WO2016152840A1 - 放射性廃棄物の処理方法 - Google Patents

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WO2016152840A1
WO2016152840A1 PCT/JP2016/058949 JP2016058949W WO2016152840A1 WO 2016152840 A1 WO2016152840 A1 WO 2016152840A1 JP 2016058949 W JP2016058949 W JP 2016058949W WO 2016152840 A1 WO2016152840 A1 WO 2016152840A1
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radioactive waste
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neutron
reaction
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PCT/JP2016/058949
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藤田　玲子
秀暁 大津
禎市郎 松崎
博儀 櫻井
享 下浦
水口　浩司
宏之 大井川
正基 小澤
浩二 仁井田
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国立研究開発法人科学技術振興機構
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    • H05H6/00—Targets for producing nuclear reactions

Definitions

  • the present invention relates to a technology for processing high-level radioactive waste containing fission products.
  • Spent nuclear fuel of 3% enriched uranium fuel contains 1% U-235, 95% U-238, 1% Pu, and other products. 3% is included. This product is classified into minor actinoid (MA), platinum group, short-lived fission product (SLFP), and long-lived fission product (LLFP).
  • MA minor actinoid
  • SLFP short-lived fission product
  • LLFP long-lived fission product
  • HALW high level liquid waste
  • vitrified solids in a form that can dispose of this high level liquid waste
  • the contained nuclides are separated into groups according to their half-life and chemical properties.
  • the selection of disposal methods according to their properties is under consideration. Thereby, the storage period of the high-level radioactive waste can be shortened, and further storage space can be saved.
  • transmutation technology is applied to make it a short-lived radionuclide or stable nuclide.
  • Technology for transmutation is being studied. Specifically, a photonuclear reaction ( ⁇ , n) that emits neutrons by irradiating gamma rays to a long-lived fission product (LLFP) or a neutron capture reaction (n, ⁇ ) that emits gamma rays by irradiating neutrons
  • a technique for transmutation to an isotope with a shorter half-life is disclosed (for example, Patent Documents 1 and 2).
  • the above-mentioned group separation is based on element separation and does not involve isotope separation. Therefore, even when long-lived fission products (LLFP) are separated and grouped, not only long-lived radionuclides but also isotopes of short-lived radionuclides and stable nuclides may be present.
  • LLFP long-lived fission products
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and provides a method of treating a fission product that does not require isotope separation and selectively annihilate only long-lived radionuclides from fission products. For the purpose.
  • a process of extracting a group of isotope elements including radioactive nuclides and having a common atomic number from nuclear fission products without isotopic separation, and high energy generated by an accelerator Irradiating particles to the group of isotopes to transmutate long-lived radionuclides of the radionuclides into short-lived radionuclides with short half-lives or stable nuclides that can be reused as resources.
  • the present invention provides a method for treating fission products that does not require isotope separation and selectively annihilate only long-lived radionuclides from fission products. Furthermore, a method for treating radioactive waste that can reuse long-lived radionuclides as resources is provided.
  • the process chart explaining embodiment of the processing method of the radioactive waste which concerns on this invention (A) The graph which shows the neutron emission reaction cross section of the selenium isotope (Se) with respect to the irradiation energy of a neutron, (B) The nuclear chart explaining the transition of the selenium isotope (Se) by (n, 2n) reaction. (A) Graph showing neutron emission reaction cross section of palladium isotope (Pd) with respect to irradiation energy of neutron, (B) Nuclear chart explaining transition of palladium isotope (Pd) by (n, 2n) reaction.
  • (A) Graph showing neutron emission reaction cross section of zirconium isotope (Zr) with respect to irradiation energy of neutron
  • (B) Nuclear chart explaining transition of zirconium isotope (Zr) by (n, 2n) reaction.
  • (B) The nuclear chart explaining the transition of the krypton isotope (Kr) by (n, 2n) reaction.
  • B The nuclear chart explaining the transition of the cesium isotope (Cs) by (n, 2n) reaction.
  • (A) Graph showing neutron emission cross section of strontium isotope (Sr) with respect to irradiation energy of neutron
  • (A) The graph which shows the neutron emission reaction cross section of the tin isotope (Sn) with respect to the irradiation energy of a neutron
  • the nuclear diagram explaining the transition of the palladium isotope (Pd) by muon nuclear capture reaction The nuclear chart explaining the transition of the strontium isotope (Sr) by muon nuclear capture reaction.
  • the radioactive waste processing method includes a step of separating and extracting a group of isotope elements including radioactive nuclides and having a common atomic number from fission products from the radioactive waste (S11). And irradiating the group of isotopes with high energy particles generated by an accelerator to transmutate a long-lived radionuclide of the radionuclides into a short-lived radionuclide having a short half-life or a stable nuclide (S13); , Including.
  • the group of isotopes is divided into an isotope group having an odd number of neutrons and a neutron number.
  • a step (S12) of concentrating to any one of even-numbered isotope groups is included in the separation and extraction step (S11) and before the transmutation step (S13).
  • the radioactive waste to be applied in the present embodiment includes fission products (FP: Fission Products).
  • the fission product (FP) refers to a nuclide that is separated into two or more by fission of a fissile nuclide such as uranium U-235 or plutonium Pu-239.
  • a fissile nuclide such as uranium U-235 or plutonium Pu-239.
  • the yield distribution of the uranium U-235 fission product (FP) with respect to the mass number ranges from 72 to 160, and has a double peak shape having maximum values near the mass numbers 90 and 140.
  • fission products are classified into hundreds of types when the isotopes are distinguished, and these are further classified into stable nuclides and radionuclides, of which radionuclides change to more stable nuclides due to nuclear decay.
  • a radionuclide with a short half-life of nuclear decay (short-lived radionuclide) emits a large amount of radiation in a short time, but its radioactivity rapidly decays over time, so it can be rendered harmless by storage for a predetermined period of time. .
  • radionuclides with a long half-life have a low radiation dose but a slow decay rate. Therefore, when they are possessed in large quantities, semipermanent management is required. For this reason, if a long-lived radionuclide can be transmuted to a short-lived radionuclide or a stable nuclide, the management burden of radioactive waste can be reduced.
  • FP fission product
  • Major long-lived radionuclides contained in the fission product (FP) include selenium Se-79 (2.95 ⁇ 10 5 years), palladium Pd-107 (6.5 ⁇ 10 6). Year), zirconium Zr-93 (1.5 ⁇ 10 6 years), cesium Cs-135 (2.3 ⁇ 10 6 years), iodine I-129 (1.57 ⁇ 10 7 years), technetium Tc-99 ( 2.1 ⁇ 10 5 years) and tin Sn-126 (2.3 ⁇ 10 5 years).
  • iodine I-129 (1.57 ⁇ 10 7 years) and technetium Tc-99 (2.1 ⁇ 10 5 years) are reported to effectively shorten the life by neutron capture reaction (n, ⁇ ).
  • neutron capture reaction n, ⁇
  • iodine I-129 and technetium Tc-99 are excluded from the study in this embodiment, but the present invention can also be applied.
  • radionuclides having a half-life of 10 10 years or more are regarded as metastable nuclides and are excluded from treatment targets.
  • strontium Sr-90 (28.8 years) krypton Kr-85 (10.8), which is the main fission product (FP) with a half-life exceeding 10 years.
  • FP main fission product
  • Samarium Sm-151 (90 years) were studied to be included in the treatment target with the aim of further shortening the service life.
  • 1 is a step of separating and extracting a group of isotope elements including a focused long-lived radionuclide from a radioactive waste in which a plurality of nuclides are mixed. That is, a group of elements having the same atomic number (number of protons) Z as the long-lived radionuclide of interest and having a different mass number (number of protons + number of neutrons) A is extracted.
  • a general element separation method can be applied.
  • an electrolytic method for example, an electrolytic method, a solvent extraction method, an ion exchange method, a precipitation method, a dry method, or a combination thereof Is mentioned.
  • a vitrified body is a target, it is necessary to dissolve or decompose the vitrified body in the previous step of separation and extraction, but a general dissolution / decomposition method can be applied.
  • an alkali melting method, a molten salt method Electrolytic reduction, chemical reduction), high-temperature melting method, halogenation method, acid dissolution method, and alkali dissolution method. After the vitrified body is dissolved or decomposed, the above-described general element separation method can be applied.
  • the even-odd enrichment step (S12) in FIG. 1 is an isotope group having an odd number of neutrons and an even number of neutrons based on the even-oddity of the enrichment effect with respect to the isotope element group after the separation and extraction step (S11). This is a step of carrying out a process of concentrating to any one of the isotope groups. Through this even-odd concentration step (S12), the subsequent transmutation step (S13) becomes efficient. For this reason, this even-odd concentration step (S12) is not an essential step and may not be performed in consideration of the total cost.
  • isotope separation is performed using a slight physical property difference or mass difference such as vapor pressure of isotope.
  • an isotope shift phenomenon is known in which the frequency of atomic spectral lines slightly shifts depending on the isotope, and the selection rule of the optical transition with respect to the polarization of light is different between the odd and even nuclei.
  • the isotope element group separated and extracted in (S11) is enriched in (S12) to either the isotope group having an odd number of neutrons or the isotope group having an even number of neutrons. it can.
  • an even-odd concentration step (S12) the use of the property that the transition selection rule in the electronic excitation process by the left and right circularly polarized lasers is different between the even-numbered nucleus and the even-numbered nucleus when the number of protons is an even number. Conceivable. Specifically, only odd-numbered nuclides can be ionized by irradiating a laser whose polarization is controlled. In addition, there is no limitation in particular in the method applied to an even-odd concentration process (S12).
  • the transmutation process (S13) in FIG. 1 will be described below separately for each type of high-energy particles to be irradiated and each type of isotope element group that has been separated and extracted.
  • (n, p) reaction or (n, ⁇ ) reaction When the energy of neutron exceeds MeV, a reaction that releases charged particles such as (n, p) reaction or (n, ⁇ ) reaction occurs, and (n, 2n) reaction occurs from 7 to 8 MeV. Will be released. And when the energy of neutron becomes larger, (n, 3n) reaction occurs.
  • the (n, 2n) reaction is a reaction in which two neutrons are emitted from this nucleus when one neutron is incident on the nucleus.
  • the (n, 3n) reaction is one neutron in the nucleus. This is a reaction in which three neutrons are emitted from this nucleus when incident.
  • the magnitude of the energy by which the primary neutron incident on the nucleus separates and emits the secondary neutron tends to depend on the even-oddity of the neutron number.
  • taking one neutron from a nucleus with an odd number of neutrons requires less energy than with an even number.
  • the neutron irradiation energy appropriately, it is possible to selectively transform long-lived radionuclides into short-lived radionuclides or stable nuclides based on the even-oddity of neutron separation energy of isotopes. Each type of isotope element group will be described.
  • FIG. 2A shows a graph showing a neutron emission reaction cross section of selenium isotope (Se) with respect to neutron irradiation energy.
  • FIG. 2B is a nuclear chart showing the main isotope element groups of bromine Br, selenium Se, and arsenic As.
  • the Se isotope group is a stable nuclide Se-74, 76, 77, 78, 80, 82 and a long-lived radionuclide Se in the course of standing for a certain period of time and separation and extraction step (FIG. 1; S11). Only -79 (half-life 2.95 ⁇ 10 5 years) remains, and the other isotopes have almost disappeared due to nuclear decay. Of this Se isotope group, the annihilation target is Se-79, a long-lived radionuclide.
  • the (n, 2n) reaction cross section of Se-77 and Se-79 having an odd number of neutrons increases from above 7 MeV. Initially, each is transmuted to Se-76 and Se-78 with one neutron reduction. When the irradiation energy of neutrons is further increased, the (n, 2n) reaction cross sections of Se-76, Se-78 and Se-80 having an even number of neutrons start to increase from above 10 MeV. Nuclear transmutation to -75, Se-77 and Se-79. The (n, 2n) reaction cross section of this Se isotope becomes a constant value when it exceeds 14 MeV. As the neutron irradiation energy is further increased, the (n, 3n) reaction cross section starts to increase from the point where it exceeds 18 MeV.
  • FIG. 2 (B) An inconvenient secondary (n, 2n) reaction in the transmutation of the Se isotope group shown in FIG. 2 (B) shows that the stable nuclide Se-80 nucleates to the long-lived radionuclide Se-79. It is to be converted. It should be noted that the nuclear conversion of the stable nuclide Se-82 to the short-lived radionuclide Se-81 is allowed because the Se-81 is decayed into Br81 (stable nuclide) in a short period of time.
  • the value of the neutron irradiation energy is the (n, 2n) reaction cross section of Se-79. It is desired to set within a range that is at least 10 times larger than the (n, 2n) reaction cross section of Se-80, specifically within a range of 7.5 MeV to 10.3 MeV.
  • Se-77 which is a stable nuclide also reacts (n, 2n), but there is no problem because it is transmuted to Se-76 which is a stable nuclide.
  • FIG. 3A shows a graph showing a neutron emission reaction cross section of palladium isotope (Pd) with respect to neutron irradiation energy.
  • FIG. 3B is a nuclear chart showing main isotope element groups of silver Ag, palladium Pd, and rhodium Rh.
  • the Pd isotope group is a stable nuclide Pd-102, 104, 105, 106, 108, 110 and a long-lived radionuclide Pd in the process of leaving and separating and extracting for a certain period (FIG. 1; S11). Only ⁇ 107 (half-life 6.5 ⁇ 10 6 years) remains, and the other isotopes have almost disappeared due to nuclear decay.
  • the annihilation target is Pd-107, a long-lived radionuclide.
  • the (n, 2n) reaction cross sections of Pd-105 and Pd-107 having an odd number of neutrons start to increase from the vicinity of 7 MeV, Each is transmuted to Pd-104 and Pd-106 with one neutron reduced.
  • the (n, 2n) reaction cross section of Pd-102, 104, 106, 108, 110 having an even number of neutrons starts to increase from above 9 MeV, -101, 103, 105, 107, 109 nuclear transmutation.
  • the (n, 2n) reaction cross section of the Pd isotope becomes a constant value around 11 MeV.
  • the (n, 3n) reaction cross section starts to increase from the point where it exceeds 16 MeV.
  • An inconvenient secondary (n, 2n) reaction in the nuclear transmutation of the Pd isotope group shown in FIG. 3B shows that the stable nuclide Pd-108 is converted to the long-lived radionuclide Pd-107 by the nucleus. It is to be converted. Therefore, in order to selectively annihilate only the long-lived radionuclide Pd-107 in the Pd isotope group, the value of the neutron irradiation energy is the (n, 2n) reaction cross section of Pd-107.
  • Pd-108 is desired to be set within a range that is at least 10 times larger than the (n, 2n) reaction cross-sectional area, specifically within the range of 7 MeV to 9.5 MeV.
  • FIG. 4A shows a graph showing the neutron emission reaction cross section of zirconium isotope (Zr) with respect to neutron irradiation energy.
  • FIG. 4B is a nuclear chart showing main isotope element groups of molybdenum Mo, niobium Nb, and zirconium Zr.
  • the Zr isotope group consists of Zr-90, 91, 92, 94, 96 which is a stable nuclide and Zr-93 which is a long-lived radionuclide in the process of leaving and separating and extracting for a certain period (FIG. 1; S11). (Half-life 1.5 ⁇ 10 6 years) only remains, and the other isotopes have almost disappeared due to nuclear decay.
  • the annihilation target is Zr-93, a long-lived radionuclide.
  • the (n, 2n) reaction cross section of Zr-91, 93, 95 having an odd number of neutrons starts to increase from the vicinity of 7 MeV, Each is transduced to Zr-90, 92, 94 with one neutron reduced.
  • the (n, 2n) reaction cross section of Zr-92, 94, 96 having an even number of neutrons starts to increase from the vicinity of 8 MeV, and Zr-91, 93, 95 Will be transmuted.
  • the (n, 3n) reaction cross section starts to increase from the point where it exceeds 15 MeV.
  • the inconvenient secondary (n, 2n) reaction in the nuclear transformation of the Zr isotope group shown in FIG. 4B shows that the stable nuclide Zr-94 is converted to the long-lived radionuclide Zr-93. It is to be converted. Therefore, in order to selectively extinguish only the long-lived radionuclide Zr-93 in the Zr isotope group, the value of the neutron irradiation energy is the (n, 2n) reaction cross section of Zr-93.
  • Zr-94 is desirably set within a range that is at least 10 times larger than the (n, 2n) reaction cross-sectional area, specifically within the range of 7.2 MeV to 8.7 MeV.
  • the stable nuclide Zr-96 When the neutron irradiation energy is set within this range, the stable nuclide Zr-96 is converted into a short-lived radionuclide Zr-95 (half-life 64.0 days) by the (n, 2n) reaction. It will be converted. However, this is acceptable because Zr-95 decays to Nb-95 (half life 35.0 days), which is a short-lived radionuclide, and further to Mo95, which is a stable nucleus. Further, although the stable nuclide Zr-91 also reacts (n, 2n), there is no problem because it is converted to the stable nuclide Zr-90.
  • FIG. 5A shows a graph showing the neutron emission reaction cross section of the krypton isotope (Kr) with respect to the irradiation energy of neutrons.
  • FIG. 2B is a nuclear chart showing the main isotope element groups of rubidium (Rb), krypton Kr, and bromine Br.
  • the Kr isotope group is a stable nuclide, Kr-78, 80, 82, 83, 84, 86, and a long-lived radionuclide, Kr, in the process of leaving and separating and extracting for a certain period (FIG. 1; S11).
  • the (n, 2n) reaction cross section of this Kr isotope becomes a constant value when it exceeds 14 MeV.
  • the (n, 3n) reaction cross section starts to increase from the point where it exceeds 18.5 MeV.
  • the inconvenient secondary (n, 2n) reaction in the nuclear transmutation of the Kr isotope group shown in FIG. 5B shows that the stable nuclide Kr-86 is changed to the medium-life radionuclide Kr-85. It is to be converted. Therefore, in order to selectively extinguish only Kr-85, which is a medium-life radionuclide, in the Kr isotope group, the value of neutron irradiation energy is the (n, 2n) reaction cross section of Kr-85. It is desirable to set it within a range that is at least 10 times larger than the (n, 2n) reaction cross section of Kr-86, specifically within a range of 7.5 MeV to 10 MeV.
  • Kr-83 which is a stable nuclide, also reacts (n, 2n), but there is no problem because it is converted to Kr-82, which is a stable nuclide.
  • FIG. 6A shows a graph showing the neutron emission reaction cross section of the samarium isotope (Sm) with respect to the irradiation energy of neutrons.
  • FIG. 2B is a nuclear chart showing main isotope element groups of europium (Eu), samarium Sm, and promethium (Pm).
  • the Sm isotope group consists of Sm-150, 152, 154, which are stable nuclides, Sm-148, 149, which are metastable nuclides, and medium lifetimes, in the course of the standing and separation / extraction process (FIG. 1; S11).
  • the (n, 2n) reaction cross section of this Sm isotope becomes a constant value when it exceeds 11 MeV.
  • the (n, 3n) reaction cross section starts to increase from the point where it exceeds 14.3 MeV.
  • An inconvenient secondary (n, 2n) reaction in the nuclear transmutation of the Sm isotope group shown in FIG. 6B shows that the stable nuclide Sm-152 nucleates to the long-lived radionuclide Sm-151. It is to be converted. Therefore, in order to selectively annihilate only Sm-151 which is a medium-life radionuclide in the Sm isotope group, the value of the neutron irradiation energy is the (n, 2n) reaction cross section of Sm-151. It is desirable to set it within a range that is at least 10 times larger than the (n, 2n) reaction cross section of Sm-152, specifically within a range of 5.8 MeV to 8.3 MeV.
  • Sm-148 and 149 which are metastable nuclides, also react (n, 2n), but are converted to Sm-147 and 148 of the same metastable nuclides, respectively. So no problem.
  • Sm-150 which is a stable nuclide, reacts (n, 2n), but there is no problem because it is converted to the metastable nuclide Sm-148.
  • Sm-154 which is a stable nuclide, reacts with (n, 2n), but after transmutation to Sm-153, a short-lived radionuclide, ⁇ - decays to Eu-153, a stable nuclide, in a short period of time. no problem.
  • FIG. 7A shows a graph showing the neutron emission reaction cross section of the cesium isotope (Cs) with respect to the irradiation energy of neutrons.
  • FIG. 7B is a nuclear chart showing main isotope element groups of barium Ba, cesium Cs, and xenon Xe.
  • the Cs isotope group is a stable nuclide Cs-133 and a medium-life radionuclide Cs-134 (half-life 2.07 years) in the process of leaving and separating and extracting for a certain period (FIG. 1; S11).
  • the long-lived radionuclide Cs-135 half-life 2.3 ⁇ 10 6 years
  • the medium-life radionuclide Cs-137 half-life 30.07 years
  • the other isotopes are nuclei. Almost disappeared due to the collapse.
  • the annihilation targets are Cs-135, which is a long-lived radionuclide
  • Cs-137 which is a medium-life radionuclide.
  • the difference between Cs and Se, Pd, and Zr described above is that the long-lived radionuclide Cs-135 has an even number of neutrons, so this long-lived radionuclide is reacted (n, 2n).
  • the energy required for is higher than that of an isotope nuclide with an odd number of neutrons.
  • Cs-133 undergoes nuclear transformation by the (n, 2n) reaction to become a short-lived radionuclide Cs-132 (half-life 6.48 days). ( ⁇ + decay) to become a stable nuclide Xe-132.
  • Cs-134 undergoes nuclear transformation in the (n, 2n) reaction to become Cs-133, which is a stable nuclide.
  • Cs-135 is (n, 2n) and transmutation reaction, the medium-lived radionuclides Cs-134 (half-life 2 07 years.), And this cs-134 nuclear decay (beta - decay) to a stable nuclide It becomes a certain Ba-134.
  • Cs-137 is (n, 2n) and transmutation reaction, Cs-136 (half-life 13 2 days.) Short-lived radionuclides, and this cs-136 nuclear decay (beta - decay) to a stable nuclide It becomes a certain Ba-136.
  • An inconvenient secondary (n, xn) reaction in the transmutation of the Cs isotope group is that Cs-137 of medium-life radionuclide reacts with (n, 3n) and Cs-135 of long-lived radionuclide. To be transmuted. Therefore, in order to selectively extinguish Cs-135 which is a long-lived radionuclide or Cs-137 which is a medium-life radionuclide in the Cs isotope element group, the value of neutron irradiation energy is Cs-137.
  • the (n, 2n) reaction cross section is set within a range that is 100 times larger than the (n, 3n) reaction cross section of Cs-137, specifically within a range of 8.5 MeV to 16.2 MeV. It is hoped that.
  • a flow as shown in FIG. 8 is examined for the processing of the Cs isotope group.
  • the short-lived radionuclide containing radioactive waste is allowed to stand for a predetermined period to cause nuclear decay (S21).
  • the Cs isotope group is separated and extracted from the radioactive waste (S22) and irradiated with neutrons (n, 2n) to cause a reaction (S23).
  • Cs-136 transmuted from Cs-137 may be further transmutated to produce long-lived radionuclide Cs-135.
  • Xe-132 can be isolated from a plurality of stable isotopes from Cs-133 via Cs-132.
  • FIG. 9A shows a graph showing the neutron emission reaction cross section of the strontium isotope (Sr) with respect to the irradiation energy of neutrons.
  • FIG. 9B is a nuclear chart showing main isotope element groups of yttrium Y, strontium Sr, and rubidium Rb.
  • the Sr isotope group consists of Sr-84, 86, 87, 88, which are stable nuclides, and Sr-90, which is a medium-life radionuclide (halved), in the course of the standing and separation and extraction step (FIG. 1; S11). Only 28.8 years), and the other isotopes have almost disappeared due to nuclear decay.
  • all Sr isotopes other than Sr-90 are stable nuclides or short-lived radionuclides. For this reason, even if (n, 2n) reaction is performed on the entire Sr isotope group, new long-lived and medium-life radionuclides are not generated. For this reason, the disappearance of Sr-90 does not need to go through the even-odd concentration step (S12) or use even-odd selectivity for the neutron irradiation energy.
  • the value of the neutron irradiation energy may be specifically set to 8.2 MeV or more.
  • FIG. 10A shows a graph showing the neutron emission reaction cross section of tin isotope (Sn) with respect to the irradiation energy of neutrons.
  • FIG. 10B is a nuclear chart showing main isotope element groups of tellurium Te, antimony Sb, and tin Sn.
  • the Sn isotope element group is a stable nuclide Sn-112, 114, 115, 116, 117, 118, 119, 120, 122, 124 in the course of the standing and separation and extraction step (FIG. 1; S11). Only the long-lived radionuclide Sn-126 (half-life 1 ⁇ 10 5 years) remains, and the other isotopes are almost extinguished due to nuclear decay.
  • all Sn isotopes other than Sn-126 are stable nuclides or short-lived radionuclides. For this reason, even if (n, 2n) reaction is performed on the whole Sn isotope group, new long-lived and medium-life radionuclides are not generated. For this reason, the disappearance of Sn-90 does not need to go through the even-odd concentration step (S12) nor use even-odd selectivity for the neutron irradiation energy.
  • the value of neutron irradiation energy may be specifically set to 8.2 MeV or more. Note that there is no problem even if Sn (stable nuclides) undergoes nuclear transformation upon irradiation with 8.2 MeV or more, because ⁇ ⁇ decays or ⁇ + decays to become stable nuclides of other elements.
  • a secondary generated beam generated using an accelerator As the neutron beam causing the (n, 2n) reaction in the group of isotopes, a secondary generated beam generated using an accelerator is applied.
  • protons are accelerated to an energy slightly higher than the target neutron energy, and the target is irradiated to generate neutrons.
  • deuterons are accelerated until they have a total energy of about twice the target neutron energy, and the target is irradiated to generate neutrons.
  • the muon includes a positive muon ⁇ + and a negative muon ⁇ ⁇ , but since the present invention is directed to the negative muon ⁇ ⁇ , all subsequent muon descriptions refer to negative muons. .
  • the muon ⁇ ⁇ is captured in the nucleus of the element X, one of the protons constituting the nucleus is combined with the muon ⁇ ⁇ and converted into neutrons, and neutrino ⁇ is emitted (reaction formula (1)).
  • this element Y shows an excited state and causes a nuclear reaction that emits one or more neutrons n.
  • a muon beam that causes a ( ⁇ ⁇ , xn ⁇ ) reaction in a group of isotopes is obtained as follows. That is, a negative pion is generated by irradiating a target such as carbon with a proton beam having an energy of about 800 MeV. A negative muon beam is obtained by disrupting the generated negative pions (lifetime: 2.6 nanoseconds).
  • FIG. 12 is a nuclear diagram illustrating the transition of selenium isotope (Se) by muon nuclear capture reaction.
  • the Se isotope group is a stable nuclide Se-74, 76, 77, 78, 80, 82 and a long-lived radionuclide Se in the course of standing for a certain period of time and separation and extraction step (FIG. 1; S11). Only -79 (half-life 2.95 ⁇ 10 5 years) remains, and the other isotopes have almost disappeared due to nuclear decay.
  • Se-79 When the Se isotope group is irradiated with muon ⁇ ⁇ , focusing on Se-79, 79 Se ( ⁇ ⁇ , ⁇ ) 79 As, 79 Se ( ⁇ ⁇ , n v) 78 As, 79 Se ( ⁇ ⁇ , 2n ⁇ ) 77 As, 79 Se ( ⁇ ⁇ , 3n ⁇ ) 76 As, transmutation reaction occurs. Since As-76, As-77, As-78, and As-79 thus produced are short-lived radionuclides, they undergo nuclear decay ( ⁇ - decay) in a short period of time, resulting in Se-76 and Se- 77, Se-78, Se-79. In other words, Se-79, which is a long-lived radionuclide, returns part of the converted nuclide due to the muon nuclear capture reaction back to Se-79, while the others become Se stable nuclides.
  • Se-80 and 82 are part of the converted nuclides produced by muon irradiation, which is Se-79 which is a long-lived radionuclide.
  • the conversion nuclide is ⁇ ⁇ decayed and reverts, so that Se-79 cannot be extinguished by a single irradiation but can be reduced. it can.
  • Se-77, 79 having an odd number of neutrons in the Se isotope group through the even-odd enrichment step (FIG. 1; S12).
  • As-77 reverts to Se-77 by ⁇ - decay
  • As-76 becomes Se-76 (stable nuclides) by ⁇ - decay
  • As-75 It exists as a stable nuclide
  • As-74 becomes Se-74 (stable nuclide) due to ⁇ ⁇ decay and Ge-74 (stable nuclide) due to ⁇ + decay.
  • Se-79 does not return from the As-converted nuclide to Se-79. 79 can be reduced efficiently.
  • FIG. 13 is a nuclear diagram illustrating the transition of palladium isotope (Pd) by muon nuclear capture reaction.
  • the Pd isotope group is a stable nuclide Pd-102, 104, 105, 106, 108, 110 and a long-lived radionuclide Pd in the process of leaving and separating and extracting for a certain period (FIG. 1; S11). Only ⁇ 107 (half-life 6.5 ⁇ 10 6 years) remains, and the other isotopes have almost disappeared due to nuclear decay.
  • Pd-107 part of the converted nuclide by muon irradiation becomes Pd-107, which is a long-lived radionuclide.
  • the conversion nuclide is ⁇ ⁇ decayed and reverts, so Pd-107 cannot be extinguished by a single irradiation but can be reduced. it can.
  • Rh-105 reverts to Pd-105 due to ⁇ - decay
  • Rh-104 due to ⁇ - decay due to Pd-104 (stable nuclides) and ⁇ + decay.
  • Ru-104 stable nuclide
  • Rh-103 exists as a stable nuclide
  • Rh-102 becomes Pd-102 (stable nuclide) by ⁇ ⁇ decay
  • Ru-102 stable nuclide
  • Rh conversion nuclide of Pd-107 to Pd-107 Although a reversion from a part of the Rh conversion nuclide of Pd-107 to Pd-107 is unavoidable, there is no reversion from the Rh conversion nuclide of Pd-105 to Pd-107. 107 can be reduced efficiently.
  • FIG. 14 is a nuclear diagram illustrating the transition of strontium isotopes (Sr) due to muon nuclear capture reactions.
  • the Sr isotope group consists of Sr-84, 86, 87, 88, which are stable nuclides, and Sr-90, which is a medium-life radionuclide (halved), in the course of the standing and separation and extraction step (FIG. 1; S11). Only 28.8 years), and the other isotopes have almost disappeared due to nuclear decay.
  • Sr-89 still beta - decay to a Y-89 is stable nuclides. That is, Sr-90, which is a medium-life radionuclide, partially converts back to Sr-90 due to the muon nuclear capture reaction, while others become Sr-stable nuclides, Y-stable nuclides, or Rb metastable nuclides. The remaining Sr-84, 86, 87, 88 will eventually become stable or metastable nuclides by muon irradiation.
  • FIG. 15 is a nuclear diagram illustrating the transition of zirconium isotope (Zr) by muon nuclear capture reaction.
  • the Zr isotope group consists of Zr-90, 91, 92, 94, 96 which is a stable nuclide and Zr-93 which is a long-lived radionuclide in the process of leaving and separating and extracting for a certain period (FIG. 1; S11). (Half-life 1.5 ⁇ 10 6 years) only remains, and the other isotopes have almost disappeared due to nuclear decay.
  • Zr-93 When Zr-93 is irradiated with muon ⁇ ⁇ , focusing on Zr-93, 93 Zr ( ⁇ ⁇ , ⁇ ) 93 Y, 93 Zr ( ⁇ ⁇ , n ⁇ ) 92 Y, 93 Zr ( ⁇ ⁇ , 2n ⁇ ) 91 Y, 93 Zr ( ⁇ ⁇ , 3n ⁇ ) 90 Y.
  • the produced Y-90, Y-91, Y-92, and Y-93 are short-lived radionuclides, so they undergo nuclear decay ( ⁇ - decay) within a short period of time, resulting in Zr-90 and Zr-, respectively.
  • 91, Zr-92, and Zr-93 In other words, Zr-93, which is a long-lived radionuclide, partially converts back to Zr-93 due to the muon nuclear capture reaction, while others become Zr stable nuclides.
  • Zr-93 which is a long-lived radionuclide.
  • the conversion nuclide is ⁇ ⁇ decayed and reverses, so that Zr-93 cannot be eliminated by a single irradiation, but it can be reduced. it can.
  • Zr-91,93 having an odd number of neutrons in the Zr isotope group through the even-odd enrichment step (FIG. 1; S12).
  • Zr-91 of the conversion nuclides from (stable nuclide) Y-90 and 91 is beta - Zr-90 and 91 (stable nuclide) and by the collapse, Y-89 is present as a stable nuclide, Y-88 is beta + Sr-88 (stable nuclide) due to decay.
  • FIG. 16 is a nuclear diagram illustrating the transition of cesium isotopes (Cs) by muon nuclear capture reaction.
  • the Cs isotope group is a stable nuclide Cs-133 and a medium-life radionuclide Cs-134 (half-life 2.07 years) in the process of leaving and separating and extracting for a certain period (FIG. 1; S11). Only the long-lived radionuclide Cs-135 (half-life 2.3 ⁇ 10 6 years) and the medium-life radionuclide Cs-137 (half-life 30.07 years) remain, and the other isotopes are nuclei. Almost disappeared due to the collapse.
  • FIG. 17 is a nuclear diagram illustrating the transition of tin isotopes (Sn) by muon nuclear capture reaction.
  • the Sn isotope element group is a stable nuclide Sn-112, 114, 115, 116, 117, 118, 119, 120, 122, 124 in the course of the standing and separation and extraction step (FIG. 1; S11). Only the long-lived radionuclide Sn-126 (half-life 1 ⁇ 10 5 years) remains, and the other isotopes are almost extinguished due to nuclear decay.
  • Sn-126 which is a long-lived radionuclide, partially converts back to Sn-126 due to the muon nuclear capture reaction, but the others eventually become stable nuclides.
  • the remaining Sn-112, 114, 115, 116, 117, 118, 119, 120, 122, and 124 will eventually become stable nuclides by muon irradiation.
  • FIG. 18 is a nuclear diagram illustrating the transition of samarium isotopes (Sm) by muon nuclear capture reaction.
  • the Sm isotope group is a stable nuclide Sm-150, 152, 154, a metastable nuclide Sm-147, 148, 149, in the process of leaving and separating and extracting for a certain period (FIG. 1; S11). Only the long-lived radionuclide Sm-146 (half-life 1 ⁇ 10 8 years) and the medium-life radionuclide Sm-151 (half-life 90 years) remain, and the other isotopes almost disappeared due to nuclear decay. ing.
  • Sm-150 and 152 are part of the converted nuclides by muon irradiation, and become Sm-151, which is a medium-lifetime radionuclide.
  • Sm-151 which is a medium-lifetime radionuclide.
  • the conversion nuclide Pm-147 of Sm-147 (metastable nucleus) is ⁇ ⁇ decayed and returned to Sm-147, and the other conversion nuclides Pm-144, 145, and 146 are ⁇ + decayed and Nd Converted to stable or metastable nuclides.
  • radioactive waste processing method of at least one embodiment described above after separating and extracting a group of isotopes, and irradiating the groups of isotopes with high-energy particles, Only long-lived radionuclides can be selectively extinguished from the inside. According to this radioactive waste processing method, isotope separation is unnecessary, and long-lived radionuclides can be reused as resources.

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Abstract

　核分裂生成物の中から長寿命放射性核種のみを選択的に消滅させる核分裂生成物の処理方法を提供する。　放射性廃棄物の処理方法において、放射性廃棄物から核分裂生成物のうち放射性核種を含み原子番号が共通する同位体元素の群を同位体分離を伴わずに抽出する工程と、加速器により生成した高エネルギー粒子を前記同位体元素の群に照射して前記放射性核種のうち長寿命放射性核種を半減期の短い短寿命放射性核種又は資源として再利用可能な安定核種に核変換させる工程と、を含むことを特徴とする。

Description

放射性廃棄物の処理方法
　本発明は、核分裂生成物を含む高レベル放射性廃棄物の処理技術に関する。
　原子力発電所を保有する電力事業者は、大量の使用済核燃料を保管しており、これらの安全・有効な処理方法を確立することが喫緊の課題となっている。
　そこで、使用済核燃料から、核分裂性のＵ－２３５やＰｕを抽出し、非核分裂性のＵ－２３８に３－５％程度混ぜて、新しい燃料を再生する核燃料サイクルが検討されている。
　１００万キロワット級の原子力発電所からは、毎年約２０トンの使用済核燃料が発生する。３％濃縮ウラン燃料（Ｕ－２３５：３％，Ｕ－２３８：９７％）の使用済核燃料には、Ｕ－２３５が１％、Ｕ－２３８が９５％、Ｐｕが１％、その他生成物が３％含まれている。そしてこの生成物は、マイナーアクチノイド（ＭＡ）、白金族、短寿命核分裂生成物（ＳＬＦＰ）、長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）に分類される。
　なお、これら生成物は、中性子を吸収する性質が高く、その増加に伴い核分裂の連鎖反応の進行を妨げる要因である。
　このために、これら生成物は、使用済核燃料の再処理に伴って不可避的に発生する高レベル廃液（ＨＡＬＷ；Highly Active Liquid Waste）及びこの高レベル廃液を処分できる形態にしたガラス固化体に、多く含まれている。
　この高レベル廃液（ＨＡＬＷ）をそのままガラス固化体にして処分するとなると、発熱する高レベル放射性廃棄物を、大量に数万年管理する必要にせまられ、負担増となる。実際に、このガラス固化体は、既に保有されており、長期間の管理が求められている。
　そこで、高レベル廃液（ＨＡＬＷ）の処分、及び既に保有されているガラス固化体の管理に伴う負担軽減を目的として、含まれる核種を半減期や化学的性質に応じたグループに分離し、グループ毎にそれぞれの性質に応じた処分法を選択することが検討されている。これにより、高レベル放射性廃棄物の保管期間を短縮し、さらに保管スペースを節約することができる。
　そして、高レベル廃液（ＨＡＬＷ）及びガラス固化体から分離されたグループのうち長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）を含むグループに対しては、核変換技術を適用し、短寿命放射性核種又は安定核種に核変換する技術が検討されている。
　具体的には、長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）に、ガンマ線を照射して中性子を放出させる光核反応（γ，ｎ）や中性子を照射してガンマ線を放出させる中性子捕獲反応（ｎ，γ）を適用し、より半減期の短い同位体に核変換する技術が開示されている（例えば、特許文献１，２）。
特開平５－１１９１７８号公報 特表２００２－５１９６７８号公報
　しかし、上述の光核反応（γ，ｎ）や中性子捕獲反応（ｎ，γ）では、反応断面積の核種依存性が大きいために、効率的な核変換を達成できる長寿命放射性核種が限定的である。
　そこで、エネルギーの高いビームを直接的に、又はそのビームから生成した二次ビームを間接的に、長寿命放射性核種に照射して、核変換させることが考えられる。
　ところで、上述のグループ分離は、元素分離を基本とするものであり、同位体分離を伴うものではない。
　したがって長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）を分離してグループ化しても、長寿命放射性核種だけでなく短寿命放射性核種及び安定核種の同位体が混在している場合がある。
　このために、長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）を含むグループに対し、高エネルギービームを無考慮に照射して核変換処理を実施すると、長寿命放射性核種が短寿命放射性核種又は安定核種に変換されるばかりでなく、逆に短寿命放射性核種又は安定核種が長寿命放射性核種に核変換してしまうことが懸念される。
　そこで、同位体分離により長寿命放射性核種のみを抽出して核変換処理することも考えられるが、現状における同位体分離処理の生産性の低さから現実的ではない。
　また、そのような同位体分離処理は、実用レベルで適用可能な元素が限られているため、長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）の無害化もしくは有用元素として再利用する用途への適用に、限界があった。
　本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、同位体分離が不要であり、核分裂生成物の中から長寿命放射性核種のみを選択的に消滅させる核分裂生成物の処理方法を提供することを目的とする。
　放射性廃棄物の処理方法において、放射性廃棄物から核分裂生成物のうち放射性核種を含み原子番号が共通する同位体元素の群を同位体分離を伴わずに抽出する工程と、加速器により生成した高エネルギー粒子を前記同位体元素の群に照射して前記放射性核種のうち長寿命放射性核種を半減期の短い短寿命放射性核種又は資源として再利用可能な安定核種に核変換させる工程と、を含むことを特徴とする。
　本発明により、同位体分離が不要であり、核分裂生成物の中から長寿命放射性核種のみを選択的に消滅させる核分裂生成物の処理方法が提供される。
　さらに、長寿命放射性核種を資源として再利用することができる放射性廃棄物の処理方法が提供される。
本発明に係る放射性廃棄物の処理方法の実施形態を説明する工程表。 （Ａ）中性子の照射エネルギーに対するセレン同位体（Ｓｅ）の中性子放出反応断面積を示すグラフ、（Ｂ）（ｎ，２ｎ）反応によるセレン同位体（Ｓｅ）の遷移を説明する核図表。 （Ａ）中性子の照射エネルギーに対するパラジウム同位体（Ｐｄ）の中性子放出反応断面積を示すグラフ、（Ｂ）（ｎ，２ｎ）反応によるパラジウム同位体（Ｐｄ）の遷移を説明する核図表。 （Ａ）中性子の照射エネルギーに対するジルコニウム同位体（Ｚｒ）の中性子放出反応断面積を示すグラフ、（Ｂ）（ｎ，２ｎ）反応によるジルコニウム同位体（Ｚｒ）の遷移を説明する核図表。 （Ａ）中性子の照射エネルギーに対するクリプトン同位体（Ｋｒ）の中性子放出反応断面積を示すグラフ、（Ｂ）（ｎ，２ｎ）反応によるクリプトン同位体（Ｋｒ）の遷移を説明する核図表。 （Ａ）中性子の照射エネルギーに対するサマリウム同位体（Ｓｍ）の中性子放出反応断面積を示すグラフ、（Ｂ）（ｎ，２ｎ）反応によるサマリウム同位体（Ｓｍ）の遷移を説明する核図表。 （Ａ）中性子の照射エネルギーに対するセシウム同位体（Ｃｓ）の中性子放出反応断面積を示すグラフ、（Ｂ）（ｎ，２ｎ）反応によるセシウム同位体（Ｃｓ）の遷移を説明する核図表。 セシウム同位体（Ｃｓ）の処理工程を説明するフローチャート。 （Ａ）中性子の照射エネルギーに対するストロンチウム同位体（Ｓｒ）の中性子放出反応断面積を示すグラフ、（Ｂ）（ｎ，２ｎ）反応によるストロンチウム同位体（Ｓｒ）の遷移を説明する核図表。 （Ａ）中性子の照射エネルギーに対するスズ同位体（Ｓｎ）の中性子放出反応断面積を示すグラフ、（Ｂ）（ｎ，２ｎ）反応によるスズ同位体（Ｓｎ）の遷移を説明する核図表。 ミューオン原子核捕獲反応の説明図。 ミューオン原子核捕獲反応によるセレン同位体（Ｓｅ）の遷移を説明する核図表。 ミューオン原子核捕獲反応によるパラジウム同位体（Ｐｄ）の遷移を説明する核図表。 ミューオン原子核捕獲反応によるストロンチウム同位体（Ｓｒ）の遷移を説明する核図表。 ミューオン原子核捕獲反応によるジルコニウム同位体（Ｚｒ）の遷移を説明する核図表。 ミューオン原子核捕獲反応によるセシウム同位体（Ｃｓ）の遷移を説明する核図表。 ミューオン原子核捕獲反応によるスズ同位体（Ｓｎ）の遷移を説明する核図表。 ミューオン原子核捕獲反応によるサマリウム同位体（Ｓｍ）の遷移を説明する核図表。
　以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
　図１に示すように、実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法は、放射性廃棄物から核分裂生成物のうち放射性核種を含み原子番号が共通する同位体元素の群を分離抽出する工程（Ｓ１１）と、加速器により生成した高エネルギー粒子を前記同位体元素の群に照射して前記放射性核種のうち長寿命放射性核種を半減期の短い短寿命放射性核種又は安定核種に核変換させる工程（Ｓ１３）と、を含んでいる。
　さらに、分離抽出の工程（Ｓ１１）の後、核変換の工程（Ｓ１３）前に、濃縮効果の偶奇性に基づいて、前記同位体元素の群を、中性子数が奇数の同位体群及び中性子数が偶数の同位体群のいずれか一方に濃縮する工程（Ｓ１２）を含んでいる。
　本実施形態で適用対象となる放射性廃棄物は、核分裂生成物（ＦＰ：Fission Products）を含むものを想定している。この核分裂生成物（ＦＰ）とは、ウランＵ－２３５やプルトニウムＰｕ－２３９等の核分裂性核種が核分裂して、二つ以上に分離した核種を指す。
　ウランＵ－２３５の核分裂生成物（ＦＰ）の元素の種類は、ニッケル（原子番号２８）からジスプロシウム（原子番号６６）までの約４０種類である。
　そして、ウランＵ－２３５の核分裂生成物（ＦＰ）の質量数に対する収率分布は、７２から１６０の範囲にわたり、質量数９０及び１４０付近に極大値をもつダブルピーク形状をなしている。
　このように核分裂生成物（ＦＰ）は、同位体を区別すると数百種類にわたり、さらにこれらは安定核種と放射性核種とに分類され、このうち放射性核種は原子核崩壊により、より安定な核種に変化する。
　原子核崩壊の半減期の短い放射性核種（短寿命放射性核種）は、短時間に多量の放射線を放つが、時間経過とともに放射能が急速に減衰するため、所定期間の保管により無害化することができる。
　一方で、半減期の長い放射性核種（長寿命放射性核種）は、放射線量が少ないが減衰速度が遅いために、大量に所持している場合は半永久的な管理が必要になる。
　このために、長寿命放射性核種を、短寿命放射性核種又は安定核種に核変換することができれば、放射性廃棄物の管理負担を軽減することができる。
　核分裂生成物（ＦＰ）に含まれる主要な長寿命放射性核種（カッコ内は半減期）としては、セレンＳｅ－７９（２．９５×１０5年）、パラジウムＰｄ－１０７（６．５×１０6年）、ジルコニウムＺｒ－９３（１．５×１０6年）、セシウムＣｓ－１３５（２．３×１０6年）、ヨウ素Ｉ－１２９（１．５７×１０7年）、テクネチウムＴｃ－９９（２．１×１０5年）、スズＳｎ－１２６（２．３×１０5年）が挙げられる。
　このうち、ヨウ素Ｉ－１２９（１．５７×１０7年）及びテクネチウムＴｃ－９９（２．１×１０5年）については、中性子捕獲反応（ｎ，γ）で効率的に短寿命化させる報告例がある。このため、本実施形態においてヨウ素Ｉ－１２９及びテクネチウムＴｃ－９９を検討から外しているが、本発明を適用することもできる。
　なお、本実施形態において、半減期が１０10年以上の放射性核種は、準安定核種とみなし、処理対象から外している。
　また、上述した長寿命放射性核種以外であっても、半減期が１０年を超える主要な核分裂生成物（ＦＰ）であるストロンチウムＳｒ－９０（２８．８年）、クリプトンＫｒ－８５（１０．８年）、サマリウムＳｍ－１５１（９０年）については、さらなる短寿命化をめざし処理対象に含めて検討を行った。
　図１の分離抽出工程（Ｓ１１）では、複数の核種が混在している放射性廃棄物から、着目した長寿命放射性核種を含む同位体元素の群を分離抽出する工程である。つまり、注目する長寿命放射性核種と同じ原子番号（陽子数）Ｚを有し、質量数（陽子数＋中性子数）Ａの異なる元素の群が抽出される。
　このような同位体元素群の分離抽出方法は、一般的な元素分離方法を適用することができ、例えば、電解法、溶媒抽出法、イオン交換法、沈殿法、および乾式法もしくは、これらの組合せが挙げられる。また、ガラス固化体が対象の場合、分離抽出の前工程でガラス固化体の溶解もしくは分解が必要であるが、一般的な溶解／分解法が適用でき、例えば、アルカリ融解法、溶融塩法（電解還元、化学還元）、高温融解法、ハロゲン化法、酸溶解法、アルカリ溶解法が挙げられる。ガラス固化体が溶解もしくは分解した後は、前記の一般的な元素分離方法を適用することができる。
　図１の偶奇濃縮工程（Ｓ１２）は、分離抽出工程（Ｓ１１）を経た後の同位体元素群に対し、濃縮効果の偶奇性に基づいて、中性子数が奇数の同位体群及び中性子数が偶数の同位体群のいずれか一方に濃縮する処理を実施する工程である。
　この偶奇濃縮工程（Ｓ１２）を経ることにより、後段の核変換処理工程（Ｓ１３）が効率化する。このため、この偶奇濃縮工程（Ｓ１２）は、必須の工程ではなく、トータルコストを勘案し、実施しない場合もある。
　一般に、同位体分離は、同位体の蒸気圧等、微少な物性差、質量差を利用して行われる。ところで、原子スペクトル線の振動数が同位体によってわずかにずれ、奇数核と偶数核においてそれぞれ光の偏光に対する光学遷移の選択則が異なるという、アイソトープシフト現象が知られている。
　この現象を利用して、（Ｓ１１）で分離抽出した同位体元素群を、（Ｓ１２）で中性子数が奇数の同位体群及び中性子数が偶数の同位体群のいずれか一方に濃縮させることができる。
　このような、偶奇濃縮工程（Ｓ１２）として、左右円偏光レーザーによる電子励起過程における遷移選択則が、陽子数が偶数の場合、核スピン０である偶々核と偶奇核で異なるという性質の利用が考えられる。
　具体的には、偏光を制御したレーザーを照射して、奇数核種のみをイオン化させることができる。なお、偶奇濃縮工程（Ｓ１２）に適用される方法に特に限定はない。
　図１の核変換処理工程（Ｓ１３）について、以下、照射する高エネルギー粒子の種類、及び分離抽出された同位体元素群の種類毎に分けて説明する。
（二次中性子放出反応；（ｎ，ｘｎ）反応（ｘ≧２））
　最初に、同位体元素群に照射する高エネルギー粒子が、中性子（ｎ）である場合について説明する。中性子は、原子核の電荷によるクーロン力を受けないので、原子核に入射して原子核反応を起こさせやすい。
　一般に、小さいエネルギーの中性子が原子核に入射する場合、入射前後の運動エネルギーの和が保存される弾性散乱（(ｎ,ｎ)反応）が支配的である、しかし、中性子のエネルギーが大きくなり数１００ｋｅＶを超えると、入射前後の運動エネルギーの和が保存されない非弾性散乱が生じ始める。
　そして、中性子のエネルギーが、ＭｅＶ以上となると(ｎ,ｐ)反応や(ｎ,α)反応といった荷電粒子が放出される反応が起こり、７～８ＭｅＶから(ｎ,２ｎ)反応が起こり２次中性子を放出するようになる。そして、さらに中性子のエネルギーが大きくなると(ｎ,３ｎ)反応が起きる。
　ここで、(ｎ,２ｎ)反応とは、原子核に一個の中性子が入射すると、この原子核から中性子が二個放出される反応であり、(ｎ,３ｎ)反応とは、原子核に一個の中性子が入射すると、この原子核から中性子が三個放出される反応である。
　ところで、原子核に入射した一次中性子が二次中性子を分離放出させるエネルギーの大きさは、中性子数の偶奇性に依存した傾向を示す。一般に陽子が偶数個の原子核では、奇数個の中性子を有する原子核から一つの中性子を取る方が、偶数個の場合よりも、小さなエネルギーですむ。
　以下、中性子の照射エネルギーを適切に設定することにより、同位体元素の中性子分離エネルギーの偶奇性に基づき、長寿命放射性核種を選択的に短寿命放射性核種又は安定核種に核変換できることを、処理対象となる同位体元素群の種類毎に説明する。
　図２（Ａ）は、中性子の照射エネルギーに対するセレン同位体（Ｓｅ）の中性子放出反応断面積を示すグラフを示している。図２（Ｂ）は、臭素Ｂｒ、セレンＳｅ、ヒ素Ａｓの主要な同位体元素群を示す核図表である。
　Ｓｅ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＳｅ－７４，７６，７７，７８，８０，８２及び長寿命放射性核種であるＳｅ－７９（半減期２．９５×１０5年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＳｅ同位体元素群のうち消滅対象は、長寿命放射性核種のＳｅ－７９である。
　図２（Ａ）に示すように、中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、７ＭｅＶを超えたところから中性子を奇数持つＳｅ－７７及びＳｅ－７９の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、各々は中性子を一つ減らしてＳｅ－７６及びＳｅ－７８にそれぞれ核変換される。
　さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、１０ＭｅＶを超えたところから中性子を偶数持つＳｅ－７６、Ｓｅ－７８及びＳｅ－８０の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、各々はＳｅ－７５、Ｓｅ－７７及びＳｅ－７９に核変換されてしまう。そして、このＳｅ同位体の(ｎ,２ｎ)反応断面積は、１４ＭｅＶを超えたあたりで一定値となる。
　さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、１８ＭｅＶを超えたところから(ｎ，３ｎ）反応断面積が増大し始める。
　図２（Ｂ）に示されるＳｅ同位体元素群の核変換のなかで不都合な副次的な（ｎ，２ｎ）反応は、安定核種のＳｅ－８０が長寿命放射性核種のＳｅ－７９に核変換されることである。なお、安定核種のＳｅ－８２が短寿命放射性核種のＳｅ－８１に核変換されることは、このＳｅ－８１が短期間でＢｒ８１（安定核種）に核崩壊するために許容される。
　そこで、Ｓｅ同位体元素群のうち長寿命放射性核種であるＳｅ－７９のみを、選択的に消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、Ｓｅ－７９の（ｎ，２ｎ）反応断面積がＳｅ－８０の（ｎ，２ｎ）反応断面積よりも１０倍以上大きくなる範囲内、具体的には７．５ＭｅＶ～１０．３ＭｅＶの範囲内に設定されることが望まれる。
　なお、この範囲に中性子の照射エネルギーが設定された場合、安定核種であるＳｅ－７７も（ｎ，２ｎ）反応するが、安定核種のＳｅ－７６に核変換されるので問題ない。
　図３（Ａ）は、中性子の照射エネルギーに対するパラジウム同位体（Ｐｄ）の中性子放出反応断面積を示すグラフを示している。図３（Ｂ）は、銀Ａｇ、パラジウムＰｄ、ロジウムＲｈの主要な同位体元素群を示す核図表である。
　Ｐｄ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＰｄ－１０２，１０４，１０５，１０６，１０８，１１０及び長寿命放射性核種であるＰｄ－１０７（半減期６．５×１０6年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＰｄ同位体元素群のうち消滅対象は、長寿命放射性核種のＰｄ－１０７である。
　図３（Ａ）に示すように、中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、７ＭｅＶの近傍から中性子を奇数持つＰｄ－１０５及びＰｄ－１０７の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、各々は中性子を一つ減らしてＰｄ－１０４及びＰｄ－１０６にそれぞれ核変換される。
　さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、９ＭｅＶを超えたところから中性子を偶数持つＰｄ－１０２，１０４，１０６，１０８，１１０の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、各々はＰｄ－１０１，１０３，１０５，１０７，１０９に核変換されてしまう。そして、Ｐｄ同位体の(ｎ,２ｎ)反応断面積は、１１ＭｅＶを超えたあたりで一定値となる。
　さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、１６ＭｅＶを超えたところから(ｎ，３ｎ）反応断面積が増大し始める。
　図３（Ｂ）に示されるＰｄ同位体元素群の核変換のなかで不都合な副次的な（ｎ，２ｎ）反応は、安定核種のＰｄ－１０８が長寿命放射性核種のＰｄ－１０７に核変換されることである。
　そこで、Ｐｄ同位体元素群のうち長寿命放射性核種であるＰｄ－１０７のみを、選択的に消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、Ｐｄ－１０７の（ｎ，２ｎ）反応断面積が、Ｐｄ－１０８の（ｎ，２ｎ）反応断面積よりも１０倍以上大きくなる範囲内、具体的には７ＭｅＶ～９．５ＭｅＶの範囲内に設定されることが望まれる。
　なお、この範囲に中性子の照射エネルギーが設定された場合、安定核種であるＰｄ－１１０が（ｎ，２ｎ）反応により短寿命放射性核種であるＰｄ－１０９（半減期１３．７時間）に核変換されてしまう。しかしこのことは、このＰｄ－１０９が、さらに安定核であるＡｇ１０９に核崩壊するために許容される。
　また、安定核種であるＰｄ－１０５も（ｎ，２ｎ）反応するが、安定核種のＰｄ－１０４に核変換されるので問題ない。
　図４（Ａ）は、中性子の照射エネルギーに対するジルコニウム同位体（Ｚｒ）の中性子放出反応断面積を示すグラフを示している。図４（Ｂ）は、モリブデンＭｏ、ニオブＮｂ、ジルコニウムＺｒの主要な同位体元素群を示す核図表である。
　Ｚｒ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＺｒ－９０，９１，９２，９４，９６及び長寿命放射性核種であるＺｒ－９３（半減期１．５×１０6年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＺｒ同位体元素群のうち消滅対象は、長寿命放射性核種のＺｒ－９３である。
　図４（Ａ）に示すように、中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、７ＭｅＶの近傍から中性子を奇数持つＺｒ－９１，９３，９５の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、各々は中性子を一つ減らしてＺｒ－９０，９２，９４にそれぞれ核変換される。
　さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、８ＭｅＶの近傍から中性子を偶数持つＺｒ－９２，９４，９６の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、各々はＺｒ－９１，９３，９５に核変換されてしまう。
　さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、１５ＭｅＶを超えたところから(ｎ，３ｎ）反応断面積が増大し始める。
　図４（Ｂ）に示されるＺｒ同位体元素群の核変換のなかで不都合な副次的な（ｎ，２ｎ）反応は、安定核種のＺｒ－９４が長寿命放射性核種のＺｒ－９３に核変換されることである。
　そこで、Ｚｒ同位体元素群のうち長寿命放射性核種であるＺｒ－９３のみを、選択的に消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、Ｚｒ－９３の（ｎ，２ｎ）反応断面積が、Ｚｒ－９４の（ｎ，２ｎ）反応断面積よりも１０倍以上大きくなる範囲内、具体的には７．２ＭｅＶ～８．７ＭｅＶの範囲内に設定されることが望まれる。
　なお、この範囲に中性子の照射エネルギーが設定された場合、安定核種であるＺｒ－９６が、（ｎ，２ｎ）反応により短寿命放射性核種であるＺｒ－９５（半減期６４．０日）に核変換されてしまう。しかし、このことは、Ｚｒ－９５が、短寿命放射性核種であるＮｂ－９５（半減期３５．０日）に核崩壊し、さらに安定核であるＭｏ９５に核崩壊するために許容される。
　また、安定核種であるＺｒ－９１も（ｎ，２ｎ）反応するが、安定核種のＺｒ－９０に核変換されるので問題ない。
　図５（Ａ）は、中性子の照射エネルギーに対するクリプトン同位体（Ｋｒ）の中性子放出反応断面積を示すグラフを示している。図２（Ｂ）は、ルビジウム（Ｒｂ）、クリプトンＫｒ、臭素Ｂｒの主要な同位体元素群を示す核図表である。
　Ｋｒ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＫｒ－７８，８０，８２，８３，８４，８６、長寿命放射性核種であるＫｒ－８１（半減期２．３×１０5年）及び中寿命放射性核種であるＫｒ－８５（半減期１０．８年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＫｒ同位体元素群のうち消滅対象は、中寿命放射性核種のＫｒ－７９である。
　なお、放射性廃棄物に含まれるＫｒ同位体元素群のうちＫｒ－８１（半減期２．２９×１０5年）は、存在量が微量であるために、検討から外す。
　図５（Ａ）に示すように、中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、７．５ＭｅＶを超えたところから中性子を奇数持つＫｒ－８５及びＫｒ－８３の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、各々は中性子を一つ減らしてＫｒ－８４及びＫｒ－８２にそれぞれ核変換される。
　さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、９．８ＭｅＶを超えたところから中性子を偶数持つＫｒ－８６、Ｋｒ－８４及びＫｒ－８２の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、各々はＫｒ－８５、Ｋｒ－８３及びＫｒ－８１に核変換されてしまう。そして、このＫｒ同位体の(ｎ,２ｎ)反応断面積は、１４ＭｅＶを超えたあたりで一定値となる。
　さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、１８．５ＭｅＶを超えたところから(ｎ，３ｎ）反応断面積が増大し始める。
　図５（Ｂ）に示されるＫｒ同位体元素群の核変換のなかで不都合な副次的な（ｎ，２ｎ）反応は、安定核種のＫｒ－８６が中寿命放射性核種のＫｒ－８５に核変換されることである。
　そこで、Ｋｒ同位体元素群のうち中寿命放射性核種であるＫｒ－８５のみを、選択的に消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、Ｋｒ－８５の（ｎ，２ｎ）反応断面積がＫｒ－８６の（ｎ，２ｎ）反応断面積よりも１０倍以上大きくなる範囲内、具体的には７．５ＭｅＶ～１０ＭｅＶの範囲内に設定されることが望まれる。
　なお、この範囲に中性子の照射エネルギーが設定された場合、安定核種であるＫｒ－８３も（ｎ，２ｎ）反応するが、安定核種のＫｒ－８２に核変換されるので問題ない。
　図６（Ａ）は、中性子の照射エネルギーに対するサマリウム同位体（Ｓｍ）の中性子放出反応断面積を示すグラフを示している。図２（Ｂ）は、ユーロピウム（Ｅｕ）、サマリウムＳｍ、プロメチウム（Ｐｍ）の主要な同位体元素群を示す核図表である。
　Ｓｍ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＳｍ－１５０，１５２，１５４、準安定核種であるＳｍ－１４８，１４９及び中寿命放射性核種であるＳｍ－１５１（半減期９０年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＳｍ同位体元素群のうち消滅対象は、中寿命放射性核種のＳｍ－１５１である。
　なお、放射性廃棄物に含まれるＳｍ同位体元素群のうちＳｍ－１４６（半減期１．０３×１０8年）及びＳｍ－１４７（半減期１．０６×１０11年）は、存在量が微量であるために、検討から外す。
　図６（Ａ）に示すように、中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、５．８ＭｅＶを超えたところから中性子を奇数持つＳｍ－１５１及びＳｍ－１４９の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、各々は中性子を一つ減らしてＳｍ－１５０及びＳｍ－１４８にそれぞれ核変換される。
　さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、８ＭｅＶを超えたところから中性子を偶数持つＳｍ－１４８、Ｓｍ－１５０、Ｓｍ－１５２及びＳｍ－１５４の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、各々はＳｍ－１４７、Ｓｍ－１４９、Ｓｍ－１５１及びＳｍ－１５３に核変換されてしまう。そして、このＳｍ同位体の(ｎ,２ｎ)反応断面積は、１１ＭｅＶを超えたあたりで一定値となる。
　さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、１４．３ＭｅＶを超えたところから(ｎ，３ｎ）反応断面積が増大し始める。
　図６（Ｂ）に示されるＳｍ同位体元素群の核変換のなかで不都合な副次的な（ｎ，２ｎ）反応は、安定核種のＳｍ－１５２が中寿命放射性核種のＳｍ－１５１に核変換されることである。
　そこで、Ｓｍ同位体元素群のうち中寿命放射性核種であるＳｍ－１５１のみを、選択的に消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、Ｓｍ－１５１の（ｎ，２ｎ）反応断面積がＳｍ－１５２の（ｎ，２ｎ）反応断面積よりも１０倍以上大きくなる範囲内、具体的には５．８ＭｅＶ～８．３ＭｅＶの範囲内に設定されることが望まれる。
　なお、この範囲に中性子の照射エネルギーが設定された場合、準安定核種であるＳｍ－１４８，１４９も（ｎ，２ｎ）反応するが、それぞれ同じ準安定核種のＳｍ－１４７，１４８に核変換されるので問題ない。
　同様に、安定核種であるＳｍ－１５０も（ｎ，２ｎ）反応するが、準安定核種のＳｍ－１４８に核変換されるので問題ない。
　同様に、安定核種であるＳｍ－１５４も（ｎ，２ｎ）反応するが、短寿命放射性核種であるＳｍ－１５３に核変換されたのち短期間で安定核種のＥｕ－１５３にβ-崩壊するので問題ない。
　図７（Ａ）は、中性子の照射エネルギーに対するセシウム同位体（Ｃｓ）の中性子放出反応断面積を示すグラフを示している。図７（Ｂ）は、バリウムＢａ、セシウムＣｓ、キセノンＸｅの主要な同位体元素群を示す核図表である。
　Ｃｓ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＣｓ－１３３、中寿命放射性核種であるＣｓ－１３４（半減期２．０７年）、長寿命放射性核種であるＣｓ－１３５（半減期２．３×１０6年）及び中寿命放射性核種であるＣｓ－１３７（半減期３０．０７年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＣｓ同位体元素群のうち消滅対象は、長寿命放射性核種であるＣｓ－１３５及び中寿命放射性核種であるＣｓ－１３７である。
　Ｃｓが、これまで説明したＳｅ，Ｐｄ，Ｚｒと異なる点は、長寿命放射性核種であるＣｓ－１３５の中性子数が偶数個であるため、この長寿命放射性核種を(ｎ,２ｎ)反応させるのに必要なエネルギーが、中性子数が奇数個の同位体核種よりも、大きい点にある。
　図７（Ａ）に示すように、中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、７ＭｅＶの近傍からＣｓの(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、Ｃｓ－１３３，１３４，１３５，１３７の各々は、中性子を一つ減らしてＣｓ－１３２，１３３，１３４，１３６にそれぞれ核変換される。そして、Ｃｓの(ｎ,２ｎ)反応断面積は、１１ＭｅＶを超えたあたりで一定値となる。
　さらに中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、１６ＭｅＶを超えたところから(ｎ，３ｎ）反応断面積が増大し始める。
　図７（Ｂ）に示すように、Ｃｓ－１３３は(ｎ,２ｎ)反応で核変換し、短寿命放射性核種のＣｓ－１３２（半減期６．４８日）となり、このＣｓ－１３２は核崩壊（β+崩壊）して安定核種であるＸｅ－１３２となる。
　そして、Ｃｓ－１３４は(ｎ,２ｎ)反応で核変換して安定核種であるＣｓ－１３３となる。Ｃｓ－１３５は(ｎ,２ｎ)反応で核変換し、中寿命放射性核種のＣｓ－１３４（半減期２．０７年）となり、このＣｓ－１３４は核崩壊（β-崩壊）して安定核種であるＢａ－１３４となる。Ｃｓ－１３７は(ｎ,２ｎ)反応で核変換し、短寿命放射性核種のＣｓ－１３６（半減期１３．２日）となり、このＣｓ－１３６は核崩壊（β-崩壊）して安定核種であるＢａ－１３６となる。
　Ｃｓ同位体元素群の核変換のなかで不都合な副次的な（ｎ，ｘｎ）反応は、中寿命放射性核種のＣｓ－１３７が（ｎ,３ｎ）反応して長寿命放射性核種のＣｓ－１３５に核変換されることである。
　そこで、Ｃｓ同位体元素群のうち長寿命放射性核種であるＣｓ－１３５又は中寿命放射性核種であるＣｓ－１３７を、選択的に消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、Ｃｓ－１３７の（ｎ，２ｎ）反応断面積が、Ｃｓ－１３７の（ｎ，３ｎ）反応断面積よりも１００倍以上大きくなる範囲内、具体的には８．５ＭｅＶ～１６．２ＭｅＶの範囲内に設定されることが望まれる。
　なお、この範囲に中性子の照射エネルギーが設定された場合、Ｃｓ－１３７から（ｎ，２ｎ）反応により核変換されたＣｓ－１３６は、さらに中性子が照射されると（ｎ，２ｎ）反応して長寿命放射性核種のＣｓ－１３５に核変換されてしまうことが懸念される。
　そこで、Ｃｓ同位体元素群の処理について図８に示すようなフローを検討する。
　放射性廃棄物を所定期間放置して含まれている短寿命放射性核種を原子核崩壊させる（Ｓ２１）。その後、放射性廃棄物からＣｓ同位体元素群を分離抽出し（Ｓ２２）、中性子を照射して（ｎ,２ｎ）反応を起こさせる（Ｓ２３）。
　この（Ｓ２３）の工程において、Ｃｓ－１３７から核変換されたＣｓ－１３６が、さらに核変換して長寿命放射性核種のＣｓ－１３５が生成される場合がある。
　そこで、再び所定期間放置により、Ｃｓ－１３６等の短寿命放射性核種を、原子核崩壊により消滅させる（Ｓ２４）。そして、この原子核崩壊により生成した、Ｃｓ以外の元素の安定同位体が、抽出される（Ｓ２５）。
　このＣｓ以外の元素の安定同位体の抽出工程（Ｓ２５）は、次の中性子照射工程（Ｓ２３）で、不都合な副次反応を排除する目的の他に、有用な同位体元素を取得する目的もある。
　例えば、Ｃｓ－１３３から、Ｃｓ－１３２を介し、複数の安定同位体の中からＸｅ－１３２を、単離することができる。
　Ｃｓ－１３７が存在している限り、（ｎ，２ｎ）反応により核変換されたＣｓ－１３６の一定割合が、長寿命放射性核種であるＣｓ－１３５に核変換されてしまうことは避けられない（Ｓ２６ Ｙｅｓ）。
　そこで、（Ｓ２３）～（Ｓ２６ Ｙｅｓ）のフローを繰り返すことにより、Ｃｓ－１３７を消滅させ、さらに長寿命放射性核種であるＣｓ－１３５も消滅させることが可能になる（Ｓ２６ Ｎｏ）。これにより、Ｃｓ同位体元素群の無害化が達成される（Ｓ２７ ＥＮＤ）。また、このフローの繰り返しにより、Ｃｓ－１３５が、Ｃｓ－１３３を経て有用元素であるＸｅ－１３２に核変換されて抽出される。
　図９（Ａ）は、中性子の照射エネルギーに対するストロンチウム同位体（Ｓｒ）の中性子放出反応断面積を示すグラフを示している。図９（Ｂ）は、イットリウムＹ、ストロンチウムＳｒ、ルビジウムＲｂの主要な同位体元素群を示す核図表である。
　Ｓｒ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＳｒ－８４，８６，８７，８８、中寿命放射性核種であるＳｒ－９０（半減期２８．８年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　図９（Ａ）に示すように、中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、６．８ＭｅＶの近傍からＳｒ－８９の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、続いて８．２ＭｅＶの近傍からＳｒ－９０の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始める。
　これによりＳｒ－８９，９０の各々は、中性子を一つ減らしてＳｒ－８８，８９にそれぞれ核変換される。Ｓｒ－９０から核変換したＳｒ－８９も、さらに(ｎ,２ｎ)反応を起こしてＳｒ－８８（安定核種）になる。
　図９（Ｂ）に示すように、Ｓｒ－９０以外のＳｒ同位体元素は、いずれも安定核種又は短寿命放射性核種である。このために、Ｓｒ同位体元素群の全体に(ｎ,２ｎ)反応させても、新たな長寿命及び中寿命の放射性核種を生成させることはない。
　このために、Ｓｒ－９０の消滅は、偶奇濃縮工程（Ｓ１２）を経ることや、中性子照射エネルギーに偶奇選択性を利用する必要がない。
　Ｓｒ同位体元素群のうち中寿命放射性核種であるＳｒ－９０を、消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、具体的には８．２ＭｅＶ以上に設定されればよい。
　なお、１２ＭｅＶ以上照射してＳｒ－８６（安定核種）がＳｒ－８５（半減期６４．８日）に核変換しても、このＳｒ－８５はβ+崩壊してＲｂ－８５（安定核種）になるので問題はない。
　図１０（Ａ）は、中性子の照射エネルギーに対するスズ同位体（Ｓｎ）の中性子放出反応断面積を示すグラフを示している。図１０（Ｂ）は、テルルＴｅ、アンチモンＳｂ、スズＳｎの主要な同位体元素群を示す核図表である。
　Ｓｎ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＳｎ－１１２，１１４，１１５，１１６，１１７，１１８，１１９，１２０，１２２，１２４、長寿命放射性核種であるＳｎ－１２６（半減期１×１０5年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　図１０（Ａ）に示すように、中性子の照射エネルギーを大きくしていくと、６．８ＭｅＶの近傍からＳｎ－１１９の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始め、続いて８．２ＭｅＶの近傍からＳｎ－１２６の(ｎ,２ｎ)反応断面積が増大し始める。
　図９（Ｂ）に示すように、Ｓｎ－１２６以外のＳｎ同位体元素は、いずれも安定核種又は短命放射性核種である。このために、Ｓｎ同位体元素群の全体に(ｎ,２ｎ)反応させても、新たな長寿命及び中寿命の放射性核種を生成させることはない。
　このために、Ｓｎ－９０の消滅は、偶奇濃縮工程（Ｓ１２）を経ることや、中性子照射エネルギーに偶奇選択性を利用する必要がない。
　Ｓｎ同位体元素群のうち長寿命放射性核種であるＳｎ－１２６を、消滅させるために、中性子の照射エネルギーの値は、具体的には８．２ＭｅＶ以上に設定されればよい。
　なお、８．２ＭｅＶ以上照射してＳｎの（安定核種）が核変換しても、さらにβ-崩壊又はβ+崩壊してその他の元素の安定核種になるので問題はない。
（中性子ビーム発生装置）
　同位体元素の群に（ｎ，２ｎ）反応を生じさせる中性子ビームは、加速器を利用して発生させた二次生成ビームが適用される。
　この加速器において、陽子を、目的とする中性子エネルギーより若干高いエネルギーまで加速して、標的に照射し中性子を発生させる。あるいはこの加速器において、重陽子を、目的とする中性子エネルギーの２倍程度の全エネルギーをもつまで加速して、標的に照射し中性子を発生させる。
　この標的の構造を工夫して、発生する中性子の強度およびプロファイル(収束の度合い)をコントロールすることにより、ビーム様の中性子束が出力される。
（ミューオン原子核捕獲反応）
　次に図１１に基づいて、同位体元素群に照射する高エネルギー粒子が、ミューオンμ-である場合について説明する。なお、ミューオンには、正ミューオンμ+と負ミューオンμ-とがあるが、本発明が対象にするのは負ミューオンμ-であるので、以降におけるミューオンの記載は全て負ミューオンを指すこととする。
　元素Ｘの原子核にミューオンμ-が捕獲されると、原子核を構成する陽子のうち一つがミューオンμ-と結びついて中性子に変換され、ニュートリノνを放出する（反応式（１））。そして、陽子数の一つ少ない（Ｚ－１）原子核の元素Ｙに核変換される。
　反応式（２）～（５）に示すように、この元素Ｙは励起状態を示し、単数又は複数の中性子ｎを放出する原子核反応を起こす。
　（μ-,ν）反応　　：μ-＋Ｘ(Ｚ,Ａ) →Ｙ((Ｚ－１),Ａ)＋ν　　　　　　 （１）
　（μ-,ｎν）反応　：Ｙ((Ｚ－１),(Ａ))→　ｎ＋Ｙ((Ｚ－１),(Ａ－１))　（２）
　（μ-,２ｎν）反応：Ｙ((Ｚ－１),(Ａ))→２ｎ＋Ｙ((Ｚ－１),(Ａ－２))　（３）
　（μ-,３ｎν）反応：Ｙ((Ｚ－１),(Ａ))→３ｎ＋Ｙ((Ｚ－１),(Ａ－３))　（４）
　（μ-,４ｎν）反応：Ｙ((Ｚ－１),(Ａ))→４ｎ＋Ｙ((Ｚ－１),(Ａ－４))　（５）
　これら反応式（１）～（５）を図１１に示すように記号化して各々１～５のように示す。
　ミューオン原子核捕獲反応は、元素Ｘに依存した所定の比率で、複数の反応が同時に発生する。実験例として、ヨウ素Ｉ－１２７では、（μ-,ν）反応、（μ-,ｎν）反応、（μ-,２ｎν）反応、（μ-,３ｎν）反応、（μ-,４ｎν）反応、（μ-,５ｎν）反応の発生比率は、それぞれ８％、５２％、１８％、１４％、５％、２．５％であることが判っている。
（ミューオンビーム発生装置）
　同位体元素の群に（μ-，ｘｎ ν）反応を生じさせるミューオンビームは、次のようにして得られる。すなわち、８００ＭｅＶ程度のエネルギーの陽子ビームを炭素等の標的に照射して負パイオンを生成させる。そして、この生成した負パイオン（寿命：２．６ナノ秒）を崩壊させることにより、負ミューオンビームが得られる。
　図１２は、ミューオン原子核捕獲反応によるセレン同位体（Ｓｅ）の遷移を説明する核図表である。
　Ｓｅ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＳｅ－７４，７６，７７，７８，８０，８２及び長寿命放射性核種であるＳｅ－７９（半減期２．９５×１０5年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＳｅ同位体元素群にミューオンμ-を照射した際、Ｓｅ－７９に着目すると、79Ｓｅ（μ-,ν）79Ａｓ、79Ｓｅ（μ-,n ν）78Ａｓ、79Ｓｅ（μ-,2n ν）77Ａｓ、79Ｓｅ（μ-,3n ν）76Ａｓ、の核変換反応が起きる。
　生成したＡｓ－７６、Ａｓ－７７、Ａｓ－７８、Ａｓ－７９は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊（β-崩壊）して、それぞれＳｅ－７６、Ｓｅ－７７、Ｓｅ－７８、Ｓｅ－７９になる。
　つまり、長寿命放射性核種であるＳｅ－７９は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がＳｅ－７９に逆戻りするが、その他はＳｅ安定核種になる。
　残りのＳｅ－７４，７６，７７，７８，８０，８２のうちＳｅ－８０，８２についても、ミューオン照射による変換核種の一部が、長寿命放射性核種であるＳｅ－７９になる。
　このように、Ｓｅ同位体元素群にミューオンμ-を照射した場合、変換核種がβ-崩壊して逆戻りするために、一回の照射でＳｅ－７９を消滅させることはできないが減少させることはできる。
　そこで、偶奇濃縮工程（図１；Ｓ１２）を経由させて、Ｓｅ同位体元素の群のうち中性子数が奇数であるＳｅ－７７，７９を濃縮することを検討する。
　Ｓｅ－７７（安定核種）からの変換核種のうち、Ａｓ－７７はβ-崩壊によりＳｅ－７７に逆戻りし、Ａｓ－７６はβ-崩壊によりＳｅ－７６（安定核種）となり、Ａｓ－７５は安定核種として存在し、Ａｓ－７４はβ-崩壊によるＳｅ－７４（安定核種）及びβ+崩壊によるＧｅ－７４（安定核種）になる。
　Ｓｅ－７９のＡｓ変換核種の一部からＳｅ－７９への逆戻りは避けられないが、Ｓｅ－７７のＡｓ変換核種からＳｅ－７９への逆戻りは無いために、一回のミューオン照射でＳｅ－７９を効率的に減少させることができる。
　図１３は、ミューオン原子核捕獲反応によるパラジウム同位体（Ｐｄ）の遷移を説明する核図表である。
　Ｐｄ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＰｄ－１０２，１０４，１０５，１０６，１０８，１１０及び長寿命放射性核種であるＰｄ－１０７（半減期６．５×１０6年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＰｄ同位体元素群にミューオンμ-を照射した際、Ｐｄ－１０７に着目すると、107Ｐｄ（μ-,ν）107Ｒｈ、107Ｐｄ（μ-,n ν）106Ｒｈ、107Ｐｄ（μ-,2n ν）105Ｒｈ、107Ｐｄ（μ-,3n ν）104Ｒｈ、の核変換反応が起きる。
　生成したＲｈ－１０４、Ｒｈ－１０５、Ｒｈ－１０６、Ｒｈ－１０７は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊（β-崩壊）して、それぞれＰｄ－１０４、Ｐｄ－１０５、Ｐｄ－１０６、Ｐｄ－１０７になる。
　つまり、長寿命放射性核種であるＰｄ－１０７は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がＰｄ－１０７に逆戻りするが、その他はＰｄ安定核種になる。
　残りのＰｄ－１０２，１０４，１０５，１０６，１０８，１１０のうちＰｄ－１０８，１１０についても、ミューオン照射による変換核種の一部が、長寿命放射性核種であるＰｄ－１０７になる。
　このように、Ｐｄ同位体元素群にミューオンμ-を照射した場合、変換核種がβ-崩壊して逆戻りするために、一回の照射でＰｄ－１０７を消滅させることはできないが減少させることはできる。
　そこで、偶奇濃縮工程（図１；Ｓ１２）を経由させて、Ｐｄ同位体元素の群のうち中性子数が奇数であるＰｄ－１０５，１０７を濃縮することを検討する。
　Ｐｄ－１０５（安定核種）から核変換した核種のうち、Ｒｈ－１０５はβ-崩壊によりＰｄ－１０５に逆戻りし、Ｒｈ－１０４はβ-崩壊によりＰｄ－１０４（安定核種）及びβ+崩壊によるＲｕ－１０４（安定核種）となり、Ｒｈ－１０３は安定核種として存在し、Ｒｈ－１０２はβ-崩壊によるＰｄ－１０２（安定核種）及びβ+崩壊によるＲｕ－１０２（安定核種）になる。
　Ｐｄ－１０７のＲｈ変換核種の一部からＰｄ－１０７への逆戻りは避けられないが、Ｐｄ－１０５のＲｈ変換核種からＰｄ－１０７への逆戻りは無いために、一回のミューオン照射でＰｄ－１０７を効率的に減少させることができる。
　図１４は、ミューオン原子核捕獲反応によるストロンチウム同位体（Ｓｒ）の遷移を説明する核図表である。
　Ｓｒ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＳｒ－８４，８６，８７，８８、中寿命放射性核種であるＳｒ－９０（半減期２８．８年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＳｒ同位体元素群にミューオンμ-を照射した際、Ｓｒ－９０に着目すると、90Ｓｒ（μ-,ν）90Ｒｂ、90Ｓｒ（μ-,n ν）89Ｒｂ、90Ｓｒ（μ-,2n ν）88Ｒｂ、90Ｓｒ（μ-,3n ν）87Ｒｂ、の核変換反応が起きる。
　生成したＲｂ－８７は準安定核種であり、Ｒｂ－８８、Ｒｂ－８９、Ｒｂ－９０は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊（β-崩壊）して、それぞれＳｒ－８８、Ｓｒ－８９、Ｓｒ－９０になる。Ｓｒ－８９はさらにβ-崩壊して安定核種であるＹ－８９となる。
　つまり、中寿命放射性核種であるＳｒ－９０は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がＳｒ－９０に逆戻りするが、その他はＳｒ安定核種、Ｙ安定核種又はＲｂ準安定核種になる。
　残りのＳｒ－８４，８６，８７，８８についても、ミューオン照射により、最終的には安定核種又は準安定核種になる。
　図１５は、ミューオン原子核捕獲反応によるジルコニウム同位体（Ｚｒ）の遷移を説明する核図表である。
　Ｚｒ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＺｒ－９０，９１，９２，９４，９６及び長寿命放射性核種であるＺｒ－９３（半減期１．５×１０6年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＺｒ同位体元素群にミューオンμ-を照射した際、Ｚｒ－９３に着目すると、93Ｚｒ（μ-,ν）93Ｙ、93Ｚｒ（μ-,n ν）92Ｙ、93Ｚｒ（μ-,2n ν）91Ｙ、93Ｚｒ（μ-,3n ν）90Ｙ、の核変換反応が起きる。
　生成したＹ－９０、Ｙ－９１、Ｙ－９２、Ｙ－９３は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊（β-崩壊）して、それぞれＺｒ－９０、Ｚｒ－９１、Ｚｒ－９２、Ｚｒ－９３になる。
　つまり、長寿命放射性核種であるＺｒ－９３は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がＺｒ－９３に逆戻りするが、その他はＺｒ安定核種になる。
　残りのＺｒ－９０，９１，９２，９４，９６のうちＺｒ－９４，９６についても、ミューオン照射による変換核種の一部が、長寿命放射性核種であるＺｒ－９３になる。
　このように、Ｚｒ同位体元素群にミューオンμ-を照射した場合、変換核種がβ-崩壊して逆戻りするために、一回の照射でＺｒ－９３を消滅させることはできないが減少させることはできる。
　そこで、偶奇濃縮工程（図１；Ｓ１２）を経由させて、Ｚｒ同位体元素の群のうち中性子数が奇数であるＺｒ－９１，９３を濃縮することを検討する。
　Ｚｒ－９１（安定核種）からの変換核種のうち、Ｙ－９０，９１はβ-崩壊によりＺｒ－９０，９１（安定核種）となり、Ｙ－８９は安定核種として存在し、Ｙ－８８はβ+崩壊によるＳｒ－８８（安定核種）になる。
　Ｚｒ－９３のＹ変換核種の一部からＺｒ－９３への逆戻りは避けられないが、Ｚｒ－９１のＡｓ変換核種からＺｒ－９３への逆戻りは無いために、一回のミューオン照射でＺｒ－９３を効率的に減少させることができる。
　図１６は、ミューオン原子核捕獲反応によるセシウム同位体（Ｃｓ）の遷移を説明する核図表である。
　Ｃｓ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＣｓ－１３３、中寿命放射性核種であるＣｓ－１３４（半減期２．０７年）、長寿命放射性核種であるＣｓ－１３５（半減期２．３×１０6年）及び中寿命放射性核種であるＣｓ－１３７（半減期３０．０７年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＣｓ同位体元素群にミューオンμ-を照射した際、Ｃｓ－１３７に着目すると、137Ｃｓ（μ-,ν）137Ｘｅ、137Ｃｓ（μ-,n ν）136Ｘｅ、137Ｃｓ（μ-,2n ν）135Ｘｅ、137Ｃｓ（μ-,3n ν）134Ｘｅ、の核変換反応が起きる。また、Ｃｓ－１３５に着目すると、135Ｃｓ（μ-,ν）135Ｘｅ、135Ｃｓ（μ-,n ν）134Ｘｅ、135Ｃｓ（μ-,2n ν）133Ｘｅ、135Ｃｓ（μ-,3n ν）132Ｘｅ、の核変換反応が起きる。
　生成したＸｅ－１３７、Ｘｅ－１３５は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊（β-崩壊）して、それぞれＣｓ－１３７、Ｃｓ－１３５になる。
　つまり、長寿命放射性核種であるＣｓ－１３７，１３５は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がＣｓ－１３７，１３５に逆戻りするが、その他は最終的には安定核種になる。
　図１７は、ミューオン原子核捕獲反応によるスズ同位体（Ｓｎ）の遷移を説明する核図表である。
　Ｓｎ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＳｎ－１１２，１１４，１１５，１１６，１１７，１１８，１１９，１２０，１２２，１２４、長寿命放射性核種であるＳｎ－１２６（半減期１×１０5年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＳｎ同位体元素群にミューオンμ-を照射した際、Ｓｎ－１２６に着目すると、126Ｓｎ（μ-,ν）126Ｉｎ、126Ｓｎ（μ-,n ν）125Ｉｎ、126Ｓｎ（μ-,2n ν）124Ｉｎ、126Ｓｎ（μ-,3n ν）123Ｉｎ、の核変換反応が起きる。
　生成したＩｎ－１２３，１２４，１２５，１２６は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊（β-崩壊）して、それぞれＳｎ－１２３，１２４，１２５，１２６になる。
　つまり、長寿命放射性核種であるＳｎ－１２６は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がＳｎ－１２６に逆戻りするが、その他は最終的には安定核種になる。
　残りのＳｎ－１１２，１１４，１１５，１１６，１１７，１１８，１１９，１２０，１２２，１２４についても、ミューオン照射により、最終的には安定核種になる。
　図１８は、ミューオン原子核捕獲反応によるサマリウム同位体（Ｓｍ）の遷移を説明する核図表である。
　Ｓｍ同位体元素群は、一定期間の放置及び分離抽出工程（図１；Ｓ１１）の過程において、安定核種であるＳｍ－１５０，１５２，１５４、準安定核種であるＳｍ－１４７，１４８，１４９、長寿命放射性核種であるＳｍ－１４６（半減期１×１０8年）及び中寿命放射性核種であるＳｍ－１５１（半減期９０年）のみが残存し、その他の同位体は核崩壊によりほぼ消滅している。
　このＳｍ同位体元素群にミューオンμ-を照射した際、Ｓｍ－１５１に着目すると、151Ｓｍ（μ-,ν）151Ｐｍ、151Ｓｍ（μ-,n ν）150Ｐｍ、126Ｓｍ（μ-,2n ν）149Ｐｍ、126Ｓｍ（μ-,3n ν）148Ｐｍ、の核変換反応が起きる。
　生成したＰｍ－１４８，１４９，１５０，１５１は、短寿命放射性核種であるために、短期間のうちに核崩壊（β-崩壊）して、それぞれＳｍ－１４８，１４９，１５０，１５１になる。
　つまり、長寿命放射性核種であるＳｍ－１５１は、ミューオン原子核捕獲反応による変換核種の一部がＳｍ－１５１に逆戻りするが、その他は最終的には安定核種になる。
　残りのＳｍ－１４６，１４７，１４８，１４９，１５０，１５２，１５４のうちＳｍ－１５０，１５２についても、ミューオン照射による変換核種の一部が、中寿命放射性核種であるＳｍ－１５１になる。
　このように、Ｓｍ同位体元素群にミューオンμ-を照射した場合、変換核種がβ-崩壊して逆戻りするために、一回の照射でＳｍ－１５１を消滅させることはできないが減少させることはできる。
　そこで、偶奇濃縮工程（図１；Ｓ１２）を経由させて、Ｓｍ同位体元素の群のうち中性子数が奇数であるＳｍ－１５１，１４９，１４７を濃縮することを検討する。
　Ｓｍ－１５１のＰｍ変換核種の一部からＳｍ－１５１への逆戻りは避けられないが、Ｓｍ－１４９のＰｍ変換核種からＳｍ－１５１への逆戻りは無いために、一回のミューオン照射でＳｍ－１５１を効率的に減少させることができる。
　また、Ｓｍ－１４７（準安定核）の変換核種Ｐｍ－１４７は、β-崩壊してＳｍ－１４７に逆戻りし、その他の変換核種Ｐｍ－１４４，１４５，１４６は、β+崩壊してＮｄの安定核種又は準安定核種に変換される。
　以上述べた少なくともひとつの実施形態の放射性廃棄物の処理方法によれば、同位体元素の群を分離抽出したうえで高エネルギー粒子を前記同位体元素の群に照射することにより、核分裂生成物の中から長寿命放射性核種のみを選択的に消滅させることが可能となる。
　この放射性廃棄物の処理方法によれば、同位体分離が不要であり、長寿命放射性核種を資源として再利用することができる。
　本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

Claims (11)

  1. 　放射性廃棄物から、核分裂生成物のうち放射性核種を含み原子番号が共通する同位体元素の群を、同位体分離を伴わずに抽出する工程と、
    　加速器により生成した高エネルギー粒子を前記同位体元素の群に照射して、前記放射性核種のうち長寿命放射性核種を、半減期の短い短寿命放射性核種又は資源として再利用可能な安定核種に核変換させる工程と、を含むことを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  2. 　請求項１に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
    　前記高エネルギー粒子は中性子（ｎ）であって、
    　前記同位体元素の中性子分離エネルギーの偶奇性に基づいて前記長寿命放射性核種が選択的に前記核変換されるように前記中性子の照射エネルギーが設定されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  3. 　請求項２に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
    　前記同位体元素の群はセレン（Ｓｅ）であって、
    　前記中性子（ｎ）の照射エネルギーの値は、Ｓｅ－７９の（ｎ，２ｎ）反応断面積が、Ｓｅ－８０の（ｎ，２ｎ）反応断面積よりも１０倍以上大きくなる範囲内に、設定されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  4. 　請求項２に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
    　前記同位体元素の群はパラジウム（Ｐｄ）であって、
    　前記中性子（ｎ）の照射エネルギーの値は、Ｐｄ－１０７の（ｎ，２ｎ）反応断面積が、Ｐｄ－１０８の（ｎ，２ｎ）反応断面積よりも１０倍以上大きくなる範囲内に、設定されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  5. 　請求項２に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
    　前記同位体元素の群はジルコニウム（Ｚｒ）であって、
    　前記中性子（ｎ）の照射エネルギーの値は、Ｚｒ－９３の（ｎ，２ｎ）反応断面積が、Ｚｒ－９４の（ｎ，２ｎ）反応断面積よりも１０倍以上大きくなる範囲内に、設定されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  6. 　請求項２に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
    　前記同位体元素の群はクリプトン（Ｋｒ）であって、
    　前記中性子（ｎ）の照射エネルギーの値は、Ｋｒ－８５の（ｎ，２ｎ）反応断面積が、Ｋｒ－８６の（ｎ，２ｎ）反応断面積よりも１０倍以上大きくなる範囲内に、設定されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  7. 　請求項２に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
    　前記同位体元素の群はサマリウム（Ｓｍ）であって、
    　前記中性子（ｎ）の照射エネルギーの値は、Ｓｍ－１５１の（ｎ，２ｎ）反応断面積が、Ｓｍ－１５２の（ｎ，２ｎ）反応断面積よりも１０倍以上大きくなる範囲内に、設定されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  8. 　請求項１に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
    　前記高エネルギー粒子は中性子（ｎ）であり前記同位体元素の群はセシウム（Ｃｓ）であって、
    　前記中性子（ｎ）の照射エネルギーの値は、Ｃｓ－１３７の（ｎ，２ｎ）反応断面積が、Ｃｓ－１３７の（ｎ，３ｎ）反応断面積よりも１００倍以上大きくなる範囲内に、設定されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  9. 　請求項８に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
    　前記中性子を照射させた後の前記同位体元素の群は、所定期間放置させた後に、再び前記中性子（ｎ）が、照射されることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  10. 　請求項１に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
    　前記高エネルギー粒子はミューオン（μ-）であり前記同位体元素の群はセレン（Ｓｅ）、パラジウム（Ｐｄ）、ストロンチウム（Ｓr）、ジルコニウム（Ｚｒ）、セシウム（Ｃｓ）、スズ（Ｓｎ）、サマリウム（Ｓｍ）から選択されるいずれか一つであって、
    　前記同位体元素に前記ミューオン（μ-）を捕獲させて原子番号の一つ小さな核種への核変換を経由させることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
  11. 　請求項１に記載の放射性廃棄物の処理方法において、
    　前記分離抽出の工程後、前記核変換の工程前に、
    　濃縮効果の偶奇性に基づいて、前記同位体元素の群を、中性子数が奇数の同位体群及び中性子数が偶数の同位体群のいずれか一方に濃縮する工程を含むことを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
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Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2019142389A1 (ja) * 2018-01-22 2019-07-25 国立研究開発法人理化学研究所 加速器及び加速器システム

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS56125698A (en) * 1979-12-05 1981-10-02 Perm Inc Method of reducing amount of long life fission product
JP2002519678A (ja) * 1998-06-26 2002-07-02 ブラウン，ポール，エム 誘導放射性崩壊による放射性廃棄物の改質

Family Cites Families (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4721596A (en) * 1979-12-05 1988-01-26 Perm, Inc. Method for net decrease of hazardous radioactive nuclear waste materials
JPH05119178A (ja) 1991-10-23 1993-05-18 Toshiba Corp 高速炉
JP3145555B2 (ja) 1994-02-28 2001-03-12 核燃料サイクル開発機構 核融合を利用した放射性廃棄物の消滅処理方法
JP4317269B2 (ja) * 1997-06-19 2009-08-19 ヨーロピアン・オーガニゼーション・フォア・ニュークリア・リサーチ 中性子束による被爆方法、有用な同位元素を生成する方法及び長寿命同位元素を変換する方法
RU2169405C1 (ru) * 2000-03-30 2001-06-20 Закрытое акционерное общество "НЭК-Элтранс" Способ трансмутации долгоживущих радиоактивных изотопов в короткоживущие или стабильные
HU226177B1 (en) * 2001-09-20 2008-06-30 Budapesti Mueszaki Es Gazdasag Method for transmutation of radioactive wastes
US20070242790A1 (en) * 2006-03-30 2007-10-18 The Regents Of The University Of California 10B(d,n)11C REACTION BASED NEUTRON GENERATOR
CN103871485B (zh) * 2014-02-24 2016-06-22 中国科学院合肥物质科学研究院 一种基于加速器驱动次临界清洁核能系统的深度负反馈嬗变反应堆堆芯
CN104103332B (zh) * 2014-07-16 2016-08-24 合肥工业大学 一种以单晶铝为包壳的核废料嬗变靶材

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS56125698A (en) * 1979-12-05 1981-10-02 Perm Inc Method of reducing amount of long life fission product
JP2002519678A (ja) * 1998-06-26 2002-07-02 ブラウン，ポール，エム 誘導放射性崩壊による放射性廃棄物の改質

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
REIKO FUJITA: "ImPACT ni Okeru Chohangenki FP Kaku Henkan Gijutsu Kaihatsu.", 20 August 2014 (2014-08-20), pages 1 - 15, XP009506606, Retrieved from the Internet <URL:http://www.mext.go.jp/bmenu/shingi/gijyutu/gijyutu2/070/shiro/icsFiles/afieldfile/2014/09/11/13515951.pdf> [retrieved on 20160530] *
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