DE3403726C2 - - Google Patents
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entschwefelung
und Denitrierung von Rauchgasen durch Elektronenbestrahlung,
wobei vor der Bestrahlung
Ammoniak zugesetzt wurde sowie eine dazugehörende Vorrichtung.
Die Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen aus
Großfeuerungsanlagen nimmt heute zur Entsorgung unserer
Umwelt einen hohen Stellenwert ein.
Neben katalytischen Trockenverfahren und einigen Naßverfahren,
die teilweise simultan und teilweise selektiv
arbeiten, ist in Japan in den letzten Jahren ein physikalisches
Verfahren entwickelt worden, bei dem man die Umwandlung
von SO₂ und NO x durch Bestrahlen mit beschleunigten
Elektronen in Gegenwart von Ammoniak durchführt.
Es entstehen dabei Ammoniumsulfat und Ammoniumnitrat, die
mittels Luftfilteranlagen abgetrennt werden. Bei diesem
Verfahren, das beispielsweise in Radiat. Phys. Chem.,
Vol. 18, No. 1-2, Seiten 389-398, 1981, beschrieben ist,
werden die Rauchgase mit zwei sich gegenüberstehenden
Elektronenstrahlquellen relativ hoher Beschleunigungsspannung
(600 keV) in einem runden Durchlaufreaktor unter
gleichzeitiger Durchmischung bestrahlt.
Die im Vakuum beschleunigten Elektronen treten durch eine
1. Metallfolie an die Atmosphäre aus (normalerweise Luft),
durchdringen diesen Luftspalt und treten durch eine 2.
Metallfolie in das Reaktorgefäß ein. Die 1. und 2. Metallfolie
absorbieren einen erheblichen Teil der Elektronenstrahlenergie.
Sie müssen aus diesem Grunde durch einen
Preßluftstrom, der zwischen den Metallfolien hindurchgeblasen
wird, gekühlt werden. Die Metallfolien bestehen
beispielsweise aus Titan.
Der Querschnitt des Reaktors ist rund; er ist lediglich an
den Stellen des Elektroneneintritts leicht abgeflacht. Das
Reaktorgefäß ist so ausgelegt, daß der gesamte Elektronenstrahl
vom Rauchgas absorbiert wird und möglichst wenig
Strahlungsverluste an den Reaktorwandungen auftreten.
Um die Absorption der Bestrahlung im Reaktor zu homogenisieren,
wird während des Elektronenbeschusses zusätzlich
das Gas durch einen Impeller umgewälzt.
Die beiden Elektronenstrahlquellen sind der wesentliche
Teil dieses Verfahrens. Somit hängt die Wirtschaftlichkeit
sowie die industrielle Anwendbarkeit von der Optimierung
dieser beiden Elektronenstrahlquellen ab.
Durch den Einsatz der Elektronenstrahlquellen mit der relativ
hohen Beschleunigungsspannung (600 keV) ergeben sich
folgende Nachteile:
- (1) Durch die hohe Beschleunigungsspannung von 600 keV kann die Strahlung nur mit Beton wirtschaftlich abgeschirmt werden. Hierdurch ergibt sich eine Immobilität. Ein Arbeiten in direkter Umgebung des Strahlers während des Betriebs ist nicht möglich.
- (2) Dadurch, daß eine Metallfolie für den Elektronenaustritt
aus dem Beschleuniger und eine zweite Metallfolie
für den Elektroneneintritt in das Reaktorgefäß vorgesehen
ist, wird viel Energie von den beiden Metallfolien
absorbiert. Der für die Fensterkühlung notwendige Preßluftstrom
wird durch die Elektronenbestrahlung teilweise
zu Ozon oxidiert. Dieses Ozon greift die Apparatur an
und ist ein umweltbelastender Faktor.
Verwendet man Inertgas, z. B. N₂, zur Kühlung der zwei Folien, so ist dies bei der großen Menge an erforderlichem Kühlgas sehr teuer. - (3) In einem runden Reaktor ergeben sich aufgrund der Absorptions-
und Streuverhältnisse der Elektronen keine
optimalen Verhältnisse.
Die Absorption der Elektronen erfolgt in Form einer auslaufenden Glockenkurve (s. Ionisationskurven für einseitige Bestrahlung, Fig. 3).
Die Streuung der Elektronen im Reaktorgefäß bei Bestrahlung mit einer Elektronenstrahlquelle ergibt eine birnenförmige Verteilung vom Elektroneneintritt in den Reaktor aus gesehen. - (4) Die zur Bestrahlung von Rauchgasen notwendige Elektronenstrahldosis
liegt in der Größenordnung von 2 Mrd.
Die Dosisleistung der Elektronenstrahlquellen liegt
bei ca. 40 Mrd/sec, d. h. der Gasaustausch im Elektronenstrahlbereich
muß pro Sekunde mindestens 20mal erfolgen;
um eine möglichst wirtschaftliche Bestrahlung zu
erreichen.
Je kleiner das Bestrahlungsfeld bei gleicher Elektronenstrahlleistung ausgebildet ist, um so ungünstiger sind die Bestrahlungsverhältnisse.
In den englischen Zusammenfassungen zu den japanischen
Patentanmeldungen, die unter den Nummern 51-1 19 374 und
51-1 19 375 veröffentlicht wurden, ist ferner beschrieben,
daß man zur Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen
Elektronenstrahlquellen mit einem verhältnismäßig
geringen Elektronenstrom bzw. einer geringen Leistung einsetzt.
Aufgabe der vorliegenden Anmeldung ist es, ein Verfahren
zur Entschwefelung und Denitrierung von Rauchgasen durch
Elektronenbestrahlung, denen vor der Bestrahlung Ammoniak
zugesetzt wurde, zur Verfügung zu stellen, bei dem
- - mit niedrigen Beschleunigungsspannungen und entsprechend geringer Abschirmung gearbeitet werden kann,
- - die Elektronen nur ein Fenster bis zum Eintritt in das Reaktionsgefäß durchdringen müssen,
- - die Absorption der Elektronen homogen erfolgt und
- - bei dem eine wirtschaftliche Bestrahlung des Rauchgases erzielt werden kann.
Gelöst wird diese Aufgabe gemäß der Erfindung dadurch, daß
man niederenergetische Elektronenstrahlquellen mit einer
Beschleunigungsspannung für die Elektronen von 250 keV einsetzt,
von denen jede nur ein Elektronenaustrittsfenster
aufweist, dessen Stützgitter aus mehreren doppelkammerartigen,
mit dem Fensterrahmen lösbar verbundenen Stegelementen
gebildet wird, die jeweils einen Hauptsteg aufweisen,
der mit einer Bohrung als Kühlleitung versehen ist.
Durch die Verwendung einer Beschleunigungsspannung für
die Elektronen von 250 keV (sog. niederenergetische Elektronenstrahlquelle)
können Beschleuniger, Elektronenaustritt
und Reaktionskammer mit Bleiblech so abgeschirmt
werden, daß außerhalb der Bestrahlungsapparatur die Röntgenstrahlung
unterhalb der Nachweisgrenze liegt.
In Umgebung des Strahlers können bei vollem Betrieb Arbeiten
durchgeführt werden ohne Einschränkungen für die daran
beteiligten Personen.
Die mit Bleiblech abgeschirmten Elektronenstrahlquellen
sind beweglich; sie können für Wartungsarbeiten von der
Bestrahlungszone mit der gesamten Abschirmung wegbewegt
werden. Sie sind kompakter und billiger in der Herstellung.
Die Beschleunigungsstrecke für die Elektronen ist einstufig
und nur vakuumisoliert, dadurch für rauhen industriellen
Einsatz aufgrund ihrer Servicefreundlichkeit besonders geeignet.
Unter Verwendung eines Elektronenaustrittsfensters mit im
Vakuum gekühlter Stützkonstruktion, wie sie in dem deutschen
Patent 26 06 169 beschrieben ist, entfällt die Kühlung
durch Anblasen mit Preßluft. Somit kann mit nur einer
Metallfolie gearbeitet werden, d. h. der Strahler ist direkt
an das Reaktionsgefäß angekoppelt, was zu einem wesentlich
geringeren Energieverlust der Elektronen beim Durchtritt
durch das Lenardfenster führt und zusätzlich die Anwendung
niederenergetischer Elektronenstrahlquellen rechtfertigt.
Durch programmierte digitale Elektronenstrahlablenkung
läßt sich die Elektronenverteilung im Reaktionsgefäß
weitgehend rechteckig einstellen. In Kombination mit
einer Bestrahlung von zwei Seiten ergibt sich eine quasi
rechteckige gleichmäßige Dosisverteilung über den Querschnitt
eines rechteckigen Reaktorgefäßes (vergl. Fig. 4,
die die Ionisationsdichte bei zweiseitiger Bestrahlung
als Funktion der durchstrahlten Massendicke in g/m² zeigt).
Die Gleichmäßigkeit der Bestrahlung kann durch Herstellung
einer Turbulenz innerhalb des Reaktors oder besser des
Bestrahlungskanals (es handelt sich um einen kontinuierlichen
Prozeß) verbessert werden.
Eine Verunreinigung des Elektronenaustrittfensters durch
Reaktionsprodukte ist nicht zu erwarten, da bei Abscheidung
solcher Produkte auf dem Fenster ein Selbstreinigungseffekt
eintritt. Die Fensterfolie erwärmt sich an
Stellen erhöhter Massendicke und die Produkte lösen sich
dabei ab. Vorzugsweise ist daher das Elektronenaustrittfenster
vertikal angeordnet, damit solche Feststoffe sich
selbständig ablösen und sich nicht am Ort des Elektronenaustritts
aufgrund ihrer Schwerkraft ablagern können.
Aufgrund der hohen Dosisleistung von Elektronenstrahlquellen
sollte bei konstantem Elektronenstrom die Fläche
des Elektronenaustritts möglichst groß gehalten werden,
um die Elektronenstromdichte der Geschwindigkeit des
Gasflusses anpassen zu können.
Hierzu eignet sich das Scanningsystem besonders gut. Man
erreicht mit ihm eine großflächige Bestrahlung und somit
einen breiten Reaktionskanal. Die Tiefe des Reaktionskanals
wird durch die Beschleunigungsspannung und damit
durch die Eindringtiefe der beiden Elektronenstrahlquellen
bestimmt.
Der Gasstrom, d. h. die bestrahlte Gasmenge, richtet sich
nach der für die chemische Umwandlung notwendigen Dosis.
Hierfür wurde von Bailey und Wright, Paint Technology,
35/1971, Heft 9-12, folgende für die Praxis recht brauchbare
Formel angegeben:
Hierin bedeuten:
I Obj der nach dem Elektronenaustrittsfenster in das Objekt fließende Elektronenstrom in mA
U Obj die nach Durchtritt durch das Elektronenaustrittsfenster noch vorhandene Elektronenstrahlenergie in keV
r o die max. Reichweite der Elektronen im Objekt in mg/cm²
x o die Länge des Elektronenaustrittfensters in cm
y o die Breite des Elektronenaustrittfensters in cm
I Obj der nach dem Elektronenaustrittsfenster in das Objekt fließende Elektronenstrom in mA
U Obj die nach Durchtritt durch das Elektronenaustrittsfenster noch vorhandene Elektronenstrahlenergie in keV
r o die max. Reichweite der Elektronen im Objekt in mg/cm²
x o die Länge des Elektronenaustrittfensters in cm
y o die Breite des Elektronenaustrittfensters in cm
Die Erfindung wird nachfolgend weiterhin anhand der Figuren
und eines Ausführungsbeispiels erläutert:
Fig. 1 zeigt einen Querschnitt durch die Bestrahlungsvorrichtung;
Fig. 2 zeigt eine Draufsicht auf die Bestrahlungsvorrichtung;
Fig. 3 zeigt den glockenförmigen Verlauf einer Ionisationskurve
bei 1seitiger Bestrahlung
Fig. 4 zeigt den Verlauf der Ionisationskurven
bei zweiseitiger Bestrahlung.
In den Fig. 1 und 2 ist ein praktisches Ausführungsbeispiel
für eine Elektronenbestrahlungsanlage vom niederenergetischen
Typ mit zwei sich gegenüberliegenden Elektronenstrahlquellen
dargestellt.
Die Anlage hat folgende Betriebsdaten:
Beschleunigungsspannung|250 keV | |
Beschleunigungsspannung im Objekt | 230 keV |
Elektronenstrom | 150 mA |
Elektronenstrom im Objekt | 75 mA |
wirksame Eindringtiefe bei 1seitiger Bestrahlung | 58 mg/cm² |
Abmessung des Elektronenaustrittfensters | 140 × 10 cm |
Dies ergibt eine Dosisleistung für eine Elektronenstrahlquelle
von
Dies entspricht bei einem Volumenstrom von 212,4 m/min
einer Bestrahlungsdosis von 1 Mrd.
Bei 2seitiger Bestrahlung läßt sich nach Fig. 4 der Abstand
der Elektronenaustrittfenster der zwei Elektronenstrahlquellen
auf 0,5 m Abstand festlegen.
Bei einer Bestrahlungsdosis von 3 Mrd ergibt dies einen
Gasstrom von 70,8 m/min und bei einem Reaktorquerschnitt
von 1,4 × 0,5 m² einen Durchsatz von 2973,6 m³/h.
Die Elektronenstrahlquellen sind horizontal angeordnet
und mit ihrem vertikal angeordneten Elektronenaustrittsfenster
direkt auf den Reaktionskanal gasdicht aufgesetzt.
Zu Wartungsarbeiten können die Elektronenstrahlquellen
vom Reaktionskanal komplett mit ihrer Röntgenstrahlabschirmung
weggefahren werden.
In den Fig. 1 und 2 haben die Bezugszeichen folgende
Bedeutung:
1 Bleiblechabschirmung
2 Elektronenbeschleuniger
3 Digitale Elektronenstrahlablenkung
4 Scanning-System
5 Elektronenaustrittsfenster
6 Reaktionskanal
7 Gaszuführungskanal
8 Gleitschienen zum Öffnen der Elektronenbestrahlungsanlage
2 Elektronenbeschleuniger
3 Digitale Elektronenstrahlablenkung
4 Scanning-System
5 Elektronenaustrittsfenster
6 Reaktionskanal
7 Gaszuführungskanal
8 Gleitschienen zum Öffnen der Elektronenbestrahlungsanlage
Claims (7)
1. Verfahren zur Entschwefelung und Denitrierung von
Rauchgasen durch Elektronenbestrahlung,
wobei vor der Bestrahlung Ammoniak zugesetzt
wurde, dadurch gekennzeichnet, daß man mit niederenergetischen
Elektronen mit einer Beschleunigungsspannung
von 250 keV bestrahlt.
2. Vorrichtung zur Entschwefelung und Denitrierung von
Rauchgasen durch Elektronenbestrahlung,
wobei vor der Bestrahlung Ammoniak zugesetzt wurde,
bestehend aus einem Reaktionskanal und zwei sich gegenüberliegenden
Elektronenstrahlquellen, dadurch gekennzeichnet,
daß niederenergetische Elektronenstrahlquellen
(2) mit einer Beschleunigungsspannung für die
Elektronen von 250 keV eingesetzt werden, von denen
jede nur ein Elektronenaustrittsfenster (5) aufweist,
dessen Stützgitter aus mehreren doppelkammerartigen, mit
dem Fensterrahmen lösbar verbundenen Stegelementen
gebildet wird, die jeweils einen Hauptsteg aufweisen,
der mit einer Bohrung als Kühlleitung versehen ist.
3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet,
daß in den eingesetzten Elektronenstrahlquellen (2)
das Elektronenaustrittsfenster (5) vertikal eingesetzt ist.
4. Vorrichtung nach Anspruch 2 und 3, dadurch gekennzeichnet,
daß die zur Anwendung gelangenden Elektronenstrahlen
durch programmierte digitale Elektronenstrahlablenkung
(3) eine im Querschnitt rechteckige
Elektronenverteilung aufweisen.
5. Vorrichtung nach Anspruch 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet,
daß die eingesetzten Elektronenstrahlquellen
lediglich eine Bleiblech-Abschirmung (1) aufweisen.
6. Vorrichtung nach Anspruch 2 bis 5, dadurch gekennzeichnet,
daß die eingesetzten Elektronenstrahlquellen
(2) zusammen mit ihren Bleiblech-Abschirmungen
(1) gegenüber der Rauchgas-Bestrahlungszone
beweglich angeordnet sind (8).
7. Vorrichtung nach Anspruch 2 bis 6, dadurch gekennzeichnet,
daß der Reaktionskanal (6) eckig ausgebildet
ist.
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