DE69403883T2 - Verfahren zum Herstellen von Methacrylsäureestern - Google Patents

Verfahren zum Herstellen von Methacrylsäureestern

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Description

  • Diese Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung hoch-reinen Methacrylsäureestern in hoher Ausbeute. Es werden eine Anzahl von kommerziellen Verfahren für die Herstellung solcher Ester durchgeführt, einschließlich Schwefelsäurebehandlung von Acetoncyanhydrin, zweistufige Oxidation von isobutylen oder t- Butylalkohol und katalytische Flüssigphasenkondensation von Propionaldehyd mit Formaldehyd.
  • Ein typisches kommerzielles Cyanhydrin-Verfahren zur Herstellung von Methylmethacrylat ("MMA") ist in US-A-4,529,816 ("816") beschrieben. In diesem Verfahren wird Acetoncyanhydrin ("ACH") (1) mit Schwefelsäure hydrolisiert, um α-Hydroxyisobutyramid ("HIBAM") und seinen Sulfatester α-Sulfatoisobutyramid ("SIBAM") herzustellen; (2) HIBAM und SIBAM werden thermisch in 2- Methacrylamid ("MAM") und eine geringe Menge an Methacrylsäure ("MAA") umgewandelt, welche dann (3) mit Methanol verestert wird, um MMA herzustellen (verbleibendes HIBAM wird zu Methyl-α-hydroxyisobutyrat ("MOB") verestert). In "816" wird auch eine Verbesserung des allgemeinen Verfahrens zur MMA-Herstellung offenbart, wobei das vorhandene MOB abgetrennt und zwischen der thermischen Umwandlung und den Veresterungsschritten in den Prozeß zurückgeführt wird.
  • Der thermische Umwandlungsschritt in "816" wird bei einer ausreichend hohen Temperatur und für eine ausreichend lange Zeit durchgeführt, um die Bildung von MAM aus HIBAM und SIBAM vor der Veresterung zu maximieren. Die thermische Umwandlung von SIBAM ist leichter als die thermische Umwandlung von HIBAM. Eine Aufgabe von "816" ist es, die maximale Ausbeute von MAM und MAA bei diesem Schritt zu erhalten. MAA ist ein Nebenprodukt des thermischen Umwandlungsschritts und wird während der Veresterung auch in MMA umgewandelt. Außerdem gibt "816" an, daß bei der Rückführung des abgetrennten MOB in den Prozeß zwischen der thermischen Umwandlung und den Veresterungsschritten darauf geachtet werden muß, daß die Schwefelsäurestärke bei etwa 97 bis 100% gehalten wird und das Molverhältnis von freier Schwefelsäure zu MOB zwischen 4 und 40 gehalten wird.
  • EP-A-0 407 811 offenbart ein Acetoncyanhydrinverfahren, das keine Schwefelsäure zur Herstellung von Methacrylsäureestern erfordert. Ein Schlüsseischritt dieses Verfahrens ist die Dampfphasendehydrierung/-dealkoholisierung von α- Hydroxy-, α-Alkoxy- oder β-Alkoxycarbonsäureestern in Gegenwart eines mit Alkalimetall und einem Element der Platingruppe modifizierten, kristallinen Aluminiumsilikats, das in EP-A-0 429 800 offenbart ist. Dieses Verfahren leidet jedoch an geringeren Ausbeuten bezogen auf ACH.
  • Selbst mit dem verbesserten, in "816" beschrieben Verfahren, besteht weiterhin Bedarf für ein MMA-Verfahren mit hoher Reinheit und hoher Ausbeute. Ein Teil des Anreizes für zusätzliche Verbesserungen ist die Notwendigkeit, die Abfallprodukte aus den zur Zeit durchgeführten Verfahren zu verringern.
  • Die vorliegende Erfindung stellt ein Verfahren bereit, das die Herstellung von α,β- ungesättigten Carbonsäureestern in hoher Ausbeute, durch verminderte Bildung von Reaktionsnebenprodukten und durch Rückführung von Verfahrenszwischenprodukten ermöglicht.
  • Insbesondere stellt die vorliegende Erfindung ein Verfahren bereit, das die Herstellung von hoch-reinen (z.B. größer als 99 Gew.%), α,β-ungesättigten Carbonsäureestern in hoher Ausbeute (z.B. größer als etwa 95%) bezogen auf ACH als Ausgangsprodukt durch eine Modifizierung des herkömmlichen Schwefelsäure/ACH-Verfahrens ermöglicht.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zur Herstellung von Methacrylsäureestern bereitgestellt, welches die Schritte umfaßt:
  • a) Hydrolysieren von Acetoncyanhydrin (ACH) mit Schwefelsäure, Um ein Hydrolysegemisch herzustellen, umfassend 2-Methacrylamid (MAM), α- Sulfatoisobutyramid (SIABM), α-Hydroxyisobutyramid (HIBAM) und Methacrylsäure (MAA) unter Bedingungen, z.B. Zeit- und Temperaturbedingungen, daß die Summe aller Mole dieser von Acetoncyanhydrin abgeleiteten MAM, SIBAM, HIBAM und MAA maximiert ist;
  • b) Verestern des Hydrolysegemisches mit einem C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkylalkohol, um ein Veresterungsgemisch herzustellen, umfassend ein C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkylmethacrylat, ein C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkyl-α-hydroxyisobutyrat, ein C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkyl-β-C&sub1;-C&sub1;&sub2;-alkoxyisobutyrat und ein C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkyl-α-C&sub1;-C&sub1;&sub2;-alkoxyisobutyrat;
  • c) Trennen des Veresterungsgemisches, in eine wässrige Fraktion, eine erste organische Fraktion, umfassend das C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkylmethacrylat und eine zweite organische Fraktion, umfassend das C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkyl-α-hydroxyisobutyrat, das C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkyl-α-C&sub1;-C&sub1;&sub2;-alkoxyisobutyrat und das C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkyl-β-C&sub1;- C&sub1;&sub2;-alkoxyisobutyrat;
  • d) Entwässern der Komponenten der zweiten organischen Fraktion, um ein Recyclegemisch herzustellen, umfassend ein C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkylmethacrylat, Methacrylsäure, einen C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkylalkohol und Wasser; und
  • e) Kombinieren des Recyclegemisches entweder mit dem Hydrolysegemisch, d.h. zwischen den Schritten 1 und 2, oder dem Veresterungsgemisch, d.h. zwischen den Schritten 2 und 3.
  • Zum Zweck dieser Offenbarung bedeuten die Ausdrücke "entwässern", "Dehydrierung" bzw. "Dehydratation", "dehydrieren" und "dehydriert" bzw. "entwässert" die Abspaltung eines Wassermoleküls aus α- oder β-hydroxysubstituierten Komponenten, oder die Abspaltung eines Alkylalkoholmoleküls aus einer α- oder β-alkoxysubstituierten Komponente, um α,β-ungesättigte Carbonsäureester herzustellen.
  • Die α-Hydroxyisobutyramid-Konzentration im Prozeßstrom gerade vor der Veresterung liegt vorzugsweise bei 2 bis 20 Molprozent, mehr bevorzugt bei 5 bis 15 Molprozent, bezogen auf ACH als Edukt.
  • Die α-Sulfatoisobutyramid-Konzentration im Prozeßstrom gerade vor der Veresterung liegt vorzugsweise bei 1 bis 20 Molprozent, bezogen auf ACH als Edukt.
  • Die 2-Methacrylamid-Konzentration im Prozeßstrom gerade vor der Veresterung liegt vorzugsweise bei 60 bis 80 Molprozent, bezogen auf ACH als Edukt.
  • Die Methacrylsäure-Konzentration im Prozeßstrom gerade vor der Veresterung liegt vorzugsweise bei 0 bis 5 Molprozent, bezogen auf ACH als Edukt.
  • Zur Veranschaulichung bezieht sich die folgende Beschreibung auf ein Verfahren zur Herstellung von Methylmethacrylat. Dieses Verfahren ist jedoch allgemein für Methacrylsäureester anwendbar, welche unter Verwendung des Schwefelsäure/ACH-Verfahrens und C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkylalkoholen hergestellt werden. Die Verwendung von C&sub1;-C&sub4;-Alkoholen wird wegen des kommerziellen Wertes ihrer Methacrylatester bevorzugt. Vorzugsweise wird der C&sub1;-C&sub4;-Alkohol aus Methanol, Ethanol, n- Propanol, Isopropanol, n-Butanol und Isobutanol ausgewählt. Der meist bevorzugte Alkohol ist Methanol. Der größte Ausbeuteverlust in dem zur Zeit durchgeführten Verfahren, tritt während der thermischen Umwandlung von HIBAM zu MAM vor der Veresterung auf. Da die thermische Umwandlung von SIBAM zu MAM einfacher ist, als die Umwandlung von HIBAM zu MAM, ist SIBAM das erwünschtere Hydrolyseprodukt. Weil sich die Bildung von HIABM aus ACH wegen der Anwesenheit von Wasser folgt, verwenden typische kommerzielle Verfahren H&sub2;SO&sub4; mit annähernd 100% Reinheit. Das minimiert die Bildung von HIBAM und maximiert die Bildung von SIBAM. Die vorliegende Erfindung beseitigt die Notwendigkeit für die thermische Umwandlung von HIBAM zu MAM. Der Nettoeffekt ist es, die Hydrolyse- und Dehydrierungsschritte auf der Basis einer Neufestlegung der optimalen Vorveresterungsausbeute als Summe von MAM, SIBAM, HIABM und MAA, zu optimieren. Die zur Zeit für Schwefelsäure/ACH- Verfahren durchgeführten Verfahren streben nur die Maximierung der Summe von MAM und MAA vor dem Veresterungsschritt an. In der vorliegenden Erfindung ist die thermische Umwandlung von HIBAM und SIBAM zu MAM nicht erforderlich, da die erhaltenen Veresterungsprodukte MOB, Methyl-β-methoxyisobutyrat ("β-MEMOB") und Methyl-α-methoxyisobutyrat ("α-MEMOB") in einem gesonderten Schritt abgetrennt und in MMA umgewandelt werden. Eine zweite Änderung in der vorliegenden Erfindung gegenüber dem Schwefelsäure/ACH- Verfahren ist es, MOB, α-MEMOB und β-MEMOB vor dem Zurückführen in den Prozeß zu dehydrieren. Das steht im Gegensatz zum Prozeß "816", wo MOB in geringeren Ausbeuten nach der Zurückführung dehydriert wird.
  • In dieser Erfindung wird ACH mit Schwefelsäure hydrolysiert, wobei gewöhnlich ein Überschuß an Schwefelsäure bei einer Temperatur von 80ºC bis 135ºC, vorzugsweise von 80ºC bis 105ºC für eine ausreichend lange Zeit benutzt wird, um die Vorveresterungsausbeute der Gesamtmenge von MAM, SIBAM, HIBAM und MAA zu maximieren. Die Temperatur kann bei einem einzigen Wert gehalten werden oder während des Reaktionsverlaufs verändert werden. Das kann entweder fortlaufend oder schrittweise durchgeführt werden. Die benötigte Zeit wird vorzugsweise zwischen weniger als einer Minute bis 60 Minuten schwanken. Die Schwefelsäurekonzentration ist nicht kritisch. Konzentrationen von 95 bis 100% werden bevorzugt, aber 100% Schwefelsäure ist nicht erforderlich. Die Molprozentverteilung von abreagierten, ACH äquivalenten Produkten im Prozeßstrom in der Hydrolysemischung wird schwanken. Es werden jedoch Bedingungen bevorzugt, die folgende Verteilung bewirken: 60% bis 80% MAM; 1-20% SIBAM; 2-20% HIBAM (mehr bevorzugt 5-15%); und 0-5% MAA mit einem ACH-Gesamtumsatz von etwa 100%. Der Vorteil dieses neuen Verfahrens ist es, daß der Ausbeuteverlust verringert wird, der beim herkömmlichen Verfahren durch die Anstrengungen, das HIBAM-Niveau während der thermischen Umsetzung zu MAM zu verringern, auftritt.
  • Das MAM/SIBAM/HIBAM/MAA-Gemisch wird dann verestert, zum Beispiel mit jedwedem Veresterungsverfahren, das im industriellen Maßstab durchgeführt werden kann, wie zum Beispiel Vermischen mit einem Überschuß an wässrigem Alkohol unter Verwendung von Schwefelsäure als Katalysator unter einem Druck von bis zu 6,895 x 10&sup5; Pa (Gauge) (100 psig) bei 100 bis 150ºC mit Verweilzeiten von im allgemeinen weniger als 1 Stunde. Im Fall der MMA-Herstellung, wird ein Überschuß wässrigen Methanols mit der Hydrolysemischung kombiniert. Die Veresterungsbedingungen sind nicht kritisch und können über einen weiten Bereich verändert werden. Die einzige Anforderung ist, daß die Bedingungen mild genug sind, damit Nebenreaktionen, die zu Abbauprodukten führen, nicht in einem inakzeptablen Umfang auftreten.
  • Der Veresterungsschritt stellt ein Veresterungsgemisch her, umfassend MMA, MOB, α-MEMOB und β-MEMOB neben beachtlichen Mengen Wasser und unreagiertem Methanol. Diese Mischung wird in eine wässrige Fraktion und eine organische Fraktion getrennt. Die wässrige Fraktion enthält veränderliche Mengen der oben genannten Komponenten, die schließlich in den Prozeß zurückgeführt werden können. Die organische Fraktion wird in eine Anzahl zusätzlicher Fraktionen aufgetrennt, wobei Standardtrennungsmethoden verwendet werden, aber die fraktionierte Destillation bevorzugt ist. Die Bedingungen der fraktionierten Destillation werden so eingestellt, daß sie einen Vorlauf von niedrig siedenden Komponenten, wie Wasser, unreagiertes Methanol und geringe Mengen an MMA liefern. Danach wird eine erste Fraktion, umfassend hochreines MMA erhalten. Schließlich wird eine zweite Fraktion, umfassend höher siedende Substanzen einschließlich MOB, α-MEMOB und β-MEMOB erhalten.
  • Die Isobutyrat enthaltenden Komponenten der zweiten Fraktion werden vorzugsweise in der Dampfphase in Gegenwart von kristallinem Aluminiumsilikat und mehr bevorzugt ein kristallines Aluminiumsilikat, das mit einem Alkalimetall und einem Element der Platingruppe modifiziert wurde, dehydriert, um ein Recyclegemisch herzustellen. Dieses Gemisch wird dem Prozeß wieder zugeführt. Der Dehydrierungs schritt wird an den Komponenten der zweiten Fraktion so wie sie ist durchgeführt oder, mehr bevorzugt, in Anwesenheit von Methanol und/oder einem Verdünnungsmittel, wie Inertgas und vorzugsweise bei Reaktionstemperaturen von 200 bis 400ºC. Methanol hilft bei der Vermeidung der Bildung von Methacrylsäure als Nebenprodukt.
  • Ein Vorteil des durch die vorliegende Erfindung modifizierten Verfahrens ist, daß, obwohl jeder einzelne Schritt im Prozeß nicht so geführt wird, daß die Ausbeute an MMA bezüglich dieses einzelnen Schritts maximiert würde, das Gesamtverfahren die Gesamtausbeute von MAA maximiert.
  • Der Vorteil der vorliegenden Erfindung gegenüber bekannten Verfahren ist dreifach. Erstens vermeidet es die Verwendung der typischen drastischen Bedingungen, die benötigt werden, um die MAM-Ausbeute im thermischen Umwandlungsschritt eines typischen ACH-Verfahrens (Schritt 2 von "816") zu maximieren. Solche Bedingungen verringern die Gesamtausbeute des Verfahrens wegen Nebenreaktionen, wie zum Beispiel die Zersetzung von MAM und jeglichem MAA, das als Folge der Hydrolyse von MAM oder der Dimerisierung von MAM vorhanden ist. Bei Verminderung der Härte der thermischen Umwandlungsbedingungen wird, wegen der geringeren Umwandlung von SIBAM und HIBAM zu MAM, auch die Ausbeute von MAM reduziert. In den nachfolgenden Schritten wird jedoch dieser Überschuß an SIBAM und HIBAM zu α-MEMOB und MOB verestert, zu MMA dehydriert und dem Prozeß in einer wirksameren Weise zurückgeführt, als bei Verwendung der herkömmlichen thermischen Umwandlung von HIBAM zu MAM. Durch die Rückgewinnung von MOB und α-MEMOB, Umwandlung in MMA und MAA und dann Rückführung in den Prozeß, ergibt sich eine Gesamtsteigerung der MMA-Ausbeute aus dem Verfahren, ebenso wie eine Verminderung der Abfallstoffe, die zum Beispiel durch Verbrennung oder Deponierung beseitigt werden müssen. So ergibt das modifizierte Verfahren eine deutliche Kostenersparnis hinsichtlich der erhöhten Ausbeute und verminderte Abfallbeseitigung gegenüber den gegenwärtig durchgeführten Verfahren.
  • Ein zweiter Vorteil der vorliegenden Erfindung ist, daß β-MEMOB, ein Nebenprodukt, daß im Veresterungsschritt gebildet wird, einfach neben MOB und α- MEMOB abgetrennt wird. β-MEMOB wird ebenfalls in MMA umgewandelt. Das führt zu einer zusätzlichen Ausbeuteverbesserung und einer weiteren Nettoverringerung des Verfahrensabfalls.
  • Ein dritter Vorteil der vorliegenden Erfindung ist, daß H&sub2;SO&sub4; mit geringerer Reinheit für das vorliegende Verfahren verwendet werden kann, als die, welche in den gegenwärtig durchgeführten Verfahren verwendet wird. Die Bildung von HIBAM aus ACH folgt aus der Anwesenheit von H&sub2;O. In der Tat ist SIBAM das wünschenswertere Hydrolyseprodukt, da die thermische Umwandlung von SIBAM zu MAM einfacher ist, als die Umwandlung von HIBAM zu MAM. Typische kommerzielle Verfahren benutzen H&sub2;SO&sub4;-Reinheiten von annähernd 100%, um die Bildung von HIBAM zu minimieren und um den Ausbeuteverlust zu minimieren, der durch die Bedingungen, die für die thermische Umwandlung von HIBAM zu MAM notwendig sind, auftritt. Da die thermische Umwandlung von HIBAM mit dem modifizierten Verfahren nicht erforderlich ist, kann H&sub2;SO&sub4; mit geringerer Reinheit, d.h. mit höherem Wassergehalt, verwendet werden.
  • Einige Ausfühungsformen der vorliegenden Erfindung werden nun ausführlich in den folgenden Beispielen beschrieben.
    • Beispiele
  • Die folgenden Daten zeigen die Erhöhung der Gesamtausbeute, die für die Umwandlung von ACH in MMA erwartet werden kann, durch den Vergleich der Änderungen in der Zusammensetzung des Hydrolysegemischs, wie sie bei dem Verfahren dieser Erfindung erwartet wird (Bsp. 1), mit derjenigen, die bei Verwendung eines typischen kommerziellen Verfahrens, wie es im Patent "816" offenbart ist (Vergleichsbeispiel 2), erwartet wird. Die Ergebnisse für diese Erfindung beruhen auf der Verwendung einer Hydrolysetemperatur von 105ºC für 35 Minuten mit einem Gewichtsverhältnis von Schwefelsäure zu ACH von 1,7 zu 1,0 (63 Gew.% Schwefelsäure). Die Ergebnisse für das Vergleichsbeispiel "816" spiegeln die Vorveresterungszusammensetzungen wider, auf die man typischerweise in kommerziellen Produktionsanlagen trifft. Repräsentative erwartete Ergebnisse stehen in Tabelle 1.
  • Vergleichsbeispiel 2 zeigt eine um fast 20 Molprozent größere erwartete Umwandlung zu MAM als Beispiel 1. Dies geht jedoch auf Kosten der erwarteten Gesamtvorveresterungsausbeute (MAM + MAA + HIBAM + SIBAM). in der vorliegenden Erfindung wird keine dieser vier Komponenten verschwendet, sie werden vielmehr entweder in den nachfolgenden Schritten des Verfahrens zu MMA umgesetzt oder sie werden zu anderen Zwischenprodukten umgewandelt, welche in den Prozeß zurückgeführt werden. Deshalb steigt die Gesamtausbeute von MMA gegenüber derjenigen, die mit den gegenwärtigen kommerziellen Verfahren erhalten werden, dramatisch an. Tabelle 1
  • * Berechnet unter Benutzung einer Veresterungsausbeute von 99,5%, 99,9% Ausbeute bei der Isolierung der zweiten organischen Fraktion und Daten aus EP-A-0 429 800 mit 99% Umsatz der zweiten organischen Fraktion mit 96,6% Ausbeute zu MMA und MAA.
  • ** Berechnet unter Benutzung einer Veresterungausbeute von 99,5% und einer Ausbeute von 63,7% von MOB zu MMA und MAA wie in "816" beschrieben.

Claims (10)

1. Verfahren zur Herstellung von Methacrylsäureestern, welches die Schritte umfaßt:
a. Hydrolysieren von Acetoncyanhydrin mit Schwefelsäure, um ein Hydrolysegemisch herzustellen, umfassend 2-Methacrylamid, α- Sulfatoisobutyramid, α-Hydroxyisobutyramid, und Methacrylsäure, wobei die Summe aller Mole dieser von Acetoncyanhydrin abgeleiteten Komponenten maximiert ist;
b. Verestern des Hydrolysegemischs mit einem C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkylalkohoi, um ein Veresterungsgemisch herzustellen, umfassend ein C&sub1;-C&sub1;&sub2;- Alkylmethacrylat, ein C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkyl-α-Hydroxyisobutyrat, ein C&sub1;-C&sub1;&sub2;- Alkyl-β-C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkoxyisobutyrat, und ein C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkyl-α-C&sub1;-C&sub1;&sub2;- Alkoxyisobutyrat;
c. Trennen des Veresterungsgemischs, um eine wässrige Fraktion, eine erste organische Fraktion, umfassend das C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkylmethacrylat, und eine zweite organische Fraktion, umfassend das C&sub1;-C&sub1;&sub2;- Alkyl-α-Hydroxyisobutyrat, das C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkyl-β-C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkoxyisobutyrat, und das C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkyl-α-C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkoxyisobutyrat, zu erhalten;
d. Entwässern der Isobutyrat-enthaltenden Komponenten der zweiten organischen Fraktion, um ein Recyclegemisch, umfassend ein C&sub1;- C&sub1;&sub2;-Alkylmethacrylat, Methacrylsäure, einen C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkylalkohol und Wasser, herzustellen; und
e. Kombinieren des Recyclegemischs mit entweder dem Hydrolysegemisch oder dem Veresterungsgemisch.
2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei der C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkylalkohol ausgewählt ist aus Methanol, Ethanol, n-Propanol, Isopropanol, n-Butanol, und Isobutanol und vorzugsweise Methanol ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei der Trennungsschritt die fraktionierte Destillation des Veresterungsgemischs umfaßt.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Entwässserungsschritt in der Dampfphase in Gegenwart von kristallinem Alumosilicat durchgeführt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, wobei das kristalline Alumosilicat mit einem Alkalimetall und einem Element der Platingruppe modifiziert ist.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Veresterung das Mischen des Hydrolysegemischs mit einem Überschuß an wässrigem C&sub1;-C&sub1;&sub2;-Alkylalkohol in Gegenwart von Schwefelsäure als Katalysator bei einem Manometerdruck von bis zu 6,895 x 10&sup5;Pa Gauge (100 psig) und bei einer Temperatur von 100ºC bis 150ºC umfaßt.
7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, in welchem die ci-Hydroxyisobutyramid-Konzentration in dem Prozeßstrom gerade vor der Veresterung 2 bis 20 Mol%, vorzugsweise von 5 bis 15 Mol%, bezogen auf das Ausgangs-Acetoncyanhydrin, beträgt.
8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, in welchem die α- Sulfatoisobutyramid-Konzentration in dem Prozeßstrom gerade vor der Veresterung von 1 bis 20 Mol %, bezogen auf das Ausgangs-Acetoncyanhydrin, beträgt.
9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, in welchem die 2- Methacrylamid-Konzentration in dem Prozeßstrom gerade vor der Veresterung von 60 bis 80 Mol %, bezogen auf das Ausgangs-Acetoncyanhydrin, beträgt.
10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, in welchem die Mehthacrylsäure-Konzentration in dem Prozeßstrom gerade vor der Veresterung von 0 bis 5 Mol%, bezogen auf das Ausgangs-Acetoncyanhydrin, beträgt.
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