DE3513633C2 - Vorrichtung zur Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen durch Elektronenbestrahlung - Google Patents

Vorrichtung zur Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen durch Elektronenbestrahlung

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen gemäß Patentanspruch 1.
Die Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen aus Großfeuerungsanlagen nimmt heute zur Entsorgung unserer Um­ welt einen hohen Stellenwert ein.
Neben katalytischen Trockenverfahren und einigen Naßver­ fahren, die teilweise simultan und teilweise selektiv ar­ beiten, ist in Japan in den letzten Jahren ein physikali­ sches Verfahren entwickelt worden, bei dem man die Umwand­ lung von SO2 und NOx durch Bestrahlen mit beschleunigten Elektronen in Gegenwart von Ammoniak durchführt. Es entste­ hen dabei Ammoniumsulfat und Ammoniumnitrat, die mittels Luftfilteranlagen abgetrennt werden. Bei diesem Verfahren, das beispielsweise in Radiat. Phys. Chem., Vol. 18, No. 1-2, Seiten 389-398, 1981, beschrieben ist, werden die Rauchgase mit zwei sich gegenüberstehenden Elektronenstrahlquellen relativ hoher Beschleunigungsspannung (750 keV) in einem runden Durchlaufreaktor unter gleichzeitiger Durchmischung bestrahlt. Die Anwendung dieser hohen Beschleunigungsspan­ nung erwies sich aus verschiedenen Gründen als nachteilig.
Es ist daher bereits in der DE-OS 34 03 726 vorgeschlagen wor­ den, die Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen durch Bestrahlung mit sogenannten niederenergetischen Elek­ tronen durchzuführen, obwohl bei diesem Verfahren und der dazu eingesetzten Vorrichtung nur relativ geringe Mengen von Rauchgas behandelt werden können, da die dort eingesetzten Elektronenstrahler nur mit einer Punkt­ kathode und Elektronenstrahlablenkung (Scanning-Prinzip) ausgerüstet sind und aufgrund der begrenzten Elektronen­ emission aus der Punktkathode die erforderlichen hohen Lei­ stungen nicht erbracht werden können. Ein ähnliches arbeitendes Verfahren ist in der DE-OS 30 20 301 beschrieben.
Um diesen Nachteil zu beseitigen, wurde ferner der Einsatz niederenergetischer Elektronenstrahler vorgeschlagen, die dadurch die gewünschte hohe Leistung er­ halten, daß in einem Vakuumgehäuse mindestens zwei Groß­ flächenkathodensysteme zueinander in Parallelschaltung ange­ ordnet sind und jedem Großflächenkathodensystem ein eigenes Elektronenaustrittsfenster zugeordnet ist, das die gleiche Breite und Länge wie das Großflächenkathodensystem aufweist. Bei dieser Vorrichtung sind Beschleunigungsspannung, Elek­ tronenstrom, Elektronenaustrittsfensterbelastung, Eindring­ tiefe der Elektronen und damit der Querschnitt des Rauch­ gaskanals so aufeinander abgestimmt, daß bei zwei sich gegen­ überliegenden Elektronenstrahlern optimale Bestrahlungsver­ hältnisse erreicht werden können. Sie benötigt jedoch zur Bestrahlung zwei völlig voneinander getrennte Elektronen­ bestrahlungseinrichtungen, welche von außen auf einen Rauch­ gaskanal aufgesetzt sind, was als nachteilig empfunden wird. Außerdem müssen Rauchgaskanal und Strahler mit Bleiblech abgeschirmt werden. Der Aufwand für die Abschirmung am Übergang Elektronenstrahler/Rauchgaskanal ist groß, da die Elektronenstrahler zu Wartungsarbeiten vom Rauchgaskanal weggefahren werden müssen. Diese Vorrichtung ist in der DE-OS 34 39 190 beschrieben.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, eine Vor­ richtung zur Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen durch Elektronenbestrahlung der Rauchgase zu schaffen, bei der der Einsatz nur einer einzigen niederenergetischen Elektronenstrahlquelle notwendig ist.
Gelöst wird diese Aufgabe gemäß der vorliegenden Erfindung da­ durch, daß die Elektronenstrahlquelle zentrisch und koaxial im Rauchgaskanal angeordnet ist und mindestens zwei, vorzugs­ weise aber vier oder mehr Elektronenaustrittsfenster aufweist.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist somit eine Vorrich­ tung zur Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen gemäß Anspruch 1.
Die vorliegende Erfindung wird anhand der Fig. 1 bis 9 und der Tabellen 1 und 2 weiterhin erläutert, ohne sie jedoch darauf einzuschränken.
Fig. 1 Querschnitt durch einen Rauchgaskanal mit Elektronen- Radial-Flächen-Strahler, kurz Radial-Flächen-Strahler genannt;
Fig. 2 Längsschnitt durch den Radial-Flächen-Strahler mit Rauchgaskanal;
Fig. 3 Rauchgaskanal "horizontal" mit Radial-Flächen- Strahler und Bleiblechabschirmung;
Fig. 4 Rauchgaskanal "vertikal" mit Radial-Flächen-Strahler und Erdreich als Abschirmung;
Fig. 5 Anordnung von Elektronenflächenstrahlern und Ab­ schirmung bei gegenüberliegender Bestrahlung;
Fig. 6 Maximale Reichweite r0 von Elektronenstrahlen als Funktion der Beschleunigungsspannung (nach Bailey);
Fig. 7 Ionisationskurven für verschiedene Beschleuni­ gungsspannungen;
Tabelle 1 Vergleich: zwei gegenüberliegend angeordnete Elektronenflächenstrahler Anzahl idealer Elektronenflächenstrahler mit Anzahl idealer Rauchgaskanäle als Funktion der Beschleunigungsspannung;
Fig. 8 Vergleich: Anzahl Elektronenflächenstrahler gegenüber­ liegender Anordnung mit Anzahl Rauchgaskanälen; Tabelle 2 Vergleich: Radial-Flächen-Strahler Anzahl idealer Radial-Flächen-Strahler mit Anzahl idealer Rauchgaskanäle als Funktion der Beschleu­ nigungsspannung;
Fig. 9 Vergleich: Anzahl Radial-Flächen-Strahler und Anzahl Rauch­ gaskanäle.
In den Fig. haben die Bezugszeichen folgende Bedeutung:
E Radial-Flächen-Strahler als Elektronenstrahlquelle
 1 Flächenkathode
 2 Kathodenträger
 3 Extraktionsgitter
 4 Beschleunigungsgitter
 5 Beschleunigungsstrecke
 6 Elektronenaustrittsfenster
 7 Vakuumraum
 8 Wandung des Recipienten
 9 Bestrahlungsraum im Rauchgaskanal
10 Außenwand des Rauchgaskanals
11 Abschirmung
12 Aufhängung des Strahlers
13 Energieversorgungsleitung
14 Vakuumversorgungsleitung.
Der Aufwand für die Elektronenstrahler und ihre Abschir­ mungseinrichtungen wird gemäß der vorliegenden Erfindung wesentlich reduziert, da anstelle von Flächenstrahlern nur mit einer einzigen gerichteten Elektronenstrahlquelle, dem sogenannten Radial-Flächen-Strahler, gearbeitet wird, der in der Mittelachse eines rohrförmigen Rauchgaskanals ange­ ordnet ist und nach mindestens zwei Richtungen radial in Richtung Außenwand des Rauchgaskanals abstrahlt. Der Radial- Flächen-Strahler (Fig. 1 und 2) wird in einer zylinderförmi­ gen Anordnung koaxial im Rauchgaskanal angebracht und weist mindestens zwei, vorzugsweise aber vier oder mehr, Elektro­ nenaustrittsfenster auf. Bei dieser Anordnung der Elektro­ nenstrahlquelle ergibt sich zwar eine inhomogene Dosisver­ teilung der Strahlung im Rauchgaskanal, dies stört jedoch nicht, da auch im Falle der Bestrahlung von außen nach innen mit zwei sich gegenüberliegenden Strahlern eine tur­ bulente Rauchgasführung angewendet wird.
Der Abstand der Elektronenaustrittsfenster zur Außenwand des Rauchgaskanals richtet sich nach der maximalen Beschleu­ nigungsspannung der Strahler. Es muß auf jeden Fall gewähr­ leistet sein, daß die maximale Reichweite der Elektronen­ strahlen nicht größer als der Abstand Fenster/Außenwand ist, da sich sonst die Rohrwandung aufheizt, was zu einem ungün­ stigeren Wirkungsgrad der Bestrahlungseinrichtung führt.
Die Röntgenstrahlabschirmung des Radial-Flächen-Strahlers gestaltet sich gemäß der vorliegenden Erfindung besonders einfach. Hierzu gibt es beispielsweise folgende Möglich­ keiten:
  • (a) Bei Anordnung des Radial-Flächen-Strahlers im offen geführten horizontal verlaufenden Rauchgaskanal (Fig. 3) wird der Kanal direkt mit Bleiblech verkleidet. Zur Brechung der sich im Kanal ausbreitenden Röntgenstrah­ len wird der Kanal vor und nach der Bestrahlungszone zweimal geknickt. Diese Knickstellen sind auch mit Blei­ blech verkleidet. Die Herstellung dieser Bleiblechver­ kleidung ist einfach, da es sich um glatte Flächen han­ delt.
    Die elektrische und mechanische Versorgung des Elektro­ nenstrahlers erfolgt über eine Stirnseite des abgeknick­ ten Rauchgaskanals. Diese Stirnseite dient auch als Service-Öffnung für den Radial-Flächen-Strahler. Für Service-Arbeiten kann der Radial-Flächen-Strahler an die­ ser Stelle aus dem Rauchgaskanal herausgefahren werden.
  • (b) Bei Anordnung des Radial-Flächen-Strahlers im vertikal geführten Rauchgaskanal (Fig. 4) bietet sich eine Kanal­ führung im Erdreich an, welches gleichzeitig als Röntgen­ strahlabschirmung dient. Der Radial-Flächen-Strahler wird dann zu Service-Arbeiten an der Stirnseite des Rauchgaskanals aus diesem herausgezogen.
Der Radial-Flächen-Strahler setzt sich aus bekannten Bau­ elementen der Elektronenstrahltechnik zusammen, wobei die Flächenkathode eine hohe Standzeit aufweist und das dem Kathodensystem gegenüberliegende Elektronenaustrittsfenster die gleiche Ausführungsform hat, wie sie in den vorstehend genannten Anmeldungen der Anmelderin beschrieben wurde.
Nachfolgend werden die physikalischen Grundlagen zur Opti­ mierung des Radial-Flächen-Strahlers und des Rauchgas­ kanals beschrieben.
Einstufige Elektronenbeschleuniger werden heute mit einer Beschleunigungsspannung von 150 kV bis 300 kV hergestellt. Begrenzt wird die Beschleunigungsspannung nach unten durch die Energieverluste im Elektronenaustrittsfenster und nach oben durch die Hochspannungsfestigkeit der einstufigen Be­ schleunigungsstrecke.
Die im Nachfolgenden durchgeführten Rechnungen erstrecken sich auf eine theoretische Beschleunigungsspannung bis 600 kV. Industriell erreicht werden heute 300 kV Beschleu­ nigungsspannung. Kann man unter diesen 300 kV bleiben, er­ höht sich die Betriebssicherheit der Bestrahlungseinrichtung.
Bei der Bestrahlung von Rauchgas muß beachtet werden, daß die Strömungsgeschwindigkeiten im Rauchgaskanal zwischen 15 und 20 m/s und in besonderen Fällen auch bei 30 m/s liegen.
Für die Rechnung zugrundegelegt wird ein Kraftwerk mit 500 MWel, entsprechend einem Rauchgasausstoß von 1.500.000 Nm3/h. Dies ergibt bei einer Temperatur des Rauch­ gases von ca. 80-100°C 2 Millionen m3/h oder 555 m3/s Rauchgas. 1 m3 Rauchgas wird zu einem Gewicht von 1 kg an­ genommen.
Dosisformel: 1 Mrd = 10 kGy = 10 kJ/kg = 10 kW · s/kg Somit ist zur Entstickung eines 500 MWel-Kraftwerkes bei einer Bestrahlungsdosis von 1 Mrd eine effektive Strahl­ leistung von 5.550 kWeff notwendig.
Ein industriell herstellbarer Elektronenstrahler hat fol­ gende Hauptelemente:
Kathode, Vorbeschleunigungsstrecke, Nachbeschleunigungs­ strecke, Elektronenaustrittsfenster.
Ein Elektronenaustrittsfenster kann 200 cm lang sein bei einer Arbeitsbreite von 22 cm.
Die Fensterbelastbarkeit beträgt 0,15 mA/cm2. Die Transmission eines Elektronenaustrittfensters mit Stützkonstruktion beträgt η = 50%.
Der Elektronenstrom eines Fensters beträgt somit 660 mA, entsprechend 330 mAeff.
Nachfolgend werden zwei Elektronenflächenstrahler, die mit je zwei Elektronenaustrittsfenstern ausgestattet sind und auf einen rechteckigen Rauchgaskanal gegeneinander strahlen (Fig. 5), mit einem Radial-Flächen-Strahler verglichen, der in einen rohrförmigen Rauchgaskanal eingebracht und mit vier Elektronenaustrittsfenstern versehen ist.
Der Vergleich soll eine Optimierung bezüglich Anzahl der Elektronenstrahler, Beschleunigungsspannung und Anzahl der Rauchgaskanäle in beiden Fällen bringen.
Ein weiterer Parameter ist die Anzahl der Elektronenstrah­ ler für die Dosis 1 Mrd sowie die Anzahl der Elektronen­ strahler für die Dosis 0,5 Mrd.
Neuere Erkenntnisse bei Untersuchungsarbeiten haben ergeben, daß für die Entstickung im Anschluß an eine klassische Ent­ schwefelungsstufe eine Elektronenstrahldosis bis herab zu 0,3 Mrd möglich sein könnte. Solch niedere Bestrahlungs­ dosen sind selbstverständlich für die Effektivität des Ver­ fahrens von großer Wichtigkeit.
Zur Berechnung der maximalen Reichweite von Elektronen­ strahlen als Funktion der Beschleunigungsspannung dient Fig. 6 (nach Bailey). Die untere Kurve berücksichtigt den Durchtritt der Elektronen durch eine 15 µm Titanfolie, ent­ sprechend einem Flächengewicht von 6,75 mg/cm2.
  • (1) Erster Vergleich idealer Elektronenstrahler mit idealem Rauchgaskanal.
    Zwei Elektronenflächenstrahler bei gegenüberliegender Anordnung im rechteckigen Rauchgaskanal.
    Die einzelnen Spalten in der nachfolgenden Tabelle 1 haben folgende Bedeutung: kV Beschleunigungsspannung der Elektronen in kV
    kWeff Gesamtelektronenstrahlleistung effektiv der 4 Elektronenaustrittsfenster
    n1 Anzahl der für die Entsorgung notwendigen idealen Elektronenstrahler bei einer Dosis von 1 Mrd
    n0,5 Anzahl der für die Entsorgung notwendigen idealen Elektronenstrahler bei einer Dosis von 0,5 Mrd
    r0 in mg/cm2 maximale Reichweite der Elektronenstrahlen in Rauchgas mit der Dichte 1 kg/m3
    d0,7 in m Tiefe des Rauchgaskanals bei zweiseitiger Be­ strahlung und Überlappung der glockenförmig auslaufenden Ionisationskurven (Fig. 7) d0,7 setzt sich zusammen aus 2mal r0 · 0,7 = r0 · 1,4 und berücksichtigt das Maß der Überlappung.
    d0,8 in m wie d0,7, jedoch geringerer Überlappungs­ faktor, r0 · 1,6
    F1,4 in m2 Querschnittsfläche des Rauchgaskanals in m2 für d0,7
    F1,6 in m2 wie F1,4, jedoch für d0,8
    m3 · s-1 Durchsatz in m3 · s-1 pro Rauchgaskanalquer­ schnitt für Kanaltiefe 1,4 (r0 · 1,4) n15 1,4 Anzahl der Rauchgaskanäle zur Entsorgung eines 500 MWel Kraftwerks, für 15 m/s Rauchgas­ geschwindigkeit und Kanaltiefe 1,4 (r0 · 1,4).
Diese Rechnungen wurden durchgeführt für 15 m/s, 20 m/s und 30 m/s Rauchgasgeschwindigkeit sowie für einen Kanaltiefen­ faktor von 0,7 und 0,8 (r0 · 1,4 und r0 · 1,6).
Das Ergebnis dieser Rechnungen ist in Fig. 8 dargestellt.
Idealwerte für Anzahl Elektronenstrahler und Rauchgas­ kanäle ergeben sich bei der Überschneidung der Kurven n1 für idealen Elektronenstrahler 1 Mrd bzw. n0,5 für idealen Elektronenstrahler für eine Bestrahlungsdosis von 0,5 Mrd mit den Kurven bis der Anzahl idealer Rauchgaskanäle.
Zu beachten ist, daß die Anzahl idealer Elektronenstrah­ ler immer aus zwei sich gegenüberliegenden Elektronen­ flächenstrahlern besteht.
  • (2) Zweiter Vergleich idealer Elektronenstrahler mit idealem Rauchgaskanal.
    Ein Radial-Flächen-Strahler, konzentrisch im runden Rauchgaskanal.
    Die einzelnen Spalten in der nachfolgenden Tabelle 2 haben folgende Bedeutung: kV Beschleunigungsspannung der Elektronen in kV
    kWeff Gesamtelektronenstrahlleistung effektiv des Radial-Flächen-Strahlers mit insgesamt 4 Elektronenaustrittsfenstern
    n1 Anzahl der für die Entsorgung notwendigen idealen Elektronenstrahler bei einer Dosis von 1 Mrd
    n0,5 Anzahl der für die Entsorgung notwendigen idealen Elektronenstrahler bei einer Dosis von 0,5 Mrd
    r0 in mg/cm2 maximale Reichweite der Elektronenstrah­ len in Rauchgas mit der Dichte 1 kg/m3
    d1 in m Durchmesser des annähernd runden Radial- Flächen-Strahlers
    d2 in m Durchmesser des Rauchgaskanals unter Berück­ sichtigung der maximalen Reichweite r0 der Elektronenstrahlen
    F1 in m2 Querschnittsfläche des Radial-Flächen- Strahlers
    F2 in m2 Querschnittsfläche des Rauchgaskanals mit Radial-Flächen-Strahler
    ΔF in m2 F2 minus F1 und damit resultierende Quer­ schnittsfläche des Rauchgaskanals
    m3 · s-1 Durchsatz in m3 · s-1 pro Rauchgaskanal­ querschnitt für verschiedene Rauchgas­ geschwindigkeiten
    n15 Anzahl der Rauchgaskanäle zur Entsorgung eines 500 MWel-Kraftwerks bei 15 m/s Rauch­ gasgeschwindigkeit.
Diese Rechnungen wurden durchgeführt für 15 m/s, 20 m/s und 30 m/s Rauchgasgeschwindigkeit. Das Ergebnis dieser Rechnungen ist in Fig. 9 dargestellt.
Idealwerte für Anzahl Elektronenstrahler und Rauchgas­ kanäle ergeben sich bei der Überschneidung der Kurven n1 für idealen Elektronenstrahler 1 Mrd bzw. n0,5 für idealen Elektronenstrahler für eine Bestrahlungsdosis von 0,5 Mrd mit den Kurven n15 bis n30 der Anzahl idea­ ler Rauchgaskanäle.
Diskussion der Vergleichsanordnungen (1) und (2):
  • (a) Der Radial-Flächen-Strahler ist vom Aufbau her einfacher, da er nur ein Hochspannungsgerät, ein Vakuumbauteil und ein Steuergerät benötigt.
  • (b) Der Radial-Flächen-Strahler benötigt, je nach Rauchgas­ geschwindigkeit und Dosisbedarf, eine Beschleunigungs­ spannung von maximal 300 kV, bei höheren Rauchgasge­ schwindigkeiten und niedrigeren Bestrahlungsdosen sogar darunterliegende Beschleunigungsspannungen, was die Betriebssicherheit erhöht.
  • (c) Da auch bei sich gegenüberliegenden Elektronenflächen­ strahlern die Rauchgasführung turbulent ist, dürfte die einseitige Bestrahlung des Rauchgases beim Radial- Flächen-Strahler sich nicht nachteilig auswirken.
  • (d) Röntgenstrahlabschirmung beim Radial-Flächen-Strahler ist optimal zu lösen.
  • (e) Bei der Verwendung von zwei gegenüber angeordneten Elektronenflächenstrahlern und damit gegenseitiger Bestrahlung liegen die idealen Beschleunigungsspannun­ gen, je nach Rauchgasgeschwindigkeit und notwendiger Dosis, zwischen 300 und 600 kV Beschleunigungsspannung. Diese Beschleunigungsspannungen sind nicht einfach realisierbar.
  • (f) Es müssen bei gegenseitiger Bestrahlung pro Rauchgas­ kanal immer zwei Elektronenflächenstrahler betrieben werden.
  • (g) Die gegenseitige Bestrahlung kompliziert die Abschirm­ möglichkeiten.

Claims (2)

1. Vorrichtung zur Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen durch Zusatz von Ammoniak und anschließende Elektronenbestrahlung in einem Rauchgaskanal mit mindestens einer niederenergetischen Elektronenstrahlquelle von 150-300 kev Beschleunigungsspannung, dadurch gekenn­ zeichnet, daß die Elektronenstrahlquelle (E) zentrisch und koaxial im Rauchgaskanal (9) angeordnet ist und mindestens zwei Elektronenaustrittsfenster (6) aufweist.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektronenstrahlquelle (E) 4 oder mehr Elektronen­ austrittsfenster (6) aufweist.
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