DE69622641T2

DE69622641T2 - Wärmeleitende Siliconkautschukzusammensetzung

Info

Publication number: DE69622641T2
Application number: DE69622641T
Authority: DE
Inventors: Katsutoshi Mine; Kimio Yamakawa; Noriyasu Yokoyama
Original assignee: Dow Corning Toray Silicone Co Ltd
Current assignee: DuPont Toray Specialty Materials KK
Priority date: 1995-05-29
Filing date: 1996-05-24
Publication date: 2003-04-24
Anticipated expiration: 2016-05-25
Also published as: EP0745643B1; EP0745643A3; KR100405841B1; KR960041281A; EP0745643A2; DE69622641D1; JP3576639B2; JPH08325457A; US6025435A

Description

Diese Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzungen und spezieller auf thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzungen, die durch diese Verfahren erhältlich sind und in denen das feine Aluminiumoxidpulver nicht ohne weiteres ausfällt und in denen das feine Aluminiumoxidpulver leicht wieder einheitlich dispergiert werden kann, wenn es ausfällt.
Da elektronische Bauteile wie gedruckte Leiterplatten und integrierte Hybridschaltungen, die elektronische Komponenten wie Transistoren, integrierte Schaltungen und Speicherelemente tragen, in jüngeren Jahren dichter und stärker integriert wurden, wurden verschiedene Arten von thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzungen verwendet, um Wärme von diesen Bauteilen wirkungsvoll abzuführen. Die thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzungen, die verwendet wurden, umfassen thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzungen, die durch Additionsreaktion gehärtet wurden, wie thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzungen, die Haftvermittler enthalten und aus Organopolysiloxanen, die Vinylgruppen enthalten, Organowasserstoffsiloxanen, feinen Aluminiumoxidpulvern, einem Haftvermittler und einem Platinkatalysator bestehen (siehe japanische Patentanmeldung Offenlegungsschrift Nr. 61-157569 (1968)), thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzunge, die aus Organopolysiloxanen, die mindestens 0,1 mol-% Alkenylgruppen in dem Molekül enthalten, Organowasserstoffpolysiloxanen, die mindestens zwei Wasserstoffatome enthalten, die mit Siliciumatomen in dem Molekül verbunden sind, sphärischem feinem Aluminiumoxidpulver mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 10 bis 50 um, sphärischem oder nichtsphärischem feinem Aluminiumoxidpulver mit einem mittleren Teilchendurchmesser von bis zu 10 um und Platin oder einer Platinverbindung bestehen (siehe japanische Patentanmeldung Offenlegungsschrift Nr. 63-251466 (1988)), thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzungen, die aus Organopolysiloxanen, die Alkenylgruppen enthalten, Organowasserstoffpolysiloxanen, amorphem feinen Aluminiumoxidpulver mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 0,1 bis 5 um, sphärischem feinem Aluminiumoxidpulver mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 5 bis 50 um und Platinkatalysatoren bestehen (siehe japanische Patentanmeldung Offenlegungsschrift Nr. 2-41362 (1990)) und thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzungen, die aus Organopolysiloxanen, die mehr als durchschnittlich 0,5 Alkenylgruppen im Molekül enthalten, Organowasserstoffpolysiloxan, das mindestens zwei mit Siliciumatomen verbundene Wasserstoffatome im Molekül enthält, hochreinem feinen Aluminiumpulver, dessen mittlerer Teilchendurchmesser weniger als 50 um beträgt und dessen Verhältnis von Haupt- zu Nebenachse 1,0 zu 1,4 beträgt, und einem Platinkatalysator besteht (siehe japanische Patentanmeldung Offenlegungsschrift Nr. 5-105814 (1993)).
Um den Koeffizienten der thermischen Leitfähigkeit von Siliconkautschuk, der erhalten wird, indem diese Art von thermisch leitfähiger Siliconkautschukzusammensetzung gehärtet wird, zu erhöhen, wird im Allgemeinen feines Aluminiumoxidpulver in großen Mengen in diese Zusammensetzung eingemischt. Da jedoch das feine Aluminiumoxidpulver eine extrem hohe relative Dichte aufweist, scheidet es sich leicht in der Siliconkautschukzusammensetzung ab. Ein weiteres Problem ist, dass es nicht leicht ist, das feine Aluminiumoxidpulver, das sich aus der Zusammensetzung abgeschieden hat, wieder zu dispergieren.
Die Erfinder haben intensive Studien zum Zwecke der Lösung der zuvor erwähnten Probleme durchgeführt und als ein Ergebnis sind sie bei dieser Erfindung angelangt.
Speziell ist das Ziel dieser Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung einer thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung, in der, obgleich eine große Menge von feinem Aluminiumoxidpulver eingemischt ist, um Siliconkautschuk mit hoher thermischer Leitfähigkeit zu bilden, sich das feine Aluminiumoxidpulver nicht ohne weiteres abscheidet und in der das feine Aluminiumoxidpulver leicht wieder einheitlich dispergiert werden kann, sogar wenn es sich abscheidet, und die Zusammensetzung, die durch dieses Verfahren erhältlich ist, bereit zu stellen.
Diese Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzungen durch einheitliches Mischen von mindestens den folgenden Komponenten.
(A) 100 Gewichtsteilen eines Organopolysiloxans, das durchschnittlich mindestens zwei siliciumgebundene Alkenylgruppen pro Molekül enthält;
(B) 0,1 bis 50 Gewichtsteile eines Organowasserstoffpolysiloxans, das durchschnittlich mindestens zwei siliciumgebundene Wasserstoffatome pro Molekül enthält;
(C) 0,1 bis 10 Gewichtsteile eines Organosiloxans, das durchschnittlich mindestens einen siliciumgebundenen Rest pro Molekül enthält, worin dieser Rest aus der Gruppe bestehend aus Hydroxyl- und Alkoxygruppen ausgewählt ist;
(D) 300 bis 1.200 Gewichtsteile eines feinen Aluminiumoxidpulvers, enthaltend:
(i) 5 bis 95 Gewichtsteile eines ersten feinen Pulvers mit einem mittleren Teilchendurchmesser, der kleiner oder gleich 10 um ist, und
(ii) 95 bis 5 Gewichtsteile eines zweiten feinen Pulvers mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 10 bis 50 um;
wobei dieses erste feine Pulver und das zweite feine Pulver jeweils aus der Gruppe bestehend aus sphärischen und nichtsphärischen feinen Pulvern ausgewählt sind, und
(E) einer katalytischen Menge eines Hydrosilylierungsreaktionskatalysators.
Diese Erfindung bezieht sich auch auf eine thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung, die durch das obige Verfahren erhältlich ist. Die Komponenten der thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung werden unten detaillierter erklärt.
Komponente (A), das Organopolysiloxan, ist das Hauptagens dieser Zusammensetzung und enthält im Durchschnitt mindestens zwei mit Siliciumatomen verbundene Alkenylgruppen pro Molekül. Die Alkenylgruppen, die mit Siliciumatomen verbunden sind, umfassen in Komponente (A) z. B. Vinylgruppen, Allylgruppen, Butenylgruppen, Pentenylgruppen, Hexenylgruppen und Heptenylgruppen. Von diesen sind Vinylgruppen besonders bevorzugt. Die Bindungspositionen der Alkenylgruppen in Komponente (A) umfassen z. B. die Enden der Molekülkette und/oder Seitenketten der Molekülkette. Organische Gruppen, die zusätzlich zu den Alkenylgruppen mit den Siliciumatomen verbunden sind, umfassen in Komponente (A) z. B. Alkylgruppen wie Methylgruppen, Ethylgruppen, Propylgruppen, Butylgruppen, Pentylgruppen, Hexylgruppen und Heptylgruppen, Arylgruppen wie Phenylgruppen, Tolylgruppen, Xylylgruppen und Naphthylgruppen, Aralkylgruppen wie Benzylgruppen und Phenethylgruppen und halogenierte Gruppen wie Chlormethylgruppen, 3-Chlorpropylgruppen und 3,3,3-Trifluorpropylgruppen, wobei Methylgruppen und Phenylgruppen besonders bevorzugt sind. Die Molekülstruktur von Komponente (A) kann z. B. in geradkettiger Form, einer geradkettigen Form mit einigen Verzweigungen, in cyclischer Form und in verzweigtkettiger Form vorliegen, wobei die geradkettige Form besonders günstig ist. Obwohl es keine Beschränkung in Bezug auf die Viskosität von Komponente (A) gibt, ist eine Viskosität bei 25ºC im Bereich von 10 bis 500.000 Centipolse bevorzugt, wobei ein Bereich von 500 bis 100.000 Centipoise besonders bevorzugt ist. Die Gründe für dies sind, dass die physikalischen Eigenschaften des Siliconkautschuks, der erhalten wird, sich verschlechtern, wenn die Viskosität von Komponente (A) bei 25ºC weniger als 10 Centipoise beträgt, und dass die Handhabungsverarbeitbarkeit der Zusammensetzung, die erhalten wird, herabgesetzt wird, wenn sie 500.000 Centipoise übersteigt.
Das Organopolysiloxan, Komponente (A), kann zum Beispiel Copolymere von Dimethylsiloxan, das an beiden Enden der Molekülkette mit Trimethylsiloxygruppen blockiert ist, und von Methylvinylsiloxan, Methylvinylpolysiloxan, das an beiden Enden der Molekülkette mit Trimethylsiloxygruppen blockiert ist, Copolymere von Dimethylsiloxan, das an beiden Enden der Molekülkette mit Trimethylsiloxygruppen blockiert ist, Methylvinylsiloxan und Methylphenylsiloxan, Dimethylpolysiloxan, das an beiden Enden der Molekülkette mit Dimethylvinylsiloxangruppen blockiert ist. Methylvinylpolysiloxan, das an beiden Enden der Molekülkette mit Dimethylvinylsiloxangruppen blockiert ist, Copolymere von Dimethylsiloxan, das an beiden Enden der Molekülkette mit Dimethylvinylsiloxangruppen blockiert ist und von Methylvinylsiloxan, Copolymere von Dimethylsiloxan, das an beiden Enden der Molekülkette mit Dimethylvinylsiloxangruppen blockiert ist, Methylvinylsiloxan und Methylphenylsiloxan, Organopolysiloxancopolymere, die aus Siloxaneinheiten wie durch die Formel R¹&sub3;SiO1/2 angegeben, Siloxaneinheiten wie durch die Formel R¹&sub2;R²SiO1/2 angegeben, wie durch die Formel R¹&sub2;SiO2/2 angegeben, und einer geringen Menge von Siloxaneinheiten wie durch die Formel SiO4/2 angegeben bestehen, Organopolysiloxancopolymere, die aus Siloxaneinheiten wie durch die Formel R¹&sub2;R²SiO1/2 angegeben, Siloxaneinheiten wie durch die Formel R¹&sub2;SiO2/2 angegeben und Siloxaneinheiten wie durch die Formel SiO4/2 angegeben bestehen, Organopolysiloxancopolymere, die aus Siloxaneinheiten wie durch die Formel R¹R²SiO2/2 angegeben, Siloxaneinheiten wie durch die Formel R¹SiO3/2 angegeben und Siloxaneinheiten wie durch die Formel R²SiO3/2 angegeben bestehen, und Mischungen von zwei oder mehreren dieser Organopolysiloxane umfassen. In den vorstehenden Formeln ist R¹ eine monovalente Kohlenwasserstoffgruppe, die keine Alkenylgruppe ist, z. B. eine Alkylgruppe wie eine Methylgruppe, eine Ethylgruppe, eine Propylgruppe, eine Butylgruppe, eine Pentylgruppe, eine Hexylgruppe oder eine Heptylgruppe, eine Arylgruppe wie eine Phenylgruppe, eine Tolylgruppe, eine Xylylgruppe oder eine Naphthylgruppe, eine Aralkylgruppe wie eine Phenethylgruppe oder eine halogenierte Alkylgruppe wie eine Chlormethylgruppe, eine 3-Chlorpropylgruppe oder eine 3,3,3-Trifluorpropylgruppe. In den vorstehenden Formeln ist R² eine Alkenylgruppe, z. B. eine Vinylgruppe, eine Allylgruppe, eine Butenylgruppe, eine Pentenylgruppe, eine Hexenylgruppe oder eine Heptenylgruppe.
Komponente (B), das Organowasserstoffpolysiloxan, ist das Vernetzungsmittel dieser Zusammensetzung und enthält durchschnittlich mindestens zwei Wasserstoffatome pro Molekül, die an Siliciumatome gebunden sind. Die Positionen der Bindung der Wasserstoffatome, die mit den Siliciumatomen verbunden sind, können in Komponente (B) z. B. die Enden der Molekülkette und/oder Seitenketten der Molekülkette sein. Organische Gruppen, die mit Siliciumatomen verbunden sind, umfassen in Komponente (B) z. B. Alkylgruppen wie Methylgruppen, Ethylgruppen, Propylgruppen, Butylgruppen, Pentylgruppen, Hexylgruppen und Heptylgruppen, Arylgruppen wie Phenylgruppen, Tolylgruppen, Xylylgruppen und Naphthylgruppen, Aralkylgruppen wie Phenethylgruppen oder halogenierte Alkylgruppen wie Chlormethylgruppen, 3-Chlorpropylgruppen oder 3,3,3-Trifluorpropylgruppen. Methylgruppen und Phenylgruppen sind besonders bevorzugt. Die Molekülstruktur von Komponente (B) kann z. B. in geradkettiger Form, einer geradkettigen Form mit einigen Verzweigungen, in cyclischer Form und in verzweigtkettiger Form vorliegen, wobei die geradkettige Form besonders bevorzugt ist. Obwohl es keine Beschränkung in Bezug auf die Viskosität von Komponente (B) gibt, ist eine Viskosität bei 25ºC im Bereich von 1 bis 500.000 Centipoise günstig, wobei ein Bereich von 5 bis 100.000 Centipoise besonders bevorzugt ist. Die Gründe für dies sind, dass die physikalischen Eigenschaften des Siliconkautschuks, der erhalten wird, sich verschlechtern, wenn die Viskosität von Komponente (B) bei 25ºC bei weniger als 1 Centipoise beträgt, und dass die Handhabungsverarbeitbarkeit der Zusammensetzung, die erhalten wird, herabgesetzt wird, wenn sie 500.000 Centipoise übersteigt.
Das Organowasserstoffpolysiloxan, Komponente (B), kann z. B. Methylwasserstoffpolysiloxan, das mit Trimethylsiloxygruppen an beiden Enden der Molekülkette blockiert ist, Copolymere von Dimethylsiloxan, das mit Trimethylsiloxygruppen an beiden Enden der Molekülkette blockiert ist, und von Methylwasserstoffsiloxan, Copolymere von Dimethylsiloxan, das mit Trimethylsiloxygruppen an beiden Enden der Molekülkette blockiert ist, Methylwasserstoffsiloxan und Methylphenylsiloxan, Dimethylpolysiloxan, das mit Dimethylwasserstoffsiloxangruppen an beiden Enden der Molekülkette blockiert ist, Dimethylpolysiloxan, das mit Dimethylwasserstoffsiloxangruppen an beiden Enden der Molekülkette blockiert ist, Copolymere von Dimethyl, das mit Dimethylwasserstoffsiloxangruppen an beiden Enden der Molekülkette blockiert ist, und Methylphenylsiloxan, Methylphenylpolysiloxan, das mit Dimethylwasserstoffsiloxangruppen an beiden Enden der Molekülkette blockiert ist, Organopolysiloxancopolymere, die aus Siloxaneinheiten wie durch die Formel R¹&sub3;SiO1/2 angegeben, Siloxaneinheiten wie durch die Formel R¹&sub2;HSiO1/2 angegeben und Siloxaneinheiten wie durch die Formel SiO4/2 angegeben bestehen, Organopolysiloxancopolymere, die aus Siloxaneinheiten wie durch die Formel R¹&sub2;HSiO1/2 angegeben und Siloxaneinheiten wie durch die Formel SiO4/2 angegeben bestehen, Organopolysiloxancopolymere, die aus Siloxaneinheiten wie durch die Formel R¹HSiO2/2 angegeben, Siloxaneinheiten wie durch die Formel R¹SiO3/2 angegeben und Siloxaneinheiten wie durch die Formel HSiO3/2 angegeben bestehen, und Mischungen von zwei oder mehreren dieser Organopolysiloxane umfassen. In den vorstehenden Formeln ist R¹ eine monovalente Kohlenwasserstoffgruppe, die keine Alkenylgruppe ist, z. B. eine Alkylgruppe wie eine Methylgruppe, eine Ethylgruppe, eine Propylgruppe, eine Butylgruppe, eine Pentylgruppe, eine Hexylgruppe oder eine Heptylgruppe, eine Arylgruppe wie eine Phenylgruppe, eine Tolylgruppe, eine Xylylgruppe oder eine Naphthylgruppe, eine Ararylgruppe wie eine Benzylgruppe oder eine Phenetyhlgruppe oder eine halogenierte Alkylgruppe wie eine Chlormethylgruppe, eine 3-Chlorpropylgruppe oder eine 3,3,3-Trifluorpropylgruppe.
Die Menge der Komponente (B), die in der Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung vorhanden ist, liegt im Bereich von 1 bis 50 Gewichtsteilen pro 100 Gewichtsteile Komponente (A). Die Gründe für dies sind, dass die Zusammensetzung, die erhalten wird, nicht ausreichend härtet, wenn die Menge der Komponente (B) weniger als 0,1 Gewichtsteil pro 100 Gewichtsteile Komponente (A) beträgt, und dass die Zusammensetzung, die erhalten wird, nicht ausreichend härtet, oder dass. Veränderungen mit der Zeit in den physikalischen Eigenschaften des Siliconkautschuks, der erhalten wird, auftreten, wenn die Menge 50 Gewichtsteile übersteigt.
Das Organosiloxan, Komponente (C), verleiht der Zusammensetzung Thixotropie und verhindert die Abscheidung von feinem Aluminiumoxidpulver, das in großen Mengen eingefüllt ist. Es ist auch die Komponente, die einheitliche Wiederdispersion des feinen Aluminiumoxidpulvers erleichtert, sogar, wenn sich das feine Aluminiumoxidpulver abscheidet. Komponente (C) enthält im Molekül mindestens eine Alkoxygruppe, die mit einem Siliciumatom verbunden ist, oder mindestens eine Hydroxylgruppe, die mit einem Siliciumatom verbunden ist. Die Alkoxygruppe, die mit dem Siliciumatom verbunden ist, kann in Komponente (C) z. B. eine Methoxy-, eine Ethoxy- eine Propoxy- oder eine Butoxygruppe sein, wobei eine Methoxygruppe besonders günstig ist. Die Gruppe, die mit dem Siliciumatom verbunden ist, kann in Komponente (C) auch z. B. eine Alkylgruppe wie eine Methylgruppe, eine Ethylgruppe, eine Propylgruppe, eine Butylgruppe, eine Hexylgruppe oder eine Octylgruppe, eine Alkenylgruppe wie eine Allylgruppe oder eine Hexenylgruppe, eine Arylgruppe wie eine Phenylgruppe, eine Tolylgruppe oder eine Xylylgruppe, eine halogenierte Alkylgruppe wie eine 3,3,3-Trifluorpropylgruppe oder eine 3-Chlorpropylgruppe, eine funktionelle organische Gruppe wie eine 3-Glycidoxypropylgruppe, eine 3-Methacryloxypropylgruppe, eine 3-Aminopropylgruppe oder eine N-(2-Aminoethyl)-3-aminopropylgruppe, eine Alkoxysilylalkylgruppe wie eine Trimethoxysilylethylgruppe oder eine Methyldimethoxysilylethylgruppe oder ein Wasserstoffatom, das mit Silicium verbunden ist, sein. Die Molekülstruktur von Komponente (C) kann z. B. eine geradkettige Form, eine cyclische Form oder eine verzweigtkettige Form oder eine geradkettige Form mit einigen Verzweigungen sein. Es kann auch eine Mischung von zwei oder mehreren dieser Molekülstrukturen sein. Obwohl es keine Beschränkung in Bezug auf das Molekulargewicht von Komponente (C) gibt, sollte sie, da der Zusammensetzung ausreichende Thixotropie verliehen werden kann, einen Polymerisationsgrad eines Dimers oder höher aufweisen und ihre Viskosität bei 25ºC sollte im Bereich von 3 bis 2.000 Centipoise liegen.
Komponente (C), die aus einer Alkoxygruppe besteht, die an eine Siliciumatom gebunden ist, kann ein partiell hydrolysiertes Kondensat sein, das aus einem oder zwei oder mehreren Alkoxysilanen, wie z. B. Tetramethoxysilan, Tetraethoxysilan, Tetraisopropoxysilan, Methyltrimethoxysilan, Methyltriethoxysilan, Dimethyldimethoxysilan, Vinyltrimethoxysilan, Methylvinyldimethoxysilan, Methylphenyldimethoxysilan, Phenyltrimethoxysilan, Phenyltrimethoxysilan, Trimethylmethoxysilan, 3,3,3- Trifluorpropyltrimethoxysilan, 3-Glycidoxypropyltrimethoxysilan, 3-Glycidoxypropylmethyldimethoxysilan, 3-Methacryloxypropyltrimethoxysilan, 3-Methacryloxypropyldimethoxysilan, 3-Aminopropyltrimethoxysilan, 3-Aminopropyltriethoxysilan und N-(2-Aminoethyl)-3-aminopropyltrimethoxysilan, besteht. Dieses partiell hydrolysierte Kondensat ist z. B. ein Methylpolysilicat, ein Ethylpolysilicat oder ein Organosiloxanoligomer wie durch die folgende Formel angegeben: Chemische Formel 1
Weiterhin kann Komponente (C), die eine Alkoxygruppe enthält, die mit einem Siliciumatom verbunden ist, z. B. ein Organosiloxan wie durch die allgemeine Formel angegeben: chemische Formel 2
worin m eine ganze Zahl von 1 oder größer ist und n, p und q jeweils ganze Zahlen von 0 oder größer sind, ein Organosiloxan wie durch die allgemeine Formel angegeben Chemische Formel 3
worin m eine ganze Zahl von 1 oder größer ist und n, p und q jeweils ganze Zahlen von 0 oder größer sind, oder ein Organosiloxan wie durch die allgemeine Formel angegeben: Chemische Formel 4
worin n und p ganze Zahlen von 0 oder größer sind, sein.
Weiterhin kann, wenn Komponente (C) einen siliciumgebundenen Hydroxyrest enthält, das Organosiloxan, das Komponente (C) ausmacht, Diorganosiloxanoligomere, die an beiden Enden der Molekülkette mit Silanolgruppen blockiert sind, wie z. B. Dimethylsiloxanoligomere, in denen beide Enden der Molekülkette mit Silanolgruppen blockiert sind, Copolymeroligomere von Dimethylsiloxan und Methylvinylsiloxan, in denen beide Enden der Molekülkette mit Silanolgruppen blockiert sind, Methylphenylsiloxanoligomere, in denen beide Enden der Molekülkette mit Silanolgruppen blockiert sind und Methylvinylsiloxanoligomere, in denen beide Enden der Molekülkette mit Silanolgruppen blockiert sind, umfassen.
Die Menge der Komponente (C), die in der Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung vorhanden ist, liegt im Bereich von 0,1 bis 10 Gewichtsteilen pro 100 Gewichtsteile Komponente (A). Die Gründe für dies sind, dass eine Verschlechterung der Stabilität der erhaltenen Zusammensetzung während der Lagerung auftritt, wenn weniger als 0,1 Gewichtsteil Komponente (C) pro 100 Gewichtsteile Komponente (A) zugemischt werden, und dass die Zusammensetzung, die erhalten wird, während der Lagerung Gelierung erfährt oder härtet oder dass die physikalischen Eigenschaften des Siliconkautschuks, der erhalten wird, sich verschlechtern, wenn die eingemischte Menge 10 Gewichtsteile übersteigt.
Komponente (D) ist ein feines Aluminiumoxidpulver. Es ist die Komponente, die die Zusammensetzung hart macht und dem Siliconkautschuk, der erhalten wird, wenn die Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung gehärtet wird, hohe thermische Leitfähigkeit verleiht. Komponente (D) besteht aus (i) 5 bis 95 Gew. 44 eines sphärischen oder nichtsphärischen feinen Aluminiumoxidpulvers mit einem mittleren Teilchendurchmesser von weniger als 10 um und (ii) 95 bis 5 Gew.-% eines sphärischen oder nichtsphärischen feinen Aluminiumoxidpulvers mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 10 bis 50 um. Durch Vereinigen von Aluminiumoxidpulver, das aus einer Mischung dieser beiden Arten von Pulvern besteht, mit der zuvor erwähnten Komponente (C) in dieser Zusammensetzung erfolgt Abscheidung des feinen Aluminiumoxidpulvers nicht ohne weiteres und Wiederdispersion des feinen Aluminiumoxidpulvers, das sich abgeschieden hat, wird erleichtert. In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung wird das feine Aluminiumoxidpulver der Komponente (D) mit einer Organosiliciumverbindung behandelt. Organosiliciumverbindungen, die verwendet werden können, um die Oberflächen des feinen Aluminiumoxidpulvers zu behandeln, umfassen z. B. Alkoxysilane wie Methyltrimethoxysilan, Vinyltrimethoxysilan, Vinyltriethoxysilan, 3-Glycidoxypropyltrimethoxysilan, 3-Methacryloxypropyltrimethoxysilan, 3-Aminopropyltrimethoxysilan, 3-Aminopropyltriethoxysilan und N-(2-Aminoethyl)-3-aminopropyltrimethoxysilan, Chlorsilane wie Methyltrichlorsilan, Dimethyldichlorsilan und Trimethylmonochlorsilan, Silazane wie Hexamethyldisilazan und Hexamethylcyclotrisilazan und Siloxanoligomere wie Dimethylsiloxanoligomer, das an beiden Enden der Molekülkette mit Silanolgruppen blockiert ist, Copolymeroligomere von Dimethylsiloxan, das an beiden Enden der Molekülkette mit Silanolgruppen blockiert ist, und Methylvinylsiloxan, Methylvinylsiloxanoligomer, das an beiden Enden der Molekülkette mit Silanolgruppen blockiert ist, und Methylphenylsiloxanoligomer, das an beiden Enden der Molekülkette mit Silanolgruppen blockiert ist. Geeignete Verfahren zur Behandlung des feinen Aluminiumoxidpulvers mit einer Organosiliciumverbindung umfassen, sind aber nicht beschränkt auf das Trockenbehandlungsverfahren, in welchem das feine Aluminiumoxidpulver und die Organosiliciumverbindung direkt vermischt werden; das Nassbehandlungsverfahren, in welchem eine Organosiliciumverbindung mit einem organischen Lösungsmittel wie Toluol, Methanol oder Heptan vermischt wird und dann die Mischung aus Organosiliciumverbindung und organischem Lösungsmittel mit dem feinen Aluminiumoxidpulver gemischt wird; ein erstes In-situ-Behandlungsverfahren, in welchem das feine Aluminiumoxidpulver in eine Mischung aus Komponente (A) und eine Organosiliciumverbindung eingemischt wird, und ein zweites In-situ-Behandlungsverfahren, in welchem das feine Aluminiumoxidpulver zuerst mit Komponente (A) vermischt wird und dann die Mischung aus dem Pulver und der Komponente (A) mit einer Organosiliciumverbindung vermischt wird.
Die Menge der Komponente (D), die in der vorliegenden Erfindung vorhanden ist, liegt im Bereich von 300 bis 1. 200 Gewichtsteilen pro 100 Gewichtsteile Komponente (A). Wenn die Menge der Komponente (D) weniger als 300 Teile beträgt, besitzt der Siliconkautschuk, der resultiert, wenn die Zusammensetzung gehärtet wird, keine ausreichende thermische Leitfähigkeit. Wenn die Menge größer als 1.200 Teile ist, wird die Viskosität der resultierenden Zusammensetzung deutlich erhöht und die Handhabungsverarbeitung wird deutlich erniedrigt.
Komponente (E) ein Hydrosilylierungsreaktionskatalysator. Er wird verwendet, um die Härtung der Zusammensetzung zu fördern. Komponente (E) können z. B. Platinkatalysatoren wie feines Platinpulver, Platinmohr, feines Siliciumdioxidpulver, das Platin trägt, Aktivkohle, die Platin trägt, Chloroplatinsäure, Platintetrachlorid, Alkohollösungen von Chloroplatinsäure, Komplexe von Platin und Olefinen und Komplexe von Platin und Alkenylsiloxanen wie Divinyltetramethyldisiloxane, Palladiumkatalysatoren wie Tetrakis(triphenylphosphin)palladium; Rhodiumkatalysatoren und Siliconharze, die diese metallischen Katalysatoren enthalten, und thermoplastische Harzpulver mit Teilchendurchmessern von weniger als 10±m wie Polystyrolharze, Nylonharze, Polycarbonatharze sein.
Die Menge der Komponente (E), die in der vorliegenden Zusammensetzung verwendet wird, ist eine katalytische Menge. Zum Beispiel sollte die Menge der Metallatome in Komponente (E), ausgedrückt als Gewichtseinheiten, innerhalb eines Bereichs von 0,1 bis 500 ppm und vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von 1 bis 50 ppm relativ zu Komponente (A) liegen. Die Gründe für dies sind, dass die Härtungsgeschwindigkeit der Zusammensetzung, die erhalten wird, herabgesetzt wird, wenn die Menge weniger als 0,1 ppm beträgt. Es ist nicht wirtschaftlich, wenn die Menge 500 ppm übersteigt.
In dem Verfahren der vorliegenden Erfindung werden Komponente (A) bis Komponente (E) wie oben beschrieben einheitlich vermischt. Andere optionale Komponenten, die in dieser Zusammensetzung verwendet werden können, umfassen, sind aber nicht beschränkt auf anorganische Füllstoffe wie z. B. pyrogene Kieselsäure. Fällungskieselsäure, Titandioxid, Ruß, Aluminiumoxid, Quarzpulver, Glasfasern und Füllstoffe, die erhalten werden, indem diese organischen Füllstoffe einer Oberflächenbehandlung mit Organosiliciumverbindungen wie Organoalkoxysilanen, Organochlorsilan und Organosilazanen unterworfen werden. Es ist günstig, einen Härtungsinhibitor zum Zwecke der Verbesserung der Handhabungsverarbeitbarkeit der Zusammensetzung bei Raumtemperatur einzumischen. Dieser Härtungsinhibitor kann z. B. ein Alkinalkohol wie 3-Methyl-1-butin-3-ol, 3,5-Dimethyl-1- hexin-3-ol und 2-Phenyl-3-butin-2-ol, eine Eninverbindung wie 3-Methyl- 3-penten-1-in und 3,5-Dimethyl-3-hexen-1-in, 1,3,5,7-Tetramethyl- 1,3,5,7-tetravinylcyclotetrasiloxan, 1,3,5,7-Tetramethyl-1,3,5,7-tetrahexanylcyclotetrasiloxan und Benzotriazol sein. Die Menge dieser Härtungsinhibitoren, die eingemischt wird, sollte im Bereich von 10 bis 50.000 ppm, ausgedrückt als Gewichtseinheiten relativ zu der Zusammensetzung, liegen. Die Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung kann auch ein Organopolysiloxan, das mindestens ein siliciumgebundenes Wasserstoffatom oder eine siliciumgebundene Alkenylgruppe enthält, ein Organopolysiloxan, das nicht ein siliciumgebundenes Wasserstoffatom oder eine siliciumgebundene Alkenylgruppe enthält, einen Krepphärtungsinhibitor, einen Lagerungsstabilisator, ein Mittel zur Erhöhung der Wärmebeständigkeit, ein Flammverzögerungsmittel oder Farbstoffe enthalten, so lange die optionalen Bestandteile innerhalb von Bereichen vorliegen, die nicht die Ziele dieser Erfindung behindern.
Es gibt keine speziellen Beschränkungen in Bezug auf die Herstellungsverfahren der thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung, die durch das Verfahren dieser Erfindung erhältlich ist. Zum Beispiel kann sie unter Verwendung von Mischapparaturen wie einem "ROSS"-Mixer oder einem Planetenmischer hergestellt werden. "ROSS" ist eine eingetragene Marke von Charles Ross and Son Company aus Hauppage, New York. Die thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung dieser Erfindung kann Siliconkautschuk mit hoher thermischer Leitfähigkeit bilden. Zum Beispiel kann sie als Einbettungsmittel und Klebstoffe für gedruckte Leiterplatten und integrierte Hybridschaltungen, die solche elektronischen Komponenten wie Transistoren, integrierte Schaltungen und Speicherelemente tragen, als Klebstoffe für Halbleiterelemente und als Klebstoff und Versiegelungsmittel für Motorhalterungen verwendet werden. Siliconkautschuk, der durch Härten dieser thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung erhalten wird, kann diese Mittel bilden und kann als Wärmefreisetzungsfolien verwendet werden.

Beispiele

Als nächstes werden wir eine detaillierte Beschreibung der thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung dieser Erfindung mittels Beispielen vorstellen. Viskosität in den Beispielen ist der Wert, der bei 25ºC bestimmt wurde. Die Thixotropie der thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung wurde zum Zeitpunkt der Bestimmung der Viskosität mit einem einfachen zylindrischen Rotationsviskometer (wobei die Zahl der Rotationen des Rotationsviskometers variiert wurde) bestimmt und wird als das Verhältnis des gemessenen Werts für die Viskosität bei jeder Zahl von Rotationen angegeben (Viskosität bei 3 U/min durch Viskosität bei 6 U/min). Die Lagerstabilität der thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung wurde auf der Basis des äußeren Erscheinens der Zusammensetzung und der Wiedervermischungsfähigkeit nach kalter Lagerung (10ºC) für einen Monat bewertet. Um die Härte des Siliconkautschuks zu bestimmen, wurde die thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung 60 min bei 150ºC erhitzt und die Härte des Siliconkautschuks, der erhalten wurde, wurde mittels eines JIS-A-Härtemessgeräts, wie in JIS K 6301 spezifiziert, bestimmt. Die thermische Leitfähigkeit des Siliconkautschuks wurde bestimmt, indem die thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung 60 min bei 150ºC erhitzt wurde, wobei der Siliconkautschuk, der erhalten wurde, mit einem Shortherm QTM (hergestellt von Showa Denko Company, Ltd: Verfahren der nichtstetigen Wärmestrahlen) gemessen wurde.

Beispiel 1

Eine thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung wurde hergestellt, indem mit einem Ross-Mixer 100 Gewichtsteile Dimethylpolysiloxan, das an beiden Enden der Molekülkette mit Dimethylvinylsiloxangruppen blockiert war, und eine Viskosität von 0,1 Pa·s (100 Centipoise) aufwies, 5 Gewichtsteile eines Copolymers mit einer Viskosität von 5 Centipoise, das aus Dimethylsiloxan, das an beiden Enden mit Trimethylsiloxygruppen blockiert war und durchschnittlich drei Wasserstoffatome, die mit Siliciumatomen verbunden waren, in der Seitenkette der Molekülkette enthielt, und aus Methylwasserstoffsiloxan bestand, 1 Gewichtsteil eines Organosiloxanoligomers mit einer Viskosität von 0,012 Pa·s (12 Centipoise) mit der Formel Chemische Formel 5
400 Gewichtsteile eines sphärischen feinen Aluminiumoxidpulvers mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 9 um, 200 Gewichtsteile eines nichtsphärischen feinen Aluminiumoxidpulvers mit einem mittleren Teilchendurchmessers von 25 um, 1,1,3,3-Tetramethyl-1,3-divinyldisiloxankomplex von Platin (wobei die Menge der Platinmetallatome relativ zu Dimethylpolysiloxan, das an beiden Enden der Molekülkette mit den zuvor erwähnten Dimethylvinylsiloxangruppen blockiert war, 5 ppm betrug) und 0,1 Gewichtsteil 2-Phenyl-3-butin-2-ol einheitlich gemischt wurden. Tabelle 1 zeigt die Lagerstabilität dieser thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung und die thermische Leitfähigkeit des Siliconkautschuks, der durch Härten derselben erhalten wurde.

Beispiel 2

Eine thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung wurde in der gleichen Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass 3 Gewichtsteile Organosiloxanoligomer, das in Beispiel 1 verwendet wurde, eingemischt wurden. Tabelle 1 zeigt die Lagerstabilität dieser thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung und die thermische Leitfähigkeit des Siliconkautschuks, der durch Härten derselben erhalten wurde.

Beispiel 3

Eine thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung wurde in der gleichen Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass 1 Gewichtsteil eines Dimethylsiloxanoligomers mit einer Viskosität von 0,04 Pa·s (40 Centipoise), in welchem beide Enden der Molekülkette mit Silanolgruppen blockiert waren und das die Formel aufwies: Chemische Formel 6
anstelle des Organosiloxanoligomers in Beispiel 1 eingemischt wurde. Tabelle 1 zeigt die Lagerstabilität dieser thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung und die thermische Leitfähigkeit des Siliconkautschuks, der durch Härten derselben erhalten wurde.

Vergleichsbeispiel 1

Eine thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung wurde in der gleichen Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass das Organosiloxanoligomer, das in Beispiel 1 verwendet wurde, nicht eingemischt wurde. Tabelle 1 zeigt die Lagerstabilität dieser thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung und die thermische Leitfähigkeit des Siliconkautschuks, der durch Härten derselben erhalten wurde.

Vergleichsbeispiel 2

Eine thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung wurde in der gleichen Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass 600 Gewichtsteile nichtsphärisches feines Aluminiumdioxidpulver mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 25 um anstelle der 400 Gewichtsteile von sphärischem feinen Aluminiumoxidpulver mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 9 um und der 200 Gewichtsteile von nichtsphärischen feinen Aluminiumoxidpulver mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 25 um in Beispiel 1 eingemischt wurde. Tabelle 1 zeigt die Lagerstabilität dieser thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung und die thermische Leitfähigkeit des Siliconkautschuks, der durch Härten derselben erhalten wurde.

Vergleichsbeispiel 3

Eine thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung wurde in der gleichen Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass 1 Gewichtsteil 3-Glycidoxypropyltrimethoxysilan anstelle des Organosiloxanoligomers, das in Beispiel 1 verwendet wurde, eingemischt wurde. Tabelle 1 zeigt die Lagerstabilität dieser thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung und die thermische Leitfähigkeit des Siliconkautschuks, der durch Härten derselben erhalten wurde. Tabelle 1

Beispiel 4

Eine thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung wurde in der gleichen Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass 300 Gewichtsteile eines nichtsphärischen feinen Aluminiumoxidpulvers mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 9 um und 300 Gewichtsteile eines sphärischen feinen Aluminiumoxidpulvers mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 2 um anstelle der 400 Gewichtsteile von sphärischem feinen Aluminiumoxidpulver mit einem mittleren Teilchendurchmesser von. 9 um und der 200 Gewichtsteile von nichtsphärischem feinen Aluminiumoxidpulver mit einem mittleren Teilchendurchmesser vor 25 um in Beispiel 1 eingemischt wurden. Tabelle 2 zeigt die Lagerstabilität dieser thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung und die thermische Leitfähigkeit des Siliconkautschuks, der durch Härten derselben erhalten wurde.

Vergleichsbeispiel 4

Eine thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung wurde in der gleichen Art und Weise wie in Beispiel 4 hergestellt, mit der Ausnahme, dass das Organosiloxanoligomer, das in Beispiel 4 verwendet wurde, nicht eingemischt wurde. Tabelle 2 zeigt die Lagerstabilität dieser thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung und die thermische Leitfähigkeit des Siliconkautschuks, der durch Härten derselben erhalten wurde.

Beispiel 5

Eine thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung wurde in der gleichen Art und Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass 400 Gewichtsteile eines sphärischen feinen Aluminiumoxidpulvers mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 9 um und 200 Gewichtsteile eines sphärischen feinen Aluminiumoxidpulvers mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 20 um anstelle der 400 Gewichtsteile von sphärischem feinem Aluminiumoxidpulver mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 9 um und der 200 Gewichtsteile von nichtsphärischem feinem Aluminiumoxidpulver mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 25 um in Beispiel 1 eingemischt wurden. Tabelle 2 zeigt die Lagerstabilität dieser thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung und die thermische Leitfähigkeit des Siliconkautschuks, der durch Härten derselben erhalten wurde.

Beispiel 6

100 Gewichtsteile Dimethylpolysiloxan mit einer Viskosität von 0,1 Pa·s (100 Centipoise), in dem beide Enden der Molekülkette mit Dimethylvinylsiloxangruppen blockiert waren, 5 Gewichtsteile Hexamethyldisilazan und 1 Gewichtsteil Wasser wurden vorab in einem Ross-Mischer gemischt, wonach 400 Gewichtsteile eines sphärischen feinen Aluminiumoxidpulvers mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 9 um und 200 Gewichtsteile eines nichtsphärischen feinen Aluminiumoxidpulvers mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 25 um einheitlich bei Raumtemperatur vermischt wurden. Als nächstes wurde das Produkt vermischt, während es auf 150ºC bei einem reduzierten Druck von 1,3 kPa (10 mm Hg) erhitzt wurde, wobei solche Nebenprodukte wie nicht umgesetztes Hexamethyldisilazan, Wasser und Ammoniak entfernt wurden. Nachfolgend wurde auf Raumtemperatur abgekühlt und 5 Gewichtsteile eines Copolymers mit einer Viskosität von 5 Centipoise, das aus Dimethylsiloxan, das durchschnittlich drei Wasserstoffatome enthielt, die mit Siliciumatomen in der Seitenkette der Molekülkette verbunden waren, und in dem beide Enden der Molekülkette mit Trimethylsiloxangruppen blockiert waren, und aus Methylwasserstoffsiloxan bestand, 1 Gewichtsteil eines Organosiloxanoligomers mit einer Viskosität von 0,012 Pa·s (12 Centipoise) mit der Formel Chemische Formel 7
1,1,3,3,-Tetramethyl-1,3-divinyldisiloxankomplex von Platin (wobei die Menge des Platinmetalls relativ zu Dimethylpolysiloxan, das an beiden Enden der Molekülkette mit den zuvor erwähnten Dimethylvinylsiloxangruppen blockiert war, 5 ppm betrug) und 0,1 Gewichtsteil 2- Phenyl-3-butin-2-ol wurden einheitlich eingemischt. Tabelle 2 zeigt die Lagerstabilität dieser thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung und die thermische Leitfähigkeit des Siliconkautschuks, der durch Härten derselben erhalten wurde: Tabelle 2
Die thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung dieser Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass das feine Aluminiumoxidpulver sich nicht ohne weiteres abscheidet, obgleich eine große Menge feines Aluminiumoxidpulver zum Zwecke der Bildung von Siliconkautschuk mit hoher thermischer Leitfähigkeit eingemischt wurde, und dadurch, dass das feine Aluminiumoxidpulver leicht wieder einheitlich dispergiert werden kann, sogar wenn es sich abgeschieden hat.

Claims

1. Verfahren zur Herstellung einer thermisch leitfähigen Siliconkautschukzusammensetzung durch einheitliches Mischen von mindestens den folgenden Komponenten:

(A) 100 Gewichtsteilen eines Organopolysiloxans, das durchschnittlich mindestens zwei siliciumgebundene Alkenylgruppen pro Molekül enthält;

(B) 0,1 bis 50 Gewichtsteilen eines Organowasserstoffpolysiloxans, das durchschnittlich mindestens zwei siliciumgebundene Wasserstoffatome pro Molekül enthält;

(C) 0,1 bis 10 Gewichtsteilen eines Organosiloxans, das durchschnittlich mindestens einen siliciumgebundenen Rest pro Molekül enthält, worin dieser Rest aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Wasserstoff und Alkoxygruppen besteht;

(D) 300 bis 1200 Gewichtsteilen eines feinen Aluminiumoxidpulvers, enthaltend:

(i) 5 bis 95 Gewichtsteile eines ersten feinen Pulvers mit einem durchschnittlichen Teilchendurchmesser, der kleiner oder gleich 10 um ist, und

(ii) 95 bis 5 Gewichtsteile eines zweiten feinen Pulvers mit einem durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 10 bis 50 um;

wobei dieses erste feine Pulver und dieses zweite feine Pulver jeweils einzeln ausgewählt sind aus der Gruppe bestehend aus späherischen und nichtspäherischen feinen Pulvern, und

(E) einer katalytischen Menge eines Hydrosilylierungsreaktionskatalysators.

2. Verfahren nach Anspruch 1, worin Komponente (D) ein feines Aluminiumoxidpulver ist, das einer Oberflächenbehandlung unter Verwendung einer Organosiliciumverbindung unterworfen worden ist.

3. Verfahren nach Anspruch 1, worin die siliciumgebundenen Alkenylgruppen von Komponente (A) jeweils einzeln ausgewählt sind aus der Gruppe bestehend aus Vinyl-, Allyl-, Butenyl-, Pentenyl-, Hexenyl- und Heptenylgruppen.

4. Verfahren nach Anspruch 3, worin die siliciumgebundenen Alkenylgruppen von Komponente (A) Vinylgruppen sind.

5. Verfahren nach Anspruch 1, worin die Viskosität der Komponente (A) bei 25ºC von 10 bis 500.000 Centipoise reicht.

6. Verfahren nach Anspruch 5, worin die Viskosität der Komponente (A) bei 25ºC von 50 bis 100.000 Centipoise reicht.

7. Verfahren nach Anspruch 1, worin das Organowasserstoffpolysiloxan der Komponente (B) siliciumgebundene organische Gruppen enthält, die jeweils einzeln ausgewählt sind aus der Gruppe bestehend aus Alkyl-, Aryl-, Aralkyl- und halogenierten Alkylgruppen.

8. Verfahren nach Anspruch 7, worin die siliciumgebundenen organischen Gruppen des Organowasserstoffpolysiloxans der Komponente (B) jeweils einzeln ausgewählt sind aus der Gruppe bestehend aus Methyl- und Phenylgruppen.

9. Verfahren nach Anspruch 1, worin die Viskosität der Komponente (B) bei 25ºC von 1 bis 500.000 Centipoise reicht.

10. Verfahren nach Anspruch 9, worin die Viskosität der Komponente (B) bei 25ºC von 5 bis 100.000 Centipoise reicht.

11. Verfahren nach Anspruch 1, worin das Organosiloxan der Komponente (C) durchschnittlich mindestens eine siliciumgebundene Alkoxygruppe enthält.

12. Verfahren nach Anspruch 11, worin die siliciumgebundene Alkoxygruppe des Organosiloxans der Komponente (C) ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Methoxy-, Ethoxy-, Propoxy- und Butoxygruppen.

13. Verfahren nach Anspruch 12, worin die siliciumgebundene Alkoxygruppe des Organosiloxans der Komponente (C) eine Methoxygruppe ist.

14. Verfahren nach Anspruch 1, worin die Viskosität des Organosiloxans der Komponente (C) bei 25ºC im Bereich von 3 bis 2.000 Centipoise liegt.

15. Thermisch leitfähige Siliconkautschukzusammensetzung, erhältlich durch das Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 14.