DE2065152A1 - Verfahren zur Konzentrierung eines Metalles mit veränderlicher Wertigkeit in wässeriger Phase. Ausscheidung aus: 2016506 - Google Patents

Verfahren zur Konzentrierung eines Metalles mit veränderlicher Wertigkeit in wässeriger Phase. Ausscheidung aus: 2016506

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DE2065152A1 DE19702065152 DE2065152A DE2065152A1 DE 2065152 A1 DE2065152 A1 DE 2065152A1 DE 19702065152 DE19702065152 DE 19702065152 DE 2065152 A DE2065152 A DE 2065152A DE 2065152 A1 DE2065152 A1 DE 2065152A1
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Description

Dr. Hans-Heinrich Willrath d - β Wiesbaden
Dr. Dieter Weber Dipl.-Phys. KlausSeiffert ^ΑΛΡ)(Μ
2 OB 5 152
PATENTANWÄLTE A V W s/ I W *.
Il/sch
2 OB 5 152 TelegMmmidreneiWILLPATENT
PATENTANWÄLTE A V W s/ I W *.
Allied Cheraical Corpoation
P.O. Box 1057 H, Morristown, IT.J. 07960, TJSA
Verfahren zur Konzentrierung eines Metalles mit veränderlicher Wertigkeit in wässeriger Phase
Priorität: 14. April 1969 in USA, Ser.- ITo.815 714 Ausscheidung aus der Patentanmeldung P 20 16 506.4
Me übliche Methode zur Konzentrierung verdünnter wässeriger Lösungen von Metallen besteht in Verdampfen des Lösungsmittels* Im Falle von Metallen, die aus Kernbrennstoff erhalten wurden, besonders im Falle von Plutonium, ist diese Methode jedoch naohtoilig', da Plutonium durch Polymerisation und anschließende Ausfällung verloren gehen kann. Stattdessen kann das Plutonium untor Bildung eines lliedorschlagos, beispielweise rait ITaOH oder Oxalsäure, und anschließendes Auflösen des Niederschlages konzentriert v/ordon. Dio für diese Stufen erforderliche Apparatur int jedoch aufv/ondig und das Verfahren daher kostspielig.
Ziol der vorliegenden I'k'Iindung war gs daher, ein Verfahren zur Konzentrierung wässeriger LÖrmngon von Ilotallon veränderlicher Wertigkeit zu bekommen, ohne daß man das Lösungsmittel vordampfen
Muß. 209832/OJ ?2 *·
Dieses Verfahren zur Konzentrierung eines Metalles mit vor- änderlicher Wertigkeit in wässeriger Phase ist dadurch ge- <: kennzeichnet, daß man durch Bewegen oder Rühren einer organischen Lösung des Metalles rait veränderlicher Wertigkeit mit einer darait unmischbaren wässerigen lösung, die während des Verfahrens als kontinuierliche Phase gehalten wird, eine Dispersion bildet und einen elektrischen Strom durch die Dispersion in der Kathodenzone einer elektrolytisohen Zelle, wenn eine niedrigere We rtigkeitsstufe des Metalls erwünscht ist, oder in der Anodenzone der Zelle, wenn eTine höhere Wertigkeitsstufe des Metalles erwünscht ist, leitet, wobei die Kathodenzone von der Anodenzone der Zelle durch eine poröse Membrane getrennt ist, und dabei die Wertigteitsstufe des Metalles erniedrigt oder erhöht, sodann die beiden miteinander nicht mischbaren Lösungen voneinander trennt und die wässerige Lösung zur Dispersionsbildung mit. frischer, das Metall enthaltender organischer Lösung zurückführt·. '
Wenn der Vertellungskoeffizient des Metalles durch eine Veränderung der Wertigkeit boeLnflußt wird und die wässerige Lösung bevorzugt das Metall, in seiner reduzierten oder oxydierten Stufe löst, wird die. wässerige Lösung beztiglioh des Metalles in seiner neuen Wertigkeitsstufe angereichert, während die organische Lösung bezüglioh dieses Metalles verarmt wird. Durch das BUokfjabr^nj-ior-^äo^ri^ii^Phpae nach dem Abtrennen von der organioqhe.iuLögung zu der, elektrolytißchen Zelle und duroh dortige Behand|ung'mit;-einer friaphenOhar g,e der organischen Lösung, wobei er: ohar>f:.enweise oder, halbkpntinuiärlioh gearbeitet werden
ε ,·:.,-.. ,.. 209832/0172 · .3«
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kann, wird die Konzentration des Metalles mit veränderlicher Wertigkeit in der wässerigen Phase nach und nach erhöht.
Das Verfahren kann dazu verwendet werden, vierwertiges Plutonium in einer organischen Lösung zu dreiwertigem Plutonium zu reduzieren und das dreiwertige Plutonium aus der organischen Lösung in wässerige Phase zu extrahieren, indem man durch Bewegen oder Rühren der organischen Lösung mit einer verdünnten Salpetersäure— lösung in der Kathodenzone einer elektolytischen SLIe eine Dispersion bildet und einen Strom durch die Zelle leitet. Das vierwertige Plutonium wird dabei zu dreiwertigem Plutonium reduziert, da es bevorzugt in der verdünnten Salpetersäure löslich ist und daher von dieser extrahiert wird. Sach der elektrochemischen Behandlung ist die organische Lösung an Plutonium verarmt, während die wässerige Lösung mit Plutonium in der dreiwertigen Stufe angereichert ist. Nach dem !Trennen der wässerigen Phase von der organischen Phase wird die wässerige Phase sodann, wie oben angegeben, als wässerige Lösung zur elektrolytischen Zelle zurückgeschickt.
In anderen Fällen kann das Metall mit veränderlicher Wertigkeit im Anodenraum der elektrolytisohen Zelle oxydiert werden, wenn das Metall in der höheren Wertigkeitsatufe leichter in der wässerigen PhaBe löslich ist.
Das Verfahren 1st auch geeignet, für die selektive !Reduktion von vierwertigem Plutonium zu dreiwertigem Plutonium in einer orga-· nisehen Lösung, die vierwertiges Plutonium und seohswertiges Uran enthält und während der Aufarbeitung von Kernbrennstoffen erhalten wurde. Plutonium kann von dem Uran in einer Bolchen
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organischen Lösung getrennt werden, indem man durch Kühren oder Bewegen der organischen Lösung niit einer verdünnten Salpetersäurelösung in der Kathodenzone einer elektrooptischen Zelle eine Dispersion bildet und einen Strom durch die Zelle leitet. Dabei wird das vierwertige Plutonium zu dreiwertigem Plutonium reduziert, das "bevorzugt in der verdünnten Salpetersäurelösung löslich ist und in diese überführt wird. Wenn die organischen und wässerigen Phasen voneinander getrennt werden, findet sich das meiste Plutonium in der wässerigen Phase, und das meiste Uran bleibt in der organischen Phase. Somit kann das Plutonium in einer einzigen Stufe ohne Zugabe von !Reduktionsmitteln schnell von dem Uran getrennt werden.
Das Verfahren kann auch zur Eeinigung von Metallösungen verwendet werden. Organische Lösungen, die Uran, Plutonium oder beides sowie metallische Verunreinigungen in Spurenmengen, wie !Ruthenium, Zirkon, Niob und dergleichen, enthalten, können in der Weise behandelt'werden, daß man mit einer verdünnten Salpetersäurelösung in der Anodenzone der Zelle eine Dispersion bildet. Wenn die organische und wässerige Phase nach der elektrochemischen Behandlung voneinander getrennt werden, finden sich die Spurenverunreinigungen in der wässerigen Phase.
Lösungen, die etwa 5 bis 100 Gew.-$ eines Alkylphosphates, ge- gegebenenfalls in einem organischen Verdünnungsmittel, enthalten, werden allgemein als das organische Lösungsmittel für die Metalle verwendet. Die Alkylphosphate können Mono-, Di- oder Iriester von Phosphorsäure sein und sich von Alkanolen mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen, wie Butanol, Hoxanol, Oktanol und dergleichen herleiten. Tributylphorsphnt in oinor Monrjo von etwa
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20 bis 40 Gew.-$ in einem KohlenwasserstoffVerdünnungsmittel wird allgemein als Lösungsmittel für Metall aus Kernbrennstoffen, d.h. Uran, Plutonium und neptunium, wegen seiner hohen Sbttraktionsselektivität verwendet. Die Verdünnungsmittel können Kohlenwasserstoffe, ifie Dodekan, Kerosin, Benzin und dergleichen sein« Andere organische Lösungsmittel sind beispielsweise Ketone, wie Hexon, oder Amine, wie Dioctylamin, die ebenfalls geeignete Verdünnungsmittel sind und als solche verwendet werden können.
Die wässerige Lösung muß mit der organischen Lösung unmischbar und außerdem ein Elektrolyt sein. Geeignete wässerige Lösungen sind verdünnte Mineralsäure oder Salzlösungen, wie Salpetersäure, Natriumnitrat und dergleichen. Die wässerige Lösung kann auch einen Stabilisator, wie Hydrazin, enthalten, um eine erneute Oxidation der Metalle zu verhindern. Das Hydrazin kann in der wässerigen Lösung in einer Menge von 0,01 bis 0,5 m vorliegen«
In der Zeichnung ist die elektrolytisohe Zelle, die zur Durchführung des Verfahrens naoh der vorliegenden Erfindung verwendet wird, übl|oh, und ihre genaue Größe, Form und dergleichen kann variiert werden und wird nioht ale Teil der Erfindung angesehen. Sie nachfolgend beschriebene Zelle ist für eine Reduktion eingerichtet. Die Zelle 1 ist durch eine poröse Membrane 4 in eine Anodenzone 2 und eine Katbodenzone 3 unterteilt. Die Membrane 4 kann eine anorganische poröse Membrane, wie aus Aluminiumoxid, oder eine organische Ionenauotausohmembrane sein. Ionenaustausohmerabrane sind allgemein als anionisohe oder kathioniflobe Austauschharze in einer fUmbildenden Matrize, wie PoIy-
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äthylen oder Vinylharz, erhältlich. Die Anodenzone 2 enthält ϊ eine Anode 5 und die Kathodenzone 3 eine Kathode 6. Die Elektroden können aus üblichen Materialien, wie Platin, Tantal, Niob, Kohlenstoff oder dergleichen'bestehen. Platin ist für die Elektroden bevorzugt. Die Zelle 1 ist auch mit Einlaßöffnungen 7,8 und 9 und Auslaßöffnungen 10 und 1t versehen. Die Kathodenzone 3 ist mit einem Rührer 12 ausgestattet, der geeignet ist, um eine Dispersion eines Gemisches von organischen und wässerigen lösungen in der Kathodenzone 3 zu gewinnen und aufrecht zu halten. Die SLXe 1 kann auch innen oder außen (nicht gezeigt) mit Einrichtungen zum Kühlen und/oder Heizen ausgestattet sein. Die Anodenzone 2 enthält eine wässerige Lösung eines Elektrolyten, und die Kathodenzone ist teilweise mit dem gleichen oder einem anderen Elektrolyten gefüllt. Das Volumenverhältnis von organischer zur Elektrolytlösung, durch welche ein Strom wirksam hindurohgeleitet werden tenn, variiert etwas je nach dem Dispersionsgrad der unmischbaren Phasen. Der Elektrolyt muß während des Verfahrens als kontinuierliche Phase aufrecht erhalten werden» Wenn eine Reduktion durchgeführt wird, müssen natürlich die Rollen der Anoden- und der Kathodenzone vertauscht werden.
Bei einem typisohen Verfahren wird ein© organische Lösung eines Metalles veränderlicher Wertigkeit in die Aiodenzonö (wenn eine höhere Wertigkeitsstufe des Metalles erwünscht ist) oder in die Kathodenzone (wenn eine niedrigere Wertlgkeitsstufe des Metalles srwünsoht ist) einer elektrolytischeη Zelle eingespeist, die teilweise mit einer damit unraisohbaran wässerigen Lösung gefüllt ist. Sodann wird das Rühren, mit solohar Geschwindigkeit "begonnen, um eine Dispersion*^! ^ahtomi±9J.nandor mischbarem Phasen _
zu erhalten und den Elektrolyten als kontinuierliche Phase zu ■bekommen, und sodann wird Strom angelegt. Wenn die Beaktion vollständig ist, wird die Dispersion abgezogen, und man läßt die nicht miteinander mischbaren Lösungen sich voneinander trennen. Die wässerige Lösung wird dann zu der elektrolyti3chen Zelle rocyclisiert und mit einer frischen Charge der organischen Lösung "behandelt. Auf diese Weise erhöht sich die Konzentration des Metalles in der wässerigen Phase.
Wenn die Konzentration des zu oxidierenden oder zu reduzierenden Metalles in der organischen Lölung recht gering ist, nimmt die Geschwindigkeit der Oxidation oder Induktion ab, und es sind längere !Reaktionszeiten erforderlich, um die Beaktion zu vervollständigen. TJm die !Reaktionsgeschwindigkeit zu erhöhen, kann ein inneres Beduktions-Oyidationsraittel (Eedoxmittel) zu dem System zugegeben werden. Ein solches Bedoxmittel wird durch das Hindurchleiten eines Stromes durch die Zelle reduziert oder oxidiert. Wenn das Metall, dessen Wertig!peitsstufe verändert werden soll, reduziert werden soll, wird das Bedoxmittel reduziert und reduziert seinerseits das Metall, dessen Wertigkeit reduziert werden soll, wobei es selbst zu seiner ursprünglichen Wertigkeitsstufe zurückoxidiert wird. Die Konzentration dieses Mittels bleibt im wesentlichen knstant. Die Zugabe eines inneren Bedoxmittels ist besonders wirksam, wenn es zu verdünnten Lösungen von vierwertigem Plutonium zugesetzt wird. Eine kleine Menge von UranyInitrat /""UO2 (NOj^"*"/ wird im allgemeinen als Bedoxmfifcel zu der organischen Lösung zugegeben. Während der " · Beaktion wird das seohswertige Uran zu vierwertigem Uran redu-
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ziert, das das vierwertige Plutonium reduziert und dabei nach folgender Gleichung zu sechswertigem Uran zurückoxidiert wird:
2 Pu+4
Die Geschwindigkeit dieser Reaktion ist schnell und steigert die Geschwindigkeit einer Reduktion von Plutonium. Die Auswahl von Uran ist in diesem Fall besonders bequem, da das sechswertige Uran und vierwertiges Uran in der organischen Phase bleiben, | während das meiste dreiwertige Plutonium in die wässerige Phase überführt wird. Daher verunreinigt die Zugabe des Redoxmittels in diesem Pail nicht die Lösung des dreiwertigen Plutoniums. Dieses Verfahren ist besonders brauchbar zur Überführung von Plutonium aus einer organischen in eine wässerige Lösung, wie für Eeinigungsverfahren erforderlich ist, die eine Lösungsmittelextraktion anwenden, wie beispielsweise Verfahren vom Purextyp. Anhand der Beispiele wild die Erfindung weiter erläutert. Die Reaktionen in den Beispielen wurden durch spektrophotometrische und radiocheraische Analysen verfolgt, um die Wertigkeitsstufe der Metalle zu bestimmen. Standardkurven wurden für sechswertiges Uran bei 410 Millimikron, für vierwertiges Uran bei 645 Millimikron, für dreiwertiges Plutonium bei 560 und 605 Millimikron, für vierwertiges Plutonium bei 476 Millimikron, für sechswertiges Plutonium bei 831 Millimikron, für vierwertiges neptunium bei 715 Millimikron und für fünfwertiges Neptunium bei 617 Millimikron aufgestellt.
Beispiel 1
Eine wässerige Lösung, die 0,15 m UranyInitrat und 3,0 m Salpetersäure enthielt, wurde in einen Löaungsmitte!extraktor
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eingespeist, der ein gleiches Volumen von 30 volumen-#igem Sributylphosphat in Dodecan enthielt. Nach der Extraktion wurden die resultierenden, nicht miteinander mischbaren wässerigen und organischen Schichten voneinander getrennt. Die organische Phase, die 9P$ des Urans enthielt, wurde in die Kathodenzone einer elektiriLytischen Zelle überführt, die ein gleiches Volumen einer wässerigen Lösung mit einem Gehalt von 0,5 m Salpetersäure und 0,2 m Hydrazin enthielt. Die Anodenzone enthielt eine wässerige Lösung von 0,5 m Salpetersäure. Die Anodenzone und Kathodenzone waren durch eine poröse Kationenaustausöhmembrane voneinander getrennt. Die Elektroden bestanden aus Platin. Ein EUhrer in der Kathodenzone wurde eingeschaltet, um eine Dispersion der beiden nicht miteinander mischbaren Lösungen zu bilden und ein Strom von 0,13 Ampere/om2 wurde durch die Zelle geleitet. Mach etwa einer Stunde war das Uran zur 4-wertigen Stufe reduziert und gelangte in die wässerige Phase. Die Dispersion wurde in einen Absitzkessel abgezogen, und man ließ die Phasen sich voneinander trennen. Die wässerige Lösung wurde zu der Zelle recycllsiert, um mit einer frischen organischen Lösung behandelt zu werden. Die organisohe Phase wurde abgezogen, mit einer 5-$igen Natriuranitritlösung behandelt, um verbliebenes 4-wertiges Uran zu oxidieren, und schließlich mit einer frischen Charge des wässerigen Beschickungsstromes in dem Eßtraktor behandelt» Dieser ZyklU3 wurde wiederholt. Nach 7 Zyklon botrug die Urankonzontration in der wässerigen Lösung der Zolle 0,51 ra oder das 3,4-fache der Konzentration des Bei3chiclranc;aotromca.
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Beispiel 2
Das Verfahren des Beispiels 1. wurde mit der Ausnahme wiederholt-, daß als Besohiokungsstrom eine Plutoniuranitratlösung mit einem Gehalt von 0,5g je Liter 4-wertigen Plutoniums benutzt wurde. ITach 7 Zyklen betrug die Plutoniumkonzontration in der wässerigen Lösung 3,1g je Liter 3-wertigen Plutoniums entsprechend dera 6,2-fachen der Konzentration des Bgschickungsstromes.
Beispiel 3
Das Verfahren des Beispiels 1 wurde mit der Ausnahme \7iederholt, daß als Besohiokungsstrom eine ITeptuniumnitratlösung mit einem Gehalt von O,5g je Liter von 4-wertigem Neptunium verwendet wurde und der organische Extrakt in die Anodenzone der Zelle eingespeist wurde. Haoh 7 Zyklen betrug die Neptuniurakonzentration 2,5g je Liter an 5-wertigem Neptunium entsprechend dem 5-faohen der Konzentration deo Be3chiokungsstromes,
Beispiel 4
Ein gemessenes Volumen von 0,36m UranyInitrat in einer organischen Lösung von 30 Volumen-^ Iributylphosphat in Kerosin, das auoh 0,3m Salpetersäure enthielt, wurde in den Kathodenraum einer elektrolytischen Zelle eingespeist, die ein gleiohes Volumen einer wässerigen Lösung von 2m Salpetersäure und 0,5m Hydrazin enthielt. Die Anodenzone war mit einer wässerigen Lösung von 2m Salpetersäure gefüllt. Die Anodenzone war mit einer Platinelektrode ausgestattet, die in das eineBnde der Zone eingediohtet war. Die Anodenzone und die Kathodenzone waren duroh eine permeable Kationensustauacharmerabrene voneinander
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getrennt. Die Kathodenzone war mit einer Platinelektrode ausgestattet, und außerdem mit einem Rührer und einer inneren Kühlschlange. Der Bahrer wurde angestellt, um eine Dispersion in der Kathodenzone zu bilden, und es wurde eine Stromdichte von 0,1 Ampere je cm2 bei einem Potential von 7,3 Volt'je Zelle angelegt. Das sechswertige Uran wurde zu vierwertigem Uran reduziert. Nach 2 Stunden waren 65$ des Urans reduziert. Durch Steigerung der Acidität der wässerigen Phase stieg der Anteil an vierwertigera Uran in der organischen Phase an.
Beispiel 5
Eine organische Lösung, die 6,25rag vierwertiges Plutonium je Milliliter und 30 Volumen-^ Tributylphd'sphat in Kerosin enthielt, wurde in die Kathodenzone der elelrbrolytischen Zelle des Beispiels 4 eingespeist, die ein gleiches Volumen einer wässerigen Lösung von 0,5m Salpetersäure und 0,1m Hydrazin enthielt. Es wurde eine Dispersion gebildet, und ein Strom mit einer Stromdichte von 0,1 Ampäre/cm und mit einem Potential von 9 Volt wurde angelegt, Das vierwertige Plutonium wurde in dreiwertiges Plutonium überführt und in die wässerige Phase gebracht. ITach droi Stunden war die Reaktion beendet.
Beispiel 6
' ilinc organische Lösung mit einem Gehalt von 82g je Liter Uranylnitrat und 1g je Liter vierwertigem Plutoniuranitrat in 30
• Volumen-^ Tributylphoophat und Kerosin v;in?dc in die Kathodenzone der elektrolytischen Zolle des Beispiels 4 eingespeist, die ein gleiches Volumen" einer wässerigen Lösung von 2,5m Sal— pcternäurc und 0,1-td Hydrazin enthielt. Es wurde eine Dispor-
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Dion gebildet und ein Strom mit einer.Dichte von 0,1 Amp^rc/cm ■ bei einem Potential von 7 Volt je Zelle angelegt. Hoch 3 Hinuten war alles Plutonium su der dreiwertigen Ctufe reduziert und in die wässerige -Phase überführt. Die relative Urrmvertellung zwischen der organischen und der wässerigen Phase war im wesentlichen die gleiche- bei Beginn und nach 3 Minuten.
Beispiel 7
Eine organische Lösung von 30 Volumen-?' Tributj^lphosphat in Kerosin mit einem Gehalt von 6 mg/ml vierwertigem neptunium wurde in die Anodenzone der elelcbrolytischen Zelle des Beispiels 4 eingeführt, die ein gleiches Volumen einer wässerigen Lösung von 1m Salpetersäure enthielt. Eine Dispersion wurde gebildet und ein Strom mit einer Dichte von 0,1 Ampäre/cra^ bei einem Potential von 11 Volt angelegt. Nach 3 Stunden war nahezu »$,lßs Neptunium in fünfwertigem Zustand in der wässerigen Phase.
Beispiel 8
Eine organische Lösung mit einem Gehalt von 6 rag/ml vierwerti- gem Plutonium und β mg/ml vierwertigem Neptunium in 30 Volumen-^ Iributylphosphat in Kerosin wurde in die Anodenzone der e le Ictrolytischen Zelle des Beispiels 1 eingespeist, die ein gleiches Volumen einer wässerigen Lösung von 2m Salpetersäure enthielt. Die angelegte Stromdichte betrug 0,1 Ampere/era2 bei einem Potential von 11 Volt, Nach 3 Stunden war fast alles Neptunium zur fünfwertigen Stufe oxidiert und in die wässerige Phase überführt, während die Konzentration an Plutonium in der organischen Phase im wesentlichen die gleiche blieb.
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Claims (1)

  1. Patentansprüche:
    1.) Verfahren zur Konzentrierung eines Metolles mit veränderlicher Wertigkeit in v/ässorigor Phase, dadurch gekennzeichnet, daß Don durch Bewegen oder" Rühren einer organischen Lösung des Metalles mit veränderlicher Wertigkeit mit einer damit unnischbaren wässerigenLosung, die während des Verfahrens als kontinuierliche Phase gehalten wird, eine Dispersion bildet und einen elektrischen Strom durch die Dispersion in der Kathodenzone oder in dor Anodenzone einer elektrolytischen Zelle leitet, wobei die Kathodenzone von der Anodenzone der Zelle durch eine poröse Membrane getrennt ist, und dabei die Wertigkeitsstufe des Metalles erniedrigt oder erhöht, sodann die beiden miteinander nicht mischbaren lösungen voneinander trennt und die wässerige Lösung zur Dispersionsbildung mit frischer, das Metall enthaltender organischer Lösung surüofcführt.
    2.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man eine organische Lösung verwendet, die 5 bis 100 Gew.T$ eines Alkylphosphates mit ggfe einem Kohlenwasserstoffverdünnungsmittel enthält.
    5.) Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dnß man als wässerige Lösung eine verdünnte Salpetersäurelörcung verwendet.
    4.) Vcrlohren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß man eine wasserige Lösung verwendet, die zusätzlich Hydrazin enthält.
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    5.) Verfahren naoh Anspruch 1 bis 4> dadurch gekennzeichnet, daß man eine organische Lösung verwendet, die als Metall Plutonium enthält.
    6.) Verfahren nach Anspruch 2 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man eine organische Lösung verwendet, die als Alkylphosphat 20 bis 40 Gew.-^ Tributylphosphat in einem Kohlenwasserstoffverdünnungsmittel enthält.
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