SE450178B - Forfarande for upparbetning av radioaktiva filtrat - Google Patents

Description

450 178 2 utesluten. Vidare ler de antin»en icke atorförinvsbara eller L A å blott med mycket stor möda aterföringsbara sönderdelningspro- dukter. Den relativt höia temaeraturnivün »ör dessa termiska för- E E 10 25 faranden dessutom icke särskilt billiga varvid även bör nämnas att den nödvändiga rengöringen av apparater fran de radioaktiva beståndsdelarna (plntoniumstoft) likaså icke är oproblematisk.

Problemet uppställdes därför att utveckla ett lönsamt för- farande som icke endast möjliggjorde en enkel separering av radioaktiva beståndsdelar, utan även gav sönderdelningsproduk- ter, som skulle vara återförbara till hränsleframställningen.

Därvid slulle dessutom en explosionsrisk göras utesluten.

Denna uppgift löstes enligt uppfinningen genom ett för- farande som inledningsvis omnämnts och som kännetecknas därav, att filtratet förvärmt inleddes i katodrummet till en elektro- lyscell som innehöll kokande ammoniumnitratlösning, varvid detta Filtrat likaledes under medverkan av värme från elektro- lysströmmen bringades till koktemperatur och därvid avger sin halt av ammoniumkarbonat och fritt NH3 som gasformigt C02 och NH3, som tillsammans med den bildade vattenängan och den av NOš elektrolytiskt bildade NH5 avfördes och det ursprungliga som karbonatkomplex till lösning befintliga uranet och/eller plutoniet som diuranat eller plutoniumhydroxíd utfälls och genom ständig cirkulation av cellinnebällef via ett filter och elektrolytiskt avskilts vid katoden.

Cellspänningen regleras därvid sä, att den därigenom be- tingade värmeeffekten hos elektrolysströmmen åstadkommer in- dunstningen av en vätskevolym, som är ungefär lika med det tillförda nitratet. Det är salundn därvid fraga om ett konti- nuerligt förlöpande förfarande, vid vilket den tillförda filt- ratvolymen motsvarar den i elektrolysen indunstade volymen.

I den bifogade ritningen visas schematiskt en anordning som exempel för genomförande av detta förfarande. Ytterligare detaljer av detta förfarande framgår av efterföljande beskriv- ning av förfarandets genomförande med hjälp av denna anordning.

Elektrolyscellen l består av ett cylindriskt kärl, som är försett med en enformad anod Z, exempelvis av grafitgryn, be- skickad titan eller järn och en stavformad, profilerad katod 3 av ädelstål. Genom en cylinderformad mellanvägg ll som är uppbyggd av elektrolysbehallarens lock till nagra cm under vätskenivnn S bestående av ädelsial och under i anslutning dar- l0 ß; C 25 40 3 450 178 till av kemisk beständig porös isolermaierial sasom exempelvis polypropenvüv och som vin den undre begränsningen hos elektro- derna sträcker sig nedat, är katodrnmmet al och anodrnmmet Zl skilda varigenom gives möJlighet för säkrare avledning av reak- tornprodukter.

I elektrolysbehàllarens anodrum befinner sig en värmeväxlarc 6, som ärznßlutmi vid inloppssídan vid tíllföringsledníngen 7 för filtratet som skall upparbetas och är på utloppssida anslu- ten via ledningen 7o vid tíllföríngsstutsen 32 hos katodrummet 51. Vid denna stuts unslutes dessutom ledningen 53, som för till filtret 5, som dessutom är förbunden via pumpen 4 med utlopps- stutsm1Z4. Anodrummet Zl, som på samma sätt som katodrummet 31 blott är fyllt knappt över anoden 2 med en elektrolyt 8 är för- sett med gasledningar ZZ, på samma sätt som katodrnmmet med gasledningar 33. Pä bottnen av elektrolvsbehällaren l befinner sig slutligen en uttappningsventil l2.

Med hjälp av denna anordning genomföres följande förfaran- det I katod- och anodrummen befnmer sig först som elektrolyt en kokande ammoniumnitrutlösning med en koncentration av en 250 g/1. Via ledningen 7 tillföres sedan det för upparhetning bestämda filtratet. Detta gcnomlöper före sitt inträde i elekt- rolysbchällaren 1 första värmevaxlaren 0, där det förvärmes och kommer sedan via ledningen 76 och stutsen 32 in i den ko- kande elektrolyten. Förvärmningen kan ytterligare förbättras genom en icke visad värmeväxlingsnnordning med den vid 33 nv- ledda gasen.

I början tillfogas nagot koppar till filtratet för att därmed ingen störande katodisk väteutveekling skulle inträda vid katoden 5, och katoden 3 verkar därigenom praktiskt taget som en kopparelektrod. Denna kopparegenskap hos katoden 3 bibehålles ständigt, enär en delvis upplösning av kqnmröverdraget:Ultídfiwdfiñ'&H förnyad avsättning.

Det över stutsen 32 tillförda filtratet börjar nu líkasa att koka och avger därvid sin halt av ammoninmkarhonat och fritt NH3 i form av gasformigt C02 och NH3. Dessa gaser avledas till- sammans med den genom kokningen bildade vattenångan via ledningen 33 och tillföres lämpligen äter biünsleframställningsproeossen.

Därigenom blir filtratet till en ringa nran~ resp. plutoninm- haltíg ummoniumnilrallösning. ßeringat av den ringa lösligheten Lfl 'Jï 10 450 178 4 hos NH3 vid ca IUUOC inställes automatiskt ett pH värde av ca 6-7. Vid detta är den möjliga C03-koncentrationen ytterst låg.

Därigenom fäller uranct resp plutoniumet som tidigare befanns som karhonatkomplcx i lösning som díuranat (hydroxid).

Via pumpen 4 tirkuleras hela elektrolysbadet, varvid den kontinuerligt uppstäende fällníngen problemlöst avlägsnas via det i pumpledningen befintliga filtret 5. Pumpríktningen gär därvid såsom visas på ritningen från anodrummct till katodrum- met. Eftersom utdrivningen av C02 inte är hundrnprocentig, för- blir en ringa mängd uran- (plutonium-) mängd löst Detta lösta uran avskiljes emellertid genom elektrolys katodiskt och kan utlösas under driftspauser med hjälp av syror fràn katoden 3.

Elektrolysprocessen åstadkommer bortsett från den ringa uranscparationen den katodíska redaktionen av N05 till NH3, vilket avviker i kokvärmen. Anodiskt sönderdelas vattnet till 0,. Den eljest icke önskvärda koncentrationen av värme vid en elektrolys utnyttjas här medvetet för att hålla badet i kok- níngstillstand, att sönderdela ammoniumkarbonat och driva ammoniak och indunsta lösningsvatten.

Denna elvärmc regleras så genom cellspñnningen - denna upp- gar till nägra volt - sä att den indunstade vätskevolymen är samma som den i denna volym befintliga sönderdelnde ammonium- nitratmängden. Denna motsvarar på samma sätt den tillförda filt- ratmängdcn. Så arbetar detta förfarande fullständigt kontinu- erligt vid konstanta koncentrationer och omsättningshastighe- ter.

Knät, sasom tidigare nämnts, anodískt syre uppstår och detta tillsammans med NHÃ kan ge explosiva blandningar, är elekt- rolyscellen 1 uppbyggd på der visade sättet. Denna konstruktion åstadkommer att anodströmtätheten i anodrummet 21 är mindre än strömtätheten i katodrummet 31 så att endast katodrummet be- finner sig kokningstillstànd. Eftersom blott det sistnämnda till- förcs färskt filtrat och där även äger rum redaktionen av NO_ J till NH3, avviker här endast NH¿. Eftersom katodrummet är är skilt från anodrummet genom en skiljevägg ll undvikes en sammanblandning av det vid anoden uppstäende syret med NH3 med säkerhet. Via ledningen 22 avledcs syret och utspädcs med till- satsluft ur ledningen 23.

Den redan Flera gånger omnämnda säkerhelsaspekten - undvi- kande av exilosionsrisk - tilliodoses genom föreliiiande förfa- l 3 _ åk 10 20 s 450 178 3 rande och den visade anordningen gunmlzltt vloktroderna 4 och 3 endast till ca hälften är nerdoppade 1 elektrolyshadet. Därmed garanteras, att vid en eventuell inställd liltrattillförsel vin ledningen 7 samt en störning av de för övrigt här icke visade regleringsorganen den i kärlet befintliga lösningen genom in- dunstningen endast kan beträffande koncentrationen fördubblas, enär elektroderna då inte mer doppar ned i lösningen och in- dunstningen automatiskt upphör. Denna koncentration är emeller- tid fullständigt ofarlig.

Avslutningsvis kan sammanfattas att temperaturnivän endast ligger vid ca l00OC, under det att vid de inledningsvis Omnämnda termiska förfa'andena dock ligger vid ZSUOC. Värmeöverföringen är direkt och därför praktiskt taget förlustfri. De radioaktiva beståndsdelarna separeras till enkel och stoftfri beskaffenhet i filtret 5 och kan där på känt sätt tillvaratas. De uppstâende reaktionsprodukterna kan utan risk avgiras till atmosfären eller kan äterföras i processen dvs till brünsleframstâllningsproces- sun (AUC-processen). De avsättningsprudukter som skall tagas ut ur filtret 5 uppvisar i jämförelse med ulgângslösningen redan en utomordentligt stor volymförträugning och kan på i och för sig känt sätt äter konsolideras till radioaktivt avfall eller cirkuleras pä nytt. Det elektrolytiskt avskilda uranet resp plutoniumet tillföres på känt sätt till bränsleframslällnings- processen.

Claims (7)

450 178 6 Qatentkrnv

1. l. Förfarande för uppnrhctning av radioaktiva Filtrat, 3 som innehåller ammoniumnitrat, ammoniumkarhonat samt uran och/ eller plutonium som karbonatkomplex i lösning och vid vilket användning göres av tekniken För elektrolytisk sönderdelning, k ä n n e t e c k n a t därav, att filtratet förvärmes och in- ledes i katodrummet hos en kokande ammoníumnitratlösning inne- hållande elektrolyscell, varvid detta filtrat likaledes under medverkan av elvärme från elektrolysströmmen bringas till kok- tempcratur och därvid avger sin halt av ammoniumkarbonat och fritt NH3 som gasformigt C02 och NH3, som tillsammans med den uppstående vattenångan och den ur N03 elektrolytiskt bildade NH3 avledes och att det ursprungligen som karbonatkomplcx i lösningen befintliga uranet och/eller plutoniet utfällcs som diuranat eller plutoniumhydroxid och genom ständig cirkulation av cellinnehâllet via ett filter elektrolytiskt avskiljes vid katoden.

2. Förfarunde enligt krav l, k ä n n e t e c k n a L därav, att den elektriska cellspänningen regleras sä, att den där igenom betingade värmocffekten hos elcktrolysströmmcn astad- kommer indunstning av en vätskevolym som är ungefär lika stor som det tillförda filtratet.

3. Förfarande enligt krav l eller 2, k ä n n e t e c k - n a t därav, att ammoniumnitratlösningen tillsättes något koppar.

4. Förfarande enligt nagot av kraven I-3, k ä n n e - t e c k n a t därav, att en rotationssymmctriskt uppbyggd clektrolyscell (I) med central katod (Bl och cylinderformad anod (2) användes.

5. Förfarande enligt krav 4, k ä n n e t o c k n a t därav, att en elcktrolyscell (1) användes, som mellan elektro- derna (2 och 3] uppvisar en cylindrisk under elcktrodöverkanten porös skiljevägg (ll), som är förbunden avtätandc med det övre cellocket sä att ett anodrum (Zl) och ett katodrum (31) bildas. I»-

6. Förfarande enligt krav 5, k ä n n e t e c k n a t I därav, att en elektrolyscell (1) användes, som under anodrum- met uppvisar en avloppsledning (24)_för clektrolyten (8) som u. via en pump (4) och ett Filter (5) är förbunden med katodrummet (SI). 7 450 178

7. Förfarande en11gt nagot av kraven 4-6, k ü n n e - t c c k n a t därav, att en clektrolysccll (1) användes, vid vilket är anordnat en tillförsel av utgångsfíltratet via en i anodrummet (Zl) anordnad värmeväxlare till katodrummet (31) och att en avloppsledning (33) för vattenånga, NH3 och C02 är an- sluten till donna.