WO2017115430A1 - 放射性廃棄物の処理方法 - Google Patents

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WO2017115430A1
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nuclide
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radioactive waste
reaction
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宮本 修治
岳人 早川
羽島 良一
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公立大学法人兵庫県立大学
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    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21GCONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/04Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
    • G21G1/12Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by electromagnetic irradiation, e.g. with gamma or X-rays
    • GPHYSICS
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Definitions

  • the present invention relates to a technology for processing high-level radioactive waste containing fission products.
  • Spent nuclear fuel of 3% enriched uranium fuel contains 1% U-235, 95% U-238, 1% Pu, and other products. 3% is included. And this product can be classified into minor actinoid (MA), platinum group, short-lived fission product (SLFP), and long-lived fission product (LLFP).
  • MA minor actinoid
  • SLFP short-lived fission product
  • LLFP long-lived fission product
  • HALW high-level liquid waste
  • the contained nuclides are separated into groups according to their half-life and chemical properties.
  • the selection of disposal methods according to their properties is under consideration. Thereby, the storage period of the high-level radioactive waste can be shortened, and further storage space can be saved.
  • the transmutation technology is applied to the group containing LLFP, and technology for transmutation to short-lived radionuclides or stable nuclides is studied. ing. Specifically, the photonuclear reaction ( ⁇ , n) that emits neutrons by irradiating gamma rays by bremsstrahlung and the neutron capture reaction (n, ⁇ ) that emits gamma rays by irradiating neutrons are applied to LLFP, A technique for transmutation to an isotope having a shorter half-life is disclosed (for example, Patent Documents 1 and 2).
  • the probability of reaction is highly dependent on the nuclide, so there are limited long-lived radionuclides that can achieve efficient transmutation. It is.
  • the above-mentioned group separation is based on element separation and does not involve isotope separation. Therefore, even when LLFPs are separated and grouped, not only LLFP nuclides but also isotopes of SLFP nuclides and stable nuclides may be present.
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and provides a method for treating a fission product that does not require isotope separation and selectively eliminates only LLFP nuclides from fission products. Objective.
  • Extracting a group of body elements without isotopic separation, deriving a first threshold value of a transmutation reaction in the long-lived fission product among the group of the isotope elements extracted, and the extracted A step of deriving a second threshold value of a transmutation reaction in a stable nuclide having a mass number closest to that of the long-lived fission product in the group of isotope elements, and based on a range from the first threshold value to the second threshold value And irradiating the group of isotopes with gamma rays in which the distribution of irradiation energy is set.
  • the present invention provides a method for treating a fission product that does not require isotope separation and selectively annihilates only the LLFP nuclide from the fission product.
  • the radioactive waste processing method includes steps (S11) to (S14).
  • (S11) includes one of Zr-93, Se-79, and Pd-106, which are long-lived fission products (hereinafter referred to as “LLFP nuclides”), from the radioactive waste 10 and have the same atomic number.
  • This is a step of extracting a group of isotope elements without isotopic separation.
  • (S12) is a step of deriving a first threshold value of a transmutation reaction in the LLFP nuclide among the extracted group of isotope elements.
  • (S13) is a step of deriving a second threshold value of the transmutation reaction in a stable nuclide having a mass number closest to that of the LLFP nuclide in the extracted group of isotope elements.
  • (S14) is a step of irradiating the group of isotopes with gamma rays in which the distribution of irradiation energy is set based on the range from the first threshold value to the second threshold value.
  • the radioactive waste 10 to be applied in the present embodiment includes a fission product (FP).
  • This fission product (FP) refers to a nuclide produced by fission of two or more fissionable nuclides such as uranium U-235 and plutonium Pu-239.
  • FP fission product
  • the yield distribution of the uranium U-235 fission product (FP) with respect to the mass number ranges from 72 to 160, and has a double peak shape having maximum values near the mass numbers 90 and 140.
  • FP fission products
  • SLFP nuclide A radionuclide with a short half-life of nuclear decay (SLFP nuclide) emits a large amount of radiation in a short time, but its radioactivity rapidly decays with time, so it can be rendered harmless by storage for a predetermined period.
  • radionuclides with a long half-life have a low radiation dose but a slow decay rate. Therefore, when they are possessed in large quantities, semipermanent management is required. For this reason, if LLFP nuclides can be transmuted to SLFP nuclides or stable nuclides, the management burden of radioactive waste can be reduced.
  • Major LLFP nuclides contained in the fission product (FP) include selenium Se-79 (2.95 ⁇ 10 5 years), palladium Pd-107 (6.5 ⁇ 10 6 years) Zirconium Zr-93 (1.5 ⁇ 10 6 years), Cesium Cs-135 (2.3 ⁇ 10 6 years), Iodine I-129 (1.57 ⁇ 10 7 years), Technetium Tc-99 (2. 1 ⁇ 10 5 years) and tin Sn-126 (2.3 ⁇ 10 5 years).
  • radionuclides having a half-life of 10 10 years or more are regarded as metastable nuclides and are excluded from treatment targets.
  • strontium Sr-90 28.8 years
  • FP fission product
  • the step (S11) in FIG. 1 is a step of separating and extracting a group of isotope elements including the focused LLFP nuclide from the radioactive waste 10 in which a plurality of nuclides are mixed. That is, a group of elements having the same atomic number (proton number) Z as the LLFP nuclide of interest and composed of isotopes having different mass numbers (proton number + neutron number) A are extracted.
  • a general element separation method can be applied.
  • an electrolytic method for example, an electrolytic method, a solvent extraction method, an ion exchange method, a precipitation method, a dry method, or a combination thereof Is mentioned.
  • a vitrified body is a target, it is necessary to dissolve or decompose the vitrified body in the previous step of separation and extraction, but a general dissolution / decomposition method can be applied.
  • an alkali melting method, a molten salt method Electrolytic reduction, chemical reduction), high-temperature melting method, halogenation method, acid dissolution method, and alkali dissolution method. After the vitrified body is dissolved or decomposed, the above-described general element separation method can be applied.
  • the gamma rays applied to each embodiment are generated by colliding high energy electrons generated by an electron accelerator with laser light.
  • high-energy electrons generated by an electron accelerator collide with laser light, the energy of the electrons is given to the laser light, and high-energy gamma rays (laser Compton gamma rays) are generated.
  • This laser Compton gamma ray has excellent properties in monochromaticity, energy variability, polarization and directivity.
  • FIG. 3A is a diagram showing a main isotope group of zirconium Zr contained in the fission product.
  • FIG. 3B shows a graph showing the transmutation reaction threshold value of each zirconium isotope.
  • the Zr isotope group consists of Zr-90, 91, 92, 94, 96 which is a stable nuclide and Zr-93 which is a LLFP nuclide (halved) in the course of the standing and separation and extraction step (FIG. 1; S11). Only 1.5 ⁇ 10 6 years) remain, and the other isotopes have almost disappeared due to nuclear decay. The annihilation target of this Zr isotope group is the LLFP nuclide Zr-93.
  • the ( ⁇ , n) reaction threshold of Zr-93 of LLFP nuclide is exceeded from 6.734 MeV, and neutrons are reduced by one. It is transmuted to Zr-92, which is a stable nuclide.
  • the ( ⁇ , n) reaction threshold value of the stable nuclide Zr-91 is exceeded from 7.195 MeV, and the neutron is reduced by one to transmutate to the stable nuclide Zr-90.
  • the metastable nuclide Zr-96 When the irradiation energy of gamma rays is further increased, the metastable nuclide Zr-96 is transformed from 7.854 MeV to the SLFP nuclide Zr-95 (half-life 64.0 days) by the ( ⁇ , n) reaction. Will be. However, this nuclear transmutation is permissible because Zr-95 decays to SLFP nuclide Nb-95 (half-life 35.0 days) and further to Mo95, a stable nucleus. Further increasing the irradiation energy of gamma rays is not convenient because the stable nuclide Zr-94 is transmutated to the LLFP nuclide Zr-93 from above 8.22 MeV.
  • the upper limit value of the irradiation energy of gamma rays is larger than the ( ⁇ , n) reaction threshold value (first threshold value) of Zr-93 ( ⁇ , n) reaction threshold value (second threshold value) of Zr-94. ) was set within a smaller range.
  • Zr-93 which is an LLFP nuclide, in the Zr isotope group can be selectively eliminated. Note that the stable nuclides Zr-90 and Zr-92 having a ( ⁇ , n) reaction threshold value larger than Zr-94 are maintained without undergoing nuclear transmutation.
  • FIG. 3C is a graph in which the irradiation energy distribution of the laser Compton gamma rays is overwritten on the graph showing the reaction cross section of the Zr isotope group with respect to the energy value. Since the laser Compton gamma ray irradiated in the step (S13) of FIG. 1 has a sharp distribution with a sharp upper limit of energy, only the LLFP nuclide is selected from the extracted isotope group. Can be extinguished.
  • the gamma rays applied to each embodiment are not limited to laser Compton gamma rays, include the ( ⁇ , n) reaction threshold of the LLFP nuclide of interest, and are converted into LLFP nuclides by ( ⁇ , n) reaction. As long as it has an energy distribution that does not include the ( ⁇ , n) reaction threshold value of the stable nuclide, it can be appropriately employed. Specifically, neutron capture gamma rays, positron pair annihilation gamma rays, coherent bremsstrahlung gamma rays and the like can be applied.
  • the upper limit value of the gamma ray energy applied to each embodiment does not have to be strictly lower than the second threshold value.
  • the value of gamma ray energy is allowed to exceed the second threshold.
  • FIG. 4A is a diagram showing a main isotope group of selenium Se contained in the fission product.
  • FIG. 4B shows a graph showing the transmutation reaction threshold of each selenium isotope.
  • the Se isotope group consists of Se-76, 77, 78, 80, 82, which is a stable nuclide, and Se-79, which is an LLFP nuclide, in a process of leaving and separating and extracting for a certain period (FIG. 1; S11). Only 2.95 ⁇ 10 5 years) remains, and the other isotopes have almost disappeared due to nuclear decay. Of this Se isotope group, the annihilation target is Se-79 of the LLFP nuclide.
  • the ( ⁇ , n) reaction threshold of Se-79 of LLFP nuclide is exceeded from 6.914 MeV, and neutrons are reduced by one.
  • the stable nuclide Se-78 exceeds the ( ⁇ , n) reaction threshold from 7.148 MeV and is transmuted to the stable nuclide Se-76.
  • stable Se-82 exceeds the ( ⁇ , n) reaction threshold from 9.276 MeV and is transmuted to SeFP 81 of SLFP nuclide. It should be noted that the nuclear conversion of the stable nuclide Se-82 to the SLFP nuclide Se-81 is allowed because the Se-81 is nuclearly decayed into Br81 (stable nuclide) in a short period of time.
  • Se-77 of the stable nuclide exceeds the ( ⁇ , p) reaction threshold from 9.508 MeV, and the proton is reduced by one to become As-75 of the stable nuclide. Transmuted. If the irradiation energy of the gamma rays is further increased, the stable nuclide Se-80 exceeds the ( ⁇ , n) reaction threshold from 9.914 MeV and is transmuted to the LLFP nuclide Se-79. Inconvenient.
  • the upper limit value of the irradiation energy of gamma rays is larger than the ( ⁇ , n) reaction threshold value (first threshold value) of Se-79 and the ( ⁇ , n) reaction threshold value (second threshold value) of Se-80. ) was set within a smaller range.
  • the stable nuclide Se-78 having a ( ⁇ , n) reaction threshold value (10.399 MeV) larger than Se-80 is maintained without being transmutated.
  • FIG. 5A is a diagram showing a main isotope group of palladium Pd contained in the fission product.
  • FIG. 5B shows a graph showing the transmutation reaction threshold of each palladium isotope (Pd).
  • the Pd isotope group is a stable nuclide Pd-104, 105, 106, 108, 110 and an LLFP nuclide Pd-107 (halved) in the course of the standing and separation and extraction step (FIG. 1; S11). Only 6.5 ⁇ 10 6 years) remain, and the other isotopes have almost disappeared due to nuclear decay. The annihilation target of this Pd isotope group is the LLFP nuclide Pd-107.
  • the LLFP nuclide Pd-107 exceeds the ( ⁇ , n) reaction threshold from 6.359 MeV, and neutrons are reduced by one. It is transmuted to the stable nuclide Pd-106.
  • the stable nuclide Pd-105 exceeds the ( ⁇ , n) reaction threshold from 7.941 MeV, and neutrons are reduced by one to transmutate to the stable nuclide Pd-104. .
  • the stable nuclide Pd-104 exceeds the ( ⁇ , p) reaction threshold from 8.658 MeV, and the proton is reduced by one to transmutate to the stable nuclide Rh-103. .
  • the stable nuclide Pd-110 exceeds the ( ⁇ , n) reaction threshold from 8.861 MeV and transmutates to the SLFP nuclide Pd-109 (half-life 13.7 hours). Will be. However, this transmutation is allowed for the Pd-109 to further decay into Ag109, which is a stable nucleus.
  • the stable nuclide Pd-108 exceeds the ( ⁇ , n) reaction threshold from where it exceeds 9.221 MeV, and is transmutated to the LLFP nuclide Pd-107. Inconvenient.
  • the upper limit value of the irradiation energy of gamma rays is larger than the ( ⁇ , n) reaction threshold value (first threshold value) of Pd-107 ( ⁇ , n) reaction threshold value (second threshold value) of Pd-108. ) was set within a smaller range. Note that the stable nuclide Pd-106 having a ( ⁇ , p) reaction threshold value (9.347 MeV) larger than Pd-108 is maintained without transmutation.
  • FIG. 6 (A) is a diagram showing a main isotope element group of tin Sn contained in the fission product.
  • FIG. 6B shows a graph showing the transmutation reaction threshold value of each tin isotope (Sn).
  • the Sn isotope group consists of Sn-116, 117, 118, 119, 120, 122, 124, which are stable nuclides, and Sn, which is an LLFP nuclide, in the process of leaving and separating and extracting for a certain period (FIG. 1; S11). Only -126 (half-life 1 x 10 5 years) remains, and the other isotopes are almost extinguished due to nuclear decay.
  • the upper limit value of the irradiation energy of gamma rays needs to be set within a range larger than the ( ⁇ , n) reaction threshold (8.193 MeV) of Sn-126, which is an LLFP nuclide.
  • the stable nuclide exceeds the ( ⁇ , n) reaction threshold value and is converted to the LLFP nuclide.
  • the LLFP nuclide (Sn-126) annihilation process in the Sn isotope group was taken as the first reference example of the present invention.
  • FIG. 7A is a diagram showing a main isotope element group of strontium Sr contained in the fission product.
  • FIG. 7B shows a graph showing the transmutation reaction threshold value of each strontium isotope (Sr).
  • the Sr isotope group consists of Sr-87 and 88, which are stable nuclides, and Sr-90, which is a medium-life radionuclide (half-life of 28.8), in the course of the standing and separation and extraction step (FIG. 1; S11). Year)), and the other isotopes have almost disappeared due to nuclear decay.
  • the annihilation target is Sr-90, a medium-life radionuclide.
  • This Rb-87 has an abundance ratio of 27.8% among the naturally occurring isotope group, and its half-life is said to be 13.75 ⁇ 0.11 ⁇ 10 9 years. Therefore, it can be handled as a metastable nuclide.
  • the stable nuclide Sr-88 exceeds the ( ⁇ , n) reaction threshold from the point where it exceeds 11.112 MeV, and the neutron is reduced by one to the stable nuclide Sr-87. Transmuted.
  • the upper limit of the irradiation energy of gamma rays needs to be set within a range larger than the ( ⁇ , p) reaction threshold (7.806 MeV) of Sr-90, which is an LLFP nuclide.
  • the LLFP nuclide (Sr-90) annihilation process in the Sr isotope group was taken as the second reference example of the present invention.
  • FIG. 8A is a diagram showing a main isotope element group of cesium Cs contained in the fission product.
  • FIG. 8B shows a graph showing the transmutation reaction threshold of each cesium isotope (Sn).
  • the Cs isotope group is composed of a stable nuclide Cs-133 and an LLFP nuclide Cs-135 (half-life 2.3 ⁇ 10 6 years) in the process of leaving and separating and extracting for a certain period (FIG. 1; S11). ) And Cs-137 (half-life 30.07 years), which is a medium-life radionuclide, remains, and the other isotopes are almost extinguished due to nuclear decay.
  • annihilation targets are Cs-135 which is an LLFP nuclide and Cs-137 which is a medium-life radionuclide.
  • the upper limit value of the irradiation energy of gamma rays needs to be set within a range larger than the ( ⁇ , n) reaction threshold (8.762) of Cs-135 which is an LLFP nuclide.
  • the stable nuclide exceeds the ( ⁇ , n) reaction threshold value and is converted to the LLFP nuclide.
  • Cs-133 which is a stable nuclide, exceeds the ( ⁇ , p) reaction threshold from 6.085 MeV when the irradiation energy of gamma rays is increased, and the proton is reduced by one to nucleate Xe-132, a stable nuclide. Convert. Furthermore, it transmutates from 8.987 MeV beyond the ( ⁇ , n) reaction threshold to SLFP nuclide Cs-132, and this Cs-132 transmutates to stable nuclide Ba-132 within a short period of time.
  • Cs-137 a medium-lifetime radionuclide
  • Cs-137 a medium-lifetime radionuclide
  • the ( ⁇ , p) reaction threshold from 7.416 MeV when the irradiation energy of gamma rays is increased, and reduces the proton by one to reduce the metastable nuclide Xe- Transmutation to 136 (half-life 2.36 ⁇ 10 21 years).
  • it transmutates from 8.278 MeV beyond the ( ⁇ , n) reaction threshold to SLFP nuclide Cs-136, and this Cs-136 transmutates to stable nuclide Ba-136 within a short period of time.
  • the annihilation treatment of the LLPF nuclide (Cs-135) and the medium-life radionuclide (Cs-137) in the Cs isotope group was taken as the third reference example of the present invention.
  • FIG. 9A is a diagram showing a main isotope group of iodine I contained in the fission product.
  • FIG. 9B shows a graph showing the transmutation reaction threshold of each iodine isotope (I).
  • the group of I isotopes is a stable nuclide I-127 and an LLFP nuclide I-129 (half-life 1.6 ⁇ 10 7 years) in the process of leaving and separating and extracting for a certain period (FIG. 1; S11). ) Only remains, and the other isotopes are almost disappeared due to nuclear decay.
  • the annihilation target of this I isotope group is I-129 which is an LLFP nuclide.
  • the upper limit of the irradiation energy of gamma rays is set in a range larger than the ( ⁇ , p) reaction threshold (6.779) of I-129 which is an LLFP nuclide, and Te-128 (half-life 2 of metastable nuclides). 2 ⁇ 10 24 )).
  • stable nuclides are not transmuted to LLFP nuclides. That is, I-127, which is a stable nuclide, exceeds the ( ⁇ , p) reaction threshold from 6.206 MeV when the irradiation energy of gamma rays is increased, and the proton is reduced by one to nucleate Te-126, which is a stable nuclide. Convert. Further, 9.143 MeV exceeds the ( ⁇ , n) reaction threshold and transmutates to SLFP nuclide I-126, which transmutates to stable nuclide Xe-126 within a short period of time.
  • LLFP nuclide I-129 transmuted from 8.833 MeV to ( ⁇ , n) reaction threshold and converted to SLFP nuclide I-128, and this I-128 is a stable nuclide in a short period of time.
  • the LLFP nuclide (I-129) annihilation process in the I isotope group was taken as the fourth reference example of the present invention.
  • a fission product is obtained by separating and extracting a group of isotopes and irradiating the group of isotopes with high energy gamma rays. Only LLFP nuclides can be selectively extinguished from the above.

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Abstract

同位体分離が不要であり、核分裂生成物の中からLLFP核種のみを選択的に消滅させる核分裂生成物の処理方法を提供する。 【解決手段】放射性廃棄物の処理方法において、放射性廃棄物から、長寿命核分裂生成物であるZr-93、Se-79及びPd-106のうちいずれか一つを含み原子番号が共通する同位体元素の群を、同位体分離を伴わずに抽出する工程(S11)と、抽出した前記同位体元素の群のうち前記長寿命核分裂生成物における核変換反応の第1閾値を導出する工程(S12)と、抽出した前記同位体元素の群のうち前記長寿命核分裂生成物よりも直近で質量数の大きい安定核種における核変換反応の第2閾値を導出する工程(S13)と、前記第1閾値から前記第2閾値の範囲に基づいて照射エネルギーの分布が設定されたガンマ線を前記同位体元素の群に照射する工程(S14)と、を含むことを特徴とする。

Description

放射性廃棄物の処理方法
 本発明は、核分裂生成物を含む高レベル放射性廃棄物の処理技術に関する。
 原子力発電所を保有する電力事業者は、大量の使用済核燃料を保管しており、これらの安全・有効な処理方法を確立することが喫緊の課題となっている。
 そこで、使用済核燃料から、核分裂性のU-235やPuを抽出し、非核分裂性のU-238に3-5%程度混ぜて、新しい燃料を再生する核燃料サイクルが検討されている。
 100万キロワット級の原子力発電所からは、毎年約20トンの使用済核燃料が発生する。3%濃縮ウラン燃料(U-235:3%,U-238:97%)の使用済核燃料には、U-235が1%、U-238が95%、Puが1%、その他生成物が3%含まれている。そしてこの生成物は、マイナーアクチノイド(MA)、白金族、短寿命核分裂生成物(SLFP)、長寿命核分裂生成物(LLFP)に分類することができる。
 これら生成物は、中性子を吸収する割合が高い同位体を含み、その増加に伴い核分裂の連鎖反応の進行を妨げる要因である。
 これら生成物は、使用済核燃料の再処理に伴って不可避的に発生する高レベル廃液(HALW;Highly Active Liquid Waste)及びこの高レベル廃液を処分できる形態にしたガラス固化体に、多く含まれている。
 この高レベル廃液(HALW)をそのままガラス固化体にして処分するとなると、発熱する高レベル放射性廃棄物を、大量に数万年管理する必要にせまられ、負担増となる。実際に、このガラス固化体は、既に保有されており、長期間の管理が求められている。
 そこで、高レベル廃液(HALW)の処分、及び既に保有されているガラス固化体の管理に伴う負担軽減を目的として、含まれる核種を半減期や化学的性質に応じたグループに分離し、グループ毎にそれぞれの性質に応じた処分法を選択することが検討されている。
 これにより、高レベル放射性廃棄物の保管期間を短縮し、さらに保管スペースを節約することができる。
 そして、高レベル廃液(HALW)及びガラス固化体から分離されたグループのうちLLFPを含むグループに対しては、核変換技術を適用し、短寿命放射性核種又は安定核種に核変換する技術が検討されている。
 具体的には、LLFPに、制動放射によるガンマ線を照射して中性子を放出させる光核反応(γ,n)や中性子を照射してガンマ線を放出させる中性子捕獲反応(n,γ)を適用し、より半減期の短い同位体に核変換する技術が開示されている(例えば、特許文献1,2)。
特開平5-119178号公報 特表2002-519678号公報
 しかし、上述の光核反応(γ,n)や中性子捕獲反応(n,γ)では、反応する確率の核種依存性が大きいために、効率的な核変換を達成できる長寿命放射性核種が限定的である。
 ところで、上述のグループ分離は、元素分離を基本とするものであり、同位体分離を伴うものではない。
 したがってLLFPを分離してグループ化しても、LLFP核種だけでなくSLFP核種及び安定核種の同位体が混在している場合がある。
 このために、LLFPを含むグループに対し、ガンマ線や中性子等の高エネルギービームを無考慮に照射して核変換処理を実施すると、LLFP核種がSLFP核種又は安定核種に変換されるばかりでなく、逆にSLFP核種又は安定核種がLLFP核種に核変換してしまうことが懸念される。
 そこで、同位体分離によりLLFP核種のみを抽出して核変換処理することも考えられるが、現状における同位体分離処理の生産性の低さから現実的ではない。
 また、そのような同位体分離処理は、実用レベルで適用可能な元素が限られているため、LLFPの無害化もしくは有用元素として再利用する用途への適用に、限界があった。
 本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、同位体分離が不要であり、核分裂生成物の中からLLFP核種のみを選択的に消滅させる核分裂生成物の処理方法を提供することを目的とする。
 放射性廃棄物の処理方法において、放射性廃棄物から、放射性廃棄物から、長寿命核分裂生成物であるZr-93、Se-79及びPd-106のうちいずれか一つを含み原子番号が共通する同位体元素の群を同位体分離を伴わずに抽出する工程と、抽出した前記同位体元素の群のうち前記長寿命核分裂生成物における核変換反応の第1閾値を導出する工程と、抽出した前記同位体元素の群のうち前記長寿命核分裂生成物よりも直近で質量数の大きい安定核種における核変換反応の第2閾値を導出する工程と、前記第1閾値から前記第2閾値の範囲に基づいて照射エネルギーの分布が設定されたガンマ線を前記同位体元素の群に照射する工程と、を含むことを特徴とする。
 本発明により、同位体分離が不要であり、核分裂生成物の中からLLFP核種のみを選択的に消滅させる核分裂生成物の処理方法が提供される。
本発明に係る放射性廃棄物の処理方法の実施形態を説明する工程表。 本願発明に適用されるレーザーコンプトンガンマ線の発生原理の説明図。 (A)本発明の第1実施形態において、核分裂生成物に含まれるジルコニウムZrの主要な同位体元素群を示す図、(B)各々のジルコニウム同位体の核変換反応閾値を示すグラフ、(C)エネルギー値に対するZr同位体元素群の反応断面積を示すグラフ。 (A)本発明の第2実施形態において、核分裂生成物に含まれるセレンSeの主要な同位体元素群を示す図、(B)各々のセレン同位体の核変換反応閾値を示すグラフ。 (A)本発明の第3実施形態において、核分裂生成物に含まれるパラジウムPaの主要な同位体元素群を示す図、(B)各々のパラジウム同位体の核変換反応閾値を示すグラフ。 (A)第1参考例として、核分裂生成物に含まれるスズSnの主要な同位体元素群を示す図、(B)各々のスズ同位体の核変換反応閾値を示すグラフ。 (A)第2参考例として、核分裂生成物に含まれるストロンチウムSrの主要な同位体元素群を示す図、(B)各々のストロンチウム同位体の核変換反応閾値を示すグラフ。 (A)第3参考例として、核分裂生成物に含まれるセシウムCsの主要な同位体元素群を示す図、(B)各々のセシウム同位体の核変換反応閾値を示すグラフ。 (A)第4参考例として、核分裂生成物に含まれるヨウ素Iの主要な同位体元素群を示す図、(B)各々のヨウ素同位体の核変換反応閾値を示すグラフ。
 以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
 図1に示すように、実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法は、(S11)から(S14)の工程から成り立っている。
 (S11)は、放射性廃棄物10から、長寿命核分裂生成物(以下、「LLFP核種」という)であるZr-93、Se-79及びPd-106のうちいずれか一つを含み原子番号が共通する同位体元素の群を、同位体分離を伴わずに抽出する工程である。
 (S12)は、抽出した前記同位体元素の群のうち前記LLFP核種における核変換反応の第1閾値を導出する工程である。
 (S13)は、抽出した前記同位体元素の群のうち前記LLFP核種よりも直近で質量数の大きい安定核種における核変換反応の第2閾値を導出する工程である。
 (S14)は、前記第1閾値から前記第2閾値の範囲に基づいて照射エネルギーの分布が設定されたガンマ線を前記同位体元素の群に照射する工程である。
 本実施形態で適用対象となる放射性廃棄物10は、核分裂生成物(FP:Fission Products)を含むものを想定している。この核分裂生成物(FP)とは、ウランU-235やプルトニウムPu-239等の核分裂性核種が二つ以上に核分裂して生成された核種を指す。
 ウランU-235の核分裂生成物(FP)の元素の種類は、ニッケル(原子番号28)からジスプロシウム(原子番号66)までの約40種類である。
 そして、ウランU-235の核分裂生成物(FP)の質量数に対する収率分布は、72から160の範囲にわたり、質量数90及び140付近に極大値をもつダブルピーク形状をなしている。
 このように核分裂生成物(FP)は、同位体を区別すると数百種類にわたり、さらにこれらは安定核種と放射性核種とに分類され、このうち放射性核種は原子核崩壊を繰り返すことにより、安定な核種に変化する。
 原子核崩壊の半減期の短い放射性核種(SLFP核種)は、短時間に多量の放射線を放つが、時間経過とともに放射能が急速に減衰するため、所定期間の保管により無害化することができる。
 一方で、半減期の長い放射性核種(LLFP核種)は、放射線量が少ないが減衰速度が遅いために、大量に所持している場合は半永久的な管理が必要になる。
 このために、LLFP核種を、SLFP核種又は安定核種に核変換することができれば、放射性廃棄物の管理負担を軽減することができる。
 核分裂生成物(FP)に含まれる主要なLLFP核種(カッコ内は半減期)としては、セレンSe-79(2.95×105年)、パラジウムPd-107(6.5×106年)、ジルコニウムZr-93(1.5×106年)、セシウムCs-135(2.3×106年)、ヨウ素I-129(1.57×107年)、テクネチウムTc-99(2.1×105年)、スズSn-126(2.3×105年)が挙げられる。
 なお、本実施形態において、半減期が1010年以上の放射性核種は、準安定核種とみなし、処理対象から外している。
 また、上述したLLFP核種以外であっても、半減期が10年を超える主要な核分裂生成物(FP)であるストロンチウムSr-90(28.8年)については、さらなる短寿命化をめざし処理対象に含めて検討を行った。
 図1の工程(S11)は、複数の核種が混在している放射性廃棄物10から、着目したLLFP核種を含む同位体元素の群を分離抽出する工程である。つまり、注目するLLFP核種と同じ原子番号(陽子数)Zを有し、質量数(陽子数+中性子数)Aの異なる同位体から構成される元素の群が抽出される。
 このような同位体元素群の分離抽出方法は、一般的な元素分離方法を適用することができ、例えば、電解法、溶媒抽出法、イオン交換法、沈殿法、および乾式法もしくは、これらの組合せが挙げられる。また、ガラス固化体が対象の場合、分離抽出の前工程でガラス固化体の溶解もしくは分解が必要であるが、一般的な溶解/分解法が適用でき、例えば、アルカリ融解法、溶融塩法(電解還元、化学還元)、高温融解法、ハロゲン化法、酸溶解法、アルカリ溶解法が挙げられる。ガラス固化体が溶解もしくは分解した後は、前記の一般的な元素分離方法を適用することができる。
 図2に示すように、各実施形態に適用されるガンマ線は、電子加速器で生成した高エネルギーの電子とレーザー光とを衝突させて発生させたものである。
 電子加速器で生成した高エネルギー電子とレーザー光を衝突させると、電子の持つエネルギーがレーザー光に与えられ、高エネルギーガンマ線(レーザーコンプトンガンマ線)が発生する。
 このレーザーコンプトンガンマ線は、単色性、エネルギー可変性、偏光性や指向性において極めて優れた性質をもつ。
(第1実施形態:Zr)
 図1の工程(S12)について、以下、分離抽出された同位体元素群の種類毎に分けて説明する。
 図3(A)は、核分裂生成物に含まれるジルコニウムZrの主要な同位体元素群を示す図である。図3(B)は、各々のジルコニウム同位体の核変換反応閾値を示すグラフを示している。
 Zr同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるZr-90,91,92,94,96及びLLFP核種であるZr-93(半減期1.5×106年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。このZr同位体元素群のうち消滅対象は、LLFP核種のZr-93である。
 図3(A)(B)に示すように、ガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、6.734MeVからLLFP核種のZr-93の(γ,n)反応閾値を超え、中性子を一つ減らし安定核種であるZr-92に核変換される。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、7.195MeVから安定核種のZr-91の(γ,n)反応閾値を超え、中性子を一つ減らし安定核種のZr-90に核変換される。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、7.854MeVから準安定核種のZr-96が、(γ,n)反応によりSLFP核種であるZr-95(半減期64.0日)に核変換されてしまう。しかし、この核変換は、Zr-95が、SLFP核種であるNb-95(半減期35.0日)に核崩壊し、さらに安定核であるMo95に核崩壊するために許容される。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、8.22MeVを超えたところから、安定核種のZr-94がLLFP核種のZr-93に核変換されてしまうので都合が悪い。
 そこで第1実施形態では、ガンマ線の照射エネルギーの上限値は、Zr-93の(γ,n)反応閾値(第1閾値)よりも大きくZr-94の(γ,n)反応閾値(第2閾値)よりも小さい範囲内に設定することとした。これにより、Zr同位体元素群のうちLLFP核種であるZr-93のみを、選択的に消滅させることができる。
 なお、(γ,n)反応閾値がZr-94よりも大きい安定核種のZr-90及びZr-92は、核変換することなく維持される。
 図3(C)は、エネルギー値に対するZr同位体元素群の反応断面積を示すグラフに、レーザーコンプトンガンマ線の照射エネルギーの分布を重ね書きさせた図である。
 図1の工程(S13)において照射されるレーザーコンプトンガンマ線は、エネルギーの上限値が切り立った、シャープな分布を有しているために、抽出された同位体元素群のうちLLFP核種のみを、選択的に消滅させることができる。
 なお、各実施形態に適用されるガンマ線は、レーザーコンプトンガンマ線に限定されるものでなく、着目するLLFP核種の(γ,n)反応閾値を含み、(γ,n)反応によりLLFP核種に変換される安定核種の(γ,n)反応閾値を含まないエネルギー分布を有するものであれば適宜採用することができる。
 具体的には、中性子捕獲ガンマ線、陽電子対消滅ガンマ線、コヒーレント制動放射ガンマ線等を適用することができる。
 各実施形態に適用されるガンマ線のエネルギーの上限値は、第2閾値よりも、厳密に低い必要はない。安定核種から変換されたLLFP核種の生成率が、LLFP核種の消滅率より十分に低い場合、ガンマ線のエネルギーの値は、第2閾値を超えることも許容される。
(第2実施形態:Se)
 図4(A)は、核分裂生成物に含まれるセレンSeの主要な同位体元素群を示す図である。図4(B)は、各々のセレン同位体の核変換反応閾値を示すグラフを示している。
 Se同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるSe-76,77,78,80,82及びLLFP核種であるSe-79(半減期2.95×105年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
 このSe同位体元素群のうち消滅対象は、LLFP核種のSe-79である。
 図4(A)(B)に示すように、ガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、6.914MeVからLLFP核種のSe-79の(γ,n)反応閾値を超え、中性子を一つ減らして安定核種のSe-78に核変換される。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、7.148MeVを超えたところから安定核種のSe-77が(γ,n)反応閾値を超え、安定核種のSe-76に核変換される。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、9.276MeVを超えたところから安定各種のSe-82が(γ,n)反応閾値を超え、SLFP核種のSe-81に核変換される。なお、安定核種のSe-82がSLFP核種のSe-81に核変換されることは、このSe-81が短期間でBr81(安定核種)に核崩壊するために許容される。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、9.508MeVを超えたところから安定核種のSe-77が(γ,p)反応閾値を超え、陽子を一つ減らして安定核種のAs-75に核変換される。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、9.914MeVを超えたところから安定核種のSe-80が(γ,n)反応閾値を超え、LLFP核種のSe-79に核変換されてしまうので都合が悪い。
 そこで第2実施形態では、ガンマ線の照射エネルギーの上限値は、Se-79の(γ,n)反応閾値(第1閾値)よりも大きくSe-80の(γ,n)反応閾値(第2閾値)よりも小さい範囲内に設定することとした。
 なお、(γ,n)反応閾値がSe-80よりも大きい値(10.399MeV)である安定核種のSe-78は、核変換することなく維持される。
(第3実施形態:Pd)
 図5(A)は、核分裂生成物に含まれるパラジウムPdの主要な同位体元素群を示す図である。図5(B)は、各々のパラジウム同位体(Pd)の核変換反応閾値を示すグラフを示している。
 Pd同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるPd-104,105,106,108,110及びLLFP核種であるPd-107(半減期6.5×106年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
 このPd同位体元素群のうち消滅対象は、LLFP核種のPd-107である。
 図5(A)(B)に示すように、ガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、6.359MeVからLLFP核種のPd-107が(γ,n)反応閾値を超え、中性子を一つ減らして安定核種のPd-106に核変換される。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、7.941MeVから安定核種のPd-105が(γ,n)反応閾値を超え、中性子を一つ減らして安定核種のPd-104に核変換される。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、8.658MeVから安定核種のPd-104が(γ,p)反応閾値を超え、陽子を一つ減らして安定核種のRh-103に核変換される。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、8.861MeVから安定核種のPd-110が(γ,n)反応閾値を超え、SLFP核種のPd-109(半減期13.7時間)に核変換されてしまう。しかしこの核変換は、このPd-109が、さらに安定核であるAg109に核崩壊するために許容される。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、9.221MeVを超えたところから安定核種のPd-108が(γ,n)反応閾値を超え、LLFP核種のPd-107に核変換されてしまうので都合が悪い。
 そこで第2実施形態では、ガンマ線の照射エネルギーの上限値は、Pd-107の(γ,n)反応閾値(第1閾値)よりも大きくPd-108の(γ,n)反応閾値(第2閾値)よりも小さい範囲内に設定することとした。
 なお、(γ,p)反応閾値がPd-108よりも大きい値(9.347MeV)である安定核種のPd-106は、核変換することなく維持される。
(第1参考例:Sn)
 図6(A)は、核分裂生成物に含まれるスズSnの主要な同位体元素群を示す図である。図6(B)は、各々のスズ同位体(Sn)の核変換反応閾値を示すグラフを示している。
 Sn同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるSn-116,117,118,119,120,122,124、LLFP核種であるSn-126(半減期1×105年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
 ガンマ線の照射エネルギーの上限値は、LLFP核種であるSn-126の(γ,n)反応閾値(8.193MeV)よりも、大きい範囲内に設定される必要がある。しかし、その範囲において、安定核種が(γ,n)反応閾値を超えて、LLFP核種に核変換されてしまう場合がない。
 このため、Sn同位体元素群におけるLLFP核種(Sn-126)の消滅処理については、本発明の第1参考例とした。
(第2参考例:Sr)
 図7(A)は、核分裂生成物に含まれるストロンチウムSrの主要な同位体元素群を示す図である。図7(B)は、各々のストロンチウム同位体(Sr)の核変換反応閾値を示すグラフを示している。
 Sr同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるSr-87,88、中寿命放射性核種であるSr-90(半減期28.8年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
 このSr同位体元素群のうち消滅対象は、中寿命放射性核種のSr-90である。
 図7(A)(B)に示すように、ガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、7.806MeVからSr-90が(γ,n)反応閾値を超え、中性子を一つ減らしてSLFP核種のSr-89に核変換される。このSr-89は短期間でY89(安定核種)に核崩壊する。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、10.614MeVを超えたところから安定核種のSr-88が(γ,p)反応閾値を超え、陽子を一つ減らして準安定核種のRb-87(半減期4.88×1010年)に核変換される。
 なおこのRb-87は、自然に存在する同位体元素群のなかで存在比率が27.8%であり、またその半減期は、13.75±0.11×109年といわれる宇宙の年齢の3倍以上であるため、準安定核種として取り扱うことができる。
 さらにガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと、11.112MeVを超えたところから安定核種のSr-88が(γ,n)反応閾値を超え、中性子を一つ減らして安定核種のSr-87に核変換される。
 ガンマ線の照射エネルギーの上限値は、LLFP核種であるSr-90の(γ,p)反応閾値(7.806MeV)よりも、大きい範囲内に設定される必要がある。しかし、その範囲において、安定核種がLLFP核種に核変換されてしまう場合がない。
 このため、Sr同位体元素群におけるLLFP核種(Sr-90)の消滅処理については、本発明の第2参考例とした。
(第3参考例:Cs)
 図8(A)は、核分裂生成物に含まれるセシウムCsの主要な同位体元素群を示す図である。図8(B)は、各々のセシウム同位体(Sn)の核変換反応閾値を示すグラフを示している。
 Cs同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるCs-133、LLFP核種であるCs-135(半減期2.3×106年)及び中寿命放射性核種であるCs-137(半減期30.07年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
 このCs同位体元素群のうち消滅対象は、LLFP核種であるCs-135及び中寿命放射性核種であるCs-137である。
 ガンマ線の照射エネルギーの上限値は、LLFP核種であるCs-135の(γ,n)反応閾値(8.762)よりも大きい範囲内に設定される必要がある。しかし、その範囲において、安定核種が(γ,n)反応閾値を超えて、LLFP核種に核変換されてしまう場合がない。
 つまり、安定核種であるCs-133は、ガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと6.085MeVから(γ,p)反応閾値を超えて、陽子を一つ減らして安定核種のXe-132に核変換する。さらに8.987MeVから(γ,n)反応閾値を超えて、SLFP核種のCs-132に核変換し、このCs-132は短期間のうちに安定核種のBa-132に核変換する。
 また、中寿命放射性核種であるCs-137は、ガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと7.416MeVから(γ,p)反応閾値を超えて、陽子を一つ減らして準安定核種のXe-136(半減期2.36×1021年)に核変換する。さらに8.278MeVから(γ,n)反応閾値を超えて、SLFP核種のCs-136に核変換し、このCs-136は短期間のうちに安定核種のBa-136に核変換する。
 このため、Cs同位体元素群におけるLLPF核種(Cs-135)及び中寿命放射性核種(Cs-137)の消滅処理については、本発明の第3参考例とした。
(第4参考例:I)
 図9(A)は、核分裂生成物に含まれるヨウ素Iの主要な同位体元素群を示す図である。図9(B)は、各々のヨウ素同位体(I)の核変換反応閾値を示すグラフを示している。
 I同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程(図1;S11)の過程において、安定核種であるI-127、LLFP核種であるI-129(半減期1.6×10年)のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
 このI同位体元素群のうち消滅対象は、LLFP核種であるI-129である。
 ガンマ線の照射エネルギーの上限値は、LLFP核種であるI-129の(γ,p)反応閾値(6.779)よりも大きい範囲内に設定されて、準安定核種のTe-128(半減期2.2×1024年)に核変換される必要がある。しかし、その範囲において、安定核種が、LLFP核種に核変換されてしまう場合がない。
 つまり、安定核種であるI-127は、ガンマ線の照射エネルギーを大きくしていくと6.206MeVから(γ,p)反応閾値を超えて、陽子を一つ減らして安定核種のTe-126に核変換する。さらに9.143MeVから(γ,n)反応閾値を超えて、SLFP核種のI-126に核変換し、このI-126は短期間のうちに安定核種のXe-126に核変換する。
 また一方で、LLFP核種のI-129は、8.833MeVから(γ,n)反応閾値を超えて、SLFP核種のI-128に核変換し、このI-128は短期間のうちに安定核種のXe-128に核変換する。
 このため、I同位体元素群におけるLLFP核種(I-129)の消滅処理については、本発明の第4参考例とした。
 以上述べた少なくともひとつの実施形態の放射性廃棄物の処理方法によれば、同位体元素の群を分離抽出したうえで高エネルギーのガンマ線を前記同位体元素の群に照射することにより、核分裂生成物の中からLLFP核種のみを選択的に消滅させることが可能となる。
 本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

Claims (5)

  1.  放射性廃棄物から、長寿命核分裂生成物であるZr-93、Se-79及びPd-106のうちいずれか一つを含み原子番号が共通する同位体元素の群を、同位体分離を伴わずに抽出する工程と、
     抽出した前記同位体元素の群のうち前記長寿命核分裂生成物における核変換反応の第1閾値を導出する工程と、
     抽出した前記同位体元素の群のうち前記長寿命核分裂生成物よりも直近で質量数の大きい安定核種における核変換反応の第2閾値を導出する工程と、
     前記第1閾値から前記第2閾値の範囲に基づいて照射エネルギーの分布が設定されたガンマ線を前記同位体元素の群に照射する工程と、を含むことを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  2.  請求項1に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
     前記ガンマ線は、電子加速器で生成した高エネルギー電子とレーザー光とを衝突させて発生させたものであることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  3.  請求項1又は請求項2に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
     前記同位体元素の群はジルコニウム(Zr)であって、
     前記ガンマ線の照射エネルギーの上限値は、Zr-93の(γ,n)反応閾値を前記第1閾値としZr-94の(γ,n)反応閾値を前記第2閾値とする前記範囲内に設定されていることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  4.  請求項1又は請求項2に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
     前記同位体元素の群はセレン(Se)であって、
     前記ガンマ線の照射エネルギーの上限値は、Se-79の(γ,n)反応閾値を前記第1閾値としSe-80の(γ,n)反応閾値を前記第2閾値とする前記範囲内に設定されていることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  5.  請求項1又は請求項2に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
     前記同位体元素の群はパラジウム(Pd)であって、
     前記ガンマ線の照射エネルギーの上限値は、Pd-107の(γ,n)反応閾値を前記第1閾値としPd-108の(γ,n)反応閾値を前記第2閾値とする前記範囲内に設定されていることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
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