CN1964121A - 重整器以及使用该重整器的燃料电池系统 - Google Patents

重整器以及使用该重整器的燃料电池系统 Download PDF

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Abstract

本发明涉及直接地接收热量并进行ATR催化反应和SR催化反应的重整器。该重整器包括：通过进行ATR催化反应和SR催化反应将含氢燃料重整成富含氢气的重整气的重整反应器；接触该重整反应器的一侧并为该重整反应器提供热量的热源；以及通过气流控制单元为该重整反应器供应空气的供气机。这样，在该重整器开始运行时，发生以较短预热时间为特征的ATR催化反应，以使当该重整器开始运行时可以产生氢气，从而有效地运行燃料电池。

Description

重整器以及使用该重整器的燃料电池系统
本申请要求于2005年11月10日向韩国知识产权局提交的韩国专利申请No.2005-107752的优先权和权益，该申请的公开内容在此引入作为参考。
技术领域
本发明涉及一种重整器，更具体地说，涉及具有能够根据引入重整反应器的反应材料类型进行自热催化反应和蒸汽重整催化反应的催化剂的重整器。
背景技术
燃料电池是发电系统，其通过氢气和氧气之间的电化学反应直接地将化学能转化成电能。在将氢气供应燃料电池系统过程中，可以直接地使用纯氢气，或者可以将甲醇、乙醇、天然气等重整。另外，在将氧气供应燃料电池系统过程中，可以直接地使用纯氧气，或者可以通过气泵等供应包含在空气中的氧气。
同时，燃料电池分为：在室温下或低于100℃的温度下运行的聚合物电解质膜燃料电池(PEMFC)和直接甲醇燃料电池(DMFC)；在150℃-200℃的温度下运行的磷酸燃料电池(PAFC)；在600℃-700℃的温度下运行的熔融碳燃料电池(MCFC)；在1000℃以上的高温下运行的固体氧化物燃料电池(SOFC)等。虽然这些燃料电池基本上以相同的原理运行，但是它们在所使用的燃料、催化剂和电解质的类型上是不同的。
在燃料电池之中，聚合物电解质膜燃料电池(PEMFC)使用通过将甲醇、乙醇、天然气等重整所获得的氢气，并且与其它类型的燃料电池相比具有的优点在于：其输出性能非常优异；运行温度较低；以及起动和响应进行迅速。因此，PEMFC可以广泛地用作住宅或公共建筑的分布式电源、便携式电子设备的小型便携式电源等以及车辆的移动式电源。
PEMFC包括储存燃料的燃料箱、通过将燃料重整产生氢气的重整器以及通过氢气和氧气之间的电化学反应产生电压和电流的发电机。该发电机包括至少一个用于产生电能的单元电池，并且多个单元电池可以具有堆积结构。
在具有这样结构的PEMFC中，储存在燃料箱中的燃料被供应重整器，该重整器将燃料重整而产生氢气，并且该发电机通过氢气和氧气之间的电化学反应产生电能。
重整器不仅通过重整反应将燃料和水的混合物变成富含氢气的重整气，而且将包括在该重整气中的、能够使燃料电池的催化剂中毒的一氧化碳除去。因此，重整器通常包括重整反应器和CO去除器，该重整反应器通过将燃料重整而产生富含氢气的重整气，该CO去除器将一氧化碳从该重整气中除去。例如，重整反应器通过催化反应如蒸汽重整(SR)、部分氧化(POX)、自热重整(ATR)等将燃料重整成富含氢气的重整气。另外，CO去除器通过以下方式将一氧化碳从重整气中除去：催化反应如水气转换(WGS)、优先CO氧化(PROX)等，以及通过分离薄膜提纯氢气等。
上述催化反应可以在催化剂活化温度下发生，因此通常在重整器中设置单独的热源以将热量供应该重整器。一般而言，SR催化反应要求600℃-800℃这样高的催化剂活化温度，因此进行预热和初始运行会花费较长时间。然而，通过SR反应获得的氢气具有高的纯度，即包含少量杂质如一氧化碳。另一方面，ATR催化反应通过燃烧燃料来进行，因此有可能使用在燃烧期间产生的热量。这样，进行预热和初始运行会花费较短时间。然而，通过ATR催化反应获得的氢气具有低的纯度，即包富含杂质如一氧化碳。
根据一种现有重整器，如图3所示，在热交换重整器4内的被加热气体平行于由控制器5供应的燃料气流方向流动。第一阀门A和第二阀门B用作气流方向转换装置。在吸热SR反应的情况下，将第一阀门打开而在重整器的入口侧中进行热交换，以使燃料气体被加热，从而增强SR反应的效果。另一方面，通过打开第二阀门，在热交换重整器4内的被加热气体在与由控制器5供应的燃料气体相反的方向流动。这是因为，该ATR反应包括上游燃料气体的放热反应，并且存在下游燃料气体的吸热反应，因此下游添加增强了该ATR反应的效果。为了供应第一阀门和/或第二阀门，通过在催化燃烧室3中燃烧甲醇来产生该被加热气体。然而，在该现有重整器中，因为该被加热气体用来将该重整器加热，所以传热效率很可能降低，并且该重整器可能被甲醇燃烧之后产生的外来材料污染。
发明内容
因此，本发明的一个实施方案提供一种重整器，其接触和面对热源，接收来自热源的热量，并且具有根据引入重整反应器中的反应材料类型进行ATR催化反应和SR催化反应的催化剂。
本发明的另一个实施方案提供一种重整器，其包括：具有能够进行ATR催化反应和SR催化反应的催化剂的重整反应器；接触该重整反应器的一侧并为该重整反应器提供热量的热源；以及通过气流控制单元优先为该重整反应器供应空气的供气机。
根据本发明的一个实施方案，该催化剂包括诸如铂(Pt)、钯(Pd)等载体金属。
根据本发明的一个实施方案，气流控制单元包括在重整反应器前面设置的第一阀门。另外，重整器包括CO去除器，其与重整反应器连接且连通并将一氧化碳除去，其中该CO去除器包括用于水气转换催化反应的水气转换单元和用于优先氧化催化反应的优先氧化单元。
根据本发明的一个实施方案，重整器包括通道转换单元，当ATR催化反应在该重整反应器中发生时，该通道转换单元允许该重整气流向水气转换单元和优先氧化单元。另一方面，重整器包括通道转换单元，当SR催化反应在该重整反应器中发生时，该通道转换单元允许重整气流向优先氧化单元。另外，通道转换单元包括在优先氧化单元前面设置的第二阀门，和在水气转换单元前面设置的第三阀门。
根据本发明的一个实施方案，重整反应器装备有检测温度的温度传感器。在此，重整器包括控制器，当由温度传感器检测的温度低于蒸汽重整催化剂活化温度时，该控制器控制第一和第三阀门打开且第二阀门关闭，当由温度传感器检测的温度高于等于蒸汽重整催化剂活化温度时，该控制器控制第一和第三阀门关闭且第二阀门打开。
根据本发明的另一个实施方案，供气机为热源供应空气，并且热源通过使燃烧燃料燃烧而产生热量。
本发明的另一个实施方案提供一种操作重整器的方法，包括：当包括燃料、水和含氧空气在内的反应材料被供应重整反应器时，通过自热重整催化反应产生氢气；以及停止供应含氧空气而开始蒸汽重整催化反应。
根据本发明的另一个实施方案，当重整反应器的温度高于参照温度时执行停止步骤。
根据本发明的另一个实施方案，在经过预定时间后执行停止步骤。
根据本发明的一个实施方案，参照温度包括蒸汽重整催化剂活化温度。
根据本发明的一个实施方案，该方法进一步包括经过水气转换单元向优先氧化单元供应由第一步骤产生的氢气的步骤。
根据本发明的一个实施方案，该方法进一步包括向优先氧化单元供应由第二步骤产生的氢气的步骤。
附图说明
根据以下结合附图对示例性实施方案的描述，本发明将变得显而易见并更易于理解，这些附图是：
图1是根据本发明一个实施方案的重整器的示意图；
图2是使用了根据本发明一个实施方案的重整器的PEMFC系统的示意图；和
图3是现有重整器的示意图。
具体实施方式
下面将参照附图描述本发明的实施方案，其中同样的序号表示同样的元件。
在以下实施方案中，燃料是指材料如甲醇、天然气、丁烷等，该材料包含氢并且通过重整工艺会产生氢气。一部分燃料与水或空气混合被用作将重整为氢气的重整燃料。其它部分燃料用作燃烧燃料以供应用于将重整反应器和CO去除器加热到催化剂活化温度的热能。具体地说，在使用丁烷作为燃料的情况下，当丁烷燃料箱的喷嘴打开时，汽化燃料自动地从丁烷燃料箱流出，从而在没有单独的燃料加料器的情况下也可以将燃料供应燃料电池系统。另外，燃烧热非常高以致该燃料可用于加热重整器。同时，氧化剂包括储存在单独的储存装置中的纯氧气，或含氧空气。以下，将使用空气中的氧气作为氧化剂。
参照图1，根据本发明一个实施方案的重整器100包括供气机10、热源20、重整反应器30、水气转换单元40、优先氧化单元50、控制器60、第一阀门70、第二阀门71、第三阀门72和温度传感器80。
供气机10为热源20和重整反应器30供应空气，并且可以通过常用的鼓风机等来执行。在重整器100运行时，供气机10连续地将空气供应热源20，但是通过控制第一阀门70优先将空气供应重整反应器30。
热源20使用包含在由供气机10供应的空气中的氧气将燃烧燃料燃烧。在该燃烧期间产生的热量被传递到重整反应器30。
重整反应器30的一例与热源20接触，另一侧配备有温度传感器80，从而检测该重整反应器30的温度。另外，重整反应器30装备有能够根据引入重整反应器30中的反应材料类型而进行ATR催化反应和SR催化反应的催化剂。含氢燃料、水和空气可以用作ATR催化反应的反应材料，而含氢燃料和水可以用作SR催化反应的反应材料。上述催化剂包括诸如铂(Pt)、钯(Pd)等载体金属。另外，上述催化剂可以包括一种催化剂或者至少两种催化剂的混合物，用于如上所述的两催化反应。在一个实施方案中，重整反应器30的温度低于SR催化剂活化温度600℃-800℃，当将含氧空气连同重整燃料和水供应该重整反应器30时，催化剂进行ATR催化反应。然而，当该重整反应器30的温度高于等于SR催化剂活化温度时，第一阀门70关闭，重整燃料和水被供应重整反应器30，催化剂进行SR催化反应。从而，在重整器100运行时，连续地为重整反应器30供应重整燃料和水，但是根据第一阀门70的开/关动作优先地供应来自供气机10的空气。
重整反应器30通过ATR催化反应或SR催化反应将重整燃料重整，并产生富含氢气的重整气。在此，ATR催化反应是放热反应，因此将重整器预热到催化剂活化温度的时间降低，从而缩短了初始运行时间。因此，当初始驱动重整器100时，为重整反应器30供应空气，从而发生重整燃料、水和空气之间的ATR催化反应。然后，由于基于ATR催化反应的热量和从热源20传递的热量，重整反应器30的温度连续地升高。当温度传感器80检测到重整反应器30的温度达到SR催化剂活化温度时，将第一阀门70关闭，并不将来自供气机10的空气供应该重整反应器30。然后，发生重整燃料和水之间的SR催化反应，从而产生富含氢气的重整气。
通过在重整反应器中形成的重整气体通道90，将在重整反应器30中产生的重整气供应水气转换单元40和优先氧化单元50。将重整气体通道90分支，从而其一端经第二阀门71连接到优先氧化单元50上，另一端经第三阀门72连接到水气转换单元40和优先氧化单元50上。在此，水气转换单元40和优先氧化单元50分别进行水气转换催化反应和优先氧化催化反应。在一个实施方案中，水气转换催化反应可以将包含在重整气中的一氧化碳的量降低1％-5％，优先氧化催化反应可以将包含在重整气中的一氧化碳的浓度降到50ppm或以下。因此，当在重整气中包含较多量一氧化碳时，通过水气转换催化反应从重整气中先除去一氧化碳，并通过优先氧化催化反应再次除去一氧化碳。另一方面，当在重整气中包含较少量一氧化碳时，仅通过优先氧化催化反应从重整气中除去一氧化碳。同时，这些催化反应所需要的热量可以直接或间接地由热源20提供或由附加的热源提供。
通过重整反应器30中的ATR催化反应产生的重整气包含较多量的一氧化碳。因此，当重整反应器30经历ATR催化反应时，将第二阀门71关闭并将第三阀门72打开，从而将通过该ATR催化反应产生的重整气供应水气转换单元40。水气转换单元40进行水气转换催化反应以初次降低包含在重整气中的一氧化碳，并将重整气供应优先氧化单元50。然后，优先氧化单元50进行优先氧化催化反应，以使包含在重整气中的二氧化碳再次降低，从而产生含极少一氧化碳的高纯度氢气。
另一方面，通过重整反应器30中的SR催化反应产生的重整气包含较少量的一氧化碳。因此，当重整反应器30经历SR催化反应时，将第二阀门71打开并将第三阀门72关闭，从而将通过该SR催化反应产生的重整气直接地供应优先氧化单元50。在优先氧化单元50中，进行优先氧化催化反应以降低包含在重整气中的一氧化碳的量，从而产生含极少一氧化碳的高纯度氢气。
在一个实施方案中，安装控制器60来打开和关闭第一阀门70、第二阀门71和第三阀门72，这取决于由温度传感器80检测的温度。即，当初始用较低的温度驱动重整器100时，控制器60接收与由温度传感器80检测的重整反应器30的温度对应的信号，并输出打开第一阀门70和第三阀门72并关闭第二阀门71的控制信号。然后，在一个实施方案中，当温度传感器80检测到重整反应器30被预热到具有600℃-800℃的温度时，控制器60输出关闭第一阀门70和第三阀门72并打开第二阀门71的控制信号。
另一方面，在600℃-800℃范围预热重整器预定时间后，控制器60可以用来控制第一阀门70、第二阀门71和第三阀门72。
图2是使用根据本发明一个实施方案的重整器的PEMFC系统的示意图。
参照图2，使用根据本发明一个实施方案的重整器100的PEMFC系统包括燃料加料器110、燃料混合器120、该重整器100、发电机140、鼓风机150、冷凝器160和储水容器170。
在燃料混合器120中，将储存在燃料加料器110中的原燃料和储存在储水容器170中的水混合而提供混合燃料。
如上所述，重整器100通过水气转换催化反应、ATR催化反应等将混合燃料重整成富含氢气的重整气。然后，通过WGS催化反应、POX催化反应等从该重整气中除去一氧化碳，从而产生高浓度和高纯度的氢气。
发电机140利用通过重整器100重整的氢气和通过鼓风机150引入的空气中的氧气之间的电化学反应产生电能。发电机140包括：氧化氢气和还原氧气的膜电极组件144和为该膜电极组件144供应氢气和氧气的双极板145。一般而言，膜电极组件144具有这样的结构，其中电解质膜141插入阳极电极142和阴极电极143之间，该两个电极形成该膜电极组件144的相对侧。
采用这一构型，通过阳极入口146将氢气引入发电机140，并经与阳极电极142邻接的双极板145供应阳极电极142。另外，通过阴极入口148将空气中的氧气引入发电机140，并经与阴极电极143邻接的双极板145供应阴极电极143。另外，在阴极电极143中的产物沿着与该阴极电极143邻接的双极板145移动并通过阴极出口147排到发电机140的外部。
在发电机140中发生的电化学反应可以通过以下化学反应式1表示。
反应式1
阳极：H2→2H++2e-
阴极：1/2O2+2H++2e-→H2O
总：H2+1/2O2→H2O+电流+热量
另外，发电机140的阴极出口147装备有冷凝器160，从而将从该阴极出口147流出的高温水冷凝成水并移动和储存在储水容器170中。将储存在储水容器170中的水供应燃料混合器120。
根据本发明的一个实施方案，将催化反应所需要的热量直接地从接触重整器的热源传递到该重整器，从而预热重整器所花费的时间与间接地加热重整器所花费的时间相比可以降低。另外，当初始驱动重整器时，发生以较短预热时间为特征的ATR催化反应，以使当该重整器初始运行时可以产生氢气，从而有效地运行燃料电池。此外，在ATR催化反应和SR催化反应中各自地进行减少一氧化碳的工艺，从而有效地产生具有高纯度的氢气。
虽然已经说明和描述本发明的数个实施方案，但是本领域技术人员应理解的是，在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以做出改变，本发明的范围由权利要求及其等同物限定。

Claims (36)

1、重整器，包括：
重整反应器，具有能够进行ATR催化反应和SR催化反应的催化剂；
热源，接触该重整反应器的一侧并为该重整反应器提供热量；以及
供气机，适用于通过气流控制单元为该重整反应器供应空气。
2、根据权利要求1的重整器，其特征在于，该气流控制单元包括在该重整反应器之前的第一阀门。
3、根据权利要求2的重整器，进一步包括CO去除器，其与该重整反应器连接且连通，适用于除去一氧化碳。
4、根据权利要求3的重整器，其特征在于，该CO去除器包括适用于进行水气转换催化反应的水气转换单元和适用于进行优先氧化催化反应的优先氧化单元。
5、根据权利要求4的重整器，进一步包括通道转换单元，当ATR催化反应在该重整反应器中发生时，该通道转换单元适用于允许重整气流向水气转换单元和优先氧化单元。
6、根据权利要求4的重整器，进一步包括通道转换单元，当SR催化反应在该重整反应器中发生时，该通道转换单元适用于允许该重整气流向优先氧化单元。
7、根据权利要求5的重整器，其特征在于，该通道转换单元包括在该优先氧化单元之前的第二阀门和在该水气转换单元之前的第三阀门。
8、根据权利要求7的重整器，其特征在于，该重整反应器装备有适用于检测温度的温度传感器。
9、根据权利要求8的重整器，进一步包括控制器，当由温度传感器检测的温度低于蒸汽重整催化剂活化温度时，该控制器适用于控制第一和第三阀门打开且第二阀门关闭，当由温度传感器检测的温度高于等于蒸汽重整催化剂活化温度时，该控制器适用于控制第一和第三阀门关闭且第二阀门打开。
10、根据权利要求9的重整器，其特征在于，该供气机为热源供应空气，并且该热源通过使燃烧燃料燃烧而产生热量。
11、根据权利要求6的重整器，其特征在于，该通道转换单元包括在该优先氧化单元之前设置的第二阀门和在该水气转换单元之前设置的第三阀门。
12、根据权利要求11的重整器，其特征在于，该重整反应器装备有适用于检测温度的温度传感器。
13、根据权利要求12的重整器，进一步包括控制器，当由温度传感器检测的温度低于蒸汽重整催化剂活化温度时，该控制器适用于控制第一和第三阀门打开且第二阀门关闭，当由温度传感器检测的温度高于等于蒸汽重整催化剂活化温度时，该控制器适用于控制第一和第三阀门关闭且第二阀门打开。
14、根据权利要求13的重整器，其特征在于，该供气机为热源供应空气，并且该热源通过使燃烧燃料燃烧而产生热量。
15、根据权利要求1的重整器，其特征在于，该催化剂包括铂(Pt)、钯(Pd)等载体金属。
16、燃料电池系统，包括：
燃料加料器，适用于储存和供应原燃料；
重整器，适用于由该原燃料产生氢气；
鼓风机，适用于供应空气；
发电机，适用于通过氢气和空气中的氧气之间的电化学反应发电；和
储水容器，适用于向该重整器供应水；
其特征在于，该重整器包括：
重整反应器，具有用于进行ATR催化反应和SR催化反应的催化剂；
热源，接触该重整反应器的一侧并为该重整反应器提供热量；以及
供气机，适用于通过气流控制单元为该重整反应器供应空气。
17、根据权利要求16的燃料电池，其特征在于，该气流控制单元包括在该重整反应器之前的第一阀门。
18、根据权利要求17的燃料电池，进一步包括CO去除器，其与该重整反应器连接且连通，适用于除去一氧化碳。
19、根据权利要求18的燃料电池，其特征在于，该CO去除器包括适用于进行水气转换催化反应的水气转换单元和适用于进行优先氧化催化反应的优先氧化单元。
20、根据权利要求19的燃料电池，进一步包括通道转换单元，当ATR催化反应在该重整反应器中发生时，该通道转换单元适用于允许重整气流向水气转换单元和优先氧化单元。
21、根据权利要求19的燃料电池，进一步包括通道转换单元，当SR催化反应在该重整反应器中发生时，该通道转换单元适用于允许该重整气流向优先氧化单元。
22、根据权利要求20的燃料电池，其特征在于，该通道转换单元包括在该优先氧化单元之前的第二阀门和在该水气转换单元之前的第三阀门。
23、根据权利要求22的燃料电池，其特征在于，该重整反应器装备有适用于检测温度的温度传感器。
24、根据权利要求23的燃料电池，进一步包括控制器，当由温度传感器检测的温度低于蒸汽重整催化剂活化温度时，该控制器适用于控制第一和第三阀门打开且第二阀门关闭，当由温度传感器检测的温度高于等于蒸汽重整催化剂活化温度时，该控制器适用于控制第一和第三阀门关闭且第二阀门打开。
25、根据权利要求24的燃料电池，其特征在于，该供气机为热源供应空气，并且该热源通过使燃烧燃料燃烧而产生热量。
26、根据权利要求21的燃料电池，其特征在于，该通道转换单元包括在该优先氧化单元之前设置的第二阀门和在该水气转换单元之前设置的第三阀门。
27、根据权利要求26的燃料电池，其特征在于，该重整反应器装备有适用于检测温度的温度传感器。
28、根据权利要求27的燃料电池，进一步包括控制器，当由温度传感器检测的温度低于蒸汽重整催化剂活化温度时，该控制器适用于控制第一和第三阀门打开且第二阀门关闭，当由温度传感器检测的温度高于等于蒸汽重整催化剂活化温度时，该控制器适用于控制第一和第三阀门关闭且第二阀门打开。
29、根据权利要求28的燃料电池，其特征在于，该供气机为热源供应空气，并且该热源通过使燃烧燃料燃烧而产生热量。
30、根据权利要求16的燃料电池，其特征在于，该催化剂包括铂(Pt)、钯(Pd)等载体金属。
31、重整器的操作方法，包括：当包括燃料、水和含氧空气在内的反应材料被供应重整反应器时，通过自热重整催化反应产生氢气；以及停止供应含氧空气而开始蒸汽重整催化反应。
32、根据权利要求31的方法，其特征在于，当重整反应器的温度高于等于参照温度时执行停止步骤。
33、根据权利要求31的方法，其特征在于，在经过预定时间后执行停止步骤。
34、根据权利要求32的方法，其特征在于，该参照温度包括蒸汽重整催化剂活化温度。
35、根据权利要求31的方法，其特征在于，进一步包括经过水气转换单元向优先氧化单元供应由产生步骤产生的氢气。
36、根据权利要求35的方法，其特征在于，进一步包括向优先氧化单元供应由停止步骤产生的氢气。
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