DE2401119A1 - Verfahren und vorrichtung zur trennung von isotopen - Google Patents

Description

United States Atomic Energy Commission, Washington, D.C. 20545, U.S.A.

Verfahren und Vorrichtung zur Trennung von Isotopen

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Trennung von Isotopen.

34 32

Die Trennung von Schwefel-34 ( S) von Schwefel-32 ( S) unter Verwendung eines chemischen Bisulfitaustauschsystems ist allgemein bekannt. Eine für diese Reaktion repräsentative Gleichung ist die folgende:

³⁴SO₂ (Gas) + H³²SO₃ (wässrig) ;=== ³²

14 S0_? (Gas) + H SO₃ (wässrig)

Diese Trennung wurde jedoch nicht zur allgemeinen Anwendung weiter entwickelt, und zwar wegen des Problems beim Vorsehen der Rückströmung mit geschlossener Schleife, d.h. das bekannte Verfahren erfordert die Verwendung großer Mengen von Chemikalien verglichen mit den Mengen von getrennten Isotopen die erzeugt werden. Der Hauptnachteil eines derartigen Systems besteht demnach darin, daß große Mengen von Chemikalien erforderlich sind, wodurch sich Abfallbeseitigung- oder Wiedergewinnungsprobleme ergeben, da die ein offenes Ende aufweisenden. Rückströmungssysteme eine kontinuierliche Versorgung mit Chemikalien erforderlich machen und demzufolge einen Strom von Abfallchemikalien erzeugen. Die bekannten chemischen Austauschverfahren zur Anreicherung von Schwefelisotopen sind Systeme mit einem offenen Ende und haben daher die obenerwähnten Probleme zur Folge.

409829/0830

^ 2401719

Zur Überwindung der erwähnten Nachteile und zur Lösung der genannten Probleme sieht die Erfindung ein Rückströmungssystem mit geschlossener Schleife vor, welches keine kontinuierliche Zuführung großer Mengen frischer Chemikalien für die Reaktion erforderlich macht. Die Erfindung bezweckt ein Rückströmungssystem mit geschlossener Schleife anzugeben, -welches die Abfallprobleme des Standes der Technik eliminiert oder klein hält. Die Erfindung verwendet dabei eine Kombination aus einem Elektrodialysesystem mit einem chemischen Austauschsystem. Ferner sieht die Erfindung die Verwendung eines Elektrodialysesystems zur Umwandlung von Na₂SO. in NaOH und H₂SO. vor, wobei diese Stoffe darauffolgen in der Trennung und Konzentration eines Schwefelisotops in einem chemischen Bisulfitaustauschsystem verwendet werden.

Gemäß der Erfindung ist ein kontinuierliches mit geschlossener Schleife arbeitendes Rückströmungssystem zur Trennung und Anreicherung verschiedener Isotope eines Elementes vorgesehen, und zwar unter Verwendung einer Elektrodialysevorrichtung zusammen mit einem chemischen Austauschsystem. Die Erfindung sieht ferner die Anreicherung von Schwefelisotopen vor, wobei verschiedene Schwefelisotope enthaltendes S0„ Speisegas mit NaOH reagiert wird, um NaHSO- in einer chemischen Austauschsäule zu bilden, wobei die schwereren Schwefelisotope vorzugsweise vom NaHSO-, getragen werden, worauf dann das NaHSO₃ mit H₂SO₄ reagiert wird, wodurch die Trennung von mit dem schwereren Isotop angereicherten S0_? bewirkt wird, welches aus dem chemischen Austauschsystem entfernt wird, wobei das H-SO₄ und das NaOH regeneriert und wieder in den Kreislauf gebracht werden, um einen Kreis mit geschlossener Schleife aufrechtzuerhalten.

Weitere Vorteile, Ziele und Merkmale der Erfindung ergeben sich insbesondere auch aus den Ansprüchen und der folgenden Beschreibung eines Ausführungsbeispieles anhand der Zeichnung; die Zeichnung zeigt eine typische Reaktionssäule und ein Elektrodialysesystem zur Durchführung der Erfindung.

Die Vorrichtung zur Durchführung der vorliegenden Erfindung kann eine Reaktionssäule 10 und eine Elektrodialyseeinheit 13 aufweisen, wie dies in der Zeichnung dargestellt ist. Die Reaktionssäule 10 bildet ein Mittel zur Anreicherung der Isotope, während das Elektrodialysesystem 13 die Chemikalien aus den Reaktionsprodukten der

£09829/0830

Reaktionssäule 10 regeneriert, die zur Reaktion mit dem Speisegas in der Reaktionssäule 10 erforderlich sind.

Obwohl die vorliegende Erfindung bei vielen Reaktionen oder Trennungen wie beispielsweise der Anreicherung von Stickstoff-15 ( N) durch Austausch zwischen Ammoniak und wässrigen Lösungen von Ammoniumsulfat, Ammoniumnitrat oder Ammoniumhydroxid verwendet werden kann, wird hier die Anreicherung von Schwefelisotopen behandelt, was aber die Vorrichtung nicht auf die Trennung von Schwefelisotopen beschränken soll.

Bei der Trennung verschiedener Schwefelisotope gemäß der obenerwähnten Gleichung 1 wird S0„ Speisegas^NaOH wie folgt reagiert:

SO₂ + NaOH ■*· NaHSO₃

Die schwereren Schwefelisotope im SO₂ Speisegas gehen vorzugsweise in das gemäß Gleichung 2 gebildete NaHSO₃. Sodann wird NaHSO₃ mit H₂SO₄ reagiert und die Produkte dieser Reaktion sind NaHSO., Wasser-(H₂O) und SO₂:'
H₃SO₄ + NaHSO₃ —ψ NaHSO₄ + H₂O + SO₂ k

Das in der Reaktion der Gleichung 3 gebildete SO ist hinsichtlich des schwereren Schwefelisotops konzentrierter und kann aus der Austauschsäule entfernt werden. Das NaHSO₄ wird mit NaOH reagiert und bildet Na₃SO₄. Das Na₃SO₄ wird η in einer Elektrodialyseeinheit zur Bildung von H₃SO₄ und NaOH zersetzt, wobei H₃SO₄ eines der Reaiccionsmittel iri Gleichung 3 und NaOH das andere Reaktionsmittel in Gleichung 2 ist, so daß unter Verwendung dieser Reaktion ein Rückströmungssystem mit geschlossener Schleife erzeugt werden kann.

Gemäß der Zeichnung kann SO₃ Speisegas oder ein anderes geeignetes Strömungsmittel, welches verschiedene Schwefelisotope wie beispiels-

34
weise Schwefel-34 ( S) in Mengen wie beispielsweise ungefähr 4,2 % und Schwefel-33 (³³S) mit ungefähr 0,7 % und wie Schwefel-36⁽³⁶S) mit ungefähr0,014 % enthält in die Leitung 16 eingespeist werden, welche mit Leitung 18 verbunden ist oder in diese einspeist. Das SO₂ Speisegas tritt sodann in das Reaktionsgefäß 20 ein, welches ein geeignetes Füllmittel 22 wie beispielsweise Drahtspiralen aus rostfreiem Stahl aufweisen kann, um die Oberfläche der das SO₂ berührenden Reaktionsmittel zu erhöhen und die Reaktion zu fördern. NaOH mit einer Molarität zwischen ungefähr 1 Molar und 6 Molar und vorzugsweise einer Molarität ungefähr 3 Molar kann in das Reaktions-

AO9829/0830

gefäß 20 durch Leitung 24 eingespeist werden, um so gründlich mit dem S0~ Speisegas in Berührung zu kommen und mit diesem im Reaktionsgefäß 20 unter Bildung von NaHSO₃ gemäß Gleichung 2 zu reagieren. Das gebildete NaHSO kann nach unten in eine chemische Austauschsäule oder ein zweites Reaktionsgefäß 26 fließen, welches ebenfalls ein Füllmaterial 28 ähnlich dem Füllmaterial 22 und zum gleichen Zweck enthält. Das in der Reaktionssäule 20 gebildete NaHSO₃ läuft durch das Reaktionsgefäß 26 in die Leitung 30 und sodann in eine Destillationsflasche oder Vorrichtung 32. Das zweite Reaktionsgefäß 26 ist zum Zwecke der Anreicherung von NaHSO₃ mit dem schwereren Isotop vorgesehen.

Die Destillationsvorrichtung 32 wird beispielsweise durch einen elektrischen Widerstandsheizer 34 oder eine ähnliche Heizvorrichtung erhitzt. Wenn die Trennung und Anreicherung des schwereren Schwefel-

34
Isotops wie beispielsweise des S-Isotops begonnen wird und aus der Destillationsflasche 32 Wasser entfernt werden, oder sie kann teilweise mit Wasser gefüllt werden, um die gewünschten Konzentrationen einzustellen. Die Lösung 36 in der Destillationsflasche 32 wird jedoch - wie im folgenden beschrieben - das Reaktionsprodukt von NaHSO₃ mit H₃SO₄. Innerhalb eines Teils der Destillationsflasche 32 ist auch ein geeignetes Füllmaterial 38 wie beispielsweise kermaische Raschig-Ringe oder Beryl-Sattelkörper angeordnet, wobei dieses Material die Oberfläche der Reaktionsmittel vergrößern soll, um so die Reaktion zu fördern. Eine permeable Wand 39 kann zwischen dem Füllmaterial 38 und der Lösung 36 angeordnet sein, um das Füllmaterial vom Bodenteil der Flasche 32 getrennt zu halten. Das Destillationsgefäß 32 kann auf eine Temperatur von ungefähr 25°C bis ungefähr 70OC erhitzt werden und wird vorzugsweise auf eine Temperatur zwischen ungefähr 30°C und ungefähr 45°C für die Trennung und

34 32 Anreicherung von Schwefelisotopen einschließlich S von S gehalten.

Ein geeigneter Dampfkondensator 4o der einen Wasser- oder anderen Strömungsmittel-Kühlmantel aufweisen kann ist benachbart zur oder um Leitung 30 herum angeordnet, um so die an Destillationsflasche erzeugten Dämpfe zu kondensieren. Das Kühlströmungsmittel kann bei Leitung 42 eintreten und bei Leitung 44 austreten.

H₂SO. mit einer Molarität von ungefähr 1 Molar bis ungefähr 6 Molar und vorzugsweise mit einer Konzentration von ungefähr 3 Molar kann durch Leitung 46 in Leitung 30 eingegeben werden. Es ist zweckmäßig

409829/0830

die Konzentration innerhalb des gegebenen Bereiches zu halten, um die Anreicherung der gewünschten Isotope so zu optimieren. H₀SO₄ reagiert mit dem NaHSO₃-Produkt des Reaktionsgefäßes 20 in der Flasche 32 gemäß Gleichung 3. SO₀ mit einer höheren Konzentration

34 als das Speisegas ^Δ
von S 'Dder ein anderes schweres zu trennendes Isotop ist eines der Reaktionsprodukte und kann durch Leitung 48 entfernt werden.

32 ·

Dieses Produkt, dessen S-Konzentration gering ist, könnte sodann als Speisematerial in einer weiteren Kaskade verwendet werden, um - wenn vorhanden - S und S anzureichern. Die Reaktion der Gleichung 3 erfolgt innerhalb des oberen Teils der Destillierflasche und im allgemeinen um das Füllmaterial 38 herum. Die anderen Produkte der Gleichung 3 nämlich H₀O und NaHSO₄ steigen hinab in die Destillationsflasche 32. In der Destillationsflasche 32 wird ein Flüssigkeitspegel aufrechterhalten, und zwar mittels eines Strömungsmittelpegeldetektors und einer Steuervorrichtung 50, wobei diese Vorichtung 50 in geeigneter Weise mit der Flasche 32 und einer Pumpe 54 durch elektrische Verbindungen 52 und 56 verbunden ist. Die Leitung 58 kann zur Entfernung der NaHSO. und H^O-Produkte der Gleichung 3 aus Destillationsflasche 32 in einen geeigneten Behälter oder ein Mischgefäß 60 verwendet werden, und zwar-unter Benutzung einer Pumpe 54, die durch die Vorrichtung 50. betätigt wird.

Die NaHSO₄~Lösung, das Produkt der Gleichung 3, wird aus der Destillationsflasche oder dem Gefäß 32 entfernt und im Behälter 60 mit der NaOH-Lösung reagiert, die mittels einer Leitung 6 2 eingespeist wird. In der gleichen Weise wird auch Wasser in der Destillationsflasche 32 ebenfalls in den Behälter 60 übergeführt. Geeignete Rührmittel 63, beispielsweise eine's mit einer geeigneten Kraftquelle wie Motor 64 verbundener Propeller kann benutzt werden, um die Lösung gründlich zu rühren und um eine gründliche Mischung und daraus folgende Reaktion von NaOH mit dem NaHSO₄ zu gewährleisten. Die Gleichung für diese Reaktion lautet:
NaOH + NaHSO₄ ^ Na₃SO₄ + H₃O · ' .

Das durch diese Gleichung erzeugte Na₃SO₄ wird in geeigneter Weise aus dem Behälter 60 beispielsweise durch eine Pumpe 65 über eine Leitung 66 entfernt und zu einer Elektrodialyseeinheit 13 gebracht. Leitung 66 verbindet Behälter 60 mit Behälter 68 dereii Elektrodialyseeinheit 13, und zwar genauer gesagt mit der Kammer, Zelle oder Abteilung 74, die durch Wände des Behälters 68 und eine für Anionen permeable Membran 70 und eine Kationen permeable Membran 72 gebildet

^ist* ' Λ09829/0830

Das Abteil 74 enthält vom Behälter 60 gekommenes Na₃SO₄ und H2O. Eine geeignete Leistungsquelle wie beispielsweise eine Batterie 76 kann zur Erzeugung eines Dissoziationsstromes zwischen Anode 78 und Katode 80 und durch die verschiedenen Lösungen im Behälter 68 hindurch verwendet werden. Anode 78 kann innerhalb einer Kammer, Zelle oder Abteilung 82 benachbart Kammer 74 jedoch getrennt davon durch eine für Anionen permeable Membran 70 angeordnet sein. Katode 80 kann innerhalb, Kammer, Zelle oder Abteilung 84 angeordnet sein, wobei die Zelle 84 benachbart zur Kammer 74 angeordnet ist, jedoch von dieser durch eine für Kationen permeable Membran 72 getrennt ist. Die Wände der Kammer 68 bilden zusammen mit den Anionen- und Kationenmembrane Abteilungen oder Kammern bzw. 84. Die Erzeugung eines Stromes durch die Lösungen kann die Wanderung des Natriumions (Na ) (aus dem in Lösung befindlichen Na₂SO₄) aus Kammer 74 zu Kammer 84 durch die für Kationen permeable Membran 72 bewirken, und darüber hinaus auch die Wanderung des Sulfadions (SO₄ ) (aus dem in Lösung befindlichen Na₃SO₄) durch die für Anionen permeable Membran 70 in die Kammer 82. In der Kammer 84 wird Wasser zur Bildung von Wasserstoffgas und OH zersetzt, um elektrische Neutralität mit Na aufrechtzuerhalten, welches zur Bildung NaOH in die Zelle transportiert wurde. Der Sauerstoff wird als Sauerstoffgas (O₃) in Kammer 82 freigegeben und die Erzeugnisse H der Wasserzersetzung und das in die Kammer 82 transportierte SO₄ bilden das H₃SO₄. Das NaOH wird aus der Kammer 84 mittels einer geeigneten Leitung 24 entfernt und mittels Pumpe 86 in das Reaktionsgefäß 20 zirkuliert. Das innerhalb der Kammer 82 gebildete H₃SO₄ wird daraus mittels Pumpe 88 entfernt, um mit dem NaHSO^ im oberen Teil der Destillationsflasche 32 zu reagieren.

Das an schweren Isotopen verarmte SO Speisegas kann in geeigneter Weise aus der Reaktionssäule 10 entfernt werden, beispielsweise durch ein Ablassrohr oder eine Leitung 90 am Reaktionsgefäß 20.

Die Reaktionen in den Elektrodenkammern der Elektrodialyseeinhext sind folgende:

Kathode: 2Na⁺ + 2e~ + 2HOH —-»· 2Na⁺ + 20H~ + H₃ t

Anode: ' S0₄ ⁼ + HOH -S^ H₃SO₄ + 2e~ + ^

A09829/0830

Das SO- Speisegas für Leitung 16 kann auf eine geeignete Temperatur wie beispielsweise ungefähr 1OO°C vorgeheizt werden, wird aber vorzugsweise bei Umgebungstemperatur eingegeben. Hinzufügungen von H-O oder anderen Komponenten wie beispielsweise NaOH oder H-SO. können - wenn erforderlich - zur Aufrechterhaltung der erforderlichen Konzentration direkt über Leitungen 24 bzw. 45 vorgenommen werden.

Die Lösungen innerhalb des Behälters 68 der Elektrodialyseeinheit 13 wird auf eine Temperatur von ungefähr 20°C bis ungefähr 100°C gehalten, und zwar vorzugsweise auf Umgebungstemperatur. Die Lösung im Behälter 60 wird auf eine Temperatur von ungefähr 25°C bis ungefähr TOO⁰C gehalten und zwar vorzugsweise ungefähr bei Umgebungstemperatur. Die Reaktionsgefäße 20 und 26 werden auf einer Temperatur von ungefähr 20°C bis ungefähr 100°C vorzugsweise aber auf ungefähr 45oc gehalten.

Das in Leitung 16 eingegebene SO₂ Speisegas kann mit einer Geschwindigkeit eingegeben werden, die durch die Kapazität des Systems und die gewünschten Trennungsraten bestimmt ist, wobei die Eingabegeschwindigkeit typischerweise ungefähr 3 englische Pfund pro Tag be-

34 tragen kann, wenn Trennungen von ungefähr 90 % S gewünscht sind. Die Pumpen 54,65, 86 und 88 können von irgendeiner geeigneten Bauart sein, wobei sie durch die von ihnen transportierten Lösungen nicht angegriffen werden sollen.

Obwohl NaOH mit einer Molarität zwischen ungefähr 1 und ungefähr' 6 im Trennverfahren verwendet wurde, können andere Reaktionslösungen, die im Reaktor verwendet werden, und zwar von ungefähr 1 Molar bis ungefähr 6 Molar Kaliumhydroxid (KOH) und von ungefähr 1 Molar bis ungefähr 12 Molar Ammoniumhydroxid (NH.OH). Die Temperatur dieser Lösungen kann allgemein zwischen ungefähr 20 bis ungefähr 100⁰C variieren, wobei vorzugsweise eine Temperatur von ungefähr 45°C aufrechterhalten wird.

Da das NaOH oder dergleichen vorzugsweise mit dem schweren Schwefel-

34
isotop wie beispielsweise SQ₉ reagiert um NaHSO- zu bilden, reagiert

34 32

ein größerer Prozentsatz von SO- mit dem NaOH als ^S02* ^Das verarmte Speisegas kann sodann wie oben erwähnt durch-Ablassrohr 90 abgelassen werden. Das Reaktionsgefäß 26 erreicht also die An-

409829/08 3.0

34 auch « <*
reicherung von S (clurch Rückströmen eine3 Teiles des angereicher-

34
^en 2 Gases, welches vom Reaktionsgefäß 32 nach Zersetzung des

NaHSO^ durch dieses zweite Reaktionsgefäß 26 freigegeben wird.

Die Mengen oder Konzentrationen der verwendeten Materialien hängen hinsichtlich des Volumens von der Größe des zu verwendenden Gefäßes ab. In einem typischen Betriebsvorgang kann das SO₀ Speisegas

34 jedoch anfangs ungefähr 20 bis ungefähr 90 % S von einer 5 Einheit oder anderen üblichen Anreicherungsverfahren angereichert werden, wenn dies erwünscht ist. Mit einem Speisegas mit ungefähr 4,2 % Anreicherung von SO₀ können Reaktionssäulen von 30 Fuß Länge zur

34 Anreicherung von SO₀ auf ungefähr 90 % SO₀ verwendet werden. Mit Säulen von ungefähr 4 Zoll bis ungefähr 1 Zoll Durchmesser können

' 34
annähernd 4 Gramm'von 90 % S angereichertem SO pro Tag erzeugt werden. SO₀ kan in diesen Versuchen durch das Gefäß 20 mit einer Strömungsgeschwindigkeit von ungefähr 3 Pfund pro Tag geleitet werden. Das auf diese Weise gebildete NaHSO- kann von der Destillationsflasche 32 bei einer Temperatur von ungefähr 20°C bis ungefähr 140⁰C zersetzt werden.

Tabellelveranschaulicht die mit diesem Anreicherungsverfahren erreichbaren Ergebnisse.

Tabelle I

³⁴S Produktionsfälle Sämtliche Raffinate )► 98 % S

Schwefel-34 Schwefel-33 Produk.Rate Schwefel-36 Raffinationsrate Konz. % Konz. % Gramm pro Tag Konz. % Schwefel-32 /gr.Tag

20	2.2	22.9	0,08	135
30	2.9	13.9	0.13	126
40	3.6	10.0	0.17	111
50	4.3	7.8	0.21	111
60	4.9	6.4	0.26	111
70	5.4	5.4	0.30	110
80	5.8	4.7	0.34	110
90	6.0	4.1	0.39	110

Obwohl das hier beschriebene System in erster Linie für die Schwefelisotoptrennung beschrieben wurde, so kann doch die neue Kombination einer chemischen Austauschreaktionssäule mit einer Elektrodiolyse-

AO9829/0830

einheit auch dort verwendet werden, wo Ruckströmungskreise mit geschlossener Schleife gebildet werden sollen; das System ist also nicht auf das Schwefelisotopentrennungsverfahren beschränkt. Beispielsweise kann SO₃ hinsichtlich ^J S angereichert werden, wie dies in Tabelle 2 gezeigt ist.

Tabelle II
³⁶S Produktionsfälle

Schwefel-36 Konz. % Gesamtproduktionsrate Schwefel-34 Konz. %

Gramm/pro. Tag

20 0.13 80

30 . 0.088 70

40 0.066 60

50 0.053 50

Es wurde festgestellt, daß die Schwefelisotopenproduktion der oben beschriebenen Reaktionssäule einen Trennungsfaktor von 1,007, eine Strömungsgeschwindigkeit von 2,9 Litern pro Tag und Bisulfitkonzentrationen von 3 M verwendet. Die Werte des iloheüäquivaxents eines theoretischen Bodens benutzt für die Bestimmung der in Tabelle I und II im Bisulfitverfahren oder Wasserstoffsulfitverfahren angegebenen Werte lag im Bereich zwischen 2,5 bis 9 cm.

Die Kapazität des obenbeschriebenen Reaktionsgefäßes zur Erzeugung von 90 % Schwefel-34 wurde unter Verwendung der obigen Werte zu 4 gr

33 pro 24 Stunden bestimmt. Es sei bemerkt, daß Schwefel-33 ( S) auch

33 mit einer Anreicherung von ungefähr 6 % erzeugt werden kann. S kann von beträchtlichem Interesse bei verschiedenen Forschungsstudien sein, die mit der magnetischen Kernresonanz zu tun haben. Die fraktionelle Grammerzeugung von Schwefel-36 ( S) kann - wie in Tabelle II gezeigt - auch möglich sein, obwohl die Gleichgewichtszeiten langer sein könr
entfernt werden.

•3-3 Of

länger sein können. S und S können auch durch Auslassleitung 48

Die anfänglichen S, S und ■ S-Konzentrationen im S0_ Speisegas betrugen 0,7 % bzw. 4,2 % bzw. 0,014 % in den in Tabelle I und Tabelle II angegebenen Beispielen. Die in Tabelle I angegebene Raffinatgeschwindigkeit wird von Leitung 90 in der Zeichnung abgezogen. Das Raffinat enthält in allen Fällen mehr als.98 %

32

Konzentration von S. -

4 0 9 8 2 9/0830

.40*

Wie in Tabelle II gezeigt, kann die S-Erzeugung durch Verwendung der erfindungsgemäßen Vorrichtung bewirkt werden. Ungefähr 0,014 % S enthaltendes SO₀ kann in die Lösung eingespeist werden und S

32

kann von S getrennt werden. Dies wird in der gleichen Weise bewirkt, wie die Trennung von S von S bewirkt wird. Das S
hat eine Affinität zur Reaktion mit NaOH und somit zur Bildung von NaHSO , was sodann wie oben beschrieben mit H₉SO. reagiert wird,

36

um.mit S angereichertes SO^ Gas freizugeben, welches durch Leitung 48 abgezogen werden kann.

Das geschlossene Ruckströmungssystem, welches man durch die Kombination dieser Reaktionssäule mit der Elektrodiolyseeinheit erhält, erfordert keine kontinuierliche externe Versorgung mit Chemikalien mit Ausnahme der anfänglichen Charge; das geschlossene Rückströmungssystem erzeugt dabei keine chemischen Abfallösungen oder andere
Erzeugnisse, die beseitigt werden müßten. Dies wird durch chemisches Rückströmen erreicht, und durch Umwandlung des Abfallstromes in
Rückflußstromchemikalien. Das einen geschlossenen Kreis bildende
Rückströmungssystem ist für den chemischen Austauschprozeß von größter Bedeutung und erzeugt ein Bxsulfataustauschsystem (wie beschrieben) und ist dabei äußerst wirtschaftlich und umweltfreundlich.

09829/0830

Claims (13)

PATENTANSPRÜCHE «. ΑΛ ~

1. Vorrichtung zur Trennung verschiedener Isotope des Schwefels, die in einem Speiseströmungsmittel enthalten sind, wobei die für das Trennverfahren verwendeten Chemikalien mit dem Speiseströmungsmittel reagiert und sodann regeneriert und erneut ver·*- wendet werden.

Gekennzeichnet durch ein Reaktionsgefäß, ein Destillationsgefäß 32 am Reaktionsgefäß angeordnete Abgabemittel zur Entnahme des an schweren Isotopen verarmten Strömungsmittels, einer Eingangsleitung zum Transport des Strömungsmittels nach der Reaktion von dem Reaktionsgefäß zum Destillationsgefäß, Kondensatormittel benachbart zur Eingangsleitung und zum Destillationsgefäß zum Kondensieren des Strömungsmittels aus dem Destillationsgefäß in der Eingangsleitung, am Reaktionsgefäß angeordnete Eingabemittel um eine der Chemikalien in das Reaktionsgefäß einzuspeisen, erste Eingabemittel an der Eingangsleitung zum Einspeisen des Speiseströmungsmittels in die Eingangsleitung, zweite nach dem Kondensator und an der Eingangsleitung angeordnete Eingabemittel zum Einspeisen einer weiteren der Chemikalien in die Eingangsleitung; Abgabemittel zur Entfernung des mit Isotopen angereicherten Strömungsmittels zwischen den ersten Eingabemitteln und dem Kondensator an der Eingangsleitung;

ein Mischgefäß sowie Mittel zum Transport des Strömungsmittels, welche Destillationsgefäß und Mischgefäß verbinden; eine Elektrodialysevorrichtung 13 mit einem Behälter, einer für Anionen durchlässigen Membran und einer für Kationen permeablen Membran innerhalb des Behälters, wobei der Behälter mindestens in drei Abteilungen unterteilt wird, und wobei eine Kathode innerhalb eines ersten von den mindestens drei Abteilungen und einer Anode innerhalb eines zweiten der mindestens drei Abteilungen angeordnet ist, während eine Leistungsquelle Anode und Kathode elektrisch verbindet;

auf einer dritten der mindestens drei Abteilungen angeordnete Leitermittel, um Materialien von dem Mischgefäß zu der dritten Abteilung zu transportieren, die benachbart zu den ersten und zweiten Abteilungen angeordnet ist, und wobei Leitungsmittel Material von der ersten Abteilung zum Mischgefäß führen, während

£09829/0830

Leitermittelmaterial von der ersten Abteilung zum Reaktionsgefäß transportieren und schließlich noch Lextungsmittelmaterial von der zweiten Abteilung zur erwähnten Anfangsabteilung bringen.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1 gekennzeichnet durch eine Pumpe an den die erste Abteilung und das Reaktionsgefäß verbindenden Leitungsmittel, eine Pumpe an den die zweite Abteilung und die Anfangs- oder Eingabeleitung verbindenen Leitungsmittel, eine weitere Pumpe an den das Mischgefäß und die dritte Abteilung verbindenden Leitungsmittel und schließlich eine Pumpe an den Strömüngsmitteltransportmitteln, welche die Destinationsflasche und das Mischgefäß verbinden.

3. Vorrichtung nach Anspruch 2 gekennzeichnet durch eine Pegel-Feststell- und Steuervorrichtung 50, die elektrisch zwischen dem Destillationsgefäß und Pumpe 54 liegt, um auf diese Weise den Strömungsmittelpegel in den Destillationsgefäß zu steuern.

4. Vorrichtung nach Anspruch 3 dadurch gekennzeichnet, daß die erste Abteilung Natriumhydroxid und die zweite Abteilung Schwefelsäure enthält, wobei in die Eingabeleitung Schwefeldioxyd eingespeist wird und durch die Abgabemittel mit schwerem Isotop angereichertes Schwefeldioxyd abgezogen wird, wobei ferner die dritte Abteilung Natriumsulfat enthält, welches durch den Durchgang eines elektrischen Stromes von der Leistungsquelle dissoziiert wird, die

elektrisch zwischen Anode und Kathode liegt.

5. Vorrichtung nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, daß ein weiteres Reaktionsgefäß an der Eingangsleitung zwischen den ersten Eingangsmitteln an der Eingangsleitung und den Ausgangsmitteln an der Eingangsleitung-vorgesehen ist.

6. Vorrichtung nach Anspruch 1 gekennzeichnet durch Mittel zum Rühren des Strömungsmittels innerhalb des Mischgefäßes.

7. Das Verfahren zur Trennung verschiedener Isotope eines in einem Speiseströmungsmittel enthaltenen Elementes, wobei die für das Trennverfahren verwendeten Chemikalien mit dem Speiseströmungsmittel reagiert werden gekennzeichnet durch folgende Verfahrensschritte: In Berührung bringen und reagieren des Speisestromungsmittels mit einer der Chemikalien zur Bildung eines ersten Reaktionsproduktes

409829/0830

2401113

welches mit den schwereren Isotopen des Elementes angereichert ist; Entfernung des an den schwereren Isotopen verarmten der Reaktion unterzogenen Speisegases; Inkontaktbringen des ersten Reaktionsproduktes mit einem weiteren der Chemikalien zur Bildung eines darauf folgenden Strömungsmittels, welches mit den schwereren Isotopen des Elementes angereichert ist und mit einem weiteren Reaktionsprodukt. Entfernung des darauffolgenden Strömungsmittels angereichert mit schwereren Isotopen; Inberührungbringen des weiteren Reaktionsproduktes mit einem der Chemikalien zur Bildung eines gesonderten Reaktionsproduktes, durch welches ein elektrischer Strom geleitet wird, um das gesonderte Reaktionsprodukt in Anionen und Kationen zu dissoziieren, wobei die Wanderung der Kationen durch eine für Kationen permeable Membran zur Bildung eines der Chemikalien bewirkt wird, wobei die Wanderung der Anionen durch eine für Anionen durchlässige Membran bewirkt wird, um die andere der Chemikalien zu bilden, worauf dann schließlich die eine und die andere der Chemikalien zum Inberührungbringen und Reagieren mit weiteren Mengen des Spex'sestromungsmittels wieder in den Kreislauf gebracht werden.

8. Verfahren nach Anspruch 7 dadurch gekennzeichnet, daß die Isotope verschiedene Isotope des Schwefels und das Element Schwefel ist, wobei das Speiseströmungsmittel Schwefeldioxyd ist, und eine der Chemikalien eine Lösung von Natriumhydroxid oder Kaliumhydroxid oder Ammoniumhydroxid ist, während die andere Chemikalie Schwefelsäure ist und das darauffolgende Strömungsmittel mit schwerem Schwefelisotop angereichertes Schwefeldioxyd ist, wobei schließlich das gesonderte Reaktionsprodukt Natriumsulfat ist.'

9. Verfahren nach Anspruch 8 dadurch gekennzeichnet, daß das Schwefel-36 Isotop vom Schefel-34 Isotop abgesondert und angereichert wird«

10. Verfahren nach Anspruch 8 dadurch gekennzeichnet, daß das Schwefel-34 Isotop vom Schefel-32 Isotop abgetrennt und angereichert wird.

11. Verfahren nach Anspruch 8 dadurch gekennzeichnet, daß die Natriumhydroxidmolarität zwischen 1 und ungefähr 6 Molar, die Kaliumhydroxidmolarität zwischen ungefähr 1 und 6 Molar, die Ammoniumhydroxidmolarität ungefähr 1 und 12 Molar und die Schwefelsäure-

409829/0830

molarität zwischen ungefähr 1 und ungefähr 6 Molar liegt.

12. Verfahren nach Anspruch 7 dadurch gekennzeichnet, daß das Inkontaktbringen des ersten Reaktionsproduktes mit der erwähnten weiteren Chemikalie bei ungefähr 2O°C und ungefähr 7O°C erfolgt.

13. Verfahren nach Anspruch 12 dadurch gekennzeichnet, daß das mit schwerem Isotop angereicherte erste Reaktionsprodukt mit dem darauf folgenden Strömungsmittel zur Rückströmung gebracht wird,

. um die Anreicherung des schweren Isotops weiter zu erhöhen.

409829/0830