DE2261801A1

DE2261801A1 - Verfahren zur kontinuierlichen kristallisation

Info

Publication number: DE2261801A1
Application number: DE19722261801
Authority: DE
Inventors: Masao Hirose; Goro Ishihara; Hidenobu Kubota; Shizuoka Mishima; Masaaki Syoji
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 1971-12-28
Filing date: 1972-12-16
Publication date: 1973-07-12
Also published as: IT976160B; US3899530A; JPS5234590B2; JPS4871376A; DE2261801B2; GB1368709A; DE2261801C3

Description

Dr.Hans-HeinridiWillrath d -62 Wiesbaden i4. De₂. 1972

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Dr.,Rietet Weber g«™*.**««*»

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PATENTANWÄLTE

TP 89

Toray Industries, Ine., 2, Nihonbashi-Muromachi, 2 - chemie, Chuo-Ku, Tokyo, 103 Japan

Verfahren zur kontinuierlichen Kristallisation

Priorität: Japanische Patentanmeldung Nr. 105 709/71 vom 28. Dezember 1971

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum kontinuierlichen Auskristallisieren eines kristillisierbaren Materials aus einer Lösung.

Im allgemeinen werden Terephthalsäure und Isophthalsäure, die beide kristallisierbare Materialien sind, durch Umsetzung der Rohmaterialien in Gegenwart eines Lösungsmittels unter einem erhöhten Druck bei einer Temperatur höher als der Siedepunkt des Lösungsmittels hergestellt. Das durch eine solche Reaktion erhaltene Reaktionsqemisch enthält Lösungsmittel, unumgesetzte

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Rohmaterialien und Nebenprodukte zusätzlich zu dem Hauptprodukt.

Es wurden bereits viele Methoden vorgeschlagen, das Produkt in einem reinen Zustand von einem solchen Reaktionsgemisch abzutrennen. Wenn das Produkt bei einer Temperatur höher als Raumtemperatur kristallisierbar ist, wird gewöhnlich die sogenannte "Umkristallisationsmethode" angewendet. Die Umkristallisationsmethode wird in der Weise durchgeführt, daß man eine Lösung, die ein kristallisierbares Material enthält, erhitzt, bis es sich vollständig auflöst,und dann allmählich abkühlt. In industriellem Maßstab ist es aus wirtschaftlichen Gründen wichtig, diese Umkristallisation kontinuierlich durchzuführen.

Die Art des verwendeten Lösungsmittels wird bestimmt, indem man die Löslichkeit, die Wirtschaftlichkeit der Wiedergewinnung und die Sicherheit bei der Handhabung in Betracht zieht. In einigen Fällen wird ein Lösungsmittel als ein geeignetes Lösungsmittel für die industrielle Verfahrensdurchführung gewählt, das das kristallisierbare Material unter Bindungen erhöhten Druckes und einer Temperatur höher als der Siedepunkt auflösen kann.

Verschiedene Methoden wurden bereits für ein industrielles Auskristallisieren eines kristallisierbaren Materials aus einer Lösung vorgeschlagen, die durch Auflösen bei einer höheren Temperatur als dem Siedepunkt des Lösungsmittels erhalten wurde. Bei einer typischen Methode wird die Kristallisation in der Weise durchgeführt, daß man die Lösung, in der ein kristallisierbares Material unter einem hohen Druck aufgelöst wurde, gekühlt, indem man sie unter adiabatischon Bedinjungen in ein System

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niedrigeren Druckes überführt, um etwas von dem Lösungsmittel zu verdampfen» In einer typischen Apparatur zur Durchführung dieser Methode ist eine Leitung zur überführung der Lösung von dem System mit hoher Temperatur und hohem Druck zu dem System mit niedriger Temperatur und niedrigem Druck erforderlich, und in der Leitung muß ein geeignetes Ventil vorgesehen werden. Bei einer praktischen Durchführung dieser Methode nimmt die Temperatur der auf hoher Temperatur und hohem Druck gehaltenen Lösung zu schnell ab, sobald die Lösung durch das Ventil geht, was zur Folge hat, daß man keine Kristalle mit großer Teilchengröße erhalten kann.

Wenn die resultierenden Kristalle zu kleine Teilchengrößen besitzen, ist es sehr schwierig, die Kristalle von der Lösung abzutrennen. Beispielsweise in einem speziellen Fall, in dem diese Methode angewendet wurde, wurde eine wäßrige Essigsäurelösung von Terephthalsäure mit einem Gehalt von 20 Gewichts-% Terephthalsäure , wobei die Lösung auf etwa 300° C und unter einem

Druck von 70 kg/cm gehalten wurde, auf Ätmosphärendruck gebracht, um sich schnell abzukühlen. Die nach einer solchen Umkristallisationsmethode erhaltenen Terephthalsäurekristalle besaßen sehr kleine Teilchengrößen, und es vrar sehr schwierig, die Terephthalsäurekristalle von der Mutterlauge nach gewöhnlichen Trennmethoden abzutrennen, so daß es nach dieser Methode industriell unpraktisch oder unmöglich war, eine Terephthalsäure hoher Reinheit herzustellen. Insgesamt ist diese Methode nicht für die Anwendung in modernen Industriebetrieben geeignet.

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Bei einer anderen herkömmlichen Methode wird eine Lösung, in der ein kristallisierbares Material bei einer hohen Temperatur gelöst ist, allmählich abgekühlt, um eine große Kristallteilchengröße zu erhalten, indem man die Lösung in einen Kristallisator überführt, der mit einem Kühlmantel ausgestattet ist. Es gibt jedoch bei dieser Methode einen Nachteil, dem man anscheinend nicht entgehen kann, da das kristallisierbare Material sich ablagert und auf der Kühlfläche des Kristallisators unter Bildung von Krusten wächst, was es unmöglich macht, diese Methode kontinuierlich durchzuführen,und außerdem die Kühlwirkung verschlechtert.

Ein Ziel der Erfindung besteht nun darin, ein industriell durchführbares Kristallisationsverfahren zu erhalten, das brauchbar ist, um kontinuierlich eine große Kristallteilchengröße zu erhalten, ohne Ablagerungen oder Krusten auf dem Kristallisator zu bilden, wobei man die Kristalle aus einer Lösung erhalten will, in der ein kristallisierbares Material bei einer Temperatur höher als der Siedepunkt des Lösungsmittels gelöst ist.

Es wurde gefunden, daß die obigen Ziele erreicht werden können, indem man eine Kristallisationskammer mit einer Kristallisationszone und einer Kühlzone, die auf die Kristallisationszone folgt und ihr benachbart ist, vorsieht. Die Lösung wird kontinuierlich eingespeist,und die resultierenden Kristalle werden kontinuierlich aus dem Kristallisator abgezogen. Die Kristallisationszone ist mit einem Mischer versehen. Das Mischen erfolgt mit mäßiger Geschwindigkeit und wird sorgfältig derart kontrolliert, daß die Lösung ein solches Temperaturgefälle besitzt, dass die Tempera-

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tür der Lösung allmählich durch die Kristallisationszone hindurch zur Kühlzone hin abnimmt, während die Entfernung der Kristallisationswärme in der Kühlzone bewirkt wird.

Diese Erfindung betrifft besonders eine Verbesserung zur Gewinnung großer Kristallteilchen in kontinuierlicher Weise ohne Bildung von Krusten auf Kühlflächen des Kristallisators. Eine unter hohem Druck und bei einer Temperatur höher als der Siedepunkt des Lösungsmittels, in dem das kristallisierbare Material aufgelöst ist, gehaltene übersättigte Lösung wird in einen Kristallisator eingespeist und fließt durch diesen hindurch und wird beim Passieren einer Zone, die auf einer niedrigeren Temperatur als die Sättigungstemperatur gehalten wird, gekühlt. Die resultierenden Kristalle werden dann kontinuierlich von dem Kristallisator an einem Punkt abgenommen, der von der Beschickungsstelle beabstandet ist. Die speziellen Stufen dieser Erfindung sind folgende:

a) Man hält den Druck in dem Kristallisator höher als den Dampfdruck der Lösung,

b) man hält eine kontinuierliche Phase der Lösung in dem Kristallisator aufrecht,

c) man wendet ein Kühlmittel an, das nur auf einen Teil des Kristallisators einwirkt, und bekommt so eine Kristallisationszone und eine Kühlzone, die in dem Kristallisator unmittelbar aufeinanderfolgen, und leitet die Lösung nacheinander durch diese Zonen,

d) man hält die Temperatur der Kühlzone unterhalb der Sättigungstemperatur, und

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β) man mischt langsam die Lösung derart, daß die Lösung ein solches Temperaturgefälle besitzt, daß die Temperatur der Lösung abnimmt, wenn die Lösung näher an die Kühlzone herankommt.

Durch die Zeichnung wird die Erfindung weiter erläuter. In dieser bedeutet

Fig. 1 eine teilweise senkrecht geschnittene schematische Darstellung einer typischen Apparatur, wie eie sur Durchführung einer bevorzugten Ausfuhrungsform des Verfahrens nach der Erfindung verwendet wird, und

Fig. 2 eine graphische Darstellung, die das vertikale Temperaturgefälle für ausgewählte repräsentative Werte der Pelects-Zahl für den in einem Beispiel einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung verwendeten Kristallisator zeigt.

Der Ausdruck "kristallisierbares Material", wie er hier verwendet wird., bedeutet ein Material, das durch Kühlen aus einer Lösung-auskristallisiert werden kann, die man durch Auflösen des Materials in einem geeigneten Lösungsmittel bei einer Temperatur höher als der Siedepunkt des Lösungsmittels erhalten hat.

Der Ausdruck ^!l Sättigungs temperatur", wie er hier verwendet wird, bedeutet eine Temperatur, bei der die Lösung einer bestimmten Zusammensetzung gerade gesättigt ist.

Der Ausdruck "langsames Mischen", wie er hier verwendet wird, bedeutet ein Mischen, bei dem die Pe-Zahl, die nachfolgend noch definiert wird, im Bereich von etwa 0,1 bis etwa 20 liegt.

Das nach der Erfindung verwendete kristallisierbare Material schließt beispielsweise aromatische Carbonsäuren, wie Terephthal-

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säure und Isophthalsäure, ein. Terephthalsäure wird am meisten bevorzugt als das kristallisierbare Materialnach der Erfindung verwendet. Wasser, Essigsäure, Propionsäure, wäßrige Lösungen dieser Säuren und jene wäßrigen Lösungen, die einen kleineren Anteil von Ketonen, wie Methyläthylketon und Cyclohexanon, enthalten, können gewöhnlich als Lösungsmittel für das kristallisierbare Material nach der Erfindung verwendet werden.

Ein Reaktionsgemisch, das man durch Oxidation von p-Xylol, m-Xylol oder eines Gemisches derselben mit molekularem Sauerstoff in Anwesenheit eines Metallkatalysators in einem Lösungsmittel einer aliphatischen Säure, wie Essigsäure, Propionsäure oder einer wäßrigen Lösung einer solchen Säure, erhalten hat, kann zweckmäßig als die Lösung verwendet werden, in der ein kristallisierbares Material bei einer höheren Temperatur als der Siedepunkt des Lösungsmittels gelöst ist.

Anhand der Zeichnung, die eine spezielle Ausführungsform des Verfahrens nach der Erfindung zeigt, wird nunmehr das kontinuierliche Kristallisieren nach der Erfindung beschrieben. In Fig. ist der Kristallisator 1 als ein zylindrischer Kessel ausgebildet. Die Lösung, in der ein kristallisierbares Material gelöst ist, wird in den Kristallisator vom oberen Ende 2 her durch die Leitung 3 eingespeist. Die so zugeführte Lösung füllt den Raum in dem Kristallisator 1 und wird gewöhnlich vom unteren Ende 5 des Kristallisators 1 durch Leitung 6 als ein Schlamm abgenommen.

In dem Raum 4 in dem Kristallisator 1 bildet sich eine kontinuierliche Phase, die aus der zugeführten Lösung besteht. Diese kontinuierliche Phase wird in zwei Zonen geteilt, von der eine

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— fl —

die Kristallisationszone A ist, in der die Temperatur der Lösung allmählich abnimmt, während die Lösung abwärts strömt, während die andere Zone die Kühlzone B ist, in der ein Schlamm vorliegt, der auf einer Temperatur unterhalb der Sätticrungstemperatur der Lösung gehalten wird. Die Wärme der heißen Lösung , die
in den Kristallisator eingespeist wird, wird durch eine Kühlzone B entfernt, ■

Diese Wärmeentfernung kann in der Weise durchgeführt werden, daß man den die Kühlzone umgebenden Mantel 17 kühlt, doch erfolgt das Kühlen vorzugsweise nach folgender Methode* Ein Teil des Schlammes wird aus dem Kristallisator 1 herausgenommen und dann in den Wärmeaustauscher 7 über Leitung 8, Pumpe 9 und Leitung 10 eingeführt, dort gekühlt,und anschließend wird der gekühlte Schlamm über Leitung 11 zu der Kühlzone B zurückgeführt. Demnach erfolgt ein vollständiges Kühlen. Auf diese Weise können Anteile des
kristallisierbaren Materials, das in dem Schlamm vorhanden ist,
an irgendeiner geeigneten Stelle der Leitungen 8, 10 oder 11 abgetrennt werden. In diesem Fall kann die Leitung 6 weggelassen
werden.

Es ist recht wichtig, daß die Kristallisationszone A in direkter Berührung mit der Ktihlzone B steht. Da die Lösung mit einer ho>hen Temperatur kontinuierlich in den Kristallisator 1 vom oberen Ende 2 her eingespeist wird, besitzt die in der Kristallisationszone A vorhandene Lösung ein derartiges Temperaturgefälle, daß
die Temperatur der Lösung abnimmt, während sie näher zu der
Kühlzone B infolge eines langsamen Mischens der Lösung herankommt.

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Bei der Erfindung ist es unerläßlich, der in der Kristallisationszone A vorhandenen Lösung ein solches Temperaturgefälle au erteilen. Bei der vorliegenden Erfindung gibt es keinerlei Beschränkung hinsichtlich der Methode, mit Hilfe derer die Lösung langsam gemischt wird. Beispielsweise kann das Mischen entweder durch Rotation oder durch Auf- und Abbewegung der in Fig. 1 gezeigten Flügelräder oder durch Ablassen eines Gases, das in der Lösung nicht kondensiert werden kann, vom unteren Teil der Kristallisationszone bewirkt werden.

Im allgemeinen kann der Vermischungsgrad durch die Pelects-2ahl wiedergegeben werden, die nachfolgend als Pe-Zahl bezeichnet wird.

Die Pe-Zahl, wie sie bei der vorliegenden Erfindung verwendet wird, berechnet sich als UL/E, wobei U die mittlere lineare Geschwindigkeit (in Einheiten von cm/Sek.) der Lösung in der Kristallisationszone, L die Länge (in cm) der Kristallisationszone und E den Dispersionskoeffizienten der Lösung in Längsrichtung

(in cm /Sek.) bedeutet. Der Wert E kann durch eine Messung bestimmt werden, die auf Spuren anspricht, wie beispielsweise nach der Methode, die in Chemie-Ing.-Techn., 29, Seite 727 (1957) beschrieben ist.

In Fig. 2 ist gezeigt, wie die Lösungstemperatur in jedem Abstand von der Spitze der Kristallisationszone von der Pe-Zahl abhängt, wenn die Eingangstemperatur der eingespeisten Lösung 310 C beträgt und die Temperatur nahe dem Boden der Kristallisationszone 100° C erreicht. Aus Fig. 2 ist ersichtlich, daß das Temperaturgefälle in der Kristallisationszone steiler wird, wenn die Pe-

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Zahl größer wird. Die Biegung des Temperaturgefalles beeinflußt stark die Wachstumsgeschwindigkeit der Kristalle. Daher muß ein geeigneter Bereich der Pe~Zahl bestimmt werden, um eine große Kristallteilchengröße zu erhalten.

Bei der vorliegenden Erfindung sollte die in der Kristallisationszone vorhandene Lösung derart langsam gemischt werden, daß die Pe-Zahl im Bereich von etwa 0,1 bis etwa 20, vorzugsweise im Bereich von etwa 0,5 bis etwa 20 und noch stärker bevorzugt im Bereich von etwa 0,5 bis etwa 5 liegt.

Wenn die Pe-Zahl geringer als etwa 0,1 ist, besitzt die Lösung selbst an der Spitze der Kristallisationszone eine sehr niedrige Temperatur. Daher unterliegt die Lösung einem schnellen Kühlen, sobald sie in die Kristallisationszone eingeführt wird. Wenn die Pe-Zahl größer als etwa 20 ist, besitzt die Lösung eine hohe Temperatur, selbst am Boden der Kristallisationszone. Daher unterliegt die Lösung hier einem schnellen Kühlen, wenn sie in die Kühlzone kommt.

Bei der vorliegenden Erfindung wird eine Lösung, in der kristallisierbares Material bei einer hohen Temperatur gelöst ist, allmählich abgekühlt, während die Lösung durch den Kristallisator fließt,und dabei bilden sich in der Kristallisationszone Kristalle, und die so einmal gebildeten Kristalle wachsen langsam, während sie sich in einem begrenzten Raum bewegen, was durch das oben erwähnte langsame Mischen verursacht wird.

Als Kristallisator wird bei der vorliegenden Erfindung vorzugsweise ein zylindrischer Kessel verwendet. Ein Kristallisator, dessen Querschnitt in vertikaler Richtung variiert, kann eben-

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falls verwendet werden. Bei Verwendung eines solchen Kristallisators kann die Pe-Zahl der Lösung in der vertikalen Richtung verändert werden.

Eine Lösungf in der das gesamte kristallisierbare Material bei einer hohen Temperatur gelöst ist? wird bei der vorliegenden Erfindung am meisten bevorzugt verwendet, doch kann auch eine Lösung benutzt werden, die einige Teile'des kristallisierbaren Materials in einem kristallinen Zustand enthält. Im letzteren Falle wirken die von Beginn an vorhandenen Kristalle als Keime für die Kristallisation.

Der Druck in dem Kristallisator sollte höher als der Dampfdruck der Lösung gehalten werden. Sonst wird das Lösungsmittel verdampft und kühlt dabei die Lösung, was es unmöglich macht, die Lösung kontrolliert zu kühlen.

Bei der vorliegenden Erfindung ist es bevorzugt, den Schlamm aus dem Kristallisator vollständig herauszunehmen oder den gekühlten Schlamm in den Kristallisator wieder einzuspeisen„ und zwar in die Kühlzone an einem Punkt, der von der Kristallisationszone entfernt liegt.

Nach der Erfindung ist es möglich, kontinuierlich ohne Bildung von Krusten auf dem Kristallisator eine große Kristallteilchengröße aus einer Lösung zu erhalten, in der ein kristallisierbares Material bei einer höheren Temperatur als der Siedepunkt des Lösungsmittels gelöst ist. In Fällen, wo das Verfahren nach der Erfindung auf eine Lösung von Terephthalsäure angewendet wird, kann man Terephthalsäurekristalle mit großer Teilchengröße

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kontinuierlich in hoher Reinheit erhalten. Die folgenden Beispiele dienen der weiteren Erläuterung der Erfindung.

Beispiel 1

Eine auf 275° C unter 40 kg/cm gehaltene Lösung, die aus 80 Gewichts-% Essigsäure, 10 Gewichts-% Wasser und 10 Gewichts-% Terephthalsäure bestand, wurde mit einer Fließgeschwindigkeit von 50 kg/Std. in den Kristallisator 1, der in Fig. 1 gezeigt ist, vom oberen Ende 2 her eingespeist, wobei der Durchmesser des Kristallisators 0,18 m, die Länge der Kristallisationszone 1,7 m und die Länge der Kühlzone 0,3 m betrug.

Der Druck des Kristallisators wurde auf 40 kg/cm* gehalten, in dem eine Stickstoffgasbombe 13 mit dem oberen Teil des Kristalisators 12 mit Hilfe einer Leitung 14 verbunden war. Der Rührer 15 war mit 15 Turbinenflügelrädern 16 ausgestattet, deren Durchmesser 8 cm mit einem Abstand von jeweils 12 cm betrug.

Der Rührer wurde mit einer Geschwindigkeit von 100 U/Min, gedreht. Die Lösung wurde langsam mit einer Pe-Zahl mit einem Wert von 2,0 durch diese Drehung des Rührers gemischt.

Ein Teil der in der Kühlzone B vorhandnen Lösung wurde abgenommen und in den Wärmeaustauscher 7 eingeführt, der getrennt von dem Kristallisator 1 vorgesehen war. Die resultierende gekühlte Lösung wurde in die Kühlzone B zurückgeführt.

Der Wärmeaustauscher 7 besaß eine Wärmeüberführungsfläche von 1 m , und Wasser von 30° C wurde als Kühlmedium in dem Wärmeaustauscher verwendet. Durch ein solches Kühlen wurde die in der Kühlzone vorhandene Lösung auf 60° C gehalten. Die so erhaltenen

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Kristalle von Terephthalsäure besaßen einen mittleren Durchmesser von 150 .u. Der Gesamtwärmeüberführungskoeffizient betrug 500 Kcal/m χ Std. χ C hei Beginn des Betriebes und 400 Kcal/m χ Std. χ ⁰C nach einem Monat Betrieb. Das Kristallisationsverfahren konnte aber noch nach einem Monat kontinuierlichen Betriebes glatt und stabil durchgeführt werden.

Das folgende Vergleichsbeispiel wurde unter Verwendung des Kristallisators durchgeführt, der mit einem seine gesamte äußere Wand umgebenden Kühlmantel versehen war.

Der Rührer wurde mit einer Geschwindigkeit von 100 U/Min, gedreht, um ein Mischen der Lösung mit einer Pe-Zahl von 2,0 zu ergeben. Die auf 275° C unter einem Druck von 40 kg/cm gehaltene Lösung, die aus 80 Gewichts-% Essigsäure, 10 Gewichts-% Wasser und 10 Gewichts-% Terephthalsäure bestand, wurde mit einer Fließgeschwindigkeit von 50 kg/Std. in den Kristallisator eingespeist. Der Kristallisator wurde mit der Lösung gefüllt und mit

2 Stickstoffgas unter einen Druck von 40 kg/cm gesetzt. Das Kühlen erfolgte durch Einführung eines Kühlmediums von 30° C in den Kühlmantel. Bei dieser Methode wurde der Schlamm, der aus dem Lösungsmittel und Terephthalsäurekristallen bestand, mit etwa 60° C vom Boden des Kristallisators abgenommen.

Die so erhaltenen Terephthalsäurekristalle besaßen einen mittleren Durchmesser von 150 /u. Nach nur zweistündigem Betrieb setzten sich jedoch sogenannte Krusten ab und wuchsen auf der Innewand des Kristallisators, so daß ein weiteres Arbeiten unmöglich war. ' . '

Beispiel 2

Einige Kristallisationsversuche wurden auf gleiche Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, jedoch mit der Ausnahme, daß die Drehgeschwindigkeit des Rührers verändert wurde, wie in der nachfolgenden Tabelle gezeigt ist. Die mittlere Teilchengröße der Terephthalsäure hinsichtlich des so erhaltenen Durchmessers ist in der Tabelle aufgeführt.

Tabelle

Rotationsgeschwindigkeit des Rührers (U/Min.)	Pe-Zahl	Mittlere Teilchen größe ( /U)
430	0,3	50
310	0,5	110
170	1	140
60	5	150
35	10	100

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Claims

1$ Patentansprüche

1. Kontinuierliches Verfahren zum Auskristallisieren eines kristallisierbaren Materials aus einer gesättigten oder übersättigten Lösung dieses Materials durch Einführen dieser Lösung unter Druck und bei einer Temperatur höher als der Siedepunkt des Lösungsmittels in einen länglichen Kristallisator und Hindurchstromenlassen durch den Kristallisator unter Kühlen auf eine Temperatur unterhalb der Sättigungstemperatur und anschließende kontinuierliche Entfernung der resultierenden Kristalle aus dem Kristallisator, dadurch gekennzeichnet, daß man

a) in dem Kristallisator einen Druck aufrechterhält, der höher als der Dampfdruck der eintretenden heißen Lösung ist,

b) die Lösung in dem Kristallisator als eine kontinuierliche Phase hält,

c) nur einen Teil des Kristallisators kühlt und auf diese Weise eine Kristallisationszone und eine Kühlzone bildet, die unmittelbar aufeinander folgen, und die Lösung nacheinander durch diese Zonen führt,

d) die Temperatur in der Kühlzone unterhalb der Sättigungstemperatur der Lösung hält,

e) den Inhalt der Kristallisationszone mischt und

f) das Ausmaß und die Geschwindigkeit dieses Mischens derart begrenzt, daß die Lösung darin ein solches Temperaturgefälle besitzt, daß die Temperatur der Lösung abnimmt, während sie sich der Kühlzone nähert.

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2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Temperatur der Kühlzone unterhalb der SSttigungstemperatur der Lösung hält, indem man einen Teil der in der Kühlzone vorhandenen Lösung aus dem Kristallisator abzieht, in der abgezogenen Lösung vorhandene Kristalle gegebenenfalls entfernt und sodann die Lösung wieder in die Kühlzone einspeist.

3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man das Mischen unter kontrollierten Bedingungen durchführt, bei denen die Pe-Zahl im Bereich von etwa 0,1 bis etwa 20, vorzugsweise im Bereich von etwa 0,5 bis etwa 5 liegt.

4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man das Mischen in der Kristallisationszone durch Rotieren von FlügelrMdern bewirkt.

5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man als kristallisierbares Material Terephthalsäure oder Isophthalsäure verwendet.

6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß man als Lösungsmittel der Lösung Wasser, Essigsäure oder diese Lösungsmittel enthaltende Lösungen verwendet.

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