DE192035C - - Google Patents

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DE192035C
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C69/00Esters of carboxylic acids; Esters of carbonic or haloformic acids
    • C07C69/62Halogen-containing esters
    • C07C69/63Halogen-containing esters of saturated acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C69/00Esters of carboxylic acids; Esters of carbonic or haloformic acids
    • C07C69/76Esters of carboxylic acids having a carboxyl group bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring
    • C07C69/84Esters of carboxylic acids having a carboxyl group bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring of monocyclic hydroxy carboxylic acids, the hydroxy groups and the carboxyl groups of which are bound to carbon atoms of a six-membered aromatic ring
    • C07C69/88Esters of carboxylic acids having a carboxyl group bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring of monocyclic hydroxy carboxylic acids, the hydroxy groups and the carboxyl groups of which are bound to carbon atoms of a six-membered aromatic ring with esterified carboxyl groups

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

&\αζ\\ϊινν\% bet.
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SyXs-ί
KAISERLICHES
PATENTAMT.
PATENTSCHRIFT
- M 192035 KLASSE 12 o. GRUPPE
Firma E. MERCK in DARMSTADT.
Patentiert im Deutschen Reiche vom 16. September 1906 ab.
Vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Darstellung von Halogenestern der allgemeinen Formel
Halogen. (CHJx- O- CO- R
und besteht in der Wechselwirkung von Salzen von Carbonsäuren der allgemeinen Formel
(HO)CO-R
ίο mit Dihalogenderivaten der allgemeinen Formel Halogen · (C HJx · Halogen.
In diesen Formeln bedeutet χ eine beliebige Zahl und R einen substituierten oder nichtsubstituierten Kohlenwasserstoffrest.
Es ist bereits versucht worden, Dihalogenverbindungen mit den Salzen von Carbonsäuren umzusetzen, die betreffenden Versuche haben jedoch zu anderen Resultaten geführt.
So erhält man aus Äthylendibromid mit Kaliumacetat je nach den Bedingungen der Reaktion entweder Äthylenglykolmonoacetat oder Äthylenglykoldiacetat, nicht aber Bromäthylenessigsäureester (Beilstein, Handbuch der organischen Chemie, 3. Aufl., Band I, S. 413, Z. 9 ff. und Z. 16 ff.). Nur aus ungesättigten Halogenderivaten gelang bisher eine Umsetzung zu Halogenestern (Beilstein, Band I, S. 412, Z. 3/4, und 8/9). Diese Ester können jedoch zum Vergleich nicht herangezogen werden, da bei ihnen eine Abspaltung von Halogenwasserstoff unter Bildung ungesättigter Verbindungen oder im Sinne der Reaktion bei Äthylenbromid ausgeschlossen war.
Bei der Umsetzung gleicher Moleküle von Äthylenbromid und Kaliumacetat in wässerigem Alkohol zu Glykolbromhydrin (Br CH2 - CH^ OH) wurde gelegentlich auch der entsprechende Essigester in ganz kleinen Mengen erhalten, ohne daß irgendwelche Angaben über ein bestimmtes Verfahren zur gewerblichen Darstellung gemacht wurden (Annalen 177, S. 46, Z. 6/7).
Gegenüber allen diesen unsicheren bzw. auf einen anderen Gegenstand sich beziehenden Angaben liefert das vorliegende Verfahren die neuen Halogenester in guten Ausbeuten und auf einem technisch mit Sicherheit gangbaren Wege.
Wesentlich für das Gelingen des vorliegenden Verfahrens ist, daß man ohne Lösungsmittel unter Ausschluß von Wasser bei Temperaturen über 100° die Reaktion dergestalt vor sich gehen läßt, daß die Dihalogenverbindungen in Überschuß sind. Hierzu sei noch folgendes bemerkt:
Arbeitet man mit einem Lösungsmittel, so geht die Reaktion viel schlechter als ohne Lösungsmittel. Enthält das Lösungsmittel Wasser, oder wendet man die Komponenten in nicht trockenem Zustande an, so tritt eine mehr oder minder weitgehende Verseifung ein. Daher wird z, B. nach der Vorschrift
Annalen 177, S. 46, wie oben gesagt, nicht das Glykolbromacetin
(Br· CH2 . CH2 -O- CO· CH3J,
sondern Glykolbromhydrin
(Br-CH2-CH2-OHJ
erhalten.
Ein Erhitzen auf Temperaturen von über ioo° ist notwendig, da sonst die Reaktion nicht eintritt. Die Temperatur, bei der die Reaktion am raschesten verläuft, ist 150 bis i8o°; aber schon von Temperaturen über 100° an erfolgt, wenn auch langsamer, Umsetzung.
Zur Ausführung der Umsetzung ist theoretisch nötig I Mol. Dihalogenverbindung auf ι Mol. Salz der Carbonsäure. Nimmt man weniger Halogenverbindung, so bildet sich weniger halogenfreier Ester der Formel
R- 0-CO-(CH2Jx-CO-O-R
(vgl. Annalen_ 173, S. 117). Es empfiehlt sich, einen Überschuß der Dihalogenverbindungen, also mehr als 1 Mol. anzuwenden, da dann in guter Ausbeute die gewünschten Halogenester entstehen.
Die nach vorliegendem Verfahren erhältlichen Substanzen sollen als Zwischenprodukte zur Darstellung von medizinischen und auderen Präparaten dienen.
Beispiel 1. Brom-y-propylbenzoylester, Br-CH2- CH2 · CH2 -O- CO·
200 Teile Trimethylenbromid werden mit 50 Teilen fein gepulvertem benzoesaurem Natrium vermischt und 3 Stunden auf 170 bis i8o° erhitzt. Das Reaktionsprodukt wird nach dem Erkalten, mit Wasser versetzt und das abgeschiedene Öl mit Äther aufgenommen. Die ätherische Lösung wird zur Entfernung geringer Mengen nicht umgesetzten benzoesauren Natriums mit Alkali ausgeschüttelt.
Das Öl wird über Natriumsulfat getrocknet und fraktioniert.
Der Brom-v-propylbenzoylester ist ein farbloses öl vom Siedepunkt 147 bis 149 ° bei 6 mm Druck, das sich beim Stehenlassen wenig gelb färbt. Der Ester ist in Alkohol, Äther, Benzol und Chloroform leicht löslich, in Wasser unlöslich.
30 Beispiel 2.
Brom-ε-amylbenzoylester, Br - CH2 - CH2 - CH2 - CH2 - CH2 -O-CO- C6H11.
100 Teile Pentamethylenbromid werden mit 25 Teilen fein gepulvertem benzoesaurem Natrium 4 Stunden auf 180 ° erwärmt. Das Reaktionsprodukt wird nach dem Erkalten mit Wasser versetzt und das abgeschiedene öl mit Äther aufgenommen. Das getrocknete Öl wird fraktioniert.
Der Brom-£-amylbenzoylester ist ein schwach gelb gefärbtes Öl vom Siedepunkt 185 bis 1870 bei 5 mm Druck. Der Ester ist in organischen Lösungsmitteln leicht löslich, in Wasser unlöslich.
Beispiel 3. Brom - ε - amyl - ρ - nitrobenzoylester, Br - CH2 - CH2 - CH2 - CH2 - CH2 -OCO-C^H^· NO2 (p).
iooTeile Dibrompentan werden mit25 Teilen ρ -nitrobenzoesaurem Natrium 3 Stunden im ölbade auf 1500 erwärmt. Nach dem Erkalten wird das öl in Petroläther aufgenommen und von Bromnatrium abgesaugt. Die Petrolätherlösung wird getrocknet, abdestilliert und der Rückstand vom überschüssigen Dibrompentan durch Fraktionierung im Vakuum befreit. Der zurückbleibende Brom-ε - amyl - ρ-nitrobenzoylester wird aus Petroläther umkristallisiert und bildet schwachgrüngelblich gefärbte Kristallnadeln vom Schmelzpunkt 45 bis 46 °. Diese sind unlöslich in Wasser, leicht löslich in Alkohol, Äther und Petroläther.
Beispiel 4. Brom-E-amylsalicylsäureester, Br - CH2 -CH2- CH2 · CH2 · CH2 -OCO-C6Ht (OH) (0).
iooTeileDibrompentan werden mit 25 Teilen salicylsaurem Natrium 3 bis 4 Stunden unter gutem Umrühren auf 150 bis i6o° erwärmt. Von abgeschiedenem Bromnatrium wird abgesaugt und das Öl fraktioniert. Bei 4 mm Druck und 95 bis 100 ° geht das überschüssig angewandte Dibrompentan über, während der Brom^-amylsalicylsäureester bei 3 mm Druck und 193° siedet. Er ist unlöslich in Wasser, löslich in organischen Solventien, wie Aikohol, Äther usw.
■ . Beispiel 5.
Brom-E-amylanissäureester, Br-CH2-CH2- CH2-CH2-CH2- OCO
Wird analog wie der Salicylsäureester aus Teilen Dibrompentan und 20 Teilen anissaurem Natrium erhalten. Der Ester siedet bei 3 mm Druck und 215 bis 2170 und bildet ein in Wasser unlösliches, in organischen Solventien, wie Alkohol, leicht lösliches Öl.

Claims (1)

  1. Patent-Anspruch:
    Verfahren zur Darstellung von Carbonsäurehalogenalkylestern der allgemeinen Formel
    Halogen (CH2Jx - O-CO-R
    (worin χ eine beliebige Zahl und R einen substituierten oder nichtsubstituierten Kohlenwasserstoffrest bedeutet) durch Umsetzung der Salze von Carbonsäuren der allgemeinen Formel
    (HO)CO-R
    mit Dihalogeniden der allgemeinen Formel Halogen · (CH2)X - Halogen,
    dadurch gekennzeichnet, daß man die erwähnten Ausgangsstoffe ohne Lösungsmittel und unter Ausschluß von Wasser bei Temperaturen über ioo° derart in Wechselwirkung bringt, daß die Dihalogenverbindungen im Überschuß vorhanden sind.
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