DE288271C - - Google Patents

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DE288271C
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C31/00Saturated compounds having hydroxy or O-metal groups bound to acyclic carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C33/00Unsaturated compounds having hydroxy or O-metal groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C33/02Acyclic alcohols with carbon-to-carbon double bonds
    • C07C33/025Acyclic alcohols with carbon-to-carbon double bonds with only one double bond

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

kaiserli<mes
PATENTAMT,
PATENTSCHRIFT
- JVl 288271 KLASSE 12 ο. GRUPPE
Verfahren zur Darstellung von ungesättigten Alkoholen. Patentiert im Deutschen Reiche vom 11. Dezember 1913 ab.
Es wurde gefunden, daß die durch Kondensation von Alkaliketonen mit Acetylen erhältlichen Acetylenalkohole durch reduzierende
CH, Mittel sich in die entsprechenden olefinischen Alkohole überführen lassen, wie:
CH3
C Mq — C — C ==: C rl -j- H2 — C Ho — C — C rl ::== C H2
0H
3-Methyibutinoi
Das so gewonnene 3-Methylbutenol, seine Homologen und Analogen besitzen ein besonderes technisches Interesse, da aus ihnen durch Wasserabspaltung leicht Isopren und seine Homologen und Analogen gewonnen werden können. Daß Derivate des Acetylens sich zu den entsprechenden olefinischen Verbindungen reduzieren lassen, war bislang nur in der aromatischen Reihe, und auch hier nur in ganz vereinzelten Fällen bekannt (vgl. z. B. Ber. 42 [1909], S. 3930), in der aliphatischen Reihe dagegen ist es bis jetzt nicht gelungen, Abkömmlinge des Acetylens durch reduzierende Mittel in die entsprechenden Olefinkörper überzuführen. In allen bisher bekannten Fällen nehmen Acetylenderivate Wasserstoff überhaupt nicht auf (vgl. Fit tig, Ann. der Chemie
OH
3-Methylbutinol.
268 [1892], S. 98) oder sie wurden nur zu vollkommen gesättigten Verbindungen reduziert (vgl. z. B. Meureu et Delange, Compt. rend. 150 [1910], S. 1761; Dupont, Compt. rend. 156 [1913], S. 1623).
Was das Verhalten von Acetylencarbinolen gegen reduzierende Mittel anbelangt, so war darüber bis jetzt nichts bekannt, und es ließ sich infolgedessen auch nicht voraussehen, wie die Reduktion hier verlaufen würde. Es ist deshalb namentlich auf Grund aller beim Reduzieren von aliphatischen Acetylenderivaten bislang gemachten Erfahrungen (vgl. die obigen Literaturstellen) überraschend, daß die Reduktion des 3-Methylbutinols, seiner Homologen und Analogen, so glatt zu den entsprechenden Olefinalkoholen führt.
Beispiel ι.
Reduktion des 3-Methylbutinols zu
3-Methylbutenol:
CH3-C-CH=CH2
OH
10
mittels Natriums.
Die Reduktion des Methylbutinols zu 3-Methylbutenol erfolgt schnell unter bester Ausnutzung des Natriums, wenn man das letztere direkt in das mit einem indifferenten Lösungsmittel verdünnte Carbinol einträgt. Da aus je einem Molekül des Carbinols und je einem ' Atom Natrium ein Atom Wasserstoff für die Reduktion disponibel wird, so ist es selbstverständlich, daß hierbei theoretisch nur die Hälfte des angewandten 3-Methylbutinols zu 3-Methylbutenol reduziert werden kann, und daß man, um die Reduktion zu Ende zu führen, die Alkohole aus den Alkoholaten abscheiden und der erneuten Behandlung mit Natrium unterwerfen muß. Man verfährt zweckmäßig wie folgt:
250 Teile 3-Methylbutinol werden in 1000 bis 1500 Teilen absolutem Äther gelöst und in die durch Eis gekühlte Lösung unter Rühren nach und nach 68 Teile Natrium eingetragen, das sich unter schwacher Wärmebildung und unter vorübergehender, mehr oder minder starker Trübung der Flüssigkeit löst. Sobald alles Metall verschwunden ist, fügt man zu der klaren Lösung behufs Zersetzung der Alkoholate vorsichtig etwa 400 Teile Wasser und sättigt das freie Alkali durch Kohlensäure ab. Man trennt hierauf die farblose ätherische Lösung von der wäßrigen Schicht und extrahiert die letztere ein bis zweimal mit kleinen Mengen Äther. Die vereinigten und über Kaliumcarbonat getrockneten ätherischen Lösungen werden alsdann abermals, wie vorstehend beschrieben, mit 68 Teilen Natrium behandelt und verarbeitet. Nach dieser zweiten Operation ist weitaus die größte Menge des Acetylenalkohols in 3-Methylbutenol umgewandelt. Wenn nötig, wird die gleiche Operation, eventuel mit einer geringeren Menge Natrium, noch einmal wiederholt. Bei dem Abdestillieren des Äthers an der Kolonne bleibt das 3-Methylbutenol als farbloses, bei 90 bis 98 ° siedendes öl zurück. Behufs völliger Reinigung destilliert man es über etwas gebranntem und gepulvertem Kalk, wodurch es von kleinen Mengen Wasser und etwa noch anhaftenden Spuren 3-Methylbutinol befreit wird. Die Ausbeute beträgt 80 Prozent der Theorie. 3-Methylbutenol bildet ein farbloses, dünnes, schwach nach Isopren riechendes öl vom Siedepunkt 97 °; 755 mm, das zum Unterschied von dem in jedem Verhältnis mit Wasser mischbaren 3-Methylbutinol sich erst in etwa 10 Teilen Wasser löst und weder mit ammoniakalischer Silber- noch Kupferoxydullösung reagiert. In Berührung mit verdünnten Mineralsäuren verwandelt es sich in der Kälte langsam, schnell beim Erhitzen in ein in Wasser unlösliches öl von penetrantem, terpenartigem Geruch.
Die vorstehend beschriebene Reaktionsmethode läßt sich einfacher gestalten und auf nur eine Operation beschränken, wenn man wie folgt verfährt:
10 Teile 3-Methylbutinol und 20 Teile 3-Methylbutenol werden in 40 bis 50 Teilen absolutem Äther gelöst, und die mit Eis gekühlte Lösung unter Rühren so lange mit Natrium (7 bis 8 Teile), das man nach und nach hinzufügt, behandelt, bis eine Probe der Lösung, mit Wasser und ein wenig Ammoniak versetzt, beim Schütteln mit ammoniakalischer Silberlösung keine oder nur geringe Fällung mehr gibt. Die Weiterverarbeitung der Reaktionsflüssigkeit erfolgt dann genau so, wie es in Beispiel 1 beschrieben ist. Diese Ausführungsform wird sich dann empfehlen, wenn man nach den Angaben des Beispiels 1 einen bestimmten Vorrat an 3-Methylbutenol dargestellt hat.
Die Reduktion des 3-Methylbutinols läßt sich auch ohne Anwendung eines Verdünnungsmittels so ausführen, daß man dasselbe in 10 bis 12 Teilen 3-Methylbutenol löst und in diese Lösung direkt unter Kühlen mit Eis und Rühren Natrium bis zum Ausbleiben der Silberreaktion einträgt, darauf der sirupähnlichen farblosen Lösung Eiswasser hinzufügt, mit Kohlensäure sättigt und. das unveränderte und neugebildete 3-Methylbutenol im Wasserdampfstrom überdestilliert. Aus dem Destillat wird die Verbindung durch Pottasche abgeschieden, über Natiumcarbonat getrocknet und destilliert.
Beispiel 2.
Reduktion des 3-Methylbutinols mit Hilfe
von Zinkstaub und Essigsäure.
50 Teile Zinkstaub werden mit 200 Teilen Wasser und 10 Teilen 3-Methylbutinol in einem mit Rückflußkühler verbundenen Kolben auf dem Wasserbade erwärmt und unter Rühren allmählich 50 Teile Essigsäure hinzugetropft. Das Erwärmen wird fortgesetzt, bis eine Probe der Lösung nach dem Übersättigen mit Ammoniak mit ammoniakalischer Silberlösung keinen Niederschlag mehr gibt, was erst nach
mehreren Tagen der Fall ist. Das gebildete 3-Methylbutenol wird im Wasserdampfstrom übergetrieben und so isoliert, wie in Beispiel ι angegeben ist. Ausbeute 60 Prozent der Theorie.
Beispiel 3.
20 Teile Zinkstaub werden in bekannter Weise verkupfert und in eine Lösung von 10 Teilen 3-Methylbutinol in 100 Teilen Wasser eingetragen. Nach etwa 2ostündigem Kochen am Rückflußkühler ist alles Butinol verschwunden. Das gebildete 3-Methylbutenol wird mit Wasserdampf abgetrieben und auf bekannte Weise isoliert. Die Ausbeute ist nahezu quantitativ.
Beispiel 4.
Reduktion mit kolloidalem Palladium.
In einem Rührkessel mit sehr kräftig wirkendem Rührwerk,'welches mit Gaseinleitungsund -ableitungsrohr versehen ist, werden 500 Teile Wasser und 250 Teile einer Lösung von 5 Teilen 5oprozentigem kolloidalem Palladium in 1000 Teilen Wasser gebracht. Nachdem die Luft durch Wasserstoff verdrängt worden ist, werden 840 Teile 3-Methylbutinol eingeführt unter Vermeidung des Einsaugens von Luft. Dann wird bei gewöhnlicher Temperatur so lange Wasser eingeführt, bis eine Probe des Reaktionsgemisches mit ammoniakalischer Silberlösung keinen Niederschlag mehr gibt, was der Fall ist, wenn die zur Umwandlung der dreifachen Bindung in die doppelt berechnete Menge Wasserstoff aufgenommen worden ist. Dann wird das gebildete 3-Methylbutenol aus der Reaktionsflüssigkeit mit Kaliumcarbonat ausgesalzen und vom ausgeschiedenen Palladium abfiltriert.
Das 3-Methylbutenol wird mit Kaliumcarbonat völlig entwässert und destilliert; Siedepunkt 96 bis 97°. Ausbeute 75 Prozent der Theorie.
Beispiel 5. Reduktion mit Nickel.
In einem gleichen Apparat werden 840 Teile ■ 3-Methylbutinol mit 20 Teilen im Wasserstoffstrom bei 200° aus Nickeloxyd reduziertem Nickel und 30 Teilen aus Nickelnitrat hergestelltem Nickeloxyd bei 90 bis 100° so lange mit Wasserstoff kräftig gerührt, bis die Reaktion auf 3-Methylbutinol mit Silberlösung verschwunden ist. Dann wird das gebildete 3-Methylbutenol abdestilliert, mit Kaliumcarbonat völlig getrocknet und destilliert.
An Stelle der in den beiden letzten Beispielen genannten Katalysatoren können natürlich auch andere verwandt werden. So kann man an Stelle kolloidalen Palladiums auch ein Gemisch von Platinchlorür und Gummiarabicum u. dgl., und an Stelle von Nickel oder Nickeloxyd auch Platinmohr oder Palladiumschwarz verwenden. Ausbeute 70 Prozent der Theorie.
Beispiel 6.
Reduktion von 3-Methylpentinol zu
3-Methylpentenol:
CH,
C Ho — C Η-» — C — C H
OH
CH2.
Die Reduktion des 3-Methylpentinols vom Siedepunkt 120 bis 121°, erhältlich aus Methyläthylketonnatrium und Acetylen, und die Isolierung des gebildeten 3-Methylpentenols läßt sich genau in der gleichen Weise ausführen, wie es in Beispiel 1 für 3-Methylbutinol beschrieben ist.
Das 3-Methylpentenol ist ein farbloses, in Wasser schwer lösliches öl vom Siedepunkt 114 bis 116 °. Ausbeute 70 Prozent der Theorie.
Beispiel 7.
Reduktion von Cyklohexanolacetylen
/ C H2 — C H2 ν
CH0
zu Cyklohexanoläthylen
CH9
C Ho C Hg
C Hn C Hn
C Ho C Hn
OH
OH
124 Teile Cyklohexanolacetylen, Siedepunkt 23 Teilen Natrium reduziert, wie dies in 73°, 12 mm ND 20° — 1,4830 werden in 1 Beispiel 1 ausführlich beschrieben ist. Gegen 1000 Teilen trockenem Äther gelöst und mit | Ende der Operation wird die Auflösung des
Natriums zweckmäßig durch gelindes Erwärmen unterstützt. Die Aufarbeitung geschieht, wie in Beispiel ι beschrieben. Auch hier wird die Reduktion zweckmäßig noch zweimal wiederholt. Schließlich werden geringe Mengen von unverändert gebliebenem Ausgangsmaterial durch Schütteln der ätherischen Lösung mit ammoniakalischer Silbernitratlösung entfernt. Nach Waschen der ätherischen Lö-
IQ sung mit Wasser wird sodann mit Kaliumcarbonat sorgfältig getrocknet. Nach Abdestillieren des Äthers siedet der Rückstand vollkommen einheitlich bei 59 ° unter 9 mm als farblose, ölige Flüssigkeit. ND 20 ° = 1,4781. Ausbeute 65 Prozent der Theorie.

Claims (1)

  1. Patent-Anspruch:
    Verfahren zur Darstellung von ungesättigten Alkoholen, darin bestehend, daß man 3-Methylbutinol
    CH,
    OH
    sowie seine Homologen und Analogen ■ mit reduzierenden Agentien behandelt.
DENDAT288271D Active DE288271C (de)

Publications (1)

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DE (1) DE288271C (de)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2516826A (en) * 1945-10-04 1950-07-25 Commercial Solvents Corp Process for catalytic semihydrogenation of tertiary acetylenic monohydric alcohols
DE1092004B (de) * 1956-11-27 1960-11-03 Hoffmann La Roche Verfahren zur Herstellung von 3,7-Dimethyl-octadien-(1,6)-ol-(3)
US3715404A (en) * 1964-06-03 1973-02-06 Hoffmann La Roche Process for selective hydrogenation

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2516826A (en) * 1945-10-04 1950-07-25 Commercial Solvents Corp Process for catalytic semihydrogenation of tertiary acetylenic monohydric alcohols
DE1092004B (de) * 1956-11-27 1960-11-03 Hoffmann La Roche Verfahren zur Herstellung von 3,7-Dimethyl-octadien-(1,6)-ol-(3)
US3715404A (en) * 1964-06-03 1973-02-06 Hoffmann La Roche Process for selective hydrogenation

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