DE3828279A1 - Elektrolytische behandlung von radioaktivem fluessigen abfall - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft die Vorbehandlung eines radioaktiven flüssigen Abfalls, der durch Wiederaufarbeitung erzeugt wird oder durch einen Leichtwasser- oder Brutreaktor entsteht, wobei der flüssige Abfall hauptsächlich Natriumverbindungen enthält und in mit Glas, Asphalt, Kunststoff oder dgl. ver­ festigter Form beseitigt wird. Insbesondere betrifft die Erfindung ein Verfahren zur elektrolytischen Behandlung solch eines radioaktiven flüssigen Abfalls zum Zweck der Rückgewin­ nung nützlicher Elemente wie beispielsweise Natrium.

Der hochgradige flüssige Abfall, der durch Wiederaufarbeitung erzeugt wird oder durch einen Leichtwasserreaktor oder schnellen Brüter erzeugt wird, ist eine Lösung, welche 40% Na₂O und 60% spaltbares Material, Actinide, Korrosionspro­ dukte und dgl. enthält. Herkömmlich wird solch hochgradigem flüssigen Abfall ein glasbildendes Material hinzugefügt, und die Mischung wird einem Erhitzungsprozeß unterworfen, um das Glas zu verfestigen, oder der flüssige Abfall wird mit einem Asphalt oder Plastikmaterial gemischt und mit diesem ver­ festigt, wobei der resultierende feste Körper an einem Lager­ ort abgelegt wird. Wegen Beispielen für diesen Stand der Technik siehe die Beschreibungen der japanischen Patentveröf­ fentlichungen (KOKOKU) Nrn. 39-15 100, 42-15 519. Um die Natriumverbindungen aus diesen flüssigen Abfällen zu entfer­ nen, sind Prozesse vorgeschlagen worden, in welchen die hoch­ gradigen flüssigen Abfälle erhitzt werden, um die Natriumver­ bindungen durch Zersetzung und Verdampfung zu entfernen.

Es ist aber darauf hingewiesen worden, daß die Verfestigungs­ verfahren, welche Glas oder dgl. anwenden, nachteilig sind, da es eine unerwünschte Zunahme der Masse gibt aufgrund der Zufügung des formenden Materials, und da die Wiedergewinnung nützlicher Nuklide aus dem Glasfeststoff oder dgl. schwer durchführbar ist. Es ist auch darauf hingewiesen worden, daß der Prozeß zum Zersetzen, Verdampfen und Entfernen der Na­ triumverbindungen durch Erhitzen des hochgradigen radioakti­ ven flüssigen Abfalls auch solche Probleme mit sich bringt wie den Bedarf für hohe Temperaturen, die Zersetzung und Ver­ dampfung von Nukliden mit niedrigen Siedepunkten und die Kom­ pliziertheit des Abgas-Behandlungssystems.

Dementsprechend ist ein Ziel der Erfindung die Schaffung eines Verfahrens zur elektrolytischen Behandlung eines radio­ aktiven flüssigen Abfalls, durch welches Natrium aus einem radioaktiven flüssigen Abfall entfernt werden kann, der Natriumverbindungen enthält, die Menge des zu behandelnden Abfalls vermindert werden kann, Elemente mit niedrigen Siede­ punkten behandelt werden können, ohne verdampft zu werden, dank der Behandlung bei vergleichsweise niedrigen Tempera­ turen, die Rückgewinnung nützlicher Elemente erleichtert wird, der Behandlungsprozeß gut die Anwendung anderer Verfah­ ren als der Glasverfestigung ermöglicht und das Volumen von Feststoffen stark vermindert wird.

Erfindungsgemäß wird dieses Ziel erreicht durch Schaffung eines Verfahrens zur elektrolytischen Behandlung eines radio­ aktiven flüssigen Abfalls, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß ein radioaktiver flüssiger Abfall mit einem Gehalt von Natrium-Verbindungen elektrolysiert wird unter Verwendung von Quecksilber als Kathode, daß der flüssige Abfall sepa­ riert wird in ein Amalgam von Metallen, welche Natrium ent­ halten, und einen Rückstand, daß die Metalle einschließlich dem Natrium von dem Amalgam separiert werden und die Metalle gereinigt und wiederverwendet werden, und daß das Quecksilber in einer elektrolytischen Zelle wiedereingesetzt wird.

Allgemein neigen Metalle mit niedrigem Siedepunkt, hauptsäch­ lich Natrium, dazu, durch Verbinden mit Quecksilber Amalgame zu bilden. Gemäß der Erfindung wird ein radioaktiver flüssi­ ger Abfall, der Natriumverbindungen enthält, elektrolytisch zersetzt (elektrolysiert) unter Verwendung von Quecksilber als Kathode, und die Metalle einschließlich dem Natrium wer­ den in der Form eines Amalgams separiert. Die Metalle ein­ schließlich dem Natrium werden dann von dem Amalgam separiert und gereinigt, und das Quecksilber wird in dem elektrolyti­ schen Bad wiedereingesetzt. Das ermöglicht die Wiedergewin­ nung des Natriums in der Form eines Amalgams. Außerdem ist im Vergleich zu dem herkömmlichen Verfahren, bei welchem der hochgradige radioaktive flüssige Abfall erhitzt wird, um die Natriumverbindungen durch Zersetzung und Verdampfung zu besei­ tigen, das in der Erfindung verwendete Gerät kleiner, ein­ facher, ermöglicht intermittierenden Betrieb und benötigt keine hohen Temperaturen. Da die in dem flüssigen Abfall ent­ haltenen Bestandteile in ein Amalgam und einen Rückstand separiert werden können, kann ferner die Menge des zu behan­ delnden Abfalls stark vermindert werden. Die Erfindung ermög­ licht auch die Anwendung eines anderen Verfestigungsver­ fahrens als die Glasverfestigung.

Im folgenden wird die Erfindung anhand eines in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispiels näher beschrieben, wobei in den Figuren der Zeichnung die gleichen oder ähnliche Teile mit gleichen Bezugszeichen bezeichnet sind. In der Zeichnung zeigen:

Fig. 1 eine Schnittansicht einer elektrolytischen Zelle, die bei der Erfindung verwendet wird, sowie

Fig. 2 eine Schnittansicht eines anderen Beispiels für eine bei der Erfindung verwendete elektrolytische Zelle.

Wie in den Figuren gezeigt, umfaßt eine elektrolytische Zelle 1 eine Anode 4, eine Kathode 5, eine Membran 6, Quecksilber 7 und eine Zuführöffnung 8, durch welche der Zelle ein hochgra­ diger radioaktiver flüssiger Abfall 2 zugeführt wird, der behandelt werden soll. Das Bezugszeichen 3 bezeichnet einen Rückstand und das Bezugszeichen 9 ein Amalgam.

In der Anordnung von Fig. 1 wird der hochgradige radioaktive flüssige Abfall 2, welcher Natriumverbindungen (Natrium­ nitrat, Natriumsulfat usw.) enthält und zu elektrolysieren ist, in die elektrolytische Zelle 1 eingeleitet, welche aus einem Isoliermaterial besteht. Die Anordnung ist so getrof­ fen, daß zusätzlicher flüssiger Abfall 2 nach Erfordernis durch die Zuführöffnung 8 zugeführt werden kann. Das Queck­ silber 7 bildet den Hauptabschnitt der Kathode 5 und ist in einem abgeteilten Abschnitt der elektrolytischen Zelle untergebracht, um ein Quecksilberbad zu bilden, in welches die Kathode 5 eingesetzt ist. Das Vorsehen der Membran 6 ist höchst wirksam, um zu verhindern, daß der abgesetzte Rück­ stand 3, der hauptsächlich Oxide und Metalle umfaßt, welche in dem flüssigen Abfall enthalten sind, zu der Seite der Kathoden-Elektrode 5 wandert.

Wenn durch die so aufgebaute elektrolytische Zelle 1 ein elektrischer Strom geleitet wird, wandern die Metallionen mit niedrigem Siedepunkt einschließlich Natrium zu der Kathode 5 hin und bilden das Amalgam 9 durch Verbinden mit dem Queck­ silber. Das Amalgam 9 wird aus der Zelle 1 extrahiert und zu Verfahrensschritten zur Separierung und Reinigung der Metalle gefördert, wodurch die nützlichen Metalle einschließlich Natrium wiedergewonnen werden. Andererseits wird der Rück­ stand einem Verfestigungs-Verfahrensschritt zugeführt.

Fig. 2 stellt eine Anordnung dar, bei welcher die elektroly­ tische Zelle 1 selbst als Abschnitt der Kathode verwendet wird. Quecksilber 7 wird in die elektrolytische Zelle 1 ge­ gossen, welche in diesem Fall elektrisch leitend ist, und der flüssige Abfall 2 wird in die Zelle über dem Quecksilber 7 eingeleitet. Die Anode 4 ist in dem flüssigen Abfall 2 be­ festigt, und die elektrolytische Zelle 1 dient als die Kathode. Wenn der Zelle Energie zugeführt wird, setzen sich die Metallionen in dem flüssigen Abfall 2 an dem Quecksilber 7 ab, so daß ein Amalgam gebildet werden kann. Obwohl in Fig. 2 keine Membran gezeigt ist, kann nach Erfordernis eine Membran zwischen der Anode 4 und dem Quecksilber 7 angeordnet werden.

In der beschriebenen Ausführungsform wird ein hochgradiger (high level) radioaktiver flüssiger Abfall behandelt. Es ver­ steht sich aber, daß radioaktive flüssige Abfälle mittleren oder niedrigen Grades (medium- and low-level) auf die gleiche Art behandelt werden können. Ferner können die Separation der Metalle von dem Amalgam und die Reinigung der Metalle unter Anwendung bekannter Amalgam-Raffinierprozesse durchgeführt werden.

Durch Elektrolysieren eines radioaktiven flüssigen Abfalls mit einem Gehalt an Natriumverbindungen unter Verwendung von Quecksilber als Kathode kann ein Amalgam von Metallen wie beispielsweise Natrium aus dem flüssigen Abfall separiert werden, und das Natrium und andere Metalle können ihrerseits von dem Amalgam separiert werden, wobei das Quecksilber in der elektrolytischen Zelle wiedereingesetzt wird. Da Natrium aus dem die Natriumverbindungen enthaltenden radioaktiven flüssigen Abfall entfernt werden kann, kann die zu behan­ delnde Abfallmenge vermindert werden. Da die Behandlung bei vergleichsweise niedrigen Temperaturen durchgeführt wird, können außerdem leichtsiedende Elemente behandelt werden, ohne verdampft zu werden. Die Erfindung ermöglicht auch die Wiedergewinnung nützlicher Elemente. Ferner kann ein von der Glasverfestigung verschiedener Prozeß als Behandlungsprozeß angewandt werden, und das Volumen des erzeugten Feststoffes kann stark vermindert werden.

Da viele offensichtlich sehr unterschiedliche Ausführungsfor­ men der Erfindung ausgeführt werden können, ohne von ihrem Gedanken und Rahmen abzuweichen, versteht es sich, daß die Erfindung nicht auf die speziellen Ausführungsformen beschränkt ist.

Claims (2)

1. Verfahren zur elektrolytischen Behandlung eines radio­ aktiven flüssigen Abfalls, der Natrium-Verbindungen enthält, dadurch gekennzeichnet, daß ein radioaktiver flüssiger Abfall mit einem Gehalt von Natrium-Verbindungen elektrolysiert wird unter Verwendung von Quecksilber als Kathode, daß der flüs­ sige Abfall separiert wird in ein Amalgam von Metallen, wel­ che Natrium enthalten, und einen Rückstand, daß die Metalle einschließlich dem Natrium von dem Amalgam separiert werden und die Metalle gereinigt und wiederverwendet werden, und daß das Quecksilber in einer elektrolytischen Zelle wiedereingesetzt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die elektrolytische Zelle eine Membran aufweist, um zu verhindern, daß niedergeschlagener Rückstand, der den radio­ aktiven flüssigen Abfall enthält, zu der Kathode hin wandert.