DE2901067C2 - Verfahren zur Aufarbeitung von radioaktiven Filtraten und Einrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens - Google Patents
Verfahren zur Aufarbeitung von radioaktiven Filtraten und Einrichtung zur Durchführung dieses VerfahrensInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Aufarbeitung radioaktiver Filtrate, die Ammoniumnitrat, Ammoniumcarbonat
sowie Uran und/oder Plutonium als Carbonatkomplexe in Lösung enthalten und bei dem von der
Technik der elektrolytischen Zersetzung Gebrauch gemacht wird, und eine Einrichtung zur Durchführung
dieses Verfahrens.
Beim Ammonium-Uranyl-Carbonat-Prozeß (AUC-Prozeß), der in der DE-AS 15 92 477 und der DE-OS
92471 näher beschrieben ist. fallen Filtrate an, die
folgende Zusammensetzung haben, wenn Uranylnitrat das Ausgangsprodukt war:
ca. 100g/l NH4
ca. 150 g/l NO3
ca. 90 g/I CO3
ca. 300 mg/1 U
ca. 150 g/l NO3
ca. 90 g/I CO3
ca. 300 mg/1 U
Die Filtrate vom Ammonium-Uranyl-Plutonyl-Carbonat-Prozeß
(AU PuC-Prozeß) sind ähnlich denen vom AUC-Prozeß, zum Urangehalt kommt dort noch der
Plutoniumanteil hinzu.
Wenn unbestrahltes und plutoniumfreies Uranylnitrat als Ausgangsprodukt eingesetzt wird, kann das Filtrat
aus der Kernbrennstoffherstellung nach ausreichender chemischer Abtrennung von Uran und seinen Zerfallsprodukten,
ohne die Umwelt radiologisch zu belasten, in die Kanalisation abgegeben werden.
Dies ist aber nicht mehr möglich, wenn bestrahltes Uran bzw. Plutonium enthalten ist Eine Dekontamination
auf chemischem Wege ist dort nicht mehr ausreichend.
Das aus der Kernbrennstoffherstellung stammende FiltratvcJumen ist verhältnismäßig groß, so daß man es
nicht nach irgendwelcher Verfestigung zur Endlagerung abgeben kann, es ist notwendig, nach Möglichkeiten für
eine größtmögliche Volumenreduzierung '.u suchen.
Ein völliges Eindampfen verbietet sich wegen der Explosionsgefahr, die hierbei durch das Ammoniumnitrat
gegeben ist. Das Wasser muß jedoch zur Volumenverringerung von den radioaktiven Bestandteilen
getrennt werden, man muß also das Ammoniumnitrat zersetzen.
Es gibt mehrere Verfahren einer thermischen Zersetzung dieses Nitrates bei Temperaturen über
250° C, wobei das Wasser mit den Zersetzungsprodukten abgedampft wird. Die radioaktiven Bestandteile
verbleiben dabei im Reaktionsgefäß.
Diese Verfahren haben aber den Nachteil die Filtrate nur zersetzen zu können, wenn diese vorher auf ca.
75—80% NH4NO3 eingedampft wurden. Dabei ist aber
eine Explosionsgefahr nicht auszuschließen. Weiterhin erzeugen sie entweder nicht rückführbare oder aber nur
sehr aufwendig wiedereinsetzbare Zersetzungsprodukte. Das relativ hohe Temperaturniveau macht diese
thermischen Verfahren außerdem nicht gerade billig, wobei noch zu erwähnen ist, daß die notwendige
Reinigung der Apparate von den radioaktiven Bestandteilen (Plutonium-Staub) ebenfalls nicht unproblematisch
ist.
Es stellte sich daher die Aufgabe, ein wirtschaftliches Verfahren zu entwickeln, das nicht nur eine einfache
Abscheidung der radioaktiven Bestandteile ermöglicht, sondern auch Zersetzungsprodukte ergibt, die in die
Brennstoffherstellung rückführbar sind. Dabei soll außerdem eine Explosionsgefahr ausgeschlossen werden
können.
Zur Lösung dieser Aufgabe ist ein Verfahren der eingangs erwähnten Art erfindungsgemäß dadurch
gekennzeichnet, daß das Filtrat vorgewärmt in den Kathodenraum einer eine siedende mit einem geringen
Kupferzusatz versehene Ammoniumnitratlösung enthaltenden Elektrolysezelle eingeleitet wird, wobei
dieses Filtrat gleichfalls unter Mitwirkung der Stromwärme des Elektrolysestromes auf Siedetemperatur
gebracht und dabei seinen Gehalt an Ammoniumcarbonat und freiem NH3 als gasförmiges CO2 und NH3 abgibt,
die zusammen mit dem entstehenden Wasserdampf und
29 Ol
dem aus NO3 elektrolytisch gebildeten NH3 abgeführt
werden sowie das ursprünglich als Carbonatkomplexe :n Lösung befindliche Uran und/oder Plutonium als
Diuranat bzw. Plutoniumhydroxid ausfällt und durch stetiges Umwälzen des Zelleninhaltes übe- ein Filter
sowie elektrolytisch an der Kathode abgeschieden wird.
Die Zellenspannung wird dabei günstigerweise so reguliert, daß die dadurch bedingte Wärmeleistung des
Elektrolysestromes die Verdampfung eines Flüssigkeitsvolumens bewirkt, das etwa gleich dem des zugeführten
Filtrates ist Es handelt sich dabei also um ein kontinuierlich ablaufendes Verfahren, bei dem das
zugeführte Filtratvolumen dem des in der Elektrolyse verdampfenden Volumens entspricht
Aus der DE-OS 24 49 588 ist zwar bekannt, aus wäßrigen radioaktiven Abfall-Lösungen, die aus
Wiederaufarbeitungsanlagen stammen, durch Elektrolyse in einem einzigen Arbeitsgang an der Anode
Inhaltsstoffe der Abfall-Lösungen aus der Gruppe Hydrazin, Hydroxylamin, Oxalsäure. Oxalate Weinsäure
und Tartrate zu oxidieren und an der Kathode Inhaltsstoffe aus der Gruppe Salpetersäure, Nitrate und
Nitrite zur Verringerung tier Gesamtmenge der unterschiedlichen Inhaltsstoffe in den Abfall-Lösungen
zu reduzieren. Die Abfall-Lösungen werden während der Elektrolyse auf 200C gehalten. Ihr werden nur bei
Verwendung einer Kathode aus Graphit geringe Mengen Metallionen aus der Gruppe Kupfer, Blei und
Titan als Starthilfe zum Überwinden von Schwierigkeiten bzw. Verzögerungen beim Starten der Reduktionsreaktion
zugesetzt. Ein Ausfällen und Abfiltrieren von Diuranat bzw. Plutoniumhydroxid erfolgt nicht.
Nachstehend wird anhand der Figur ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens sowie eine
Einrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens beschrieben:
Die Elektrolysezelle 1 besteht aus einem zylindrischen Gefäß, das mit einer ringförmigen Anode 2,
beispielsweise aus Graphitgrieß, beschichtetem Titan oder Eisen und einer stabförmigen, profilierten Kathode
3 aus Edelstahl, versehen ist. Durch eine zylinderförmige Zwischenwand 11, die von der Deckelwand des
Elektrolysebehälters 1 bis einige Zentimeter unter die Flüssigkeitsoberfläche 8 reichend aus Edelstahl besteht
und daran anschließend aus chemisch beständigem, porösen Isolierstoffmaterial, wie z. B. Polypropylen-Gewebe,
aufgebaut ist und bis über die untere Begrenzung der Elektroden nach unten reicht, wird der Kathodenraum
31 vom Anodenraum 21 getrennt und damit die Möglichkeit der sicheren Abführung der Reaktionsprodukte
gegeben.
Im Anodenraum des Elektrolysebehälters befindet sich ein Wärmetauscher 6, der eingangsseitig an die
Zuführungsleitung 7 für das aufzuarbeitende Filtrat angeschlossen ist und ausgangsseitig über die Leitung 36
an den Zuführungsstutzen 32 des Kathodenraumes 31 angeschlossen ist. An diesen Stutzen ist außerdem die
Leitung 53 angeschlossen, die zum Filter 5 führt, das wiederum über die Pumpe 4 mit dem Auslaßstutzen 24
verbunden ist. Der Anodenraum 21, der ebenso wie der Kathodenraum 31 nur bis knapp oberhalb der Anode 2
mit einem Elektrolyten 8 gefüllt ist, ist mit Gasabführungsleitungen 22 versehen, desgleichen der Kathodenraum
mit der Gasabführungsleitung 33. Am Boden des Elektrolysebehälters 1 befindet sich schließlich ein 6^
Ablaßventil 12.
Der mit Hilfe dieser Einrichtung durchgeführte Verfahrensablauf ist nun folgender:
Im Kathoden- und Ancdenranm befindet sich zunächst als Elektrolyt 8 eine siedende Ammoniumnitratlösung
mit einer Konzentration von etwa 250 g/l. Über die Leitung 7 wird sodann das zur Aufarbeitung
bestimmte Filtrat zugeführt. Dieses durchläuft vor seinem Eintritt in den Elektrolyseoehälter 1 zunächst
den Wärmetauscher 6, wird dort vorgeheizt und gelangt über die Leitung 76 und den Stutzen 32 in den siedenden
Elektrolyten. Die Vorheizung kann noch zusätzlich verbessert werden durch eine nicht dargestellte
wärmetauschende Verbindung mit den bei 33 abgeführten Gasen.
Anfänglich ist diesem Filtrat etwas Kupfer beigefügt, damit an der Kathode 3 keine störende kathodische
Wasserstofferzeugung eintritt, die Kathode 3 wirkt sodann praktisch als Kupferelektrode. Dieser Kupfercharakter
der Kathode 3 bleibt stets erhalten, da durch eine teilweise Ablösung des Kupferüberzuges immer
eine erneute Abscheidung erfolgt.
Das über den Stutzen 32 zugeführte Filtrat beginnt nun ebenfalls zu sieden und gibt dabei seinen Gehalt an
Ammoniumcarbonat und freiem NH3 in Form von
gasförmigem CO2 und NH3 ab. Diese Gase werden
zusammen mit dem durch das Sieden gebildeten Wasserdampf über die Leitung 33 abgeführt und
zweckmäßigerweise dem Brennstoffherstellungsprozeß wieder zugeführt. Dadurch wird das Filtrat zu einer
gering uran bzw. plutoniumhaltigen Ammoniumnitratlösung. Bedingt durch die geringe Löslichkeit des NH3
bei ca. 1000C stellt sich automatisch ein pH-Wert von etwa 6—7 ein. Bei diesem ist die mögliche CO3-Konzentration
äußerst niedrig. Dadurch fällt das Uran bzw. das Plutonium, das zuvor als Carbonatkomplex in Lösung
war, als Diuranat (Hydroxid) aus.
Über die Pumpe 4 wird das gesamte Elektrolysebad umgewälzt, wobei über das in der Pumpleitung
befindliche Filter 5 der kontinuierlich anfallende Niederschlag problemlos entfernt wird. Die Pumprichtung
geht dabei, wie eingezeichnet, vom Anodenraum in den Kathodenraum. Da die Austreibung des CO2 nicht
100%ig ist, bleibt eine geringe Uran-(Plutonium-)menge gelöst. Dieses gelöste Uran aber scheidet sich durch die
Elektrolyse kathodisch ab und kann in den Betriebspausen mit Hilfe von Säuren von der Kathode 3 abgelöst
werden.
Der Elektrolyseprozeß bewirkt, abgesehen von der geringen Uranabscheidung, die kathodische Reduktion
des NO3 zum NH3, das in der Siedehitze entweicht.
Anodisch wird das Wasser zu O2 zersetzt. Der sonst unerwünschte Wärmeanfall bei einer Elektrolyse wird
hier bewußt ausgenutzt, um das Bad im Siedezustand zu halten, das Ammoniumcarbonat zu zersetzen, das
Ammoniak auszutreiben und das Lösungswasser zu verdampfen.
Diese Stromwärme wird durch die Zellenspannung — diese beträgt einige Volt — so reguliert, daß das
verdampfende Flüssigkeitsvolurnen gleich der in diesem Volumen befindlichen zersetzten Ammoniumnitratmenge
ist. Dieses entspricht gleichermaßen der zugeführten Filtratmenge. So arbeitet dieses Verfahren voll kontinuierlich
bei konstanten Konzentrationen und Umsetzungsraten.
Weil, wie bereits erwähnt, anodisch Sauerstoff entsteht und dieser mit NH3 explosive Gemische liefern
könnte, ist die Elektrolysezelle 1 in der dargestellten Weise aufgebaut. Dieser Aufbau bewirkt, daß die
Anodenstromdichte im Anodenraum 21 geringer ist als die Stromdichte im Kathodenraum 31, so daß sich nur
29 Ol
der Kathodenraum im Siedezustand befindet. Da nur letzterem das frische Fillrat zugeführt wird und dort
auch die Reduktion des NO3 zu NH3 stattfindet, entweicht nur hier NHj. Da der Kathodenraum vom
Anodenraum durch eine Trennwand 11 geschieden ist, wird eine Vermischung des an der Anode entstehenden
Sauerstoffes mit NH3 mit Sicherheit vermieden. Über die Leitung 22 wird der Sauerstoff abgeführt und mit
zusätzlicher Luft aus der Leitung 23 verdünnt.
Dem bereits mehrfach erwähnten Sicherheitsaspekt — Vermeidung einer Explosionsgefahr — wird bei
diesem Verfahren und der dargestellten Einrichtung auch dadurch Rechnung getragen, daß die Elektroden 2
und 3 nur etwa bis zur halben Tiefe des Elektrolysebades in dasselbe eintauchen. Damit wird gewährleistet, daß
bei einer evtl. ausfallenden Filtratzufuhr über die Leitung 7 sowie einer Störung der sonstigen hier
nichtdargestellten Regelungsorgane die im Gefäß befindliche Lösung durch Verdampfen in ihrer Konzentration
nur verdoppelt werden kann, weil dann die Elektroden nicht mehr in die Lösung eintauchen und die
Verdampfung damit automalisch aufhört. Diese Konzentration ist aber noch völlig ungefährlich.
Abschließend sei zusammengefaßt, daß das Temperaturniveau nur bei ca. 100°C liegt, bei den eingangs
erwähnten thermischen Verfahren jedoch bei 250°C. Die Wärmeübertragung ist direkt und daher praktisch
verlustlos. Die radioaktiven Bestandteile werden auf einfachste und staubfreie Art im Filter 5 abgeschieden
und können dort auf bekannte Weise entnommen werden. Die entstehenden Reaktionsprodukte können
gefahrlos in die Atmosphäre abgegeben oder können dem AUC-Brennstoffherstellungsprozeß wieder zugeführt
werden. Die dem Filter S zu entnehmenden Absetzprodukte weisen im Vergleich zur Ausgangslösung
bereits eine außerordentlich große Volumeneinengung auf und können — in an sich bekannter Weise
weiter verfestigt — zum radioaktiven Abfall gegeben oder aber zurückgeführt werden. Das elektrolytisch
abgeschiedene Uran bzw. Plutonium wird in bekannter Weise dem Brennstoffherstellungsprozeß wieder zugeführt.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (6)
1. Verfahren zur Aufarbeitung von radioaktiven Fihraten, die Ammoniumnitrat, Ammoniumcarbonat
sowie Uran und/oder Plutonium als Carbonatkomplexe
in Lösung enthalten und bei dem von der Technik der elektrolytischen Zersetzung Gebrauch
gemacht wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Filtrat vorgewärmt in den Kathodenraum
einer eine siedende mit einem geringen Kupferzusatz versehene Ammoniumnitratlösung enthaltenden
Elektrolysezelle eingeleitet wird, wobei dieses Filtrat gleichfalls unter Mitwirkung der Stromwärme
des Elektrolysestromes auf Siedetemperatur gebracht und dabei seinen Gehalt an Ammonium-15
carbonat und freiem NH3 als gasförmiges CO2 und
NH3 abgibt, die zusammen mit dem entstehenden
Wasserdampf und dem aus NO3 elektrolytisch gebildeten NH3 abgeführt werden sowie das
ursprünglich als Carbonatkomplexe in Lösung befindliche Uran und/oder Plutonium als Diuranat
bzw. Plutoniumhydroxid ausfällt und durch stetiges Umwälzen des Zelleninhaltes über ein Filter sowie
elektrolytisch an der Kathode abgeschieden wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die elektrische Zellenspannung so
reguliert wird, daß die dadurch bedingte Wärmeleistung des Elektrolysestromes die Verdampfung
eines Flüssigkeitsvolumens bewirkt, das etwa gleich dem des zugeführten Filtrates ist.
3. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß sie aus einer rotationssymmetrisch aufgebauten Elektrolysezelle (1) mit zentraler Kathode (3) und
zylinderförmiger Anode (2) besteht.
4. Einrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen den Elektroden (2 und 3) eine
zylindrische, unterhalb der Elektrodenoberkante poröse Trennwand (11) angeordnet ist, die abdichtend
so mit der oberen Zellendeckelwand verbunden *°
ist, daß ein Anodenraum (21) und ein Kathodenraum
(31) gebildet ist.
5. Einrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß unterhalb des Anodenraumes eine
Abführungsleitung (24) für den Elektrolyten (8) vorgesehen ist, die über eine Pumpe (4) und ein Filter
(5) mit dem Kathodenraum (31) verbunden ist.
6. Einrichtung nach den Ansprüchen 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Zuführung des
Filtrats über einen im Anodenraum (21) angeordneten Wärmetauscher (6) zum Kathodenraum (31)
vorgesehen ist und an diesen eine Abführungsleitung
(32) für Wasserdampf, NH3 und CO2 angeschlossen
ist.
55
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