DE3021253A1

DE3021253A1 - Verfahren zur herstellung von chlorwasserstoff und ammoniak

Info

Publication number: DE3021253A1
Application number: DE19803021253
Authority: DE
Inventors: Hiromo Sasaki; Yoshiyuki Takahara
Original assignee: Central Glass Co Ltd
Current assignee: Central Glass Co Ltd
Priority date: 1979-06-05
Filing date: 1980-06-04
Publication date: 1980-12-11
Also published as: IT1132076B; JPS55162403A; FR2458509B1; GB2052464B; FR2458509A1; BE883626A; IT8022565A0; JPS5925723B2; GB2052464A; DE3021253C2; US4293532A

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Erzeugung von Ammoniak und Chlorwasserstoff, bei dem Ammoniumchlorid als Rohstoff verwendet wird.

In der Industrie gewinnt die Aufgabe an Bedeutung, Ammonium und Chlorgas oder Chlorwasserstoff wiederzugewinnen, wobei in jedem Fall Ammoniumchlorid als Rohstoff verwendet wird. In dieser Hinsicht wurde bereits ein Verfahren zur Zersetzung von Ammoniumchlorid bei Gegenwart eines Katalysators aus dem Oxyd eines Metalls, wie z.B. Mangan oder Magnesium, als Verfahren zur Herstellung von Chlorgas oder Chlorwasserstoff vorgeschlagen, welche nicht mit der Herstellung von Natriumhydroxyd verbunden ist, was besonders vorteilhaft vom Standpunkt des Gleichgewichts zwischen Natriumhydroxyd und Chlor ist. Bei diesem Verfahren werden jedoch Reaktionen durchgeführt, bei denen mit Feststoffen umgegangen wird, und daher traten die folgenden verschiedenen Probleme auf:

Eine hohe Reaktionstemperatur oberhalb von 500 Grad C wird benötigt, und zusätzlich ist es schwierig, eine effektive Wärmeübertragungsfläche zu erhalten. Demgemäß wird der Katalysator sublimieren und unter der Wirkung der hohen Temperatur dispergieren, und die Verrohrung wird mit verschlechtertem und zum Teil geschmolzenem Katalysator verschmutzt oder verstopft.

Die Herstellung von Chlorwasserstoff und Ammoniak wird anders auf folgende Weise durchgeführt:

Ammoniumchlorid und Nartiumhydrogensulfat werden vermischt und aufgeheizt, um Chlorwasserstoff nach Gleichung 1 zu erzeugen, und anschließend wird die Reaktionstemperatur weiter erhöht, um Ammoniak nach Gleichung 2 zu erzeugen.

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2NH₄Cl + 2NaHSO₄ Β» (NH₄J₃SO₄ + Na₃SO₄ + 2HCl... (1)

J₂SO₄ + Na SO. > 2NaHSO₄ + 2NH (2)

Da der Schmelzpunkt von Natriumhydrogensulfat und Natriumsulfat bei 315 Grad C bzw. 800 Grad C liegt, wird jedoch die Reaktion nach Gleichung 1 oder es werden die Reaktionen nach den Gleichungen 1 und 2 bei diesem Verfahren in der festen Phase durchgeführt. Dementsprechend scheint der Kontakt der Reaktionsprodukte nicht effektiv zu sein, und daher ist es sehr schwierig, die Reaktionen vollständig durchzuführen. Da die Reaktion nach Gleichung 2 bei einer Temperatur in der Nähe der Sublimationstemperatur von Ammoniumchlorid durchgeführt wird, sublimiert zusätzlich Ammoniumchlorid, das nicht nach Gleichung 1 reagiert hat, als gasförmiges Ammoniumchlorid, das in Ammoniakgas bei Gleichung 2 vermischt wird. Die Wiedergewinnung des so vermischten gasförmigen Ammoniumchlorids ist vom Gesichtspunkt der Vereinfachung einer Vorrichtung für die Reaktionen von Nachteil. Desweiteren haftet gasförmiges Ammoniumchlorid auf der Innenfläche eines oberen Bereichs eines Reaktionsgefäßes, was zu Unannehmlichkeiten führt. Wenn eine größere Menge von Ammoniumchlorid vorliegt, das nicht reagiert hat, wird überdies der Wärmeverlust um den Betrag größer, welcher der Menge des Ammoniumchlorids entspricht, welches nicht reagiert hat. Vom Gesichtspunkt des Wärmewirkungsgrades her gesehen bedeutet dies einen beträchtlichen Nachteil.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren geschaffen, bei dem Chlorwasserstoff und Ammoniak erzeugt werden und bei dem Ammoniumchlorid als Rohstoff verwendet wird, indem bei einer ersten Stufe die Reaktion von Ammoniumchlorid mit Ammoniumhydrogensulfat im Zustand geschmolzenen Salzes durchgeführt wird,

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um Chlorwasserstoff zu erzeugen und indem in einer zweiten Stufe das Reaktionssystem der Stufe 1 zu einer Temperatur von 300 Grad C oder höher aufgeheizt wird, um Ammoniakgas zu erzeugen. Vorzugsweise wird bei der ersten Stufe erzeugtes Chlorwasserstoffgas vom Reaktionssystem abgetrennt und bei der zweiten Stufe erzeugtes Ammoniakgas vom Reaktionssystem abgetrennt.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von Chlorwasserstoff und Ammoniak zu schaffen, bei dem Nachteile behoben werden, die bei herkömmlichen Verfahren zur Herstellung dieser Stoffe auftreten.

Desweiteren soll das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung von Chlorwasserstoff und Ammoniak vom industriellen Gesichtspunkt her im Vergleich mit dem herkömmlichen Verfahren zur Herstellung dieser Stoffe vorteilhaft sein.

Das zu schaffende Verfahren zur Herstellung von Chlorwasserstoff und Ammoniak soll außerdem so ablaufen, daß dabei eine Reaktion mit hoher Ausbeute an einem gewünschten Reaktionsprodukt durchgeführt wird, ohne daß verschiedene Probleme auftreten, die auf den Zustand bzw. die Bedingung hoher Temperatur zurückzuführen sind.

Außerdem soll bei dem zu schaffenden Verfahren zur Herstellung von Chlorwasserstoff und Ammoniak eine Reaktion im Zustand von geschmolzenem Salz bei der Bedingung von relativ niedriger Temperatur durchgeführt werden, wodurch der Kontakt der Rohstoffe in der Reaktionsmischung verbessert werden kann und unnötiges Sublimieren von Materialien im Reaktionssystem vermieden wird.

Das Verfahren zur Herstellung von Ammoniak und Chlorwasserstoff gemäß der vorliegenden Erfindung umfaßt eine erste Stufe, die

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durch die Gleichung 3 beschrieben wird und bei der Ammoniumchlorid zu einem geschmolzenen Salz von Aramoniumhydrogensulfat hinzugefügt wird, um Ammoniumsulfat und Chlorwasserstoff zu erzeugen, und eine zweite Stufe, die durch die Gleichung 4 beschrieben wird, bei der das so erzeugte Ammoniumsulfat einer thermischen Zersetzung unterworfen wird, um Ammoniumhydrogensulfat und Ammoniak herzustellen.

NH₄Cl + NH₄HSO₄ > (NH₄J₂SO₄ + HCl (3)

(NH₄)₂SO₄ ^ NH₄HSO₄ + NH₃ (4)

Bei der ersten Stufe werden Ammoniumhydrogensulfat und das geschmolzene Ammoniumchloridsalz bei einer Temperatur im Bereich zwischen 150 und 2 80 Grad C, vorzugsweise innerhalb des Bereit ches von 200 bis 260 Grad C gehalten, um Chlorwasserstoffgas zu erzeugen. Überschreitet diese Temperatur 280 Grad C, zersetzt sich das erzeugte Ammoniumsulfat, um Ammoniakgas zu erzeugen, was nachteilig ist. Bei^dieser Stufe ist es vorteilhaft, das erzeugte Chlorwasserstoffgas aus dem Reaktionssystem nach außen herauszutreiben, indem gerührt oder geschüttelt wird. Luft, Dampf oder ein träges Gas zugeführt wird oder indem es herausgesaugt wird, um ein weiteres Fortschreiten der Reaktion zu bewirken. Das geschmolzene Salz, das bei der Reaktion zur Erzeugung von Chlorwasserstoff vervollständigt worden ist, wird für die zweite Stufe zugeführt.

Bei der zweiten Stufe wird Ammoniumsulfat bei einer Temperatur oberhalb seiner Zersetzungstemperatur von 280 Grad C gehalten, vorzugsweise im Bereich zwischen 320 und 380 Grad C, um Ammoniakgas zu erzeugen. Überschreitet diese Temperatur 380 Grad C,

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bewirkt die Zersetzungsreaktion von Ammoniuinhydrogensulfat, daß SO^-Gas erzeugt wird. Dieses SO-. reagiert mit Ammoniakgas, welches von der Zersetzung von Ammoniumchlorid in der Gasphase herrührt, um festes Ammoniuinhydrogensulfat zu erzeugen, welches an der Oberfläche der Verrohrung einer Reaktionsvorrichtung bzw. eines Reaktionsgerätes haftet, begleitet von auf ähnliche Weise haftendem festen Ammoniumsulfat, was das Verschmutzen oder Verstopfen der Verrohrung der Reaktionsvorrichtung bewirkt. Außerdem führt dies zu Korrosion und Wärmeverlust bei der Reaktionsvorrichtung. In diesem Fall ist es vorzuziehen, Ammoniakgas durch Rühren oder Schütteln, durch die Zufuhr von Luft, Dampf oder einem tragen Gas herauszutreiben oder es herauszusaugen. Nachdem Chlorwasserstoff und Ammoniakgas -in den Mengen hergestellt worden sind, welche einer vorherbestimmten Menge an Ammoniumchlorid entsprechen, wird das geschmolzene Salz des Ammoniumhydrogensulfats wieder der ersten Stufe zugeführt, wobei erneut Ammoniumchlorid zugefügt wird, um die Reaktion zur Erzeugung von Chlorwasserstoff durchzuführen. Auf diese Weise wird das geschmolzene Salz von Ammoniumhydrogensulfat verwendet, um es von der zweiten Stufe wieder in Umlauf in die erste Stufe zu bringen.

Angesichts der Tatsache, daß die Schmelztemperatur von Ammoniumhydrogensulfat 147 Grad C beträgt, liegt das Mol-Verhältnis von Ammoniumchlorid und Ammoniumhydrogensulfat vorzugsweise bei 1 : 1,5 oder darüber, um stark flüssiges geschmolzenes Salz zu erhalten.

Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren ist die Produktionsrate von Ammoniakgas bei der zweiten Stufe im Vergleich mit einem herkömmlichen Verfahren hoch, bei welchem Natriumhydrogensulfat verwendet wird. Es ist möglich, die Reaktion bei einer im

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Vergleich mit demselben herkömmlichen Verfahren niedrigen
Temperatur durchzuführen. Dies hat zur Folge, daß die Menge
des Ammoniumchlorids, welches sublimiert,herabgesetzt werden
kann, und dementsprechend braucht nicht befürchtet zu werden, daß Wärmeübertragung verhindert wird und daß in der Verrohrung der Reaktionsvorrichtung Verschmutzung oder Verstopfung auftritt, die darauf zurückzuführen ist, daß das Ammoniumchlorid auf der Innenwandfläche der Reaktionsvorrichtung haftet. Dies stellt vom industriellen Gesichtspunkt her einen beträchtlichen Vorteil dar.

Bei der ersten Verfahrensstufe der Reaktion zur Erzeugung von Chlorwasserstoffgas gemäß der vorliegenden Erfindung wird die Reaktionsrate höher, da das molare Verhältnis von Ammoniumhydrogensulfat relativ zu dem Rohmaterial Ammoniumchlorid zunimmt. Bei der zweiten Stufe oder der Reaktion zur Erzeugung
von Ammoniakgas nimmt die Reaktionsrate zu, da daß molare Verhältnis von Ainmoniumhydrogensulfat relativ zu dem Rohmaterial Ammoniumchlorid abnimmt.

Es ist erforderlich, Ammoniumhydrogensulfat in geschmolzenem
Zustand zu halten, um seinen Kontakt mit zugeführtem Gas zu
verbessern. In dieser Hinsicht sollte das molare Verhältnis
von Ammoniumchlorid und Ainmoniumhydrogensulfat bei 1 : 1,5-5,0 gehalten werden. Wenn das molare Verhältnis unter 1 : 1,5 liegt, ist es schwierig, den geschmolzenen Zustand beizubehalten. Selbst wenn das Mol-Verhältnis über 1 : 5,0 liegt, kann dagegen kein Effekt(oder eine Wirkung)erwartet werden, der einem solchen hohem Verhältnis entspricht. Daher liegt das mehr vorzuziehende molare Verhältnis im Bereich von 1 : 1,5-1 : 3,0.

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Um die Rate der Ammoniakgasproduktion bei der zweiten Stufe zu erhöhen, sollte vorzugsweise Ammoniumsulfat und/oder ein Sulfat eines Alkalimetalle bei der ersten Stufe oder der zweiten Stufe zugefügt werden. Auch in diesem Fall ist es gewünscht, das Mol-Verhältnis von Ammoniumhydrogensulfat relativ zu Ammoniumchlorid zu vergrößern, um den geschmolzenen Zustand dieses Reaktionssystems beizubehalten. Aufgrund des zuzufügenden Ammoniumsulfats wird eine größere Menge von Ammoniak, das sich zersetzen bzw. zersetzend wirken kann, als die äquivalente Menge des vorbereiteten Ammoniumchlorids zugefügt, um die Reaktionsrate zu erhöhen, wodurch Ammoniak in der dem vorbereiteten Ammoniumchlorid äquivalenten Menge erzeugt wird.

Bei Portschreiten der Reaktion wird die Reaktionsrate allmählich geringer, und daher ist eine lange Zeitspanne erforderlich, um die Reaktion zu vervollständigen. Um die Reaktion in einer kurzen Zeitspanne effektiv durchzuführen, ist es daher ratsam, die Reaktion für das vorbereitete Ammoniumchlorid fast vollständig abzuschließen, obwohl die Reaktionsrate für die gesamte Ammoniakmenge im Reaktionssystem relativ gering ist, und daher führt der Zusatz von Ammoniumsulfat zu einer hohen Ausbeute an Ammoniak.

Wie das oben erwähnte Alkalimetallsulfat können Natriumsulfat, Kaliumsulfat, etc. verwendet werden,' durch welche das Reaktionssystem auf der alkalischen Seite gehalten wird und dadurch die Ammoniakherstellung unterstützt wird.Das molare Verhältnis von Ammoniumchlorid, Ammoniumhydrogensulfat und Ammoniumsulfat und/ oder des Sulfats eines Alkalimetalls liegt vorzugsweise bei 1,0 : 1,5-10 : 0-1,0 , und insbesondere vorzugsweise zwischen 1,0 : 1,5-4,0 : o-0,5. Wenn die Menge an Ammoniumsulfat und/ oder des Alkalimetallsulfats viel größer im oben genannten Verhältnis ist, ist die Produktionsrate von Chlorwasserstoffgas

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erniedrigt, was einen Nachteil bedeutet.

Mit Hilfe der folgenden Beispiele wird das Verstehen der Erfindung erleichtert; diese Beispiele dienen jedoch nur zur Erläuterung der Erfindung und sind nicht im Sinne einer Begrenzung der Erfindung zu verstehen.

BEISPIEL 1

Zahlreiche Mischungen, bei denen das molare Verhältnis von Ammoniumhydrogensulfat relativ zu Ammoniumchlorid variiert wurde, wurden in ein Reaktionsrohr bzw. -gefäß eingebracht

äußeren und durch eine Heizvorrichtung zum/Aufheizen des Gefäßes aufgeheizt, um ein geschmolzenes Salz zu erhalten. Dann wurde Luft in das erhaltene geschmolzene Salz mit einer Rate von 110 ml/min eingeblasen, um Chlorwasserstoffgas zu erzeugen. Das so erzeugte Chlorwasserstoffgas wurde in eine wässrige Lösung von Nartiumhydroxyd eingeführt, um die Menge des so erzeugten Chlorwasserstoffs zu messen. Die Reaktionstemperatur wurde innerhalb von 15 Minuten auf 254 Grad C erhöht und anschließend bei diesem Wert konstant gehalten.

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Tabelle 1

Experiment Nr.	1	1	1	2	2	3	2	4
NH₄HSO₄	31	,1	40	,5	54	,0	60	,5
NH₄Ll	43	,«	49	,5%	65	,5%	71	,9%
0,5 Stunde		,1%	55	,8%	74	,5%	78	,8%
1,0 Stunde	61	-		,7%		,0%		,0%
1 ,5 Stunden	67	,0%	79	-	88	-		-
2,0 Stunden		,0%	86	,9%	93	,6%	92	-
3,0 Stunden	-	,6%	,4%	,5%
5,0 Stunden

In der Tabelle 1 sind zahlreiche Mol-Prozente des eingefangenen Chlorwasserstoffs relativ zum vorbereiteten Ammoniumchlorid gezeigt.

Hinsichtlich der Experimente Nr. 3 und 4 (vgl. Tabelle 1) wurden nach 5-stündiger Reaktion zur Herstellung von Chlorwasserstoff Reaktionen zur Herstellung von Ammoniak durchgeführt, indem die Reaktionstemperaturen bei den Experimenten 3 und 4 auf 352 Grad C erhöht wurden. Dies hatte zur Folge, daß beim Experiment Nr. 3 die Ausbeute an Ammoniakgas 53,8 % relativ zum
vorbereiteten Ammoniumchlorid zu dem Zeitpunkt erreichte, bei dem eine Stunde nach Beginn der Erhöhung der Reaktionstemperatur verstrichen war. Die Ausbeute erreichte 2 Stunden nach Be-

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ginn der Erhöhung der Reaktionstemperatur 63,2 %.

Beim Experiment Nr. 4 erreichte die Ausbeute eine Stunde nach Erhöhung der Reaktionstemperatur 60,3%, zwei Stunden nach Erhöhung der Reaktionstemperatur 70,3% und 2,5 Stunden nach Erhöhung der Reaktion.stemperatur 73,5%.

BEISPIEL 2

Um ein geschmolzenes Salz zu erreichen, wurden 2,5 Mol Ammoniumhydrogensulfat und 0,5 Mol Ammoniumsulfat mit 1 Mol Ammoniumchlorid vermischt, und die so gebildete Mischung wurde in ein Reaktionsgefäß eingebracht. Luft wurde mit einer Rate von 1i0m!/iDin in das Reaktionsgefäß eingeführt und die Reaktionstemperatur bei 254 Grad C gehalten. Die Ausbeute des erzeugten Chlorwasserstoffs betrug 81,9% relativ zum vorbereiteten Ammoniumchlorid nach 3-stündiger Reaktion und 86,6% nach 5-stündiger Reaktion. Anschließend wurde die Temperatur im Reaktionsgefäß auf 352 Grad C erhöht, um die Reaktion zur Erzeugung von Ammoniak durchzuführen. 2,5 Stunden nach dem Temperaturanstieg erreichte die Ausbeute von Ammoniakgas 90,6% relativ zum vorbereiteten Ammoniumchlorid. Wie aus Obenstehendem hervorgeht, ist die Ausbeute am erzeugten Chlorwasserstoff ähnlich wie beim Experiment Nr. 4 im Beispiel Nr. 1; jedoch ist die Ausbeute an erzeugtem Ammoniakgas im Vergleich mit dem Experiment Nr. 4 im Beispiel 1 stark verbessert. Dies zeigt, daß der Zusatz von Ammoniumsulfat zu einer Erhöhung an der Ausbeute des erzeugten Ammoniaks beiträgt.

BEISPIEL 3

Es wurden Ammoniumchlorid, Ammoniumhydrogensulfat und Ammoniumsulfat miteinander jeweils in einem Mol-Verhältnis von 1,0:2,8:0,3

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miteinander vermischt, um ein geschmolzenes Salz zu erhalten, und die Reaktion wurde unter demselben experimetellen Bedingungen wie im Beispiel 2 durchgeführt. Dies führte zu dem Ergebnis, daß die Ausbeute an erzeugtem Chlorwasserstoff bei 254 Grad C nach fünf Stunden 87,3 % betrug. Anschließend wurde die Reaktionstemperatur auf 352 Grad C erhöht, um anschließend an die Reaktion zur Erzeugung von Chlorwasserstoff die Reaktion zur Erzeugung von Ammoniak durchzuführen. Die Folge war, daß die Ausbeute von erzeugtem Ammoniak nach 2,5 Stunden 85,4% betrug.

BEISPIEL 4

Unter der Annahme, daß die Reaktion zur Erzeugung von Chlorwasserstoff mit der Ausbeute von 100% durchgeführt wurde, indem 1 Mol Ammoniumhydrogensulfat mit 1 Mol Ammoniumchlorid vermischt wurde, sollte man ein Reaktionsprodukt erhalten, das 1 Mol Ammoniumhydrogenchlorid, 1 Mol Ammoniumsulfat und 0,2 Mol Natriumsulfat enthält. Bei diesem Beispiel wurde im Reaktionsgefäß eine Mischung vorbereitet, die dieselbe Zusammensetzung wie dieses Reaktionsprodukt enthielt. Anschließend wurde die Reaktion zur Erzeugung von Ammoniak für diese Mischung durchgeführt, wobei die in das Reaktionsgefäß zugeführte Luftmenge 110 ml/min und die Reaktionstemperatur 352 Grad C betrug. Dies hatte zur Folge, daß die Ausbeute an erzeugtem Ammoniak nach einer Stunde Reaktionszeit 78,7%, nach 2 Stunden Reaktionszeit 94,7% und nach 2,5 Stunden Reaktionszeit 98,8% betrug. In den Fällen, in denen kein Natriumsulfat hinzugefügt wurde, betrug die Ausbeute nach einer Stunde Reaktionszeit 69,0% und 87,7% nach 2,5 Stunden Reaktionszeit, wobei dieselben Reaktionsbedingungen vorlagen.

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ORIGINAL INSPECTED

BEISPIEL 5

3 Mol Ammoniumhydrogenchlorid und 0,5 Mol Natriumsulfat wurden mit 1 Mol Ammoniumchlorid vermischt, um ein geschmolzenes Salz zu erhalten und dann in ein Reaktionsgefäß eingebracht. Anschliessend wurde Luft mit einer Rate von 110 ml/min in das Reaktionsgefäß eingeführt und die Reaktionstemperatur im Reaktionsgefäß bei 202 Grad C gehalten. Die Ausbeute an Chlorwasserstoff relativ zum vorbereiteten Ammoniumchlorid betrug nach einer Stunde 50,4% und nach 3 Stunden 74,2%. Anschließend wurde sofort die Temperatur auf 331 Grad C erhöht und die Luftzufuhr ins Reaktionsgefäß vorgesetzt. Dies ergab, daß eine Stunde nach Erhöhung der Temperatur die Ausbeute an Ammoniak 44,4% betrug und 3 Stunden nach Temperaturanstieg 65,2% betrug.

Die Erfindung betrifft also ein Verfahren zur Erzeugung von Chlorwasserstoff und Ammoniak, bei dem in einer Stufe die Reaktion von Ammoniumchlorid mit Ammoniumhydrogensulfat im Zustand von geschmolzenem Salz durchgeführt wird, um Chlorwasserstoff zu erzeugen/Dei dem das Reaktionssystem bei-der Stufe zur Durchführung dieser Reaktion auf eine Temperatur von 300 Grad C oder höher aufgeheizt wird, um Ammoniakgas zu erzeugen, wodurch Chlorwasserstoff und Ammoniak in großer

können und
Ausbeute erhalten werden / Probleme überwunden werden, die bei herkömmlichen entsprechenden Verfahren auftreten. "

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Claims

Patentansprüche

1. Verfahren zur Herstellung von Chlorwasserstoff und Ammoniak, dadurch gekennzeichnet , daß die Reaktion von Ammoniumchlorid mit Ammoniumhydrogensulfat im Zustand von geschmolzenem Salz durchgeführt wird, um Chlorwasserstoffgas zu erzeugen, und daß ein Reaktionssystem bei der Reaktion auf eine Temperatur von 2 80 Grad C oder höher aufgeheizt wird, um Ammoniakgas zu erzeugen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß bei der Reaktion erzeugtes Chlorwasserstoffgas vom Reaktionssystem abgetrennt wird.

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CaRAMKOVk" RGTERMUND 7OXSTUTTGARTSO-BADCANNSTATTi SEE! BcRGSTR 23/25 TEL lO'il) 567261 ZcMRALKASSE BAYER VOlKSBANKEN' MÜNCHEN KONTO-NUMMER7270 POSTSCHECK MÜNCHEN 77C62-805

ORIGINAL INSPECTED

3. Verfahrexi nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Aufheizen erfolgt, nachdem das Chlorwasserstoff gas abgetrennt worden ist.

4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Heiz-Stufe erzeugtes Ammoniakgas vom Reaktionssystem abgetrennt wird.

5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeich-

der Reaktion net, daß das Reaktionssystem während der Durchführung/bei einer Temperatur im Bereich zwischen 150 und 2 80 Grad C gehalten wird.

6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichc h η e t , daß das Reaktionssystem auf einer Temperatur im Bereich zwischen 200 und 260 Grad C gehalten wird.

7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Reaktionssystem bei der Heiz-Stufe bei einer Temperatur im Bereich zwischen 320 und 380 Grad C gehalten wird.

8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Mol-Verhältnis von Ammoniumchlorid und Ammoniumhydrogensulfat 1:1,5 oder mehr beträgt.

9..Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Mol-Verhältnis vom Ammoniumchlorid und Ammoniumhydrogensulfat 1:1,5-5,0 beträgt.

10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekenn ζ ei c h net, daß das Mol-Verhältnis von Ammoniumchlorid und Ammoniumhydrogensulfat 1:1,5-3,0 beträgt.

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11. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest eine aus der Gruppe von Ammoniumsulfat und einem Alkalimetallsulfat ausgewählte Verbindung zugefügt wird.

12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekenn zeichnet, daß es sich bei dem Alkalimetallsulfat um eine Verbindung handelt, die aus der Gruppe von Natriumsulfat und
Kaliumsulfat ausgewählt worden ist.

13. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß das Mol-Verhältnis von Ammoniumchlorid, Ammoniumhydrogensulfat und der zumindest einen Verbindung

1,0 : 1,5-10 : 0-1,0 beträgt.

14. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß das Mol-Verhältnis vom Ammoniumchlorid, Ammoniumhydrogen sulfat und der zumindest einen Verbindung

1,O : 1,5-4,0 : 0-0,5 beträgt.

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