CN1984960B - 密封用环氧树脂成形材料及电子零件装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种含有(A)环氧树脂、(B)硬化固化剂、(C)氢氧化镁，且(C)氢氧化镁为以二氧化硅所披覆的封闭密封用环氧树脂成形材料。从而，提供了不含卤素且不含锑，阻燃性、成形性、耐逆流性、耐湿性及高温放置特性等可靠性优良、VLSI密封用环氧树脂成形材料，及具备以该成形材料密封的元件的电子零件装置。

Description

密封用环氧树脂成形材料及电子零件装置 
技术领域
本发明涉及密封用环氧树脂成形材料及具备以此成形材料密封的元件的电子零件装置。 
背景技术
在晶体管、IC等电子零件装置的元件密封的领域中，以往就生产效率、成本等方面考虑，以树脂密封作为主流，环氧树脂成形材料被广泛使用。其理由是环氧树脂具有在电气特性、耐湿性、耐热性、机械特性、对嵌件的粘接性等各种特性上的均衡效果。这些密封用环氧树脂成形材料的阻燃性主要通过四溴化双酚A的二缩水甘油醚等溴化树脂与氧化锑的组合而得以发挥。 
近年来由环保的观点，对卤素化树脂或锑化合物的使用量上的规范已逐渐受到瞩目，对密封用环氧树脂成形材料也逐渐要求无卤素化(无溴化)及无锑化。另外，已知在塑料密封IC的高温放置特性上，溴化合物会有不良影响，由此观点也希望降低溴化树脂的量。 
在此，不使用溴化树脂或氧化锑进行实现阻燃的手法，曾有试以使用红磷的方法(参照例如日本特开平9-227765号公报)、使用磷酸酯化合物的方法(参照例如日本特开平9-235449号公报)、使用磷腈化合物的方法(参照例如日本特开平8-225714号公报)、使用金属氢氧化物的方法(参照例如日本特开平9-241483号公报)、并用金属氢氧化物与金属化合物的方法(参照例如日本特开平9-100337号公报)、使用二茂铁等环戊二烯基化合物(参照例如日本特开平11-269349号公报)、乙酰丙酮铜(例如加藤宽、机能材料(CMC出版)11(6)、34(1991))等有机金属化合物的方法等使用卤素、锑以外的阻燃剂的方法，提高填充剂的比例的方法(参照例如日本特开平7-82343号公报)、使用阻燃性高的树脂的方法(参照例如日本特开平11-140277号公报)、使用表面施予处理的金属氢氧化物的方法(参照例如日本特开平1-24503号公报及特开平10-338818号公报)等。 
发明内容
但是，在密封用环氧树脂成形材料中使用红磷时会有降低耐湿性的问题，使用磷酸酯化合物或磷腈化合物时会有降低可塑性的成形性或降低耐湿性的问题，使用金属氢氧化物时会有降低流动性或金属模脱模性的问题，使用金属氧化物、或提高填充剂的比例时会有降低流动性的问题。另外，使用乙酰丙酮铜等有机金属化合物时，有阻碍固化反应降低成形性的问题。进一步，使用高阻燃性的树脂的方法则难燃性无法充分满足电子零件装置的材料所要求的规格UL-94V-0。 
另外，金属氢氧化物中氢氧化镁的耐热性高，提示可能适用于密封用环氧树脂成形材料。但是不添加多量时无法显示阻燃性，因而会发生有损流动性等的成形性的问题。另外，因其耐酸性差，在制作半导体装置时的焊镀步骤中表面会被腐蚀而发生白化现象等问题。这些问题不是以上述表面处理就可以解决的。 
如上述，这些使用无卤素、无锑系阻燃剂、提高填充剂的比例的方法、及用高阻燃性树脂的方法，均无法达到同等于并用溴化树脂与氧化锑时的密封用环氧树脂成形材料的成形性、可靠性及阻燃性。 
本发明鉴于上述情况，将提供不含卤素且不含锑，不降低成形性、耐逆流性、耐湿性及高温放置特性等可靠性、阻燃性好的密封用环氧树脂成形材料，及具备以此密封的元件的电子零件装置。 
本发明人等为了解决上述课题，经再三深入研究的结果，发现可藉由配合特定的氢氧化镁的密封用环氧树脂成形材料达成上述目的，遂而完成本发明。 
本发明涉及以下的(1)-(29)。 
(1)一种密封用环氧树脂成形材料，其特征为含有(A)环氧树脂、(B)固化剂、(C)氢氧化镁，且(C)氢氧化镁含有以二氧化硅所披覆的氢氧化镁。 
(2)如上述(1)记载的密封用环氧树脂成形材料，其中以二氧化硅所披覆的氢氧化镁为，具有以SiO2换算后相对于氢氧化镁而言为0.1～20质量％的二氧化硅所成的披覆层。 
(3)如上述(1)或(2)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中以二氧化硅所披覆的氢氧化镁包含在由二氧化硅所成的披覆层上披覆有选自氧化铝、二 氧化钛及氧化锆中的至少一种的氢氧化镁。 
(4)如上述(1)或(2)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中以二氧化硅所披覆的氢氧化镁包含在由二氧化硅所成的披覆层中含有选自氧化铝、二氧化钛及氧化锆中的至少一种的氢氧化镁。 
(5)如上述(3)或(4)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中二氧化硅披覆层上披覆或在二氧化硅披覆中所含有的选自氧化铝、二氧化钛及氧化锆的至少一种，对于氢氧化镁而言换算为Al2O3、TiO2、及ZrO2为0.03～10质量％。 
(6)如上述(1)或(2)的任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中二氧化硅所披覆的氢氧化镁为由二氧化硅所成披覆层上，以至少一种选自高级脂肪酸、高级脂肪碱金属盐、多元醇高级脂肪酸酯、阴离子系表面活性剂、磷酸酯、硅烷偶合剂、铝偶合剂、钛酸酯偶合剂、有机硅烷、有机硅氧烷及有机硅氮烷的表面处理剂进行表面处理。 
(7)如上述(3)～(5)的任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，以选自氧化铝、二氧化钛及氧化锆中的至少一种披覆于披覆层上或含有在二氧化硅披覆层中的氢氧化镁为，进一步以至少一种选自高级脂肪酸、高级脂肪酸碱金属盐、多元醇高级脂肪酸酯、阴离子系表面活性剂、磷酸酯、硅烷偶合剂、铝偶合剂、钛酸酯偶合剂、有机硅烷、有机硅氧烷及有机硅氮烷的表面处理剂进行表面处理。 
(8)如上述(1)～(7)中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中(C)氢氧化镁为，相对(A)环氧树脂100质量份而言，含有5～300质量份。 
(9)如上述(1)～(8)中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中进一步含有(D)金属氧化物。 
(10)如上述(9)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中(D)金属氧化物为选自典型金属元素的氧化物及或过渡金属的氧化物。 
(11)如上述(10)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中(D)金属氧化物为锌、铜、铁、钼、钨、锆、锰及钙的氧化物中的至少一种。 
(12)如上述(1)～(11)中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中(A)环氧树脂为含有联苯型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、二苯乙烯型环氧树脂、含硫原子环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、萘型环氧树脂、三苯甲烷型环氧树脂、亚联苯型环氧树脂及萘酚·芳烷基型环氧树脂中的至少一种。 
(13)如上述(12)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中含有硫原子环氧树脂为以下述通式(I)所示的化合物。 
[化1] 
(通式(I)中R1～R8选自氢原子、取代或非取代的C1～C10的一价烃基，可以全部相同也可以不同，n表示0～3的整数) 
(14)如上述(1)～(13)中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中(B)固化剂为含有联苯型酚树脂、芳烷基型酚树脂、二环戊二烯型酚树脂、三苯甲烷型酚树脂及酚醛清漆型酚树脂中的至少一种。 
(15)如上述(1)～(14)中任一所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中进一步含有(E)固化促进剂。 
(16)如上述(15)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中(E)固化促进剂为含有膦化合物与醌化合物的加成物。 
(17)如上述(16)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中(E)固化促进剂为含有磷原子上至少有一烷基结合的膦化合物与醌化合物的加成物。 
(18)如上述(1)～(17)中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中进一步含有(F)偶合剂。 
(19)如上述(18)记载的密封用环氧树脂成形材料，其中(F)偶合剂为含有具仲氨基的硅烷偶合剂。 
(20)如上述(19)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中具有仲氨基的硅烷偶合剂含有下通式(II)所示的化合物。 
[化2] 
(通式(II)中R1为选自氢原子、C1～C6的烷基及C1～C2的烷氧基，R2表示选自C1～C6的烷基及苯基，R3表示甲基或乙基，n表示1～6的整数，m表示1～3的整数)。 
(21)如上述(1)～(20)中任一所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中进一步含有(G)具有磷原子的化合物。 
(22)如上述(21)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中所含(G)具有磷原子的化合物为磷酸酯化合物。 
(23)如上述(22)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中磷酸酯化合物为含有以下通式(III)所示的化合物。 
[化3] 
Figure 110555DEST_PATH_GA20185212200580023558001D00022
(通式(III)中，式中8个R表示C1～C4的烷基，可以全部相同或不同，Ar表示芳香族环)。 
(24)如上述(21)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中(G)具有磷原子的化合物为含有氧化膦，该氧化膦含有以下通式(IV)所示的膦化合物。 
[化4] 
Figure S05823558020070116D000061
(通式(IV)中，R1、R2及R3系示C1～C10取代或非取代的烷基、芳基、芳烷基或氢原子，可以全部相同或不同，但除去全部均为氢原子的情况)。 
(25)如上述(1)～(24)中作一记载的密封用环氧树脂成形材料，其中进一步含有(H)重量平均分子量为4000以上的直链型氧化聚乙烯，及(I)以C5～C25 的一元醇对C5～C30的α-烯烃与马来酸酐的共聚物进行酯化所得的化合物。 
(26)如上述(25)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中(H)成份及(I)成份至少一方为与(A)成份的一部分或全部预先混合。 
(27)如上述(1)～(26)中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中进一步含有(J)无机填充剂。 
(28)如上述(27)所记载的密封用环氧树脂成形材料，其中对于密封用环氧树脂成形材料而言，(C)氢氧化镁与(J)无机填充物的含量为合计60～95质量％。 
(29)一种电子零件装置，其特征为具备以如上述(1)～(28)中任一所记载的密封用环氧树脂成形材料进行密封的元件。 
本发明的密封用环氧树脂成形材料为，阻燃性好，可以得到成形性或耐逆流性、耐湿性及高温放置特性等可信赖性良好的电子零件装置等，其工业上价值极高。 
本申请公开的内容与2004年7月13日申请的特愿2004-206388号记载的主题有所关连，在此引用了其公开的内容。 
具体实施方式
本发明中所用的(A)环氧树脂为通常在密封用环氧树脂成形材料中所使用的物质，并无特别限定，例如可以是，以苯酚-酚醛清漆型环氧树脂、邻甲酚-酚醛清漆型环氧树脂、具有三苯甲烷骨架的环氧树脂(三苯甲烷型环氧树脂)为代表的，使酚、甲酚、二甲苯酚、间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F 等酚类和/或α-萘酚、β-萘酚、二羟基萘等萘酚类与甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛、水杨醛等具有醛基的化合物，在酸性触媒下缩合或共缩合所得酚醛清漆树脂进行环氧化得到的物质(酚醛清漆型环氧树脂)；双酚A、双酚F、双酚S、烷基取代或非取代的双酚等二缩水甘油醚；二苯乙烯型环氧树脂；对苯二酚型环氧树脂；由邻苯二甲酸、二聚酸等多元酸与环氧氯丙烷的反应得到的缩水甘油酯型环氧树脂；由二氨基二苯基甲烷、异氰脲酸等聚胺与环氧氯丙烷的反应得到的缩水甘油胺型环氧树脂；二环戊二烯与酚类的共缩合树脂的环氧化物(二环戊二烯型环氧树脂)；具有萘环的环氧树脂(萘型环氧树脂)；酚·芳烷基树脂、萘酚·芳烷基树脂等芳烷基型酚树脂的环氧化物；亚联苯型环氧树脂；三羟甲基丙烷型环氧树脂；萜烯改性环氧树脂；以过乙酸等过酸氧化烯烃键得到的线状脂肪族环氧树脂；脂环族环氧树脂；含硫原子的环氧树脂等，这些可单独使用，也可二种以上组合使用。 
其中，从耐逆流性的观点考虑，优选联苯型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、二苯乙烯型环氧树脂和含硫原子环氧树脂，从固化性的观点考虑，优选酚醛清漆型环氧树脂，从低吸湿性的观点考虑，优选二环戊二烯型环氧树脂，从耐热性及低翘曲性的观点考虑，优选萘型环氧树脂和三苯甲烷型环氧树脂，就阻燃性的观点考虑，优选亚联苯型环氧树脂和萘酚·芳烷基型环氧树脂。优选含有这些环氧树脂中的至少一种。 
联苯型环氧树脂可以是例如下述通式(V)所示的环氧树脂等，双酚F型环氧树脂可以是例如下述通式(VI)所示的环氧树脂，二苯乙烯型环氧树脂可以是例如下述通式(VII)所示的环氧树脂，含硫原子的环氧树脂可以是例如下述通式(I)所示的环氧树脂。 
[化5] 
(通式(V)中R1～R8选自氢原子及C1～C10取代或非取代的一价烃基，可以全部相同也可以不同，n表示0～3的整数)。 
[化6] 
(通式(VI)中R1～R8选自氢原子、C1～C10的烷基、C1～C10的烷氧基、C6～C10的芳基及C6～C10的芳烷基，可以全部相同也可以不同，n表示0～3的整数)。 
[化7] 
(通式(VII)中，R1～R8选自氢原子及C1～C5取代或非取代的一价烃基，可以全部相同也可以不同，n表示0～10的整数)。 
[化8] 
(通式(I)中，R1～R8选自氢原子、取代或非取代的C1～C10的烷基及取代或非取代的C1～C10的烷氧基，可以全部相同也可以不同，n表示0～3的整数)。 
作为上述通式(V)所示的联苯型环氧树脂，可以是例如以4，4′-双(2，3-环氧丙氧基)联苯或4，4′-双(2，3-环氧丙氧基)-3，3′，5，5′-四甲基联苯为主成份的环氧树脂、使环氧氯丙烷与4，4′-双酚或4，4′-(3，3′，5，5′-四甲基)双酚反应得到的环氧树脂等。其中，优选以4，4′-双(2，3-环氧丙氧基)-3，3′，5，5′-四甲基联苯为主成份的环氧树脂。以n＝0为主成份的YX-4000(Japan Epoxyresin公司制商品名)等作为市售品可以得到。 
作为上述通式(VI)所示的双酚F型环氧树脂，例如R1、R3、R6和R8为甲基，R2、R4、R5和R7为氢原子，n＝0为主成份的YSLV-8OXY(新日铁化学公司制商品名)等作为市售品可以取得。 
上述通式(VII)所示的二苯乙烯环氧树脂可以在碱性物质存在下，使原料的二苯乙烯系酚类与环氧氯丙烷反应而得到。作为此原料的二苯乙烯系酚类， 可以是例如3-叔丁基-4，4′-二羟基-3，5，5′-三甲基二苯乙烯、3-叔丁基-4，4′-二羟基-3′，5′，6-三甲基二苯乙烯、4，4′-二羟基-3，3′，5，5′-四甲基二苯乙烯、4，4′-二羟基-3，3′-二叔丁基-5，5′-二甲基二苯乙烯、4，4′-二羟基-3，3′-二叔丁基-6，6′-二甲基二苯乙烯等，其中优选3-叔丁基-4，4′-二羟基-3，3′，5，5′-四甲基二苯乙烯和4，4′-二羟基-3，3′，5，5′-四甲基二苯乙烯。这些二苯乙烯型酚类可以单独使用也可以二种以上组合使用。 
上述通式(I)所示的含硫原子的环氧树脂中，优选R2、R3、R4及R7为氢原子，R1、R4、R5及R8为烷基的环氧树脂，更优选R2、R3、R6及R7为氢原子，且R1及R8为叔丁基，R4及R5为甲基的环氧树脂。这样的化合物作为YSLV-120TE(东都化成公司制商品名)等市售品可以取得。 
这些环氧树脂可单独使用其任一种，或二种以上组合使用，为发挥其性能，其配合量相对于环氧树脂总量而言，优选合计为20质量％以上，更优选30质量％以上，进一步优选50质量％以上。 
作为酚醛清漆型环氧树脂，可以是例如以下通式(VIII)所示的环氧树脂等。 
[化9] 
Figure S05823558020070116D000091
(通式(VIII)中，R为选自氢原子及C1～C10取代或非取代的一价烃基，n表示0～10的整数)。 
上述通式(VIII)所示的酚醛清漆型环氧树脂，可以通过使酚醛清漆型酚树脂与环氧氯丙烷反应而很容易地获得。其中，作为通式(VIII)中的R，优选是甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基等C1～C10的烷基，甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等C1～C10的烷氧基，更优选氢原子或甲基。N优选0～3的整数。上述通式(VIII)所示的酚醛清漆型环氧树脂中，优选邻甲酚-酚醛清漆型环氧树脂，N-600系列(大日本油墨化学工业公司制商品名)等作为市售品可以得到。 
使用酚醛清漆型环氧树脂时，为发挥其性能，其配合量相对于环氧树脂总量而言，优选为20质量％以上，更优选30质量％以上。 
作为二环戊二烯型环氧树脂，可以是例如以下通式(IX)所示的环氧树脂等。 
[化10] 
Figure S05823558020070116D000101
(通式(IX)中，R1及R2分别独立选自氢原子及C1～C10取代或非取代的一价烃基，n表示0～10的整数，m表示0～6的整数。) 
上述通式(IX)中的R1可以是例如氢原子、甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、叔丁基等烷基，乙烯基、烯丙基、丁烯基等链烯基，卤化烷基、氨基取代烷基、巯基取代烷基等C1～C5取代或非取代的一价烃基，其中优选甲基、乙基等烷基及氢原子，更优选甲基及氢原子。R2可以是例如氢原子、甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、叔丁基等烷基，乙烯基、烯丙基、丁烯基等链烯基，卤化烷基、氨基取代烷基、巯基取代烷基等C1～C5取代或非取代的一价烃基，其中优选氢原子，HP-7200(大日本油墨化学工业公司制商品名)等作为市售品可以得到。 
使用二环戊二烯型环氧树脂时，为发挥其性能，基配合量相对于环氧树脂总量而言，优选为20质量％以上，更优选30质量％以上。 
作为萘型环氧树脂，可以是例如以下通式(X)所示的环氧树脂等，作为三苯甲烷型环氧树脂，可以是例如以下通式(XI)所示的环氧树脂等。 
[化11] 
(通式(X)中R1～R3选自氢原子及取代或非取代的C1～C12一价烃基，可以各自相同或不同。p表示1或0，1、m各表示0～11的整数，且选自(1+m)为1～11的整数且(1+p)为1～12的整数。i表示0～3的整数，j表示0～2的整数，k表示0～4的整数。) 
作为上述通式(X)所示的萘型环氧树脂，可以是无规地含有一个结构单元及m个结构单元的无规共聚物、交替地含有的交替共聚物、规则性地含有的共聚物、含嵌段状的嵌段共聚物，这些可以单独用其中的任一种，也可以二种以上组合使用。 
[化12] 
Figure S05823558020070116D000111
(通式(XI)中R选自氢原子及C1～C10取代或非取代的一价烃基，n表示1～10的整数)。 
作为通式(XI)所示的三苯甲烷型环氧树脂，例如EPPN-500系列(日本化药公司制商品名)作为市售品可以得到。 
这些环氧树脂可以单独用其中的任一种或二种以上组合使用，但为发挥其性能，其配合量相对于环氧树脂总量而言，优选合计为20质量％以上，更优选30质量％以上，进一步优选50质量％以上。 
上述联苯型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、二苯乙烯型环氧树脂、含硫原子环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、萘型环氧树脂及三苯甲烷型环氧树脂为，可以单独使用其中的任一种或二种以上组合使用，但其配合量相对于环氧树脂总量而言，优选为50质量％以上，更优选60质量％以上，进一步优选80质量％以上。 
作为亚联苯型环氧树脂，可以是例如以下通式(XII)所示的环氧树脂等，作为萘酚·芳烷型环氧树脂，可以是例如以下通式(XIII)所示的环氧树脂等。 
[化13] 
Figure S05823558020070116D000121
(上述通式(XII)中的R1～R9可全部相同或不同，选自氢原子、甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基等C1～C10的烷基，甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等C1～C10的烷氧基，苯基、甲苯基、二甲苯基等C6～C10的芳基，及苯甲基、苯乙基等C6～C10的芳烷基，其中优选氢原子与甲基，n表示0～10的整数。) 
[化14] 
Figure S05823558020070116D000122
(通式(XIII)中，R1～R2选自氢原子及取代或非取代的C1～C12一价烃基，可以各自相同或不同，n表示1～10的整数。) 
作为亚联苯型环氧树脂，NC-3000(日本化药公司制商品名)等作为市售品可以得到。另外，作为萘酚·芳烷基型环氧树脂，ESN-175(东都化成公司商品名)等作为市售品可以得到。 
这些亚联苯型环氧树脂及萘酚·芳烷型环氧树脂可以单独使用其任一种，也可二种以上组合使用，但为发挥其性能，其配合量相对于环氧树脂总量而言，优选合计为20质量％以上，更优选30质量％以上，进一步优选50质量％以上。 
上述环氧树脂中，尤其就耐逆流性等可靠性、成形性及阻燃性的观点而言，以通式(I)所示结构的含硫原子环氧树脂为最佳。 
本发明中所用的(A)环氧树脂的150℃下熔融粘度为，就流动性观点而言，优选2泊以下，更优选1泊以下，进一步优选0.5泊以下。此处的熔融粘度 是以ICI锥板粘度计测定的粘度。 
本发明中所用的(B)固化剂为密封用环氧树脂成形材料通常所使用的物质，并无特别限制，可以是例如在酸性触媒下使酚、甲酚、间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F、苯基苯酚、氨基苯酚等酚类和/或α-萘酚、β-萘酚、二羟基萘等萘酚类与甲醛、苯甲醛、水杨醛等具有醛基的化合物缩合或共缩合所得酚醛清漆型酚树脂；由酚类和/或萘酚类与二甲氧基对二甲苯或双(甲氧基甲基)联苯合成的酚·芳烷基树脂、萘酚·芳烷基树脂、联苯·芳烷基树脂等芳烷基型酚树脂；由酚类和/或萘酚类与二环戊二烯通过共聚合所合成的二环戊二烯型酚树脂；萜烯改性酚树脂；三苯甲烷型酚树脂等，这些可单独使用，也可二种以上组合使用。 
其中，就阻燃性的观点而言，优选联苯型酚树脂，就耐逆流性及固化性的观点而言，优选芳烷基型酚树脂，就低吸湿性的观点而言，优选二环戊二烯型酚树脂，就耐热性、低膨胀率及低翘曲性的观点而言，优选三苯甲烷型酚树脂，就固化性观点而言，优选酚醛清漆型酚树脂，并优选含有这些酚树脂的至少一种。 
作为联苯型酚树脂，可以是例如下述通式(XIV)所示的酚树脂。 
[化15] 
Figure S05823558020070116D000131
上述通式(XIV)中，R1～R9可以全部相同或不同，其选自氢原子、甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基等C1～C10的烷基，甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等C1～C10的烷氧基，苯基、甲苯基、二甲苯基等C6～C10的芳烷基，及苯甲基、苯乙基等C6～C10的芳烷基，其中优选氢原子和甲基，n表示0～10的整数。 
作为上述通式(XIV)所示的联苯型酚树脂，可以是例如R1～R9全部为氢原子的化合物等，其中就熔融粘度观点而言，优选含有50质量％以上的n为1以上的缩合物的缩合物的混合物。作为这类化合物，MEH-7851(明和化成公 司商品名)等作为市售品可以得到。 
使用联苯型酚树脂时，为发挥其性能，其配合量相对于固化剂总量而言，优选为30质量％以上，更优选50质量％以上，进一步优选60质量％以上。 
作为芳烷基型酚树脂，可以是例如酚·芳烷基树脂、萘酚·芳烷基树脂等，优选以下通式(XV)所示的酚·芳烷基树脂、以下通式(XVI)所示的萘酚·芳烷基树脂。更优选通式(XV)中R为氢原子，n的平均值为0～8的酚·芳烷基树脂，作为具体例子，可以是对二甲苯型酚·芳烷基树脂、间二甲苯型酚·芳烷基树脂等。使用这些芳烷基酚树脂时，为发挥其性能，其配合量相对于固化剂总量而言，优选为30质量％以上，更优选50质量％以上。 
[化16] 
(通式(XV)中，R为选自氢原子及C1～C10取代或非取代的一价烃基、n表示0～10的整数)。 
[化17] 
Figure S05823558020070116D000142
(通式(XVI)中R为选自氢原子及C1～C10取代或非取代的一价烃基，可以各自全部相同或不同，n表示0～10的整数)。 
作为二环戊二烯型酚树脂，可以是例如以下通式(XVII)所示的酚树脂等。 
[化18] 
Figure S05823558020070116D000143
(通式(XVII)中R1及R2为各自独立选自氢原子及C1～C10取代或非取代的一价烃基，n表示0～10的整数，m表示0～6的整数)。 
使用二环戊二烯型酚树脂时，为发挥其性能，其配合量相对于固化剂总量而言，优选为30质量％以上，更优选50质量％以上。 
作为三苯甲烷型酚树脂，可以是例如以下通式(XVIII)所示的酚树脂等。 
[化19] 
Figure S05823558020070116D000151
(通式(XVIII)中，R为选自氢原子及C1～C10取代或非取代的一价烃基，n表示0～10的整数)。 
使用三苯甲烷型酚树脂时，为发挥其性能，其配合量相对于固化剂总量而言，优选为30质量％以上，更优选50质量％以上。 
作为酚醛清漆型酚树脂，可以是例如酚-酚醛清漆树脂、甲酚-酚醛清漆树脂、萘酚-酚醛清漆树脂等，其中优选酚-酚醛清漆树脂。使用酚醛清漆型酚树脂时，为发挥其性能，其配合量相对于固化剂总量而言，优选为30质量％以上，更优选50质量％以上。 
上述联苯型酚树脂、芳烷基型酚树脂、二环戊二烯型酚树脂、三苯甲烷型酚树脂及酚醛清漆型酚树脂可以是单独使用其任一种或二种以上组合使用。其配合量相对于固化剂总量而言，优选60质量％以上，更优选80质量％以上。 
本发明中使用的(B)固化剂的150℃下熔融粘度为，就流动性而言，优选2泊以下，更优选1泊以下。在此所称的熔融粘度表示ICI粘度。 
(A)环氧树脂与(B)固化剂的当量比，即，固化剂中羟基数相对于环氧树脂的环氧基数的比(固化剂中的羟基数/环氧树脂中的环氧基数)虽没有特别限制，但为了将其各未反应成份抑制在少量，优选设定为0.5～2的范围，更优选0.6～1.3。为了得到成形性及耐逆流性优良的密封用环氧树脂成形材料， 进一步优选设定为0.8～1.2的范围。 
本发明所用的(C)氢氧化镁是作为阻燃剂发挥作用的，包含用二氧化硅披覆的氢氧化镁。用二氧化硅披覆氢氧化镁的方法并无特别限定，但向氢氧化镁分散于水中形成的浆料中加入水溶性的硅酸盐，以酸中和后，使二氧化硅在氢氧化镁的表面析出的方法是适宜的。就披覆性的观点而言，水溶液的温度为优选5～100℃，更优选50～95℃，另外，就披覆性的观点而言，中和是优选使浆料的PH为6～10，更优选6～9.5。所披覆的二氧化硅的量，就耐酸性与流动性，以及成形性和阻燃性的观点而言，换算为SiO2，相对于氢氧化镁而言，优选0.1～20质量％，更优选3～20质量％。小于0.1质量％时会有耐酸性变差的情况，超过20质量％时会有阻燃性变差的情况。 
披覆所使用的氢氧化镁并无特别限定，可以使用粉碎天然矿石所得的天然物，以碱中和镁盐水溶液所得的合成物，或以硼酸盐、磷酸盐、锌盐等处理氢氧化镁所得的物质。进一步还可以是以下组成式(XIX)所示的复合金属氢氧化物。 
[化20] 
p(M1 aOb)·q(M2 cOd)·r(M3 cOd)·mH2O(XIX) 
(组成式(XIX)中，M1、M2及M3表示互不相同的金属元素，M1为镁元素，a、b、c、d、p、q及m表示正数，r表示0或正数。) 
其中，优选上述组成式(XIX)中r为0的化合物，即下述组成式(XIXa)所示的化合物。 
[化21] 
m(M1 aOb)·n(M2 cOd)·l(H2O)(XIXa) 
(组成式(XIXa)中，M1及M2表示互不相同的金属元素，M1为镁元素，a、b、c、d、m、n及l表示正数。) 
上述组成式(XIX)及(XIXa)中的M1及M2为，只要M1为镁元素，另一为不同于镁元素的金属即可，并无特别限定，但就阻燃性的观点，使M1与M2 为不同，镁以外的元素选自第三周期的金属元素，IIA族的碱土金属元素，属 于IVB族、IIB族、VIII族、IB族、IIIA族和IVA族的金属元素，并优选M2为选自IIIB～IIB族的过渡金属元素，更优选M1为镁，M2为选自钙、铝、锡、钛、铁、钴、镍、铜及锌。就流动性的观点，优选M1为镁，M2为锌或镍，更优选M1为镁，M2为锌。上述组成式(XIX)中的p、q、r的摩尔比为，只要能够得到本发明的效果，则没有特别限定，但优选r＝0，且p及q的摩尔比P/q为99/1～50/50。即，上述组成式(XIXa)中的m及n的摩尔比m/n为99/1～50/50。 
另外，金属元素的分类是根据以典型元素为A亚族、过渡元素为B亚族的长周期型的周期表(出处：共立出版公司发行《化学大辞典4》1987年2月15日缩印版第30版)而进行的。 
就耐酸性或制造时，尤其是就要过滤浆料时的过滤性而言，优选在上述披覆二氧化硅的氢氧化镁上，进一步再以从氧化铝、二氧化钛及氧化锆中选出的至少一种进行披覆。 
披覆方法没有特别限制，可以是，将氧化铝时为铝酸钠和酸、二氧化钛时为硫酸二氧化钛和碱、氧化锆时为硫酸氧化锆和碱，分别加入披覆二氧化硅的氢氧化镁浆料中，使其析出的方法。 
另外，选自氧化铝、二氧化钛及氧化锆的至少一种，可以按照上述方法披覆于二氧化硅披覆层上，也可以通过与二氧化硅一起同时披覆氢氧化镁而使其被包含在二氧化硅披覆层中。同时披覆时，有例如向氢氧化镁浆料中加入硅酸盐和铝酸钠后，加入酸，以中和硅酸盐与铝酸钠的方法等。 
该披覆的比例，任一情况均为，对氢氧化镁而言换算为Al2O3、TiO2及ZrO2，优选0.03～10质量％。小于0.03质量％时耐酸性或过滤性会变差，超过10质量％时会有阻燃性变差的情况。 
本发明的二氧化硅披覆的氢氧化镁，就提高耐酸性的观点，进一步优选在二氧化硅披覆层上，以至少一种选自高级脂肪酸、高级脂肪酸碱金属盐、多元醇高级脂肪酸酯、阴子系表面活性剂、磷酸酯、硅烷偶合剂、铝偶合剂、钛酸酯偶合剂、有机硅烷、有机硅氧烷及有机硅氮烷的表面处理剂进行表面处理。 
上述高级酸优选C14～C24的饱和或不饱和脂肪酸，可以是油酸或硬脂酸。 另外，作为高级脂肪酸碱金属盐，优选钠盐、钾盐等。作为多元醇高级脂肪酸酯，优选甘油单硬脂酸酯、甘油单油酸酯等。作为阴离子系表面活性剂，可以是硬脂醇、油醇等高级醇的硫酸酯盐、聚乙二醇醚的硫酸酯盐、含有酰胺键的硫酸酯盐、含有酯键的硫酸酯盐、含有酯键的磺酸盐、含有酰胺键的磺酸盐、含有醚键的磺酸盐、含有醚键的烷基烯丙基磺酸盐、含有酯键的烷基烯丙基磺酸盐、含有酰胺键的烷基烯丙基磺酸盐等。磷酸酯可以使用磷酸三酯、二酯、单酯或它们的混合物。作为磷酸三酯的例子，可以是磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三丙酯、磷酸三丁酯、磷酸三戊酯、磷酸三己酯、磷酸三辛酯、磷酸三苯酯、磷酸三(甲苯)酯、磷酸三(二甲苯)酯、磷酸羟基苯基二苯基酯、磷酸甲苯二苯酯、磷酸二甲苯二苯酯、磷酸油酯、磷酸硬脂醇酯等。作为二酯、一酯的例子，可以是酸式磷酸甲酯、酸式磷酸乙酯、酸式磷酸异丙酯、酸式磷酸丁酯、酸式磷酸2-乙基己基酯、酸式磷酸异癸酯、酸式磷酸二月桂酯、酸式磷酸月桂酯、酸式磷酸十三烷酯、酸式磷酸单硬脂醇酯、酸式磷酸二硬脂醇酯、酸式磷酸硬脂醇酯、酸式磷酸异硬脂醇酯、酸式磷酸油酯、酸式磷酸廿二烷酯等。 
这些酸式磷酸酯也可以是金属盐，即从周期表第IA、IIA、IIB及IIIA族选出的至少一种的金属的盐。因此，作为优选的例子，可以是锂盐、镁盐、钙盐、锶盐、钡盐、锌盐、铝盐等。 
硅烷偶合剂是指具有选自氨基、环氧基、乙烯基、丙烯酰基、甲基丙烯酰基、巯基、氯原子等的反应性官能基，并同时具有以烷氧基为代表的水解性基团的有机硅烷。作为硅烷偶合剂并无特别限定，但可以是例如乙烯基乙氧基硅烷、乙烯基三(2-甲氧基乙氧基)硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、β-(3，4-环氧基环己基)乙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧丙基三甲氧基硅烷、γ-巯基丙基三甲氧基硅烷、3-氯丙基三甲氧基硅烷等。另外，铝偶合剂可以是例如乙酰基烷氧基二异丙醇铝，钛酸盐偶合剂可以是例如异丙基三异硬脂酰基钛酸盐、异丙基三(二辛基焦磷酸盐)钛酸盐、异丙基三(N-氨基乙基氨基乙基)钛酸盐、异丙基十三苯磺酰基钛酸盐等。 
有机硅氧烷可以使用含有有机二硅氧烷的有机硅氧烷低聚物或有机聚硅氧烷。有机二硅氧烷可以是例如，六甲基二硅氧烷、六乙基二硅氧烷、六丙 基二硅氧烷、六苯基二硅氧烷、甲基硅酸钠等。另外，有机硅氧烷低聚物可以是例如，甲苯基硅氧烷低聚物或苯基硅氧烷低聚物等。本发明中的有机硅氧烷特别优选有机聚硅氧烷，其中被称为聚硅油的物质是最适宜的，作为这种有机聚硅氧烷的例子，可以是二甲基聚硅氧烷，聚甲基含氢硅氧烷、甲苯基聚硅氧烷、甲基聚环硅氧烷等纯聚硅油。也可以使用具有各种有机基团的改性聚硅油。这种改性聚硅氧烷油可以是例如聚醚改性、环氧改性、氨基改性、羧基改性、巯基改性、甲醇改性、甲基丙烯基改性、长链烷基改性的聚硅油等，但不限定于此。 
有机硅烷是指具有烷基和/或芳基，同时具有如烷氧基的水解基团的有机硅化合物，有例如苯基三甲氧基硅烷、二苯基二甲氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷、三甲基氯硅烷、己基三乙氧基硅烷、癸基三甲氧基硅烷等。 
另外，有机硅氮烷可以是例如六甲基二硅氮烷、六乙基二硅氮烷、六苯基二硅氮烷、六乙基环三硅氮烷、甲基聚硅氮烷、苯基聚硅氮烷等。 
这些表面处理剂相对于氢氧化镁，可以是0.1～20质量％、优选0.5～15质量％，特别优选1～10质量％范围内使用。 
另外，以这样的表面处理剂进行氢氧化镁粒子的表面处理时可采用湿式、干式的任一种。 
以湿式表面处理氢氧化镁时，可以如上所述，在氢氧化镁浆料中，在氢氧化镁粒子表面形成由二氧化硅所成的披覆，继而在氢氧化镁浆中，以乳胶、水溶液或分散液等适当形态加入表面处理剂，于20～95℃温度，优选在加热下，于PH6～12的范围内搅拌，混合后，过滤、水洗、干燥氢氧化镁，再进行粉碎。 
另外，以干式表面处理氢氧化镁粒子时，可以如上所述，在氢氧化镁浆料中在氢氧化镁表面形成由二氧化硅所成的披覆后，经过滤、干燥、粉碎氢氧化镁粒子，再于5～300℃，优选在加热下，搅拌、混合表面处理剂即可。本发明中的阻燃剂，如上述，由包含表面具有二氧化硅所成披覆的氢氧化镁粒子构成，优选进一步以上述表面处理剂对这些所披覆的氢氧化镁粒子进行表面处理，而具有高耐酸性。尤其是根据本发明，通过使用有机硅氧烷、硅 烷偶合剂或有机硅烷作为表面处理剂，可以得到具有耐酸性的阻燃剂。其中最佳的表面处理剂为有机聚硅氧烷，有机聚硅氧烷中，就耐酸性的观点而言，特别优选聚甲基含氢硅氧烷。 
另外，将选自上述氧化铝、二氧化钛及氧化锆的至少一种披覆于二氧化硅披覆层上，或使其含于二氧化硅披覆层的氢氧化镁粒子，进一步，也可以同样以表面处理剂进行表面处理。 
(C)氢氧化镁的配合量相对于100质量份(A)环氧树脂，优选为配合5～300质量份。更优选10～200质量份，进一步优选20～100质量份。配合量小于5质量份时，会有阻燃性变差的情况，超过300质量份时会有流动性等成形性、耐酸性变差的情况。 
本发明的密封用环氧树脂成形材料中，就提高阻燃性的观点而言，可以使用(D)金属氧化物。作为(D)金属氧化物，选自属于IA族、IIA族、IIIA～VIA族的金属元素中的金属元素、所谓的典型金属元素及属于IIIB～IIB族的过渡金属元素的氧化物是适宜的，就阻燃性观点而言，优选镁、铜、铁、钼、钨、锆、锰及钙的氧化物的至少一种。 
其中，金属元素的分类是根据以典型元素为A亚族、过渡元素为B亚族的长周期型的周期表(出处：共立出版公司发行《化学大辞典4》1987年2月15日缩印版第30版)而进行的。 
(D)金属氧化物的配合量相对于100质量份(A)环氧树脂为，优选0.1～100质量份，更优选1～50质量份，进一步优选3～20质量份。小于0.1质量份时，阻燃性效果会有变差的情况，超过100质量份时会有流动性或固化性降低的情况。 
本发明的密封用环氧树脂成形材料中，为了促进(A)环氧树脂与(B)固化剂的反应，可以视需要使用(E)固化促进剂。(E)固化促进剂是通常被用于密封用环氧树脂成形材料的物质，并无特别限定，可以是例如1，8-二氮杂-双环(5，4，0)十一碳烯-7、1，5-二氮杂-双环(4，3，0)壬烯、5，6-二丁基氨基-1，8-二氮杂-双环(5，4，0)十一碳烯-7等的环脒化合物，及使这些化合物与马来酸酐1，4-苯醌、2，5-甲苯醌、1，4-萘醌、2，3-二甲基苯醛、2，6-二甲基苯醌、2，3-二甲氧基-5-甲基-1，4-苯醌、2，3-二甲氧基-1，4-苯醌、苯基-1，4-苯醌等醌化合物、重氮苯 甲烷、酚树脂等具有π键的化合物进行加成所形成的具有分子内极化的化合物，苯甲基二甲胺、三乙醇胺、二甲基氨基乙醇、三(二甲基氨基甲基)酚等叔胺类及它们的衍生物，2-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑等咪唑类及它们的衍生物，三丁膦、甲基二苯膦、三苯膦、三(4-甲苯基)膦、三苯膦、苯基膦等膦化合物及使这些膦化合物与马来酸酐、上述醌化合物、重氮苯甲烷、酚树脂等具有π键的化合物进行加成所形成的具有分子内极化的化合物，四苯鏻四苯硼酸盐、三苯膦四苯硼酸盐、2-乙基-4-甲基咪唑四苯硼酸盐、N-甲基吗啉四苯硼酸盐等四苯硼酸盐及它们的衍生物等，这些可单独使用一种、或二种以上组合使用。尤其优选含有膦化合物与醌化合物的加成物。 
其中，就阻燃性、固化性观点而言，优选三苯膦，就阻燃性、固化性、流动性和脱模性的观点而言，优选叔膦化合物与醌化合物的加成物。叔膦化合物虽无特别限定，但优选三环己膦、三丁膦、二丁基苯基膦、丁二苯基膦、乙二苯基膦、三苯膦、三(4-甲基苯基)膦、三(4-乙基苯基)膦、三(4-丙基苯基)膦、三(4-丁基苯基)膦、三(异丙基苯基)膦、三(叔丁基苯基)膦、三(2，4-二甲基苯基)膦、三(2，6-二甲基苯基)膦、三(2，4，6-三甲基苯基)膦、三(2，6-二甲基-4-乙氧苯基)膦、三(4-甲氧基苯基)膦、三(4-乙氧基苯基)膦等具有烷基、芳基的叔膦化合物。另外，醌化合物可以是邻苯醌、对苯醌、联苯醌、1，4-萘醌、蒽醌等，其中，就耐湿性、保存安定性观点而言，优选对苯醌，就脱模性观点而言，更优选三(4-甲基苯基)膦与苯醌的加成物。另外，就固化性、流动性及阻燃性的观点，优选磷原子上至少结合一个烷基的膦化合物与醌化合物的加成物。 
固化促进剂的配合量为只要能实现固化促进效果的量即可，没有特别限定，但相对于密封用环氧树脂成形材料而言，优选0.005～2质量％，更优选0.01～0.5质量％。小于0.005质量％时会有短时间固化性不足的情况，超过2质量％时固化速度会太快，很难得到良好的成形品。 
本发明中可根据需要配合(J)无机填充剂。此无机填充剂有减少吸湿性、线膨胀系数，提高热传导性及提高强度的效果，例如有熔凝硅石、结晶硅石、氧化铝、锆石、硅酸钙、碳酸钙、钛酸钾、碳化硅、氮化硅、氮化铝、氮化硼、氧化铍、氧化锆、镁橄榄石、块滑石、尖晶石、莫来石、二氧化钛的粉 体，或使其成为球形的珠状、玻璃纤维等。另外，作为具有阻燃性的无机填充剂有氢氧化铝、硼酸锌、钼酸锌等。这里硼酸锌可自FB-290、FB-500(U.S.Borax公司制)、FRZ-500C(水泽化学工业公司制)等，钼酸锌可自KEMGARD911B、911C、1100(Sherwin-Williams公司制)等各市售品取得。 
这些无机填充剂可单独使用一种，或二种以上组合使用。其中就填充性、降低线膨胀系数而言，优选熔凝硅石；就高热传导性而言，优选氧化铝；无机填充剂的形态，就填充性及金属模磨损性而言，优选球形。 
无机填充剂的配合量，就阻燃性、成形性、吸湿性、降低线膨胀系数、提高强度及耐逆流性的观点而言，与(C)氢氧化镁合计，相对于密封用环氧树脂成形材料为，优选50质量％以上，更优选60～95质量％，进一步优选70～90质量％。小于60质量％时会有阻燃性及耐逆流性不足的情况，超过95质量％时会有流动性不足的情况，阻燃性也会降低。 
使用(J)无机填充剂时，为了提高树脂成份与填充剂的粘接性，优选在本发明的密封用环氧树脂成形材料中进一步配合(F)偶合剂。(F)偶合剂为通常被用于密封用环氧树脂成形材料的物质，并无特别限定，可以是例如具有伯和/或仲和/或叔氨基的硅烷化合物、环氧硅烷、巯基硅烷、烷基硅烷、脲基硅烷、乙烯基硅烷等各种硅烷系化合物、钛系化合物、铝螯合剂类、铝/锆系化合物等。例如可以是乙烯基三氯硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、乙烯基三(β-甲氧基乙氧基)硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、β-(3，4-环氧基环己基)乙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、乙烯基三乙酰氧基硅烷、γ-巯基丙基三甲氧基硅烷、γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、γ-氨基丙基甲基二乙氧基硅烷、γ-苯胺丙基三甲氧基硅烷、γ-苯胺丙基三乙氧基硅烷、γ-(N，N-二甲基)氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-(N，N-二乙基)氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-(N，N-二丁基)氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-(N-甲基)苯胺丙基三甲氧基硅烷、γ-(N-乙基)苯胺丙基三甲氧基硅烷、γ-(N，N-二甲基)氨基丙基三乙氧基硅烷、γ-(N，N-二乙基)氨基丙基三乙氧基硅烷、γ-(N，N-二丁基)氨基丙基三乙氧基硅烷、γ-(N-甲基)苯胺丙基三乙氧基硅烷、γ-(N-乙基)苯胺丙基三乙氧基硅烷、γ-(N，N-二甲基)氨基丙基 甲基二甲氧基硅烷、γ-(N，N-二乙基)氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-(N，N-二丁基)氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-(N-甲基)苯胺丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-(N-乙基)苯胺丙基甲基二甲氧基硅烷、N-(三甲氧硅烷基丙基)乙二胺、N-(二甲氧基甲硅烷基异丙基)乙二胺、甲基三甲氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、γ-氯丙基三甲氧基硅烷、六甲基二硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、γ-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷等硅烷系偶合剂、异丙基三异硬脂酰基钛酸酯、异丙基三(二辛基焦磷酸酯)钛酸酯、异丙基三(N-氨基乙基-氨基乙基)钛酸酯、四辛基双(双十三烷基亚磷酸酯)钛酸酯、四(2，2-二烯丙氧基甲基-1-丁基)双(双十三烷基)亚磷酸酯钛酸酯、双(二辛基焦磷酸酯)氧乙酸酯钛酸酯、双(二辛基焦磷酸酯)亚乙基钛酸酯、异丙基三辛酰基钛酸酯、异丙基二甲基丙烯基异硬脂酰基钛酸酯、异丙基十三烷基苯磺酰基钛酸酯、异丙基异硬脂酰基二丙烯基钛酸酯、异丙基三(磷酸二辛酯)钛酸酯、异丙基三异丙苯基苯基钛酸酯、四异丙基双(亚磷酸二辛酯)钛酸酯等钛酸酯系偶合剂等，这些可以单独使用一种或2种以上组合使用。 
其中就流动性、阻燃性观点，优选硅烷偶合剂，尤其优选具有仲氨基的硅烷偶合剂。具有仲氨基的硅烷偶合剂为只要是分子内具有仲氨基的化合物则没有特别限制，可以是例如γ-苯胺丙基三甲氧基硅烷、γ-苯胺丙基三乙氧基硅烷、γ-苯胺丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-苯胺丙基甲基二乙氧基硅烷、γ-苯胺丙基乙基二乙氧基硅烷、γ-苯胺丙基乙基二甲氧基硅烷、γ-苯胺甲基三甲氧基硅烷、γ-苯胺甲基三乙氧基硅烷、γ-苯胺甲基甲基二甲氧基硅烷、γ-苯胺甲基甲基二乙氧基硅烷、γ-苯胺甲基乙基二乙氧基硅烷、γ-苯胺甲基乙基二甲氧基硅烷、N-(对甲氧苯基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(对甲氧苯基)-γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-(对甲氧苯基)-γ-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-(对甲氧苯基)-γ-氨基丙基甲基二乙氧基硅烷、N-(对甲氧苯基)-γ-氨基丙基乙基二乙氧基硅烷、N-(对甲氧苯基)-γ-氨基丙基乙基二甲氧基硅烷、γ-(N-甲基)氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-(N-乙基)氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-(N-丁基)氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-(N-苯甲基)氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-(N-甲基)氨基丙基三乙氧基硅烷、γ-(N-乙基)氨基丙基三乙氧基硅烷、γ-(N-丁基)氨基丙基三乙氧基硅烷、γ-(N-苯甲 基)氨基丙基三乙氧基硅烷、γ-(N-甲基)氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-(N-乙基)氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-(N-丁基)氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-(N-苯甲基)氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-β-(氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-(β-氨基乙基)氨基丙基三甲氧基硅烷、N-β-(N-乙烯苯甲基氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷等。其中特别优选含有以下通式(II)所示的氨基硅烷偶合剂。 
[化22] 
(通式(II)中，R1为选自氢原子、C1～C6的烷基及C1～C2的烷氧基，R2为选自C1～C6的烷基及苯基，R3表示甲基或乙基，N表示1～6的整数，m表示1～3的整数。) 
偶合剂的总配合量为，相对于密封用环氧树脂成形材料而言，优选0.037～5质量％，更优选0.05～4.75质量％，进一步优选0.1～2.5质量％。小于0.037质量％时与框体的粘着性有降低的倾向，超过5质量％时封装的成形性会有降低的倾向。 
本发明的密封用环氧树脂成形材料中，就提高阻燃性的观点，可以使用(G)具有磷原子的化合物。作为(G)具有磷原子的化合物，只要能够得到本发明的效果则没有特别限制，可以是经披覆或无披覆的红磷、环磷氮化物等含磷及氮的化合物、硝基三亚甲基膦酸三钙盐、甲烷-1-羟基-1，1-膦酸二钙盐等膦酸盐、三苯基氧化膦、2-(二苯基氧膦基)对苯二酚、2，2-[(2-(二苯基氧膦基)-1，4-亚苯基)双(甲醛)]双-环氧乙烷、三正辛基氧化膦等氧化膦化合物、磷酸酯化合物等，这些可单独使用一种、或二种以上组合使用。 
红磷优选以热固化性树脂所披覆的红磷、以无机化合物及有机化合物所披覆的红磷等披覆红磷。 
作为以热固化性树脂所披覆的红磷所用的热固化性树脂，可以是例如环氧树脂、酚树脂、蜜胺树脂、聚氨酯树脂、氰酸酯树脂、尿素-甲醛树脂、苯 胺-甲醛树脂、呋喃树脂、聚酰胺树脂等、聚酰胺酰亚胺树脂、聚酰亚胺树脂等，这些可单独使用一种、或二种以上组合使用。另外，可以用这些树脂的单体或低聚物，同时进行披覆与聚合，借由聚合所制造的热固化树脂进行披覆，热固化性树脂也可以在披覆后再固化。其中就其与密封用环氧树脂成形材料中所配合的基质树脂的互溶性观点，优选环氧树脂、酚树脂及聚氨酯树脂。 
作为以无机化合物及有机化合物所披覆的红磷所用的无机化合物可以是例如氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙、氢氧化钛、氢氧化锆、含水氧化锆、氢氧化铋、碳酸钡、碳酸钙、氧化锌、氧化钛、氧化镍、氧化铁等，这些可单独使用一种、或二种以上组合使用。其中，优选对膦酸离子的捕捉效果优良的氢氧化锆、含水氧化锆、氢氧化铝和氢氧化锌。 
另外，作为以无机化合物及有机化合物所披覆的红磷所用的有机化合物，可以是例如偶合剂或鳌合剂等表面处理所用的低分子量的化合物、热塑性树脂、热固化性树脂等较高分子量的化合物等，这些可单独使用一种、或二种以上组合使用。其中就披覆效果的观点，优选热固化性树脂，就其与密封用环氧化树脂成形材料的互溶性观点而言，优选环氧树脂、酚树脂及聚氨酯树脂。 
以无机化合物及有机化合物披覆红磷时，其披覆处理的顺序可以是以无机化合物披覆后再以有机化合物披覆，也可以用有机化合物披覆后再以无机化合物披覆，也可以用两者的混合物同时披覆。另外，披覆形态可以是物理性地吸附，也可以是化学上的结合，也可以是其他形态。无机化合物与有机化合物可以是在披覆后分别存在，也可以是两者的一部分或全部结合的状态。 
无机化合物及有机化合物的量为，优选无机化合物与有机化合物的质量比(无机/有机化合物)为1/99～99/1，更优选10/90～95/5，进一步优选30/70～90/10。优选调整无机化合物及有机化合物或作为其原料的单体、低聚物的使用量，以达到上述的质量比。 
以热固化性树脂所披覆的红磷、以无机化合物及有机化合物所披覆的红磷等披覆红磷的制造方法可以使用例如，特开昭62-21704号公报，特开昭52-131695号公报等所记载的公知的披覆方法。披覆膜的厚度只要能够得到本 发明的效果则没有特别限制，披覆可以是均匀地披覆红磷表面，也可不均匀地披覆。 
红磷的粒径，优选平均粒径(粒度分布达到累积50质量％的粒径)为1～100μm，更优选5～50μm。平均粒径小于1μm时，成形品的磷酸离子浓度变高而有耐湿性变差的情况，超过100μm时使用于较狭小基座间距的高集成、高密度化半导体时，会有容易发生配线变形、短路、切断等不良的情况。 
(G)具有磷原子的化合物中，就流动性观点而言，优选含有磷酸酯化合物、氧化膦。磷酸酯化合物系只要是磷酸与醇化合物或酚化合物的酯化物则没有特别限制，可以是例如磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三苯酯、三甲苯基磷酸酯、三(二甲苯基)磷酸酯、甲苯基二苯基磷酸酯、二甲苯基二苯基磷酸酯、三(2，6-二甲基苯基)磷酸酯及芳香族缩合磷酸酯等。其中就耐水解性观点，优选含有下述通式(III)所示的芳香族缩合磷酸酯化合物。 
[化23] 
(通式(III)中，式中8个R为C1～C4烷基，可以全部相同，也可以不同，Ar表示芳香族环)。 
上述通式(III)的磷酸酯化合物例如可以是下述结构式(XX)～(XXIV)所示的磷酸酯。 
[化24] 
Figure S05823558020070116D000271
这些磷酸酯化合物的添加量为，相对于除填充剂外的其他全部配合成份而言，优选磷原子的量为0.2～0.3质量％范围内。少于0.2质量％时会有降低阻燃效果的情况。超出3.0质量％时则会有降低成形性、耐湿性的情况，或成形时这些磷酸酯化合物渗出而破坏其外观的情况。 
使用氧化膦作为阻燃剂时，氧化膦为优选含有以下通式(IV)所示的膦化合物。 
[化25] 
Figure S05823558020070116D000281
(通式(IV)中，R1、R2及R3为C1～C10取代或非取代的烷基、芳基、芳烷氧及氢原子的任一种，可以全部相同也可以不同。但是不包括全部均为氢原子的情况)。 
上述通式(IV)所示的膦化合物中，就耐水解性的观点而言，R1～R3优选取代或非取代的芳基，尤其优选苯基。 
氧化膦的配合量，相对于密封用环氧树脂成形材料，优选膦原子的量为0.01～0.2质量％。更优选0.02～0.1质量％，进一步优选0.03～0.08质量％。小于0.01质量％时会有降低阻燃性的情况，超出0.2质量％时会有降低成形性、耐湿性的情况。 
另外，环磷腈为主链骨架中含有作为重复单元的以下式(XXV)和/或以下式(XXVI)的环状磷腈化合物，或对磷腈环的磷原子的取代位置不同的以下式(XXVII)和/或以下式(XXVIII)作为重复单元含于其中的化合物。 
[化26] 
Figure S05823558020070116D000291
在此，通式(XXV)及通式(XXVII)中的m为1～10的整数，R1～R4为选自可以具有取代基的C1～C12烷基、芳基及羟基，可以全部相同或不同。A表示C1～C4亚烷基或亚芳基，通式(XXVI)及通式(XXVIII)中的n为1～10的整数，R5～R8为选自可以具有取代基的C1～C12烷基或芳基，可以全部相同或不同，A表示C1～C4亚烷基或亚芳基，另外，式中m个R1、R2、R3、R4为m个可以全部相同或不同，n个R5、R6、R7、R8为n个可以全部相同或不同。上述通式(XXV)～通式(XXVIII)中，作为以R1～R8所示的可具有取代基的C1～C12烷基或芳基并无特别限制，可以是例如甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基等烷基、苯基、1-萘基、2-萘基等芳基、邻甲苯基、间甲苯基、对甲苯基、2，3-二甲苯基、2，4-二甲苯基、邻异丙苯基、间异丙苯基、对异丙苯基、2，4，6，-三甲基苯基等烷基取代芳基、苯甲基、苯乙基等芳基取代烷基等，另外，这些取代的取代基则可以是烷基、烷氧基、芳基、羟基、氨基、环氧基、乙烯基、羟烷基、烷氨基等。 
这些中，就环氧树脂成形材料的耐热性、耐湿性观点而言，优选芳基，更优选苯基或羟苯基。 
另外，上述式(XXV)-式(XXVIII)中A表示的C1～C4烷基或亚芳基没有特别限制，可以是例如亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚异丙基、亚丁基、亚异丁基、亚苯基、亚甲苯基、亚二甲苯基、亚萘基及亚联苯基等，其中就环氧树 脂成形材料的耐热性、耐湿性观点而言，优选亚芳基，其中更优选亚苯基。 
环状磷腈化合物可以是上述式(XXV)～式(XXVIII)的任一聚合物，上述式(XXV)与上述式(XXVI)的共聚物，或上述式(XXVII)与上述式(XXVIII)的共聚物，共聚物可以是无规共聚物、或嵌段共聚物，或交互共聚物的任一种。其共聚摩尔比m/n并无特别限定，但就环氧树脂固化物的耐热性或提高强度的观点，优选1/0～1/4，更优选1/0～1/1.5。另外，聚合度m+n可以是1～20，优选2～8，更优选3～6。 
适宜的环状磷腈化合物，可以是例如以下式(XXIX)的聚合物，以下式(XXX)的共聚物等。 
[化27] 
(在此式中，n为0～9的整数，R1～R5各自独立表示氢原子或羟基)。 
[化28] 
Figure S05823558020070116D000302
在此，上述通式(XXX)中的m、n为0～9的整数，R1～R6为各自独立选自氢原子或羟基。另外，上述通式(XXX)所示的环状磷氧化合物可以是交替含有，或嵌段状含有，无规状含有如下所示的n个重复单位(a)与m个重复单位(b)的，但优选无规状含有。
[化29] 
(上述式(通式(a)中的R1～R6为各自独立地选自氢原子或羟基)。 
其中，优选以上述式(XXIX)中n为3～6的聚合物为主成份者，或上述式(XXX)中R1～R6均为氢原子或一个为羟基、n/m为1/2～1/3，且n+m为3～6的共聚物作为主成份者。另外，市售的磷腈化合物有SPE-100(大塚化学公司制商品名)等可以取得。 
(G)具有磷原子的化合物的配合量并无特别限制，但相对于除去(J)无机填充剂外的其他全部配合成份而言，优选磷原子为0.01～50质量％，更优选0.1～10质量％，进一步优选0.5～3质量％。配合量小于0.01质量％时，会有降低成形性、耐湿性的情况，超过50质量％时，会有降低成形性、耐湿性的情况。 
本发明中，就脱膜性，还可以进一步含有(H)重均分子量为4000以上的直链型氧化聚乙烯，及(I)将C5～C30的α-烯烃与马来酸酐的共聚物，以C5～C25的一元醇进行酯化得到的化合物。(H)重均分子量为4000以上的直链型氧化聚乙烯是作为脱模剂作用的。这里所说的直链型聚乙烯是指侧链烷基链的碳原子数为主链烷基链碳原子数的10％左右以下的聚乙烯，通常被分类为针入度为2以下的聚乙烯。 
另外，氧化聚乙烯是指具有酸值的聚乙烯。(H)成份的重均分子量，就脱模性的观点，优选4000以上，就粘接性、防止金属模·封装污染的观点，优选30000以下，更优选5000～20000，进一步优选7000～15000。这里的重均分子量是指以高温GPC(凝胶渗透层析)所测定的值。另外，本发明中的高温CPC测定方法如下。 
测定器：Waters公司制高温GPC 
(溶剂：二氯苯 
温度：140℃ 
标准物质：聚苯乙烯) 
管柱：ポリマ一ラボラトリ一ズ公司制商品名PLgel MIXED-B10μm(7.5mm×300mm)×2支 
流量：1.0ml/分钟(试料浓度：0.3wt/vol％) 
(注入量：100μl) 
另外，(H)成份酸值并无特别限制，但就脱模性的观点，优选2～50mg/KOH，更优选10～35mg/KOH。 
(H)成份的配合量并无特别限制，相对于(A)环氧树脂为，优选0.5～10质量％，更优选1～5质量％。配合量小于0.5质量％时会有降低脱模性的倾向，超过10质量％时粘接性及金属模·封装污染的改善效果会有变差的情况。 
本发明中所用的(I)以C5～C25一元醇对C5～C30α-烯烃与无水马来酸的共聚物进行酯化所得到的化合物也具有作为脱模剂的作用，与(H)成份的直链型氧化聚乙烯及(A)成份的环氧树脂的任一的互溶性都很高，具有防止粘接性降低及金属模封装污染的效果。 
作为(I)成分所用的C5～C30α-烯烃，并无特别限制，可以是例如1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、1-十一碳烯、1-十二碳烯、1-十三碳烯、1-十四碳烯、1-十五碳烯、1-十六碳烯、1-十七碳烯、1-十八碳烯、1-十九碳烯、1-廿碳烯、1-廿二碳烯、1-廿三碳烯、1-廿四碳烯、1-廿五碳烯、1-廿六碳烯、1-廿七碳烯等直链型α-烯烃、3-甲基-1-丁烯、3，4-二甲基-戊烯、3-甲基-1-壬烯、3，4-二甲基-辛烯、3-乙基-1-十二碳烯、4-甲基-5-乙基-1-十八碳烯、3，4，5-三乙基-1-廿碳烯等支链型α-烯烃等，这些可单独使用一种，或二种以上组合使用。其中优选C10～C25直链型α-烯烃，更优选1-廿碳烯、1-廿二碳烯、1-廿三碳烯等C15～C25直链型α-烯烃。 
(I)成份所用的C5～C25一元醇并无特别限制，例如可以是戊醇、异戊醇、己醇、庚醇、辛醇、壬醇、癸醇、十一烷醇、月桂醇、十三烷醇、十四烷醇、十五烷醇、十六烷醇、十七烷醇、硬酯醇、十九烷醇、廿烷醇等直链型或支链型的脂肪族饱和醇、己烯醇、2-己烯-1-醇、1-己烯-3-醇、戊烯醇、2-甲基-1-戊烯醇等直链型或支链型脂肪族不饱和醇、环戊醇、环己醇等脂环醇、苯甲醇、肉桂醇等芳香族醇、糠醇等杂环式醇等，这些可单独使用一种，或二种以上组合使用。其中优选C10～C20直链型醇，更优选C15～C20直链型脂肪族饱和醇。 
本发明的(I)成份中C5～C30α-烯烃与马来酸酐的共聚物并无特别限制，例如可以是如下通式(XXXI)所示化合物，以下通式(XXXII)所示化合物等，市售品有以1-廿碳烯、廿二碳烯及廿四碳烯作为原料的Nissan electol 
WPB-1(日本油脂公司制商品名)等可以取得。 
[化30] 
(通式(XXXI)及(XXXII)中，R为选自C3～C28一价脂肪族烃基，n 表示1以上的整数，m表示正整数)。 
上述通式(XXXI)及(XXXII)中的m表示对1摩尔马来酐共聚合多少摩尔的α-烯烃，并无特别限制，但优选0.5～10，更优选0.9～1.1。作为(I)成份的共聚物的制造方法，并无特别限制，可用通常的共聚法。 
反应中也可以使用可溶α-烯烃与马来酸酐的有机溶剂等。有机溶剂无特别限制，但优选甲苯，也可用醇系溶剂、醚系溶剂、胺系溶剂等。反应温度根据所用有机溶剂的种类而不同，由反应性、生产率观点，优选50～200℃，更优选80～120℃。反应时间为，只要可以得到共聚物即可，没有特别限制，但就生产率观点，优选1～30小时，更优选2～15小时，进一步优选4～10小时。反应结束后视其需要，可在加热减压下等除去未反应成份、溶剂等。其条件为，优选温度为100～220℃，更优选为120～180℃，压力为13.3×103 Pa以下，更优选8×103Pa以下，时间为优选0.5～10小时。另外，反应中也可视其需要加入胺系催化剂、酸催化剂等反应催化剂。反应系的PH为优选1～10左右。 
作为(I)成份的以C5～C25一元醇对共聚物进行酯化的方法并无特别限制，但可以使用一价的醇加成反应共聚物等的通常的方法。共聚物与一元醇的反应摩尔比并无特别限定，可任意设定，但可以通过调整此反应摩尔比来控制亲水性的程度，所以最好配合目的的密封用环氧树脂成形材料适当地设定。反应中也可使用对共聚物可溶的有机溶剂。有机溶剂无特别限制，但优选甲苯，也可以使用醇系溶剂、醚系溶剂、胺系溶剂等。反应温度系视所用有机溶剂的种类而不同，由反应性、生产率观点，优选50～200℃，更优选80～120℃。反应时间没有特别限制，但就生产率观点，优选1～30小时，更优选2～15小时，进一步优选4～10小时。反应结束后视其需要，可在加热减压下等除去未反应成份、溶剂等。其条件为，优选温度为100～220℃，更优选120～180℃，压力为13.3×103Pa以下，更优选8×103Pa以下，时间为优选0.5～10小时。另外，反应中也可视其需要加入胺系催化剂、酸催化剂等反应催化剂。反应系的PH为优选1～10左右。 
作为(I)成分的以一元醇对α-烯烃与无水马来酸的共聚物进行酯化的化合物，例如可以是在结构中含有一种以上选自以下式(a)或(b)所示的二酯，及式(c)～(f)所示的单酯的重复单元的化合物等。另外，也可以含有式(g)或(h)所示的非酯，或含有具有马来酸酐开环后的二个COOH基的结构。 
此类化合物可以是 
(1)主链骨架是由(a)～(f)的任一种单独构成者， 
(2)主链骨架中无规则地含有、规则地含有、嵌段状地含有通式(a)～(f)的任意2种以上者， 
(3)可以是在主链骨架中无规则地含有、规则性地含有、规则性地含有、嵌段状地含有式(a)～(f)的任一种或二种以上和式(g)及(h)的至少其一等，这些可单独使用一种，或二种以上组合使用。 
另外，可以含有(4)主链骨架中无规则地含有、规则性地含有、嵌段状 地含有式(g)及(h)者，与 
(5)主链骨架为由(g)或(h)的任一种单独构成者的任一或双方。 
[化31] 
[化32] 
Figure S05823558020070116D000352
[化33] 
Figure S05823558020070116D000353
(上述式(a)～(h)中R1为选自C3～C28的一价脂肪族烃基，R2为选自C5～C25的一价烃基，m表示正整数)。 
上述式(a)～(h)中的m表示对1摩尔无水马来酸酐共聚物共聚合多少摩尔的α-烯烃，并无特别限制，但优选0.5～10，更优选0.9～1.1。 
(I)成分的单酯化率为，可以通过与(H)成份的组合适当地选择，由 脱模性的观点而言，优选20％以上，作为(I)成份，优选含有式(c)～(f)所示单酯的任一种或并用二种以上为20摩尔％以上的化合物，更优选含有30摩尔％以上的化合物。 
另外，(I)成份的重均分子量为，就防止金属模·封装污染及形成性的观点，优选5,000～100,000，更优选10,000～70,000，进一步优选15,000～50,000。重均分子量小于5,000时，防止金属模·封装沾污的效果会降低，超出100,000时化合物的软化点升高，会有混炼炼性等变差的情况。这里重均分子量是指以常温GPC测定的数值言。本发明中的常温GPC的重均分子量的测定方法如下。 
测定器：岛津制作所制LC-6C 
管柱：Shodex KF-802.5+KF-804+KF-806 
溶剂：THF(四氢呋喃) 
温度：室温(25℃) 
标准物质：聚苯乙烯 
流量：1.0ml/分钟(试料浓度约0.2wt/vol％) 
注入量：200μl 
(I)成份的配合量并无特别限制，但相对于(A)环氧树脂为，优选0.5～10重量％，更优选1～5质量％。配合量小于0.5质量％时会有脱模性降低的倾向，超过10质量％时会有耐逆流性降低的情况。 
就耐逆流性或金属模·封装污染的观点而言，本发明中的脱模剂的(H)成份及(I)成份的至少一方为，优选在制备本发明的环氧树脂成形材料时，将其与(A)成份的环氧树脂的一部分或全部预先混合。将(H)成份及(I)成份的至少一方与(A)成份预先混合时具有它们在基质树脂中的分散性提高，具有防止耐逆流性的降低或金属模·封装的污染的效果。 
预先混合的方法没有特别限制，只要(H)成份及(I)成分的至少一方可以分散于(A)成份的环氧树脂中，使用任何方法均可，例如可以是在室温～220℃下搅拌0.5～20小时等方法。由分散性、生产率的观点而言，温度优选100～200℃，更优选150～170℃，搅拌时间优选1～10小时，更优选3～6小时。 
预先混合所用的(H)成份及(I)成分的至少一方可以与(A)成份的全部量预先混合，与一部分预先混合也可以得到充分的效果。这时预先混合的(A)成分的量优选为(A)成份的全部量的10～50质量％。 
另外，将(H)成份与(I)成份的任一方与(A)成分预先混合，虽然可以得到提高分散性的效果，但将(H)成份及(I)成份两者与(A)成份预先混合更能提高其效果，因此是优选的。预先混合时的三成份的添加顺序并无特别限制，可以全部同时添加混合，也可以先将(H)成份与(I)成份的任一方与(A)成份添加混合，然后再添加混合所剩的成份。 
本发明的密封用环氧树脂成形材料中，进一步以提高阻燃性为目的，还可以视其需要配合以往公知的非卤素、非锑的阻燃剂。例如可以是蜜胺、蜜胺衍生物、蜜胺改性酚树脂、具有三嗪环的化合物、三聚氰酸衍生物、异三聚氰酸衍生物等含氮化合物、氢氧化铝、锡酸锌、硼酸锌、钼酸锌、二环戊二烯基铁等含金属元素的化合物等，这些可单独使用一种，或二种以上组合使用。 
另外，本发明的密封用环氧树脂成形材料中，就提高IC等半导体元件的耐湿性及高温放置特性的观点，还可以添加阴离子交换体。阴离子交换体并无特别限制，可使用以往公知的物质，例如可以是水滑石类、或选自镁、铝、钛、锆、铋等元素的含水氧化物等，这些可单独使用一种、或二种以上组合使用。其中优选下述组成式(XXXIII)所示的水滑石。 
[化34] 
Mg1-xAlx(OH)2(CO3)x/2·mH2O(XXXIII) 
(上述式(XXXIII)中，0＜x＜0.5，m为正数。) 
另外，本发明的密封用环氧树脂成形材料中还可视其需要配合其他的添加剂，例如高级脂肪酸、高级脂肪酸金属盐、酯系蜡、聚烯烃系蜡、聚乙烯、氧化聚乙烯等脱模剂、碳黑等着色剂、聚硅油或聚硅氧橡胶粉末等应力缓和剂等。 
本发明的密封用环氧树脂成形材料为，只要可以均匀地分散混合各种原材料，使用任何方法均可制备，通常的方法为，以混合机等充分混合规定配 合量的原材料后，以混炼机、挤压机、混砂机，行星式混合机等混合或熔融混炼后，冷却，视其需要去泡、粉碎的方法等。另外，视其需要也可以按照符合成形条件的尺寸及质量进行颗粒化。 
作为使用本发明的密封用环氧树脂成形材料作为密封材料、密封半导体装置等电子零件装置的方法，一般是采用低压移转成型法，但也可以是喷射成形法、压缩成形法等。也可用分配方式、注入成型方式、印刷方式等。 
具备以本发明所得的密封型环氧树脂成形材料密封的元件的本发明的电子零件装置可以是，在引线框、己配线好的载波带、电路板、玻璃、硅晶片等支持材料或封装衬底上搭载半导体晶片、晶体管、二极管、晶闸管等主动元件，电容器、电阻、线圈等被动元件等元件，将其必需部分以本发明的密封用环氧树脂成形材料密封的电子零件装置等。 
在此，封装基板并无特别限制，例如可以是有机基板、有机薄膜、陶瓷基板、玻璃基板等插入式选择指基板、液晶用玻璃基板、MCM(multi chipmodule)用基板、混合式IC用基板等。 
具备这些元件的电子零件装置有例如半导体装置，具体可以是，在导线框(岛状物、端子)上固定半导体芯片等的元件，以引线结合或凸点连接结合垫等元件的端子部与导线部后，使用本发明的密封用环氧树脂成形材料，借由传递金属模法等密封所成的DIP(Dual Inline Package)、PLCC(PlasticLeaded Chip Carrier)、QFP(Quad Flat Package)、SOP(Small Outline Package)、SOJ(Small Outline J-lead package)、TSOP(Thin Small Outline package)、TQFP(Thin Quad Flat Package)等树脂密封型IC，以本发明的密封用环氧树脂成形材料密封导线结合于载波带的半导体晶片的TCP(Tape Carrier Package)，将通过引线结合、倒装式结合、焊接等连接于在配线板或玻璃上形成的配线的半导体晶片，用本发明的密封用环氧树脂成形材料密封的COB(Chip onBoard)、COG(Chip on Glass)等裸晶片封装的半导体装置，将在配线板或玻璃上形成的配线上以导线结合、倒装式结合、焊接等连接的半导体晶片、晶体管、二极管、晶闸管等主动元件和/或电容器、电阻、线圈等被动元件，以本发明的密封用环氧树脂成形材料密封所形成的混合式IC，在形成了MCM(Multi Chip Module)母插件连接用端子的插入式选择指基板上搭载半导 体晶片，借由凸点或导线结合使半导体晶片与插入式选择指基板上所形成的配线连接后，以本发明的密封用环氧树脂成形材料密封半导体晶片搭载侧的BGA(Ball Grid Array)、CSP(Chip Size Package)、MCP(Multi Chip Package)等。另外，这些半导体装置可以是在封装基板上以重叠形式搭载二个以上元件所成的层叠型封装，也可以是将二个以上元件以密封用环氧树脂成形材料一次密封的总括塑金属模封装。 
实施例 
以下通过实施例说明本发明，但本发明的范围并不受这些实施例所限定。 
实施例用氢氧化镁的合成例 
(1)氢氧化镁1 
加热201氢氧化镁浆料(浓度：150g/l)至80℃，以450g硅酸钠作为SiO2加入后，以1小时的时间滴下硫酸，使浆料的PH成为9为止，80℃加热此浆料1小时。自此浆料过滤分离表面处理的氢氧化镁，经水洗、干燥、粉碎，得氢氧化镁1。 
(2)氢氧化镁2 
加热201氢氧化镁浆料(浓度：150g/l)至80℃，以300g硅酸钠作为SiO2加入后，以1小时的时间滴下硫酸，使浆料的PH成为9为止，80℃加热此浆料1小时。接着，在此浆料中加入含90g聚甲基含氢硅氧烷的乳胶，于80℃搅拌1小时后，自此浆料过滤分离表面处理的氢氧化镁，经水洗、干燥、粉碎，得氢氧化镁2。 
(3)氢氧化镁3 
加热201氢氧化镁浆料(浓度：150g/l)至80℃，以90g硅酸钠作为SiO2加入后，以1小时的时间滴下硫酸，使浆料的PH成为9为止，80℃加热此浆料1小时。然后，维持于PH9，同时加入以Al2O3换算为30g的铝酸钠与硫酸，加热小时。接着，在此浆料中加入含90g聚甲基含氢硅氧烷的乳胶，于80℃搅拌1小时后，自此浆料过滤分离表面处理的氢氧化镁，经水洗、干燥、粉碎，得氢氧化镁3。 
(4)氢氧化镁4 
加热201氢氧化镁浆料(浓度：150g/l)至80℃，以90g硅酸钠作为SiO2 加入后，以1小时的时间滴下硫酸，使浆料的PH成为9为止，80℃加热此浆料1小时。接着，在此浆料中加入含90g癸基三甲氧基硅烷的乳胶，于80℃搅拌1小时后，自此浆料过滤分离表面处理的氢氧化镁，经水洗、干燥、粉碎，得氢氧化镁4。 
(5)氢氧化镁5 
加热201氢氧化镁浆料(浓度：150g/l)至80℃，以90g硅酸钠作为SiO2加入后，以1小时的时间滴下硫酸，使浆料的PH成为9为止，80℃加热此浆料1小时。接着，在此浆料中加入硬脂酸钠的10重量％水溶液0.91，于80℃搅拌小时后，自此浆料过滤分离表面处理的氢氧化镁，经水洗、干燥、粉碎，得氢氧化镁5。 
(6)氢氧化镁6 
加热201氢氧化镁浆料(浓度：150g/l)至80℃，以1.5g硅酸钠作为SiO2加入后，以1小时的时间滴下硫酸，使浆料的PH成为9为止，80℃加热此浆料1小时。自此浆料过滤分离表面处理的氢氧化镁，经水洗、干燥、粉碎，得氢氧化镁6。 
(7)氢氧化镁7 
加热201氢氧化镁浆料(浓度：150g/l)至80℃，以900g硅酸钠作为SiO2加入后，以1小时的时间滴下硫酸，使浆料的PH成为9为止，80℃加热此浆料1小时。自此浆料分离表面处理的氢氧化镁，经水洗、干燥、粉碎，得氢氧化镁7。 
(8)氢氧化镁8 
对201氢氧化镁浆料(浓度：150g/l)进行过滤分离、水洗、干燥、粉碎。一边以干式搅拌此氢氧化镁，一边加入90g聚甲基含氢硅氧烷，搅拌10分钟后，以150℃加热处理1小时，得氢氧化镁8。 
(9)氢氧化镁9 
以未经任何处理的氢氧化镁作为氢氧化镁9。 
合成的各种氢氧化镁的处理比率如表1所示。 
表1各种氢氧化镁 
脱模剂的合成例 
作为α-烯烃与马来酸酐的共聚物，使用1-廿碳烯、1-廿二碳烯及1-廿四碳烯的混合物与马来酸酐的共聚物(日本油脂公司制，商品名Nissan electolWPB-1)，一元醇则使用硬脂醇，将这些溶解于甲苯，于100℃反应8小时后，阶段性地升温至160℃除去甲苯，再于减压下，160℃反应6小时除去未反应成份，得到重均分子量34000，单酯化率70摩尔％的酯化化合物((I)成份：脱模剂3)。这里，重均分子量是使用THF(四氢呋喃)作为溶剂，以GPC测定的值。 
实施例1～21、比较例1～7 
以表2～表5所示质量份配合以下各成份： 
作为环氧树脂∶环氧树脂当量196，熔点106℃的联苯型环氧树脂(Japanepoxyresin公司制，商品名ェピコ一トYX-4000H：环氧树脂1)、环氧树脂当量245，熔点110℃的含硫原子的环氧树脂(东都化成公司制，商品名YSLV-120TE：环氧树脂2)、环氧树脂当量266，软化点67℃的β-萘醇·芳烷型环氧树脂(东都化成公司制，商品名ESN-175：环氧树脂3)；环氧树脂当量195，软化点65℃的邻甲酚-酚醛清漆型环氧树脂(住友化学工业公司制，商品名ESCN-190：环氧树脂4)； 
作为固化剂：软化点70℃，羟基当量175的酚·芳烷树脂(三井化学公 司制，商品milex XLC-3L：固化剂1)、软化点80℃，羟基当量199的联苯·芳烷基树脂(明和化成公司制，商品名MEH-7851：固化剂2)及软化点80℃，羟基当量106的酚-酚醛清漆树脂(明和化成公司制，商品名H-1：固化剂3)； 
作为固化促进剂，三苯膦(固化促进剂1)、三苯膦与1，4-苯醌的加成物(固化促进剂)及三丁基膦与1，4-苯醌的加成物(固化促进剂3)； 
作为偶合剂的γ-环氧丙氧丙基三甲氧基硅烷(环氧硅烷)，作为含仲氨基的硅烷偶合剂的γ-苯胺丙基三甲氧基硅烷(苯胺基硅烷)； 
作为阻燃剂，上述表1所示各种表面披覆的氢氧化镁(氢氧化镁1～9)、氧化锌、芳香族缩合磷酸酯(大八化学工业公司制，商品名PX-200)、氧化三苯膦、三氧化锑及环氧当量397、软化点69℃、溴含量49质量％的双酚A型溴化环氧树脂(东都化成公司制，商品名YDB-400)； 
作为无机填充剂的平均粒径14.5μm，比表面积2.8m2/g的球状熔凝硅石，作为其他添加剂的巴西棕榈蜡(脱模剂1)，重均分子量8，800，针入度1，酸值30mg/KOH的直链型氧化聚乙烯((H)成份：脱模剂2：クラェィァント公司制，商品名PED 153)，上述制备的(I)成份(脱模剂3)，及碳黑(三菱化学公司制，商品名MA-100)， 
于80℃混炼温度，10分钟混炼时间的条件下进行混炼，制作实施例1～21，比较例1～7。 
表2配合组成1 
表3配合组成2 
Figure S05823558020070116D000441
表4配合组成3 
表5配合组成4 
对制作的实施例1～21，比较例1～7的密封用环氧树脂成形材料的特性，依以下各实验求得，结果如表6～表9所示。 
(1)螺线流动 
使用依据EMMI-1-66的螺线流动测定用金属模，利用压铸成形机，于180℃金属模温度，6.9MPa成形压力，90秒固化时间的条件下使密封用环氧树脂成形材料成形，求得流动距离(cm)。 
(2)热硬度 
在上述(1)的成形条件下，使密封用环氧树脂成形材料形成直径50mm×厚度3mm的圆板，成形后立即用肖尔(Shore)D型硬度计进行测定。 
(3)阻燃性 
使用可形成厚度1/16英寸的实验片的金属模，在上述(1)的成形条件下使密封用环氧树脂成形材料成形，再于180℃5小时后进行固化，按照UL-94实验法评价阻燃性。 
(4)耐酸性 
使用密封用环氧树脂成形材料，在上述(3)的条件下，形成搭载有8mm×10mm×0.4mm硅晶片的外形尺寸20mm×4mm×2mm的80插头扁平封装(QFP)，然后固化制作，进行焊镀处理，以目测观察其表面腐蚀的程度。 
(5)剪切脱模性 
使用插入有长50mm×横35mm×厚度0.4mm镀铬不锈钢板，在其上形成直径20mm圆板的金属模，在上述条件下使密封用环氧树脂成形材料成形，成形后立即抽出该不锈钢板，记录其最大抽出力。对相同的不锈钢板连接重覆上述10次，求得第2次至第10次的抽出力的平均值，进行评估。 
(6)耐逆流性 
使用密封用环氧树脂成形材料，在上述(3)的条件下，使搭载有8mm×10mm×0.4mm硅晶片的外形尺寸20mm×14mm×2mm的80插头扁平封装(QFP)成形，然后固化制作，以85℃、85％RH的条件加湿，每一定时间，以240℃，10秒的条件进行逆流处理，观察有无裂痕，以相对于实验封装数(5个)的发生裂痕的封装数进行评价。 
(7)耐湿性 
使用密封用环氧树脂成形材料，在上述(3)的条件下，使塔载有5μm厚的氧化膜上进行线宽10μm、厚度1μm铝线配线的6mm×6mm×0.4mm测试用硅晶片的外形尺寸20mm×14mm×2.7mm的80插头扁平封装(QFP) 成形，然后固化制作，进行前处理后加湿，以每一定时间检查铝配线腐蚀所引起的断线，以相对于实验封装数(10个)所发生的不良封装数进行评估。 
其中，前处理是于85℃、85％RH、72小时的条件下对扁平封装进行加湿后，进行215℃、90秒钟的气相逆流处理。其后的加湿是在0.2MPa、121℃的条件下进行。 
(8)高温放置特性 
使用银浆将在5μm厚的氧化膜上进行线宽10μm、厚度1μm铝线配线的5mm×9mm×0.4mm测试用硅晶片搭载在部分镀银的42合金的引线框上，通过热型引线接合，于200℃以Au线连接晶片的结合片与内导线成为16插头型DIP(Dual Inline Package)，使用密封用环氧树脂成形材料在上述(3)的条件下进行成形后经固化，制作，于200℃高温槽中保管，每隔所定时间取出进行导通实验，以相对于实验封装(10个)的发生导通不良的封装数来评估高温放置特性。 
表6密封材料物性1 
表7密封材料物性2 
Figure S05823558020070116D000491
表8密封材料物性3 
Figure S05823558020070116D000492
表9密封材料物性4 
Figure DEST_PATH_G17519974150138000D000031
使用的氢氧化镁为不含本发明中以二氧化硅披覆的氢氧化镁的比较例1、2的耐酸性均不好，另外，未配合阻燃剂的比较例3及仅使用氧化锌的比较例4的阻燃性不好，没有达到UL-94V-0。另外，仅使用磷系阻燃剂的比较例5、6的耐湿性不好。使用溴系阻燃剂/锑系阻燃剂的比较例7的高温放置特性不好。 
与此相对，含全部本发明构成成份的实施例1～21全部可达到UL-94V-0，阻燃性良好，且耐酸性、成形性也很好。另外，实施例1～17、19～21的耐逆流性优良，实施例1～21系耐湿性及高湿放置性优良，可靠性极高。 
产业上的可利用性 
本发明的密封用环氧树脂成形材料可以得到阻燃性良好，且成形性或耐逆流性、耐湿性及高温放置特性等可靠性良好的电子零件装置等制品，其工业上价值极大。 

Claims (29)

1.一种密封用环氧树脂成形材料，其特征为，含有(A)环氧树脂、(B)固化剂、(C)氢氧化镁，且(C)氢氧化镁含有以二氧化硅所披覆的氢氧化镁。
2.根据权利要求1记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，以二氧化硅所披覆的氢氧化镁，具有以SiO2换算后对氢氧化镁而言为0.1～20质量％的二氧化硅所成的披覆层。
3.根据权利要求1记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，以二氧化硅所披覆的氢氧化镁包含在由二氧化硅所成的披覆层上披覆有选自氧化铝、二氧化钛及氧化锆中的至少一种的氢氧化镁。
4.根据权利要求1记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，以二氧化硅所披覆的氢氧化镁包含在由二氧化硅所成的披覆层中含有选自氧化铝、二氧化钛及氧化锆中的至少一种的氢氧化镁。
5.根据权利要求3或4记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，二氧化硅披覆层上披覆或在二氧化硅披覆中所含有的选自氧化铝、二氧化钛及氧化锆中的至少一种，对于氢氧化镁而言换算为Al2O3、TiO2、及ZrO2为0.03～10质量％。
6.根据权利要求1记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，以二氧化硅所披覆的氢氧化镁为，在二氧化硅所成披覆层上，以选自高级脂肪酸、高级脂肪酸碱金属盐、多元醇高级脂肪酸酯、阴离子系表面活性剂、磷酸酯、硅烷偶合剂、铝偶合剂、钛酸酯偶合剂、有机硅烷、有机硅氧烷及有机硅氮烷中的至少一种表面处理剂进行表面处理，
所述高级脂肪酸是C14～C24的饱和或不饱和脂肪酸。
7.根据权利要求3或4记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，以选自氧化铝、二氧化钛及氧化锆中的至少一种披覆于二氧化硅披覆层上或在二氧化硅披覆层中含有的氢氧化镁为，进一步以选自高级脂肪酸、高级脂肪酸碱金属盐、多元醇高级脂肪酸酯、阴离子系表面活性剂、磷酸酯、硅烷偶合剂、铝偶合剂、钛酸酯偶合剂、有机硅烷、有机硅氧烷及有机硅氮 烷中的至少一种表面处理剂进行表面处理。
8.根据权利要求1至4、6中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，(C)氢氧化镁为，相对于(A)环氧树脂100质量份，含有5～300质量份。
9.根据权利要求1至4、6中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中进一步含有(D)金属氧化物。
10.根据权利要求9记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，(D)金属氧化物选自典型金属元素的氧化物及过渡金属元素的氧化物。
11.根据权利要求10记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，(D)金属氧化物为锌、镁、铜、铁、钼、钨、锆、锰及钙的氧化物中的至少一种。
12.根据权利要求1至4、6中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，(A)环氧树脂含有联苯型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、二苯乙烯型环氧树脂、含硫原子环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、萘型环氧树脂、三苯甲烷型环氧树脂、亚联苯型环氧树脂及萘酚·芳烷基型环氧树脂中的至少一种。
13.根据权利要求12记载的密封用环氧树脂成形材料，其中含有硫原子的环氧树脂为下述通式(I)所示的化合物，
通式(I)中，R1～R8选自氢原子、非取代的C1～C10的一价烃基，全部相同或不同，n表示0～3的整数。
14.根据权利要求1至4、6中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，(B)固化剂含有联苯型酚树脂、芳烷基型酚树脂、二环戊二烯型酚树脂、三苯甲烷型酚树脂及酚醛清漆型酚树脂中的至少一种。
15.根据权利要求1至4、6中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，进一步含有(E)固化促进剂。
16.根据权利要求15记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，(E)固化促进剂含有膦化合物与醌化合物的加成物。 
17.根据权利要求16记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，(E)固化促进剂含有磷原子上至少结合有一个烷基的膦化合物与醌化合物的加成物。
18.根据权利要求1至4、6中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，进一步含有(F)偶合剂。
19.根据权利要求1至4、6中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，(F)偶合剂含有具有仲氨基的硅烷偶合剂。
20.根据权利要求19记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，具有仲氨基的硅烷偶合剂含有以下通式(II)所示的化合物，
Figure RE-FA20185212200580023558001C00021
通式(II)中，R1选自氢原子、C1～C6的烷基及C1～C2的烷氧基，R2选自C1～C6的烷基及苯基，R3表示甲基或乙基，n表示1～6的整数，m表示1～3的整数。
21.根据权利要求1至4、6中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，进一步含有(G)具有磷原子的化合物。
22.根据权利要求21记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，(G)具有磷原子的化合物含有磷酸酯化合物。
23.根据权利要求22记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，磷酸酯化合物含有以下通式(III)所示的化合物，
Figure RE-FA20185212200580023558001C00022
通式(III)中，式中8个R表示C1～C4的烷基，全部相同或不同，Ar表示芳香族环。
24.根据权利要求21记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，(G)具有磷原子的化合物含有氧化膦，该氧化膦含有以下通式(IV)所示的膦化合物，
Figure RE-FA20185212200580023558001C00031
通式(IV)中，R1、R2及R3表示C1～C10的非取代的烷基、芳基、芳烷基或氢原子，全部相同或不同，但除去全部都是氢原子的情况。
25.根据权利要求1至4、6中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，进一步含有(H)重均分子量为4000以上的直链型氧化聚乙烯，及(I)以C5～C25的一元醇对C5～C30的α-烯烃与马来酸酐的共聚物予以酯化所得的化合物。
26.根据权利要求25记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，(H)成份及(I)成份的至少一方为与(A)成份的一部分或全部预先混合。
27.根据权利要求1至4、6中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料，其中进一步含有(J)无机填充剂。
28.根据权利要求27记载的密封用环氧树脂成形材料，其中，对于密封用环氧树脂形成材料而言，(C)氢氧化镁和(J)无机填充剂的含量合计为60～95质量％。
29.一种电子零件装置，其特征为，具备以根据权利要求1至28中任一项记载的密封用环氧树脂成形材料进行密封的元件。 
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