DE4335867A1 - Verfahren zur gleichzeitigen Entfernung von Schwefeloxiden und Stickoxiden aus Verbrennungsabgasen in einer Ammoniakwäsche - Google Patents
Verfahren zur gleichzeitigen Entfernung von Schwefeloxiden und Stickoxiden aus Verbrennungsabgasen in einer AmmoniakwäscheInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren
zum Entfernen der Schwefeloxide und
Stickoxidbestandteile aus Verbren
nungsabgasen.
Die Erfindung kombiniert zwei bereits
offengelegte Erfindungen DE 31 28 753 A1
und DE 36 13 637 A1. Diese Erfin
dungen behandeln die SO₂- und NOx-
Wäsche mit Ammoniak. Bisher be
kannte Verfahren dieser Art haben den
Nachteil, daß die Absorptionslauge
eingedampft werden mußte und die
Aerosole nicht ausreichend abge
schieden werden konnten sowie wei
terhin, daß aufwendige Ozonisie
rungsaggregate benutzt werden müs
sen bzw. daß die Ammoniakwäsche
die Stickoxide nur schwer in Lösung
bringt, wenn man nicht die Stickoxide
mit Ammoniak in der Hitze reagieren
läßt oder - auch noch im heißen Be
reich - mit Katalysatoren arbeitet, die
wiederum durch Ammoniumsulfat ver
schmutzt werden können und man
daher das Abgas nach der SO₂-Wä
sche wieder auf hohe Temperatur
bringen muß. Die jetzt vorliegende Er
findung löst die Aufgabe
- 1. der Vermeidung der Eindampfung durch Kristallisation und Abscheidung der Kristalle aus den Kristallisator.
- 2. Abgaswäsche zur Restentfernung von Ammoniak oder deren Salze mit tels Schwefelsäurekondensatwäsche.
- 3. Einsatz des Abgassauerstoffes zur SO₂-Oxidation durch Anwendung hö herer Temperatur 60-90°C und länge re Verweilzeit 10-120 min oder höhere Umlaufgeschwindigkeit der Absorber lösung, die Ammoniumsulfit enthält und den Verzicht auf 100%ige Oxidation auf Grund des Umlaufverfahrens.
- 4. Einsatz des Abgassauerstoffes zur NO-Oxidation durch Einsatz eines Re aktors zur Oxidation bei niedrigerer Temperatur von 30-50°C. Im folgen den wird die Erfindung anhand einer Zeichnung näher erläutert, welche schematisch die Gesamtanlage zur Reinigung von Verbrennungsabgasen zeigt.
Das Rohgas wird über einen Kom
pressor 1 teilweise einem Reboiler 3
direkt zugeleitet, wo die Absorberflüs
sigkeit auf 60-90°C aufgeheizt wird,
und teilweise einem Wärmetauscher 5
zugeführt, in dem er das Gemisch aus
dem heißen und den 3 teilgekühlten
Abgas gegen reines Abgas abkühlt.
Anschließend findet eine weitere Ab
kühlung im Wasserkühler 7 statt, um
mit vorzugsweise 30°C das Schwefel
säurekondensat im Abscheider 6 ab
zuscheiden und das Gas so gekühlt in
den Stickoxidreaktor 8 eintreten zu
lassen, wo das Stickoxid teilweise
oder auch vollständig zu NO₂-Stick
stoffdioxid oxidiert wird. Das so vorbe
reitete und ausreagierte kalte Abgas
tritt in den Austauscher des Kristalli
sators 4 ein und kühlt heiße ablau
fende Absorberflüssigkeit ab, um sich
selbst aufzuwärmen. Die sich abküh
lende Lösung gelangt in den Kristalli
sator, um dort mit bis 4 Stunden Ver
weilzeit Außentemperatur anzuneh
men und so dem Ammoniumsulfat
oder auch dem Doppelsalzammoni
umnitratsulfat Gelegenheit zu geben,
sich gut kristallin abzuscheiden.
Diese Kristalle werden im Sieb 13 von
Restmutterlauge befreit und im Trock
ner 14 luftgetrocknet.
Das aufgewärmte Abgas strömt nun in
Absorber von der heißen Zone 3 zur
kalten Zone 10 im Gegenstrom zur
umlaufenden Absorberflüssigkeit. In
der heißen Zone findet die Ammoni
umsulfitoxidation und die Ammoni
umnitritzersetzung statt, in der kalten
Zone löst Ammoniumsulfit das
Schwefeldioxid zum Ammoniumbisulfit
und das Stickoxidgemisch zum Am
moniumnitrit bzw. Ammoniumnitrit-Ni
tratgemisch. Zur Regelung einer aus
reichend kalten Temperatur im oberen
Absorberteil ist ein Quenchkühler 9
eingeschaltet, der in Tätigkeit tritt,
wenn von unten zu viel Wärme nach
oben abgeführt wird. Das ablaufende
warme Wasser des Quenchkühlers
gelangt in den Austauscher 11, um
dort das Abgas, welches ja nun ge
reinigt ist, mit einer geeigneten Tem
peratur einzustellen, um aus dem
Kondensatbehälter 12 so viel Wasser
feuchte aufzunehmen wie der Feuchte
des Rohgases entspricht. Im oberen
kalten Teil des Absorbers wird an ge
eigneter Stelle ein Seitenstrom zum
Ablauf der Absorberflüssigkeit abge
führt und vereinigt mit der Mutterlauge
aus dem Kristallisator und Ammoniak,
der dem Kristallisator zugegeben wird,
aus Restmutterlauge aus dem Sieb,
um so einen nicht mehr zu kristallisa
tionsneigenden Strom zu ergeben, der
über die Pumpe 15 dem Absorberturm
zugeleitet wird.
Man erkennt, daß in das System nur
Rohgas von etwa 70-90°C, eine ge
ringe Menge Trockenluft und Ammo
niak zugeleitet wird. Aus dem System
gelangt reines Abgas und Ammoni
umsulfatkristallin bzw. Ammoniumni
tratsulfat-Doppelsalz. Der Wasser
haushalt ist ausgeglichen. Es wird ein
Teil Kühlwasser für den Quenchkühler
und den Gaskühler benötigt.
Claims (16)
1. Verfahren zur Umwandlung von
Stickoxiden und Schwefeloxiden in un
schädliche Abgasbestandteile bzw.
Kristalle zum Entfernen der Ammoni
umsalze, dadurch gekennzeichnet,
daß das rohe Abgas von Schwefelsäu
rekondensat durch Abkühlung befreit
wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, da
durch gekennzeichnet, daß das Stick
stoffmonoxid zur Verbesserung der
Löslichkeit teilweise oder vollständig
nach Abkühlung auf 30-50°C zu
Stickstoffdioxid oxidiert wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 bis 2,
dadurch gekennzeichnet, daß dieser
Vorgang mittels einer aktiven Masse
beschleunigt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1-3, da
durch gekennzeichnet, daß das
Schwefeldioxid und die Stickoxide
mittels Ammoniak bei 30-50°C ge
meinsam in einem Absorber mittels
derselben wässerigen ammonikali
schen Flüssigkeit herausgewaschen
werden, mit Verweilzeiten bevorzugt
von 1-10 sec und bei PH-Werten zwi
schen 6 und 9.
5. Verfahren nach Anspruch 1-4, da
durch gekennzeichnet, daß das nach
1-3 vorbehandelte Rohabgas in einen
heißen Teil des Absorbers eintritt und
daß durch Sauerstoff des Abgases
dort Ammoniumsulfit nach Anspruch 4
gebildet zu Ammoniumsulfat oxidiert
wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1-5, da
durch gekennzeichnet, daß die nach 4
gelösten Stickoxide zusammen zum
Ammoniumnitrit umgewandelt werden
und dieses gelöste Salz im heißen Teil
des Absorbers zu Stickstoff und Was
ser zersetzt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1-6, da
durch gekennzeichnet, daß die Oxida
tion nach 5 und die Zersetzung nach 6
um selben Teil des Absorbers bei glei
chen Temperaturen von 60-90°C
und bei Verweilzeiten von 10-120 min
stattfinden.
8. Verfahren nach Anspruch 1-7, da
durch gekennzeichnet, daß die Vor
gänge nach 7 nicht vollständig zu
verlaufen brauchen, da diese Vorgän
ge nach Umlauf der Absorberlösung
und Wiedereintritt in den Absorber er
neut verlaufen können.
9. Verfahren nach Anspruch 1-8, da
durch gekennzeichnet, daß der Vor
gang der Zersetzung von Ammoni
umnitrit durch den nötigen PH-Wert
im sauren Bereich begünstigt wird
durch Bildung von Ammoniumsulfat
aus rückgeführtem Schwefelsäurekon
densat nach 1 und aus der Oxidation
von Ammoniumsulfit nach 5.
10. Verfahren nach Anspruch 1-9, da
durch gekennzeichnet, daß das nach
1-2 vorbehandelte Abgas zuerst in
den unteren heißen Teil des Absor
bers und dann im Gegenstrom zur
umlaufenden Absorberflüssigkeit in
den oberen kalten Teil des Absorbers
gelangt, so daß ein für die Absorption,
Zersetzung und Oxidation notwendi
ger Temperaturbereich und PH-Wert-
Bereich an der geeigneten Stelle des
Absorbers sich einstellt.
11. Verfahren nach Anspruch 1-10,
dadurch gekennzeichnet, daß aus der
umlaufenden Lösung in einem einge
schalteten Kristallisator sich kontinu
ierlich Ammoniumsulfat und ggf. auch
das Doppelsalz des Ammoniumsul
fatsnitrats abscheidet, letzteres, so
fern Stickstoffdioxid im Überschuß
gegenüber Monoxid vorliegt und sich
so neben Nitrit auch Nitrationen bil
den, und die Kristalle bei Verweilzei
ten bis 4 Stunden sich aus der abküh
lenden Lösung ausscheiden und die
verbleibende Mutterlauge in den
Kreislauf zurückgeführt wird.
12. Verfahren nach Anspruch 1-11,
dadurch gekennzeichnet, daß ein
Seitenstrom aus der oberen kalten
Absorberzone entnommen, am heißen
unteren Teil vorbeigeführt und der
dem Kristallisator gemäß 11 abgeleite
ten Mutterlauge zugeführt wird und mit
frischen Ammoniak versetzt wird, so
daß sich aus dem unzersetzten Am
moniumbisulfit Ammoniumsulfit bildet,
das für die spätere Absorption nötig
ist, und so daß eine Verdünnung der
mit dem Ammoniumsulfat gesättigten
Mutterlauge auftritt und in der strom
abwärts gebildeten Leitung so keine
Nachkristallisation auftreten kann.
13. Verfahren nach Anspruch 1-12,
dadurch gekennzeichnet, daß das
durch Kälteabscheidung nach 1 ge
wonnene Schwefelsäurekondensat in
einem Wäscher das kalte gereinigte
Abgas von Restammoniak befreit und
dem Abgas eine Wasserfeuchte über
trägt, die es im Rohzustand besessen
hat.
14. Verfahren nach Anspruch 1-13,
dadurch gekennzeichnet, daß dem
Abgas, das durch Abkühlung, Wärme
tausch, Wiederaufheizung und Abküh
lung im Absorber laufend seinen Was
sergehalt ändert, vor Eintritt in das ge
reinigte Abgas in den Kondensatbehäl
ter durch Wärmebehandlung mit war
mem Kühlwasser so aufgeheizt wird,
daß es die geeignete Menge Wasser
aufnimmt, bevor es, durch Wärme
tausch gegen Rohabgas aufgeheizt, in
dem Kamin gelangt.
15. Verfahren nach Anspruch 1-14,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Umlaufmenge und/oder die -geschwin
digkeit geeignet erhöht wird, Schwan
kungen der Konzentration der Abgas
bestandteile oder der Menge des Ab
gases bei Anlagenlastschwankungen
abzupuffern durch einen entsprechen
den Überschuß der Absorptionsflüs
sigkeit.
16. Verfahren nach Anspruch 1-15,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Steuerung des Verfahrens automatisch
erfolgen kann über die Regelkreise
PH-Wert in der zu laufenden Absor
berflüssigkeit - Ammoniakzugabe am
Kristalliser, Regelkreis Absorbertem
peratur oben - Quenchkühler, Regel
kreis Absorbertemperatur unten - Än
derung der Zufuhr des Rohgas
eintritts in den Reboiler und Roh
gaseintritt in den Wärmetauscher.
Regelkreis Rohgastemperatur vor
NOx-Reaktor - Wasserkühlung vor
Kondensatabscheidung.
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