DE2460145C2

DE2460145C2 - Verfahren zur Abtrennung von Neptunium aus bestrahlten Kernbrenn- und/oder Brutstoffen

Info

Publication number: DE2460145C2
Application number: DE19742460145
Authority: DE
Inventors: Franz Prof. Dr. 7501 Grötzingen Baumgärtner; Helmut 7500 Karlsruhe Schmieder; Ernst Dipl.-Chem. 7501 Liedolsheim Warnecke
Original assignee: Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Karlsruhe GmbH
Priority date: 1974-12-19
Filing date: 1974-12-19
Publication date: 1982-03-04
Also published as: DE2460145A1

Description

Neptunium praktisch vollständig mit den erstgenannten von den Spaltprodukten abgetrennt

Das Verfahrensprodukt ist eine organische Lösung, die die Aktiniden Uran, Plutonium und Neptunium enthält und zur Trennung der Aktiniden voneinander weiterverarbeitet wird.

In der Wiederaufarbeitungsanlage in Marcoule (Frankreich) wird Neptunium mit Hilfe von Oxidationsmitteln im ersten Extraktionsapparat (Α-Batterie) zu Np(VI) oxidiert und geht somit gemeinsam mit Uran ίο und Plutonium in die organische Phase. Im zweiten Extraittionsapparat (B-Batterie) werden Pu(IV) und Np(VI) durch Einspeisen einer Uran(IV)-Lösung unter kinetischer Kontrolle zu Pu(III) und Np(V) reduziert Der Ausdruck »unter kinetischer Kontrolle« bedeutet daß lediglich die schnelle Reduktionsreaktion Np(VI) zu Np(V) ausgenutzt werden soll und die langsamere Weiterreduktion Np(V) zu Np(IV) vermieden wird. Np(V), das sich im Extraktionssystem ähnlich verhält wie das Pu(III), geht mit diesem in die wäßrige Phase, das U(VI) in den organischen Auslauf.

Die ähnlichen Verhaltensweisen von P;(I1I) und Np(V) während der Extraktion zeigen die entsprechenden Verteilungskoeffizienten

/ Konzentration in der organischen Phase \
V Konzentration in der wäßrigen Phase /

deutlich auf:

A-U(IIi) ^ 0,02 für einen Bereich von 1 bis 5 Mol HNOVl £>Npfv) ί 0.1 (größenordnungsmäßig) für einen Bereich vonlbi«,3.5MolHNO3/l.

Jede Änderung der Säurekonzentration innerhalb dieser Bereiche bleibt deshalb fast ohne Einfluß auf die extraktive Abtrennung. Diese Verhältnisse gelten jedoch nicht für Np(IV).

Dieses Verfahren weist jedoch große Nachteile auf. Wie bereif in DE-PS 19 05 519 beschrieben, wird ein großer Überschuß an U(IV)-Lösung im Vergleich zur itöchiometrischen Menge benötigt, das Verhältnis Uran zu Plutonium im Prozeßstrom wird hierdurch verändert es müssen weitere Kontrollmöglichkeiten vorgesehen werden und eine sehr genaue Dosierung des U(IV)-Zusatzes gewährleistet sein. Außerdei ι ist die Reduktion mit UiIV)-Lösung teuer.

In der Wiederaufbearbeitungsanlage in Hanford (USA) wird im ersten Extraktionsapparat (A-Batterie) das Neptunium mittels katalytischer Mengen (0,005 M/l NO2 ) Nitrit oder salpetriger Säure in der wäßrigen Phase zu Mp(VI) oxidiert [C. Keller: »The Chemistry of the Trans-Uranium Elements« (Verlag Chemie 1971): Kapitel 13 Separation and purification of the most important isotopes of neptunium: 1. 31 Production of ²³⁷Np; Seiten 258 bis 262} Da das Np(VI) der wäßrigen Phase durch die Extraktion in die organische Phase laufend entzogen wird, wird das Redox-Gleichgewicht das normalerweise auf der Seite von Np(V) liegt, xugunsten von Np(VI) verschoben. Somit wird Np aber gemeinsam mit U Und Pu in die organische Phase überführt Diese wird dann in den zweiten Extraktion* apparat (B-Batterie) eingespeist, wobei die Beladung itiiili Uran niedrig gehalten wird, weil dann bei PuireX'Bedingunge.ü die Beladung mit Salpetersäure hoch ist. In der B-Batterie wird Plutonium mit Hilfe von Eisen(ll)-siilfainat-'Lösutf;_l· von Pu(IV) zu Pu(III) reduziert und aus der organischen Phase selektiv in die

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5s wäßrige Phase extrahiert Zwar reduziert die Eisen(II)· suIfamat-Lösung auch Np(VI) zu Np(IV), ohne Uran(VI) zu reduzieren, doch ist der VerteilungskoefFizient des Np(IV) bei verhältnismäßig hoher Säurekonzentration in der wäßrigen Phase (ca. 2 Mol/HNOj/1 oder mehr) so hoch, daß das Np(IV) gemeinsam mit U(VI) in der organischen Phase verbleibt Außerdem wurde festgestellt, daß auch bei hohem Flußverhältnis der Einspeisemenge pro Zeiteinheit der organischen Speiselösung AP zur Einspeisemenge pro Zeiteinheit der Reduktionslösung BXS eine gute Mitführung von Np mit dem U zu erreichen ist Trotz der Kenntnis dieser Verhältnisse können jedoch Neptuniumverluste von mindestens ca. 5% nicht vermieden werden. Außerdem ist es bekannt daß die Verwendung von Eisen(II)-sulfamat-Lösung eine erheblichen Nachteil mit sich bringt, nämlich die Einführung großer Mengen Fremdstoffe in den Prozeß, die den radioaktiven Abfall unerwünschtermaßen vergrößern und das Verfahren somit verteuern.

Der Erfindung liegt nun die Auf^'be zugrunde, ein Verfahren /ur Abtrennung von NeptiTuum aus bestrahlten Kernbrenn- und/oder Brutstoffen zu schaffen, das die Nachteile der bisher bekannten Verfahren vermeidet und die vollständige Gewinnung des bei der Bestrahlung der Kernbrenn- und/oder Brutstoffe entstandenen Wertstoffs Neptunium auf einfache Weise, ohne zusätzlichen Aufwand an speziellen Extraktionszyklen oder ohne die Bedingungen des Purex-Prozesses zu verändern, gewährleistet

Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst daß das Naptunium in einem Verfahrensschritt gemeinsam mit dem Plutonium elektrolytisch reduziert wird, wobei die Salpetersäurekonzentration in der wäßrigen Phase 0,2-1,5 M HNOj/1 beträgt, und Pu als Pu(III) sowie Np als Np(IV) vollständig in die wäßrige Phase überführt und somit vom Uran abgetrennt werden.

In einer vorteilhaften Ausbildung der Erfindung wird die Salpetersäure-Konzentration im Bereich d^r elektrolytischen Reduktion so gering wie möglich gehalten, beträgt jedoch mindestens 0,2 M HNO3/I, da unterhalb drser Konzentration mit störenden, durch Hydrolyse entstehenden Niederschlägen zu rechnen ist. Die Salpetersäure-Konzentration bleibt hierbei vom Einspeisepunkt der wäßrigen, salpetersauren Phase (BXS) in den vielstufigen Extraktionsappara; aus über einen Bereich von 2 bis 4 theoretischen Extraktionsstufen hinweg praktisch konstant und der Anstieg der Salpetersäurekonzentration, hervorgerufen durch den HNOrGehalt der Uran. Plutonium und Neptunium enthaltenden organischen Speiselösung (AP) wird im Bereich der Einspeisestelle dieser Lösung möglichst kurz gehalten. Die Salpetersäure-Konzentration beträgt im Bereich der Wäsche der organischen, Uran enthaltenden Phase weniger als 1,5 HNOj/l in der wäßrigen Phase bp»rägt.

Die Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens sind hauptsächlich in der drastischen Senkung der Neptunium-Verluste den bekannten Np-Gewinnungsverfahrer gegenüber auf ca ', % oder weniger und in den niedrigen Kosten im Vergleich zur Anwendung von chemischen Reduktionsmitteln zu sehen.

Im folgenden wird die Erfindung aa Hand eines Ausführungsbeispiels erläutert, das die Erfindung jedoch nicht beschränken soll.

Beispiel

In einer ersten, vielstufigen Extraktionsapparatur (mit der Bezeichnung Α-Batterie) wurde das Neptunium mit

dem Plutonium und dem Uran durch chemische Oxidation aus der wäßrigen salpetersauren Phase in die organische Phase, bestehend ätis 30%igef TBP-n-Dodekan-Lösung, überführt. Diese organische Produkt-Lösung mit der Bezeichnung λΡ aus der A-Batterie '-> enthielt 82 g/I Uran, 0,43 g/l Plutonium, 0,52 g/I Neptunium und ca. 0,15 M HNOj/1 und diente als Speiselösung für die zweite vielstufige Gegenstrom-Extraktionsapparatur (B-Batterie), in der die Trennung der Aktiniden Plutonium und Neptunium vom Uran durch elektrolytische Reduktion erfolgte. Die AP-Lösung wurde etwa in der Mitte der 16 praktische Stufen aufweisenden B-Batterie (in Stufe 9) eingespeist mit einer Fließgeschwindigkeit von 500 ml/h. Die Reduktion von Plutonium und Neptunium wurde in der ersten Hälfte der B-Batterie (praktische Mischabsetzer-Stufen Ϊ—9) mit einem Gesamtstrom von ca. 0.75 Ampere durchgeführt In Stufe 16 wurde in gleicher Fließrich- »ting u/ie Axe Art Snpiiplnuing eine 30°/nige TBP-n-Dndekan-Lösung als Waschlösung BSX mit einem Fluß von 100 ml/h eingepumpt. In Gegenrichtung wurde gleichzeitig am anderen Ende der B-Batterie (Stufe 1) eine wäßrige Rückextraktionslösung BXS 0,2 molar an HNO3 und 0,2 molar an N2H4 mit einem Fluß von 100 ml/h eingebracht

Ergebnis

Die aus Stufe 1 ausfließende organische Phase BU (Fluß 600 ml/h) enthielt 67,8 g/l Uran und nur sehr geringe Mengen an Plutonium (0,002 g/l) und Neptunium (0,008 g/l). Die wäßrige Produktlösung BP aus der B-Batterie verließ die Apparatur nach der Stufe 16 in einem Fluß von 100 ml/h und enthielt 2,9 g/I Uran, 2.17 g/l Plutonium und 2,62 g/l Neptunium (HNO3 ca. 1 molar), das bedeutete eine Np-Ausbeute von ca. 99%.

Zum Verständnis der Zusammenhänge der Vorgänge bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens in einem vielstufigen Extraktionsapparat dienen die in der Figur dargestellten Diagramme der Konzentrations-Profile der wichtigsten Inhaltsstoffe der beiden Phasen aus dem oben genannten Beispiel.

Profil für die HNO₃-Konzentration: Bei vorgegebenem. 16 praktischen Stufen enthaltendem Mischabsetzer bleibt die HNO3-Konzentration im Bereich der elektrolytischen Reduktion bis Stufe 6 oder 7 praktisch konstant (0.2 M/l), steigt dann bis zur Einspeisestelle der AP-Lösung in Stufe 9 an auf ca. 0,9 bis 1,0 M/I, bleibt im Bereich der Wäsche der organischen, U enthaltenden Phase ebenfalls praktisch konstant und sinkt erst in Stufe 16 geringfügig ab (0.85 M/l).

Profile für die Plutonium- bzw. Neptunium-Konzentrationen: Im folgenden wird der Bereich der elektrolytischen Reduktion mit »Extraktionsteil« der Extraktionsapparatur bezeichnet, der Bereich der Wäsche der organischen Phase mit »Waschten«. — Neptunium(IV) verhält sich im Extraktionsteil dann wie Plutonium(III), wenn die Säurekonzentration niedrig genug gehalten wird, ca. 0,2 M HNO3/I, und im Waschtefl ähnlich dem UranfVI), weil dort die Säurekonzentration höher ist ca. OS bis 1,0 M HNO3/L Der Anstieg der Säarekonzentration ist bedingt durch die Einspeisung der organischen Lösung AP, die bei einer Beladung mit Aktiniden von ca. 75% bis ca. 80% etwa 0,15 MoI HNOj enthält Wäre die Beladung von AP mit Aktiniden geringer, würde diese Lösung mehr Säure mit sich führen und der Anstieg der es Säürekonzeotratjoa in der wäßrigen Phase iin V/aschtefl wäre länger bzw. höher. Dies hätte aber zur Folge, daß der Verteilungskoeffizient für das Np ungünstig für die Abtrennung des Np(IV) mit dem Pu(IIl) beeinflußt werden würde. Der Verteilungskoeffizient würde ansteigen, so daß ein Teil des Np(IV) in der organischen Phase verbleiben würde und somit im Uran-Pfoduktstrom mitgeführt werden würde. Dies soll jedoch vermieden werden. Steigt die HNO3-Konzentration auf über 1 Möl/1 an₍ so erreicht der Verteilungskoeffizienl für Neptunium in einem System, bei welchem die organische Phase in der obengenannten Weise beladen ist, sehr rasch den Wert t (in unbeladenen organischen Lösungen gelten dagegen die Verteilungskoeffizienten

für 0.5 M HNO₁/! in der

wäßrigen Phase

für 1 M HNO₁/! in der

wäßrigen Phase

für 2MHNO₁/! in der

wäßrigen Phase

β Oj
s 0.75
s 1.45)

Eine höhere Beladung der organischen Speiselösung wäre an und für sich vorteilhaft, da die Beladung mit HNO3 dann geringer wäre, jedoch ergeben sich dann bei niedrigen, durch kleine Extraktionsapparate bedingten Schichten der wäßrigen Phase für die reibungslose Durchführung der Extraktion Schwierigkeiten, weil bei gegebenen Flußverhältnissen die im Vergleich schwerer gewoidene organische Phase den kontinuierlichen Strom der wäßrigen Phase unterbrechen kann und die Effektivität und Sicherheit einer solchen kleinen Anlage nicht mehr gewährleistet wäre. In einer größeren Anlage, beispielsweise in einer Gegenstromextraktionskolonne. dagegen wäre eine höhere Beladung der organischen Speiselösung mit Aktiniden von Vorteil.

Wird die Säurekonzentration im Extraktionsteil erhöht, beispielsweise auf 03 M HNO3/I oder auf 0,4 M HNO3/I, so wird außer der Verlängerung des Konzentrationsanstiegs die Anstiegskante weiter in den Extraktionsteil hineingeschoben, so daß sich durch ein Verringern der voll wirksamen praktischen Extraktionsstufen die Ausbeute des Np(IV), das mit der wäßrigen Phase die Apparatur verläßt verschlechtert Dies wäre jedoch dadurch zu umgehen, daß vor der praktischen Extraktionsstufe 1 eine entsprechende Anzahl praktischer Stufen vorangeschaltet werden. Diese Maßnahme würde die im Durchschnitt verringerte Effektivität der praktischen Stufen wieder ausgleichen und die für den Extraktionsprozeß benötigte theoretische Stufenzahl, im vorliegenden Falle bei 0,2 M HNO3/I am Austritt der wäßrigen Phase aus der Apparatur 2 bis 4, wiederherstellen. Die theoretische Stufenzahl berechnet sich aus den Verteilungskoeffizienten, die bei Gleichgew: .^ltsbedingungen ermittelt wurden. Die Zahl der praktischen Stufen muß durch das in einem Gegenstromextraktionsapparat zwangläufige Fehlen der Gleichgewichtsbedingungen (die Verweilzeiten reichen zum Einstellen der Gleichgewichte nicht aus), was eine Stufeneffektivität von weniger als 100% in den praktischen Stufen mit sich bringt höher sein als die theoretische StufenzahL Beispielsweise entsprechen 6 praktische Stufen mit einer Stufeneffektivität von 50% einer theoretischen Stufenzahl von ca. 3. Die EinfluBgrößen für die Qualität der Neptunium-Abtrennung aus der organischen Phase sind auf Grund des komplexen Verhaltens von Np(FV) gegenüber dem Verhalten von Pu(III), das innerhalb verhältnismäßig weiter Grenzen unbeeinflußbar bleibt, folgende: HNO3-KonzcniratJos im Estraktionstei!, HNO3-Konzentration im Waschtefl, jeweils ausreichend lange Konstanthaltung dieser Säurekonzentraäonen,

Ort des Auftretens und Länge des Anstiegs der HNO3-Konzentration, Beladung der organischen Spei- »elösung mit Akliniden, Anzahl der theoretischen ExtraktionsäJufen, Wirksamkeit der elektrolytischen Reduktion. ■*

Diese Np-Abtrennung ist nicht nur auf die Verwendung eines elektrolytisch arbeitenden Mischabsetzers (jaschränkl, sondern kann ebenfalls in einer elektrolytisch arbeitenden Extraktionskolonne durchgeführt werden.

Das maximale Flußverhältnis der organischen Phase

(BSX+ AP) zur wäßrigen Phase (BXS) betrug bei dem im o. g. Beispiel verwendeten Labormischabsetzer etwa 6 :1. Bei Verwendung einer Gegenstromextraktionskolonne wird ein derartiges Flüßverhäitnis von 10:1 angestrebt, wobei dann die Beladung der AP-Speiselösung mit Aktiniden höher sein soll (damit die Säurekonzenlration niedriger) als im Mischabsetzer. Hierdurch würde sich dann das Konzentfäliönspföfil für die HNO3 in der Kolonne gegenüber dem im Mischabsetzer praktisch nicht ändern.

Hierzu i Blatt Zeichnungen

Claims

Patentanspruch:

Verfahren zur Abtrennung von Neptunium aus bestrahlten Kernbrenn- und/oder Brutstoffen, bei welchem in einem Wiederaufbearbeitungsprozeß die die Wertstoffe Uran, Plutonium und Neptunium enthaltenden, bestrahlten Kernbrenn- und/oder Brutstoffe in Salpetersäure gelöst, die Wertstoffe zunächst gemeinsam mit einem neutralen Phosphorsäureester in einem organischen Verdünnungsmittel aus der wäßrigen, salpetersauren Lösung als wäßriger Phase in einem ersten vielstufigen Extraktionsapparat im Gegenstrom extrahiert werden und danach Plutonium-Verbindungen von Uran-Verbindungen durch Flüssig-Flüssig-Extraktion mit elektrolytischer Reduktion des Plutoniums vom vierwertigen in den dreiwertigen Zustand in einem zweiten vielstufigen Extraktionsapparat getrennt werden, wobei das Neptunium vom sechswertigen in den vierwertigen Zustand reduziert wird und das Plutonium aus der das Uran zurückhaltenden organischen Phase unmittelbar während des Extraktionsprozesses im Bereich einer Durchmischung von wäßriger und organischer Phase reduziert und mit der wäßrigen Phase abgetrennt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Neptunium in einem Verfahrensschritt gemeinsam mit dem Plutonium elektrolytisch reduziert wird, wobei die Salpetersäure-Konzentration in der wäßrigen Phase 02—1,5 M HNOj/1 betragt und das Plutonium als Pu(IIl) sowie das Neptunium als Np(IV) vollständig in die wäßrige Phase überführt und somit vom Uran abgetrennt werden.

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abtrennung von Neptunium aus bestrahlten Kernbrenn- und/oder Brutstoffen, bei welchem in einem Wiederaufarbeitungsprozeß die die Wertstoffe Uran, Plutonium und Neptunium enthaltenden, bestrahlten Kernbrenn- und/ oder Brutstoffe in Salpetersäure gelöst, die Wertstoffe zunächst gemeinsam mit einem neutralen Phosphorsäureester in einem organischen Verdünnungsmittel aus der wäßrigen Salpetersäuren Lösung als wäßriger Phase in einem ersten vielstufigen Extraktionsapparat im Gegenstrom extrahiert werden und danach Plutonium-Verbindungen von Uran-Verbindungen durch Flüssig-Flüssig-Extraktion mit elektrolytischer Reduktion des Plutoniums vom vierwertigen in den dreiwertigen Zustand in einem zweiten vielstufigen Extraktionsapparat getrennt werden, wobei das Neptunium vom lechswertigen in den vierwertigen Zustand reduziert wird und das Plutonium aus der das Uran zurückhaltenden organischen Phase unmittelbar während des Extraktionsprozesses im Bereich einer Durchmischung von wäßriger und organischer Phase reduziert und mit der wäßrigen Phase abgetrennt wird.

Bei der Auflösung Von bestrahlten Kernbrennstoffen in Salpetersäure geht das während der Bestrahlung im Brennstoff entstandene Neptunium zunächst als Np(V) in Lösung, in Anwesenheit von sehr kleinen, katalytisch wirkenden Konzentrationen von salpetriger Säure, in der Größenordnung von 5 < IQ"³ M HN(Vl, wird ein Teil des Np(V) zu Np(VI) oxidiert Dieser Oxidttionsrc »ktion, deren technische Anwendung fiüf zu wechselnden, maximal 85% betragenden Ausbeuten an Neptunium führt, steht bei Anwesenheit größerer Konzentrationen an Nitrit oder an salpetriger Säure, wie sie bei Zugabe gewisser Nitritmengen zur Einstellung des Plutoniums in manchen Wiederaufarbeitungsanlagen oder bei radiolytischer Bildung von salpetriger Säure aus der Salpetersäure auftreten, eine konkurrierende Reduktionsreaktion von Np(VI) zu Np(V) gegenüber. Als Folge davon liegt in der weiterzuverarbeitenden Auflöser-Lösung, in der Uran, Plutonium, Neptunium und Spaltprodukte enthalten sind, ein Neptunium (V, VI)-Gemisch vor, dessen Verhältnis 5- zu öwertigem Np von Fall zu Fall wechselt und schwierig zu kontrollieren ist Bei den Bedingungen des Purex-Prozesses verhält iich 6wertiges Np ähnlich 6wertigem Uran, d. h. Np(VI) wird mit Tributylphosphat (TBP) extrahiert und folgt dem Uran (VI) und Plutonium (IV) in die organische Phase. 5wertiges Np hingegen wird durch T3P nicht extrahiert, d. h. es folgt den Schaltprodukten und bleibt in der wäßrigen Phase, die als Abfall-Lösung weiterbejiailuCit Wiru.

1st es bei der Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen niedrigen Abbrandes möglicherweise noch wirtschaftlich vertretbar, die in einem solchen Falle geringen Mengen an Np, die in die Abfall-Lösung gelangen, zu vernachlässigen, so ist bei höher abgebrannten (beispielsweise ca. 40 000 MWd/to oder mehr) Kernbrenn- und/oder Brutstoffen eine solche Verfahrensweise nicht mehr tragbar.

Es wurde vorgeschlagen, das Neptunium aus der Abfall-Lösung mit Hilfe eines speziellen Extraktionszyklus zu gewinnen [US-PS 29 07 628]. Eine solche Verfahrensweise wurde beispielsweise in der Wiederaufarbeitungsanlage in Savannah River (USA) durch Zugabe 0,02 bis 0,04 Mol/l Nitrit bzw. salpetriger Säure im ersten Extraktionsapparat im Bereich der Wäsche der organischen. Uran und Plutonium enthaltenden Phase durchgeführt, wobei Neptunium, zu Np(V) reduziert, in die wäßrige AbfaC'-'lösung überführt wurde. Nach US-PS 29 07 628 wird dann zur wäßrigen Abfall-Lösung ein Aussalzmittel zugegeben. Neptunium durch Zusatz eines Oxidationsmittel in den 6wertigen Zustand überführt und mit Hilfe eines organischen Extraktionsmittels aus der wäßrigen Phase entfernt. Die Nachteile dieses Verfahrens sind die Aufarbeitung der hochaktiven, Spaltprodukte enthaltenden Lösung, das Arbeiten unter starker Strahlenabschirmung, die unvermeidbare Verunreinigung der organischen Phase mit ebenfalls auf höhere Wertigkeitsstufen aufoxidierten

so Spaltproduktnukliden, die eine weitere Reinigung des Neptuniums erforderlich macht, sowie der genannte Fxtraktionszyklus selbst. Zudem müßte zur Gewinnung des Neptuniums dieses wieder in die wäßrige Phase rückextrahiert werden, wozu ein Zusatz an Reduktions· mitteln erforderlich wäre.

in der DE-AS 19 19400 wurde ein Verfahren offenbart mit welchem das Neptunium vollständig aus der bestrahlte Kernbrennstoffe und Spaltprodukte enthaltenden, salpetersauren Lösung gemeinsam mit Uran und Plutonium in die organische Phase gebracht Und so von den Spaltprodukten abgetrennt wird, ohne Plütoniümverluste in Kauf nehmen zu müssen- Dies wird dadurch erreicht, daß in eine der letzten Stunden des Extraktionsapparates im Bereich des Auslaufs der wäßrigen Phase eine Vanadium(V)-, Chrom(VI)- oder Cer(IV)-Verbindung als Oxidationsmittel eingespeist wird. Hierbei werden unter den Bedingungen des PufcX'Pruzesses Uran und Plutonium verlustfrei und