DE2751235B2 - Verfahren und Vorrichtung zur Erzeugung stickoxidfreier Abgase bei der Auflösung bestrahlter Brennelemente - Google Patents
Verfahren und Vorrichtung zur Erzeugung stickoxidfreier Abgase bei der Auflösung bestrahlter BrennelementeInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Erzeugung stickoxidfreier Abgase bei
der Auflösung bestrahlter Brennelemente aus Kernreaktoren in Salpetersäure, wie sie bei der Aufarbeitung
bestrahlter Kernbrennstoffe notwendig ist
Zur Wiederaufarbeitung bestrahlter Brennelemente aus Kernreaktoren ist nac'i eirsr mechanischen
Zerkleinerung eine chemische Auflösung erforderlich. Bevorzugtes Lösungsmittel für diesen Prozeß ist
Salpetersäure, da sie eine vollständige Auflösung der bestrahlten Kernbrennstoff-, insbesondere Urandioxid-Pellets
bewirkt und die entstehenden Nitratlösungen für die folgende maßchemische Aufarbeitung, beispielsweise
Extraktion von Uran und Plutonium, sehr gut geeignet sind.
Dieses Auflöseverfahren in Salpetersäure oder Salpetersäuregemischen hat jedoch den Nachteil, daß
bei der Lösereaktion nitrose Gase entstehen, die bei der Isolierung der gasförmigen radioaktiven Spaltprodukte,
insbesondere der Edelgase Kr und Xe, stören und deshalb abgetrennt werden müssen. Die Entfernung von
Stickoxiden durch bekannte Waschverfahren erfordert aber in jedem Fall überschüssigen Sauerstoff, um das bei
jeder Absorption von NOj nach
3NO2-I- H2O-. 2HNO3 + NO
zu einem Drittel neugebildete NO letztendlich oxidativ in HNO3 überzuführen.
Die großtechnischen Verfahren zur Absorption der Stickoxide arbeiten alle mit einem Sauerstoffüberdruck,
um die maximal zulässige Stickoxid-Konzentration in der Abluft zu unterschreiten. Bei der wiederaufarbeitung
von Kernbrennstoffen muß jedoch aus Sicherheitsgründen im Unterdruckbereich gearbeitet werden, so
daß mit den bekannten Verfahren eine ausreichende Abscheidung des Stickoxids nur schwer zu erreichen ist.
Ms ist /war grundsätzlich möglich, durch die an sich bekannte Absorption in einer HiOrhaltigen Waschlösung
(US-PS 37 33 393) den notwendigen Saucrstoffflberschuß zu minimieren. Durch die anfallenden
Stickoxid-Mengen bei der Auflösung der Brennelemente wird jedoch in jedem Fall eine Verdönnung der
radioaktiven Gase auf weniger als 1 Volumenprozent verursacht, die ihre spätere Isolierung erheblich
erschwert
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung,
ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Auflösung bestrahlter Brennelemente zu finden, bei dem der
Stickoxidanteil schon bei der Lösereaktion so niedrige gehalten werden kann, daß in Kombination mit einer
späteren Wasserstoffperoxid-Wäsche der Gehalt der radioaktiven Spaltprodukte im stickoxidfreien Restgas
bei mindestens 10 bis 20 Volumenprozent liegt Hierdurch wird die anschließende Entfernung des
nichtradioaktiven Sauerstoffs, z, B. durch die thermische o-Jer katalytisch^ Reaktion mit Wasserstoff, entscheidend
vereinfacht und die Isolierung der radioaktiven Spaltgase für eine Wiederaufarbeitung im technischen
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der zur Auflösung eingesetzten Salpetersäure
kontinuierlich ein flüssiges Oxidationsmitte! zugesetzt wird. Vorzugsweise wird der Salpetersäure ein berechneter
Überschuß Wasserstoffperoxid zugesetzt, der die Reduktionsprodukte der Salpetersäure bereits während
des Auflöseprozesses in der Lösung wieder aufoxidiert Hierdurch wird die Salpetersäure nicht verbraucht und
wirkt in der Lösereaktion quasi als Katalysator. Die zur Auflösung erforderlichen Oxidationsäquivalente werden
allein durch das Wasserstoffperoxid geliefert Durch die Verwendung von Wasserstoffperoxid treten nur
minimale Mengen Sauerstoff im Abgas auf, aus dem Kr (und Xe) gut abgetrennt werden können.
drucklos und auch im Unterdruckbereich arbeitet was dort aus Sicherheitsgründen unbedingt erforderlich ist
durch den Vergleich mit einem bisher bekannten Auflöseprozeß deutlich:
a) Beispiel für ein bekannte:. Verfahren
In einer Auflösevorrichtung werden 2 χ 2000 kg U in Form bestrahlter UO2-Pellets in 24 Stunden mit
insgesamt 5000 kg 65prozentiger HNO3 behandelt. Dabei entstehen 250 m3 Stickoxid, die mit 225 m3
Sauerstoff (20% Überschuß) oxidiert und in einer Waschkolonne als HNO3 abgeschieden werden. Bei dem
angegebenen O2-Überschuß liegt der Wirkungsgrad der
Oxidationskolonne günstigenfalls bei ~98%, die Zusammensetzung
des gewaschenen Gases beträgt daher:
423 nv1 O2 = 88,6 Vol.-%
5 m' NO = 10,4Vol.%
5 m' NO = 10,4Vol.%
0,48M3Kr = 1,0Vol.-%
dessen niedriger Konzentration erschwert. Bei der
f>o Verwendung von Molekularsieben stört die mögliche
und NO festgehalten wird.
b) Beispiel für das erfindungsgemäße Verfahren,
M das anhand der Abbildung näher erläutert wird
M das anhand der Abbildung näher erläutert wird
In einem Auflöser (I) werden 2 χ 2000 kg U in Form
bestrahlter UO2-Pellets in jeweils 5 h mit insgesamt 5000 kg 65prozentiger HNO3 behandelt. Während der
— rein oder im Gemisch mit einem Teil der Lösesäure
— aus dem Vorratsgefäß (2) zugegeben. Das entstehende Abgas enthält in der Hauptsache O2 aus der
Zersetzung von H2O2, radioaktives Krypton (und andere Edelgase), Spuren von Stickoxiden sowie
HNO:|/H2O2-Aerosole und wird über die Nachreaktions-
bzw. Waschkolonne (3) geschickt. Die mitgeführten Aerosole werden in einem Glasfasertiefbettfilter (4)
mit hohem Abscheidegrad, beispielsweise 993%,
entfernt Das gereinigte Gas weist dann eine Zusammensetzung von
37001 O2= 88,5 VoL-%
4801 Kr= 11,5 VoL-%
4801 Kr= 11,5 VoL-%
auf. Hieraus kann der Sauerstoff in einfacher Weise mit
einer Molekularsiebschüttung (5) entfernt werden. Die Wirksamkeit des Molekularsiebes wird durch kontinuierliche
Oz-Messung verfolgt; sobald ein festgelegter
Grenzwert überschritten wird, wird auf das zweite
Molekularsieb umgeschaltet und das erste z, B. im Vakuum regeneriert
Eine alternative Möglichkeit zur Sauerstoff-Entfernung aus dem Abgas besteht in der thermischen oder
katalytischen Reaktion mit Wasserstoff in geringem Überschuß, wobei das gebildete Wasser ebenfalls über
Molekularsiebe entfernt wird. Die im Kr enthaltenen H2-Verunreinigungen können wegen der hohen Siedepunktsunterschiede
bequem destillativ abgetrennt und in die Verbrennungsstrecke zurückgeführt werden.
Eine Variante des Verfahrens besteht darin, die Nachreaktionskolonne (3) mit HNOyH^rGemischen
zu betreiben, die anschließend über das Vorratsgefäß (2) dem Auflöser (1) zugeführt werden. Die am Glasfasertiefbettfilter
(4) gesammelten Aerosole werden ihrerseits in den Sumpf der Nachreaktionskolonne (3)
abgeführt.
Claims (4)
1. Verfahren zur Erzeugung stiekoxidfreier Abga^
se bei der Auflösung bestrahlter Brennelemente in Salpetersäure oder Salpetersäuregemischen, dadurch
gekennzeichnet, daß der Salpetersäure kontinuierlich ein flüssiges Oxidationsmittel
zugesetzt wird,
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Salpetersäure Wasserstoffperoxid
zugesetzt wird.
3. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 und 2, gekennzeichnet durch einen
Auflöser (1) zur Auflösung der zerkleinerten Brennelemente, der mit einem Vorratsgefäß (2) für
das flüssige Oxidationsmittel verbunden ist, einer Nachreaktions- bzw. Waschkolonne (3) zur Beseitigung
der Stickoxidreste aus dem Abgas, einem Glasfaserfilter (4) zur Entfernung der mitgerissenen
Aerosole und Molekularsieben (5) zur Adsorption des Sauerstoffs aus dem Abgas.
4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Nachreaktions- bzw. Waschkolonne
(3) mit dem Vorratsgefäß (2) verbunden ist
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE2751235A DE2751235C3 (de) | 1977-11-16 | 1977-11-16 | Verfahren und Vorrichtung zur erzeugung stickoxidfreier Abgase bei der Auflösung bestrahlter Brennelemente |
Applications Claiming Priority (1)
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DE2751235A DE2751235C3 (de) | 1977-11-16 | 1977-11-16 | Verfahren und Vorrichtung zur erzeugung stickoxidfreier Abgase bei der Auflösung bestrahlter Brennelemente |
Publications (3)
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DE2751235A1 DE2751235A1 (de) | 1979-05-17 |
DE2751235B2 true DE2751235B2 (de) | 1980-10-02 |
DE2751235C3 DE2751235C3 (de) | 1981-05-27 |
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ID=6023889
Family Applications (1)
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DE2751235A Expired DE2751235C3 (de) | 1977-11-16 | 1977-11-16 | Verfahren und Vorrichtung zur erzeugung stickoxidfreier Abgase bei der Auflösung bestrahlter Brennelemente |
Country Status (1)
Country | Link |
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DE (1) | DE2751235C3 (de) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
FR2521447A1 (fr) * | 1982-02-17 | 1983-08-19 | Wiederaufarbeitung Von Kernbre | Appareillage pour enlever par lavage des particules de poussiere du gaz residuaire d'une installation nucleaire |
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DE2629011C3 (de) * | 1976-06-28 | 1980-01-31 | Alkem Gmbh, 6450 Hanau | Handschuhbox |
DE2835716C3 (de) * | 1978-08-16 | 1981-08-13 | Alkem Gmbh, 6450 Hanau | Handschuhbox |
DD297339A5 (de) * | 1990-08-30 | 1992-01-09 | Univ Halle Wittenberg | Verfahren zur beseitigung von stickoxiden aus abgasen |
CN112892409A (zh) * | 2021-01-20 | 2021-06-04 | 中国原子能科学研究院 | 一种铀铝合金靶件溶解装置 |
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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FR2106950A5 (de) * | 1970-09-30 | 1972-05-05 | Air Liquide |
-
1977
- 1977-11-16 DE DE2751235A patent/DE2751235C3/de not_active Expired
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---|---|---|---|---|
FR2521447A1 (fr) * | 1982-02-17 | 1983-08-19 | Wiederaufarbeitung Von Kernbre | Appareillage pour enlever par lavage des particules de poussiere du gaz residuaire d'une installation nucleaire |
Also Published As
Publication number | Publication date |
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DE2751235C3 (de) | 1981-05-27 |
DE2751235A1 (de) | 1979-05-17 |
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