DE2057760A1 - Verfahren zur verbesserten Spaltproduktabtrennung bei der waessrigen Wiederaufarbeitung von abgebrannten Kernbrennstoffen - Google Patents

Verfahren zur verbesserten Spaltproduktabtrennung bei der waessrigen Wiederaufarbeitung von abgebrannten Kernbrennstoffen

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DE2057760A1 DE19702057760 DE2057760A DE2057760A1 DE 2057760 A1 DE2057760 A1 DE 2057760A1 DE 19702057760 DE19702057760 DE 19702057760 DE 2057760 A DE2057760 A DE 2057760A DE 2057760 A1 DE2057760 A1 DE 2057760A1
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Description

FARBWERKE HOECHST AG vormals Meister Lucius & Brüning
Az.: P 20 57 760.0 - HOE 7O/F 250 Datum: 2o. Januar 1971 - Br.KE/sch
Verfahren zur verbesserten Abtrennung von Spaltprodukten bei der wäßrigen Viederaufarbeitung von Uran- und Thorium aus abgebrannten Kernbrennstoffen
Die Erfindung betrifft ein Verfahren, das Xthylendiamintetraessigsäure zur verbesserten Spaltproduktabtrennung (Dekontamination) bei der Wiederaufarbeitung von abgebrannten Kernbrennstoffen, insbesondere von thoriximhaltigen Kernbrennstoffen, durch Flussig-Flüssig-Extraktion verwendet.
Unter den abgebrannten Kernbrennstoffen findet man zwei Typen, die sich wesentlich durch eine ihrer beiden Hauptkomponenten Uran und Plutonium bzw. Uran und Thorium unterscheiden.
Zur wäßrigen Wiederaufarbeitung bedient man sich der Tributylphosphat-Extraktion aus nitrathaltigem Medium, wobei für die Plutonium-haMgen Brennstoffe der Pur ex-Prozeß (vgl. Reactor Handbook, Second Edition, Volume II, Fuel Reprocessing, New York (1961), Seiten 146 ff.); für die Thorium-haltigen Brennstoffe der Thorex-Prozeß (a.a.O., Seite 214 ff.) entwickelt wurde.
In beiden Fällen wird der Brennstoff in Salpetersäure gelöst.
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-Z-
Während der Purex-Prozeß eine saure Anfangslöstang (Speiselösung) für die Extraktion verwendet, ist für den Thorex-Prozeß eine besondere Vorbehandlung der Speiselösung ausgearbeitet worden (vgl. DBP 1 I7O 918, entsprechend US Patent 3 0^9 UOO; R.H. Rainey and J.G. Moore, "Laboratory Development of the Acid Thorex Process for Recovery of Thorium Reactor Fuel", Nuclear Science and Engineering 10, (1961), Seiten 367 - 371).
Dazu destilliert man aus der Brennstofflösung die überschüssige Salpetersäure ab und entfernt anschließend bei erhöhter Temperatur, evtl. unter Zuhilfenahme einer Wasserdampfdestillation, einen Teil der hydrolytisch aus den Nitraten gebildeten Salpetersäure, so daß es zur Bildung basischer Nitrate kommt. Die auf die&e Weise auf Nitrationenunterschuß eingestellte Brennst off lösung gibt eine bessere Spaltpx-oduktabtrennung als Lösungen ohne Nitrationenunterschuß, weil bei der Bildung basischer Nitrate leichter hydrolysierbare Spaltprodukte wie Zirkon in eine hydrolysierte, weniger extrahierbare Form übergehen.
Die Abtrennung von Thorium und Uran beim Thorex-Prozeß erfolgt in einem Gegenstromextraktor, der aus einem Extraktions· und einem Waschteil besteht. Die nitrathaltige Speiselösung wird dem einen Ende des Extraktionsteils zugeführt, während vom anderen Ende eine Lösung von 30 VoI,-56 Tributylphosphat in Kerosin entgegenströmt. Um eine ausreichende Extraktionswirkung zu erhalten, müssen dem System Nitrationen als Aussalzmittel zugesetzt werden. Thorium und Uran gehen dabei in die organische Phase über. Der Hauptteil der Spaltprodukte wird nicht mitextrahiert und bleibt in der wäßrigen Phase, die in den Abfall geht. Aufgabe des Waschteils ist es, Spaltproduktanteile, die mit Thorium und Uran in die organische Phase übergegangen sind, aus dieser mit verdünnten nitrathaltigen Lösungen wieder auszuwaschen. Das gelingt aber nur bis zu einem gewissen Grad. Zur Abtrennung anderer störender Stoffe werden der Waschlösung Zusätze zugefügt (z. B. Eisen-2-sulfamat zur
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Reduktion von Chromat, das aus dem Edelstahl des Auflösungsgefäßes herausgelöst wurde oder Phosphorsäure zur Protaktiniumabtrennung) ·
Aus dem organischen Extrakt, der Thorium und Uran enthält, wird in einem nachgeschalteten Extraktor das Thorium vom Uran getrennt und in wäßriger Lösung zurückgewonnen. Die Rückgewinnung des Urans in wäßriger Lösung erfolgt in einem dritten Extraktor.
Nach diesem Prinzip sind bisher nur Brennstoffe mit niedrigem Spaltproduktgehalt aufgearbeitet worden. ¥endet man es aber auf die heute zur Viederaufarbeitung kommenden Kernbrennstoffe mit hohem Spaltproduktanteil an, wie sie im Kraftwerksbetrieb anfallen, dann kommt es bei der Nitrationenunterschußeinstellung der Brennstofflösung infolge der höheren Spaltproduktkonzentration zur Ausfällung von schwerfiltrierbaren Niederschlagen, hauptsächlich von Zirkonoxidhydrat· Man ist daher gezwungen, eine weitere bisher nicht vorgesehene Trennoperation einzuschalten und den abgetrennten Niederschlag auszuwaschen. Bei der technischen ¥iederaufarbeitung ist die Abtrennung schwerfiltrierbarer Niederschläge unerwünscht. Zu den verfahrenstechnischen Schwierigkeiten beim fernbedienten Arbeiten kommt der zusätzliche apparative und zeitliche Aufwand. Außerdem führen Adsorption und Einschlüsse im Niederschlag zu Verlusten an Uran und Thorium.
Zwar läßt sich die Niederschlagsbildung bei der Einstellung der Brennstofflösung auf die für die Extraktion von Thorium und Uran geeignete Zusammensetzung vermeiden, wenn die Salpetersäure nur so weit abdestilliert wird, daß eine hydrolytische Umwandlung nicht stattfinden kann. Solche- Speiselösungen haben einen Säuregehalt von über 0,5 Mol/l HNO.,. Saure Speiselösungen haben aber den Nachteil, daß Zirkon und andere Spaltprodukte in verstärktem Maße mit Uran und Thorium extrahiert werden. Bei der ohnehin begrenzten Wirksamkeit des Vaschens mit verdünnten nitrathaltigen Lösungen resultiert dadurch eine wesentlich stärkere
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Verunreinigung des Thoriums und Urans und damit verbunden eine erhöhte Radioaktivität.
Es ergab sich daher die Aufgabe, die Wirksamkeit des Waschvorgangs zu verbessern und den durch Vermeidung einer Niederschlagsbildung vorhandenen Vorteil saurer Speiselösungen mit einer guten Entfernung der Spaltprodukte zu verbinden.
Es wurde ein Verfahren zur verbesserten Abtrennung von Spaltprodukten bei der wässrigen Wiederaufarbeitung von Uran und Thorium aus abgebrannten Kernbrennstoffen, die ggf. auch Plutonium enthalten können, durch Herstellung einer nitrathaltigen Speiselösung der Brennstoffe, Extraktion von Thorium- und Uransalzen
ψ mittels organischer Extraktionsmittel, z.B. Kerosin-verdünntem Tributylphosphat, aus der nitrathaltigen wäßrigen Lösung und anschließendem Auswaschen der Spaltproduktanteile aus der organischen Phase in einem mehrstufigen Flüssig-Flüssig-Gegenstrom-Extraktionssystem, bestehend aus einem Extraktions- und einem Waschteil, gefunden, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man zum Entfernen der Spaltprodukte eine wäßrige Lösung von Äthylendiamintetraessigsäure bzw. deren Salzen, insbesondere deren Natriumsalzen zusetzt. Dadurch wird die geringe Extrahierbarkeit der Spaltprodukte aus der wäßrigen Phase durch Bildung wasserlöslicher Komplexe weiter vermindert. Die geringen Spaltproduktanteile, die dennoch in die organische Phase übertreten, werden im
. Waschteil aus dieser durch Komplexbildung in der wäßrigen Phase wieder herausgewaschen.
Die Xthylendiamintetraessigsäure (EDTA) bzw. ihre Salze werden zweckmäßig der Waschflüssigkeit zugesetzt. Anteile können auch gleichzeitig mit der Speiselösung eingegeben werden; sie werden dann aber nur im Extraktionsteil wirksam. Bevorzugt wird als Waschlösung bei Verwendung saurer Speiselösungen eine Lösung von äthylendiamintetraessigsaurem Natrium in Wasser. Bei Verwendung von Speiselösungen ohne überschüssige Salpetersäure soll die Waschlösung neben EDTA Nitrationen enthalten. Die Menge der EDTA sollte sich etwa nach dem Spaltproduktgehalt der Lösung richten, denn eine zu hohe Zugabe belastet nur das Abfallvolumen.
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Es ist daher zweckmäßig, daß die Konzentration der Äthylendiamintetraessigsäure bzw. ihrer Salze in der Waschlösung 0,001 bis 0,3 Mol/l beträgt. Konzentrationen von 0,01 - 0,1 Mol/l werden bevorzugt»
Es ist vorteilhaft, die aus der Endstufe des Waschteils austretende Äthylendiamintetraessigsäure-haltige Waschlösung zusammen mit der Speiselösung in die eine der beiden Endstufen des Extraktionsteils zurückzuführen, während in die andere Endstufe die Tributylphosphatlösung eingegeben wird.
Es hat sich weiterhin als vorteilhaft erwiesen, daß die Speise— lösung überschüssige Salpetersäure enthält in einer Konzentration zwischen 0,5 und 3»0 Mol HNO_/l. Eine Salpetersäurekonzentration zwischen 0,7 und 1,1 Mol/l wird bevorzugt·
•s
Das Verfahren gemäß der Erfindung läßt sich mit Tributyl phosphatlösungen verschiedener Konzentrationen in verschiedenen flüssigen Kohlenwasserstoffen durchführen. Grundsätzlich sind Konzentrationen von Tributylphosphat zwischen 1 und k$ Vol.-$ möglich; Konzentrationen zwischen 5 und 30 Vol.-$ Tributylphosphat werden bevorzugt. Als Lösungsmittel können Paraffinkohlenwasserstoffe mit TO - 16 Kohlenstoffatomen verwendet werden, vorzugsweise Normal-Paraffine wie n-Dodekan. Gute Ergebnisse erhält man auch mit Gemischen entsprechender Kohlenwasserstoffe wie Kerosin.
Die Erfindung ist jedoch nicht auf die Verwendung von Tributylphosphat in Kohlenwasserstoffen beschränkt. Äthylendiamintetraessigsäure kann auch mit anderen für Uran, Thorium und Plutonium geeigneten Extraktionsmitteln zur Spaltproduktabtrennung eingesetzt werden, z. B. mit Di — sec.-butyl-phenylphosphonat in Diäthylbenzol oder mit Ketonen wie Methylisobutylketon oder mit Äthern wie Dibutoxydiäthyläther.
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Das Verfahren gemäß der Erfindung verbessert die Abtrennung der Spaltprodukte, insbesondere des Zirkon. Durch das Arbeiten mit sauren Speiselösungeh wird eine Niederschlagsbildung vermieden und durch· Verwendung der Äthylendiamintetraessigsäure eine gute Entfernung der Spaltprodukte erreicht.
Gefunden wurde insbesondere eine Steigerung der Dekontaminations ■ faktoren (Aktivität pro Mengeneinheit des Produktes vor der Extraktion im Verhältnis zur Aktivität nach der Extraktion) von Thorium bei Gesamt- Y -Strahlung bis auf das i6fache, ^ bei Gesamt-$ - Strahlung bis auf das kkfache. Die Dekontaminationsfaktoren von Uran erhöhten sich bei Ge samt-«^-Strahlung bis auf das 15fache, bei Gesamt-il-Strahlung bis auf das ZOOfache. Besonders charakteristisch war die Dekontaminationsverbesserung um das 17 OOOfache bei Zirkon im abgetrennten Thorium. Zirkon zählt zu den häufigsten Spaltprodukten mit hohem Aktivitätsanteil. Sein Gehalt im Brennstoff kann bei höheren Abbränden über 1 $ liegen. Wegen seiner Extrahierbarkeit in 30 Vol.-^iger Tributylphosphat-Kerosinlösung gehört es zu den besonders störenden Spaltprodukten im Thorex- und Purex-Prozeß. Zur Beurteilung von Extraktionsverfahren wird daher der Dekontaminationsfaktor für Zirkon mit herangezogen.
Ein Zusatz von Äthylendiamintetraessigsäure stört nicht das Extraktionsverhalten von Thorium und Uran und beeinflußt nicht ihre Ausbeuten. Letztlich geht die Äthylendiamintetraessigsäure quantitativ mit den Spaltprodukten in den wäßrigen Abfall.
Die vorteilhafte Wirkung der Zusätze von Äthylendiamintetraessigsäure auf die Abtrennung der Spaltprodukte, insbesondere von Zirkon, vereinfacht und beschleunigt die Wiederaufarbeitung. Üblicherweise muß zur verbesserten Spaltproduktabtrennung ein weiterer Extraktioiiszyklus angefügt werden· Demgegenüber erlaubt es das Verfahren gemäß der Erfindung jetzt, ohne zusätzliche operative Maßnahmen in einem Arbeitsgang ein
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-7-reineres Produkt zu gewinnen.
Beispiel 1:
Verwendet wurde hochabgebrannter Brennstoff des AVR-Reaktors in Jülich mit einem Abbrand von etwa 60 000 MWd/t nach 1^0 Tagen Kühlzeit. Der Brennstoff wurde in heißen Zellen in drei Mischabsetzern (A, B, C) vom CEN-Typ (vgl. R, de Witte u.a. CEN-R-718 (1959)) aufgearbeitet (A: Extraktion und Vaschen des Extraktes; B: Abtrennung des Thoriums; C: Uran-Rückextraktion). Jeder Mischabsetzer bestand aus 16 Stufen. Der AVR-Brennstoff, welcher aus Thoriumkarbid und Urankarbid besteht, wird zu den entsprechenden Oxiden verbrannt und in einer Titanapparatur mit Rückflußkühler in siedarriem Thorex-Reagenz (13 m HNO ; 0,05 m F~; 0,1 m Al^+) gelöst. Anschließend wird Protaktinium an Vycor-Glas abgetrennt. Danach wurde soviel Salpetersäure abdestilliert, bis die Siedetemperatur der Lösung auf 135 C angestiegen war; die Lösung wurde dann auf eine Thoriumkonzentration von 1 ,1 5M0I/I verdünnt. Dadurch wurde eine Niederschlagsbildung vermieden. Der bei dieser Einstellung erhaltene Säurewert betrug 0,75 Mol/l HNO„, der Urangehalt 0,15 Mol/l. Das nachstehend angegebene Fließschema erwies sich für die oben angegebenen Extraktionsbedingungen als besonders geeignet. Die oben charakterisierte Speiselösung wurde in Stufe 9 der Batterie A mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 1 ,0 ml/Min, eingegeben. Ihr entgegen strömte die in Stufe i6 der Batterie A eingegebene Extraktionslösung aus 30 Vol.-$ Tributylphosphat in n-Dodekanait einer Geschwindigkeit von 9t5 ml/Minute. Das Aussalzmittel, 13 m HN0_, wurde in Stufe I3 der Batterie A mit einer Geschwindigkeit von 0,22 ml/Min, zugesetzt. Dem organischen Extrakt strömt im Waschteil eine in der Stufe 1 der Batterie A eingegebene Waschlösung aus 0,05 m Äthylendiamintetraessigsaurem Natrium in Wasser mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 1,0 ml/Min. entgegen.
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Der aus Stufe 1 der Batterie A austretende organische Extrakt wird in die Stufe 9 der Batterie B eingespeist. Das in Stufe der Batterie B mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 4,5 ml/Miη eingegebene Rückextraktionsniittel, bestehend aus 0,01 m HNO„, wäscht aus dem organischen, Uran- und Thorium-haltigen Extrakt das Thorium heraus. Geringe Urananteile in dieser thoriumhaltigen wäßrigen Lösung werden mit einer Waschlösung aus 30 Vol.-$> Tributylphosphat in n-Dodekan, die mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 1,8 ml/Min., in Stufe 16 der Batterie B eingegeben wird, herausgewaschen. Der aus Stufe 1 der Batterie B austretende, nur noch uranhaltige organische Extrakt wird in " Stufe 16 der Batterie C eingegeben. Zur Rückextraktion des Urans wird in Stufe 1 der Batterie C 0,01 m HN0„ mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 6,0 ml/Min eingegeben. Das gereinigte Thorium tritt aus Stufe 16 der Batterie B und das gereinigte Uran aus Stufe 16 der Batterie C aus. Die Ausbeute an Thorium betrug dabei 99>6" $ der anfangs eingegebenen Thoriummenge, die Ausbeute an Uran betrug über 99,9 $>.
Die Dekontaminationsfaktoren betrugen
Gesamt-?" : Th'= 1,1.1O3; U= 1,8.10 .
h h
Gesamt-/3 % Th = 2,6.10 ; U= 9,6.10 .
F 7 8
Cer : Th = 2,1i10'; U= 3,6.10.
Ruthenium : Th = 52; U= 93.
Zirkon : Th = 1,9'. 106; U = 2,9.105.
Die Wirkung der Athylendxamintetraessxgsäure im Verfahren gemäß der Erfindung läßt sich ersehen, -wenn man zum Vergleich die Dekontaminationsfaktoren betrachtet, welche bei der Viederaufarbeitung eines entsprechenden Brennstoffs nach dem gleichen Fließschema erhalten wurden, wenn anstelle der Athylendxamintetraessxgsäure wie üblich verdünnte Salpetersäure verwendet wurde.
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Hierbei ergaben sich folgende Dekontaminationsfaktoren:
Gesamt- : Th = 66; U = 1,2.103.
Gesamt- : Th = 590; U = 1,7.1O3.
h 7
Cer j Th = 2,6.10 ; U = 3,9.10'.
Ruthenium : Th = 18; υ =
Zirkon : Tfe.«« 110; π = 9·10
ORfGHNAL INSPECTED
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Fließschema:
Batterie
und Stufe
Ströme Strömungs-
ge s chwindig-
keit
(relativ)
Zusammensetzung
A 1 Waschlösung 1,0 HO, 0,05 Äthylendiamin-
tetraessigsäure als
Dinatriumsalz
A 9 Speiselösung 1,0 1,15 m Th(NO3J4
bis zu 0,2 m UO2(NO )2
M),8 m HNO , Al 3+f F",
Spaltprodukte
A 13 Aussalzmittel · 0,22 13 m HNO
A 16 Extraktions-
mittel
. 9,5 30 Vo.-^ TBP in n-Dodekan
B 1 Rückextraktion:
mittel
- h,5 0,01 m HNO
B 9 Extrakt aus
Batterie A
"9,5 Uran und Thorium in
TBP-Dodekan
B 16 Was chiö sung 1,8 30 Vol.-# TBP in n-Dodekan
C 1 Rückextraktion:
mittel
" 6,0 0,01 m HNO
C 16 Extrakt aus
Batterie B
"11,3 Uran in TBP-Dodekan
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Beispiel 2:
Verwendet wurde hochabgebrannter Brennstoff des AVR-Reaktors in Julien mit einem Abbrand von etwa 60 000 MVd/t nach einer Kühlzeit von 161 Tagen. Die Durchführung des Versuchs entsprach der im Beispiel 1 angegebenen mit den folgenden Unterschieden:
Die Speiselösung hatte einen Säuregehalt von 0,71 Mol/l HNO „ und einen Urangehalt von 0,2 Mol/l. Die Extraktion erfolgte nach dem im Beispiel 1 angegebenen Fließschema. Thorium wurde mit einer Ausbeute von 99t7 /6» Uran mit über 99»9 $ wiedergewonnen.
Die Dekontaminationsfaktoren betrugen:
Gesamt-^ : Th = 1.8Ϊ102; U = 5,^·1Ο3
Gesamt-^ : Th = 1,-8.10 ; U = h,hl 105
Cer : Th = 1.107; U = 1 ,7 · 108
Ruthenium : Th = 98; U= 226
Zirkon : Th = 3,KiO5; U = 2,6.105
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Claims (4)

Pat ent'ansprüche \<7
1) Verfahren zur verbesserten Abtrennung von Spaltprodukten bei der wässrigen Wiederaufarbeitung von Uran und Thorium aus abgebrannten Kernbrennstoffen, die ggf. auch Plutonium enthalten können, durch Herstellung einer nitrathaltigen Speiselösung der Brennstoffe, Extraktion von Thorium- und Uransalzen mittels organischer Extraktionsmittel aus der nitrathaltigen wäßrigen Lösung und anschließendes Auswaschen der Spaltproduktanteile aus der organischen Phase in einem mehrstufigen Flüssig-Flüssig-Gegenstrorn-Extraktionssystem, bestehend aus einem Extraktions- und einem Waschteil, dadurch gekennzeichnet, daß man zum Entfernen der Spaltprodukte eine wäßrige Lösung von Athylendiamintetraessigsäure bzv/. deren Salzen zusetzt.
2) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die wäßrige Lösung von Äthylendiamintetraessigsäure bzw. deron falzen dem Waschteil des Extraktionssystem zuseiet.
3) Verfahren nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die aus der Endstufe des Waschteils austretende äthylen'Iiamintetraessigsäure-haltige Wasch] ör,ung y.usar.men Mit dci Speiselösung in die eine der beiden Endstufen de~ Ext - nl -i niisioi Is zurückgeführt vird, während in d j ,> andere End;-! \\\ ■ di( Tri butylphosphatlösuiif: eii"!fi;rgi?l.'fjn wird.
4) Ver-a!:: η nücli Ansprüchen 1 - 3, rb dur< ίι gf',·'■;::: -^ Lj \, di ·Λ ·■ }-."οηζί\-1 \-V: t j on '-ι Athy J ersc' \ .m; ■ " ■< \ ? ; ■ ■ .:.' ^- j τι dOJ ■ - riesnr. Ο,ΟΟ1 '';3 »■'·.;]/:', \-< r,vu-: .· ' : . : :. ■), 1 Μ·"* '. " !"■■ tragt .
BAD OBIGiNAL
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