo, I_{res} = 7,0 b), en forma de una sal, por ejemplo Na_{2}MoO_{4} algunas capturas ocurren en ^{23}Na, lo que lleva a ^{24}Na inestable. La integral de resonancia de ^{23}Na es más significativa que en el ejemplo previo, ya que la integral de resonancia ^{98}Mo es menor (I_{res} = 6,54 b), y puede constituir un problema, aunque la vida media de ^{24}Na es de 14,96 h, es decir más corta que la de ^{99}Mo. Sin embargo, en la separación del producto de desintegración ^{99m}Tc, el Na es retenido en general. Se ha de tener algún cuidado para asegurar que una cantidad suficientemente pequeña de ^{24}Na termina en el paciente, como un escape a través del proceso de disolución y la preparación subsiguiente de la muestra clínica. Si la muestra irradiada es o bien Mo metálico o MoO_{3} tal problema no surge, con el coste sin embargo de algún manejo químico adicional al final de la exposición.

Otros elementos más probables en los compuestos químicos son carbono (I_{res} = 0,0016 b) (esto es válido tanto para el isótopo líder ^{12}C como para la minúscula concentración natural (un 1,1%) de ^{13}C, la pequeña concentración natural de ^{13}C produce a través del 140 radioactivo de captura, aunque en cantidades muy pequeñas ya que su integral de resonancia es pequeña), oxígeno (I_{res} = 0,0004 b), nitrógeno (I_{res} = 0,85 b) e hidrógeno (I_{res} = 0,150 b). Pequeñas cantidades de capturas en estos elementos - afortunadamente con pequeños I_{res} - son inofensivas. En particular, ^{14}N produce ^{15}N, ^{12}C produce ^{13}C y hidrógeno produce deuterio, que son todos elementos estables. La contaminación de deuterio en hidrógeno natural (un 0,015%) puede producir tritium, pero afortunadamente la integral de resonancia de deuterio es extremadamente pequeña, I_{res} = 2,3 x 10^{-4} b. La pequeña concentración isotópica (un 0,37%) de ^{15}N en nitrógeno natural tiene una integral de resonancia extremadamente pequeña, y \beta se desintegra a ^{16}O con una vida media de 7,13 s, demasiado pequeña para alcanzar el paciente.

Otro elemento que podría estar presente es el fósforo. Su integral de resonancia es extremadamente pequeña, I_{res} = 0,0712 b. Este lleva al isótopo ^{32}P de 14,26 d, que es un emisor \beta puro, con <E\beta> = 695 keV y ninguna emisión de \gamma.

Finalmente mencionamos el caso del cloro. Las capturas en ^{35}Cl (75,77%, I_{res} = 12,7 b) lleva a un elemento de ^{36}Cl de una duración muy larga (\tau_{1/2} = 3,01 x 10^{5} y, \beta, no \gamma) que es completamente inofensivo, y ^{37}Cl (un 24,23%,
I_{res} \approx 2,47 mb) tiene una sección transversal de producción extremadamente pequeña para ^{38}Cl (\tau_{1/2} = 37,24 m).

Otros productos químicos que se pueden considerar necesarios deben ser examinados separadamente a la vista de su probabilidad de captura y la posibilidad de introducir isótopos radioactivos dañinos en el paciente.

2.5 Simulación del ordenador de Montecarlo

Las fórmulas anteriormente indicadas solo son válidas muy aproximadamente, y dan solo las características cualitativas de los fenómenos. Por ejemplo, en tal aproximación lineal, cada elemento está contribuyendo, por decirlo así, de modo independiente. Sin embargo, si una resonancia es suficientemente fuerte para absorber una fracción principal de neutrones, puede "apantallar" otras resonancias que ocurren a una energía más baja. Luego, el elemento que tiene un grupo de resonancia dominante a energías más altas puede anular las capturas de los elementos "corriente abajo". Este efecto puede ser muy importante. El letargo se modifica por la parte elástica de la resonancia. El flujo se reduce localmente (inmersión) debido a la vía más corta necesaria para hacer la colisión. Finalmente, la complejidad de la geometría de un dispositivo realista no puede ser considerada fácilmente analíticamente.

En la práctica, las simulaciones de ordenador con la evolución de tiempo apropiada, son los únicos métodos válidos para predecir con precisión el rendimiento del dispositivo. Estos cálculos usan un método de Montecarlo y las secciones transversales reales para las interacciones de las partículas dentro del medio para simular la propagación de los neutrones en la geometría real del transmutador. Se ha desarrollado un programa de simulación completo en el cual las secciones transversales nucleares mejor conocidas se han usado para seguir la evolución de los neutrones inyectados inicialmente en un medio hecho de la mezcla apropiada de isótopos y una configuración geométrica definida. Se toma en cuenta la termalización, que introduce la distribución de velocidad de Maxwell para los núcleos del objetivo. Se han usado las secciones transversales de las bases de datos nucleares, y se han incluido desintegraciones secundarias. Una gran cantidad de neutrones son seguidos por tanto en su destino dentro del dispositivo. La validez del programa se ha verificado al comparar sus predicciones con un gran número de datos experimentales diferentes. Estas simulaciones se han encontrado excelentes en acuerdo (hasta mejor que las actuales incertezas, del orden de un \pm 15%) con resultados experimentales obtenidos en los CERN-PS (experimento TARC-P211).

Consideramos primero la aplicación del transmutador como activador. En la tabla 3, ponemos como ejemplo algunos de los resultados de tales simulaciones por ordenador, normalizados a 10^{13} neutrones producidos por la fuente (protones de 23 MeV en un objetivo grueso de berilio) e inyectados en el activador con la geometría descrita en la tabla 6. Hemos elegido una sal de molibdeno Na_{2}MoO_{4} (otras sales se pueden usar en su lugar, por ejemplo derivados del ácido fosfórico molibdico H_{7}[P(Mo_{2}O_{7})_{6}] nH_{2}O; véase el párrafo 5.3 a continuación para más detalles) para evaluar los efectos de otros elementos químicos y su activación.

De los neutrones inyectados, un 91,5% se capturan dentro del dispositivo y un 8,5% se escapan. Estos neutrones son absorbidos en los materiales de protección que lo rodean. El grueso de las capturas ocurre en la caja de hierro (un 36,0%) y en el plomo (un 46,8%). La mayoría de estas capturas producen elementos estables, con la excepción de capturas en ^{54}Fe (un 2,4%) que dan origen a ^{55}Fe con una vida media de 2,73 años y en ^{208}Pb (un 0,43%) que produce ^{209}Pb, que se desintegra con una vida media de 3,25 horas en el ^{209}Bi estable. Las capturas en el moderador de grafito son pequeñas (un 0,51%) y producen una cantidad minúscula de ^{14}C a través de las capturas del isótopo natural ^{13}C (3,25 x 10^{-4}).

TABLA 3 Ejemplo de simulación de ordenador para el activador cargado con Na_{2}MoO_{4}. Las capturas se indican para 10^{13} neutrones producidos. Solo se relacionan radio-isótopos con una vida media mayor que 1000 s

Elemento	Masa (kg)	Capturas	Capt/gramo	Hija	Elemento
^{12}C	347,5	5,181E10	1,491E5	^{13}C	estable
^{13}C	4,1880	3,250E9	7,760E5	^{14}C	5730 y
^{16}O	0,2213	- -	- -	^{17}O	estable
^{23}Na	0,1594	1,690E9	1,060E7	^{24}Na	14,95 h
^{54}Fe	3739,0	2,397E11	6,411E4	^{55}Fe	2,73 y
^{56}Fe	61330,0	3,48812	5,688E4	^{57}Fe	estable
^{57}Fe	1497,0	1,015E11	6,780E4	^{58}Fe	estable
^{58}Fe	193,9	1,459E10	7,524E4	^{59}Fe	44,5 d
^{92}Mo	0,0473	1.536E8	3,247E6	^{93}Mo	4,9E3 y
^{92}Mo	0,0473	<<1,0E5	<<2,0E3	^{93m}Mo	6,85 h
^{94}Mo	0,0301	1,100E8	3,652E6	^{95}Mo	estable
^{95}Mo	0,0524	1,435E10	2,835E8	^{96}Mo	estable
^{96}Mo	0,0555	2,150E9	3,874E7	^{97}Mo	estable
^{97}Mo	0,0321	1,650E9	5,142E7	^{98}Mo	estable
^{98}Mo	0,0819	1,360E9	1,660E7	^{99}Mo	65,94 h
^{100}Mo	0,0334	4,100E8	1,229E7	^{101}Mo	14,61 m
^{204}Pb	702,3	5,539E11	7.887E5	^{205}Pb	estable
^{206}Pb	12210,0	5,348E11	4.380E4	^{207}Pb	estable
^{207}Pb	11250,0	4,102E12	3,646E5	^{208}Pb	estable
^{208}Pb	26800,0	4,284E10	1,599E3	^{209}Pb	3,25 h
^{205}Pb	0,0031	1,000E7	3.270E6	^{206}Pb	estable
Totales	118074,0	9,155E12

Por tanto, la activación de las estructuras es modesta y no lleva a ningún problema específico incluso después de una larga exposición. Como se espera, la activación de una muestra química compleja produce varios elementos inestables indeseables que se revisarán en mayor detalle más adelante para muestras específicas.

El espectro de energía de los neutrones capturados en ^{98}Mo se muestra como una línea sólida (escala de ordenadas de la mano izquierda) en la figura 2. La probabilidad de captura integrada (línea de puntos, escala de ordenadas de la mano derecha) se visualiza además como una función del valor de energía superior de la integración. La contribución de los neutrones térmicos es muy pequeña, y domina la captura resonante, extendiéndose en todo el trayecto hacia las energías más elevadas.

La fenomenología del proceso de captura de neutrones se visualiza bien por el comportamiento del espectro de energía cerca de una fuerte absorción de resonancia (figura 3a). Los cálculos se refieren a la activación de un bloque de telurio metálico en el volumen de activación del activador de la tabla 6. Las probabilidades de captura en el cuerpo del activador (Pb, Fe, etc...) están, como se espera, esencialmente sin cambio con respecto al ejemplo anterior. La tasa de captura específica en ^{130}Te, que lleva a ^{131}I, es de \eta = 3,54 x 10^{-5} kg^{-1} de telurio natural. Una inmersión (indicado con una flecha, a 23 eV) debido al vaciado local Ocurre debido al isótopo ^{123}Te principal: los neutrones de las regiones de la vecindad corren adentro, pero solo después de un número de acontecimientos de dispersión que se necesitan para desplazar el flujo, y que inducen una desviación de energía significante debido al letargo del material. Después de la recuperación de la inmersión, el nivel espectral es más bajo, debido al vaciado de los neutrones debido a las capturas. El espectro de energía de las capturas en ^{123}Te (línea sólida, escala de ordenadas de la izquierda), y la probabilidad de captura integrada (línea de puntos, escala de ordenadas de la derecha) se muestran en la figura 3b. La presencia de picos prominentes en 23 eV y de otros picos de satélite es evidente. Finalmente, en la figura 3c, exponemos las mismas cantidades, salvo para las capturas en ^{130}Te. La tasa de captura se suprime en correspondencia con el pico dominante de ^{123}Te, pero se recupera posteriormente el flujo y pueden ocurrir capturas también a energías térmicas. Las capturas resonantes de ^{130}Te ocurren a energías relativamente elevadas, antes de la acción de absorción de ^{23}Te. Estas capturas se conservarán incluso si, debido a las muestras mayores de Telurio, el flujo será vaciado de modo más significante. Este ejemplo muestra el delicado interjuego en la sucesión de capturas resonantes en diferentes elementos de un compuesto.

Finalmente, tratamos brevemente la aplicación como un transmutador de desechos. El programa de ordenador se ha usado para describir la evolución en el tiempo de los flujos de neutrones y de las composiciones de los elementos en el EA (véase C. Rubbia, "Un amplificador de energía de elevada ganancia operado con neutrones rápidos", Procedimientos de la Conferencia AIP 346, Conferencia Internacional sobre Tecnologías de transmutación impulsado por acelerador y aplicaciones, Las Vegas, Julio 1994). La conexión entre estos dos modelos es esencial para entender la operación de la transmutación de desechos, conectado con el EA.

El EA se enfría con el plomo moldeado, que rodea el núcleo. En este de otra forma volumen vacío, las condiciones descritas para el transmutador se desarrollan de modo natural. Esto se evidencia por el espectro de neutrones indicado en la figura 4, trazado a varias distancias por encima del núcleo para un pequeño volumen cilíndrico coaxial al centro del núcleo y alrededor de 1 metro del eje. Los 5 primeros espectros (etiquetados 1 - 5) corresponden a diferentes niveles segmentados verticales del núcleo, empezando desde el plano medio y que suben cada vez en 15 cm. Se puede observar un espectro muy duro, que se requiere por ejemplo para fisionar los TRU's. Los cinco espectros subsecuentes (6 - 10) corresponden con diferentes niveles segmentados verticales en el plomo que rodea el núcleo, en pasos de 40 cm. Todos los espectros son espectros medios sobre la cesta vertical. Los espectros en el plomo que lo rodea muestran el aplanado característico debido a la condición iso-letárgica, y enriquecen dramáticamente la parte del espectro que es relevante 'para la transmutación (1 a 1000 eV). En los segmentos 8 y 9, hemos introducido una pequeña contaminación difusa de ^{99}Tc a la densidad de 2,686 mg/cm^{3}, equivalente a una concentración de masa de solo 260 p.p.m. con respecto al plomo.

Las líneas de captura correspondientes con las resonancias de ^{99}Tc dirigentes son prominentes, correspondientes con una fuerte absorción del modo indicado por la gran caída del flujo en el cruce de resonancia. Esta se evidencia mejor en la figura 5, donde el espectro en el segmento 8 (volumen 0,409 m^{3}) se traza en una escala lineal. En particular, se puede ver el rellenado difusivo del espectro, debido a la entrada rápida de los neutrones desde la región sin adulteración de ^{99}Tc.

El programa se puede usar para estudiar tanto la evolución del tiempo de quemado dentro de EA como las reacciones subsecuentes en el transmutador. Esto se evidencia en la figura 6, donde la concentración de los elementos relevantes como una función del quemado en el EA se muestran para el segmento 8 (0,409 m^{3}) en el cual la adulteración de ^{99}Tc se inserta inicialmente. Mientras que el ^{99}Tc, inicialmente con una densidad de 2,686 mg/cm^{3}, se transmuta rápidamente con un 1/e constante de 82 GWatios día/tonelada, el elemento hija ^{100}Ru se forma correspondientemente. La gran tasa de transformación del ^{99}Tc en el elemento estable ^{100}Ru es seguido por pequeñas tasas de captura para formar ^{100}Ru, y posiblemente algunos ^{102}Ru. Se observa que todos los isótopos de rutenio indicados son estables. Los elementos subsecuentes que se pueden producir por las capturas sucesivas también son favorables: ^{103}Ru y ^{104}Ru son estables, mientras que ^{105}Ru se desintegra rápidamente en el ^{105}Pd estable. También ^{106}Pd es estable, el primer isótopo de larga duración es ^{107}Pd que tiene una vida media de 6,5 x 10^{6} años. Sin embargo, su tasa de producción es realmente desdeñable, teniendo en cuenta que hasta ocho capturas sucesivas de neutrones deben ocurrir en el mismo núcleo.

La constante de desintegración para la transmutación de ^{99}Tc es de aproximadamente 82,1 GWatios día/tonelada, correspondiente con menos de 3 años para la potencia nominal EA (1,0 GWatio, térmico). Estas curvas evidencian la factibilidad de la eliminación completa de Tecnecio en la periferia de un EA con una constante de tiempo razonable. Unas configuraciones más detalladas y las tasas reales de transmutación se discutirán más adelante.

Incidentalmente, también observamos que si los materiales que se han de transmutar fueran insertados directamente en el núcleo, la tasa de transmutación sería mucho más pequeña, ya que allí el flujo de neutrones está concentrado en energías en las cuales las capturas por los FF's de larga duración tienen una sección transversal muy pequeña.

3. El suministro de neutrones 3.1 Consideraciones generales

El tamaño y la clase de fuente de neutrones están claramente relacionados con la aplicación. Consideramos primero el caso del activador.

El parámetro principal es la tasa de producción de neutrones integrados angularmente S_{o} ya que la distribución angular real en la fuente se convierte rápidamente en isotrópico por el difusor de plomo (véase a continuación el capítulo 4 para más detalles). De modo similar, el espectro de energía de los neutrones producidos inicialmente es relativamente poco importante, ya que, como ya se ha explicado, los procesos poco elásticos en el difusor rápidamente amortiguan la energía de neutrones hasta aproximadamente 1 MeV, donde la ralentización letárgica de los neutrones toma posesión. Por tanto, la eficacia de la captura de neutrones para la activación \eta y más generalmente, la geometría del activador son relativamente independientes de los detalles de la realización de la fuente.

En el caso de la activación de yodo natural, es probable que una muestra pequeña - del orden de una fracción de un gramo - debe ser activada para cada exposición a un nivel que requiere un ciclotrón o un acelerador similar con una tasa de producción de neutrones de pocas veces 10^{13} neutrones sobre todo el ángulo sólido. Esto se puede obtener con una energía del orden de 10 a 30 MeV y una corriente de haz del orden de mA's, que también es adecuado para la producción de isótopos para los exámenes de PET. Por tanto, se puede prever una facilidad combinada.

En el caso de una gran producción industrial de radio-núclidos, como por ejemplo ^{99}Mo (^{99m}Tc), ^{131}I o de fissium de fusiones de uranio, puede merecer la pena considerar unas corrientes similares pero de energías de protones más elevadas, en la región de unos pocos de cientos de MeV, con una activación de S_{o} correspondientemente más grande, que es proporcional a S_{o}, se puede entonces llevar a cabo dentro de muestras mucho más pequeñas, que es, como se verá, una ventaja considerable especialmente en el caso de dispensadores portátiles de ^{99}Mo (^{99m}Tc).

Al otro lado de la escala, la producción de una activación reducida con un dispositivo simple que usa una fuente radioactiva de emisión de neutrones merece ser mencionada, ya que podría ser de interés para aplicaciones que requieren una fuente muy débil (<<mCie) de radio-isótopos, pero a un coste bajo y con una sencillez operacional.

3.2 Rendimiento de neutrones de partículas de energía intermedias

Se informa en la literatura del rendimiento de neutrones en general de un objetivo de Be grueso bombardeado con un haz de protones de energía Ep = 23 MeV (véase H.J. Brede et al, Nucl. Instr & Métodos, A274, (332), 1989 y referencias en ello). La integración sobre la distribución angular (M.A. Lone et al., Nucl. Instr. & Métodos 143, (331), 1977; véase también M.A. Lone et al., Nucl. Instr. & Métodos 189, (515), 1981) da el rendimiento total de neutrones S_{o} = 1,66 x 10^{14} n/seg/mA (para energías mayores que 0,4 MeV', correspondientes con un flujo de neutrones \Phi(r) = 0,654 x 10^{12} cm^{-2} s^{-1}.mA^{-1} a r = 20 cm de la fuente, de acuerdo con la fórmula \Phi (r) \approx S_{o}/ (4\piDr), que exhibe el factor de mejoría del plomo (D = 1,01 cm). También se observa que el flujo cae como el inverso de la distancia (1/r), es decir más lentamente que en un espacio vacío donde el flujo es proporcional al ángulo sólido de la fuente (1/r^{2}). Ya para una corriente de 10 mA, que se puede generar por modernos ciclotrones, nuestro sistema lleva al flujo notable \Phi (r) = 6,5 x 10^{12} cm^{-2}.s^{-1}, típico de un reactor.

TABLA 4 Rendimiento de neutrones para energías > 0,3 MeV, integradas sobre todos los ángulos

Reacción	Energía (MeV)	Flujo integrado S_{o} (10^{13} n/seg/mA)
^{9}Be (p,n)	14,8	8,8
	18,0	10,2
	23,0	16,6
^{9}Be (d,n)	8,0	1,5
	14,8	8,6
	18,0	12,3
	23,0	19,6
^{7}Li (p,n)	14,8	5,1
	18,0	8,1
	23,0	10,3
^{7}Li (d,n)	8,0	1,0
	14,8	7,7
	18,0	12,1
	23,0	19,5

Se pueden usar otros materiales de objetivo, en particular ^{7}Li, con rendimientos comparables. Sin embargo, a la vista del punto de fundición más bajo, los objetivos de Litio son más complicados. Un resumen de los rendimientos para diferentes haces y objetivos (gruesos) se indican en la tabla 4.

El rendimiento de neutrones es una función creciente de la energía cinética de protones E_{p}. Adaptar las mediciones a diferentes energías lleva a la fórmula simple empírica S_{o}(Ep) = 4,476 x 10^{11} x E_{p}^{1,886}, válida para neutrones de energía mayores de 0,4 MeV. Por ejemplo, para una energía cinética de protones E_{p} = 50(15) MeV, el rendimiento de neutrones se incrementa (se reduce) por un factor de 4,33 (0,45) cuando se compara con E_{p} = 23 MeV. Como quiera que la potencia de haz Eo para una corriente i_{p} es ipEp, el rendimiento de neutrones para una potencia de haz dada se incrementa proporcionalmente a E_{o}^{0.886}.

Se pueden producir los neutrones también con otras partículas incidentes, en particular deuterones y partículas alfa. Para una energía incidente dada, el rendimiento de neutrones delantero de deuterones es sustancialmente más elevado que para protones, pero, igual de relevante en nuestra aplicación, el flujo integrado de ángulo es comparable con el de los protones, del modo indicado en la tabla 4. Por ejemplo, en E_{d} = 23 MeV, el rendimiento integrado es S_{o} = 1,96 x 10^{14} n/seg/mA. El rendimiento para las partículas \alpha incidentes es sustancialmente más bajo. A la vista de la sencillez asociada y su rendimiento de neutrones elevado, los haces de protones parecen ser óptimos para la presente
aplicación.

Un elemento técnico importante es la potencia de haz que se ha de disipar en el objetivo. Los muchos diferentes tipos de objetivos que se usan comúnmente en asociación con los haces de partículas de las características consideradas aquí son aplicables en general a nuestro caso. El área de haz efectivo es típicamente del orden de varios centímetros cuadrados. Observamos que el espesor del objetivo requerido para parar el haz es relativamente pequeño, es decir del orden de 4 mm para E_{p} = 25 MeV. La conductividad térmica del berilio es grande (k = 2,18 W. cm^{-1}. ºC^{-1}) y su punto de derretido convenientemente elevado (1278ºC). Sobre el espesor L elegido igual a la gama de partículas, la bajada de la temperatura \DeltaT debida a la conductividad, para una densidad de potencia de superficie q debida al haz (W/cm^{2}), se da por \DeltaT = qL/2k, desdeñando la variación de las pérdidas de ionización debidas al pico Bragg (incluyendo este pequeño efecto mejorará de hecho la situación ya que las pérdidas de energía son mayores al final de la gama, lo que es más cerca de la región de enfriamiento). Ajustando q = 5 x 10^{3} W/cm^{2} y L = 0,4 cm, encontramos que \DeltaT = 458ºC, lo cual es adecuado. El enfriamiento de la cara del objetivo opuesto al haz se puede llevar a cabo en una variedad de modos. Suponiendo una circulación de agua (se ha comprobado que la presencia del enfriamiento de agua tiene efectos desdeñables sobre los neutrónicos del dispositivo), el flujo de la masa de agua requerida w es w = W_{haz}/\DeltaT_{o}P_{c}, donde W_{haz} es la potencia del haz (watios), \DeltaT_{c} es el cambio de temperatura permitido del enfriamiento y p_{c} (4,18 julios/cm^{3}/ºC) la capacidad de calor del enfriador del agua. Ajustando de W_{haz} = 25 kWatios (1 mA @ 25 MeV),
\DeltaT_{c} = 70ºC, encontramos que w = 0,085 litros/seg, que es un valor modesto.

Para potencias de haz más elevadas, es conveniente levantar la cara de objetivo con respecto a la dirección de haz. Si \varphi es el ángulo de incidencia del haz sobre el plano del objetivo (\varphi = 90º para una incidencia normal), el espesor del objetivo real es reducido por un factor L x sen\varphi y la densidad de potencia de la superficie del haz por un factor q x sen \varphi, con las consecuentes ventajas en la conductividad de calor del objetivo y la superficie de enfriamiento.

3.3 Fuentes radioactivas de emisión de neutrones

Dos tipos de fuentes de neutrones estándar parecen interesantes. En el primer tipo de fuentes, los neutrones se producen por la reacción (\alpha, n) sobre berilio mezclado como polvo con un emisor a puro, como por ejemplo ^{241}Am, ^{238}Pu, ^{224}Cm etc... La desventaja principal de esta fuente es el pequeño rendimiento térmico de neutrones, típicamente 2,1 x 10^{6} neutrones/s para 1 Curie de fuente \alpha. Por tanto un emisor \alpha puro de hasta 500 Cie requiere que se logre el flujo de 10^{9} n/seg. El calor generado por la desintegración por tal fuente es de 17,8 watios.

Otro tipo atractivo de fuente es un actínido con una elevada probabilidad de fisión espontánea, como por ejemplo ^{252}Cf, que es un emisor \alpha con un 3,1% de probabilidad de fisión espontánea, generando por tanto 0,031 x 2,8 = 0,087 neutrones de fisión en cada 1 desintegración. El flujo antes mencionado se obtiene entonces con una fuente mucho más pequeña, de 10^{9}/(3,7 x 10^{10} x 0,087) = 0,311 Cie. La vida media de la fuente es de 2,64 años. Por ejemplo una fuente de 10 Cie de ^{252}Cf produce 3,2 x 10^{10} neutrones/s, que tiene suficiente intensidad para producir muestras de 0,01 GBq de ^{99m}Tc con un activador de molibdeno natural de 20 gramos. En algunas aplicaciones de diagnóstico (véase la tabla 9), actividades más pequeñas pueden ser suficientes.

En el espacio intermedio entre el rendimiento de los aceleradores y de la fuente están las columnas de alto voltaje D-T, que producen neutrones de 14 MeV en algunos 300 keV, con la reacción (d,n) en un objetivo enriquecido con tritium.

3.4 Aceleradores de energía elevada

Unos flujos de neutrones mucho más elevados son posibles con haces de protones de energía elevada que chocan con un objetivo de espalación. Los protones de energía elevada serán simplemente absorbidos en la capa de amortiguación de plomo, que también actuará como objetivo de espalación. A la vista de la gran potencia depositada por el haz en un volumen relativamente grande del objetivo de espalación, se requiere un diseño apropiado. Para potencias de haz elevadas E_{o}, la mejor disposición es la del objetivo de metal líquido. Esta tecnología y geometría asociada se tratará más adelante. El rendimiento de neutrones de espalación producido por un protón de energía elevada en un bloque de plomo del tamaño indicado está relacionado en la tabla 5, como una función de la energía cinética de protones incidentales E_{p}.

TABLA 5 Rendimiento de neutrones con energías > 1,0 MeV, integrados sobre todos los ángulos para el proceso de espalación en plomo inducido por un protón de energía elevada

E_{p} (MeV)	n_{o}	S_{o} (n/seg/mA)	E_{o} (kwatio) para 3 10^{16}	ip (mA) para 3 10^{16}	\Phi (cm^{-2}s^{-1}mA^{-1})
			n/s	n/s	(r = 30 cm)
100,0	0,399	2,49E15	1203,0	12,03	6,55E12
150,0	0,898	5,61E15	801,8	5,35	1,47E13
200,0	1,788	1,12E16	536,9	2,68	2,93E13
250,0	2,763	1,73E16	434,3	1,74	4,54E13
300,0	9,156	2,60E16	346,5	1,15	6,82E13
350,0	5,291	3,31E16	317,5	0,91	8,68E13
400,0	6,939	4,34E16	276,7	0,69	1,14E14

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La multiplicidad de neutrones n_{o}, definida como el número medio de neutrones producido para cada protón incidente de la energía cinética Ep, es una función de aumento rápido de la energía de protones, que se puede instalar por encima de 100 MeV con una fórmula empírica aproximada n_{o} = 3,717 x 10^{-5} x E_{p}^{2} + 3,396 x 10^{-3} x E_{p} con E_{p} en MeV. El rendimiento de neutrones específico integrado S_{o} es una función de subida correspondientemente rápida de E_{p}, del orden de 1,12 x 10^{16} n/seg/mA en E_{p} = 200 MeV. Con esta energía, se requiere una corriente de haz i_{p} del orden de
i_{p} = 2,68 mA para un rendimiento de neutrones del orden de S_{o} = 3,0 x 10^{16} n/seg.

Es posible por tanto lograr flujos que son al menos dos ordenes de magnitud más elevados que los del acelerador de energía intermedia. El flujo de neutrones \Phi en r = 30 cm desde el centro, donde la muestra de activación está situada normalmente, es del orden de 0,78 x 10^{14} n/cm^{2}/seg, bastante comparable con el flujo de un gran reactor de potencia. Tomando en cuenta el hecho de que el proceso de captura está ampliamente mejorado por el cruce de resonancia (véase la fórmula [10]), es evidente que nuestro método se hace ampliamente competitivo con la activación impulsada por reactor. Esto es válido en particular para ^{99}Mo (^{99m}Tc) que es molestado por una sección transversal de captura muy pequeña de 140 mb para neutrones térmicos (de reactor), y para los cuales se usa en la actualidad la extracción alternativa, pero mucho más complicada de los fragmentos de fisión de ^{235}U de un reactor.

Evidentemente, estas corrientes y energías son apropiadas para una implantación industrial para una producción a gran escala de radio isótopos, y en particular de ^{99}Mo (^{99m}Tc), para los cuales existe un gran mercado. El molibdeno activado (vida media de 65 horas), como se describirá posteriormente, es transportado hasta el punto de uso (hospital) con la ayuda de un contenedor de alúmina, del cual se extrae el ^{99m}Tc siempre que se necesite.

Un acelerador industrial capaz de producir una energía de haz del orden de varios mA en una energía del orden de 150 a 200 puede consistir en un ciclotrón compacto de un tamaño modesto (radio unos pocos metros) alimentados con una columna de alta tensión de aproximadamente 250 keV, del modo sugerido por P. Mandrillon. Iones negativos (H^{-}) son acelerados en lugar de protones, ya que se puede llevar a cabo fácilmente la extracción con un separador. Un diseño de acelerador alternativo, propuesto por Linac Systems (2167 N. Highway 77, Waxahachie, Texas 75165, Estados Unidos), prevé un Linac compacto (gradiente medio 2 MeV/m) que es capaz de corrientes del orden de 10 a 15 mA con energías en exceso de 100 MeV.

Como ya se ha indicado, la considerable potencia de haz disipar en el difusor de objetivo de espalación sugiere la posibilidad de usar plomo derretido (punto de derretido 327ºC) o un objetivo eutéctico de plomo-bismuto (punto de derretido 125ºC). La operación se facilita por el hecho de que la energía del haz, debido a su mayor energía y gama de protones, está distribuida sobre una longitud considerable. El flujo del líquido y el enfriamiento correspondiente se pueden llevar a cabo con la ayuda de una convección natural sola. La potencia en exceso de 1 MWatio se puede disipar fácilmente en el flujo de metal derretido. La temperatura de operación es del orden de 400ºC, temperatura a la cual los problemas de corrosión son mínimos. El haz penetra en el entorno del líquido derretido a través de una ventana. Para evitar daños a la ventana debidos al haz, el punto de haz en la posición de la ventana es ampliado de modo apropiado, típicamente sobre un diámetro de unos 10 cm.

Los rendimientos de neutrones S_{o} logrables por los aceleradores de protones y diferentes objetivos para una corriente de protones de 1 mA están resumidos en la figura 8. Las alternativas de un objetivo de berilio y de un objetivo de espalación pesado son visualizadas.

3.5 Neutrones de escape de un núcleo impulsado por fisión

Nos referimos a la configuración para la eliminación simultánea de los desechos de TRU y de la transmutación de los FF's de larga duración de acuerdo con el escenario descrito anteriormente (párrafo 1.4). La fuente es de preferencia un amplificador de energía (EA), aunque también se puede emplear una configuración de reactor nuclear rápido regenerable (FB).

En este escenario, las transmutaciones de las dos clases de desecho ofensivas deben ser llevadas a cabo de modo concurrente, notablemente a tasas que están predeterminadas por la composición del desecho que se ha de descontaminar. Como ya se ha indicado en el párrafo 1.5, esto implica que el producto de la fracción \alpha_{t} de los neutrones de fisión que se hacen disponibles para la transmutación y de la fracción \alpha_{f} de estos neutrones que se capturan de hecho en la impureza, sean del orden de \alpha_{t} x \alpha_{f} = 0,106. En la práctica es posible que "se escapen" del orden de un 20 a un 25% de los neutrones del núcleo, sin afectar apreciablemente al proceso de incineración de TRU que requiere un constante de multiplicación sub-crítico del orden de k = 0,96 a 0,98.

Consideraciones similares se aplican a un reactor nuclear rápido regenerable, aunque el requerimiento de criticidad completa puede ser más demandante en términos de neutrones destinados al núcleo. Esto implica que \alpha_{f} \geq 0,5, que es un número grande, pero, como veremos, lograble con el presente método.

4. Descripción del activador

La realización práctica del dispositivo de activación se ilustra esquemáticamente en la figura 7a para el haz de energía intermedia, y en la figura 7b para el haz de energía elevada y la fuente de espalación, respectivamente. Las dimensiones son aproximadas y no son críticas. La forma general se ha elegido algo arbitrariamente como cilíndrica de aproximadamente las mismas dimensiones en los tres ejes (longitud = diámetro). Obviamente, cualquier otra forma es también posible. Se puede dividir el dispositivo en un número de capas funcionales concéntricas, empezando desde el centro, donde está situado el objetivo de producción de neutrones.

(1) En el caso de la figura 7a, el objetivo (1), supuesto como de un tamaño pequeño, es golpeado por el haz (8) del acelerador, transportado a través del canal de haz (2) evacuado. Por supuesto, el canal de haz (2) no es necesario si los neutrones se producen por una fuente radioactiva. En este último caso, el tubo (2) puede ser necesario para extraer la fuente del dispositivo.

El canal de haz está rodeado por una primera capa de amortiguación (3). El propósito de esta capa (r_{o} \approx 25 cm de plomo, pero no crítico) es proporcionar una primera mejorar de difusión y isotropización del flujo de neutrones de la fuente. La distribución del flujo se hace ampliamente independiente de la distribución angular real de la reacción de producción de neutrones. La mayoría de las fuentes posibles de neutrones tienen un espectro de energía que se extiende a varios MeV, demasiado elevado para llevar una activación práctica. La capa de amortiguación proporciona también una primera reducción rápida y sustancial en el espectro de energía, que se logra de modo natural a través de procesos de dispersión inelástica como (n, n'), (n, 2n), (n, 3n), etc... Estos últimos dos procesos introducen también un incremento pequeño pero significante del flujo por multiplicación de neutrones, típicamente del orden de varios porcentajes y que se mejora para fuentes de energía más elevadas, como por ejemplo en el caso de neutrones de 14 MeV de la reacción de producción D-T. En la salida de la capa de amortiguación, el espectro de energía en la región de resonancia de captura de las muestras se ha hecho ampliamente independiente de la naturaleza y el espectro inicial de la fuente.

El material ideal para la capa de amortiguación es plomo o bismuto, debido a su pequeño coeficiente de difusión D, la gran transparencia debajo del umbral inelástico (la capa de amortiguación también debe ser muy transparente para los neutrones de energía inferior que se difunden a lo largo de todo el volumen del activador) y gran inelasticidad de las secciones transversales en la gama de MeV. En el caso de neutrones de espalación y acelerador de energía elevada (véase la figura 7b), el haz (9) que viaja en un tubo evacuado (10) es enviado directamente a través de una ventana (11) al plomo derretido (12) que actúa de modo simultáneo como un objetivo (grueso) y amortiguador. Debido a la potencia considerable disipada por el haz (hasta varios cientos de kWatios), la capa de amortiguación / objetivo se lleva mejor a cabo con plomo derretido o una mezcla eutéctica de plomo / bismuto. El líquido derretido es circulado por convección natural a velocidades del orden de 1 m/s a través de un tubo (13) en el cual están insertados un intercambiador de calor (14) y un calentador (eléctrico) suplementario (15), para asegurar una circulación y una temperatura adecuadas para evitar la solidificación del líquido también cuando el acelerador está apagado. El resto del bloque activador (16) está de acuerdo con la figura 7a y con, por ejemplo los parámetros de la tabla 6.

(2) La región de activación (4) rodea la capa de amortiguación. En tal región - de nuevo mejor llevado a cabo con plomo debido a su pequeño valor de D y alta transparencia de neutrones - se incrustan las muestras a activar, por ejemplo dentro de tubos delgados y estrechos. Las muestras deben ser introducidas y extraídas con facilidad del bloque con una herramienta adecuada, tal como una herramienta pantográfica. Estas muestras deben estar distribuidas finamente sobre todo el volumen de la región de activación para

(i) hacer uso de todo el flujo. En correspondencia con unas resonancias muy fuertes, la muestra se hace completamente absorbtiva, y todos los neutrones que tienen la energía apropiada dentro del volumen son absorbidos. Si la muestra está concentrada en un pequeño volumen, solo los relativamente pocos neutrones presentes dentro del volumen con la energía correcta serán absorbidos. Esto puede causar unos fenómenos de saturación.

(ii) evitar el apantallado automático de la muestra en las regiones de energía de una sección transversal grande que son los más eficientes en la activación.

El porta-muestras puede necesitar unos soportes estructurales. Para este propósito, se deberían usar materiales, transparentes de neutrones de una baja activación como por ejemplo acero, aleación de circonio o compuestos de carbono o de preferencia algo más de plomo. El espesor de la capa de activación (4) puede ser dependiente de la aplicación. Típicamente, puede ser una capa de un espesor r_{1}, en la gama de 5 - 10 cm, concéntrica con la capa de amortiguación (3). Como quiera que la longitud de dispersión en plomo es muy corta, las condiciones de absorción por la resonancia no se propagan de modo apreciable desde el punto de ocurrencia. La absorción de neutrones en las resonancias (fuertes) de la muestra es un fenómeno "local".

(3) El dispositivo debe ser tan compacto como sea posible. Si el volumen exterior se tuviera que completar solo con plomo de difusión, debido a su pequeño letargo se convertiría en más bien voluminoso y requeriría muchos cientos de toneladas de material. Además, como quiera que ocurrieran pérdidas de energía en pasos muy pequeños y la integral de resonancia no es desdeñable, este proceso largo produciría un vaciado significativo en el flujo debido a la absorción automática resonante en el mismo plomo. Por otra parte, como se ha indicado, la activación de la muestra deseada es una condición local que no se propaga de inmediato en todo el dispositivo. Por tanto, se puede introducir una región de moderación (6) hecha de una región delgada (\Deltar en la gama de 5 - 10 cm, d = 2,25 g/cm^{3}) hecha por ejemplo con carbono (grafito) inmediatamente más allá del volumen de activación (4), de preferencia precedido por una capa de amortiguación de plomo delgada (5) (r_{2} del orden de unos pocos de centímetros, es decir r_{2} > D). La presencia de la Región de Moderación (6), que actúa tanto como un "reflector" como también como un "moderador de energía" tiene efectos muy beneficiosos sobre el espectro de energía en el Volumen de
Activación.

En la figura 9, el espectro de energía diferencial calculado en la región de activación se traza en la variable dn/d (log. (E)) ya que, en esta variable y para un comportamiento iso-letargo idealizado, es constante e independiente de la energía: desviaciones de la horizontalidad implican cambios del comportamiento ideal iso-letárgico. Las cuatro curvas corresponden con diferentes espesores de la capa de carbono, \Deltar = 0, 2,5, 5,0 y 15,0 cm respectivamente. Se observa que, en la región de energía donde se esperan resonancias, el flujo se mejora sustancialmente con respecto al caso de espesor cero de la capa de carbono. Se logra un óptimo amplio para un espesor \Deltar del orden de 5 a 10 cm. Si se usan espesores mayores, el pico de energía térmico se hace prominente. La probabilidad de activación para una muestra (débil) dada, por ejemplo en el caso de ^{127}I es más que duplicada con el uso de una capa de carbono de 5 cm. El tamaño general del dispositivo también es sustancialmente reducido.

La alternativa de una región de moderación entre la capa de amortiguación y la región de activación también se ha explorado y da unos resultados mucho peores. La conclusión de estos estudios es que el espesor de la región de moderación, dentro de los límites razonables, no es crítico con respecto al flujo en la región de resonancia. Un moderador de carbono más grueso mejora la fracción de neutrones en la región térmica. La cantidad óptima de las capturas de neutrones térmicas depende evidentemente de la energía real y el lugar de las resonancias de la muestra. Una escoria de carbono muy gruesa moverá rápidamente al espectro de energía térmica, que podría ser beneficioso en algunos casos. A cualquier precio, se recomienda el uso de plomo cerca de la muestra en todos los casos, ya que produce la mejor mejora del flujo.

(4) La región de moderación es seguida por un reflector de plomo (7), y todo el dispositivo está encerrado en una gruesa caja de hierro (no indicado) para garantizar la rigidez mecánica y apantallar los neutrones restantes. El material absorbente adicional, como materiales de hormigón o similares, posiblemente cargados con boro para capturar de modo eficiente los pocos neutrones que se escapan se puede usar para asegurar una protección de radio completa del dispositivo.

Las dimensiones reales de un dispositivo típico están relacionadas en la tabla 6, con referencia a algunas tareas específicas de activación. En la práctica, algunas de las partes pueden ser fijadas y algunas otras pueden ser cambiadas de acuerdo con la aplicación que se selecciona. El espectro de neutrones en las varias partes del activador, trazado en la variable dn/d(log.(E)) se muestran en la figura 10 para los parámetros de la tabla 6 y ninguna muestra apreciable de capturación. Se puede observar la horizontalidad general notable de los espectros, que muestra que el sistema está cerca de las condiciones de iso-letargo idealizadas. El flujo es más o menos constante en la región central, y cae en el reflector de plomo (7) e incluso más en la caja de hierro. Los agudos picos son debidos al comportamiento resonante del plomo y hierro del activador.

TABLA 6 Dimensiones típicas de los componentes, del modo usado en las simulaciones de ordenador. Todos los elementos son cilindros concéntricos, véase la figura 7a

	Material	Longitud exterior	Radio exterior	Observaciones
		(cm)	(cm)
Tubo de haz (2)	Acero		4,0	Tubo delgado, evacuado
Capa de amortiguación (3)	Plomo	80	25
Activador (4)	Plomo + muestra	80	30	Muestras insertadas
				interiormente
Amortiguador de	Plomo	90	35
plomo (5)
Moderador C (6)	Grafito	100	40	Densidad media 1,9 gr/cm^{2}
Reflector fuera (7)	Plomo	200	90
Caja de contención	Acero	300	120	Pantalla \textamp soporte

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5. Rendimiento de un activador típico 5.1 Aplicabilidad del método

Para poner como ejemplo nuestro método, el rendimiento del activador para la producción de isótopos médicos se resume brevemente.

Como ya se ha indicado, las tasas de transmutación son ampliamente independientes del enlace químico y la composición isotópica de los materiales insertados en el activador. También son casi independientes en la geometría de la fuente y en el proceso usado para la producción de neutrones, proporcionando que la energía inicial de neutrones sea suficientemente elevada (> 0,4 MeV). La activación asintótica, en GBq/gramo, del material de activación como una función del rendimiento de neutrones de la fuente se muestra en la figura 11 para los ejemplos específicos tratados anteriormente.

Los principales radio-isótopos usados en la medicina y los dominios correspondientes de aplicación están relacionados en las tablas 7, 8 y 9. Revisamos brevemente estas aplicaciones, a la luz de las nuevas posibilidades ofrecidas por el activador.

Un cambio principal que se hace posible es la sustitución sistemática en las aplicaciones de yodo relacionadas con el diagnóstico con el ^{128}I de muy corta duración, con las siguientes ventajas principales:

(1) la dosis mucho más pequeña para el paciente, esencialmente limitada al tiempo de examen, ya que la vida media es solo de 25 m.

(2) la posibilidad de activar "in situ" un compuesto químico apropiado ya preparado de una calidad farmacológica, que es introducido directamente en el paciente después de pasar a través del activador para una breve exposición (los daños por radiación de la preparación son desdeñables, a la vista de la corta duración de la exposición de neutrones).

El esquema de desintegración del ^{128}I tiene una probabilidad de captura de electrones de un 7% con fotones blandos de casco K, que hace que sea similar a ^{123}I (que también tiene una línea \gamma a 159 keV (un 83,3%)). El resto es una transición de \beta - \gamma con <E\beta> = 737 keV y con una línea \gamma a 442,9 keV (un 16,9%). También es similar a ^{131}I (con ^{131}Xe (11,9 d)), que tiene una línea \gamma en 364,8 keV (un 81,2%) y <E\beta> = 182 keV. Por tanto, estos tres elementos tienen todos potenciales de diagnóstico similares, para los cuales las líneas y son relevantes. La tabla 7 resume los datos de diagnóstico en relación con los radio isótopos de yodo. La variedad de los productos usados y la aplicabilidad general del método de activación previa se han de enfatizar.

TABLA 7 Aplicaciones de diagnóstico principal de ^{131}I (vida media 8,02 días, línea \gamma en 364,8 keV (un 81,2%)) y de ^{123}I (vida media 13,2 horas, modo de desintegración EC y una línea \gamma en 159 keV (un 83,3%) )

Procedimiento	Preparación basado en yodo	Dosis (GBq)	Método sugerido
Tumor	^{131}I- varia	varia	^{128}I activación de preparación
Adrenal cortex	^{131}I- yodometil-norcolesterol	0,555-0,74	^{128}I activación de preparación
Adrenal medulla	^{131}I miodobencilo guanidina	0,0018	^{128}I activación de preparación
Riñones	^{131}I oyodohipurato (Hippuran)	0,00074-0,00148	^{128}I activación de preparación
Recogida de tiroides	^{131}I yoduro de sodio	0,000018	^{128}I activación de preparación
Tumor	^{131}I yoduro de sodio	0,185-0,37	^{128}I activación de preparación
Escaneado de tiroides	^{131}I yoduro de sodio	0,00015-0,00037	^{128}I activación de preparación
(subesterrial)
Escaneado de tiroides	^{131}I yoduro de sodio	0,37	^{128}I activación de preparación
(inspección de cuerpo)
Perfusión cerebral	^{123}I-HIPDM**	0,185	^{128}I activación de preparación
Perfusión cerebral	^{123}I-IMP	0,111-0,185	^{128}I activación de preparación
Medulla adrenal	^{123}I-miodobencilguanidina	0,185-0,37	^{128}I activación de preparación
Escaneado de-tiroides	^{123}I yoduro de sodio	0,00148	^{128}I activación de preparación
Recogida de tiroides	^{123}I yoduro de sodio	0,00074	^{128}I activación de preparación

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TABLA 8 Aplicaciones de terapia principales de ^{131}I (vida media de 8,02 días, línea \gamma en 364,8 keV (un 81,2%)

Procedimiento	Producto basado en I	Dosis (GBq)	Método sugerido
Terapia de tiroides (carcinoma)	yoduro de sodio	3,7 - 8,325	^{131}I producción por ^{130}Te (n, \gamma), fissium
Terapia de tiroides (graves)	yoduro de sodio	0,185 - 0,37	^{131}I producción por ^{130}Te (n, \gamma), fissium
Terapia de tiroides (nódulo caliente)	yoduro de sodio	0,925 - 11,063	^{131}I producción por ^{130}Te (n, \gamma), fissium

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TABLA 9 Aplicaciones de diagnóstico principales de ^{99m}Tc

Procedimiento	Producto basado en ^{99m}Tc	Dosis (Gbq)
Limfoescintigrafia	coloide trisulfido de antimonio **	0,0018 - 0,74
Bazo	RBC's dañados	0,185
Riñones	Ácido dimercaptosucinico (DMSA)	0,185
Hepatobiliar	Disofenin (DISIDA)	0,111 - 0,296
Lesiones cerebrales	DTPA	0,555 - 0,925
Riñones	DTPA	0,37 - 0,555
Ventilación pulmonar		0,185
Perfusión cerebral	ECD	0,555 - 0,925
Lesiones cerebrales	Glucoheptonato	0,555 - 0,925
Riñones	Glucoheptonato	0,185 - 0,37
Hepatobiliar	Hida	0,111-0,296
Perfusión cerebral	HMPAO	0,555 - 0,925
(Pool de la sangre)	Albumina de suero humano (HSA)	0,555 – 0,925
Visualización de huesos	Hidroximetilenodifosfonato (HDP)	0,555 - 0,925
Abceso	Leucocitos	0,37 – 0,555

TABLA 9 (continuación)

Procedimiento	Producto basado en ^{99m}Tc	Dosis (Gbq)
Venograma	MAA	0,185 - 0,37
Perfusión pulmonar	Albúmina macroagregado (MAA)	0,074 - 0,148
Hepatobiliar	Mebrofenin (Choletec)	0,111-0,296
Riñones	Mercaptoacetiltriglicina (MAG3)	0,185
Visualización de huesos	Metilenodifosfonato (MDP)	0,555 - 0,925
Bazo	MIAA	0,185 - 0,37
Médula espinal	MIAA 510
Hígado	Albúmina microagregado (MIAA)	0,185 - 0,37
Vaciado gástrico	oatmeal (fase sólida)	0,0011- 0,0018
Vaciado gástrico	Ovalbumina (fase sólida)	0,0011 - 0,0018
Lesiones cerebrales	Pertechnetate	0,555 - 0,925
Cistograma	Pertechnetate	0,444
Diverticulo de Meckel	Pertechnetate	0,37
Parotidos	Pertechnetate	0,37
Escaneado de tiroides	Pertechnetate	0,37
Testículos	Pertechnetate (Torsión)	0,555
Infarto (miocardio)	PYP	0,555 - 0,925
Visualización de huesos	Pirofosfato (PYP)	0,555 - 0,925
Cardiovascular	RBC's	0,555 - 0,925
Hemangioma	RBC's	0,555 - 0,925
Testículos	Células rojas (variccele)	0,925
Vaciado gástrico	Cuentos de resina en comida (fase sólida)	0,0011 - 0,0018
(miocardio)	Sestamibi	0,555 - 0,925
Partiroides	Sestamibi	0,37
Médula espinal	Coloide de azufre	0,185 -0,37
Cistograma	Coloide de azufre	0,444
Reflujo Ge	Coloide de azufre	0,0011 - 0,0018
Hígado	Coloide de azufre	0,185 - 0,37
Linfoescintigrafía	Coloide de azufre	0,00185 - 0,74
Bazo	Coloide de azufre	0,185 - 0,37
(miocardio)	Teboroxima	0,555 - 0,925

Las aplicaciones de terapia principales de los compuestos de yodo están relacionadas en la tabla 8. Las dosis son mucho más elevadas y la brevedad del ^{128}I requerirá actividades correspondientemente más grandes de la muestra inyectada. Por tanto, ^{131}I producido por la activación de Te en general parece más apropiado.

El uso dominante de radio isótopos en medicina está concentrado en la actualidad en el uso de ^{99m}Tc, del modo indicado en la tabla 9. Como ya se ha tratado, nuestro método de activación puede producir grandes cantidades de activación de ^{98}Mo, y por tanto todos estos procedimientos pueden en general ser llevados a cabo con el activador propuesto.

El método de activación se puede usar para producir también varios otros productos. La reacción de activación por la captura de neutrones no se puede usar con facilidad para producir una variedad de isótopos, entre los cuales ^{67}Ga, ^{111}In, ^{81}Kr, ^{82}Rb y ^{201}Tl, y los emisores de positrones de corta duración para escaneados de PET, para los cuales la activación de partículas cargadas son preferibles. La disponibilidad general de un acelerador de partículas podría sin embargo preveer también su producción, pero con métodos convencionales.

5.2 Elección del acelerador

El rendimiento del dispositivo por supuesto está determinado por la elección del acelerador. Suponemos dos configuraciones esquemáticas:

(1) una producción "local" de radio isótopos dentro de las instalaciones de un hospital, en la cual presumiblemente el acelerador también se usa para producir isótopos PET por irradiación directa o por otros programas. El activador se usa para producir ^{128}I y ^{99}Mo (^{99m}Tc). La cantidad de ^{99m}Tc requerida para un análisis simple es típicamente del orden de 1 Gbq. El proceso de extracción simple de molibdeno se lleva a cabo cerca del acelerador. El acelerador es un ciclotrón compacto o un LINAC con protones de 23 MeV, y la corriente nominal de 1 mA. El objetivo es un objetivo de berilio grueso, enfriado por agua, para absorber la potencia disipada por el haz (23 kwatios). Se esparce el haz sobre una superficie del orden de unos pocos centímetros cuadrados, para facilitar el enfriamiento. De acuerdo con la tabla 4, el rendimiento integrado es S_{o} = 1,66 x 10^{14} n/seg. El activador tiene la geometría descrita en la tabla 6. Con la ayuda de una herramienta apropiada de inserción, tal como una herramienta pantográfica, varios objetivos directos se pueden insertar de modo simultáneo en el dispositivo.

(2) una producción a escala industrial "regional" de radio isótopos, que se han de transportar y usar en la forma apropiada en diferentes hospitales, situados relativamente cerca de la planta de activación. El tiempo de transporte excluye el uso de ^{128}I y se ha de usar ^{131}I en su lugar. Observamos que para una terapia de tiroides, en lugar del diagnóstico, se debe dar al paciente una gran dosis (hasta 10 Gbq, véase la tabla 8) y por tanto el uso de ^{131}I tiene menos contraindicaciones que en el caso del diagnóstico, donde obviamente la dosis debe ser mínima y para lo cual, como ya se ha indicado, el uso de ^{128}I es preferible. Además, hemos considerado la producción de ^{99}Mo (^{99m}TC) que se puede transportar en un dispensador de alúmina, de acuerdo con el procedimiento estándar usado actualmente. La cantidad de activación de ^{99}Mo inicial requerida es del orden de 10 a 100 Gbq. Para limitar la masa de molibdeno y de allí la de alúmina en el transporte, la densidad de activación debe ser tan grande como sea posible. Por tanto se supone que se usa un acelerador mayor y se producen los neutrones por un proceso de espalación en plomo o una mezcla eutéctica de Pb/Bi. Estas complicaciones son aceptables a la vista de la escala mayor, de tipo "fábrica" de la operación y las cantidades mayores de radio isótopos a producir. El acelerador es un ciclotrón compacto o un LINAC con 200 (150) MeV protones y la corriente nominal de 2,68 (5,35) mA, resultando en un rendimiento integrado de neutrones, S_{o} = 3,0 x 10^{16} n/seg. La potencia del haz a disipar en el objetivo de metal derretido es de 537 (802) kWatios. El activador tiene la geometría descrita en la tabla 6, pero con una capa de amortiguación significativamente mayor para permitir la instalación del objetivo de espalación. Con la ayuda de una herramienta de inserción apropiada tal como una herramienta pantográfica, como en el caso anterior, se pueden insertar varios objetivos diferentes en el
dispositivo.

Como quiera que la fracción de los neutrones usada para la activación es extremadamente pequeña, se pueden irradiar muchas muestras de modo simultáneo en el activador.

5.3 Producción de ^{99m}Tc de una matriz de molibdeno

El objetivo se hace o bien isotópicamente enriquecido ^{98}Mo o, si no está disponible, de molibdeno natural que contiene un 24,13% de ^{98}Mo, en una forma química tratada posteriormente. El ^{99}Mo de corta duración (\tau_{1/2} = 65,94 h) se activa, desintegrándose a su vez en ^{99m}Tc. El Mo debe ser muy puro. En particular, no debe contener Renio, que complica la extracción de molibdeno, ya que el renio tiene propiedades químicas similares a las de Tecnetium. En general, la presencia de impurezas puede llevar a radionúclidos indeseados. El rendimiento de ^{99}Mo de acuerdo con la tabla 3 y para una irradiación constante de 1 gramo de ^{98}Mo (4 g de Mo natural) durante un tiempo t es de
1,66 x 10^{-6} x [1-exp (-t/95,35 h)] x S_{o}GBq, donde S_{o} es el rendimiento de neutrones de la fuente. Para una exposición continua de 100 horas, se activan 1,07 x 10^{-6} x S_{o} GBq/gr de ^{99}Mo.

La extracción de Tecnecio (1 GBq de ^{99m}Tc corresponde con 5,13 ng de metal) de la matriz de molibdeno es un proceso relativamente sencillo, documentado ampliamente en la literatura (véase, por ejemplo, A.K. Lavrukhina y A.A. Pozdnyakov, "química analítica de Tecnetio, Prometio, Astatino y Francio", Academia de Ciencias de la URSS, Israel, Prorama para Traducciones Científicos, Jerusalem 1969; y también R.D. Peacock, "La química de Tecnecio y Renio", Elsevier Publishinc Company, 1966).

Aunque no es parte del procedimiento de activación, para estar completo mencionamos brevemente la separación de absorbentes, especialmente óxido de aluminio (Al_{2}O_{3}) que se usa ampliamente. Un proceso eficiente de la extracción de micro cantidades de ^{99m}Tc del molibdeno irradiado se ha tratado por Mixheev N.B., Garhy M., y Moustafa Z., Atompraxis, Vol 10 (264), 1964. Estos autores proponen que el molibdeno sea absorbido por Al_{2}O_{3} como anión H_{4}[P(Mo_{2}O_{7})6]^{3-}. La capacidad de intercambio es de aproximadamente 8 gr/100 gr de Al_{2}O_{3}.

De acuerdo con este último método, el molibdeno irradiado en forma de fosfomolibdato de sodio se convierte en la sal compleja K_{3}H_{4}[P(Mo_{2}O_{7})_{6}] nH_{2}O por la reacción con KCl a un pH de 1,5 a 2,0. El precipitado se disuelve en 0,01 N HCl a 50ºC y la solución obtenida se pasa a través de una columna llenada con Al_{2}O_{3} que se ha lavado con 0,1 N HCl. Los colores de fosfomolibdato colorea el sorbente amarillo.

Para elucionar el ^{99m}Tc, se usa una solución isotónica de NaCl. Cuando se pasan 40 ml (las figuras se refieren a una columna de 10,5 cm x 0,5 cm llenada con 20 gr de Al_{2}O_{3}) del eluente, se eluciona aproximadamente un 70 a un 80% del ^{99m}Tc de la columna. La pureza del elemento es un 99,9 Para elucionar el molibdeno de la columna, se usan de 10 a 20 ml de 0,1 N NaOH. El molibdeno recuperado se puede volver a inyectar en el activador. Evidentemente, se pueden usar columnas de diferentes tamaños, dependiendo de la actividad específica requerida, y teniendo en cuenta la capacidad de intercambio.

Para limitar a un mínimo el manejo de productos radioactivos, es conveniente insertar directamente en el activador la sal compleja K_{3}H_{4}[P(Mo_{2}O_{7})_{6}] nH_{2}O. De esta forma, después de la irradiación, el compuesto activado se puede insertar simplemente en el dispensador de ^{99m}Tc sin manejo químico. Después de que la actividad del ^{99}Mo se ha desintegrado debajo del nivel útil, se recubre la sal (elucionada) con 0,1 N NaOH, resultando en fosfo- molibdato de sodio, que se regenera con la reacción antes mencionada con KCl con un pH de 1,5 a 2, por tanto cerrando el ciclo. Por tanto, el material del objetivo se puede volver a usar de modo indefinido.

TABLA 10 Parámetros del separador de Tc con alúmina (de Mixheev N.B. et al, Atompraxis, vol. 10 (264), 1964)


Alúmina	Al_{2}O_{3}	20 gr
Capacidad de intercambio	Mo	1,6 gr
Mo absorbido	Mo	160 mg
Solución 0,01	KCl	250 ml
Diámetro de la columna		0,5 cm
Longitud de la columna		10,5 cm
Tira de cromograma		1 cm
Eluente	NaCl	40 ml
Extracción	NaOH	15 ml

Una desventaja obvia de usar compuestos complejos en el activador es la posible creación de elementos parásitos. Los productores de radio contaminantes principales en la sal K_{3}H_{4}[P(Mo_{2}O_{7})_{6}] nH_{2}O son ^{32}P (\delta = 0, 00968,
\tau_{1/2} = 14,26 d) y ^{42}K (\delta = 0, 0381, \tau_{1/2} = 12,36 h), donde \delta se define como la actividad con respecto a ^{99m}Tc en la muestra después de una radiación (asintótica) larga y para un objetivo de molibdeno natural. No se espera que estos pequeños contaminantes sean elucionados de modo apreciable en la muestra de ^{99m}Tc. Si se necesita la pureza más elevada, obviamente sería mejor usar o bien molibdeno metálico u óxido, MoO_{3}. Se puede transformar el compuesto en la sal compleja después de la irradiación, que usa el procedimiento anteriormente descrito para extraer ^{99m}Tc o, alternativamente, la extracción de ^{99m}Tc se puede llevar a cabo directamente de la muestra irradiada, por ejemplo usando un sorbente inorgánico, tal como óxido de aluminio como en el ejemplo anterior. Los procedimientos se describen en W.D. Tucker, M.W. Green y A.P. Murrenhoff, Atompraxis, vol 8 (163), 1962, para Mo metálico y en K.E. Scheer y W. Maier-Borst, Medicina Nucl. Vol. 3 (214), 1964 para MoO_{3}.

En la alternativa (1) de la producción local de ^{99m}Tc (punto 2 en la figura 11), el retardo en el tiempo entre la producción y el uso es relativamente corto, pero la activación es correspondientemente menor, debido a la menor intensidad y energía del acelerador. Suponiendo de modo indicativo una pérdida de actividad de un factor 2 para los retardos de manejo, y una muestra final de 1 Gbq, con la irradiación indicada de 100 h de un haz de 1 mA de 23 MeV, llegamos a una muestra de ^{98}Mo de 11,26 g (46,6 g de Mo natural). La elución de ^{99m}Tc de esta muestra requerirá 140 g (590 g) de alúmina, de acuerdo con las cifras de la tabla 10. Aunque esta columna es probablemente demasiado grande para un dispensador portable, es perfectamente adecuada para una instalación fija. La solución final de ^{99m}Tc se puede concentrar fácilmente antes del uso, evaporando el exceso de agua por ejemplo bajo vacío.

La alternativa (2) de un dispensador portable (punto 3 en la figura 11) se caracteriza básicamente por un volumen de alúmina correspondientemente menor y de allí una activación de Mo más elevada. Con las cifras dadas anteriormente para el acelerador, y para una actividad inicial de ^{99}Mo de 50 GBq (el generador de tecnecio Elutec ^{Tm} comercial ofrece la activación de 6 a 116 Gbq, calibrado en el cuarto día después de la producción), encontramos una muestra de ^{98}Mo de 1,56 g (6,4 g de Mo natural), que se adaptará dentro de los parámetros de la tabla 10. A la vista de la escala mayor de la operación, sería posible irradiar una muestra de MoO_{3} que está libre de activación parásita y transformar el óxido en sal antes de introducirlo en el dispensador de alúmina. Como antes, el Mo podría ser reciclado repetitivamente en el activador, una vez que la activación producida se ha desintegrado suficientemente, elucionándolo de la alúmina con el eluente de NaOH apropiado. Se ha comprobado que la actividad de radionúclidos de larga duración, que finalmente se podrían acumular en la muestra no es apreciable.

5.4 Activación de ^{128}I de yodo natural

La corta duración del ^{128}I (\tau_{1/2} = 24,99 m) descarta el transporte, de modo que solo se retiene la opción del acelerador (1) (punto 1 en la figura 11). Afortunadamente, el integral de resonancia de ^{127}I es muy grande I_{res} = 148 b, y por tanto la activación es muy eficiente, incluso para flujos de neutrones relativamente bajos. Suponiendo una exposición de activación de 30 min. (1/2 de la activación asintótica), seguida por una pausa de 30 minutos antes del procedimiento de visualización (un 50% de supervivencia), la activación es de 1,1 Gbq/gr, que es ampliamente adecuada. Dosis diferentes se pueden obtener fácilmente cambiando o bien el tiempo de exposición o la pausa entre la exposición y el uso.

Se han llevado a cabo cálculos también en el caso de la activación de ^{127}I. Mientras que las probabilidades de captura en el cuerpo del activador (Pb, Fe, etc...) son como se espera, sin cambiar, la eficiencia de captura en ^{127}I que lleva a ^{128}I es \eta = 2,62 x 10^{-5} g^{-1}. El espectro de energía de los neutrones capturados (línea sólida, escala de ordenadas del lado izquierdo) y la probabilidad de captura integrada (línea de puntos, escala de ordenadas derecha) se muestran en la figura 12. De nuevo, las capturas resonantes son dominantes. Como ya se ha indicado, no se requiere ninguna acción química, ya que la muestra ya está preparada de la forma apropiada, y se puede usar de inmediato, del modo que se requiere a la vista de la corta vida media del ^{128}I (\tau_{1/2} = 24,9 m).

Las capturas en los otros elementos del compuesto se han de tener en cuenta. En particular, si se usa el yoduro de sodio (Na), la integral de resonancia para la producción de ^{29}Na, un emisor \beta (la desintegración va acompañada por dos fuertes líneas \gamma (un 100%) en 1368,6 keV y 2754 keV) con una vida media de 14,95 horas es muy pequeño,
I_{res} = 0,26 comparado con el valor de I_{res} = 148 para yodo. Los cálculos dan eficiencias de captura en NaI de \eta = 1,62 x 10^{-7} g^{-1} para la activación de ^{29}Na, y de \eta = 2,218 x 10^{-5} g^{-1} para la activación de ^{128}I, normalizado para 1 gramo del compuesto de NaI. El número de átomos de Na activados es por tanto más de dos órdenes de magnitud menor que la activación de yodo, con consecuencias desdeñables para la dosis general al paciente. Teniendo en cuenta la relación de las duraciones, la tasa contadora de ^{128}I es mejorado por un factor adicional 36. Por tanto los efectos parásito en las mediciones debido a la presencia del ^{24}Na también son desdeñables. Más probablemente es también así para los otros compuestos de la tabla 7.

5.5 Activación de ^{131}I de telurio

Hemos considerado el caso de la producción de ^{131}I (\tau_{1/2} = 8,04 d), que es un isótopo usado ampliamente en la terapia de tiroides. La reacción de activación es la captura de neutrones por ^{130}Te que es un isótopo relativamente abundante de telurio (un 33,87%), pero que tiene una integral de resonancia pequeña, I_{res} = 0,26 b, con las siguientes reacciones:

n + ^{130}Te \rightarrow ^{131\text{*}}Te\xrightarrow{\textstyle{30 \ h}} ^{131}I

\hskip1,3cm\rightarrow^{131}Te\xrightarrow{\textstyle{25 \ m}}^{131}I.

Alrededor de un 10% de las capturas llevan al estado isomérico ^{131\text{*}}Te. La pequeñez de la integral de resonancia lleva a una pequeña probabilidad de captura. Afortunadamente, el telurio es un elemento relativamente barato
(20 \textdollar/libra), y permite un proceso de extracción simple para el yodo producido. Por tanto, se pueden usar cantidades relativamente grandes del material objetivo. El método de extracción de ilustración previsto consiste en un proceso piro metalúrgico simple en el cual el lingote del elemento activado se derrite a unos 500ºC (punto de derretido 449ºC), o bien en un crisol o por un haz de electrón simple. El yodo producido se volatiliza como elemento, ya que el yoduro de telurio (TeI_{4}) se descompone a tales temperaturas. El yodo evaporado se condensa entonces fácilmente (punto de derretido 113,5ºC), y por tanto se recupera. Se puede repetir este proceso de modo indefinido si el lingote se refunde de la forma apropiada.

Grandes cantidades de ^{131}I (\tau_{1/2} = 8,04 d) se usan por ejemplo en la terapia de enfermedades de tiroides. El proceso de activación procede a través de la captura de neutrones de un isótopo de telurio natural, ^{130}Te (un 33,87 I_{res} = 0,259 b). Como ya se ha indicado, el valor relativamente pequeño de la sección transversal requiere unas cantidades relativamente grandes del objetivo. Como quiera que el compuesto tiene una duración relativamente grande, no necesita ser producido localmente. Por tanto, consideramos la opción del acelerador (2) (punto 4 en la figura 11), aunque también se pueden producir cantidades considerables con las condiciones de la opción (1).

Suponemos una exposición llevada a cabo durante 12 días con un objetivo de 10 kg de telurio natural en forma metálica, insertada en la forma de 32 cilindros (de fundición), cada uno de 50 cm de longitud y de 0,56 cm de radio (50 cm^{3}). El resto del volumen del activador es rellenado con plomo metálico, en el cual se han hecho orificios para el objetivo. Los radio núclidos resultantes activados están relacionados en la tabla 11.

Además de los dos isótopos obvios ^{131}Te y ^{131m}Te que son los núcleos padre de ^{131}I, un número de isótopos de telurio se producen debido al uso de un objetivo de telurio natural. Estos productos activados permanecen en el material objetivo durante el proceso de extracción. Es particularmente fuerte la desintegración de ^{127}Te, aunque con una vida media relativamente corta de 9,35 horas. El material objetivo permanecerá sin embargo activado durante un período relativamente largo, debido a la presencia de ^{121m}Te y ^{123}mTe, con una vida media de 154 días y 120 días, respectivamente. Estas actividades residuales pueden amontonarse en irradiaciones subsecuentes, pero sin ninguna consecuencia apreciable. El yodo extraído es ^{131}I esencialmente puro con una contaminación muy pequeña del ^{130}I de corta duración con una media vida de 12,36 horas, que se reducirá rápidamente más por la desintegración natural. Además, habrá aproximadamente 6 veces tantos núcleos de ^{127}I estable producidos y una contaminación pequeña desdeñable de ^{129}I (vida media de 1,57 x 10^{7} años). La contaminación minúscula de ^{131m}Xe se separará fácilmente durante el proceso de extracción de yodo. El último isótopo en la tabla 11 es debido a la activación de corta duración del plomo del volumen del activador y no será extraído con el material objetivo. La actividad total en la descarga de ^{131}I esencialmente puro es de 7355,42 Gbq (200 Cie).

TABLA 11 Radionúclidos en el volumen de activador de telurio natural de 10 kg al final de una exposición de 12 días. El acelerador es la opción (2)

Elemento (GBq)	Modo de desintegración	Duración (1/e)	Actividad

Telurio	Radionúclidos
^{121}Te	\varepsilon	24,26 d	422,27
^{121m}Te	IT (88,6%), \varepsilon	222,7 d	12,04
^{123m}Te	\varepsilon	173,1 d	1685,06
^{125m}Te	IT	83 d	34, 64

Telurio	Radio núclidos
^{127}Te	\beta-	13,52 h	17892, 73
^{127m}Te	\beta-	157,6 d	495,35
^{129}Te	\beta-	1,677 h	306.19
^{129m}Te	IT (64%), \beta-	48,59 d	477,30
^{131}Te	\beta-	36,15 m	214,11
^{131m}Te	IT (22%), \beta-	1,808 d	951,12

Yodo	Radio núclidos
^{131}I	\beta-	11,63 d	7355,42
^{130}I	\beta-	17,87 h	51,02

Otros	Radio núclidos
^{131m}Xe	IT	17,21 d	28,02
^{209}Pb	\beta-	4,704 h	121,23

\vskip1.000000\baselineskip

Como ya se ha descrito, el procedimiento de extracción se lleva a cabo por volatilización del contenido de yodo en el objetivo, por el derretido del metal a aproximadamente 500ºC. A la vista de la elevada volatilidad de yodo, la extracción debería ser esencialmente completa. La formación de yoduro de telurio (TeI_{4}) es inhibido, ya que se descompone a tales temperaturas. El yodo entonces se condensa, mientras que la contaminación de xenón (28,02 Gbq) se separa y se almacena hasta que se desintegra. El proceso de extracción puede durar del orden de 4-6,horas. Después de la extracción, el metal se puede fundir de nuevo en cilindros, preparado para la próxima exposición. Permitiendo un tiempo de manejo y de preparación total del orden de 3 días (fracción de supervivencia de un 84%), la muestra final de ^{131}I tendrá una actividad nominal del orden de 6150 GBq.

Suponiendo en su lugar la opción de acelerador (1) y un objetivo de telurio de 32 kg, la tasa de producción final de 100 Gbq se obtiene bajo las mismas condiciones del procedimiento anterior.

Solo una fracción muy pequeña de los neutrones se capturan en el objetivo del activador. Por tanto si se considera necesario, sería posible incrementar considerablemente el rendimiento usando una masa correspondientemente mayor del objetivo de telurio.

5.6 Fuentes IC para una terapia de radiación intersticial

La terapia de radiación intersticial, conocida también como braquiterapia, es el implante de semilla radioactiva en el tumor. Esta técnica permite el suministro de una dosis confinada y altamente concentrada de radiación directamente en el órgano a tratar. Los órganos en la vecindad se salvan de una exposición de radiación excesiva. La fuente radioactiva usualmente es de una energía baja (20 a 30 keV) de emisor \gamma (IC) de conversión interna pura. La duración debería ser suficientemente larga para asegurar una dosis grande de tejido, pero lo suficientemente corta para permitir que la micro-cápsula que contiene el producto radioactivo permanezca dentro del cuerpo de modo permanente (las cápsulas se deben hacer con un material compatible con el tejido del cuerpo). Fuentes típicas usadas son ^{125}I
(\tau_{1/2} = 60,14 d, <E \gamma> = 27 keV) y ^{103}Pd (\tau_{1/2} = 16,97 d, <E\gamma> = 20 keV). Para ^{103}Pd, el objetivo puede ser Rh metálico irradiado con protones de energía intermedia (= 20 MeV). La sección transversal tiene un máximo amplio de aproximadamente 0,5 barnios alrededor de 10 MeV. El rendimiento de ^{103}Pd a 23 MeV y un objetivo grueso (0,75 g/cm^{2}) es de 5,20 x 10^{-4} para un protón incidente, que corresponde con una tasa de activación de 132,75 GBq/mA/día. Sin embargo, la potencia disipada en el objetivo es grande, 19,6 kWatios/mA. Por tanto, si se usa una corriente máxima de 200 \muA (4 kWatios en el objetivo), la tasa de producción es la cifra más bien modesta de 26,55 GBq/día (0,717 Cie/día), mucho más pequeña que las cifras dadas aquí para ^{125}I y la captura de neutrones (\approx 600 Cie/día para el escenario (2)). Correspondientemente, ^{103}Pd se puede producir mejor de un modo convencional, con (p, n) reacción en ^{103}Rh (el producto comercial se conoce como Theraseed R - Pd^{103} y se usa en la terapia de cáncer de
próstata).

La producción de ^{125}I se puede hacer con la captura de neutrones de ^{124}Xe y la cadena de reacción:

^{124}Xe + n \rightarrow^{125}Xe + \gamma

^{125}Xe \xrightarrow{\textstyle{I.C. (16,9 \ h)}}^{125}I

La integral de resonancia de ^{124}Xe es muy grande Tres = 2950 b, y una tasa de captura aceptable se puede llevar a cabo también con un objetivo gaseoso. La eficacia de captura n_{v} = 6,40 x 10^{-4}/litro en ^{124}Xe puro a n.p.t. A la vista de la pequeña fracción de ^{124}Xe en xenón natural, (un 0,1%), la separación isotópica es muy beneficiosa para asegurar una buena eficacia, también teniendo en cuenta que el objetivo se puede usar de modo indefinido. El espectro de neutrones calculado y la distribución de energía de captura se muestran en las figuras 13a-b. Claramente domina la captura resonante. Se puede observar también el vaciado de flujo después del cruce de resonancia (fuerte) y la estructura de la inmersión en el espectro.

Si se activa el xenón natural directamente, la eficacia de captura que lleva a ^{125}I es n_{v} = 1,81 x 10^{-6}/litro de Xe en n.p.t. El valor es aproximadamente un factor 3 más grande que el de ^{124}Xe puro, una vez corregido para el contenido fraccional (un 0,1%), ya que el apantallamiento automático de las resonancias muy fuertes en ^{124}Xe juega un papel más importante en el compuesto puro. Los otros isótopos en xenón natural no producen cantidades apreciables de isótopos radioactivos de corta duración distintos al xenón, y por tanto no contaminan la producción de yodo. Como quiera que el xenón es un gas inerte, la extracción de yodo es inmediata, debido a que se condensa en las paredes del contenedor. Si se usa xenón natural, se produce más o menos la misma cantidad de cesio estable, que es extraído probablemente con el yodo. El cesio está de hecho ligeramente contaminado con ^{137}Cs que tiene una vida media de 30,1 años y una actividad desdeñable. Tal contaminante no está presente en el caso del xenón enriquecido iso-
tópicamente.

A la vista de la gran eficacia de captura, la cantidad de ^{125}I activado puede ser bastante sustancial. Por ejemplo, en el escenario (2) del acelerador regional que suministra 3,0 x 10^{16} n/seg, la tasa de producción de ^{125}I es de 6,0 Cie/día/litro del objetivo con ^{124}Xe puro a n.p.t. Un activador de 100 litros a n.p.t. producirá entonces hasta 600 Cie/día de ^{125}I.

5.7 Activación de Fissium

Un número considerable y una variedad de radio isótopos se extraen de los fragmentos de fisión resultantes de la fisión de uranio en un reactor. La palabra "fissium" se usa en este documento para designar el grupo de elementos que son los productos de fisiones de ^{235}U.

El presente activador se puede cargar con una cantidad pequeña de uranio, o bien natural o de preferencia enriquecido con ^{235}U. Obviamente, el material objetivo puede ser reciclado de modo indefinido. Este material puede ser de la forma de uranio metálico u otro compuesto, por ejemplo óxido, dependiendo de los requerimientos de la química subsecuente de extracción. De esta forma, cantidades prácticas de fissium se pueden producir, lejos de las condiciones críticas y que usan una muestra pequeña inicialmente.

Un escenario posible se ilustra brevemente. Suponemos que el objetivo es una cantidad pequeña de uranio enriquecido a un 20% de ^{235}U. La geometría real usada en el cálculo se basó en una disposición de un objetivo metálico finamente subdividido para una masa total de unos 30 kg. Esta masa se ha elegido para asegurar la representación correcta del apantallamiento de resonancia, que es importante en el caso del uranio. Eficiencias típicas de captura para cantidades verdaderamente infinitesimales de uranio son alrededor de un factor 2 mayores que lo que se marca en la tabla 13. El 20% de enriquecimiento se pone por los requerimientos del acuerdo de no proliferación que limita a un 20% el enriquecimiento permitido para evitar la posibilidad de llevar a cabo una masa crítica. Incidentalmente, la cantidad de plutonio que se puede producir por este método es desdeñablemente pequeña.

El objetivo debe ser encerrado en un sobre cerrado para asegurar que no hay escape de los productos de fissium durante la exposición. Las eficacias para la captura \eta y la producción de fissium (fisión) \eta_{f} que se refiere a 1 kg de compuesto enriquecido se relacionan en la tabla 13. Las fisiones producen neutrones adicionales que entran en la economía de neutrones generales. La fracción de neutrones producidos es de + 1,04% aproximadamente para cada kilo de uranio enriquecido, que es muy pequeña. Por tanto, incluso en las condiciones más extremas de carga del objetivo, el dispositivo permanece ampliamente no crítico.

Suponiendo que un elemento específico está presente en el fissium con una fracción atómica \lambda y el tiempo de exposición t_{exp} y el tiempo de nuevo procesado necesario t_{rep} son los dos iguales a una vida media de tal compuesto, la actividad inicial para 1 kg de muestra activada se da por 2,5 x 10^{-10}S_{o\lambda\eta f} (Gbq/kg). Más generalmente, para tiempos arbitrarios, la actividad del compuesto extraído al final del período de reprocesamiento se da por la ecuación [2].

En el escenario (2) del acelerador regional que suministra S_{o} = 3,0 x 10^{16} n/seg, la tasa de producción para un compuesto con \lambda = 0, 04, t_{exp} = t_{rep} = \tau_{1/2} y los parámetros de la tabla 6, es 1150 GBq/kg (31,2 Cie/kg) del objetivo.

TABLA 12 Producción de fissium más importante para 33 kg de uranio enriquecido en un 20%, expuesto durante 10 días (escenario (1))

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TABLA 13 Eficiencias de producción de fissium y de captura para 1 kg de uranio enriquecido en un 20%

Elemento n_{f}	Contenido fraccional	Ef. de captura n (kg^{-1})	Ef. de fissium (kg^{-1})

^{235}U	0,20	1,212E-3	3,852E-3
^{238}U	0,80	1,676E-3	6,587E-5

Los radio-núclidos más importantes de fissium se han calculado con la geometría de la tabla 6 y están relacionados en la tabla 12. Las condiciones son las del escenario (1). Las figuras para el escenario (2) son sobre dos órdenes de magnitud mayores. El tiempo de exposición se ha ajustado arbitrariamente a 10 días, seguido por 1 día de enfriamiento. El objetivo era un uranio metálico enriquecido con un 20% de una masa de 33 kg. Solo se muestran los elementos con una actividad final mayor que 1 Gbq. Es interesante comparar la producción de ^{99}Mo de fissium con la de por activación directa de ^{98}Mo (párrafo 5.3). El rendimiento asintótico de uranio enriquecido con un 20% se calcula como siendo 51,3 Gbq/kg de objetivo para la activación del escenario (1). La misma activación se obtendrá con 288 gramos de ^{98}Mo. Por tanto, logramos rendimientos comparables.

5.8 Implantación de P en cristales de Si

La silicona natural está hecha de los tres isótopos ^{28}Si (un 92,23%, I_{res} = 0,0641 b), ^{29}Si (un 4,46%, I_{res} = 0,0543 b), y ^{30}Si (un 3,1%, I_{res} = 0,697 b). El único isótopo que lleva a un elemento inestable por captura de neutrones es el ^{30}Si, que produce ^{31}Si, que a su vez se desintegra con \tau_{1/2} = 157 m a ^{31}P, el único isótopo de fósforo natural. Las eficiencias calculadas de Montecarlo de los isótopos para 1 kg de Si natural son \eta = 2,353 x 10^{-4} kg^{-1} para ^{28}Si, \eta = 8,166 x 10^{-6} kg^{-1} para ^{29}Si y \eta = 1,733 x 10^{-5} kg^{-1} para el isótopo interesante ^{30}Si. Suponiendo el escenario (2) del acelerador regional con S_{o} = 3,0 x 10^{16} n/s, la tasa de implantación P atómica es de 2,573 x 10^{-14} s^{-1}, correspondiente con 1 p.p.b. (equivalente a una densidad implantada de donantes de 5 x 10^{13} cm^{-3}) implantada cada 10,7 horas. No se produce aparentemente ningún isótopo dañino, y por tanto el proceso de implantación es "limpio", una vez que el ^{30}Si se haya desintegrado. Si se necesitan rendimientos de implantación más elevados, a la vista de la naturaleza industrial especial del proceso, se puede usar un acelerador más fuerte (corriente y energía).

Un procedimiento similar se puede aplicar a cristales de germanio. Las capturas principales ocurren en el isótopo ^{70}Ge (un 20%), produciendo el aceptador ^{71}Ga (a través de ^{71}Ge). Una tasa más pequeña de capturas también ocurre para ^{74}Ge (un 36%), produciendo el donante ^{75}As (a través de ^{75}Ge). De allí que domina el COPING del aceptador.

6. Descripción del transmutador de desecho

La operación del transmutador de desechos se pone como ejemplo de acuerdo con los escenarios descritos anteriormente, y en el marco de un EA. Como ya se ha indicado, estas consideraciones se aplican fácilmente también al caso donde la fuente de neutrones "que se escapan" es un núcleo de un reactor nuclear rápido regenerable.

La exposición general de un EA operado en unión con el transmutador de desechos se muestra en la figura 14a de modo simplificado (visto en plano en el plano medio del núcleo) y la figura 14b (corte vertical en el plano medio).

Consiste en un gran tanque de acero robusto (20) llenado con plomo derretido (21), o con una mezcla eutéctica de plomo / bismuto. El calor producido se disipa por convección natural o con la ayuda de bombas, a través de intercambiadores de calor instalados en la parte superior (no indicado en la figura).

El haz de protones que se usa para activar las cascadas nucleares en el núcleo del amplificador de energía (22) se lleva a través de un tubo evacuado (23), y atraviesa la ventana de haz (24) antes de interactuar con el plomo derretido en la región de espalación (25).

Por sencillez, visualizamos un volumen de plomo común par la región de espalación y el resto del dispositivo. Esta solución es perfectamente aceptable, pero puede ser de otra forma aconsejable separar la circulación del plomo de la región de espalación de aquella para el resto de la unidad. Esta alternativa, por supuesto, si no tiene ninguna relevancia para la operación del transmutador.

El núcleo, en analogía con la práctica estándar en los reactores, consta de un gran número de pasadores de revestimiento de acero, dentro de los cuales se inserta el combustible como óxido, o posiblemente en una forma metálica. El material de combustible incluye un elemento fértil, tal como ^{232}Th, que reproduce un elemento físil, tal como ^{233}U, después de haber absorbido un neutrón. La fisión subsecuente del elemento físil expuesto al flujo de neutrones rápidos a su vez da como rendimiento otros neutrones. Ese proceso de reproducción y fisión permanece sub-crítico (véase WO 95/12203).

Los pasadores de combustible, de típicamente 1,3 m de largo, se distribuyen de modo uniforme dentro de un ensamblado de combustible (26), también hecho de acero, generalmente de una forma hexagonal, con típicamente una distancia de 20 cm plano a plano. Cada ensamblado de combustible puede contener varios cientos de pasadores.

El plomo derretido circula hacia arriba dentro de los ensamblados de combustible y enfría de modo efectivo los pasadores, retirando el calor producido por los procesos nucleares. La velocidad típica del enfriador es de 1 m/s y la subida de temperatura de aproximadamente 150 a 200ºC.

Los neutrones de espalación de neutrones de elevada energía de la región de espalación se desvían dentro del núcleo e inician el proceso de reproducción y fisión sub-crítico multiplicativo que se usa de modo ventajoso (i) para transmutar actínidos en la región del núcleo y (ii) para producir los neutrones de escape usados para la transmutación de desechos en el transmutador.

El volumen del transmutador (27, 29) rodea el núcleo tanto como sea posible para hacer un uso efectivo de los neutrones que se escapan. Hemos usado también por sencillez para la región del transmutador la misma retícula hexagonal (28) usada para el núcleo. Sin embargo, para reducir las interacciones en las estructuras de soporte, estas deben ser tan ligeras como sea posible. Esto se simplifica por el peso ligero de la carga que se ha de transmutar (unos pocos de cientos de kilogramos). Aunque no es una necesidad, el mismo tipo de ensamblados permitiría hacer uso de las mismas herramientas (pantógrafo) para extraer tanto el combustible como los ensamblados del transmutador. Las secciones del transmutador arriba y abajo de la región del núcleo (29) podrían ser ensamblados combinados en los cuales se mantienen juntos el combustible y el transmutador. Una región amortiguadora (30) debería ser insertada en principio entre el núcleo y el volumen del transmutador.

Los ensamblados del transmutador (28) están llenados esencialmente con el plomo derretido en circulación, salvo el ^{99}Tc metálico finamente distribuido que puede ser de una variedad de formas, por ejemplo alambres o láminas. Como quiera que ^{99}Tc se transforma en rutenio, que también es un metal, se puede dejar en contacto directo con el plomo derretido o encerrado en tubos de acero fino, como el combustible. La ingeniería del porta-muestras por supuesto se ha de definir de acuerdo con la necesidad y con las aplicaciones. En particular, se requieren diferentes soportes para yodo, que es un vapor a la temperatura de operación del EA (se podría usar un compuesto químico en su lugar, como por ejemplo NaI que tiene un punto de derretido más elevado de 661ºC y un punto de ebullición de 1304ºC), y debe estar contenido por ejemplo en un revestimiento de acero delgado. No se produce ningún calor apreciable en el proceso de transmutación, y puede ser disipado con facilidad por el flujo de plomo derretido, incluso si su velocidad se puede reducir ampliamente en las secciones del transmutador.

Portadores de ^{99}Tc, yodo y/o selenio se pueden combinar en un ensamblado simple, debido a que las fuertes resonancias de ^{99}Tc ocurren a energías que están bien por debajo de las de los otros elementos, como se evidencia en la figura 1. Como quiera que la integral de resonancia antes indicada, digamos de 50 eV, es comparable para los tres elementos, ocurren las capturas primero en ^{79}Se y ^{129}I y los neutrones que sobreviven son absorbidos posteriormente fuertemente por ^{99}Tc. Por tanto, se puede uno imaginar tubos delgados de acero inoxidable sellados, similares a los pasadores de combustible salvo que contienen ^{99}Tc en una forma dispersada de alambres de metal o una geometría equivalente y vapores de yodo a una baja presión. El yodo se transforma en xenón que se puede purgar periódicamente, mientras que el selenio produce bromo y kriptón.

7. Rendimiento del transmutador de desechos

El rendimiento del transmutador de desecho se da como ejemplo en el caso del ^{99}Tc. Otros elementos de la tabla 1 que se han seleccionado para la transmutación en el escenario descrito en el capítulo 1 dan unos comportamientos bastante similares.

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TABLA 14 Balance de neutrones del EA ilustrativo

Parámetros generales
Mezcla de combustible inicial	(Th-TRU)O2
Masa de combustible inicial	11,6 toneladas
Salida de potencia térmica	1,0 GWatios
Coeficiente de multiplicación nominal k	0,98
Concentración de TRU inicial	21,07%

Inventario de captura de neutrones (todas las reacciones)
Núcleo	83,5%
Impelente y estructuras	2,22%
Recipiente principal	0,39%
Escape fuera del núcleo (fracc. núcleo)	14,3 (17,1%)
Escape fuera del depósito	1,46%

Reacciones principales
Capturas	64,5%
Fisiones (fracc. núcleo)	31.5 (37,7%)
n, Xn	2,31%
Otros, Incl. escapes	1,65%

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Relacionamos en la tabla 14 el balance de neutrones típico de un EA operado como un incinerador de TRU. El EA se llena inicialmente con una mezcla dé Torio y TRU's del desecho de un LWR, o bien en forma de óxidos (MOX) o de metales. Se ajustan las concentraciones para alcanzar el valor deseado del coeficiente de multiplicación k.

Es una circunstancia afortunada que una anulación apropiada ocurre entre los incrementos de reactividad debido a la reproducción de ^{233}U de Torio y las pérdidas de reactividad debido a la emergencia de capturas de FF's, una reducción de la masa activa del núcleo y la reducción del arsenal nuclear de TRU's. Tal equilibrio permite extender el quemado a más de 100 Gwatios día/t de combustible sin intervenciones externas y el ajuste simple de la potencia producida con la ayuda del haz del acelerador. En la práctica, esto significa de 2 a 3 años de operación no perturbada. Al final de este ciclo, se regenera el combustible, por la extracción de la mayoría de los FF's de captura de neutrones y el uranio de reproducción y la adición al resto de los actínidos de una cantidad apropiada de desecho de LWR para lograr el valor deseado de k. El procedimiento se repite de modo indefinido, hasta que está agotado el desecho LWR. Después de unos pocos de ciclos, entra una mezcla "asintótica", resultante de la condición de equilibrio entre las varias reacciones en el núcleo. Tal mezcla tiene una probabilidad de fisión excelente para los neutrones rápidos, lo que asegura que se puede continuar con el proceso en principio de modo indefinido.

Para evaluar la capacidad de transmutación del transmutador de desechos, el volumen de transmutación (27) (figuras 14a-b) se ha llenado con 270 kg de ^{99}Tc en una forma metálica y finamente dispersado en la matriz de plomo, correspondiente con una concentración relativa de 1,04 x 10^{-3}. Los elementos (29) de las figuras 14a-b se dejan para una capacidad libre o la transmutación de otros elementos. La masa de ^{99}Tc que se ha de eliminar con referencia a los TRU's en el desecho de un LWR estándar (véase el párrafo 1,4) están en la relación [^{99}Tc/TRU]_{desecho} = (0,843 toneladas) / (10,178 toneladas) = 0,0828. La tasa calculada de transmutación para unas condiciones típicas de un EA (k = 0,97) da, para una carga de combustible fresco (primer llenado), [^{99}Tc/TRU]_{transm} = 0, 0856, es decir suficiente para mantener la composición de desecho.

Durante los ciclos sucesivos de la eliminación de los TRU's, la tasa de eliminación se reduce, ya que los TRU's que tienen las secciones transversales de fisión más pequeñas se acumulan, de modo que se requieren más neutrones para lograr una fisión con éxito. En su lugar, la tasa de transmutación de ^{99}Tc es esencialmente constante, ya que está relacionada con la fracción de neutrones que escapan del núcleo. Integrado sobre muchos ciclos, como sea necesario para eliminar completamente los TRU's, encontramos [^{99}Tc/TRU]_{transm} = 0,1284, que es ampliamente suficiente para eliminar tanto el ^{99}Tc del desecho como el acumulado mientras tanto debido a las fisiones de los TRU's.

La concentración inicial de ^{99}Tc se ha elegido de tal forma que se adapta al rendimiento necesario. Para ver la dependencia en este parámetro, lo hemos variado sobre un amplio intervalo.

En la figura 15, exponemos la tasa de transmutación como una función de la concentración de ^{99}Tc. Como se puede ver ocurre una saturación progresiva, debido al auto-apantallado del ^{99}Tc en correspondencia con las resonancias. Esto se evidencia mejor en la figura 16, donde los espectros de neutrones, en promedio sobre el volumen de transmutación se visualizan para todos los puntos de la figura 15. Un fuerte vaciado creciente del espectro se observa después de las dos resonancias principales de ^{99}Tc. Observa también el rellenado difusivo que ocurre después de la última resonancia y antes de que se alcancen las energías térmicas. Como ya se ha indicado, este rellenado es debido a la difusión de neutrones de regiones que no contienen ^{99}Tc.

Se debería también indicar que el espectro elevado de energía, como es aparente en la figura 16, no está afectado por la concentración de ^{99}Tc. Esto muestra que la operación del EA principal está poco afectada por los parámetros del activador. Ese efecto está además confirmado en la figura 17, donde el factor de multiplicación k efectivo es visualizado, de nuevo como una función de la concentración. Se puede ver que el valor k solo está afectado de modo muy ligero, indicando que la operación del EA es esencialmente independiente en las actividades en la región del transmutador.

La tasa de transmutación fraccional después de 100 GWatios día/tonelada, que es un tiempo de ciclo razonable para el EA, se visualiza en la figura 18. Como se espera, cargas pequeñas de ^{99}Tc se transmutan con mayor rapidez. En el dominio de la concentración de interés, unos 15 - 20% del ^{99}Tc se transmutan al final de cada ciclo. Este tiempo de transmutación largo no es de preocupación práctica, ya que se pueden dejar los elementos del transmutador en su lugar a lo largo de varios ciclos, como quiera que el flujo de neutrones es más pequeño y el daño por radiación del revestimiento es correspondientemente más pequeño.

Finalmente, la fracción del escape de neutrones del recipiente como una función de la concentración de ^{99}Tc se visualiza en la figura 19. La pequeña dependencia de esta fracción con la concentración indica la naturaleza local de la captura impulsada por la resonancia, que no afecta de modo apreciable el flujo de neutrones en la vecindad de las paredes del depósito. De modo similar, el flujo y el espectro de neutrones a una distancia razonable de la región del transmutador no están muy afectados por las capturas de ^{99}Tc. Esto significa que el resto del espacio alrededor del núcleo se puede usar para transmutar el desecho adicional. Hemos estimado la capacidad de transmutación práctica última a aproximadamente dos veces la usada ya para eliminar los ^{99}Tc. Esto es ampliamente suficiente para eliminar también todos los elementos no deseados de acuerdo con la tabla 2.

Apéndice 1

Se ha llevado a cabo un análisis general de qué clase de radio-núclidos se podían producir con el activador de neutrones. Los elementos del objetivo deben ser elementos naturales que están seleccionados de modo opcional con un enriquecido isotópico, aunque costoso. El proceso de captura de neutrones lleva a un elemento hija que es inestable, con una duración razonable, elegida de modo conservador para estar entre 1 minuto y un año. A cambio, el próximo elemento hija puede ser o bien estable o inestable. Si es estable, el proceso está definido como "activación" de la muestra. Como quiera que una segunda separación isotópica no es realista el compuesto activado debe usarse directamente. Un ejemplo práctico de esto es la activación de ^{128}I de un compuesto de yodo natural (^{127}I \rightarrow ^{128}I). Si en su lugar, el primer elemento hija se desintegra en otras especias químicas inestables (se ha usado la misma ventana de tiempo), que se pueden separar con una técnica apropiada, el presente método puede constituir un modo para producir radio-núclidos puros separados para unas aplicaciones prácticas. Como ejemplo práctico, se puede referir a la cadena ^{98}Mo \rightarrow ^{99}Mo \rightarrow ^{99m}Tc.

La adecuabilidad de una cadena de producción/desintegración dada para nuestro método propuesto depende del tamaño de la sección transversal de captura de los neutrones. Dos cantidades son relevantes: la integral de resonancia I_{res} que está relacionada con el uso de un elevado medio de difusión A tal como plomo, y la sección transversal de captura térmica que sugiere el uso de un difusor A bajo tal como grafito. Otro parámetro relevante es el contenido fraccional de las especies nucleares padre en el compuesto natural, que es relevante para la posible necesidad de una preparación isotópica de la muestra del objetivo.

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Claims

1. Un método para exponer un material a un flujo de neutrones, en el cual el mencionado material está distribuido en un medio de difusión de neutrones que rodea una fuente de neutrones, el medio de difusión es sustancialmente transparente a los neutrones y dispuestos de tal forma que la dispersión de los neutrones dentro del medio de difusión mejora sustancialmente el flujo de neutrones, que se origina de la fuente, al cual se expone el material.

2. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el cual la distancia, ocupada por el medio de difusión, entre la fuente de neutrones y el material expuesto es al menos un orden de magnitud mayor que el coeficiente de difusión (D) para la dispersión de neutrones elásticos dentro del medio de difusión.

3. Un método de acuerdo con la reivindicación 1 o 2, en el cual al menos una porción del medio de difusión donde está distribuido el material expuesto se hace de elementos pesados, de modo que las múltiples colisiones elásticas de neutrones resultan en una energía de los neutrones que se reduce lentamente y que se origina en la fuente.

4. Un método de acuerdo con la reivindicación 3, en el cual el mencionado medio de difusión además consta de un moderador de neutrones que rodea la porción del medio de difusión donde el material expuesto se distribuye.

5. Un método de acuerdo con la reivindicación 4, en el cual una región del medio de difusión, hecho de los mencionados elementos pesados libres del material expuesto, está localizado entre el moderador y la porción del medio de difusión donde el material expuesto se distribuye.

6. Un método de acuerdo con la reivindicación 4 o 5, en el cual el moderador está hecho de carbono o agua deuterada.

7. Un método de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones de 3 a 6, en el cual los mencionados elementos pesados son plomo y/o bismuto.

8. Un método de acuerdo con la reivindicación 7, en el cual la fuente de neutrones consiste en una región central del medio de plomo y/o bismuto, que es bombardeado con un haz de partículas cargadas de energía elevada para producir neutrones por espalación.

9. Un método de acuerdo con la reivindicación 8, en el cual el plomo y/o el bismuto de la mencionada región central está en fase líquida, y es circulado por convección natural a lo largo de un circuito (13 - 15) que incluye un intercambiador de calor y un calentador auxiliar.

10. Un método de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones de 1 a 7, en el cual la fuente de neutrones consiste en un objetivo de berilio o de litio bombardeado con una haz de partículas cargadas.

11. Un método de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones de 1 a 7, en el cual la fuente de neutrones es una fuente radioactiva.

12. Un método de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones de 1 a 7, en el cual la fuente de neutrones consiste en un objetivo de espalación bombardeado con una haz de partículas cargada con energía elevada.

13. Un método de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones de 1 a 7, en el cual la fuente de neutrones es un núcleo de un reactor nuclear rápido regenerable crítico del cual se escapan los neutrones rápidos.

14. Un método de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones de 1 a 7, en el cual la fuente de neutrones es un núcleo del amplificador de energía que consta de un objetivo de espalación y un material combustible nuclear, en el cual se bombardea el objetivo de espalación por un haz de partículas cargado de energía elevada para producir neutrones de energía elevada que inician un proceso sub-crítico de reproducción de un elemento físil de un elemento fértil del material de combustible y la fisión del elemento de fisión, en el cual los neutrones rápidos se escapan del núcleo del amplificador de energía hacia el medio de difusión.

15. Un método de acuerdo con la reivindicación 14, en el cual el material de combustible nuclear consta de más elementos físiles que consisten en actínidos que se han de eliminar.

16. Un método de acuerdo con la reivindicación 14 o 15, en el cual el plomo y/o el bismuto forman ambos el mencionado objetivo de espalación y el medio de difusión de neutrones indicado, al menos algo del plomo y/o bismuto indicado está en fase líquida y se circula a lo largo de un circuito de enfriamiento para extraer el calor del núcleo del amplificador de energía.

17. Un método para producir un isótopo útil, que consta de los pasos de transformar un primer isótopo por la exposición de un material que contiene el mencionado primer isótopo a un flujo de neutrones, y recuperar el mencionado isótopo útil del material expuesto, en el cual el paso de exponer el mencionado material a un flujo de neutrones se lleva a cabo por un método de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 16.

18. Un método de acuerdo con la reivindicación 17, en el cual el material expuesto consta de ^{127}I como el mencionado primer isótopo, que produce el radio isótopo útil ^{128}I por la captura de neutrones del flujo.

19. Un método de acuerdo con la reivindicación 18, en el cual el material expuesto consta de un compuesto de yodo que se ha de administrar a pacientes después de la exposición a neutrones.

20. Un método de acuerdo con la reivindicación 17, en el cual el material expuesto consta de ^{98}Mo como el mencionado primer isótopo, que produce ^{99}Mo por la captura de neutrones del flujo, al mencionado ^{99}Mo se le permite que se desintegre en el radio isótopo útil ^{99m}Tc.

21. Un método de acuerdo con la reivindicación 20, en el cual el material expuesto consta de una sal compleja de fosfomolibdato que, después de la exposición a neutrones, es absorbido en una matriz de alúmina del cual se extrae el ^{99m}Tc después de la desintegración de una porción sustancial del ^{99}Mo.

22. Un método de acuerdo con la reivindicación 17, en el cual el material expuesto consta de ^{130}Te como el mencionado primer isótopo, que produce ^{131}Te por la captura de neutrones del flujo, el mencionado ^{131}Te se desintegra en el radio isótopo útil ^{131}I.

23. Un método de acuerdo con la reivindicación 22, en el cual el material expuesto consta de telurio metálico, que se derrite después de la exposición a neutrones para volatilizar el contenido de yodo del mismo.

24. Un método de acuerdo con la reivindicación 17, en el cual el material expuesto consta de un elemento físil como el mencionado primer isótopo, que produce fragmentos de fisión por la captura de neutrones del flujo, el mencionado isótopo útil es un radio isótopo extraído de los mencionados fragmentos de fisión.

25. Un método de acuerdo con la reivindicación 17, en el cual el material expuesto consta de ^{124}Xe como el mencionado primer isótopo, que produce ^{125}Xe por la captura de neutrones del flujo, el mencionado ^{125}Xe se desintegra en el radio isótopo útil ^{125}I.

26. Un método de acuerdo con la reivindicación 17, en el cual el material expuesto consta de un material semiconductor, y el isótopo útil es una impureza adulterada dentro del material semiconductor indicado, que se obtiene de las capturas de neutrones por un primer isótopo del material semiconductor.

27. Un método de acuerdo con la reivindicación 26, en el cual el material semi-conductor consta de silicona, con ^{30}Si como el mencionado primer isótopo que produce ^{31}Si por la captura de neutrones del flujo, el mencionado ^{31}Si se desintegra en ^{31}P como una impureza adulterada donante de electrones.

28. Un método de acuerdo con la reivindicación 26, en el cual el material semi-conductor consta de germanio, con ^{70}Ge como el mencionado primer isótopo que produce ^{71}Ge por la captura de neutrones del flujo, el mencionado ^{71}Ge se desintegra en ^{71}Ga como una impureza adulterada aceptadora de electrones, y también con ^{79}Ge que produce una cantidad menor de ^{75}Ge por la captura de neutrones del flujo, el mencionado ^{75}Ge se desintegra en ^{75}As como una impureza adulterada donante de electrones.

29. Un método de transmutación de al menos un isótopo de larga duración de un desecho radioactivo, que consta del paso de la exposición de un material que contiene el mencionado isótopo de larga duración a un flujo de neutrones, en el cual el paso de la exposición del mencionado material a un flujo de neutrones se lleva a cabo por un método de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 3 a 9.

30. Un método de acuerdo con la reivindicación 29, en el cual el mencionado isótopo transmutado consta
de ^{99}Tc.

31. Un método de acuerdo con la reivindicación 29, en el cual el mencionado isótopo transmutado consta
de ^{129}I.

32. Un método de acuerdo con la reivindicación 29, en el cual el mencionado isótopo transmutado consta
de ^{79}Se.

33. Un método de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones de 29 a 32, en el cual la fuente de neutrones es un núcleo de un reactor nuclear rápido regenerable crítico, del cual se escapan neutrones rápidos.

34. Un método de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones de 29 a 32, en el cual la fuente de neutrones es un núcleo de un amplificador de energía que consta de un objetivo de espalación y un material combustible nuclear, en el cual el objetivo de espalación es bombardeado por una haz de partículas cargado de energía elevada para producir neutrones de energía elevada que inician un proceso sub-crítico de reproducción de un elemento físil de un elemento fértil del material combustible y fisión del elemento físil, en el cual los neutrones rápidos se escapan del núcleo del amplificador de energía hacia el medio de difusión.

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35. Un método de acuerdo con la reivindicación 34, en el cual el plomo y/o el bismuto forman los dos el mencionado objetivo de espalación y el método de difusión de neutrones indicado, al menos algo del mencionado plomo y/o bismuto están en fase líquida y circulan a lo largo de un circuito de enfriamiento para extraer el calor del núcleo del amplificador de energía.

36. Un método de acuerdo con la reivindicación 34 o 35, en el cual el material combustible nuclear consta además de otros elementos físiles que consisten en actínidos que se han de desechar.