DE3321683A1

DE3321683A1 - Verfahren zur herstellung von agglomerierten brennstoffen

Info

Publication number: DE3321683A1
Application number: DE19833321683
Authority: DE
Inventors: Helmut 2000 Hamburg Haukelt; Herbert Dipl.-Chem. Dr. Mrotzek; Michael Dipl.-Phys. Dr. 5100 Aachen Paersch; Heinz-Wilhelm Dipl.-Chem. Dr. 5790 Brilon Schreckenberg
Original assignee: Gelsenberg AG
Current assignee: Gelsenberg AG
Priority date: 1982-06-22
Filing date: 1983-06-15
Publication date: 1983-12-22
Also published as: DE3321683C2

Description

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Beschreibung

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von agglomerierten Brennstoffen (Pellets) aus feinteiliger Kohle bzw. kohleartigen Materialien, einem ersten wasserlöslichen bzw. wasserquellbaren, hitzehärtenden Bindemittel und einem zweiten Bindemittel auf der Basis von wässrigen Emulsionen schwerer Kohlenwasserstoffe sowie gegebenenfalls üblichen Zuschlagstoffen.

Durch die Pelletierung von schwierig handhabbaren Fein- und Feinstkohlen können staubarme und daher umweltfreundliche, einfach zu transportierende Produkte erzeugt werden. Derartige Brennstoffpellets können in ihrer Zusammensetzung sehr exakt an die Erfordernisse des jeweiligen Einsatzzweckes (Feuerungs- bzw. Vergasungsanlagen) angepaßt werden und gestatten einen einfachen und unproblematischen Anlagenbetrieb. Durch Einstellung der Pelletgröße oder durch Zugabe von Zuschlagstoffen, z.B. Entschwefelungsmittel, Katalysatoren oder dergleichen, kann ein definiertes Brenn- bzw. Vergasungsverhalten mit hohem Ausbrand bzw. Kohlenstoffumsatz bei weitgehender Schwefeleinbindung erreicht werden. Die Pelletierung von Staub- und Feinkohle ist auch in sofern von Bedeutung, weil dadurch ein hochwertiger Brennstoff für die herkömmliche Rostfeuerung erzeugt werden kann, der in seinen Eigenschaften der sonst erforderlichen teuren Nußkohle gleichkommt, diese unter Umständen sogar übertrifft.

Die Herstellung von Kohlepellets ist jedoch nicht ohne Probleme. Die Wahl der Ausgangsstoffe sowie das Produktionsverfahren sind entscheidend für die Eigenschaften der erhaltenen Agglomerate. Im Hinblick auf den Transport ist die

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mechanische Festigkeit der Pellets von größter Bedeutung. Sie muß auch dann weitgehend erhalten bleiben, wenn der Brennstoff längere Zeit feuchter Witterung ausgesetzt ist» Andererseits dürfen die Brennstoffpellets nicht dazu neigen, schon unter mäßiger Wärmeeinwirkung, z.B. durch Sonneneinstrahlung , miteinander zu verkleben.

Die Erfindung ist auf ein Verfahren der eingangs genannten Art gerichtet, das im wesentlichen aus der Veröffentlichung von K,V.S. Sastry und V.P. Mehrotra, vorgetragen auf dem 3ο Internationalen Symposium für Agglomeration, Nürnberg (1981), Seiten H 36 - 51, insbesondere H 46, bekannt ist. Die geraeinsame Verwendung von wasserlöslichen bzw. wasserquellbaren und bituminösen Bindemitteln bei der Herstellung von Kohlepellets ist weiterhin auch aus der JA-OS 053775 bekannt. Durch das Verfahren der Bfindung lassen sich Kohlepellets herstellen, die eine hohe Grünfestigkeit und nach dem Trocknen und Härten eine überraschend hohe Festigkeit, insbesondere Punktdruckfestigkeit, die auch in feuchter Umgebung erhalten bleibt, aufweisen«

Das Verfahren der Erfindung ist im wesentlichen dadurch gekennzeichnet, daß man in den Grünpellets durch Dosierung des ersten und des getrennt zugeführten zweiten Bindemittels im Verlauf der Aufbauagglomeration ein Konzenträtionsgefälle der Bindemittel erzeugt, wobei die Konzentration des ersten Bindemittels in den Grünpellets von innen nach außen und diejenige des zweiten Bindemittels von außen nach innen abnimmt.

Als Ausgangsprodukt für das Verfahren der Esfindung können Fein-, Staub- und FiIterkohlen, Sichterstaub, Kohlenschlämme und dergleichen mit einer Korngröße von 0-3 mm und einem

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Wassergehalt von weniger als 20 Gew.-% eingesetzt werden. Gemäß einer bevorzugten Teilchengrößenverteilung der Einsatzkohle weisen 98%, insbesondere 90 % der Teilchen eine Korngröße von weniger als 1 mm auf j der Wasserqehalt beträgt vorzuasweise weniger als 12 Gew.-%.

Die vorgenannte Einsatzkohle wird mit den gegebenenfalls erforderlichen festen Zuschlagstoffen, z.B. Entschwefelungsmittel , vorzugsweise Kalksteinmehl, gebrannter oder gelöschter Kalk, Kreide, Dolomit und dergleichen, vermischt und der Pelletieranlage zugeführt. Der Anteil an festen Zuschlagstoffen kann bis zu 15 Gew.-% betragen, sofern die Zuschlagstoffe eine ähnliche Korngrößenverteilung wie die Einsatzkohle aufweisen. Von der Art her wird im allgemeinen Steinkohle als Einsatzkohle verwendet. Man kann jedoch auch kohleartige Materialien, z.B. Petrolkoks oder Braunkohle, verwenden .

Die Pelletierung erfolgt durch Aufbauagglomeration auf geeigneten, aus dem Stand der Technik bekannten Pelletiereinrichtungen, insbesondere Pelletiertellern, Pelletiertrommeln und Pelletierkonen. Pelletierteller haben sich für das Verfahren der Erfindung als besonders geeignet erwiesen.

Als erstes wasserlösliches bzw. wasserquellbares, hitzehärten des Bindemittel kann ein aus dem Stand der Technik bekanntes eingesetzt werden, z.B. Stärke, Sulfitablauge, vorzugsweise Melasse,oder Mischungen derselben. Als schwere Kohlenwasserstoffe für die als zweites Bindemittel zuzusetzende wässrige Emulsion können insbesondere Rückstände der Erdölaufbereitung und der Kohleveredlung, z.B. Bitumen, schweres Heizöl, Paraffine, Peche und dergleichen sowie Mischungen derselben verwendet werden. Die schweren Kohlenwasserstoffe weisen zweck-

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mäßigerweise eine Viskosität von mehr als 10000 cSt/20°C oder mehr als 5OcSt/100⁰C auf. Der Wassergehalt der Emulsionen beträgt zwischen 30 und 70 Gew.-%, vorzugsweise 40 60 Gew.-%.

.-Die Herstellung der Pellets gemäß dem Verfahren der Erfindung erfolgt zunächst so, daß die Pelletiermasse bzw. das Schüttgut mit dem ersten Bindemittel besprüht wird; durch die rollierende Bewegung der Pelletiereinrichtung wird der Aufbau von Pellets initiiert. Anschließend werden weitere Mengen an dem ersten Bindemittel sowie das zweite Bindemittel so aufgesprüht, daß die Konzentration des wasserlöslichen bzw. wasserquellbaren Bindemittels in den Pellets radial von innen nach außen abnimmt, während der Kohlenwasserstoff gehalt radial von innen nach außen zunimmt.

Vorzugsweise setzt man das erste Bindemittel der Pelletiermasse in einer Gesamtmenge von 1-5, insbesondere 1,5 Gew,-%, berechnet als Trockensubstanz und bezogen auf die Menge der eingesetzten Kohle, zu. Die bevorzugte Menge an Kohlenwasserstoffen, bezogen auf eingesetzte Kohle, beträgt 1-6, insbesondere 2-4 Gew.-S.

Gemäß einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der Erfindung, insbesondere für den kontinuierlichen Betrieb einer Pelletieranlage, stellt man das Konzentrationsgefälle in den Grünpellets durch Aufbringen des ersten Bindemittels im wesentlichen auf die nichtagglomerierte Pelletiermasse bzw. die kleineren Agglomerate und des zweiten Bindemittels im wesentlichen auf die größeren Agglomerate ein. Somit wird im kontinuierlichen Betrieb der Konzentrationsgradient vorzugsweise durch geeignete Anordnung der Aufgabevorrichtungen in den Pelletieranlagen erzeugt. Bekanntlicher-

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weise tritt in derartigen Anlagenein Klassierungseffekt auf (vgl. K. Meyer, Pelletizing of iron ores, Springer-Verlag, Berlin 1980, Seite 204); die Pellets unterschiedlicher Größe sind mehr oder weniger stark voneinander separiert, wobei sich in dem Gut bestimmte Fließlinien ausbilden. Durch die erfindungsgemäße Ausnutzung dieser Fließlinien für die Zugabe der Bindemittel kann der gewünschte Konzentrationsgradient erhalten werden. Man kann auch das erste Mittel mindestens teilweise der nichtagglomerierten Pelletiermasse vor deren Aufgabe in die Pelletiereinrichtung zusetzen. Da die Aufgabe des zweiten Bindemittels erst in der Pelletiereinrichtung erfolgt, erhält man auch auf diesem Wege ein gegenläufiges Konzentrationsgefälle des ersten und des zweiten Bindemittels der oben genannten Art.

Gemäß einer weiteren vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung stellt man bei einer diskontinuierlichen Herstellung der Pellets, d.h. wenn nicht laufend frisches Kohlematerial in die Pelletiereinrichtung eingebracht wird und Pellets gewünschter Größe abgenommen werden, das Konzentrationsgefälle in den Grünpellets durch unterschiedlich lange Auftragszeiten des ersten und des zweiten Bindemittels ein, wobei man abwechselnd die Pelletiermasse bzw. die Pellets mit erstem und zweitem Bindemittel besprüht sowie die Sprühzeiten - bei gegebenen Bindemittelkonzentrationen - für das erste Bindemittel fortlaufend kürzer und/oder für das zweite Bindemittel fortlaufend langer eingestellt werden.

Selbstverständlich kann man auch bei diskontinuierlicher Herstellung der Pellets das erste Bindemittel im wesentlichen auf die nichtagglomerierte Pelletiermasse bzw. die kleineren Agglomerate und das zweite Bindemittel im wesentlichen auf die größeren Agglomerate aufbringen, wenn auch bei diskontinuierlichem Betrieb der Pelletiereinrichtung sich ein stationärer Zustand der Fließlinien nicht ausbildet.

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Die Größe der erfindungsgemäß hergestellten Pellets kann durch die Verweilzeit in der Pelletiereinrichtung und durch den Wassergehalt im Pellet (z.B. 14 - 24, vorzugsweise 16-20 Gew.-% bei durchschnittlichen Pelletgrößen von 6 - 22 mm, vorzugsweise 8-15 mm) reguliert werden.

Der Wassergehalt der Pellets wird durch die Verdünnung des wasserlöslichen bzw. wasserguellbaren Binders und durch den Wassergehalt in der Emulsion eingestellt. Für die Verweilzeit der Pellets in der Pelletiereinrichtung sind insbesondere die Neigung der Pelletieranlage sowie deren Rotationsgeschwindigkeit maßgebend.

Die Verfestigung der die Pelletiereinrichtung verlassenden Agglomerate (Grünpellets) erfolgt durch eine zweistufige thermische Nachbehandlung. Gemäß einer vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung werden die Grünpellets bei Temperaturen von 80 - 180, insbesondere 110 - 150⁰C, auf einen Wassergehalt von 0,5 - 6, insbesondere 1-3 Gew.-% getrocknet. Die Grünpellets werden vorzugsweise während der Trocknung in Bewegung gehalten; hierfür geeignete Trocknungsvorrichtungen sind z.B. Schwingtrockner. Gemäß einer weiteren vorteilhaften Ausführungsform des Verfahrens der Erfindung härtet man die getrockneten Grünpellets bei Temperaturen von 200 - 300, insbesondere 200 - 250⁰C.

Die nach dem Verfahren der Erfindung hergestellten Pellets weisen eine überraschend hohe Festigkeit auf, die auch nach Feuchtebehandlung erhalten bleibt. Sie kann z.B. als Punktdruckfestigkeit (K. Meyer, loc. cit., Seite 80) nach Lagerung der Pellets über 72 Stunden bei 25⁰C und einer Luftfeuchtigkeit von 100% bestimmt werden. Die Gesamtheit der vorteilhaften Eigenschaften der erfindungsgemäß herge-

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stellten Pellets wird nur dann erzielt, wenn alle Merkmale des Verfahrens der Erfindung erfüllt werden. Unterbleibt z.B. die zweite Stufe der thermischen Nachbehandlung, weisen die Pellets nach Feuchtlagerung völlig unbefriedingende Punktdruckfestigkeiten auf. Bei einer Pelletierung ohne wasserlöslichen bzw. wasserquellbaren, hitzehärtbaren Binder, d.h. bei ausschließlicher Verwendung von Kohlenwasser stoff emulsionen, erhält man Produkte mit klebriger Oberfläche, und zwar auch dann, wenn zunächst eine thermische Trocknung bei niedriger und anschließend eine Härtung bei höherer Temperatur erfolgt. Werden Pellets erzeugt, in denen für die ersten und zweiten Bindemittel nicht das beschriebene gegenläufige Konzentrationsgefälle vorliegt, ist die Punktdruckfestigkeit nach Feuchte behandlung gegenüber erfindungsgemäß hergestellten Pellets mit gleicher Gesamtzusammensetzung deutlich erniedrigt.

Das Verfahren der Erfindung wird anhand der folgenden Beschreibung näher erläutert, wobei auf die Zeichnungen Bezug genommen wird. Es zeigen:

Fig. 1 eine schematische Darstellung eines

Pelletiertellers im Querschnitt;

Fig. 2 eine schematische Darstellung eines

Pelletiertellers gemäß Fig. 1 in Draufsicht.

Gemäß den Figuren 1 und 2 erfolgt die Aufgabe des Schüttgutes normalerweise in einem Bereich A der Rotationsebene des Tellers, in dem die Pelletkeime gebildet werden, d.h. bei einer Drehung des Tellers im Uhrzeigersinn und Aufsicht von oben zwischen der 3- und 4-Uhr-Position (die 12-Uhr-

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Position entspricht dem oberen Scheitelpunkt des rotierenden Tellers; die 3-, 6-, 9- und 12-Uhr-Positionen sind in Figur 2 mit den Bezugszeichen 3, 6, 9 und 12 gekennzeichnet) im Abstand von 0,6 - 0,9 R vom Mittelpunkt des Tellers (R: Tellerradius). Die Aufgabe des wasserlöslichen Bindemittels erfolgt bei Drehung im Uhrzeigersinn und Aufsicht von oben in der rechten Hälfte des Tellers, bevorzugt im Bereich B zwischen der 12- und 4-Uhr-Position im Abstand 0,4 - 0,9 R vom Tellermittelpunkt. Die Aufgabe der Kohlenwasserstoff-Emulsion erfolgt bei Drehung im Uhrzeigersinn und Aufsicht von oben in der linken Hälfte des Tellers, bevorzugt im Bereich zwischen der 7- und 10-Uhr-Position im Abstand 0,1 bis 0,7 R vom Tellermittelpunkt; dieser Aufgabebereich ist mit C gekennzeichnet.

Die optimale Lage der Sprühbereiche B, C und des Aufgabebereiches A ist von den Betriebsparametern des Pelletiertellers abhängig, beispielsweise von Neigungswinkel, Umdrehungsgeschwindigkeit, Lage etwaiger Abstreifvorrichtungen, Beladungsgrad und dergleichen sowie Art und Eigenschaften der Kohle (Körnungsbereich und dergleichen). Da jedoch die Klassierung mit ihren Fließlinien für den Fachmann leicht erkennbar ist, kann er nach Maßgabe der oben gegebenen Richtlinien dei jeweils besonders geeigneten Sprüh- und Aufgabebereiche leicht auswählen, um die gewünschten Konzentrationsgradienten zu erzielen.

Auch in anderen Pelletiereinrichtungen, z.B. Trommeln oder Konen, treten infolge von Klassierungseffekten Fließlinien auf, an denen der Fachmann die jeweils geeigneten Sprüh- und Aufgabebereiche festlegen kann, damit die erfindungsgemäß angestrebten gegenläufigen Konzentrationsgefälle der Bindemittel erhalten werden können.

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Das folgende Ausführungsbeispiel dient zur weiteren Erläuterung der Erfindung.

Beispiel

500 g Steinkohle (Körnung 0-3 mm mit 90% <1 mm; Wassergehalt ca. 8 % i. roh; Aschegehalt 14 % i.w.f.) werden mit 25 g Kalksteinmehl (Körnung 80 % <90 um, CaCO₃-GeImIt: 97 %) vermischt und auf einen üblichen Laborpelletierteller (40 cm φ, Höhe 10 cm) gegeben. Diese Mischung wurde unter - Zugabe-von 25- g handelsüblichejiRohrmelässe^ (Trockenmasse ca. 45 %) und 33 g einer Bitumenemulsion (Bitumen B 80, Wassergehalt 40 %) wie folgt pelletiert:

Bei einer Rotationsfrequenz des Tellers von 40 min und einer Neigung von 45° wurde das Schüttgut zuerst mit Melasse besprüht, bis sich die ersten Pelletkeime gebildet hatten. Dann wurden abwechselnd Emulsion und Melasse gesprüht, wobei die Sprühzeit der Emulsion mit wachsender Pelletgröße gesteigert wurde. Für den letzten Sprühvorgang wurde Bitumenemulsion verwendet. Die erhaltenen Pellets wiesen Größen im Bereich von 8 - 15 mm auf.

Die Grünpellets wurden in einem Trockenschrank innerhalb von 5 Stunden auf 110⁰C erwärmt. Dabei sank der Wassergehalt auf< 3 %. Anschließend erfolgte eine thermische Nachbehandlung bei 200⁰C für 3 Stunden. Die so hergestellten Kohlenpellets wiesen eine glatte geschlossene Oberfläche auf und hatten eine Punktdruckfestigkeit von 10-15 kp bei trockener Lagerung und 9 - 12 kp bei Feuchtlagerung (3 Tage bei 100 % Luftfeuchte und 25°C).

Vergleichsbeispiel A

Die Pelletierung erfolgt wie im Beispiel. Die Pellets wurden

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zwar getrocknet wie im Ausführungsbeispiel, jedoch nicht der zweiten Stufe der thermischen Nachbehandlung unterzogen. Sie wiesen bei trockener Lagerung eine Punktdruckfestigkeit von 10 - 15 kp auf; nach Feuchtlagerung ergab die Bestimmung der Punktdruckfestigketi jedoch Werte von <1 kp.

Vergleichsbeispiel B

Das Ausführungsbeispiel wurde wiederholt, wobei anstelle der getrennt aufzubringenden Bindemittel ein sprühfähiges Gemisch derselben in die Pelletiereinrichtung gegeben wurde» In den fertigen Grünpellets ergab sich eine identische Gesamtkonzentration der Bestandteile, jedoch ohne ein gegenläufiges Konzentrationsgefälle der Bindemittel.

Die erhaltenen Grünpellets wurden wie im Ausführungsbeispiel zweistufig getrocknet und gehärtet. Die erhaltenen Pellets wiesen eine Punktdruckfestigkeit von 10 - 15 kp bei trockener Lagerung auf, die jedoch bei Feuchtlagerung (3 Tage bei 100 % Luftfeuchte und 25°C) auf ca. 1,5 kp absank.

Aus den Vergleichsbeispielen ergibt sich, daß sowohl die zweistufige thermische Nachbehandlung der Grünpellets als auch das Konzentrationsgefälle der Bindemittel für den Erhalt von Pellets mit hoher Festigkeit bei Feuchtlagerung wesentlich sind.

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Claims

Patentansprüche

Verfahren zur Herstellung von agglomerierten Brennstoffen (Pellets) aus feinteiliger Kohle, bzw. kohleartigen Materialien, einem ersten, wasserlöslichen bzw. wasserquellbaren, hitzehärtenden Bindemittel und einem zweiten Bindemittel auf der Basis von wässrigen Emulsionen, schwerer Kohlenwasserstoffe sowie gegebenenfalls üblichen Zuschlagstoffen, insbesondere zur Reinigung der bei der Verbrennung gebildeten Rauchgase, wobei die feinteilige Kohle, gegebenenfalls nach Vermischung mit den Zuschlagstoffen, in einer Pelletiereinrichtung unter Zugabe der Bindemittel agglomeriert, dieerhaltenen Agglomerate (Grünpellets) thermisch getrocknet und anschließend thermisch gehärtet werden, dadurch gekennzeichnet, daß man in den Grünpellets durch Dosierung des ersten und getrennt zugeführten zweiten Bindemittels im Verlauf der Aufbauagglomerisation ein Konzentrationsgefälle der Bindemittel erzeugt, wobei die Konzentration des ersten Bindemittels in den Grünpellets von innen nach außen und diejenige des zweiten Bindemittels von außen nach innen abnimmt.

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2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das erste Bindemittel der Pelletiermasse in einer Menge von 1-5 Gew.-%, berechnet als Trockensubstanz und bezogen auf die Menge der eingesetzten Kohle, zusetzt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man das zweite Bindemittel der Pelletiermasse in einer Menge von 1-6 Gew.-%, berechnet als Kohlenwasserstoffmasse und bezogen auf die Menge der eingesetzten Kohle, zusetzt.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß man das Konzentrationsgefälle in den Grünpellets durch Aufbringen des ersten Bindemittels im ..wesentlichen auf die nichtagglomerierte Pelletiermasse bzw. die kleineren Agglomerate und des zweiten Bindemittels im wesentlichen auf die größeren Agglomerate einstellt.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man das erste Bindemittel mindestens teilweise der nichtagglomerierten Pelletiermasse vor deren Aufgabe in die Pelletiereinrichtung zusetzt.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß man bei diskontinuierlicher Herstellung das Konzentrationsgefälle in den Grünpellets durch abwechselndes Besprühen mit erstem und zweitem Bindemittel erzeugt, wobei die Sprühzeiten für das erste Bindemittel fortlaufend kürzer und/oder für das zweite Bindemittel fortlaufend länger eingestellt werden.

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7ο Verfahren nach einem der Ansprüche 1-6, dadurch gekennzeichnet, daß man die Grünpellets bei Temperaturen von 80 - 180⁰C auf einen Wassergehalt von 0„5 - 6 Gew.-% trocknet.

8» Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß man die Grünpellets während der Trocknung in Bewegung hält»

ο Verfahren nach einem der Ansprüche 1=8, dadurch gekennzeichnet, daß man die getrockneten Grünpellets bei Temperaturen von 200 -,300⁰C härtete

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