DE1206594B - Verfahren zur Vordekontamination von aufzubereitenden Kernbrennstoffen - Google Patents

Verfahren zur Vordekontamination von aufzubereitenden Kernbrennstoffen

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DE1206594B
DE1206594B DEG42442A DEG0042442A DE1206594B DE 1206594 B DE1206594 B DE 1206594B DE G42442 A DEG42442 A DE G42442A DE G0042442 A DEG0042442 A DE G0042442A DE 1206594 B DE1206594 B DE 1206594B
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Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. Cl.:
C22b
Deutsche Kl.: 40 a-3/00
Nummer 1206 594
Aktenzeichen: G 42442 VI a/40 a
Anmeldetag: 31. Dezember 1964
Auslegetag: 9. Dezember 1965
Das Hauptpatent betrifft ein Verfahren zur Vordekontamination von aufzubereitenden Kernbrennstoffen durch Abtrennen von Spaltprodukten wie Cer, Ruthenium, Zirkonium, Niob. Dabei wird der Kernbrennstoff in einer oxydierenden alkalischen Schmelze aufgeschlossen, der gewonnene Schmelzkuchen mit Wasser, Natronlauge od. dgl. ausgelaugt und anschließend der Niederschlag mit verdünnter Säure versetzt, wobei der Kernbrennstoff in Lösung geht, während die abzutrennenden Spaltnuklide als iu Rückstand zurückbleiben.
Zum Abtrennen der genannten Spaltprodukte kann dieses Verfahren mit außergewöhnlichem Erfolg verwendet werden. Es hat sich aber gezeigt, daß sich das Verfahren nach dem Hauptpatent bei dem schon die Spaltprodukte Zr, Ru, Nb, Ce, J, Mo und Spaltedelgase vom Kernbrennstoff abgetrennt werden können, auch zum Abtrennen der Spaltprodukte Sr und Ba vom Kernbrennstoff eignet, wenn erfindungsgemäß die Schmelze für den Aufschluß der Kernbrennstoffe wenigstens teilweise aus Erdalkalisalzen besteht. Ba und Sr verdienen besonders deshalb Beachtung, da Ba bei der Kernspaltung in sehr großer Ausbeute entsteht und Sr wegen seines Isotops Sr 90 mit einer Halbwertzeit von 28 Jahren für die Abfalllagerung erhebliche Probleme aufwirft.
Bei der Reaktion des Brennstoffes, z. B. des Uranbrennstoffes, mit der'erdalkalihaltigen oxydierenden alkalischen Schmelze entsteht ein Erdalkaliuranat, das in der Schmelze einen unlöslichen Niederschlag bildet und aus ihr gemeinsam mit den unlöslichen Spaltnukliden durch direkte Filtration oder durch Eluieren der erkalteten Schmelze (Schmelzkuchen) z. B. mit Wasser abgetrennt werden kann.
In der Erdalkalischmelze sind auch die Spaltprodukte Sr und Ba löslich. Sie können deshalb gemeinsam mit den gleichfalls löslichen Spaltprodukten Cer, Mo und J mit der überschüssigen Schmelze vom Kernbrennstoffniederschlag abgetrennt werden. Die Spaltprodukte Zr, Nb, Ru bleiben nach Behändlung des Niederschlags mit verdünnter Salpetersäure, wobei allein der Kernbrennstoff gelöst wird, als unlöslicher Rückstand zurück.
Als erdalkalihaltige oxydierende alkalische Schmelze zum Aufschluß des Kernbrennstoffes verwendet man vorzugsweise magnesiumnitrathaltige Alkalinitratschmelzen mit unterschiedlicher Mengenbeigabe an Li-Na-K-Nitrat. Dabei kommt der Kernbrennstoff vorzugsweise mit dem Erdalkalisalz zur Reaktion, wobei es in Abhängigkeit von der Alkalinitratzusammensetzung der Schmelze möglich ist, die Erstarrungstemperatur der Schmelze in weiten Bereichen ein- Verfahren zur Vordekontamination von
aufzubereitenden Kernbrennstoffen
Zusatz zum Patent: 1184 503
Anmelder:
Gesellschaft für Kernforschung m. b. H.,
Karlsruhe, Weberstr. 5
Als Erfinder benannt:
Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. Hubert Vogg,
Leopoldshafen
zustellen. Diese Möglichkeit ist von besonderer Bedeutung, wenn beim Aufschlußprozeß auf temperaturempfindliche Bestandteile Rücksicht genommen werden muß. So ist beispielsweise bei Anwesenheit von Cer zu beachten, daß die Temperatur der Schmelze 300° C nicht wesentlich übersteigt, weil das entstehende Cernitrat lediglich bis 350° C stabil ist.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird noch an Hand des folgenden Beispiels näher erläutert. Die darin enthaltenen Größen und Zahlenangaben sollen jedoch keine Beschränkung der Erfindung bedeuten. Vielmehr kann man unter den vorstehenden Richtlinien das Verfahren auch in abgewandelter Form mit Erfolg durchführen.
1 g kurzzeitig im Reaktor bestrahltes UO3 wurde mit solchen Mengen inaktiven Spaltelementoxyden innig vermischt, daß das Verhältnis Brennstoff zu Spaltprodukten einen Abbrand von 100 000 MWd/t entsprach. Anschließend wurde das UO2 mit 8,64 g Mg(NO3)2-6 H2O und 5,00 g NaNO3 versetzt und bei 200° C 2 Stunden lang zur Reaktion gebracht. Nach dem Aufschluß wurde das Salz über eine G4-Fritte abgesaugt und mit der halben Salzgemischmenge nachgewaschen. Nach dem Erkalten wurde der Niederschlag mit Ammonnitrat-Waschlösung gewaschen und in 1 n-Salzpetersäure aufgelöst. Sowohl das abgetrennte Schmelzfiltrat als auch die erhaltene Kernbrennstofflösung wurden auf Sr und Ba-Aktivität analysiert und Dekontaminationsfaktoren für diese beiden Elemente > 10 gefunden. Über die Dekontaminationsfaktoren für die anderen Spaltprodukte vergleiche das Hauptpatent.
"' "" ' " "" 509 757/340
I 206
Gemäß einer Weiterbildung des Verfahrens nach der Erfindung ist es · günstig, wenn man nach der Aufschlußreaktion den Kernbrennstoffniederschlag in einer Zentrifuge von der überschüssigen Schmelze abtrennt. Besonders vorteilhaft ist es dabei, wenn die Zentrifuge gleichzeitig als Reaktionsgefäß· ausgebildet ist, d. h., wenn der Kernbrennstoff mit der oxydierenden alkalischen Schmelze zur Aufschlußreaktioh in einem Gefäß erhitzt und nach dem AufsöHlußprozeß im gleichen Gefäß auszentrifugjert wird. Dabei ist es zweckmäßig, für alle oder wenigstens für merirere Schleudergefäße einen gemeinsamen Behälter vorzusehen, der die Spaltnuklide enthaltenden Flüssigkeiten aus dem Schleuderbehälter aufnimmt.

Claims (4)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Vordekontamination von aufzubereitenden Kernbrennstoffen durch Abtrennen von Spaltprodukten gemäß Patent 1184 503, bei dem der Kernbrennstoff in einer oxydierenden alkalischen Schmelze aufgeschlossen und der gewonnene Schmelzkuchen mit Wasser, Natron- -- lauge od. dgl. ausgelaugt und anschließend- der zurückbleibende Niederschlag mit verdünnter Säure versetzt wird, wobei der Kernbrennstoff in Lösung geht, dadurch gekennzeichnet, daß die Schmelze für den Aufschluß des Kernbrennstoffes wenigstens teilweise aus ErdalkaK-salzen besteht/
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge-. kennzeichnet, daß die Erstarrungstemperatur der oxydierenden alkalischen Schmelze durch unterschiedliche Mengenbeigabe des Li-Na K-Salzen zur oxydierenden Erdalkalischmelze eingestellt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Kernbrennstoff enthaltende Niederschlag aus der überschüssigen Schmelze auszentrifugiert wird,
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Kernbrennstoff zur Aufschlußreaktion der Schmelze in einem Gefäß erhitzt und nach dem Aufschlußprozeß im gleichen Gefäß zentrifugiert wird.
509 757/340 11.65 © Bundesdruckerei Berlin
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