DE3403726A1 - Verfahren und vorrichtung zur entschwefelung und denitrierung von rauchgasen durch elektronenbestrahlung - Google Patents
Verfahren und vorrichtung zur entschwefelung und denitrierung von rauchgasen durch elektronenbestrahlungInfo
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Description
Beschreibung
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entschwefelung
und Denitrierung von Rauchgasen durch Elektronenbestrahlung der Rauchgase, denen vor der Bestrahlung
Ammoniak zugesetzt wurde sowie eine dazugehörende Vorrichtung,
Die Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen aus Großfeuerungsanlagen nimmt heute zur Entsorgung unserer
Umwelt einen hohen Stellenwert ein.
Neben katalytischen Trockenverfahren und einigen Naßverfahren, die teilweise simultan und teilweise selektiv
arbeiten, ist in Japan in den letzten Jahren ein physikalisches Verfahren entwickelt worden, bei dem man die Umwandlung
von SO- und NO durch Bestrahlen mit beschleunigten Elektronen in Gegenwart von Ammoniak durchführt.
Es entstehen dabei Ammoniumsulfat und Ammoniumnitrat, die mittels Luftfilteranlacjen abgetrennt werden. Bei diesem
Verfahren, das beispielsweise in Radiat. Phys. Chem., Vol. 18, No. 1-2, Seiten 389-398, 1981, beschrieben ist,
werden die Rauchgase mit zwei sich gegenüberstehenden Elektronenstrahlquellen relativ hoher Beschleunigungsspannung
(750 keV) in einem runden Durchlaufreaktor unter
gleichzeitiger Durchmischung bestrahlt.
Die im Vakuum beschleunigten Elektronen treten durch eine 1. Metallfolie an die Atmosphäre aus (normalerweise Luft),
durchdringen diesen Luftspalt und treten durch eine 2. Metallfolie in das Reaktorgefäß ein. Die 1. und 2. Metallfolie
absorbieren einen erheblichen Teil der Elektronenstrahlenergie. Sie müssen aus diesem Grunde durch einen
Preßluftstrom, der zwischen den Metallfolien hindurchgeblasen wird, gekühlt werden. Die Metallfolien bestehen
beispielsweise aus Titan.
Der Querschnitt des Reaktors ist rund; er ist lediglich an den Stellen des Elektroneneintritts leicht abgeflacht. Das
Reaktorgefäß ist so ausgelegt, daß der gesamte Elektronenstrahl vom Rauchgas absorbiert wird und möglichst wenig
Strahlungsverluste an den Reaktorwandungen auftreten.
Um die Absorption der Bestrahlung im Reaktor zu homogenisieren, wird während des Elektronenbeschusses zusätzlich
das Gas durch einen Impeller umgewälzt.
Die beiden Elektronenstrahlquellen sind der wesentliche Teil dieses Verfahrens. Somit hängt die Wirtschaftlichkeit
sowie die industrielle Anwendbarkeit von der Optimierung dieser" beiden Elektronenstrahlquellen ab.
Durch den Einsatz der Elektronenstrahlquellen mit der relativ hohen Beschleunigungsspannung (750 keV) ergeben sich
folgende Nachteile:
(1) Durch die hohe Beschleunigungsspannung von 750 keV kann die Strahlung nur mit Beton wirtschaftlich abgeschirmt
werden. Hierdurch ergibt sich eine Immobilität. Ein Arbeiten in direkter Umgebung des Strahlers während
des Betriebs ist nicht möglich.
(2) Dadurch, daß eine Metallfolie für den Elektronenaustritt aus dem Beschleuniger und eine zweite Metallfolie
für den Elektroneneintritt in das Reaktorgefäß vorgesehen ist, wird viel Energie von den beiden Metallfolien
absorbiert. Der für die Fensterkühlung notwendige Preßluftstrom wird durch die Elektronenbestrahlung teilweise
zu Ozon oxidiert. Dieses Ozon greift die Apparatur an und ist ein umweltbelastender Faktor.
- 6- 3403728
Verwendet man Inertgas, z.B. N~/ zur Kühlung der zwei
Folien, so ist dies bei der großen Menge an erforderlichem Kühlgas sehr teuer.
(3) In einem runden Reaktor ergeben sich aufgrund der Absorptions-
und Streuverhältnisse der Elektronen keine optimalen Verhältnisse.
Die Absorption der Elektronen erfolgt in Form einer auslaufenden Glockenkurve (s. Ionisationskurven für
einseitige Bestrahlung, Fig. 3).
Die Streuung der Elektronen im Reaktorgefäß bei Bestrahlung mit einer Elektronenstrahlquelle ergibt
eine birnenförmige Verteilung vom Elektroneneintritt in den Reaktor aus gesehen.
(4) Die zur Bestrahlung von Rauchgasen notwendige Elektronenstrahldosis
liegt in der Größenordnung von 2 Mrd. Die Dosisleistung der Elektronenstrahlquellen liegt
bei ca. 40 Mrd/sec, d.h. der Gasaustausch im Elektronenstrahlbereich
muß pro Sekunde mindestens 20 mal erfolgen, um eine möglichst wirtschaftliche Bestrahlung zu
erreichen.
Je kleiner das Bestrahlungsfeld bei gleicher Elektronenstrahlleistung
ausgebildet ist, um so ungünstiger sind die Bestrahlungsverhältnisse.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, ein Verfahren zur Verfügung zu stellen, das die vorstehend geschilderten
Nachteile nicht mehr aufweist.
Gelöst wird diese Aufgabe gemäß der Erfindung dadurch, daß man niederenergetische Elektronenstrahlquellen mit einer
Beschleunigungsspannung für die Elektronen von 250 keV ein-
setzt, von denen jede nur ein Elektronenaustrittsfenster aufweist, dessen Stützgitter aus mehreren doppelkammartigen,
mit dem Fensterrahmen lösbar verbundenen Stegelementen gebildet ist, die jeweils einen Hauptsteg aufweisen,
der mit einer Bohrung als Kühlleitung versehen ist.
Durch die Verwendung einer Beschleunigungsspannung für die Elektronen von 250 keV (sog. niederenergetische Elektronenstrahlquelle)
können Beschleuniger, Elektronenaustritt und Reaktionskammer mit Bleiblech so abgeschirmt
werden, daß außerhalb der Bestrahlungsapparatur die Röntgenstrahlung unterhalb der Nachweisgrenze liegt.
In Umgebung des Strahlers können bei vollem Betrieb Arbeiten durchgeführt werden ohne Einschränkungen für die daran
beteiligten Personen.
Die mit Bleiblech abgeschirmten Elektronenstrahlquellen sind beweglich; sie können für Wartungsarbeiten von der
Bestrahlungszone mit der gesamten Abschirmung wegbewegt
werden. Sie sind kompakter und billiger in der Herstellung.
Die Beschleunigungsstrecke für die Elektronen ist einstufig und nur vakuumisoliert, dadurch für rauhen industriellen
Einsatz aufgrund ihrer Servicefreundlichkeit besonders geeignet.
Unter Verwendung eines Elektronenaustrittsfensters mit im Vakuum gekühlter Stützkonstruktion, wie sie in dem deutschen
Patent 26 06 169 beschrieben ist, entfällt die Kühlung durch Anblasen mit Preßluft. Somit kann mit nur einer
Metallfolie gearbeitet werden, d.h. der Strahler ist direkt an das Reaktionsgefäß angekoppelt, was zu einem wesentlich
geringeren Energieverlust der Elektronen beim Durchtritt durch das Lenardfenster führt und zusätzlich die Anwendung
niederenergetischer Elektronenstrahlquellen rechtfertigt.
Durch programmierte digitale Elektronenstrahlablenkung läßt sich die Elektronenverteilung im Reaktionsgefäß
weitgehend rechteckig einstellen. In Kombination mit
einer Bestrahlung von zwei Seiten ergibt sich eine quasi rechteckige gleichmäßige Dosisverteilung über den Querschnitt
eines rechteckigen Reaktorgefäßes (vergl. Fig. 4, die die Ionisationsdichte bei zweiseitiger Bestrahlung
2 als Funktion der durchstrahlten Massendicke in g/m zeigt),
Die Gleichmäßigkeit der Bestrahlung kann durch Herstellung einer Turbulenz innerhalb des Reaktors oder besser des
Bestrahlungskanals (es handelt sich um einen kontinuierlichen Prozeß) verbessert werden.
Eine Verunreinigung des Elektronenaustrittfensters durch Reaktionsprodukte ist nicht zu erwarten, da bei Abscheidung
solcher Produkte auf dem Fenster ein Selbstreinigungseffekt eintritt. Die Fensterfolie erwärmt sich an
Stellen erhöhter Massendicke und die Produkte lösen sich dabei ab. Vorzugsweise ist daher das Elektronenaustrittfenster
vertikal angeordnet, damit solche Feststoffe sich selbständig ablösen und sich nicht am Ort des Elektronenaustritts
aufgrund ihrer Schwerkraft ablagern können.
Aufgrund der hohen Dosisleistung von Elektronenstrahlquellen sollte bei konstantem Elektronenstrom die Fläche
des Elektronenaustritts möglichst groß gehalten werden, um die Elektronenstromdichte der Geschwindigkeit des
Gasflusses anpassen zu können.
Hierzu eignet sich das Scanningsystem besonders gut. Man erreicht mit ihm eine großflächige Bestrahlung und somit
einen breiten Reaktionskanal. Die Tiefe des Reaktionskanals wird durch die Beschleunigungsspannung und damit
durch die Eindringtiefe der beiden Elektronenstrahlquellen bestimmt.
-9- 340372B
Der Gasstrom, d.h. die bestrahlte Gasmenge,' richtet sich nach der für die chemische Umwandlung notwendigen Dosis.
Hierfür wurde von Bailey und Wright, Paint Technology, 35/1971, Heft 9-12, folgende für die Praxis recht brauchbare
Formel angegeben:
R = (Mrd/sec)
°'6'Vxo'yo
Hierin bedeuten:
I~, . der nach dem Elektronenaustrittsfenster in das
Ob 3
Objekt fließende Elektronenstrom in mA ϋΛ>
. die nach Durchtritt durch das Elektronenaustritts-
fenster noch vorhandene Elektronenstrahlenergie in keV
r die max. Reichweite der Elektronen im Objekt in mg/cm
χ die Länge des Elektronenaustrittfensters in cm ο
y die Breite des Elektronenaustrittfensters in cm
Die Erfindung wird nachfolgend weiterhin anhand der Figuren und eines Ausführungsbeispiels erläutert:
Fig. 1 zeigt einen Querschnitt durch die Bestrahlungsvorrichtung ;
Fig. 2 zeigt eine Draufsicht auf die Bestrahlungsvorrichtung ;
Fig. 3 zeigt den glockenförmigen Verlauf einer Ionisationskurve bei 1-seitiger Bestrahlung
Fig. 4 zeigt den Verlauf der Ionisationskurven bei zweiseitiger Bestrahlung.
In den Fig. 1 und 2 ist ein praktisches Ausführungsbeispiel
für eine Elektronenbestrahlungsanlage vom niederenergetischen Typ mit zwei sich gegenüberliegenden Elektronenstrahlquellen
dargestellt.
Die Anlage hat folgende Betriebsdaten:
Beschleunigungsspannung Beschleunigungsspannung im Objekt Elektronenstrom
Elektronenstrom im Objekt wirksame Eindringtiefe bei 1-seitiger Bestrahlung Abmessung des Elektronenaus
tritt fens ters
Dies ergibt eine Dosisleistung für eine Elektronenstrahl· quelle von
ft . IQO'75.230 m
| 250 | keV | 2 |
| 2 30 | keV | cm |
| 150 | mA | |
| 75 | mA | |
| 58 | mg/cm | |
| 140 | χ 10 | |
Ο,6·58·14Ο·1Ο
Dies entspricht bei einem Vo1urnenstrom von 212,4 m/min
einer Bestrahlungsdosis von 1 Mrd.
Bei 2-seitiger Bestrahlung läßt sich nach Fig. 4 der Abstand der Elektronenaustrittfenster der zwei Elektronenstrahlquellen,auf
0,5 m Abstand festlegen.
Bei einer Bestrahlungsdosis von 3 Mrd ergibt dies einen Gasstrom von 70,8 m/min und bei einem Reaktorquerschnitt
2 3
von 1,4 χ 0,5 m einen Durchsatz von 2973,6 m /h.
Die Elektronenstrahlquellen sind horizontal angeordnet und mit ihrem vertikal angeordneten Elektronenaustrittsfenster
direkt auf den Reaktionskanal gasdicht aufgesetzt,
Zu Wartungsarbeiten können die Elektronenstrahlquellen vom Reaktionskanal komplett mit ihrer Röntgenstrahlabschirmung
weggefahren werden.
In den Fig. 1 und 2 haben die Bezugszeichen folgende Bedeutung:
1 Bleiblechabschirmung
2 Elektronenbeschleuniger
3 Digitale Elektronenstrahlablenkung
4 Scanning-System
5 Elektronenaustrittsfenster
6 Reaktionskanal
7 GasZuführungskanal
8 Gleitschienen zum Öffner. . r Elektronenbestrahlungsaniage
Claims (11)
1. Februar 1984
Polymer-Physik GmbH & Co. KG 2844 Lemförde
Verfahren und Vorrichtung zur Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen durch Elektronenbestrahlung
Patentansprüche
1. Verfahren zur Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen durch Elektronenbestrahlung der Rauchgase,
denen vor der Bestrahlung Ammoniak zugesetzt wurde, dadurch gekennzeichnet, daß man niederenergetische Elektronenstrahlquellen mit einer
Beschleunigungsspannung für die Elektronen von 250 keV einsetzt, von denen jede nur ein Elektronenaustrittsfenster
aufweist, dessen Stützgitter aus mehreren doppelkammartigen, mit dem Fensterrahmen
Professional Representative before the European Patent Office PoMctocfckomoMinchtnr* IfOSSO-WS(BU 700100BO) ■ BayariKha Vereinbar* München Nr 906 200 (BLZ 700 203 70)
lösbar verbundenen Stegelementen gebildet ist, die jeweils einen Hauptsteg aufweisen, der mit einer
Bohrung als Kühlleitung versehen ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß in den eingesetzten Elektronenstrahlquellen das Elektronenaustrittsfenster vertikal angeordnet ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die zur Anwendung gelangenden Elektronenstrahlen
durch programmierte digitale Elektronenstrahlablenkung eine im Querschnitt rechteckige Elektronenverteilung
aufweisen.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeich:-
net, daß die eingesetzten Elektronenstrahlquellen lediglich eine Bleiblech-Abschirmung aufweisen.
5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die eingesetzten Elektronenstrahlquellen
zusammen mit ihren Bleiblech-Abschirmungen gegenüber der Rauchgas-Bestrahlungszone beweglich angeordnet
sind.
6. Vorrichtung zur Entschwefelung und Denitrierung von
Rauchgasen durch Elektronenbestrahlung der Rauchgase, denen vor der Bestrahlung Ammoniak zugesetzt wurde,
bestehend im wesentlichen aus einem Reaktionskanal und zwei Elektronenstrahlquellen, dadurch gekennzeichnet,
daß man niederenergetische Elektronenstrahlquellen mit einer Beschleunigungsspannung für
die Elektronen von 250 keV einsetzt, von denen jede nur ein Elektronenaustrittsfenster aufweist, dessen
Stützgitter aus mehreren doppelkammartigen, mit dem
Fensterrahmen lösbar verbundenen Stegelementen gebildet ist, die jeweils einen Hauptsteg aufweisen, der
mit einer Bohrung als Kühlleitung versehen ist, wodurch die durch das Elektronenfenster aus der Elektronenstrahlguelle
austretenden Elektronen direkt in den Reaktionskanal gelangen.
7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet,
daß in den eingesetzten Elektronenstrahlquellen das Elektronenaustrittsfenster vertikal eingesetzt ist.
8. Vorrichtung nach Anspruch 6 und 7, dadurch gekennzeichnet,
daß die zur Anwendung gelangenden Elektronenstrahlen durch programmierte digitale Elektronenstrahlablenkung
eine im Querschnitt rechteckige Elektronenverteilung aufweisen.
9. Vorrichtung nach Anspruch 6 bis 8, dadurch gekennzeichnet,
daß die eingesetzten Elektronenstrahlquellen lediglich eine Bleiblech-Abschirmung aufweisen.
10. Vorrichtung nach Anspruch 6 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die eingesetzten Elektronenstrahlquellen
zusammen mit ihren Bleiblech-Abschirmungen gegenüber der Rauchgas-Bestrahlungszone beweglich angeordnet
sind.
11. Vorrichtung nach Anspruch 6 bis 10, dadurch gekennzeichnet,
daß der Reaktionskanal eckig ausgebildet ist.
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