CZ452099A3 - Způsob transmutace prvků pomocí účinného neutronového záchytu - Google Patents
Způsob transmutace prvků pomocí účinného neutronového záchytu Download PDFInfo
- Publication number
- CZ452099A3 CZ452099A3 CZ19994520A CZ452099A CZ452099A3 CZ 452099 A3 CZ452099 A3 CZ 452099A3 CZ 19994520 A CZ19994520 A CZ 19994520A CZ 452099 A CZ452099 A CZ 452099A CZ 452099 A3 CZ452099 A3 CZ 452099A3
- Authority
- CZ
- Czechia
- Prior art keywords
- neutron
- isotope
- energy
- neutrons
- source
- Prior art date
Links
- 238000009377 nuclear transmutation Methods 0.000 title abstract description 143
- 230000005264 electron capture Effects 0.000 title description 2
- 230000004907 flux Effects 0.000 claims abstract description 78
- 239000000463 material Substances 0.000 claims abstract description 77
- JCXGWMGPZLAOME-UHFFFAOYSA-N bismuth atom Chemical compound [Bi] JCXGWMGPZLAOME-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 19
- 229910052797 bismuth Inorganic materials 0.000 claims abstract description 18
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 claims abstract description 8
- 238000001956 neutron scattering Methods 0.000 claims abstract description 6
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 claims abstract description 5
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 165
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims description 75
- 230000004992 fission Effects 0.000 claims description 64
- 229910052740 iodine Inorganic materials 0.000 claims description 48
- ZCYVEMRRCGMTRW-UHFFFAOYSA-N 7553-56-2 Chemical compound [I] ZCYVEMRRCGMTRW-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 45
- 238000009792 diffusion process Methods 0.000 claims description 45
- 239000011630 iodine Substances 0.000 claims description 45
- 230000008569 process Effects 0.000 claims description 33
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 29
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 27
- 239000000446 fuel Substances 0.000 claims description 25
- 238000003776 cleavage reaction Methods 0.000 claims description 24
- 230000007774 longterm Effects 0.000 claims description 24
- 239000002245 particle Substances 0.000 claims description 24
- 230000007017 scission Effects 0.000 claims description 24
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 claims description 22
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 claims description 20
- 229910052714 tellurium Inorganic materials 0.000 claims description 15
- PORWMNRCUJJQNO-UHFFFAOYSA-N tellurium atom Chemical compound [Te] PORWMNRCUJJQNO-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 15
- PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N aluminium oxide Inorganic materials [O-2].[O-2].[O-2].[Al+3].[Al+3] PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 14
- GKLVYJBZJHMRIY-OUBTZVSYSA-N Technetium-99 Chemical compound [99Tc] GKLVYJBZJHMRIY-OUBTZVSYSA-N 0.000 claims description 13
- 238000001816 cooling Methods 0.000 claims description 12
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 claims description 12
- YZCKVEUIGOORGS-OUBTZVSYSA-N Deuterium Chemical compound [2H] YZCKVEUIGOORGS-OUBTZVSYSA-N 0.000 claims description 9
- 229910052805 deuterium Inorganic materials 0.000 claims description 9
- 229910052790 beryllium Inorganic materials 0.000 claims description 8
- ATBAMAFKBVZNFJ-UHFFFAOYSA-N beryllium atom Chemical compound [Be] ATBAMAFKBVZNFJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 8
- 230000009467 reduction Effects 0.000 claims description 8
- 229910052768 actinide Inorganic materials 0.000 claims description 7
- 150000001255 actinides Chemical class 0.000 claims description 7
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 claims description 7
- 239000007788 liquid Substances 0.000 claims description 6
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 claims description 6
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 claims description 5
- 239000010703 silicon Substances 0.000 claims description 5
- 239000012634 fragment Substances 0.000 claims description 4
- 238000013467 fragmentation Methods 0.000 claims description 4
- 238000006062 fragmentation reaction Methods 0.000 claims description 4
- 229910001385 heavy metal Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 150000002497 iodine compounds Chemical class 0.000 claims description 4
- 230000001131 transforming effect Effects 0.000 claims description 4
- WHXSMMKQMYFTQS-UHFFFAOYSA-N Lithium Chemical compound [Li] WHXSMMKQMYFTQS-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 239000002019 doping agent Substances 0.000 claims description 3
- 229910052744 lithium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052732 germanium Inorganic materials 0.000 claims description 2
- GNPVGFCGXDBREM-UHFFFAOYSA-N germanium atom Chemical compound [Ge] GNPVGFCGXDBREM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 239000007791 liquid phase Substances 0.000 claims 3
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims 2
- 101100289061 Drosophila melanogaster lili gene Proteins 0.000 claims 1
- 102000007620 Pulmonary Surfactant-Associated Protein C Human genes 0.000 claims 1
- 108010007125 Pulmonary Surfactant-Associated Protein C Proteins 0.000 claims 1
- 239000000284 extract Substances 0.000 claims 1
- 230000001902 propagating effect Effects 0.000 claims 1
- 238000001228 spectrum Methods 0.000 abstract description 58
- 239000002915 spent fuel radioactive waste Substances 0.000 abstract description 7
- 238000001994 activation Methods 0.000 description 149
- 230000004913 activation Effects 0.000 description 146
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 69
- 239000000047 product Substances 0.000 description 64
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 49
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 40
- 239000011734 sodium Substances 0.000 description 33
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 30
- 239000011669 selenium Substances 0.000 description 29
- FVAUCKIRQBBSSJ-UHFFFAOYSA-M sodium iodide Chemical compound [Na+].[I-] FVAUCKIRQBBSSJ-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 29
- ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N Molybdenum Chemical compound [Mo] ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 28
- XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N Iron Chemical compound [Fe] XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 25
- 229910052750 molybdenum Inorganic materials 0.000 description 25
- 239000011733 molybdenum Substances 0.000 description 25
- 229910052713 technetium Inorganic materials 0.000 description 24
- 238000010521 absorption reaction Methods 0.000 description 23
- 239000010410 layer Substances 0.000 description 23
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 23
- GKLVYJBZJHMRIY-UHFFFAOYSA-N technetium atom Chemical compound [Tc] GKLVYJBZJHMRIY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 23
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 21
- 238000000605 extraction Methods 0.000 description 20
- 230000009466 transformation Effects 0.000 description 20
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 18
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 18
- 230000003213 activating effect Effects 0.000 description 16
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 16
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 16
- 230000000155 isotopic effect Effects 0.000 description 15
- 206010010904 Convulsion Diseases 0.000 description 14
- 230000008030 elimination Effects 0.000 description 14
- 238000003379 elimination reaction Methods 0.000 description 14
- 230000002829 reductive effect Effects 0.000 description 13
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M Sodium hydroxide Chemical compound [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 12
- 229910052724 xenon Inorganic materials 0.000 description 12
- FHNFHKCVQCLJFQ-UHFFFAOYSA-N xenon atom Chemical compound [Xe] FHNFHKCVQCLJFQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 12
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 11
- 241000196324 Embryophyta Species 0.000 description 10
- 238000005094 computer simulation Methods 0.000 description 10
- 230000007423 decrease Effects 0.000 description 10
- 238000000844 transformation Methods 0.000 description 10
- DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M Ilexoside XXIX Chemical compound C[C@@H]1CC[C@@]2(CC[C@@]3(C(=CC[C@H]4[C@]3(CC[C@@H]5[C@@]4(CC[C@@H](C5(C)C)OS(=O)(=O)[O-])C)C)[C@@H]2[C@]1(C)O)C)C(=O)O[C@H]6[C@@H]([C@H]([C@@H]([C@H](O6)CO)O)O)O.[Na+] DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M 0.000 description 9
- 229910000831 Steel Chemical group 0.000 description 9
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 9
- 239000010439 graphite Substances 0.000 description 9
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 description 9
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 9
- 229910052708 sodium Inorganic materials 0.000 description 9
- 239000010959 steel Chemical group 0.000 description 9
- 210000001685 thyroid gland Anatomy 0.000 description 9
- 206010024264 Lethargy Diseases 0.000 description 8
- OAICVXFJPJFONN-UHFFFAOYSA-N Phosphorus Chemical compound [P] OAICVXFJPJFONN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 8
- 238000013016 damping Methods 0.000 description 8
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 8
- 238000005372 isotope separation Methods 0.000 description 8
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 8
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 8
- 229910052698 phosphorus Inorganic materials 0.000 description 8
- 239000011574 phosphorus Substances 0.000 description 8
- 235000009518 sodium iodide Nutrition 0.000 description 8
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 8
- 229910052717 sulfur Inorganic materials 0.000 description 8
- 239000013077 target material Substances 0.000 description 8
- 239000003643 water by type Substances 0.000 description 8
- NINIDFKCEFEMDL-UHFFFAOYSA-N Sulfur Chemical compound [S] NINIDFKCEFEMDL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- 210000004027 cell Anatomy 0.000 description 7
- 239000000084 colloidal system Substances 0.000 description 7
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 7
- 239000003814 drug Substances 0.000 description 7
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 7
- 238000002513 implantation Methods 0.000 description 7
- 229910052742 iron Inorganic materials 0.000 description 7
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 7
- 239000011593 sulfur Substances 0.000 description 7
- -1 Na 2 MoO 4 Chemical class 0.000 description 6
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 6
- 238000004364 calculation method Methods 0.000 description 6
- 239000013078 crystal Substances 0.000 description 6
- 238000009434 installation Methods 0.000 description 6
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 description 6
- FAPWRFPIFSIZLT-UHFFFAOYSA-M Sodium chloride Chemical class [Na+].[Cl-] FAPWRFPIFSIZLT-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 5
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 5
- 229910052792 caesium Inorganic materials 0.000 description 5
- TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N caesium atom Chemical compound [Cs] TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 230000003993 interaction Effects 0.000 description 5
- PNDPGZBMCMUPRI-UHFFFAOYSA-N iodine Chemical compound II PNDPGZBMCMUPRI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 210000003734 kidney Anatomy 0.000 description 5
- 230000010412 perfusion Effects 0.000 description 5
- 238000012636 positron electron tomography Methods 0.000 description 5
- 230000002269 spontaneous effect Effects 0.000 description 5
- 238000003860 storage Methods 0.000 description 5
- 229940032953 thyroid therapy drug Drugs 0.000 description 5
- 230000007704 transition Effects 0.000 description 5
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 4
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 206010028980 Neoplasm Diseases 0.000 description 4
- NBIIXXVUZAFLBC-UHFFFAOYSA-N Phosphoric acid Chemical compound OP(O)(O)=O NBIIXXVUZAFLBC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- BUGBHKTXTAQXES-UHFFFAOYSA-N Selenium Chemical compound [Se] BUGBHKTXTAQXES-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N Silicon Chemical compound [Si] XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 210000004556 brain Anatomy 0.000 description 4
- 239000000460 chlorine Substances 0.000 description 4
- 239000010949 copper Substances 0.000 description 4
- 210000003743 erythrocyte Anatomy 0.000 description 4
- 239000000374 eutectic mixture Substances 0.000 description 4
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 4
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 4
- 229910052745 lead Inorganic materials 0.000 description 4
- 238000001556 precipitation Methods 0.000 description 4
- 229910052711 selenium Inorganic materials 0.000 description 4
- 210000002784 stomach Anatomy 0.000 description 4
- 229910052722 tritium Inorganic materials 0.000 description 4
- 241000195493 Cryptophyta Species 0.000 description 3
- 238000000342 Monte Carlo simulation Methods 0.000 description 3
- 229910052778 Plutonium Inorganic materials 0.000 description 3
- 208000019155 Radiation injury Diseases 0.000 description 3
- YZCKVEUIGOORGS-NJFSPNSNSA-N Tritium Chemical compound [3H] YZCKVEUIGOORGS-NJFSPNSNSA-N 0.000 description 3
- 239000006096 absorbing agent Substances 0.000 description 3
- 230000001133 acceleration Effects 0.000 description 3
- 230000009286 beneficial effect Effects 0.000 description 3
- 230000008901 benefit Effects 0.000 description 3
- 210000004369 blood Anatomy 0.000 description 3
- 239000008280 blood Substances 0.000 description 3
- 230000008859 change Effects 0.000 description 3
- 229910052729 chemical element Inorganic materials 0.000 description 3
- 230000002860 competitive effect Effects 0.000 description 3
- 239000000356 contaminant Substances 0.000 description 3
- 230000006378 damage Effects 0.000 description 3
- 238000013461 design Methods 0.000 description 3
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 3
- XPPKVPWEQAFLFU-UHFFFAOYSA-J diphosphate(4-) Chemical compound [O-]P([O-])(=O)OP([O-])([O-])=O XPPKVPWEQAFLFU-UHFFFAOYSA-J 0.000 description 3
- 235000011180 diphosphates Nutrition 0.000 description 3
- 230000005611 electricity Effects 0.000 description 3
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 description 3
- 238000009472 formulation Methods 0.000 description 3
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 3
- 238000009776 industrial production Methods 0.000 description 3
- 230000000977 initiatory effect Effects 0.000 description 3
- 230000010354 integration Effects 0.000 description 3
- 150000002751 molybdenum Chemical class 0.000 description 3
- OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N plutonium atom Chemical compound [Pu] OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 230000000717 retained effect Effects 0.000 description 3
- 229910052702 rhenium Inorganic materials 0.000 description 3
- WUAPFZMCVAUBPE-UHFFFAOYSA-N rhenium atom Chemical compound [Re] WUAPFZMCVAUBPE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 235000021055 solid food Nutrition 0.000 description 3
- 239000002594 sorbent Substances 0.000 description 3
- 210000000952 spleen Anatomy 0.000 description 3
- 230000004083 survival effect Effects 0.000 description 3
- 230000001225 therapeutic effect Effects 0.000 description 3
- 210000001519 tissue Anatomy 0.000 description 3
- NAWXUBYGYWOOIX-SFHVURJKSA-N (2s)-2-[[4-[2-(2,4-diaminoquinazolin-6-yl)ethyl]benzoyl]amino]-4-methylidenepentanedioic acid Chemical compound C1=CC2=NC(N)=NC(N)=C2C=C1CCC1=CC=C(C(=O)N[C@@H](CC(=C)C(O)=O)C(O)=O)C=C1 NAWXUBYGYWOOIX-SFHVURJKSA-N 0.000 description 2
- PNDPGZBMCMUPRI-HVTJNCQCSA-N 10043-66-0 Chemical compound [131I][131I] PNDPGZBMCMUPRI-HVTJNCQCSA-N 0.000 description 2
- RXACEEPNTRHYBQ-UHFFFAOYSA-N 2-[[2-[[2-[(2-sulfanylacetyl)amino]acetyl]amino]acetyl]amino]acetic acid Chemical compound OC(=O)CNC(=O)CNC(=O)CNC(=O)CS RXACEEPNTRHYBQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- ZSLUVFAKFWKJRC-IGMARMGPSA-N 232Th Chemical compound [232Th] ZSLUVFAKFWKJRC-IGMARMGPSA-N 0.000 description 2
- 108010088751 Albumins Proteins 0.000 description 2
- 102000009027 Albumins Human genes 0.000 description 2
- 241001474374 Blennius Species 0.000 description 2
- 241000283725 Bos Species 0.000 description 2
- CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N Carbon dioxide Chemical compound O=C=O CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 206010051290 Central nervous system lesion Diseases 0.000 description 2
- ZAMOUSCENKQFHK-UHFFFAOYSA-N Chlorine atom Chemical compound [Cl] ZAMOUSCENKQFHK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 102000008100 Human Serum Albumin Human genes 0.000 description 2
- 108091006905 Human Serum Albumin Proteins 0.000 description 2
- ZCYVEMRRCGMTRW-AHCXROLUSA-N Iodine-123 Chemical compound [123I] ZCYVEMRRCGMTRW-AHCXROLUSA-N 0.000 description 2
- QPCDCPDFJACHGM-UHFFFAOYSA-N N,N-bis{2-[bis(carboxymethyl)amino]ethyl}glycine Chemical compound OC(=O)CN(CC(O)=O)CCN(CC(=O)O)CCN(CC(O)=O)CC(O)=O QPCDCPDFJACHGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052773 Promethium Inorganic materials 0.000 description 2
- KJTLSVCANCCWHF-UHFFFAOYSA-N Ruthenium Chemical compound [Ru] KJTLSVCANCCWHF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- CIOAGBVUUVVLOB-NJFSPNSNSA-N Strontium-90 Chemical compound [90Sr] CIOAGBVUUVVLOB-NJFSPNSNSA-N 0.000 description 2
- 229910052776 Thorium Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000000370 acceptor Substances 0.000 description 2
- 238000009825 accumulation Methods 0.000 description 2
- 239000012190 activator Substances 0.000 description 2
- 230000006978 adaptation Effects 0.000 description 2
- 210000001943 adrenal medulla Anatomy 0.000 description 2
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 description 2
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910000147 aluminium phosphate Inorganic materials 0.000 description 2
- 125000004429 atom Chemical group 0.000 description 2
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000033228 biological regulation Effects 0.000 description 2
- 230000005540 biological transmission Effects 0.000 description 2
- 210000001185 bone marrow Anatomy 0.000 description 2
- FATUQANACHZLRT-KMRXSBRUSA-L calcium glucoheptonate Chemical compound [Ca+2].OC[C@@H](O)[C@@H](O)[C@H](O)[C@@H](O)C(O)C([O-])=O.OC[C@@H](O)[C@@H](O)[C@H](O)[C@@H](O)C(O)C([O-])=O FATUQANACHZLRT-KMRXSBRUSA-L 0.000 description 2
- 229910052801 chlorine Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000012084 conversion product Substances 0.000 description 2
- 239000002826 coolant Substances 0.000 description 2
- 238000012937 correction Methods 0.000 description 2
- 238000005202 decontamination Methods 0.000 description 2
- 230000003588 decontaminative effect Effects 0.000 description 2
- 238000003745 diagnosis Methods 0.000 description 2
- 238000010790 dilution Methods 0.000 description 2
- 239000012895 dilution Substances 0.000 description 2
- 229940070748 dimercaptosuccinate Drugs 0.000 description 2
- 239000006185 dispersion Substances 0.000 description 2
- 229940079593 drug Drugs 0.000 description 2
- 238000004004 elastic neutron scattering Methods 0.000 description 2
- 239000003480 eluent Substances 0.000 description 2
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 2
- 235000013305 food Nutrition 0.000 description 2
- 210000004907 gland Anatomy 0.000 description 2
- 125000004435 hydrogen atom Chemical group [H]* 0.000 description 2
- XMBWDFGMSWQBCA-UHFFFAOYSA-N hydrogen iodide Chemical compound I XMBWDFGMSWQBCA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000004615 ingredient Substances 0.000 description 2
- 238000003780 insertion Methods 0.000 description 2
- 230000037431 insertion Effects 0.000 description 2
- 210000004185 liver Anatomy 0.000 description 2
- 239000002925 low-level radioactive waste Substances 0.000 description 2
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 2
- MHPZZZZLAQGTHT-UHFFFAOYSA-N mebrofenin Chemical compound CC1=CC(C)=C(NC(=O)CN(CC(O)=O)CC(O)=O)C(C)=C1Br MHPZZZZLAQGTHT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229940102859 methylene diphosphonate Drugs 0.000 description 2
- JKQOBWVOAYFWKG-UHFFFAOYSA-N molybdenum trioxide Inorganic materials O=[Mo](=O)=O JKQOBWVOAYFWKG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910017464 nitrogen compound Inorganic materials 0.000 description 2
- 150000002830 nitrogen compounds Chemical class 0.000 description 2
- 210000000056 organ Anatomy 0.000 description 2
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 2
- 230000000144 pharmacologic effect Effects 0.000 description 2
- VQMWBBYLQSCNPO-UHFFFAOYSA-N promethium atom Chemical compound [Pm] VQMWBBYLQSCNPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000001959 radiotherapy Methods 0.000 description 2
- 230000009257 reactivity Effects 0.000 description 2
- 229910052707 ruthenium Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000012216 screening Methods 0.000 description 2
- 238000004088 simulation Methods 0.000 description 2
- 239000011780 sodium chloride Substances 0.000 description 2
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 2
- 210000001550 testis Anatomy 0.000 description 2
- 239000011573 trace mineral Substances 0.000 description 2
- 235000013619 trace mineral Nutrition 0.000 description 2
- 238000013519 translation Methods 0.000 description 2
- 230000014616 translation Effects 0.000 description 2
- 238000005303 weighing Methods 0.000 description 2
- AJXDZTRQWPEVQU-UHFFFAOYSA-N 1-benzyl-1-iodoguanidine Chemical compound NC(=N)N(I)CC1=CC=CC=C1 AJXDZTRQWPEVQU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- ZHCKPJGJQOPTLB-UHFFFAOYSA-N 1-methyl-4-imidazoleacetic acid Chemical compound CN1C=NC(CC(O)=O)=C1 ZHCKPJGJQOPTLB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- LIPLTNALCZPDRJ-UHFFFAOYSA-N 2-[(4-iodophenyl)methyl]guanidine;sulfuric acid Chemical compound OS(O)(=O)=O.NC(N)=NCC1=CC=C(I)C=C1.NC(N)=NCC1=CC=C(I)C=C1 LIPLTNALCZPDRJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052695 Americium Inorganic materials 0.000 description 1
- ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N Boron Chemical compound [B] ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- WKBOTKDWSSQWDR-UHFFFAOYSA-N Bromine atom Chemical compound [Br] WKBOTKDWSSQWDR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 201000009030 Carcinoma Diseases 0.000 description 1
- RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N Copper Chemical compound [Cu] RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052685 Curium Inorganic materials 0.000 description 1
- 241000238557 Decapoda Species 0.000 description 1
- BPNZYADGDZPRTK-UDUYQYQQSA-N Exametazime Chemical compound O/N=C(\C)[C@@H](C)NCC(C)(C)CN[C@H](C)C(\C)=N\O BPNZYADGDZPRTK-UDUYQYQQSA-N 0.000 description 1
- 206010073306 Exposure to radiation Diseases 0.000 description 1
- 241000195480 Fucus Species 0.000 description 1
- 241000237874 Haliotis rufescens Species 0.000 description 1
- 101001094531 Homo sapiens Reticulon-4-interacting protein 1, mitochondrial Proteins 0.000 description 1
- 208000010728 Meckel diverticulum Diseases 0.000 description 1
- 241001465754 Metazoa Species 0.000 description 1
- 101100201894 Mus musculus Rtn4ip1 gene Proteins 0.000 description 1
- 229910004619 Na2MoO4 Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052781 Neptunium Inorganic materials 0.000 description 1
- HWZUDASOMGNLSM-UHFFFAOYSA-N O=P1OCOP(=O)O1 Chemical compound O=P1OCOP(=O)O1 HWZUDASOMGNLSM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 108010058846 Ovalbumin Proteins 0.000 description 1
- ZLMJMSJWJFRBEC-UHFFFAOYSA-N Potassium Chemical compound [K] ZLMJMSJWJFRBEC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 206010060862 Prostate cancer Diseases 0.000 description 1
- 208000000236 Prostatic Neoplasms Diseases 0.000 description 1
- 102100035121 Reticulon-4-interacting protein 1, mitochondrial Human genes 0.000 description 1
- 206010041662 Splinter Diseases 0.000 description 1
- 208000024799 Thyroid disease Diseases 0.000 description 1
- ATJFFYVFTNAWJD-UHFFFAOYSA-N Tin Chemical compound [Sn] ATJFFYVFTNAWJD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 150000001224 Uranium Chemical class 0.000 description 1
- 206010066969 Vitello-intestinal duct remnant Diseases 0.000 description 1
- QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N Zirconium Chemical compound [Zr] QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910001093 Zr alloy Inorganic materials 0.000 description 1
- 206010000269 abscess Diseases 0.000 description 1
- 239000002250 absorbent Substances 0.000 description 1
- 230000002745 absorbent Effects 0.000 description 1
- 239000011149 active material Substances 0.000 description 1
- 230000002730 additional effect Effects 0.000 description 1
- 210000004404 adrenal cortex Anatomy 0.000 description 1
- 230000002411 adverse Effects 0.000 description 1
- LXQXZNRPTYVCNG-UHFFFAOYSA-N americium atom Chemical compound [Am] LXQXZNRPTYVCNG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 150000001450 anions Chemical class 0.000 description 1
- NVWBARWTDVQPJD-UHFFFAOYSA-N antimony(3+);trisulfide Chemical compound [S-2].[S-2].[S-2].[Sb+3].[Sb+3] NVWBARWTDVQPJD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 1
- 229910052789 astatine Inorganic materials 0.000 description 1
- RYXHOMYVWAEKHL-UHFFFAOYSA-N astatine atom Chemical compound [At] RYXHOMYVWAEKHL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000013475 authorization Methods 0.000 description 1
- 229910052788 barium Inorganic materials 0.000 description 1
- DSAJWYNOEDNPEQ-UHFFFAOYSA-N barium atom Chemical compound [Ba] DSAJWYNOEDNPEQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- PAUHFOPPCXKQJC-UHFFFAOYSA-N bis(sulfanyl) butanedioate Chemical compound SOC(=O)CCC(=O)OS PAUHFOPPCXKQJC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000009835 boiling Methods 0.000 description 1
- 229910052796 boron Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000002725 brachytherapy Methods 0.000 description 1
- 230000006931 brain damage Effects 0.000 description 1
- 231100000874 brain damage Toxicity 0.000 description 1
- 208000029028 brain injury Diseases 0.000 description 1
- 238000009395 breeding Methods 0.000 description 1
- 230000001488 breeding effect Effects 0.000 description 1
- GDTBXPJZTBHREO-UHFFFAOYSA-N bromine Substances BrBr GDTBXPJZTBHREO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052794 bromium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002775 capsule Substances 0.000 description 1
- 150000001722 carbon compounds Chemical class 0.000 description 1
- 239000001569 carbon dioxide Substances 0.000 description 1
- 229910002092 carbon dioxide Inorganic materials 0.000 description 1
- TVFDJXOCXUVLDH-RNFDNDRNSA-N cesium-137 Chemical compound [137Cs] TVFDJXOCXUVLDH-RNFDNDRNSA-N 0.000 description 1
- 239000002894 chemical waste Substances 0.000 description 1
- 238000005253 cladding Methods 0.000 description 1
- 238000002485 combustion reaction Methods 0.000 description 1
- 239000013065 commercial product Substances 0.000 description 1
- 238000004590 computer program Methods 0.000 description 1
- 238000007796 conventional method Methods 0.000 description 1
- 239000000498 cooling water Substances 0.000 description 1
- 229910052802 copper Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000005260 corrosion Methods 0.000 description 1
- 230000007797 corrosion Effects 0.000 description 1
- 230000001186 cumulative effect Effects 0.000 description 1
- NIWWFAAXEMMFMS-UHFFFAOYSA-N curium atom Chemical compound [Cm] NIWWFAAXEMMFMS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000003111 delayed effect Effects 0.000 description 1
- 230000001419 dependent effect Effects 0.000 description 1
- 230000008021 deposition Effects 0.000 description 1
- 235000005911 diet Nutrition 0.000 description 1
- 230000037213 diet Effects 0.000 description 1
- 238000007865 diluting Methods 0.000 description 1
- UDUSOMRJOPCWHT-UHFFFAOYSA-N disofenin Chemical compound CC(C)C1=CC=CC(C(C)C)=C1NC(=O)CN(CC(O)=O)CC(O)=O UDUSOMRJOPCWHT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229960004966 disofenin Drugs 0.000 description 1
- 238000006073 displacement reaction Methods 0.000 description 1
- 238000001647 drug administration Methods 0.000 description 1
- 230000002526 effect on cardiovascular system Effects 0.000 description 1
- 238000010894 electron beam technology Methods 0.000 description 1
- 238000010828 elution Methods 0.000 description 1
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 description 1
- 239000000945 filler Substances 0.000 description 1
- 238000011010 flushing procedure Methods 0.000 description 1
- 210000003918 fraction a Anatomy 0.000 description 1
- 229910052730 francium Inorganic materials 0.000 description 1
- KLMCZVJOEAUDNE-UHFFFAOYSA-N francium atom Chemical compound [Fr] KLMCZVJOEAUDNE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 235000020251 goat milk Nutrition 0.000 description 1
- 239000003102 growth factor Substances 0.000 description 1
- 201000011066 hemangioma Diseases 0.000 description 1
- 230000006872 improvement Effects 0.000 description 1
- 238000011065 in-situ storage Methods 0.000 description 1
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 1
- XMBWDFGMSWQBCA-OUBTZVSYSA-N iodane Chemical compound [128IH] XMBWDFGMSWQBCA-OUBTZVSYSA-N 0.000 description 1
- 150000002500 ions Chemical class 0.000 description 1
- 238000005184 irreversible process Methods 0.000 description 1
- 229910052743 krypton Inorganic materials 0.000 description 1
- DNNSSWSSYDEUBZ-UHFFFAOYSA-N krypton atom Chemical compound [Kr] DNNSSWSSYDEUBZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000002346 layers by function Substances 0.000 description 1
- WABPQHHGFIMREM-UHFFFAOYSA-N lead(0) Chemical compound [Pb] WABPQHHGFIMREM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- WABPQHHGFIMREM-NOHWODKXSA-N lead-200 Chemical compound [200Pb] WABPQHHGFIMREM-NOHWODKXSA-N 0.000 description 1
- WABPQHHGFIMREM-OUBTZVSYSA-N lead-208 Chemical compound [208Pb] WABPQHHGFIMREM-OUBTZVSYSA-N 0.000 description 1
- 210000000265 leukocyte Anatomy 0.000 description 1
- 230000031700 light absorption Effects 0.000 description 1
- 229910001338 liquidmetal Inorganic materials 0.000 description 1
- 210000004072 lung Anatomy 0.000 description 1
- 238000011271 lymphoscintigraphy Methods 0.000 description 1
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 description 1
- 229960004950 mebrofenin Drugs 0.000 description 1
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 description 1
- 239000003094 microcapsule Substances 0.000 description 1
- 235000013336 milk Nutrition 0.000 description 1
- 239000008267 milk Substances 0.000 description 1
- 210000004080 milk Anatomy 0.000 description 1
- 229910052961 molybdenite Inorganic materials 0.000 description 1
- CWQXQMHSOZUFJS-UHFFFAOYSA-N molybdenum disulfide Chemical compound S=[Mo]=S CWQXQMHSOZUFJS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000012544 monitoring process Methods 0.000 description 1
- 208000010125 myocardial infarction Diseases 0.000 description 1
- 229910052754 neon Inorganic materials 0.000 description 1
- GKAOGPIIYCISHV-UHFFFAOYSA-N neon atom Chemical compound [Ne] GKAOGPIIYCISHV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- LFNLGNPSGWYGGD-UHFFFAOYSA-N neptunium atom Chemical compound [Np] LFNLGNPSGWYGGD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052756 noble gas Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000002835 noble gases Chemical class 0.000 description 1
- 238000005025 nuclear technology Methods 0.000 description 1
- 238000011275 oncology therapy Methods 0.000 description 1
- 239000005416 organic matter Substances 0.000 description 1
- 229940092253 ovalbumin Drugs 0.000 description 1
- HJZKOAYDRQLPME-UHFFFAOYSA-N oxidronic acid Chemical compound OP(=O)(O)C(O)P(O)(O)=O HJZKOAYDRQLPME-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229960004230 oxidronic acid Drugs 0.000 description 1
- 230000003071 parasitic effect Effects 0.000 description 1
- 210000002990 parathyroid gland Anatomy 0.000 description 1
- 230000000737 periodic effect Effects 0.000 description 1
- 125000004437 phosphorous atom Chemical group 0.000 description 1
- 230000021715 photosynthesis, light harvesting Effects 0.000 description 1
- 230000000704 physical effect Effects 0.000 description 1
- 230000001766 physiological effect Effects 0.000 description 1
- 239000004033 plastic Substances 0.000 description 1
- 229910052700 potassium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011591 potassium Substances 0.000 description 1
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 1
- 239000002244 precipitate Substances 0.000 description 1
- 230000000750 progressive effect Effects 0.000 description 1
- 239000011253 protective coating Substances 0.000 description 1
- 230000002685 pulmonary effect Effects 0.000 description 1
- 238000009853 pyrometallurgy Methods 0.000 description 1
- 230000005258 radioactive decay Effects 0.000 description 1
- 239000012857 radioactive material Substances 0.000 description 1
- 238000010992 reflux Methods 0.000 description 1
- 230000001105 regulatory effect Effects 0.000 description 1
- 238000011160 research Methods 0.000 description 1
- 239000011347 resin Substances 0.000 description 1
- 229920005989 resin Polymers 0.000 description 1
- 238000012552 review Methods 0.000 description 1
- 210000003296 saliva Anatomy 0.000 description 1
- 238000000790 scattering method Methods 0.000 description 1
- 239000013535 sea water Substances 0.000 description 1
- 239000013049 sediment Substances 0.000 description 1
- XUIMIQQOPSSXEZ-AKLPVKDBSA-N silicon-31 atom Chemical compound [31Si] XUIMIQQOPSSXEZ-AKLPVKDBSA-N 0.000 description 1
- XYITYKDGJLHYPW-UHFFFAOYSA-M sodium 2-iodohippurate Chemical compound [Na+].[O-]C(=O)CNC(=O)C1=CC=CC=C1I XYITYKDGJLHYPW-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 125000004436 sodium atom Chemical group 0.000 description 1
- 239000011684 sodium molybdate Substances 0.000 description 1
- 235000015393 sodium molybdate Nutrition 0.000 description 1
- 239000002689 soil Substances 0.000 description 1
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 1
- 238000007711 solidification Methods 0.000 description 1
- 230000008023 solidification Effects 0.000 description 1
- 239000007921 spray Substances 0.000 description 1
- 239000010935 stainless steel Substances 0.000 description 1
- 229910001220 stainless steel Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000010561 standard procedure Methods 0.000 description 1
- 230000009897 systematic effect Effects 0.000 description 1
- 230000002123 temporal effect Effects 0.000 description 1
- 238000002560 therapeutic procedure Methods 0.000 description 1
- 230000000451 tissue damage Effects 0.000 description 1
- 231100000827 tissue damage Toxicity 0.000 description 1
- 238000003325 tomography Methods 0.000 description 1
- 239000002914 transuranic radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 230000001960 triggered effect Effects 0.000 description 1
- 229910052720 vanadium Inorganic materials 0.000 description 1
- 201000004822 varicocele Diseases 0.000 description 1
- 238000009423 ventilation Methods 0.000 description 1
- 239000011800 void material Substances 0.000 description 1
- 229910052726 zirconium Inorganic materials 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
- G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
- G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
- G21G1/06—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by neutron irradiation
Description
Oblast techniky
Vynález se týká způsobu transmutace prvků pomocí účinného neutronového záchytu a zařízení na transmutaci prvků řízené neutrony.
Dosavadní stav techniky
Předkládaný vynález navrhuje metodu transmutace prvků pomocí účinného neutronového záchytu E;(A,Z) + n —> ES*(A+1,Z) původního „mateřského“ izotopu zabudovaného v difúzním médiu vysoce transparentním pro neutrony a majícím odpovídající fyzikální vlastnosti jako například zvýšení výskytu neutronového záchytu. Vytvořené „dceřiné“ jádro v závislosti na aplikaci lze buď přímo využít nebo dochází okamžitě k beta přeměně Es* (A+1,Z) premena P Ef (A+1,Z+1) eventuálně v obecnějším případě může dceřiné jádro procházet odpovídající spontánní nukleární transformací na jiný radioaktivní izotop.
Z tohoto důvodu je základem schématu prezentované transmutace metoda expozice materiálu neutronovému toku, ve kterém je uvedený materiál obklopující neutronový zdroj distribuován v médiu difunduj ícím neutrony, přičemž difúzní médium je značně transparentní pro neutrony a je uspořádáno tak, že rozptyl neutronů uvnitř difuzního média zvyšuje neutronový tok vycházející ze zdroje, kterým je materiál exponován.
Zařízení používané k dosažení účinného neutronového záchytu podle vynálezu se v tomto případě označuje jako „transmutační zařízení prvků“ (v originále transmuter). Termínem „transmutace“ se v tomto textu obecně rozumí označení přeměny jednoho typu jádra na jiný typ jádra se stejným nebo jiným atomovým číslem Z.
Zařízení na transmutaci prvků je řízeno interním neutronovým zdrojem, který v závislosti na aplikaci může dosahovat značného rozsahu intenzit a může mít odpovídající energetické spektrum.. Může to být například svazek z urychlovače částic dopadající na odpovídající terč a generující nebo zesilující neutrony nebo v případě, že se používá mírnější hladina aktivace, to může být radioaktivní zdroj emitující neutrony. Zdroj je obklopen difúzním prostředím, ve kterém se šíří neutrony,
| • · · · · | • · | • · · · | • · | |
| • · | • | • | • | • · · |
| • · · | • | • | * | • · · « |
| • · · ttf · · | • · ř · | • · • · | cl^/CS.d<< « • · |
• ·» a má geometrií a složení specificky navržené ke zvýšení procesu záchytu. Materiál exponovaný neutronovým tokem je umístěn v disperzní formě uvnitř difuzního média.
Popisované zařízení na transmutaci prvků je založeno na značně zvýšené účinnosti neutronového záchytu. Účinnost neutronového záchytu je definována jako pravděpodobnost záchytu ve vzorku pro jeden počáteční neutron a jednotkovou hmotnost mateřského prvku. Je označována symbolem η a je typicky uváděna v jednotkách g'1. V případě plynu je hmotnost nahrazena jednotkovým objemem při normálním tlaku a teplotě (tj. při atmosférickém tlaku a teplotě 21°C) a účinnost záchytu je označena ην. V tomto případě se používá typická jednotka litr’1.
Podle vynálezu je zvýšená účinnost neutronového záchytu dosažena prostřednictvím přirozených vlastností a pomocí geometrie media obklopujícího zdroj, ve kterém je difundováno malé množství transmutovaného prvku:
(1) Médium je vysoce transparentní, ale současně vysoce difuzní látka. Transparentností se rozumí vlastnost média, při které u neutronů dochází většinou k pružnému rozptylu. Posloupnost mnoha těsně po sobě následujících pružných rozptylů (obecně izotropických) dává nahodilý charakter šíření neutronů. Tok neutronů se zvyšuje z důvodu dlouhých výsledných zalomených nahodilých drah, po kterých se neutrony pohybují před neutronovým záchytem nebo před výstupem z velkého objemu transparentního media. Analogicky jako v optice se zvolí difuzní koule terč - moderátor, která je však vysoce difuzní pro neutrony. Když se dodá v optice malé množství doplňkového materiálu, dojde k zamlžení (absorpci světla). Jako důsledek se v našem případě projeví to, že většina neutronů je zachycena absorbující příměsí.
(2) Kromě toho lze velkých hodnot píků účinných průřezů záchytu ve vzorku odpovídajících nukleární rezonanci využít v difuzním médiu s výše uvedenou vlastností (1), ale s vyšším hmotnostním číslem A. V takovém médiu je energie neutronů poněkud redukována při každém pružném rozptylu a dochází tak ke scanningu“ ve velmi malých krocích energie v rezonančním spektru vzorku během plynulého jinak nerušeného snižování energie původních vysokoenergetických neutronů zdroje (MeV) • · · · · · ► · · · cl93jcs.doc, • · · · · ·
Volba difúzního média závisí na nejvhodnější energii, při které musí dojít k záchytům neutronů. Pokud má být snížena energie neutronů natolik, aby došlo k vzniku tepelných neutronů, tj. záchyty musí nastávat při energii tepelných neutronů (« 0,025 eV), používá se pouze dříve uvedená vlastnost (1) a médium s nízkým hmotnostním číslem A. Toto medium je velmi transparentní k používaným neutronům jako například grafit reaktorové jakosti nebo deuteriová voda D2O.
Pokud musí být proveden neutronový záchyt s mateřskými prvky majícími velké hodnoty účinného průřezu záchytu v souladu s rezonancemi, používají se vlastnosti (1) a (2); v tomto případě jsou nej lepšími prvky pro difuzní médium olovo a vizmut (nebo jejich směs), které mají současně anomálně malý účinný průřez neutronového záchytu a velmi malou „letargii“ ξ = 9,54 χ 10'3. Podle slupkového modelu jádra, analogicky s elektrony v atomu, se vyskytují „magická“ čísla v souladu se „zaplněnými“ neutronovými nebo protonovými slupkami. Atomové číslo Z= 82 je magické číslo; tak je tomu u počtu neutronů olova 208Pb. Prvky s magickým číslem v nukleárním významu mají chování podobné jako vzácné zeminy v periodické soustavě prvků. Proto je transparentnost neutronů důsledkem specifické jaderné vlastnosti, která se podobá vlastnosti elektronů u vzácných plynů. Letargie (ξ) je definována jako zlomek průměrné energetické ztráty při každé pružné srážce neutronu. Zatímco 209Bi je jeden izotop, přírodní olovo je složeno z 204Pb (1,4 %), 206Pb (24,1 %), 207Pb (22,1%) a 208Pb (52,4 %), které mají úplně rozdílné účinné průřezy. Obohacení izotopem 208Pb by v tomto případě bylo výhodné. Pro vynikající neutronové vlastnosti, nízkou aktivaci a nízké náklady bude uvažováno při specifické použití přírodní olovo.
Oblast aplikací předkládané metody obohacení neutronových záchytů je velmi rozsáhlá. První aplikační hledisko vynálezu se týká metody spojené s výrobou užitečného izotopu, která zahrnuje jednak transformaci prvního (původního) izotopu expozicí neutronovým tokem materiálu obsahujícího uvedený první izotop, jak bylo uvedeno výše, a dále zahrnuje regeneraci uvedeného užitečného izotopu z exponovaného materiálu.
Druhé aplikační hledisko vynálezu se týká metody transmutace alespoň jednoho dlouhodobého izotopu radioaktivního odpadu expozicí neutronovým tokem materiálu obsahujícího uvedený dlouhodobý izotop jak bylo uvedeno výše, kde alespoň část difúzního media, ve kterém je exponovaný materiál distribuován, je c^93*c<.doc* vyroben z těžkých kovů, což vede k tomu, že několikanásobné pružné srážky neutronů pozvolně snižují energii neutronů vzniklých z tohoto zdroje.
Aktivace (krátkodobých izotopu) pro průmyslové a lékařské aplikace.
V tomto případě zařízení na transmutaci prvků bude označeno jako aktivační transmutační zařízení (v originále Activator).
Radionuklidy se velmi často používají při aplikacích v lékařské diagnostice a rovněž v průmyslu a výzkumu. Jak je dobře známo, tyto nuklidy se používají jako „stopové“ prvky, tj. jsou přímo detekovatelné v těle pacienta nebo ve studované materiálu z důvodu jejich spontánního radioaktivního rozpadu. Aby se minimalizovala integrovaná radiotoxicita, poločas vybraného stopového izotopu musí být krátký, ideálně nesmí být o mnoho delší než zkušební doba. Důsledkem je to, že jeho použití je limitováno na období několika poločasů přeměn od aktivace, protože radioaktivita izotopu se snižuje exponenciálně od okamžiku vzniku izotopu.
Rostoucí zájem o další aplikaci radionuklidů je při terapii nádorů, u které jsou dávky významně vyšší než v případě diagnostiky. Většina těchto izotopů musí mít relativně krátký poločas přeměny, protože jsou obvykle vstřikovány nebo implantovány do těla pacienta. V současné době jsou hlavní zdroje těchto izotopů jaderné reaktory a částicové urychlovače, ve kterých je ozařován vhodný terč svazkem nabitých částic.
Podstata vynálezu
Jednoduchost navrženého zařízení, jeho relativně nízké náklady a rozměry jej určují k „lokální“ produkci krátkodobých radioaktivních izotopů. Použitím zařízení se eliminuje nákladný a rychlý transport a z toho vyplývající potřeba rozsáhlých počátečních prostředků a nabízí se větší možnosti praktického použití. Toto je možné z důvodu vysoké účinnosti neutronového záchytu předkládané metody, která umožňuje vyprodukovat požadované množství radioaktivního izotopu s relativně skromným neutronovým generátorem.
Předkládaná metoda neutronové aktivace je určena jako konkurenční alternativa aktivace neutronovým záchytem řízené reaktorem. Kromě toho lze touto metodou při použití širokého energetického spektra neutronů v aktivačním zařízení rozšiřujícího se k vyšším energiím a speciálně využívajícího velké hodnoty účinných průřezů v souladu s rezonancí vyprodukovat řadu izotopů, které nelze snadno cf93^s.i generovat aktivací s (obvykle tepelnými) neutrony běžného reaktoru. Toto je například při produkci izotopu 99mTc (99Mo) široce používaného v lékařství, který je v současné době chemicky extrahován ze štěpných produktů vyhořelého jaderného paliva. Místo přímé neutronové rezonanční aktivace molybdenového terčíku lze získat tento populární radioizotop podle předkládané metody pomocí mnohem jednoduššího a méně nákladného aktivačního zařízení řízeného malým urychlovačem částic. Kromě toho se značně redukuje celkové množství doplňkové neužitečné radioaktivní látky, která je vyprodukována, a se kterou se manipuluje spolu s daným množstvím požadovaného radionuklidu.
Transmutace na stabilní typy dlouhodobých radioizotopů jako alternativa geologického úložiště
V tomto případě je zařízení pro transmutaci označováno jako transmutační zařízení odpadu (v originále Waste Transmuter).
Když má být vzorek jako celek ideálně transmutován, je nutné použít mnohem silnější zdroj. Při kompletní eliminaci je i u nejsilnějších zdrojů rozhodující nejvyšší účinnost neutronového záchytu. Předkládaná metoda zvýšeného záchytu tento způsob eliminace prakticky využívá.
Běžné jaderné reaktory (lehkovodní reaktory, LWR) produkují značné množství radioaktivního odpadu. Radiotoxicita takového odpadu přetrvává po dlouhou dobu a představuje hlavní stinnou stránku jaderné technologie. Naštěstí pouze velmi malá frakce odpadu způsobeného činností reaktoru má dlouhodobou radiotoxicitu a navíc je snadno chemicky separovatelná.
Podle pořadí významnosti největší příspěvek způsobují aktinidy kromě uranu (transuranů), které představují hmotnostně 1 % odpadu. Tyto prvky jsou štěpitelné rychlými neutrony. Proto mohou být eliminovány se značnou regenerovanou energií například prostřednictvím energetického zesilovače (v originále Energy Amplifier) viz mezinárodní patentová publikace (International Patent Publication) WO 95/12203 (viz C. Rubbia, „Energetický zesilovač s vysokým ziskem pracující s rychlými neutrony“ (High Gain Energy! Amplifier Operated with Fast Neutrons), AIP Conference Proceedings 346, Mezinárodní konference o technologiích transmutace řízených urychlovači (International Conference on Accelerator Driven Transmutation Technologies and Applications), Las Vegas, červenec 1994).
• · · « 4 cl9^“c$.do^ * ι • · · ·
Další podle pořadí významnosti eliminace jsou štěpné produkty, které tvoří zhruba 4 % hmotnosti odpadu, a které jsou rozděleny do třech skupin; (1) stabilní prvky, (2) krátkodobé radionuklidy a (3) dlouhodobé radionuklidy. Separace mezi krátkodobými a dlouhodobými prvky je přirozeně dána 30ti letým poločasem přeměny izotopu stroncia 90Sr a izotopu cesia 137Cs, které dominují v aktivitě štěpných produktů se středními dobami poločasu přeměny (< 500 roků) po počátečním ochlazení jaderného paliva během několika let.
Kromě toho se zde objeví několik aktivovaných materiálů jako například ochranný povlak palivových článků, který reprezentuje mnohem menší problém, jenž lze lehce odstranit.
Zatímco eliminace transuranů se provádí nejlépe jejich vyhořením v energetickém zesilovači řízeném rychlými neutrony, lze předkládanou metodu transmutace prvků využít pro transformaci dlouhodobých štěpných produktů na neškodné, stabilní izotopy (předpokládá se, že prvky s poločasy kratšími než 30 roků mohou vymírat samovolně). Simultánní eliminace transuranů a dlouhodobých štěpných produktů předpokládá použití aktivní zóny energetického zesilovače (ve kterém transurany vyhoří) jako neutronového zdroje pro transmutační zařízení aplikovaného u dlouhodobých štěpných produktů. V tomto případě transmutační zařízení obklopuje energetický zesilovač a využívá neutrony z něho unikající.
Kombinace energetického zesilovače pracujícího s transurany a transmutačního zařízení pro dlouhodobé štěpné produkty je výhodná jak z hlediska ochrany životního prostředí, tak z hlediska ekonomických výhod, protože (1) je produkována značná dodatečná energie energetickým zesilovačem (> 40 % energie lehkovodních reaktorů) a (2) může být provedena „parazitně“ současná eliminace štěpných produktů s pomocí dodatečných neutronů. Ale jak již bylo uvedeno, ke kompletní eliminaci nežádoucích štěpných produktů těmito dodatečnými neutrony, je požadována velmi vysoká účinnost neutronového záchytu, což je možné dosáhnout s použitím předkládané metody.
Přehled obrázků na výkresech
Obrázek č. 1 je graf zobrazující rezonanční integrál Ires (Emjn, 1 MeV) prvků uvedených v tabulce 1. Obrázek č. 2 je graf zobrazující energetické spektrum neutronových záchytů u izotopu 98Mo vedoucích ke vzniku Mo v geometrii ·· · · ·· ·· • · · « · · • * · · · · · · · • · · · · cl9£cs.do^ e • · · · · · aktivačního zařízení podle tabulce 6. Obrázky č. 3 a-c zobrazují záchyty v kovovém teluru. Obrázek č. 3a ukazuje energetické spektrum v aktivačním zařízení; obrázek č.3b zobrazuje diferenciální spektrum a integrovanou pravděpodobnost u izotopu 123Te; obrázek Č. 3c je podobný jako obrázek č. 3b, ale platí pro 130Te. Obrázek č. 4 je graf zobrazující neutronové spektrum zaznamenané v různých vzdálenostech nad transmutačním zařízením odpadů u malého válcového objemu koaxiálního se středem aktivní zóny a asi 1 metr od osy. Obrázek č. 5 ukazuje spektrum segmentu 8 z obrázku č. 4, ale toto spektrum je zakresleno v lineární stupnici. Obrázek č. 6 je graf zobrazující koncentraci odpovídajících prvků jako funkci vyhoření v segmentu 8 z obrázku č. 4. Obrázek č. 7a je obecné schéma aktivačního zařízení používaného u malých terčíků a u svazků s nízkou energií nebo radioaktivních terčů. Obrázek Č. 7b je obecné schéma aktivačního zařízení používaného u svazků s vysokou energií a tříštivých neutronů. Obrázek č. 8 je graf zobrazující výtěžek neutronů So zdroje řízeného svazkem s protonovým proudem 1 mA jako funkci kinetické energie protonového svazku. Obrázek č. 9 je graf zobrazující spektra v aktivačním zařízení pro různé tloušťky uhlíkového moderátoru a zobrazující nárůst tepelného píku a vylepšení toku v rezonanční oblasti způsobené přítomností uhlíkového moderátoru. Obrázek č. 10 je graf zobrazující neutronová spektra u různých prvků aktivačního zařízení. Obrázek č. 11 je graf zobrazující asymptoticky aktivovaný výtěžek různých prvků jako funkci intenzity neutronového zdroje So. Obrázek č. 12 je graf podobný grafu v obrázku č. 2 pro izotop 127I přeměňující se na 128I. Obrázky č. 13a-b zobrazují záchyty ve 100 litrech plynu 124Xe při normálních podmínkách okolí. Obrázek č. 13a zobrazuje energetické spektrum aktivačního zařízení; obrázek č. 13b zobrazuje diferenciální spektrum a integrovanou pravděpodobnost izotopu 124Xe. Obrázky č. 14 a-b jsou schématické pohledy na konfiguraci transmutačního zařízení odpadu spojeného s energetickým zesilovačem; Obrázek č. 14a je průřez střední rovinou aktivní zóny a obrázek č. 14b je vertikální průřez podél střední roviny. Obrázek č. 15 je graf zobrazující transmutovanou hmotu 99Tc po 100 GW den/tuna v kilogramech jako funkci koncentrace v kilogramech (spodní stupnice) a relativně k olovu hmotnostně (horní stupnice) v objemu 27 z obrázků č. 14 a-b. Obrázek č.16 je graf zobrazující neutronová spektra, zprůměrovaná přes objem 27 v obrázcích 14 a-b u řady náplní 99Tc v transmutačním zařízení. Koncentrace 99Tc mezi horní a spodní křivkou jsou 0; 10; 16,84;23,7; 33,67; 47,41; 67,33; 95,12; 120; 134,7; 170; 190,5;
| • · · · · | • · | • · · 0 | • 0 | 0 0 | |||
| 0 | |||||||
| • · | • | • | • | • · | 0 | • | |
| • | • · | • | • | • | 0 · 0 | • | 0 |
| • · | • | • | • | • · | cíí*”cs.d« | 0 | 0 |
| • · 0 · · | • · | • · | • · | 0 | 0 |
225; 250,1, 300,2; 325; 350 a 379,9 kg. Obrázek č. 17 je graf zobrazující parazitní variace multiplikačního koeficientu k energetického zesilovače jako funkci koncentrace 99Tc v kilogramech (spodní stupnice) a relativně k olovu hmotnostně (horní stupnice) v objemu 27 z obrázků č. 14 a-b. Obrázek č. 18 je graf zobrazující frakční transmutační rychlost jako funkci koncentrace 99Tc v kilogramech ( spodní stupnice) a relativně k olovu hmotnostně (horní stupnice) v objemu 27 z obrázků 14 a -b. Obrázek č. 19 je graf zobrazující frakci neutronů unikající z tlakové nádoby reaktoru 20 z obrázků 14 a-b jako funkci koncentrace 99Tc v kilogramech (spodní stupnice) a relativně k olovu hmotnostně (horní stupnice) v objemu 27 z obrázků 14 ab.
Příklady provedení vynálezu
Ilustrativní postupy aktivačního transmutačniho zařízení
Metoda je nejprve objasněna u některých aplikací, kdy se aktivační transmutační zařízení používá pro lékařské a průmyslové aplikace. Prováděné postupy při přípravě radioaktivního vzorku jsou dobře ilustrovány na následujících praktických příkladech:
(1) První postup, vhodný pro lékařské vyšetření (například štítné žlázy), sestává z aktivace přímo uvnitř transmutačniho zařízení již předem připravené farmakologické jodové sloučeniny. Prvek je k dispozici v nejvhodnější chemické sloučenině jako je například jodid sodný (Nal) připravený z přírodního jódu (stabilního izotopu jódu 127I). Krátce před podáním látky je sloučenina zavedena do aktivačního zařízení řízeného malým protonovým urychlovačem (23 MeV a 1 mA) a 128 je aktivována například během doby odpovídající jednomu poločasu přeměny I (25 minut) nebo odpovídající kratší době při slabší aktivaci s využitím reakce 127I + n ->
128I + γ. Touto reakcí se transformuje přírodní jód do stopového prvku 128I, jenž se dále přeměňuje beta přeměnou (β ) s významnou gama čárou 443 keV. Mezi aktivací a vyšetřením není žádná chemická „příprava“. Tento jednoduchý postup je velmi praktický při použití předkládané metody pro vyšší účinnost neutronového záchytu,
Čímž se dosáhne požadovaná intenzita zdroje (< 1 GBq, kde 1 GBq = 109 přeměn/s =
27, 0 mCi, 1 Ci = 3,7 χ 101θ přeměn/s) počínaje malým počátečním množstvím přírodního jódu (< 1 gram) a použitím konvenčního urychlovače běžně dostupného v nemocnicích k jiným aplikacím jako je positron-elektronová tomografie (positron128 electron tomography - PET). Předkládaná metoda umožňuje v praxi využít I jako
| • · · · · | • · | • · · · | • · | • · | ||
| • | ||||||
| • a | • | • | • | • · | • | • |
| • v · | • | • | • | • · · | • | • |
| • · · | • | • | • · | cl947cs.dof | • | • |
| • · · · · | • | • | • · | • · | • · |
stopový prvek při diagnostice štítné žlázy s mnohem kratším poločasem (25 minut) než s běžně používanými izotopy jódu (131I a 123I), což vede odpovídajícím způsobem k významně menším dávkám u pacientů. Aktuálně používané metody vyšetření pomocí jódu jsou založeny na izotopu jódu 131I, který má relativně dlouhý poločas přeměny 8 dní, a který způsobuje vysoké dávky u pacientů (zhruba v poměru poločasů přeměn (461/1)) a u izotopu jódu 123I s kratším poločasem přeměny 13,2 hodiny (31,8/1 u izotopu jódu 123I), je však nesnadno a nákladně vyráběn, protože je normálně produkován 30 MeV protony a reakcí (p,2n) na izotopicky separovaném 124Te (přirozený výskyt 4,79 %). Při použití přírodního xenonu Xe je využita reakce (p,5n) a energie musí být alespoň 60 MeV. Navrhovaná a předkládaná metoda má jednak velmi jednoduché použití a vede k mnohem menším dávkám pacientů při dané aktivitě během vyšetření. Je nutné si uvědomit, že vyšší dávky současných metod obecně vadí při rozsáhlejších aplikacích v případě mládeže a těhotných žen.
(2) Druhý příklad ilustruje případ, ve kterém je nutné provést jednoduchou chemickou transformaci mezi (i) aktivací a (ii) použitím radioaktivní sloučeniny. Budeme prezentovat tento postup na případu lékařského vyšetření pomocí izotopu 99mTc, kterých se ve světě každoročně provádí několik miliónů (viz například tabulka 9). V tomto případě je ozařovaný malý vzorek tvořen molybdenem například ve formě MoOí. Přírodní molybden má 24 % izotopického obsahu 98Mo. Izotopické obohacení bude vhodné, ale není nutné. Odpovídající vzorek 99Mo (τι/2 = 65 hodin) je produkován pomocí aktivačního zařízení řízeného urychlovačem a reakcí záchytu 99Mo + η —> 99Mo + γ.
S aktivovaným molybdenovým vzorkem se pracuje podle obecně používaného postupu: je transformován například ve formě odpovídající soli a je zachycen v absorbéru z aluminy. Produkce 99mTc pokračuje uvnitř absorbéru následující reakcí 99Mo premena P 99mTc. Technecium 99mTc (s relativně krátkým poločasem přeměny τι/2 = 6,01 h) je extrahováno ve formě iontu Tc4+ například průchodem přes vzorek Mo v alumině (která je nerozpustná) a vodným roztokem s malým množstvím soli NaCl. Protože při každé expozici je aktivováno velmi malé množství sloučeniny, lze „mateřský“ molybden recyklovat, je-li molybden izotopicky obohacen proplachováním aluminového absorbéru a opakovaným zaváděním do aktivačního zařízení.
« · · · « ·
(3) Mnoho radioizotopů používaných v lékařství a v průmyslu je extrahováno z fragmentů štěpení uranu. Skupina těchto prvků bývá v této souvislosti používána s označením „štěpení“. Zvýšená účinnost záchytu používaná presentovanou metodou pracuje stejně i v případě neutronových záchytů vedoucích ke štěpení. Ke štěpení může docházet v aktivačním zařízení s malým terčíkem uranu třeba i obohaceného, který je jako v předcházejících příkladech značně aktivován rezonančními záchyty. Systém není kritický a malé množství štěpného terčového materiálu je dostatečné k získání relativně velkého množství štěpných produktů. V případě aktivace krátkodobých prvků musí být terčík často extrahován a znovu přepracován. Toto se provádí v porovnání s jaderným reaktorem značně snadněji v geometrii a za běžných podmínek provozu aktivačního transmutačního zařízení. Množství plutonia generovaného záchyty v uranu 238U je zanedbatelně malé a nepředstavuje žádný problém.
(4) Předkládaná metoda může být dále využita v polovodičovém průmyslu při přidání příměsí fosforu do krystalů křemíku. Přidání příměsí řízené neutrony je velmi rovnoměrná dotace, která se provádí ve velkých krystalech. Přírodní křemík sestává ze tří izotopů 28Si (obsah 92,23 %), 29Si (4,67 %) a 30Si (3,1%). Neutronové záchyty transformují tyto izotopy na křemíkové prvky A+l. Křemík 31Si je nestabilní (poločas přeměny τι,2 =157 minut) a přeměňuje se na stabilní izotop 31P, který je jediný stabilní izotop fosforu. Tato metoda nabízí jednoduchý způsob přidávání příměsí do relativně velkých krystalů. Přiměřená expozice může vést k implantaci několika částic na miliardu (tzv. p.p.b. = I O9) atomů fosforu uvnitř velmi čistého krystalu. Přesné množství implantace lze přesně kontrolovat prostřednictvím parametrů expozice.
Tyto případy jsou příklady možného využití transmutačního zařízení pracujícího v režimu aktivačního zařízení. Obvykle je možné provést řadu různých scénářů v závislosti na typu radioizotopu a specifické aplikaci.
V obecnější míře a rovněž podle podrobného popisu uvedeného později lze dosáhnout účinností záchytů η, které jsou řádu η = 1,74 x 10'6 g'1 u všech vyprodukovaných neutronů při aktivaci molybdenu (produkce 99mTc) a řádu η = 2,61 x 10’5 g'1 při aktivaci 128I ve farmaceutickém vzorku jódu. Pokud jsou neutrony produkovány zdrojem s konstantní rychlostí So =dn/dt po dobu T, počet aktivovaných dceřiných jader Na(T) s přeměnovou konstantou τ (přeměnová konstanta τ je definována jako doba, za kterou se sníží počet aktivních jader na 1/e. Ten je dán
- 11 cl94~cs dq| vztahem mezi poločasem přeměny ii,-2 prvku a přeměnovou konstantou τ=τι 2 /ln 2 1,4436xti 2)1 s využitím klidové hmotnosti m0 mateřského prvku je dán jako.
^-eT^
Nd{T) = moy~^.T[\-eTT άβ_ dt (T).
dn( -Tlr\ dt (1)
Symbolem dp/dt jsme označili odpovídající četnost přeměny. Mezi produkcí a přeměnou dceřiného prvku pro Τ » τ dochází k rovnováze, kdy četnost přeměny dp/dt a četnosti neutronového záchytu mo η dn/dt jsou stejné. Je-li potřeba vytvořit například 0,1 GBq (dp/dt = 108 s'1) aktivace na každý gram vzorku (nv 1 gram) při rovnováze, požadované rychlosti produkce neutronů jsou pak 108 / (1,738 x 10‘6) = 5,75 x 1013 n/s a 108 / (2,61 x 10'5) = 3,8 x 1012 n/s ve výše uvedených příkladech pro technecium 99mTc a 128I.
V případě aktivace prvků prostřednictvím štěpení, označme r|f účinnost produkce štěpení štěpných produktů a λ je frakce atomů prvku při štěpení. Po ukončení expoziční doby texp a doby přepracování trep štěpitelné hmoty mo, je dána aktivita extrahované sloučeniny následujícím vztahem:
d£ dt dn , —ηι,λη, dt ° f (2)
Pozn. překladatele: Pokud se jedná o definici přeměnové konstanty, pak je zde uvedena chybně. Přeměnová konstanta je definována jako λ= 0,693í'ti/7 . Uvedená definice v textu je střední doba života izotopu (viz CSN Ol 1308).
• · · · · · • · · · · ·· <
• · · · ci9£cs.do^ . ( • * · · · · · ·
Ilustrativní postupy pro transmutačního zařízení odpadu
Metoda je vysvětlena na případu transmutace dlouhodobých štěpných produktů odpadu (vyhořelého paliva) z typického lehko vodního jaderného reaktoru (LWR). Chemické přepracování vyhořelého paliva lze rozdělit na:
(1) Nevyhořelý uran (874,49 tun), který může být recyklován za předpokladu vhodné čistoty, (2) Transurany (10,178 tun), které jsou určeny ke spálení v rychlém množivém reaktoru nebo v energetickém zesilovači. Skutečná přeměna struktury transuranů je po 15ti letech chlazení následující: neptunium Np, 545,6 kg; plutonium Pu, 8761,8 kg; americium 852,37 kg; a curium Cm, 18,92 kg.
(3) Štěpné produkty (38,051 tun), které budou dále zvažovány z hlediska selektivní transmutace.
Údaje uvnitř závorek se vztahují ke standardnímu lehkovodnímu jaderného reaktoru (« 1 GWei) a 40 let kalendářní činnosti. Podmínky vyhoření a počáteční složení paliva se vztahují ke specifickému případu ve Španělsku po patnácti letech přípravného chlazení (tímto děkujeme společnosti ENRESA za poskytnutí veškerých odpovídajících informací).
Štěpné produkty jsou izotopy obohacené neutrony, protože jsou produkty štěpení. Je náhodou, že veškeré skutečné dlouhodobé prvky v odpadu jsou takové, že přidáním dalšího neutronu se dosáhne podmínka pro transformaci na nestabilní prvky s mnohem kratšími poločasy přeměny, jenž rychle přecházejí na stabilní prvky. Pokud se eliminace provádí souběžně u transuranů a vybraných štěpných produktů, lze využít produkovaný nadbytek neutronů k transmutaci první uvedené skupiny, samozřejmě za předpokladu, že transmutační metoda umožňuje efektivní využití nadbytečného neutronového toku.
Kombinace vyhoření transuranů a selektivní transmutace štěpných produktů je vysoce výhodná z hlediska životního prostředí, protože zůstávají jedině tyto stabilní produkty nebo produkty s přijatelnými poločasy přeměny (< 30 roků). Na rozdíl od chemického odpadu, který je v porovnáni radioaktivním odpadem trvalý, přirozená přeměna tyto prvky „degraduje“. Například doba eliminace fluorokarbonů a kysličníku uhličitého CO2 v atmosféře probíhá po řadu staletí.
• · · · · · « • · · · · · · * 4 · · · · · · • · · · cl9£?cs.do^ , 9 • · · · ·· ··
V případě energetického zesilovače je předkládaná metoda přímo použitelná v místě reaktoru za předpokladu, že se použije vhodný postup přepracování (pyroelektrický). Proto tato kombinace uzavírá jaderný cyklus vytvářející na konci odpovídajícího období pouze nízkoaktivní odpad (LLW), který lze ukládat na povrchu, pravděpodobně v místě instalace reaktoru.
Seznam hlavních dlouhodobých štěpných produktů jaderného paliva je uveden v prvním sloupci tabulky 1 u standardních lehkovodních reaktorů (LWR) (« 1 GWei) a 40 roků kalendářní činnosti. Počáteční hmotnost mj u každého izotopu a dalších izotopů stejného prvku jsou uvedeny spolu s poločasy přeměny Xi/2 vyjádřenými v rocích. Další separace jednotlivých prvků obvykle vyžaduje technologii separace izotopů, která je brána v tomto okamžiku v úvahu. Při ozáření, o kterém se bude hovořit později, je rychlost transmutace v prvním přiblížení úměrná rezonančnímu integrálu definovanému jako Ires = Jσηγ (E)dE / Ε, který je měřen v bamech (1 barn = lb = 10'24 cm2), ση.γ(Ε) je účinný průřez záchytu (n, y) neutronu s energií E.
Podle tabulky 1 je dceřiný prvek (sloupec „Další izotop“) buď stabilní neškodný izotop nebo krátkodobý rychle se rozpadající na stabilní typy izotopů (sloupec „Poslední izotop“). Rovněž je zobrazena celková aktivita ξ v Curie (Ci) kumulovaná po čtyřiceti letech provozu. Protože střední doba života těchto prvků je velmi dlouhá, pokud nejsou transmutovány, musí být bezpečně uloženy bez lidského dozoru.
« · • · · · · • · · · · • ct93^s.doc· · · • · · · · • · · · · ·
Tabulka 1.
Zásoba přebytečných dlouhodobých štěpných produktů vytvořených standardním lehkovodním reaktorem po 40 letech provozu.
| Izotop | Ostatní izotopy | ms (kg) | Tl/2 (roky) | Ires (barny) | Další izotop | tm | Poslední izotop | ξ (Ci) | V ▼ min (m3) |
| 99Tc | 843 | 2.11E5 | 310 | ,00Tc | 15,0 s | 100Ru | 14455 | 48181 | |
| Všechny: | 843 | ||||||||
| J29j | 196,02 | 1.57E7 | 26,5 | I30j | 12,36 h | 130Xe | 34,7 | 4327 | |
| 127 J | 59,4 | stabilní | 149 | 128j | 25,0 min | 128Xe | |||
| Všechny: | 255,42 | ||||||||
| 93Zr | 810,4 | 1.53E6 | 15,2 | 94Zr | stabilní | 94Zr | 2040,1 | 583 | |
| 90Zr | 257,8 | stabilní | 0,17 | 91 Zr | stabilní | 91 Zr | |||
| 91Zr | 670,4 | stabilní | 6,8 | 92Zr | stabilní | 92Zr | |||
| 92Zr | 724,6 | stabilní | 0,68 | 93Zr | l,53E6r | 94Zr | |||
| 94Zr | 838,4 | stabilní | 15,4 | 95Zr | 64,02 d | 95Mo | |||
| 96Zr | 896,8 | stabilní | 5,8 | 97Zr | 16.9 h | 97Mo | |||
| Všechny: | 4198.4 | ||||||||
| 135Cs | 442,2 | 2.30E6 | 60,2 | 136Cs | 13,16 d | 136Ba | 510,1 | 510 | |
| ,33Cs | 1228,4 | stabilní | 393 | 134Cs | 2.06 r | 134Ba | |||
| 137Cs | 832,2 | 30,1 | 0,616 | 138Cs | 32,2 m | 138 Ba | |||
| Všechny: | 2502,8 | ||||||||
| 126Sn | 29,48 | l,0E5 | 0,139 | 127Sn | 2,10h | 1271 | 838,1 | 239 | |
| ,lsSn | 7,79 | stabilní | 12,4 | II7Sn | stabilní | 117Sn | |||
| 117Sn | 8,67 | stabilní | 17,8 | 1!8Sn | stabilní | 118Sn | |||
| 118Sn | 8,812 | stabilní | 5,32 | ,,9Sn | stabilní | 119Sn | |||
| ”9Sn | 8,77 | stabilní | 5,14 | 120Sn | stabilní | I20Sn | |||
| 12CISn | 8,94 | stabilní | 1,21 | 121Sn | stabilní | 121Sn | |||
| ’22Sn | 9,84 | stabilní | 0,961 | ’23Sn | 129,2 d | 123Sb | |||
| ,24Sn | 13,40 | stabilní | 7,84 | 125Sn | 9,64 d | 125Te | |||
| Všechny: | 95,70 | ||||||||
| 79Se | 6,57 | 6,5E4 | 56 | 80Se | stabilní | 80Se | 458,6 | 131 | |
| 77Se | 1,15 | stabilní | 28,1 | 78Se | stabilní | 78Se | |||
| 78Se | 2,73 | stabilní | 4,7 | 79Se | 6,5E4 r | 80 Se | |||
| 80Se | 15,02 | stabilní | 0,928 | 81 Se | 18.4 m | 81 Br | |||
| 82Se | 37,86 | stabilní | 0,795 | 83Se | 22,3 m | 83Kr | |||
| Všechny: | 63,33 |
Mírou problému skladování byl označen minimální zřeďovací objem Vmin uváděný vm3 a požadovaný americkými směrnicemi (U.S. Nuclear Regulátory Commission, „ Požadavky na vydávání oprávnění k ukládání radioaktivního odpadu do země“ - Licencing Requirements for Land Disposal of Radioactive Waste Code ofFederal Regulations, 10 CFR Part 61.55, May 19, 1989) pro nízkoaktivní odpad u povrchových nebo podpovrchových trvalých úložišť, třídy A (což znamená bez
- 15 • · · · · · ·. · · · • · · · · cl9^cs.dofc # # aktivního dozoru a ochrany intruzí). Posoudíme každý prvek uvedený v tabulce 1 v pořadí odpovídající snižujícímu se objemu.
(1) Technecium (99Tc, 843 kg, 535 . 103 GBq/reaktor) je přebytečným štěpným produktem pro svůj velký skladovací objem 48181 m3/reaktor. Technecium je rovněž rozpustné ve vodě jako Tc4+ a během jeho dlouhodobého poločasu přeměny (2,11 . 105 roků) bude pravděpodobně driftovat z úložiště do okolního životního prostředí a tak se dostane do biologického cyklu (viz Jaderné odpady, technologie separace a transmutace, v originále ,ffuclear Wastes, Technologies for Separation and Transmutation “, National Academy Press 1996). Je známo, že rostliny (algae; údaje se týkají Fucus Vescicolosous) indikují poměr kumulace vzhledem k okolní vodě mezi 21000 a 89000 - viz F. Patti et al., „Activities du Technétium 99 mesurées dans les eaux residuaires, l ’eau de mer (Littoral de la Manche, 1983), v „Technecium a životní prostředí“ (v originále „Technetium and Environmenťj vydaném G.Desmetem et al, Elsevier Publishers, 1984, str. 37 - a řádu 14 000 a 50 000 ve více vzdálených místech; ve vodách v Grónsku je tento poměr od 250 do 2500); čistá voda a mořské organismy (ve vodách v Grónsku je tento odpovídající poměr vzhledem k okolním vodám u humrů od 1000 do 1400 a u red abalone od 100 po 200) kumulují tento prvek z okolních vod, Čím se dostává do potravinového řetězce a končí v lidském organizmu. Pro technecium 99Tc se organická hmota stává v půdě a sedimentech geochemickou jímkou. Fyziologické efekty technecia nebyly intenzivně studovány (viz K E. Sheer et al., Nucl. Medicine, Vol. 3 (214), 1962 a odkazy uvedené v této práci). Když je inj ekt ováno technecium do organizmu, dostane se téměř do všech jeho tkání, a je zachyceno v žaludku, krvi, slinách a zejména ve štítné žláze (12 až 24 %) (viz K.V. Kotegov, diplomová práce, Leningrad LTI, 1965). Koncentrace technecia s dlouhou životností v organismu je velmi nebezpečná, protože může vést k poškození tkání zářením beta. Jeho vypouštění do oceánů pro lidstvo je nevratným procesem a jeho dlouhodobé efekty nejsou vůbec známy. Difúze 99Tc v mořské vodě se projevuje následkem úniků vznikajících v přepracovatelských závodech jaderného paliva, kterým se přičítá kolem 106 GBq (množství tohoto izotopu způsobeného zkouškami jaderných zbraní je asi 10 až 15 % této hodnoty). Značná kontaminace rostlin a zvířat, která je značně silná v těsné blízkosti přepracovatelských závodů Sellafield a La Hague (viz E. Holm et al. „Technecium obsažené v algae z mírných a arktických vod v Severním Atlantiku“ (v originále „ Technetium-99 v Algae from Temperate and Arctic Waters in the North Atlantic“, v „Technecium a životní prostředí“ vydané G. Desmetem et al, Elsevier Publishers, 1984, str. 52), byla objevena v okolí Grónska (viz A. Aarkrog et al. „Časové trendy technecia 99Tc v Seaweedu z grónských vod“ (v originále „Time Trend of 99Tc in Seaweed from Greenland Waters“, v „Technecium a životní prostředí“ vydané G. Desmetem et al, Elsvier Publishers, 1984, str. 52) (doby přechodu z Sellafieldu do Grónska byly stanoveny na 7 let). Naštěstí technecium je čistý izotop s velkým rezonančním účinným průřezem vedoucím k vytvoření stabilního izotopu 100Ru. Proto jeho eliminace je velmi snadná a z výše uvedených důvodů musí být tento izotop transmutován s vysokou prioritou.
(2) Aktivace jódu je malá (129I, 196,2 kg, 1,28 . 103 GBq/reaktor), poměr množství v porovnání s techneciem je pouze 2,40 . 10'3, ale jód je značně rozpustný ve vodě (viz „Jaderný odpad, technologie separace a transmutace“, National Academy Press 1996), především driftuje z úložiště do biologického cyklu. Toto je důvod, proč i přes malou aktivitu, vyžaduje jód v souladu s americkými směrnicemi značný zřeďovací objem, tj. 4327 m3/reaktor. Studie o jódu 131I, které jsou rovněž aplikovatelné na 129I, vykazují například, že přechod z krve do kozího mléka je u jódu 100 krát větší než u technecia. Přechod z kontaminované pastviny do mléka je 5 600 krát větší než u technetia. Proto je důležité, aby byl rovněž transmutován i jód. Jód je produkován lehkovodními jadernými reaktory (LWR) jako dvouizotopová směs s 76,7 % 129I a zbývajícím množstvím stabilního jódu 127I. Stabilní izotop jódu se transformuje neutronovým záchytem na I, který se přeměňuje s poločasem přeměny 24,99 minut na 128Xe (protože xenon je plyn, lze jej pravidelně ze zařízení odstranit), který je stabilní (93,1 %) a na ' Te (6,9 %), který se přeměňuje na 129I přispívající mírně k počátečnímu vzorku. Proto lze provést transmutaci s chemicky separovaným jódem ze štěpných produktů prostřednictvím poněkud většího počtu neutronových záchytů (+ 23%) v porovnání s izotopicky čistým vzorkem 129I.
(3) Zirkon vytváří značnou (chemickou) hmotnost (4,2 tuny) s 75,48 .103 GBq/reaktor prvku 93Zr (hmotnostně 19,3 %). Objem úložiště třídy Aje malý: 583 m3, asi 1,2 % množství 99Tc. Navíc je to kov a může být zředěn v olovu nebo mědi a ponechán tak mimo biologický cyklus na nekonečně dlouhou dobu. Bylo by možné jej • μ» • 9 · * • · · 9
9 9 9 9 cl93^cs.doc* φ *
9 9 9 transmutovat, ale v praxi se provádí pouze izotopická separace. Protože ostatní izotopy zirkonu Zr jsou stabilní a měrná aktivita 93Zr je malá (0,00251 Ci/g), je izotopická separace nákladná, ale není nesnadná. Z hlediska malého dopadu Zr na životní prostředí je nezbytnost transmutace tohoto prvku diskutabilní.
(4) Cesium (135Cs, 442 kg, 18,87 . 103 GBq/reaktor) je poněkud delikátní případ, protože se jedná o směs s cesiem 137Cs s vysokou měrnou aktivitou (87 Ci/g), který je jednou z nej intenzivnějších komponent štěpných produktů. Je možná přímá transmutace chemické isotopické směsi, ale to významně neovlivní Cs, který má velmi malý integrál záchytu (Ires = 0,616 barnů). Ale jak stabilní 133Cs (hmotnostně 49 %) tak nežádoucí 135Cs (17,7 %) musí být transmutovány větším neutronovým tokem 2,78 krát větším než když je použita izotopická separace pro extrakci 13:,Cs. Souběžná transmutace obou izotopů s větším Ires je technicky proveditelná, protože vede ke krátkodobým prvkům a ty přecházejí na stabilní izotopy baria. Manipulace s velkým množstvím silně aktivního materiálu (29 Ci/g u chemického prvku) při vyhoření není však bez problémů a doporučuje se tomu vyhnout. Na druhé straně zřeďovací objem úložiště třídy A je malý, 510 m3, je zde však jeden problém s možným výskytem úniků z úložiště do životního prostředí během dlouhé střední doby života izotopu. Pokud jsou tyto problémy prokázány, je nutná transmutace cesia. Toto by mělo být provedeno za několik stovek let od dnešního okamžiku, kdy se 137Cs dostatečně přemění, a je-li to vdané době považováno za nutné.
(5) Cín (126Sn, 29,5 kg, 31,01 . 103 GBq/reaktor) je nízkoaktivní kov, u kterého je vyžadováno úložiště třídy A s malým objemem 239 m . Rezonanční integrál Ires 0,139 barnů je příliš malý pro reálnou transmutační rychlost. Proto není naše metoda u tohoto prvku okamžitě aplikovatelná. Naštěstí charakter tohoto prvku je takový, že odpovídající kovová matrice zajišťuje dobrý kontejment, a proto se jeví dostatečně bezpečný pro úložiště třídy A s nekonečnou dobou skladování.
(6) Selen (79Se, 6,57 kg, 16,97 . 103 GBq/reaktor) je rovněž nízkoaktivní materiál, u kterého je vyžadováno úložiště třídy A s malým objemem 131 m3. S dominantní hodnotou Ires = 56 barnů je to jeden z prvků, jenž má být transmutován, ostatní izotopy mají buď malou koncentraci nebo menší hodnotu Ires. Vyhoření může pokračovat s chemickou směsí, rovněž se bere v úvahu malá velikost zásoby 63,3 kg po 40 rocích provozu. Izotopická separace je rovněž možná, protože měrná ·»·· ·· ·· * · · · € • · · · · « • cl9^cs.docfr « e ·· «« ·· aktivita 79Se je ~ 0,07 Ci/g. O difúzi selenu v životním prostředí toho není mnoho známo, i když to může mít význam, protože jeho chováni je velmi podobné síře.
V případě pochybností je transmutace prvků perfektně proveditelná.
Z těchto důvodů se může zdát vhodné dát vyšší prioritu transmutaci 99Tc a 129I.
3
Zbytkový konečný objem úložiště třídy A je tak redukován z 53971 m na 1463 m , tj. objem je snížen koeficientem 37. Může být doporučena rovněž transmutace Se, zvláště z hlediska malých množství. Transmutace není možná u 126Sn; u 135Cs pokud je transmutace vůbec potřeba, musí být zpožděna o několik století, aby se vyčkalo na přeměnu 137Cs, není-li mezitím provedena pracná izotopická separace.
Neutronový zdroj
Charakteristiky zdroje jsou evidentně závislé na aplikaci. Nejdříve se soustředíme na požadavky provozu v režimu aktivačního transmutačního zařízení. Požadavky na transmutační zařízení pracující na dekontaminaci odpadu budou zvažovány v dalším textu.
Aktivační zařízení pro lékařské a průmyslové účely vyžaduje relativně malé intenzity neutronů, nicméně požadovaná aktivita nově vytvořeného radionuklidu a odpovídající velikost aktivovaného počátečního vzorku závisí značně na specifické aplikaci a na následujících postupech extrakce a použití. Komerčně jsou dostupné různé typy kompaktních neutronových zdrojů odpovídající intenzity a ty mohou být použity při různých aplikacích aktivace s použitím předkládané metody. Uvádíme je podle rostoucí neutronové intenzity:
(1) Radioaktivní zdroje jako například Am-Be a podobné zdroje, které produkují asi 2,1 . 108 neutronů při aktivitě 100 Ci alfa zdroje, nebo aktinidové zdroje jako je 252Cf, které mají pravděpodobnost spontánního štěpení a vytvářejí kolem 3,0 . 109 n/Ci. Intenzita generovaných neutronů zdroji je mnohem nižší než intenzita dosažená urychlovači, z toho důvodu je zařízení kompletně pasivní a nabízí mnohem větší zjednodušení a následně nižší náklady.
(2) Vysokonapěťové kolony použité u reakcí D-T nebo D-D, které produkují až 1010 n/s při urychlovacím proudu 100 μ A na asi 300 ke V.
(3) Malé urychlovače (cyklotrony, RF-Q, LINAC - lineární urychlovač) s proudy několika mA produkující typický počet >1013 n/s pomocí urychlovacích proudů řádu 100 μΑ při několika MeV a které jsou již široce používány v nemocnicích při izotopové produkci například u aplikace PET.
- 19 ···· *» ···· ·· Φ· • · 9 · ···· • · · · · - · « • · * · t · · « · · • · « · € · cl9«~cs.doe « f • ·· ·« ·· «· »· (4) Tříštivé zdroje neutronů ze svazků vysokoenergetických protonových svazků dopadajících na olověné nebo vizmutové terčíkové bloky. Jak bude uvedeno později, terč aktivačního transmutačního zařízení u velkých svazků musí být kapalný, čímž se zajistí odpovídající chlazení energie rozptýleného svazku, jenž v tomto případě dosahuje řádu několika set kW. Vysokoenergetické protony jsou extrémně bohaté neutronové zdroje. Při aplikaci aktivačního transmutačního zařízení zařízení ve velkém průmyslovém měřítku a u určeného zařízení lze zvážit použití 100 až 200 MeV LINACu nebo kompaktního cyklotronu s průměrným proudem několika mA. Při takovém uspořádání lze snadno získat neutronovou produkci překračující So = 1016 n/s. Odpovídající neutronový tok, ve kterém jsou běžně aktivační vzorky umístěny, jsou řádu 1014 n/cm2/s, je zcela porovnatelný s tokem největších výkonných reaktorů. Pokud vezmeme v úvahu ten fakt, že proces neutronového záchytu se dále zvyšuje s rezonančním účinným průřezem, je evidentní, že předkládaná metoda se stává vysoce konkurenční aktivaci řízené reaktorem. Toto hlavně platí pro 99Mo (99mTc), který je u tepelných (reaktorových) neutronů charakterizován velmi malým účinným průřezem záchytu 140 mbamů, má však vysoký účinný průřez rezonance a u tohoto izotopu se v současné době používá mnohem komplikovanější extrakce ze štěpných fragmentů 235U z vyhořelého reaktorového paliva.
(5) Unikající neutrony z aktivní zóny kritického (reaktor) nebo podkritického (energetický zesilovač) zařízení. Protože tato zařízení produkují ohromné množství energie (GW), je zbytkový neutronový tok značně vysoký. Protože tyto neutrony navždy uniknou z aktivní zóny, transmutační zařízení lze spustit „parazitně“. Spektrum energie neutronů musí však odpovídat použité aplikaci. Pokud se v prostředí s difundujícím olovem využívají neutronové záchyty řízené rezonancí, musí aktivní zóna vytvořit rychlé neutrony s energií, která je značně vyšší než energie rezonanční.
Neutronový zdroj transmutačního zařízení pro odpady musí být mnohem silnější, protože jak již bylo řečeno, musí vzorek projít kompletní transformací. Neutrony mohou být bezprostředně produkovány tříštivým zdrojem typu (4) uvedeného výše nebo ještě lépe „únikovým“ zdrojem typu (5). Navíc neutrony musí být prvky efektivně zachyceny, aby došlo k jejich transmutaci. Minimální množství požadovaných zachycených neutronů při ideálních podmínkách je uvedeno * · · ♦ « · ί · · « • cl931ks.doc · · · v tabulce 2, kde neutrony jsou uvedeny v kilogramech (1 kg neutronů odpovídá 5,97 . 1026 neutronů) a seznam prvků je uveden v tabulce 1. Ve skutečnosti je požadován větší počet, protože pravděpodobnost záchytu a následná pravděpodobnost transmutace at je menší než jedna. Navržený scénář, ve kterém jsou transmutovány pouze izotopy 99Tc, 129I a 79Se, vyžaduje podle tabulky 2 konečný počet 1 l,29/at neutronů použitých pro transformaci. Tabulka 2
Minimální požadavky na neutrony pro úplnou transformaci přebytečných dlouhodobých štěpných produktů vyjmutého paliva (40 let) u standardního lehkovodního jaderného reaktoru.
| Prvek | Izotopická hmotnost | Chemická hmotnost | Neutrony (kg) potřebné pro úplnou transmutaci | |||
| kg | % všech ŠP*) | kg | % všech ŠP*) | Izotopická | Chemická | |
| Tc | 843,00 | 2,215 | 843,00 | 2,215 | 8,51 | 8,51 |
| 129j | 196,20 | 0,515 | 255,42 | 0,671 | 1,52 | 1,98 |
| 93Zr | 810,40 | 2,129 | 4198,40 | 11,030 | 8,71 | 45,14 |
| 135Cs | 442,20 | 1,162 | 2502,80 | 6,577 | 3,27 | - |
| 126Sn | 29,48 | 0,077 | 95,70 | 0,251 | - | - |
| 79Se | 6,57 | 0,017 | 63,33 | 0,166 | 0,0832 | 0,802 |
*) ŠP = štěpné produkty
V případě zdroje typu (4) uvedeného výše je obecně potřeba protonový svazek s vyšším proudem a vyšší energií. U kinetických energií protonů kolem 1 GeV a vyšších a při použití olověného tříštivého terče, odpovídá neutronový výtěžek 40 MeV/neutron, tj. 6,4 . 10'12 J/neutron. Jeden kilogram neutronů bude tak vyžadovat 1,061 . 109 kWh nebo 3,029 MW průměrné energie svazku během uvedených 40 roků provozu. Za předpokladu účinnosti urychlení 0,5 toto odpovídá 6,05 MW skutečné elektrické energie. Konečných 11,29 kg neutronů bude vyžadovat 68,40 MW elektrické energie po celou dobu trvání provozu lehkovodního jaderného reaktoru odpovídající 6,8 % elektřiny vyrobené elektrárnou. Včetně účinnosti záchytu apod. odpovídá frakce elektrické energie vyrobená lehkovodním jaderným reaktorem potřebná k produkci ekvivalentní transmutace zvolených dlouhodobých štěpných produktů asi 10 % vyrobené energie. Zjevně by mohla být použita výroba mimošpičkové energie.
• · · · * · · * · O · · « · • · > « · · ·
Tento velkokapacitní urychlovač s instalovaným výkonem představuje značnou investici a náklady. Bylo by vhodné přímo použít násobení vlastních neutronů řízených štěpením při nezbytné paralelní eliminaci transuranů (což má další výhodu v esoenergetické vlastnosti), tj. zvolit zdroj typu (5) výše uvedený. Souběžné, kompletní vyhoření transuranů (10,178 tun) vytvoří řadu neutronů s hmotností 106,02 . af kilogramů, kde a.f je frakce neutronů generovaných při štěpení (v těchto úvahách jsme předpokládali, že průměrná hodnota násobnost/štěpení neutronů je 2,5), což je dostačující pro transmutaci štěpných produktů. Závěrem lze konstatovat, aby bylo možné pokračovat souběžně s eliminací transuranů (kompletní štěpení transuranů vyprodukuje dodatečné množství štěpných produktů (10,178 tun), které musí být navíc transmutováno k 38,051 tunám štěpných produktů z odpadu lehkovodních reaktorů; toto bude diskutováno později mnohem podrobněji) a s eliminací štěpných produktů, at x ar = 0,106, vede to k velmi účinnému využití nadbytku neutronů z procesu vyhoření transuranů. Toto však lze dosáhnout díky předkládané metodě.
Závěry
Pomocí metody zde popsané lze dosáhnout vysokou četnost neutronových záchytů s relativně mírnými neutronovými toky. V důsledku toho lze prakticky jako aktivační zařízení řízené neutrony použít jednoduché a relativně levné urychlovače, které nevyžadují velké instalace jako v případě jaderných reaktorů. Dopad na životní prostředí je mírný a bezpečnost je mnohem snadnější, protože aktivační zařízení není kritické a produkuje velmi málo dodatečné aktivity nehledě na aktivitu ve vzorku. Aktivace olověného bloku je limitována hlavně izotopem 209Pb, který se přeměňuje s poločasem přeměny 3,2 hodiny na stabilní izotop vizmutu i09Bi. Rovněž aktivace grafitu a ocelových konstrukcí je adekvátním způsobem mírná. Největší olověný blok tvoří přirozené stínění této aktivity, většinou koncentrované ve středu aktivačního zařízení. Veškeré aktivované materiály na konci životnosti instalace jsou v případě povrchového úložiště zařazeny do třídy A u lehkovodních jaderných reaktorů, což není případ vyhořelého paliva jaderného reaktoru. Získání oprávnění k provozování nízkoenergetického urychlovače je mnohem snadnější než v případě jaderného reaktoru.
Z hlediska roustoucí potřeby radioizotopů pro lékařské účely a průmyslové aplikace a z hlediska porovnatelné účinnosti aktivace, tvoří neutronové aktivační zařízení řízené urychlovačem a založené na navržené metodě zvýšení toku neutronů alternativu aktuálních procesů produkce radioizotopů. Když vezmeme v úvahu krátkodobé izotopy například potřebné pro lékařské aplikace (viz tabulky 7, 8 a 9), může víceúčelový urychlovač souběžně produkovat ty radioizotopy, u nichž je aktivace nabitých částic nej vhodnější metodou a rovněž může produkovat ty izotopy, u nichž je neutronový záchyt nej vhodnějším prostředkem, kterým aktivační zařízení zde popsané eliminuje potřebu použití jaderných reaktorů ve víceúčelových zařízeních (buď lokálních nebo regionálních). Toto může být realizováno s relativně mírnými a malými dopady na životní prostředí.
K provedení kompletní transmutace na stabilní prvky z nežádoucích dlouhodobých radioaktivních odpadů jsou v případě transmutačního zařízení odpadů potřeba mnohem výkonnější neutronové zdroje. To lze principiálně dosáhnout pomocí větších urychlovačů a tříštivých zdrojů. V případě vyhořelého paliva z lehkovodních reaktorů, když mají být tyto prvky obecně eliminovány souběžně s odpadem štěpných transuranů, lze jako zdroj pro transmutační zařízení odpadu použít další neutrony produkované jejich štěpením a lze to transmutační zařízení připojit k energetickému zesilovači nebo k rychlému množivému reaktoru používaného k vyhoření transuranů.
Vysoká účinnost předkládané metody zajišťuje, že nežádoucí zásoba může být během tohoto procesu efektivně a souběžně eliminována.
2. DYNAMIKA NEUTRONŮ Di fuzní rovnice
Aby bylo možné ilustrovat předloženou metodu, uvedeme nejdříve některé jednoduché analytické úvahy. Tyto kvalitativní výsledky jsou přibližné. Poskytují však informaci o dynamice této metody. Podrobnosti počítačové simulace budou uvedeny později.
Předpokládejme velký objem transparentního difuzního media dostatečně rozsáhlého tak, aby umožňoval pohyb neutronů. Zdroj považovaný za téměř bodový je umístěn ve středu. Uvažujme šíření neutronů ve velkém rovnoměrném mediu s N rozptylujícími centry na jednotkový objem s velmi malým absorpčním účinným průřezem oabs a velkým účinným průřezem rozptylu asc . Všechny ostatní účinné • d93>s.doc· • · průřezy jsou zanedbatelné, což je obecně případ pro neutrony s energií značně nižší než 1 MeV. Protože úhlová distribuce těchto srážek je většinou izotropická, existuje zde rovněž jejich důležitá funkce - šíření neutronů je difúzní, a proto jsou neutrony „zamlženy“ uvnitř menšího objemu kontejmentu.
Neutronový tok φ (x,y,z) v takovém objemu je definován jako počet neutronů procházejících jednotkovou plochou ze všech směrů za jednotkovou dobu. V tomto okamžiku není zvažováno energetické spektrum neutronů, neutronový tok (a odpovídající účinné průřezy) je zprůměrován v celém energetickém spektru. Četnost reakcí px definovaná jako počet událostí za jednotku času a na jednotkový objem u procesu s účinným průřezem σχ je dána vztahem px = φΝσχ = φΣχ , kde Σχ = Νσχ je makroskopický účinný průřez procesu x (x =sc pro pružný rozptyl neutronů, x = abs pro absorpci neutronů, x = capt pro záchyt neutronů). V ustáleném stavu vede Fickův zákon k velmi dobře známé diferenciální rovnici:
D (3) kde S je intenzita neutronového zdroje definovaná počtem neutronů na jednotkový objem a čas, D = 1/(3Σ8Ο) je difuzní koeficient pro izotropický rozptyl. U anizotropického rozptylu musí být zavedena korekce, tj. D = 1/(3Σ8Ο (1 - μ)), kde μ = <cos0> je střední hodnota kosinu difúzního úhlu (povšimněte si, že pro relativně pomalé neutrony a vysoké hmotnostní číslo A je μ « 0). Jak již bylo uvedeno v odstavci 1.1, lze osvětlit tuto předkládanou metodu v praktickém provedení na dvou materiálech vybraných z mnoha jiných difuzních médií, a to především na uhlíku (používajícím hustotu grafitu reaktorové jakosti d = 1,70 g/cm3 a účinné průřezy tepelných neutronů), u kterého D = 8,6 mm, a na olovu s hodnotou D = 10,1 mm. Na těchto dvou prvcích lze objasnit možné alternativy medií převádějících rychle a pomalu neutrony na tepelné neutrony.
Zvýšení neutronového toku
Aby byla dosažena účinná rychlost aktivace, musí být neutronový tok co nejvyšší. Pokud umístíme bodový zdroj do počátku souřadnicového systému, bude mít rovnice (3) všude S = 0 s výjimkou zdroje. Přibližné řešení diferenciální rovnice je pak:
• · “ - ··»··· ecl 937c%doc · *. · • · · · * r · «· · · kde Soje intenzita neutronů ze zdroje za jednotku času (n/s). Účinný průřez pružných srážek je velký a účinný průřez absorpce je velmi malý, D je malé číslo (zhruba centimetry), zatímco l/κ je větší hodnota (zhruba metry). V oblasti těsně blízko zdroje, hlavně pak pro κγ « ú je neutronový tok dán vztahem φ (r) « So/(4KDr), zvláště se pak zvyšuje v nepřítomnosti difuzéru φο (r) « 8ο/(4πΓ2). U typické vzdálenosti vzorku r = 30 cm, je faktor nárůstu F - φ (r)/ φο (r) = r/D velmi značný například u uhlíku je F = 30/0,86 = 34,88 a pro olovo je F = 30/1,01 = 29,7. Difúzní medium díky mnoha příčkám působí jako výkonný zesilovač neutronového toku.
Nastavení energie
Energetické spektrum neutronů odpovídá největším hodnotám účinných průřezů záchytu neutronů odpovídajícího izotopu. Energetické spektrum holého zdroje není optimální, protože jeho energie je obecně příliš vysoká k vytváření efektivní četnosti záchytu. Proto musí být před vlastním použitím provedeno přizpůsobení energie (tzv. moderace). Již ve dříve uvedených příkladech účinné průřezy leží v oblasti rezonance, jsou to například aktivace jódu a produkce 99Mo (99mTc) u molybdenových terčů. Jak již bylo dříve uvedeno, v takovém případě musí mít transparentní a difúzní materiál navíc i vyšší atomové číslo. Energie E neutronů je pak progresivně posunuta v malých krocích o velký počet násobných pružných srážek (jak již bylo dříve uvedeno pod hodnotu několika stovek keV a v transparentním mediu jsou dominantní pouze pružné srážky). Minimální kinetická energie T’1Ujn (tj. maximální energetická ztráta) neutronu s energií To při srážce s jádrem s hmotnostním číslem A je dána následujícím vztahem:
(6) kde se evidentně předpokládá největší hmotnostní číslo A tak, aby se minimalizovaly ztráty energie. Pro vysoké hmotnostní číslo A je nejlepší aproximací izotropický rozptyl. Průměrné logaritmické zmenšení energie ξ je pak dáno následujícím vztahem:
σ) lcl93“c^doc £ = -ln <Γ>
T
2A
A-l β
Logaritmické zmenšení energie u olova je velmi malé ξ = 9,54 . 10 . Průměrný počet srážek neon při snížení energie z 0,5 MeV na 0,025 eV (energie tepelných neutronů) je ncou = ln (0,5 MeV/ 0,025 eV) /ξ = 1,76 . 103. Účinný průřez pružných srážek nezávisle na rezonanci je zhruba konstantní směrem k energii tepelných neutronů a dále (osc = 11 barnů). Celková délka dráhy lcon, než dojde k úhrnnému počtu kolizí nC()n, je pak kolem 53,4 metru. Skutečný posun je samozřejmě kratší, protože se jedná o difúzní proces. Důsledkem vlastnosti, že neutrony ztrácejí na každém kroku konstantní díl své energie, je ploché energetické spektrum generované vysokoenergetickým neutronem injektovaným do difúzéru a zakreslené jako proměnná dE/E = d(log(E)). Neutrony skenují celý energetický interval směrem dolů k energiím tepelných neutronů a „vyhledávají“ velké hodnoty účinných průřezů neutronového záchytu příměsí způsobených silnou rezonancí. Tato metoda je evidentně výhodná za předpokladu, že existují silné rezonance v oblastech energií tepelných neutronů. Toto je naštěstí podmínka, která je v praxi splněna u řady používaných izotopů.
Pokud se do transparentního media přidá malé množství aktivované příměsi, ta zachytí část neutronů. Obecně absorpční účinný průřez má komplikované vlastnosti a mění se značně z důvodu rezonance jako funkce energie neutronů.
Zavedeme pravděpodobnost přežití Psurv (Ei,E2) definovanou jako pravděpodobnost, že neutron moderovaný v intervalu Ei -» E2 není zachycen. Pravděpodobnost, že neutron není zachycen v energetickém intervalu mezi E a E +dE je ^de Ssc a Sabs jsou účinné průřezy makroskopického pružného rozptylu a absorpce. Taková pravděpodobnost je definována pro velký počet neutronů, ve kterém je skutečné pořadí energií zprůměrováno. Kombinace (nezávislých) pravděpodobností Psurv (Ei,E2), jenž přežívají záchyt ve všech nekonečných intervalech, je rovna součinu v energetickém rozsahu:
1 ίΣ ···· ·· «··· * · · · · · • · ·, · · · • * ,cl93/c^doc 4 , β • · · · · ·
Ε, ( γ ϊabs dE < Σ,.+Σ,ί, exp = exp imp dE £^Σ +Σ Ε ~ Ε2 4—JsC 4-^tabs
Ι^Ε,,Ε^ΡΡΕ,,Ε,) (8)
Pb kde Npb a N,mp jsou počty jader na jednotkový objem u olova a přidaných příměsí s dobrou aproximací, kdy pružný rozptyl v olovu je dominantní a přibližně konstantní, zvláště pro Ysc x^cNpb = konst ^Σ,ίκ · Rezonanční integrály Ires (E1,E2) u olova a přidané příměsi jsou definovány jako:
/“(£„£=) ;x = Pb, imp (9)
Malá pravděpodobnost absorpce ve stejném energetickém intervalu je dána vztahem:
ťabs = (E„E2) = 1-
která vykazuje samostatné příspěvky k záchytu difundujícího media a přidaných příměsí vážených podle jejich odpovídajících rezonančních integrálů. Hodnota normalizovaného účinného průřezu ve jmenovateli je σ™ξ = 0,105 barnů v porovnání s integrálem rezonancí Ires =150 barnů pro izotop 127I, Ires = 310 barnů pro izotop 99Tc a kes = 0,115 barnů u přírodního olova.
Například v tomto případě u transmutačního zařízení odpadu u izotopu 99Tc se pravděpodobnost záchytu zvýší v zanedbatelné atomové koncentraci příměsí N Nimp/Npb o faktor (310 barnů)/(0,105 barnů) = 2,95 . 103. Aby byly dosaženy stejné pravděpodobnosti záchytů v izotopu 99Tc a olovu, potřebná atomová koncentrace difundovaných příměsí je pouze Njmp/Npb = (0,115 barnů)/(310 barnů) - 3,70. 10‘4, což je hmotnostně 1,76.10'4.
Rezonanční integrál jako funkce energetického intervalu u hlavních prvků z tabulky 1 a podle aplikace transmutačního zařízení odpadu je uveden v obrázku č. 1, kde veličina I^(EmialMeV) je zobrazena jako funkce dolního energetického
• · • ·
• cl937as.doc ι 1 · * limitu Emjn, Hodnota jakéhokoliv energetického intervalu může být snadno vypočítána pomocí obyčejného vztahu i/) (A, ,£2) = I™ (A, ,1 MeV) - (E2,1 MeV). Obrázek dokazuje existenci velkých hodnot rezonančních integrálů u všech odpovídajících prvků s výjimkami 126Sn (toto potvrzuje nevhodnost 126Sn pro předkládanou transmutační metodu) a přírodního olova. Je rovněž evidentní, že zatímco hlavní příspěvek k integrálu v případě olova pochází od energií větších než 1 ke V, transmutované prvky mají dominantní rezonanční záchyty (skoky v grafu) při nízkých energiích. Obrázek č. 1 rovněž zobrazuje hodnoty Ires (Emjn, 1 MeV)/a£h^ , což je vztah s bezrozměrnou veličinou (viz vztah (10)), který udává pravděpodobnost záchytu vynásobenou Nimp/Npb.
Neutronové záchyty ve komplexních chemických sloučeninách
Například přípravek jódu pro lékařskou analýzu získaný ozařováním v aktivačním zařízení je pravděpodobně specifická chemická sloučenina s řadou jiných prvků v ní obsažených (viz tabulky 7 a 8). Jednoduché zobecnění vztahu (10) indikuje to, že pravděpodobnosti záchytu budou úměrné hodnotám rezonančních integrálů uvedených v dodatku 1 a vážených podle atomových koncentrací každého prvku.
Exponovaná sloučenina v uvedeném příkladě je jodid sodný (Nal). Naštěstí rezonanční integrál sodíku Ires = 0,26 bamů je mnohem menší než u jódu Ires = 150 barnů. Aktivace (24Na) sodíku bude proto pouze 1,73.10-3 hodnoty jódu. Dodatečná dávka obdržená pacientem je plně zanedbatelná. Kromě toho poločasy přeměny dvou sloučenin, požadovaného 128I a nežádoucího 24Na, jsou 24,99 minut a 14,96 hodin, tj. v poměru 2,78.10-2. Aktivita druhého bude pak 1,73.10-3 . 2,78.10-2 = 4,83.10-5 v poměru k prvnímu, bez vlivu na měřící zařízení.
V případě molybdenu (98Mo, Ires = 7,0 barnů) ve formě soli například Na2MoO4 nastávají některé záchyty v 23Na vedoucí k nestabilnímu 24Na. Rezonanční integrál 23Na je mnohem významnější než v předcházejícím příkladě, protože rezonanční integrál 98Mo je menší (Ires = 6,54 bamů). Může vzniknout problém, protože poločas přeměny izotopu 24Na je 14,96 hodin, tj. kratší než u 99Mo. Avšak při separaci produktu přeměny 99mTc, je sodík Na obecně zachován. Určitá pozornost musí být věnována tomu, aby se zajistilo vhodně malé množství izotopu 24Na v těle pacienta jako únik při procesu rozložení a následného přípravku klinického vzorku. Je-li • · · · • · • · • · · · * • · · · · • · · · · · • ¢193/¾. doc · e t • · · · ♦ ozařovaný vzorek buď kovový molybden nebo sloučenina MoC>3, takový problém nastane pouze za cenu další chemické manipulace na konci expozice.
Další nejpravděpodobnější prvky v chemické sloučenině jsou uhlík (Ires = 0,0016 barnů) (toto platí jak pro izotop 12C, tak pro malou přirozenou koncentraci (1,1 %) izotopu uhlíku 13C; tato malá koncentrace izotopu 13C produkuje ve velmi malém množství přes záchyt radioaktivní izotop 14C, protože rezonanční integrál je malý), dále kyslík (Ires = 0,0004 barnů), dusík (Ires =0,85 barnů) a vodík (Ires = 0,150 barnů). Malé množství neutronových záchytů v těchto prvcích - naštěstí s malou hodnotou Ires - je bezvýznamné. Zvláště izotop 14N produkuje 15N , 12C produkuje 13C a vodík vytváří deuterium, což jsou všechno stabilní prvky. Kontaminace deuteria v přírodním vodíku (0,015 %) může vytvářet tritium, ale naštěstí rezonanční integrál deuteria má extrémně malou hodnotu Ires = 2,3 . 10‘4 barnů. Malá izotopická koncentrace (0,37 %) 15N v přírodní směsi dusíku má extrémně malý rezonanční integrál a přeměnou beta přechází na 16O s poločasem přeměny 7,13 sekund, což je příliš krátký poločas, aby to ovlivnilo pacienta.
Dalším prvkem, který by mohl být přítomen je fosfor. Jeho rezonanční integrál je extrémně malý, Ires = 0,0712 barnů. Ten se přeměňuje na izotop 32P s poločasem přeměny 14,26 dne, což je čistý beta zářič s energií <Ep> =695 keV a bez gama čar.
Nakonec se zmíníme o chlóru. Neutronové záchyty v 35C1 (75,77 %, Ires = 12,7 20 barnů) vedou k produkci velmi dlouhodobého izotopu 36C1 (τι/2 = 3,01.105 roků, β', bez záření γ), který je neškodný, a dále k izotopu 37C1 (24,23 %, Ires » 2,47 milibarnů), který má extrémně nízký účinný průřez produkce izotopu Cl (τι/2 = 37,24 milibarnů).
Ostatní nezbytné chemikálie musí být samostatně ověřeny z hlediska jejich 25 pravděpodobnosti záchytu a jejich možnosti zavedení škodlivých radioaktivních izotopů do těla pacienta.
Počítačová simulace Monte Carlo
Výše uvedené vztahy jsou pouze přibližné a popisují jen kvalitativní vlastnosti příslušných jevů. Například v případě lineární transformace přispívá každý prvek nezávisle. Pokud je však rezonance dostatečně silná a dochází k absorpci hlavní frakce neutronů, může dojít ke „stínění“ ostatních rezonancí nastávajících při nižších energiích. Pak prvek s dominantní rezonanční skupinou může při vyšších energiích zabránit neutronových záchytům „směrem dolů“ k nižším energiím. Tento efekt může * · · » · » • · 9 · · · · • * * cl93?ft.doc · · · • · ·· · · ·· být velmi důležitý. Letargie se modifikuje pružnou částí srážky při rezonanci. Z důvodu kratší dráhy potřebné k uskutečnění srážky se neutronový tok lokálně zmenšuje. Do analýzy nelze zahrnout složitost geometrie reálného zařízení.
V praktických podmínkách jsou počítačové simulace s příslušnou časovou evolucí jedinými platnými metodami, jenž mohou předvídat přesně činnost zařízení. Takové výpočty jsou použity v metodě Monte Carlo, lze sní simulovat šíření neutronů ve skutečné geometrii transmutačniho zařízení a se skutečnými účinnými průřezy interakce částic uvnitř media. Byl vyvinutý kompletní simulační program, ve kterém se při sledování evoluce původních neutronů v mediu používají nejpřesnější hodnoty účinných průřezů. Média jsou připravena z vhodných izotopických směsí v konečné geometrické konfiguraci. Rovněž je brána v úvahu termalizace neutronů zavedením Maxwellova rozdělení rychlosti terčových jader. Používají se účinné průřezy převzaté z tabulek nukleárních dat, rovněž jsou zahrnuty údaje o přeměnách nuklidů. Tímto způsobem se zjistí, že velký počet neutronů končí uvnitř vlastního zařízení. Platnost programu byla ověřena prostřednictvím různých experimentálních údajů. Tyto simulace potvrdily vynikající shodu (lepší než stávající nejistoty s velikostí ± 15%) s experimentálními výsledky získanými vCERN-PS (experiment TARC-P211).
Uvažujme nejdříve aplikaci, kdy se zařízení používá jako aktivační transmutační zařízení. V tabulce 3 jsou uvedeny některé výsledky takové počítačové simulace normalizované na 1013 neutronů vytvořených zdrojem (protony s energií 23 MeV dopadající na silný beryliový terč) a injektovaných v aktivačním transmutačním zařízení s geometrií popsanou v tabulce 6. Vybrali jsme molybdenovou sůl Na2MoO4 (místo toho lze použít jiné soli například soli derivované z molybdenite kyseliny fosforečné Ηγ)PřMoíCbjň] η H2O; podrobnosti viz odstavec 5.3), aby bylo možné ocenit efekty dalších chemických prvků a jejich aktivace.
Z injektovaných neutronů je 91,5 % zachyceno uvnitř zařízení a 8,5 % neutronů unikne. Tyto neutrony jsou absorbovány v okolním stínícím materiálu. Značná část záchytů nastává v železe (36,0 %) a v olovu (46,8 %). Většina záchytů vytváří stabilní prvky s výjimkou záchytů v izotopu 54Fe (2,40 %), který vytváří 5:,Fe s poločasem přeměny 2,73 roků a olovo 208Pb (0,43 %, které produkuje 209Pb, přičemž tento izotop se dále přeměňuje s poločasem přeměny 3,25 hodiny na stabilní izotop • ·
AAAA
AAA · A • d9?’cs.doř · 209Bi. Záchyty v grafitovém moderátoru jsou malé (0,51 %) a vytvářejí malé množství izotopu 14C při záchytech v přírodním izotopu 13C (3,25.10’4).
2. DYNAMIKA NEUTRONŮ
Difúzní rovnice
Aby bylo možné ilustrovat předloženou metodu, uvedeme nejdříve některé jednoduché analytické úvahy. Tyto kvalitativní výsledky jsou přibližné. Poskytují však informaci o dynamice této metody. Podrobnosti počítačové simulace budou uvedeny později.
Předpokládejme velký objem transparentního difuzního media dostatečně rozsáhlého tak, aby umožňoval pohyb neutronů. Zdroj považovaný za téměř bodový je umístěn ve středu. Uvažujme šíření neutronů ve velkém rovnoměrném mediu s N rozptylujícími centry na jednotkový objem s velmi malým absorpčním účinným průřezem aabs a velkým účinným průřezem rozptylu osc . Všechny ostatní účinné průřezy jsou zanedbatelné, což je obecně případ pro neutrony s energií značně nižší než 1 MeV. Protože úhlová distribuce těchto srážek je většinou izotropická, existuje zde rovněž jejich důležitá funkce - šíření neutronů je difuzní, a proto jsou neutrony „zamlženy“ uvnitř menšího objemu kontejmentu.
Neutronový tok φ (x,y,z) v takovém objemu je definován jako počet neutronů procházejících jednotkovou plochou ze všech směrů za jednotkovou dobu. V tomto okamžiku není zvažováno energetické spektrum neutronů, neutronový tok (a odpovídající účinné průřezy) je zprůměrován v celém energetickém spektru. Četnost reakcí px definovaná jako počet událostí za jednotku času a na jednotkový objem u procesu s účinným průřezem σχ je dána vztahem px = φΝσχ = φΣχ, kde Σχ = Νσχ je makroskopický účinný průřez procesu x (x =sc pro pružný rozptyl neutronů, x = abs pro absorpci neutronů, x = capt pro záchyt neutronů). V ustáleném stavu vede Fickův zákon k velmi dobře známé diferenciální rovnici;
D
S_
D kde S je intenzita neutronového zdroje definovaná počtem neutronů na jednotkový objem a čas, D = 1/(3Σ8ο) je difuzní koeficient pro izotropický rozptyl. U ···· ·· · · · · · · · · • ·· · ···· • · 4 · 4 * · · anizotropického rozptylu musí být zavedena korekce, tj. D = 1/(3ESC (1 - μ)), kde μ = <cos0> je střední hodnota kosinu difúzního úhlu (povšimněte si, že pro relativně pomalé neutrony a vysoké hmotnostní Číslo A je μ « 0). Jak již bylo uvedeno v odstavci 1.1, lze osvětlit tuto předkládanou metodu v praktickém provedení na dvou materiálech vybraných z mnoha jiných difúzních médií, a to především na uhlíku (používajícím hustotu grafitu reaktorové jakosti d = 1,70 g/cm3 a účinné průřezy tepelných neutronů), u kterého D = 8,6 mm, a na olovu s hodnotou D = 10,1 mm. Na těchto dvou prvcích lze objasnit možné alternativy medií převádějících rychle a pomalu neutrony na tepelné neutrony.
Zvýšení neutronového toku
Aby byla dosažena účinná rychlost aktivace, musí být neutronový tok co nejvyšší. Pokud umístíme bodový zdroj do počátku souřadnicového systému, bude mít rovnice (3) všude S = 0 s výjimkou zdroje. Přibližné řešení diferenciální rovnice je pak:
kde Soje intenzita neutronů ze zdroje za jednotku času (n/s). Účinný průřez pružných srážek je velký a účinný průřez absorpce je velmi malý, D je malé Číslo (zhruba centimetry), zatímco l/κ je větší hodnota (zhruba metry). V oblasti těsně blízko zdroje, hlavně pak pro Kr « 1, je neutronový tok dán vztahem φ (r) « So/(4uDr), zvláště se pak zvyšuje v nepřítomnosti difuzéru φο (r) « S,7(4Kr2). U typické vzdálenosti vzorku r = 30 cm, je faktor nárůstu F = φ (r)/ φ0 (r) = r/D velmi značný například u uhlíku je F = 30/0,86 = 34,88 a pro olovo je F = 30/1,01 = 29,7. Difúzní medium díky mnoha příčkám působí jako výkonný zesilovač neutronového toku. Nastavení energie
Energetické spektrum neutronů odpovídá největším hodnotám účinných průřezů záchytu neutronů odpovídajícího izotopu. Energetické spektrum holého zdroje není optimální, protože jeho energie je obecně příliš vysoká k vytváření efektivní četnosti záchytu. Proto musí být před vlastním použitím provedeno přizpůsobení energie (tzv. moderace). Již ve dříve uvedených příkladech účinné průřezy leží v oblasti rezonance, jsou to například aktivace jódu a produkce 99Mo • · · · • · · · • · (99mTc) u molybdenových terčů. Jak již bylo dříve uvedeno, v takovém případě musí mít transparentní a difuzní materiál navíc i vyšší atomové číslo. Energie E neutronů je pak progresivně posunuta v malých krocích o velký počet násobných pružných srážek (jak již bylo dříve uvedeno pod hodnotu několika stovek keV a v transparentním mediu jsou dominantní pouze pružné srážky). Minimální kinetická energie T’min (tj. maximální energetická ztráta) neutronu s energií To při srážce s jádrem s hmotnostním číslem A je dána následujícím vztahem:
(6) kde se evidentně předpokládá největší hmotnostní číslo A tak, aby se minimalizovaly ztráty energie. Pro vysoké hmotnostní číslo A je nejlepší aproximací izotropický rozptyl. Průměrné logaritmické zmenšení energie ξ je pak dáno následujícím vztahem:
Logaritmické zmenšení energie u olova je velmi malé ξ = 9,54 . 10' .
Průměrný počet srážek nC0n při snížení energie z 0,5 MeV na 0,025 eV (energie tepelných neutronů) je ncoii = ln (0,5 MeV/ 0,025 eV) /ξ = 1,76 . 103. Účinný průřez pružných srážek nezávisle na rezonanci je zhruba konstantní směrem k energii tepelných neutronů a dále (osc =11 barnů). Celková délka dráhy lcon, než dojde k úhrnnému počtu kolizí ncon, je pak kolem 53,4 metru. Skutečný posun je samozřejmě kratší, protože se jedná o difuzní proces. Důsledkem vlastnosti, že neutrony ztrácejí na každém kroku konstantní díl své energie, je ploché energetické spektrum generované vysokoenergetickým neutronem injektovaným do difuzéru a zakreslené jako proměnná dE/E = d(log(E)). Neutrony skenují celý energetický interval směrem dolů k energiím tepelných neutronů a „vyhledávají“ velké hodnoty účinných průřezů neutronového záchytu příměsí způsobených silnou rezonancí. Tato metoda je evidentně výhodná za předpokladu, že existují silné rezonance v oblastech energií tepelných neutronů. Toto je naštěstí podmínka, která je v praxi splněna u řady používaných izotopů.
• · · ·
- 33 Pokud se do transparentního media přidá malé množství aktivované příměsi, ta zachytí část neutronů. Obecně absorpční účinný průřez má komplikované vlastnosti a mění se značně z důvodu rezonance jako funkce energie neutronů.
Zavedeme pravděpodobnost přežití Psurv (Ei,E2) definovanou jako pravděpodobnost, že neutron moderovaný v intervalu Ej E2 není zachycen. Pravděpodobnost, že neutron není zachycen v energetickém intervalu mezi E a E +dE ie [ι-(Σ^./(Σ^+Σ« )> ; /'s)j, kde Esc a Σ;,ικ jsou účinné průřezy makroskopického pružného rozptylu a absorpce. Taková pravděpodobnost je definována pro velký počet neutronů, ve kterém je skutečné pořadí energií zprůměrováno. Kombinace (nezávislých) pravděpodobností Psurv (Ei,E2), jenž přežívají záchyt ve všech nekonečných intervalech, je rovna součinu v energetickém rozsahu.
=fl exp y
£Jgbs dE
Σ +Σ„
N, _Pb
σ.
exp dE ~E ^I^\EX,E/ + Ι^\Εγ,Ε/) (8)
Pb kde Npb a Njmp jsou počty jader na jednotkový objem u olova a přidaných příměsí s dobrou aproximací, kdy pružný rozptyl v olovu je dominantní a přibližně konstantní, zvláště pro NPb = konst » ΣαΚ, Rezonanční integrály Ires (E1,E2) u olova a přidané příměsi jsou definovány jako:
“r dF /«(£„£,)= JCT«—;x-Pb,in,p
E,
Malá pravděpodobnost absorpce ve stejném energetickém intervalu je dána vztahem:
Pabs = (E, ,E2) = 1 - Psun. (E„E2)
I (Nimp r(imp) (9)
• ···· ·· ···· ·· ·· · ·· · · · · · • · ··· ···« · · · · · «·····
- 34 ” ······ ^1937cs«oc · · · • · · · · · * ·· · « ·· která vykazuje samostatné příspěvky k záchytu difundujícího media a přidaných příměsí vážených podle jejich odpovídajících rezonančních integrálů. Hodnota normalizovaného účinného průřezu ve jmenovateli je = 0,105 bamů v porovnání s integrálem rezonancí Ires =150 barnů pro izotop 127I, Ires = 310 barnů pro izotop 99Tc a Ires = 0,115 barnů u přírodního olova.
Například v tomto případě u transmutačního zařízení odpadu u izotopu 99Tc se pravděpodobnost záchytu zvýší v zanedbatelné atomové koncentraci příměsí N Νύηρ/Npb o faktor (310 bamů)/(0,105 barnů) = 2,95 . 103. Aby byly dosaženy stejné pravděpodobnosti záchytů v izotopu 99Tc a olovu, potřebná atomová koncentrace difundovaných příměsí je pouze Ν^ψ/Ν^, = (0,115 barnů)/(310 barnů) = 3,70. 10'4, což je hmotnostně 1,76.10-4.
Rezonanční integrál jako funkce energetického intervalu u hlavních prvků z tabulky 1 a podle aplikace transmutačního zařízení odpadu je uveden v obrázku č.
1, kde veličina /^(Ε^,Ι MeV) je zobrazena jako funkce dolního energetického limitu Emin. Hodnota jakéhokoliv energetického intervalu může být snadno vypočítána pomocí obyčejného vztahu Ι^(Ελ,Ε2) = (£j,1 MeV) - V;^(E2A MeV). Obrázek dokazuje existenci velkých hodnot rezonančních integrálů u všech odpovídajících prvků s výjimkami 126Sn (toto potvrzuje nevhodnost 126Sn pro předkládanou transmutační metodu) a přírodního olova. Je rovněž evidentní, že zatímco hlavní příspěvek k integrálu v případě olova pochází od energií větších než 1 keV, transmutované prvky mají dominantní rezonanční záchyty (skoky v grafu) při nízkých energiích. Obrázek č. 1 rovněž zobrazuje hodnoty Ires (Emin, 1 MeV)/, což je vztah s bezrozměrnou veličinou (viz vztah (10)), který udává pravděpodobnost záchytu vynásobenou Njmp/Npb.
Neutronové záchyty ve komplexních chemických sloučeninách
Například přípravek jódu pro lékařskou analýzu získaný ozařováním v aktivačním zařízení je pravděpodobně specifická chemická sloučenina s řadou jiných prvků v ní obsažených (viz tabulky 7 a 8). Jednoduché zobecnění vztahu (10) indikuje to, že pravděpodobnosti záchytu budou úměrné hodnotám rezonančních integrálů uvedených v dodatku 1 a vážených podle atomových koncentrací každého prvku.
- 35 9 9 9
9 9 9 9 9 9
9 9 · · 9 ·
9 999 «9 9 • · · · , f„-,9 j 9 9 9 .· .. cl’37?L4°t· .,
Exponovaná sloučenina v uvedeném příkladě je jodid sodný (Nal). Naštěstí rezonanční integrál sodíku Ires = 0,26 barnů je mnohem menší než u jódu Ires = 150 barnů. Aktivace (24Na) sodíku bude proto pouze 1,73.10-3 hodnoty jódu. Dodatečná dávka obdržená pacientem je plně zanedbatelná. Kromě toho poločasy přeměny dvou sloučenin, požadovaného 128I a nežádoucího 24Na, jsou 24,99 minut a 14,96 hodin, tj. v poměru 2,78.10-2. Aktivita druhého bude pak 1,73.10-3 . 2,78.10-2 = 4,83.10-5 v poměru k prvnímu, bez vlivu na měřící zařízení.
V případě molybdenu (98Mo, Ires = 7,0 barnů) ve formě soli například Na2MoO4 nastávají některé záchyty v 23Na vedoucí k nestabilnímu 24Na. Rezonanční integrál 23Na je mnohem významnější než v předcházejícím příkladě, protože rezonanční integrál Mo je menší (Ires = 6,54 barnů). Může vzniknout problém, protože poločas přeměny izotopu 24Na je 14,96 hodin, tj. kratší než u 99Mo. Avšak při separaci produktu přeměny 99mTc, je sodík Na obecně zachován. Určitá pozornost musí být věnována tomu, aby se zajistilo vhodně malé množství izotopu 24Na v těle pacienta jako únik při procesu rozložení a následného přípravku klinického vzorku. Je-li ozařovaný vzorek buď kovový molybden nebo sloučenina MoO3, takový problém nastane pouze za cenu další chemické manipulace na konci expozice.
Další nejpravděpodobnější prvky v chemické sloučenině jsou uhlík (Ires = 0,0016 barnů) (toto platí jak pro izotop 12C, tak pro malou přirozenou koncentraci (1,1 %) izotopu uhlíku 13C; tato malá koncentrace izotopu 13C produkuje ve velmi malém množství přes záchyt radioaktivní izotop 14C, protože rezonanční integrál je malý), dále kyslík (Ires = 0,0004 barnů), dusík (Ires =0,85 barnů) a vodík (Ires = 0,150 barnů). Malé množství neutronových záchytů v těchto prvcích - naštěstí s malou hodnotou Ires - je bezvýznamné. Zvláště izotop 14N produkuje 15N , 12C produkuje 13C a vodík vytváří deuterium, což jsou všechno stabilní prvky. Kontaminace deuteria v přírodním vodíku (0,015 %) může vytvářet tritium, ale naštěstí rezonanční integrál deuteria má extrémně malou hodnotu Ires = 2,3 . 10-4 barnů. Malá izotopická koncentrace (0,37 %) 15N v přírodní směsi dusíku má extrémně malý rezonanční integrál a přeměnou beta přechází na 16O s poločasem přeměny 7,13 sekund, což je příliš krátký poločas, aby to ovlivnilo pacienta.
Dalším prvkem, který by mohl být přítomen je fosfor. Jeho rezonanční integrál je extrémně malý, Ires = 0,0712 barnů. Ten se přeměňuje na izotop 32P s poločasem přeměny 14,26 dne, což je čistý beta zářič s energií <Ep> =695 keV a bez gama Čar.
• · · · • · · · • · · · •c!937c>doc • · ·
Nakonec se zmíníme o chlóru. Neutronové záchyty v 35C1 (75,77 %, Ires - 12,7 barnů) vedou k produkci velmi dlouhodobého izotopu 36C1 (ti/2 = 3,01.105 roků, β, bez záření γ), který je neškodný, a dále k izotopu 37C1 (24,23 %, Ires « 2,47 milibarnů), který má extrémně nízký účinný průřez produkce izotopu 38C1 (τι,2 = 37,24 milibarnů).
Ostatní nezbytné chemikálie musí být samostatně ověřeny z hlediska jejich pravděpodobnosti záchytu a jejich možnosti zavedení škodlivých radioaktivních izotopů do těla pacienta.
Počítačová simulace Monte Carlo
Výše uvedené vztahy jsou pouze přibližné a popisují jen kvalitativní vlastnosti příslušných jevů. Například v případě lineární transformace přispívá každý prvek nezávisle. Pokud je však rezonance dostatečně silná a dochází k absorpci hlavní frakce neutronů, může dojít ke „stínění“ ostatních rezonancí nastávajících při nižších energiích. Pak prvek s dominantní rezonanční skupinou může při vyšších energiích zabránit neutronových záchytům „směrem dolů“ k nižším energiím. Tento efekt může být velmi důležitý. Letargie se modifikuje pružnou částí srážky při rezonanci. Z důvodu kratší dráhy potřebné k uskutečnění srážky se neutronový tok lokálně zmenšuje. Do analýzy nelze zahrnout složitost geometrie reálného zařízení.
V praktických podmínkách jsou počítačové simulace s příslušnou časovou evolucí jedinými platnými metodami, jenž mohou předvídat přesně činnost zařízení. Takové výpočty jsou použity v metodě Monte Carlo, lze s ní simulovat šíření neutronů ve skutečné geometrii transmutačního zařízení a se skutečnými účinnými průřezy interakce částic uvnitř media. Byl vyvinutý kompletní simulační program, ve kterém se při sledování evoluce původních neutronů v mediu používají nej přesnější hodnoty účinných průřezů. Média jsou připravena z vhodných izotopických směsí v konečné geometrické konfiguraci. Rovněž je brána v úvahu termalizace neutronů zavedením Maxwellova rozdělení rychlosti terčových jader. Používají se účinné průřezy převzaté z tabulek nukleárních dat, rovněž jsou zahrnuty údaje o přeměnách nuklidů. Tímto způsobem se zjistí, že velký počet neutronů končí uvnitř vlastního zařízení. Platnost programu byla ověřena prostřednictvím různých experimentálních údajů. Tyto simulace potvrdily vynikající shodu (lepší než stávající nejistoty s velikostí ± 15%) s experimentálními výsledky získanými vCERN-PS (experiment TARC-P211).
• · · · · · · · • 9 9· ···· • · · · ··· · · · • · · · · ·ο1937ε·ά<κ · · · • · · · 9 9 9 · 9 · ·
Uvažujme nejdříve aplikaci, kdy se zařízení používá jako aktivační transmutační zařízení. V tabulce 3 jsou uvedeny některé výsledky takové počítačové simulace normalizované na 1013 neutronů vytvořených zdrojem (protony s energií 23 MeV dopadající na silný beryliový terč) a injektovaných v aktivačním transmutaČním zařízení s geometrií popsanou v tabulce 6. Vybrali jsme molybdenovou sůl Na2MoO4 (místo toho lze použít jiné soli například soli derivované z molybdenité kyseliny fosforečné Ηγ{Ρ(Μο2θ7)6] n H2O; podrobnosti viz odstavec 5.3), aby bylo možné ocenit efekty dalších chemických prvků a jejich aktivace.
Z injektovaných neutronů je 91,5 % zachyceno uvnitř zařízení a 8,5 % neutronů unikne. Tyto neutrony jsou absorbovány v okolním stínícím materiálu. Značná část záchytů nastává v železe (36,0 %) a v olovu (46,8 %). Většina záchytů vytváří stabilní prvky s výjimkou záchytů v izotopu 54Fe (2,40 %), který vytváří 55Fe s poločasem přeměny 2,73 roků a olovo 208Pb (0,43 %, které produkuje 209Pb, přičemž tento izotop se dále přeměňuje s poločasem přeměny 3,25 hodiny na stabilní izotop 209Bi. Záchyty v grafitovém moderátoru jsou malé (0,51 %) a vytvářejí malé množství izotopu 14C při záchytech v přírodním izotopu 13C (3,25.10'4).
• · · · • · · · ···· • · · · ···· • · · · · · · ·· · • · · · · ·ε193'Λάοί · · · ··· ·· ·· · · ··
Tabulka 3
Příklad počítačové simulace u aktivačního transmutačního zařízení s NaíMoOj. Záchyty jsou uvedeny pro produkovaných 1013 neutronů. Jsou uvedeny izotopy pouze s poločasy delšími než 1000 sekund.
| Prvek | Hmotnost (kg) | Záchyty | Záchyt/gram | Dceřiný produkt | Poločas přeměny |
| 12C | 347,5 | 5,181E10 | 1,491E5 | 13C | stabilní |
| 13C | 4,1880 | 3,250E9 | 7.760E5 | 14c | 5730 roků |
| ,6O | 0,2213 | - | - | 170 | stabilní |
| 23Na | 0,1594 | l,690E9 | l,060E7 | 24Na | 14,95 hodin |
| 54Fe | 3739,0 | 2.397E11 | 6,411E4 | 55Fe | 2,73 roků |
| 56Fe | 61330,0 | 3,48812 | 5.688E4 | 57Fe | stabilní |
| 57Fe | 1497,0 | l,015Ell | 6,780E4 | 58Fe | stabilní |
| 58Fe | 193,9 | l,459E10 | 7,524E4 | 59Fe | 44,5 dne |
| 92Mo | 0,0473 | 1,536E8 | 3,247E6 | 93Mo | 4.9E3 roků |
| 92Mo | 0,0473 | «1.0Ε5 | «2,0E3 | 93mMo | 6,85 hodin |
| 94Mo | 0,0301 | l,100E8 | 3,652E6 | 95Mo | stabilní |
| 95Mo | 0,0524 | E485E10 | 2,835E8 | 96Mo | stabilní |
| 96Mo | 0,0555 | 2.150E9 | 3,874E7 | 97Mo | stabilní |
| 97Mo | 0,0321 | 1.650E9 | 5.142E7 | 98Mo | stabilní |
| ”Mo | 0,0819 | l,360E9 | l,660E7 | Mo | 65,94 hodin |
| 100Mo | 0,0334 | 4,100E8 | 1.229E7 | 101Mo | 14,61 minut |
| 204Pb | 702,3 | 5,539E11 | 7,887E5 | 205pb | stabilní |
| 206Pb | 12210,0 | 5.348E11 | 4.380E4 | 20Pb | stabilní |
| 207Pb | 11250,0 | 4,102E12 | 3,646E5 | 208pb | stabilní |
| 208pb | 26800,0 | 4,284E10 | 1,599E3 | 209pb | 3,25 hodin |
| 2°5pb | 0,0031 | E000E7 | 3.270E6 | 206pb | stabilní |
| Celkem: | 118074,0 | 9,155E12 |
Proto aktivace struktur je mírnější a nevede ke specifickým problémům i po dlouhodobé expozici. Jak lze očekávat, aktivace komplexního chemického vzorku produkuje řadu nežádoucích a nestabilních prvků, tyto případy budou podrobněji popsány později.
Energetické spektrum neutronů zachycených v izotopu 98Mo je zobrazeno jako plná čára (levá stupnice) v obr.č. 2. Integrovaná pravděpodobnost záchytu (tečkovaná čára, pravá stupnice) je dále zobrazena jako funkce horní hodnoty energie integrace.
Příspěvek tepelného neutronu je velmi malý a dominuje rezonanční záchyt, který se zvětšuje směrem k nejvyšším energiím.
Fenomenologie procesu neutronového záchytu je pěkně zviditelněna při chování energetického spektra v blízkosti silné rezonanční absorpce (obr. Č. 3a). Výpočty se vztahují na aktivaci bloku kovového teluru v aktivním objemu aktivačního transmutačního zařízení viz tabulka 6. Pravděpodobnosti záchytu ve vlastním tělese aktivačního transmutačního zařízení (Pb, Fe, atd.) jsou podle očekávání nezměněny ve vztahu k předcházejícímu vzorku. Měrná četnost neutronového záchytu u izotopu 130Te přeměňujícího se na 13Ú je u přírodního teluru η = 3,54.10-3 kg-1. Pokles (označený šipkou při 23 eV) nastává během lokálního ochuzení způsobeného u hlavního izotopu 123Te: neutrony ze sousedních oblastí vstupují do tohoto místa, ale prošly již řadou rozptylů nutných k přemístění neutronového toku a způsobují tak významný energetický posun daný letargií materiálu. Po vyrovnáni poklesu ve spektru je úroveň spektra nízká, což je způsobeno ochuzením neutronů z důvodu záchytů. Energetické spektrum neutronových záchytů u izotopu 123Te (plná čára, levá stupnice) a integrovaná pravděpodobnost neutronového záchytu (tečkovaná čára, pravá stupnice) jsou zobrazeny v obrázku č. 3b. Přítomnost prominentního píku s energií 23 eV a dalších satelitních píků je evidentní. Nakonec v obr.č. 3c jsou zobrazeny stejné veličiny, ale pro záchyty v izotopu 130Te. Četnost neutronového záchytu je potlačena v souladu s dominantním pikem izotopu 123Te, ale neutronový tok je později obnoven a neutronové záchyty nastávají rovněž při tepelných energiích. Rezonanční záchyty izotopu 130Te nastávají při relativně vysokých energií před absorpcí v izotopu 123Te. Tyto neutronové záchyty se zachovají, i když z důvodu velkých vzorků teluru bude neutronový tok významně ochuzen. Tento příklad ukazuje citlivou souhru v pořadí rezonančních neutronových záchytů u různých prvků sloučeniny.
Nakonec krátce rozebereme aplikaci transmutačního zařízení odpadu. K popisu časové evoluce neutronových toků a složení prvků v energetickém zesilovači byl použit počítačový program (viz C. Rubbia, „Energetický zesilovač s vysokým ziskem pracující s rychlými neutrony“ {High Gain Energy Amplifier Operated with Fast Neutronš), AIP Conference Proceedings 346, Mezinárodní konference o technologiích transmutace řízených urychlovači {International Conference on Accelerator Driven Transmutation Technologies and Applications), Las Vegas, červenec 1994). Vazba mezi těmito dvěma modely je nezbytná k
- 40 • cl93~c#doc * · pochopení činnosti transmutačního zařízení odpadu spojeného s energetickým zesilovačem.
Energetický zesilovač je chlazen taveným olovem, které obklopuje aktivní zónu. Jinak v tomto prázdném objemu se podmínky popsané v transmutačním zařízení vyvíjí normálně. Toto je evidentní na neutronovém spektru v obrázku č. 4 zobrazujícím různé vzdálenosti nad aktivní zónou u malého válcového objemu koaxiálního ke středu aktivního jádra a asi 1 metr od osy. Prvních 5 spekter (označených 1 až 5) odpovídá různým vertikálním segmentovaným úrovním aktivní zóny počínaje střední rovinou a rostoucí pokaždé o 15 cm. Lze pozorovat velmi tvrdé spektrum, které je například požadováno ke štěpení transuranů. Po sobě jdoucích pět spekter (6 až 10) odpovídá různým vertikálním segmentovaným úrovním volovu obklopujícího aktivní zónu v krocích po 40 cm. Všechna spektra jsou zprůměrována přes vertikální komoru. Spektra v okolním olovu vykazují charakteristické zploštění způsobené izoletargickou podmínkou a dramatické obohacení části spektra, které odpovídá příslušné transmutaci (1 až 1000 eV). V segmentech 8 a 9 jsme zavedli malou difundovanou kontaminaci izotopu 99Tc při hustotě 2,686 mg/cm3 a s ekvivalentní hmotnostní koncentrací pouze 260 ppm vzhledem k olovu.
Významné čáry záchytu odpovídají rezonancím izotopu 99Tc jsou způsobeny silnou absorpcí tak, jak je indikováno velkým poklesem neutronového toku při rezonanci. Toto je lépe vidět v obrázku č. 5, kde spektrum v segmentu 8 (objem 0,409 m3) je zaznamenáno v lineární stupnici. Zvláště lze pozorovat difuzní doplnění spektra způsobené neutrony z oblasti bez přidání příměsi 99Tc.
Program může být použit ke studii časové evoluce vyhoření uvnitř energetického zesilovače a následujících reakcí v transmutačním zařízení. Toto je evidentní v obrázku č. 6, kde koncentrace odpovídajících prvků jako funkce vyhoření v energetickém zesilovači je zobrazena pro segment 8 (0,409 m3), ve kterém je původně přidána příměs 99Tc. Zatímco izotop 99Tc s počáteční hustotou 2,686 mg/cm3 je rychle transmutován s konstantou 1/e a 82 GW den/tuna, vytváří se dceřiný prvek 100Ru. Vysoká rychlost transformace izotopu 99Tc na stabilní izotop 100Ru je charakterizována malou četností neutronových záchytů při vytváření ,01Ru a potenciálně i 102Ru. Je nutné si uvědomit, že všechny označené izotopy ruthenia jsou stabilní. Následující prvky, které mohou být produkovány dalšími záchyty jsou rovněž ·
• ·« · • « 94 • · · · · · « • · · · · · * • · 4 4 4 9 4 9 • 4 4 •cl93'?Q9doc 9 · * •· 44 44 H vhodné: 103Ru a 104Ru jsou stabilní, zatímco 105Ru se rychle přeměňuje na stabilní 105Pd. Rovněž tak 106Pd je stabilní, prvním dlouhodobým izotopem je 107Pd, který má poločas přeměny 6,5.106 roků. Jeho rychlost produkce je silně zanedbatelná, pokud se vezme v úvahu, že až osm po sobě jdoucích neutronových záchytů musí nastat ve stejném jádře k jeho vzniku.
Přeměnová konstanta2 u transmutace izotopu 99Tc je asi 82,1 GW den/tuna, což odpovídá méně než 3 rokům při jmenovitém výkonu energetického zesilovače (1,0 GW, tepelné neutrony). Tyto křivky dokazují proveditelnost kompletní eliminace technecia v periferii energetického zesilovače s přiměřenou časovou konstantou. Další podrobnosti o konfiguraci a skutečné rychlosti transmutace budou diskutovány později.
Navíc rovněž připomínáme, že pokud by transmutované materiály byly přímo vloženy do aktivní zóny, rychlost transmutace by byla menší, protože neutronový tok je koncentrován na energie, u kterých neutronové záchyty s dlouhodobými štěpnými produkty mají malý účinný průřez.
3. ZDROJ NEUTRONŮ Všeobecné úvahy
Velikost a typ neutronového zdroje závisí jednoznačně na aplikaci. Nejdříve uvažujme případ aktivačního transmutačního zařízení.
Hlavním parametrem je úhlově integrovaná rychlost produkce neutronů (intenzita) So, protože skutečná úhlová distribuce u zdroje rychle přechází na izotropní, což je způsobeno olověným difuzérem (další podrobnosti viz kapitola 4). Rovněž energetické spektrum původně produkovaných neutronů je relativně nedůležité, protože, jak již bylo vysvětleno dříve, nepružné srážky v difuzéru rychle sníží energii neutronů na energii kolem 1 MeV a níže, kde dochází k letargickému zpomalování neutronů. Proto účinnost neutronových záchytů aktivace η a geometrie aktivačního transmutačního zařízení jsou relativně nezávislé na detailech realizace zdroje.
V případě aktivace přírodního jódu je pravděpodobné, že malý vzorek - přibližně zlomek gramu - musí být aktivován s takovou úrovní expozic, které vyžadují cyklotron nebo podobný urychlovač s rychlostí produkce neutronů několika násobků
Pozn. překladatele: Autor používá v angličtině stejný termín decay consíanť- přeměnová konstanta pro transmutační energii za den na jednu tunu a veličinu přeměnová konstanta definovanou v poznámce 1.
- 42 «•t I • · ···* ·· r »cl93?c^doc |
44
1013 neutronů v celém prostorovém úhlu. Tuto rychlost produkce lze získat s energií 10 až 30 MeV a proudem svazku odpovídajícím jednotkám mA, což je rovněž vhodné k produkci izotopů při vyšetřeních PET. Proto lze předpokládat použití kombinovaného zařízení.
V případě velké průmyslové produkce radionuklidů jako například Mo (“Tc), 1311 nebo štěpných produktů z uranu, stojí za to zvážit použití podobných proudů, ale s vyšší energií protonů v oblasti několika stovek MeV s odpovídající větší hodnotou So. Aktivace úměrná hodnotě So může být pak provedena u mnohem menších vzorků, což je značně výhodné zvláště v případě přenosných dávkovačích zařízení Mo (99mTc).
Na druhé straně stojí za zvážení produkce s malou aktivací s jednoduchým zařízením používajícím radioaktivní zdroje emitující neutrony. Toto může být zajímavé pro aplikace vyžadující velmi slabý izotopický zdroj (« mCi) při nízkých nákladech a provozním zjednodušení.
Výtěžek neutronů u částic se střední energií
V literatuře se uvádí celkový výtěžek neutronů z tlustého terče Be bombardovaného svazkem protonů s energií Ep = 23 MeV (viz H.J. Brede et al., Nucl. Instr. & Methods, A274, (332), 1989 a další odkazy). Integrace přes úhlové rozdělení (M.A. Lone et al., Nucl. Instr, a Methods 143, (331), 1977, viz rovněž M.A. Lone et al., Nucl. Instr. and Methods 189, (515), 1981) dává celkový výtěžek neutronů So = 1,66 . 1014 n/s/mA (u energií větších než 0,4 MeV) odpovídající neutronovému toku <f>(r) = 0,654 . 1012 cm'2 s'1 mA4 při vzdálenosti r = 20 cm od zdroje podle vztahu <j)(r) « So /(4πϋΓ), což vykazuje faktor nárůstu olova (DM,01 cm). Rovněž stojí za povšimnutí, že neutronový tok klesá s převrácenou hodnotou vzdálenosti (1/r), tj. mnohem pomaleji než v prázdném prostoru, kde je neutronový tok úměrný prostorovému úhlu ze zdroje (1/r2). Již u proudu 10 mA, který může být generován moderními cyklotrony, vede náš systém ke značnému neutronovému toku Φ(γ) = 6,5 . 1012 cm'2 s'1 . Tato hodnota je typická pro reaktor.
- 43 Tabulka 4
Výtěžek neutronů u energií větších než 0,3 MeV, integrováno přes všechny úhly.
| • · · · · | • · | • · « « | • « |
| • · | • | 0 · | • · » |
| * · · | • | e · · · · « | |
| • « » • » · * £ | • • · | • « «493. cs.djc · « • · « · |
| Reakce | Energie (MeV) | Integrovaný neutronový tok So (1013 n/s/mA) |
| 9Be (p,n) | 14,8 | 6,8 |
| 18,0 | 10,2 | |
| 23,0 | 16,6 | |
| 9Be (d,n) | 8,0 | 1,5 |
| 14,8 | 8,6 | |
| 18,0 | 12,3 | |
| 23,0 | 19,6 | |
| 7Li (p,n) | 14,8 | 5,1 |
| 18,0 | 8,1 | |
| 23,0 | 10,3 | |
| 7Li (d,n) | 8,0 | 1,0 |
| 14,8 | 7,7 | |
| 18,0 | 12,1 | |
| 23,0 | 19,5 |
Lze použít další terčové materiály, zvláště pak 7Li, které má porovnatelné výtěžky. Z hlediska bodu tavení jsou lithiové terče mnohem komplikovanější. Přehled výtěžků u různých svazků a (tlustých) terčů je uveden v tabulce 4.
Výtěžek neutronů je rostoucí funkce s kinetickou energií protonů Ep. Proložení měření pro různé energie vede k jednoduchému empirickému vztahu S0(Ep)=4,476 . 1011 . Ep1’886, který platí pro neutrony s energií větší než 0,4 MeV. Například u kinetické energie protonů Ep =50 MeV (15) se výtěžek neutronů zvýši (sníží) o násobek 4,33 (0,45) při porovnání s energií Ep =23 MeV. Když energie svazku Eo • · · · proudu ip je ipEp, zvyšuje se výtěžek neutronů pro danou energii svazku úměrně s c 0.886 rt0
Neutrony lze produkovat rovněž prostřednictvím jiných dopadajících částic, zvláště deuterony a alfa částicemi. Pro danou energii výtěžek neutronů dopadajících v malém úhlu je značně vyšší než u protonů, ale pokud se týče naší aplikace, neutronový tok integrovaný přes úhel je porovnatelný s tokem protonů, viz tabulka 4. Například při energii Ej = 23 MeV je integrovaný výtěžek So=l,96.1014 n/s/mA. Výtěžek dopadajících částice alfa je značně nižší. Pro zjednodušení a vysoký výtěžek neutronů se zdají být pro danou aplikaci protonové svazky optimální.
Důležitým technickým prvkem je energie svazku, která se rozptýlí v terči. V našem případě jsou obecně použitelné i jiné typy terčů, které lze obecně používat se svazky částic. Efektivní plocha svazku je obvykle několik čtverečných centimetrů. Připomínáme, že tloušťka terče vyžadovaná k zastavení svazku je relativně malá, tj. asi 4 mm pro energii Ep = 25 MeV. Tepelná vodivost berylia je vyšší (k=2,18 W.cm'1 . °C_1) a bod tání je odpovídajícím způsobem vysoký (1 278°C). Pokles teploty AT způsobený tepelnou vodivostí pro povrchovou hustotu energie q danou svazkem (W/cm2) v tloušťce L, která je vybrána tak, aby odpovídala dosahu částic, je dán vztahem AT=qL/2k, přičemž jsou zanedbány variace ztrát ionizací určené Braggovým pikem (tento malý efekt skutečně vylepší situaci, protože ztráty energie jsou vysoké na konci doletu, což je blíže oblasti chlazení). Při volbě q = 5.10 W/cm a L =0,4 cm dostaneme hodnotu AT = 458°C, což je odpovídající hodnota. Chlazení na čelní straně terče lze provádět řadou různých způsobů. Za předpokladu cirkulace vody (bylo ověřeno, že přítomnost chladicí vody má zanedbatelné efekty na vlastnosti neutronů u daného zařízení) je požadovaný hmotnostní průtok vody u- roven w = Wbeam/ATcPc, kde Wbeam je energie svazku (W), ATC je přípustná teplotní změna chladicí kapaliny a pc je měrné teplo vody (4,18 J/cm/°C). Při volbě Wbeam = 25 kW (1 mA @ 25 MeV) a ATC = 70°C nalezneme hodnotu w = 0,085 litr/s, což je odpovídající hodnota.
U vyšších energií svazků je vhodné povrch terče vzhledem k dopadajícímu svazku naklonit. Pokud je φ úhel dopadu svazku na rovinu terče (φ = 90° při kolmém dopadu), je skutečná tloušťka terče redukována o násobek L.sincp, hustota povrchové • · · · · · · • · · · · · · • · ·«· · · * • · « <937cs.d»c · « · • · «· · · ·· energie svazku se sníží o násobek q. sintp, což má výhody na tepelnou vodivost terče a chlazení povrchu.
Neutrony emitované radioaktivním zdrojem
Jsou zajímavé dva typy standardních neutronových zdrojů. U prvního typu zdroje jsou neutrony emitovány reakcí (ct,n) v beryliu ve formě prášku smíchaného s čistým alfa zářičem například 241 Am, 238Pu, 244Cm, apod. Hlavní nevýhodou tohoto zdroje je malý výtěžek neutronů asi 2,1.106 n/s u alfa zářiče s aktivitou 1 Ci. Proto se vyžaduje k dosažení neutronového toku 109 n/s používání čistého alfa zářiče s aktivitou alespoň 500 Ci. Teplo uvolněné při přeměně takovým zdrojem je 17,8 W.
Dalším atraktivním typem zdroje je aktinid s vysokou pravděpodobností spontánního štěpení jako například 252Cf, který je alfa zářič s 3,1 % pravděpodobností spontánního štěpení, přičemž se generuje 0,031 . 2,8 = 0,087 štěpných neutronů při každé přeměně. Výše uvedený neutronový tok je pak získán s mnohem menším zdrojem 109/(3,7 . 101θ . 0,087) = 0,311 Ci. Poločas přeměny zdroje je 2,64 roků. Například 10 Ci zdroj 252Cf produkuje 3,2.1010 n/s, což je dostatečně vhodná intenzita k vytvoření 0,01 GBq vzorků 99mTc s aktivačním transmutačním zařízením obsahujícím přírodní molybden s hmotností 20 gramů. Při některých diagnostických aplikacích (viz tabulka 9) mohou být dostačující i menší aktivity.
Prostředníkem mezi činností aktivačního transmutačního zařízení a zdroji jsou vysokonapěťové kolony D-T, které produkují 14 MeV neutrony s energií asi 300 keV reakcí (d,n) na terči obohaceném tritiem.
Vysokoenergetické urychlovače
Neutronové toky s mnohem vyšší energií lze získat s vysokoenergetickými protonovými svazky dopadajícími na tříštivý terč. Vysokoenergetické protony jsou absorbovány olověnou vrstvou, která rovněž působí jako tříštivý terč. Z důvodu depozice značné energie tímto svazkem v relativně velkém objemu tříštivého terče je vyžadován odpovídající design zařízení. U vysokoenergetických svazků Eo je nejlepším řešením kapalný kovový terč. Tato technologie a odpovídající geometrie budou popsány později. Výtěžek tříštivých neutronů produkovaných vysokoenergetickými protonem v bloku olova uvedené velikosti je uveden v tabulce 5 jako funkce kinetické energie dopadajících protonů Ep.
» · • · · · « · « • · ·
Multiplicita neutronů n0 definovaná jako průměrný počet neutronů produkovaný z každého dopadajícího protonu s kinetickou energií Ep je rychle rostoucí funkce v závislosti na energii protonu, která může být proložena nad 100 MeV přibližným empirickým vztahem n0 = 3,717 . 10-’ . Ep2 + 3,396.10-3 .Ep s energií
Ep zavedenou v MeV. Integrovaný měrný výtěžek neutronů So je rychle rostoucí funkcí energie Ep s hodnotou 1,12.1015 16 * * * 20 n/s/mA při energii protonů Ep=200 MeV. Při této energii je pro výtěžek neutronů So = 3,0.1016 n/s vyžadován proud svazku ip = 2,68 mA.
Tabulka 5
Výtěžek neutronů s energií > 1,0 MeV indukovaný vysokoenergetickým protonem integrovaný přes všechny úhly při procesu tříštění v olovu.
| EP (MeV) | no | So (n/s/mA) | Eo (kW) 3.1016 n/s | iP (mA) pro 3.1016 n/s | Φ (cm-2s-1 mA-1) r= 30 cm |
| 100,0 | 0,399 | 2,49E15 | 1203,0 | 12,03 | 6,55E12 |
| 150,0 | 0,898 | 5,61E15 | 801,8 | 5,35 | 1,47E13 |
| 200,0 | 1,788 | 1,12E16 | 536,9 | 2,68 | 2,93E13 |
| 250,0 | 2,763 | 1,73E16 | 434,3 | 1,74 | 4,54E13 |
| 300,0 | 4,156 | 2,60E16 | 346,5 | E15 | 6,82E13 |
| 350,0 | 5,291 | 3,31E16 | 317,5 | 0,91 | 8,68E13 |
| 450,0 | 6,939 | 4,34E16 | 276,7 | 0,69 | 1,14E14 |
Proto lze dosáhnout neutronové toky, které jsou alespoň o dva řády vyšší než neutronové toky středních urychlovačů. Neutronový tok φ při vzdálenosti r = 30 cm od středu, kde je běžně aktivovaný vzorek umísťován, je řádu 0,78.1014 n/cm2/s, což je zcela porovnatelné s neutronovým tokem velkých energetických reaktorů. Pokud vezmeme v úvahu ten fakt, že proces neutronového záchytu se značně zvětšuje s rezonančním účinným průřezem (viz vztah (10)), je evidentní, že naše metoda se • · · » · ·· ···· ·· ·· • · · ·· · «··» • « ··· ···* • ·«·· ·«···· • · · · · · <93*cs.Ac · · · ····« ·* ·· ·· ·· stává konkurenční metodou aktivace řízené reaktorem. Toto je zvláště vhodné pro Mo (99mTc), který je charakteristický velmi malým účinným průřezem neutronového záchytu, tj. 140 mbarnů u tepelných neutronů (z reaktoru), a u kterého se používá jako alternativa mnohem komplikovanější extrakce ze štěpných produktů 235U z reaktoru.
Tyto proudy a energie jsou dostatečné při průmyslové produkci radioizotopů ve velkém měřítku a zvláště pak u 99Mo (99mTc), který je na trhu značně požadován. Aktivovaný molybden (poločas přeměny 65 hodin), jak bude popsáno později, je transportován do místa použití (nemocnice) v hliníkovém kontejneru, ze kterého je izotop 99mTc extrahován podle potřeby.
Průmyslový urychlovač schopný produkovat energii svazku s velikostí proudu několika mA při energiích 150 až 200 MeV může být složen z kompaktního cyklotronu s poloměrem několika metrů napájeného vysokonapěťovou kolonou asi 250 ke V, jak navrhl P. Mandrillon. Místo protonů jsou urychleny záporné ionty (H), protože extrakci lze snadno provést pomocí vytěsňovacího zařízení. Alternativní projekt urychlovače navrženého LINAC SYSTEMS (2167 N. Highway 77 Waxahachie, Texas 75165, USA) předpokládá využití kompaktního LINACu (průměrný gradient 2 MeV/m), který je schopný generovat proudy 10 až 15 mA při energiích překračujících 100 MeV.
Jak již bylo zdůrazněno, značná energie svazku rozptýlená v difuzéru stříštivým terčem, předpokládá možnost použití taveného olova (bod tavení 327° C) nebo eutektické směsi olova a vizmutu (bod tavení 125° C). Provoz je ulehčen tím způsobem, že energie svazku z důvodu vyšší energie protonů a rozsahu energie je distribuována do značné vzdálenosti. Průtok kapaliny a odpovídající chlazení lze realizovat přirozeným prouděním vzduchu. Energie překračující 1 MW může být snadno rozptýlena do tekoucího roztaveného kovu. Provozní teplota se pohybuje kolem 400°C, tj. teplota, při které jsou minimalizovány problémy s korozí. Svazek proniká do prostředí roztavené kapaliny přes okénko. Aby se zabránilo poškození okna svazkem, stopa svazku v poloze na okénku je odpovídajícím způsobem zvětšena, obvykle na průměr větší než 10 cm.
Výtěžky neutronů So dosažitelné u protonových urychlovačů a různých terčů s proudem protonů 1 mA jsou uvedeny v obr. č. 8. Jsou vyobrazeny alternativy beryliových terčů a těžkých tříštivých terčů.
• · · · • · · · · • · · · » • · · · · · •c!937cs«loc · · · • · · · ·
Únik neutronů z aktivní zóny řízené štěpením.
Odkazujeme na konfiguraci simultánní eliminace odpadu transuranů a transmutace dlouhodobých štěpných produktů podle dříve popsaného scénáře (odstavec 1.4). Jako zdroj se používá energetický zesilovač (EA), lze rovněž použít konfiguraci rychlého množivého reaktoru.
V tomto scénáři musí být provedena transmutace obou typů přebytečných odpadů současně a to při rychlostech, které jsou předem stanoveny složením odpadu, u něhož je požadavek dekontaminace. Jak již bylo zdůrazněno v odstavci 1.5, součin frakce at štěpných neutronů, které jsou k dispozici pro transmutaci a frakce ctf těchto neutronů, které jsou skutečně zachyceny v příměsích, je řádu at. ctf = 0,106. V praxi je možný „únik“ 20 až 25 % neutronů z aktivní zóny bez ovlivnění procesu vyhoření transuranů, což vyžaduje podkritický multiplikační koeficient k 0,96 až 0,98.
Podobné úvahy platí pro rychlý množivý reaktor, kdy požadavek úplného kritického stavu může být u neutronů v aktivní zóně mnohem náročněji dosažen. Toto vede nutně k většímu číslu af = 0,5, které je však dosažitelné předkládanou metodou.
4. POPIS AKTIVAČNÍHO TRANSMUTAČNÍHO ZAŘÍZENÍ
Praktická realizace aktivačního zařízení je schématicky zobrazena na obr.č. 7a pro svazek se střední energií a na obr.č. 7b pro vysokoenergetický svazek a tříštivý zdroj. Rozměry jsou přibližné a nejsou rozhodující. Celkový tvar byl vybrán libovolně, je válcový, zhruba stejných rozměrů ve třech osách (délka = průměr). Je možný rovněž jakýkoliv jiný tvar. Zařízení může být rozděleno na řadu soustředných funkčních vrstev počínaje středem, kde je umístěn terč produkující neutrony, (1) V případě obr. č. 7a se předpokládá, že na terč č. 1 s malou velikostí dopadá svazek 8 z urychlovače procházející evakuovaným kanálem svazku č. 2. Samozřejmě kanál svazku č.2 není nutný, jestliže jsou neutrony produkovány radioaktivním zdrojem. V druhém případě je k vytažení zdroje ze zařízení potřebná trubice 2.
Kanál svazku je obklopen první tlumící vrstvou 3. Účelem této vrstvy (ro « 25 cm olova, množství však není kritické) je vytvoření prvního zvýšení difúze a izotropizace neutronového toku ze zdroje. Distribuce neutronového toku je pak značně nezávislá na skutečném úhlovém rozložení reakcí vytvářející neutrony.
• « • · « ·
- 49 «· · ·· · ···» • · · · · ···· • · · · · ·*···· • · · · · · «?193Άί«1οσ · · · « · · · · ·· «· · · ··
Většina možných neutronových zdrojů má energetické spektrum, které se rozšiřuje až k několika MeV, tj. příliš vysoko, aby se toto spektrum dalo využít k praktické aktivaci. Tlumící vrstva zajišťuje rovněž první vydatnou a rychlou redukci energetického spektra, kterou lze přirozeně dosáhnout prostřednictvím nepružných rozptylů jako například (n,n’), (n,2n), (n, 3n), atd. Tyto dva poslední způsoby rozptylu zavádějí rovněž malé, ale významné zvýšení neutronového toku prostřednictvím multiplicity neutronů s typickou hodnotou několika procent, která je větší u vysokoenergetických zdrojů například v případě 14 MeV neutronů vytvořených z reakce D-T. Při výstupu z tlumící vrstvy se energetické spektrum v oblasti rezonance záchytu vzorku stává široce nezávislým na charakteru a počátečním spektru zdroje.
Ideální materiál pro tlumící vrstvu je olovo nebo vizmut, protože má malý koeficient difúze D, vysokou transparentnost pod prahem nepružných srážek (tlumící vrstva musí být rovněž vysoce transparentní pro nízkoenergetické neutrony, které difundují přes objem aktivačního transmutačního zařízení) a vysoký účinný průřez nepružných srážek v rozsahu MeV.
V případě vysokoenergetického urychlovače a tříštivých neutronů (viz obr.č.7b) je svazek 9 pohybující se vevakuované trubici 10 vyslán přímo přes okénko 11 do roztaveného olova 12, které působí současně jako (tlustý) terč a tlumící vrstva. Z důvodu značného rozptylu energie svazkem (až několik stovek kW) se nejlépe terč/tlumící vrstva realizuje z taveného olova nebo eutektické směsi olova a vizmutu. Roztavená kapalina cirkuluje přirozeným prouděním s rychlostmi asi 1 m/s přes trubici 13, ve které je instalován tepelný výměník 14 a dodatečné (elektrický) topný článek 15, aby se zajistila cirkulace a odpovídající teplota a zabránilo se tak ztuhnutí i v případě vypnutí urychlovače. Zbývající část bloku aktivačního transmutačního zařízení 16 odpovídá obrázku č. 7a a parametrům uvedeným v tabulce 6.
(2) Aktivační oblast 4 je obklopena tlumící vrstvou. V takové oblasti - je opět nejlepší využít olovo, protože má malou hodnotu D a vysokou transparentnost neutronů jsou uloženy aktivované vzorky například uvnitř úzkých tenkých trubic. Vzorky musí být snadno zavedeny a vytaženy z tohoto bloku pomocí vhodných nástrojů jako je například pantograf. Tyto vzorky musí být nakonec distribuovány v celém objemu aktivační oblasti tak, aby:
• · · · · · · · • ··· ···· ··· · ··· ·· · • · · · · «cl93~c^doc 9 9 · • · ·· ·· «· ·· (i) bylo možné využít celý neutronový tok. V případě silné rezonance mají vzorky schopnost vysoké absorpce a všechny neutrony s odpovídající energií jsou v daném objemu absorbovány. Pokud je vzorek koncentrován v malém objemu, je pouze relativně málo neutronů se správnou energií v objemu absorbováno. To může způsobit efekt nasycení (saturace).
(ii) se zabránilo v samoabsorpci vzorku v energetických oblastech s velkým účinným průřezem, které jsou při aktivaci nej efektivnější.
Držáky vzorků mohou vyžadovat konstrukční podpěry. Za tímto účelem se musí používat materiály transparentní pro nízkoaktivační neutrony jako jsou například ocel, zirkonové slitiny, uhlíkové sloučeniny nebo velmi často používané olovo. Tloušťka aktivační vrstvy 4 může záviset na použité aplikaci. Obvykle se může jednat o tloušťku vrstvy n v rozsahu 5 - 10 cm soustředné kolem tlumící vrstvy 3. Protože délka rozptylu v olovu je velmi krátká, podmínky absorpce při rezonanci se neprojevují znatelněji ve větších vzdálenostech od místa, kde došlo k události. Absorpce neutronů při (silných) rezonancích ve vzorkuje tedy „lokální“ fenomén.
(3) Zařízení musí být co nejvíce kompaktní. Pokud by měl být vnější objem vyhotoven pouze z difuzní- ho olova z důvodu malé hodnoty letargie, byl by tento objem značně veliký a vyžadoval by mnoho tun materiálu. A navíc protože ztráty energie nastávají ve velmi malých krocích a integrál rezonance není zanedbatelný, tento zdlouhavý proces by produkoval významné ochuzení neutronového toku z důvodu rezonanční samoabsorpce v samotném olovu. Na druhé straně jak již bylo uvedeno, aktivace požadovaného vzorku je lokální stav, který se nešíří okamžitě po celém zařízení. Proto lze zavést tenkou oblast moderace 6 (Ar v 5-10 cm rozsahu, d=2,25 g/cm3) například z uhlíku (grafitu) umístěného ihned za aktivačním objemem 4, kterému předchází tenká tlumící olověná vrstva 5 (r2 několik centimetrů, tj. r2 >D). Přítomnost oblasti moderace 6 působící jako „reflektor“ a „moderátor energie“ má velmi přínosný efekt na energetické spektrum v aktivačním objemu.
Na obr. č. 9 je zakresleno vypočtené diferenciální energetické spektrum v aktivační oblasti s proměnnou dn/d(log(E)), protože v této proměnné a pro idealizované chování izoletargie je toto spektrum konstantní a energeticky nezávislé: odchylky od plochého tvaru v sobě zahrnují změny izoletargického ideálního chování. Čtyři křivky odpovídají různým tloušťkám uhlíkové vrstvy, Ar = 0; 2,5; 5,0 a 15,0 cm. Je nutné • · · · » · · · • » · · · • 193 cs4oc · · zdůraznit, ze v oblasti energie, kde lze ocekavat rezonance, dochází ke značnému nárůstu neutronového toku v porovnání s nulovou tloušťkou uhlíkové vrstvy. Optimum je dosaženo při tloušťce Δγ =5-10 cm. Pokud se použiji větší tlouštky, projeví se dominantní pík tepelné energie. Pravděpodobnost aktivace u daného (slabého) vzorku například v případě izotopu 127I je při použití 5 cm uhlíkové vrstvy více než dvojnásobná. Celková velikost zařízení je rovněž značně redukována.
Rovněž byla prozkoumána alternativa moderace mezi tlumící vrstvou a oblastí aktivace, ta však dávala mnohem horší výsledky. Závěrem těchto studií je to, že tloušťka oblasti moderace v rámci odpovídajících limitů není rozhodující v souvislosti s neutronovým tokem v rezonanční oblasti. Tlustší uhlíkový moderátor zvyšuje frakci neutronů v tepelné oblasti. Optimální množství záchytů tepelných neutronů závisí na skutečné energii a poloze rezonancí ve vzorku. Velmi tenká uhlíková vrstva rychle přesune spektrum do oblasti tepelných energií, což by mohlo být v některých případech přínosem. Poblíž vzorku se doporučuje ve všech případech při libovolných intenzitách použít olovo, protože to způsobuje zvětšení neutronového toku.
(4) Po oblasti moderace následuje olověný reflektor 7 a celé zařízení je uzavřeno v tlustém železném plášti (není zobrazeno), který zajišťuje mechanickou tuhost a odstiňuje zbývající neutrony. Kromě toho lze využít k úplné radiační ochraně okolí zařízení další absorbující materiály jako například beton nebo podobné materiály obsahující bór, jenž efektivně zachycují unikající neutrony.
Skutečné rozměry typického zařízení jsou uvedeny v tabulce 6 a týkají se některých specifických aktivací. V praxi musí být některé části neměnné a některé lze měnit podle zvolené aplikace. Neutronová spektra v různých částech aktivačního zařízení zakreslená v proměnné dn/d(log(E)) jsou zobrazena v obr. č. 10 s parametry z tabulky 6 a bez vzorku vykazujícího značný neutronový záchyt. Obecně lze říct, že značná plochost spektra ukazuje, že systém je velmi blízko idealizovaného stavu letargie. V centrální oblasti je neutronový tok zhruba konstantní a klesá v olověném reflektoru 7 a ještě více v železném plášti. Ostré píky jsou způsobeny vlivem rezonance olova a železa v aktivačním transmutačním zařízení.
• · · · · · · • · ·*···· • · · «c193’<?í*J0C · · · • 9 · · ·· ··
Tabulka 6
Typické rozměry komponent používaných při počítačové simulaci. Všechny prvky jsou válcové, viz obr. Č. 7a
| Materiál | Vnější délka (cm) | Vnější poloměr (cm) | Poznámky | |
| Trubice svazku 2 | Ocel | 4,0 | Tenká, evakuovaná trubice | |
| Tlumící vrstva 3 | Olovo | 80 | 25 | |
| Aktivační transm. zařízení 4 | Olovo+ vzorek | 80 | 30 | Vzorky vloženy dovnitř |
| Olověná tlumící vrstva 5 | Olovo | 90 | 35 | |
| Uhlíkový moderátor | Grafit | 100 | 40 | Průměrná hustota 1,9 g/cm2 |
| Vnější reflektor 7 | Olovo | 200 | 90 | Stínění + podpěra |
| Plášť | Ocel | 300 | 120 |
5. ČINNOST TYPICKÉHO AKTIVAČNÍHO TRANSMUTAČNÍHO ZAŘÍZENÍ . Použitelnost metody
Za účelem objasnění naší metody krátce shrneme činnost aktivačního 10 transmutačního zařízení při produkci izotopů používaných v lékařství.
Jak bylo již zdůrazněno, rychlosti transmutace jsou široce nezávislé na chemické vazbě a izotopickém složení materiálů vložených do aktivačního transmutačního zařízení. Jsou rovněž téměř nezávislé na geometrii zdroje při používaném postupu neutronové produkce za předpokladu, že počáteční energie « · · · » « · · · · · • c!937c$dor · * · • · · · · · neutronů je dostatečně vysoká (> 0,4 MeV). Pro výše uvedené specifické příklady je asymptotická aktivace vGBq/gram aktivačního materiálu jako funkce výtěžků neutronů ze zdroje zobrazena v obr. č. 11.
Hlavní radioizotopy používané v lékařství a jejich odpovídající oblasti využití jsou uvedeny v tabulkách 7, 8 a 9. Uvedeme krátký souhrn těchto aplikací v rámci nových možností nabízených aktivačním transmutačním zařízením.
Hlavní možná změna je systematické nahrazení jodových aplikací při diagnostice izotopem 128I s mnohem kratším poločasem přeměny nabízející následující výhody;
(1) Mnohem nižší dávka u pacienta, limitovaná dobou vyšetření, protože poločas přeměny izotopu je pouze 25 minut.
(2) Možnosti aktivace in sítu u již připravené odpovídající chemické sloučeniny farmakologické kvality, která je bezprostředně zavedena do pacienta s kratší dobou expozice po jejím průchodu přes aktivační transmutační zařízení (radiační poškození přípravku je zanedbatelné z hlediska krátké doby expozice neutrony).
Schéma přeměny izotopu 128I má 7 % pravděpodobnost elektronového záchytu na orbitu K s měkkým zářením gama, které je podobné jako u izotopu I (má rovněž gama čáru 156 keV (83,3 %)). Zbývající část jsou přechody beta a gama, s energií <Ep> = 737 keV a s gama čarou 442,9 keV (16,9 %). Tento izotop je rovněž podobný 131I (obsahující 131Xe (11,9 dne)), který má gama čáru 364,8 keV (81,2 %) a <Ep> = 182 keV. Proto tyto všechny tři izotopy mají stejný diagnostický potenciál s relevantními gama čarami. Tabulka 7 uvádí přehled diagnostických dat pro jednotlivé izotopy jódů. Rovněž je nutné zdůraznit možnost použití široké palety produktů a obecnou použitelnost pre-aktivační metody.
\pozn. překladatele: V tabulkách 7- 9 je používána v tomto sloupci dávka uvedená v rozměru GBq. Jedná se o chybu, protože dávka v souladu sČSN 01 1308 používá jednotku Gray (Gy), zatímco rozměrem aktivity je Becquerel (Bq). Z praxe lze předpokládat, že číselné údaje se vztahují k aplikované aktivitě, tedy sloupce by měly být označeny AKTIVITA (GBq). )
• «
Tabulka 7
Hlavní diagnostické aplikace jódu 134 (poločas přeměny 8,02 dne, gama čára 364, 8 keV (81,2 %)) a 123I (poločas přeměny 13,2 hodin, přeměna konverzí elektronu a gama čára 159 ke V (83,3))
| VYŠETŘENÍ | Jódový přípravek | Dávka3 (GBq) | Navrhovaná metoda |
| Vyšetření nádorů | 1311 - různé přípravky | různá | aktivace přípravku I |
| Kůra nadledvinek | 13 4 -jodomethyl- norcholesterol | 0,555-0,74 | aktivace přípravku 128I |
| Dřeň nadledvinek | 134 -m jodobenzyl guanidin | 0,0018 | aktivace přípravku I |
| Vyšetření ledvin | 13 4 jodohipuran (HIPPURAN) | 0,00074 - 0,00148 | aktivace přípravku 128I |
| Akumulace ve štítné žláze | 1311-jodid sodný | 0,000018 | aktivace přípravku I |
| Vyšetření nádorů | 13 4-jodid sodný | 0,185 -0,37 | 128 aktivace přípravku I |
| Scan štítné žlázy (retrostemální) | 13 4-jodid sodný | 0,00015- 0,00037 | 128 aktivace přípravku I |
| Sledování štítné žlázy (celotělový scan) | 131I-jodid sodný | 0,37 | 128 aktivace přípravku I |
| Perfuze mozku | 123I -H1PDM | 0,185 | r 128 aktivace přípravku I |
| Perfuze mozku | 123I - IMP | 0,111- 0,185 | 128 aktivace přípravku I |
| Dřeň nadledvinek | 123I - m jodobenzylguanidin | 0,185-037 | aktivace přípravku I |
| Scan štítné žlázy | 123I - jodid sodný | 0,00148 | aktivace přípravku 128I |
| Akumulace ve štítné žláze | 123I - jodid sodný | 0,00074 | aktivace přípravku I |
| • · · · · | • « | 9 · « | • · 9 | • · | |||
| • · | • | • | 9 | • | • | • | • |
| • · · | • | • | 9 · 9 | • | • | • | |
| • · 9 | • | • | 9 | 9:193 /CS9I0C | • | 9 | • |
| • * · « · | 9 9 | 9 9 | 9 9 | 9 | 9 |
Tabulka 8
Hlavní terapeutické aplikace izotopu 13’l (poločas přeměny 8,02 dne, gama Čára 5 364, 8 keV (81,2 %))
| VYŠETŘENÍ | Jódový přípravek | Dávka (GBq) | Navrhovaná metoda |
| Terapie štítné | žlázy jodid sodný | 3,7 - 8,325 | Produkce 131I štěpením |
| (karcinom) | 130Te(n,y) | ||
| Terapie štítné žlázy (m. jodid sodný | 0,185-0,37 | Produkce 131I štěpením | |
| Graves) | I30Te(n,y) | ||
| Terapie štítné | žlázy jodid sodný | 0,925- | Produkce 131I štěpením |
| (horké uzly) | 11,063 | 130Te(n,y) |
| Tabulka 9 Hlavní diagnostické aplikace 99mTc | |
| VYŠETŘENÍ Přípravek obsahující 'Tc | Dávka (GBq) |
Lymfoscintigrafíe
Slezina
Ledviny
Hepatobilární systém Mozkové léze
Ledviny koloid antimon trisulfídu poškozené erytrovyty dimerkapto sukcinát (DMSA) disofenin (DISIDA)
DTPA
DTPA
0,0018-0,74
0,185
0,185
0,111-0,296
0,555-0,925
0,37-0,555 • · · · • · · · · • · · · · • · · · · · • · · · ·
Φ cl 937cs.(^)C^ q φ
| Plicní ventilace | 0,185 | |
| Perfuze mozku | ECD | 0,555-0,925 |
| Mozkové léze | glukoheptonát | 0,555-0,925 |
| Ledviny | glukoheptonát | 0,185-0,37 |
Tabulka 9
Hlavní diagnostické aplikace 99mTc
| VYŠETŘENÍ | Přípravek obsahující 'Tc | Dávka (GBq) |
| Hepatobiliárrní systém | H1DA | 0,111-0,296 |
| Perfuze mozku | HMPAO | 0,555-0,925 |
| Krevní pool | lidské sérum albumin (HSA) | 0,555-0,925 |
| Zobrazení skeletu | hydroxymetylen difosfonát (HDP) | 0,555-0,925 |
| Absces | leukocyty | 0,37-0,555 |
| Flebografie | MAA | 0,185-0,37 |
| Perfuze plic | makroagregát albuminu (MAA) | 0,074-0,148 |
| Hepatobiliárrní systém | mebrofenin (CHOLETEC) | 0,111-0,296 |
| Ledviny | mercaptoacetyl triglycin (MAG3) | 0,185 |
| Zobrazení skeletu | metylen difosfonát (MDP) | 0,555-0,925 |
| Slezina | MIAA |
- 57 • · · · · · • · •ciWTcřdoc · * .
Tabulka 9 - pokračování Hlavní diagnostické aplikace 99mTc
| VYŠETŘENÍ | Přípravek obsahující 'Tc | Dávka (GBq) |
| Kostní dřeň | MIAA510 | |
| Játra | makroagregát albuminu (MAA) | 0,185-0,37 |
| Evakuace žaludku | značené jídlo (pevná strava) | 0,0011-0,0018 |
| Evakuace žaludku | ovalbumin (pevná strava) | 0,0011-0,0018 |
| Poškození mozku | pertechnetát | 0,555-0,925 |
| Cystogram | pertechnetát | 0,37 |
| Meckelův divertikl | pertechnetát | 0,37 |
| Parotitita | pertechnetát | 0,37 |
| Scintigrafíe štítné žlázy | pertechnetát | 0,37 |
| Varlata | pertechnetát (torze) | 0,555 |
| Infarkt myokardu | PYP | 0,555-0,925 |
| Zobrazení skeletu | pyrofosfát (PYP) | 0,555-0,925 |
| Kardiovasculární vyšetření | značené erytrocyty | 0,555-0,925 |
| Hemangioma | značené erytrocyty | 0,555-0,925 |
| Varlata | červené krvinky (Varicocele) | 0,925 |
| Evakuace žaludku | resinovové částice ve stravě (pevná strava) | 0,0011-0,0018 |
| (Myokard) | SESTAMIBI | 0,555-0,925 |
| Příštitná tělíska | SESTAMIBI | 0,37 |
| Kostní dřeň | sirný koloid | 0,185-0,37 |
| Cystogram | sirný koloid | 0,444 |
| • · · · · · · | • · · · | • · | • · | ||
| • · · · | • · | • | • | ♦ | • |
| • · · | • · | • | • | • | • |
| • · · · | • · | * · | • | • | • |
| • · · · · · · | 9 · | ci937cs«k» | • · | • |
| GE reflux | sirný koloid | 0,0011-0,0018 |
| Játra | sirný koloid | 0,185-0,37 |
| Ly mfo scintigrafie | sirný koloid | 0,00185-0,74 |
| Slezina | sirný koloid | 0,185-0,37 |
| (Myokard) | teboroxim | 0,555-0,925 |
Hlavní terapeutické aplikace jodových sloučenin jsou uvedeny v tabulce 8.
Dávky jsou mnohem vyšší a izotop s kratším poločasem přeměny 128I bude vyžadovat odpovídající větší aktivity injektovaných vzorků. Proto izotop 13lI vyprodukovaný aktivací Te se zdá mnohem přijatelnější.
Dominantní použití radioizotopů v medicíně je soustředěno především na použití 99mTc, jak je zřejmé z tabulky 9. Jak již bylo diskutováno dříve, naše aktivační metoda může produkovat značné množství 98Mo a proto všechny procedury lze provést s navrženým aktivačním transmutačním zařízením.
Aktivační metoda může být použita k vytváření rovněž dalších jiných produktů. Aktivační reakce neutronovým záchytem nelze snadno využít k produkci řady izotopů mezi nimi například jsou 67Ga, 11]In, 81Kr, 82Rb a 2O1T1 a krátkodobé pozitronové zářiče pro vyšetření PET, kde se dává přednost aktivaci nabitými částicemi. Obecná větší dostupnost urychlovače částic může umožnit jejich produkci, ale s konvenčními metodami.
Volba urychlovače
Činnost zařízení je samozřejmě stanovena volbou urychlovače. Předpokládáme následující schématické konfigurace:
(1) „Lokální“ produkce radioizotopů přímo v nemocnici, ve které se rovněž používá akcelerátor k produkci izotopů pro PET přímým ozářením nebo pro jiné terapeutické programy. Aktivační transmutační zařízení se používá k produkci 128I a 99Mo (99mTc). Množství požadovaného 99mTc pro jednu analýzu je asi kolem lGBq. Jednoduchý proces extrakce z molybdenu se provádí hned v blízkosti urychlovače. Urychlovač je kompaktní cyklotron nebo LINAC s 23 MeV protony a jmenovitou hodnotou proudu 1 mA. Terč je tlustá vrstva berylia chlazená vodou, která absorbuje energii rozptýlenou ze svazku (23 kW). Kvůli ulehčení chlazení prochází svazek přes povrch několika čtverečných centimetrů. Podle tabulky 4 je • · · ·
- 59 • · · . · · · • · · · · · · • · · · * * * · • ·· · · · · * <· ·· cl93-tfrd9C «· integrovaný výtěžek So = 1,66.1014 n/s 4 Aktivační transmutační zařízení má geometrii popsanou v tabulce 6. S pomocí příslušného nástroje na vložení například pantografu lze do tohoto zařízení souběžně vkládat několik různých terčů.
(2) „Regionální“ průmyslová produkce radioizotopů, které jsou transportovány a použity v příslušné formě v různých nemocnicích umístěných relativně blízko aktivačního zařízení. Doba transportu vylučuje použití izotopů jódu 128I a místo něj musí být použitý izotop 131I. Podotýkáme, že u terapie štítné žlázy (spíše než u diagnostiky) jsou pacientovi aplikovány velké aktivity (až do 10 GBq, viz tabulka 8) a proto použití 13 4 má menší kontraindikaci než v případě diagnostiky, kde dávky musí být obvykle minimální a pro které, jak již bylo zdůrazněno, se preferuje použití 128I. Navíc jsme brali v úvahu produkci izotopu 99Mo (99mTc), který může být transportován v aluminiovém dávkovači po provedení standardního dnes používaného postupu. Množství požadované počáteční aktivity Mo je asi 10 až 100 GBq. Aby se omezila hmotnost molybdenu a proto aluminy při transportu, musí být specifická aktivita co největší. Proto se předpokládá použití většího urychlovače a dále, že neutrony jsou produkovány tříštivým procesem volovu nebo eutektické směsi Pb a Bi. Tyto komplikace jsou přijatelné v případě většího „výrobního“ měřítka a velkého množství produkovaných radioizotopů. Urychlovač je kompaktní cyklotron nebo LINAC s protony 200 (150) MeV a jmenovitou hodnotou proudu 2,68 (5,35) mA vedoucí k integrovanému výtěžku neutronů So = 3,0.1016 n/s. Rozptýlená energie svazku v roztaveném kovovém terči je 537 (802) kW. Aktivační transmutační zařízení má geometrii odpovídající popisu v tabulce 6, ale s významně zvětšenou tlumící vrstvou umožňující instalaci tříštivého terče. S pomocí příslušného nástroje na vložení například pantografu, stejně jako v předcházejícím případě, lze do zařízení vložit různé terče.
Protože frakce používaných neutronů při aktivaci je extrémně malá, může být souběžně v aktivačním transmutačním zařízení ozařováno mnoho vzorků.
Produkce 99mTc z molybdenu
Terč je buď vyroben z izotropický obohaceného 98Mo nebo z přírodního molybdenu obsahujícího 24,13 % 98Mo v chemické formě popisované později.
’ Pozn překladatele: Autor používá v anglickém textu pro veličinu SG řadu různých názvů (integrovaný výtěžek, rychlost produkce, ap.). V souladu sCSN 01 1308 a rozměrem této fyzikální veličiny neutrony/s by byl vhodný jednotný překlad tok neutronů.
·» « · * ·
3?cs.jjp^
Krátkodobý 99Mo (τι/2 = 65,94 h) je aktivován a ihned se přeměňuje na 99mTc. Molybden musí být velmi čistý. Zvláště nesmí obsahovat rhenium, které komplikuje extrakci molybdenu, protože rhenium má chemické vlastnosti podobné jako technecium. Obecně přítomnost příměsí může vést k produkci nežádoucích radionuklidů. Výtěžek izotopu 99Mo podle tabulky 3 a při konstantním ozařování 1 gramu 98Mo (4 gramy přírodního Mo) po dobu t má hodnotu 1,66.10'6. [l-exp(-t/95,35 h)]. So GBq, kde So je výtěžek neutronů zdroje. Při kontinuální expozici 100 hodin je aktivováno 1,07 . 10'6 . So GBq/g izotopu 99Mo.
Extrakce technecia (1 GBq 99mTc odpovídá 5,13 ng kovu) mimo molybden je relativně jednoduchý proces široce dokumentovaný v literatuře (viz například A.K. Lavrukhina a A. A. Pozdnyakov, „Analytická chemie technecia, promethia, astatu a francia“ (v originále Analytical Chemistry of Technetium, Promethium, Astatine and Francium“), Academy of Sciences of the USSR, Israel Program for Scientific Translations, Jerusalem 1969; a rovněž R.D. Peacock, „ Chemie technecia a rhenia“ (v originále „The Chemistry of Technecium and Rhenium“), Elsvier Publishing Company, 1966).
I když se nejedná o součást aktivačního postupu, pro úplnost se krátce zmíníme o separaci organických sorbentů, speciálně široce používaném oxidu hlinitém (Al203). Autoři Mixheev N.B., Garthy M. a Moustafa Z. v Atompraxis, sv. 10 (264), 1964, rozebírali efektivnost procesu extrakce mikromnožství 99mTc z ozařovaného molybdenu. Tito autoři navrhli, aby byl molybden sorbován pomocí Al203 jako anion H4[P(Mo2O7)ó]3 · Kapacita výměny je asi 8 gramů na 100 gramů Al203.
Podle této metody je ozařovaný molybden ve formě fosfomolybdenanu sodného konvertován na komplexní sůl K3H4[P(Mo2O7)e] n H2O reakcí s KC1 při pH 1,5 až 2,0. Sraženina je rozpuštěna v 0,01 N HC1 při teplotě 50°C a získaný roztok prochází kolonou naplněnou A12O3 propláchnutou 0,1 N HC1. Fosfomolybdenan barví sorbent na žluto.
K eluování 99mTc se používá izotonický roztok NaCl. Když projde 40 ml eluentu (obrázky se vztahují ke koloně 10,5 cm x 0,5 cm naplněné 20 gramy Al203), je vyeluováno z kolony kolem 70 až 80 % izotopu 99mTc. Čistota prvku dosahuje 99,9 %. K eluování molybdenu z kolony se používá 10 až 20 ml 0,1 N NaOH. Získaný molybden může být znovu injektován do aktivačního transmutačního zařízení. Mohou ·· ·· » · · » · · • · · ·
Λ Λ 'es doc být použity kolony různých velikostí v závislosti na požadované měrné aktivitě s tím, že musí být brána v úvahu kapacita výměny.
Aby se limitovala manipulace s radioaktivními produkty, je vhodné vložit komplexní sůl Κ3Η4[Ρ(Μθ2θ7)6] n H2O přímo do aktivačního transmutačního zařízení. Tímto způsobem lze po ozáření jednoduše přemístit aktivovanou sloučeninu do dávkovače 99mTc bez jakékoliv chemické manipulace. Jakmile aktivita 99Mo poklesne pod užitečnou hodnotu, dojde k eluaci soli s 0,1 N NaOH, což vede k vzniku fosfomolybdenanu sodného, který je regenerován výše uvedenou reakcí s KC1 při pH 1,5 až 2 a tím se cyklus uzavře. Proto lze materiál terče nekonečně znovu používat.
Obvyklou stinnou stránkou použití komplexních sloučenin v aktivačním transmutační m zařízení je možné vytváření nežádoucích prvků. Hlavními radioaktivními kontaminanty produkovanými v soli Κ3Ηι[Ρ(Μο2θ7)6] n H2O jsou fosfor 32P (δ = 0,00968, τ 12 = 14,26 dne) a draslík 42K (δ= 0,0381, τ υ2 = 12,36 h), kde δ je definováno jako aktivita 99mTc ve vzorku po dlouhodobém (asymptotickém) ozařování terče z přírodního molybdenu. Nepředpokládá se, že tato malá množství kontaminantů budou eluována ve vzorku 99mTc. Pokud je vyžadována nejvyšší čistota, bylo by nejlepší použít kovový molybden nebo oxid MoCh. Sloučenina pak může být po ozáření transformována na komplexní sůl použitím dříve popsaného postupu extrakce Tc nebo alternativně lze extrakci Tc provést přímo z ozařovaného vzorku například použitím anorganického sorbentu jako je například oxid hlinitý viz předcházející příklad. Postupy jsou popsány pro kovový molybden Mo v práci W.D. Tuckera, M.W. Greena a A.P.Murrenhoffa, Atompraxis, svazek 8 (163) 1962, a pro MOO3 v práci K.E. Scheera a W. Maíer-Borsta, Nucl. Medicíně Vol. 3 (214), 1964.
• · · ·
- 62 Tabulka 10
| Parametry separačního zařízení Tc Atompraxis, sv. 10 (264), 1964) | s aluminou (podle | Mixheeva | N.B. a kol., |
| Alumina | AI2O3 | 20 | gramy |
| Kapacita výměny | Mo | 1,6 | gramy |
| Absorbovaný Mo | Mo | 160 | miligramy |
| Roztok | 0,01 KC1 | 250 | mililitry |
| Průměr kolony | 0,5 | centimetry | |
| Délka kolony | 10,5 | centimetry | |
| Pruh chromatogramu | 1 | centimetry | |
| Eluent | NaCl | 40 | mililitry |
| Extrakce | NaOH | 15 | mililitry |
V alternativě (1) lokální produkce 99mTc (bod 2 v obrázku č.ll) je relativně krátké časové zpoždění mezi produkcí a použitím, ale aktivace je odpovídajícím způsobem menší z důvodu nižší intenzity a energie urychlovače. Za předpokladu uvedených ztrát aktivity s násobkem 2 při zpoždění vlivem manipulace s konečnou aktivitou vzorku 1 GBq při ozařování 100 h svazkem s energií 23 MeV a proudem 1 mA, dostaneme vzorek 98Mo s hmotností 11,26 g (46,6 g přírodního Mo). Eluace izotopu 99mTc tohoto vzorku bude vyžadovat 140 g (590 g) aluminy, viz vlastnosti v tabulce 10. I když tato kolona je příliš veliká pro přenosný dávkovač, perfektně odpovídá stabilní instalaci. Konečný roztok 99mTc lze potom snadno před vlastním použitím koncentrovat. Například ve vakuu se odpaří nadbytečná voda.
Alternativa (2) přenosného dávkovače (bod 3 v obrázku č. 11) je primárně charakterizována odpovídajícím malým objemem aluminy a proto vyšší aktivací Mo. S vlastnostmi urychlovače uvedenými výše a pro počáteční aktivitu 99mTc 50 GBq (komerčně dodávaný Elutec™ Technetium Generátor nabízí aktivitu od 6 do 116 GBq kalibrovanou 4. den po produkci), nalezneme vzorek 99Mo 1,56 gramů (6,4 gramů přírodního molybdenu), který bude odpovídat parametrům v tabulce 10. Z pohledu provozu ve velkém měřítku by bylo možné ozařovat vzorek MoO3, který neobsahuje nepožadované aktivace a transformuje oxid na sůl před jeho zavedením do aluminového dávkovače. Již dříve bylo uvedeno, že molybden Mo lze opakovaně recyklovat v aktivačním transmutačním zařízení; jakmile se produkovaná aktivita přemění, eluuje se z aluminy vhodným elutantem NaOH. Bylo ověřeno, že aktivita dlouhodobých radionuklidů kumulujících se ve vzorku není znatelná.
Aktivace 128I z přírodního jódu
Krátká střední doba života5 izotopu 128I (x,2 = 24,99 min) vylučuje transport, takže zbývá pouze verze urychlovače (1) (bod 1 vobr.Č. 11). Naštěstí rezonanční integrál izotopu 127I je velmi vysoký Ires =148 barnů, a proto je aktivace vysoce účinná i s relativně nízkým neutronovým tokem. Za předpokladu aktivace po dobu 30 minut (1/2 asymptotické aktivace), po které následuje přestávka 30 minut před dalším postupem (50 % přežití), je získána adekvátní měrná aktivita 1,1 GBq/g. Lze snadno získat různé aktivity a to buď změnou expoziční doby nebo přestávkou mezi expozicí a použitím.
Výpočty byly provedeny rovněž pro případ aktivace izotopu 127I. Pokud pravděpodobnosti neutronového záchytu ve vlastním tělese aktivačního transmutačního zařízení (Pb, Fe, atd.) se podle očekávání nezmění, je účinnost neutronového záchytu v izotopu 127I vedoucího k izotopu 128I η = 2,62.10-5 g-1. Energetické spektrum zachycených neutronů (plná čára, levá stupnice) a integrovaná pravděpodobnost záchytu (čárkovaná čára, pravá stupnice) jsou zobrazeny v obr. č. 12. Opět jsou rezonanční záchyty dominantní. Jak již bylo uvedeno, není nutné provádět jakýkoliv chemický postup, protože vzorek je již připraven v příslušné formě a může být okamžitě použit v rámci krátkého poločasu přeměny izotopu 128I (ti/2 =24,9 min).
Musí být rovněž brány v úvahu záchyty v jiných prvcích sloučenin. Zvláště pokud se používá jodid sodný (Nal), ten má velmi malý rezonanční integrál produkce beta zářiče Na (přeměna je provázena vyzářením dvou silných gama čar (100 %) s energií 1368,6 keV a 2754 keV) s poločasem přeměny 14,95 hodin, Ires = 0,26 v porovnání s hodnotou Ires =148 pro jód. Výpočty udávají účinnosti záchytů v Nal η = 1,62.10-7 g-1 pro aktivaci 24Na a η = 2,218.10-5 g-1 pro aktivaci 128I normalizované na 1 gram sloučeniny Nal. Počet aktivovaných atomů Na je proto vyšší o dva řády než při aktivaci jódu se zanedbatelnými důsledky pro celkovou dávku pacienta. Pokud se 5 Pozn. překladatele: Nutno rozlišovat mezi poločasem přeměny Tpy a střední dobou života izotopu T, což je někde v původní anglickém textu uváděno nepřesně. Střední doba života je převrácená hodnota jeho pravděpodobnosti přeměny za časovou jednotku: Γ = y = θ = l,44ru, Střední doba života i2SI je T =1.44x25 min = 36 min , zatímco poločas přeměny je Tu2= 25 min.
vezme v úvahu poměr středních dob života izotopů, zvýší se četnost z izotopu 128I o násobek 36. Proto nežádoucí efekty při měření způsobené přítomností izotopu 24Na jsou zanedbatelné. Toto rovněž nejpravděpodobněji platí pro jiné sloučeniny z tabulky 7.
Aktivace !'!í z teluru
Uvážili jsme rovněž případ produkce izotopu 131I (τι/2 = 8,04 dne), což je izotop široce používaný v terapii štítné žlázy. Aktivační reakcí je neutronový záchyt izotopem 130Te, což je izotop s vyšším relativním zastoupením (33,87 %), ale má malý rezonanční integrál Ires =0,26 bamů s následujícími reakcemi.
n + 130Te 131 *Te -> 131I (30 hodin)
-> 131 Te l31I (25 minut)
Kolem 10% záchytů vede k izomerickému stavu 131*Te. Malý rezonanční integrál vede k malé pravděpodobnosti záchytu. Naštěstí je telur relativně levný prvek (cena v dolarech na jednu váhovou libru je 20$/libra) a umožňuje jednoduchý proces extrakce produkovaného jódu. Proto může být použito relativně velké množství terčového materiálu. Ilustrativní metoda extrakce se skládá z jednoduchého pyrometalurgického procesu, ve kterém je roztaven ingot aktivovaného prvku při teplotě asi 500°C (bod tavení je 449°C) buď v kelímku nebo v jednoduchém zařízení s elektronovým svazkem. Produkovaný jód jako prvek vyprchá, protože jodid teluričitý (Tel4) se při takových teplotách rozkládá. Odpařený jód pak snadno kondenzuje (bod tavení 113,5°C) a obnovuje se. Tento proces může být nekonečně opakován, pokud je ingot znovu vylitý do odpovídajícího tvaru.
Velká množství izotopu 131I (τι/2 = 8,04 dne) se například používají v terapii nemocí štítné žlázy. Aktivační proces pokračuje prostřednictvím neutronového záchytu izotopu v přírodním teluru, 130Te (33,87 %, Ires = 0,259 barnů). Jak již bylo dříve uvedeno, relativně malá hodnota účinného průřezu vyžaduje relativně velká množství materiálu použitého jako terč. Protože sloučenina je relativně dlouhodobá, není potřeba ji produkovat lokálně. Proto zvažujeme využití verze s urychlovačem (2) (bod 4 v obr. č. 11), i když určité množství může být rovněž produkováno za podmínek uvedených ve verzi (1).
#c^937cs.doc
Předpokládáme 12ti denní expozici s 10 kg terčem přírodního teluru v kovové formě vloženým ve tvaru 32 (litých) válců, každý 50 cm dlouhý a s poloměrem 0,56 cm (50 cm3). Zbytek objemu aktivačního transmutačního zařízení je vyplněn kovovým olovem, ve kterém jsou provedeny otvory pro vložení terče. Výsledné aktivované radionuklidy jsou uvedeny v tabulce 11.
Kromě dvou obvyklých izotopů 131Te a 131raTe, které jsou „mateřským“ jádrem izotopu 131I, je produkována řada izotopů teluru z důvodu použití terče obsahujícího přírodní směs. Tyto aktivované produkty zůstávají v terčovém materiálu během procesu extrakce. Zvláště silná je přeměna 127Te s relativně krátkým poločasem přeměny 9,35 hodin. Terčový materiál zůstává však aktivován po relativně dlouhou dobu z důvodu přítomnosti 121mTe a 123mTe s poločasy 154 dny a 120 dnů. Tyto zbytkové aktivity mohou být nahromaděny při následujícím ozáření, avšak bez znatelných důsledků. Extrahovaný jód je obecně čistý izotop 131I s velmi malou kontaminací krátkodobého 130I s poločasem přeměny 12,36 hodiny, který bude dále rychle redukován přirozenou přeměnou. Kromě toho zde bude asi 6 krát více jader produkovaného stabilního nuklidu 127I a zanedbatelně malá kontaminace izotopem 129I (poločas přeměny 1,57.107 roků). Malou kontaminaci 131mXe lze snadno separovat během extrakce jódu. Poslední izotop v tabulce 11 je dán krátkodobou aktivací olova v objemu aktivačního transmutačního zařízení a nebude extrahován s terčovým materiálem. Celková aktivita Čistého 131I u vyhořelého paliva je 7355,42 GBq (200 Ci).
- 66 Tabulka 11
Radionuklidy v 10 kg přírodního teluru v objemu aktivačního transmutačního zařízení na konci 12. dne expozice. Je použita varianta (2) s urychlovačem.
| Prvek | Způsob přeměny | Střední doba (1/e) | života Aktivita (GBq) |
| Radionuklidy Te | |||
| l21Te | K-záchyt | 24,26 dne | 422,27 |
| 121nirp^ | Vnitřní konverze | 222,7 dne | 12,04 |
| 123my | (88,6%), K-záchyt | 173,1 dne | 1685,06 |
| 1 25ltlrp^ | K-záchyt | 83 dne | 34,64 |
| 127Te | Vnitřní konverze | 13,52 hodin | 17892,73 |
| 127mTe | β’ | 157,6 dne | 495,35 |
| 129Te | β' | 1,677 hodin | 306,19 |
| 129nvpg | β' | 48,59 dne | 477,30 |
| 131Te | Vnitřní konverze (64 | 36,15 minut | 214,11 |
| 131mTe | %), β' | 1,808 dne | 951,12 |
| Radionuklidy I 1311 | β’ Vnitřní konverze (22 %), β’ β | 11,63 dne | 7355,42 |
| 130j | β’ | 17,87 hodin | 51,02 |
| Ostatní radionuklidy | |||
| Xe | Vnitřní konverze | 17,21 dne | 28,02 |
| 2°5 * * * 9 10 * * * * 15ph | β’ | 4,704 hodin | 121,23 |
Jak bylo popsáno dříve, postup extrakce je proveden vypařováním objemu jódu v terči tavením kovu při teplotě asi 500°C. S ohledem na vysokou těkavost jódu, musí být extrakce vpodstatě dokončena. Vytváření jodidu teluričitého (TeLt) je přerušeno, protože se při takových teplotách rozkládá. Jód kondenzuje, zatímco xenon (28,02 GBq) je separován a uložen, dokud se plně nepřemění. Proces extrakce tak trvá až 6 hodin. Po extrakce lze kov lít opět do válců připravených k další expozici.
Celková doba pro přípravu a doba manipulace jsou zhruba 3 dny (přežívající frakce
%), konečný vzorek 131I má pak jmenovitou aktivitu 6150 GBq.
Pokud předpokládáme místo urychlovače (1) použití 32 kilogramového telurového terce, je za stejných podmínek postupu konečná rychlost produkce kolem 100 GBq.
• · · · · · · • · · · · · · • · ··· ·· · • · · cl931cs.doc · · · · • · · · ·· ··
V terči aktivačního transmutačního zařízení je zachycena pouze velmi malá frakce neutronů. Proto pokud by to bylo nezbytné, lze značně zvýšit výtěžek použitím odpovídající větší hmotnosti telurového terče.
Zdroje vnitřní konverze při intersticiální radioterapii
Intersticiální radioterapie, rovněž známá jako brachyterapie, je prováděna přímým implantátem do nádoru. Tato technika umožňuje směrovat vysoce koncentrovanou a prostorově omezenou dávku záření přímo do orgánu. Sousedící orgány jsou ušetřeny nadměrných radiačních expozic. Radioaktivní zdroj je obvykle nízkoenergetický (20 až 30 keV), kdy gama čára je způsobena vnitřní konverzí. Střední doba života musí být dostatečně dlouhá, aby se zajistila vysoká tkáňová dávka, ale dostatečně krátká na to, aby mikrokapsle obsahující radioaktivní produkt mohla trvale zůstat uvnitř těla (kapsle musí být z materiálu, který je kompatibilní s tkání těla). Typickým zdrojem jsou 125I ( ti/2= 60,14 dnů, <Εγ> = 27 ke V) a 103Pd (τι/2= 16,97 dne, <Ey> = 20 ke V). U izotopu 103Pd může být terč vyroben z kovového Rh ozařovaného protony se střední energií (« 20 MeV). Účinný průřez má široké maximum kolem 0,5 barnů při energii asi 10 MeV. Výtěžek izotopu Pd při 23 MeV a tlustém terči (0,75 g/cm2) je 5,20 . 10'4 při dopadajícím protonu odpovídající rychlosti aktivace 132,75 GBq/mA/den. Energie rozptýlená v terči je však značně vysoká 19,6 kW/mA. Proto používá-li se maximální proud 200 η A (4 kW v terci), rychlost produkce je 26,55 GBq/den (0,717 Ci/den), tj. mnohem menší než údaje uvedené pro 125I a neutronový záchyt (% 600 Ci/den u scénáře (2)). Podle toho může být izotop Pd lépe produkován konvenčním způsobem reakcí (p,n) na Rh (komerční produkt je známý jako Theraseed® - 103 Pd a používá se v terapii rakoviny prostaty).
Produkce 125I může být provedena neutronovým záchytem 124Xe a řetězem reakcí:
124Xe + n 125Xe + γ 125Xe vnitřní konverze (16,9 hod) 125I iP37cs.doc
Rezonanční integrál 124Xe je velmi vysoký, Ires = 2950 barnů. I v plynných terčích může být rovněž realizována přijatelná četnost neutronových záchytů. Účinnost takového záchytu je ην = 6,40.10'4/litr v čistém 124Xe při normálních podmínkách. Se zřetelem na malou frakci 124Xe v přírodním xenonu (0,1 %) je k zajištění dobré účinnosti velmi výhodná izotopická separace, při které může být terč nekonečně veliký. Vypočtené neutronové spektrum a rozložení energie záchytu jsou zobrazeny v obr. č. 13 a-b. Jednoznačně dominuje rezonanční záchyt. Rovněž je nutné upozornit na ochuzení neutronového toku po silné rezonanci a na pokles ve spektru.
Pokud je přímo aktivován přírodní xenon, účinnost záchytu vedoucí k 125I je ην = 1,81.10-6 /litr xenonu při normálních podmínkách. Tato hodnota je při korekci na zlomkový objem (0,1 %) asi 3krát vyšší než u čistého 124Xe, protože samoabsorpce při velmi silných rezonancích v 124Xe je mnohem významnější než v čisté látce. Ostatní izotopy v přírodním xenonu nevytvářejí odpovídající množství krátkodobých radioaktivních izotopů kromě xenonu, a proto nekontaminují produkci jódu. Protože xenon je inertní plyn, je extrakce jódu okamžitá, neboť kondenzuje na stěnách kontejneru. Pokud se používá přírodní xenon, je zhruba vytvořeno stejné množství cesia, které je pravděpodobně extrahováno s jódem. Cesium je skutečně mírně kontaminováno izotopem 137Cs, které má poločas přeměny 30,1 roku a zanedbatelnou aktivitu. Takový kontaminant není v případě izotopicky obohaceného xenonu přítomen.
Se zřetelem na velké účinnosti neutronového záchytu může být množství aktivovaného izotopu 12:>I vydatné. Například ve scénáři (2) s regionálním urychlovačem dodávajícím 3,0.1016 n/s, je rychlost produkce 125I 6,0 Ci/den/litr v terči z čistého Xe při normálních podmínkách. Pak 100 litrové aktivační transmutační zařízení při normálních podmínkách vyprodukuje až 600 Ci/den izotopu 125I.
Aktivace štěpných produktů
Značný počet a množství radioizotopů je extrahováno ze štěpných fragmentů při štěpení uranu v reaktoru. Slovo „štěpení“ se zde používá k označení skupiny prvků, které jsou produkty štěpení 235U.
Do předkládaného aktivačního transmutačního zařízení může být zavedeno malé množství uranu, buď přírodního nebo obohaceného 235U. Obvykle může být terčový materiál nekonečně recyklován. Tento materiál může být ve formě kovového uranu nebo jiné sloučeniny například oxidu v závislosti na požadavcích následujícího • * · cl9tks.doc * ’ • · ·· · · chemického postupu extrakce. Tímto způsobem lze s použitím počátečního malého vzorku produkovat množství štěpných produktů mimo kritické podmínky.
Krátce popíšeme možný scénář. Předpokládáme, že terč obsahuje malé množství uranu obohaceného na 20 % uranem U. Skutečná používaná geometrie ve výpočtu vychází z konečně rozděleného kovového uspořádání terče s celkovou hmotností kolem 30 kg. Tato hmotnost byla zvolena tak, aby se zabezpečila správná činnost rezonančního stínění, které je důležité v případě uranu. Typické účinnosti neutronového záchytu u skutečně nekonečného množství uranu jsou asi o dvojnásobek vyšší než bylo uvedeno v tabulce 13. Obohacení o 20 % je dáno požadavkem dohody o zákazu šíření jaderných zbraní, která limituje množství obohacení na 20 %, aby se zabránilo možnosti realizace kritického množství. Množství plutonia, které by mohlo být produkováno touto metodou je zanedbatelně malé.
Terč musí být uzavřený v utěsněném krytu tak, aby se zajistilo, že štěpné produkty během expozice neunikají. Účinnosti záchytu η a produkce štěpných produktů r|f vztažené na 1 kg obohacené sloučeniny jsou uvedeny v tabulce 13. Štěpné produkty produkují další neutrony, které jsou zahrnuty do celkového počtu neutronů. Produkovaná neutronová frakce je vyšší asi o + 1,04 % u každého kilogramu obohaceného uranu, což je velmi málo. Tak i dokonce při extrémních podmínkách terče zůstává zařízení značně podkritické.
Za předpokladu, že je ve štěpné směsi přítomen specifický prvek s atomovou frakcí λ, a že doba expozice texp a doba nutná k přepracování trep jsou obě rovné poločasu přeměny takové sloučeniny, je počáteční aktivita u 1 kg aktivovaného vzorku dána vztahem 2,5.10'10SoZnf (GBq/kg). Obecněji pro libovolné doby je aktivita extrahované sloučeniny dána na konci doby přepracování rovnicí [2],
Ve scénáři (2) při použití regionálního urychlovače s hodnotou So = 3,0.1016 n/s je rychlost produkce sloučeniny s λ = 0,04, texp = trcp = n/2 a s parametry tabulky 6 rovna 1150 GBq/kg (31,2 Ci/kg).
Tabulka 12
Nejdůležitější štěpné produkty pro 33 kg 20 % obohaceného uranu exponovaného po dobu 10 dnů (scénář (1)).
cyZ77cs.doc
| Prvek | Poločas přeměny | GBq Hmotnost (relativní) | Prvek | Poločas přeměny | GBq | Hmotnost (relativní) | ||
| As-77 | 1,62 d | 2,278 | 2,214e-7 | Sb-128 | 9,01 h | 4,684 | l,757e-7 | |
| Br-83 | 2,40 h | 1,686 | l,092e-8 | Sb-127 | 3,85 d | 51,18 | l,953e-5 | |
| Kr-88 | 2,84 h | 23,52 | 1,91 le-7 | Sb-129 | 4,40 h | 21,91 | 4,044e-7 | |
| Kr-85* | 4,48 h | 30,34 | 3,756e-7 | Te-132 | 3,20 d | 1279 | 4,223 e-4 | |
| Kr-83* | 1,83 h | 6,247 | 3,085e-8 | Te-131* | 1,25 d | 112,7 | l,440e-5 | |
| Sr-91 | 9,63 h | 832,4 | 2,372e-5 | Te-129 | 1,16 h | 27,33 | l,330e-7 | |
| Sr-92 | 2,71 h | 30,13 | 2,442e-7 | Te-129* | 33,60 d | 7,317 | 2,475e-5 | |
| Sr-90 | 28,78 r | 1,41 | l,040e-3 | Te-127 | 9,35 h | 44,78 | l,729e-6 | |
| Sr- 89 | 50,53 d | 222,4 | 7,805e-4 | 1-135 | 6,57 h | 529,7 | l,528e-5 | |
| Y-93 | 10,18 h | 978,2 | 3,01le-5 | 1-133 | 0,87 d | 1676 | l,508e-4 | |
| Y-92 | 3,54 h | 317,4 | 3,361e-6 | 1-132 | 2,30 h | 1319 | l,299e-5 | |
| Y-91 | 58,51 d | 234,5 | 9,743e-4 | 1-131 | 8,04 d | 589,8 | 4,849e-4 | |
| Y-91* | 0,83 h | 455,4 | l,116e-6 | Xe-135 | 9,14 h | 1422 | 5,708e-5 | |
| Zr-97 | 0,70 d | 1330 | 7,089e-5 | Xe-133 | 5,24 d | 1693 | 9,214e-4 | |
| Zr-95 | 64,02 d | 244,6 | l,161e-3 | Xe-133* | 2,19 d | 66,31 | l,508e-5 | |
| Nb-97 | 1,20 h | 1433 | 5,43 le-6 | Xe-131* | ll,90d | 1,852 | 2,253e-6 | |
| Nb-95 | 34,97 d | 25,14 | 6,517e-5 | Cs-137 | 30,10 r | 1,445 | l,698e-3 | |
| Nb-95* | 3,61 d | 1,744 | 4,666e-7 | Ba-140 | 12,75 d | 935,2 | l,303e-3 | |
| Mo-99 | 2,75 d | 1830 | 3,884e-4 | La-141 | 3,92 h | 159,3 | 2,864e-6 | |
| Tc-99* | 6,01 h | 1724 | 3,335e-5 | La-140 | 1,68 d | 801,8 | l,470e-4 | |
| Ru-105 | 4,44 h | 37,81 | 5,732e-7 | Ce-143 | 1,38 d | 1733 | 2,663e-4 | |
| Ru-103 | 39,26 d | 185,6 | 5,856e-4 | Ce-144 | 0,78 r | 47,2 | l,511e-3 | |
| Ru-106 | 1,02 r | 3,038 | 9,389e-5 | Ce-141 | 32,50 d | 416,7 | l,490e-3 | |
| Rh-105 | 1,47 d | 303,1 | 3,659e-5 | Pr-143 | 13,57 d | 782,1 | l,185e-3 | |
| Rh-103* | 0,93 h | 185,3 | 5,804e-7 | Pr-145 | 5,98 h | 282 | 7,959e-6 | |
| Pd-112 | 0,88 d | 6,452 | 4,942e-7 | Nd-147 | 10,98 d | 370,8 | 4,672e-4 | |
| Pd-109 | 13,70 h | 11,08 | 5,378e-7 | Pm-151 | 1,18 d | 114,4 | l,596e-5 | |
| Ag-112 | 3,13 h | 7,517 | 8,568e-8 | Pm-147 | 2,62 r | 1,651 | l,814e-4 | |
| Ag-111 | 7,45 d | 4,099 | 2,645e-6 | Pm-149 | 2,21 d | 340,2 | 8,753e-5 | |
| Ag-113 | 5,37 h | 1,397 | 2,756e-8 | Sm-156 | 9,40 h | 3,423 | l,633e-7 | |
| Cd-115 | 2,23 d | 5,524 | l,104e-6 | Sm-153 | 1,93 d | 47,4 | l,092e-5 | |
| In-115* | 4,49 h | 5,961 | 9,999e-8 | Eu-156 | 15,19 d | 2,542 | 4,702e-6 | |
| Sn-125 | 9,64 d | 4,142 | 3,895e-6 | Eu-157 | 15,18 h | 1,556 | l,206e-7 | |
| Sn-121 | 1,13 d | 7,161 | 7,625e-7 |
• ♦ v * v • · « · • e e · •c^jrft.doc • *· ·
Tabulka 13
Účinnosti záchytů a štěpení u 1 kg 20 % obohaceného uranu
| Prvek | Podíl na obsahu | Účinnost záchytu η (kg*) | Účinnost štěpení Bfíkg1) |
| 235U | 0,20 | l,212E-3 | 3,852E-3 |
| 238u | 0,80 | l,676E-3 | 6,587E-5 |
Byly vypočteny nej důležitější radionuklidy ze štěpných produktů pro geometrii z tabulky 6; jsou uvedeny v tabulce 12. Podmínky odpovídají scénáři (1). Hodnoty pro scénář (2) jsou o zhruba dva řády vyšší. Doba expozice byla libovolně zvolena 10 dnů, po této době následoval jeden den chlazení. Terč byl vyroben z 20% obohaceného kovového uranu s hmotností 33 kg. Jsou zobrazeny pouze prvky s konečnou aktivitou vyšší než lGBq. Je zajímavé porovnání produkce 99Mo ze štěpení s přímou aktivací z 98Mo (odstavec 5.3). Vypočtená hodnota asymptotického výtěžku pro scénář aktivace (1) u terče z uranu s 20 % obohacením je 51,3 GBq/kg. Stejná aktivita se získá se 288 gramy 98Mo. Proto dosáhneme porovnatelné výtěžky. Implantace fosforu do krystalů Si
Přírodní křemík je složen ze tří izotopů 28Si (92,23 %, Ires= 0,0641 barnů), 29Si (4,46 %, Ires = 0,0543 barnů) a 30Si (3,1 %, Ires = 0,697 barnů). Jediným izotopem vedoucím k nestabilnímu prvku neutronovým záchytem je 30Si produkující 31Si, který se okamžitě přeměňuje s poločasem přeměny τι/2 =157 minut na 31P, jediný izotop přírodního fosforu. Účinnosti neutronového záchytu vypočtené metodou Monte Carlo u izotopů pro 1 kg přírodního Si jsou η = 2,353.10-4 kg-1 u 28Si, η=8,166.10-6 kg-1 u 29Si a η=1,733.10-5 kg-1 u nejzajímavějšího izotopu 30Si. Za předpokladu scénáře (2) s využitím regionálního urychlovače s hodnotou So=3,0.1016 n/s, je rychlost atomové implantace fosforu (P) 2,573.10-14 s-1 odpovídající 1 ppb (ekvivalentní implantované hustotě donorů 5.1013 cm-3) implantované každých 10,7 hodin. Nevytváří se žádný škodlivý izotop, a proto po přeměně izotopu 30Si je implantační proces „čistý“. Pokud jsou potřeba vyšší implantační zisky z pohledu speciálního charakteru průmyslového procesu, lze použít silnější urychlovač (vyšší proud i energie).
• · 0 0 0 · · · · i ·«·» ·····» ” / Ζ “ « · · 0000 d90'c.e.do0 0 ·
0·«0· 00 00 00 ··
Podobný postup lze aplikovat na krystaly germania. Záchyty nastávají v izotopu Ge (20 %) produkující akceptor Ga (přes Ge). Menší četnost neutronových záchytů nastává rovněž pro 74Ge (36 %) produkující75As (přes 75Ge). Proto převáží příměsi akceptorů.
POPIS TRANSMUTAČNIHO ZAŘÍZENÉHO ODPADU
Provoz transmutačniho zařízení odpadu je vysvětlen podle již dříve popsaných scénářů v souvislosti s energetickým zesilovačem. Jak již bylo dříve zdůrazněno, tyto úvahy jsou rovněž snadno použitelné v případě, kde je „netěsným“ neutronovým zdrojem aktivní zóna rychlého množívého reaktoru.
Obecné uspořádání energetického zesilovače pracujícího ve spojení s transmutačním zařízením odpadu je zobrazeno ve zjednodušeném schématu na obr. Č. 14a (horizontální průřez ve střední rovině aktivní zóny) a na obr. č,14b (vertikální řez ve střední rovině).
Transmutační zařízení sestává z velké, robustní ocelové nádrže 20 naplněné taveným olovem 21 nebo eutektickou směsí olova a vizmutu. Produkované teplo je rozptýleno přirozeným prouděním nebo pomocí čerpadel přes tepelné výměníky instalované v horní části (na obrázku není zobrazeno).
Protonový svazek používaný k aktivaci jaderné kaskády v aktivní zóně 22 energetického zesilovače prochází před vlastní interakcí s taveným olovem v oblasti tříštění 25 přes evakuovanou trubici 23 a přes okénko svazku 24.
Pro zjednodušení je zobrazen společný objem olova v oblasti tříštění a zbytek zařízení. Tento způsob řešení je zcela vhodný, ale jinak lze rovněž oddělit cirkulaci olova v oblasti tříštění od zbytku jednotky. Tato alternativa samozřejmě nemá významný vliv na činnost transmutačniho zařízení.
Aktivní zóna v analogií se standardní praxí u jaderných reaktorů obsahuje větší počet palivových tyčí s ocelovým pouzdrem, uvnitř kterých je palivo uloženo jako oxid nebo v kovové formě. Materiál paliva obsahuje množivý prvek jako například 232Th, který po absorbování neutronu množí štěpitelný prvek jako například 233U. Následující štěpení tohoto štěpitelného prvku exponovaného tokem rychlým neutronů vede ihned k vzniku dalších neutronů. Tento proces množení a štěpení je stále podkritický (viz WO 95/12203).
• · · · • A • · · · • » · · ·
A A · · · · • A A A A ·· ·· • A A ·
A A A ·
A A · A cl*37cs.íftc * * * A V
Palivové tyče dlouhé 1,3 m jsou rovnoměrně umístěny uvnitř palivového článku 26, rovněž vyrobeného z ocele, obecně šestihranného (hexagonálního) tvaru s typickou 20 cm vzdáleností mezi plochami hran. Každý palivový článek může obsahovat několik stovek palivových tyčí.
Roztavené olovo cirkuluje nahoru uvnitř palivových článků, efektivně chladí palivové tyče a odstraňuje vytvořené teplo jadernými procesy. Typická rychlost chladívaje 1 m/s a nárůst teploty je 150 až 200°C.
Vysokoenergetické neutrony a tříštivé neutrony z oblasti tříštění driftují do aktivní zóny a iniciují multiplikativní, podkritické, množivé a štěpné procesy, které jsou s výhodou použity (i) k transmutaci aktinidů v oblasti aktivní zóny reaktoru a (ii) k produkci unikajících neutronů používaných k transmutaci odpadu v transmutačním zařízení.
Objem transmutačního zařízení 27 a 29 obklopuje co nejtěsněji aktivní zónu tak, aby byly unikající neutrony efektivně využity. Pro oblast transmutačního zařízení jsme pro zjednodušení použili rovněž stejnou hexagonální mřížku 28 použitou v aktivní zóně. Aby se však redukovaly interakce v nosných konstrukcích, musí být konstrukce co nejlehčí. Toto je zjednodušeno lehkou hmotností transmutovaného obsahu (několik stovek kilogramů). K vytáhnutí paliva a článků transmutačního zařízení by měl být používán stejný typ nástrojů (pantograf), není to však bezpodmínečně nutné. V sekci transmutačního zařízení - oblast 29 - nad a pod aktivní zónou by mohly být kombinované články, ve kterých jsou palivo a transmutační zařízení společně uchyceny. Mezi aktivní zónu a objem transmutačního zařízení musí být vložena tlumící oblast 30.
Články transmutačního zařízení 28 jsou obecně naplněny cirkulujícím roztaveným olovem s výjimkou distribuovaného kovového 99Tc, který může být v řadě různých forem například dráty, pláty, ap. Protože 99Tc se samo transformuje na ruthenium, které je rovněž kov, lze jej ponechat v přímém kontaktu s taveným olovem nebo jej uzavřít do tenkých ocelových trubek stejně jako palivo. Technika uchycení vzorku (držáku) musí být samozřejmě stanovena podle potřeb a používaných aplikací. Zvláště odlišné držáky jsou požadovány pro jód, který se při provozních teplotách energetického zesilovače vyskytuje jako pára (místo toho lze použít chemickou vazbu jako například Nal, který má vyšší bod tavení při 661°C a bod varu při 1304°C) a ta musí být obsažena v tenkých ocelových trubkách. Při transmutačním procesu není generováno značnější teplo a vzniklé teplo může být snadno rozptýleno tokem tekutého olova, i když jeho rychlost v jednotlivých sekcích transmutačního zařízení může být značně snížena.
Protože silné rezonance 99Tc nastávají při energiích, které jsou pod rezonančními energiemi ostatních prvků, jak je zřejmé z obr.č. 1, lze držáky izotopu 99Tc, jódu a selenu kombinovat do jednoduché sestavy. Protože výše uvedený rezonanční integrál 50 eV je porovnatelný u třech výše uvedených prvků, nastávají neutronové záchyty nejdříve v 79Se a 129I a přežívající neutrony jsou později silně absorbovány izotopem 99Tc. Proto si lze držáky představit jako tenké utěsněné nerezové trubice podobné palivovým tyčím s výjimkou 99Tc v disperzní formě kovových drátů nebo ekvivalentní geometrii a jodových par při nízkém tlaku. Jód se transformuje na xenon, který může být pravidelně odstraňován; selen produkuje bróm a krypton.
ČINNOST TRANSMUTAČNÍHO ZAŘÍZENÍ ODPADU
Činnost transmutačního zařízení odpadu je vysvětlena na příkladu 99Tc.
Ostatní prvky z tabulky 1, které byly zvoleny k transmutaci ve scénáři popsaném v kapitole 1, jsou charakterizovány podobným chováním.
Tabulka 14
Neutronová bilance energetického zesilovače
Obecné parametry
Počáteční směs paliva
Počáteční hmotnost paliva
Tepelný výkon
Jmenovitý multiplikační koeficient
Počáteční koncentrace transuranů
Inventář neutronových záchytů (veškeré reakce)
Aktivní zóna
Expanzní prostor palivového elementu & konstrukce Tlaková nádoba reaktoru Unik z aktivní zóny Únik z nádrže
Hlavní reakce
Záchyty
Štěpení (frakce aktivní zóny) n,Xn
Ostatní včetně uniku (Th-TRU)O2 6 11,6 tun
1,0 GW 0,98
21.07 %
83.5 %
2,22 %
0,39 %
14,3 (17,1)% 1,46 %
64.5 %
31.5 (37,7)% 2,31 %
1.65% 6 Pozři, překladatele - TRU = transurany
• · · · · • * « · • · · · · · • cl93~vs.doc· · · • · · ·
V tabulce 14 uvádíme typickou neutronovou bilanci energetického zesilovače pracujícího jako spalovací zařízení transuranů. Energetický zesilovač je původně naplněn směsí thoria a transuranů z odpadu lehkovodního reaktoru buď ve formě oxidů (MOX) nebo kovů. Koncentrace jsou nastaveny tak, aby byla dosažena požadovaná hodnota multiplikačního koeficientu k.
Jedná se o náhodnou okolnost, že dochází jednak k odpovídajícímu vzájemnému vyrovnání mezi zvýšením reaktivity z důvodu množení 233U z thoria a ztrátou reaktivity z důvodu záchytů ve štěpných produktech, a dále k redukci hmoty aktivní zóny a zmenšování zásoby transuranů. Tato rovnováha umožňuje zvýšit vyhoření paliva na více než 100 GW den/tuna paliva bez externí intervence a umožňuje jednoduše nastavit produkovaný výkon pomocí svazku urychlovače. V praxi toto znamená 2 až 3 roky nepřerušovaného provozu. Na konci tohoto cyklu je palivo regenerováno extrakcí štěpných produktů s největším neutronovým záchytem a množivého uranu a dále přidáním příslušného množství odpadu z lehkovodního reaktoru ke zbývajícím aktinidům za účelem dosažení požadované hodnoty multiplicity k. Postup se nekonečně opakuje, dokud není odpad z lehkovodního reaktoru vyčerpán. Po několika cyklech vznikne „asymptotická“ směs, která vede k rovnovážného stavu mezi různými reakcemi v aktivní zóně. Taková směs má vynikající pravděpodobnost štěpení rychlými neutrony, což zajišťuje, že proces může pokračovat nekonečně dlouho.
Aby bylo možné posoudit kapacitu transmutace v transmutačním zařízení odpadu, byl naplněn transmutaČní objem 27 (viz obr. 14a-b) 270 kg izotopu 99Tc v kovové formě a rozptýlen volovu odpovídající relativní koncentraci 1,04.10-3. Sektory 29 v obr. 14a-b jsou ponechány jako rezervní kapacita nebo budou použity pro transmutaci jiných prvků. Hmotnost izotopu Tc, jenž má být eliminována, je v souvislosti s transurany v odpadu ze standardního lehkovodního reaktoru (viz odstavec 1.4) v poměru [99Tc/transurany] odpad = (0,843 tun)/(10,178 tun) = 0,0828. Vypočtená rychlost transmutace za typických podmínek energetického zesilovače (k = 0,97) udává hodnotu pro čerstvou zavážku paliva (první náplň) [99Tc/transurany]transm = 0,0856, tj. dostatečnou hodnotu k udržení složení odpadu.
• · · · » · · * cl93jcs.doc. . , • · ·· ·· ··
Během po sobě jdoucích cyklů eliminace transuranů se rychlost eliminace snižuje, protože transurany mající nej menší účinné průřezy štěpení se kumulují a vyžadují stále více neutronů k dosažení úspěšného štěpení. Rychlost transmutace 99Tc je však konstantní, protože se vztahuje k frakci neutronů, které unikají z aktivní zóny. Integrací přes řadu cyklů potřebných ke kompletní eliminaci transuranů dostaneme hodnotu [99Tc/transurany]transm = 0,1284, což je bohatě dostačující k eliminaci jak 99Tc z odpadu, tak technecia v této době kumulovaného z důvodu štěpení transuranů.
Počáteční koncentrace izotopu 99Tc byla vybrána tak, aby odpovídala potřebám provozu. Závislost tohoto parametru byla zobrazena v širokém intervalu.
V obr.č. 15 je zobrazena rychlost transmutace jako funkce koncentrace 99Tc. Jak lze pozorovat na obrázku, vlivem samoabsorpce izotopu 99Tc v souvislosti s rezonancí dochází k progresivní saturaci. Toto je dobře prokázáno v obr.č. 16, kde jsou neutronová spektra průměrovaná přes objem, ve kterém dochází k transmutaci, a jsou zobrazena pro všechny body obr.č. 15. Silné a rostoucí ochuzení spektra je pozorováno po dvou hlavních rezonancích 99Tc. Rovněž stojí za zmínku doplnění neutronů difúzí nastávající po poslední rezonanci a před dosažením energií tepelných neutronů. Jak bylo již zdůrazněno, toto doplnění je způsobeno difúzí neutronů z oblastí, které neobsahují 99Tc.
Rovněž musí být zdůrazněno, že vysokoenergetické spektrum, viz obr. č. 16, není ovlivněno koncentrací 99Tc. Toto nasvědčuje, že činnost hlavního energetického zesilovače je poněkud ovlivněna parametry aktivačního transmutačního zařízení. Tento fakt je dále potvrzen v obr, č. 17, kde je zobrazen efektivní multiplikační faktor k jako funkce koncentrace. Lze pozorovat, že hodnota kje pouze velmi lehce ovlivněna, což naznačuje, že provoz energetického zesilovače je obecně nezávislý na aktivitách v oblasti transmutačního zařízení.
Rychlost transmutace frakcí po 100 GW den/tuna, což je rozumná doba cyklu u energetického zesilovače, je zobrazena na obr.č. 18. Jak lze předpokládat, jsou malá množství 99Tc mnohem rychleji transmutována. V zájmové oblasti koncentrace je transmutováno 15 až 20 % izotopu 99Tc na konci každého cyklu. Tato dlouhá doba transmutace nemá praktický význam, protože prvky transmutačního zařízení lze ponechat v místě po dobu několika cyklů, a protože neutronový tok a radiační poškození obaluje odpovídajícím způsobem menší.
• · · • · · · clSťYs.dc* ·
Frakce neutronů unikajících z tlakové nádoby reaktoru jako funkce koncentrace 99Tc je zobrazena na obr. č. 19. Malá závislost této frakce neutronů na koncentraci označuje lokální charakter záchytů řízených rezonancí, které neovlivňují neutronový tok v okolí stěn nádrže. Podobně neutronový tok a spektrum v odpovídající vzdálenosti od transmutačního zařízení nejsou značně ovlivněny záchyty 99Tc. Toto je bohatě dostačující k eliminaci nežádoucích prvků podle tabulky 2.
DODATEK 1
Byla provedena obecná analýza typů radionuklidů, které by bylo možné produkovat pomocí neutronového aktivačního zařízení. Terče musí být z přírodních prvků, které jsou vybrány podle izotopického obohacení. Proces neutronového záchytu vede k dceřinému prvku, který je nestabilní s vhodnou střední dobou života, konzervativně vybranou mezi jednou minutou a jedním rokem. Další dceřiný prvek může být buď stabilní nebo nestabilní. Pokud je stabilní, proces je definován jako“aktivace“ vzorku. Protože druhá izotopická separace není reálná, musí být aktivovaná sloučenina použita přímo. Praktickým příkladem toho je aktivace 128I z přírodní jodové sloučeniny (127I -> 128I). Pokud se první dceřiný prvek přeměňuje na jiný nestabilní prvek (byl použit stejný časový interval), který nelze separovat odpovídající metodou, může vytvořit předkládaná metoda způsob, jak produkovat čisté, separované radionuklidy pro praktické účely. Jako praktický příklad lze uvést řetězec 98Mo —> Mo —> 99mTc.
Vhodnost daného produkčního řetězce pro naši navrženou metodu závisí na velikosti účinného průřezu neutronového záchytu. Jsou důležité dvě veličiny: rezonanční integrál Ires, který se vztahuje k použití difúzního média s vysokým hmotnostním číslem A jako je olovo, a účinný průřez záchytu tepelných neutronů, což předpokládá použití difuzéru s nízkým hmotnostním číslem A jako je grafit. Další důležitý parametr je obsah frakce „mateřských“ nuklidů v přírodní směsi, který je důležitý z hlediska možných potřeb izotopického přípravku terče.
• · · · • · • · · · • · · · ·
Cl937cs.d8c * * • · · ·
| Terč | Izotop | Pnr. končeni. | Reson. integr. | Účin. průř. TN | Aktivov. izotop | τ1/2 aktiv. iz. | Typ přeměny | Přeměna mn. reak. | Další izotop | Tja dalšího iz. |
| Na | Na-23 | 1,00 | 0,26 | 0,607 | Na-24 | 14,96 h | β- | 100,0 | ||
| Mg | Mg-26 | 0,1101 | 0,016 | 0,0439 | Mg-27 | 9,458 m | β· | 100,0 | ||
| Al | Al-27 | 1,00 | 0,112 | 0,244 | Al-28 | 2,241 m | β· | 100,0 | ||
| Si | Si-30 | 0,031 | 0,697 | 0,124 | Si-31 | 2,622 h | β- | 100,0 | ||
| P | P-31 | 1,00 | 0,0712 | 0,207 | P-32 | 14,26 d | β' | 100,0 | ||
| s | S-34 | 0,0421 | 0,0835 | 0,256 | S-35 | 87,51 d | β- | 100,0 | ||
| s | S-36 | 0,0002 | 0,10 | 0,167 | S-37 | 5,050 m | β· | 100,0 | ||
| Cl | Cl-37 | 0,2423 | 0,0025 | 0 | Cl-38 | 37,24 m | β· | 100,0 | ||
| Ar | Ar-36 | 0,0034 | 1,68 | 6,0 | Ar-37 | 35,04 d | β+ | 100,0 | ||
| Ar | Ar-40 | 0,996 | 0,231 | 0,756 | AMI | l,822h | β· | 100,0 | ||
| K | K-41 | 0,0673 | 1,44 | 1,67 | K-42 | 12,36 h | β- | 100,0 | ||
| Ca | Ca-44 | 0,0209 | 0,32 | 1,02 | Ca-15 | 163,8 d | β· | 100,0 | ||
| Ca | Ca-46 | 0,00 | 0,252 | 0,85 | Ca-47 | 4,536 d | β- | 100,0 | Sc-47 | 3,345 d |
| Ca | Caů8 | 0,0019 | 0,379 | 1,26 | CaM9 | 8,715 m | β- | 100,0 | Sc-49 | 57,20 m |
| Sc | Sc-45 | 1,00 | 9,24 | 31,10 | Sc-46 | 83,79 d | β- | 100,0 | ||
| Ti | Ti-50 | 0,054 | 0,0682 | 0,204 | Ti-51 | 5,760 m | β- | 100,0 | ||
| V | V-51 | 0,9975 | 2,08 | 5,62 | V-52 | 3,750 m | β- | 100,0 | ||
| Cr | Cr-50 | 0,0434 | 5,94 | 18,20 | Cr-51 | 27,70 d | β+ | 100,0 | ||
| Cr | Cr-54 | 0,0237 | 0,167 | 0,412 | Cr-55 | 3,497 m | β- | 100,0 | ||
| Mn | Mn-55 | 1,00 | 10,50 | 15,40 | Mn-56 | 2,579 h | β- | 100,0 | ||
| Fe | Fe-58 | 0,0028 | 1,36 | 1,32 | Fe-59 | 44,50 d | β- | 100,0 | ||
| Co | Co-59 | 1,00 | 72,0 | 42,70 | Co-60* | 10,47 m | β- | 0,24 | ||
| Co | Co-59 | 1,00 | 72,0 | 42,70 | Co-60* | 10,47 m | γ | 99,76 | ||
| Ni | Ni-64 | 0,0091 | 0,627 | 1,74 | Ni-65 | 2,517h | β’ | 100,0 | ||
| Cu | Cu-63 | 0,6917 | 4,47 | 5,11 | Cu-64 | 12,70 h | β+ | 61,0 | ||
| Cu | Cu-63 | 0,6917 | 4,47 | 5,11 | Cu-64 | 12,70 h | β· | 39,0 | ||
| Cu | Cu-65 | 0,3083 | 1,96 | 2,46 | Cu-66 | 5,088 m | (ί | 100,0 | ||
| Zn | Zn-64 | 0,486 | 1,38 | 0,877 | Zn-65 | 244,3 d | β+ | 100,0 | ||
| Zn | Zn-68 | 0,188 | 2,89 | 1,15 | Zn-69 | 56,40 m | β' | 100,0 | ||
| Zn | Zn-68 | 0,188 | 2,89 | 1,15 | Zn-69* | 13,76 h | γ | 99,97 | Zn-69 | 56,40 m |
| Zn | Zn-68 | 0,188 | 2,89 | 1,15 | Zn-69* | 13,76 h | β- | 0,03 |
• · · ♦ • ·
| Terč | Izotop | Přír. koncent. | Reson. integr. | Účin. průř. TN | Aktivov. izotop | tl/2 aktiv. iz. | Typ přeměny | Přeměna mn. reak. | Další izotop | τ1/2 dalšího iz. |
| Zn | Zn-70 | 0,006 | 0,117 | 0,105 | Zn-71 | 2,450 m | β- | 100,0 | ||
| Zn | Zn-70 | 0,006 | 0,117 | 0,105 | Zn-71* | 3,960 h | γ | 0,05 | Zn-71 | 2,450 m |
| Zn | Zn-70 | 0,006 | 0,117 | 0,105 | Zn-71* | 3,960 h | β' | 99,95 | ||
| Ga | Ga-69 | 0,601 | 18,0 | 2,52 | Ga-70 | 21,14 m | β' | 99,59 | ||
| Ga | Ga-69 | 0,601 | 18,0 | 2,52 | Ga-70 | 21,14 m | β+ | 0,41 | ||
| Ga | Ga-71 | 0,399 | 31,80 | 4,26 | Ga-72 | 14,10 h | β' | 100,0 | ||
| Ge | Ge-70 | 0,205 | 2,23 | 3,35 | Ge-71 | 11,43 h | β+ | 100,0 | ||
| Ge | Ge-74 | 0,365 | 0,416 | 0,482 | Ge-75 | 1,380 h | β' | 100,0 | ||
| Ge | Ge-76 | 0,078 | 1,31 | 0,172 | Ge-77 | 11,30 h | β’ | 100,0 | As-77 | 1,618 d |
| As | As-75 | 1,00 | 63,50 | 5,16 | As-76 | 1,097 d | β’ | 99,98 | ||
| As | As-75 | 1,00 | 63,50 | 5,16 | As-76 | 1,097 d | β+ | 0,02 | ||
| Se | Se-74 | 0,009 | 575,0 | 59,40 | Se-75 | 119,8 d | β+ | 100,0 | ||
| Se | Se-78 | 0,236 | 4,70 | 0,492 | Se-79* | 3,920 m | γ | 99,94 | ||
| Se | Se-78 | 0,236 | 4,70 | 0,492 | Se-79* | 3,920 m | β’ | 0,06 | ||
| Se | Se-80 | 0,497 | 0,928 | 0,699 | Se-81 | 18,45m | β- | 100,0 | ||
| Se | Se-80 | 0,497 | 0,928 | 0,699 | Se-81* | 57,28 m | γ | 99,95 | Se-81 | 18,45 m |
| Se | Se-80 | 0,497 | 0,928 | 0,699 | Se-81* | 57,28 m | β’ | 0,05 | ||
| Se | Se-82 | 0,092 | 0,795 | 0,0506 | Se-83 | 22,30 m | β’ | 100,0 | Br-83 | 2,400 h |
| Se | Se-82 | 0,092 | 0,795 | 0,0506 | Se-83* | 22,30 m | β’ | 100,0 | Br-83 | 2,400 h |
| Br | Br-79 | 0,5069 | 128,0 | 12,60 | Br-80 | 17,68 m | β- | 8,3 | ||
| Br | Br-79 | 0,5069 | 128,0 | 12,60 | Br-80 | 17,68 m | β+ | 91,7 | ||
| Br | Br-79 | 0,5069 | 128,0 | 12,60 | Br-80* | 4,421 h | γ | 100,0 | Br-80 | 17,68 m |
| Br | Br-81 | 0,4931 | 46,40 | 3,09 | Br-82 | 1,471 d | β’ | 100,0 | ||
| Br | Br-81 | 0,4931 | 46,40 | 3,09 | Br-82* | 6,130 m | γ | 97,6 | Br-82 | 1,471 d |
| Br | Br-81 | 0,4931 | 46,40 | 3,09 | Br-82* | 6,130 m | β’ | 2,4 | ||
| Kr | Kr-78 | 0,0035 | 25,10 | 7,11 | Kr-79 | 1,460 d | β+ | 100,0 | ||
| Kr | Kr-82 | 0,116 | 225,0 | 32,20 | Kr-83* | 1,830 h | γ | 100,0 | ||
| Kr | Kr-84 | 0,57 | 3,47 | 0,952 | Kr-85* | 4,480 h | β- | 78,6 | ||
| Kr | Kr-84 | 0,57 | 3,47 | 0,0952 | Kr-85* | 4,480 h | Υ | 21,4 | ||
| Kr | Kr-86 | 0,173 | 0,023 | 0,34 | Kr-87 | 1,272 h | β- | 100,0 | ||
| Rb | Rb-85 | 0,7217 | 8,68 | 0,551 | Rb-86 | 18,63 d | β+ | 0,005 | ||
| Rb | Rb-85 | 0,7217 | 8,68 | 0,551 | Rb-86 | 18,63 d | β· | 99,99 | ||
| Rb | Rb-85 | 0,7217 | 8,68 | 0,551 | Rb-86* | 1,017 m | γ | 100,0 | Rb-86 | 18,63 d |
| Rb | Rb-87 | 0,2784 | 2,70 | 0,137 | Rb-88 | 17,78 m | β’ | 100,0 | ||
| Sr | Sr-84 | 0,0056 | 10,40 | 0,929 | Sr-85 | 64,84 d | β+ | 100,0 | ||
| Sr | Sr-84 | 0,0056 | 10,40 | 0,929 | Sr-85* | l,127h | β+ | 13,4 | ||
| Sr | Sr-84 | 0,0056 | 10,40 | 0,929 | Sr-85* | l,127h | Υ | 86,6 | Sr-85 | 64,84 d |
| Sr | Sr-86 | 0,0986 | 4,70 | 1,19 | Sr-87* | 2,803 h | γ | 99,7 | ||
| Sr | Sr-86 | 0,0986 | 4,70 | 1,19 | Sr-87* | 2,803 h | β+ | 0,3 | ||
| Sr | Sr-88 | 0,8258 | 0,0628 | 0,66 | Sr-89 | 50,53 d | β’ | 99,991 | ||
| Sr | Sr-88 | 0,8258 | 0,0628 | 0,66 | Sr-89 | 50,53 d | β- | 0,009 |
• · · · · · · • · · · · · · • · ··· · · · • · · · Λ937αΛο· · • · · · ·· ··
| Ter č | Izotop | Přír. končeni. | Reson. integr. | Účin. průř. TN | Aktivov. izotop | xm aktív, iz. | Typ přeměny | Přeměna mn. reak. | Další izotop | T1/2 dalšího iz. |
| Υ | Y-89 | 1,00 | 0,821 | 1,48 | Y-90 | 2,671 d | β- | 100,0 | ||
| Y | Y-89 | 1,00 | 0,821 | 1,48 | Y-90* | 3,190 h | Y | 100,0 | Y-90 | 2,671 d |
| Υ | Y-89 | 1,00 | 0,821 | 1,48 | Y-90* | 3,190 h | β' | 0,002 | ||
| Zr | Zr-94 | 0,1738 | 0,316 | 0,057 | Zr-95 | 64,02 d | β- | 98,89 | Nb-95 | 34,97 d |
| Zr | Zr-94 | 0,1738 | 0,316 | 0,057 | Zr-95 | 64,02 d | β- | 1,11 | Nb-95* | 3,608 d |
| Zr | Zr-96 | 0,028 | 5,86 | 0,0261 | Zr-97 | 16,90 h | β- | 5,32 | Nb-97 | 1,202 h |
| Zr | Zr-96 | 0,028 | 5,86 | 0,0261 | Zr-97 | 16,90 h | β’ | 94,68 | ||
| Nb | Nb-93 | 1,00 | 9,78 | 1,32 | Nb-94* | 6,263 m | Υ | 99,5 | ||
| Nb | Nb-93 | 1,00 | 9,78 | 1,32 | Nb-94* | 6,263 m | β- | 0,5 | ||
| Mo | Mo-92 | 0,1484 | 0,967 | 0,0237 | Mo-93* | 6,850 h | Υ | 99,88 | ||
| Mo | Mo-92 | 0,1484 | 0,967 | 0,0237 | Mo-93* | 6,850 h | β^ | 0,12 | ||
| Mo | Mo-98 | 0,2413 | 6,54 | 0,149 | Mo-99 | 2,747 d | β- | 12,5 | ||
| Mo | Mo-98 | 0,2413 | 6,54 | 0,149 | Mo-99 | 2,747 d | β- | 87,5 | Tc-99* | 6,010 h |
| Mo | Mo-100 | 0,0963 | 3,88 | 0,228 | Mo-101 | 14,61 m | β- | 100,0 | Tc-101 | 14,22 m |
| Ru | Ru-96 | 0,0552 | 7,26 | 0,332 | Ru-97 | 2,900 d | β+ | 99,962 | ||
| Ru | Ru-96 | 0,0552 | 7,26 | 0,332 | Ru-97 | 2,900 d | β+ | 0,038 | Tc-97* | 90,10 d |
| Ru | Ru-102 | 0,316 | 4,17 | 1,41 | Ru-103 | 39,26 d | β· | 0,25 | ||
| Ru | Ru-102 | 0,316 | 4,17 | 1,41 | Ru-103 | 39,26 d | β- | 99,75 | Rh-103* | 56,11 m |
| Ru | Ru-104 | 0,187 | 6,53 | 0,37 | Ru-105 | 4,440 h | β- | 72,0 | Rh-105 | 1,473 d |
| Ru | Ru-104 | 0,187 | 6,53 | 0,37 | Ru-105 | 4,440 h | β- | 28,0 | ||
| Rh | Rh-103 | 1,00 | 928,0 | 169,0 | Rh-104* | 4,340 m | Υ | 99,87 | ||
| Rh | Rh-103 | 1,00 | 928,0 | 169,0 | Rh-104* | 4,340 m | β- | 0,13 | ||
| Pd | Pd-102 | 0,0102 | 19,20 | 3,85 | Pd-103 | 16,99 d | β+ | 0,1 | ||
| Pd | Pd-102 | 0,0102 | 19,20 | 3,85 | Pd-103 | 16,99 d | β+ | 99,9 | Rh-103* | 56,11 m |
| Pd | Pd-108 | 0,2646 | 251,0 | 9,77 | Pd-109 | 13,70 h | β· | 0,05 | ||
| Pd | Pd-108 | 0,2646 | 251,0 | 9,77 | Pd-109 | 13,70h | β- | 99,95 | ||
| Pd | Pd-108 | 0,2646 | 251,0 | 9,77 | Pd-109* | 4,696 m | Υ | 100,0 | Pd-109 | 13,70 h |
| Pd | Pd-110 | 0,1172 | 2,79 | 0,261 | Pd-111 | 23,40 m | β- | 0,75 | Ag-111 | 7,450 d |
| Pd | Pd-110 | 0,1172 | 2,79 | 0,261 | Pd-111 | 23,40 m | β- | 99,25 | Ag-111* | 1,080 m |
| Pd | Pd-110 | 0,1172 | 2,79 | 0,261 | Pd-111* | 5,500 h | Υ | 73,0 | Pd-111 | 23,40 m |
| Pd | Pd-110 | 0,1172 | 2,79 | 0,261 | Pd-111* | 5,500 h | β- | 7,5 | Ag-111 | 7,450 d |
| Pd | Pd-110 | 0,1172 | 2,79 | 0,261 | Pd-111* | 5,500 h | β· | 19,5 | Ag-111* | 1,080 m |
| Ag | Ag-107 | 0,5184 | 100 | 44,20 | Ag-108 | 2,370 m | β- | 97,15 | ||
| Ag | Ag-107 | 0,5184 | 100 | 44,20 | Ag-108 | 2,370 m | β+ | 2,85 | ||
| Ag | Ag-109 | 0,4816 | 1460 | 104,0 | Ag-110* | 249,8 d | Υ | 1,36 | ||
| Ag | Ag-109 | 0,4816 | 1460 | 104,0 | Ag-110* | 249,8 d | β- | 98,64 | ||
| Cd | Cd-106 | 0,0125 | 10,60 | U1 | Cd-107 | 6,500 h | β+ | 0,06 | ||
| Cd | Cd-106 | 0,0125 | 10,60 | 1,11 | Cd-107 | 6,500 h | β- | 99,94 | ||
| Cd | Cd-110 | 0,1249 | 38,20 | 12,60 | Cd-111* | 48,54 m | Υ | 100,0 | ||
| Cd | Cd-114 | 0,2873 | 16,90 | 0,391 | Cd-115 | 2,227 d | β- | 0,0 | ||
| Cd | Cd-114 | 0,2873 | 16,90 | 0,391 | Cd-115 | 2,227 d | β- | 100,0 | In-115* | 4,486 h |
| Cd | Cd-114 | 0,2873 | 16,90 | 0,391 | Cd-115* | 44,60 d | β- | 99,989 | ||
| Cd | Cd-114 | 0,2873 | 16,90 | 0,391 | Cd-115* | 44,60 d | β- | 0,011 | In-115* | 4,486 h |
- 81 • ·
| Terč | Izotop | Přír. končeni. | Reson. integr. | Účin. průř. TN | Aktivov. izotop | Tl/2 aktiv. iz. | Typ přeměny | Přeměna mn. reak | Další izotop | τ1/2 dalšího iz. |
| Cd | Cd-116 | 0,0749 | 1,74 | 0,0859 | Cd-117 | 2,490 h | β- | 8,4 | bi-117 | 43,20 ni |
| Cd | Cd-116 | 0,0749 | 1,74 | 0,0859 | Cd-117 | 2,490 h | β- | 91,6 | In-117* | 1,937 h |
| Cd | Cd-116 | 0,0749 | 1,74 | 0,0859 | Cd-117* | 3,360 h | β· | 98,6 | In-117 | 43,20 m |
| Cd | Cd-116 | 0,0749 | 1,74 | 0,0859 | Cd-117* | 3,360 h | β· | 1,4 | In-117* | 1,937 h |
| In | In-113 | 0,043 | 322,0 | 13,90 | In-114 | 1,198 m | β- | 99,5 | ||
| In | In-113 | 0,043 | 322,0 | 13,90 | In-114 | l,198m | β+ | 0,5 | ||
| In | In-113 | 0,043 | 322,0 | 13,90 | In-114* | 49,51 d | γ | 95,6 | In-114 | 1,198 m |
| In | In-113 | 0,043 | 322,0 | 13,90 | In-114* | 49,51 d | β+ | 4,4 | ||
| In | In-115 | 0,957 | 3110 | 232,0 | In-116* | 54,41 m | β' | 100,0 | ||
| Sn | Sn-112 | 0,0097 | 30,40 | 1,16 | Sn-113 | 115,1 d | β+ | 0,0 | ||
| Sn | Sn-112 | 0,0097 | 30,40 | 1,16 | Sn-113 | 115,1 d | β+ | 100,0 | In-113* | 1,658 h |
| Sn | Sn-112 | 0,0097 | 30,40 | 1,16 | Sn-113* | 21,40 m | γ | 91,1 | Sn-113 | 115,1 d |
| Sn | Sn-112 | 0,0097 | 30,40 | 1,16 | Sn-113* | 21,40 m | β+ | 8,9 | ||
| Sn | Sn-116 | 0,1453 | 12,40 | 0,147 | Sn-117* | 13,60 d | γ | 100,0 | ||
| Sn | Sn-118 | 0,2422 | 5,32 | 0,25 | Sn-119* | 293,1 d | υ | 100,0 | ||
| Sn | Sn-120 | 0,3259 | 1,21 | 0,16 | Sn-121 | 1,127 d | β’ | 100,0 | ||
| Sn | Sn-122 | 0,0463 | 0,916 | 0,21 | Sn-123 | 129,2 d | β- | 100,0 | ||
| Sn | Sn-122 | 0,0463 | 0,916 | 0,21 | Sn-123* | 40,06 m | β' | 100,0 | ||
| Sn | Sn-124 | 0,0579 | 7,84 | 0,155 | Sn-125 | 9,640 d | β’ | 100,0 | ||
| Sn | Sn-124 | 0,0579 | 7,84 | 0,155 | Sn-125* | 9,520 m | β' | 100,0 | ||
| Sb | Sb-121 | 0,573 | 213,0 | 6,88 | Sb-122 | 2,700 d | β’ | 97,6 | ||
| Sb | Sb-121 | 0,573 | 213,0 | 6,88 | Sb-122 | 2,700 d | β+ | 2,4 | ||
| Sb | Sb-121 | 0,573 | 213,0 | 6,88 | Sb-122* | 4,210 m | Υ | 100,0 | Sb-122 | 2,700 d |
| Sb | Sb-123 | 0,427 | 122,0 | 4,80 | Sb-124* | 60,20 d | β- | 100,0 | ||
| Sb | Sb-123 | 0,427 | 122,0 | 4,80 | Sb-124* | 1,550 m | Υ | 75,0 | Sb-124 | 60,20 d |
| Sb | Sb-123 | 0,427 | 122,0 | 4,80 | Sb-124* | 1,550 m | β- | 25,0 | ||
| Sb | Sb-123 | 0,427 | 122,0 | 4,80 | Sb-124* | 20,20 m | Υ | 100,0 | Sb-124* | 1,550 m |
| Te | Te-120 | 0,001 | 22,20 | 2,69 | Te-121 | 16,78 d | β+ | 100,0 | ||
| Te | Te-120 | 0,001 | 22,20 | 2,69 | Te-121* | 154,0d | Υ | 88,6 | Te-121 | 16,78 d |
| Te | Te-120 | 0,001 | 22,20 | 2,69 | Te-121* | 154,0 d | β+ | 11,4 | ||
| Te | Te-122 | 0,026 | 79,90 | 3,86 | Te-123* | 119,7d | Υ | 100,0 | ||
| Te | Te-124 | 0,0482 | 5,13 | 7,79 | Te-125* | 57,40 | γ | 100,0 | ||
| Te | Te-126 | 0,1895 | 8,05 | 1,19 | Te-127 | 9,350 h | β' | 100,0 | ||
| Te | Te-126 | 0,1895 | 8,05 | 1,19 | Te-127* | 109,0 d | γ | 97,6 | Te-127 | 9,350 h |
| Te | Te-126 | 0,1895 | 8,05 | 1,19 | Te-127* | 109,0 d | β' | 2,4 | ||
| Te | Te-128 | 0,3169 | 1,73 | 0,247 | Te-129 | 1,160 h | β' | 100,0 | ||
| Te | Te-128 | 0,3169 | 1,73 | 0,247 | Te-129* | 33,60 d | β' | 36,0 | ||
| Te | Te-128 | 0,3169 | 1,73 | 0,247 | Te-129* | 33,60 d | γ | 64,0 | Te-129 | 1,160 h |
| Te | Te-130 | 0,338 | 0,259 | 0,31 | Te-131 | 25,00 m | β- | 100,0 | 1-131 | 8,040 d |
| Te | Te-130 | 0,338 | 0,259 | 0,31 | Te-131* | 1,250 d | β’ | 77,8 | 1-131 | 8,040 d |
| Te | Te-130 | 0,338 | 0,259 | 0,31 | Te-131* | 1,250 d | Υ | 22,2 | Te-131 | 25,00 m |
| I | 1-127 | 1,00 | 148,0 | 7,09 | 1-128 | 24,99 m | β+ | 6,9 | ||
| I | 1-127 | 1,00 | 148,0 | 7,09 | 1-128 | 24,99 m | β· | 93,1 | ||
| Xe | Xe-124 | 0,001 | 2950 | 190 | Xe-125 | 16,90 h | β+ | 100,0 | 1-125 | 59,41 d |
| Xe | Xe-124 | 0,0009 | 43,90 | 2,52 | Xe-127 | 36,40 d | β+ | 100,0 |
| Terč | Izotop | Přír. koncent. | Reson. integr. | Účin. průř. TN | Aktivov. izotop | Tl/2 aktiv. iz. | Typ přeměny | Přeměna mn. reak. | Další izotop | τ1/2 dalšího iz. |
| Xe | Xe-126 | 0,0009 | 43,90 | 2,52 | Xe-127* | 1,153 m | 7 | 100,0 | Xe-127 | 36,40 d |
| Xe | Xe-128 | 0,0191 | 10,70 | 6,13 | Xe-129* | 8,890 d | 7 | 100,0 | ||
| Xe | Xe-130 | 0,041 | 15,30 | 29,80 | Xe-131* | 11,90 d | 7 | 100,0 | ||
| Xe | Xe-132 | 0,269 | 4,46 | 0,517 | Xe-133 | 5,243 d | β’ | 100,0 | ||
| Xe | Xe-132 | 0,269 | 4,46 | 0,517 | Xe-133* | 2,190d | 7 | 100,0 | Xe-133 | 5,243 d |
| Xe | Xe-134 | 0,104 | 0,591 | 0,303 | Xe-135 | 9,140 h | β’ | 100,0 | ||
| Xe | Xe-134 | 0,104 | 0,591 | 0,303 | Xe-135* | 15,29m | 7 | 100,0 | Xe-135 | 9,140 h |
| Xe | Xe-134 | 0,104 | 0,591 | 0,303 | Xe-135* | 15,29m | β’ | 0,004 | ||
| Xe | Xe-136 | 0,089 | 0,116 | 0,299 | Xe-137 | 3,818 m | β' | 100,0 | ||
| Cs | Cs-133 | 1,00 | 393,0 | 33,20 | Cs-134* | 2,910 h | 7 | 100,0 | ||
| Ba | Ba-130 | 0,0011 | 176,0 | 13,0 | Ba-131 | 11,80 d | β+ | 100,0 | Cs-131 | 9,690 d |
| Ba | Ba-130 | 0,0011 | 176,0 | 13,0 | Ba-131* | 14,60 ni | 7 | 100,0 | Ba-131 | 11,80 d |
| Ba | Ba-132 | 0,001 | 30,40 | 8,06 | Ba-133* | 1,621 d | β+ | 0,01 | ||
| Ba | Ba-132 | 0,001 | 30,40 | 8,06 | Ba-133* | 1,621 d | 7 | 99,99 | ||
| Ba | Ba-134 | 0,0242 | 24,60 | 2,30 | Ba-135* | l,196d | 7 | 100,0 | ||
| Ba | Ba-136 | 0,0785 | 2,02 | 0,458 | Ba-137 | 2,552 m | 7 | 100,0 | ||
| Ba | Ba-138 | 0,717 | 0,23 | 0,413 | Ba-139 | 1,384 h | β’ | 100,0 | ||
| La | La-139 | 0,9991 | 10,50 | 10,30 | La-140 | 1,678 d | β’ | 100,0 | ||
| Ce | Ce-136 | 0,0019 | 64,30 | 7,18 | Ce-137 | 9,000 h | β' | 100,0 | ||
| Ce | Ce-136 | 0,0019 | 64,30 | 7,18 | Ce-137* | 1,433 d | 7 | 99,22 | Ce-137 | 9,000 h |
| Ce | Ce-136 | 0,0019 | 64,30 | 7,18 | Ce-137* | 1,433 d | β+ | 0,78 | ||
| Ce | Ce-138 | 0,0025 | 3,08 | 1,25 | Ce-139 | 137,6d | β+ | 100,0 | ||
| Ce | Ce-140 | 0,8848 | 0,235 | 0,651 | Ce-141 | 32,50 d | β’ | 100,0 | ||
| Ce | Ce-142 | 0,1108 | 0,835 | 1,15 | Ce-143 | 1,377 d | β’ | 100,0 | Pr-143 | 13,57 d |
| Pr | Pr-141 | 1,00 | 17,10 | 13,20 | Pr-142 | 19,12 h | β’ | 99,98 | ||
| Pr | Pr-141 | 1,00 | 17,10 | 13,20 | Pr-142 | 19,12 h | β+ | 0,02 | ||
| Pr | Pr-141 | 1,00 | 17,10 | 13,20 | Pr-142* | 14,60 m | 7 | 100,0 | Pr-142 | 19,12 h |
| Nd | Nd-146 | 0,1719 | 2,77 | 1,61 | Nd-147 | 10,98 d | β’ | 100,0 | ||
| Nd | Nd-148 | 0,0576 | 14,50 | 2,85 | Nd-149 | 1,720 h | β’ | 100,0 | Pm-149 | 2,212 d |
| Nd | Nd-150 | 0,0564 | 15,80 | 1,38 | Nd-151 | 12,44 m | β’ | 100,0 | Pm-151 | 1,183 d |
| Sni | Sm- 144 | 0,031 | 1,75 | 1,88 | Sm-145 | 340,0 d | β+ | 100,0 | ||
| Sm | Sm- 152 | 0,267 | 2740,0 | 236,0 | Sm-153 | 1,928 d | β’ | 100,0 | ||
| Sm | Sm- 154 | 0,227 | 35,50 | 9,64 | Sm-155 | 22,30 m | β’ | 100,0 | ||
| Eu | Eu-151 | 0,478 | 1850,0 | 10700 | Eu-152* | 9,274 h | β’ | 72,0 | ||
| Eu | Eu-151 | 0,478 | 1850,0 | 10700 | Eu-152* | 9,274 h | β+ | 28,0 | ||
| Eu | Eu-151 | 0,478 | 1850,0 | 10700 | Eu-152** | 1,600 h | 7 | 100,0 | ||
| Eu | Eu-153 | 0,522 | 1390 | 359,0 | Eu-154** | 46,30 m | 7 | 100,0 | ||
| Gd | Gd-152 | 0,002 | 898,0 | 1210 | Gd-153 | 241,6 d | β+ | 100,0 | ||
| Gd | Gd-158 | 0,2484 | 63,70 | 2,86 | Gd-159 | 18,56 h | β’ | 100,0 | ||
| Gd | Gd-160 | 0,2186 | 7,80 | 0,874 | Gd-161 | 3,660 m | β’ | 100,0 | Tb-161 | 6,880 d |
| Tb | Tb-159 | 1,00 | 469,0 | 31,70 | Tb-160 | 72,30 d | β’ | 100,0 |
• » · · ·· · ·· · · ♦ · · • · · · · · · · · * · · · » ···♦·♦ • · · · · · · <$937cs3oc· * ····· ·· ·· ·· ♦·
| Terč | Izotop | Přir. koncent | Reson. integr. | Účin. průř. TN | Aktivov. izotop | U/2 aktiv. iz. | Typ přeměny | Přeměna mu. reak. | Další izotop | Tj/2 dalšího iz. |
| Dv | Dy-156 | 0,0006 | 953,0 | 37,90 | Dy-157 | 8,140 h | β+ | 100,0 | ||
| Dy | Dy-158 | 0,001 | 179,0 | 49,20 | Dy-159 | 144,4 d | β+ | 100,0 | ||
| Dy | Dy-164 | 0,282 | 174,0 | 2890 | Dy-165 | 2,334 h | β- | 100,0 | ||
| Dy | Dy-164 | 0,282 | 174,0 | 2890 | Dy-165* | 1,257 m | γ | 97,76 | Dy-165 | 2,334 h |
| Dy | Dy-164 | 0,282 | 174,0 | 2890 | Dy-165* | 1,257 m | β’ | 2,24 | ||
| Ho | Ho-165 | 1,00 | 755,0 | 76,10 | Ho-166 | 1,118 d | β' | 100,0 | ||
| Er | Er-162 | 0,0014 | 520 | 30 | Er-163 | 1,250 h | β+ | 100,0 | ||
| Er | Er-164 | 0,0161 | 143,0 | 15,0 | Er-165 | 10,36 h | β+ | 100,0 | ||
| Er | Er-168 | 0,268 | 40,60 | 3,19 | Er-169 | 9,400 d | β’ | 100,0 | ||
| Er | Er-170 | 0,149 | 58,10 | 6,73 | Er-171 | 7,516 h | [V | 100,0 | ||
| Tm | Tm-169 | 1,00 | 1700 | 120 | Tm-170 | 128,6 d | β | 0,15 | ||
| Tm | Tm-169 | 1,00 | 1700 | 120 | Tm-170 | 128,6 d | β' | 99,85 | ||
| Yb | Yb-168 | 0,0013 | 378,0 | 2660 | Yb-169 | 32,03 | β+ | 100,0 | ||
| Yb | Yb-174 | 0,318 | 21,0 | 79,30 | Yb-175 | 4,185 d | β- | 100,0 | ||
| Yb | Yb-176 | 0,127 | 6,64 | 3,28 | Yb-177 | 1,911 h | β' | 100,0 | Lu-177 | 6,734 d |
| Lu | Lu-175 | 0,9741 | 644,0 | 29,80 | Lu-176* | 3,635 h | β- | 99,91 | ||
| Lu | Lu-175 | 0,9741 | 644,0 | 29,80 | Lu-176* | 3,635 h | β+ | 0,1 | ||
| Lu | Lu-176 | 0,0259 | 896,0 | 2810 | Lu-177 | 6,734 d | β’ | 100,0 | ||
| Lu | Lu-176 | 0,0259 | 896,0 | 2810 | Lu-177* | 160,4 d | β- | 78,3 | ||
| Lu | Lu-176 | 0,0259 | 896,0 | 2810 | Lu-177* | 160,4d | 7 | 21,7 | Lu-177 | 6,734 d |
| Hf | Hf-174 | 0,0016 | 295,0 | 463,0 | Hf-175 | 70,00 d | β* | 100,0 | ||
| Hf | Hf-176 | 0,0521 | 613,0 | 16,20 | Hf-177** | 51,40 m | ϊ | 100,0 | ||
| Hf | Hf-178 | 0,273 | 1910,0 | 90,0 | Hf-179** | 25,10 d | γ | 100,0 | ||
| Hf | Hf-179 | 0,1363 | 540 | 44,70 | Hf-180* | 5,500 h | γ | 98,6 | ||
| Hf | Hf-179 | 0,1363 | 540 | 44,70 | Hf-180* | 5,500 h | β- | 1,4 | Ta-180 | 8,152 h |
| Hf | Hf-180 | 0,351 | 34,40 | 15,0 | Hf-181 | 42,39 d | β- | 100,0 | ||
| Ta | Ta-181 | 0,9999 | 657,0 | 23,70 | Ta-182 | 114,4 d | β' | 100,0 | ||
| Ta | Ta-181 | 0,9999 | 657,0 | 23,70 | Ta-182** | 15,84 m | γ | 100,0 | ||
| W | W-180 | 0,0013 | 243,0 | 42,80 | W-181 | 121,2 d | β+ | 100,0 | ||
| w | W-184 | 0,3067 | 16,10 | 1,95 | W-185 | 75,10 d | β’ | 100,0 | ||
| w | W-184 | 0,3067 | 16,10 | 1,95 | W-185* | 1,670 m | γ | 100,0 | W-185 | 75,10 d |
| w | W-186 | 0,286 | 344,0 | 43,30 | W-187 | 23,72 h | β’ | 100,0 | ||
| Re | Re-185 | 0,374 | 1710 | 129,0 | Re-186 | 3,777 d | β’ | 93,1 | ||
| Re | Re-185 | 0,374 | 1710 | 129,0 | Re-186 | 3,777 d | β+ | 6,9 | ||
| Re | Re-187 | 0,626 | 288,0 | 87,90 | Re-188 | 16,98 h | β’ | 100,0 | ||
| Re | Re-187 | 0,626 | 288,0 | 87,90 | Re-188* | 18,60 m | γ | 100,0 | Re-188 | 16,98 h |
| Os | Os-184 | 0,0002 | 869,0 | 3430 | Os-185 | 93,60 d | β+ | 100,0 | ||
| Os | Os-188 | 0,133 | 153,0 | 5,36 | Os-189* | 5,800 h | 7 | 100,0 | ||
| Os | Os-189 | 0,161 | 837,0 | 28,90 | Os-190* | 9,900 m | 7 | 100,0 |
• 4
4444
SjjTjsdoc
| Terč | Izotop | Pnr. koncent. | Reson. integr. | Účin. průř. TN | Aktivov. izotop | Tlfl aktiv. iz. | Typ přeměny | Přeměna mn. reak. | Další izotop | τ1/2 dalšího iz. |
| Os | Os-190 | 0,264 | 24,20 | 15,0 | Os-191 | 15,40 d | β- | 100,0 | ||
| Os | Os-190 | 0,264 | 24,20 | 15,0 | Os-191* | 13,10 h | γ | 100,0 | Os-191 | 15,40 d |
| Os | Os-192 | 0,41 | 6,12 | 2,29 | Os-193 | 1,271 d | β' | 100,0 | ||
| Ir | Ir-191 | 0,373 | 1170 | 1100 | Ir-192 | 73,83 d | β- | 95,24 | ||
| Ir | Ir-191 | 0,373 | 1170 | 1100 | Ir-192 | 73,83 d | β+ | 4,76 | ||
| Ir | Ir-191 | 0,373 | 1170 | 1100 | Ir-192* | 1,450 m | γ | 99,98 | Ir-192 | 73,83 d |
| Ir | Ir-191 | 0,373 | 1170 | 1100 | Ir-192* | 1,450 m | β’ | 0,02 | ||
| Ir | Ir-193 | 0,627 | 1310 | 128,0 | Ir-194 | 19,15 h | β' | 100,0 | ||
| Ir | Ir-193 | 0,627 | 1310 | 128,0 | Ir-194* | 171,0 d | β’ | 100,0 | ||
| Pt | Pt-190 | 0,0001 | 86,70 | 175,0 | Pt-191 | 2,900 d | β+ | 100,0 | ||
| Pt | Pt-192 | 0,0079 | 162,0 | 12,90 | Pt-193* | 4,330 d | γ | 100,0 | ||
| Pt | Pt-194 | 0,329 | 8,15 | 1,65 | Pt-195* | 4,020 d | γ | 100,0 | ||
| Pt | Pt-196 | 0,253 | 5,95 | 0,813 | Pt-197 | 18,30 h | β’ | 100,0 | ||
| Pt | Pt-196 | 0,253 | 5,95 | 0,813 | Pt-197* | 1,590 h | β’ | 3,3 | ||
| Pt | Pt-196 | 0,253 | 5,95 | 0,813 | Pt-197* | 1,590 h | 7 | 96,7 | Pt-197 | 18,30 h |
| Pt | Pt-198 | 0,072 | 52,70 | 4,34 | Pt-199 | 30,80 m | β’ | 100,0 | Au-199 | 3,139 d |
| Au | Au-197 | 1,00 | 1550 | 113,0 | Au-198 | 2,693 d | β’ | 100,0 | ||
| Au | Au-197 | 1,00 | 1550 | 113,0 | Au-198* | 2,300 d | 7 | 100,0 | Au-198 | 2,693 d |
| Hg | Hg-196 | 0,0014 | 230 | 3520 | Hg-197 | 2,672 d | β+ | 100,0 | ||
| lig | Hg-196 | 0,0014 | 230 | 3520 | Hg-197* | 23,80 h | 7 | 93,0 | Hg-197 | 2,672 d |
| Hg | Hg-196 | 0,0014 | 230 | 3520 | Hg-197* | 23,80 h | β+ | 7,0 | ||
| Hg | Hg-198 | 0,1002 | 74,80 | 2,28 | Hg-199* | 42,60 m | 7 | 100,0 | ||
| Hg | Hg-202 | 0,298 | 2,65 | 5,68 | Hg-203 | 46,61 d | β’ | 100,0 | ||
| Hg | Hg-204 | 0,0685 | 0,256 | 0,492 | Hg-205 | 5,200 m | β' | 100,0 | ||
| TI | Tl-205 | 0,7048 | 0,648 | 0,119 | Tl-206 | 4,199 m | β’ | 100,0 | ||
| TI | Tl-205 | 0,7048 | 0,648 | 0,119 | Tl-206* | 3,740 m | 7 | 100,0 | Tl-206 | 4,199 m |
| Pb | Pb-208 | 0,524 | 0,61 | 0,06 | Pb-209 | 3,253 h | β’ | 100,0 | ||
| Bi | Bi-209 | 1,00 | 0,202 | 0,0389 | Bi-210 | 5,013 d | α | 0,0 | Tl-206 | 4,199 m |
| Bi | Bi-209 | 1,00 | 0,202 | 0,0389 | Bi-210 | 5,013 d | β- | 100,0 | Po-210 | 138,4d |
| Th | Th-232 | 1,00 | 83,50 | 8,49 | Th-233 | 22,30 m | β’ | 100,0 | Pa-233 | 26,97 d |
• 9 · · řtW: 4-520
Claims (48)
- PATENTOVÉ NÁROKY1. Způsob exponování materiálu neutronovým tokem se vyznačuje tím, že uvedený materiál je distribuován v mediu difundujícím neutrony a obklopující neutronový zdroj; difuzní medium je značně transparentní pro neutrony a je uspořádáno tak, aby rozptyl neutronů uvnitř difuzního media značně zvyšoval neutronový tok vycházející ze zdroje, kterým je materiál exponován.
- 2. Způsob podle nároku 1 se vyznačuje tím, že délka difúzního média mezi neutronovým zdrojem a exponovaným materiálem je alespoň o jeden řád vyšší než difúzní koeficient (D) pružného rozptylu neutronů v difuzním prostředí.
- 3. Způsob podle nároků 1 a 2 se vyznačuje tím, že alespoň jedna část difúzního media, kde exponovaný materiál je distribuován, je vyrobena z těžkých prvků, takže vícenásobné pružné srážky neutronů vedou k pomalu se snižující energii neutronů vycházejících ze zdroje.
- 4. Způsob podle nároku 3 se vyznačuje tím, že uvedené difuzní medium dále obsahuje neutronový moderátor obklopující část difuzního media, ve kterém je exponovaný materiál distribuován.
- 5. Způsob podle nároku 4 se vyznačuje tím, že oblast difúzního media vyrobená již z výše uvedeného těžkého prvku bez exponovaného materiálu je umístěna mezi moderátorem a částí difúzního média, kde je exponovaný materiál již distribuován.
- 6. Způsob podle nároku 4 nebo 5 se vyznačuje tím, že moderátor je vyroben z uhlíku nebo deuteriové vody.
- 7. Způsob podle jednoho z nároků 3 až 6 se vyznačuje tím, že jsou používaný uvedené těžké prvky olovo nebo vizmut.
- 8. Způsob podle nároku 7 se vyznačuje tím, že neutronový zdroj sestává z centrální oblasti olověného nebo vizmutového media, která je bombardována svazkem vysokoenergetických částic za účelem produkce neutronů tříštěním.• · · · • · • ·- 86 • · · · ···· • · · « · · · • · · * v·· «· e « * · · · cl^37cs.4pc# « • · · * · · · ·
- 9. Způsob podle nároku 8 se vyznačuje tím, že olovo nebo vizmut v uvedené centrální oblasti je v kapalné fázi a cirkuluje přirozeným prouděním podél obvodu (13-15) včetně tepelného výměníku a pomocného topného článku.
- 10. Způsob podle libovolného z nároků 1 až 7 se vyznačuje tím, že neutronový zdroj sestává z beryliového nebo lithiového terče bombardovaného svazkem nabitých částic.
- 11. Způsob podle libovolného z nároků 1 až 7 se vyznačuje tím, že neutronový zdroj je radioaktivním zdrojem.
- 12. Způsob podle libovolného z nároků 1 až 7 se vyznačuje tím, že neutronový zdroj je složen z tříštivého terče bombardovaného svazkem vysokoenergetických nabitých částic.
- 13. Způsob podle libovolného z nároků 1 až 7 se vyznačuje tím, že neutronový zdroj je reprezentován aktivní zónou kritického množivého reaktoru, ze kterého unikají neutrony.
- 14. Způsob podle libovolného z nároků 1 až 7 se vyznačuje tím, že je používán neutronový zdroj aktivní zóny energetického zesilovače obsahující tříštivý terč a materiál jaderného paliva, ve kterém je tříštivý terč bombardován svazkem vysokoenergetických nabitých částic, které iniciují podkritický proces množení štěpného prvku z množivého prvku palivového materiálu a štěpení ze štěpného prvku, přičemž rychlé neutrony unikají z aktivní zóny energetického zesilovače směrem k difúznímu mediu.
- 15. Způsob podle nároku 14 se vyznačuje tím, že materiál jaderného paliva obsahuje další štěpné produkty sestávající z aktinidů, se kterými je dále disponováno.
- 16. Způsob podle nároku 14 nebo 15 se vyznačuje tím, že olovo nebo vizmut vytvářejí jak tříštivý terč, tak uvedené medium difundující neutrony, přičemž olovo nebo vizmut je v kapalné fázi a cirkuluje podél chladícího obvodu a odebírá teplo z aktivní zóny energetického zesilovače.• · · · · · » cli3'cs.ci»c · · • · · ·
- 17. Způsob produkující užitečný izotop se vyznačuje tím, že zahrnuje transformaci prvního izotopu exponováním neutronovým tokem materiálu obsahujícího uvedený první izotop; v metodě je uvedený materiál distribuován v mediu difundujícím neutrony obklopující neutronový zdroj; difúzní medium je značně transparentní vůči neutronům a je uspořádáno tak, že rozptyl neutronů v difúzním prostředí značně zvýší neutronový tok vycházející ze zdroje, kterým je materiál exponován; Způsob dále zahrnuje regenerace užitečného izotopu z exponovaného materiálu.
- 18. Způsob podle nároku 17 se vyznačuje tím, že alespoň jedna část difuzního media, kde je exponovaný materiál distribuován, je vyrobena z těžkých prvků tak, že vícenásobné pružné srážky neutronů vedou k pozvolna se snižující energii neutronů vycházejících ze zdroje.
- 19. Způsob podle nároku 18 se vyznačuje tím, že uvedené difúzní medium dále obsahuje neutronový moderátor obklopující Část difuzního media, ve kterém je exponovaný materiál distribuován.
- 20. Způsob podle nároku 19 se vyznačuje tím, že oblast difuzního media vyrobeného z těžkých kovů bez obsahu exponovaného materiálu, je umístěna mezi moderátorem a částí difúzního media, kde exponovaný materiál je distribuován.
- 21. Způsob podle nároku 19 nebo 20 se vyznačuje tím, že moderátor je vyroben z uhlíku nebo deuteriové vody.
- 22. Způsob podle nároku 21 se vyznačuje tím, že moderátor je vyroben z uhlíku a má tloušťku (Ár) 5 až 10 cm.
- 23. Způsob podle libovolného z nároků 18 až 22 se vyznačuje tím, že uvedené těžké kovy jsou olovo nebo vizmut.
- 24. Způsob podle nároku 23 se vyznačuje tím, že neutronový zdroj sestává z centrální oblasti tvořené olovem nebo vizmutem, která je bombardována svazkem vysokoenergetických části za účelem produkce tříštivých neutronů.• · · · *cl$7cs.d£
- 25. Způsob podle nároku 24 se vyznačuje tím, že olovo nebo vizmut v centrální oblasti jsou v kapalném stavu a cirkulují přirozeným prouděním podél obvodu (1315) včetně tepelného výměníku a pomocného topného článku.
- 26. Způsob podle libovolného z nároků 17 až 23 se vyznačuje tím, že neutronový zdroj sestává z beryliového nebo lithiového terče bombardovaného svazkem nabitých částic.
- 27. Způsob podle libovolného z nároků 17 až 23 se vyznačuje tím, že neutronový zdroj je radioaktivním zdrojem.
- 28. Způsob podle libovolného z nároků 17 až 23 se vyznačuje tím, že neutronový zdroj sestává z tříštivého terče bombardovaného svazkem vysokoenergeticky nabitých částic.
- 29. Způsob podle libovolného z nároků 17 až 28 se vyznačuje tím, že exponovaný materiál obsahuje izotop 127I jako uvedený první izotop, který dále produkuje užitečný radioizotop ,28I záchytem neutronů z neutronového toku.
- 30. Způsob podle nároku 29 se vyznačuje tím, že exponovaným materiálem je sloučenina jódu po neutronové expozici podávaná pacientovi.
- 31. Způsob podle libovolného z nároků 17 až 28 se vyznačuje tím, že exponovaný materiál obsahuje izotop 98Mo jako uvedený první izotop, který dále neutronovými záchyty z neutronového toku produkuje 99Mo; izotop Mo se přeměňuje na užitečný radioizotop 99mTc.
- 32. Způsob podle nároku 31 se vyznačuje tím, že obsahuje exponovaný materiál komplexní sůl fosfomolybdenanu, jenž je po neutronové expozici absorbována v alumině, a ze které se extrahuje 99mTc po přeměně značné části izotopu Mo.
- 33. Způsob podle libovolného z nároků 17 až 28 se vyznačuje tím, že obsahuje exponovaný materiál 130Te jako první uvedený izotop, a který produkuje izotopTe přeměnou na užitečný radioizotop I.• · 9 9- 89 *19j/cs.doj *
- 34. Způsob podle nároku 33 se vyznačuje tím, že obsahuje exponovaný materiál kovový telur, jenž je roztavený po expozici neutrony tak, že obsah jódu se odpařuje.
- 35. Způsob podle libovolného z nároků 17 až 28 se vyznačuje tím, že obsahuje exponovaný materiál štěpný prvek jako uvedený první izotop, jenž produkuje štěpné produkty záchytem neutronů z neutronového toku; uvedený užitečný izotop je radioizotop extrahovaný ze štěpných fragmentů.
- 36. Způsob podle libovolného z nároků 17 až 28 se vyznačuje tím, že obsahuje exponovaný materiál izotop 124Xe jako uvedený první izotop, jenž produkuje 125Xe neutronovým záchytem z neutronového toku; uvedený izotop Xe se přeměňuje na užitečný izotop I.
- 37. Způsob podle libovolného z nároků 17 až 28 se vyznačuje tím, že obsahuje exponovaný materiál polovodičový materiál a užitečný izotop je jako příměs uvedeného polovodičového materiálu, jenž je získán neutronovým záchytem prvním izotopem polovodičového materiálu.
- 38. Způsob podle nároku 37 se vyznačuje tím, že polovodičový materiál sestává z křemíku 30Si jako uvedeného prvního izotopu produkující 31 Si neutronovým záchytem z neutronového toku; uvedený 31 Si se přeměňuje na 31P jako donorovou příměs elektronů.
- 39. Způsob podle nároku 37 se vyznačuje tím, že polovodičový materiál sestává z germania 70Ge jako uvedeného prvního izotopu, který produkuje 71Ge neutronovým záchytem z neutronového toku; uvedený 71 Ge se přeměňuje na 71 Ga jako akceptorovou příměs elektronů a rovněž může obsahovat 74Ge produkující malé množství 75Ge neutronovým záchytem z neutronového toku; uvedený 75Ge se přeměňuje na 75 As jako donorovou příměs elektronů.
- 40. Způsob transmutace alespoň jednoho dlouhodobého izotopu z radioaktivního odpadu expozicí neutronovým tokem materiálu obsahujícího uvedený dlouhodobý izotop se vyznačuje tím, že uvedený materiál je distribuován v mediu difundujícím neutrony a obklopuje neutronový zdroj; difúzní medium je značně transparentní • · · · 9 • · · · · • · ♦ · · • · · · «· pro neutrony a je uspořádáno tak, že rozptyl neutronů v difuzním mediu značně zvyšuje neutronový tok vznikající ve zdroji, kterým je materiál exponován, a ve kterém alespoň jedna část difúzního media, ve kterém je exponovaný materiál distribuován, je vyrobena z těžkých kovů tak, že vícenásobné pružné srážky neutronů vedou k pomalému snižování energie neutronů vznikajících ve zdroji.
- 41. Způsob podle nároku 40 se vyznačuje tím, že jsou používány těžké prvky olovo nebo vizmut.
- 42. Způsob podle nároku 40 nebo 41 se vyznačuje tím, že uvedený transmutovaný izotop obsahuje 99Tc.
- 43. Způsob podle libovolného z nároků 40 až 42 se vyznačuje tím, že uvedený transmutovaný izotop obsahuje 129I.
- 44. Způsob podle libovolného z nároků 40 až 43 se vyznačuje tím, že uvedený transmutovaný izotop obsahuje79Se.
- 45. Způsob podle libovolného z nároků 40 až 44 se vyznačuje tím, že neutronovým zdrojem je aktivní zóna kritického množivého reaktoru, ze které unikají rychlé neutrony.
- 46. Způsob podle libovolného z nároků 40 až 44 se vyznačuje tím, že aktivní zóna energetického zesilovače je používána jako neutronový zdroj; ta obsahuje tříštivý terč a materiál jaderného paliva, kdy je tříštivý terč bombardován svazkem vysokoenergetických nabitých částic a vytváří vysokoenergetické neutrony, jenž inicializují podkritický proces množení štěpného produktu z množivého prvku a štěpení štěpného prvku v palivovém materiálu, čímž neutrony unikají z aktivního jádra energetického zesilovače směrem k difóznímu médiu. 47 * * *
- 47. Způsob podle nároku 46 se vyznačuje tím, že olovo nebo vizmut vytvářejí jak tříštivý terč, tak medium difunduj ící neutrony a alespoň některý z uvedených materiálů (olovo nebo vizmut) jsou v kapalné fázi, cirkulují podél chladícího obvodu a odnímají teplo z aktivní zóny energetického zesilovače.• · · · tl9f7cs.doP
- 48. Způsob podle nároku 46 nebo 47, ve které materiál jaderného paliva obsahuje další štěpitelné prvky zahrnující aktinidy, se kterými je dále disponováno..P/4999 - 45203<WJ1/2110000 (AW V · 3Γ!o “, °.T- i- O O-I-lum 1.1 , I Iiiií.i III (nm I ι i linu ι.ι i luU.t.l X I-iim.i )uu.ψΠΊΙΓΙ I [ΙΙΙΙΠ Ί 1 JIHU | I -1-llllll I I i—irtm I I '1-ItTrm I o o O r- T- t- 28 2 Ω o O <í iJ ůo oo ooPV 4999 —45202/21 n|Ái)oez omsubaojBsuii }souqopod§pM&idMo —> Mo ((3)6o|)p/up rqXqo^z q3ÁAOuoj)neu uinj))|9ds oχιόPV 4999- ŮF2-0 • · · · * « « ·· · « · · · ·3/21 dn/d(log(E)) dn/d(log(E))PV 4999 - 45Ž0 ·· * · · · · · ·· •·· ·· · · · ·4/21Tc-res1x10 1x10' 1x10u 1x10' 1x102 1x103 1x104 1x10Energie (eV).... PV -./5202.5x10'5^21Energie (eV) Obr. č. 5PV.499.9 -4520Ru-100 ftnoupaf aii|OAoq!| ‘aaej^uaouoi) eiuauinjdΦ >o n>oΦNO £OO)ΦCΦ >Φ cΌNC >wGW dan/t Obr. č. 6,. 0/^.9-4-5207/21Obr. č. 7aR/^999-4-520Obr. č. 7b • ·· ·PZ.199.9 r ±5209/211x10Energie protonového svazku, MeV0.040-Energie, eV .αΟ...rVW&rV&OEnergie, eVObr. č. 10 1x10PV4999-352012/21 >oAOS *o tCQ-/520 • · 13/21 njAqeez OL|sueAOJBa}ui isouqopodapAejj0.001 0.01 0.1 1 10 100 1000 10000 100000 Obr č 12 4Q0 I 1 1 11 Nl|l 1 111 ‘4 i ι i u ι,ιιΐ—i i .j-i.iiiiI—i—ιγ-1.11 ni—i—i .i. unii—i—mnul—i. J j [‘/‘jj—1.00 _o ' =Energie, eVSPC\|Π l l lilii’Tlil sCMCM t-γι i j i r ι i s((3)Boi)p/up rqAqe^z uinup,eds-O óΊ Ί Ί ι ι i--S o O ® in14/21ΡΜθ?9 ;W0 dn/d(log(E)) dn/d(log(E))Obr. č. 13aObr. č.13bIntegrovaná pravděpodobnost15/21PH999- 4520 ·**· *· «·♦* ··u. <0Φ 't.... ΡΧ4999-4520Obr. č. 14b17/21Relativní koncentrace Tc-99, hmotnostní • ·Energie, eVP/-/999- 4-520 •· ··♦· ·· ·· < « » ' * ·19/21Relativní koncentrace Tc-99, hmotnostníTc-99 v kgPV1999- ±5209 9 ···· ·· · · * · · · ··' » 9 9 9 · *9 9 · · • · · · · · • · · · · « » »··· · · ·· ··20/21 jQO100 150 200 250 300 350 400Tc-99 v kg21/21.... ?y.Relativní koncentrace Tc-99, hmotnostněTc-99 v kg >ó iJ o
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| PCT/EP1997/003218 WO1998059347A1 (en) | 1997-06-19 | 1997-06-19 | Neutron-driven element transmuter |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CZ452099A3 true CZ452099A3 (cs) | 2000-06-14 |
| CZ298765B6 CZ298765B6 (cs) | 2008-01-23 |
Family
ID=8166661
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CZ0452099A CZ298765B6 (cs) | 1997-06-19 | 1997-06-19 | Způsob exponování materiálu neutronovým tokem, způsob produkování užitečného izotopu zahrnující uvedený způsob exponování a způsob transmutace alespoň jednoho dlouhodobého izotopuzahrnující uvedený způsob exponování |
Country Status (16)
| Country | Link |
|---|---|
| US (2) | US7796720B1 (cs) |
| EP (1) | EP0990238B1 (cs) |
| JP (1) | JP4317269B2 (cs) |
| AT (1) | ATE326757T1 (cs) |
| AU (1) | AU3435297A (cs) |
| BG (1) | BG63789B1 (cs) |
| CA (1) | CA2294063C (cs) |
| CZ (1) | CZ298765B6 (cs) |
| DE (1) | DE69735898T2 (cs) |
| ES (1) | ES2264804T3 (cs) |
| HU (1) | HU226446B1 (cs) |
| NO (1) | NO326221B1 (cs) |
| PL (1) | PL185508B1 (cs) |
| PT (1) | PT990238E (cs) |
| SK (1) | SK286044B6 (cs) |
| WO (1) | WO1998059347A1 (cs) |
Families Citing this family (114)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6588503B2 (en) | 2000-04-24 | 2003-07-08 | Shell Oil Company | In Situ thermal processing of a coal formation to control product composition |
| GB0104383D0 (en) | 2001-02-22 | 2001-04-11 | Psimedica Ltd | Cancer Treatment |
| US6751280B2 (en) * | 2002-08-12 | 2004-06-15 | Ut-Battelle, Llc | Method of preparing high specific activity platinum-195m |
| US7791290B2 (en) * | 2005-09-30 | 2010-09-07 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Ultra-small resonating charged particle beam modulator |
| US7586097B2 (en) | 2006-01-05 | 2009-09-08 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Switching micro-resonant structures using at least one director |
| US7626179B2 (en) * | 2005-09-30 | 2009-12-01 | Virgin Island Microsystems, Inc. | Electron beam induced resonance |
| US20070034518A1 (en) * | 2005-08-15 | 2007-02-15 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Method of patterning ultra-small structures |
| NZ562364A (en) | 2005-04-22 | 2010-12-24 | Shell Int Research | Reducing heat load applied to freeze wells using a heat transfer fluid in heat interceptor wells |
| US7579609B2 (en) * | 2005-12-14 | 2009-08-25 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Coupling light of light emitting resonator to waveguide |
| US7470920B2 (en) * | 2006-01-05 | 2008-12-30 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Resonant structure-based display |
| US7619373B2 (en) * | 2006-01-05 | 2009-11-17 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Selectable frequency light emitter |
| US20070152781A1 (en) * | 2006-01-05 | 2007-07-05 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Switching micro-resonant structures by modulating a beam of charged particles |
| US20070160176A1 (en) * | 2006-01-06 | 2007-07-12 | Ryoichi Wada | Isotope generator |
| FR2897210A1 (fr) * | 2006-02-07 | 2007-08-10 | Girerd Delarc Jean | Systeme naval, notamment sous-marin, electrogene et aquagene disposant d'une autonomie energetique de longue duree. |
| US20070200646A1 (en) * | 2006-02-28 | 2007-08-30 | Virgin Island Microsystems, Inc. | Method for coupling out of a magnetic device |
| US20070200071A1 (en) * | 2006-02-28 | 2007-08-30 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Coupling output from a micro resonator to a plasmon transmission line |
| US7443358B2 (en) * | 2006-02-28 | 2008-10-28 | Virgin Island Microsystems, Inc. | Integrated filter in antenna-based detector |
| US7605835B2 (en) * | 2006-02-28 | 2009-10-20 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Electro-photographic devices incorporating ultra-small resonant structures |
| US20070200063A1 (en) * | 2006-02-28 | 2007-08-30 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Wafer-level testing of light-emitting resonant structures |
| US7558490B2 (en) * | 2006-04-10 | 2009-07-07 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Resonant detector for optical signals |
| RU2415259C2 (ru) | 2006-04-21 | 2011-03-27 | Шелл Интернэшнл Рисерч Маатсхаппий Б.В. | Последовательное нагревание множества слоев углеводородсодержащего пласта |
| US7876793B2 (en) * | 2006-04-26 | 2011-01-25 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Micro free electron laser (FEL) |
| US7492868B2 (en) * | 2006-04-26 | 2009-02-17 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Source of x-rays |
| US7646991B2 (en) | 2006-04-26 | 2010-01-12 | Virgin Island Microsystems, Inc. | Selectable frequency EMR emitter |
| US20070264023A1 (en) * | 2006-04-26 | 2007-11-15 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Free space interchip communications |
| US20070252089A1 (en) * | 2006-04-26 | 2007-11-01 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Charged particle acceleration apparatus and method |
| US7569836B2 (en) * | 2006-05-05 | 2009-08-04 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Transmission of data between microchips using a particle beam |
| US7476907B2 (en) * | 2006-05-05 | 2009-01-13 | Virgin Island Microsystems, Inc. | Plated multi-faceted reflector |
| US7723698B2 (en) * | 2006-05-05 | 2010-05-25 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Top metal layer shield for ultra-small resonant structures |
| US7741934B2 (en) * | 2006-05-05 | 2010-06-22 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Coupling a signal through a window |
| US7359589B2 (en) * | 2006-05-05 | 2008-04-15 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Coupling electromagnetic wave through microcircuit |
| US7583370B2 (en) * | 2006-05-05 | 2009-09-01 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Resonant structures and methods for encoding signals into surface plasmons |
| US7732786B2 (en) * | 2006-05-05 | 2010-06-08 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Coupling energy in a plasmon wave to an electron beam |
| US7746532B2 (en) * | 2006-05-05 | 2010-06-29 | Virgin Island Microsystems, Inc. | Electro-optical switching system and method |
| US7586167B2 (en) * | 2006-05-05 | 2009-09-08 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Detecting plasmons using a metallurgical junction |
| US20070258675A1 (en) * | 2006-05-05 | 2007-11-08 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Multiplexed optical communication between chips on a multi-chip module |
| US7728702B2 (en) * | 2006-05-05 | 2010-06-01 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Shielding of integrated circuit package with high-permeability magnetic material |
| US7986113B2 (en) * | 2006-05-05 | 2011-07-26 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Selectable frequency light emitter |
| US20070258492A1 (en) * | 2006-05-05 | 2007-11-08 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Light-emitting resonant structure driving raman laser |
| US7710040B2 (en) * | 2006-05-05 | 2010-05-04 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Single layer construction for ultra small devices |
| US8188431B2 (en) * | 2006-05-05 | 2012-05-29 | Jonathan Gorrell | Integration of vacuum microelectronic device with integrated circuit |
| US7728397B2 (en) * | 2006-05-05 | 2010-06-01 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Coupled nano-resonating energy emitting structures |
| US7718977B2 (en) * | 2006-05-05 | 2010-05-18 | Virgin Island Microsystems, Inc. | Stray charged particle removal device |
| US7554083B2 (en) * | 2006-05-05 | 2009-06-30 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Integration of electromagnetic detector on integrated chip |
| US7443577B2 (en) * | 2006-05-05 | 2008-10-28 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Reflecting filtering cover |
| US20070272931A1 (en) * | 2006-05-05 | 2007-11-29 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Methods, devices and systems producing illumination and effects |
| US7557647B2 (en) * | 2006-05-05 | 2009-07-07 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Heterodyne receiver using resonant structures |
| US7656094B2 (en) * | 2006-05-05 | 2010-02-02 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Electron accelerator for ultra-small resonant structures |
| US7573045B2 (en) * | 2006-05-15 | 2009-08-11 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Plasmon wave propagation devices and methods |
| DE102006024243B3 (de) * | 2006-05-23 | 2007-11-22 | Siemens Ag | Verfahren sowie Vorrichtung zur ortsaufgelösten Kontrolle einer Bestrahlungsdosis |
| US7679067B2 (en) * | 2006-05-26 | 2010-03-16 | Virgin Island Microsystems, Inc. | Receiver array using shared electron beam |
| US20070274365A1 (en) * | 2006-05-26 | 2007-11-29 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Periodically complex resonant structures |
| US7655934B2 (en) * | 2006-06-28 | 2010-02-02 | Virgin Island Microsystems, Inc. | Data on light bulb |
| US7450794B2 (en) * | 2006-09-19 | 2008-11-11 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Microcircuit using electromagnetic wave routing |
| US7560716B2 (en) * | 2006-09-22 | 2009-07-14 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Free electron oscillator |
| US7659513B2 (en) * | 2006-12-20 | 2010-02-09 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Low terahertz source and detector |
| US7990336B2 (en) | 2007-06-19 | 2011-08-02 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Microwave coupled excitation of solid state resonant arrays |
| US7791053B2 (en) | 2007-10-10 | 2010-09-07 | Virgin Islands Microsystems, Inc. | Depressed anode with plasmon-enabled devices such as ultra-small resonant structures |
| EP2294582B1 (en) * | 2008-05-02 | 2018-08-15 | Shine Medical Technologies, Inc. | Device and method for producing medical isotopes |
| EP2131369A1 (en) * | 2008-06-06 | 2009-12-09 | Technische Universiteit Delft | A process for the production of no-carrier added 99Mo |
| RU2529537C2 (ru) * | 2008-10-13 | 2014-09-27 | Шелл Интернэшнл Рисерч Маатсхаппий Б.В. | Системы для обработки подземного пласта с циркулируемой теплопереносящей текучей средой |
| JP5522564B2 (ja) * | 2009-02-24 | 2014-06-18 | 独立行政法人日本原子力研究開発機構 | 放射性同位元素の製造方法及び装置 |
| JP5522568B2 (ja) * | 2009-02-24 | 2014-06-18 | 独立行政法人日本原子力研究開発機構 | 放射性同位元素の製造方法及び装置 |
| US20100215137A1 (en) * | 2009-02-24 | 2010-08-26 | Yasuki Nagai | Method and apparatus for producing radioisotope |
| JP5522567B2 (ja) * | 2009-02-24 | 2014-06-18 | 独立行政法人日本原子力研究開発機構 | 放射性同位元素の製造方法及び装置 |
| JP5522565B2 (ja) * | 2009-02-24 | 2014-06-18 | 独立行政法人日本原子力研究開発機構 | 放射性同位元素の製造方法及び装置 |
| JP5522566B2 (ja) * | 2009-02-24 | 2014-06-18 | 独立行政法人日本原子力研究開発機構 | 放射性同位元素の製造方法及び装置 |
| JP5522563B2 (ja) * | 2009-02-24 | 2014-06-18 | 独立行政法人日本原子力研究開発機構 | 放射性モリブデンの製造方法及び装置 |
| JP5673916B2 (ja) * | 2009-02-24 | 2015-02-18 | 独立行政法人日本原子力研究開発機構 | 放射性同位元素の製造方法及び装置 |
| US8448707B2 (en) | 2009-04-10 | 2013-05-28 | Shell Oil Company | Non-conducting heater casings |
| US20110080986A1 (en) * | 2009-10-05 | 2011-04-07 | Schenter Robert E | Method of transmuting very long lived isotopes |
| US9587292B2 (en) * | 2009-10-01 | 2017-03-07 | Advanced Applied Physics Solutions, Inc. | Method and apparatus for isolating the radioisotope molybdenum-99 |
| US9047997B2 (en) | 2009-11-12 | 2015-06-02 | Global Medical Isotope Systems Llc | Techniques for on-demand production of medical isotopes such as Mo-99/Tc-99m and radioactive iodine isotopes including I-131 |
| WO2011063355A2 (en) * | 2009-11-23 | 2011-05-26 | The Regents Of The University Of California | Iodine-125 production system and method |
| US9196388B2 (en) | 2009-12-07 | 2015-11-24 | Varian Medical Systems, Inc. | System and method for generating molybdenum-99 and metastable technetium-99, and other isotopes |
| WO2012003009A2 (en) | 2010-01-28 | 2012-01-05 | Shine Medical Technologies, Inc. | Segmented reaction chamber for radioisotope production |
| DE102010006435B3 (de) * | 2010-02-01 | 2011-07-21 | Siemens Aktiengesellschaft, 80333 | Verfahren und Vorrichtung zur Produktion von 99mTc |
| RU2538761C2 (ru) * | 2010-03-10 | 2015-01-10 | Зэ Саус Эфрикан Ньюклиэ Энерджи Корпорэйшн Лимитид | Способ получения радионуклидов |
| US8450629B2 (en) * | 2010-05-10 | 2013-05-28 | Los Alamos National Security, Llc | Method of producing molybdenum-99 |
| HUP1000261A2 (en) | 2010-05-20 | 2011-11-28 | Teleki Peter | Method for industrial development of nuclear reactions of neutrons, mainly lanthanoid and/or platinum group manufacturing |
| US9183953B2 (en) | 2010-05-25 | 2015-11-10 | Terrapower, Llc | Liquid fuel nuclear fission reactor |
| US10141078B2 (en) | 2010-05-25 | 2018-11-27 | Terrapower, Llc | Liquid fuel nuclear fission reactor fuel pin |
| US9767933B2 (en) | 2010-05-25 | 2017-09-19 | Terrapower, Llc | Liquid fuel nuclear fission reactor |
| WO2011149536A1 (en) * | 2010-05-25 | 2011-12-01 | Searete Llc | Liquid fuel nuclear fission reactor |
| CN101846748B (zh) * | 2010-06-23 | 2012-05-30 | 西北核技术研究所 | 基于熔融方式的碘同位素嬗变量测量方法 |
| ITBO20100484A1 (it) * | 2010-07-29 | 2012-01-30 | Phizero S R L | Metodo e dispositivo per la produzione di tecnezio-99 metastabile |
| US8873694B2 (en) * | 2010-10-07 | 2014-10-28 | Westinghouse Electric Company Llc | Primary neutron source multiplier assembly |
| GB2487198A (en) * | 2011-01-12 | 2012-07-18 | Siemens Ag | Apparatus and methods for the production of mo-99 using a compact neutron generator |
| US10734126B2 (en) | 2011-04-28 | 2020-08-04 | SHINE Medical Technologies, LLC | Methods of separating medical isotopes from uranium solutions |
| US20130037251A1 (en) * | 2011-08-11 | 2013-02-14 | General Electric Company | Liquid cooled thermal control system and method for cooling an imaging detector |
| IL214846A0 (en) | 2011-08-25 | 2011-10-31 | Univ Ben Gurion | Molybdenum-converter based electron linear accelerator and method for producing radioisotopes |
| RU2649662C2 (ru) | 2012-04-05 | 2018-04-05 | Шайн Медикал Текнолоджиз, Инк. | Водная сборка и способ управления |
| CN104488037B (zh) * | 2012-06-15 | 2016-12-21 | 登特国际研究有限公司 | 用于元素蜕变的设备及方法 |
| US9330800B2 (en) * | 2012-12-03 | 2016-05-03 | Wisconsin Alumni Research Foundation | Dry phase reactor for generating medical isotopes |
| US9170218B2 (en) | 2013-12-12 | 2015-10-27 | King Fahd University Of Petroleum And Minerals | Nitrogen detection in bulk samples using a D-D reaction-based portable neutron generator |
| US9881709B2 (en) | 2013-12-23 | 2018-01-30 | Aai Corporation | Generating electricity on demand from a neutron-activated fuel sample |
| US20150332799A1 (en) * | 2014-05-16 | 2015-11-19 | ISO Evolutions, LLC | Methods and apparatus for the production of isotopes |
| PE20170729A1 (es) * | 2014-08-06 | 2017-07-04 | Res Triangle Inst | Produccion de productos de captura de neutrones de alta eficiencia |
| EP3192079A1 (en) * | 2014-09-11 | 2017-07-19 | Ibel S.A. | Device and method for the production of radioisotopes |
| JP6106892B2 (ja) * | 2015-03-20 | 2017-04-05 | 株式会社東芝 | 放射性廃棄物の処理方法 |
| JP2017072516A (ja) * | 2015-10-08 | 2017-04-13 | 株式会社東芝 | 欠陥検査方法 |
| NL2017713A (en) * | 2015-11-06 | 2017-05-24 | Asml Netherlands Bv | Radioisotope Production |
| CN109313948A (zh) * | 2016-06-10 | 2019-02-05 | 科学与创新股份公司 | 在快中子核反应堆中生产放射性核素的方法 |
| CN106128539B (zh) * | 2016-08-30 | 2019-01-22 | 中广核研究院有限公司 | 一种利用压水堆核电站生产医用短寿期放射源的系统 |
| CN114887240A (zh) | 2017-04-24 | 2022-08-12 | 高级加速器应用公司 | 用于近距离放射治疗的加速器驱动的中子激活器 |
| US10468148B2 (en) * | 2017-04-24 | 2019-11-05 | Infineon Technologies Ag | Apparatus and method for neutron transmutation doping of semiconductor wafers |
| EP3821448B1 (en) | 2018-07-09 | 2023-10-04 | Advanced Accelerator Applications | Neutron activator, neutron activation system comprising such neutron activator and method for neutron activation implementing such neutron activator |
| JP2020030076A (ja) * | 2018-08-21 | 2020-02-27 | 国立研究開発法人宇宙航空研究開発機構 | ジェネレータとその使用方法 |
| CN110033873B (zh) * | 2019-04-25 | 2021-11-26 | 广西防城港核电有限公司 | 用于分析和判断核燃料组件破损的方法 |
| IT202000005815A1 (it) * | 2020-03-18 | 2021-09-18 | Enea Agenzia Naz Per Le Nuove Tecnologie Lenergia E Lo Sviluppo Economico Sostenibile | Dispositivo di irraggiamento a flusso di neutroni veloci provvisto di un supporto perfezionato per un bersaglio da irraggiare e relativo metodo |
| KR102382435B1 (ko) * | 2020-08-13 | 2022-04-05 | 한국원자력연구원 | 중성자의 공명 에너지 대역을 이용한 시료 분석 장치 및 방법 |
| CZ309802B6 (cs) * | 2021-04-16 | 2023-10-25 | Extreme Light Infrastructure ERIC (ELI ERIC) | Jaderný terčík, způsob indukce jaderné reakce s tímto jaderným terčíkem a zařízení na výrobu radioizotopů s tímto jaderným terčíkem |
| KR20230172496A (ko) * | 2021-04-16 | 2023-12-22 | 더 익스트림 라이트 인프라스트럭츄어 에릭 | 핵 타겟, 핵 반응을 유도하기 위한 방법 및 그 방법을 수행하는데 적합한 장치 |
| TR2021019623A2 (tr) * | 2021-12-10 | 2021-12-21 | T C Ankara Ueniversitesi Rektoerluegue | ÇİZGİSEL VE DİSK KAYNAK FORMUNDA Pr-142 ORTA DOZ HIZLI / YÜKSEK DOZ HIZLI BRAKİTERAPİ RADYOİZOTOP KAYNAK ÜRETİM YÖNTEMİ |
Family Cites Families (31)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US2883330A (en) * | 1955-05-26 | 1959-04-21 | Robert J Teitel | Liquid metal compositions containing uranium |
| US2910417A (en) * | 1955-05-27 | 1959-10-27 | Robert J Teitel | Uranium bismuthide dispersion in molten metal |
| US2961390A (en) * | 1957-04-04 | 1960-11-22 | John K Davidson | Method of preparing uranium, thorium, or plutonium oxides in liquid bismuth |
| US2863759A (en) * | 1957-07-02 | 1958-12-09 | Horizons Inc | Purification of liquid metal reactor compositions |
| US2991237A (en) * | 1958-04-03 | 1961-07-04 | Joseph S Bryner | Thorium dispersion in bismuth |
| US3197375A (en) * | 1958-10-28 | 1965-07-27 | Dow Chemical Co | Nuclear power reactor |
| BE591155A (cs) * | 1959-06-01 | 1900-01-01 | ||
| US3251745A (en) * | 1961-12-11 | 1966-05-17 | Dow Chemical Co | Nuclear reactor and integrated fuelblanket system therefor |
| US3500098A (en) * | 1965-04-27 | 1970-03-10 | Ca Atomic Energy Ltd | Intense neutron generator |
| US3325371A (en) * | 1966-04-01 | 1967-06-13 | Stanton Richard Myles | Apparatus and method for breeding nuclear fuel |
| US3453175A (en) * | 1966-06-10 | 1969-07-01 | Ronald I Hodge | System for extracting heat from a liquid metal target |
| US3349001A (en) * | 1966-07-22 | 1967-10-24 | Stanton Richard Myles | Molten metal proton target assembly |
| AU662966A (en) * | 1966-09-07 | 1967-12-07 | Union Carbide Corporation | Production of high-purity radioactive isotopes |
| US3998691A (en) * | 1971-09-29 | 1976-12-21 | Japan Atomic Energy Research Institute | Novel method of producing radioactive iodine |
| JPS5233280B2 (cs) | 1974-02-07 | 1977-08-26 | ||
| GB1531985A (en) * | 1975-03-06 | 1978-11-15 | Radiochemical Centre Ltd | Technetium-99m |
| SU619859A1 (ru) * | 1976-12-06 | 1978-08-15 | Научно-исследовательский институт медицинской радиологии | Способ дифференциальной диагностики рака щитовидной железы |
| US4309249A (en) | 1979-10-04 | 1982-01-05 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Neutron source, linear-accelerator fuel enricher and regenerator and associated methods |
| US4721596A (en) * | 1979-12-05 | 1988-01-26 | Perm, Inc. | Method for net decrease of hazardous radioactive nuclear waste materials |
| JPS60192244A (ja) * | 1984-03-12 | 1985-09-30 | Japan Steel Works Ltd:The | 中性子ラジオグラフイ−方法及び装置 |
| JPS62202528A (ja) * | 1986-03-03 | 1987-09-07 | Toshiba Corp | 半導体基板の製造方法 |
| WO1990006583A1 (en) * | 1988-11-28 | 1990-06-14 | Teleki Peter | METHOD OF UTILIZING THE (n, gamma) REACTION OF THERMAL NEUTRONS |
| JPH02157696A (ja) * | 1988-12-09 | 1990-06-18 | Nippon Atom Ind Group Co Ltd | 核分裂性物質の非破壊分析装置 |
| US5160696A (en) * | 1990-07-17 | 1992-11-03 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Apparatus for nuclear transmutation and power production using an intense accelerator-generated thermal neutron flux |
| JPH06273554A (ja) * | 1993-03-24 | 1994-09-30 | Tokai Univ | プルトニウム消滅加速器溶融塩増殖発電炉 |
| US5633900A (en) * | 1993-10-04 | 1997-05-27 | Hassal; Scott B. | Method and apparatus for production of radioactive iodine |
| DE69416599T3 (de) | 1993-10-29 | 2004-04-15 | Carlo Rubbia | Energieverstaerker zur erzeugung von "sauberer" kernenergie mit einem teilchenbeschleuniger |
| JP3145555B2 (ja) * | 1994-02-28 | 2001-03-12 | 核燃料サイクル開発機構 | 核融合を利用した放射性廃棄物の消滅処理方法 |
| US5768329A (en) * | 1996-01-30 | 1998-06-16 | Northrop Grumman Corporation | Apparatus for accelerator production of tritium |
| US6442226B1 (en) | 1996-06-06 | 2002-08-27 | The Regents Of The University Of California | Accelerator-driven transmutation of spent fuel elements |
| US20110021468A1 (en) | 2007-07-03 | 2011-01-27 | Joslin Diabetes Center, Inc. | Treatment of cardiovascular disease with salicylates |
-
1997
- 1997-06-19 EP EP97930374A patent/EP0990238B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1997-06-19 SK SK1669-99A patent/SK286044B6/sk not_active IP Right Cessation
- 1997-06-19 DE DE69735898T patent/DE69735898T2/de not_active Expired - Lifetime
- 1997-06-19 HU HU0003714A patent/HU226446B1/hu unknown
- 1997-06-19 AT AT97930374T patent/ATE326757T1/de active
- 1997-06-19 CA CA002294063A patent/CA2294063C/en not_active Expired - Lifetime
- 1997-06-19 AU AU34352/97A patent/AU3435297A/en not_active Abandoned
- 1997-06-19 PL PL97337441A patent/PL185508B1/pl unknown
- 1997-06-19 PT PT97930374T patent/PT990238E/pt unknown
- 1997-06-19 US US09/446,144 patent/US7796720B1/en not_active Expired - Fee Related
- 1997-06-19 JP JP50362099A patent/JP4317269B2/ja not_active Expired - Lifetime
- 1997-06-19 ES ES97930374T patent/ES2264804T3/es not_active Expired - Lifetime
- 1997-06-19 CZ CZ0452099A patent/CZ298765B6/cs not_active IP Right Cessation
- 1997-06-19 WO PCT/EP1997/003218 patent/WO1998059347A1/en active IP Right Grant
-
1999
- 1999-12-06 BG BG103954A patent/BG63789B1/bg unknown
- 1999-12-17 NO NO19996312A patent/NO326221B1/no not_active IP Right Cessation
-
2004
- 2004-11-09 US US10/985,323 patent/US8090072B2/en not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| BG63789B1 (bg) | 2002-12-29 |
| HUP0003714A3 (en) | 2004-05-28 |
| BG103954A (en) | 2001-01-31 |
| PL185508B1 (pl) | 2003-05-30 |
| DE69735898T2 (de) | 2007-04-19 |
| ES2264804T3 (es) | 2007-01-16 |
| CZ298765B6 (cs) | 2008-01-23 |
| US8090072B2 (en) | 2012-01-03 |
| ATE326757T1 (de) | 2006-06-15 |
| HUP0003714A2 (hu) | 2001-02-28 |
| PL337441A1 (en) | 2000-08-14 |
| SK286044B6 (sk) | 2008-01-07 |
| CA2294063A1 (en) | 1998-12-30 |
| US7796720B1 (en) | 2010-09-14 |
| PT990238E (pt) | 2006-10-31 |
| JP4317269B2 (ja) | 2009-08-19 |
| EP0990238B1 (en) | 2006-05-17 |
| CA2294063C (en) | 2007-03-27 |
| JP2002504231A (ja) | 2002-02-05 |
| NO996312D0 (no) | 1999-12-17 |
| US20050082469A1 (en) | 2005-04-21 |
| HU226446B1 (en) | 2008-12-29 |
| AU3435297A (en) | 1999-01-04 |
| SK166999A3 (en) | 2000-07-11 |
| NO326221B1 (no) | 2008-10-20 |
| WO1998059347A1 (en) | 1998-12-30 |
| DE69735898D1 (de) | 2006-06-22 |
| EP0990238A1 (en) | 2000-04-05 |
| NO996312L (no) | 2000-02-08 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| EP0990238B1 (en) | Neutron-driven element transmutation | |
| Rubbia | Resonance enhanced neutron captures for element activation and waste transmutation | |
| Feng et al. | Production, purification and availability of 211At: Near term steps towards global access | |
| JP5522566B2 (ja) | 放射性同位元素の製造方法及び装置 | |
| Khandaker et al. | The significance of nuclear data in the production of radionuclides for theranostic/therapeutic applications | |
| Grundler et al. | The metamorphosis of radionuclide production and development at paul scherrer institute | |
| Kawabata et al. | Large scale production of 64 Cu and 67 Cu via the 64 Zn (n, p) 64 Cu and 68 Zn (n, np/d) 67 Cu reactions using accelerator neutrons | |
| Radford et al. | Methods for the production of radionuclides for medicine | |
| Dellepiane et al. | Optimized production of 67Cu based on cross section measurements of 67Cu and 64Cu using an 18 MeV medical cyclotron | |
| Nagai | Production scheme for diagnostic-therapeutic radioisotopes by accelerator neutrons | |
| JP5522567B2 (ja) | 放射性同位元素の製造方法及び装置 | |
| JP5522564B2 (ja) | 放射性同位元素の製造方法及び装置 | |
| JP5522568B2 (ja) | 放射性同位元素の製造方法及び装置 | |
| JP5673916B2 (ja) | 放射性同位元素の製造方法及び装置 | |
| Mausner et al. | Reactor production of radionuclides | |
| Capogni et al. | 64Cu production by 14 MeV neutron beam | |
| Vallabhajosula | Production of Radionuclides | |
| Kawabata et al. | Large scale production of. sup. 64Cu and. sup. 67Cu via the. sup. 64Zn (n, p). sup. 64Cu and. sup. 68Zn (n, np/d). sup. 67Cu reactions using accelerator neutrons. | |
| Molnar | Experimental approaches for the production of thorium-229 | |
| Matsuzaki et al. | 99Mo production via 99Tc (µ-, ν) 99Mo reaction on recycled 99Tc. | |
| Morgenstern et al. | Measurement and modeling of the cross sections for the reaction 230 Th (3 He, 3 n) 230 U | |
| Nath-M | Simulating the Production of Medical Radioisotopes in a Fast Thorium-Cycle ADS with SERPENT | |
| Cingoranelli et al. | The Production of Therapeutic Radionuclides | |
| Luo | Nuclear Science and Technology: Isotopes and Radiation | |
| JP5522565B2 (ja) | 放射性同位元素の製造方法及び装置 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PD00 | Pending as of 2000-06-30 in czech republic | ||
| MK4A | Patent expired |
Effective date: 20170619 |