JP6106892B2 - 放射性廃棄物の処理方法 - Google Patents
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Description
そこで、使用済核燃料から、核分裂性のU−235やPuを抽出し、非核分裂性のU−238に3−5%程度混ぜて、新しい燃料を再生する核燃料サイクルが検討されている。
このために、これら生成物は、使用済核燃料の再処理に伴って不可避的に発生する高レベル廃液(HALW;Highly Active Liquid Waste)及びこの高レベル廃液を処分できる形態にしたガラス固化体に、多く含まれている。
この高レベル廃液(HALW)をそのままガラス固化体にして処分するとなると、発熱する高レベル放射性廃棄物を、大量に数万年管理する必要にせまられ、負担増となる。実際に、このガラス固化体は、既に保有されており、長期間の管理が求められている。
具体的には、長寿命核分裂生成物(LLFP)に、ガンマ線を照射して中性子を放出させる光核反応(γ,n)や中性子を照射してガンマ線を放出させる中性子捕獲反応(n,γ)を適用し、より半減期の短い同位体に核変換する技術が開示されている(例えば、特許文献1,2)。
そこで、エネルギーの高いビームを直接的に、又はそのビームから生成した二次ビームを間接的に、長寿命放射性核種に照射して、核変換させることが考えられる。
したがって長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離してグループ化しても、長寿命放射性核種だけでなく短寿命放射性核種及び安定核種の同位体が混在している場合がある。
そこで、同位体分離により長寿命放射性核種のみを抽出して核変換処理することも考えられるが、現状における同位体分離処理の生産性の低さから現実的ではない。
また、そのような同位体分離処理は、実用レベルで適用可能な元素が限られているため、長寿命核分裂生成物(LLFP)の無害化もしくは有用元素として再利用する用途への適用に、限界があった。
さらに、長寿命放射性核種等から核変換された安定核種を資源として再利用することができる放射性廃棄物の処理方法が提供される。
図1に示すように、実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法は、放射性廃棄物から核分裂生成物のうち放射性核種を含み原子番号が共通する同位体元素の群を分離抽出する工程(S11)と、加速器により生成した高エネルギー粒子を前記同位体元素の群に照射して前記放射性核種のうち長寿命放射性核種又は中寿命放射性核種を半減期の短い短寿命放射性核種又は安定核種に核変換させる工程(S13)と、を含んでいる。
さらに、分離抽出の工程(S11)の後、核変換の工程(S13)前に、濃縮効果の偶奇性に基づいて、前記同位体元素の群を、中性子数が奇数の同位体群及び中性子数が偶数の同位体群のいずれか一方に濃縮する工程(S12)を含んでいる。
ウランU−235の核分裂生成物(FP)の元素の種類は、ニッケル(原子番号28)からジスプロシウム(原子番号66)までの約40種類である。
そして、ウランU−235の核分裂生成物(FP)の質量数に対する収率分布は、72から160の範囲にわたり、質量数90及び140付近に極大値をもつダブルピーク形状をなしている。
原子核崩壊の半減期の短い放射性核種(短寿命放射性核種)は、短時間に多量の放射線を放つが、時間経過とともに放射能が急速に減衰するため、所定期間の保管により無害化することができる。
このために、長寿命放射性核種を、短寿命放射性核種又は安定核種に核変換することができれば、放射性廃棄物の管理負担を軽減することができる。
このうち、ヨウ素I−129(1.57×107年)及びテクネチウムTc−99(2.1×105年)については、中性子捕獲反応(n,γ)で効率的に短寿命化させる報告例がある。このため、本実施形態においてヨウ素I−129及びテクネチウムTc−99を検討から外しているが、本発明を適用することもできる。
また、上述した長寿命放射性核種以外であっても、半減期が10年を超える主要な核分裂生成物(FP)であるストロンチウムSr−90(28.8年)、クリプトンKr−85(10.8年)、サマリウムSm−151(90年)等の中寿命放射性核種についても、さらなる短寿命化をめざし処理対象に含めて検討を行った。
この偶奇濃縮工程(S12)を経ることにより、後段の核変換処理工程(S13)が効率化する。このため、この偶奇濃縮工程(S12)は、必須の工程ではなく、トータルコストを勘案し、実施しない場合もある。
この現象を利用して、(S11)で分離抽出した同位体元素群を、(S12)で中性子数が奇数の同位体群及び中性子数が偶数の同位体群のいずれか一方に濃縮させることができる。
具体的には、偏光を制御したレーザーを照射して、奇数核種のみをイオン化させることができる。なお、偶奇濃縮工程(S12)に適用される方法に特に限定はない。
最初に、同位体元素群に照射する高エネルギー粒子が、中性子(n)である場合について説明する。中性子は、原子核の電荷によるクーロン力を受けないので、原子核に入射して原子核反応を起こさせやすい。
一般に、小さいエネルギーの中性子が原子核に入射する場合、入射前後の運動エネルギーの和が保存される弾性散乱((n,n)反応)が支配的である、しかし、中性子のエネルギーが大きくなり数100keVを超えると、入射前後の運動エネルギーの和が保存されない非弾性散乱が生じ始める。
ここで、(n,2n)反応とは、原子核に一個の中性子が入射すると、この原子核から中性子が二個放出される反応であり、(n,3n)反応とは、原子核に一個の中性子が入射すると、この原子核から中性子が三個放出される反応である。
以下、中性子の照射エネルギーを適切に設定することにより、同位体元素の中性子分離エネルギーの偶奇性に基づき、長寿命放射性核種又は中寿命放射性核種を選択的に短寿命放射性核種又は安定核種に核変換できることを、処理対象となる同位体元素群の種類毎に説明する。
Se同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるSe−74,76,77,78,80,82及び長寿命放射性核種であるSe−79(半減期2.95×105年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
このSe同位体元素群のうち消滅対象は、長寿命放射性核種のSe−79である。
さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、10MeVを超えたところから中性子を偶数持つSe−76、Se−78及びSe−80の(n,2n)反応断面積が増大し始め、各々はSe−75、Se−77及びSe−79に核変換されてしまう。そして、このSe同位体の(n,2n)反応断面積は、14MeVを超えたあたりで一定値となる。
さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、18MeVを超えたところから(n,3n)反応断面積が増大し始める。
そこで、Se同位体元素群のうち長寿命放射性核種であるSe−79のみを、選択的に消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、Se−79の(n,2n)反応断面積がSe−80の(n,2n)反応断面積よりも10倍以上大きくなる範囲内、具体的には7.5MeV〜10.3MeVの範囲内に設定されることが望まれる。
なお、この範囲に中性子の照射エネルギーが設定された場合、安定核種であるSe−77も(n,2n)反応するが、安定核種のSe−76に核変換されるので問題ない。
Pd同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるPd−102,104,105,106,108,110及び長寿命放射性核種であるPd−107(半減期6.5×106年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
このPd同位体元素群のうち消滅対象は、長寿命放射性核種のPd−107である。
さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、9MeVを超えたところから中性子を偶数持つPd−102,104,106,108,110の(n,2n)反応断面積が増大し始め、各々はPd−101,103,105,107,109に核変換されてしまう。そして、Pd同位体の(n,2n)反応断面積は、11MeVを超えたあたりで一定値となる。
さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、16MeVを超えたところから(n,3n)反応断面積が増大し始める。
そこで、Pd同位体元素群のうち長寿命放射性核種であるPd−107のみを、選択的に消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、Pd−107の(n,2n)反応断面積が、Pd−108の(n,2n)反応断面積よりも10倍以上大きくなる範囲内、具体的には7MeV〜9.5MeVの範囲内に設定されることが望まれる。
また、安定核種であるPd−105も(n,2n)反応するが、安定核種のPd−104に核変換されるので問題ない。
Zr同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるZr−90,91,92,94,96及び長寿命放射性核種であるZr−93(半減期1.5×106年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
このZr同位体元素群のうち消滅対象は、長寿命放射性核種のZr−93である。
さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、8MeVの近傍から中性子を偶数持つZr−92,94,96の(n,2n)反応断面積が増大し始め、各々はZr−91,93,95に核変換されてしまう。
さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、15MeVを超えたところから(n,3n)反応断面積が増大し始める。
そこで、Zr同位体元素群のうち長寿命放射性核種であるZr−93のみを、選択的に消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、Zr−93の(n,2n)反応断面積が、Zr−94の(n,2n)反応断面積よりも10倍以上大きくなる範囲内、具体的には7.2MeV〜8.7MeVの範囲内に設定されることが望まれる。
また、安定核種であるZr−91も(n,2n)反応するが、安定核種のZr−90に核変換されるので問題ない。
Kr同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるKr−78,80,82,83,84,86、長寿命放射性核種であるKr−81(半減期2.3×105年)及び中寿命放射性核種であるKr−85(半減期10.8年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
このKr同位体元素群のうち消滅対象は、中寿命放射性核種のKr−85である。
なお、放射性廃棄物に含まれるKr同位体元素群のうちKr−81(半減期2.29×105年)は、存在量が微量であるために、検討から外す。
さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、9.8MeVを超えたところから中性子を偶数持つKr−86、Kr−84及びKr−82の(n,2n)反応断面積が増大し始め、各々はKr−85、Kr−83及びKr−81に核変換されてしまう。そして、このKr同位体の(n,2n)反応断面積は、14MeVを超えたあたりで一定値となる。
さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、18.5MeVを超えたところから(n,3n)反応断面積が増大し始める。
そこで、Kr同位体元素群のうち中寿命放射性核種であるKr−85のみを、選択的に消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、Kr−85の(n,2n)反応断面積がKr−86の(n,2n)反応断面積よりも10倍以上大きくなる範囲内、具体的には7.5MeV〜10MeVの範囲内に設定されることが望まれる。
なお、この範囲に中性子の照射エネルギーが設定された場合、安定核種であるKr−83も(n,2n)反応するが、安定核種のKr−82に核変換されるので問題ない。
Sm同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるSm−150,152,154、準安定核種であるSm−148,149及び中寿命放射性核種であるSm−151(半減期90年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
このSm同位体元素群のうち消滅対象は、中寿命放射性核種のSm−151である。
なお、放射性廃棄物に含まれるSm同位体元素群のうちSm−146(半減期1.03×108年)及びSm−147(半減期1.06×1011年)は、存在量が微量であるために、検討から外す。
さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、8MeVを超えたところから中性子を偶数持つSm−148、Sm−150、Sm−152及びSm−154の(n,2n)反応断面積が増大し始め、各々はSm−147、Sm−149、Sm−151及びSm−153に核変換されてしまう。そして、このSm同位体の(n,2n)反応断面積は、11MeVを超えたあたりで一定値となる。
さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、14.3MeVを超えたところから(n,3n)反応断面積が増大し始める。
そこで、Sm同位体元素群のうち中寿命放射性核種であるSm−151のみを、選択的に消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、Sm−151の(n,2n)反応断面積がSm−152の(n,2n)反応断面積よりも10倍以上大きくなる範囲内、具体的には5.8MeV〜8.3MeVの範囲内に設定されることが望まれる。
同様に、安定核種であるSm−150も(n,2n)反応するが、準安定核種のSm−148に核変換されるので問題ない。
同様に、安定核種であるSm−154も(n,2n)反応するが、短寿命放射性核種であるSm−153に核変換されたのち短期間で安定核種のEu−153にβ-崩壊するので問題ない。
Cs同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるCs−133、中寿命放射性核種であるCs−134(半減期2.07年)、長寿命放射性核種であるCs−135(半減期2.3×106年)及び中寿命放射性核種であるCs−137(半減期30.07年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
このCs同位体元素群のうち消滅対象は、長寿命放射性核種であるCs−135及び中寿命放射性核種であるCs−137である。
Csが、これまで説明したSe,Pd,Zrと異なる点は、長寿命放射性核種であるCs−135の中性子数が偶数個であるため、この長寿命放射性核種を(n,2n)反応させるのに必要なエネルギーが、中性子数が奇数個の同位体核種よりも、大きい点にある。
さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、16MeVを超えたところから(n,3n)反応断面積が増大し始める。
そして、Cs−134は(n,2n)反応で核変換して安定核種であるCs−133となる。Cs−135は(n,2n)反応で核変換し、中寿命放射性核種のCs−134(半減期2.07年)となり、このCs−134は核崩壊(β-崩壊)して安定核種であるBa−134となる。Cs−137は(n,2n)反応で核変換し、短寿命放射性核種のCs−136(半減期13.2日)となり、このCs−136は核崩壊(β-崩壊)して安定核種であるBa−136となる。
そこで、Cs同位体元素群のうち長寿命放射性核種であるCs−135又は中寿命放射性核種であるCs−137を、選択的に消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、Cs−137の(n,2n)反応断面積が、Cs−137の(n,3n)反応断面積よりも100倍以上大きくなる範囲内、具体的には8.5MeV〜16.2MeVの範囲内に設定されることが望まれる。
放射性廃棄物を所定期間放置して含まれている短寿命放射性核種を原子核崩壊させる(S21)。その後、放射性廃棄物からCs同位体元素群を分離抽出し(S22)、中性子を照射して(n,2n)反応を起こさせる(S23)。
この(S23)の工程において、Cs−137から核変換されたCs−136が、さらに核変換して長寿命放射性核種のCs−135が生成される場合がある。
このCs以外の元素の安定同位体の抽出工程(S25)は、次の中性子照射工程(S23)で、不都合な副次反応を排除する目的の他に、有用な同位体元素を取得する目的もある。
例えば、Cs−133から、Cs−132を介し、複数の安定同位体の中からXe−132を、単離することができる。
そこで、(S23)〜(S26 Yes)のフローを繰り返すことにより、Cs−137を消滅させ、さらに長寿命放射性核種であるCs−135も消滅させることが可能になる(S26 No)。これにより、Cs同位体元素群の無害化が達成される(S27 END)。また、このフローの繰り返しにより、Cs−135が、Cs−133を経て有用元素であるXe−132に核変換されて抽出される。
Sr同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるSr−84,86,87,88、中寿命放射性核種であるSr−90(半減期28.8年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
これによりSr−89,90の各々は、中性子を一つ減らしてSr−88,89にそれぞれ核変換される。Sr−90から核変換したSr−89も、さらに(n,2n)反応を起こしてSr−88(安定核種)になる。
このために、Sr−90の消滅は、偶奇濃縮工程(S12)を経ることや、中性子照射エネルギーに偶奇選択性を利用する必要がない。
Sr同位体元素群のうち中寿命放射性核種であるSr−90を、消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、具体的には8.2MeV以上に設定されればよい。
なお、12MeV以上照射してSr−86(安定核種)がSr−85(半減期64.8日)に核変換しても、このSr−85はβ+崩壊してRb−85(安定核種)になるので問題はない。
Sn同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるSn−112,114,115,116,117,118,119,120,122,124、長寿命放射性核種であるSn−126(半減期1×105年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
このために、Sn−126の消滅は、偶奇濃縮工程(S12)を経ることや、中性子照射エネルギーに偶奇選択性を利用する必要がない。
Sn同位体元素群のうち長寿命放射性核種であるSn−126を、消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、具体的には8.2MeV以上に設定されればよい。
なお、8.2MeV以上照射してSnの(安定核種)が核変換しても、さらにβ-崩壊又はβ+崩壊してその他の元素の安定核種になるので問題はない。
同位体元素の群に(n,2n)反応を生じさせる中性子ビームは、加速器を利用して発生させた二次生成ビームが適用される。
この加速器において、陽子を、目的とする中性子エネルギーより若干高いエネルギーまで加速して、標的に照射し中性子を発生させる。あるいはこの加速器において、重陽子を、目的とする中性子エネルギーの2倍程度の全エネルギーをもつまで加速して、標的に照射し中性子を発生させる。
この標的の構造を工夫して、発生する中性子の強度およびプロファイル(収束の度合い)をコントロールすることにより、ビーム様の中性子束が出力される。
次に図11に基づいて、同位体元素群に照射する高エネルギー粒子が、ミューオンμ-である場合について説明する。なお、ミューオンには、正ミューオンμ+と負ミューオンμ-とがあるが、本発明が対象にするのは負ミューオンμ-であるので、以降におけるミューオンの記載は全て負ミューオンを指すこととする。
元素Xの原子核にミューオンμ-が捕獲されると、原子核を構成する陽子のうち一つがミューオンμ-と結びついて中性子に変換され、ニュートリノνを放出する(反応式(1))。そして、陽子数の一つ少ない(Z−1)原子核の元素Yに核変換される。
反応式(2)〜(5)に示すように、この元素Yは励起状態を示し、単数又は複数の中性子nを放出する原子核反応を起こす。
(μ-,nν)反応 :Y((Z−1),(A))→ n+Y((Z−1),(A−1)) (2)
(μ-,2nν)反応:Y((Z−1),(A))→2n+Y((Z−1),(A−2)) (3)
(μ-,3nν)反応:Y((Z−1),(A))→3n+Y((Z−1),(A−3)) (4)
(μ-,4nν)反応:Y((Z−1),(A))→4n+Y((Z−1),(A−4)) (5)
これら反応式(1)〜(5)を図11に示すように記号化して各々1〜5のように示す。
同位体元素の群に(μ-,xn ν)反応を生じさせるミューオンビームは、次のようにして得られる。すなわち、800MeV程度のエネルギーの陽子ビームを炭素等の標的に照射して負パイオンを生成させる。そして、この生成した負パイオン(寿命:2.6ナノ秒)を崩壊させることにより、負ミューオンビームが得られる。
Se同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるSe−74,76,77,78,80,82及び長寿命放射性核種であるSe−79(半減期2.95×105年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
生成したAs−76、As−77、As−78、As−79は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊(β-崩壊)して、それぞれSe−76、Se−77、Se−78、Se−79になる。
つまり、長寿命放射性核種であるSe−79は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がSe−79に逆戻りするが、その他はSe安定核種になる。
このように、Se同位体元素群にミューオンμ-を照射した場合、変換核種がβ-崩壊して逆戻りするために、一回の照射でSe−79を消滅させることはできないが減少させることはできる。
Se−77(安定核種)からの変換核種のうち、As−77はβ-崩壊によりSe−77に逆戻りし、As−76はβ-崩壊によりSe−76(安定核種)となり、As−75は安定核種として存在し、As−74はβ-崩壊によるSe−74(安定核種)及びβ+崩壊によるGe−74(安定核種)になる。
Se−79のAs変換核種の一部からSe−79への逆戻りは避けられないが、Se−77のAs変換核種からSe−79への逆戻りは無いために、一回のミューオン照射でSe−79を効率的に減少させることができる。
Pd同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるPd−102,104,105,106,108,110及び長寿命放射性核種であるPd−107(半減期6.5×106年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
生成したRh−104、Rh−105、Rh−106、Rh−107は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊(β-崩壊)して、それぞれPd−104、Pd−105、Pd−106、Pd−107になる。
つまり、長寿命放射性核種であるPd−107は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がPd−107に逆戻りするが、その他はPd安定核種になる。
このように、Pd同位体元素群にミューオンμ-を照射した場合、変換核種がβ-崩壊して逆戻りするために、一回の照射でPd−107を消滅させることはできないが減少させることはできる。
Pd−105(安定核種)から核変換した核種のうち、Rh−105はβ-崩壊によりPd−105に逆戻りし、Rh−104はβ-崩壊によりPd−104(安定核種)及びβ+崩壊によるRu−104(安定核種)となり、Rh−103は安定核種として存在し、Rh−102はβ-崩壊によるPd−102(安定核種)及びβ+崩壊によるRu−102(安定核種)になる。
Pd−107のRh変換核種の一部からPd−107への逆戻りは避けられないが、Pd−105のRh変換核種からPd−107への逆戻りは無いために、一回のミューオン照射でPd−107を効率的に減少させることができる。
Sr同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるSr−84,86,87,88、中寿命放射性核種であるSr−90(半減期28.8年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
生成したRb−87は準安定核種であり、Rb−88、Rb−89、Rb−90は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊(β-崩壊)して、それぞれSr−88、Sr−89、Sr−90になる。Sr−89はさらにβ-崩壊して安定核種であるY−89となる。
つまり、中寿命放射性核種であるSr−90は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がSr−90に逆戻りするが、その他はSr安定核種、Y安定核種又はRb準安定核種になる。
残りのSr−84,86,87,88についても、ミューオン照射により、最終的には安定核種又は準安定核種になる。
Zr同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるZr−90,91,92,94,96及び長寿命放射性核種であるZr−93(半減期1.5×106年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
生成したY−90、Y−91、Y−92、Y−93は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊(β-崩壊)して、それぞれZr−90、Zr−91、Zr−92、Zr−93になる。
つまり、長寿命放射性核種であるZr−93は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がZr−93に逆戻りするが、その他はZr安定核種になる。
このように、Zr同位体元素群にミューオンμ-を照射した場合、変換核種がβ-崩壊して逆戻りするために、一回の照射でZr−93を消滅させることはできないが減少させることはできる。
Zr−91(安定核種)からの変換核種のうち、Y−90,91はβ-崩壊によりZr−90,91(安定核種)となり、Y−89は安定核種として存在し、Y−88はβ+崩壊によるSr−88(安定核種)になる。
Zr−93のY変換核種の一部からZr−93への逆戻りは避けられないが、Zr−91のAs変換核種からZr−93への逆戻りは無いために、一回のミューオン照射でZr−93を効率的に減少させることができる。
Cs同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるCs−133、中寿命放射性核種であるCs−134(半減期2.07年)、長寿命放射性核種であるCs−135(半減期2.3×106年)及び中寿命放射性核種であるCs−137(半減期30.07年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
生成したXe−137、Xe−135は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊(β-崩壊)して、それぞれCs−137、Cs−135になる。
つまり、長寿命放射性核種であるCs−137,135は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がCs−137,135に逆戻りするが、その他は最終的には安定核種になる。
Sn同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるSn−112,114,115,116,117,118,119,120,122,124、長寿命放射性核種であるSn−126(半減期1×105年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
生成したIn−123,124,125,126は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊(β-崩壊)して、それぞれSn−123,124,125,126になる。
つまり、長寿命放射性核種であるSn−126は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がSn−126に逆戻りするが、その他は最終的には安定核種になる。
残りのSn−112,114,115,116,117,118,119,120,122,124についても、ミューオン照射により、最終的には安定核種になる。
Sm同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるSm−150,152,154、準安定核種であるSm−147,148,149、長寿命放射性核種であるSm−146(半減期1×108年)及び中寿命放射性核種であるSm−151(半減期90年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
生成したPm−148,149,150,151は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊(β-崩壊)して、それぞれSm−148,149,150,151になる。
つまり、長寿命放射性核種であるSm−151は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がSm−151に逆戻りするが、その他は最終的には安定核種になる。
このように、Sm同位体元素群にミューオンμ-を照射した場合、変換核種がβ-崩壊して逆戻りするために、一回の照射でSm−151を消滅させることはできないが減少させることはできる。
Sm−151のPm変換核種の一部からSm−151への逆戻りは避けられないが、Sm−149のPm変換核種からSm−151への逆戻りは無いために、一回のミューオン照射でSm−151を効率的に減少させることができる。
また、Sm−147(準安定核)の変換核種Pm−147は、β-崩壊してSm−147に逆戻りし、その他の変換核種Pm−144,145,146は、β+崩壊してNdの安定核種又は準安定核種に変換される。
この放射性廃棄物の処理方法によれば、同位体分離が不要であり、長寿命放射性核種等から核変換された安定核種を資源として再利用することができる。
Claims (8)
- 放射性廃棄物から、核分裂生成物のうち放射性核種を含み原子番号が共通するセレン(Se)の同位体元素の群を、同位体分離を伴わずに抽出する工程と、
加速器により生成した中性子(n)を前記同位体元素の群に照射して、前記放射性核種のうち少なくとも長寿命放射性核種であるSe−79を、安定核種であるSe−78に核変換させる工程と、を含む放射性廃棄物の処理方法であって、
前記中性子(n)の照射エネルギーの値は、Se−79の(n,2n)反応断面積が、Se−80の(n,2n)反応断面積よりも10倍以上大きくなる範囲内に、設定され、
前記同位体元素の中性子分離エネルギーの偶奇性に基づいて少なくとも安定核種であるSe−80から前記Se−79への核変換が抑制されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。 - 放射性廃棄物から、核分裂生成物のうち放射性核種を含み原子番号が共通するパラジウム(Pd)の同位体元素の群を、同位体分離を伴わずに抽出する工程と、
加速器により生成した中性子(n)を前記同位体元素の群に照射して、前記放射性核種のうち少なくとも長寿命放射性核種であるPd−107を、安定核種であるPd−106に核変換させる工程と、を含む放射性廃棄物の処理方法であって、
前記中性子(n)の照射エネルギーの値は、Pd−107の(n,2n)反応断面積が、Pd−108の(n,2n)反応断面積よりも10倍以上大きくなる範囲内に、設定され、
前記同位体元素の中性子分離エネルギーの偶奇性に基づいて少なくとも安定核種であるPd−108から前記Pd−107への核変換が抑制されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。 - 放射性廃棄物から、核分裂生成物のうち放射性核種を含み原子番号が共通するジルコニウム(Zr)の同位体元素の群を、同位体分離を伴わずに抽出する工程と、
加速器により生成した中性子(n)を前記同位体元素の群に照射して、前記放射性核種のうち少なくとも長寿命放射性核種であるZr−93を、安定核種であるZr−92に核変換させる工程と、を含む放射性廃棄物の処理方法であって、
前記中性子(n)の照射エネルギーの値は、Zr−93の(n,2n)反応断面積が、Zr−94の(n,2n)反応断面積よりも10倍以上大きくなる範囲内に、設定され、
前記同位体元素の中性子分離エネルギーの偶奇性に基づいて少なくとも安定核種であるZr−94から前記Zr−93への核変換が抑制されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。 - 放射性廃棄物から、核分裂生成物のうち放射性核種を含み原子番号が共通するクリプトン(Kr)の同位体元素の群を、同位体分離を伴わずに抽出する工程と、
加速器により生成した中性子(n)を前記同位体元素の群に照射して、前記放射性核種のうち少なくとも中寿命放射性核種であるKr−85を、安定核種であるKr−84に核変換させる工程と、を含む放射性廃棄物の処理方法であって、
前記中性子(n)の照射エネルギーの値は、Kr−85の(n,2n)反応断面積が、Kr−86の(n,2n)反応断面積よりも10倍以上大きくなる範囲内に、設定され、
前記同位体元素の中性子分離エネルギーの偶奇性に基づいて少なくとも安定核種であるKr−86から前記Kr−85への核変換が抑制されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。 - 放射性廃棄物から、核分裂生成物のうち放射性核種を含み原子番号が共通するサマリウム(Sm)の同位体元素の群を、同位体分離を伴わずに抽出する工程と、
加速器により生成した中性子(n)を前記同位体元素の群に照射して、前記放射性核種のうち少なくとも中寿命放射性核種であるSm−151を、安定核種であるSm−150に核変換させる工程と、を含む放射性廃棄物の処理方法であって、
前記中性子(n)の照射エネルギーの値は、Sm−151の(n,2n)反応断面積が、Sm−152の(n,2n)反応断面積よりも10倍以上大きくなる範囲内に、設定され、
前記同位体元素の中性子分離エネルギーの偶奇性に基づいて少なくとも安定核種であるSm−152から前記Sm−151への核変換が抑制されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。 - 放射性廃棄物から、核分裂生成物のうち放射性核種を含み原子番号が共通するセシウム(Cs)の同位体元素の群を、同位体分離を伴わずに抽出する工程と、
加速器により生成した中性子(n)を前記同位体元素の群に照射して、前記放射性核種のうち少なくとも中寿命放射性核種であるCs−137を、短寿命核種であるCs−136に核変換させる工程と、を含む放射性廃棄物の処理方法であって、
前記中性子(n)の照射エネルギーの値は、Cs−137の(n,2n)反応断面積が、Cs−137の(n,3n)反応断面積よりも100倍以上大きくなる範囲内に、設定されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。 - 請求項6に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
前記中性子を照射させた後の前記同位体元素の群は、所定期間放置させた後に、再び前記中性子(n)が、照射されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。 - 請求項1から請求項7のいずれか1項に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
前記抽出する工程の後、前記核変換させる工程の前に、
濃縮効果の偶奇性に基づいて、前記同位体元素の群を、中性子数が奇数の同位体群及び中性子数が偶数の同位体群のいずれか一方に濃縮する工程を含むことを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
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