NO326221B1

NO326221B1 - Noytron-dreven elementtransmuter

Info

Publication number: NO326221B1
Application number: NO19996312A
Authority: NO
Inventors: Carlo Rubbia
Original assignee: Europ Org For Nuclear Research
Priority date: 1997-06-19
Filing date: 1999-12-17
Publication date: 2008-10-20
Also published as: DE69735898T2; JP2002504231A; US7796720B1; ES2264804T3; HUP0003714A3; CA2294063A1; NO996312D0; HU226446B1; ATE326757T1; SK166999A3; NO996312L; CA2294063C; PT990238E; EP0990238A1; CZ298765B6; BG63789B1; EP0990238B1; US20050082469A1; PL185508B1; JP4317269B2

Description

Oppfinnelsen vedrører fremgangsmåter for eksponering av et materiale til en elektron-

fluks samt fremgangsmåte for fremstilling av en brukbar isotop og transmutering åv en langlivet isotop av et radioaktivt avfall.

US 5,160,696 beskriver et apparat for kjernetransmutasjon og kraftproduksjon ved å

anvende en intens akseleratorgenerert termisk neutronfluks. Nøytroner generert ved avskalling og spalting ved ekstremt høye fluks, i området fra 10 n/cm -s anvendes for å transmutere atomavfall fordelt i en smeltet saltsammensetning.

1. Oppsummering av oppfinnelsen

1 . 1 . - Fremgangsmåte ved transmutering

Foreliggende oppfinnelse foreslår en metode for elementtransmutering ved effektiv nøytronfanging Ej(A, Z) + n > Es<*>/A + 1,Z) av en initial "far"-isotop, innleiret i et diffuserende medium som er sterkt transparent for nøytroner og som har de egnede fysikalske egenskaper hva angår å øke opptredenen av innfangingsprosessen. Den produsert "datter"-kjerne kan, avhengig av anvendelse, enten benyttes direkte eller i sin tur for eksempel tillates P-nedbrytning,

E*( A +1,Z) — r-"**** > Ef *{ A +1,Z +1) eller mer generelt, undergå en adekvat

spontan kjernetransformasjon til en annen radioaktiv isotop.

I henhold til dette er basis for foreliggende transmuteringsskjema og således

oppfinnelsen en fremgangsmåte for eksponering av et materiale for en nøytronfluks, der materialet er fordelt i et nøytrondiffuserende medium som omgir en nøytronkilde, idet det diffuserende medium er i det vesentlige transparent for nøytroner slik at nøytronene undergår den mest elastiske spredning, og slik anordnet at nøytronspredningen i det diffuserende medium vesentlig øker nøytronfluksen som stammer fra kilden til hvilken materialet eksponeres, ved at veien nøytronene går i det diffuserende medium øker før de fanges inn eller trer ut av i det diffuserende medium på grunn av den elastiske spredningen.

Innretningen som benyttes for å oppnå den effektive nøytronfanging i henhold til oppfinnelsen kalles her en "transmuter". Uttrykket "transmutering" er her ment generelt å

angi transformering av en kjernespecie til en annen kjernespecie med den samme eller et annet atomnummer Z.

Transmuteren drives av en indre nøytronkilde som, avhengig av anvendelse, kan være

av et stort spektrum av intensiteter og egnet energispektrum. Den kan for eksempel

være en stråle fra en partikkelakselerator som treffer et egnet nøytron-genererende og/eller multiplikerende mål eller, hvis det kreves et mer moderat aktiveringsnivå, også en nøytron-avgivende, radioaktiv kilde. Kilden er omgitt av et diffuserende medium hvori nøytroner propagerer, med en geometri og en sammensetning spesifikt konstruert for å øke fangingsprosessen. Materialet som skal eksponeres til nøytronfluksen er lokalisert i en dispergert form inne i det diffuserende medium.

Transmuteren som her beskrives er basert på en sterkt øket nøytronfangingseffektivitet. Nøytronfangingseffektiviteten er definert som fangingssannsynligheten i prøven for et initialnøytron og masseenhet av far-elementet. Begrepet angis ved symbolet r|, karakteristisk i enheten g"<1>. Når det gjelder en gass, erstattes massen med volumenheten ved normale trykk- og temperaturbetingelser (n.p.t., det vil si atmosfærisk trykk og 21°C), og fangingseffektiviteten angis ved r\ v for hvilken vi karakteristisk bruker enheten liter"<1>.

I henhold til oppfinnelsen oppnås den økede nøytronfangingseffektivitet ved hjelp av arten og geometrien av mediet som omgir kilden hvori en liten mengde av elementet som skal transmuteres innføres på diffusert måte: (1) Mediet er sterkt transparent, men sterkt diffusivt. Transparenten er ment som egenskapen hos et medium hvori nøytronene undergår den mest elastiske spredning. Suksesjonen av mange nær hverandre opptredende, elastiske spredningsevenementer (generelt omtrent isotropisk) gir en tilfeldig vandrende art for nøytron-propageringen. Fluksen økes på grunn av de lange resulterende, snirklede, tilfeldige veier som nøytronene følger før de enten fanges eller trer ut av det store volum av det transparente medium. Under anvendelse av en optisk analogi, velges mål-moderatorsfæren som diffusiv, men sterkt transparent for nøytroner. Doping av denne med en liten mengde ytterligere materiale gjør den "uklar". Som en konsekvens blir de fleste nøytroner fanget av de absorberende urenheter. (2) I tillegg kan de store toppverdier for fangingstverrsnittet av prøven som tilsvarer de nukleære resonanser eksploateres ved bruk av et diffuserende medium med det ovenfor angitte trekk (1), men av stor atommasse A. I slike media blir nøytron-energien sterkt redusert ved hver (elastiske) spredning, således "scanning" i meget små energitrinn gjennom resonansspekteret for prøven under den jevne, ellers uforstyrrede energi-sinking av de initialt høyenergi (MeV) nøytroner fra kilden. Valget av det diffuserende medium avhenger av den mest egnede energi ved hvilken nøytronfanging må inntre. Hvis nøytroner skal termaliseres, det vil si med innfanging skal skje ved termiske energier (« 0,025 eV), brukes kun det ovenfor angitte trekk (1) og det benyttes et lav-A (atommassenummer) medium, men meget transparent for nøy-troner, for eksempel reaktorrenhetskvalitetsgrafitt eller D2O (deutérert vann).

Hvis i stedet nøytronfangingen skal gjennomføres med far-elementer med store verdier for fangingstverrsnitt i korrespondanse med resonanser, benyttes begge trekkene (1) og (2) og de beste elementer for det diffuserende medium er bly og vismut eller en blanding derav, som samtidig har et anormalt lite nøytronfangingstverrsnitt og en meget liten "letargi", % = 9,54 x 10"<3>.1 henhold skallkjernemodellen, bygget i analogi til atomiske elektroner, opptrer "magiske" tall i korrespondanse til "lukkede" eller "fulle" nøytron- eller protonskall. Atomtall Z = 82 er magisk, det samme er antallet nøytroner i korrespondanse av <208>Pb. Elementer med magiske tall i kjemehenseende har en opp-førsel tilsvarende den til edelelementene i atomskalaen. Derfor er nøytron-transparensen konsekvensen av en spesifikk nukleær egenskap tilsvarende den for elektronene i edel-gasser. Letargien (£) er definert som det fraksjonelle gjennomsnittsenergitap ved hver elastiske nøytronkollisjon. Mens 209Bi er en enkel isotop, består naturlig bly av <204>Pb (1,4%), <206>Pb (24,1%), 207Pd (22,1%) og <208>Pb (52,4%), som har heller forskjellige tverrsnitt. Isotopisk anrikning av isotopen Pb kunne være fordelaktig. Imidlertid vil bruken av naturlig Pb være mer spesifikt å betrakte på grunn av de utmerkede nøytron-egenskaper, den lave aktivering og den lave pris.

1 . 2 . - Hovedområdet for anvendelser

Domenet for anvendelser av den foreliggende metode for økning av nøytronfanging er meget omfattende.

Et første anvendelsesaspekt ved oppfinnelsen angår en fremgangsmåte for fremstilling av en brukbar isotop og som omfatter transformering av en første isotop med eksponering av et materiale inneholdende den første isotop til en nøytronfluks som angitt ovenfor, og det ytterligere trinn omfattende gjenvinning av den brukbare isotop fra det eksponerte materialet.

Et andre anvendelsesaspekt ved oppfinnelsen angår en fremgangsmåte for transmutering av minst en lang-livsisotop av radioaktivt avfall ved å eksponere et materiale inneholdende den lang-livsisotop til en nøytronfluks som angitt ovenfor, hvori minst delen av det diffuserende medium der det eksponerte materialet er fordelt, består av tunge elementer slik at multiple, elastiske nøytronkollisjoner resulterer i en langsomt redusert energi for nøytronene som stammer fra kilden. (1) Aktivering av ( kort- livs) isotoper for industrielle og medisinske anvendelser. I dette tilfellet vil transmuteren angis som Aktivator.

Radionuklider benyttes i utstrakt grad for medisinsk diagnoseanvendelser og mer generelt i industri og forskning. Som velkjent benyttes disse nuklider som "tracer"-elementer, det vil si at de er direkte detekterbare i pasienten eller materialet som studeres på grunn av den spontane, radioaktive nedbrytning. For å minimalisere den integrerte radiotoksisitet, bør halveringstiden for den valgte tracerisotop være kort, ideelt ikke lenger enn undersøkelsestiden. Som en konsekvens er dets anvendelse begrenset til en periode på noen få halveringstider fra aktiveringen, fordi radio-aktiviteten hos isotopen eksponentielt brytes ned fra produksjonsøyeblikket.

En annen anvendelse av økende interesse for radionuklider er (cancer)terapi, der det kreves signifikante større doser enn tilfellet er ved diagnoser. De fleste av disse isotoper må ha en relativt kort halveringstid, fordi de generelt injiseres eller implan-teres i pasientens legeme. Hovedkildene for disse isotoper er i dag kjernereaktorer eller partikkelakseleratorer, hvori et egnet mål bestråles med en ladet partikkelstråle.

Enkelheten ved innretningen som foreslås og de relativt moderate omkostninger og dimensjoner er ment å fremme "lokal" produksjon av kort-livsradioisotoper for derved å eliminere kostbare overføringstransporter og det derav følgende behov for større initialinvesteringer og på denne måte å utvide den praktiske anvendelse. Dette gjøres mulig ved den høye nøytronfangingseffektivitet som et resultat av foreliggende fremgangsmåte som nemlig tillater å fremstille den krevde mengde av radioisotopen med en relativt moderat nøytrongenerator.

Foreliggende fremgangsmåte for nøytronaktivering er ment å være et konkurranse-dyktig alternativ til reaktordrevet nøytronfangingsaktivering. I tillegg kan flere isotoper som er vanskelige å fremstille ved aktivering med (vanligvis termiske) nøytroner fra en vanlig reaktor, fremstilles ved bruk av det brede energispektrum for nøytronene i aktivatoren, utvidet til høye energier og spesielt konstruert for å gjøre bruk av de store verdier for tverrsnittet i korrespondanse til resonanser. Dette gjelder for eksempel fremstillingen av <99m>Tc (9<9>Mo), hyppig benyttet i medisin og i dag generelt ekstrahert fra fisjonsrfagmenter fra brukt kjernebrensel. I henhold til foreliggende fremgangsmåte kan denne populære radioisotop i stedet oppnås ved direkte nøytronresonantaktivering av et molybden-mål ved hjelp av en meget enklere og mindre kostbar aktivator drevet av en liten partikkelakselerator. Samtidig blir den totale mengde av ytterligere ubrukbare radioaktive stoffer som må fremstilles og behandles i forbindelse med en gitt mengde av dette ønskede radionuklid, også sterkt redusert. (2) Transmuteirng til stabile specier av problematiske lang- livsradioisotoper som et alternativ til geologisk lagring..

I dette tilfellet vil transmuteren kalles avfallstransmuter.

Fordi totaliteten av prøven ideelt sett skal transmuteres, kreves en meget sterkere nøytronkilde. Selv for de sterkeste kilder er den høyeste effektivitet for nøytron-fangingen av avgjørende betydning for den fullstendig eliminering. Foreliggende metode for øket fanging gjør denne elimineringsteknikk praktisk.

Vanlige kjernereaktorer (lettvannsreaktorer, LVR) produserer en betydelig mengde radioaktivt avfall. Radiotoksisiteten for slikt avfall forblir over lange tidsrom og representerer en vesentlig mangel ved kjerneteknologien. Heldigvis er kun en meget liten andel av avfallet fra en reaktor ansvarlig for mesteparten av den lengevarende radiotoksisitet og kan lett separeres kjemisk.

I viktighetsrekkefølge kommer det langt største bidrag fra aktinidene andre enn uran (trans-uranelementer eller TRU'er), som representerer rundt 1 vekt-% av avfallet. Disse elementer er fisjonerbare under hurtige nøytroner. De kan derfor elimineres med betydelig ekstra gjenvunnet energi, for eksempel ved hjelp av en energiforsterker (Energy Amplifier = EA) som beskrevet i WO 95/12203 (se C. Rubbia, "A High Gain Energy Amplifier Operated with Fast Neutrons", AIP Conference Proceddings 346, International Conference on Accelerator-Driven

Transmutation Technologies and Applications, Las Vegas, juli 1994).

Den neste av betydning for eliminering er fisjonsrfagmenter (FF) som utgjør rundt 4% av avfallsmassen og som kan deles i (1) stabile elementer, (2) kort-livsradio-nuklider og (3) langtidsradionuklider. Separering mellom kort- og lang-livselementer er naturlig foreslått til 30 års-halveringstiden for <90>Sr og <137>Cs, som dominerer FF-aktiviteten ved midlere tidsrom (< 500 år) etter en initial nedkjøling av brenselet på noen år.

Til slutt er det noen aktiverte materialer som brenselstoffkledninger og som representerer et meget mindre problem og som kan deponeres uten problemer. Mens elimineringen av TRU'er best gjennomføres ved brenning av disse i en hurtig nøytron-drevet EA, kan foreliggende fremgangsmåte for elementtransmutering benyttes for å transformere lang-livs-FF'er til uskadelige, stabile kjernespecier (det antas at elementer med halveringstider på mindre enn 30 år kan overlates til naturlig nedbrytning). Den samtidige eliminering av TRU'ene og lang-livs-FF'ene antyder bruken av kjernen fra EA (hvori TRU'ene brennes) som nøytronkilde for transmuteren dedikert til lang-livs-FF'ené. I dette tilfellet vil transmuteren omgi EA og bruke nøytronene som slipper ut fra denne.

Kombinasjonen av EA operert med TRU'er og av transmuteren som lang-livs-FF-avfallstransmuter er både miljømessig meget fordelaktig og økonomisk meget gunstig fordi (1) betydelig ytterligere energi produseres av EA (> 40% av LVR) og (2) den samtidige eliminering av FF'ene kan gjennomføres "parasittisk", ved hjelp av de ekstra tilgjengelige nøytroner. For fullstendig å eliminere de uønskede FF'er med disse ekstra nøytroner, er det imidlertid, som allerede påpekt, nødvendig med en meget høy nøytronfangingseffektivitet slik det muliggjøres ved foreliggende

metode.

1 . 3 . - Illustrerende prosedyrer for en aktivator

Metoden skal først belyses ved noen av anvendelsene som aktivator for medisinske og industrielle anvendelser. Prosedyrene som følges for å fremstille den radioaktive prøve kan bedre illustreres ved de følgende praktiske eksempler: (1) En første prosedyre, egnet for medisinske undersøkelser (for eksempel for thyroid) består i, i transmuteren, direkte å aktivere en allerede preparert farmakologisk jodforbindelse. Elementet er til å begynne med tilgjengelig i den mest egnede kjemiske forbindelse som natriumjodid (Nal), fremstilt med naturlig jod (stabil isotop - 21T). Kort før administrering blir forbindelsen innført i aktivatoren som drives av en liten protonakselerator (23 MeV og 1 mA) og aktivert, for eksempel i et tidsrom i størrelsesorden en <128>I-halveringstid (25 minutter = 25 m) eller tilsvarende mindre for lavere aktiveringsstyrker, ved hjelp av reaksjonen <1>27I + n ->128147, noe som transformerer naturlig jod til sporelementet <128>I som undergår p'-nedbrytning med en prominent y-linje ved 443 keV. Det er ingen kjemisk "preparering" mellom aktivering og undersøkelse. Denne meget enkle prosedyre blir praktisk ved foreliggende fremgangsmåte på grunn av den høyere nøytronfangingseffektivitet som gir den krevde kildestyrke (< 1 GBq, der 1 GBq = IO<9> disintegreirnger/sek. = 27,0 mCie (milli-Curie). 1 Cie = 1 Curie = 3,7 x 10<10> dis/s), ut fra en liten initialmengde naturlig jod (< 1 gram) og anvender en konvensjonell akselerator av den størrelses-orden som allerede er i hyppig anvendelse i hospitaler for andre anvendelser som for eksempel positron-elektron-tomografi (PET). Foreliggende fremgangsmåte gjør praktisk anvendelse av <128>I som et sporelement for thyroiddiagnose med en meget kortere halveringstid (25 m) enn den for i dag benyttede jodisotoper (131I og <123>I), og med den tilsvarende betydelig fordel av meget mindre doser overfor pasientene. Dagens metoder med jodundersøkelser er basert på 131I, som har en relativt lang halveringstid på 8 dager og som medfører store inntaksdoser for pasientene (grovt sett i forholdet til halveringstiden (461/1) og -23I som har den kortere halveringstid på 13,2 timer (31,8 timer er den for <128>I), men som er vanskelig og kostbar å produsere fordi den vanligvis produseres ved 30 MeV protoner og (p,2n) reaksjon på iso-topseparert <124>Te (naturlig forekomst 4,79%). For å bruke naturlig Xe, er reaksjonen (p,5n) og energi må minst være 60 MeV. Den i dag foreslåtte metode har derfor både en meget enkel anvendelighet og fører til meget mindre doser for pasienten for en gitt disintegreringsgrad under undersøkelsen. Det er observert at de større doser ved dagens metoder generelt hemmer utstrakt anvendelighet når det gjelder unge individer og gravide kvinner. (2) Et andre eksempel beskriver det tilfellet der en eller annen (enkel) kjemisk transformering er nødvendig mellom (i) aktiveringen og (ii) bruken av den radioaktive forbindelse. Vi visualiserer denne prosedyre med henblikk på en medisinsk <99m>Tc-undersøkelse, slik det skjer i mange millioner tilfeller på verdensbasis hvert år (se for eksempel tabell 9). I dette tilfellet består den lille prøve som skal bestråles av molybden, for eksempel i form av M0O3. Det isotopiske innholdet av <98>Mo i naturlig molybden er 24%. Isotopisk anrikning vil være hensiktsmessig, men ikke nød-vendig. Den egnede prøve av <99>Mo (t* = 65 timer = 65 h) fremstilles ved hjelp av en akseleratordrevet aktivator og fangingsreaksjonen <99>Mo + n -> 9<9>Mo + y.

Den aktiverte molybdenprøve blir så behandlet i henhold til en generelt benyttet prosedyre: transformert, for eksempel i form av et egnet salt, den fanges i en aluminiumabsorber. Produksjonen av <99m>Tc skjer inne i absorberen via den etter-følgende nedbrytningsreaksjon " Mo f>~ nedbr»™ z > * >" Tc. <99m>Tc (som har en relativt kort x% = 6,01 timer) ekstraheres i form av ionet TTc<4+>, for eksempel ved føring av Mo-prøven i aluminiumoksid (som forblir uoppløselig) i en oppløsning av vann med en liten mengde NaCl. Fordi kun en meget liten fraksjon av forbindelsen aktiveres ved hver eksponering, kan molybden "faren" resirkuleres, noe som er av økonomisk betydning hvis molybdenet er isotopisk anriket, ved spyling av det fra aluminiumoksidabsorberen og repetitiv gjeninnføring i aktivatoren. (3) Mange radioisotoper som benyttes i medisin og i industrien ekstraheres fra frag-menter av uranfisjon. Gruppen av disse elementer kalles her rent generelt "fissium". Den økede fangingseffektivitet som oppnås ved foreliggende fremgangsmåte er brukbar også når det gjelder nøytronfanging som fører til fisjon. Fissium kan produseres i aktivatoren ved å innføre et lite mål av uran, eventuelt anriket, som, som i de forutgående tilfeller, er sterkt aktivert ved primærresonans-dreven fanging. Systemet er ikke kritisk og en liten mengde fissil-målmateriale er tilstrekkelig til å oppnå relativt store mengder fissium. Når det gjelder aktivering av kort-livselementer, må målet hyppig ekstraheres og reprosesseres. Dette gjøres ekstremt enkelt hva angår geometri og andre generelle betingelser for drift av en aktivator sammenlignet med en kjernereaktor. Mengden plutonium som fremstilles ved fangingene i U er neglisjerbar liten og representerer ingen prolifereringsbekymringer. (4) Foreliggende fremgangsmåte kan videre benyttes for å dope rene silisiumkrystaller med fosfor for bruk i halvlederindustrien. Nøytron-dreven doping er en meget enhetlig doping som kan gjennomføres gjennom hele massen av en stor krystall. Naturlig silisium består av tre isotoper <28>Si (92,23%), <29>Si (4,67%) og <30>Si (3,1%). Nøytronfanging transformerer isotopene til A+l-silisiumelementene.31 Si er ustabil (x/z = 157 m), og brytes ned til den stabile <31>P, som er den eneste stabile isotop av fosfor. Denne metode gir en enkel måte for doping av det indre av relativt store krystaller. En rimelig eksponering kan føre til en implantering av flere deler pr. milliard (part per billion = p.p.b. = IO"<9>) av fosforatomer inne i en meget ren krystall. Den nøyaktige mengde av implanteringen kan kontrolleres nøyaktig ved hjelp av eksponeringsparametrene.

Disse tilfeller er eksempler på de potensielle muligheter for operering av transmuteren som aktivator. Åpenbart er en varietet av scenarier mulig, avhengig av typen radioisotop og av den spesifikke anvendelse.

Mer generelt og som beskrevet i større detalj nedenfor, kan man oppnå fangingseffektiviteter r| som er i størrelsesorden -N'-metyl-N'- = 1,74 x IO"<6> g"<1> av alle produserte nøytroner for Mo-aktivering (<99m>Tc-produksjon), og i størrelsesorden r| = 2,61 x IO"<5> g"1 for aktivering av <128>I i en farmasøytisk jodprøve. Hvis nøytroner fremstilles av kilden med konstant hastighet So = dn/dt for perioden T, bygges antallet aktiverte datter-kjerner Nd(T) med nedbrytningskonstanten x (nedbrytningskonstanten x defineres som tiden for 1/e-reduksjon av prøven. Den er relatert halveringstiden xy2 for elementet via reaksjonen x = X'//ln(2) = 1,443 x xi/2) og fra en masse mo av fader-elementet, opp som:

Vi har med dp/dt antydet den tilsvarende nedbrytningsgrad. Det opptrer et ekvilibrium

mellom produksjon og nedbrytning av datter-elementet for T»x, der nedbrytningen dp/dt og nøytronfangingsgradene mo n dn/dt blir like. For for eksempel å produsere 0,1

GBq (dp/dt = IO<8> sek"<1>) aktivering i hvert gram prøvemateriale (mo = 1 gram) ved like-

vekt, er de krevde nøytronproduksjonshastigheter 10<8>/(1,738 x IO"<6>) = 5,75 x 10<13> n/sek og 10<8>/(2,61 x 10"<5>)= 3,8 x IO<12> n/sek i de ovenfor angitte eksempler for respektivt

99mrr> 128T

leog 1.

Når det gjelder elementaktivering gjennom fissium, antyder vi med nf effektiviteten for fissiumproduksjon (fisjon) og med X atomfraksjonen av elementet i fissium. Etter en eksponeringstid på texp, og en reprosesseringstid trep for en fisjonerbar masse mo, er aktiviteten for den ekstraherte forbindelse gitt ved ligningen:

1 . 4 . - Illustrerende prosed<y>rer for en avfallstransmuter

Metoden belyses når det gjelder transmutering av de lang-levede FF'er fra avfall (brukt brennstoff) fra en typisk lettvannskjernereaktor (LVR). Kjemisk reprosessering av det brukte brennstoff kan separere: (1) ikke-brent uran (874,49 tonn), som kan resirkuleres, forutsatt tilstrekkelig renhet; (2) TRU'ene (10,178 tonn) som er ment for forbrenning i en fast breeder eller i en energiforsterker (Energy Amplifier = EA). Den aktuelle nedbrytning av TRU'ene etter en 15 års avkjøling, er som følger: nP, 545,6 kg; Pu, 8761,8 kg; Am, 852,37 kg; og Cm 18,92 kg. (3) FF (38,051 tonn), som vil tas opp til ny betraktning i lys av selektiv transmutering.

Figurene i parentes henviser til standard-LVR (« 1 GWatteiektnsk) og 40 års kalenderdrift. Oppbrenningsbetingelsene og initial brennstoffsammensetning henviser til det spesifikke tilfellet i Spania etter 15 års preliminær avkjøling (det skal her uttrykkes en takk til firma ENRESA for tilveiebringelse av all relevant informasjon i denne forbindelse).

FF'er er nøytronrike isotoper, fordi de er fisjonsprodukter. Det er en lykkelig omstendighet at alle virkelige lang-livselementer i avfallet er slik at tilsetning av et ytterligere nøytron generelt er tilstrekkelig til å transformere dem til ustabile elementer med meget kortere levetid og til slutt hurtig å ende opp i stabile elementer. Hvis eliminering samtidig gjennomføres både for TRL<P>ene og de utvalgte FF'er, kan overskuddet av nøy-troner som fremstilles ved fisjonen anvendes for å transmutere også de sistnevnte, selv-følgelig forutsatt at transmuteringsmetoden gjør effektiv bruk av den overskytende nøytronfluks.

Den samtidige kombinasjon av TRU-forbrenning og selektiv FF-transmutering er miljø-messig meget fordelaktig, fordi kun de produkter som enten er stabile eller har aksepterbare halveringstider (< 30 år) blir tilbake. I motsetning til kjemisk avfall som generelt er permanent, gjør den naturlige nedbrytning av disse elementer, elementene "nedbryt-bare". Det skal for eksempel påpekes at elimineringstiden for fluorkarboner og av CO2 i atmosfæren ligger i størrelsesorden flere hundre år.

Når det gjelder en EA, er den foreslåtte metode direkte anvendelig på reaktorsetet, forutsatt at det benyttes en egnet (pyro-elektrisk) reprosesseringsteknikk. Kombinasjonen lukker derfor den nukleære syklus og gir ved slutten av en rimelig periode kun lavnivå-avfall (Low Level Waste = LLW) som kan lagres på en overflate, for eksempel på reaktorsetet.

Listen av de vesentlige lang-livs-FF'er fra utladning av nukleært brennstoff er gitt i den første kolonne i tabell 1 for en standard LWR (« 1 GWatteiektrisk) og 40 års kalenderdrift. Initialmassen mj for hver isotop og av de andre isotoper av det samme element er angitt så vel som deres halveringstider tVi, uttrykt i år. Ytterligere separering av individuelle elementer krever selvfølgelig isotopsepareringsteknikker som i øyeblikket ikke diskuteres. Under bestråling er, slik det skal forklares nedenfor, transmuteringshastigheten i en første tilnærmelse proporsjonal med resonansintegralet, definert som

Jns = |ctb r ( E) dE IE og måles i barn (1 barn = 1 b = IO"<24> cm<2>), der o"n>Y(E) er tverrsnittet for (n,y)-fangingsprosessen og en nøytronenergi E. Som vist i tabell 1, er datter-elementet (kolonnen "neste") vanligvis enten stabil og derfor uskadelig, eller kort-livet og brytes hurtig ned til stabile specier (kolonne "siste"). Den totale aktivitet i Cie, altså Curie, som akkumuleres etter 40 års drift, er også vist. Fordi levetiden for disse elementer er meget lang hvis de ikke transmuteres, må de lagres sikkert uten menneske-lig overvåkning. Som et mål på størrelsesorden av lagringsproblemet, er det antydet et minimumfortyn-ningsvolum Vmjn i m\ som kreves av US-forskriftene (U.S. Nuclear Regulatory Commission, "Licensing Requirements for Land Disposal of Radioactive Wastes", Code of Federal Regulations, 10 CFR, del 61.55,19. mai 1989) for lavnivå-avfall og permanent overflate- eller grunndypdelagring, klasse A (som betyr uten aktiv overvåkning og intrusjonsbeskyttelse). Hvert element i tabell 1 skal betraktes i rekkefølgen synkende lagrings volum: (1) Technetium (<99>Tc, 843 kg, 535 x 10<3> GBq/reaktor) er det mest aggressive FF-element slik det påvises ved den store sum for lagringsvolumet, 49181 mVreaktor. Technetium er også oppløselig i vann som Tc4+, og under sin lange halveringstid (2,11 x IO<5> år) vil den sannsynligvis lekke ut av depotet til omgivelsene og derfra inn i den biologiske syklus (se "Nuclear Wastes, Technologies for Separation and Transmutation", National Academy Press, 1996). Det er kjent at planter (alger; data på Fucus Vescicolosous antyder et akkumuleringforhold med henblikk på omgivende vann mellom 21 000 og 89 000 - se F. Patti et al., "Activités du Technetium 99 mesurées dans les eaux résiduaires, l'eau de mer" (Littoral de la Manene, 1983) i "Technetium and the Environment", utgitt av G. Desmet et al. Elsevier Publishers, 1984, side 27 - og i størrelsesorden 14 000 til 50 000 ved fjernere punkter; i Grønlandsfarvann er forholdet fra 250 til 2 500), ferskvann og marine organismer (i Grønlandsfarvann er forholdet med henblikk på omgivende vann fra 1000 til 1400 for hummer og fra 100 til 200 fra rød abalon) akkumuleres elementet ut av de omgivende vann, slik at det kan ende opp i mennesker via næring. Organisk materiale blir en geokjemisk kilde for <99>Tc i jord og sedimenter.

De fysiologiske effekter av Technetium er lite studert (se K.E. Sheer et al, "Nucl. Medicine", vol. 3(214), 1962 og de deri angitte referanser). Når technetium injiseres, når elementet så å si alt vev i organismen og det holdes tilbake av mave, blod, spytt og særlig av thyroidkjertelen (12 til 24%) (se K.V. Kotegov, "Thesis", Leningrad LTI, 1965). Konsentrasjonen av Technetium med et langt liv i organismen er meget farlig, fordi dette kan føre vevlesjoner på grunn av (3-stråling. Fri-givningene i verdenshavene er en irreversibel prosess i den humane tidsskala og langtidseffektene er lite kjent. Diffusjonen av <99>Tc i sjøvann påviser ved utlad-ningene som stammer fra reprosessering av planter av nukleært brennstoff og som i dag går opp til rundt IO<6> GBq (mengden som skyldes kjernevåpentesting er ca. 10 til 15% av denne verdi). Vesentlige mengder animalsk og vegetabilsk kontaminering som er spesielt sterk i den umiddelbare nærhet av reprosesseringsanleggene Sellafield og La Hague (se E. Holm et al., "Technetium-99 i Algae from Temperate and Arctic Waters in the North Atlantic", i "Technitium and the Environment", utgitt av G. Desmet et al. Elsevier Publishers, 1984, side 52) er oppdaget hele veien til Grønland (se A. AArkrog et al., "Time trend of <99>Tc in Seaweed from Greenland Waters", i "Tehcnitium and the Environment", utgitt av G. Desmet et al., Elsevier Publishers, 1984, side 52) (overføringstiden fra Sellafield til Grønland er målt til å være 7 år). Heldigvis er technetium en ren isotop med et stort resonant tverrsnitt som fører til den stabile <100>Ru. Derfor er elimineringen av denne den letteste og av de ovenfor angitte grunner, burde den transmuteres med høyeste prioritet.

(2) Jodaktiveringen e liten (1291,196,2 kg, 1,28 x IO3 GBq/reaktor), kun 2,40 x IO"<3> av den technitium, men jod er også oppløselig i vann og vil antagelig (se "Nuclear Wastes, Technologies for Separation and Transmutation", National Academy Press, 1996) lekke ut av det depotet inn i den biologiske syklus. Dette er hvorfor jod, på tross av den lave aktivitet, i henhold til US-reguleringer, krever et stort fortynnings-volum, nemlig 4327 mVreaktor. Studier på <131>I, selvfølgelig også anvendelige for <129>I, viser for eksempel at overføringen til gjetemelk fra blod for jod er 100 ganger større enn den for technetium. Overføringen fra kontaminert beite til melk er 5600 ganger større enn den for technetium. Det er derfor av betydning at også jod transmuteres. jod fremstilles av LWR som en to-isotopblanding med 76,7% ,29I og

resten stabil 127I. Den stabile jodisotop transformeres under nøytronfanging til 128I som brytes ned med en halveringstid på 24,99 m til 128Xe (xenongass kan periodisk lett spyles ut fra innretningen) som er stabil (93,1%) og til 129Te (6,9%) som brytes ned til I29I, noe som bidrar noe til den opprinnelige prøve. Derfor kan transmuteringen gjennomføres med jod som kjemisk er separert fra FF'ene om enn med et antall nøytronfanginger som er noe større (+23%) enn tilfellet er for en isotopisk „„„ 129T

ren 1-prøve.

(3) Zirkonium har en stor produsert (kjemisk) masse (4,2 tonn) med ca. 75,48 x 10<3 >BGq/reaktor <93>Zr (19,3 vekt-%). Klasse-A-lagirngsvolumet er lite: 583 m<3>, ca. 1,2% av det til <99>Tc. I tillegg kan det, fordi det er et metall, for eksempel fortynnes i bly eller kobber og holdes ute av den biologiske syklus i så å si uendelig tid. Ikke desto mindre ville det være mulig å transmutere, men i praksis kun med forutgående

isotopseparering. Fordi de andre Zr-isotoper er stabile og den spesifikke aktivitet for <93>Zr er liten (0,00251 Cie/g), er isotopisk separering kostbar, men ikke vanskelig. I lys av den relativt lille miljøinnflytelse fra Zr, er nødvendigheten for transmutering av elementet diskuterbar.

(4) Cesium (<135>Cs, 442 kg, 18,87 x IO<3> GBq/reaktor) er et heller delikat tilfelle, fordi elementet er blandet med <137>Cs med en høy spesifikk aktivitet (87 Cie/g) og som er en av de mest intense komponenter i FF-aktiviteten over kortere tidsrom. Direkte transmutering av den kjemisk isotopblanding er mulig, men vil ikke i vesentlig grad påvirke <137>Cs, som har et meget lite fangingsintegral (Ires = 0,6116 b). Imidlertid må både den stabile <133>Cs (49 vekt-%) og den uønskede 135Cs (17,7%) transmuteres med et tilsvarende større nøytronforbruk, 2,78 ganger større enn hvis det innføres en forutgående isotopseparering for å ekstrahere et rent <135>Cs. Den samtidige transmutering av begge isotoper med stor Ires er teknisk gjennomførbart, fordi de fører til kort-livselementer som i løpet av kort tid går over til stabile bariumisotoper. Imidlertid er behandlingen av store mengder sterkt aktivt materiale (29 Cie/g for det kjemiske element) for forbrenningsprosedyren ikke uten problemer og bør frarådes. På den annen side er klasse-A-fortynningsvolumet lite, 510 m<3>, men visse bekymringer er ytret med henblikk på muligheten for utlekking som kan skje fra depotet til miljøet rundt i løpet av isotopens lange levetid. Hvis disse bekymringer bekreftes, vil transmutering av cesium bli nødvendig. Denne kan gjennomføres i løpet av noen hundre år fra nu, når <137>Cs er tilstrekkelig nedbrutt og hvis det på dette tidspunkt ansees nødvendig. (5) Tinn (<126>Sn, 29,5 kg, 31,01 x 10<3> GBq/reaktor) er et lavaktivt metall, der det kreves et lite volum, 239 m<3> for klasse-A-lagring. Resonansintegralet, Ires = 0,139 b, er for lite for en realistisk transmuteirngsgrad. Således er foreliggende fremgangsmåte ikke umiddelbart anvendbart på dette elementet. Heldigvis er dette elementets natur slik at det sikrer god oppførsel i en egnet metallisk matriks og det synes derfor fullstendig sikkert å holde det som en uendelig klasse-A-lagring. (6) Selen (<79>Se, 6,57 kg, 16,97 x IO<3> GBq/reaktor) er også et lavaktivt materiale for hvilket det kreves et lavt klasse-A-lagringsvolum, 131 m<3>. Den dominante Ires = 56 b er den av elementet som skal transmuteres, idet de andre isotoper enten har liten konsentrasjon eller mindre Ires- Forbrenningen kan skje med den kjemiske blanding, også tatt i betraktning lagerets lille størrelse, 63,3 kg etter 40 års drift. Isotopseparering er også mulig, fordi den spesifikke aktivitet for Se er * 0,07 Cie/g. Lite er kjent om selendiffusjon til omgivelsene, den kan imidlertid være signifikant, fordi elementet tilsvarer svovel. I tvilstilfelle er transmutering perfekt

gjennomførbar.

i

Av disse grunner vil det synes hensiktsmessig å gi høy prioritet til transmutering av <99>Tc og 12<9>I. De gjenværende definitive klasse-A-lagirngsvolumer reduseres således fra 53 971 m<3> til 1463 m<3>, altså med en faktor 37. Transmuteringen av Se kan også være tilrådelig, spesielt i lys av de små mengder. Transmutering er ikke mulig med Sn; for <135>Cs må den, hvis overhodet nødvendig, forsinkes med noen hundre år for å avvente nedbrytningen av <137>Cs, hvis det ikke gjennomføres en komplisert isotopseparering.

1 . 5 . - Nøvtronkilden

Egenskapene for nøytronkilden er selvfølgelig anvendelsesavhengig. Vi skal først kon-sentrere oss om kravene til aktivatormodusoperasjonen av transmuteren. Kravene til transmuterdrift for å dekontaminere avfall skal diskuteres nedenfor.

Aktivatoren for medisinske og industrielle formål krever relativt små nøytronintensi-teter, selv om den krevde aktivitet for det nydannede radionuklid og den tilsvarende størrelse for initialprøven som skal aktiveres sterkt avhenger av den spesifikke anvendelse og de etterfølgende prosedyrer for ekstrahering og bruk. Mange forskjellige typer kompakte nøytronkilder med adekvat styrke er tilgjengelige kommersielt og kan være relevante ved forskjellige aktiveringsanvendelser innenfor rammen av foreliggende oppfinnelse. Disse skal oppsummeres i rekkefølge retning økende funksjon av nøytron-intensiteten: (1) Radioaktive kilder som for eksempel Am-Be og tilsvarende som i dag produserer rundt 2,1 x IO<8> nøytroner for 100 Cie av a-kilde, eller aktinidkilder som 252Cf som har spontant fisjonssannsynlighet og produserer ca. 3,0 x IO<9> n/Cie. Selv om nøytronintensiteten som genereres med kildene er mer moderat enn den som oppnås med akseleratorer, er innretningen fullstendig passiv og gir meget større enkelhet og som konsekvens lavere omkostninger. (2) Høyspenningssett basert på D-T- eller D-D-reaksjoner, som produserer opp til 1010 nøytroner/sek. for 100 uA akselerert strøm til rundt 300 keV.

(3) Små akseleratorer (cyklotroner, RF-Q, LINACer) med ultimat strømkapabilitet på

. flere mA, som typisk produserer > IO<3> n/sek. ved hjelp av akselererte strømmer i størrelsesorden 100 uA ved flere MeV, og som allerede er i utstrakt anvendelse i hospitaler for isotopproduksjon, for eksempel for PET-anvendelser. (4) Spallasjonskilder fra høyenergiprotonstråler som treffer en bly- eller vismutmål-blokk. Som vist senere må aktivatormålet for stor stråleenergi være flytende for å sikre tilstrekkelig avkjøling av den stråledissiperte energi som, i eksemplet, er i størrelsesorden flere hundre kW. Høyenergiprotoner er ekstremt prolifererende nøytronkilder. For en mulig anvendelse av aktivatoren i stor industriell målestokk og som en dedikert maskin, kan man tenke på en 100-200 MeV LINAC eller en kompakt cyklotron og en gjennomsnittlig strøm på noen fa mA. Nøytronproduk-sjonshastigheter vel utover So = 10<16>nøytroner/sek. kan lett oppnås med et slikt arrangement. Den tilsvarende nøytronfluks der aktiveringsprøven vanligvis er ' lokalisert, er i størrelsesorden IO<14> n/cm<2>/sek., svært sammenlignbar med fluksen for de største energireaktorer. Tatt i betraktning det faktum at fangingsprosessen ytterligere forbedres ved resonanskryssing, er det klart at foreliggende fremgangsmåte blir sterkt kompetitiv med reaktordreven aktivering. Dette gjelder særlig for <99>Mo (<99m>Tc) som er hemmet av et meget lite fangingstverrsnitt på 140 mb for termiske (reaktor) nøytroner, men med et stort resonanstverrsnitt, og for hvilken det hyppig benyttes en meget mer komplisert ekstrahering fra de <235>U-fisj<o>nsfrag-menter som oppnås fra brukt reaktorbrensel. (5) Lekkasje-nøytroner fra kjernen i en kritisk (reaktor) eller sub-kritisk (energiforsterker) innretning. Fordi disse innretninger produserer enorme mengder energi (GigaWatt), er restnøytronfluksen meget stor. Fordi disse nøytroner uansett går tapt fra kjernen, kan transmuteren kjøres "parasittisk". Nøytronenergispekteret må imidlertid tilpasses anvendelsen. Hvis resonanse-drevet fanging eksploateres i en bly-diffuserende omgivelse, slik det mest sannsynlig vil være, må kjernen produsere hurtige nøytroner med energier som er godt over de resonanser som skal utnyttes.

Nøytronkilden for en avfallstransmuter må være meget sterkere, fordi prøven, slik det allerede er nevnt, må undergå en total transformering. Nøytroner kan fremstilles direkte ved hjelp av en spallasjonskilde av typen (4) ovenfor, eller ennu bedre, ved hjelp av en "lekkasje"-kilde av typen (5). I tillegg må nøytronene effektivt fanges av elementene som skal transmuteres. Den minimale mengde fangede nøytroner som kreves under ideelle betingelser er oppsummert i tabell 2, der nøytronenhetene er kg (1 kg nøytroner tilsvarer 5,97 x IO<26> nøytroner) og elementene er de som er oppsummert i tabell 1.1 realiteten kreves enda større antall, fordi fangingen og den etterfølgende transmuterings-sannsynlighet at er mindre enn en. Det foreslåtte scenarium der kun <99>Tc, <129>I og <79>Se transmuteres krever, i henhold til tabell 2, ultimate 1 l,29/at kg nøytroner dedikert til transmuteringen.

Når det gjelder en kilde av typen (4) ovenfor, trenger man generelt en høyere energi og en høyere strøms protonstråle. For kinetiske protonenergier i størrelsesorden eller større enn 2 GeV og et blyspallasjonsmål, tilsvarer nøytronutbyttet 40 Me V/nøytron, altså 6,4 x IO"<12> Joule/n. 1 kg nøytroner vil så kreve 1,061 x IO<9> kWh, eller 3,029 MWatt gjennomsnittlig stråleenergi under de illustrerende 40 års drift. Antar man en akselera-sjonseffektivitet på 0,5, tilsvarer dette 6,05 MWatt virkelig elektrisk energi. De ultimate 11,29 kg nøytroner vil derfor kreve 58,40 MWatt elektrisk energi for hele varigheten av driften av den angjeldende LWR, noe som tilsvarer 6,8% av den elektrisitet som produseres av anlegget. Inkludert fangingseffektivitet og så videre, er fraksjonen av elektrisk energi som produseres ved lettvannsreaktoreri og som er nødvendig for å produsere en ekvivalent transmutering av de valgte lang-livs-FF'er i størrelsesorden 10% av den produserte energi. Åpenbart kan energi utenfor toppbelastningstidspunktene benyttes.

Denne installerte energi og de derved forbundne storskala-akseleratorer representerer en betydelig investering og høye løpende omkostninger. Det ville være mer lønnsomt å gjennomføre en direkte fisjonsdreven nøytronmultiplikering iboende i den nødvendige parallelle eliminering av TRU'er (som har den ytterligere fordel av å være eso-energiske), det vil si å velge en kilde av type (5) ovenfor. Den samtidige, fullstendige forbrenning av TRU'ene (10,178 tonn) vil gi et antall nøytroner i størrelsesorden 106,02 x af kg, der af er fraksjonen av nøytroner som genereres pr. fisjon (i disse indikative betraktninger antas det at den gjennomsnittlige nøytronmultiplisitet pr. fisjon er 2,5) som gjøres tilgjengelig for transmutering av FF'er. Vi trekker den konklusjon at for å gå frem samtidig med TRU (den fullstendige fisjon av TRU'ene vil gi en ytterligere mengde FF'er som også vil måtte transmuteres i tillegg til de 38,051 tonn FF'er fra avfallet fra lettvannsreaktorene; dette vil diskuteres i større detalj nedenfor) og FF-eliminering, atx af = 0,106, noe som implikerer en meget effektiv anvendelse av overskuddsnøytroner fra TRU-forbrenningsprosessen. Det skal imidlertid vises at dette kan gjennomføres takket være foreliggende oppfinnelse.

1 . 6 . - Konklusjoner .

Ved hjelp av den metode som her er beskrevet, kan høye grader av nøytronfanging oppnås ved relativt moderate nøytronflukser. Som en konsekvens kan en praktisk, nøytron-dreven aktivator oppnås med enkle og relativt rimelige, små akseleratorer som ikke krever store installasjoner som for eksempel tilfellet er for kjernereaktorer. Miljø-innflytelsen og sikkerheten er langt enklere, fordi aktivatoren ikke er kritisk og det produseres liten ekstra aktivitet bortsett fra den i prøven. Aktiveringen av blyblokken begrenses i det vesentlige til <209>Pb-isotopen, som brytes ned med en halveringstid på 3,2 timer til det stabile <209>Bi. Aktivering av grafitt- og av stålstrukturer er også likeledes moderat. Den store blyblokken utgjør et naturlig skjold mot denne aktivitet, for det meste konsentrert i sentrum av aktivatoren. Alt aktivert materiale ved slutten av levetiden for installasjonen kvalifiserer for direkte eller LLW-klasse A for overflatelagring, noe som ikke tilfellet for brukt reaktorbrennstoff. Licensiering og drift av en lavenergi-akselerator er uendelig mye lettere enn tilfellet ved en reaktor.

I lys av disse betraktninger og i lys av det økende behov for radioisotoper for medisinske og industrielle anvendelser og for den sammenlignbare effektivitet ved aktivering, utgjør den akselerator-drevne nøytronaktivator, basert på den foreslåtte fluksfor-bedringsmetode, et verdifullt alternativ til dagens radioisotopproduksjonsprosesser. Tatt i betraktning varieteten av de kort-livs-isotoper som trenges, for eksempel for medisinske anvendelser (se tabellene 7, 8 og 9) kan en akselerator for generelle formål, general-purpose-akselerator, samtidig produsere de radioisotoper for hvilke aktivering av ladede partikler er best egnet og også de isotoper for hvilke nøytronfangingen er mest hensiktsmessig ved hjelp av en aktivator som beskrevet her, for derved å eliminere behovet for å måtte stole på kjernereaktorer i et anlegg for generelle formål (lokalt eller regionalt). Dette kan realiseres ved hjelp av relativt moderate hjelpemidler og liten innflytelse på miljøet.

Når det gjelder en avfallstransmuter, trenges mer energifulle nøytronkilder for den fullstendige transmutering til stabile elementer av ikke-ønsket, radioaktivt lang-livs-avfall. Dette kan oppnås prinsipielt med større akseleratorer og spallasjonskilder. Når det gjelder brukt brennstoff fra lettvannsreaktorer og fordi disse elementer generelt må elimineres samtidig med det fisjonerbare TRU-avfall, kan man bruke de ekstranøytroner som produseres ved fisjonen som en kilde for avfallstransmuteren og å addere avfallstransmuteren til en hurtig energiforsterker eller en hurtig reaktor, ment for brenning av TRU'ene. Den høye effektivitet ved foreliggende fremgangsmåte sikrer at uønskede lågere effektivt og samtidig kan elimineres i prosessen.

1 . 7 . - Kort beskrivelse av figurene

Figur 1 er et diagram som viser resonansintegralet Ires(Emim 1 MeV) for elementene i

tabell 1.

Figur 2 er et diagram som viser energispekteret for fanging i <98>Mo og som fører til

<99>MO i aktivatorgeometrien i tabell 6.

Figurene 3a-c viser fanging i metallisk tellur. Figur 3a viser energispekteret i aktivatoren; figur 3b viser differensialspekteret og den integrert sannsynlighet for det ledende element <123>Te; figur 3c tilsvarer figur 3b, men for <130>Te. Figur 4 er et diagram som viser nøytronspekteret plottet ved forskjellige avstander over kjernen i en avfallstransmuter for et lite sylindrisk volum koaksialt til kjernesenteret og ca. 1 meter fra aksen.

Figur 5 viser spekteret for segment 8 i figur 4, men plottet i lineær skala.

Figur 6 viser et diagram som i sin tur viser konsentrasjonen av relevante elementer som

en funksjon av oppbrenningen i segmentet 8 i figur 4.

Figur 7a er et generelt diagram for aktivatoren for et lite mål og en lavenergistråle eller

radioaktivt mål.

Figur 7b er et generelt diagram for aktivatoren for en høyenergistråle og spallasjons-nøytroner. Figur 8 er et diagram som viser nøytronutbyttet, So, for en stråle-dreven kilde for en 1 mA protonstrøm som funksjon av den kinetiske energi i protonstrømmen. Figur 9 er et diagram som viser spektra i aktiveringsornrådet for forskjellige tykkelser av en karbonmoderator og som viser oppbygningen av den termiske peak og fluksforbedringen i resonansområdet på grunn av nærværet av en karbon-moderator. Figur 10 er et diagram som viser nøytronspektra i forskjellige elementer av aktivatoren. Figur 11 er et diagram som viser det asymptotisk aktiverte utbytte for forskjellige

elementer, som en funksjon av styrken So for nøytronkilden.

Figur 12 er et diagram tilsvarende figur 2, plottet for <127>I som fører til 128I.

Figurene 13 a-b illustrerer fanging i 100 liter <124>Xe-gass ved normalt trykk og temperatur, n.p.t. Figur 13a viser energispekteret i aktivatoren; figur 13b viser differensialspekteret og den integrerte sannsynlighet for <124>Xe-isotopen. Figurene 14a-b er diagrammatiske riss av en avfallstransmuterkonfigurasjon koblet til EA: figur 14a er et tverrsnitt gjennom midtplanet av kjernen og figur 14b er et vertikalt tverrsnitt langs midtplanet. Figur 15 er et diagram som viser den transmuterte <99>Tc-masse etter 100 GWatt dag/tonn, i kg, som en funksjon av konsentrasjonen i kg (nedre skala), og relativt bly på vektbasis (øvre skala) i volumet 27 i figurene 14a-b. Figur 16 er et diagram som viser nøytronspektra som et gjennomsnitt over volumet 27 fra figurene 14a-b for en varietet av <99>Tc-oppfyllinger i transmuteren. Fra toppen av kurve til bunnkurven er <99>Tc-konsentrasjonene 0; 10; 16,84; 23,7; 33,67; 47,41; 67,33; 95,12; 120; 134,7; 170; 190,5; 225; 250,1; 300,2; 325; 350; og 379,9 kg. Figur 17 er et diagram som viser den parasittiske variasjon av multiplikasjonskoeffisienten k for EA som en funksjon av <99>Tc-konsentrasjonen i kg (nedre skala) og relativt blyet på vektbasis (øvre skala) i volumet 27 i figurene 14a-b. Figur 18 er et diagram som viser den fraksjonelle transmuteringsgrad som en funksjon av <99>Tc-funksjonen i kg (nedre skala) og relativt blyet på vektbasis (øvre skala) i volumet 27 i figurene 14a-b. Figur 19 er et diagram som viser fraksjonen av nøytroner som slipper unna fra beholderen 20 i figurene 14a-b som en funksjon av <99>Tc-konsentrasjonen i kg (nedre skala) og relativt blyet på vektbasis (øvre skala) i volumet 27 i figurene 14a-b.

2. Nøytrondynamikk

2 . 1 . - Diffusionsligninger

For å illustrere metoden skal det først presenteres noen enkle, analytiske betraktninger. Disse kvalitative resultater er approksimative. Imidlertid gir de en viss innsikt i dyna-mikken ved metoden. Mer detaljerte datamaskinsimuleringer skal angis senere.

Det antas et stort volum transparent, diffuserende medium, stort nok til å kunne inneholde nøytronutviklingen. Kilden som antas i form av et punkt, er lokalisert i volumets sentrum. Videre antas det en nøytronpopulasjon i et stort, enhetlig medium av N-spred-ende sentra pr. volumenhet med meget små absorpsjonstverrsnitt aabS. Alle andre tverrsnitt antas å være neglisjerbare, da dette generelt er tilfellet for nøytroner med energi vesentlig mindre enn 1 MeV. Fordi vinkelfordelingen av disse kollisjoner så å si alltid er isotrop, har de også den viktige funksjon av å gjøre propageringen av nøytroner diffusiv, og derfor å opprettholde nøytron-"skyen" i et lite oppholdsvolum.

Nøytronfluksen <|>(x,y,z) i et slikt volum er definert som antallet nøytroner som krysser arealenheten fra alle retninger pr. tidsenhet. På dette punkt er energispekteret for nøytronene ikke betraktet, nemlig fluksen (og de tilsvarende tverrsnitt) som gjennomsnitt over energispekteret. Reaksjonshastigheten px, definert som antallet evenementer pr. tidsenhet og volumenhet, for en prosess med tverrsnitt ax er gitt ved ligningen px = <|)Nax = <|>XX, der £x = Nax står for det makroskopiske tverrsnitt for prosessen x (x = sc for elastisk nøytronspredning, x = abs for nøytronabsorpsjon, x = capt for

nøytronfanging). For stabil tilstand fører Ficks lov til den velkjente differensialligning:

der S er nøytronkildestyrken, definert som antallet nøytroner pr. volum- og tidsenhet, og D = l/(3£sc) er diffusjonskoeffisienten for isotopspredning. For anisotrop spredning må

det innføres en korreksjon, nemlig D =l/[3 Esc(l-n)], der \ i = <cosiØ> er middelverdien for cosinus av diffusjonsvinkelen (merk at for relativt langsomme nøytroner og høy A, gjelder \ i« 0). Som allerede påpekt i avsnitt 1.1, kan to indikative materialer, blant mange, eksemplifiseres som praktisk diffuserenede medium for foreliggende metode, nemlig karbon (under anvendelse av densiteten for reaktor-kvalitetgrafitt, d = 1,70 g/cm3 og termiske nøytrontverrsnitt), for hvilket D = 8,6 mm og bly for hvilke D = 10,1 mm. Disse media eksemplifiserer alternativene for respektivt hurtige og langsomme termaliserende media.

2 . 2 . - Fluksforbedring

For å oppnå en effektiv aktiveringsgrad, må nøytronfluksen være så høy som mulig. Hvis man anbringer en punktkilde ved origo i koordinatsystemet, vil ligning (3) gjelder over alt med S = 0, bortsett fra ved kilden. Den approksimative løsning av differensial-ligningen er:

der So er mengden nøytroner fra kilden pr. tidsenhet (n/sek.). Da det elastiske spred-ningstverrsnitt er stort og absorpsjonstverrsnittet meget lite, er D et meget lite tall (i størrelsesorden centimeter), men 1/k er stort (i størrelsesorden meter). For et område nær kilden, nemlig kt « 1, er fluksen gitt ved <|>(r)« So/(47iDr), og ansees betydelig øket med henblikk på fluksen i fravær av diffusør 4>o(r) « So/(4 rcr2). For en typisk prøve-avstand på r = 30 cm, er forbedringsfaktoren F = <p(r)/d>o(r) = r/D meget vesentlig, for eksempel for karbon, der F = 30/0,86 = 34,88 og for bly der F = 30/1,01 = 29,7. Det diffuserende medium virker som en kraftig fluksforbedrer på grunn av multiple traver-seringer.

2 . 3 . - Enereituning

I tillegg er energispekteret for nøytroner perfekt tilpasset til de største verdier av fangingstverrsnitt for den relevante isotop. Energispekteret for en naken kilde er ikke optimalt, fordi energien generelt er for høy til å produsere en effektiv fangingsgrad. Derfor må en energi tilpasning (moderering) gjennomføres før anvendelse. Eksempler som allerede er gitt, der de interessante tverrsnitt ligger i resonansområdet, er tilfellene med jodaktivering og fremstilling av 99Mo(<99m>Tc) fra et molybdenmål. Som allerede påpekt må i dette tilfellet det transparente, diffuserende medium i tillegg ha et høyt atomtall. Energien E for nøytronene blir så progressivt skiftet i et flertall av små trinn med et stort antall mange små elastiske kollisjoner (som allerede påpekt, under noen få hundre keV og i et transparent medium, er den eneste dominante prosess den elastiske spredning). Den minimale unnslippende kinetiske energi T'mjn (det vil si for et maksi-malt energitap) for et nøytron med energi To i kollisjon med en kjerne med atomnummer A er gitt ved ligningen: som åpenbart antyder den størst mulige A for å minimalisere graden av energitap. For én stor A er isotropisk spredning en utmerket tilnærming. De gjennomsnittlige, logaritmiske energidekrement £ er da:

Det logaritmiske energidekrement for bly er meget lite t, = 9,54 x IO"<3>. Det gjennomsnittlige antall nc0n for kollisjoner for å sakne fra 0,5 MeV til 0,025 eV (termiske energier) er neon = ln (0,5 Me V/0,025 eV)/ % = 1,76 x IO<3>. Det elastiske tyerrsnitt, bortsett fra resonansene, er ca. konstant ned til de termiske energier og stort (ctsc =11 b). Den totale veilengde Lcon for å akkumulere riou-kollisjoner er så den enorme lengde av 53,4 meter. Den aktuelle strekning er selvfølgelig meget kortere, fordi prosessen er diffusiv. Som en konsekvens av egenskapen at nøytroner ved hvert trinn mister en konstant brøkdel av sin energi, er energispekteret som genereres ved en høyenerginøytron som injiseres i diffuseren, flat når verdien plottes i den variable dE/E = d(log(E)). Nøytroner scanner progressivt hele energiintervallet ned til termiske energier og "søker" store verdier for fangingstverrsnittet for de tilsatte urenheter på grunn av sterke resonanser. Denne metode er åpenbart gunstig, forutsatt at sterke resonanser eksisterer andre steder enn ved termiske energier. Det er en heldig omstendighet at dette er tilfellet for flere av isotopene av praktisk interesse.

Hvis en liten mengde urenhet som skal aktiveres settes til det transparente medium, vil det fange noen neutroner. Generelt har det absorberende tverrsnitt en komplisert opp-førsel og den varierer hurtig som en funksjon av nøytronenergien på grunn av nærværet av resonanser.

Her innføres overlevningssannsynligheten, PSUiv(Ei,E2), definert som sannsynligheten for at nøytronet som modereres gjennom energiintervallet Ei -> E2 ikke fanges. Sannsynligheten for at et nøytron ikke fanges, mens det er i energiintervallet mellom E og E+dE er [l- (Xfl6j l(% Labs <+> ^ ]»^er ^sc°S £»bs respektivt er den makroskopiske, elastiske spredning og absorpsjonstverrsnittene. En slik sannsynlighet er definert for et stort antall nøytroner hvori den virkelige suksesjon av energier er tatt som gjennomsnitt. Kombinering av de (uavhengige) sannsynligheter at det overlever fanging i hvert av de infinitesimale intervaller, PSurv (Ei,E2), er lik produktet over energiområdet:

der Npb og Nimp er antallet kjerner pr. volumenhet for bly henholdsvis den tilsatte urenhet, og i den gode tilnærming at den elastiske spredning på bly er dominant og omtrent konstant, nemlig E« «cr™ NPb = konst» ^\ Resonansintergralene Ires(Ei,E2) for bly og den tilsatte urenhet er definert som Den. (lille) sannsynlighet for absorpsjon i det samme energiintervall er gitt ved

som viser de separate bidrag for fanging av det diffuserende medium og for den tilsatte urenhet, veid i henhold til deres respektive resonansintegraler. Verdien for det norma-liserende tverrsnitt i denominatoren er a™} ; = 0,1,05 b, som må sammenlignes med integralet over resonansene Ires = 150 b for <127>I, Ires = 310 b for <99>Tc og Ires = 0,115 b for naturlig bly.

Når det gjelder <99>Tc avfallstransmuteringen, vil fangingsannsynligheten for eksempel forbedres over de fraksjonelle atomkonsentrasjoner av urenheten Nimp/Npb med en faktor (310 b)/(0,105 b) = 2,95 x IO<3>. For å nå like fangingssannsynligheter i 99Tc og bly, er den nødvendige atomkonsentrasjon for diffusert urenhet kun Nim/Npb = (0,115 g)/(310 b) = 3,70 x IO"<4>, nemlig 1,76 x IO"<4>på vektbasis.

Resonansintegralet som en funksjon av energiintervallet for hovedelementene i tabell 1 og relevant anvendelse som avfallstransmuter er gitt i figur 1, der mengden I^ Emin, lMeV er plottet som en funksjon av den nedre energigrense Emj„. Verdien for ethvert energiintervall kan lett fastslås ved den åpenbare formel

1%(£,, E2) = lj£( Ex,\ MeV) = 1% ( E2,1 MeV). Figuren sannsynliggjør de store verdier for resonansintegralene for alle relevante elementer med unntak av <126>Sn (dette bekrefter uegnetheten for <126>Sn for foreliggende transmuteringsmetode) og naturlig bly. Det er også klart at, mens hovedbidraget til integralet når det gjelder bly kommer fra energier

> 1 keV, har elementene som skal transmuteres dominante resonansfanginger (trinn i diagrammet) som er dominante ved lavere energier. Figur 1 viser også verdiene for Ires(Emin, 1 MeV)/cr£<*>£ , en dimensjonsløs størrelse (se formel (10)) som gir fangingssannsynligheten etter multiplikasjon med Njmp/Npb.

2 . 4 . - Fanginger i komplekse , kjemiske forbindelser

For eksempel vil jodpreparatet for medisinsk analyse som skal bestråles i aktivatoren

sannsynligvis være en spesifikk kjemisk forbindelse med en varietet av andre elementer i seg (se tabellene 7 og 8). I forbindelser fremstilt fra forskjellige elementer indikerer en enkel generalisering av formel (10) at fangingssannsynlighetene vil være proporsjonale med verdiene av resonanseintegralene gitt i Appendix 1, veid i henhold til atomkonsen-trasj onene av hvert element.

Forbindelsen som skal eksponeres i det nevnte eksempel er mest sannsynlig natriumjodid, Nal. Fortrinnsvis er natriumresonansintegralet, Ires = 0,26 b, meget mindre enn det til jod, Ires = 150 b. Aktiveringen (24Na) av natrium vil derfor kun være 1,73 x 10'<3> av den til jod. Den ytterligere dose som gis pasienten er fullstendig neglisjerbar. I tillegg er halveringstidene for de to forbindelser, den ønskede <128>I og den uønskede <24>Na, respektivt 24,99 m og 14,96 h, det vil si i et forhold på 2,78 x IO"<2>. Aktiviteten for den sistnevnte vil derfor være 1,73 x 10"<3> x 1,78 x IO"<2> = 4,83 x IO"<5> i forhold til den først-nevnte, altså ikke av betydning for måleinnretningen.

Når det gjelder molybden (<98>Mo, Ires= 7,0 b) i form av et salt, for eksempel Na2Mo04, skjer en viss fanging i <23>Na og fører til det ustabile <24>Na. Resonansintegralet for 23Na er mer signifikant enn det i det tidligere eksempel, fordi <87>Mo-resonansintegralet er mindre

(Ires = 6,54 b) og dette kan utgjøre et problem, selv om halveringstiden for <24>Na er 14,96 timer, det vil si kortere enn den til <99>Mo. Ved separering av nedbrytningsproduktet <99m>Tc, blir Na imidlertid generelt holdt tilbake. En viss forsiktighet må utøves for å sikre at en tilstrekkelig liten mengde <24>Na ender opp i pasienten, som en lekkasje gjennom oppløsningsprosessen og etterfølgende preparering av den kliniske prøve. Hvis den bestrålte prøve enten er metallisk Mo eller M0O3, oppstår dette problem ikke, imidlertid dog på bekostning av en viss ytterligere kjemisk behandling ved slutten av eksponeringen.

Andre meget sannsynlige elementer i kjemiske forbindelser er karbon (Ires = 0,0016 b)

(dette gjelder både for den ledende isotop <12>C og den lille, naturlige konsentrasjon (1,1%) for <13>C; den lille, naturlige konsentrasjon av <13>C gir radioaktiv <14>C ved fanging om enn i små mengder fordi resonansintegralet er lite; oksygen (Ires = 0,0004 b); nitrogen (Ires = 0,85 b); og hydrogen (Ires = 0,150 b). Små mengder fanging i disse elementer, heldigvis med små verdier for Ires, er uskadelige. Særlig gjelder at 14N gir 1<5>N, C gir C og hydrogen gir deuterium, alt sammen stabile elementer. Deuterium-kontamineringen i naturlig hydrogen (0,015%) kan gi tritium, men heldigvis er resonansintegralet for deuterium ekstremt lite, L-s = 2,3 x IO"<4> b. Den lave isotopkonsentrasjon (0,37%) for <15>N i naturlig nitrogen har et ekstremt lite resonansintegral og p-nedbrytes til 160 med en halveringstid på 7,13 s, for kort til å nå pasienten.

Et annet element som kunne være til stede er fosfor. Resonansintegralet for fosfor er ekstremt lite, Ires = 0,0712 b. Det fører til 14,26 d isotopen <32>P, som er en ren P-stråle med <Ep> = 695 og ingen y-emisjon.

Til slutt skal klor nevnes. Fanging i <35>C1 (75,77%, Ires = 12,7 b fører til det meget lenge-levende <36>C1 (r^ = 3,01 x 10<5> y, P-, ingen y) element som er fullstendig uskadelig, samt <37>C1 (24,23%, Les« 2,47 mb) med et ekstremt lavt produksjonstverrsnitt for <38>C1

(r* = 37,24 m).

Andre kjemikalier som kan ansees nødvendige må undersøkes separat med henblikk på deres fangingssannsynlighet og muligheten for innføring av skadelige radioaktive isotoper i pasienten.

2 . 5 . - Montecarlo - computersimulerineer

Formlene ovenfor er kun gyldige rent approksimativt og gir kun de kvalitative trekk ved fenomenene. I slik lineær tilnærmelse bidrar for eksempel hvert element så å si uavhengig. Hvis imidlertid en resonans er sterk nok til å absorbere en hovedfraksjon av nøytronene, kan det "skjerme" andre resonanser som opptrer ved lavere energi. Elementet som således har en dominerende resonansgruppe ved høyere energier, kan unngå fanging av elementene "nedstrøms". Denne effekt kan være meget viktig. Letargien modifiseres ved den elastiske del av resonansen. Fluksen reduseres lokalt (dip) på grunn av den kortere vei som er nødvendig for å oppnå kollisjonen. Til slutt kan kompleksi-teten for geometrien i en realistisk innretning ikke lett gjøres regning for analytisk.

I praksis er computersimuleringer med den egnede tidsutvikling, de eneste gyldige metoder for med presisjon å forutsi ytelsen for innretningen. Disse kalkulasjoner benytter en Montecarlo-metode og de virkelige tverrsnitt for interaksjonene for partik-lene inne i mediet for å simulere propageringen av nøytronene i den virkelige geometri i transmuteren. Det er utviklet et fullstendig simuleringsprogram der de best kjente kjernetverrsnitt er benyttet for å følge utviklingen av de til å begynne injiserte nøytroner i et medium bestående av den egnede blanding av isotoper og med definert geometrisk konfigurasjon. Termaliseringen tas med i betraktning ved innføring av Maxwellians fordeling av hastigheten for målkjernen. Tverrsnitt fra kjernedatabaser har vært benyttet og sekundærnedbrytning er inkludert. Et stort antall nøytroner er således fulgt på veien inne i innretningen. Gyldigheten for programmet er verifisert ved å sammenligne det som er forutsagt med et stort antall forskjellige eksperimentelle data. Disse simuleringer er funnet å være i utmerket overensstemmelse (til bedre enn de tilstedeværende usikker-heter, i størrelsesorden ± 15%) med eksperimentelle resultater oppnådd ved CERN-PS (Experiment TAC-P211).

Først skal man betrakte anvendelsen av transmuteren som aktivator. I tabell 3 eksemplifiseres noen av resultatene ved slike computersimuleringer, normalisert til IO13 nøy-troner fremstilt av kilden (23 MeV protoner på et tykt beryllummål) og injisert i aktivatoren med den geometri som er beskrevet i tabell 6. Det ble valgt et molybdensalt Na2MoC>4 (andre salter kan benyttes i stedet, for eksempel avledet fra molybdenfosfor-syre, H7[P(Mo2C>7)6]nH20; se avsnitt 5.3 nedenfor for nærmere detaljer) for å evaluere virkningene av de andre kjemiske elementer og deres aktivering.

Av de injiserte nøytroner fanges 91,5% inne i innretningen og 8,5% slipper unna. Disse nøytroner absorberes i de omgivende, avskjermende materialer. Massen av innfang-ingene inntrer i jernboksen (36,0%) og i blyet (46,8%). De fleste av disse fanginger gir stabile elementer bortsett fra fangingene i 54Fe (2,40%) som gir opphav til <55>Fe med en halveringstid på 2,73 år og i <208>Pb (0,43%) som gir 209Pb, som brytes ned med en halveringstid på 3,25 timer til det stabile <209>Bi. Fangingen i grafittmoderatoren er liten (0,51 %) og gir en liten mengde IA C ved fanging av den naturlige isotop 1 ^C

(3,25 x IO-<4>).

Aktiveringen av strukturene er derfor moderat og fører ikke til spesifikke problemer selv etter lang eksponering. Som ventet gir aktiveringen av komplekset kjemisk prøve flere uønskede, ustabile elementer som skal betraktes i større detalj nedenfor for spesifikke eksempler.

Energispekteret for nøytronene som fanges i <98>Mo er vist i en heltrukken linje (venstre ordinatskala) i figur 2. Den integrerte fangingssannsynlighet (stiplet linje, høyre ordinatskala) er videre vist som en funksjon av den øvre energi verdi for integreringen. Det termiske nøytronbidrag er meget lite og resonant fanging dominerer og strekker seg hele veien til de høyeste energier.

Fenomenologien for nøytronfangingsprosessen er godt visualisert ved oppførselen for energispekteret nær en sterk resonant absorpsjon (figur 3a). Beregninger henviser til aktiveringen av en blokk av metallisk tellur i aktiveringsvolumet i aktivatoren i tabell 6. Fangingssannsynligheten i aktivatorlegemet (Pd, Fe, og så videre) er, som ventet, i det vesentlige uendret i forhold til det forutgående eksempel. Den spesifikke fangingsgrad i <130>Te og som fører til 131I, er n <=> 3,54 x IO"5 kg"<1> for naturlig tellur. En dip (antydet ved en pil ved 23 eV) inntrer på grunn av lokal utarming på grunn av <123>Te-hovedisotopen; nøytroner fra naboområder strømmer til, men kun etter et antall spredningsevenementer som er nødvendig for å displassere fluksen, og som induserer et signifikant energiskifte på grunn av materialet letargi. Etter gjenvinning fra denne dip er spektralnivået lavere på grunn av en utarming av nøytroner på grunn av fanginger. Energispekteret av fanginger i <123>Te (heltrukken linje, venstre ordinatskala) og den integrert fangingssannsynlighet (stiplet strek, høyre ordinatskala) er vist i figur 3b. Nærværet av den prominente topp ved 23 eV og av andre satelittopper er åpenbare. Til slutt vises i figur 3c de samme mengder, men for fanging i <130>Te. Fangingsgraden er undertrykt i korrespondanse med den dominante topp av <123>Te, men fluksen tar seg opp igjen senere og fangingene kan inntre også ved termiske energier. Resonante fanginger av <130>Te inntrer ved relativt høye energier, før <123>Te-absorberingsaktiviteten. Disse fanginger vil bevares selv om, på grunn av større tellurprøver, fluksen vil være mer signifikant utarmet. Dette eksempel viser det delikate samspill i suksesjonen av resonante fanginger i forskjellige elementer av en forbindelse.

Til slutt skal anvendelsen som avfallstransmuter diskuteres kort. Datamaskinprogram-met er benyttet for å beskrive tidsutviklingen av nøytronfluksene og for element-sammensetningen i ES (se C. Rubbia, "A High Gain Energy Amplifier Operated with Fast Neutrons", AIP Conference Proceedings 346, Internation Conference on Accelerator-Driven Transmutation Technologies and Applications, Las Vegas, juli 1994). Koblingen mellom disse to modeller er vesentlig for å forstå driften av avfallstransmuteringen, koblet med EA.

Denne EA er avkjølt med smeltet bly som omgir kjernen. I dette ellers tomme volum, utvikles betingelsene som beskrevet for transmuteren naturlig. Dette åpenbares ved det nøytronspektrum som er vist i figur 4, plottet ved forskjellige avstander over kjernen for et lite, sylindrisk volum koaksialt med kjernesenteret og ca. 1 meter fra aksen. De første fem spektra (merket 1-5) tilsvarer forskjellige vertikale segmenterte nivåer av kjernen og starter fra midtplanet og stiger hver gang med 15 cm. Man kan observere et meget hårdt spektrum som er nødvendig for eksempel for å fisjonere TRl<T>ene. De etter-følgende fem spektra (6-10) tilsvarer forskjellige vertikale, segmenterte nivåer i blyet som omgir kjernen, i trinn på 40 cm. Alle spektra er gjennomsnittsspektra over den vertikale binge. Spektra i det omgivende bly viser den karakteristiske avflatning på grunn av den isoletargiske tilstand og anriker dramatisk delen av spekteret som er relevant for transmuteringen (1 til 1000 eV). I segmentene 8 og 9 er det innført en liten, diffusert kontamineringen av <99>Tc ved en densitet på 2,686 mg/cm<3>, tilsvarende en massekonsentrasjon på kun 260 ppm i forhold til blyet.

Fangingslinjene som tilsvarer de ledende <99>Tc-resonanser er prominente, og tilsvarer en sterk absorpsjon som antydet ved det store fall i fluksen i resonanskryssingen. Dette påvises bedre i figur 5, der spekteret i segment 8 (volum 0,409 m<3>) er plottet i lineær skala. Særlig kan man se den difrusive refill av spekteret på grunn av tilstrøming av nøytroner fra området uten 99Tc-doping.

Programmet kan benyttes for å studere både tidsutviklingen av brenningen inne i EA'en og de etterfølgende reaksjoner i transmuteren. Dette er påvist i figur 6, der konsentrasjonen av relevante elementer som funksjon av oppbrenningen i EA'en er vist for segment 8 (0,409 m<3>) der <99>Tc-dopingen til å begynne med ble innført. Mens <99>Tc til å begynne med en densitet på 2,686 mg/cm<3>, hurtig transmuteres med en 1/e-konstant på 82 GWatt dag/tonn, bygges datter-elementet ,<00>Ru opp tilsvarende. Den store transfor-masjonsgrad for <99>Tc til det stabile element <100>Ru er fulgt av små fangingsgrader for å danne <101>Ru, og muligens noe <102>Ru. Det skal påpekes at alle de antydede ruthenium-isotoper er stabile. De etterfølgende elementer som kan fremstilles ved suksessive fanginger er også gunstige: 10<3>Ru og <104>Ru er stabile, mens <105>Ru hurtig brytes ned til det stabile <105>Pd. Også <106>Pd er stabilt, den første lang-livsisotopen er <107>Pd, som har en halveringstid på 6,5 x IO<6> år. Imidlertid er produksjonsmengden i virkeligheten neglisjerbar, tatt i betraktning at så mange som åtte suksessive nøytronfanginger må inntre i den samme kjerne.

Nedbrytningskonstanten for transmuteringen av <99>Tc er ca. 82,1 GWatt dag/tonn, noe som tilsvarer mindre enn 3 år for den nominelle EA-energi (1,0 GWatt, termisk). Disse kurver påviser muligheten for fullstendig eliminering av technetium i periferien av en EA med en rimelig tidskonstant. mer detaljerte konfigurasjoner og virkelige transmu-teringshastigheter skal diskuteres nedenfor.

I tillegg skal det også påpekes at hvis materialene som skal transmuteres ble innført direkte i kjernen, ville transmuteringshastigheten være meget mindre, fordi nøytron-fluksen der er konsentrert ved energier der fangingen av lang-livs-FF'ene har et meget lite tverrsnitt.

3. Nøytrontilførselen

3 . 1 . - Generelle betraktninger

Størrelsen og typen nøytronkilder henger klart sammen med anvendelsen. Aktivatoren skal først diskuteres som mulighet.

Hovedparameteren er den i vinkel integrerte nøytronproduksjonshastighet So, fordi den virkelige vinkelfordeling ved kilden hurtig gjøres isotropisk av blydiffuseren (se kapitel 4 nedenfor for nærmere detaljer). På samme måte er energispekteret for de til å begynne med produserte nøytroner relativt uviktig fordi, som allerede forklart, de uelastiske prosesser i diffuseren hurtig demper nøytronenergien ned til rundt 1 MeV, der den letargiske sinking av nøytronene overtar. Derfor er nøytronfangingseffektiviteten for aktiveringen n og mer generelt geometrien for aktivatoren relativt uavhengig av detaljene i realiseringen av kilden.

Når det gjelder aktivering av naturlig jod, er det sannsynlig at en liten prøve, i størrelsesorden brøkdeler av et gram, må aktiveres for hver eksponering til en nivå som krever en cyklotron eller tilsvarende akselerator med en nøytronproduksjonsgrad på noen få ganger IO<13> nøytroner over den hele faste vinkel. Dette kan oppnås med en energi i størrelsesorden 10 til 30 MeV og en strålestrøm i størrelsesorden mA'er, noe som også er egnet for produksjon av isotoper for PET-undersøkelser. Derfor kan man ta sikte på et kombinert anlegg.

Når det gjelder stor industriell produksjon av radionuklider som for eksempel <99>Mo (<99m>Tc), <131>I eller av fissium fra uranfisjoner, kan det være verdt å betrakte tilsvarende strømstyrker, men høyere protonenergier, i området noen hundre MeV, med en tilsvarende større So. Aktivering som er proporsjonal So, kan så gjennomføres med meget mindre prøver, noe som, slik vi skal se nedenfor, er en betydelig fordel spesielt når det gjelder bærbare 99Mo (<99m>Tc) dispensere.

Ved den andre ende av skalaen, er produksjonen av lav aktivering med en enkel innretning som bruker en nøytron-emitterende radioaktiv kilde, verd å nevne, fordi dette kan være av interesse for anvendelser som krever en meget svak kilde (« mCie) av radioisotoper, men til lav pris og med driftsenkelhet.

3 . 2 . - Nøvtronutbvtte med partikler ira midlere energi

Det totale nøytronutbyttet fra et tykt Be-mål bombardert med en stråle av protoner med energi Ep = 23 MeV er angitt i litteraturen (se H.J. Brede et al., "Nucl. Instr. & Methods", A274, (332), 1989 og de deri angitte referanser). Integrering over vinkelfordelingen (M.A. Lone et al., "Nucl. fristr. & Methods", 143 (331) 1977; se også M.A. Lone et al., "Nucl. Instr. & Methods", 189 (515) 1981) gir det totale nøytronutbyttet So= 1,66 x IO<14> n/sek/mA (for energier større enn 0,4 MeV), tilsvarende en nøytron-fluks <|>(r) = 0,654 x IO<12> cm"<2> s"1-mA"1 ved r = 20 cm fra kilden, i henhold til formelen <)»(r)« So/(47tDr), som viser bly-anrikningsfaktoren (D = 1,01 cm). Det skal også påpekes at fluksen faller på samme måte som den inverse verdi av avstanden (l/r), det vil si mer langsomt enn i tomt rom, der fluksen er proporsjonal med den faste vinkel fra kilden (l/r<2>). Allerede for en strøm på 10 mA, som kan genereres i moderne cyklotroner, fører foreliggende system til den bemerkelsesverdige fluks <j»(r) = 6,5 x IO12cm"<2->s"<1>, typisk for en reaktor.

Andre målmaterialer kan benyttes, særlig <7>Li, med sammenlignbare utbytter. I lys av det lavere smeltepunkt er imidlertid litiummål mer kompliserte. En oppsummering av ut-byttene for forskjellige stråler og (tykke) mål er gitt i tabell 4.

Nøytronutbyttet er en voksende funksjon av den kinetiske protonenergi Ep. Til pasning av målingene til forskjellige energi fører til den enkle, empiriske formel S0(Ep) = 4,476 x 10n x £j'886, som gjelder for nøytroner med energi over 0,4 MeV. For en kinetisk protonenergi Ep = 50 (15) MeV, økes (reduseres) for eksempel nøytron-utbyttet med en faktor 4,33 (0,45) sammenlignet med Ep = 23 MeV. Fordi stråleenergien Eo for en strømstyrke ip er ipEp stiger nøytronutbyttet for en gitt stråleenergi proporsjo-nalt med £°'<886>.

Nøytroner kan fremstilles også med andre incidente partikler, særlig deuteroner og a-partikler. For en gitt innfallende energi, er det direkte nøytronutbyttet av deuteroner vesentlig^høyere enn for protoner, men, relevant for foreliggende søknad, den vinkel-integrerte fluks er sammenlignbar med den til protoner som vist i tabell 4. For eksempel er, ved Ed = 23 MeV, det integrerte utbyttet S0= 1,96 x IO14 n/sek/mA. Utbyttet for innfallende a-partikler er vesentlig lavere. I lys av den assosierte enkelhet og deres høye nøytronutbytte, synes protonstråler å være optimale for oppfinnelsen.

Et viktig teknisk element er stråleenergien som skal dissiperes i målet. De mange forskjellige typer mål som i dag er i bruk i forbindelse med partikkelstråler med de karak-teristika som diskuteres her, er generelt anvendelige i foreliggende tilfelle. Det effektive stråleareal er karakteristisk i størrelsesorden flere cm<2>. Det skal påpekes at måltykkelsen som er nødvendig for å stanse strålen er relativt liten, nemlig i størrelsesorden 4 mm for Ep = 25 MeV; Den termiske konduktivitet for beryllium er stor (k = 2,18 W.cm'."C"<1>) og smeltepunktet hensiktsmessig høyt (1278°C). Over tykkelsen L valgt lik partikkel-rekkevidden, er temperaturfallet AT på grunn av konduktiviteten, for en overflateenergi-densitet q på grunn av strålen (W/cm<2>), gitt ved AT = qL/2k, idet man neglisjerer varia-sjonen av ioniseringstapene på grunn av Bragg-toppen (inkludering av denne lille effekt ville i realiteten forbedre situasjonen fordi energitapene er størst ved enden av området som er nærmere avkjølingsområdet). Setter man q = 5 x IO<3> W/cm<2> og L = 0,4 cm, finner man AT = 458°C, som er adekvat. Avkjøling av flaten av målet motsatt strålen kan gjennomføres på et antall måter. Antar man vannsirkulering (det er verifisert at nærværet av vannkjølemidlet har neglisjerbare effekter på nøytronikken i innretningen), er den krevde vannmassestrøm w i henhold til ligningen w = Wstraie/ATcpc, der Wstråie er stråleenergien (Watt), ATC er den tillatte temperaturendring i kjølemidlet og pc (4,18 Joules/cm<3>/°C) er varmekapasiteten for vannkjølemidlet. Setter man Wstraie = 25 kWatt (1 mA ved 25 MeV), ATC= 70°C, finner man w 0 0,085 liter/sek., en moderat verdi.

For høyere stråleenergier er det hensiktsmessig å skråstille målflaten med henblikk på stråleretningen. Hvis <(» er innfallsvinkelen for strålen på målplanet (<|> = 90° for normalt innfall), blir den virkelige måltykkelse redusert med en faktor L x sin<j> og stråleover-flateenergidensiteten med en faktor q x sin<|>, med konsekvente fordeler i målvarme-konduktiviteten og avkjølende overflate.

3 . 3 . - Nøvtronemitterende radioaktive kilder

To typer standard nøytronkilder synes interessante. I den første type kilde fremstilles nøytronene ved (a,n)-reaksjonen på beryllium blandet som pulver med en ct-stråle, som for eksempel241 Am, 23<8>Pu, <244>Cm og så videre. Hovedmangelen ved denne kilde er det lave nøytronutbyttet, karakteristisk 2,1 x IO<6> nøytroner/sek. for 1 Curie av oc-kilde. Derfor kreves det en ren a-emitter på helt opptil 500 Cie for å oppnå en fluks på IO<9> n/sek. Nedbrytningsvarmen som genereres ved en slik kilde er 17,8 watt.

En annen attraktiv type kilde er en aktinide med høy sannsynlighet for spontan fisjon,

som for eksempel 252Cf, som en a-stråle med 3,1% sannsynlighet for spontan fisjon, for derved å danne 0,031 x 2,8 = 0,087 fisjonnøytroner ved hver desintegrering. Den oven-

for angitte fluks oppnås så med en meget mindre kilde på

10<9>/(3,7 x 10<10> x 0,087) = 0,311 Cie. Halveringstiden for kilden er 2,64 år. For eksempel gir en 10 Cie-kilde av 252Cf 3,2 x 10<10> nøytroner/sek., noe som har en tilstrekkelig intensitet til å produsere 0,01 GBq-prøver av <99m>Tc med en naturlig molybdenaktivator på 20 gram. I enkelte diagnostiske anvendelser (se tabell 9), kan mindre aktiviteter være tilstrekkelig.

Mellom ytelsen for akseleratorene og for kildene er D-T-høyspenningskolonnen som gir

14 MeV nøytroner ved rundt 300 keV, med reaksjonen (d,n) på et tritium-anriket mål.

3 . 4 . - Høvenereiakseleratorer Meget høyere nøytronflukser er mulig med protonstråler med høyenergianslag på et spallasjonsmål. Høyenergiprotoner vil ganske enkelt absorberes i blybuffersjiktet som også vil virke som spallasjonsmål. I lys av den store energi som avsettes av strålen på et relativt stort volum av spallasjonsmålet, er det nødvendig med en riktig design. For høye stråleenergier Eo, er det beste arrangementet det til et flytende metallmål. Denne teknologi og assosiert geometri skal diskuteres nedenfor. Spallasjonsnøytronutbyttet som fremstilles av en høyenergiproton i en blyblokk av den antydede størrelse er oppsummert i tabell 5, som en funksjon av den innfallende kinetiske protonenergi Ep.

Nøytronmultiplisiteten no, definert som det gjennomsnittlige antallet nøytroner som produseres for hvert innfallende proton med kinetisk energi Ep, er en hurtig stigende funksjon av protonenergien, som kan tilpasses over 100 MeV med en approksimajt empirisk formel no = 3,717 x IO"<5> x Ep 2+ 3,396* IO"3 xEp med Ep i MeV. Det integrerte,

spesifikke nøytronutbytte So er en tilsvarende hurtigstigende funksjon av Ep, i størrelsesorden 1,12 x IO<16> n/sek/mA ved Ep = 200 MeV. Ved denne energi er en strålestrømstyrke ip i størrelsesorden ip = 2,68 mA krevet for et nøytronutbytte i størrelsesorden So = 3,0 x IO<16> n/sek.

Det er derfor mulig å oppnå flukser som i det minste er to størrelsesordener høyere enn

de for den mellomliggende energiakselerator. Nøytronfluksen <D ved r = 30 cm fra sen-

trum, der aktiveringsprøven vanligvis er lokalisert, er av størrelsesorden 0,78 x IO<14>

n/cm<2>/sek, ganske sammenlignbar med fluksen for en stor energireaktor. Tatt i betrakt-

ning det faktum at fangingsprosessen sterkt økes av resonanskryssing (se formel (10)),

er det klart at foreliggende fremgangsmåte blir meget kompetitiv med reaktor-dreven aktivering. Dette gjelder særlig 99Mo (<99m>Tc) som er hemmet av et meget lite fangingstverrsnitt på 140 mb for termiske (reaktor) nøytroner, og for hvilken den alternative,

men meget mer kompliserte ekstrahering fra <235>U-fisjonsfragmentene fra en reaktor,

hyppig benyttes.

Åpenbart er disse strømstyrker og energier egnet for en industriell anvendelse for stor-skalaproduksjon av radioisotoper og særlig av 99Mo (<99m>Tc), der det foreligger et stort marked. Det aktiverte molybden (halveringstid 65 timer) blir, som beskrevet nærmere

nedenfor, transportert til brukssetet (hospital) ved hjelp av en aluminiumoksidbeholder hvorfra <99m>Tc hentes etter behov.

En industriell akselerator i stand til å produsere en stråleenergi i størrelsesorden flere mA ved en energi i størrelsesorden 150 til 200 kan bestå av en kompakt cyklotron av moderat størrelse (radius = noen meter) matet med en høyspenningskolonne på rundt 250 keV, som foreslått av P. Mandrillon. Negative ioner (H") akselereres i stedet for protoner, fordi ekstraheringen lett kan gjennomføres med en stripper. En alternativ akselerator-design, foreslått av LINAC SYSTEMS (2167 N. Highway 77 Waxahacie, Texas 75165, USA), tar sikte på en kompakt (gjennomsnittlig gradient 2 Me V/m) LINAC som er i stand til strømstyrker i størrelsesorden 10 til 15 mA ved energier ut over 100 MeV.

Som allerede påpekt, antyder den betydelige stråleenergi som skal dissiperes i spalla-sjons-måldiffuseren muligheten for å benytte smeltet bly (smeltepunkt 327°C) eller en eutektisk bly-vismut (smeltepunkt 125°C) mål. Operasjonen lettes ved det faktum at energien i strålen, på grunn av den høyere protonenergi og rekkevidde, fordeles over en betydelig lengde. Den flytende strøm og den tilsvarende avkjøling kan realiseres ved hjelp av kun naturlig konveksjon. Energi utover 1 MWatt kan lett dissiperes i det flytende, smeltede metall. Arbeidstemperaturen er i størrelsesorden 400°C, altså temperaturer der korrosjonsproblemene er minimale. Strålen penetrerer den smeltede, flytende omgivelse gjennom et vindu. For å unngå skade på vinduet på grunn av strålen, er stråleflekken på posisjonen ved vinduet egnet forstørret, karakteristisk over en diameter på noen titalls cm.

Nøytronutbyttene So som kan oppnås ved protonakseleratorer og forskjellige mål for en 1 mA protonkilde er oppsummert i figur 8. Alternativer for et beryllium-mål og et tungt spallasjonsmål er vist.

3 . 5 . - Lekkasienøvtroner fra en fisionsdreven kjerne

Det skal her henvises til konfigurasjonen for samtidig eliminering av TRU-avfallet og av transmuteringen av lang-livs-FF'er i henhold til det tidligere beskrevne scenarium (avsnitt 1.4). Kilden er fortrinnsvis en energiforsterker, EA, selv om en hurtig-breeder (FB)-konfigurasjon også kan benyttes.

I dette scenarium må transmutasjonene av begge aggressive typer avfall gjennomføres samtidig, nemlig ved hastigheter som er bestemt på forhånd ved sammensetningen av avfallet som skal dekontamineres. Som allerede påpekt i avsnitt 1.5, medfører dette at produktet av fraksjonen at for fisjonsnøytronene som gjøre tilgjengelige for transmutering og fraksjonen af for de nøytroner som virkelig fanges i urenheten, være av størrelsesorden atx af = 0,106.1 praksis er det mulig å "lekke ut" i størrelsesorden 20 til 25% av nøytronene i kjernen uten i vesentlig grad å påvirke TRU-forbrenningsprosessen som krever en subkritisk multiplikasjonskonstant i størrelsesorden k = 0,96 til 0,98.

Tilsvarende betraktninger gjelder en Fast Breeder, selv om kravene for full kritikalitet må være mer krevende uttrykt ved nøytroner destinert til kjernen. Dette medfører at af > 0,5, som er et stort tall, men, slik vi skal se, kan oppnås ved foreliggende fremgangsmåte.

4. Beskrivelse av aktivatoren

Den praktiske realisering av aktivatorinnretningen er skjematisk illustrert i figur 7a for strålen med mellomliggende energi og i figur 7b for høyenergistrålen og respektivt spallasjonskilden. Dimensjonene er approksimate og er ikke kritiske. Den totale form er valgt noe vilkårlig til sylindrisk med grovt like dimensjoner i de tre akser (lengde = diameter). Selvfølgelig kan en hvilken som helst annen form også være mulig. Innretningen kan være oppdelt i et antall konsentriske, funksjonelle sjikt som starter fra sentrum der det nøytron-produserende mål er lokalisert. (1) Når det gjelder figur 7a, blir målet 1, antatt å være av liten størrelse, truffet av strålen 8 fra akseleratoren, transportert gjennom den evakuerte strålekanal 2. Selv-følgelig er strålekanalen 2 unødvendig, hvis nøytronene produseres av en radioaktiv kilde. I det sistnevnte tilfellet kan røret 2 være nødvendig for å ekstrahere kilden fra innretningen. Strålekanalen omgis av et første buffersjikt 3. Formålet med dette sjikt (r0 « 25 cm bly, men ikke vesentlig) er å tilveiebringe en første diffusjons-forbedring og isotropisering av nøytronfluksen fra kilden. Fordelingen av fluksen skjer i det vesentlige uavhengig av den virkelige vinkelfordeling av den nøytron-produserende reaksjon.

Mesteparten av de mulige nøytronkilder har et energispektrum som forløper til flere MeV, altfor høyt til å føre til praktisk aktivering. Buffersjiktet tilveiebringer både en første substansiell og hurtig reduksjon i energispekteret som naturlig oppnås ved uelastiske spredningsprosesser som (n,n'), (n,2n), (n,3n) og så videre. Disse siste to prosesser introduserer likeledes en liten, men signifikant økning av fluksen ved nøytronmultiplikering, karakteristisk i størrelsesorden flere prosent og som forbedres for høyere energikilder som for eksempel tilfellet er ved 14 MeV nøytroner fra D-T-produksjonsreaksjonen. Ved utløpet av buffersjiktet, er energispekteret for fangingsresonansområdet av prøven blitt i det vesentlige uavhengig av arten og initialspekteret for kilden.

Det ideelle materialet for buffersjiktet er bly eller vismut på grunn av den lave diffusjonskoeffisient D, høye transparens under den uelastiske terskel (buffersjiktet må også være meget transparent for lavere energinøytroner som diffuserer gjennom volumet av aktivatoren) og store uelastisitet i tverrsnittene i MeV-området.

Når det gjelder høyenergiakselator- og spallasjonsnøytroner (se figur 7b) blir strålen 9 som beveger seg i evakuert rør 10 sendt direkte gjennom et vindu 11 til det smeltede bly 12 som samtidig virker som et (tykt) mål og buffer. På grunn av den betydelige energi som dissiperes av strålen (opptil flere hundre kWatt), oppnås mål/buffer-sjiktet best med smeltet bly eller en eutektisk bly/vismutblanding. Den smeltede væske sirkuleres ved naturlig konveksjon i hastigheter i størrelsesorden 1 m/sek. gjennom et rør 13 i hvilket det er innført en varmeveksler 14 og supplemen-tær (elektrisk) oppvarmer 15 for å sikre sirkulering og en temperatur tilstrekkelig til å forhindre at væsken størkner også når akseleratoren er slått av. Resten av aktiva-torblokken 16 er i overensstemmelse med den i figur 7a og med for eksempel

parametrene i tabell 6.

(2) Aktiveringsområdet 4 omgir buffersjiktet. I et slikt område, nok en gang realisert best med bly på grunn av den lave D-verdi og høye nøytrontransparens, er prøvene som skal aktiveres innleiret, for eksempel inne i trange, tynne rør. Prøvene må lett kunne innføres og trekkes ut fra blokken med et egnet verktøy, for eksempel et pantografVerktøy. Disse prøver må være fint fordelt over hele volumet av aktiveringsområdet for (i) å gjøre bruk av hele fluksen. I korrespondanse med meget sterke resonanser, blir prøven komplett absorptiv og alle nøytroner med den riktige energi i volumet blir absorbert. Hvis prøven konsentreres i et lite volum, vil kun de relativt få nøytroner som er til stede i volumet med den riktige energi, absorberes. Dette kan forårsake metningsfenomener. (ii) å unngå selv-screening av prøven i de store tverrsnittsenergiområder som er de mest effektive i aktiveringen.

Prøvebeholderen kan trenge konstruksjonsbærere. For dette formål bør man benytte lavaktiverings-, nøytron-transparente materialer som for eksempel stål, zircalloy eller karbonforbindelser eller helst enda mer bly. Tykkelsen for aktiveringssjiktet 4 kan være anvendelsesavhengig. Karakteristisk kan det være et sjikt med en tykkelse ri i området 5-10 cm, konsentrisk til buffersjiktet 3. Fordi spredningslengden i bly er meget kort, propagerer betingelsene for absorpsjon på grunn av resonans ikke betydelig fra opp-punktet for opptreden. Absorpsjonen av nøytroner ved de (sterke) resonanser av prøven er et "lokalt" fenomen. (3) Innretningen må være så kompakt som mulig. Hvis det ytre volumet skulle være fullført kun med diffuserende bly, ville det på grunn av den lave letargi bli temme-lig voluminøst og kreve flere hundre tonn materialer. Fordi videre energitapene inntrer i meget små trinn og resonansintegralet ikke er neglisjerbart, vil denne lang-dryge prosess gi en signifikant forringelse i fluksen på grunn av resonant selv-absorpsjon i blyet per se. På den annen side er aktiveringen av den ønskede prøve, som påpekt, en lokal tilstand som ikke umiddelbart propagerer i hele innretningen. Derfor kan man innføre et modereringsområde 6 av et tynt (Ar i området 5-10 cm, d = 2,25 g/cm<3>) område laget for eksempel med karbon (grafitt) umiddelbart utenfor aktiveringsvolumet 4, fortrinnsvis etter et tynt fo i størrelsesorden noen centimeter, det vil si r2 > D) blybuffersjikt 5. Nærværet av modereringsområdet 6, som virker både som en "reflektor" og som en "energimoderator" har meget fordelaktige virk-ninger på energispekteret i aktiveringsvolumet.

I figur 9 er det beregnede differensialenergispektrum i aktiveringsområdet plottet i variabelen dn/d(log (E)) fordi, i denne variabel og for en idealisert iso-letargi-oppførsel, det er konstant og energi-uavhengig, avvik fra flatheten implikerer endringer fra den iso-letargiske, ideelle oppførsel. De fire kurver tilsvarer forskjellige tykkelse for karbonsjiktet, nemlig respektivt Ar = 0; 2,5; 5,0; og 15,0 cm. Det skal påpekes at, i energiområdet der resonanser ventes, fluksen vesentlig økes med henblikk på tilfellet med null-tykkelse for karbonsjiktet. Et bredt optimum oppnås for en tykkelse Ar i størrelses 5 til 10 cm. Hvis større tykkelser benyttes, blir den termiske energitopp prominent. Aktiveringssannsynligheten for en gitt (svak) prøve, for eksempel når det gjelder <127>I, blir mer enn fordoblet under anvendelse av et 5 cm karbonsjikt. Den totale størrelse for innretningen blir også vesentlig redusert.

Alternativet med et modereringsområde mellom buffersjiktet og aktiveringsområdet er også undersøkt og dette gir meget dårligere resultater. Konklusjonen av disse studier er at tykkelsen for modereringsområdet innen rimelige grenser ikke er kritisk med henblikk på fluksen i resonansområdet. En tykkere karbon-moderator øker fraksjonen av nøytroner i det termiske området. Den optimale mengde av termiske nøytronfanginger avhenger åpenbart av den aktuelle energi og lokasjonen for resonansene i prøven. En meget tykk karbonstav vil hurtig flytte spektrum til termisk energi som vil være fordelaktig i enkelte tilfeller. I ethvert tilfelle er bruken av bly nær prøven anbefalt i alle tilfeller, fordi dette gir den beste fluksforbedring. (4) Moderatorområdet følges av en blyreflektor 7 og hele innretningen lukkes inne i tykk, ikke-vist, jernboks, for å garantere mekanisk stivhet og skjerme de gjenværende nøytroner. Ytterligere absorberende materiale som betong eller tilsvarende materialer, eventuelt fylt med bor for effektivt å fange de få unnslippende nøy-troner, kan benyttes for å sikre full radiobeskyttelse av innretningen. De aktuelle dimensjoner for en typisk innretning er oppsummert i tabell 6 under hen-visning til visse spesifikke aktiveringsoppgaver. I praksis kan noen av delen fikseres og enkelte andre endres i henhold til den valgte anvendelse. Nøytronspektrene i de forskjellige deler av aktivatoren, plottet i den variable dn/d(log(E)), er vist i figur 10 for parametrene i tabell 6 og ingen egnet innfangingsprøve. Man kan notere seg den generelle, bemerkelsesverdige flathet for spektrene som viser at systemet er nær idealiserte, iso-letargibetingelser. Fluksen er grovt sett konstant i det sentrale området og den faller i blyreflektoren 7 og enda mer i jernboksen. De skarpe topper skyldes resonant opp-førsel for bly og jern i aktivatoren.

5. Ytelsen for en typisk aktivator

5 . 1 . - Metodens anvendelighet

For å eksemplifisere foreliggende fremgangsmåte skal ytelsen for aktivatoren for medisinsk isotop-produksjon kort oppsummeres.

Som allerede påpekt, er transmuteringshastighetene i stor grad uavhengige av den kjemiske binding og isotopiske sammensetning for materialene som innføres i aktivatoren. De er også så å si uavhengige av kildegeometrien og av prosessen som benyttes for nøytronproduksjonen forutsatt at den initiale nøytronenergi er tilstrekkelig høy

(> 0,4 MeV). Den symptotiske aktivering i GBq/g, for aktiveringsmaterialet som funksjon av nøytronutbyttet fra kilden er vist i figur 11 for de ovenfor diskuterte, spesifikke eksempler.

Hovedradioisotopene som benyttes i medisin og tilsvarende anvendelsesområder er oppsummert i tabellene 7, 8 og 9. Disse anvendelser skal kort oppsummeres i lys av de nye muligheter som aktivatoren gir.

En hovedendring som blir mulig, er den systematiske erstatning av jod-anvendelsene relatert diagnose med den meget kort-livede <128>I, med de følgende hovedfordeler: (1) i den meget lavere dose for pasienten, i det vesentlige begrenset til undersøkelses-tiden, fordi halveringstiden kun er 25 minutter. (2) muligheten for aktivering in situ av en allerede preparert og egnet kjemisk forbindelse av farmakologisk kvalitet, som direkte innføres i pasienten etter føring

gjennom aktivatoren for en kort eksponering (strålingsskaden ved prepareringen er neglisjerbar i lys av den korte nøytroneksponering).

Nedbrytningsskjemaet for <128>I har en 7% elektronfangingssannsynlighet med K-skall myke fotoner, noe som gjør den tilsvarende 1<23>I (som også har en y-linje ved 159 keV (83,3%)). Resten er en P-y-transisjon med <Ep> = 737 keV og en y-linje ved 442,9 keV (16,9%). Den er også tilsvarende <131>I (med <131>Xe (11,9 d)), som har y-linje ved 364,8 keV (81,2%) og <Ep> = 182 keV. Derfor har disse tre elementer alle tilsvarende diagnostiske potensialer for hvilke y-linjene er relevante. Tabell 7 oppsummerer diagnosedata relativt jod-radioisotoper. Varietet av produkter som benyttes og den generelle anvendelighet av pre-aktiveirngsmetoden må fremheves.

Hovedterapi-anvendelsene for jodforbindelser er oppsummert i tabell 8. Dosene er meget nøyere og kortheten for 1I vil kreve tilsvarende større aktiviteter for den injiserte prøve. Derfor synes <131>I, fremstilt ved Te-aktivering, generelt mer velegnet.

Den dominante bruk av radioisotoper i medisin er i dag konsentrert til bruk av <99m>Tc som vist i tabell 9. Som allerede diskutert, kan den foreliggende aktiveringsmetode gi store mengder <98>Mo-aktivering og derfor kan alle disse prosedyrer generelt gjennom-føres med den foreslåtte aktivator.

Aktiveringsmetoden kan benyttes for å produsere også diverse andre produkter. Aktiveringsreaksjonen med nøytronfanging kan ikke lett benyttes for å produsere en varietet av isotoper blant hvilke <67>Ga,<11>'ln, 81Kr, <82>Rb og <201>T1 og de kort-levede positronemittere for PET-scans, for hvilke ladet partikkelaktivering er foretrukket. Den generelle til-gjengelighet for en partikkelakselerator bør imidlertid tilsi deres produksjon også, men med konvensjonelle metoder.

5 . 2 . - Vale av akselerator

Ytelsen for innretningen er selvfølgelig bestemt ved valget av akselerator. Det antas to skjematiske konfigurasjoner: (1) en "lokal" produksjon av radioisotoper innen premissene til et hospital, i hvilket antagelig akseleratoren også benyttes for å produsere PET-isotoper ved direkte bestråling eller andre terapiprogrammer. Aktivatoren benyttes for å produsere 128I og 99Mo (<99m>Tc). Mengden <99m>Tc som er nødvendig for en enkelt analyse er karakteristisk i størrelsesorden 1 Gbq. Den enkle ekstraheringsprosess fra molybden gjennomføres nær akseleratoren. Akseleratoren er en kompakt cyklotron eller en LINAC med 23 MeV-protoner og den nominelle strømstyrke på 1 mA. Målet er et tykt beryllium-mål, vannavkjølt for å absorbere den stråledissiperte energi (23 kWatt). Strålen spres over en overflate i størrelsesorden noen kvadrat centimeter for å lette avkjøling. I henhold til tabell 4, er det integrerte utbyttet So = 1,66 x IO14 n/sek. Aktivatoren har den geometri som er beskrevet i tabell 6. Ved hjelp av et egnet innføringsverktøy, for eksempel et pantografVerktøy, kan flere forskjellige mål samtidig innføres i innretningen. (2) En "regional"-produksjon i industriell skala av radioisotoper som må transporteres og benyttes i egnet form ved forskjellige hospitaler, lokalisert relativt nær aktive-ringsanlegget. Transporttiden utelukker bruken av 128I og <131>I må benyttes i stedet. Det skal påpekes at for thyroidterapi, heller enn diagnose, må en stor dose (opp til 10 Gbq, se tabell 8) gies pasienten og derfor har bruken av 13<1>I færre motindika-sjoner enn i tilfellet diagnose, der dosen åpenbart må være minimal og der, som allerede påpekt, bruken av <128>I er foretrukket. I tillegg har man tatt i betraktning produksjonen av 99Mo (<99m>Tc) som kan transporteres i en alumina-dispenser ved å følge den standardprosedyre som brukes i dag. Mengden av initial <99>Mo-aktivering som er nødvendig, er i størrelsesorden 10 til 100 Gbq. For å begrense massen av molybden og derved den til alumina ved transporten, må aktiveringsdensiteten være så stor som mulig. Det antas derfor at en større akselerator benyttes og nøytronene fremstilles ved spallasjonsprosessen på bly eller eutektisk Pb/Bi-blanding. Disse komplikasjoner er aksepterbare i lys av den større "fabrikk"-type skala for operasjonen og de større mengder av radioisotoper som må fremstilles. Akseleratoren er en kompakt cyklotron eller en LINAC med 200 (150) MeV-protoner og den nominelle strømstyrke på 2,68 (5,35) mA, noe som resulterer i et integrert nøytron-utbytte So = 3,0 x IO<16> nsek. Stråleenergien som skal dissiperes i det smeltede metallmål er 537 (802) kWatt. Aktivatoren har den geometri som er beskrevet i tabell 6, men med et signifikant forstørret buffersjikt for å tillate installering av spallasjonsmålet. Ved hjelp av et egnet innføringsverktøy, for eksempel et pantograf-verktøy, kan på samme måte som tidligere diverse forskjellige mål innføres i innretningen.

Fordi andelen av nøytroner som benyttes for aktiveringen er ekstremt liten, kan mange prøver bestråles samtidig i aktivatoren.

5 . 3 . - Produksjon av 9<9m>Tcfra en molvbdenmatriks

Målet består enten av en isotopisk anriket <no>Mo eller, hvis dette ikke er tilgjengelig, av naturlig molybden inneholdende 24,13% <98>Mo, i en kjemisk form som skal diskuteres senere. Det kort-livede <99>Mo (r^ = 65,94 h) aktiveres og brytes i sin tur ned til 99mTc. Dette Mo må være meget rent. Særlig må det ikke inneholde rhenium som kompliserer ekstraheringen av molybden, fordi rhenium har kjemiske egenskaper like de til technetium. Generelt kan nærværet av urenheter føre til uønskede radionuklider. Utbytte av <99>Mo i henhold til tabell 3 og for en konstant bestråling på 1 g 98Mo (4 g naturlig Mo) i et tidsrom t, er 1,66 x IO'6 x [1-exp (-t/95,35 h)] x So GBq, der So er kildens nøytron-utbytte. For en kontinuerlig eksponering på 100 timer, aktiveres 1,07 x IO"<6> x So BGq/g av99Mo.

Ekstraheringen av technetium (1 GBq <99m>Tc tilsvarer 5,13 ng metall) fra en molybden-matriks er en relativt enkel prosess, utstrakt dokumentert i litteraturen (se, for eksempel A.K. Lavrukhina og A. A. Pozdnyakov, "Analytical Chemistry of Technetium, Promethium, Astatine and Francium", Academy of Sciences of the USSR, Israel Program for Scientific Trenslations, Jerusalem 1969; og også R.D. Peacock, "The chemistry of Technetium and Rhenium", Elsevier Publishing Company, 1966).

Selv om den ikke er noen del av aktiveringsprosessen, skal for fullstendighets skyld separeringen på sorbenter nevnes, særlig aluminiumoksid (AI2O3) som hyppig benyttes. En effektiv prosess for ekstrahering av mikromengder <99m>Tc fra bestrålt molybden er diskutert av N.B. Mixheev, M. Garhy og Z. Moustafa, "Atompraxis", vol. 10 (264), 1964. Disse forfattere foreslår at molybden sorberes av AI2O3 som anion H4[P(Mo207)6]<3>". Utbyttingsevnen er ca. 8 g/100 g A1203.

I henhold til denne sistnevnte metode, blir bestrålt molybden i form av natriumfosfomolybdat omdannet til det komplekse salt K3H4[P(Mo207)6]-nH20 ved omsetning med KC1 ved pH 1,5 til 2,0. Det dannede precipitat oppløses i 0,01N HC1 ved 50°C og den oppnådde oppløsning føres gjennom en kolonne fylt med AI2O3 som er vasket med 0,1N HC1. Fosfomolybdatet farver sorbenten gul.

For å eluere dette <99m>Tc benyttes det en isotonisk NaCl-oppløsning. Når 40 ml (figurene henviser til en 10,5 cm x 0,5 cm kolonne fylt med 20 g AI2O3) av eluenten føres gjennom, blir rundt 70 til 80% av det tilstedeværende <99m>Tc eluert fra kolonnen. Elementets renhet er 99,9%. For å eluere molybdenet fra kolonnen, benyttes 10 til 20 ml 0,1N NaOH. Det gjenvunne molybden kan re-injiseres i aktivatoren. Selvfølgelig kan kolonner med forskjellige størrelser benyttes avhengig av den krevde, spesifikke aktivitet og tatt i betraktning utbyttingskapasiteten.

For å begrense behandlingen av radioaktive produkter til et minimum, er det hensiktsmessig direkte i aktivatoren å innføre det komplekse salt K3H4[P(Mo207)6]-nH20. På denne måte kan den aktiverte forbindelse etter bestråling ganske enkelt innføres i 99mTc-dispenseren uten kjemisk håndtering. Etter at aktiveringen av <99>Mo er brutt ned til under brukbart nivå, blir saltet gjenvunnet (eluert) med 0,1N NaOH, noe som resulterer i natriumfosfomolybdat, som så regenereres med den ovenfor nevnte reaksjon med KC1 ved pH 1,5 til 2 for derved å slutte syklusen. Derfor kan målmaterialet brukes omigjen uendelig.

En åpenbar mangel ved å benytte komplekse forbindelser i aktivatoren er den mulige dannelse av uønskede elementer. De vesentlige radio-kontaminanter som fremstilles i saltet K3H4[P(Mo207)6]-nH20 er <32>P (8 = 0,00968, r* = 14,26 d) og 42K (8 = 0,0381,

= 12,36 h), der 8 er definert som aktiviteten med henblikk på <99m>Tc i prøven etter en lang (asymptotisk) bestråling og for et naturlig molybden-mål. Disse små kontaminanter venter man ikke i vesentlig grad skal elueres i <99m>Tc-prøven. Hvis man trenger den høyeste renhet, vil det selvfølgelig være best å benytte enten metallisk molybden eller oksid, M0O3. Forbindelsen kan transformeres til det komplekse salt etter bestråling ved bruk av den ovenfor beskrevne metode for å ekstrahere <99m>Tc eller, alternativt, kan ekstraheringen av <99m>Tc gjennom direkte fra den bestrålte prøve, for eksempel ved bruk av en organisk sorbent som aluminiumoksid, for eksempel som i det forutgående eksempel. Prosedyrene er beskrevet av W.D. Tucker, M.W. Green og A.P. Murrenhoff,

"Atompraxis", vol. 8 (163), 1962, for metallisk Mo og av K.E. Scheer og W. Maier-Borst i "Nucl. Medicine", vol. 3 (214), 1964 for Mo03.

I alternativ (1) ved den lokale produksjon av <99m>Tc (punkt 2 i figur 11), er tidsforsinkel-sen mellom produksjon og bruk relativt kort, men aktiveringen er tilsvarende mindre, på grunn av den lavere intensitet og energi i akseleratoren. Hvis man som en antydning antar et aktivitetstap rundt en faktor 2 for behandlingsforsinkelser, og en sluttprøve på 1 Gbq, kommer man med den antydede bestråling i 100 timer med en 23 MeV, 1 mA stråle, frem til en prøve av <98>Mo på 11,26 g (46,6 g naturlig Mo). Eluering av <99m>Tc fra denne prøve vil kreve 140 g (590 g) aluminiumoksid i henhold til tallene i tabell 10. Selv om denne kolonne sannsynligvis er for stor for en bærbar dispenser, er den perfekt egnet for en fast installering. Den ferdige oppløsning av <99m>Tc kan lett konsentreres før bruk, for eksempel ved å fordampe overskytende vann under vakuum.

Alternativ (2) av en bærbar dispenser (punkt 3 i figur 11) er primært karakterisert ved et tilsvarende mindre aluminavolum og således en høyere Mo-aktivering. Med de tall som er gitt ovenfor for akseleratoren, og for en initial <99>Mo-aktivitet på 50 GBq (den kommersielle Elutec™ Technetium Generator gir aktivering fra 6 til 116 Gbq, kalibrert den 4. dag etter produksjon), finner vi en prøve på <98>Mo på 1,56 g (6,4 g naturlig Mo), som vil passe inn i parametrene for tabell 4.1 lys av den større skala for operasjonen, vil det være mulig å bestråle en prøve M0O3 som er fri for strøaktivering og å transformere oksidet til salt før innføring i aluminadispenseren. Som tidligere kan Mo resirkuleres repetitivt i aktivatoren, når først den gitte aktivering er tilstrekkelig nedbrutt, og med etterfølgende eluering fra dette alumina med den egnede NaOH-eluent. Det er verifisert at aktiviteten for lang-livede radionuklider som eventuelt kan akkumuleres i prøven, ikke er vesentlig.

5 . 4 . - Aktivering av 128I fra naturlig jod

Den korte levetid for <128>I (r./2 = 24,99 m) forhindrer transporten slik at kun akselerator-muligheten (1) er tilbake (punkt 1 i figur 11). Heldigvis er resonansintegralet for <1>27I meget stort Ires = 148 b, og derfor er aktiveringen meget effektiv, selv for relativt lave nøytronflukser. Antar man en aktiveringseksponering på 30 minutter (en halvpart av asymptotisk aktivering), fulgt av en pause på 30 minutter før bildeprosedyren (50% overlevelse), er aktiveringen 1,1 Gbq/g, noe som i det vesentlige er tilstrekkelig. Forskjellige doser kan lett oppnås ved å endre enten eksponeringstid eller pausen mellom eksponering og bruk.

Beregninger er gjennomført også når det gjelder <127>I-aktivering. Mens. fangingssannsynlighetene i legemet av aktivatoren (Pb, Fe, og så videre) som, som ventet er uendret, er fangingseffektiviteten i <127>I som fører til 128I n = 2,62 x IO"<5> g"<1>. Energispekteret for de fangede nøytroner (heltrukken strek, venstre ordinatskala) og den integrerte fangingssannsynlighet (stiplet strek, høyre ordinatskala) vist i figur 12. Nok engang er de resonante fanginger dominante. Som allerede påpekt er det ikke nødvendig med noen kjemisk virkning, fordi prøven allerede er fremstilt i egnet form og den kan benyttes umiddelbart slik dette er nødvendig i lys av den korte halveringstid for <128>I (r-^ = 24,9 m).

Fanginger i andre elementer av forbindelsen må tas med i betraktning. Hvis særlig natriumjodid (Nal) benyttes, er resonansintegralet for produksjonen av <24>Na, en P"-stråler (nedbrytningen ledsages av to sterke y-linjer (100%) ved 1368,6 keV og 2754 keV) med halveringstid 14,95 timer, er meget liten, Ires = 0,26 sammenlignet med verdien Ires = 148 for jod. Beregninger gir fangingseffektiviteter i Nal på r) = 1,62 x IO"7 g"<1> for <24>Na-aktivering, og på n = 2,218 x 10'<5> g"<1> for <128>I-aktivering, normalisert for 1 g av Nal-forbindelsen. Antallet aktiverte Na-atomer er derfor mer enn to størrelsesordner mindre enn jodaktiveringen med neglisjerbare konsekvenser for pasientens totale dose. Tatt i betraktning levetidsforholdet, blir tellehastigheten fra <128>I øket med en ytterligere faktor 36. Derfor er sideeffektene i målingene som skyldes nærværet av <24>Na også neglisjerbare. Mest sannsynlig er dette tilfellet også for de andre forbindelser i tabell 7.

5 . 5 . - Aktivering av1311 fra tellur

Søker har betraktet tilfellet med produksjon av <131>I (r./, = 8,04 d), som er en isotop som hyppig benyttes i thyroidterapi. Aktiveringsreaksjonen er nøytronfanging med <130>Te som er en relativt rikelig isotop av tellur (33,87%), men som har en lavt resonansintegral, Ires = 0,26 b, med de følgende reaksjoner:

Ca. 10% av fangingene fører til den isomere tilstand 131 *Te. Det lave resonansintegralet fører til en liten fangingssannsynlighet. Heldigvis er tellur et relativt rimelig element (20 $/lb) og tillater en enkel ekstraheringsprosess for jodet som fremstilles. Derfor kan relativt store mengder målmateriale benyttes. Den illustrerende ekstraheringsmetode det tas sikte på består av en enkel pyro-metallurgisk prosess der barren av aktivert element smeltes ved rundt 500°C (smeltepunkt 449°C), enten i en digel eller ved hjelp av en enkel elektronstråleinnretning. Det fremstilte jod fordampes som et element fordi tellurjodid (TeLO dekomponerer ved slike temperaturer. Det fordampede jod blir så lett kondensert (smeltepunkt 113,5°C), og derved gjenvunnet. Denne prosess kan gjentas uendelig hvis barren støpes om igjen til egnet form.

Store mengder 1 O 1I (r^ = 8,04 d) er for tiden benyttet i terapi av thyroidsykdommer. Aktiveringsprosessen skjer gjennom nøytronfanging av en isotop av naturlig tellur, <130>Te (33,87%, Ires = 0,259 b). Som allerede påpekt krever den relativt lave verdi for tverrsnittet relativt store mengder mål. Fordi forbindelsen er relativt langlivet, må den ikke fremstilles lokalt. Derfor taes akseleraturmulighet (2) (punkt 4 i figur 11) i betraktning selv om betydelige mengder også kan fremstilles under betingelsene i mulighet (1).

Her antas en eksponering utført 12 dager med et 10 kg mål av naturlig tellur i metallisk form, innført i form av 32 (støpte) sylindere, hver 50 cm lange og med en radius på 0,56 cm (50 cm<3>). Resten av aktivatorvolumet er fylt med metallisk bly i hvilket hullene for målet er laget. De resulterende radionuklider er oppsummert i tabell 11.

I tillegg til de to åpenbare isotoper 13<1>Te og <131m>Te som er fader-kjernen for <131>I, fremstilles det et antall tellurisotoper på grunn av bruken av et naturlig tellurmål. Disse aktiverte produkter forblir i målmaterialet under ekstraheringsprosessen. Særlig sterk er nedbrytningen av <127>Te, om enn med en relativt kort halveringstid på 9,35 dager. Målmaterialet vil imidlertid forbli aktivert i relativt lang tid på grunn av nærværet av <121m>Te og Te med halveringstider på respektive 154 dager og 120 dager. Disse restaktivi-teter kan adderes opp i etterfølgende bestrålinger, men uten betydelige konsekvenser. Det ekstraherte jod er i det vesentlige rent <131>I med en meget liten kontaminering av det kort-livede <130>I med en halveringstid på 12,36 timer og som hurtig vil reduseres ytterligere ved naturlig nedbrytning. I tillegg vil det være rundt 6 ganger så mange nuklei av stabilt ,<27>I som fremstilles og en neglisjerbar liten kontaminering av <129>I (halveringstid 1,57 x IO7 år). Den lave konsentrasjon av <131m>Xe vil lett separeres under iodekstra-heringsprosessen. Den siste isotop i tabell 11 skyldes den kort-livede aktivering av blyet i aktivatorvolumet og vil ikke ekstraheres med målmaterialet. Den totale aktivitet for utladningen av det i det vesentlige rene <131>I er 7355,42 Gbq (200 Cie).

Som allerede beskrevet gjennomføres ekstraheringsprosessen ved forflyktigelse avjod-innholdet i målet ved å smelte metallet ved rundt 500°C. I lys av jodets høye flyktighet, bør ekstraheringen være i det vesentlige fullstendig. Dannelsen av tellurjodid, TéU, inhiberes fordi denne dekomponerer ved slike temperaturer. Jodet blir så kondensert, mens kontamineringen av xenon (28,02 Gbq) separeres og lagres til nedbrytning. Ekstraheringsprosessen kan vare i størrelsesorden 4-6 timer. Etter ekstrahering kan metallet støpes igjen til sylindere, ferdige for den neste eksponering. Tillater man en total preparerings- og behandlingstid i størrelsesorden 3 dager (overlevelsesgrad 84%), vil den ferdige prøve på <131>I ha en nominell aktivitet i størrelsesorden 6150 GBq.

Antar man i stedet akseleratormulighet (1) og et 32 kg tellurmål, oppnås den endelige produksjonsmengde på 100 Gbq under de samme prosedyrebetingelser som ovenfor. Kun en meget liten brøkdel av nøytronene fanges i aktivatormålet. Hvis nødvendig vil det derfor kunne være mulig betydelig å øke utbyttet ved å bruke en tilsvarende større masse av tellurmål.

5 . 6 . - IC - kilder for tarmstråleterapi

Tarmstråleterapi, også kjent som "brachy-terapi" er den direkte radioaktive podings-implantering i tumoren. Denne teknikk tillater avlevering av en sterk konsentrert og

inneholdt dose av stråling direkte i organet som skal behandles. Naboorganer spares for for stor strålingseksponering. Den radioaktive kilde er vanligvis en ren lavenergi (20 til 30 keV) intern omdanning (IC) y-stråler. Levetiden bør være lang nok til å sikre en stor vevdose, men kort nok til å tillate at mikrokapselen inneholdende det radioaktive

produkt forblir inne i legemet permanent (kapsler må fremstilles av et materiale som er forenelig med kroppsvevet). Typiske kilder som benyttes er <125>I ( r% = 60,14 d,

<Ey> = 27 keV) og <103>Pd (r* = 16,97 d, <Ey> = 20 keV). For <103>Pd kan målet være metallisk Rh bestrålt med protoner med intermediat energi (« 20 MeV). Tverrsnittet har et bredt maksimum på rundt 0,5 barn ved 10 MeV. Utbyttet på 103Pd ved 23 MeV og tykt mål (0,75 g /cm<2>) er 5,20 x IO"<4> for et innfallende proton, tilsvarende en aktiveringsgrad på 132,75 GBq/mA/dag. Imidlertid er energien som er dissipert i målet stor, 19,6 kWatt/mA. Hvis det derfor benyttes en maksimal strøm på 200 uA (4 kWatt i målet), er produksjonsgraden det heller moderate tall på 26,55 GBq/dag (0,717 Cie/dag), meget mindre enn de tall som her er gitt for <125>I og nøytronfanging (« 600 Cie/dag for scenario (2)). I henhold til dette kan <103>Pd fremstilles bedre på konvensjonell måte med (p,n)-reaksjon på <103>Rh (det kommersielle produktet er kjent som Teraseed®-Pd<103> og benyttes i terapi av prostatacancer).

Produksjonen av <125>I kan gjennomføres med nøytronfanging av <1>24Xe og reaksjons-kjeden:

Resonansintegralet av <124>Xe er meget stort, Ires = 2950 b, og en aksepterbar fangings-hastighet kan realiseres også med et gassformig mål. Fangingseffektiviteten T|v = 6,40 x IO"4pr. liter i ren <124>Xe ved normalt trykk og temperatur. I lys av den lille andel <124>Xe i naturlig xenon (0,1%), er isotopisk separering meget fordelaktig for å sikre god effektivitet, også tatt i betraktning at målet kan brukes uendelig. Det beregnede nøytronspektrum og fangingsenergifordelingen er vist i figurene 13a-b. Det vises klart at resonant fanging dominerer. Man kan også merke seg fluksutarming etter den (sterke) resonanskryssing og strukturen av dippen i spekteret.

Hvis naturlig xenon aktiveres direkte, er fangingseffektiviteten som fører til '"I

nv = 1,81 x IO"<6> pr. liter Xe ved normalt trykk og temperatur. Verdien er en faktor 3 større enn den for en ren 12<4>Xe, korrigert for det fraksjonelle innhold (0,1%), fordi selyskjermingen av de meget sterke resonanser i <124>Xe spiller en mer betydelig rolle i den rene forbindelse. De andre isotoper av naturlig xenon gir ikke betydelige mengder av kort-livede radioaktive isotoper andre enn xenon og kontaminerer derfor ikke produksjonen av jod. Fordi xenon er en inert gass, er ekstraheringen av jodet umiddel-bar, fordi den kondenserer på veggene i beholderen. Hvis naturlig zenon benyttes, fremstilles grovt regnet den samme mengde av stabilt cesium som sannsynligvis ekstraheres med jodet. Dette cesium er realiteten lett kontaminert med Cs som har en halveringstid på 30,1 år og en neglisjerbar aktivitet. En slik kontaminant er ikke til stede når det gjelder isotopisk anriket xenon.

I lys av den store fangingseffektivitet, kan mengden aktivert <125>I være relativt vesentlig. I scenarium (2) for den regionale akselerator som gir 3,0 x IO16 n/sek., er produksjons-hastigheten for <125>16,0 Cie/dag/liter mål med rent <124>Xe ved normalt trykk og temperatur. En 100 liters aktivator vil så ved normalt trykk og temperatur gi helt opptil 600 Cie/dag <125>I.

5. 7. - Fissium - aktiverine

Et betydelig antall og en betydelig varietet av radioisotoper ekstraheres fra fisjonsfragmentene som stammer fra fisjonen av uran i en reaktor. Ordet "fissium" benyttes her for å angi gruppen av elementer som er produktene ved <235>U-fi<s>joner.

Den herværende aktivator kan være lokalisert i en liten mengde uran, en naturlig eller fortrinnsvis anriket på <235>U. Selvfølgelig kan målmaterialet resirkuleres uendelig. Dette materialet kan ha formen av metallisk uran eller en annen forbindelse, for eksempel oksidet, avhengig av kravene til den etterfølgende ekstraheirngskjemi. På denne måte kan det fremstilles praktiske mengder fissium, langt fra de kritiske betingelser og under anvendelse av en meget liten prøve til å begynne med.

Et mulig scenarium er kort vist. Det antas at målet er en liten mengde uran som er anriket til 20% <235>U. Den virkelige geometri som benyttes i beregningen er basert på et finoppdelt, metallisk målarrangement for en total masse på 30 kg. Denne masse er valgt for å sikre korrekt representasjon av resonansskjermingen som er viktig når det gjelder uran. Typiske fangingseffektiviteter for de virkelige infinitesimale mengder uran er ca. en faktor 2 større enn det som er angitt i tabell 13. 20%-anrikningen er satt av kravene i ikke-spredningsavtalen som begrenser til 20% en realisering av kritisk masse. Tilfeldig-vis er mengden av plutonium som kan fremstilles på denne måte, neglisjerbar liten.

Målet være innelukket i en tett omhylling for å sikre at det ikke noen lekkasje av fissiumprodukter under eksponeringen. Effektivitetene for fangingen r\ og fissium-produksjonen (fisjon) nf, referert til 1 kg anriket forbindelse, er oppsummert i tabell 13. Fisjonen gir ytterligere nøytroner som trer inn i den generelle nøytronøkonomi. Nøytronandelen som fremstilles er rundt 1,04% for hvert kg anriket uran, noe som er meget lavt. Selv under de mest ekstreme betingelser av målfylling, forblir innretningen med margin ikke kritisk.

Antas det at et spesifikt element er til stede i dette fissium med en atomfraksjon X og at eksponeirngstiden teXp og den nødvendige reprosesseringstid trep begge er lik en halveringstid for forbindelsen, er initialaktiviteten for 1 kg aktivert prøve gitt ved 2,5 x 10'<10> So^rif (Gbq/kg). For vilkårlige tidsrom er aktiviteten for den ekstraherte forbindelse mer generelt ved slutten av reprosesseirngsperioden gitt ved ligning (2).

I scenarium (2) for den regionale akselerator som leverer So = 3,0 x IO<16> n/sek, er produksjonsgraden for en forbindelse med X = 0,04, teXp = trep = og parametrene i tabell 6,1150 GBq/kg (31,2 Cie/kg) mål. De viktigste radionuklider fra fissium er beregnet med geometrien i tabell 6 og er oppsummert i tabell 12. Betingelsene er de for scenarium (1). Figurer for scenarium (2) er ca. to størrelsesordner større. Eksponeirngstiden er vilkårlig satt til 10 dager, fulgt av 1 dag nedkjøling. Målet var 20% anriket, metallisk uran med en masse på 33 kg. Kun elementer med en sluttaktivitet større enn 1 Gbq er vist. Det er interessant å sammenligne <99>Mo-produksjonen fra fissium med den som oppnås ved direkte aktivering av <98>Mo (avsnitt 5.3). Det symptotiske utbyttet fra 20% anriket uran er beregnet til å være 51,3 Gbq/kg mål for scenarium (l)-aktivering. Den samme aktivering oppnås med 288 g <98>Mo. Derfor oppnås sammenlignbare utbytter.

5 . 8 . - P - implanterins i Si - krvstaller

Naturlig silisium består av tre isotoper <28>Si (92,23%, Ires<=> 0,0641 b), <29>Si (4,46%, Ires <= >0,0543 b) og <30>Si (3,1%, Ires = 0,697 b). Den eneste isotop som fører til et ustabilt element ved nøytronfanging er <30>Si som gir31 Si som i sin tur brytés ned med = 157 m til <31>P, den eneste isotop av naturlig fosfor. De Montecarlo-beregnede fangingseffektiviteter for isotopene for 1 kg naturlig Si er n = 2,353 x 10"4 <kg>"' for <28>Si, n <=><8,>166 x IO"<6 >kg"1fo<r>29Si og n = 1,733 x 10"5 kg"<1> for den interessante isotop 30Si. Antar man scenarium (2) for den regionale akselerator med So = 3,0 x IO<16> n/s, er den atomiske P-implanteringsgrad 2,573 x IO"<14> s"<1>, noe som tilsvarer 1 ppb (ekvivalent en implantert densitet av donorer på 5 x 10<13> cm"<3>), implantert hver 10,7. time. Ingen skadelig isotop blir åpenbart fremstilt, og derfor er implanteringsprosessen en "ren" prosess, når først <30>Si er brutt ned . Hvis høyere implanteringsutbytter er ønskelige, kan man i lys av den spesielle, industrielle art av prosessen, benytte en sterke akselerator (strøm og energi).

En tilsvarende prosedyre kan anvendes på germanium-krystaller. De ledende fanginger opptrer i <70>Ge-isotopen (20%) og gir akseptaren71 Ga (via71 Ge). En mindre grad av fanging inntrer også for <74>Ge (36%), noe som gir donoren75As (via <75>Ge). Derfor dominerer akseptordoping.

6. Beskrivelse av avfallstransmuteren

Avfallstransmuterdriften er eksemplifisert i henhold til de tidligere beskrevne scenarier og i rammeverket av en EA. Som allerede påpekt kan disse betraktninger også anvendes på det tilfellet der den "lekke" nøytronkilde er en hurtig breeder-reaktorkjerne.

Den generelle konstruksjon av en EA som arbeider i konjunksjon med avfallstransmuteren er vist forenklet i figur 14a (planriss av midtplanet av kjernen) og figur 14b (verti-kalsnitt i midtplanet).

Den består av en stor, robust ståltank 20 som er fylt med smeltet bly 21 eller med en eutektisk bly/vismut-blanding. Varmen som produseres dissiperes ved naturlig konveksjon eller ved hjelp av pumper, selv om varmevekslere er installert på toppen (ikke vist i figuren).

Protonstrålen som benyttes for å aktivere kjernekaskadene i energiforsterkerkjernen 22 bringes gjennom et evakuert rør 23 og traverserer strålevinduet 24 før interaksjon med det smeltede bly i spallasjonsområdet 25.

For enkelhets skyld vises et vanlig blyvolum for spallasjonsområdet og resten av innretningen. Denne løsning er perfekt aksepterbar, men det kan ellers være tilrådelig å separere sirkulasjonen av bly i spallasjonsområdet fra sirkulasjonen for resten av enheten. Dette alternativ er selvfølgelig ikke av relevans for driften av transmuteren.

Kjernen omfatter, i analog med standardpraksis i reaktorer, et stort antall stålkledde staver i hvilket brennstoffet er innført som oksid, eller eventuelt i metallisk form. Brennstofrfnaterialet inkluderer et fertilt element som <232>Th, som gir et fissilelement som 233TJ, etter å ha absorbert et nøytron. Den etterfølgende fisjon av fissilelementet eksponert til den hurtige nøytronfluks gir i sin tur ytterligere nøytroner. Når det gjelder spørsmålet om at breeding-og-fisjonsprosessen forblir subkritisk, skal det henvises til WO 95/12203.

Brennstoffstavene, karakteristisk 1,3 m lange, er enhetlig fordelt i en brennstoffenhet 26, også av stål, generelt av heksagonal form, med typisk 20 cm flate-mot-flate-avstand. Hver brennstoffenhet kan inneholde flere hundre staver.

Smeltet bly sirkulerer oppover inne i brennstoffenhetene og avkjøler effektivt stavene og fjerner den varme som produseres ved kjerneprosessen. Den typiske hastighet for kjølemidlet er 1 m/s og temperaturstigningen rundt 150 til 200°C.

De høy-energetiske nøytroner, spallasjonsnøytroner fra spallasjonsområdet, drifter inn i kjernen og initierer den multiplikative, subkritiske breeding-og-fisjonsprosess som fortrinnsvis benyttes (i) for å transmutere aktinider i kjerneområdet og (ii) å produsere lekkasjenøytroner som benyttes for avfallstransmutering i transmuteren.

Transmutervolumet 27,29 omgir kjernen så tett som mulig for å gjøre effektiv bruk av de utlekkede nøytroner. For enkelhetsskyld har man her også for transmuterområdet benyttet det samme heksagonale gitter 28 som benyttes for kjernen. For imidlertid å redusere interaksjoner i bærestrukturene, må disse være så lette som mulig. Dette for-enkles ved den lette vekt av lasten som skal transmuteres (noen hundre kg). Selv om det ikke er nødvendig, vil den samme type enhet tillate å gjøre bruk av det samme verktøy (pantograf) for å ekstrahere både brennstoff- og transmuterenhetene. Transmuterdelen over og under kjerneområdet 29 kan være kombinerte enheter der både brennstoff og transmuter holdes sammen. Et bufferområde 30 bør i prinsippet være skutt inn mellom kjernen og transmutervolumet.

Transmuterenhetene 28 er i det vesentlige fylt med det sirkulerende, smeltede bly, bortsett fra det finfordelte metalliske <99>Tc som kan foreligge i en varietet av former, for eksempel tråder eller ark. Fordi <99>Tc transformerer seg selv til ruthenium som også er et metall, kan det etterlates i direkte kontakt med det smeltede bly eller innelukket i fine stålrør på samme måte som brennstoffet. Konstruksjonen av prøveholderen skal selv-følgelig defineres i henhold til behov og anvendelse. Særlig er det krevd forskjellige holdere for jod som er en damp ved arbeidstemperaturen for EA (en kjemisk forbindelse kan innføres i stedet, for eksempel Nal som har et høyere smeltepunkt på 661°C og et kokepunkt på 1304°C), og det må inneholdes for eksempel i en tynn stålkledning. Ingen merkbar varme produseres ved transmuteringsprosessen og den kan lett dissiperes bort ved den smeltede strøm av bly, selv om hastigheten kan reduseres sterkt i transmuter-seksj onene.

<99>Tc-, jod- og/eller selenholdere kan kombineres en enhet på grunn av at de sterke resonanser for <99>Tc opptrer ved energier som ligger godt under de for de andre elementer, slik dette fremgår av figur 1. Fordi resonansintegralet ovenfor, for eksempel 50 eV, er sammenlignbart med de tre elementer, skjer fanging først i <79>Sr og <129>I og de over-

levende nøytroner blir senere sterkt absorbert av <99>Tc. Derfor kan man forestille seg tynne, forseglede rør av rustfritt stål tilsvarende brennstoffstavene bortsett fra at de inneholder <99>Tc i dispergert form av metalltråder eller ekvivalent geometri og jod-damper ved lavt trykk, jod transformerer til xenon som periodisk kan spyles, mens selen gir brom og krypton.

7. Ytelse for avfallstransmuteren

Ytelsen for avfallstransmuteren er eksemplifisert med <99>Tc. Andre elementer i tabell 1 som er valgt for transmutering i det scenarium som er beskrevet i kapitel 1, gir heller tilsvarende oppførsler.

I tabell 14 oppsummeres den typiske nøytronbalanse ved en EA som arbeider som TRU-forbrenner. Denne EA blir til å begynne fylt med en blanding av thorium og TRU'er fra avfallet fra en lettvannsreaktor, enten i form av oksider (MOX) eller av metaller. Konsentrasjonene justeres for å nå den ønskede verdi for multiplikasjonskoeffisienten k.

Det er en heldig omstendig at det inntrer en kansellering mellom økningen av reaktivitet på grunn av <233>U-breeding fra thorium og tapene av reaktivitet på grunn av tilsyne-komstene av FF'enes fanginger, reduksjon av den kjerneaktive masse og en forsvinnen av lager av TRU'er. En slik likevekt tillater å utvide brenningen til mer enn 100 GWatt dag/t for brennstoff uten ytre intervensjoner og enkel justering av fremstilt energi ved hjelp av akseleratorstrålen. I praksis betyr dette 2 til 3 års uforstyrret drift. Ved slutten av denne syklus blir brennstoffet regenerert ved ekstrahering av de mest nøytron-fangende FF'er og det dannede uran og tilsetning til de gjenværende aktinider av en egnet mengde lettvannsreaktoravfall for å oppnå den ønskede verdi for k. Prosedyren gjentas uendelig inntil lettvannsreaktoravfallet er borte. Etter noen sykluser påbegynnes en "asymptotisk" blanding som resulterer i likevektstilstanden mellom de forskjellige reaksjoner i kjernen. En slik blanding har utmerket fisjonssannsynlighet for hurtige nøytroner, noe som sikrer at prosessen kan fortsettes i prinsippet uendelig.

For å evaluere transmutasjonskapasiteten for avfallstransmuteren, blir transmuteringsvolumet 27 (figurene 14a-b) fylt med 270 kg <99>Tc i metallisk form og findispergert i bymatriksen, tilsvarende en relativ konsentrasjon på 1,04 x IO"<3>. Elementene 29 i figurene 14a-b etterlates for reservekapasitet eller transmutering av andre elementer. Massen av <99>Tc som skal elimineres føres til TRU'ene i avfallet fra en standard lettvannsreaktor (se avsnitt 1.4) og foreligger i et forhold

[<99>Tc/TRU]avfaii = (0,843 tonn)/(|0,178 tonn) = 0,0828. Den beregnede grad av transmutering for typiske betingelser for en EA (k = 0,97) gir for en frisk brennstoff-fylling (første fylling), ["Tc/TRUjtransm = 0,0856, det vil si tilstrekkelig til å holde følge med avfallssammensetningen.

Under de suksessive sykluser av TRU'enes eliminering, reduseres elimineringsgraden fordi TRU'ene har den minste fisjonstverrsnittsakkumulering slik at flere nøytroner trenges for å oppnå en vellykket fisjon. I stedet er <99>Tc-transmuteringsgraden i det vesentlige konstant, fordi deri er relatert andelen av nøytroner som unnslipper kjernen. Integrert over mange sykluser slik det er nødvendig for fullstendig å eliminere TRU'ene, finner man ["Tc/TRUJtransm = 0,1284, noe som er rikelig tilstrekkelig til å eliminere både <99>Tc i avfallet og det som er akkumulert i mellomtiden på grunn av fisjonen av TRU'ene.

Initialkonsentrasjonen for <99>Tc er valgt slik at den skal passe til den nødvendige ytelse. For å se avhengigheten av denne parameter, er den blitt variert over et vidt intervall.

I figur 15 vises transmuteirngsgraden som en funksjon av <99>Tc-konsentrasjonen. Slik man ser inntrer det progressiv metning på grunn av selvskjermingen av <99>Tc i korrespondanse med resonansen. Dette påvises bedre i figur 16, der nøytronspektra i gjennomsnitt over transmuteringsvolumet er vist for alle punkter i figur 15. En sterk, voksende utarming av spekteret observeres etter de to vesentlige <99>Tc-referanser. Påpekes skal også den diffusive gjenoppfylling som inntrer etter den siste resonans og før man når termiske energier. Som allerede påpekt skyldes denne refill diffusjonen av nøytroner fra områder som ikke inneholder 99Tc.

Det skal påpekes at det høye energispektrum, slik det også fremgår av figur 16, ikke påvirkes av konsentrasjonen av <99>Tc. Dette viser at operasjonen for hoved-EA'en påvirkes lite av aktivatorparametrene. Denne virkning bekreftes ytterligere i figur 17, der den effektive multiplikasjonsfaktor k vises, igjen som en funksjon av konsentrasjonen. Man ser at k-verdien kun påvirkes meget lett, noe som antyder at driften av denne EA i det vesentlige er uavhengig av aktivitetene i transmuterområdet.

Den fraksjonelle transmutasjonsgrad etter 100 GWatt dag/tonn, som er rimelig syklustid for EA, er vist i figur 18. Som ventet blir mindre <99>Tc-fyllinger hurtigere transmutert. I konsentrasjonsdomenet av interesse blir rundt 15-20% av tilstedeværende <99>Tc transmutert ved slutten av hver syklus. Denne lange transmuteringstid er av ingen praktisk betydning, fordi transmuterelementene kan etterlates på stedet i flere sykluser, fordi nøytronfluksen er mindre og strålingsskaden for kledningen tilsvarende mindre.

Til slutt er fraksjonen av nøytroner som lekker ut av beholderen som en funksjon av <99>Tc-konsentrasjonen, vist i figur 19. Den lille avhengighet av denne fraksjonen for konsentrasjonen antyder den lokale art av den resonansdrevne fanging som ikke vesentlig påvirker nøytronfluksen i nærheten av tankens vegger. På samme måte blir nøytron-fluksen og -spekteret ved en rimelig avstand transmuterområdet ikke svært påvirket av <99>Tc-fangingene. Dette betyr at resten av rommet rundt kjernen kan benyttes for å transmutere ytterligere avfall. Foreliggende søkere har fastslått den ultimate, praktiske transmuteringskapabilitet til rundt to ganger med den som allerede benyttes for å eliminere <99>Tc. Dette er rikelig tilstrekkelig til også å eliminere alle uønskede elementer i henhold til tabell 2.

Appendiks 1

En generell analyse av hvilken type radionuklider som kan fremstilles med nøytron-aktivatoren er gjennomført. Målelementer må være naturlige elementer som eventuelt velges med en isotopisk anrikning, selv om dette er kostbart. Nøytronfangingsprosessen fører til et datter-element som er ustabilt med en rimelig levetid, konservativt valgt til å ligge mellom 1 minutt og 1 år. I sin tur kan det neste datter-element være enten stabilt eller ustabilt. Hvis det er stabilt, blir prosessen definert som "aktivering" av prøven. Fordi en andre isotopisk separering er urealistisk, må den aktiverte forbindelse benyttes direkte. Et praktisk eksempel på dette er <128>I-aktiveringen fra en naturlig jodforbindelse (127I ->12<8>I). Hvis i stedet det første datter-element brytes ned til en ytterligere (det samme tidsvinduet er benyttet) kjemisk specie som kan separeres med en egnet teknikk, kan foreliggende fremgangsmåte utgjøre en måte for fremstilling av rene, separerte radionuklider for praktiske anvendelser. Som et praktisk eksempel kan man henvise til en kjede 98Mo 99Mo -> <99m>Tc.

Egnetheten for en gitt produksjons/nedbrytningskjede for den her foreslåtte metode avhenger av størrelsen av nøytronfangingstverrsnittet. To kvantiteter er relevante: resonansintegralet Ires som er relatert bruken av et høy-A-diffuserende medium som bly, og det termiske fangingstverrsnitt som antyder bruken av en lav-A-diffusør som grafitt. En ytterligere relevant parameter er den fraksjonelle innhold av fader-kjernespeciene i de naturlige forbindelser, noe som er relevant for det mulige behov for isotop preparering av målprøven.

Claims

1. Fremgangsmåte for eksponering av et materiale for en nøytronfluks, der materialet er fordelt i et nøytrondiffuserende medium som omgir en nøytronkilde, idet det diffuserende medium er i det vesentlige transparent for nøytroner slik at nøytronene undergår den mest elastiske spredning, og slik anordnet at nøytronspredningen i det diffuserende medium vesentlig øker nøytronfluksen som stammer fra kilden til hvilken materialet eksponeres, ved at veien nøytronene går i det diffuserende medium øker før de fanges inn eller trer ut av i det diffuserende medium på grunn av den elastiske spredningen.

2. Fremgangsmåte ifølge krav 1, karakterisert ved at avstanden som opptas av det diffuserende medium mellom nøytronkilden og det eksponerte materialet, er minst en størrelsesorden større enn diffusjonskoeffisienten (D) for elastisk nøytronspredning i det diffuserende medium.

3. Fremgangsmåte ifølge krav 1 eller 2, karakterisert v e d at minst andelen av det diffuserende medium der det eksponerte materialet er fordelt, består av tunge elementer, slik at det resulterer i multiple elastiske nøytronkollisjoner i en langsomt synkende energi av nøytroner som stammer fra kilden.

4. Fremgangsmåte ifølge krav 3, karakterisert ved at det diffuserende medium videre omfatter en nøytron-moderator som omgir delen av det diffuserende medium, der det eksponerte materialet er fordelt.

5. Fremgangsmåte ifølge krav 4, karakterisert ved at et område av det diffuserende medium, fremstilt av nevnte tunge elementer som er frie for eksponert materiale, er lokalisert mellom moderatoren og andelen av det diffuserende medium der det eksponerte materialet er fordelt.

6. Fremgangsmåte ifølge krav 4 eller 5, karakterisert ved at moderatoren er laget av karbon eller deuterert vann.

7. Fremgangsmåte ifølge eit hvilket som helst av kravene 3 til 6, karakterisert ved at de tunge elementer er bly og/eller vismut.

8. Fremgangsmåte ifølge krav 7, karakterisert ved at nøytronkilden består av et sentralt område av bly- og/eller vismutmedie, som bombarderes med en høyenergetisk ladet partikkelstråle for å gi nøytroner ved spallasjon.

9. Fremgangsmåte ifølge krav 8, karakterisert ved at blyet og/eller vismutet i det sentrale området befinner seg i flytende fase og sirkuleres ved naturlig konveksjon langs en krets (13-15) som inkluderer en varmeveksler og en hjelpevarmer.

10. Fremgangsmåte ifølge.et hvilket som helst av kravene 1 til 7, karakterisert ved at nøytronkilden består av et beryllium- eller litiummål bombardert med en ladet partikkelstråle.

11. Fremgangsmåte ifølge et hvilket som helst av kravene 1 til 7, karakterisert ved at nøytronkilden er en radioaktiv kilde.

12. Fremgangsmåte ifølge et hvilket som helst av kravene 1 til 7, karakterisert ved at nøytronkilden består av et spallasjonsmål bombardert med en høyenergetisk, ladet partikkelstråle.

13. Fremgangsmåte ifølge et hvilket som helst av kravene 1 til 7, karakterisert ved at nøytronkilden er en kritisk hurtig-breederreaktorkj erne fra hvilken hurtige nøytroner lekker.

14. Fremgangsmåte ifølge et hvilket som helst av kravene 1 til 7, karakterisert ved at nøytronkilden er en energiforsterkerkj erne omfattende et spallasjonsmål og et kjernebrennstoffmateriale, der spallasjonsmålet bombarderes med en høyenergetisk, ladet partikkelstråle for å gi høyenerginøytroner som initierer en subkritisk prosess av breeding av et fissilelement fra et fertilt element av brennstoff-materiale og fisjon av fissilelementet hvorved hurtige nøytroner lekker ut av energiforsterkerkj ernen mot det diffuserende medium.

15. Fremgangsmåte ifølge krav 14, karakterisert ved at kjemebrermstoffrnaterialet omfatter ytterligere fissilelementer bestående av aktinider som skal deponeres.

16. Fremgangsmåte ifølge krav 14 eller 15, karakterisert v e d at bly og/eller vismut begge danner spallasjonsmålet og det nøytrondiffuser-ende medium, at minst noe av blyet og/eller vismut er i flytende fase og sirkuleres langs en kjølekrets for å trekke varme ut fra energiforsterkerkj ernen.

17. Fremgangsmåte for fremstilling av en brukbar isotop, karakterisert ved at den omfatter transformering av en første isotop ved eksponering av et materiale inneholdende den første isotop til en nøytronfluks, der materialet er fordelt i et nøytrondiffuserende medium som omgir en nøytronkilde, idet det diffuserende medium er i det vesentlige transparent for nøytroner slik at nøytronene undergår den mest elastiske spredning, og slik anordnet at nøytronspredningen i det diffuserende medium vesentlig øker nøytronfluksen fra kilden til hvilken materialet eksponeres, ved at veien nøytronene går i det diffuserende medium øker før de fanges inn eller trer ut av i det diffuserende medium på grunn av den elastiske spredningen, idet fremgangsmåten videre omfatter gjenvinning av den brukbare isotop fra det eksponerte materialet.

18. Fremgangsmåte ifølge krav 17, karakterisert ved at det eksponerte materialet omfatter <127>I som nevnte første isotop, som produserer den brukbare radioisotop 1<28>I ved fanging av nøytroner fra fluksen.

19. Fremgangsmåte ifølge krav 18, karakterisert ved at det eksponerte materialet omfatter en jodforbindelse som skal administreres til pasienter etter nøytroneksponeringen.

20. Fremgangsmåte ifølge krav 17, karakterisert ved at det eksponerte materialet omfatter <98>Mo som nevnte første isotop, som produserer <99>Mo ved fanging av nøytroner fra fluksen, idet nevnte <99>Mo tillates nedbrytning til den brukbare radioisotop 99mTc.

21. Fremgangsmåte ifølge krav 20, karakterisert ved at det eksponerte materialet omfatter et fosfomolybdatkomplekssalt som, etter nøytron-eksponering, absorberes i en alumina-matriks hvorfra <99m>Tc ekstraheres etter nedbrytning av en vesentlig del av <99>Mo.

22. Fremgangsmåte ifølge krav 17, karakterisert ved at det eksponerte materialet omfatter 130Te som nevnte første isotop, som produserer <131>Te ved fanging av nøytroner fra fluksen, idet dette <131>Te brytes ned til den brukbare radioisotop <1>311.

23. Fremgangsmåte ifølge krav 22, karakterisert ved at det eksponerte materialet omfatter metallisk tellur, som smeltes etter nøytronekspone-ringen for å forflyktige jodinnholdet.

24. Fremgangsmåte ifølge krav 17, karakterisert ved at det eksponerte materialet omfatter et fissilelement som nevnte første isotop, som produserer fisjonsrfagmenter ved fanging av nøytroner fra fluksen, idet den brukbare isotop er en radioisotop som ekstraheres fra fisjonsfragmentene.

25. Fremgangsmåte ifølge krav 17, karakterisert ved at det eksponerte materialet omfatter <124>Xe som nevnte første isotop, som produserer 125Xe ved fanging av nøytroner fra fluksen, idet dette <125>Xe brytes ned til den brukbare radioisotop <1>25I.

26. Fremgangsmåte ifølge krav 17, karakterisert ved at det eksponerte materialet omfatter et halvledermateriale og den brukbare isotop er en dopingurenhet i halvledermaterialet, oppnådd fra nøytronfanging ved en første isotop av halvledermaterialet.

27. Fremgangsmåte ifølge krav 26, karakterisert ved at halvledermaterialet består av silisium med <30>Si som nevnte første isotop, som produserer Si ved fangmg av nøytroner fra fluksen, idet nevnte Si brytes ned til P som en elektrondonordopingsurenhet.

28. Fremgangsmåte ifølge krav 26, karakterisert ved at halvledermaterialet består av germanium med <70>Ge som nevnte første isotop som produserer71 Ge ved fanging av nøytroner fra fluksen, idet nevnte71 Ge brytes ned til 71 Ga som en elektronakseptordopingsurenhet, og også der <74>Ge produserer en mindre mengde <75>Ge ved fanging av nøytroner fra fluksen, idet 75Ge brytes ned til<75>As som en elektrondonordopingsurenhet.

29. Fremgangsmåte for transmutering av minst en langlivet isotop av et radioaktivt avfall, karakterisert ved eksponering av et materiale inneholdende den lang-livede isotop til en nøytronfluks, der materialet er fordelt i et nøytrondiffuserende medium som omgir en nøytronkilde, idet det diffuserende medium er i det vesentlige transparent for nøytroner slik at nøytronene undergår den mest elastiske spredning, og slik anordnet at nøytronspredningen i det diffuserende medium vesentlig øker nøytronfluksen fra kilden til hvilken materialet eksponeres, ved at veien nøytronene går i det diffuserende medium øker før de fanges inn eller trer ut av i det diffuserende medium på grunn av den elastiske spredningen, og der minst den del av det diffuserende medium, der det eksponerte materialet er fordelt, består av tunge elementer slik at multiple elastiske nøytronkollisjoner resulterer i en langsomt redusert energi av nøytronene som stammer fra kilden.

30. Fremgangsmåte ifølge krav 29, karakterisert ved at den transmuterte isotop omfatter <99>Tc.

31. Fremgangsmåte ifølge krav 29, karakterisert ved at den transmuterte isotop omfatter 1 9QI.

32. Fremgangsmåte ifølge krav 29, karakterisert ved at den transmuterte isotop omfatter <99>Se.

33. Fremgangsmåte ifølge et hvilket som helst av kravene 29 til 32, karakterisert ved at nøytronkilden er en kritisk hurtig breeder-reaktorkjerne fra hvilken det lekker nøytroner.

34. Fremgangsmåte ifølge et hvilket som helst av kravene 29 til 32, karakterisert ved at nøytronkilden er en energiforsterkerkj erne omfattende et spallasjonsmål og et kjernebrennstoffmateriale der spallasjonsmålet bombarderes med en høyenergetisk, ladd partikkelstråle for å gi høyenerginøytroner som initierer en subkritisk prosess av breeding av et fissilelement fra et fertilt element i brennstoffet, og fisjon av fissilelementet hvorved hurtige nøytroner lekker ut av energiforsterkerkj ernen mot det diffuserende medium.

35. Fremgangsmåte ifølge krav 34, karakterisert ved at bly og/eller vismut begge danner nevnte spallasjonsmål og nevnte nøytrondiffuserende medium, der i det minste en del av nevnte bly og/eller vismut befinner seg i flytende fase og sirkulerer langs en kjølekrets for å trekke varme ut fra energiforsterkerkj ernen.

36. Fremgangsmåte ifølge krav 34 eller 35, karakterisert ved at kjernebrennstoffmaterialet videre omfatter fissilelementer bestående av aktinider som skal deponeres.