DE112014006450T5 - Positivelektrodenaktivmaterialschicht enthaltend ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial und ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial, und Verfahren zum Herstellen einer Positivelektrode ausgestattet mit der Positivelektrodenaktivmaterialschicht - Google Patents

Positivelektrodenaktivmaterialschicht enthaltend ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial und ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial, und Verfahren zum Herstellen einer Positivelektrode ausgestattet mit der Positivelektrodenaktivmaterialschicht Download PDF

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Abstract

Ein Parameter zum Herstellen einer Positivelektrodenaktivmaterialschicht und eine Positivelektrode, die eine exzellente Sicherheit aufweist, werden vorgeschlagen, und eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die den Parameter erfüllt, wird vorgeschlagen. Eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht beinhaltet ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial, ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial mit einem niedrigeren Lade/Entladepotential als das erste Positivelektrodenaktivmaterial, und einem Additiv, wobei wenn eine Klopfdichte des ersten Positivelektrodenaktivmaterials als dt1 definiert wird, eine Klopfdichte des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials als dt2 definiert wird, und eine absolute Dichte des Additivs als d3 definiert wird, ein Massenprozentsatz des ersten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt1 definiert wird, ein Massenprozentsatz des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt2 definiert wird, ein Massenprozentsatz des Additivs in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt3 definiert wird und eine Porosität der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als p definiert wird, die Positivelektrodenaktivmaterialschicht (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3/d3)) < 0,38 erfüllt.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial und ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial beinhaltet, und ein Verfahren zum Herstellen einer Positivelektrode, die die Positivelektrodenaktivmaterialschicht beinhaltet.
  • Stand der Technik
  • Verschiedene Materialien sind bekannt, um als Positivelektrodenaktivmaterialien für Sekundärbatterien verwendet zu werden, und ferner ist ebenfalls eine Sekundärbatterie bekannt, in welcher eine Mehrzahl an Materialien als Positivelektrodenaktivmaterialien verwendet werden.
  • Beispielsweise offenbaren insbesondere jeweils Patentliteratur 1 und 2 eine Lithiumionensekundärbatterie, in welcher LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2 und LiFePO4 als Positivelektrodenaktivmaterialien verwendet werden. Patentliteratur 3 offenbart insbesondere eine Lithiumionensekundärbatterie, in welcher LiNi0,8Co0,1Mn0,1O2 und LiV2/3PO4 als Positivelektrodenaktivmaterialien verwendet werden.
  • Diese Literatur stellt fest, dass LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2 oder LiNi0,8Co0,1Mn0,1O2 ein Positivelektrodenaktivmaterial mit einer großen Kapazität ist, und LiFePO4 oder LiV2/3PO4 ein Positivelektrodenaktivmaterial mit exzellenter Sicherheit ist. In dieser Literatur sind, beim Herstellen einer spezifischen Lithiumionensekundärbatterie die Vermengungsverhältnisse der zwei Arten der Positivelektrodenaktivmaterialien auf einer Massenbasis definiert.
  • Hierbei gilt eine Batterie mit einem größeren Vermengungsverhältnis von LiFePO4 oder LiV2/3PO4, welche exzellente Sicherheit aufweist, als eine höhere Sicherheit aufweisend.
  • Zitierliste
  • [Patentliteratur]
    • Patentliteratur 1: JP2011228293 (A)
    • Patentliteratur 2: JP2013178935 (A)
    • Patentliteratur 3: JP201377421 (A)
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Technisches Problem
  • Verschiedene Materialien weisen verschiedene Dichten (absolute Dichten) auf, was technisch allgemein bekannt ist. Deshalb sind, auch wenn die gleiche Masse von zwei Arten an Materialien eingewogen wird, selbstverständlich die Volumen von beiden Materialien voneinander verschieden. Zusätzlich weiß ein Fachmann als eine empirische Regel, dass sogar die gleiche Art an Material verschiedene Dichten (Klopfdichten) aufweist, wenn unmittelbar als Pulver gehandhabt, aufgrund eines Unterschieds in dem Herstellungsverfahren, der Charge oder dem mittleren Teilchendurchmesser, etc. Das gleiche gilt für Aktivmaterialien.
  • Hierbei wird der Fall des Auswählens von LiNi5/10Co2/10Mn3/10O2 und LiFePO4 als zwei Arten an Aktivmaterialien und das Herstellen einer Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die diese Aktivmaterialien mit der gleichen Masse beinhaltet, angenommen. Die absolute Dichte von LiNi5/10Co2/10Mn3/10O2 ist 4,8 g/cm3, die absolute Dichte von LiFePO4 ist 3,6 g/cm3 und das Verhältnis der absoluten Dichten ist 4,8/3,6 = 1,33. Wenn die Klopfdichten von LiNi5/10Co2/10Mn3/10O2 und LiFePO4 gleich zu dessen absoluten Dichten sind ist das Volumenverhältnis der Aktivmaterialien in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die diese Aktivmaterialien mit der gleichen Masse beinhaltet, etwa ungefähr 1,33:1. Jedoch ist beispielsweise die Klopfdichte von LiNi5/10Co2/10Mn3/10O2 2,2 g/cm3 und beispielsweise ist die Klopfdichte von LiFePO4 0,8 g/cm3. In diesem Fall ist das Verhältnis der Klopfdichten 2,2/0,8 = 2,75. Als Ergebnis ist das Volumenverhältnis der Aktivmaterialien in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die diese Aktivmaterialien mit der gleichen Masse beinhaltet, tatsächlich 2,75:1. Wie oben beschrieben, variiert eine Klopfdichte in hohem Maße aufgrund eines Unterschieds im Herstellungsverfahren, der Charge oder dem mittleren Teilchendurchmesser, etc. Das heißt, auch wenn die Vermengungsmassen der zwei Arten an Aktivmaterialien in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht gleich zueinander sind, ist das tatsächliche Volumen jedes Aktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht signifikant unterschiedlich aufgrund eines Unterschieds im Herstellungsverfahren, der Charge oder dem mittleren Teilchendurchmesser, etc. von jedem ausgewählten Aktivmaterial.
  • Die vorliegenden Erfinder haben in Betracht gezogen, dass das Evaluieren wieviel einer Positivelektrodenaktivmaterialschicht das Volumen eines Materials, das praktisch der Funktion des Entladens einer Positivelektrode dient, tatsächlich einnimmt wesentlich zum Prüfen der Sicherheit ist, wenn ein Kurzschluss einer Sekundärbatterie auftritt.
  • Jedoch werden, wie in der obigen Patentliteratur offenbart, die Vermengungsverhältnisse der zwei Arten an Positivelektrodenaktivmaterialien normalerweise nur auf der Basis der Masse definiert, und die Volumen der Aktivmaterialien wurden nicht in Betracht gezogen.
  • Die vorliegende Erfindung wurde in Anbetracht der oben beschriebenen Situation gemacht und eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, einen neuen Parameter zum Herstellen einer Positivelektrodenaktivmaterialschicht und eine Positivelektrode mit exzellenter Sicherheit vorzuschlagen und um eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die den Parameter erfüllt, und ein Verfahren zum Herstellen einer Positivelektrode, die das Positivelektrodenaktivmaterial beinhaltet, bereitzustellen.
  • Lösung des Problems
  • Die vorliegenden Erfinder haben die Einflüsse, die mit der Sicherheit für eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial und ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial beinhaltet, untersucht. Dann haben die vorliegenden Erfinder als Ergebnis von vielen Experimenten gezeigt, dass als Faktoren für eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die exzellente Sicherheit vorweist, die Klopfdichten der Positivelektrodenaktivmaterialien, die Vermengungsmengen der Positivelektrodenaktivmaterialien, das tatsächliche Volumen von jedem Positivelektrodenaktivmaterial, das aus der Klopfdichte und der Vermengungsmenge berechnet ist, die Porosität der Positivelektrodenaktivmaterialschicht und ein Positivelektrodenaktivmaterialschichtbesetzungsverhältnis (bzw. -belegungsverhältnis) des ersten Positivelektrodenaktivmaterials, das aus diesen Werten berechnet ist, und haben herausgefunden, dass das Positivelektrodenaktivmaterialschichtbesetzungsverhältnis des ersten Positivelektrodenaktivmaterials und die Sicherheit einer Batterie einen bestimmten Zusammenhang aufweisen.
  • Insbesondere ist eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht der vorliegenden Erfindung:
    eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial, ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial mit einem niedrigeren Lade/Entladepotential als das erste Positivelektrodenaktivmaterial und ein Additiv beinhaltet, wobei
    wenn eine Klopfdichte des ersten Positivelektrodenaktivmaterials als dt1 definiert ist, eine Klopfdichte des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials als dt2 definiert ist, eine absolute Dichte des Additivs als d3 definiert ist,
    ein Massenprozentsatz des ersten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt1 definiert ist, ein Massenprozentsatz des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt2 definiert ist, ein Massenprozentsatz des Additivs in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt3 definiert ist, und
    eine Porosität der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als p definiert ist,
    die Positivelektrodenaktivmaterialschicht (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3 + d3)) < 0,38 erfüllt.
  • Zusätzlich beinhaltet ein Verfahren zum Herstellen einer Positivelektrode der vorliegenden Erfindung, die die Positivelektrodenaktivmaterialschicht der vorliegenden Erfindung beinhaltet:
    • a) einen Schritt des Mischens eines ersten Positivelektrodenaktivmaterials, eines zweiten Positivelektrodenaktivmaterials mit einem niedrigeren Lade/Entladepotential als das erste Positivelektrodenaktivmaterial, eines Additivs und eines Lösungsmittels, um eine Dispersionsflüssigkeit herzustellen;
    • b) einen Schritt des Aufbringens der Dispersionsflüssigkeit auf einen Stromabnehmer und des Entfernens des Lösungsmittels, das in der Dispersionsflüssigkeit enthalten ist, um eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht zu bilden;
    • c) einen Schritt des Eingebens einer Kompressionsdicke in eine Kompressionsvorrichtung oder des Eingebens eines Kompressionsdrucks auf die Positivelektrodenaktivmaterialschicht, in der Kompressionsvorrichtung, sodass p(1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3 + d3)) < 0,38 erfüllt, wenn eine Klopfdichte des ersten Positivelektrodenaktivmaterials als dt1 definiert ist, eine Klopfdichte des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials als dt2 definiert ist, eine absolute Dichte des Additivs als d3 definiert ist, ein Massenprozentsatz des ersten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenmaterialschicht als Wt1 definiert ist, ein Massenprozentsatz des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt2 definiert ist, ein Massenprozentsatz des Additivs in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt3 definiert ist und eine Porosität der Positivelektrodenaktivmaterialschicht nach dem folgenden Schritt d) als p definiert ist; und
    • d) einen Schritt des Komprimierens der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die in dem Schritt b) erhalten ist, durch die Kompressionsvorrichtung.
  • Vorteilhafte Effekte der Erfindung
  • Eine Lithiumionensekundärbatterie, die die Positivelektrodenaktivmaterialschicht der vorliegenden Erfindung beinhaltet, ist in der Lage, einen Anstieg der Oberflächentemperaturen einer Positivelektrode und einer Negativelektrode zu einem gewissen Grad zu unterdrücken auch wenn ein Kurzschluss der Positivelektrode und der Negativelektrode auftritt.
  • Beschreibung der Ausführungsformen
  • Das Folgende beschreibt eine besten Ausführungsform zum Ausführen der vorliegenden Erfindung. Soweit insbesondere nicht anderweitig genannt, beinhaltet ein Zahlenwertebereich von „x bis y“, der in der vorliegenden Beschreibung beschrieben ist, in einem Bereich davon eine untere Grenze „x“ und eine obere Grenze „y“. Ein Zahlenwertebereich kann durch willkürliches Kombinieren solcher oberer Grenzwerte, unterer Grenzwerte und Zahlenwerten, die in Beispielen beschrieben sind, gebildet werden. Zusätzlich können Zahlenwerte, die willkürlich innerhalb des Zahlenwertebereichs ausgewählt sind, als obere Grenz- und unter Grenzzahlenwerte verwendet werden.
  • Die Positivelektrodenaktivmaterialschicht der vorliegenden Erfindung ist:
    eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial, ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial mit einem niedrigerem Lade/Entladepotential als das erste Positivelektrodenaktivmaterial und ein Additiv beinhaltet, wobei
    wenn eine Klopfdichte des ersten Positivelektrodenaktivmaterials als dt1 definiert ist, eine Klopfdichte des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials als dt2 definiert ist, eine absolute Dichte des Additivs als d3 definiert ist,
    ein Massenprozentsatz des ersten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt1 definiert ist, ein Massenprozentsatz des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt2 definiert ist, ein Massenprozentsatz des Additivs in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt3 definiert ist, und
    eine Porosität der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als p definiert ist, (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3 + d3)) < 0,38 (nachfolgend manchmal als „Parameter der vorliegenden Erfindung“ bezeichnet) erfüllt wird.
  • Das erste Positivelektrodenaktivmaterial ist ein Material, das als ein Positivelektrodenaktivmaterial von einer Lithiumionensekundärbatterie funktioniert.
  • Für das erste Positivelektrodenaktivmaterial kann ein Material, das auf dem technischen Gebiet bekannt ist als ein Positivelektrodenaktivmaterial für eine Lithiumionensekundärbatterie zu funktionieren, verwendet werden. Insbesondere vom Standpunkt hoher Kapazität ist das erste Positivelektrodenaktivmaterial bevorzugt eine Verbindung (nachfolgend manchmal als „NCM“ bezeichnet) mit einer geschichteten Steinsalzstruktur und das durch eine allgemeine Formel dargestellt ist: LiaNibCocMndDeOf (0,2 ≤ a ≤ 1,7, b + c + d + e = 1, 0 ≤ e < 1, D ist zumindest ein Element, das aus Li, Fe, Cr, Cu, Zn, Ca, Mg, Zr, S, Si, Na, K und Al ausgewählt ist, 1,7 ≤ f ≤ 2,1).
  • In der allgemeinen Formel: LiaNibCocMndDeOf (0,2 ≤ a ≤ 1,7, b + c + d + e = 1, 0 ≤ e < 1, D ist zumindest ein Element, das aus Li, Fe, Cr, Cu, Zn, Ca, Mg, Zr, S, Si, Na, K und Al ausgewählt ist, 1,7 ≤ f ≤ 2,1) sind die Werte von b, c und d insbesondere nicht limitiert solange die Werte die obige Bedingung erfüllen, aber b, c und d erfüllen bevorzugt 0 < b < 1, 0 < c < 1, und 0 < d < 1, und zumindest wenigstens eines von b, c und d ist bevorzugt in dem Bereich von 0 < b < 80/100, 0 < c < 70/100 oder 10/100 < d < 1, mehr bevorzugt in dem Bereich von 10/100 < b < 68/100, 12/100 < c < 60/100 oder 20/100 < d < 68/100, ferner bevorzugt in dem Bereich von 25/100 < b < 60/100, 15/100 < c < 50/100 oder 25/100 < d < 60/100, insbesondere bevorzugt in dem Bereich von 1/3 ≤ b ≤ 50/100, 20/100 ≤ c ≤ 1/3 oder 30/100 ≤ d ≤ 1/3 und meist bevorzugt b = 1/3, c = 1/3 oder d = 1/3, oder b = 50/100, c = 20/100 oder d = 30/100.
  • Bevorzugt ist a in dem Bereich von 0,5 ≤ a ≤ 1,5, mehr bevorzugt in dem Bereich von 0,7 ≤ a ≤ 1,3, ferner bevorzugt in dem Bereich von 0,9 ≤ a ≤ 1,2 und insbesondere bevorzugt in dem Bereich von 1 ≤ a ≤ 1,1.
  • Hinsichtlich e und f können die Werte davon beliebige Werte sein, solange die Werte in den Bereichen sind, die für die allgemeine Formel spezifiziert sind, und ein Beispiel davon ist e = 0 und f = 2.
  • Die Form des ersten Positivelektrodenaktivmaterials ist insbesondere nicht limitiert, aber der mittlere Teilchendurchmesser davon ist bevorzugt nicht größer als 100 µm, und ferner bevorzugt nicht kleiner als 0,1 µm und nicht größer als 50 µm. Falls der mittlere Durchmesser kleiner als 0,1 µm ist, kann ein Problem, wie etwa die Adhäsion an einen Stromabnehmer einfach hervorgerufen werden, wenn eine Elektrode hergestellt wird, auftreten. Falls der mittlere Teilchendurchmesser 100 µm überschreitet, kann ein Problem, wie etwa das Beeinflussen der Größe einer Elektrode oder die Beschädigung eines Separators, der in einer Sekundärbatterie beinhaltet ist, auftreten. Der mittlere Teilchendurchmesser in der vorliegenden Beschreibung betrifft ein Volumen von D50, der durch eine übliche Teilchengrößenverteilungsmessvorrichtung vom Laserbeugungs-Typ gemessen ist.
  • Das zweite Positivelektrodenaktivmaterial ist ein Material, das in der Lage ist, als ein Positivelektrodenaktivmaterial einer Lithiumionensekundärbatterie zu funktionieren und weist ein niedrigeres Lade/Entladepotential als das erste Positivelektrodenaktivmaterial auf.
  • Spezifische Beispiele des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials, beispielsweise in dem Fall, in dem das erste Positivelektrodenaktivmaterial das NCM ist, beinhaltet Materialien, die durch eine allgemeine Formel dargestellt sind: LiMhPO4 (M ist zumindest ein Element, das aus Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Mg, Zn, V, Ca, Sr, Ba, Ti, Al, Si, B, Te und Mo ausgewählt ist, 0 < h < 2). In einer Lithiumionensekundärbatterie, die die Positivelektrodenaktivmaterialschicht der vorliegenden Erfindung beinhaltet, hat, da das Lade/Entladepotential des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials niedriger als das Lade/Entladepotential des ersten Positivelektrodenaktivmaterials ist, das erste Positivelektrodenaktivmaterial praktisch die Funktion des Ladens und Entladens einer Positivelektrode. Falls das zweite Positivelektrodenaktivmaterial in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht der Lithiumionensekundärbatterie vorhanden ist, wird, auch wenn ein Kurzschluss der Positivelektrode und der Negativelektrode der Batterie auftritt, die Wärmeerzeugung der Batterie zu einem gewissen Grad unterdrückt.
  • Ferner beinhalten spezifische Beispiele des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials LiFePO4, LiMnPO4, LiVPO4, LiNiPO4, LiCoPO4, LiTePO4, LiV2/3PO4, LiFe2/3PO4 und LiMn7/8Fe1/8PO4. Als das zweite Positivelektrodenaktivmaterial wird insbesondere LiFePO4 bevorzugt. Der Grund ist wie folgt. LiFePO4 weist eine relativ flache Entladekurve während des Entladens auf. Deshalb tritt, sogar falls ein Kurzschluss der Positivelektrode und der Negativelektrode der Lithiumionensekundärbatterie auftritt, um ein schnelles Entladen zu verursachen, eine schnelle Potentialdifferenz, die mit dem Entladen assoziiert ist, nicht an einem Teil, an welchem LiFePO4 vorhanden ist, auf. Deshalb ist es schwierig, einen Transfer an Ladung von einem anderen Teil innerhalb der Elektrode zu induzieren, sodass das Auftreten eines Überstroms unterdrückt wird. Als Ergebnis wird die Wärmeerzeugung der Sekundärbatterie entsprechend unterdrückt.
  • Die Form des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials ist insbesondere nicht limitiert, aber der mittlere Teilchendurchmesser davon ist bevorzugt nicht größer als 100 µm, und mehr bevorzugt nicht kleiner als 0,01 µm und nicht größer als 10 µm. Für das zweite Positivelektrodenaktivmaterial wird bevorzugt ein Material verwendet, von welchem die Oberfläche mit Kohlenstoff beschichtet ist. Zusätzlich ist der mittlere Teilchendurchmesser des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials bevorzugt kleiner als der mittlere Teilchendurchmesser des ersten Positivelektrodenaktivmaterials. Die Vermengungsmengen des ersten Positivelektrodenaktivmaterials und des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht können Werte, die den Parameter der vorliegenden Erfindung erfüllen, sein. Falls das Vermengungsmassenverhältnis des ersten Positivelektrodenaktivmaterials und des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht der vorliegenden Erfindung zu erwähnen ist, ist das Vermengungsmassenverhältnis bevorzugt in dem Bereich von 95:5 bis 50:50, mehr bevorzugt in dem Bereich von 85:15 bis 55:45, ferner bevorzugt in dem Bereich von 75:25 bis 60:40 und insbesondere bevorzugt in dem Bereich von 72:28 bis 65:35. Zusätzlich, falls die gesamte Vermengungsmenge des ersten Positivelektrodenaktivmaterials und des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht in der vorliegenden Erfindung zu erwähnen ist, ist die gesamte Vermengungsmenge bevorzugt in dem Bereich von 50 bis 99 Masse-%, mehr bevorzugt in dem Bereich von 60 bis 98 Masse-% und insbesondere bevorzugt in dem Bereich von 70 bis 97 Masse-%.
  • Beispiele des Additivs beinhalten ein leitfähiges Additiv, ein Bindemittel und einen Dispergiermittel.
  • Das leitfähige Additiv wird zum Verbessern der Leitfähigkeit einer Elektrode zugegeben. Deshalb wird das leitfähige Additiv bevorzugt optional zugegeben, wenn die Leitfähigkeit einer Elektrode ungenügend ist, und muss nicht zugegeben werden, wenn die Leitfähigkeit einer Elektrode ausreichend gut ist. Das leitfähige Additiv kann ein chemisch inerter Feineektronenleiter sein, und Beispiele des leitfähigen Additivs beinhalten kohlenstoffhaltige Feinteilchen, wie etwa Kohlenstoffschwarz, Graphit, Acetylenschwarz, Ketchenblack (eingetragene Marke), dampfphasen-gezüchtete Kohlenstofffasern (VGCF) und verschiedene metallische Teilchen. Eines dieser leitfähigen Additive oder eine Kombination von zwei oder mehr von diesen leitfähigen Additiven kann zu der Positivelektrodenaktivmaterialschicht gegeben werden.
  • Die Form des leitfähigen Additivs ist insbesondere nicht limitiert, aber der mittlere Teilchendurchmesser davon ist bevorzugt kleiner hinsichtlich dessen Funktion. Der mittlere Teilchendurchmesser des leitfähigen Additivs ist bevorzugt nicht größer als 10 µm und ferner bevorzugt in dem Bereich von 0,01 bis 1 µm.
  • Die Vermengungsmenge des leitfähigen Additivs kann ein beliebiger Wert sein, solange der Wert den Parameter der vorliegenden Erfindung erfüllt. Falls die Vermengungsmenge des leitfähigen Additivs in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht der vorliegenden Erfindung zu erwähnen ist, ist die Vermengungsmenge des leitfähigen Additivs bevorzugt in dem Bereich von 0,5 bis 10 Masse-%, mehr bevorzugt in dem Bereich von 1 bis 7 Masse-%, und insbesondere bevorzugt in dem Bereich von 2 bis 5 Masse-%.
  • Das Bindemittel dient der Funktion des Befestigens des Positivelektrodenaktivmaterials und des leitfähigen Additivs auf der Oberfläche eines Stromabnehmers. Beispiele des Bindemittels beinhalten Fluor-enthaltende Harze, wie etwa Polyvinylidenfluorid, Polytetrafluorethylen, und Fluorgummis, thermoplastische Harze, wie etwa Polypropylen und Polyethylen, Imid-basierte Harze, wie etwa Polyimid und Polyamid-imid, und Alkoxysilylgruppe-enthaltende Harze. Zusätzlich kann ein Polymer mit einer hydrophilen Gruppe als das Bindemittel verwendet werden. Beispiele der hydrophilen Gruppe des Polymers mit der hydrophilen Gruppe beinhalten Carboxylgruppe, Sulfogruppe, Silanolgruppe, Aminogruppe, Hydroxylgruppe und Phosphorsäuregruppe. Spezifische Beispiele des Polymers mit der hydrophilen Gruppe beinhalten Polyacrylsäure, Carboxymethylcellulose, Polymethacrylsäure und Poly(p-styrolsulfonsäure).
  • Die Vermengungsmenge des Bindemittels kann ein beliebiger Wert sein, solange der Wert den Parameter der vorliegenden Erfindung erfüllt. Falls die Vermengungsmenge des Bindemittels in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht der vorliegenden Erfindung zu erwähnen ist, ist die Vermengungsmenge des Bindemittels bevorzugt in dem Bereich von 0,5 bis 10 Masse-%, mehr bevorzugt in dem Bereich von 1 bis 7 Masse-%, und insbesondere in dem Bereich von 2 bis 5 Masse-%. Falls die Vermengungsmenge des Bindemittels exzessiv klein wird, kann, wenn eine Zusammensetzung für die Positivelektrodenaktivmaterialschicht verwendet wird, die Formbarkeit dieser Schicht abnehmen. Zusätzlich, falls die Vermengungsmenge des Bindemittels exzessiv groß wird, nimmt die Menge des Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht ab und deshalb wird die exzessiv große Menge des Bindemittelharzes nicht bevorzugt.
  • Als Additive, wie etwa ein Dispergiermittel, die sich von dem leitfähige Additiv und dem Bindemittel unterscheiden, können Additive, die auf dem technischen Gebiet bekannt sind, verwendet werden. Diese Additive können in die Positivelektrodenaktivmaterialschicht so vermengt werden, um den Parameter der vorliegenden Erfindung zu erfüllen. Der Parameter der vorliegenden Erfindung wird nun beschrieben.
  • Der Parameter der vorliegenden Erfindung ist (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3 + d3)) < 0,38.
  • Hierbei betrifft, da p die Porosität der Positivelektrodenaktivmaterialschicht betrifft, (1 – p) das Verhältnis an fester Materie in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht. Die Porosität p ist ein Wert, der erhalten wird durch: Subtrahieren, von dem tatsächlichen Volumen (Vr) einer hergestellten Positivelektrodenaktivmaterialschicht, der Summe (Vt) an theoretischem Volumen der jeweiligen Komponenten, die in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht beinhaltet sind, wobei die theoretischen Volumen aus den Vermengungsmengen und den absoluten Dichten der jeweiligen Komponenten berechnet werden; und Teilen des resultierenden Werts durch das tatsächliche Volumen (Vr) der hergestellten Positivelektrodenaktivmaterialschicht. Wenn die Porosität p durch einen mathematischen Ausdruck dargestellt wird, ist der mathematische Ausdruck p = (Vr – Vt)/Vr. Der Bereich von p ist insbesondere nicht limitiert. Jedoch, falls ein bevorzugter Bereich von p zu erwähnen ist, ist p bevorzugt in dem Bereich von 0,10 < p < 0,50, mehr bevorzugt in dem Bereich von 0,20 < p < 0,40 und insbesondere bevorzugt in dem Bereich von 0,25 < p < 0,30.
  • Da dt1 die Klopfdichte des ersten Positivelektrodenaktivmaterials betrifft und Wt1 den Massenprozentsatz des ersten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht betrifft, betrifft (Wt1/dt1) den tatsächlichen Volumenprozentsatz des ersten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht. Gleichermaßen betrifft (Wt2/dt2) den tatsächlichen Volumenprozentsatz des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht. Die Klopfdicht in der vorliegenden Beschreibung betrifft die „Klopfschüttdichte“, die in JIS R 1628 Testverfahren für Schüttdichte von feinen Keramikpulvern definiert ist, und das konstante Masse-Messverfahren wird als ein Messverfahren zum Messen der Klopfdichte verwendet.
  • Da d3 die absolute Dichte des Additivs betrifft und Wt3 den Massenprozentsatz des Additivs betrifft, betrifft (Wt3/d3) den Volumenprozentsatz des Additivs in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht. Hierbei ist der Grund für das Verwenden der absoluten Dichte, nicht der Klopfdichte, für das Additiv wie folgt. Zuerst wird das Bindemittel, welches weitgehend als ein Additiv verwendet wird, in einem Lösungsmittel in einer Dispersionsflüssigkeit für die Herstellung der Positivelektrodenaktivmaterialschicht gelöst und ist in keinem festen Zustand. Der Zustand des Bindemittels in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, der durch Entfernen des Lösungsmittels aus der Dispersionsflüssigkeit hergestellt wird, wird nicht als gleich wie der Zustand des Bindemittels angesehen, das nicht in dem Lösungsmittel gelöst worden ist. Deshalb macht es keinen Sinn, die Klopfdichte des Bindemittelharzes, das nicht in dem Lösungsmittel gelöst worden ist, für den Parameter der vorliegenden Erfindung zu verwenden. Zusätzlich weist das leitfähige Additiv, welches weitgehend als ein Additiv verwendet wird, gewöhnlicher Weise einen signifikant kleinen mittleren Teilchendurchmesser verglichen zu dem ersten Positivelektrodenaktivmaterial oder dem zweiten Positivelektrodenaktivmaterial auf, sodass gefolgert wird, dass kein signifikanter Unterschied zwischen der Klopfdichte und der absoluten Dichte des leitfähigen Additivs auftritt. Des Weiteren ist das Additiv normalerweise eine geringere Komponente in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht. Deshalb wird kein besonderes Problem am tatsächlichen Herstellungsstandort angenommen, selbst wenn ein signifikanter Unterschied zwischen der Klopfdichte und der absoluten Dichte des leitfähigen Additivs auftritt oder selbst wenn ein signifikanter Unterschied zwischen Klopfdichten der gleichen leitfähigen Additive auftritt, und ebenso wird gefolgert, dass der signifikante Unterschied keinen besonderen Effekt (bzw. Auswirkung) auf die Batteriesicherheit aufweist, die durch den Parameter der vorliegenden Erfindung dargestellt wird.
  • In der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, in welcher eine Mehrzahl an Additiven verwendet wird, wird (Wt3/d3) in Abschnitte geteilt, deren Anzahl gleich zu der Anzahl der Additive ist. Beispielsweise können, in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, in welcher zwei Arten an Additiven, die ein erstes Additiv und ein zweites Additiv sind, verwendet werden, der Masseprozentsatz und die absolute Dichte des ersten Additivs jeweils als Wt3-1 und d3-1 definiert werden, der Masseprozentsatz und die absolute Dichte des zweiten Additivs können jeweils als Wt3-2 und d3-2 definiert werden und (Wt3/d3) in dem Parameter der vorliegenden Erfindung kann durch ((Wt3-1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) ausgetauscht werden. Wenn kein Additiv verwendet wird, muss lediglich (Wt3/d3) aus dem Parameter der vorliegenden Erfindung entfernt werden.
  • Aus den oben beschriebenen Bewandtnissen stellt (1 – p) × (Wt1/dt1)/(Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3/d3)) ein Besetzungsverhältnis oder angenähertes Besetzungsverhältnis des ersten Positivelektrodenaktivmaterials unter der festen Materie in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht (nachfolgend wird das „Besetzungsverhältnis oder angenäherte Besetzungsverhältnis des ersten Positivelektrodenaktivmaterials unter der festen Materie in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht“ manchmal lediglich als „Besetzungsverhältnis“ bezeichnet) dar. Das Besetzungsverhältnis ist kleiner als 0,38, bevorzugt kleiner als 0,37 und mehr bevorzugt 0,36. Die untere Grenze des Besetzungsverhältnisses kann ein Wert sein, der 0 überschreitet. Jedoch ist, wenn die Leistungsfähigkeit einer Batterie in Betracht gezogen wird, das Besetzungsverhältnis bevorzugt nicht kleiner als 0,10, mehr bevorzugt nicht kleiner als 0,20, ferner bevorzugt nicht kleiner als 0,30 und insbesondere bevorzugt nicht kleiner als 0,32, da die Batterie eine größere Kapazität aufweist, falls das Besetzungsverhältnis größer wird.
  • In dem obigen ist, hinsichtlich (1 – p) × (Wt1/dt1)/(Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3/d3)), beispielsweise Wt1 als der Masseprozentsatz des ersten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht definiert. Jedoch können, da der Parameter der vorliegenden Erfindung das Besetzungsverhältnis darstellt, beispielsweise Werte der Vermengungsmassen der jeweiligen Komponenten, die in einem Schritt a) in einem später beschriebenen Verfahren zum Herstellen der Positivelektrode der vorliegenden Erfindung verwendet werden, jeweils als Wt1, Wt2 und Wt3 in dem Parameter der vorliegenden Erfindung direkt ersetzt werden. Das Verfahren zum Herstellen der Positivelektrode der vorliegenden Erfindung, die die Positivelektrodenaktivmaterialschicht der vorliegenden Erfindung beinhaltet, wird nun beschrieben.
  • Das Verfahren zum Herstellen der Positivelektrode der vorliegenden Erfindung beinhaltet:
    • a) ein Schritt (nachfolgend manchmal als „Schritt a)“ bezeichnet) des Mischens eines ersten Positivelektrodenaktivmaterials, eines zweiten Positivelektrodenaktivmaterials mit einem niedrigeren Lade/Entladepotential als das erste Positivelektrodenaktivmaterial, eines Additivs und eines Lösungsmittels, um eine Dispersionsflüssigkeit herzustellen;
    • b) ein Schritt (nachfolgend manchmal als „Schritt b)“ bezeichnet) des Aufbringens der Dispersionsflüssigkeit auf einen Stromabnehmer und des Entfernens des Lösungsmittels, der in der Dispersionsflüssigkeit enthalten ist, um eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht zu bilden;
    • c) ein Schritt (nachfolgend manchmal als „Schritt c)“ bezeichnet) des Eingebens einer Kompressionsdicke in eine Kompressionsvorrichtung oder des Eingebens eines Kompressionsdrucks auf die Positivelektrodenaktivmaterialschicht, in der Kompressionsvorrichtung, sodass p(1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3/d3)) < 0,38 erfüllt, wenn eine Klopfdichte des ersten Positivelektrodenaktivmaterials als dt1 definiert wird, eine Klopfdichte des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials als dt2 definiert wird, eine absolute Dichte des Additivs als d3 definiert wird, ein Masseprozentsatz des ersten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt1 definiert wird, ein Masseprozentsatz des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt2 definiert wird, ein Masseprozentsatz des Additivs in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt3 definiert wird und eine Porosität der Positivelektrodenaktivmaterialschicht nach dem folgenden Schritt d) als p definiert wird; und
    • d) ein Schritt (nachfolgend manchmal als „Schritt d)“ bezeichnet) des Komprimierens der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die in dem Schritt b) erhalten ist, durch die Kompressionsvorrichtung.
  • Der Schritt a) ist ein Schritt des Mischens eines ersten Positivelektrodenaktivmaterials, eines zweiten Positivelektrodenaktivmaterials mit einem niedrigeren Lade/Entladepotential als das erste Positivelektrodenaktivmaterial, eines Additivs und eines Lösungsmittels, um eine Dispersionsflüssigkeit herzustellen.
  • Spezifische Beispiele des Lösungsmittels beinhalten N-Methyl-2-pyrrolidon (nachfolgend manchmal als „NMP“ abgekürzt), Dimethylformamid, Dimethylacetamid, Methanol, Aceton, Methylethylketon, Methylisobutylketon, Cyclohexanon, Methylacetat, Ethylacetat und Tetrahydrofuran. Eines von diesen Lösungsmitteln kann einzeln verwendet werden oder eine Kombination von zwei oder mehr von diesen Lösungsmitteln kann verwendet werden. Die Dispersionsflüssigkeit in dem Schritt a) beinhaltet das Lösungsmittel und feste Materie, die sich von dem Lösungsmittel unterscheidet. Die feste Materie, die sich von dem Lösungsmittel unterscheidet, betrifft das erste Positivelektrodenaktivmaterial, das zweite Positivelektrodenaktivmaterial und das Additiv, wie etwa ein Bindemittel, ein leitfähiges Additiv oder ein Dispergiermittel, das, falls notwendig, verwendet wird. In der Dispersionsflüssigkeit in dem Schritt a) ist die Vermengungsmenge der festen Materie, die sich von dem Lösungsmittel unterscheidet, bevorzugt in dem Bereich von 30 bis 90 Masse-%, mehr bevorzugt in dem Bereich von 50 bis 80 Masse-% und insbesondere bevorzugt in dem Bereich von 60 bis 70 Masse-%.
  • In dem Schritt a) können die jeweiligen Komponenten gleichzeitig oder sequentiell zugegeben und mit einer Mischungsvorrichtung gemischt werden.
  • Beispiele der Mischungsvorrichtung beinhalten eine Mischungs- und Rührmaschine, eine Kugelmühle, eine Sandmühle, eine Perlmühle, eine Dispersionsmaschine, eine Ultraschalldispersionsmaschine, einen Homogenisierer, einen Homomixer, einen Planetenmischer und einen Entschäumungsplanetenmischer. Spezifische Beispiele der Mischungsvorrichtung beinhalten Handelsname Disper mixer (PRIMIX Corporation), Handelsname CLEARMIX (M Technique Co., Ltd.), Handelsname FILMIX (PRIMIX Corporation), Handelsname Paint Conditioner (Red Devil Equipment Co.), Handelsname DYNOMILL (Shinmaru Enterprises Corporation), Handelsname Eirich Intensive Mixer (Nippon Eirich Co., Ltd.), Handelsname defoaming/deaeration machine DP-200 (M Technique Co., Ltd.) und Handelsname AWATORI RENTARO (Thinky Corporation). Die Mischgeschwindigkeit der Mischvorrichtung kann geeignet eingestellt werden, um eine Geschwindigkeit, bei welcher sichergestellt wird, dass die jeweiligen Komponenten der Zusammensetzung vermischt oder geeignet gelöst werden.
  • Der Schritt b) ist ein Schritt des Aufbringens der Dispersionsflüssigkeit, die in dem Schritt a) hergestellt wurde, auf einen Stromabnehmer und das Entfernen des Lösungsmittels, das in der Dispersionsflüssigkeit enthalten ist, um eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht zu bilden.
  • Der Stromabnehmer betrifft einen Feinelektronenleiter, der chemisch inert ist, zum kontinuierlichen Senden (bzw. Lieferns) eines Stromflusses zu einer Elektrode während Entladens oder Ladens einer Lithiumionensekundärbatterie. Beispiele des Stromabnehmers beinhalten zumindest einen, der aus Silber, Kupfer, Gold, Aluminium, Magnesium, Wolfram, Kobalt, Zink, Nickel, Eisen, Platin, Zinn, Indium, Titan, Ruthenium, Tantal, Chrom und Molybdän, und Metallmaterialien, wie etwa rostfreien Stahl, ausgewählt ist. Der Stromabnehmer kann mit einer Schutzschicht, die in dem technischen Gebiet bekannt ist, beschichtet sein.
  • Der Stromabnehmer nimmt die Form, wie etwa eine Folie, ein Blatt, ein Film, eine Linienform, und eine Stabform, ein. Deshalb können für den Stromabnehmer beispielsweise Metallfolien, wie etwa Kupferfolie, Nickelfolie, Aluminiumfolie und rostfreie Stahlfolie, geeignet verwendet werden. Wenn der Stromabnehmer in der Form einer Folie, eines Blatts oder eines Films ist, ist die Dicke des Stromabnehmers bevorzugt in dem Bereich von 10 µm bis 100 µm.
  • Beispiele eines spezifischen Verfahrens zum Aufbringen der Dispersionsflüssigkeit auf den Stromabnehmer beinhalten auf dem technischen Gebiet bekannte herkömmliche Verfahren, wie etwa Walzenbeschichtungsverfahren, Tauchbeschichtungsverfahren, Rakelmesserverfahren, Spraybeschichtungsverfahren und Vorhangsbeschichtungsverfahren.
  • Beispiele eines spezifischen Verfahrens zum Entfernen des Lösungsmittels, das in der Dispersionsflüssigkeit enthalten ist, beinhalten ein Verfahren, in welchem die Dispersionsflüssigkeit unter einer Heizbedingung und/oder einem reduzierten Druck getrocknet wird, um als Gas entfernt zu werden, wobei das Lösungsmittel in der Dispersionsflüssigkeit enthalten ist.
  • Der Schritt c) ist ein Schritt des Eingebens einer Kompressionsdicke in eine Kompressionsvorrichtung oder des Eingebens eines Kompressionsdrucks auf die Positivelektrodenaktivmaterialschicht, in der Kompressionsvorrichtung, sodass p(1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3/d3)) < 0,38 erfüllt, wenn eine Klopfdichte des ersten Positivelektrodenaktivmaterials als dt1 definiert ist, eine Klopfdichte des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials als dt2 definiert ist, eine absolute Dichte des Additivs als d3 definiert ist, ein Massenprozentsatz des ersten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenmaterialschicht als Wt1 definiert ist, ein Massenprozentsatz des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt2 definiert ist, ein Massenprozentsatz des Additivs in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt3 definiert ist und eine Porosität der Positivelektrodenaktivmaterialschicht nach dem folgenden Schritt d) als p definiert ist.
  • Die „Kompressionsdicke“ betrifft eine Dickenabmessung während der Kompression, wenn ein Kompressionsdruck durch die Kompressionsvorrichtung angewendet wird.
  • Für die Kompressionsvorrichtung kann eine auf dem technischen Gebiet bekannte herkömmliche Vorrichtung verwendet werden. Spezifische Beispiele der Kompressionsvorrichtung beinhalten eine Walzenpressmaschine, eine Vakuumpressmaschine, eine hydraulische Pressmaschine und eine ölhydraulische Pressmaschine.
  • Die Porosität p ist ein Wert, der erhalten ist durch: Subtrahieren, von dem tatsächlichen Volumen (Vr) der hergestellten Positivelektrodenaktivmaterialschicht, der Summe (Vt) an theoretischem Volumen der jeweiligen Komponenten, die in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht beinhaltet sind, wobei die theoretischen Volumen durch die Vermengungsmengen und die absoluten Dichten der jeweiligen Komponenten berechnet werden; und Teilen des resultierenden Werts durch das tatsächliche Volumen (Vr) der hergestellten Positivelektrodenaktivmaterialschicht. Deshalb wird, durch das Kontrollieren einer Höhe (Dicke) einer Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die zu produzieren ist, eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht mit gewünschtem p erhalten. In diesem Fall wird bevorzugt ein Berechnungsschritt des Berechnens einer Höhe (Dicke) einer Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die zu produzieren ist, sodass p(1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3/d3)) < 0,38 erfüllt, in dem Schritt c) verwendet. Insbesondere ist Vt aus einer absoluten Dichte d1 des ersten Positivelektrodenaktivmaterials, einer absoluten Dichte d2 des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials unter einer absoluten Dichte d3 des Additivs, die in der Dispersionsflüssigkeit, die in Schritt b) verwendet wird, enthalten sind, Wt1, Wt2, Wt3 und der Masse der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die in dem Schritt b) erhalten ist; und das Volumen der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die in dem Schritt d) zu erhalten ist, wird so berechnet, dass das gewünschte p erhalten wird. Durch das dadurch berechnete Volumen wird die Höhe (Dicke) der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die zu produzieren ist, berechnet.
  • Dann kann, auf der Grundlage der berechneten Höhe der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, eine geeignete Kompressionsdicke, die eine Rückstellkraft oder die Dicke des Stromabnehmers in Betracht zieht, in der Kompressionsvorrichtung wie geeignet angewendet werden.
  • Alternativ wird eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht mit gewünschtem p durch Berechnen von p‘ einer Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die mit einem gewissen Kompressionsdruck oder einer gewissen Dicke hergestellt ist, geeigneten Erhöhens/Erniedrigen eines Kompressionsdrucks oder einem Druck auf der Grundlage des Kompressionsdrucks oder der Dicke und p‘ und Anwenden des Kompressionsdrucks oder der Dicke in der Kompressionsvorrichtung erhalten. Das Kontrollieren des Kompressionsdrucks ist im Wesentlichen gleich zu dem Kontrollieren der Höhe (Dicke) der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die zu produzieren ist.
  • Beispiele des Kompressionsdrucks an der Kompressionsvorrichtung beinhalten den Bereich von 1 bis 5000 kN.
  • Der Schritt d) ist ein Schritt des Komprimierens der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die in dem Schritt b) erhalten ist, durch die Kompressionsvorrichtung. Der Schritt d) kann unter einer Erwärmungsbedingung durchgeführt werden. Zusätzlich kann nach dem Schritt d) ein Trocknungsschritt des Trocknens der Positivelektrode durchgeführt werden. Nach dem Schritt d) wird bevorzugt ein Bestätigungsschritt des Bestätigens, ob die hergestellte Positivelektrodenaktivmaterialschicht (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3/d3)) < 0,38 erfüllt, durchgeführt.
  • Das Herstellungsverfahren der vorliegenden Erfindung wird bevorzugt unter einer Inertgasatmosphäre durchgeführt.
  • Durch das Verwenden der Positivelektrode der vorliegenden Erfindung wird ermöglicht, dass eine Lithiumionensekundärbatterie herzustellen. Die Lithiumionensekundärbatterie beinhaltet die Positivelektrode, eine Negativelektrode, einen Separator und eine Elektrolytlösung als Batteriekomponenten.
  • Die Negativelektrode beinhaltet einen Stromabnehmer und eine Negativelektrodenaktivmaterialschicht, die auf die Oberfläche des Stromabnehmers gebunden ist. Die Negativelektrodenaktivmaterialschicht beinhaltet ein Negativelektrodenaktivmaterial, und ein Bindemittel und/oder ein leitfähiges Additiv, falls notwendig. Für den Stromabnehmer, das Bindemittel und das leitfähige Additiv können diejenigen, die in Zusammenhang mit der Positivelektrode beschrieben sind, verwendet werden. Zusätzlich kann Styrol-Butadiengummi als das Bindemittel für die Negativelektrodenaktivmaterialschicht verwendet werden.
  • Beispiele des Negativelektrodenaktivmaterials beinhalten ein kohlenstoffbasiertes Material, das in der Lage ist Lithium zu okkludieren und frei zu setzen, ein Element das in der Lage ist eine Legierung mit Lithium zu bilden, eine Verbindung, die ein Element beinhaltet, das in der Lage ist eine Legierung mit Lithium zu bilden und ein Polymermaterial.
  • Beispiele des kohlenstoffbasierten Materials beinhalten kaum graphitisierbaren Kohlenstoff, natürliches Graphit, künstliches Graphit, Koks, Graphite, glasartige Kohlenstoffe, ein gebranntes Produkt aus organisches Polymerverbindung, Kohlenstofffaser, aktivierter Kohlenstoff oder Kohlenstoffschwarze. Hierbei betrifft das gebrannte Produkt aus organischer Polymerverbindung ein karbonisiertes Produkt, das durch Brennen eines Polymermaterials, wie etwa Phenole und Furane, bei einer geeigneten Temperatur erhalten ist.
  • Spezifische Beispiele des Elements, das in der Lage ist, eine Legierung mit Lithium zu bilden, beinhalten Na, K, Rb, Cs, Fr, Be, Mg, Ca, Sr, Ba, Ra, Ti, Ag, Zn, Cd, Al, Ga, In, Si, Ge, Sn, Pb, Sb und Bi, und Si oder Sn wird insbesondere bevorzugt.
  • Spezifische Beispiele der Verbindung, die ein Element beinhaltet, das in der Lage ist, eine Legierung mit Lithium zu bilden beinhalten ZnLiAl, AlSb, SiB4, SiB6, Mg2Si, Mg2Sn, Ni2Si, TiSi2, MoSi2, CoSi2, NiSi2, CaSi2, CrSi2, Cu5Si, FeSi2, MnSi2, NbSi2, TaSi2, VSi2, WSi2, ZnSi2, SiC, Si3N4, Si2N2O, SiOv (0 < v ≤ 2), SnOw (0 < w ≤ 2), SnSiO3, LiSiO oder LiSnO. SiOx (0,3 ≤ x ≤ 1,6) wird insbesondere bevorzugt. Zusätzlich beinhalten Beispiele der Verbindung, die ein Element beinhaltet, das in der Lage ist zu reagieren, um mit Lithium eine Legierung zu bilden, Zinnverbindungen, wie etwa Zinnlegierungen (Cu-Sn Legierung, Co-Sn Legierung etc.).
  • Spezifische Beispiele des Polymermaterials beinhalten Polyacetylen und Polypyrrol.
  • Der Separator ermöglicht Lithiumionen hindurchzutreten während Separierens der Positivelektrode und der Negativelektrode, um einen Kurzschluss zu verhindern, der aufgrund des Kontakts zwischen beiden Elektroden verursacht wird. Beispiele des Separators beinhalten einen porösen Film, in welchem eine oder mehr Arten an synthetischen Harzen, wie etwa Polytetrafluorethylen, Polypropylen und Polyethylen verwendet werden, oder einen porösen Film, der aus Keramiken gemacht ist.
  • Die Elektrolytlösung enthält ein nichtwässriges Lösungsmittel und einen Elektrolyt, der in dem nichtwässrigem Lösungsmittel gelöst ist.
  • Für das nichtwässrige Lösungsmittel können zyklische Ester, lineare Ester, Ether und der gleichen verwendet werden. Beispiele der zyklischen Ester beinhalten Ethylencarbonat, Propylencarbonat, Butylencarbonat, gamma-Butyrolactone, Vinylencarbonat, 2-Methyl-gamma-butyrolacton, Acetyl-gamma-butyrolactone und gamma-Valerolacton. Beispiele der linearen Ether beinhalten Dimethylcarbonat, Diethylcarbonat, Dibutylcarbonat, Dipropylcarbonat, Methylethylcarbonat, Propionsäurealkylester, Malonensäuredialkylester und Essigsäurealkylester. Beispiele der Ether beinhalten Tetrahydrofuran, 2-Methyltetrahydrofuran, 1,4-Dioxan, 1,2-Dimethoxyethan, 1,2-Diethoxyethan und 1,2-Dibutoxyethan. In der Elektrolytlösung können diese nichtwässrigen Lösungsmittel einzeln verwendet werden oder mehrere Arten dieser nichtwässrigen Lösungsmittel können in Kombination verwendet werden.
  • Beispiele des Elektrolyts beinhalten Lithiumsalze, wie etwa LiClO4, LiAsF6, LiPF6, LiBF4, LiCF3SO3 und LiN(CF3SO2)2.
  • Beispiele der Elektrolytlösung beinhalten eine Lösung, die durch Lösen eines Lithiumsalzes, wie etwa LiClO4, LiPF6, LiBF4 und LiCF3SO3, in einer Konzentration von ungefähr 0,5 mol/l bis 1,7 mol/l in einem nichtwässrigen Lösungsmittel, wie etwa Ethylencarbonat, Dimethylcarbonat, Propylencarbonat oder Dimethylcarbonat, erhalten ist.
  • Ein Verfahren zum Herstellen der Lithiumionensekundärbatterie benötigt lediglich einen Schritt des Platzierens (bzw. Unterbringens) der Positivelektrode der vorliegenden Erfindung zu beinhalten. Nachfolgend wird ein spezifisches Verfahren zum Herstellen der Lithiumionensekundärbatterie veranschaulicht. Der Separator ist zwischen der Positivelektrode und der Negativelektrode zwischenangeordnet, um eine Elektrodenanordnung zu bilden. Die Elektrodenanordnung kann ein laminierter Typ sein, der durch Stapeln der Positivelektrode, des Separators und der Negativelektrode erhalten ist, oder ein gewickelter Typ, der durch Wickeln der Positivelektrode, des Separators und der Negativelektrode erhalten ist. Die Sekundärbatterie wird bevorzugt als eine Lithiumionensekundärbatterie durch jeweiliges Verbinden der Stromabnehmer der Positivelektrode zu einer externen Klemme der Positivelektrode und des Stromabnehmers der Negativelektrode zu einer externen Klemme der Negativelektrode unter Verwendung von stromsammelnden Leitung oder dergleichen und anschließender Zugabe der Elektrolytlösung zu der Elektrodenanordnung gebildet.
  • Die Lithiumionensekundärbatterie kann an (bzw. in) einem Fahrzeug montiert werden. Die Lithiumionensekundärbatterie behält eine große Lade/Entladekapazität und weist eine exzellente Zyklusleistungsfähigkeit auf. Deshalb ist ein Fahrzeug, das mit dieser Lithiumionensekundärbatterie ausgestattet ist, ein hochleistungsfähiges (bzw. Hochleistung-)Fahrzeug.
  • Das Fahrzeug kann ein Fahrzeug sein, das, sämtliche oder einen Teil dessen Energiequelle, elektrische Energie verwendet, die aus einer Batterie erhalten ist, und Beispiele des Fahrzeugs beinhalten elektrische Fahrzeuge, Hybridfahrzeuge, Plug-in-Hybridfahrzeuge, Hybridschienenbahnfahrzeuge, elektrische Gabelstaplerlaster, elektrische Rollstühle, elektrisch assistierte Fahrräder, und elektrische zweirädrige Fahrzeuge.
  • Obwohl die Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung oben beschrieben worden sind, ist die vorliegende Erfindung nicht auf die Ausführungsformen limitiert. Ohne von dem Kern der vorliegenden Erfindung abzuweichen kann die vorliegende Erfindung in verschiedenen Ausführungsformen mit Modifikationen und Verbesserungen etc. implementiert werden, die durch einen Fachmann auf dem technischen Gebiet gemacht werden können.
  • Beispiele
  • Im Folgenden wird die vorliegende Erfindung noch genauer durch das Präsentieren von Beispielen und Vergleichsbeispielen beschrieben. Die vorliegende Erfindung ist nicht auf die Beispiele limitiert. Nachfolgend betrifft „Teil(e)“ Masseteil(e) und „%“ betrifft Masse-%, soweit insbesondere nicht anderweitig angegeben.
  • (Beispiel 1)
  • Schritt a)
  • 66,7 Teile an LiNi5/10Co2/10Mn3/10O2 mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 5 µm als ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial, 27,3 Teile an LiFePO4, von welchem die Oberfläche mit Kohlenstoff beschichtet ist, und welches einen mittleren Teilchendurchmesser von 1 µm aufweist, als ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial, 3 Teile an Acetylenschwarz mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 0,05 bis 0,1 µm als ein leitfähiges Additiv, 3 Teile an Polyvinylidenfluorid als ein Bindemittel und ungefähr 54 Teile in der Gesamtmenge an NMP als ein Lösungsmittel, wurden mit einem entschäumenden Planetenmischer gemischt, um eine Dispersionsflüssigkeit zu erhalten.
  • Hierbei war die absolute Dichte von LiNi5/10CO2/10Mn3/10O2 4,8 g/cm3, war die absolute Dichte von LiFePO4 3,6 g/cm3, war die absolute Dichte des Acetylenschwarz 2 g/cm3, war die absolute Dichte von Polyvinylidenfluorid 1,78 g/cm3, war die Klopfdichte von LiNi5/10CO2/10Mn3/10O2 2,2 g/cm3 und war die Klopfdichte von LiFePO4 0,8 g/cm3.
  • Schritt b)
  • Eine Aluminiumfolie mit einer Dicke von 20 µm wurde als ein Stromabnehmer zubereitet. Die in dem Schritt a) hergestellte Dispersionsflüssigkeit wurde auf die Oberfläche der Aluminiumfolie platziert und in einer Filmform durch Verwendung eines Rakelmessers aufgebracht. Die Aluminiumfolie, auf welche die Dispersionsflüssigkeit aufgebracht worden ist, wurde bei 80°C für 20 Minuten getrocknet, um NMP durch Verflüchtigung zu entfernen, um eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht auf der Aluminiumfolienoberfläche zu bilden.
  • Schritt c)
  • Eine Walzpressmaschine (Oono-roll Corporation) wurde als eine Kompressionsvorrichtung verwendet. Die Aluminiumfolie, auf welche die Positivelektrodenaktivmaterialschicht in dem Schritt b) gebildet worden ist, wurde auf die Kompressionsvorrichtung platziert. Als ein Walzenspaltwert wurde 80 µm in die Kompressionsvorrichtung so eingegeben, dass die Porosität p der Positivelektrodenaktivmaterialschicht nach Kompression 0,277 war.
  • Hier ist das Besetzungverhältnis: (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3 – 1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) = 0,32.
  • Schritt d)
  • Die Kompressionsvorrichtung wurde aktiviert, um die Positivelektrodenaktivmaterialschicht zu komprimieren. Die erhaltene Positivelektrode wurde bei 120°C für 6 Stunden durch einen Vakuumtrockner erwärmt und wurde auf eine vorherbestimmte Form (eine Rechtecksform von 40 mm × 80 mm) ausgeschnitten, um eine Positivelektrode des Beispiels 1 zu erhalten.
  • Hierbei war die Masse der Positivelektrode des Beispiel 1 1098,7 mg, die Masse der Positivelektrodenaktivmaterialschicht war 900,3 mg, die Beschichtungsfilmdicke der Positivelektrode war 0,096 mm und das Volumen der Positivelektrodenaktivmaterialschicht wurde aus diesen Ergebnissen auf 0,3072 cm3 berechnet. Dann war die Porosität p 0,2772, die berechnet wurde durch: Subtrahieren, von 0,3072 cm3, der Summe der theoretischen Volumen der jeweiligen Komponenten, die in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht beinhaltet waren, wobei die theoretischen Volumen aus den Vermengungsmengen (Masseteilen) und den absoluten Dichten der jeweiligen Komponenten berechnet wurden; und Teilen des resultierenden Werts durch 0,03072 cm3. Des Weiteren wurde das Besetzungsverhältnis als (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3-1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) = 0,324 bestätigt.
  • (Beispiel 2)
  • Schritt a)
  • 68,6 Teile an LiNi5/10CO2/10Mn3/10O2 mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 5 µm als ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial, 25,4 Teile an LiFePO4, von welchem die Oberfläche mit Kohlenstoff beschichtet ist, und welches einen mittleren Teilchendurchmesser von 1 µm aufweist, als ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial, 3 Teile an Acetylenschwarz mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 0,05 bis 0,1 µm als ein leitfähiges Additiv, 3 Teile an Polyvinylidenfluorid als ein Bindemittel und ungefähr 54 Teile in der Gesamtmenge an NMP als ein Lösungsmittel wurden mit einem entschäumenden Planetenmischer gemischt, um eine Dispersionsflüssigkeit zu erhalten.
  • Der Schritt b) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt.
  • Der Schritt c) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, außer dass 80 µm als ein Walzenspaltwert in die Kompressionsvorrichtung so eingegeben wurde, dass die Porosität p der Positivelektrodenaktivmaterialschicht nach der Kompression 0,279 war. Hier ist das Besetzungsverhältnis: (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3-1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) = 0,34.
  • Der Schritt d) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, um eine Positivelektrode des Beispiels 2 zu erhalten.
  • Hierbei war die Masse der Positivelektrode des Beispiels 2 1101,2 mg, war die Masse der Positivelektrodenaktivmaterialschicht 902,8 mg, war die Beschichtungsfilmdicke der Positivelektrode 0,096 mm und wurde das Volumen der Positivelektrodenaktivmaterialschicht aus diesen Ergebnissen auf 0,3072 cm3 berechnet. Dann wurde die Porosität auf 0,2790 berechnet. Des Weiteren wurde das Besetzungsverhältnis als (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3-1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) = 0,340 bestätigt.
  • (Beispiel 3)
  • Schritt a)
  • 71,4 Teile an LiNi5/10CO2/10Mn3/10O2 mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 5 µm als ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial, 22,6 Teile an LiFePO4, von welchem die Oberfläche mit Kohlenstoff beschichtet ist, und welches einen mittleren Teilchendurchmesser von 1 µm aufweist, als ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial, 3 Teile an Acetylenschwarz mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 0,05 bis 0,1 µm als ein leitfähiges Additiv, 3 Teile an Polyvinylidenfluorid als ein Bindemittel und ungefähr 54 Teile in der Gesamtmenge an NMP als ein Lösungsmittel wurden mit einem entschäumenden Planetenmischer gemischt, um eine Dispersionsflüssigkeit zu erhalten.
  • Der Schritt b) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt.
  • Der Schritt c) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, außer dass 90 µm als ein Walzenspaltwert in die Kompressionsvorrichtung so eingegeben wurden, dass die Porosität p der Positivelektrodenaktivmaterialschicht nach der Kompression 0,287 war. Hier ist das Besetzungsverhältnis: (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3-1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) = 0,36.
  • Der Schritt d) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, um eine Positivelektrode des Beispiels 3 zu erhalten.
  • Hierbei war die Masse der Positivelektrode des Beispiels 3 1107,6 mg, war die Masse der Positivelektrodenaktivmaterialschicht 909,2 mg, war die Beschichtungsfilmdicke der Positivelektrode 0,097 mm und wurde das Volumen der Positivelektrodenaktivmaterialschicht aus diesen Ergebnissen auf 0,3104 cm3 berechnet. Dann wurde die Porosität p auf 0,2871 berechnet. Ferner wurde das Besetzungsverhältnis als (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3-1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) = 0,362 bestätigt.
  • (Beispiel 4)
  • Schritt a)
  • 66,7 Teile an LiNi5/10CO2/10Mn3/10O2 mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 5 µm als ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial, 27,3 Teile an LiFePO4, von welchem die Oberfläche mit Kohlenstoff beschichtet ist, und welches einen mittleren Teilchendurchmesser von 1 µm aufweist, als ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial, 3 Teile an Acetylenschwarz mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 0,05 bis 0,1 µm als ein leitfähiges Additiv, 3 Teile am Polyvinylidenfluorid als ein Bindemittel und ungefähr 54 Teile in der Gesamtmenge an NMP als ein Lösungsmittel wurden mit einem entschäumenden Planetenmischer gemischt, um eine Dispersionsflüssigkeit zu erhalten.
  • Der Schritt b) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt.
  • Der Schritt c) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, außer dass 90 µm als ein Walzenspaltwert in die Kompressionsvorrichtung so eingegeben wurde, dass die Porosität p der Positivelektrodenaktivmaterialschicht nach der Kompression 0,3142 war. Hier ist das Besetzungsverhältnis: (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3-1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) = 0,32.
  • Schritt d)
  • Die Kompressionsvorrichtung wurde aktiviert, um die Positivelektrodenaktivmaterialschicht zu komprimieren. Die erhaltene Positivelektrode wurde bei 120°C für 6 Stunden durch einen Vakuumtrockner erwärmt und wurde auf eine vorherbestimmte Form (eine Rechtecksform von 40 mm × 80 mm) ausgeschnitten, um eine Positivelektrode des Beispiels 4 zu erhalten.
  • Hierbei war die Masse der Positivelektrode des Beispiels 4 1100,8 mg, war die Masse der Positivelektrodenaktivmaterialschicht 902,4 mg, war die Beschichtungsfilmdicke der Positivelektrode 0,099 mm und wurde das Volumen der Positivelektrodenaktivmaterialschicht aus diesen Ergebnissen auf 0,3168 cm3 berechnet. Dann war die Porosität p 0,3142, die berechnet wurde durch: Subtrahieren von 0,3168 cm3, der Summe aus theoretischen Volumen der jeweiligen Komponenten, die in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht beinhaltet sind, wobei die theoretischen Volumen aus den Vermengungsmengen (Massenteilen) und den absoluten Dichten der jeweiligen Komponenten berechnet wurde; und Teilen des resultierenden Werts durch 0,3168 cm3. Des Weiteren wurde das Besetzungsverhältnis als (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3-1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) = 0,307, bestätigt.
  • (Vergleichsbeispiel 1)
  • Schritt a)
  • 73,3 Teile an LiNi5/10CO2/10Mn3/10O2 mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 5 µm als ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial, 20,7 Teile an LiFePO4, von welchem die Oberfläche mit Kohlenstoff beschichtet ist, und welches einen mittleren Teilchendurchmesser von 1 µm aufweist, als ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial, 3 Teile an Acetylenschwarz mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 0,05 bis 0,1 µm als ein leitfähiges Additiv, 3 Teile an Polyvinylidenfluorid als ein Bindemittel und ungefähr 54 Teile in der Gesamtmenge an NMP als ein Lösungsmittel wurden mit einem entschäumenden Planetenmixer gemischt, um eine Dispersionsflüssigkeit zu erhalten.
  • Der Schritt b) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt.
  • Der Schritt c) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, außer dass 90 µm als ein Walzenspaltwert in die Kompressionsvorrichtung so eingegeben wurde, dass die Porosität p der Positivelektrodenaktivmaterialschicht nach der Kompression 0,285 war. Hier ist das Besetzungsverhältnis: (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3-1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) = 0,38.
  • Der Schritt d) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, um eine Positivelektrode des Vergleichsbeispiels 1 zu erhalten.
  • Hierbei war die Masse der Positivelektrode des Vergleichsbeispiels 1 1115,3 mg, war die Masse der Positivelektrodenaktivmaterialschicht 916,9 mg, war die Beschichtungsfilmdicke der Positivelektrode 0,097 mm und wurde das Volumen der Positivelektrodenaktivmaterialschicht aus diesen Ergebnissen auf 0,3104 cm3 berechnet. Dann wurde die Porosität p auf 0,2850 berechnet. Ferner wurde das Besetzungsverhältnis als (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3-1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) = 0,382 bestätigt.
  • (Vergleichsbeispiel 2)
  • Schritt a)
  • 75,2 Teile an LiNi5/10CO2/10Mn3/10O2 mit einem mittleren Durchmesser von 5 µm als ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial, 18,8 Teile an LiFePO4, von welchem die Oberfläche mit Kohlenstoff beschichtet ist, und welches einen mittleren Teilchendurchmesser von 1 µm aufweist, als ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial, 3 Teile an Acetylenschwarz mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 0,05 bis 0,1 µm als ein leitfähiges Additiv, 3 Teile an Polyvinylidenfluorid als ein Bindemittel, und ungefähr 54 Teile in der Gesamtmenge an NMP als ein Lösungsmittel wurden mit einem entschäumenden Planetenmischer gemischt, um eine Dispersionsflüssigkeit zu erhalten.
  • Der Schritt b) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt.
  • Der Schritt c) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, außer dass 90 µm als ein Walzenspaltwert in die Kompressionsvorrichtung so eingegeben wurde, dass die Porosität p der Positivelektrodenaktivmaterialschicht nach der Kompression 0,283 war. Hier ist das Besetzungsverhältnis: (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3-1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) = 0,38.
  • Der Schritt d) wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, um eine Positivelektrode des Vergleichsbeispiels 2 zu erhalten.
  • Hierbei war die Masse der Positivelektrode des Vergleichsbeispiels 2 1122,6 mg, war die Masse der Positivelektrodenaktivmaterialschicht 924,2 mg, war die Beschichtungsfilmdicke der Positivelektrode 0,097 mm und wurde das Volumen der Positivelektrodenaktivmaterialschicht aus diesen Ergebnissen auf 0,3104 cm3 berechnet. Dann wurde die Porosität p auf 0,2832 berechnet. Des Weiteren wurde das Besetzungsverhältnis als (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3-1/d3-1) + (Wt3-2/d3-2)) = 0,403 bestätigt.
  • Die jeweiligen Komponenten, die in Beispielen 2 bis 4 und Vergleichsbeispielen 1 und 2 verwendet wurden, sind die gleichen wie diejenigen, die in Beispiel 1 verwendet wurden.
  • (Beispiel 5)
  • Eine Lithiumionensekundärbatterie des Beispiels 5 wurde wie Folgt durch Verwenden der Positivelektrode des Beispiels 1 hergestellt.
  • Eine Negativelektrode wurde wie Folgt hergestellt.
  • Als ein Negativelektrodenaktivmaterial wurden SiOx (0,3 ≤ x ≤ 1,6) und natürlicher Graphit verwendet. Als ein Bindemittel wurde Polyimid und Polyamid-imid verwendet. Als ein leitfähiges Additiv wurde Acetylenschwarz verwendet. Diese Materialien wurden so gemischt, dass SiOx (0,3 ≤ x ≤ 1,6): natürliches Graphit:Polyimid:Polyamid-imid:Acetylenschwarz im Massenverhältnis 32:50:5:5:8 war, und NMP wurde zu der Mischung gegeben, um eine Negativelektroden-Mischungsmaterial-Zubereitungsflüssigkeit in einer Aufschlämmungsform zu erhalten. Die Negativelektroden-Mischungsmaterial-Zubereitungsflüssigkeit wurde auf die Oberfläche einer Aluminiumfolie mit einer Dicke von 20 µm als ein Negativelektrodenstromabnehmer aufgebracht. Als nächstes wurden ein Trockenschritt und ein Komprimierungsschritt auf dieselbe Art und Weise wie für die Positivelektrode des Beispiels 1, wie oben beschrieben, durchgeführt, um eine Negativelektrode zu erhalten. Das Gewicht des Negativelektrodenmischungsmaterials pro Einheitsfläche der aufgebrachten Oberfläche des Negativelektrodenstromabnehmers war 7,7 mg/cm2 und die aufgebrachte Fläche auf dem Negativelektrodenstromabnehmer war 42 mm × 82 mm.
  • Eine Lithiumionensekundärbatterie vom laminierten Typ wurde wie folgt durch Verwenden der Positivelektrode des Beispiels 1 und der obigen Negativelektrode hergestellt.
  • Ein rechteckiges Blatt (50 × 90 mm, eine Dicke von 25 µm), das aus einem Harzfilm mit einer Drei-Schichtstruktur mit Polypropylen/Polyethylen/Polypropylen zusammengesetzt ist, wurde als einen Separator zwischen der Positivelektrode und der Negativelektrode zwischenangeordnet, um eine Elektrodenanordnung zu bilden. Die Elektrodenanordnung wurde mit einem Satz aus zwei Blättern eines Laminatfilms bedeckt. Der Laminatfilm wurde in eine taschenähnliche Form durch Versiegeln von drei Seiten davon gebildet und dann wurde darin eine Elektrolytlösung hinein gegossen. Für die Elektrolytlösung wurde eine Lösung, die durch Lösen von LiPF6 in einem Lösungsmittel, das durch Mischen von Ethylencarbonat, Methylethylcarbonat und Diethylcarbonat in einem Volumenverhältnis von 3:3:4 erhalten ist, um 1 mol/L zu ergeben, verwendet. Dann wurde die verbleibende eine Seite versiegelt, um die vier Seiten luftdicht zu versiegeln, um eine Lithiumionensekundärbatterie vom laminierten Typ des Beispiels 5, in welchem die Elektrodenanordnung und die Elektrolytlösung versiegelt wurden, zu erhalten. Jede der Positivelektrode und der Negativelektrode beinhaltet einen Flachstecker, der elektrisch mit dem Äußeren verbindbar (bzw. anschließbar) ist, und ein Teil des Flachsteckers erstreckt sich zum Äußern der Lithiumionensekundärbatterie vom laminierten Typ.
  • (Beispiel 6)
  • Eine Lithiumionensekundärbatterie des Beispiels 6 wurde auf die gleiche Art und Weise wie in Beispiel 5 hergestellt, außer durch Verwenden der Positivelektrode von Beispiel 2.
  • (Beispiel 7)
  • Eine Lithiumionensekundärbatterie des Beispiels 7 wurde auf die gleiche Art und Weise wie in Beispiel 5 hergestellt, außer durch Verwenden der Positivelektrode von Beispiel 3.
  • (Beispiel 8)
  • Eine Lithiumionensekundärbatterie des Beispiels 8 wurde auf die gleiche Art und Weise wie in Beispiel 5 hergestellt, außer durch Verwenden der Positivelektrode von Beispiel 4.
  • (Vergleichsbeispiel 3)
  • Eine Lithiumionensekundärbatterie des Vergleichsbeispiels 3 wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 5 hergestellt, außer durch Verwenden der Positivelektrode des Vergleichsbeispiels 1.
  • (Vergleichsbeispiel 4)
  • Eine Lithiumionensekundärbatterie des Vergleichsbeispiels 4 wurde auf dieselbe Art und Weise wie in Beispiel 5 hergestellt, außer durch Verwenden der Positivelektrode des Vergleichsbeispiels 2.
  • (Evaluierungsbeispiel 1)
  • Bezüglich jeder der Lithiumionensekundärbatterien der Beispiele 5 bis 8 und der Vergleichsbeispiele 3 und 4 wurde ein Nageleindringungstest durch das folgende Verfahren durchgeführt, und die Oberflächentemperatur der Lithiumionensekundärbatterie, als ein interner Kurzschluss auftrat, wurde gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 gezeigt.
  • Bezüglich der Lithiumionensekundärbatterie wurde konstantes Potentialladen bis das sich das Potential bei 4,5 V stabilisierte durchgeführt. Die Lithiumionensekundärbatterie, die geladen worden ist (die Entladungskapazität davon wurde auf ungefähr 4 Ah geschätzt), wurde auf eine Begrenzungsplatte mit einem Loch mit einem Durchmesser von 20 mm platziert. Die Begrenzungsplatte wurde auf eine Pressmaschine mit einem Nagel, der an einem äußeren Abschnitt davon angebracht war, platziert. Der Nagel wurde bei einer Rate von 20 mm/Sek. von oben nach unten bis der Nagel die Lithiumsekundärbatterie auf der Begrenzungsplatte durchdrang und der spitze Abschnitt des Nagels das Innere des Lochs der Begrenzungsplatte erreichte bewegt. Die Oberflächentemperatur der Batterie nach der Eindringung des Nagels wurde gemessen. Tabelle 1 zeigt die maximale Temperatur unter den beobachteten Oberflächentemperaturen. Der verwendete Nagel wurde geformt, um einen Durchmesser von 8 mm und einen spitzen Winkel von 60°C aufzuweisen und das Material des Nagels war S45C, das durch JIS G 4051 spezifiziert ist. [Tabelle 1]
    Sekundärbatterie Positivelektrode Besetzungsverhältnis maximale Oberflächentemperatur
    Beispiel 5 Beispiel 1 0,324 58,4°C
    Beispiel 6 Beispiel 2 0,340 47,1°C
    Beispiel 7 Beispiel 3 0,362 53,5°C
    Beispiel 8 Beispiel 4 0,307 39,4°C
    Vergleichsbeispiel 3 Vergleichsbeispiel 1 0,382 482,8°C
    Vergleichsbeispiel 4 Vergleichsbeispiel 2 0,403 573,0°C
  • Aus den Ergebnissen in Tabelle 1 wird, wenn der Zusammenhang zwischen dem Besetzungsverhältnis und der maximalen Oberflächentemperatur berücksichtigt wird, ein Punkt, an welchem die maximale Oberflächentemperatur sich signifikant erhöht, gefunden, der zwischen den Besetzungsverhältnissen von 0,362 und 0,382 vorhanden ist.
  • Es wurde bestätigt, dass die Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die das Besetzungsverhältnis: (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3/d3)) < 0,38 erfüllt, in der Lage ist die Wärmeerzeugung der Lithiumionensekundärbatterie zu einem gewissen Grad zu unterdrücken, in welcher ein interner Kurzschluss auftrat.

Claims (7)

  1. Verfahren zum Herstellen einer Positivelektrode, wobei das Verfahren umfasst: a) einen Schritt des Mischens eines ersten Positivelektrodenaktivmaterials, eines zweiten Positivelektrodenaktivmaterials mit einem niedrigeren Lade/Entladepotential als das erste Positivelektrodenaktivmaterial, eines Additivs und eines Lösungsmittels, um eine Dispersionsflüssigkeit herzustellen; b) einen Schritt des Aufbringens der Dispersionsflüssigkeit auf einen Stromabnehmer und des Entfernens des Lösungsmittels, das in der Dispersionsflüssigkeit enthalten ist, um eine Positivelektrodenaktivmaterialschicht zu bilden; c) einen Schritt des Eingebens einer Kompressiondicke in eine Kompressionsvorrichtung oder des Eingebens eines Kompressionsdrucks auf die Positivelektrodenaktivmaterialschicht, in der Kompressionsvorrichtung, sodass p (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3 + d3)) < 0,38 erfüllt, wenn eine Klopfdichte des ersten Positivelektrodenaktivmaterials als dt1 definiert ist, eine Klopfdichte des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials als dt2 definiert ist, eine absolute Dichte des Additivs als d3 definiert ist, ein Massenprozentsatz des ersten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt1 definiert ist, ein Massenprozentsatz des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt2 definiert ist, ein Massenprozentsatz des Additivs in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt3 definiert ist und eine Porosität der Positivelektrodenaktivmaterialschicht nach dem folgenden Schritt d) als p definiert ist; d) ein Schritt des Komprimierens der Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die in dem Schritt b) erhalten ist, durch die Kompressionsvorrichtung.
  2. Verfahren zum Herstellen der Positivelektrode nach Anspruch 1, wobei das erste Positivelektrodenaktivmaterial eine Verbindung ist, die durch eine allgemeine Formel dargestellt ist: LiaNibCocMndDeOf (0,2 ≤ a ≤ 1,7, b + c + d + e = 1, 0 ≤ e < 1, D zumindest ein Element ist, das aus Li, Fe, Cr, Cu, Zn, Ca, Mg, Zr, S, Si, Na, K und Al ausgewählt ist, 1,7 ≤ f ≤ 2,1) und das zweite Positivelektrodenaktivmaterial eine Verbindung ist, die durch eine allgemeine Formel dargestellt ist: LiMhPO4 (M zumindest ein Element ist, das aus Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Mg, Zn, V, Ca, Sr, Ba, Ti, Al, Si, B, Te und Mo ausgewählt ist, 0 < h < 2).
  3. Verfahren zum Herstellen der Positivelektrode nach Anspruch 1 oder 2, wobei das Additiv zumindest eines ist, das aus einem Bindemittel, einem leitfähigen Additiv und einem Dispergiermittel ausgewählt ist.
  4. Verfahren zum Herstellen der Positivelektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 3, das ferner e) einen Bestätigungsschritt des Bestätigens umfasst, dass die Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die in dem Schritt d) erhalten ist, erfüllt: (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3/d3)) < 0,38.
  5. Verfahren zum Herstellen einer Lithiumionensekundärbatterie, wobei das Verfahren einen Schritt des Platzierens der Positivelektrode, die durch das Verfahren zum Herstellen der Positivelektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 4 hergestellt ist, umfasst.
  6. Positivelektrodenaktivmaterialschicht, die ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial, ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial mit einem niedrigeren Lade/Entladepotential als das erste Positivelektrodenaktivmaterial und ein Additiv umfasst, wobei wenn eine Klopfdichte des ersten Positivelektrodenaktivmaterials als dt1 definiert ist, eine Klopfdichte des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials als dt2 definiert ist, eine absolute Dichte des Additivs als d3 definiert ist, ein Massenprozentsatz des ersten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt1 definiert ist, ein Massenprozentsatz des zweiten Positivelektrodenaktivmaterials in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt2 definiert ist, ein Massenprozentsatz des Additivs in der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als Wt3 definiert ist und eine Porosität der Positivelektrodenaktivmaterialschicht als p definiert ist, die Positivelektrodenaktivmaterialschicht (1 – p) × (Wt1/dt1)/((Wt1/dt1) + (Wt2/dt2) + (Wt3/d3)) < 0,38 erfüllt.
  7. Lithiumionensekundärbatterie, die die Positivelektrodenaktivmaterialschicht nach Anspruch 6 umfasst.
DE112014006450.5T 2014-03-10 2014-12-26 Positivelektrodenaktivmaterialschicht beinhaltend ein erstes Positivelektrodenaktivmaterial und ein zweites Positivelektrodenaktivmaterial, und Lithiumsekundärbatterie umfassend die Positivelektrodenaktivmaterialschicht Active DE112014006450B4 (de)

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