CN1801511A - 燃料电池用电极、其制造方法以及使用该电极的燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本发明的燃料电池用电极含有：含有碱性聚合物以及强酸的离子传导体、和含有贵金属的催化剂。作为碱性聚合物，可以举出，例如聚苯并咪唑。作为强酸，可以举出磷酸或硫酸。作为贵金属，优选使用铂。使用铂作为催化剂时，离子传导体的重量优选相对于催化剂的重量为0.5～50重量％。

Description

燃料电池用电极、其制造方法以及使用该电极的燃料电池
技术领域
本发明涉及用于燃料电池的电极、其制造方法以及使用该电极的燃料电池。更为具体地，本发明涉及可以在100℃或100℃以上的高温以及非增湿条件下工作的电极以及燃料电池。
背景技术
以往的固体高分子型燃料电池以固体高分子的阳离子交换体作为电解质膜，由从两侧通过空气极和燃料极夹持该电解质膜的结构的电池单元构成。并且，将作为燃料的纯氢、氢混合气体等供给至燃料极，将作为氧化剂气体的空气供给至空气极。在燃料极，从燃料和水的反应中生成质子，在电解质膜中移动，到达空气极。此时，电子导出至外部电路，作为电能利用。在空气极，移动过来的质子和空气中的氧反应生成水。
作为以往类型的固体高分子型燃料电池的电池单元中使用的电极，有例如在作为阳离子交换体的全氟磺酸类高分子等上混合附载在碳上的铂催化剂的电极。但是，为使这些阳离子交换体具有质子导电性，电解质膜必须含有充分的水。关于这些以往类型的固体高分子型燃料电池的电极，有专利文献1等。
通常，传导质子所必需的水分通过将水分含在供给气体中来补给。由于膜中需要液体状态的水，因此电池的工作温度被限制在80℃左右，且为供给水分，需要复杂的机器、控制，因此在长时间里维持特性不仅需要昂贵的装置，而且也难以长时间维持特性。另外，由于这些阳离子交换体在100℃或100℃以上容易软化(表示软化程度的玻璃化转变点为120～130℃)，因此，在可以实现特性提高的高温(100℃或100℃以上)下的工作是困难的。
本发明是鉴于这些课题而进行的，其目的在于，提供可以在100℃或100℃以上的高温以及非增湿条件下使用的电极以及使用该电极的燃料电池。
[专利文献1]特开平5-182671
发明内容
本发明的燃料电池用电极的某一方案具有催化剂层，所述催化剂层包含：含有碱性聚合物以及强酸的离子传导体、和含有贵金属的催化剂。
在这样构成的燃料电池用电极中，碱性聚合物与强酸形成复合体，由于该复合体传导质子，因此能够适用于可以在100℃或100℃以上的高温以及非增湿的条件下使用的燃料电池。
在上述构成的燃料电池用电极中，离子传导体以及催化剂为粉末状，离子传导体以及催化剂优选通过粘接材料粘接。
通过这样的构成，碱性聚合物与强酸形成复合体，由于该复合体传导质子，因此能够适用于可以在100℃或100℃以上的高温以及非增湿的条件下使用的燃料电池。
催化剂优选含有铂。此时，相对于含有铂的催化剂的重量，离子传导体的重量优选0.5～50重量％。另外，粘接材料的添加量优选相对于含有铂的催化剂的重量为1～50％。
强酸优选磷酸或硫酸。
碱性聚合物优选从含有聚苯并咪唑、聚(吡啶)、聚(嘧啶)、聚咪唑、聚苯并噻唑、聚苯并噁唑、聚噁二唑、聚喹啉、聚喹喔啉、聚噻二唑、聚(四氮芘)、聚噁唑、聚噻唑、聚乙烯吡啶以及聚乙烯咪唑的组中选择的至少1种。
本发明的燃料电池的某一方案，该燃料电池具有将阳极和阴极设置在电解质两侧的电池，其特征在于，阳极和阴极的至少一个由上述的燃料电池用电极形成。
由此，构成燃料电池用电极的碱性聚合物与强酸形成复合体，由于该复合体传导质子，因此，可以在100℃或100℃以上的高温以及非增湿的条件下使用。
本发明的燃料电池用电极的制造方法的某一方案具有以下工序：在含有碱性聚合物以及强酸的离子传导体中加入溶剂制作溶液的工序，和向溶液中混合含有贵金属的催化剂的工序，和干燥溶液的工序。在该方案中，还可以具有粉碎干燥溶液而得到的固体物质再形成粉末的工序、和将粉末和粘接材料混合的工序。
按照该制造方法，可以提供适用于可以在100℃或100℃以上的高温以及非增湿的条件下使用的燃料电池的燃料电池用电极。
附图说明
图1是具有本发明涉及的燃料电池用电极的燃料电池的断面图。
图2是示出使用实施例1涉及的电极的燃料电池以及比较例1的燃料电池的输出电压的电流依赖性(150℃、非增湿)的曲线图。
图3是示出使用实施例2涉及的电极的燃料电池的输出电压的电流依赖性(150℃、非增湿)的曲线图。
图4是示出改变离子传导体(PBI-磷酸)和铂附载催化剂的重量比时的电流-电压曲线的曲线图。
具体实施方式
下面，基于附图说明本发明的实施方案。
图1是具有本发明涉及的燃料电池用电极(以下，视需要，称为阳极或阴极。有时将阳极以及阴极简单地统称为电极。)的燃料电池的断面图。
燃料电池10使用作为燃料使用的氢以及作为氧化剂使用的空气，通过电化学反应产生电力。燃料电池10具有：叠层多个膜电极接合体20和双极板30而构成的叠层体40、在该叠层体40的两侧设置的负极用集电体50和正极用集电体52通过绝缘体60分别组装在集电体50、集电体52上的端板70以及端板72，通过端板70和端板72夹紧叠层体90。
各膜电极接合体20包含：高分子电解质膜22、连接在高分子电解质膜22的一面的阳极24、以及连接在高分子电解质膜22的另一面的阴极26。高分子电解质膜22优选含有后述的碱性聚合物和磷酸等强酸。关于阳极24和阴极26的详细说明，将在后面阐述。
在各双极板30的阳极24侧设置燃料流通的燃料流道，在各双极板30的阴极26侧，设置氧化剂流通的氧化剂流道。另外，也可以使用设置了燃料流道的燃料板、和设置了氧化剂流道的氧化剂板、和介于在燃料板和氧化剂板之间的隔板来代替双极板。
以各膜电极接合体20为中心的各电池80，作为燃料电池的1个单元而发挥功能，由各电池80产生的电力通过集电体50以及集电体52输出至外部。
阳极24以及阴极26具有气体扩散层以及催化剂层。阳极24以及阴极26的至少一个的催化剂层具有含有碱性聚合物以及强酸的离子传导体和含有贵金属的催化剂。
作为碱性聚合物，优选从含有聚苯并咪唑、聚(吡啶)、聚(嘧啶)、聚咪唑、聚苯并噻唑、聚苯并噁唑、聚噁二唑、聚喹啉、聚喹喔啉、聚噻二唑、聚(四氮芘)、聚噁唑、聚噻唑、聚乙烯吡啶以及聚乙烯咪唑的组中选择的至少1种。
作为强酸，优选磷酸或硫酸。使用磷酸作为强酸时，磷酸的浓度优选70％～122％。磷酸的浓度不足70％时，水的浓度为30％或30％以上，因此，碱性聚合物不能保持充分的磷酸，故不能使用。另外，磷酸的浓度大于122％时，磷酸固态化，因此不能作为溶液使用。
含有贵金属的催化剂，附载在碳等载体上。作为贵金属，优选含有铂、钌等的铂系贵金属，在铂系贵金属中，更为优选铂。催化剂中含有铂时，相对于催化剂的重量，离子传导体的重量优选0.5～50重量％。相对于催化剂的重量的离子传导体的重量不足0.5重量％时、或者比50重量％大时，来自催化剂的催化功能降低。另外，优选的是，相对于催化剂的重量，离子传导体的重量为10～25重量％。离子传导体的重量的比例在这个范围内时，发电性能显著提高。
在本发明的其他实施方案中，阳极24以及阴极26的至少一方的催化剂层包含含有碱性聚合物和强酸的离子传导体和含有贵金属的催化剂，粉末状的离子传导体和催化剂通过粘接材料粘接。
作为粘接材料，优选使用氟类粘合剂。如果举出氟类粘合剂的例子，有旭硝子社制造的CYTOP(商品名或商标)。粘接材料的添加量优选相对于含有铂的催化剂的重量约为1～50％。相对于催化剂的重量的粘接材料的重量不足1％时，不能充分获得由粘接材料产生的粘接效果，同时，催化剂层产生的电阻显著增加。另外，相对于催化剂的重量的粘接材料的重量大于50％时，电极性能降低。
通过将上述各实施方案的电极使用于燃料电池，可以发挥下述效果。
1)离子传导体包覆催化剂粒子，因此，反应面积增大。
2)由于用碱性聚合物和强酸的组合，即使在非增湿、高温下也可以确保质子的传导性，因此，在非增湿、高温的条件下电池也可以工作。这是因为，碱性聚合物和强酸形成复合体，而该复合体传导质子。
3)碱性聚合物保持磷酸，向外部的流出少，可以经长时间稳定地工作。
(实施例1)
按照以下方法制造本发明的典型的电极。首先，在室温下，向烧杯内的多磷酸(PPA：108％)14g中，加入PBI粉末12.8g并搅拌。向得到的混合物中加入85％的磷酸1.7g。向得到的混合物中添加甲磺酸(MSA)1.5g以及四氟乙酸(TFA)8.55g。将得到的混合物进行约1天的搅拌·混合。
将得到的混合物0.5307g和铂附载催化剂(Pt/C，Pt：50wt％)1.5g混合·搅拌，涂布在涂布了碳层的碳纸上。涂布后，通过在室温下干燥约1小时，在真空中150℃下干燥约1小时，除去残留的溶剂，制作电极。
(实施例2)
按照以下方法制造本发明的另一典型的电极。在室温下，在烧杯中，向四氟乙酸(TFA)35g中加入PBI粉末2.4g，搅拌约1天。向得到的混合物中添加甲磺酸(MSA)0.71g，边搅拌边缓慢添加85％的磷酸11.32g。将得到的混合物进行约1天的搅拌·混合。
将得到的混合物0.167g和铂附载催化剂(Pt/C，Pt：50wt％)1.5g混合·搅拌，涂布在特氟隆(テフロン)(注册商标)制造的片上并干燥。干燥后，用混合机粉碎，将得到的粉末在80℃下，真空中干燥一昼夜。
将得到的粉末0.700g和粘合剂溶液(9wt％)约0.777g和粘合剂溶剂约5g用研钵混合。涂布在涂布了碳层和碳纸上。涂布后，通过在室温下干燥约1小时，在真空中150℃下干燥约1小时，除去残留的溶剂，制作电极。
(比较例1)
作为比较例1，准备将含有作为电极中的离子传导体的Nafion(注册商标)的电极使用于阳极以及阴极，并使用PBI-磷酸作为电解质的燃料电池(单电池)。
(发电试验结果)
将实施例1以及实施例2的电极使用于阳极和阴极，使用PBI-磷酸作为电解质进行燃料电池(单电池)的发电试验。另外，进行比较例1的燃料电池的发电实验。
图2示出使用实施例1的电极的燃料电池以及比较例1的燃料电池的电流-电压曲线。另外，图3示出使用实施例2的电极的燃料电池的燃料电池的电流-电压曲线。使用实施例1的电极的燃料电池在150℃、非增湿的条件下，电流密度为0.3A/cm2时，确认输出0.613V的电压。另外，使用实施例2的电极的燃料电池在150℃、非增湿的条件下，电流密度为0.3A/cm2时，确认输出0.568V的电压。
从图2和图3清楚地得知，使用实施例1和实施例2的电极的燃料电池与使用比较例1的电极的燃料电池相比，在宽范围的电流值下，稳定地输出高电压。
(电池性能的离子传导体重量依赖性)
用与实施例2的电极的制造方法同样的程序，制作改变了离子传导体(PBI-磷酸)和铂附载催化剂的重量比的电极，将各电极使用于阳极以及阴极，使用PBI-磷酸作为电解质，对这样制作的各燃料电池(单电池)评价性能。图4示出改变离子传导体(PBI-磷酸)和铂附载催化剂的重量比时的电流-电压曲线。
从图4可知，在相对于催化剂的重量的离子传导体的重量约为10重量％(参照图4的Pt/C∶聚合物＝9∶1)时，以及在相对于催化剂的重量的离子传导体的重量约为25重量％(参照图4的Pt/C∶聚合物＝8∶2)时，即使电流增加也可以抑制输出电压降低，显著地提高发电性能。

Claims (20)

1.一种燃料电池用电极，该电极具有催化剂层，所述催化剂层包含：
含有碱性聚合物以及强酸的离子传导体、
和含有贵金属的催化剂。
2.按照权利要求1记载的燃料电池用电极，其特征在于，
上述离子传导体以及上述催化剂为粉末状，
上述离子传导体以及上述催化剂通过粘接材料粘接。
3.按照权利要求1记载的燃料电池用电极，其特征在于，上述催化剂含有铂。
4.按照权利要求2记载的燃料电池用电极，其特征在于，上述催化剂含有铂。
5.按照权利要求3记载的燃料电池用电极，其特征在于，相对于含有铂的上述催化剂的重量，上述离子传导体的重量为0.5～50重量％。
6.按照权利要求4记载的燃料电池用电极，其特征在于，相对于含有铂的上述催化剂的重量，上述离子传导体的重量为0.5～50重量％。
7.按照权利要求3记载的燃料电池用电极，其特征在于，上述粘接材料的添加量，相对于含有铂的上述催化剂的重量为1～50％。
8.按照权利要求4记载的燃料电池用电极，其特征在于，上述粘接材料的添加量，相对于含有铂的上述催化剂的重量为1～50％。
9.按照权利要求1记载的燃料电池用电极，其特征在于，上述强酸为磷酸或硫酸。
10.按照权利要求2记载的燃料电池用电极，其特征在于，上述强酸为磷酸或硫酸。
11.按照权利要求3记载的燃料电池用电极，其特征在于，上述强酸为磷酸或硫酸。
12.按照权利要求5记载的燃料电池用电极，其特征在于，上述强酸为磷酸或硫酸。
13.按照权利要求1记载的燃料电池用电极，其特征在于，上述碱性聚合物是从含有聚苯并咪唑、聚(吡啶)、聚(嘧啶)、聚咪唑、聚苯并噻唑、聚苯并噁唑、聚噁二唑、聚喹啉、聚喹喔啉、聚噻二唑、聚(四氮芘)、聚噁唑、聚噻唑、聚乙烯基吡啶以及聚乙烯基咪唑的组中选择的至少1种。
14.按照权利要求2记载的燃料电池用电极，其特征在于，上述碱性聚合物是从含有聚苯并咪唑、聚(吡啶)、聚(嘧啶)、聚咪唑、聚苯并噻唑、聚苯并噁唑、聚噁二唑、聚喹啉、聚喹喔啉、聚噻二唑、聚(四氮芘)、聚噁唑、聚噻唑、聚乙烯吡啶以及聚乙烯咪唑的组中选择的至少1种。
15.按照权利要求3记载的燃料电池用电极，其特征在于，上述碱性聚合物是从含有聚苯并咪唑、聚(吡啶)、聚(嘧啶)、聚咪唑、聚苯并噻唑、聚苯并噁唑、聚噁二唑、聚喹啉、聚喹喔啉、聚噻二唑、聚(四氮芘)、聚噁唑、聚噻唑、聚乙烯吡啶以及聚乙烯咪唑的组中选择的至少1种。
16.按照权利要求4记载的燃料电池用电极，其特征在于，上述碱性聚合物是从含有聚苯并咪唑、聚(吡啶)、聚(嘧啶)、聚咪唑、聚苯并噻唑、聚苯并噁唑、聚噁二唑、聚喹啉、聚喹喔啉、聚噻二唑、聚(四氮芘)、聚噁唑、聚噻唑、聚乙烯吡啶以及聚乙烯咪唑的组中选择的至少1种。
17.一种燃料电池，该燃料电池具有将阳极和阴极设置在电解质两侧的电池，其特征在于，上述阳极和上述阴极的至少一个由权利要求1记载的燃料电池用电极形成。
18.一种燃料电池，该燃料电池具有将阳极和阴极设置在电解质两侧的电池，其特征在于，上述阳极和上述阴极的至少一个由权利要求2记载的燃料电池用电极形成。
19.一种燃料电池用电极的制造方法，其特征在于，该方法具有以下工序：
在含有碱性聚合物以及强酸的离子传导体中加入溶剂制作溶液的工序，
和向上述溶液中混合含有贵金属的催化剂的工序，
和干燥上述溶液的工序。
20.按照权利要求19记载的燃料电池用电极的制造方法，其特征在于，还具有以下工序：
粉碎干燥上述溶液而得到的固体物质再形成粉末的工序，
和混合上述粉末和粘接材料的工序。
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