DE645253C - Verfahren zur Herstellung von Kuepenfarbstoffen der Pyranthronreihe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Kuepenfarbstoffen der Pyranthronreihe

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DE645253C
DE645253C DEP68205D DEP0068205D DE645253C DE 645253 C DE645253 C DE 645253C DE P68205 D DEP68205 D DE P68205D DE P0068205 D DEP0068205 D DE P0068205D DE 645253 C DE645253 C DE 645253C
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    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B3/00Dyes with an anthracene nucleus condensed with one or more carbocyclic rings
    • C09B3/40Pyranthrones
    • C09B3/44Preparation from starting materials already containing the pyranthrone nucleus

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Description

  • Verfahren zur Herstellung von Küpenfarbstoffen der Pyranthronreihe Es ist bereits bekannt, Halogenderivate des Pyranthrons herzustellen, die i bis q. oder sogar 8 Atome Halogen im Molekül enthalten, und zwar bewirkt man die Halogenierung in verschiedenen Medien, z. B. Nitrobenzol, Schwefelsäure, rauchender Schwefelsäure, Chlorsulfonsäure oder Wasser. Die» so erhaltenen Halogenverbindungen lassen sich mit a-Aminoanthrachinonen zu Küpenfarbstoffen kondensieren, welche Baumwolle in braunen bis violettschwarzen Tönen anfärben.
  • Es wurde nun gefunden, daß man durch Einwirkung wasserfreier Halogenierungsmittel auf Pyranthron in einem wasserfreien indifferenten Medium unter gelinde reduzierenden Bedingungen zunächst neue unbeständige Halogenverbindungen erhält, die bei darauffolgender Behandlung mit oxydierend wirkenden Halogenierungsmitteln beständige Halogenverbindungen ergeben, die anscheinend mit den bekannten Halogenderivaten des Pyranthrons isomer sind, sich aber von denselben dadurch unterscheiden, daß sie sich mit a-Aminoanthrachinonen zu Küpenfarbstoffen kondensieren, welche Baumwolle in khakifarbenen bis olivgrünen Tönen von ausgezeichneter Echtheit und Farbstärke färben. Bei der Herstellung dieser neuen Halogenderivate des Pyranthrons nimmt man die anfängliche Halogenierung in einem indifferenten, wasserfreien Lösungsmittel, wie z. B. Nitrobenzol, Dichlorbenzol, Trichlorbenzol oder Tetrachloräthan, vor. Insbesonderetechnisches, wiedergewonnenes Nitrobenzol stellt ein ausgezeichnetes Medium dar, weil es als Verunreinigung Anilin enthält, und zwar in genügenden Mengen, um als Katalysator von spezifisch reaktionslenkender Eigenschaft zu wirken und das Halogen zu veranlassen, sich an die gewünschten Stellungen im Pyranthronkern, aller Wahrscheinlichkeit nach an die Mesokohlenstoffatome, anzulagern.
  • Andere Katalysatoren von spezifisch reaktionslenkender Wirkung sind Arylamine schlechthin, Kohlenwasserstoffe, Phenole, cyclische Alkohole, aliphatische Ketone sowie Salze -und Mischungen dieser Verbindungen. Im allgemeinen läßt sich jede leicht halogenierbare organischeVerbindung, die wasserfrei, mit dem angewendeten Suspendierungsmittel mischbar und leichter halogenierbar als Pyranthron ist, verwenden.
  • Es scheint, als ob die Bildung der Anlagerungsprodukte davon abhängt, daß eine geringe Menge eines milden Reduktionsmittels, wie H Br oder SO" im Anfangsstadium der Reaktion vorhanden ist. Die angeführten Stoffe liefern eine geringe ':Menge eines derartig«h Reduktionsmittels, indem sie mit dem dQY wendeten Halogenierungsinittel, z. B. Br, od@','. S O=Clz, reagieren.
  • Anstatt derReaktionsinasse eine leicht halogenierbare organische Verbindung zuzusetzen bzw. unabhängig davon, kann man auch reduzierende Gase einleiten bzw. in der Masse selbst entwickeln; beispielsweise seien Schwefeldioxyd, Bromwasserstoff und Schwefelmonobromid genannt.
  • Die angewendete Menge der leicht halogenierbaren organischen Verbindung ist sehr gering. Beispielsweise genügt i Gewichtsteil salzsaures Anilin für 4o Teile amorphes P_vranthron.
  • Geeignete Halogenierungsmittel sind Sulfurvlchlorid und Brom oder Gemische von beiden. Wahrscheinlich reagieren diese Stoffe mit der leicht halogenierbaren organischen Verbindung und setzen Schwefeldioxyd bzw. Bromwasserstoff in statu nascendi in Freiheit.
  • Auch kann die -Masse Halogenierungskatalvsatoren der gewöhnlichen Art, z. B. Jod, enthalten.
  • In dieser ersten Verfahrensstufe wird das Pyrantliron in eine schwarze unlösliche Masse umgewandelt, die aus mikroskopisch feinen, dunkelvioletten Nadeln von grüner Fluoreszenz besteht. Feuchtigkeit, Hitze oder Berührung mit Luft zersetzen sie rasch in Pyranthron oder Halogen. Ähnlich wirken Alkohol und Essigsäure.
  • In der zweiten Verfahrensstufe unterwirft man das in der zuvor beschriebenen Weise erlialtene Zwischenprodukt vorzugsweise bei erhöhter Temperatur der Einwirkung eines wasserfreien oxydierend wirkenden starken Halogenierungsmitels. Hat man z. B. bei der ersten Reaktion finit Brom, Schwefelmonobromid oder Bromwasserstoff gearbeitet, so sind Thionylchlorid, Sulfurylchloridoder Chlor für die zweite geeignet. Je stärker das Halogenierungsmittel in der zweiten Stufe oxydierend wirkt, desto höher ist der Halogengehalt des Endprodukts. Arbeitet man in der ersten Stufe mit Sulfurylchlorid, so kann man bei der zweiten Chlor oder Brom nehmen, jedoch erzielt man bessere Ergebnisse mit Brom bei der ersten und Sulfurvlchlorid bei der zweiten. Man kann auch die beiden Agenzien (für die erste und zweite Stufe) gleich ain Anfang dem Pvranthron zusetzen und den Reaktionsverlauf durch Veränderung der Temperatur regeln, jedoch verdient das zweistufige Verfahren den Vorzug.
  • In der zweiten Reaktionsstufe ist die Temperatur je nach dein zurAnwendung kommenden Mittel verschieden. An und für sich genügt eine längere Einwirkung bei gewöhnlicher Temperatur, doch findet bei 55 bis 6o' .`eine merkbare Beschleunigung der Reaktion #,.#tatt. Beim Arbeiten mit Chlor empfiehlt sich We Temperatur von 7 5 bis 8o', mit Sulfuryl ,torid eine solche von i io bis i2o °.
  • In der zweiten Stufe der Reaktion stellt eine Erhöhung der Temperatur einen wesentlichen Faktor dar, wenn auch eine gewisse Umwandlung der Additionsverbindung in das Endprodukt, d. h. in das halogenierte Pyranthron, sich auch bei gewöhnlicher Temperatur bewirken läßt, vorausgesetzt, daß man ein starkes Halogenierungsmittel während einer sehr langen Zeitdauer mit der Additionsverbindung in Berührung läßt. In jedem Falle scheinen höhere Temperaturen von Vorteil zu sein, da sie die Reaktion nicht schädlich beeinflussen, sondern beschleunigen.
  • Die Natur des in dem Endprodukt vorhandenen Halogens wird von dem in der ersten Stufe benutzten Halogenierungsmittel bestimmt, während seine Menge mehr von dem in der zweiten Stufe angewandten Halogenierungsmittel abhängt. Beispielsweise erzeugen Brom in der ersten Stufe und Thionylchlorid in der zweiten Stufe eine Monobromverbindung mit sehr geringem Chlorgehalt. Brom und Sulfurylchlorid führen zu einem Produkt. mit 2301" Brom und 4,704 Chlor, wenn man in der ersten Stufe Brom anwendet, und zu einem Produkt mit 17,7 °/'a Brom und 6,i °/o Chlor, wenn man in der ersten Stufe mit Sulfurylchlorid arbeitet. Die Verwendung von gasförmigem Chlor in der ersten Stufe liefert keine irgendwie erheblichen Mengen der Zwischenverbindung. Selbst bei Verwendung eines Bromüberschusses in der ersten Stufe hängt der Halogenierungsgrad im Endprodukt nur von der Natur des für die zweite Stufe gewählten Halogenierungsmittels ab. So liefert Thionylchlorid in der zweiten. Stufe eine Monobromverbindung; Chlor und Sulfurylchlorid liefern vorwiegend Dibromverbindungen, gemischt mit etwas Monobromverbindungen. Sulfurylchlorid in der ersten und Chlor in der zweiten Stufe führt zu einem Trichlorpyranthron. Das Arbeiten mit einem Überschuß an Halogenierungsmitteln ist lediglich unwirtschaftlich, ohne sonst irgendwelche Nachteile zu bringen; die für beide Stufen mit Erfolg anzuwendende Menge liegt zwischen zwei und fünf Molekülen je Molekül Pyranthron.
  • Die Wirkungsweise des in der zweiten Stufe verwendeten starken Halogenierungsmittels ist anscheinend mehr die .eines Oxydations- als eines Halogenierungsmittels. Es scheint den beider Kernhalogenierung in Freiheit gesetzten Halogenwasserstoff zu oxydieren und hierdurch die Zersetzung des Additionsproduktes unter Bildung von im Kern halogeniertem Pyranthron zu begünstigen. Notwendig ist, daß das oxydierend wirkende Halogenierungsmittel wasserfrei ist, da die Additionsverbindung bei Anwesenheit von Feuchtigkeit unbeständig ist.
  • Führt man den Prozeß in der obigen Weise durch, so scheint das Halogen gewisse ganz bestimmte Stellungen im Pyranthronkern einzunehmen. Das halogenierte Endprodukt läßt sich mit a-Aminoanthrachinonen zu wertvollen Küpenfarbsüoffen kondensieren. So liefert die Mon,obriompyranthronverbindung mit a-Aminoanthrachinon einen khakifarbenen Küpenfarbstoff, während die Dibrom- und Trichlorverbindungen olivgrüne Farbstoffe liefern. Mit anderen a-Aminoanthrachinonverbindungen lassen sich Farbstoffe erhalten, deren Töne teilweise mit denjenigen der aus bekannten halogenierten Pyranthronen darstellbaren Farbstoffen übereinstimmen. Aber in sämtlichen Fällen erweisen sich die gemäß der Erfindung hergestellten Küpenfarbstoffe in bezug auf Echtheit als überlegen.
  • Die Kondensation der neuen halogenierten Pyranthrone mit den Aminoanthrachinonen läBt sich in der bekannten, für Reaktionen dieser Art allgemein üblichen- Weise durchführen. Alkalische Kondensationsmittel und Kupfer oder Kupferverbindungen erleichtern den Verlauf der Reaktion; günstige Ergebnisse erzielt man mit Alkalicarbonat und Kupfer oder Kupferbronze. Man nimmt die Kondensation in irgendeinem geeigneten organischen Medium von hohem Siedepunkt vor, beispielsweise Naphthalin, jedoch kann man bei gleichzeitiger Anwendung von Druck auch mit niedriger siedenden Flüssigkeiten arbeiten. Von dem Aminoanthrachinon kann mehr oder weniger als i Mol. mit dem neuen halogenierten Pyranthron in Reaktion treten.
  • Als Beispiele anderer geeigneter Aminoanthrachinone seien genannt: i - Amino-2-methylanthrachinon, a, a'-Diaminodianthrachinonylamine, Halogenderivate von irgendwelchen der genannten sowie von anderen, eine primäre Aminogruppe in Alphastellung enthaltenden Anthrachinonderivaten.
  • In den nachfolgenden Ausführungsbeispielen bedeuten die Zahlenangaben Gewichtsteile.
  • Beispiel i E r s t e S t u f e. Man suspendiert 4o Teile trockenes amorphes Pyranthron in 6oo Teilen Nitrobenzol, das i Teil salzsaures Anilin elithält, fügt 35 Teile Brom hinzu und rührt das Gemisch etwa 18 Stunden lang bei 55 bis 6o0. Die ursprünglich orangefarbene Masse wird schwarz, und eine Probe erweist sich bei der Betrachtung unter dem Mikroskop als aus dunkelvioletten Nadeln von grüner Fluoreszenz bestehend. Damit ist die erste Stufe beendet.
  • Abänderungen vorstehender Arbeitsweise, beispielsweise ein Zusatz von 0,4 Teilen Jod zu der anfänglichen Reaktionsmasse, liefern ähnlicheErgebnisse. Eine weitereAbänderung besteht im Ersatz des salzsauren Anilins o. dgl. durch einen Schwefeldioxydstrom, den man vor dem Hinzufügen des Broms in die Masse leitet, bis keine weitere Absorption durch das Nitrobenzol mehr erfolgt. An Stelle von salzsaurem Anilin kann man auch entsprechende Mengen von Anilin, einem Toluidin öder salzsauren Toluidin, einem Naphthylamin ioder salzsauren Naphthylamin, Phenol, Kresol, Naphthol, Cyclohexanol oder Salzen derselben, wie z. B. Alkalisalzen, Toluol, Solventnaphtha, Aceton oder Gemischen von zwei oder mehreren von diesen verwenden.
  • Zweite Stufe. Man kühlt die so erhaltene Masse auf 2o ° ab, fügt 6o Teile Sulfurylchlorid hinzu und rührt die Mischung etwa 24. Stunden lang bei 2o bis 22 °. Dann wird die Temperatur auf 65 ° gesteigert, 3 Stunden auf dieser Höhe belassen, dann weiter auf 115 bis 116' gesteigert und abermals 3 Stunden auf dieser Höhe belassen. Während des letzteren Stadiums verändert die Masse ihre Färbe und wird rot. Nach dem Abkühlen auf Zimmertemperatur wird filtriert, der Filterkuchen mit Nitrobenzol undAlkohol gewaschen und getrocknet.
  • Die Analyse des wahrscheinlich ein Gemisch aus Dibrompyranthron und- Monobrommonochlorpyranthron darstellenden Produkts ergibt 23,2 01o Br und 3,6 % Cl. In trockenem Zustande bildet es ein scharlachfarbenes Pulver, dessen Lösung in konzentrierter Schwefelsäure rötlichblau und in heißem Nitrobenzol orange gefärbt ist. Es kann unmittelbar als Küpenfarbstoff dienen und färbt Baumwolle aus einer rotvioletten Küpe in leuchtenden i orange bis Scharlach gefärbten Tönen.
  • Zusatz von 0,4 Teilen Jod während der ersten Stufe ergab ein ähnliches Produkt mit 2-3'[, Br und 4,701', Cl.
  • Ersetzt man das Sulfurylchlorid durch einen i Chlorstrom, den man bei 20 ° ,4 Stunden lang einleitet, und läßt man die Masse noch eine Stunde stehen, bevor man sie 3 Stunden auf 7o bis 75 ° und dann weitere 3 Stunden auf iio bis I15° erhitzt, so erhält man ein dem i zuvor beschriebenen Dibrompyranthron ähnliches Produkt, dessen Analyse 2o,601, Br und 6,2% Cl ergibt.
  • D r i t t e S t u f e. Das so erhaltene Dibrompyranthron kondensiert sich mit a-Amino- i anthrachinonen unter Bildung neuer Küpenfarbstoffe. Beispielsweise erhitzt man 2o Teile Dibrompyrantliron mit 17 Teilen x Atninoanthrachinon in 4oo Teilen Naphthalin in Gegenwart v011 38 Teilen calcinierter Soda und i Teil Kupferpulver 12 Stunden lang auf etwa 215'. Nach dem Abkühlen auf 140' wird die Masse mit 250 bis 30o Teilen Solventnaplitha verdünnt, filtriert und der Filterkuchen nacheinander mit heißer Solventnaphtha, Alkohol und Wasser gewaschen und getrocknet. Der Farbstoff färbt Baumwolle aus einer violetten Hydrosulfitküpe in äußerst kräftigen und echten olivgrünen Tönen, löst sich in Schwefelsäure mit blauer Farbe und ist walirsclieinlich ein Di-(cc-antlirachinonylamino)pyranthr,on.
  • An Stelle von x-Aminoantlirachinon kann matt 26Teile Monobenzoyl-i, 4-diaminoanthrachinon verwenden und erhält dann einen Farbstoff, der Baumwolle aus einer violettenKüpe in dunkelgrünen Tönen färbt. Monobenzoyl-1,5-diaminoantlirachinon ergibt einen Farbstoff, der Baumwolle olivgrün färbt und sich in Schwefelsäure mit blauer Farbe löst.
  • Ersatz des oben angegebenen a-Aminoanthrachinons durch i9 Teile i-Amino-2-metlivlatitlirachinon liefert einen Farbstoff, der Baumwolle aus einer violetten Küpe in dunkelgrünen Tönen färbt. 18 Teile 1, 5-Diaminoanthrachinon erzeugen einen Farbstoff, der Baumwolle in grauen Tönen färbt und sich in Schwefelsäure mit rötlichblauerFarbe löst. Bei Verwendung von 18 Teilen i, 4-Diaminoanthrachinon erhält man einen Farbstoff, der Baumwolle in olivgrünen Tönen färbt.
  • 34 Teile 4, 4@-Diamino-i, i'-diatlirimid (mit 50o Teilen Naphthalin, 2o Teilen kalzinierter Soda und i Teil Kupferpulver) ergeben einen Farbstoff, der Baumwolle aus einer mattvioletten Küpe in grauen Tönen färbt und sich in Schwefelsäure mit blauer Farbe löst.
  • 3oTei 1e a-Aniinoanthrachinotidicliloracridon in 50o Teilen Naphthalin unter Zusatz von 2o Teilen calcinierter Soda und i Teil Kupferpulver liefern mit 2o Teilen Dibrompyranthron einen Farbstoff, der Baumwolle aus einer violetten Hydrosulfitküpe in kräftigen olivgrünen Tönen färbt.
  • Ist das mit dem Halogenpyranthron zu kondensierende Amitioantlirachinon ein Diamin, so kann die Reaktion so geleitet werden daß sich 2 Mole des Halogenpyranthrons mit i Mol des Diaminoanthrachinons kondensieren. Dies wird durch folgendes Beispiel veranschaulicht: 2o Teile in vorbeschriebenerWeise hergestelltenDilirompyrantlironswerden zusammen mit 4,2 Teilen i, 4-Diatninoanthrachinon in 30o Teilen Naphthalin in Gegenwart von 2o Teilen kalzinierter Soda und 0,5 Teilen Kupferpulver bei ungefähr 215 ° C 12 Stundest lang erhitzt. Die Masse wird, wie in den vorigen Beispielen angegeben, aufgearbeitet. Der so erhältliche Farbstoff färbt Baumwolle in lebhaften braunen Tönen.
  • Verwendet man an Stelle des vorstehend genannten Diamins 8,1 Teile 4, 4 -Diamino-1, i'-dianthrimid, so erhält man einen Farbstoff, derBaumwolle aus einer dunkelvioletten Küpe in braunen Tönen färbt. Beispiel e E r s t e S t u f e. Man suspendiert 4o Teile trocknes, amorphes Pyranthron in 60o Teilen Nitrobenzol, die i Teil salzsaures Anilin enthalten, fügt ein Gemisch aus 35 Teilen Brom und 3o Teilen Thionylchlorid hinzu und rührt die Masse etwa 9o Stunden lang bei 2o bis 22°. Die ursprünglich orangefarbene Masse hat nach Ablauf dieser Zeit eine dunkle Farbe angenommen. Zweite Stufe. Um sicher zu gehen daß die Reaktion vollständig ist, steigert mar die Temperatur auf 8o ° und hält sie 2 Stunden lang auf dieser Höhe; dann steigert man sie auf 115 ° und hält diesen Wert 3 weitere Stunden inne. Während des letzteren Stadiums hellt sich die Masse wieder auf und nimmt eine orangebraune Färbung an. Nach dem Abkühlen wird filtriert und der Rückstand mit Nitrobenzol und Alkohol gewaschen und dann getrocknet.
  • Das trockene Produkt stellt ein orangebraunes Pulver dar, das sich in konzentrierter Schwefelsäure mit rötlichblauer Farbe löst. Es kann unmittelbar alsKüpenfarbstoffdienen und färbt Baumwolle aus einer violetten Küpe in orangefarbenen Tönen.
  • Die Analyse des Farbstoffes, der wahrscheinlich ein neues Monobrompyranthron darstellt, ergibt 12,5°o Br und 1,8°/o Cl.
  • Dritte Stufe. Man erhitzt 75 Teile Monobrompyranthron, 67 Teile a-Aminoanthrachinon, i4ooTeile Naphthalin, 14oTeile calcinierte Soda und 3 Teile Kupferpulver 12 Stunden lang zum Sieden. Nach dem Abkühlen wird die Masse in der in Beispiet i, dritte Stufe, beschriebenen Weise weiterbehandelt.
  • Das Produkt färbt Baumwolle aus einer violetten Hydrosulfitküpe in Khakitönen von großer Farbstärke und Echtheit, löst sich in konzentrierter Schwefelsäure mit rötlichblauer Farbe und ist wahrscheinlich ein Monoa-anthrachinonylaminopyranthron. Beispiel 3 E r s t e S t u f e. Man suspendiert 4o Teile trocknes, amorphes Pyranthron in 60o Teilen Nitrobenzol, unter Zusatz von i Teil salzsaurem Anilin und 0,4 Teilen Jod. Dann gibt man 6o Teile Sulfurylchlorid hinzu und rührt 24 Stunden lang bei 22 bis 23 °. Es bildet sich ein dem Produkt der ersten Stufe von Beispiel i ähnelndes schwarzes Zwischenprodukt. Anstatt die Masse bei 22 bis 23 ° zu rühren, kann man sie auch 18 Stunden lang auf 55 bis 6o' erhitzen.
  • Z w e i t e S t u f e. Nun leitet man im Verlaufe von 4 Stunden bzw. so lange, als noch Absorption stattfindet, einen langsamen Chlorstrom in die Masse. Dann erhitzt man langsam auf 7o bis 75°, rührt 2 Stunden lang bei dieser Temperatur, steigert sie auf i io bis i 15 ° und beläßt weitere 2 Stunden bei derselben. Ein Farbenwechsel während des letzteren Stadiums zeigt an, daß die Reaktion vollständig ist. Nach dem Abkühlen wird filtriert, nacheinander mit Nitrobenzol und Alkohol gewaschen und dann getrocknet.
  • Das so erhaltene Produkt ist ein orangebraunes, in konzentrierter Schwefelsäure mit rötlichblauer Farbe lösliches Pulver. Unmittelbar als Farbstoff benutzt, färbt es Baumwolle aus einer violetten Küpe in orangebraunen Tönen.
  • Die Analyse ergibt 19,250/0 Cl, was im wesentlichen einem Trichlorpyranthron entspricht.
  • Dritte Stufe. Man erhitzt 27 Teile a-Aminoanthrachinon, 40o Teile Naphthalin, 46 Teile kalzinierte Soda, i Teil Kupferpulver und 2o Teile des zuvor genannten Chlorpyranthrons zusammen 12 Stunden lang auf 2io bis 215 °. Nach dem Abkühlen auf i 2o ° werden 8oo Teile Solventnaphtha hinzugefügt. Dann wird die Masse bei 6o ° filtriert, nacheinander mit Solventnaphtha, Alkohol und kochendem Wasser gewaschen und getrocknet. Sie stellt ein in konzentrierter Schwefelsäure mit rotblauer Farbe lösliches schwarzes Pulver dar und färbt Baumwolle aus einer Hydrosulfitküpe in olivgrünen Tönen.
  • Beispiel Die Durchführung der ersten Stufe erfolgt wie in Beispie13 unter Verwendung von Sulfurylchlorid bei einer Temperatur von 55 bis 6o' während 18 Stunden.
  • In der zweiten Stufe wird die Masse auf Zimmertemperatur abgekühlt, mit 35 Teilen Brom versetzt und 24 Stunden lang bei Zimmertemperatur gerührt. Dann erhitztman 3 Stunden lang auf 65 bis 67' und weitere 3 Stunden auf iio bis 115 °. Nach dem Abkühlen, Filtrieren und Waschen wie in Beispiel i wird ein Produkt mit 17,70/, Br und 6,1 °)o Cl erhalten.
  • Dasselbe läßt sich mit a-Aminoanthrachinonen kondensieren, unter Bildung von Farbstoffen, die den gemäß Beispiel i erhaltenen ähnlich sind. Beispiel s E r s t e S t u f e. Man suspendiert 4o Teile trocknes, amorphes Pyranthron in 6oo Teilen Nitrobenzol, unter Zusatz von i Teil salzsaurem Anilin und 0,4 Teilen Jod. Dann leitet 'man einen Strom gasförmigen Bromwasserstoffs ein, wie man ihn durch Einwirkung von Schwefelsäure auf Natriumbromid erhält, und zwar so lange, bis 36 Teile absorbiert sind. Hierauf wird die Masse 20 Stunden lang bei Zimmertemperatur gerührt, wobei die ursprüngliche Orangefarbe in Schwarz übergeht, unter Bildung einer Verbindung, die der am Ende der ersten Stufe von Beispiel i erhaltenen ähnlich ist. Im wesentlichen die gleichen Ergebnisse erzielt man, wenn man die soeben beschriebene Arbeitsweise unter Weglassung des salzsauren Anilins wiederholt.
  • Zweite Stufe. Nun fügt man 6o Teile Sulfurylchlorid hinzu und rührt die Masse weitere 24 Stunden. Dann wird auf 65 bis 67 ° erhitzt und 3 Stunden lang auf dieser Temperatur belassen, letztere auf iio bis 115 ° gesteigert und abermals 3 Stunden bei dieser Temperatur gerührt. Die Abkühlung und weitere Behandlung erfolgt wie in Beispiel i unter Bildung eines ähnlichen Produktes, dessenAnalyse i9,8°/oBr und 1,5°/aCl ergibt.
  • Dasselbe läßt sich mit a-Aminoanthrachinonen kondensieren, unter Bildung von 4üpenfarbstoffen, die den gemäß Beispiel l erhaltenen ähnlich sind. Beispiel 6 Die erste Stufe wird in derselben Weise wie in Beispiel i durchgeführt.
  • In der zweiten Stufe kühlt man die Masse auf 2o ° ab, fügt 52 TeileThionylchloridhinzu und hält die Temperatur zunächst 48 Stunden lang auf 2o bis 22 °. Dann wird auf 7o bis 75 ° erhitzt, 3 Stunden unter Rühren bei dieser Temperatur gehalten, dann weiter auf i io bis i 15 ° erhitzt und abermals 3 Stunden bei dieser Temperatur gerührt. Dabei erhält man ein Produkt mit einem Gehalt von 14,61/, Br und 390 Cl in Form eines orangebraunen, in konzentrierter Schwefelsäure mit rötlichblauer Farbe löslichen Pulvers. Dasselbe färbt Baumwolle aus einervioletten Küpe in orangefarbenen Tönen, ist wahrscheinlich ein Monobrompyranthron und läßt sich, wie in der dritten Stufe vonBeispiel 2 beschrieben, verwenden.
  • Im allgemeinen ist es wünschenswert, bei der Durchführung der Endkondensation für einen geringen Überschuß (5 bis io%) an a-Aminoanthrachinon zu sorgen, um zu verhindern, daß etwas nicht in Reaktion getretenes Halogenpyranthron übrigbleibt. Zwecks Änderung des Farbtons kann man die nlolekularen Mengen von Halogenpyranthrori und Aininoanthrachinon verändern; im allgg= irreinen fällt der Farbstoff um so 1>rauner@'ä:Ws; je geringer der Anteil a11 Aminoanr . Chillon ist.
  • Die Erfindung umfaßt sowohl die @ n Zwischen- als auch Endprodukte.

Claims (5)

  1. PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Herstellung v an Küpenfarbstoffen der Pvranthronreihe, dadurch gekennzeichnet, daß man Pyranthron mit einem wasserfreien Halogenierungsmittel in einem wasserfreien indifferenten Medium unter gelinde reduzierenden Bedingungen halogeniert, sodann mit einem oxydierend wirkenden starken Halogenierungsmittel behandelt und gegebenenfalls das so erhaltene Produkt in an sich bekannterZVeise mitx Aminoanthrachinonen kondensiert.
  2. 2. Zerfahren nach Anspruch i, dadurch gekeilllzeichnet, daß man das Pyranthrort anfänglich mit Brom, Sulfurylchlorid oder Mischungen derselben in Gegenwart von Schwefeldioxyd, Bromwasserstoff dder beiden halogeniert.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch i bis 2; dadurch gekennzeichnet, daß man die anfängliche Halogenierung in Gegenwart einer anderen leicht halogenierbaren organischen Verbindung, z. B. von aromatischen Aminen, Kohlenwasserstoffen, Phenolen, cyclischen Alkoholen, aliphatischen Kebonen, bzw. Salzen und Mischungen dieser Verbindungen vonstatten: gehen läßt.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch i bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die anfängliche Halogenierung durch Zusatz eines Katalysators, z. B. Jod, unterstützt.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch i bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man die sekundäre Oxydation mit Hilfe von wasserfreiem Chlor, Brom, Thionyl- oder Sulfurylchlorid bzw. von Gemischen irgendwelcher dieser Stoffe, vorzugsweise bei erhöhter Temperatur, vornimmt.
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