KR101885495B1 - 방사성 폐기물의 처리 방법 - Google Patents

방사성 폐기물의 처리 방법 Download PDF

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Abstract

핵분열 생성물 중으로부터 장수명 방사성 핵종만을 선택적으로 소멸시키는 핵분열 생성물의 처리 방법을 제공한다. 방사성 폐기물의 처리 방법에 있어서, 방사성 폐기물로부터 핵분열 생성물 중 방사성 핵종을 포함하며 원자 번호가 공통되는 동위체 원소의 군을 동위체 분리를 수반하지 않고 추출하는 공정과, 가속기에 의해 생성된 고에너지 입자를 상기 동위체 원소의 군에 조사하여 상기 방사성 핵종 중 장수명 방사성 핵종을 반감기가 짧은 단수명 방사성 핵종 또는 자원으로서 재이용 가능한 안정 핵종으로 핵변환시키는 공정을 포함하는 것을 특징으로 한다.

Description

방사성 폐기물의 처리 방법
본 발명은, 핵분열 생성물을 포함하는 고레벨 방사성 폐기물의 처리 기술에 관한 것이다.
원자력 발전소를 보유하는 전력 사업자는, 대량의 사용 완료 핵연료를 보관하고 있고, 이들의 안전·유효한 처리 방법을 확립하는 것이 중요한 과제가 되고 있다.
그래서, 사용 완료 핵연료로부터, 핵분열성의 U-235나 Pu를 추출하고, 비핵분열성의 U-238에 3-5％ 정도 섞어, 새로운 연료를 재생하는 핵연료 사이클이 검토되고 있다.
100만 킬로와트급의 원자력 발전소에서는, 매년 약 20톤의 사용 완료 핵연료가 발생한다. 3％ 농축 우라늄 연료(U-235: 3％, U-238: 97％)의 사용 완료 핵연료에는, U-235가 1％, U-238이 95％, Pu가 1％, 그 외 생성물이 3％ 포함되어 있다. 그리고 이 생성물은, 마이너 악티나이드(MA), 백금족, 단수명 핵분열 생성물(SLFP), 장수명 핵분열 생성물(LLFP)로 분류된다.
또한, 이들 생성물은, 중성자를 흡수하는 성질이 높고, 그 증가에 수반하여 핵분열의 연쇄 반응의 진행을 방해하는 요인이다.
이 때문에, 이들 생성물은, 사용 완료 핵연료의 재처리에 수반하여 불가피적으로 발생하는 고레벨 폐액(HALW; Highly Active Liquid Waste) 및 이 고레벨 폐액을 처분할 수 있는 형태로 한 유리 고화체에, 많이 포함되어 있다.
이 고레벨 폐액(HALW)을 그대로 유리 고화체로 하여 처분하게 되면, 발열하는 고레벨 방사성 폐기물을, 대량으로 수만년 관리하는 것이 꼭 필요해져, 부담이 증가된다. 실제로, 이 유리 고화체는, 이미 보유되어 있어, 장기간의 관리가 요구되고 있다.
그래서, 고레벨 폐액(HALW)의 처분, 및 이미 보유되어 있는 유리 고화체의 관리에 수반하는 부담 경감을 목적으로 하여, 포함되는 핵종을 반감기나 화학적 성질에 따른 그룹으로 분리하고, 그룹마다 각각의 성질에 따른 처분법을 선택하는 것이 검토되고 있다. 이에 따라, 고레벨 방사성 폐기물의 보관 기간을 단축하고, 또한 보관 스페이스를 절약할 수 있다.
그리고, 고레벨 폐액(HALW) 및 유리 고화체로부터 분리된 그룹 중 장수명 핵분열 생성물(LLFP)을 포함하는 그룹에 대해서는, 핵변환 기술을 적용하여, 단수명 방사성 핵종 또는 안정 핵종으로 핵변환하는 기술이 검토되고 있다.
구체적으로는, 장수명 핵분열 생성물(LLFP)에, 감마선을 조사하여 중성자를 방출시키는 광핵 반응(γ, n)이나 중성자를 조사하여 감마선을 방출시키는 중성자 포획 반응(n, γ)을 적용하여, 보다 반감기가 짧은 동위체로 핵변환하는 기술이 개시되어 있다(예를 들면, 특허문헌 1, 2).
일본공개특허공보 평5-119178호 일본공표특허공보 2002-519678호
그러나, 전술한 광핵 반응(γ, n)이나 중성자 포획 반응(n, γ)에서는, 반응 단면적의 핵종 의존성이 크기 때문에, 효율적인 핵변환을 달성할 수 있는 장수명 방사성 핵종이 한정적이다.
그래서, 에너지가 높은 빔을 직접적으로, 또는 그 빔으로부터 생성된 2차 빔을 간접적으로, 장수명 방사성 핵종에 조사하여, 핵변환시키는 것을 생각할 수 있다.
그런데, 전술한 그룹 분리는, 원소 분리를 기본으로 하는 것이며, 동위체 분리를 수반하는 것은 아니다.
따라서 장수명 핵분열 생성물(LLFP)을 분리하여 그룹화해도, 장수명 방사성 핵종뿐만 아니라 단수명 방사성 핵종 및 안정 핵종의 동위체가 혼재하고 있는 경우가 있다.
이 때문에, 장수명 핵분열 생성물(LLFP)을 포함하는 그룹에 대하여, 고에너지 빔을 무고려로 조사하여 핵변환 처리를 실시하면, 장수명 방사성 핵종이 단수명 방사성 핵종 또는 안정 핵종으로 변환될 뿐만 아니라, 반대로 단수명 방사성 핵종 또는 안정 핵종이 장수명 방사성 핵종으로 핵변환해 버리는 것이 걱정된다.
그래서, 동위체 분리에 의해 장수명 방사성 핵종만을 추출하여 핵변환 처리하는 것도 생각할 수 있지만, 현상(現狀)에 있어서의 동위체 분리 처리의 생산성의 저하로부터 현실적이지는 않다.
또한, 그러한 동위체 분리 처리는, 실용 레벨에서 적용 가능한 원소가 한정되어 있기 때문에, 장수명 핵분열 생성물(LLFP)의 무해화 또는 유용 원소로서 재이용하는 용도로의 적용에, 한계가 있었다.
본 발명은 이러한 사정을 고려하여 이루어진 것으로, 동위체 분리가 불필요하며, 핵분열 생성물 중에서 방사성 핵종만을 선택적으로 안정 핵종으로 핵변환시키는 핵분열 생성물의 처리 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
방사성 폐기물의 처리 방법에 있어서, 방사성 폐기물로부터 핵분열 생성물 중 방사성 핵종을 포함하며 원자 번호가 공통되는 동위체 원소의 군을 동위체 분리를 수반하지 않고 추출하는 공정과, 가속기에 의해 생성된 고에너지 입자를 상기 동위체 원소의 군에 조사하여 상기 방사성 핵종 중 장수명 방사성 핵종을 반감기가 짧은 단수명 방사성 핵종 또는 자원으로서 재이용 가능한 안정 핵종으로 핵변환시키는 공정을 포함하는 방사성 폐기물의 처리 방법으로서, 상기 고에너지 입자는 중성자(n)이며, 상기 동위체 원소의 중성자 분리 에너지의 우기(偶奇)성에 기초하여 상기 장수명 방사성 핵종이 선택적으로 상기 핵변환되는 바와 같이 상기 중성자의 조사 에너지가 설정되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의해, 동위체 분리가 불필요하며, 핵분열 생성물 중으로부터 방사성 핵종만을 선택적으로 안정 핵종으로 핵변환시키는 핵분열 생성물의 처리 방법이 제공된다.
또한, 장수명 방사성 핵종 등으로부터 핵변환된 안정 핵종을 자원으로서 재이용할 수 있는 방사성 폐기물의 처리 방법이 제공된다.
[도 1] 본 발명에 따른 방사성 폐기물의 처리 방법의 실시 형태를 설명하는 공정표.
[도 2] (A) 중성자의 조사 에너지에 대한 셀렌 동위체(Se)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프, (B) (n, 2n) 반응에 의한 셀렌 동위체(Se)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 3] (A) 중성자의 조사 에너지에 대한 팔라듐 동위체(Pd)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프, (B) (n, 2n) 반응에 의한 팔라듐 동위체(Pd)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 4] (A) 중성자의 조사 에너지에 대한 지르코늄 동위체(Zr)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프, (B) (n, 2n) 반응에 의한 지르코늄 동위체(Zr)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 5] (A) 중성자의 조사 에너지에 대한 크립톤 동위체(Kr)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프, (B) (n, 2n) 반응에 의한 크립톤 동위체(Kr)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 6] (A) 중성자의 조사 에너지에 대한 사마륨 동위체(Sm)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프, (B) (n, 2n) 반응에 의한 사마륨 동위체(Sm)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 7] (A) 중성자의 조사 에너지에 대한 세슘 동위체(Cs)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프, (B) (n, 2n) 반응에 의한 세슘 동위체(Cs)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 8] 세슘 동위체(Cs)의 처리 공정을 설명하는 플로우차트.
[도 9] (A) 중성자의 조사 에너지에 대한 스트론튬 동위체(Sr)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프, (B) (n, 2n) 반응에 의한 스트론튬 동위체(Sr)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 10] (A) 중성자의 조사 에너지에 대한 주석 동위체(Sn)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프, (B) (n, 2n) 반응에 의한 주석 동위체(Sn)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 11] 뮤온 원자핵 포획 반응의 설명도.
[도 12] 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 셀렌 동위체(Se)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 13] 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 팔라듐 동위체(Pd)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 14] 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 스트론튬 동위체(Sr)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 15] 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 지르코늄 동위체(Zr)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 16] 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 세슘 동위체(Cs)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 17] 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 주석 동위체(Sn)의 천이를 설명하는 핵도표.
[도 18] 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 사마륨 동위체(Sm)의 천이를 설명하는 핵도표.
이하, 본 발명의 실시 형태를 첨부 도면에 기초하여 설명한다.
도 1에 나타내는 바와 같이, 실시 형태에 따른 방사성 폐기물의 처리 방법은, 방사성 폐기물로부터 핵분열 생성물 중 방사성 핵종을 포함하며 원자 번호가 공통되는 동위체 원소의 군을 분리 추출하는 공정(S11)과, 가속기에 의해 생성된 고에너지 입자를 상기 동위체 원소의 군에 조사하여 상기 방사성 핵종 중 장수명 방사성 핵종 또는 중수명 방사성 핵종을 반감기가 짧은 단수명 방사성 핵종 또는 안정 핵종으로 핵변환시키는 공정(S13)을 포함하고 있다.
또한, 분리 추출의 공정(S11) 후, 핵변환의 공정(S13) 전에, 농축 효과의 우기성에 기초하여, 상기 동위체 원소의 군을, 중성자수가 홀수인 동위체군 및 중성자수가 짝수인 동위체군의 어느 한쪽으로 농축하는 공정(S12)을 포함하고 있다.
본 실시 형태에서 적용 대상이 되는 방사성 폐기물은, 핵분열 생성물(FP: Fission Products)을 포함하는 것을 상정하고 있다. 이 핵분열 생성물(FP)이란, 우라늄 U-235나 플루토늄 Pu-239 등의 핵분열성 핵종이 핵분열하여, 2개 이상으로 분리된 핵종을 가리킨다.
우라늄 U-235의 핵분열 생성물(FP)의 원소의 종류는, 니켈(원자 번호 28)에서 디스프로슘(원자 번호 66)까지의 약 40종류이다.
그리고 우라늄 U-235의 핵분열 생성물(FP)의 질량수에 대한 수율 분포는, 72에서 160의 범위에 걸쳐, 질량수 90 및 140 부근에 극대값을 갖는 더블 피크 형상을 이루고 있다.
이와 같이 핵분열 생성물(FP)은, 동위체를 구별하면 수백 종류에 이르고, 또한 이들은 안정 핵종과 방사성 핵종으로 분류되며, 이 중 방사성 핵종은 원자핵 붕괴에 의해, 보다 안정한 핵종으로 변화한다.
원자핵 붕괴의 반감기가 짧은 방사성 핵종(단수명 방사성 핵종)은, 단시간에 다량의 방사선을 방사하지만, 시간이 경과할수록 방사능이 급속하게 감쇠하기 때문에, 소정 기간의 보관에 의해 무해화할 수 있다.
한편으로, 반감기가 긴 방사성 핵종(장수명 방사성 핵종)은, 방사선량이 적지만 감쇠 속도가 느리기 때문에, 대량으로 소지하고 있는 경우는 반영구적인 관리가 필요해진다.
이 때문에, 장수명 방사성 핵종을, 단수명 방사성 핵종 또는 안정 핵종으로 핵변환할 수 있으면, 방사성 폐기물의 관리 부담을 경감할 수 있다.
핵분열 생성물(FP)에 포함되는 주요한 장수명 방사성 핵종(괄호 안은 반감기)으로서는, 셀렌 Se-79(2.95×105년), 팔라듐 Pd-107(6.5×106년), 지르코늄 Zr-93(1.5×106년), 세슘 Cs-135(2.3×106년), 요오드 I-129(1.57×107년), 테크네튬 Tc-99(2.1×105년), 주석 Sn-126(2.3×105년)을 들 수 있다.
이 중, 요오드 I-129(1.57×107년) 및 테크네튬 Tc-99(2.1×105년)에 대해서는, 중성자 포획 반응(n, γ)으로 효율적으로 단수명화시키는 보고예가 있다. 이 때문에, 본 실시 형태에 있어서 요오드 I-129 및 테크네튬 Tc-99를 검토에서 제외하고 있지만, 본 발명을 적용할 수도 있다.
또한, 본 실시 형태에 있어서, 반감기가 1010년 이상의 방사성 핵종은, 준안정 핵종으로 간주하여, 처리 대상에서 제외하고 있다.
또한, 전술한 장수명 방사성 핵종 이외라도, 반감기가 10년을 넘는 주요한 핵분열 생성물(FP)인 스트론튬 Sr-90(28.8년), 크립톤 Kr-85(10.8년), 사마륨 Sm-151(90년) 등의 중수명 방사성 핵종에 대해서도, 더 한층의 단수명화를 목표로 하여 처리 대상에 포함하여 검토를 행했다.
도 1의 분리 추출 공정(S11)에서는, 복수의 핵종이 혼재하고 있는 방사성 폐기물로부터, 주목한 장수명 방사성 핵종을 포함하는 동위체 원소의 군을 분리 추출하는 공정이다. 즉, 주목하는 장수명 방사성 핵종과 동일한 원자 번호(양자수) Z를 갖고, 질량수(양자수+중성자수) A가 상이한 원소의 군이 추출된다.
이러한 동위체 원소군의 분리 추출 방법은, 일반적인 원소 분리 방법을 적용할 수 있고, 예를 들면, 전해법, 용매 추출법, 이온 교환법, 침전법 및 건식법, 또는 이들의 조합을 들 수 있다. 또한, 유리 고화체가 대상인 경우, 분리 추출의 전(前) 공정에서 유리 고화체의 용해 또는 분해가 필요한데, 일반적인 용해/분해법을 적용할 수 있고, 예를 들면, 알칼리 융해법, 용융염법(전해 환원, 화학 환원), 고온 융해법, 할로겐화법, 산 용해법, 알칼리 용해법을 들 수 있다. 유리 고화체가 용해 또는 분해한 후는, 상기의 일반적인 원소 분리 방법을 적용할 수 있다.
도 1의 우기 농축 공정(S12)은, 분리 추출 공정(S11)을 거친 후의 동위체 원소군에 대하여, 농축 효과의 우기성에 기초하여, 중성자수가 홀수인 동위체군 및 중성자수가 짝수인 동위체군의 어느 한쪽으로 농축하는 처리를 실시하는 공정이다.
이 우기 농축 공정(S12)을 거침으로써, 후단의 핵변환 처리 공정(S13)이 효율화된다. 이 때문에, 이 우기 농축 공정(S12)은, 필수의 공정이 아니라, 토털 코스트를 감안하여, 실시하지 않는 경우도 있다.
일반적으로, 동위체 분리는, 동위체의 증기압 등, 미소한 물성차, 질량차를 이용하여 행해진다. 그런데, 원자 스펙트럼선의 진동수가 동위체에 의해 근소하게 어긋나, 홀수핵과 짝수핵에 있어서 각각 빛의 편광에 대한 광학 천이의 선택 규칙이 상이하다는, 아이소톱 시프트 현상이 알려져 있다.
이 현상을 이용하여, (S11)에서 분리 추출한 동위체 원소군을, (S12)에서 중성자수가 홀수인 동위체군 및 중성자수가 짝수인 동위체군의 어느 한쪽으로 농축시킬 수 있다.
이러한, 우기 농축 공정(S12)으로서, 좌우 원편광 레이저에 의한 전자 여기 과정에 있어서의 천이 선택 규칙이, 양자수가 짝수인 경우, 핵스핀 0인 짝수 짝수핵과 짝수 홀수핵으로 상이하다는 성질의 이용을 생각할 수 있다.
구체적으로는, 편광을 제어한 레이저를 조사하여, 홀수 핵종만을 이온화시킬 수 있다. 또한, 우기 농축 공정(S12)에 적용되는 방법에 특별하게 한정은 없다.
도 1의 핵변환 처리 공정(S13)에 대해서, 이하, 조사하는 고에너지 입자의 종류, 및 분리 추출된 동위체 원소군의 종류마다 나누어 설명한다.
(2차 중성자 방출 반응; (n, xn) 반응(x≥2))
맨 처음에, 동위체 원소군에 조사하는 고에너지 입자가, 중성자(n)인 경우에 대해서 설명한다. 중성자는, 원자핵의 전하에 의한 쿨롱력(clone force)을 받지 않기 때문에, 원자핵에 입사되어 원자핵 반응을 일으키게 하기 쉽다.
일반적으로, 작은 에너지의 중성자가 원자핵에 입사되는 경우, 입사 전후의 운동 에너지의 합이 보존되는 탄성 산란((n, n) 반응)이 지배적이다. 그러나, 중성자의 에너지가 커져 수100keV를 넘으면, 입사 전후의 운동 에너지의 합이 보존되지 않는 비탄성 산란이 발생하기 시작한다.
그리고, 중성자의 에너지가, MeV 이상이 되면 (n, p) 반응이나 (n, α) 반응과 같은 하전 입자가 방출되는 반응이 일어나고, 7∼8MeV로부터 (n, 2n) 반응이 일어나 2차 중성자를 방출하게 된다. 그리고, 더욱 중성자의 에너지가 커지면 (n, 3n) 반응이 일어난다.
여기에서, (n, 2n) 반응이란, 원자핵에 1개의 중성자가 입사되면, 이 원자핵으로부터 중성자가 2개 방출되는 반응이며, (n, 3n) 반응이란, 원자핵에 1개의 중성자가 입사되면, 이 원자핵으로부터 중성자가 3개 방출되는 반응이다.
그런데, 원자핵에 입사된 1차 중성자가 2차 중성자를 분리 방출시키는 에너지의 크기는, 중성자수의 우기성에 의존한 경향을 나타낸다. 일반적으로 양자가 짝수개인 원자핵에서는, 홀수개인 중성자를 갖는 원자핵으로부터 하나의 중성자를 취하는 편이, 짝수개의 경우보다도 작은 에너지로 해결된다.
이하, 중성자의 조사 에너지를 적절하게 설정함으로써, 동위체 원소의 중성자 분리 에너지의 우기성에 기초하여, 장수명 방사성 핵종 또는 중수명 방사성 핵종을 선택적으로 단수명 방사성 핵종 또는 안정 핵종으로 핵변환할 수 있는 것을, 처리 대상이 되는 동위체 원소군의 종류마다 설명한다.
도 2(A)는, 중성자의 조사 에너지에 대한 셀렌 동위체(Se)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프를 나타내고 있다. 도 2(B)는, 브롬 Br, 셀렌 Se, 비소 As의 주요한 동위체 원소군을 나타내는 핵도표이다.
Se 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Se-74, 76, 77, 78, 80, 82 및 장수명 방사성 핵종인 Se-79(반감기 2.95×105년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Se 동위체 원소군 중 소멸 대상은, 장수명 방사성 핵종인 Se-79이다.
도 2(A)에 나타내는 바와 같이, 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 7MeV를 넘은 부분부터 중성자를 홀수 갖는 Se-77 및 Se-79의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, 각각은 중성자를 1개 감소시켜 Se-76 및 Se-78로 각각 핵변환된다.
또한 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 10MeV를 넘은 부분부터 중성자를 짝수 갖는 Se-76, Se-78 및 Se-80의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, 각각은 Se-75, Se-77 및 Se-79로 핵변환되어 버린다. 그리고, 이 Se 동위체의 (n, 2n) 반응 단면적은, 14MeV를 넘은 부근에서 일정값이 된다.
또한 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 18MeV를 넘은 부분부터 (n, 3n) 반응 단면적이 증대하기 시작한다.
도 2(B)에 나타나는 Se 동위체 원소군의 핵변환 중에서 부적당한 부차적인 (n, 2n) 반응은, 안정 핵종인 Se-80이 장수명 방사성 핵종인 Se-79로 핵변환되는 것이다. 또한, 안정 핵종인 Se-82가 단수명 방사성 핵종인 Se-81로 핵변환되는 것은, 이 Se-81이 단기간에 Br-81(안정 핵종)로 핵붕괴되기 때문에 허용된다.
그래서, Se 동위체 원소군 중 장수명 방사성 핵종인 Se-79만을, 선택적으로 소멸시키기 위해, 중성자의 조사 에너지의 값은, Se-79의 (n, 2n) 반응 단면적이 Se-80의 (n, 2n) 반응 단면적보다도 10배 이상 커지는 범위 내, 구체적으로는 7.5MeV∼10.3MeV의 범위 내에 설정되는 것이 요망된다.
또한, 이 범위에 중성자의 조사 에너지가 설정된 경우, 안정 핵종인 Se-77도 (n, 2n) 반응하지만, 안정 핵종인 Se-76으로 핵변환되기 때문에 문제 없다.
도 3(A)는, 중성자의 조사 에너지에 대한 팔라듐 동위체(Pd)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프를 나타내고 있다. 도 3(B)는, 은 Ag, 팔라듐 Pd, 로듐 Rh의 주요한 동위체 원소군을 나타내는 핵도표이다.
Pd 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Pd-102, 104, 105, 106, 108, 110 및 장수명 방사성 핵종인 Pd-107(반감기 6.5×106년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Pd 동위체 원소군 중 소멸 대상은, 장수명 방사성 핵종인 Pd-107이다.
도 3(A)에 나타내는 바와 같이, 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 7MeV의 근방부터 중성자를 홀수 갖는 Pd-105 및 Pd-107의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, 각각은 중성자를 1개 감소시켜 Pd-104 및 Pd-106으로 각각 핵변환된다.
또한 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 9MeV를 넘은 부분부터 중성자를 짝수 갖는 Pd-102, 104, 106, 108, 110의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, 각각은 Pd-101, 103, 105, 107, 109로 핵변환되어 버린다. 그리고, Pd 동위체의 (n, 2n) 반응 단면적은, 11MeV를 넘은 부근에서 일정값이 된다.
또한 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 16MeV를 넘은 부분부터 (n, 3n) 반응 단면적이 증대하기 시작한다.
도 3(B)에 나타나는 Pd 동위체 원소군의 핵변환 중에서 부적당한 부차적인 (n, 2n) 반응은, 안정 핵종인 Pd-108이 장수명 방사성 핵종인 Pd-107로 핵변환되는 것이다.
그래서, Pd 동위체 원소군 중 장수명 방사성 핵종인 Pd-107만을, 선택적으로 소멸시키기 위해, 중성자의 조사 에너지의 값은, Pd-107의 (n, 2n) 반응 단면적이, Pd-108의 (n, 2n) 반응 단면적보다도 10배 이상 커지는 범위 내, 구체적으로는 7MeV∼9.5MeV의 범위 내에 설정되는 것이 요망된다.
또한, 이 범위에 중성자의 조사 에너지가 설정된 경우, 안정 핵종인 Pd-110이 (n, 2n) 반응에 의해 단수명 방사성 핵종인 Pd-109(반감기 13.7시간)로 핵변환되어 버린다. 그러나 이것은, 이 Pd-109가, 추가로 안정핵인 Ag-109로 핵붕괴되기 때문에 허용된다.
또한, 안정 핵종인 Pd-105도 (n, 2n) 반응하지만, 안정 핵종인 Pd-104로 핵변환되기 때문에 문제 없다.
도 4(A)는, 중성자의 조사 에너지에 대한 지르코늄 동위체(Zr)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프를 나타내고 있다. 도 4(B)는, 몰리브덴 Mo, 니오브 Nb, 지르코늄 Zr의 주요한 동위체 원소군을 나타내는 핵도표이다.
Zr 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Zr-90, 91, 92, 94, 96 및 장수명 방사성 핵종인 Zr-93(반감기 1.5×106년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Zr 동위체 원소군 중 소멸 대상은, 장수명 방사성 핵종인 Zr-93이다.
도 4(A)에 나타내는 바와 같이, 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 7MeV의 근방부터 중성자를 홀수 갖는 Zr-91, 93, 95의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, 각각은 중성자를 1개 감소시켜 Zr-90, 92, 94로 각각 핵변환된다.
또한 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 8MeV의 근방부터 중성자를 짝수 갖는 Zr-92, 94, 96의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, 각각은 Zr-91, 93, 95로 핵변환되어 버린다.
또한 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 15MeV를 넘은 부분부터 (n, 3n) 반응 단면적이 증대하기 시작한다.
도 4(B)에 나타나는 Zr 동위체 원소군의 핵변환 중에서 부적당한 부차적인 (n, 2n) 반응은, 안정 핵종인 Zr-94가 장수명 방사성 핵종인 Zr-93으로 핵변환되는 것이다.
그래서, Zr 동위체 원소군 중 장수명 방사성 핵종인 Zr-93만을, 선택적으로 소멸시키기 위해, 중성자의 조사 에너지의 값은, Zr-93의 (n, 2n) 반응 단면적이, Zr-94의 (n, 2n) 반응 단면적보다도 10배 이상 커지는 범위 내, 구체적으로는 7.2MeV∼8.7MeV의 범위 내에 설정되는 것이 요망된다.
또한, 이 범위에 중성자의 조사 에너지가 설정된 경우, 안정 핵종인 Zr-96이, (n, 2n) 반응에 의해 단수명 방사성 핵종인 Zr-95(반감기 64.0일)로 핵변환되어 버린다. 그러나, 이것은, Zr-95가, 단수명 방사성 핵종인 Nb-95(반감기 35.0일)로 핵붕괴되고, 추가로 안정핵인 Mo-95로 핵붕괴되기 때문에 허용된다.
또한, 안정 핵종인 Zr-91도 (n, 2n) 반응하지만, 안정 핵종인 Zr-90으로 핵변환되기 때문에 문제 없다.
도 5(A)는, 중성자의 조사 에너지에 대한 크립톤 동위체(Kr)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프를 나타내고 있다. 도 5(B)는, 루비듐(Rb), 크립톤 Kr, 브롬 Br의 주요한 동위체 원소군을 나타내는 핵도표이다.
Kr 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Kr-78, 80, 82, 83, 84, 86, 장수명 방사성 핵종인 Kr-81(반감기 2.3×105년) 및 중수명 방사성 핵종인 Kr-85(반감기 10.8년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Kr 동위체 원소군 중 소멸 대상은, 중수명 방사성 핵종인 Kr-85이다.
또한, 방사성 폐기물에 포함되는 Kr 동위체 원소군 중 Kr-81(반감기 2.29×105년)은, 존재량이 미량이기 때문에, 검토에서 제외한다.
도 5(A)에 나타내는 바와 같이, 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 7.5MeV를 넘은 부분부터 중성자를 홀수 갖는 Kr-85 및 Kr-83의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, 각각은 중성자를 1개 감소시켜 Kr-84 및 Kr-82로 각각 핵변환된다.
또한 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 9.8MeV를 넘은 부분부터 중성자를 짝수 갖는 Kr-86, Kr-84 및 Kr-82의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, 각각은 Kr-85, Kr-83 및 Kr-81로 핵변환되어 버린다. 그리고, 이 Kr 동위체의 (n, 2n) 반응 단면적은, 14MeV를 넘은 부근에서 일정값이 된다.
또한 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 18.5MeV를 넘은 부분으로부터 (n, 3n) 반응 단면적이 증대하기 시작한다.
도 5(B)에 나타나는 Kr 동위체 원소군의 핵변환 중에서 부적당한 부차적인 (n, 2n) 반응은, 안정 핵종인 Kr-86이 중수명 방사성 핵종인 Kr-85로 핵변환되는 것이다.
그래서, Kr 동위체 원소군 중 중수명 방사성 핵종인 Kr-85만을, 선택적으로 소멸시키기 위해, 중성자의 조사 에너지의 값은, Kr-85의 (n, 2n) 반응 단면적이 Kr-86의 (n, 2n) 반응 단면적보다도 10배 이상 커지는 범위 내, 구체적으로는 7.5MeV∼10MeV의 범위 내에 설정되는 것이 요망된다.
또한, 이 범위에 중성자의 조사 에너지가 설정된 경우, 안정 핵종인 Kr-83도 (n, 2n) 반응하지만, 안정 핵종인 Kr-82로 핵변환되기 때문에 문제 없다.
도 6(A)는, 중성자의 조사 에너지에 대한 사마륨 동위체(Sm)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프를 나타내고 있다. 도 6(B)는, 유로퓸(Eu), 사마륨 Sm, 프로메튬(Pm)의 주요한 동위체 원소군을 나타내는 핵도표이다.
Sm 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Sm-150, 152, 154, 준안정 핵종인 Sm-148, 149 및 중수명 방사성 핵종인 Sm-151(반감기 90년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Sm 동위체 원소군 중 소멸 대상은, 중수명 방사성 핵종인 Sm-151이다.
또한, 방사성 폐기물에 포함되는 Sm 동위체 원소군 중 Sm-146(반감기 1.03×108년) 및 Sm-147(반감기 1.06×1011년)은, 존재량이 미량이기 때문에, 검토에서 제외한다.
도 6(A)에 나타내는 바와 같이, 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 5.8MeV를 넘은 부분부터 중성자를 홀수 갖는 Sm-151 및 Sm-149의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, 각각은 중성자를 1개 감소시켜 Sm-150 및 Sm-148로 각각 핵변환된다.
또한 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 8MeV를 넘은 부분부터 중성자를 짝수 갖는 Sm-148, Sm-150, Sm-152 및 Sm-154의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, 각각은 Sm-147, Sm-149, Sm-151 및 Sm-153으로 핵변환되어 버린다. 그리고, 이 Sm 동위체의 (n, 2n) 반응 단면적은, 11MeV를 넘은 부근에서 일정값이 된다.
또한 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 14.3MeV를 넘은 부분부터 (n, 3n) 반응 단면적이 증대하기 시작한다.
도 6(B)에 나타나는 Sm 동위체 원소군의 핵변환 중에서 부적당한 부차적인 (n, 2n) 반응은, 안정 핵종인 Sm-152가 중수명 방사성 핵종인 Sm-151로 핵변환되는 것이다.
그래서, Sm 동위체 원소군 중 중수명 방사성 핵종인 Sm-151만을, 선택적으로 소멸시키기 위해, 중성자의 조사 에너지의 값은, Sm-151의 (n, 2n) 반응 단면적이 Sm-152의 (n, 2n) 반응 단면적보다도 10배 이상 커지는 범위 내, 구체적으로는 5.8MeV∼8.3MeV의 범위 내에 설정되는 것이 요망된다.
또한, 이 범위에 중성자의 조사 에너지가 설정된 경우, 준안정 핵종인 Sm-148, 149도 (n, 2n) 반응하지만, 각각 동일한 준안정 핵종인 Sm-147, 148로 핵변환되기 때문에 문제 없다.
마찬가지로, 안정 핵종인 Sm-150도 (n, 2n) 반응하지만, 준안정 핵종인 Sm-148로 핵변환되기 때문에 문제 없다.
마찬가지로, 안정 핵종인 Sm-154도 (n, 2n) 반응하지만, 단수명 방사성 핵종인 Sm-153으로 핵변환된 후 단기간에 안정 핵종인 Eu-153으로 β- 붕괴하기 때문에 문제 없다.
도 7(A)는, 중성자의 조사 에너지에 대한 세슘 동위체(Cs)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프를 나타내고 있다. 도 7(B)는, 바륨 Ba, 세슘 Cs, 크세논 Xe의 주요한 동위체 원소군을 나타내는 핵도표이다.
Cs 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Cs-133, 중수명 방사성 핵종인 Cs-134(반감기 2.07년), 장수명 방사성 핵종인 Cs-135(반감기 2.3×106년) 및 중수명 방사성 핵종인 Cs-137(반감기 30.07년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Cs 동위체 원소군 중 소멸 대상은, 장수명 방사성 핵종인 Cs-135 및 중수명 방사성 핵종인 Cs-137이다.
Cs가, 지금까지 설명한 Se, Pd, Zr과 상이한 점은, 장수명 방사성 핵종인 Cs-135의 중성자수가 짝수개이기 때문에, 이 장수명 방사성 핵종을 (n, 2n) 반응시키는 데에 필요한 에너지가, 중성자수가 홀수개인 동위체 핵종보다도 큰 점에 있다.
도 7(A)에 나타내는 바와 같이, 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 7MeV의 근방부터 Cs의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, Cs-133, 134, 135, 137의 각각은, 중성자를 1개 감소시켜 Cs-132, 133, 134, 136으로 각각 핵변환된다. 그리고, Cs의 (n, 2n) 반응 단면적은, 11MeV를 넘은 부근에서 일정값이 된다.
또한 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 16MeV를 넘은 부분부터 (n, 3n) 반응 단면적이 증대하기 시작한다.
도 7(B)에 나타내는 바와 같이, Cs-133은 (n, 2n) 반응으로 핵변환하여, 단수명 방사성 핵종인 Cs-132(반감기 6.48일)가 되고, 이 Cs-132는 핵붕괴(β+ 붕괴)되어 안정 핵종인 Xe-132가 된다.
그리고, Cs-134는 (n, 2n) 반응으로 핵변환하여 안정 핵종인 Cs-133이 된다. Cs-135는 (n, 2n) 반응으로 핵변환하여, 중수명 방사성 핵종인 Cs-134(반감기 2.07년)가 되고, 이 Cs-134는 핵붕괴(β- 붕괴)되어 안정 핵종인 Ba-134가 된다. Cs-137은 (n, 2n) 반응으로 핵변환하여, 단수명 방사성 핵종인 Cs-136(반감기 13.2일)이 되고, 이 Cs-136은 핵붕괴(β- 붕괴)되어 안정 핵종인 Ba-136이 된다.
Cs 동위체 원소군의 핵변환 중에서 부적당한 부차적인 (n, xn) 반응은, 중수명 방사성 핵종인 Cs-137이 (n, 3n) 반응하여 장수명 방사성 핵종인 Cs-135로 핵변환되는 것이다.
그래서, Cs 동위체 원소군 중 장수명 방사성 핵종인 Cs-135 또는 중수명 방사성 핵종인 Cs-137을, 선택적으로 소멸시키기 위해, 중성자의 조사 에너지의 값은, Cs-137의 (n, 2n) 반응 단면적이, Cs-137의 (n, 3n) 반응 단면적보다도 100배 이상 커지는 범위 내, 구체적으로는 8.5MeV∼16.2MeV의 범위 내에 설정되는 것이 요망된다.
또한, 이 범위에 중성자의 조사 에너지가 설정된 경우, Cs-137로부터 (n, 2n) 반응에 의해 핵변환된 Cs-136은, 추가로 중성자가 조사되면 (n, 2n) 반응하여 장수명 방사성 핵종인 Cs-135로 핵변환되어 버리는 것이 걱정된다.
그래서, Cs 동위체 원소군의 처리에 대해서 도 8에 나타내는 바와 같은 플로우를 검토한다.
방사성 폐기물을 소정 기간 방치하여 포함되어 있는 단수명 방사성 핵종을 원자핵 붕괴시킨다(S21). 그 후, 방사성 폐기물로부터 Cs 동위체 원소군을 분리 추출하고(S22), 중성자를 조사하여 (n, 2n) 반응을 일으키게 한다(S23).
이 (S23)의 공정에 있어서, Cs-137로부터 핵변환된 Cs-136이, 추가로 핵변환하여 장수명 방사성 핵종인 Cs-135가 생성되는 경우가 있다.
그래서, 재차 소정 기간 방치에 의해, Cs-136 등의 단수명 방사성 핵종을, 원자핵 붕괴에 의해 소멸시킨다(S24). 그리고, 이 원자핵 붕괴에 의해 생성된, Cs 이외의 원소의 안정 동위체가 추출된다(S25).
이 Cs 이외의 원소의 안정 동위체의 추출 공정(S25)은, 다음의 중성자 조사 공정(S23)에서, 부적당한 부차 반응을 배제하는 목적 외에, 유용한 동위체 원소를 취득하는 목적도 있다.
예를 들면, Cs-133으로부터, Cs-132를 통하여, 복수의 안정 동위체 중으로부터 Xe-132를 단리할 수 있다.
Cs-137이 존재하고 있는 한, (n, 2n) 반응에 의해 핵변환된 Cs-136의 일정 비율이, 장수명 방사성 핵종인 Cs-135로 핵변환되어 버리는 것은 피할 수 없다(S26 예).
그래서, (S23)∼(S26 예)의 플로우를 반복함으로써, Cs-137을 소멸시키고, 추가로 장수명 방사성 핵종인 Cs-135도 소멸시키는 것이 가능해진다(S26 아니오). 이에 따라, Cs 동위체 원소군의 무해화가 달성된다(S27 종료). 또한, 이 플로우의 반복에 의해, Cs-135가, Cs-133을 거쳐 유용 원소인 Xe-132로 핵변환되어 추출된다.
도 9(A)는, 중성자의 조사 에너지에 대한 스트론튬 동위체(Sr)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프를 나타내고 있다. 도 9(B)는, 이트륨 Y, 스트론튬 Sr, 루비듐 Rb의 주요한 동위체 원소군을 나타내는 핵도표이다.
Sr 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Sr-84, 86, 87, 88, 중수명 방사성 핵종인 Sr-90(반감기 28.8년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
도 9(A)에 나타내는 바와 같이, 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 6.8MeV의 근방부터 Sr-89의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, 계속해서 8.2MeV의 근방부터 Sr-90의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작한다.
이에 따라 Sr-89, 90의 각각은, 중성자를 1개 감소시켜 Sr-88, 89로 각각 핵변환된다. Sr-90으로부터 핵변환한 Sr-89도, 추가로 (n, 2n) 반응을 일으켜 Sr-88(안정 핵종)이 된다.
도 9(B)에 나타내는 바와 같이, Sr-90 이외의 Sr 동위체 원소는, 모두 안정 핵종 또는 단수명 방사성 핵종이다. 이 때문에, Sr 동위체 원소군의 전체에 (n, 2n) 반응시켜도, 새로운 장수명 및 중수명의 방사성 핵종을 생성시키는 일은 없다.
이 때문에, Sr-90의 소멸은, 우기 농축 공정(S12)을 거치는 것이나, 중성자 조사 에너지에 우기 선택성을 이용할 필요가 없다.
Sr 동위체 원소군 중 중수명 방사성 핵종인 Sr-90을 소멸시키기 위해, 중성자의 조사 에너지의 값은, 구체적으로는 8.2MeV 이상으로 설정되면 좋다.
또한, 12MeV 이상 조사하여 Sr-86(안정 핵종)이 Sr-85(반감기 64.8일)로 핵변환해도, 이 Sr-85는 β+ 붕괴되어 Rb-85(안정 핵종)가 되기 때문에 문제는 없다.
도 10(A)는, 중성자의 조사 에너지에 대한 주석 동위체(Sn)의 중성자 방출 반응 단면적을 나타내는 그래프를 나타내고 있다. 도 10(B)는, 텔루르 Te, 안티몬 Sb, 주석 Sn의 주요한 동위체 원소군을 나타내는 핵도표이다.
Sn 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Sn-112, 114, 115, 116, 117, 118, 119, 120, 122, 124, 장수명 방사성 핵종인 Sn-126(반감기 1×105년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
도 10(A)에 나타내는 바와 같이, 중성자의 조사 에너지를 크게 해 가면, 6.8MeV의 근방부터 Sn-119의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작하고, 계속해서 8.2MeV의 근방부터 Sn-126의 (n, 2n) 반응 단면적이 증대하기 시작한다.
도 10(B)에 나타내는 바와 같이, Sn-126 이외의 Sn 동위체 원소는, 모두 안정 핵종 또는 단수명 방사성 핵종이다. 이 때문에, Sn 동위체 원소군의 전체에 (n, 2n) 반응시켜도, 새로운 장수명 및 중수명의 방사성 핵종을 생성시키는 일은 없다.
이 때문에, Sn-126의 소멸은, 우기 농축 공정(S12)을 거치는 것이나, 중성자 조사 에너지에 우기 선택성을 이용할 필요가 없다.
Sn 동위체 원소군 중 장수명 방사성 핵종인 Sn-126을 소멸시키기 위해, 중성자의 조사 에너지의 값은, 구체적으로는 8.2MeV 이상으로 설정되면 좋다.
또한, 8.2MeV 이상 조사하여 Sn의 안정 핵종이 핵변환해도, 추가로 β- 붕괴 또는 β+ 붕괴되어 그 외의 원소의 안정 핵종으로 되기 때문에 문제는 없다.
(중성자 빔 발생 장치)
동위체 원소의 군에 (n, 2n) 반응을 발생시키는 중성자 빔은, 가속기를 이용하여 발생시킨 2차 생성 빔이 적용된다.
이 가속기에 있어서, 양자를, 목적으로 하는 중성자 에너지보다 약간 높은 에너지까지 가속하고, 표적에 조사하여 중성자를 발생시킨다. 혹은 이 가속기에 있어서, 중양자를, 목적으로 하는 중성자 에너지의 2배 정도의 전체 에너지를 가질 때까지 가속하고, 표적에 조사하여 중성자를 발생시킨다.
이 표적의 구조를 궁리하여, 발생하는 중성자의 강도 및 프로파일(수속의 정도)을 컨트롤함으로써, 빔 상태의 중성자속이 출력된다.
(뮤온 원자핵 포획 반응)
다음으로 도 11에 기초하여, 동위체 원소군에 조사하는 고에너지 입자가, 뮤온 μ-인 경우에 대해서 설명한다. 또한, 뮤온에는, 양뮤온 μ+과 음뮤온 μ-이 있지만, 본 발명이 대상으로 하는 것은 음뮤온 μ-이기 때문에, 이후에 있어서의 뮤온의 기재는 모두 음뮤온을 가리키는 것으로 한다.
원소 X의 원자핵에 뮤온 μ-이 포획되면, 원자핵을 구성하는 양자 중 하나가 뮤온 μ-과 결합되어 중성자로 변환되어, 뉴트리노 ν를 방출한다(반응식 (1)). 그리고, 양자수가 하나 적은 (Z-1) 원자핵의 원소 Y로 핵변환된다.
반응식 (2)∼(5)에 나타내는 바와 같이, 이 원소 Y는 여기 상태를 나타내고, 단수 또는 복수의 중성자 n을 방출하는 원자핵 반응을 일으킨다.
(μ-, ν) 반응: μ-+X(Z, A)→Y((Z-1), A)+ν (1)
(μ-, nν) 반응: Y((Z-1), (A))→n+Y((Z-1), (A-1)) (2)
(μ-, 2nν) 반응: Y((Z-1), (A))→2n+Y((Z-1), (A-2)) (3)
(μ-, 3nν) 반응: Y((Z-1), (A))→3n+Y((Z-1), (A-3)) (4)
(μ-, 4nν) 반응: Y((Z-1), (A))→4n+Y((Z-1), (A-4)) (5)
이들 반응식 (1)∼(5)를 도 11에 나타내는 바와 같이 기호화하여 각각 1∼5와 같이 나타낸다.
뮤온 원자핵 포획 반응은, 원소 X에 의존한 소정의 비율로, 복수의 반응이 동시에 발생한다. 실험예로서, 요오드 I-127에서는, (μ-, ν) 반응, (μ-, nν) 반응, (μ-, 2nν) 반응, (μ-, 3nν) 반응, (μ-, 4nν) 반응, (μ-, 5nν) 반응의 발생 비율은, 각각 8％, 52％, 18％, 14％, 5％, 2.5％인 것이 판명되고 있다.
(뮤온 빔 발생 장치)
동위체 원소의 군에 (μ-, xnν) 반응을 발생시키는 뮤온 빔은, 다음과 같이 하여 얻어진다. 즉, 800MeV 정도의 에너지의 양자 빔을 탄소 등의 표적에 조사하여 음파이온을 생성시킨다. 그리고, 이 생성된 음파이온(수명: 2.6나노초)을 붕괴시킴으로써, 음뮤온 빔이 얻어진다.
도 12는, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 셀렌 동위체(Se)의 천이를 설명하는 핵도표이다.
Se 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Se-74, 76, 77, 78, 80, 82 및 장수명 방사성 핵종인 Se-79(반감기 2.95×105년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Se 동위체 원소군에 뮤온 μ-을 조사했을 때, Se-79에 주목하면, 79Se(μ-, ν)79As, 79Se(μ-, nν)78As, 79Se(μ-, 2nν)77As, 79Se(μ-, 3nν)76As의 핵변환 반응이 일어난다.
생성된 As-76, As-77, As-78, As-79는, 단수명 방사성 핵종이기 때문에, 단기간 중에 핵붕괴(β- 붕괴)되어, 각각 Se-76, Se-77, Se-78, Se-79가 된다.
즉, 장수명 방사성 핵종인 Se-79는, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 변환 핵종의 일부가 Se-79로 되돌아가지만, 그 외는 Se 안정 핵종이 된다.
나머지 Se-74, 76, 77, 78, 80, 82 중 Se-80, 82에 대해서도, 뮤온 조사에 의한 변환 핵종의 일부가, 장수명 방사성 핵종인 Se-79가 된다.
이와 같이, Se 동위체 원소군에 뮤온 μ-을 조사한 경우, 변환 핵종이 β- 붕괴되어 원점으로 되돌아가기 때문에, 1회의 조사로 Se-79를 소멸시킬 수는 없지만 감소시킬 수는 있다.
그래서, 우기 농축 공정(도 1; S12)을 경유시켜, Se 동위체 원소의 군 중 중성자수가 홀수인 Se-77, 79를 농축하는 것을 검토한다.
Se-77(안정 핵종)로부터의 변환 핵종 중, As-77은 β- 붕괴에 의해 Se-77로 되돌아가고, As-76은 β- 붕괴에 의해 Se-76(안정 핵종)이 되고, As-75는 안정 핵종으로서 존재하고, As-74는 β- 붕괴에 의한 Se-74(안정 핵종) 및 β+ 붕괴에 의한 Ge-74(안정 핵종)가 된다.
Se-79의 As 변환 핵종의 일부로부터 Se-79로의 되돌아감은 피할 수 없지만, Se-77의 As 변환 핵종으로부터 Se-79로의 되돌아감은 없기 때문에, 1회의 뮤온 조사로 Se-79를 효율적으로 감소시킬 수 있다.
도 13은, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 팔라듐 동위체(Pd)의 천이를 설명하는 핵도표이다.
Pd 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Pd-102, 104, 105, 106, 108, 110 및 장수명 방사성 핵종인 Pd-107(반감기 6.5×106년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Pd 동위체 원소군에 뮤온 μ-을 조사했을 때, Pd-107에 주목하면, 107Pd(μ-, ν)107Rh, 107Pd(μ-, nν)106Rh, 107Pd(μ-, 2nν)105Rh, 107Pd(μ-, 3nν)104Rh의 핵변환 반응이 일어난다.
생성된 Rh-104, Rh-105, Rh-106, Rh-107은, 단수명 방사성 핵종이기 때문에, 단기간 중에 핵붕괴(β- 붕괴)되어, 각각 Pd-104, Pd-105, Pd-106, Pd-107이 된다.
즉, 장수명 방사성 핵종인 Pd-107은, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 변환 핵종의 일부가 Pd-107로 되돌아가지만, 그 외는 Pd 안정 핵종이 된다.
나머지 Pd-102, 104, 105, 106, 108, 110 중 Pd-108, 110에 대해서도, 뮤온 조사에 의한 변환 핵종의 일부가, 장수명 방사성 핵종인 Pd-107이 된다.
이와 같이, Pd 동위체 원소군에 뮤온 μ-을 조사한 경우, 변환 핵종이 β- 붕괴되어 원점으로 되돌아가기 때문에, 1회의 조사로 Pd-107을 소멸시킬 수는 없지만 감소시킬 수는 있다.
그래서, 우기 농축 공정(도 1; S12)을 경유시켜, Pd 동위체 원소의 군 중 중성자수가 홀수인 Pd-105, 107을 농축하는 것을 검토한다.
Pd-105(안정 핵종)로부터 핵변환한 핵종 중, Rh-105는 β- 붕괴에 의해 Pd-105로 되돌아가고, Rh-104는 β- 붕괴에 의해 Pd-104(안정 핵종) 및 β+ 붕괴에 의한 Ru-104(안정 핵종)가 되고, Rh-103은 안정 핵종으로서 존재하고, Rh-102는 β- 붕괴에 의한 Pd-102(안정 핵종) 및 β+ 붕괴에 의한 Ru-102(안정 핵종)가 된다.
Pd-107의 Rh 변환 핵종의 일부로부터 Pd-107로의 되돌아감은 피할 수 없지만, Pd-105의 Rh 변환 핵종으로부터 Pd-107로의 되돌아감은 없기 때문에, 1회의 뮤온 조사로 Pd-107을 효율적으로 감소시킬 수 있다.
도 14는, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 스트론튬 동위체(Sr)의 천이를 설명하는 핵도표이다.
Sr 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Sr-84, 86, 87, 88, 중수명 방사성 핵종인 Sr-90(반감기 28.8년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Sr 동위체 원소군에 뮤온 μ-을 조사했을 때, Sr-90에 주목하면, 90Sr(μ-, ν)90Rb, 90Sr(μ-, nν)89Rb, 90Sr(μ-, 2nν)88Rb, 90Sr(μ-, 3nν)87Rb의 핵변환 반응이 일어난다.
생성된 Rb-87은 준안정 핵종이며, Rb-88, Rb-89, Rb-90은, 단수명 방사성 핵종이기 때문에, 단기간 중에 핵붕괴(β- 붕괴)되어, 각각 Sr-88, Sr-89, Sr-90이 된다. Sr-89는 추가로 β- 붕괴되어 안정 핵종인 Y-89가 된다.
즉, 중수명 방사성 핵종인 Sr-90은, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 변환 핵종의 일부가 Sr-90으로 되돌아가지만, 그 외는 Sr 안정 핵종, Y 안정 핵종 또는 Rb 준안정 핵종이 된다.
나머지 Sr-84, 86, 87, 88에 대해서도, 뮤온 조사에 의해, 최종적으로는 안정 핵종 또는 준안정 핵종이 된다.
도 15는, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 지르코늄 동위체(Zr)의 천이를 설명하는 핵도표이다.
Zr 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Zr-90, 91, 92, 94, 96 및 장수명 방사성 핵종인 Zr-93(반감기 1.5×106년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Zr 동위체 원소군에 뮤온 μ-을 조사했을 때, Zr-93에 주목하면, 93Zr(μ-, ν)93Y, 93Zr(μ-, nν)92Y, 93Zr(μ-, 2nν)91Y, 93Zr(μ-, 3nν)90Y의 핵변환 반응이 일어난다.
생성된 Y-90, Y-91, Y-92, Y-93은, 단수명 방사성 핵종이기 때문에, 단기간 중에 핵붕괴(β- 붕괴)되어, 각각 Zr-90, Zr-91, Zr-92, Zr-93이 된다.
즉, 장수명 방사성 핵종인 Zr-93은, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 변환 핵종의 일부가 Zr-93으로 되돌아가지만, 그 외는 Zr 안정 핵종이 된다.
나머지 Zr-90, 91, 92, 94, 96 중 Zr-94, 96에 대해서도, 뮤온 조사에 의한 변환 핵종의 일부가, 장수명 방사성 핵종인 Zr-93이 된다.
이와 같이, Zr 동위체 원소군에 뮤온 μ-을 조사한 경우, 변환 핵종이 β- 붕괴되어 원점으로 되돌아가기 때문에, 1회의 조사로 Zr-93을 소멸시킬 수는 없지만 감소시킬 수는 있다.
그래서, 우기 농축 공정(도 1; S12)을 경유시켜, Zr 동위체 원소의 군 중 중성자수가 홀수인 Zr-91, 93을 농축하는 것을 검토한다.
Zr-91(안정 핵종)로부터의 변환 핵종 중, Y-90, 91은 β- 붕괴에 의해 Zr-90, 91(안정 핵종)이 되고, Y-89는 안정 핵종으로서 존재하고, Y-88은 β+ 붕괴에 의한 Sr-88(안정 핵종)이 된다.
Zr-93의 Y 변환 핵종의 일부로부터 Zr-93으로의 되돌아감은 피할 수 없지만, Zr-91의 Y 변환 핵종으로부터 Zr-93으로의 되돌아감은 없기 때문에, 1회의 뮤온 조사로 Zr-93을 효율적으로 감소시킬 수 있다.
도 16은, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 세슘 동위체(Cs)의 천이를 설명하는 핵도표이다.
Cs 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Cs-133, 중수명 방사성 핵종인 Cs-134(반감기 2.07년), 장수명 방사성 핵종인 Cs-135(반감기 2.3×106년) 및 중수명 방사성 핵종인 Cs-137(반감기 30.07년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Cs 동위체 원소군에 뮤온 μ-을 조사했을 때, Cs-137에 주목하면, 137Cs(μ-, ν)137Xe, 137Cs(μ-, nν)136Xe, 137Cs(μ-, 2nν)135Xe, 137Cs(μ-, 3nν)134Xe의 핵변환 반응이 일어난다. 또한, Cs-135에 주목하면, 135Cs(μ-, ν)135Xe, 135Cs(μ-, nν)134Xe, 135Cs(μ-, 2nν)133Xe, 135Cs(μ-, 3nν)132Xe의 핵변환 반응이 일어난다.
생성된 Xe-137, Xe-135은, 단수명 방사성 핵종이기 때문에, 단기간 중에 핵붕괴(β- 붕괴)되어, 각각 Cs-137, Cs-135가 된다.
즉, 장수명 방사성 핵종인 Cs-137, 135는, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 변환 핵종의 일부가 Cs-137, 135로 되돌아가지만, 그 외는 최종적으로는 안정 핵종이 된다.
도 17은, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 주석 동위체(Sn)의 천이를 설명하는 핵도표이다.
Sn 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Sn-112, 114, 115, 116, 117, 118, 119, 120, 122, 124, 장수명 방사성 핵종인 Sn-126(반감기 1×105년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Sn 동위체 원소군에 뮤온 μ-을 조사했을 때, Sn-126에 주목하면, 126Sn(μ-, ν)126In, 126Sn(μ-, nν)125In, 126Sn(μ-, 2nν)124In, 126Sn(μ-, 3nν)123In의 핵변환 반응이 일어난다.
생성된 In-123, 124, 125, 126은, 단수명 방사성 핵종이기 때문에, 단기간 중에 핵붕괴(β- 붕괴)되어, 각각 Sn-123, 124, 125, 126이 된다.
즉, 장수명 방사성 핵종인 Sn-126은, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 변환 핵종의 일부가 Sn-126으로 되돌아가지만, 그 외는 최종적으로는 안정 핵종이 된다.
나머지 Sn-112, 114, 115, 116, 117, 118, 119, 120, 122, 124에 대해서도, 뮤온 조사에 의해, 최종적으로는 안정 핵종이 된다.
도 18은, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 사마륨 동위체(Sm)의 천이를 설명하는 핵도표이다.
Sm 동위체 원소군은, 일정 기간의 방치 및 분리 추출 공정(도 1; S11)의 과정에 있어서, 안정 핵종인 Sm-150, 152, 154, 준안정 핵종인 Sm-147, 148, 149, 장수명 방사성 핵종인 Sm-146(반감기 1×108년) 및 중수명 방사성 핵종인 Sm-151(반감기 90년)만이 잔존하고, 그 외의 동위체는 핵붕괴에 의해 거의 소멸되고 있다.
이 Sm 동위체 원소군에 뮤온 μ-을 조사했을 때, Sm-151에 주목하면, 151Sm(μ-, ν)151Pm, 151Sm(μ-, nν)150Pm, 151Sm(μ-, 2nν)149Pm, 151Sm(μ-, 3nν)148Pm의 핵변환 반응이 일어난다.
생성된 Pm-148, 149, 150, 151은, 단수명 방사성 핵종이기 때문에, 단기간 중에 핵붕괴(β- 붕괴)되어, 각각 Sm-148, 149, 150, 151이 된다.
즉, 장수명 방사성 핵종인 Sm-151은, 뮤온 원자핵 포획 반응에 의한 변환 핵종의 일부가 Sm-151로 되돌아가지만, 그 외는 최종적으로는 안정 핵종이 된다.
나머지 Sm-146, 147, 148, 149, 150, 152, 154 중 Sm-150, 152에 대해서도, 뮤온 조사에 의한 변환 핵종의 일부가, 중수명 방사성 핵종인 Sm-151이 된다.
이와 같이, Sm 동위체 원소군에 뮤온 μ-을 조사한 경우, 변환 핵종이 β- 붕괴되어 원점으로 되돌아가기 때문에, 1회의 조사로 Sm-151을 소멸시킬 수는 없지만 감소시킬 수는 있다.
그래서, 우기 농축 공정(도 1; S12)을 경유시켜, Sm 동위체 원소의 군 중 중성자수가 홀수인 Sm-151, 149, 147을 농축하는 것을 검토한다.
Sm-151의 Pm 변환 핵종의 일부로부터 Sm-151로의 되돌아감은 피할 수 없지만, Sm-149의 Pm 변환 핵종으로부터 Sm-151로의 되돌아감은 없기 때문에, 1회의 뮤온 조사로 Sm-151을 효율적으로 감소시킬 수 있다.
또한, Sm-147(준안정핵)의 변환 핵종 Pm-147은, β- 붕괴되어 Sm-147로 되돌아가고, 그 외의 변환 핵종 Pm-144, 145, 146은, β+ 붕괴되어 Nd의 안정 핵종 또는 준안정 핵종으로 변환된다.
이상 서술한 적어도 하나의 실시 형태의 방사성 폐기물의 처리 방법에 의하면, 동위체 원소의 군을 분리 추출한 후에 고에너지 입자를 상기 동위체 원소의 군에 조사함으로써, 핵분열 생성물 중으로부터 방사성 핵종만을 선택적으로 안정 핵종으로 핵변환시키는 것이 가능해진다.
이 방사성 폐기물의 처리 방법에 의하면, 동위체 분리가 불필요하며, 장수명 방사성 핵종 등으로부터 핵변환된 안정 핵종을 자원으로서 재이용할 수 있다.
본 발명의 몇 가지의 실시 형태를 설명했지만, 이들의 실시 형태는 예로서 제시한 것이며, 발명의 범위를 한정하는 것은 의도하고 있지 않다. 이들 실시 형태는, 그 외의 여러 가지 형태로 실시되는 것이 가능하고, 발명의 요지를 일탈하지 않는 범위에서, 여러 가지 생략, 치환, 변경, 조합을 행할 수 있다. 이들 실시 형태나 그의 변형은, 발명의 범위나 요지에 포함되는 것과 마찬가지로, 특허청구의 범위에 기재된 발명과 그 균등한 범위에 포함되는 것이다.

Claims (11)

  1. 방사성 폐기물로부터, 핵분열 생성물 중 방사성 핵종을 포함하며 원자 번호가 공통되는 셀렌(Se)의 동위체 원소의 군을, 동위체 분리를 수반하지 않고 추출하는 공정과,
    가속기에 의해 생성된 중성자(n)를 상기 동위체 원소의 군에 조사하여, 상기 방사성 핵종 중 적어도 장수명 방사성 핵종인 Se-79를 안정 핵종인 Se-78로 핵변환시키는 공정을 포함하는 방사성 폐기물의 처리 방법이며,
    상기 중성자(n)의 조사 에너지의 값은, Se-79의 (n, 2n) 반응 단면적이, Se-80의 (n, 2n) 반응 단면적보다도 10배 이상 커지는 범위 내에 설정되고,
    상기 동위체 원소의 중성자 분리 에너지의 우기(偶奇)성에 기초하여 적어도 안정 핵종인 Se-80으로부터 상기 Se-79로의 핵변환이 억제되는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물의 처리 방법.
  2. 방사성 폐기물로부터, 핵분열 생성물 중 방사성 핵종을 포함하며 원자 번호가 공통되는 팔라듐(Pd)의 동위체 원소의 군을, 동위체 분리를 수반하지 않고 추출하는 공정과,
    가속기에 의해 생성된 중성자(n)를 상기 동위체 원소의 군에 조사하여, 상기 방사성 핵종 중 적어도 장수명 방사성 핵종인 Pd-107을 안정 핵종인 Pd-106으로 핵변환시키는 공정을 포함하는 방사성 폐기물의 처리 방법이며,
    상기 중성자(n)의 조사 에너지의 값은, Pd-107의 (n, 2n) 반응 단면적이, Pd-108의 (n, 2n) 반응 단면적보다도 10배 이상 커지는 범위 내에 설정되고,
    상기 동위체 원소의 중성자 분리 에너지의 우기성에 기초하여 적어도 안정 핵종인 Pd-108로부터 상기 Pd-107로의 핵변환이 억제되는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물의 처리 방법.
  3. 방사성 폐기물로부터, 핵분열 생성물 중 방사성 핵종을 포함하며 원자 번호가 공통되는 지르코늄(Zr)의 동위체 원소의 군을, 동위체 분리를 수반하지 않고 추출하는 공정과,
    가속기에 의해 생성된 중성자(n)를 상기 동위체 원소의 군에 조사하여, 상기 방사성 핵종 중 적어도 장수명 방사성 핵종인 Zr-93을 안정 핵종인 Zr-92로 핵변환시키는 공정을 포함하는 방사성 폐기물의 처리 방법이며,
    상기 중성자(n)의 조사 에너지의 값은, Zr-93의 (n, 2n) 반응 단면적이, Zr-94의 (n, 2n) 반응 단면적보다도 10배 이상 커지는 범위 내에 설정되고,
    상기 동위체 원소의 중성자 분리 에너지의 우기성에 기초하여 적어도 안정 핵종인 Zr-94로부터 상기 Zr-93으로의 핵변환이 억제되는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물의 처리 방법.
  4. 방사성 폐기물로부터, 핵분열 생성물 중 방사성 핵종을 포함하며 원자 번호가 공통되는 크립톤(Kr)의 동위체 원소의 군을, 동위체 분리를 수반하지 않고 추출하는 공정과,
    가속기에 의해 생성된 중성자(n)를 상기 동위체 원소의 군에 조사하여, 상기 방사성 핵종 중 적어도 중수명 방사성 핵종인 Kr-85를 안정 핵종인 Kr-84로 핵변환시키는 공정을 포함하는 방사성 폐기물의 처리 방법이며,
    상기 중성자(n)의 조사 에너지의 값은, Kr-85의 (n, 2n) 반응 단면적이, Kr-86의 (n, 2n) 반응 단면적보다도 10배 이상 커지는 범위 내에 설정되고,
    상기 동위체 원소의 중성자 분리 에너지의 우기성에 기초하여 적어도 안정 핵종인 Kr-86으로부터 상기 Kr-85로의 핵변환이 억제되는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물의 처리 방법.
  5. 방사성 폐기물로부터, 핵분열 생성물 중 방사성 핵종을 포함하며 원자 번호가 공통되는 사마륨(Sm)의 동위체 원소의 군을, 동위체 분리를 수반하지 않고 추출하는 공정과,
    가속기에 의해 생성된 중성자(n)를 상기 동위체 원소의 군에 조사하여, 상기 방사성 핵종 중 적어도 중수명 방사성 핵종인 Sm-151을 안정 핵종인 Sm-150으로 핵변환시키는 공정을 포함하는 방사성 폐기물의 처리 방법이며,
    상기 중성자(n)의 조사 에너지의 값은, Sm-151의 (n, 2n) 반응 단면적이, Sm-152의 (n, 2n) 반응 단면적보다도 10배 이상 커지는 범위 내에 설정되고,
    상기 동위체 원소의 중성자 분리 에너지의 우기성에 기초하여 적어도 안정 핵종인 Sm-152로부터 상기 Sm-151로의 핵변환이 억제되는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물의 처리 방법.
  6. 방사성 폐기물로부터, 핵분열 생성물 중 방사성 핵종을 포함하며 원자 번호가 공통되는 세슘(Cs)의 동위체 원소의 군을, 동위체 분리를 수반하지 않고 추출하는 공정과,
    가속기에 의해 생성된 중성자(n)를 상기 동위체 원소의 군에 조사하여, 상기 방사성 핵종 중 적어도 중수명 방사성 핵종인 Cs-137을 단수명 핵종인 Cs-136으로 핵변환시키는 공정을 포함하는 방사성 폐기물의 처리 방법이며,
    상기 중성자(n)의 조사 에너지의 값은, Cs-137의 (n, 2n) 반응 단면적이, Cs-137의 (n, 3n) 반응 단면적보다도 100배 이상 커지는 범위 내에 설정되는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물의 처리 방법.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 중성자를 조사시킨 후의 상기 동위체 원소의 군은, 소정 기간 방치시킨 후에, 재차 상기 중성자(n)가 조사되는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물의 처리 방법.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 추출하는 공정 후, 상기 핵변환시키는 공정 전에, 농축 효과의 우기성에 기초하여, 상기 동위체 원소의 군을, 중성자수가 홀수인 동위체군 및 중성자수가 짝수인 동위체군 중 어느 한쪽으로 농축하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물의 처리 방법.
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