DE2000500C3 - Verfahren zur Aufbereitung von bestrahltem, Plutonium enthaltendem monocarbidischem Kernbrennstoff - Google Patents

Verfahren zur Aufbereitung von bestrahltem, Plutonium enthaltendem monocarbidischem Kernbrennstoff

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DE2000500C3
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Description

Die Erfindung bezieht sich auf die Aufbereitung von bestrahltem, Plutonium enthaltendem monocarbidischem Kernbrennstoff, wobei der Kernbrennstoff in Salpetersäure gelöst und die Kernbrennstoffbestandteile durch Lösungsmittelextraktion abgetrennt werden.
Die Auflösung eines solchen Brennstoffes in Salpetersäure ist ein Einleitungsschritt bei der Trennung des Urans und des Plutoniums von den Spaltprodukten durch Lösungsmittel-Extraktionsverfahren. Indessen besteht eines der Probleme der direkten Auflösung darin, daß komplexe organische Verbindungen durch den Angriff der Salpetersäure auf den betreffenden Brennstoff gebildet werden und diese Verbindungen Schwierigkeiten beim Lösungsmittel-Extraktionsverfahren mit sich bringen, weil sie das Absetzen der Lösungsmittel/Wasserphase stören und mit dem in der Lösung anwesenden Plutonium Komplexe bilden. Sie können auch eine Gefahr in den Raffinaten bilden, und zwar dadurch, daß sie eine Quelle für »Abrauch«- Reaktionen oder selbst für Explosionen in Brennstofflagertanks bilden, wenn die Kühlung ausfällt Die Erkenntnis dieser Phänomene geht zurück bis wenigstens zum Jahre 1957. Viel Aufmerksamkeit wurde kürzlich einer Zweistufenaufbereitung gewidmet, welche auf einer wäßrigen Hydrolyse zur Herstellung eines Rückstandes beruht, der sodann in Salpetersäure leicht löslich ist. Eine Zweistufenaufbereitung an sich ist nicht nur unattraktiv, sondern es wurde auch in Bezug auf die Hydrolysebehandlung festgestellt, daß der in Frage stehende Brennstoff nach der Bestrahlung eine Unempfindlichkeit gegenüber Wasser bei 100° C erwirbt und daß die Reaktion deshalb bei hohen Temperaturen unter Verwendung von Dampf ausgeführt werden muß.
Es ist Aufgabe der Erfindung, die Gefahr zu vermeiden, welche die komplexen organischen Verbindungen mit sich bringen
Zur Lösung dieser Aufgabe wird erfindungsgemäß vorgeschlagen, die Lösung des Kernbrennstoffs in Salpetersäure vor der Lösungsmittelextraktion mittels Ozons oder elektrolytischer Oxidation in der Weise zu oxidieren, daß eine Oxidation des in der Lösung vorhandenen Plutoniums in den sechswertigen Zustand nicht erfolgt.
Die Erfindung beruht auf der Feststellung, daß der oxidierende Effekt des Ozons oder der Elektrolyse auf die organischen Verbindungen ausgeübt wird, bevor er sich auf das Plutonium ausdehnt. Die organischen Verbindungen werden deshalb durch die oxidierende Wirkung zerstört, ohne auch das Plutonium zu oxidieren. Eine charakteristische rotbraune Färbung wird der Salpeiersäurelösung durch die organischen Verbindungen erteilt, und das Verschwinden dieser Färbung zeigt die Vollständigkeit der Oxidation der organischer? Verbindungen an. Die Oxidation des Plutoniums wird jedoch der Oxidation der organischen Verbindungen folgen, wenn die Oxidation fortgesetzt wird. Es ist demgemäß erforderlich, die Oxidation beim Verschwinden der Färbung zu unterbrechen, weil es für die nachfolgende Solventextraktion vorgezogen wird, das Plutonium im vierwertigen Zustand zu haben. Weil es im Betriebsmaßstab nicht immer anwendbar ist, das Verschwinden der Färbung festzustellen, kann der Beginn der Plutoniumoxidation als Alternative bestimmt werden. An diesem Punkt können das Redox-Potential oder spektrophotometrische Messungen an der Lösung gemacht werden.
Die Erfindung wird an den folgenden Beispielen erläutert:
Beispiel 1
Eine standardisierte elektrochemische Zeile des Η-Typs wurde mit einer Porvic-M Membran, welche den Anoden- und Kathodenraum trennte, verwendet Der Elektrolyt war 6 N Salpetersäure. 50 g bestrahlter Brennstoff, der aus (UPu)C immer noch in seiner Edelstahlhülse bestand, aber zerstückelt in geeignete Längen, wurde in den Anodenraum eingebracht Die Zelle wurde auf 1000C erhitzt und ein Strom von 1 Ampere bei 4 Volt durch die Zelle während sechs (6) Stunden geleitet Während dieser Zeit wurden spektrometrische Messungen ausgeführt, um die Plutoniumwertigkeit festzustellen. Es wurde gefunden, daß nach 6 Stunden die Oxidation der organischen Verbindungen komplett war und daß dies mit dem Beginn der Plutoniumoxidation zusammenfiel. Die erhaltene Flüssigkeit wurde aus der Zelle entfernt und durch Solvent-Extrak'jon mit 20 Volumenprozent Tributylphosphat für die Extraktion und die Rückwaschung des Plutoniums geprüft. Das Verhalten des Plutoniums war zufriedenstellend, und die Trennung der Lösungsmittel- und der wäßrigen Phase ebenfalls.
Beispiel 2
Die gleiche Menge bestrahlten Brennstoffes (UPu)C wurde in 6 N Salpetersäure eingebracht und während 12 Stunden mit einem Strom von ozonisiertem Sauerstoff durch die Flüssigkeit geleitet (7 Volumenprozent Ozon, Menge der Sauerstoffzugabe 12 Liter/Stunde). Spektrophotometrische Messungen wurden ausgeführt wie im Beispiel 1, und es wurde wiederum gefunden, daß die Vollständigkeit der Oxidation der organischen Verbindungen mit dem Beginn der Plutoniumoxidation zusammenfiel. Die Uran/Plutonium-Endkonzentration betrug 200 g/Liter, und die Konzentration der Salpetersäure war 3 N. Diese Flüssigkeit wurde durch Solventextraktion wie vorstehend geprüft und als zufriedenstellend befunden.
Es ist zu bemerken, daß das erfindungsgemäße Verfahren nur eine mäßige Säurekonzentration erfordert, wobei 6 N ein typischer Wert für die anfängliche Lösung des Monocarbids ist.
Die Erfindung ist anwendbar auf die Oxidation von gemischten Monocarbiden, und auf feste Ein-Phasen-Lösungen.
Darüberhinaus können bis zu 30% Sesquicarbide in dem Kernbrennstoff mit dem Monocarbid vorhanden sein.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Aufarbeitung von bestrahltem, Plutonium enthaltendem monocarbidischem Kernbrennstoff, wobei der Kernbrennstoff in Salpetersäure gelöst und die üernbrennstoffbestandteile durch Lösungsmittelextraktion abgetrennt werden, dadurch gekennzeichnet, daß man die Lösung des Kernbrennstoffes in Salpetersäure vor der Lösungsmittelextraktion mittels Ozons oder elektrolytischer Oxidation in der Weise oxidiert, daß eine Oxidation des in der Lösung vorhandenen Plutoniums in den sechswertigen Zustand nicht erfolgt
    15
DE2000500A 1967-12-19 1970-01-07 Verfahren zur Aufbereitung von bestrahltem, Plutonium enthaltendem monocarbidischem Kernbrennstoff Expired DE2000500C3 (de)

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