DE565309C - Verfahren zur Darstellung von Methanol und seinen Homologen - Google Patents

Verfahren zur Darstellung von Methanol und seinen Homologen

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DE565309C
DE565309C DEB111183D DEB0111183D DE565309C DE 565309 C DE565309 C DE 565309C DE B111183 D DEB111183 D DE B111183D DE B0111183 D DEB0111183 D DE B0111183D DE 565309 C DE565309 C DE 565309C
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Germany
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iron
methanol
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homologues
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Expired
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DEB111183D
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English (en)
Inventor
Dr Alwin Mittasch
Dr Mathias Pier
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IG Farbenindustrie AG
Original Assignee
IG Farbenindustrie AG
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C29/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring
    • C07C29/15Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively
    • C07C29/151Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively with hydrogen or hydrogen-containing gases
    • C07C29/153Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively with hydrogen or hydrogen-containing gases characterised by the catalyst used
    • C07C29/154Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively with hydrogen or hydrogen-containing gases characterised by the catalyst used containing copper, silver, gold, or compounds thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07C29/15Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively
    • C07C29/151Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively with hydrogen or hydrogen-containing gases
    • C07C29/152Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively with hydrogen or hydrogen-containing gases characterised by the reactor used

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Description

  • Verfahren zur Darstellung von Methanol und seinen Homologen Beim überleiten von Gemischen von Kohlenoxyd und Wasserstoff unter Druck und bei erhöhter Temperatur über Kontaktmassen verschiedenster Art wurden bisher die mannigfaltigsten organischen Verbindungen erhalten.
  • Es wurde nun gefunden, daß hierbei im wesentlichen das wertvolle Methanol und seine nächsthöheren Homologen entstehen, wenn man durch Auskleidung des Reaktionsraumes und gegebenenfalls anderer heißer oder kalter Teile der Apparatur mit eisenfreien Materialien und gleichzeitig durch Verwendung eisenfreier Kontaktmassen und eisenfreier oder vor dem Eintritt in den Reaktionsraum von Eisen befreiter Gase sowie gegebenenfalls weitere Maßnahmen für völlige Abwesenheit von Eisen im Reaktionsraum sorgt. Zweckmäßig verwendet man über das Volumenverhältnis i : i hinausgehende Wasserstoffgehalte. Die Kontaktmassen können sehr verschiedener Art, sowohl metallischer wie oxydischer Art sein, ferner können ganz allgemein die mannigfaltigsten Gemische verwendet werden. Das Kohlenoxyd-Wasserstoff-Gemisch kann auch andere nicht reaktionsstörende Gase enthalten.
  • Gemäß den deutschen Patentschriften 293 787 und 295 202 sollen zur Darstellung von Kohlenwasserstoffen und ihren Derivaten reine Gase und reine Kontaktmassen verwendet werden, und in einem Beispiel wird dort ein innen mit Kupfer ausgekleidetes, druckfestes Kontaktrohr benutzt. Diesen Angaben ist jedoch nicht zu entnehmen, daß vorwiegend Bildung von Methylalkohol und höheren Alkoholen u. dgl. erfolgt, wenn der Kontaktarm, d. h. Kontaktgefäß, Kontaktmasse, Gase usf., vollkommen frei von Eisen und Eisenverbindungen gehalten wird. Für die Bildung vonKohlenwasserstoffen sindEisenverbindungen in keiner Weise hemmend, und es ist daher in dem Patent 295 202 sogar gesagt, daß das angewandte Gas geringe Mengen Eisencarbonyl enthalten darf. Auch durch Auskleiden eines eisenhaltigen Kontaktrohres mit Kupfer wird das vorliegende Verfahren nicht ausgeführt, einerseits weil es zu einem anderen Zweck, nämlich zur Vermeidung von Korrosionen der drucktragenden Wand, schon aus Gründen der Betriebssicherheit geschehen muß, andererseits weil dieses Auskleiden für sich allein, selbst in Verbindung mit einem an anderer Stelle vorgeschlagenen Schutz von Leitungen und anderen Apparateteilen gegen Einwirkung von Kohlenoxyd, nicht genügt, um die Erzeugung von Methanol und höheren Alkoholen u. dgl. sicherzustellen. Hierzu ist vielmehr das Zusammentreffen aller oben gekennzeichneten Maßnahmen zur Verhinderung der Gegenwart von Eisen im Kontaktraum erforderlich. Die in den britischen Patentschriften r o8 855 und 157 047 beschriebenen Verfahren zur Herstellung von Formaldehyd oder Methylalkohol aus Kohlenoxyd und Wasserstoff führen nicht zum Ziel, da bei ihnen das Gasgemisch nicht unter Druck angewendet, u. a. auch mit eisenhaltigen Kontaktmassen und ungeschützten eisernen Apparaten gearbeitet und ferner das Reaktionsgas vor dem -Eintritt in den Kontaktraum nicht von flüchtigen Eisenverbindungen befreit wird. Jedenfalls ist die Erkenntnis der Notwendigkeit der völligen Fernhaltung von Eisen aus dem Reaktionsraum auch ihnen nicht zu entnehmen.
  • In dem Patent 490 248 und seinen Zusatzpatenten ist weiterhin vorgeschlagen, bei der Herstellung von Methanol und anderen sauerstoffhaltigen organischen Verbindungen nicht nur den Kontaktraum, sondern auch andere kalte Apparatteile aus Kupfer oder anderen Metallen herzustellen oder sie damit auszukleiden. Von dieser Erfindung kann im vorliegenden Falle Gebrauch gemacht werden. Indessen beruht die vorliegende Erfindung auf der Erkenntnis, daß es darauf ankommt, die Gegenwart von Eisen im Reaktionsraum überhaupt auszuschließen, und das Verfahren besteht darin, alle hierzu dienlichen Maßnahmen zu treffen, indem sowohl eisenfreie Gase benutzt werden, eine Maßnahme, die ihrerseits den Gegenstand des Patents 462 837 bildet, und die Apparatur so ausgebildet wird, daß kein Eisen in den Reaktionsraum eintreten kann. Soweit bei dem Verfahren des deutschen Reichspatents 490:248 und seiner vorliegenden Erfindung vorgängigen Zusatzpatente gleichzeitig eisenfreie Kontaktmassen und eisenfreie oder von einem eventuellen Gehalt an Eisen vor dem Eintritt in die kalten Teile der Apparatur befreite Gase Verwendung finden, wird dieses Verfahren hier ausdrücklich ausgenommen. Erst wenn für unbedingte Abwesenheit von Eisen im Kontaktraum gesorgt wird, kann die Darstellung von Methanol und anderen sauerstoffhaltigen Verbindungen dauernd ohne Störung erfolgen. Beispiel In einem druckfesten, mitKupfer ausgekleideten Kontaktrohr, das auf q.50° geheizt ist, befindet sich eine aus gleichen molekularen Teilen Chromoxyd und Manganoxyd bestehende gekörnte Kontaktmasse. Über diese wird unter etwa Zoo Atm. Druck ein reines Gasgemisch aus etwa 8o Teilen Wasserstoff und 2o Teilen Kohlenoxyd geleitet. Aus dem Abgas scheiden sich beim Kühlen reichliche Mengen Methanol ab.
  • Bei veränderten Versuchsbedingungen, z. B. bei Zufügung von Kali zum Kontakt und IangsameremGasstrom oder bei höheremKohlenoxydgehalt, entstehen auch höhere Alkohole, wie Propyl-, Butyl- und Amylalkohole, deren Mengenverhältnisse u. a. mit der Temperatur veränderlich sind.
  • Die Kontaktmassen können im weitesten Umfange abgeändert werden. So kann man verschiedene Gemische von unter den Arbeitsbedingungen nicht reduzierbaren Metalloxyden, wie Zinkoxyd, Vanadinoxyd, Uranoxyd, Tonerde usw., verwenden oder durch Metalloxyde oder Metallsalze aktivierte Metalle, wie Kupfer, Silber, Blei, Zink usw., oder Legierungen, wie Chrom-Mangan, Kupfer-Zink USW.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Darstellung von Methanol und seinen Homologen. durch Einwirkung von Katalysatoren auf Gemische von Kohlenoxyden mit Wasserstoff unter Druck, dadurch gekennzeichnet, daß man durch Auskleidung des Reaktionsraumes und gegebenenfalls anderer heißer oder kalter Teile der Apparatur mit eisenfreien Materialien und gleichzeitig durch Verwendung eisenfreier Kontaktmassen und eisenfreier oder vor dem Eintritt in den Reaktionsraum von Eisen befreiter Gase und gegebenenfalls weitere Maßnahmen für völlige Abwesenheit von Eisen im Reaktionsraum sorgt.
DEB111183D 1923-09-22 1923-09-22 Verfahren zur Darstellung von Methanol und seinen Homologen Expired DE565309C (de)

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